CN100394635C - 高分子电解质型燃料电池 - Google Patents

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Abstract

本发明提供能利用简单手段提高电池反应用气体的利用效率的高分子电解质燃料电池。该燃料电池具备：包含具有高分子电解质膜、夹着高分子电解质膜的一对催化剂层、在该一对催化剂层的外表面配设的，位于所述高分子电解质膜周边内侧的一对气体扩散电极(7)的MEA、和具备在MEA的两个面的周边部，与一对气体扩散电极间保持间隙(109)配设的一对密封垫(6)的MEA-密封垫接合体(19)、以及夹着该MEA-密封垫接合体(19)配设，在内表面上依序通过密封垫(6)、间隙(109)、气体扩散电极(7)、间隙(109)、和密封垫(6)上形成电池反应用的气体的槽状通道的一对导电性隔离层；间隙(109)的一部分利用封闭手段(110)加以封闭，或间隙(109)弯折为波浪形状。

Description

高分子电解质型燃料电池
技术领域
本发明涉及高分子电解质型燃料电池的结构，特别是涉及高分子电解质膜-电极接合体、密封垫和导电性隔离层的叠层组装结构。
背景技术
已有的高分子电解质型燃料电池具备下面所述的基本发电元件(参照例如专利文献1：日本特许第3045316号公报(图1))。图21是表示作为已有的基本发电元件的高分子电解质膜-电极接合体与密封垫106的接合体的结构的平面图。高分子电解质膜-电极接合体被称为MEA(Membrane-Electrode-Assembly)。图22是表示图21的XXII部的结构的部分放大平面图。图23是表示图22的XXIII-XXIII线的剖面的剖面图。
在图23中，MEA15由有选择地使氢离子通过的离子交换膜构成的高分子电解质膜12、夹着高分子电解质膜12，以承载铂族金属催化剂的碳粉为主成分的一对催化剂层(阴极催化剂层13和阳极催化剂层14)、以及在该一对催化剂层13、14的外表面配设，并且位于高分子电解质膜12周边内侧位置上的一对气体扩散电极107、107构成。该气体扩散电极107、107主要由同时具有通气性和电子导电性的碳素纤维构成。在MEA15的两面的周边部上，在一对气体扩散电极107、107之间保持间隙109、109地配设一对密封垫106、106，以使提供给气体扩散电极107、107的燃料气体或氧化剂气体不发生向外泄漏或燃料气体与氧化剂气体混合的情况。MEA15与密封垫106、106通常利用热压接方法接合。以下将设置该密封垫106、106的MEA称为MEA-密封垫接合体。如图23的放大情况所示，MEA15的气体扩散电极107、107和密封垫106、106之间的间隙109、109的宽度通常为0.2-0.5mm左右。通过这样设置间隙109、109，在接合时允许气体扩散电极107、107与密封垫106、106之间有位置偏差，其接合容易进行。
又，有人提出与以往的结构不同的，与密封垫一体化的MEA(例如专利文献2-4：文献2：USP第5464700号公报；文献3：日本特开第2002-42838号公报；文献4：日本特开第2001-155745号公报)。
这种已有的高分子电解质型燃料电池的基本原理是，使高分子电解质膜12的一个主面暴露在燃料气体中，另一个主面暴露在空气等氧化剂气体中，利用通过高分子电解质膜12进行的化学反应合成水，以电气方式取出由该反应生成的反应能量。
但是，在已有的高分子电解质型燃料电池中，如图21和22所示，在气体扩散电极107和密封垫106之间存在间隙109，因此向电池内提供的气体的一部分通过该间隙109排出。
也就是说，在图21中，在MEA-密封垫接合体的相对的边缘部形成燃料气体供给集流孔3A和燃料气体排出集流孔3B。另一方面，表面上形成燃料气体通道的阳极侧的导电性隔离层(参照图4)的一个面，接触MEA-密封垫接合体的暴露于燃料气体的主面(图21中所示的面)，该燃料气体通道如图21的虚线所示，处于连接MEA-密封垫接合体的燃料气体供给集流孔3A和燃料气体排出集流孔3B(正确地说，是该导电性隔离层的燃料气体供给集流孔及燃料气体排出集流孔)的位置上。因此，燃料气体通道与间隙109交叉，在该交叉点相互连通。而且从燃料气体供给集流孔3A流入燃料气体通道的气体的一部分如图21的箭头所示，经过该间隙109流向燃料气体排出集流孔3B。经过该间隙109的燃料气体没有暴露于气体扩散电极107地排出。又，表面上形成氧化剂气体通道的阴极侧的导电性隔离层(参照图3)的一个面，接触MEA-密封垫接合体的暴露于氧化剂气体的主面，与上面所述相同，从氧化剂气体供给集流孔5A流入氧化剂气体通道的气体的一部分，经过间隙109流向氧化剂气体排出集流孔5B。没有暴露于这样的气体扩散电极107的电池反应用气体的存在，损害了这种电池反应用气体的利用效率乃至于发电效率。
