CH660815A5 - Structure d'electrode en un composite de plomb renforce par un fil de titane. - Google Patents

Structure d'electrode en un composite de plomb renforce par un fil de titane. Download PDF

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CH660815A5
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Herbert Klaus Giess
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Gnb Batteries Inc
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Description

L'invention se rapporte à une structure d'électrode composite au plomb renforcé par un fil de titane, destinée à des accumulateurs au plomb.
Le Gouvernement des Etats-Unis a des droits concernant cette invention, en vertu du Contrat No N60921-8 l-C-0231 adjugé par le Ministère de la Marine.
Tout accumulateur au plomb présente, dans ses électrodes positive et négative, une structure supportant le matériau actif et constituant un collecteur de courant. Conventionnel-lement, cette structure consiste en une grille plate, mais elle peut avoir la forme de tubes, de paniers, de plaques plates, ou présenter une variété d'autres configurations. Pour remplir sa fonction, la grille doit être électriquement conductrice, posséder une résistance mécanique suffisante pour supporter le matériau actif dense, assurer un bon contact électrique avec ce matériau actif et présenter une résistance appropriée à la corrosion dans l'environnement de l'accumulateur.
Dans la plupart des accumulateurs au plomb, du type commercial actuellement existants, la grille est en un alliage de plomb qui est plus résistant que le plomb à l'état pur, et capable, de ce fait, de supporter la masse active, convention-nellement du plomb du dioxyde de plomb. D'autres matériaux ont bien entendu été envisagés. Toutes ces méthodes de construction de grilles préalablement connues présentent des inconvénients.
Tous les alliages de plomb connus présentent des propriétés de résistance à la corrosion très inférieures, comparativement au plomb à l'état pur. De ce fait, la structure en forme de grille de l'électrode positive se corrode au bout d'un certain temps, perdant ainsi le contact avec le matériau actif, ce qui entraîne une diminution de la capacité de l'accumulateur. De fait, le cycle de durée de fonctionnement de la plupart des accumulateurs au plomb se trouve limité par ce mécanisme de corrosion. Par ailleurs, la corrosion de l'électrode négative ne pose généralement pas de problèmes. De plus, un ou plusieurs éléments d'alliages dans de tels alliages de plomb doivent être maintenus dans des limites de composition égales ou inférieures à 200 parties par million.
Au début des années 60, des recherches furent entreprises sur l'utilisation du titane comme matériau pour la grille dans l'électrode positive, en raison de ses excellentes propriétés de résistance à la corrosion. Par exemple, le brevet britannique No 869 618 (Cotton et ses collaborateurs) fait état de l'utilisation d'une structure de titane pour les électrodes positives plomb-acide, avec emploi d'un revêtement de métaux nobles sur lequel du dioxyde de plomb est appliqué ultérieurement. Il est intéressant de noter que Cotton et ses collaborateurs indiquent précisément que le plomb n'est pas un matériau approprié à employer entre le titane et le matériau actif.
Alors que le titane présente de très faibles propriétés de résistance à la corrosion dans l'environnement de l'électrode négative, il présente d'excellentes propriétés de résistance à la corrosion dans l'environnement de l'électrode positive, et pourrait agir pratiquement sans subir de corrosion. En outre, le titane présente une densité bien plus faible que le plomb, diminuant ainsi le poids de l'accumulateur. Toutefois, le titane présente un intérêt moindre, en raison des difficultés d'obtention d'un bon contact entre le matériau actif de dioxyde de plomb et la grille de titane. En dépit de traitements de surface coûteux et de l'application de dépôts très minces de métaux nobles, le dioxyde de plomb n'assure pas une liaison convenable avec la grille en titane.
Plus récemment, le brevet des Etats-Unis No 4 282 922 (Hartmann) décrit l'emploi de fibres d'alumine enrobées de plomb, permettant d'obtenir un composite à matrice de plomb destiné à être utilisé comme structure d'électrode positive pour des accumulateurs au plomb. La description de Hartmann fournit une méthode d'utilisation du plomb à l'état pur, avec ses propriétés inhérentes de meilleure résistance à la corrosion.
La grille en un composite en fibres d'alumine/plomb pur semble présenter plus d'intérêt. Le renforcement par des fibres paraît conférer la résistance voulue, et la corrosion de la grille en plomb pur s'est révélée comme étant très faible, lors de premiers essais. Des travaux expérimentaux visant à déterminer plus complètement les propriétés de résistance à la corrosion sont en cours; toutefois, deux inconvénients majeurs font apparaître ce système comme peu attrayant. Le coût de ce matériau est généralement élevé et il est peu vrai-semblabe que le coût puisse être réduit dans un avenir prévisible.
