CN100530774C - 功能膜的形成方法、电极的制造方法以及二次电池的制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种能够在基体上形成在图案边界无渗润、与所期望的图案一样的功能膜的功能膜的形成方法、应用该功能膜的形成方法的电极的制造方法、以及通过该电极的制造方法来形成电极的二次电池的制造方法。其中，通过液滴喷出装置向基体上喷出两种以上的功能性材料，从而形成由两种以上的功能性材料构成的功能膜的功能膜的形成方法的特征在于，按照预先设计的涂敷图案，首先在基板上涂敷所述两种以上的功能性材料中涂敷面积相对最小的材料，然后涂敷涂敷面积相对大的材料，由此来形成具有规定图案的功能膜。在所述电极的制造方法以及二次电极的制造方法中，将上述方法用于具有由两种以上的电极层形成材料构成的电极层的电极的制造中。

Description

功能膜的形成方法、电极的制造方法以及二次电池的制造方法
技术领域
本发明涉及使用液滴喷出装置，分别向基体上喷出两种以上的功能性材料而形成具有规定图案的功能膜的功能膜的形成方法、使用该方法的电极的制造方法、以及使用该电极的制造方法的二次电池的制造方法。
背景技术
近年来，随着电动汽车(EV)、混合动力汽车(HEV)、燃料电池汽车(FCV)的投入使用，作为这些汽车动力源的电池的开发也在高速进行。对这些电池有诸如能够反复充放电、以及能够实现高输出、高能量密度等非常严格的条件要求。为了满足上述要求，在专利文献1中提议制作下述薄型层压电池，并将多个薄型层压电池串联并联来进行使用，在所述的薄型层压电池中，在外装容器中收纳有板状的正极和负极，并封装入液态电解质。
但是，当将这种电池用作有高输出要求的车辆等的电源时，由于需要串联多个电池，因此需要将电极的厚度进一步减小。
作为形成厚度薄的电极的方法，例如在专利文献2至专利文献4中提出有下述方法：使用将电极层形成用组合物以液滴形式喷出到基材上，使用该液滴附着到基材上的喷墨方式(使用液滴喷出装置的方式)来形成膜厚极薄的电极层。
另外，在专利文献4中公开了下述技术：根据预先设计的图案，用液滴喷出装置在基材上分别涂敷各自含有不同类型的电气特性的活性物质和导电性材料的多种电极层形成用组合物，由此赋予二次电池所期望的充放电特性。
专利文献1：特开2003-151526号公报；
专利文献2：特开2005-11656号公报；
专利文献3：特开2005-11657号公报；
专利文献4：特开2005-135599号公报。
随着近年来二次电池的小型化和薄型化，要求在电极层上形成微细图案。
但是，在使用现有的液滴喷出装置的方法中存在下述问题，即，如果相互靠近不同种类的组合物的液滴进行涂敷，则会在其边界产生渗润，使图案遭到破坏，从而无法形成所期望的图案。
发明内容
本发明是鉴于上述实际情况而作出的，其目的在于提供一种功能膜的形成方法、使用该功能膜的形成方法的电极的制造方法、以及通过该电极的制造方法来形成电极的二次电池的制造方法。其中，在通过液滴喷出装置向基体上喷出两种以上的功能性材料，形成由两种以上的功能性材料构成的功能膜的功能膜的形成方法中，能够减少图案边界的渗润，从而以更接近所期望的图案的图案来形成功能膜。
本发明的发明者为解决上述课题，对通过液滴喷出装置向集电体上喷出两种以上的电极层形成材料，从而形成由两种以上的电极层形成材料构成的电极层的电极的制造方法进行了刻苦研讨，其结果是发现了下述技术可完成本发明：按照预先设计的涂敷图案，首先在集电体上涂敷所述两种以上的电极层形成材料中涂敷面积相对最小的材料，然后涂敷涂敷面积相对大的材料，由此来形成具有规定图案的电极层。由此可形成图案边界无渗润、且与所期望的图案一样的电极层。
根据本发明的第一方案，提供一种功能膜的形成方法，通过液滴喷出装置向基体上喷出两种以上的功能性材料，从而形成由两种以上的功能性材料构成的功能膜，所述功能膜的形成方法的特征在于，按照预先设计的涂敷图案，首先在基板上涂敷所述两种以上的功能性材料中涂敷面积相对最小的功能性材料，然后涂敷涂敷面积相对大的功能性材料，由此来形成具有规定图案的功能膜。
根据本发明的功能膜的形成方法，当按照规定的图案通过液滴喷出装置相互接近地(相邻)涂敷不同的功能性材料时，在其边界无渗润，所设计的图案无破坏，且能够形成与所期望的图案一样的功能膜。