因此，已有的高分子电解质型燃料电池存在需要提高电池反应用气体的利用效率的问题。
和以往的结构不同，在与密封垫形成一体的MEA中，燃料电池的单电池连接时需要相当大的力，存在着需要使连接单电池用的装置大型化的问题，而且还存在由于使用耐受温度变化和反应物质等的性能优越的富有弹性的液状EPDM和橡胶材料等特殊材料作为密封垫，使燃料电池的制造成本有较大上升的问题。
发明内容
本发明是为解决上述存在问题而作出的，其目的在于，提供利用简易手段能够提高电池反应用的气体的利用效率的高分子电解质型燃料电池。
为了解决上述存在问题，本发明的高分子电解质型燃料电池，具备：包含具有高分子电解质膜、夹着所述高分子电解质膜的一对催化剂层、及在该一对催化剂层的外表面配设的，位于所述高分子电解质膜周边内侧的一对气体扩散电极的MEA、和具备在所述MEA的两个面的周边部，与所述一对气体扩散电极之间保持间隙配设的一对密封垫的MEA-密封垫接合体、以及夹着该MEA-密封垫接合体配设，在内表面上，依序通过所述密封垫、所述间隙、所述气体扩散电极、所述间隙、及所述密封垫上地形成电池反应用的气体的槽状通道的一对导电性隔离层；所述间隙的一部分利用封闭手段加以封闭。
采用这样的结构，密封垫与气体扩散电极之间的间隙被封闭，因此没有暴露于气体扩散电极的电池反应用气体减少，相应地提高了利用效率。
也可以是所述封闭手段使所述密封垫的内沿与所述气体扩散电极的外沿部分连接。
也可以是所述封闭手段使所述密封垫的内沿与所述气体扩散电极的外沿部分重叠，并且所述导电性隔离层压到所述MEA-密封垫接合体的外表面，以此压扁所述气体扩散电极的所述被重叠的部分，使所述密封垫的内沿与所述气体扩散电极的外沿部分连接。
也可以是所述封闭手段利用塑性变形的塑性体封闭所述间隙的一部分。
也可以是所述塑性体由热可塑性树脂构成。
也可以是在所述间隙形成扩宽部，置于所述扩宽部的所述塑性体发生塑性变形，以此填埋所述间隙的扩宽部，就这样封闭着所述间隙。
也可以是所述封闭手段利用弹性变形的弹性体封闭所述间隙的一部分。
也可以是在所述间隙形成扩宽部，在与所述导电性隔离层的内表面的所述扩宽部对应的位置上配设弹性体收容孔，在该弹性体收容孔嵌入所述弹性体，所述导电性隔离层的内表面抵住所述MEA-密封垫接合体的外表面，以此所述弹性体嵌入所述间隙的扩宽部，使所述间隙封闭。
采用这样的结构，嵌入导电性隔离层内表面的弹性体成为MEA-密封垫接合体和导电性隔离层的定位构件，使得MEA-密封垫接合体与所述导电性隔离层的组装也容易进行而且能够保证组装质量。
又，本发明的高分子电解质型燃料电池，具备：包含具有高分子电解质膜、夹着所述高分子电解质膜的一对催化剂层、及在该一对催化剂层的外表面配设的，位于所述高分子电解质膜周边内侧的一对气体扩散电极的MEA、和具备在所述MEA的两个面的周边部，与所述一对气体扩散电极之间保持间隙配设的一对密封垫的MEA-密封垫接合体、以及夹着该MEA-密封垫接合体配设，在内表面上，依序通过所述密封垫、所述间隙、所述气体扩散电极、所述间隙、和所述密封垫上形成电池反应用的气体的槽状通道的一对导电性隔离层；所述间隙形成波浪状弯折的形状。
也可以是，所述间隙弯折为方波、锯齿波、或其他直线以外的形状。
采用这样的结构，密封垫与气体扩散电极之间的间隙中滞留水分，封闭了该间隙，因此没有暴露于气体扩散电极的电池反应用的气体减少，相应地提高了其利用效率。而且由于在所述间隙滞留的水分变多，在高分子电解质型燃料电池再度启动时，高分子电解质膜处于含水状态，因此从启动到额定运行的时间比第1次启动时缩短了。
如上所述，本发明能够利用简易手段提高电池反应用的气体的利用效率。
附图说明
图1是本发明实施形态1的高分子电解质型燃料电池的结构的立体图。
图2图1的II-II线的剖面图。
图3是表示本发明实施形态1的阴极隔离层的氧化剂通道的图案的平面图。
图4是表示本发明实施形态1的阳极隔离层的燃料气体通道的图案的平面图。
图5是表示本发明实施形态1的高分子电解质型燃料电池具备的MEA-密封垫接合体的结构的平面图。
图6是图5的VI部的结构的部分放大平面图。
图7是本发明实施例1的高分子电解质型燃料电池与已有的高分子电解质型燃料电池的电池特性比较图。
图8是本发明实施例1的高分子电解质型燃料电池与已有的高分子电解质型燃料电池例的各单电池间的燃料气体供给集流管与燃料气体排出集流管之间的压力损失比较图。
图9是本发明实施例2的高分子电解质型燃料电池具备的MEA-密封垫接合体的结构的平面图。
图10A是表示图9的X部的结构的放大平面图，图10B和图10C是实施形态2的变形例1的相当于图9的X部的部位的结构的部分放大平面图。
图11是本发明实施例2的高分子电解质型燃料电池的燃料气体供给集流管与燃料气体排出集流管之间的压力损失的启动特性图。