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Le principal inconvénient demeure toutefois le manque de moyens permettant de transférer une telle technologie en fabrication. Au laboratoire, des grilles renforcées sont fabriquées en disposant des fibres de renforcement dans chacune des cavités d'élément de grille d'un moule, puis en coulant du plomb autour des fibres. Une telle préparation manuelle demande beaucoup de temps et serait impossible à envisager dans une installation de production. Il serait alors nécessaire de disposer d'une préforme de fibres d'alumine, qui pourrait être déversée dans un moule, quelques secondes avant le coulage. Une technique consistant à lier des fibres céramiques dans une telle préforme n'existe pas actuellement.
La figure 1 représente un modèle de grille d'accumulateur du type couramment utilisé dans des bacs d'accumulateurs industriels.
La figure 2 est une vue en coupe de l'un des éléments de grille de la figure 1, présentant un renforcement de titane à 4 plis, conformément à l'une des formes d'exécution de la présente invention.
L'invention a pour objet une nouvelle structure d'électrode pour accumulateurs au plomb, dans laquelle la grille est d'une structure au plomb renforcée par un fil de titane. Au point de vue configuration et grandeur, la grille-électrode peut être d'une dimension ou d'une conception appropriée au bac plomb-acide particulier fabriqué.
Tel qu'employé présentement, le terme «titane» ou «fil de titane» doit être entendu comme englobant toutes dimensions et toutes qualités de titane pur non allié, par exemple, le titane de qualité soudage ERTi-1, le titane non allié ASTM de qualités 1,2,3,4 et 7, et doit être entendu en outre comme englobant des alliages binaires de titane et d'aluminium, des alliages binaires de titane et d'étain, des alliages ternaires de titane, aluminium et étain, tels queTi-5Al-2,5Sn et d'autres alliages appropriés. En général, des alliages de titane avec le vanadium et le molybdène, ou d'autres éléments d'alliage pouvant avoir un effet nuisible sur les propriétés électrochimiques d'un accumulateur au plomb, sont moins appropriés.
Tel qu'employé présentement, le terme «plomb» est généralement compris pour désigner le plomb élémentaire, mais pourrait être également entendu comme englobant des alliages dilués appropriés de plomb, par exemple, ceux contenant au moins 98,5% de plomb, en particulier, ceux où l'élément d'alliage est ajouté en vue d'agir sur des propriétés autres que la résistance mécanique, des éléments d'alliage pouvant par exemple être utilisés à de faibles teneurs, en vue d'améliorer le rendement électrochimique. En particulier, des alliages binaires de plomb-antimoine, à teneur relativement faible en antimoine, seront spécifiquement considérés comme inclus dans le terme «plomb».
Des alliages au plomb à faible teneur en antimoine peuvent avoir des propriétés aptes à un «flottement positif» permettant à l'accumulateur d'être chargé en continu à très faible régime (charge de compensation), afin de maintenir une capacité maximale de l'accumulateur, et d'être fréquemment superficiellement déchargé. Avec des grilles sans antimoine, ce régime de charge de compensation/décharge superficielle peut entraîner une baisse très nette de la capacité. D'autre part, lorsque l'accumulateur est utilisé dans un environnement clos, par exemple dans un sous-marin, il sera judicieux que la teneur en antimoine ne dépasse pas 1,25%, afin d'être assuré contre un risque éventuel de formation de stibine (Sbhb) qui est un gaz toxique, et d'une quantité excessive d'hydrogène (H2) lors de la charge.
En général, les grilles selon l'invention peuvent renfermer de 5 à 30% en volume de titane, et de préférence, de 10 à 20% en volume, et peuvent être fabriquées en utilisant un renforcement à fil unique de titane ou un faisceau à enroulement serré de deux ou plusieurs fils minces de titane. Le fil de titane est placé dans chaque élément de grille dans le cadre d'un moule à grille approprié, le moule est fermé et le plomb est alors coulé dans le moule autour des fils de titane. La pièce coulée est ensuite refroidie, retirée du moule, puis utilisée de manière conventionnelle pour construire l'élément d'accumulateur.
L'invention présente l'avantage d'utiliser un renforcement de titane, soudable et d'un faible coût, pour une grille en plomb pur. La grille réunit les excellentes propriétés de résistance à la corrosion du plomb pur et du titane, avec une bonne résistance mécanique et une bonne conductivité. On peut réaliser une préforme à fil de titane, soudée par points, permettant de mettre en œuvre cette technique dans une installation de production, sans recourir à des modifications importantes dans les techniques ou le matériel de fabrication.