根据本发明的第二方案，提供一种电极的制造方法，通过液滴喷出装置向集电体上喷出两种以上的电极层形成材料，从而形成由两种以上的电极层形成材料构成的电极层，所述电极的制造方法的特征在于，包括下述工序：按照预先设计的涂敷图案，首先在集电体上涂敷所述两种以上的电极层形成材料中涂敷面积相对最小的材料，然后涂敷涂敷面积相对大的材料，由此来形成具有规定图案的电极层。
在本发明的电极的制造方法中，作为所述两种以上的电极层形成材料，优选使用由至少一种正极活性物质和至少一种碳系导电性材料构成的材料来形成二次电池的正极电极。
根据本发明的电极的制造方法，能够制造具有均匀膜厚的电极层的电极，该电极层具有边界无渗润、并与所期望的图案一样的均匀的图案。
根据本发明的第三方案，提供一种二次电池的制造方法，所述二次电极具有负极电极、电解质、以及具有由两种以上的正极电极材料构成的正极电极层的正极电极，所述二次电池的制造方法的特征在于，包括下述工序：按照预先设计的涂敷图案，首先在集电体上涂敷所述两种以上的正极电极材料中涂敷面积相对最小的材料，然后涂敷涂敷面积相对大的材料，由此来形成具有规定图案的所述正极电极层，从而形成正极电极。
根据本发明的二次电池的制造方法，由于能够制造具有图案无破坏的电极层的电极，因此，能够得到具有所期望的充放电特性的大容量的二次电池。
根据本发明的第四方案，提供一种功能膜的形成方法，在基体上形成包含由互不相同的功能性材料构成的第一及第二功能膜片的功能膜，且所述功能膜的该第一及第二功能膜片的边界的至少一部分相互接触，所述功能膜的形成方法的特征在于，包括下述步骤：
确定对应于所述第一功能膜片的第一区域以及对应于所述第二功能膜片的第二区域的确定步骤；
在所述第一区域和所述第二区域中面积相对小的一方的区域上涂敷包含对应的所述功能性材料的液态材料的第一涂敷步骤；以及
在所述第一涂敷步骤之后，在所述第一区域和所述第二区域中面积相对大的一方的区域上涂敷包含对应的所述功能性材料的液态材料的第二涂敷步骤。
在本发明的功能膜的形成方法中，优选通过使用液滴喷出装置向所述基体喷出所述液态材料来实施所述第一及第二涂敷步骤。
所涂敷的液态材料从被涂敷位置开始渗润扩散。首先涂敷的液态材料超过所设定的应该由该液态材料形成功能膜片的范围而渗润扩散，由此使之后涂敷的液态材料的可涂敷范围减小，由之后涂敷的液态材料构成的功能膜的面积有可能减小。当所减小的面积相同时，则所设定的面积越小，其影响就越大。根据本发明的功能膜的形成方法，通过首先涂敷面积较小的区域，则在小面积区域至少能够形成最初涂敷的面积的功能膜。从而能够抑制在功能膜的面积产生误差时的影响。
另外，一般地，由于所涂敷的面积越大，所涂敷的液态材料的量就越多，因此，渗润扩散的范围的误差很有可能变大。通过首先涂敷面积较小的区域来减小渗润扩散范围的误差，由此可以减小功能膜片相对于所设定的图案的形状误差，从而能够形成比较接近于所期望的图案的功能膜。进而，通过使用能够将液滴精度良好地配置在任意位置上的液滴喷出装置来向基体上喷出液态材料，可以减小液态材料的涂敷位置以及涂敷形状相对于所设定的图案的误差。
根据本发明的第五发明，提供一种电极的制造方法，其在集电体上形成包含由互不相同的电极层材料构成的第一及第二电极层片的电极层，且所述电极层的该第一及第二电极层片的边界的至少一部分相互接触，所述电极的制造方法的特征在于，包括下述步骤：
确定对应于所述第一电极层片的第一区域以及对应于所述第二电极层片的第二区域的确定步骤；
在所述第一区域和所述第二区域中面积相对小的一方的区域上涂敷包含对应的所述电极层材料的液态材料的第一涂敷步骤；以及
在所述第一涂敷步骤之后，在所述第一区域和所述第二区域中面积相对大的一方的区域上涂敷包含对应的所述电极层材料的液态材料的第二涂敷步骤。
在本发明的电极的制造方法中，包含电极层材料的液态材料至少包含含有正极活性物质的液态材料和含有碳系导电性材料的液态材料，且具有电极层的电极优选是二次电池的正极电极。
另外，在本发明的电极的制造方法中，优选通过使用液滴喷出装置向集电体喷出液态材料来实施第一及第二涂敷步骤。
根据本发明的电极的制造方法，通过首先涂敷面积小的区域，能够在面积小的区域至少形成最先涂敷的面积的功能膜。另外，通过首先涂敷面积较小的区域，可以减小渗润扩散范围的误差。通过使用液滴喷出装置，可以减小液态材料的涂敷位置以及涂敷形状的误差。从而可以减小电极层片相对于所设定的图案的形状误差，能够形成具有与所期望的图案比较接近的电极层的二次电池的正极电极等电极。