图12是本发明实施例2的高分子电解质型燃料电池的电池电压的启动特性图。
图13表示是本发明实施形态3的高分子电解质型燃料电池具备的MEA-密封垫接合体的结构的平面图。
图14是图13的XIV部的结构的部分放大平面图。
图15是图14的XV-XV线的剖面图。
图16是本发明实施形态4的高分子电解质型燃料电池具备的阴极隔离层内表面的结构的平面图。
图17是图16的XVII部的结构的部分放大平面图以及部分放大剖面图。
图18表示本发明实施形态4的高分子电解质型燃料电池具备的MEA-密封垫接合体的结构的平面图。
图19是将图18的XIX部、接触XIX部的阴极隔离层1、以及阳极隔离层2的叠层结构分解表示的部分放大分解立体图。
图20是图19的连接时的XX-XX线的剖面图。
图21是已有的MEA-密封垫接合体结构的平面图。
图22是图21的XXII部的结构的部分放大平面图。
图23是图22的XXIII-XXIII线剖面的剖面图
符号说明
1   阴极隔离层
1a  阴极隔离层内表面
1b  阴极隔离层外表面
2   阳极隔离层
2a  阳极隔离层内表面
2b  阳极隔高层外表面
3A  燃料气体供给集流孔
3A’燃料气体供给集流管
3B  燃料气体排出集流孔
3B’燃料气体排出集流管
4A  水供给集流孔
4A’水供给集流管
4B  水排出集流孔
4B’水排出集流管
5A  氧化剂气体供给集流孔
5A’氧化剂气体供给集流管
5B  氧化剂气体排出集流孔
5B’氧化剂气体排出集流管
6   密封垫
6a  内沿部
6b  加厚部
7   气体扩散电极
7a  角部
8O  形环
8a  O形环收容槽
9   冷却水通道
10  氧化剂气体通道
11  燃料气体通道
12  高分子电解质膜
13  阴极催化剂层
14  阳极催化剂层
15  高分子电解质膜-电极接合体(MEA)
16  塑性体
16a 扩宽部
17  弹性体
17a 弹性体收容部
17b 扩宽部
18  单电池
19  MEA-密封垫接合体
106密封垫
107气体扩散电极
109间隙
110间隙封闭部
具体实施方式
下面参照附图说明本发明的实施形态。
实施形态1
图1是本发明实施形态1的高分子电解质型燃料电池的结构的分解立体图。在图1中，为了说明的方便，把高分子电解质型燃料电池的叠层结构的一部分分解表示出。又，图2是图1的II-II线的剖面图。与图1一样，为了说明的方便，把高分子电解质型燃料电池的叠层结构的一部分分解表示出。
在图1和图2中，高分子电解质型燃料电池由单电池(cell，参照图2)18叠层构成。
单电池18，如图2所示，由阴极侧的导电性隔离层(以下称为“阴极隔离层”)1和阳极侧的导电性隔离层(以下称为“阳极隔离层”)2夹着MEA-密封垫接合体19。
MEA-密封垫接合体19、阴极隔离层1及阳极隔离层2的相对的一对边缘部上，如图1所示分别穿有一对提供燃料气体的燃料气体供给集流孔3A和排出燃料气体的燃料气体排出集流孔3B、一对提供氧化剂气体的氧化剂气体供给集流孔5A和排出氧化剂气体的氧化剂气体排出集流孔5B、以及一对提供冷却水的水供给集流孔4A和排出冷却水的水排出集流孔4B。
这样构成的单电池18，如图2所示，其间夹着O形环(水冷面密封构件)8叠层，该叠层体隔着集电板(未图示)和绝缘板(未图示)用端板(未图示)夹住，用连接螺杆(未图示)从两端连接着。这样形成的叠层体电池称为叠层电池(stack)，该叠层电池构成高分子电解质型燃料电池的主要部分。在该叠层电池中，如图1所示，在相对的边缘部分别由燃料气体供给集流孔3A和燃料气体排出集流孔3B、氧化剂气体供给集流孔5A和氧化剂气体排出集流孔5B、以及水供给集流孔4A和水排出集流孔4B分别构成的燃料气体供给集流管3A’和燃料气体排出集流管3B’、氧化剂气体供给集流管5A’和氧化剂气体排出集流管5B’、水供给集流管4A’和水排出集流管4B’分别在其叠层方向上贯通。
图3是阴极隔离层1的氧化剂气体通道的图案的平面图。图4是表示阳极隔离层2的燃料气体通道的图案的平面图。
参照图1～图3，在阴极隔离层1的与MEA15接触的主面(以下称为“内表面”)1a上，形成槽构成的氧化剂气体通道10，使其连结氧化剂供给集流孔5A和氧化剂气体排出集流孔5B。另一方面，在阴极隔离层1的另一主面(以下称为“外表面”)1b上，形成槽构成的冷却水通道9(图3中未图示)，使其连结水供给集流孔4A和水排出集流孔4B。又在该外表面1b的适当的地方形成收容O形环8用的O形环收容槽8a(参照图2)。
参照图1、图2和图4，在阴极隔离层2的与MEA15接触的主面(以下称为“内表面”)2a上，形成槽构成的燃料气体通道11，使其连结燃料气体供给集流孔3A和燃料气体气体排出集流孔3B。另一方面，在阴极隔离层2的另一主面(以下称为“外表面”)2b上，形成槽构成的冷却水通道9(图4中未图示)，使其连结水供给集流孔4A和水排出集流孔4B。又在该外表面2b的适当的地方形成收容O形环8用的O形环收容槽8a(参照图2)。