Une grille en plomb pur à renforcement de titane peut être de section plus mince et par conséquent d'un poids moindre, tout en ayant la même durée de service qu'une grille plus épaisse en alliage. Une grille en plomb pur, renforcée au titane pourrait encore être réalisée avec la même section qu'une grille d'alliage, mais présenterait une durée de service accrue, vraisemblablement de 200 ou 300%. Par ailleurs, une pièce moulée en plomb pur autour du renforcement de titane permettra de ne pas avoir à recourir à des alliages de plomb étroitement contrôlés, dans lesquels un ou plusieurs éléments d'alliage doivent être maintenus dans des limites de composition égales ou inférieures à 200 parties par million.
Bien que l'utilisation préférée de la nouvelle grille selon l'invention se fasse dans une électrode positive, il y a lieu de préciser que la grille peut être également employée dans des électrodes négatives. Comme on l'a déjà noté, des grilles au titane préalablement connues ont tendance à se corroder lorsqu'elles sont employées dans les électrodes négatives; toutefois, le renforcement de titane de la présente invention n'est pas exposé à l'environnement corrosif, et les grilles selon l'invention sont donc appropriées pour l'emploi dans des électrodes, soit positives, soit négatives.
On a construit une série de supports de grilles pour électrodes positives, conformément à l'invention. Il y a lieu de noter que, bien que le modèle de grille représenté à la figure 1 est employé dans les exemples ci-après, le modèle de grille spécifique de la figure 1 est donné uniquement à titre illus-tratif. Comme précédemment indiqué, la grille d'accumulateur supporte la matière active et conduit le courant électrique. Suivant l'application envisagée pour l'accumulateur, la grille peut être de faibles dimensions, de l'ordre de quelques centimètres carrés, ou de plus grandes dimensions, de l'ordre de plusieurs pieds ( 1 pied = 0,3048 m), en longueur et en largeur. L'épaisseur peut également varier de quelques centièmes de millimètre à 6 mm ou plus. Le réseau de la grille peut contenir un nombre quelconque d'éléments pouvant se présenter sous la forme d'un modèle quadrillé régulier, comme à la figure 1, ou d'une série de rectangles en quinconce. Les grilles peuvent également présenter des éléments en diagonal ou même incurvés. Toute fabrique importante d'accumulateurs produira couramment des douzaines de modèles différents de grilles; bon nombre d'entre eux pourra être construit selon toute variante concevable, en utilisant le composite titane/plomb de la présente invention.
Exemple
La grille représentée à la figure 1 est utilisée dans tous les essais présentement décrits et est d'un type de construction relativement simple. Elle comporte 33 nervures horizontales (y compris le cadre) qui ont une longueur de 141,27 mm. Les 10 nervures verticales (y compris le cadre) ont une longueur de 412,5 mm. Tous les éléments de la grille sont en forme de losange correspondant approximativement à la représenta-
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tion de la figure 2. L'aire de la section transversale des éléments de grille horizontaux et verticaux (à l'exclusion du cadre) est d'environ 0,045 cm2. Les cadres sont d'environ 0,070 cm2. Tous les éléments de la grille se croisent à angles droits en des centres qui sont espacés entre eux de 12,70 à 15,24 mm environ. L'épaisseur de la grille est d'environ 4,06 mm.
Une série de nouveaux supports de grille est construite de la manière suivante. Des longueurs de fils de titane de qualité ERTi-1, de 0,25 mm de diamètre sont sectionnées et enroulées ensemble de manière à obtenir un faisceau étroitement enroulé de 4,6 ou 8 fils. Le fil à 4,6 ou 8 brins est ensuite coupé en longueurs, de manière à garnir les éléments verticaux ou horizontaux de la grille représentée à la figure 1. L'un des fils à brins multiples est placé à la main, dans chaque élément de grille et le cadre du moule, le moule est fermé, et du plomb élémentaire est coulé autour des fils de titane. La pièce moulée est ensuite refroidie, puis retirée du moule. Une section transversale du moule serait représentée par la figure 2. Une grille supplémentaire est moulée en utilisant un fil de titane enroulé à 8 brins dans chaque élément de grille et une boucle de fil de titane enroulée à 8 brins, soudée par points, constituant le renforcement du cadre de la grille. Une autre série de grilles est fabriquée en utilisant un fil de 0,76 mm de diamètre, un fil unique étant placé à la main dans chaque élément de grille et dans le cadre.