根据本发明大第六方案，提供一种二次电池的制造方法，所述二次电池具备负极电极、电解质、以及正极电极，所述正极电极通过在集电体上形成包含由互不相同的正极电极层材料构成的第一及第二正极电极层片的正极电极层而成，所述正极电极层的该第一及第二正极电极层片的边界的至少一部分相互接触，所述二次电池的制造方法的特征在于，包括下述步骤：
确定对应于所述第一正极电极层片的第一区域以及对应于所述第二正极电极层片的第二区域的确定步骤；在所述第一区域和所述第二区域中面积相对小的一方的区域上涂敷包含对应的所述正极电极层材料的液态材料的第一涂敷步骤；以及在所述第一涂敷步骤之后，在所述第一区域和所述第二区域中面积相对大的一方的区域上涂敷包含对应的所述正极电极层材料的液态材料的第二涂敷步骤。
根据本发明的二次电池的制造方法，通过首先涂敷面积小的区域，能够在面积小的区域至少形成最先涂敷的面积的功能膜。另外，通过首先涂敷面积较小的区域，可以减小渗润扩散范围的误差。从而可以减小电极层片相对于所设定的图案的形状误差，通过形成具有与所期望的图案比较接近的电极层的正极电极，可以制造其性能与所期望的性能比较接近的二次电池。
附图说明
图1是在本发明中使用的液滴喷出装置的一个示例的简要示意图；
图2是示出本发明的功能膜的形成方法的步骤的流程图；
图3是示意性示出根据本发明获得的功能膜的图案示例图；
图4是示意性示出根据本发明制造的正极电极层的图案示例图；
图5是示意性示出根据本发明制造的正极电极层的图案示例图；
图6是示意性示出在本发明的二次电池的制造中使用的制造流水线的一个示例图；
图7是示意性示出在本发明的电极制造中使用的制造流水线的一个示例图；
图8是示意性示出根据本发明获得的锂二次电池的一个示例图。
图中，1：集电体；2：正极电极层；2a、2b：图案部分；10、10a、10b、10c：液滴喷出装置；11a、11b：加热干燥装置；12：控制装置；13：驱动装置；14：电解质供给装置；15：组装装置；16：减压干燥装置；20：锂二次电池；30：正极电极；30a、40a：集电体；30b：正极电极层；40：负极电极；40b：负极电极层；50：隔板；100：计算机；101：绘图部；102：输入终端；103：存储装置；104：显示器；105：容器；106：喷嘴；107：基体。
具体实施方式
下面参照附图详细说明本发明。
<功能膜的形成方法>
在本发明的功能膜的形成方法中，通过液滴喷出装置向基体上喷出两种以上的功能性材料，从而形成由两种以上的功能性材料构成的功能膜，所述功能膜的形成方法的特征在于，按照预先设计的涂敷图案，首先在基板上涂敷所述两种以上的功能性材料中涂敷面积相对最小的功能性材料，然后涂敷涂敷面积相对大的功能性材料，由此来形成具有规定图案的功能膜。
这里，所谓“图案”是指对将功能不同的两种以上的功能性材料分别附着到基体上的哪一区域进行的设计。对图案进行半经验性设计，以得到具有目的功能特性的功能膜。
所谓“功能特性”例如是指，当功能膜是二次电池的正极电极的正极电极层时，具有该正极电极层的二次电池的充放电特性。
涂敷面积相对最小的功能性材料是所设计的图案中涂敷面积最小的材料。由于用液滴喷出装置喷出的粒子体积大致相同，因此，涂敷面积最小的功能性材料是在进行涂敷的材料中使用容量(使用重量)最小的材料。
本发明的功能膜的形成方法是通过液滴喷出装置向基体上喷出两种以上的功能性材料，从而形成由两种以上的功能性材料构成的功能膜的方法。
本发明的功能膜的形成方法可以是在基体上形成由两种以上的功能性材料构成的功能层的叠层体、即功能膜的方法，也可以是在基体的同一平面上形成具有规定的图案、并由两种以上的功能性材料构成的功能膜的方法。
在本发明中，作为涂敷功能性材料的单元，例如可以使用喷墨式的液滴喷出装置。对于喷墨式的喷出方式没有特别的限定，例如可以举出：通过加热发泡产生气泡、从而喷出液滴的加热方式、以及通过利用压电元件的压缩来喷出液滴的压电方式等。
在液滴喷出装置所喷出的液滴的体积优选在1～100皮可升的范围内。
在喷墨方式中，由于所形成的膜厚的均匀性非常高，因此，即使多次以同一图案叠层，也会维持具有高均匀性的膜厚。另外，在各层的形成过程中，通过采用首先涂敷面积最小的功能性材料的方法，可以形成无图案破坏的功能膜。
图1示出在本发明中使用的液滴喷出装置的一个示例的概略图。图1所示的液滴喷出装置10具有计算机100、分别连接到计算机100上的输入终端102、显示器104、存储装置103、以及喷嘴106。