图5是表示MEA-密封垫接合体19的结构的平面图。图6是图5的VI部的结构的部分放大平面图。
如图2和图5所示，本实施形态的MEA-密封垫接合体19与已有技术栏说明的基本上相同。但是密封垫6与气体扩散电极7的间隙的结构有若干差异。因此MEA-密封垫接合体19的详细说明省略。
在图5中，形成催化剂层14(未图示)的高分子电解质膜12(未图示)的周边部配设环状(在这里为矩形环状)的密封垫6，在该环状的密封垫6的中空部露出的催化剂层14的外表面上配设气体扩散层7，使其位于高分子电解质膜12的周边的内侧。在高分子电解质膜12的相反侧的面、即氧化剂气体侧的主面上，也以此相同，在高分子电解质膜12上形成催化剂层13，配设密封垫6，配设气体扩散层7(未图示)。然后，利用热压方法将它们接合，形成MEA-密封垫接合体19(参照图23)。在密封垫6与气体扩散电极7之间形成环状的间隙109。
在这里，如图6所示，在MEA-密封垫接合体19上，形成使本发明具有的特征的，堵塞气体扩散电极7与密封垫6的间隙109的部分(以下称为“间隙封闭部110”)的封闭手段。也就是说，该间隙封闭部110是在露出于密封垫6的中空部的一对催化剂层14的外表面上配设一对气体扩散层7时，通过使密封垫6的内沿的一部分与气体扩散电极7的外沿部分连接配设形成的。在本实施形态中，密封垫6为矩形，其内沿部6a也呈矩形形状。该矩形的内沿部6a的四个角落加厚为直线状(三角形)，在该加厚部6b上重叠矩形的气体扩散电极7的四个角部7a。高分子电解质膜12的相反侧的面、即氧化剂气体侧的主面上，也与此相同，在密封垫6的加厚部6b上重叠气体扩散电极7的角部7a(未图示)。而且，如上所述通过热接合形成MEA-密封垫接合体19。
然后，如图1所示，阴极隔离层1和阳极隔离层2压到MEA-密封垫接合体19的外表面，以此将气体扩散电极7的角部7a中位于密封垫6的加厚部6b上的部分压扁，使密封垫6的内沿与气体扩散电极7的外沿部分连接。在这里，气体扩散电极7的主成分为脆性的碳素纤维，其空隙率为80％～90％，因此，利用单电池连接力形成的局部负荷，容易将气体扩散电极的角部7a中位于密封垫6的加厚部6b上的部分压溃。图5仅表示MEA-密封垫接合体19的一个面，但是，其相反侧的面上也同样形成间隙封闭部110。
下面对如上所述构成的高分子电解质型燃料电池的动作进行说明。
在图1～图6中，高分子电解质型燃料电池中，通过燃料气体供给集流管3A’提供燃料气体(例如氢)，该燃料气体分叉流入阳极隔离层2的燃料气体通道11。在流过该燃料气体通道11的过程中，燃料气体接触MEA15，通过气体扩散电极7，通过阳极催化剂层14接触到高分子电解质膜12。在这里，燃料气体与氧化剂气体发生电池反应，并随着该电池反应而被消耗。这时的剩余燃料气体到达燃料气体排出集流管3B’，通过这里排出。另一方面，通过氧化剂气体供给集流管5A’提供氧化剂气体(例如空气)，该氧化剂气体分支流入阴极隔离层1的氧化剂气体通道10。流过该氧化剂气体通道10的过程中，氧化剂气体接触MEA15，透过扩散电极7，通过阴极催化剂层13与高分子电解质膜12接触。在这里，燃料气体与氧化剂气体发生电池反应并随着该电池反应而被消耗。这时的剩余的氧化剂气体到达氧化剂气体排出集流管5B’，通过这里排出。又，这期间由水供给集流管4A’提供的冷却水通过冷却水通道9从水排出集流管4B’排出，以此使电池组得到冷却。
这时，MEA-密封垫接合体19中，形成间隙封闭部110，因此，经过气体扩散电极7与密封垫6之间的间隙109，燃料气体从燃料气体供给集流管3A’流入燃料气体排出集流管3B’以及氧化剂气体从氧化剂气体供给集流管5A’流入氧化剂气体排出集流管5B’的情况能够得以防止。
下面对切合本实施形态的实施例进行说明。
实施例1
在实施例1中通过以下所述的工序制作图5和图6所示的MEA-密封垫接合体19。
首先，以1∶1的比例使比表面积为800m2/g、DBP吸油量为360ml/100g的灶黑EC(灶黑国际公司制作的灶黑)承载铂。然后在10g该催化剂粉末中混合35g水及59g氢离子导电性高分子电解质的乙醇溶液(旭硝子株式会社制，9％FSS)，用超声波搅拌机搅拌分散，制作催化剂层涂料。然后将该催化剂层涂料涂布在聚丙烯薄膜(东丽株式会社制的TREFAN50-2500)上，使其干燥，形成催化剂层13、14。将得到的催化剂层13、14切为104×216mm，在330×150mm的高分子电解质膜12(杜邦公司的Naphion117，厚度为50微米)的两面的中央部以135℃的温度、32kgf/cm2的压力的条件复印。