On a procédé à des essais de traction sur une baguette de plomb renforcée par un fil de titane, préparée comme précédemment décrit. Une baguette de plomb de 5,00 mm de diamètre, renforcée avec quatre fils de titane de 0,76 mm de diamètre (charge de 9,28 pourcent en volume) a été soumise à la traction, ce qui a donné en définitive une résistance à la trac-s tion de 750 kg/cm2. Ceci représente un accroissement de résistance d'environ 500% par rapport au plomb pur, et un accroissement de résistance d'environ 200% par rapport aux alliages de plomb types utilisés dans les accumulateurs au plomb industriels. Une charge d'environ 10 pourcent en io volume de titane fournira une résistance nettement améliorée.
Bien que la plupart des accumulateurs au plomb soient généralement construits en utilisant des grilles du type repré-senté à la figure 1, d'autres formes de construction, telles que des électrodes tubulaires ou des électrodes en plaques plates, c'est-à-dire du type Planté, peuvent également être utilisées dans la fabrication des accumulateurs. Le renforcement au titane du plomb pur pour des formes autres que des grilles conserve donc son utilité.
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Bien que l'invention ait été décrite en se référant à des formes d'exécution préférées, il est bien entendu que diverses variantes et modifications pourront être apportées à celles-ci, sans sortir pour cela du cadre de l'invention. Il est en consé-25 quence bien entendu que les revendications annexées englobent toutes variantes et modifications considérées comme correspondant raisonnablement à l'esprit et à la portée de la présente invention.
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1 feuille dessins

Claims (14)

  1. 660815
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    REVENDICATIONS
    1. Structure-support d'électrode pour élément d'accumulateur au plomb, caractérisée en ce qu'elle comprend un composite de plomb moulé renforcé par un fil de titane, ledit composite comprenant en outre des fils de titane encastrés dans une matrice de plomb moulé.
  2. 2. Structure-support d'électrode pour accumulateur, selon la revendication 1, caractérisée en ce que le titane comprend 5 à 30% en volume de la structure-support.
  3. 3. Structure-support d'électrode pour accumulateur, selon la revendication 1, caractérisée en ce que le titane comprend 10 à 20% en volume de la structure-support.
  4. 4. Structure-support d'électrode pour accumulateur, selon la revendication 1, caractérisée en ce que le titane est du titane pur non allié.
  5. 5. Structure-support d'électrode pour accumulateur, selon la revendication 1, caractérisée en ce que ledit renforcement au titane comprend des faisceaux étroitement enroulés de fils de titane.
  6. 6. Structure-support d'électrode pour accumulateur, selon la revendication 1, caractérisée en ce que ledit renforcement au titane comprend des fils de titane à brin unique.
  7. 7. Structure-support d'électrode pour accumulateur, selon la revendication 5, caractérisée en ce que le titane est un alliage binaire de titane et d'aluminium.
  8. 8. Structure-support d'électrode pour accumulateur, selon la revendication 5, caractérisée en ce que le titane est un alliage binaire de titane et d'étain.
  9. 9. Structure-support d'électrode pour accumulateur, selon la revendication 1, caractérisée en ce que le plomb est constitué par du plomb élémentaire.
  10. 10. Structure-support d'électrode pour accumulateur,
    selon la revendication 1, caractérisée en ce que le plomb est constitué par un alliage de plomb contenant au moins 98,5% de plomb.
  11. 11. Structure-support d'électrode pour accumulateur,
    selon la revendication 10, caractérisée en ce que le plomb contient moins 1,25% d'antimoine.
  12. 12. Structure-support d'électrode positive selon l'une des revendications 1 à 6.
  13. 13. Structure-support d'électrode selon l'une des revendications 1 à 12, caractérisée en ce qu'elle a la forme d'une grille.
  14. 14. Procédé de fabrication d'une structure-support pour élément d'accumulateur au plomb selon l'une des revendications 1 à 11, caractérisée par les étapes suivantes:
    - prendre un moule à grille avec plusieurs éléments à grille,
    - déposer du fil de titane dans chaque élément de grille,
    - couleur du plomb dans le moule autour du fil de titane,
    - refroidir la structure-support ainsi fabriquée et
    - enlever la structure-support du moule.
CH1808/84A 1982-10-13 1984-04-09 Structure d'electrode en un composite de plomb renforce par un fil de titane. CH660815A5 (fr)

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