计算机100具备绘图部101。在绘图部101，根据从输入终端102输入的信息来绘制图案。
显示器104显示通过计算机100绘制的图案。
存储装置103存储计算机100最终生成的图案。
喷嘴106根据存储在存储装置103中的图案，向基体上喷出组合物。
喷嘴106的动作由计算机100控制。
在喷嘴106上安装有容器105，该容器105容纳包含涂敷面积相对小的功能性材料的组合物(以下称为“组合物A”)或者包含涂敷面积相对大的功能性材料的组合物(以下称为“组合物B”)。
当通过一台液滴喷出装置喷出组合物A和组合物B时，容器105按照每一组合物分离，并与分配给各个组合物的专用喷嘴106连接。另外，容器105也可以根据需要具备搅拌机和加热器。
图2示出基于本发明的功能膜的形成方法的顺序流程图。
首先，从输入终端102向计算机100输入对于绘制图案所必需的信息。在该信息中包含图案形状的指定、各图案大小的指定、各图案的配置部位的指定、各图案的颜色的指定等。
计算机100的绘图部101根据所输入的信息绘制图案(S1)，并在显示器104上显示该图案。所显示的图案信息(图案信息)被存储在存储装置103中(S2)。
计算机100访问存储装置103，取出所存储的图案信息(S3)。
按照取出的图案信息，将涂敷面积相对小的组合物A以液滴的形式从喷嘴喷出到准备的预期基体上来进行涂敷(S4)。
组合物A的喷出结束后，按照图案，将组合物B同样喷出到被喷涂了组合物A的基体上(S5)。
下面，取按照图3所示的图案形成功能膜108时的情况为例来说明上述(S4)和(S5)的工序。图3(a)是示意性示出功能膜的图案示例的图，图3(b)是示意性示出功能膜的图案示例的截面的图。图3所示的图案被如下设计：在该图中涂成黑色(以下记为“黑色”)的区域A涂敷组合物A，在该图中布成网状(以下记为“灰色”)的区域B涂敷组合物B。比较黑色区域A和灰色区域B的面积大小，可知黑色区域A的面积相对较小。另外，灰色区域B是连为一体的区域，黑色区域A被分成多个区域，作为一个区域的面积，黑色区域A的面积远小于灰色区域B。从而，首先通过上述的液滴喷出装置10向基体107上的黑色区域A喷出组合物A，在组合物A的喷出结束后，向灰色区域B喷出组合物B。
构成黑色区域A的多个区域的每一个被设定成相同大小，在多个区域中的喷出顺序可为任意顺序。
组合物A干燥之后，在黑色区域A上形成由组合物A构成的功能膜。由于首先涂敷的组合物A在之后开始涂敷组合物B之前的时间内也进行干燥，因此，在之后开始涂敷组合物B的时刻，在黑色区域A大致形成了由组合物A构成的功能膜。因此，在所涂敷的组合物A和组合物B的邻接边界处产生相互混合的可能性非常小。
另外，所涂敷的组合物从被涂敷位置开始渗润扩散。首先涂敷的组合物超过所设定的应该配置该组合物的范围渗润扩散，由此使之后涂敷的组合物的可涂敷范围减小，由之后涂敷的组合物构成的功能膜的面积有可能减小。当所减小的面积相同时，则所设定的面积越小，其影响就越大。特别是应该涂敷的面积比液滴喷出装置的喷出精度小时，由于在涂敷该小面积区域之前涂敷其周围，因此该小面积区域由于涂敷在其周围的组合物而有可能几乎被涂敷不上。但是，通过首先涂敷该小面积区域，则至少能够形成最初涂敷的面积的功能膜。通过首先涂敷组合物A，可以在不受之后涂敷的组合物B的影响下，将组合物A涂敷在所设定的黑色区域A上。
所涂敷的区域面积越小，则所涂敷的组合物的量就越少。涂敷的组合物的量越多，则超过所设定范围渗润扩散得到的面积就越大。因此，与从区域面积大的区域开始涂敷相比，即使发生超过所设定的范围渗润扩散这样的情况，也会通过从区域面积小的区域开始涂敷，使由于超出所设定范围渗润扩散而形成的功能膜之间的边界相对于所设定的边界的偏移量变小。通过首先涂敷组合物B，根据在一体的灰色区域B整体上涂敷的组合物B的渗润扩散的情况来却确定组合物A和组合物B的边界，与该情况相比，通过首先涂敷组合物A，可以精度更为良好地形成由组合物A或组合物B构成的膜的形状。
这样，与基本同时涂敷组合物A和组合物B的情况或者在首先涂敷组合物B之后涂敷组合物A的情况相比，通过在首先涂敷组合物A之后涂敷组合物B，可以减少在所涂敷的组合物A的液滴和组合物B的液滴的相邻边界处产生的渗润。从而，可以形成无图案破坏的所期望的图案。