接着，在厚度为50微米的PET片的两面上分别涂布100微米的EPDM，进行电子束交联，制作总厚度为250微米的片状密封垫。然后，将该片状密封垫，用汤姆逊型以图5所示的形状，即形成总体尺寸为130×300mm，冲孔形成具备内沿部6a的4个角落上具有加厚部6b的108×220mm的中空部和空气、燃料气体、水的各一对的集流孔的形状，制成密封垫6。
气体扩散电极7，采用107×219mm尺寸，厚度0.3mm的碳素纤维布(日本戈尔株式会社Carbel C L 300)。
然后，配置密封垫6、6，使高分子电解质膜中央部的催化剂层13、14(未图示)位于密封垫的中空部，使气体扩散电极7、7处于催化剂层13、14的外表面，比高分子电解质膜12的周边更向内的位置上，并且将其4个角部7a配置在设置于密封垫6的内沿部6a的4个角落上的加厚部6b上，然后用130℃、2MPa的条件进行一分钟的热压接，以形成MEA-密封垫接合体19。利用这种方法得到在间隙封闭部110封闭在气体密封垫6与气体扩散电极7之间的间隙109的MEA-密封垫接合体19。还有，气体扩散电极的4个角部7a利用热压接形成约45微米的厚度，再在单电池连接时使阴极隔离层1及阳极隔离层2压到MEA-密封垫接合体19的外表面，进一步将其压扁，使其不影响密封垫6的气体密封功能。
将其夹在图3和图4所示形状的阴极隔离层1和阳极隔离层2(以厚度3mm的东海Carbon株式会社制造的Glassy Carbon作为材料使用，用切削机械加工制作的部件。背面的水通道形状在图上被省略，用紧固件以2.5吨的力固定，组装成图1和图2所示的式样的4个单电池的电池组。
为了对如上所述制作的4个单电池的电池组的性能进行确认，进行如下所述的特性试验。又，作为比较例1，按照图21所示的已有技术的形状，以与实施例1相同的制作工序，制作除了没有加厚部这一点以外具有与实施例1相同尺寸的密封垫6和与实施例1相同尺寸的气体扩散电极7的MEA15，将其组装为4个单电池的电池组，进行相同的特性试验。
在单电池温度为70℃，燃料气体为纯氢气(加湿到露点为70℃，燃料利用率80％)，而且氧化气体为空气(加湿到露点为70℃，空气利用率40％)的条件下运行，测定其电流-电压特性，得到图7所示的结果。如图7所示，图中实线所示的实施例的结果与图中虚线所示的比较例1相比，可以确认，在气体供给量少的低电流密度侧的输出得到改善，高分子电解质型燃料电池的发电效率得到提高。
又，图8表示制作80个单电池的电池组时的，各单电池中的燃料气体供给集流管3A’与燃料气体排出集流管3B’之间的压力损失的情况。如图8所示，燃料气体供给集流管3A’与燃料气体排出集流管3B’之间的压力损失对于各单电池的偏差，与已有技术例相比有所下降。其理由如下所述。也就是在已有技术例中，气体扩散电极7与密封垫6的中空部的定位在单电池组装工序中是困难的，因此在扩散电极7的外沿部，间隙109的宽度不均匀。其结果是，经过从燃料气体供给集流孔3A至燃料气体排出集流孔3B的间隙109的燃料气体量对于各单电池都不一样，燃料气体供给集流管3A’与燃料气体排出集流管3B’之间的压力损失对于各单电池不是一定值。但是在本实施例中，经过间隙109的燃料被遮挡住，因此，推定燃料气体供给集流管3A’与燃料气体排出集流管3B’之间的压力损失对于每一单电池的偏差小。因此，特别是在燃料气体供给集流管3A’与燃料气体排出集流管3B’之间的压力损失大的单电池中，气体供给量少的，电流密度低的区域的运行时的水排出的困难，还有发生溢流的问题都得到改善，带来对于高分子电解质型燃料电池稳定运行也是理想的结果。又，对于氧化剂气体也一样，经过间隙109的氧化剂气体被遮挡住，因此可以推测出，在氧化剂气体供给集流管5A’与氧化剂气体排出集流管5B’之间的压力损失对于各单电池的偏差减小了。
实施形态2
图9是本发明实施例2的高分子电解质型燃料电池的MEA-密封垫接合体19的结构的平面图，图10A是表示图9的X部的结构的部分放大平面图，在图9和图10A中，与图5和图6相同或相当的部分标以相同的符号并且省略其说明。如图9和图10A所示，本实施形态的MEA-密封垫接合体19与实施形态1的MEA-密封垫接合体19，其密封垫6与气体扩散电极7之间的间隙109的结构有若干不同，其他点上是相同的。
具体地说，如图9和图10A所示，在MEA-密封垫接合体19中，密封垫6与气体扩散电极7之间的间隙109形成矩形波状(间距6mm×50turn)。也就是说，扩散电极7的外沿形成连续的矩形的凹凸形状(间6mm×50turn)，在该气体扩散电极7的周围，配设内沿部6a具有规定的间隙，啮合于气体扩散电极7的外沿的凹凸形状中的，形成连续的矩形凹凸形状的密封垫6。例如，在本发实施形态中，密封垫6的内沿部6a具有比气体扩散电极7的外沿部纵横都大1mm左右的尺寸。也就是说，密封垫6与气体扩散电极7之间的矩形109具有平均为0.5mm左右的宽度。