对于根据本发明的功能膜的形成方法所形成的功能膜没有特别限定，只要是通过由液滴喷出装置向基体上的规定区域喷出两种以上的功能性材料而形成的具有规定图案的薄膜即可。例如，可以举出将电路基板用作基体，在该电路基板上由具有规定图案的导电体层和绝缘层构成的功能膜、或者如后所述，在集电体上由具有规定图案的正极活性物质和导电性材料构成的正极电极层。
<电极的制造方法>
本发明的电极的制造方法是将本发明的功能膜的形成方法应用于电极的制造中。即，在本发明的电极的制造方法中，通过液滴喷出装置向集电体上喷出两种以上的电极层形成材料，从而形成由两种以上的电极层形成材料构成的电极层，所述电极的制造方法的特征在于，包括下述工序：按照预先设计的涂敷图案，首先在集电体上涂敷所述两种以上的电极层形成材料中涂敷面积相对最小的材料，然后涂敷涂敷面积相对大的材料，由此来形成具有规定图案的电极层。
对于本发明的电极的制造方法没有特别的限定，只要是形成由两种以上的电极层形成材料构成的电极层的制造方法即可。不过，该电极的制造方法优选作为制造二次电池的正极电极的方法，更优选作为制造锂离子二次电池的正极电极的方法。
本发明的电极的制造方法是通过液滴喷出装置向集电体上喷出两种以上的电极层形成材料而形成电极层的方法。
作为在本发明中使用的集电体，只要是由具有导电性的材料形成的片状物即可，并无特别的限定。例如可以使用将铝、铜、镍、不锈钢材等加工成的金属箔、电解箔、压延箔、压纹加工品、泡沫板等。
对集电体的厚度没有特别限定，通常为5～30μm。
作为在本发明中使用的两种以上的电极层形成材料，可以举出正极活性物质和导电性材料的组合。
作为正极活性物质可以使用公知的物质，对此并没有特别的限定。例如在形成锂电池用的正极时，可以举出：LiMn2O4等Li-Mn系复合氧化物、LiCoO2等Li-Co系复合氧化物、LiNiO2等Li-Ni系复合氧化物。这些正极活性物质可以单独使用一种，也可以组合两种以上进行使用。
作为导电性材料，只要是导电性材料即可，并没有特别的限定，可以举出：乙炔黑、炭黑、碳载体(ケツチエン)、石墨、碳纤维、碳纳米管等碳系导电性材料等。这些导电性材料可以单独使用一种，也可以组合两种以上进行使用。
在本发明中，分别调制将所述两种以上的电极层形成材料分散到适当的有机溶剂中而成的分散液(电极层形成用组合物)，首先用液滴喷出装置涂敷包含涂敷面积相对最小的电极层形成材料的组合物，然后涂敷包含涂敷面积相对大的其它电极层形成材料的组合物。
对于所使用的有机溶剂并没有特别限定，但从作业效率的观点出发，优选常压下的沸点为50～200℃的溶剂。作为相关的有机溶剂，可以举出：N-甲基吡咯烷酮、N，N-二甲基甲酰胺、N，N-二甲基乙酰胺等胺系溶剂；乙腈、丙腈等腈系溶剂；四氢呋喃、1，2-二甲氧基乙烷、二异丙基醚等醚系溶剂；丙酮、丁酮、二乙基酮、甲基异丁基酮、环己醇等酮系溶剂；醋酸乙酯、醋酸丙酯、乳酸甲酯等酯系溶剂；苯、甲苯、二甲苯、氯苯等芳香族系溶剂；氯仿、1，2-二氯乙烷等卤素系溶剂；以及混合两种以上的上述溶剂所形成的混合溶剂。
另外，在本发明中，根据要求，在包含所述电极层形成材料的组合物中还可以含有其它成分。作为其它成分例如可举出：聚偏氟乙烯等粘接剂。这些其它成分可以包含在含有正极活性物质的组合物中，也可以包含在含有导电性材料的组合物中。
含有正极活性物质的组合物可以通过在有机溶剂中混合搅拌正极活性物质以及根据需要的其它成分来进行调制。对混合搅拌的方法没有特别限定，可以使用现有公知的混合搅拌装置来进行。
对正极活性物质、其它成分、以及有机溶剂的混合比例没有特别限定。正极活性物质的混合量相对于组合物全体通常为10重量％～60重量％，其它成分的混合量相对于组合物全体通常为0重量％～20重量％，有机溶剂的混合量相对于组合物全体通常为20重量％～90重量％。
含有导电性材料的组合物可以通过在有机溶剂中混合搅拌导电性材料以及根据需要的其它成分来进行调制。对混合搅拌的方法没有特别限定，可以使用现有公知的混合搅拌装置来进行。
对导电性材料、其它成分、以及有机溶剂的混合比例没有特别限定。导电性材料的混合量相对于组合物全体通常为10重量％～60重量％，其它成分的混合量相对于组合物全体通常为0重量％～20重量％，有机溶剂的混合量相对于组合物全体通常为20重量％～90重量％。
对于所述电极层形成用组合物(含有正极活性物质的组合物和含有导电性材料的组合物)的粘度没有特别限定，但优选低到可以喷出液滴的程度。所述组合物的粘度优选1～100cP左右。作为在该范围内调整组合物的粘度的方法，可以举出：改变有机溶剂的混合比例(增加等)的方法；使组合物的温度上升的方法；向组合物中添加使粘度降低的高分子电解质原料等其它化合物的方法等。
图4示出可以根据本发明的电极的制造方法进行制造的二次电池的正极电极的层结构示例(局部放大图)。
图4所示的正极电极具有集电体1、以及在该集电体1上以规定图案形成正极活性物质和导电性材料而成的正极电极层2。图4(a)是正极电极的横截面图，图4(b)是从上部观察正极电极所看到的俯视图。
在图4所示的正极电极层2中，在集电体1上以使图案部分2a位于正方形的四个顶点部分的方式配置涂敷面积相对大的正极活性物质的图案部分2b和涂敷面积相对小的导电性材料的图案部分2a。
在本发明中，图案部分2a和图案部分2b的配置不限于图4所示的图案，而是可以如图5所示配置成任意的图案。例如，图案部分2a可以如图5(a)所示，以位于正方形四个顶点部分及其中心部分的方式进行配置，也可以如图5(b)所示，以位于上下各三点的方式进行配置(共计6点)。另外，个别图案部分2a的大小和图案部分2b的大小也可以如图5(c)和图5(d)所示，大致相同。也可以如图5(d)所示，多个图案部分2a相互邻接配置。
在本发明中，构成正极电极层2的图案部分2a的总面积和图案部分2b的总面积的比例没有特别的限定，但在锂离子二次电池的正极电极中，图案2a的总面积优选为图案部分2a和图案部分2b的总面积的5％至40％。
下面，对图4所示的正极电极的制造方法进行说明。
图4所示的正极电极例如是用图6所示的二次电池的制造流水线200中的虚线内的正极电极制造流水线202来进行制造的。
正极电极制造流水线202由向集电体上喷出含有导电性材料的组合物(以下称为“组合物a”)的液滴喷出装置10a(以下称为“喷出装置10a”)、喷出含有正极活性物质的组合物(以下称为“组合物b”)的液滴喷出装置10b(以下称为“喷出装置10b”)、加热干燥装置11a、以及连接这些装置的皮带传输机BC1构成。这些装置与驱动皮带传输机BC1的驱动装置13以及对装置整体进行控制的控制装置12连接。
作为喷出装置10a、喷出装置10b，可以使用和具有图1所示的液滴喷出装置10相同结构的装置。在图6所示的正极电极制造流水线202中，用各自的喷出装置(喷出装置10a和喷出装置10b)来喷出组合物a和组合物b，但也可以用一台喷出装置来喷出组合物a和组合物b。
首先，准备所需大小的铝箔等的集电体。将集电体输送到皮带传输机BC1上，安装到喷出装置10a上，通过喷出装置10a向集电体上的规定区域喷出组合物a。在相同部位重复绘制相同的图案(同一组合物)，从而形成所希望的膜厚的组合物a的涂膜。
接着，将形成了组合物a的涂膜的集电体从喷出装置10a上取下，输送到皮带传输机BC1上，安装到喷出装置10b上。通过喷出装置10b向集电体上的规定区域喷出组合物b。在相同部位重复绘制相同的图案(同一组合物)，从而形成所希望的膜厚的组合物b的涂膜。
接着，将形成了组合物a和组合物b的涂膜的集电体从喷出装置10b上取下，输送到皮带传输机BC1上，安装到加热干燥装置11a上。通过加热干燥装置11a对组合物a和组合物b的涂膜进行加热干燥，从而形成图4所示的正极电极层。加热干燥装置11a的加热温度以可以完全干燥去除组合物a和组合物b中所含的溶剂即可。通常为50℃～200℃。
另外，在本发明中，在喷出装置10a中，在集电体上形成组合物a的涂膜之后，也可以如图7所示，设置减压干燥装置16，将形成了组合物a的涂膜的集电体送入减压干燥装置16内，在组合物a的涂膜干燥之后，在喷出装置10b进行组合物b的涂敷。
如上所述形成的正极电极层的平均膜厚没有特别限定，但优选为5～50μm。另外，在集电体的一方形成有电极层的电极的平均厚度优选为10～70μm。电极和电池的厚度可以用公知的千分尺来进行测量。
另外，对电极表面的面积没有特别限定，但一般来说，电极表面的面积越大，就越难以保持电极表面的均匀性。从该观点出发，电极表面的面积在50cm2以上时，本发明特别起作用。
在如上所述得到的正极电极层中，组合物a含有导电性材料，组合物b含有正极活性物质。当以所期望的图案形成正极电极层时，正极活性物质的一部分微粒处于与电连接集电体的导电性材料的微粒接触的状态。即，由于正极活性物质的一部分被配置成与导电性材料紧密接触，因此，可以降低内部电阻以确保导电通路，从而确保良好的电子传导性。根据本发明，由于所希望的图案没有破坏，因此，遵照设计，即使以大电流进行充放电，也能够方便地取出所必需的能量(高输出化)。