下面对具有如上所述结构的高分子电解质型燃料电池的动作进行说明。在该高分子电解质型燃料电池中，从其工作原理上说，为了得到所希望的电池性能，高分子电解质膜必须含有充分的水分，因此在燃料气体和氧化剂气体中包含水分。因此，在MEA-密封垫接合体19的燃料气体侧的主面上，在启动的初期，燃料气体的一部分流向密封垫6和气体扩散电极7之间的间隙109，但是由于间隙109形成矩形波浪状，随着时间的经过，燃料气体中所包含的水分滞留于矩形109的某些弯折部分，从而将该间隙109封闭，遮挡住燃料气体的流通。借助于此，能够防止燃料气体经过间隙109从燃料气体供给集流管3A’流向燃料气体排出集流管3B’。又同样，在MEA-密封垫接合体19的氧化剂气体侧的主面上，氧化剂气体中包含的水分或在MEA15中生成的水，随着时间的经过，滞留于密封垫6和气体扩散电极7之间的间隙109的某些弯折部分，从而将氧化剂气体的通道阻挡住，以此能够防止氧化剂气体经过气体扩散电极7和密封垫6之间的间隙109从氧化剂气体供给集流管5A’流向氧化剂气体排出集流管5B’。
下面对切合本实施形态的实施例进行说明。
实施例2
作为实施例2，图9和图10A所示的MEA-密封垫接合体19，除了间隙109的形状以外，均与实施例1一样制作。
然后，为了确认本实施例的MEA-密封垫接合体19的性能，进行下面所述的特性试验。又再度制作与实施例1比较用的比较例1，将其组装为4单电池的电池组，进行同样的特性试验。
使采用本实施例的MEA-密封垫接合体19的4单电池的电池组在单电池温度为70℃，燃料气体为纯氢气(加湿到露点温度为70℃，燃料利用率80％)，而且氧化剂气体为空气(加湿到露点温度为70℃，空气利用率40％)的条件下运行，测定从该运行开始起的，燃料气体供给集流管3A’与燃料气体排出集流管3B’之间的压力损失随时间的变化，得到图11所示的结果。在图11中，从启动起约10分钟内，燃料气体供给集流管3A’与燃料气体排出集流管3B’之间的压力损失递增，其后达到正常状态，该压力损失的变化被认为是由于燃料气体中包含的水分随着时间的经过而逐渐堵塞密封垫6和气体扩散电极7之间的间隙109造成的。
又，本实施例的再启动特性示于图12。在图12中，已有技术例(比较例)的4单电池的电池组，再度启动时从启动到额定运行的时间与第一次启动时大致相同，而本实施例的4单电池的电池组，如图12所示再度启动时从启动到额定运行的时间比已有技术例短。高分子电解质型燃料电池，从其原理上说，在高分子电解质膜充分含有水分之前不能够得到所希望的电池特性，从已经启动经过数分钟到数十分钟才达到额定运行是通常的情况。但是在本实施例中，塞密封垫6和气体扩散电极7之间的间隙109的形状弯折成波浪形状，因此，将燃料气体供给集流孔3A与燃料气体排出集流孔3B之间以及氧化剂气体供给集流孔5A与氧化剂气体排出集流孔5B之间加以连接的间隙109、109变长，在这里有很多包含于燃料气体中的水分滞留。于是，在高分子电解质型燃料电池在启动时，间隙109、109中贮存着水分，高分子电解质膜处于含水状态，因此可以推断，从启动到额定运行的时间比第一次启动时缩短。
变形例1
图10B及图10C是实施形态2的变形例1的相当于图9的X部分的结构的放大平面图。在图10B中，间隙109形成三角波相连的形状(间距6mm×50turn)，在图10C中，间隙109形成圆弧状相连的形状(间距6mm×50turn)。这样，间隙109形成三角波形状、其他直线以外的形状，间隙109都具有屈曲部，长度变长，在这里，燃料气体中包含的水分滞留比较多，因此能够得到同样的效果。
实施形态3
图13表示是本发明实施形态3的高分子电解质型燃料电池的MEA-密封垫接合体19的结构的平面图。图14是图13的XIV部的结构的部分放大平面图。图15是图14的XV-XV线的剖面图。在图13～15中与图5和图6相同或相当的部分上标以相同的符号并省略其说明。
如图13～15所示，本实施形态的MEA-密封垫接合体19与实施形态1中说明的基本上相同，密封垫6和气体扩散电极7之间的间隙109的结构有一些不同。下面省略关于MEA-密封垫接合体19的详细说明，仅对与实施形态1不同的部分进行说明。
如图14所示，在本实施形态中，MEA-密封垫接合体19的燃料气体侧的主面上密封垫6与气体扩散电极7之间的间隙109的一部分上设置塑性体16。又，在配置塑性体16的位置上，在密封垫6的内沿部6a上设置与塑性体16大小相应的半圆状的切口，形成间隙109的扩宽部16a。还有，在MEA-密封垫接合体19的相反侧的面上、即氧化剂气体侧的主面上，也与此相同，在间隙109的一部分上配设塑性体16，形成间隙109的扩宽部16a(未图示)。
如图14和图15所示，该MEA-密封垫接合体19是通过将高分子电解质膜12、配置在高分子电解质膜12中央部的两面上的催化剂层13、14、在催化剂13、14的外表面并位于高分子电解质膜12的周边内侧的气体扩散电极7、7、在MEA15的两面的周边部保持间隙109、109配设的密封垫6、6、以及配置于密封垫6、6的扩宽部16a、16a(图15中未图示)上的塑性体16、16(封闭手段)加以接合形成的。塑性体16、16发生塑性变形，以此将109、109的扩宽部16a、16a填埋、在本实施形态中，塑性体16采用热可塑性树脂，将MEA15与密封垫6、6热压接。塑性体16、16通过热压接熔解，以堵塞密封垫6、6与气体扩散电极7、7的间隙109、109的扩宽部16a、16a的形式固化。
这样构成的高分子电解质型燃料电池中，在MEA-密封垫接合体19的燃料气体侧的主面上，配置塑性体16在间隙109上，因此，能够防止燃料气体经过该间隙109由燃料气体供给集流管3A’流向燃料气体排出集流管3B’。又，同样，在MEA-密封垫接合体19的氧化剂气体侧的主面上，也配设塑性体16在间隙109上，因此能够防止氧化剂气体经过该间隙109由氧化剂气体供给集流管5A’流向氧化剂气体排出集流管5B’。
下面对切合本实施形态的实施例进行说明。
实施例3
作为实施例3，图13～15所示的MEA-密封垫接合体19，用以下工序制作。
首先，用与实施例1相同的手法将催化剂层13、14复印在高分子电解质膜12上。
接着，在厚度50微米的PET的两面上分别涂层100微米的EPDM，进行电子束交联，制作总厚度为250微米的片状密封垫。然后，将该片状密封垫，用汤姆逊型冲压成图13所示的形状，即具备具有半圆状切口的108×220mm的内沿部6a和燃料气体、水、氧化剂气体各一对集流孔3A、3B、4A、4B、5A、5B的130×130mm的形状，制作密封垫6。
又，形成塑性体16用的材料采用将直径3mm的聚乙烯圆棒切成400微米厚圆片的聚乙烯片。
而且如图14和15所示，用130℃的温度、2Mpa的压力，将高分子电解质膜12、在高分子电解质膜12中央部的两面上配置的催化剂层13、14、在催化剂13、14的外表面并位于高分子电解质膜12的周边内侧的气体扩散电极7、7(107mm×219mm，日本戈尔株式会社制Carbel C L 300)、在与气体扩散电极7、7之间保持间隙109、109配设的密封垫6、6、以及配置于间隙109、109的扩宽部16a、16a的聚乙烯片16、16热压接1分钟，形成MEA-密封垫接合体19。这时，聚乙烯16熔化后凝固，封闭密封垫6与气体扩散电极7的间隙109的扩宽部16a。将其与实施例1一样制作为4个单电池的电池组，进行与实施例1相同的特性试验，得到同样的理想结果。
实施形态4
图16是表示本发明实施形态4的高分子电解质型燃料电池的阴极隔离层内表面1a的结构的平面图。图17是图16的XVII部的结构的部分放大平面图以及部分放大剖面图。图18表示本发明实施形态4的高分子电解质型燃料电池的MEA-密封垫接合体的结构的平面图。图19是将图18的XIX部、接触XIX部的阴极隔离层1、以及阳极隔离层2的叠层结构分解表示的部分放大分解立体图。图20是单电池连结时的图19的XX-XX线的剖面图。在图16～20中，与图5和图6相同或相当的部分上标以相同的符号并省略其说明。
如图16～19所示，本实施形态的阴极隔离层1、以及MEA-密封垫接合体19与实施形态1中说明的基本上相同，阴极隔离层内表面1a与密封垫6和气体扩散电极7之间的间隙109的结构有一些不同。下面省略关于阴极隔离层1及MEA-密封垫接合体19的详细说明，仅对与实施形态1不同的部分进行说明。又，阳极隔离层内表面2a与阴极隔离层内表面1a在本实施形态中的特征性结构相同，因此图示省略。
如图16和图17所示，在本实施形态中，阴极隔离层内表面1a上配设使本实施形态特征化的弹性体17(封闭手段)。在这里弹性体17为圆柱状。如图16和图17所示，在本实施形态中，在阴极隔离层内表面1a上，在MEA-密封垫接合体19的与密封垫6和气体扩散电极7之间的间隙109对应的位置，而且对应于矩形的环状间隙109的4个角落部的位置上，设置弹性体17嵌入用的弹性体收容孔17a。然后，弹性体17如图17所示被嵌入该弹性体收容孔17a。
另一方面，如图18所示，在MEA-密封垫接合体19的氧化剂气体侧、即与图16的阴极隔离层内表面1a相接触的一侧的主面上的间隙109的一部分上，形成圆形的扩宽部17b。在本实施形态中，该扩宽部17b是将间隙109的4个角落、即密封垫内沿部6a的4个角落和气体扩散电极7的4个角部做成圆形形成的。也就是说，该扩宽部17b是将密封垫内沿部6a的4个角落的切口和气体扩散电极7的4个角部的切下部分大致做成圆形配置形成的。