在涂敷三种以上的含有不同电极形成材料的组合物的图案中，如果首先涂敷相对涂敷面积最小的组合物，则对其它多种组合物的喷出顺序没有特别的限定。但从形成具有无破坏的遵照设计的图案的电极层的角度出发，优选以涂敷面积相对小的组合物的顺序进行涂敷。
<二次电池的制造方法>
在本发明的二次电池的制造方法中，所述二次电极具有负极电极、电解质、以及具有由两种以上的正极电极材料构成的正极电极层的正极电极，所述二次电池的制造方法的特征在于，包括下述工序：按照预先设计的涂敷图案，首先在集电体上涂敷所述两种以上的正极电极材料中涂敷面积相对最小的材料，然后涂敷涂敷面积相对大的材料，由此来形成具有规定图案的正极电极层，从而形成正极电极。
在本发明的二次电池的制造方法中，由于以与本发明的电极的制造方法相同的方法来制造正极电极，因此，能够得到其电极具有所期望的充放电特性的二次电池。
二次电池按照正极电极、电解质、负极电极的顺序进行配置，且这些部件被封装在外包装材料中。具体来说，分别制造正极和负极，使电解质介于所获得的正极和负极之间，通过将正极、负极以及电解质封装在外包装材料内来组装二次电池。
本发明的二次电池的制造方法具体来说可以用图6所示的二次电池的制造流水线200来进行实施。
即，在制造流水线200中，通过所述虚线内所示的正极电极制造流水线202来制造正极电极，与之并行地，通过由液滴喷出装置(喷出装置)10c、加热干燥装置11b、皮带传输机BC2构成、并用于形成负极电极的制造流水线按照与所述正极电极的制造方法相同的方法来形成负极电极，在组装装置15中，将所得到的正极电极和负极电极收纳到外包装材料内，通过电解质供给装置14来供给并封装电解质，由此来制造二次电池。
图8示出通过本发明的制造方法所获得的锂二次电池的一个示例。图8所示的锂二次电池20是通过隔板50来分开正极电极30、负极电极40的叠层型的锂二次电池。
图8中，正极电极30具有串联集电体30a和正极电极层30b的叠层构造，负极电极40具有串联集电体40a和负极电极层40b的叠层构造。另外，在正极和负极的内部填充有省略了图示的电解质。
作为电解质，例如可举出：LiCIO4、LiPF6、LiBF4、LiAsF6、LiSbF6、LiCF3SO3、LiC4F9SO3、LiCF3CO2、Li2C2F4(SO3)2、LiN(CF3SO2)2、LiCnF2n+1SO3(n≥2)、LiN(RfOSO2)2(这里，Rf表示氟烷基)、LiN(CF3SO2)(C4F9SO2)、LiN(C2F5SO2)(C4F9SO2)、LiN(CF3SO2)(C2F5SO2)；环氧乙烯和环氧丙烷的巨大聚合物(マクロマ一)；各种聚合物构成的凝胶聚合物电解质、真聚合物电解质、LiPON等无机固体电解质；含有Li离子的常温溶解盐等。
当所述电解质包含溶剂时，作为该溶剂例如可以举出：1，2-二甲氧基乙烷、1，2-二甲氧基乙烷、碳酸丙烯、碳酸乙烯、γ-丁内酯、四氢呋喃、1，3-二氧杂戊烷、二乙基碳酸酯、二甲基碳酸脂、乙基甲基(メチカル)碳酸脂等。这些溶剂可以单独使用一种，也可以组合多种进行使用。
对于隔板没有特别的限定，只要能够适用于二次电池的使用范围即可。例如可以举出利用聚乙烯、聚丙烯等烯系树脂或者聚丙烯和聚乙烯等的共聚物等的单个微小多孔薄膜或将其复合而形成的隔板。
隔板的厚度没有特别的限定，通常为10～50μm。
对于外包装材料没有特别限定，例如至少可举出金属箔膜和树脂片材叠层而成的高分子金属复合片材等。
在二次电池的工业生产过程中，为了提高生产性，可以采用下述工序：制作比最终电池的尺寸大的电极，然后将该电极切割成规定大小。
作为二次电池的形状可以举出层压型、圆筒型、平板型等。
例如层压型的二次电池可如下所述进行制造：将如前所述制造的正极电极、负极电极切割成适当大小，安装端子，在干燥的氩气氛中，用正极电极和负极电极夹持电解质膜，在将端子引出到外部的状态下，对铝层压包装盒内进行真空密封。
例如圆筒型的二次电池可如下所述进行制造：使用如前所述制造的正极电极、负极电极，按照正极电极、隔板、负极电极、隔板的顺序叠层并卷起，切成规定的长度，插入铁制的圆筒罐内，添加电解质后封口。
在图8所示的锂二次电池20中，例如将LiCoO2用作正极活性物质，将炭(C)用作负极活性物质，如下所示，可以反复进行充放电。