又，与此相同，在阳极隔离层内表面2a上也设置弹性体收容孔17a(未图示)，弹性体17被嵌入该弹性体收容孔17a。而且，MEA-密封垫接合体19的燃料气体侧的，即与阳极隔离层内表面2a相连接的一侧的主面上也与此相同，在间隙109上形成扩宽部17b。
而且，如图19所示，阴极隔离层1、MEA-密封垫接合体19、阳极隔离层2在连接单电池18时叠层。单电池连接之后，如图19和图20所示，在间隙109的4个角落上，弹性体17嵌入扩宽部17b，堵塞间隙109。
如上所述构成的高分子电解质型电池中，在密封垫6与气体扩散电极7之间的间隙109的4个角落上分别配设弹性体17，因此，在MEA-密封垫接合体19的燃料气体侧的主面上，燃料气体经过该间隙109，从燃料气体供给集流管3A’流向燃料气体排出集流管3B’的情况可以得到防止，同样，在MEA-密封垫接合体19的氧化剂气体侧的主面上，氧化剂气体经过从氧化剂气体供给集流管5A’流向氧化剂气体排出集流管5B’的情况可以得到防止。
下面对适合本实施形态的实施例进行说明。
实施例4
作为实施例4，制作图16和图17所示的阴极隔离层1以及图19和图20所示的MEA-密封垫接合体19。阳极隔离层2与阴极隔离层1是相同的，在图中被省略。图16和图17中，阴极隔离层内表面1a上，在与MEA-密封垫接合体19的间隙109的4个角落对应的位置上形成能够嵌入弹性体17的弹性体收容孔17a。阳极隔离层内表面2a上，也同样形成弹性收容孔17a，弹性体17用橡胶制凸起(材料为杜邦公司制造的硬度为Hs 55的氟化橡胶(Viton))。
另一方面，在图18中，在MEA-密封垫接合体19上，形成由密封垫内沿部6a的4个角落及气体扩散电极7的4个角形成圆形缺口构成的间隙109的扩宽部17b。然后，用该阴极隔离层1、阳极隔离层2、以及MEA-密封垫接合体19，以与实施例1相同的手法制作单电池的电池组。
对于本实施例，也将其提供进行与实施例1相同的特性试验，得到同样的理想结果。
还有，作为本实施例的附加效果，在阴极隔离层内表面1a及阳极隔离层内表面2a嵌入的橡胶制凸起17起了MEA-密封垫接合体19、阴极隔离层1、以及阳极隔离层2的定位构件的作用，便于进行叠层组装。
工业应用性
本发明的高分子电解质型燃料电池作为能够利用简单手段提高电池反应用气体的利用率的高分子电解质型燃料电池等是有用的。

Claims (10)

1.一种高分子电解质型燃料电池，其特征在于，
具备
包含具有高分子电解质膜、夹着所述高分子电解质膜的一对催化剂层、及在该一对催化剂层的外表面配设的，位于所述高分子电解质膜周边内侧的一对气体扩散电极的MEA、和具备在所述MRA的两个面的周边部，与所述一对气体扩散电极之间保持间隙配设的一对密封垫的MEA-密封垫接合体、以及
夹着该MEA-密封垫接合体配设，在内表面上，依序通过所述密封垫、所述间隙、所述气体扩散电极、所述间隙、和所述密封垫上形成电池反应用的气体的槽状通道的一对导电性隔离层；
所述间隙的一部分利用封闭手段加以封闭。
2.如权利要求1所述的高分子电解质型燃料电池，其特征在于，所述封闭手段使所述密封垫的内沿与所述气体扩散电极的外沿部分连接。
3.如权利要求2所述的高分子电解质型燃料电池，其特征在于，所述封闭手段使所述密封垫的内沿与所述气体扩散电极的外沿部分重叠，并且所述导电性隔离层压到所述MEA-密封垫接合体的外表面，以此压扁所述气体扩散电极的所述被重叠的部分，使所述密封垫的内沿与所述气体扩散电极的外沿部分连接。
4.如权利要求1所述的高分子电解质型燃料电池，其特征在于，所述封闭手段利用塑性变形的塑性体封闭所述间隙的一部分。
5.如权利要求4所述的高分子电解质型燃料电池，其特征在于，
所述塑性体由热可塑性树脂构成。
6.如权利要求5所述的高分子电解质型燃料电池，其特征在于，
在所述间隙形成扩宽部，置于所述扩宽部的所述塑性体发生塑性变形，以此填埋所述间隙的扩宽部，就这样封闭着所述间隙。
7.如权利要求1所述的高分子电解质型燃料电池，其特征在于，所述封闭手段利用弹性变形的弹性体封闭所述间隙的一部分。
8.如权利要求7所述的高分子电解质型燃料电池，其特征在于，在所述间隙形成扩宽部，在与所述导电性隔离层的内表面的所述扩宽部对应的位置上配设弹性体收容孔，在该弹性体收容孔嵌入所述弹性体，所述导电性隔离层的内表面抵住所述MEA-密封垫接合体的外表面，以此所述弹性体嵌入所述间隙的扩宽部，使所述间隙封闭。
9.如权利要求1所述的高分子电解质型燃料电池，其特征在于，
所述间隙形成波浪状弯折的形状，
所述封闭手段是在所述波浪状弯折的间隙的一部分中滞留水。
10.如权利要求9所述的高分子电解质型燃料电池，其特征在于，
所述间隙弯折为方波、锯齿波、或圆弧状相连的波浪形状。
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