【化学式1】
Figure C20071009659400191
(式中，x表示小于1的正数)
当根据本发明制造的电池用于需要高输出、高能量密度，且所要求的条件非常苛刻的车辆时，会发挥特别有益的效果。所得到的电池相对于振动的耐久性高，即使在汽车这样的持续施加振动的环境下使用，也不会因共振而产生电池劣化。
以上参照附图对本发明的优选实施方式进行了说明，但本发明的实施方式不限于上述实施方式。本发明不限于上述实施方式，可在不脱离本发明的要旨的范围内进行各种改变。
在所述实施方式中，作为由两种以上的功能性材料构成的功能膜的具体示例，对由两种以上的电极层形成材料构成的电极层进行了说明，但在如所述实施方式中所提到的，功能膜不限于电极层。功能膜也可以是具有由导电膜构成的布线图案和埋置在导电膜之间的绝缘膜的电路膜。另外，当叠层电路膜构成电路膜时，在叠层的电路膜之间叠层而成的中间膜可以包括使夹持中间膜的各个电路膜的电路图案之间绝缘的绝缘膜、以及适于导通电路图案之间的导通层。
在所述实施方式中，对于组合物的涂敷图案的图案数据，从输入终端102向计算机100输入图案绘制所必需的信息，计算机100的绘图部101根据所输入的信息绘制图案，并将绘制的图案存储到存储装置103中。但是，并不必须通过计算机来形成绘制图案数据。也可以在设计阶段等单独作成涂敷图案的数据，并将其输入涂敷装置中。
在所述实施方式中，作为喷出装置，是举出使用喷墨式的液滴喷出装置的示例来进行的说明，但喷出装置不限于喷墨式的液滴喷出装置。只要是从分配器喷出液态材料的装置等能够将任意量的液态材料配置在喷出对象物的任意位置上的装置即可。

Claims (6)

1.一种功能膜的形成方法，在基体上形成包含由互不相同的功能性材料构成的第一及第二功能膜片的功能膜，且所述功能膜的该第一及第二功能膜片的边界的至少一部分相互接触，所述功能膜的形成方法的特征在于，包括下述步骤：
确定对应于所述第一功能膜片的第一区域以及对应于所述第二功能膜片的第二区域的确定步骤；
在所述第一区域和所述第二区域中面积相对小的一方的区域上涂敷包含对应的所述功能性材料的液态材料的第一涂敷步骤；以及
在所述第一涂敷步骤之后，在所述第一区域和所述第二区域中面积相对大的一方的区域上涂敷包含对应的所述功能性材料的液态材料的第二涂敷步骤。
2.如权利要求1所述的功能膜的形成方法，其特征在于，通过使用液滴喷出装置向所述基体喷出所述液态材料来实施所述第一及第二涂敷步骤。
3.一种电极的制造方法，其在集电体上形成包含由互不相同的电极层材料构成的第一及第二电极层片的电极层，且所述电极层的该第一及第二电极层片的边界的至少一部分相互接触，所述电极的制造方法的特征在于，包括下述步骤：
确定对应于所述第一电极层片的第一区域以及对应于所述第二电极层片的第二区域的确定步骤；
在所述第一区域和所述第二区域中面积相对小的一方的区域上涂敷包含对应的所述电极层材料的液态材料的第一涂敷步骤；以及
在所述第一涂敷步骤之后，在所述第一区域和所述第二区域中面积相对大的一方的区域上涂敷包含对应的所述电极层材料的液态材料的第二涂敷步骤。
4.如权利要求3所述的电极的制造方法，其特征在于，
包含所述电极层材料的液态材料至少包含：含有正极活性物质的液态材料和含有碳系导电性材料的液态材料，
具有所述电极层的所述电极是二次电池的正极电极。
5.如权利要求3或4所述的电极的制造方法，其特征在于，通过使用液滴喷出装置向所述集电体喷出包含所述电极层材料的液态材料来实施所述第一及第二涂敷步骤。
6.一种二次电池的制造方法，所述二次电池具备负极电极、电解质、以及正极电极，所述正极电极通过在集电体上形成包含由互不相同的正极电极层材料构成的第一及第二正极电极层片的正极电极层而成，所述正极电极层的该第一及第二正极电极层片的边界的至少一部分相互接触，所述二次电池的制造方法的特征在于，包括下述步骤：
确定对应于所述第一正极电极层片的第一区域以及对应于所述第二正极电极层片的第二区域的确定步骤；
在所述第一区域和所述第二区域中面积相对小的一方的区域上涂敷包含对应的所述正极电极层材料的液态材料的第一涂敷步骤；以及
在所述第一涂敷步骤之后，在所述第一区域和所述第二区域中面积相对大的一方的区域上涂敷包含对应的所述正极电极层材料的液态材料的第二涂敷步骤。
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