CH629236A5 - Process for the preparation of novel fibre-reactive chromium complex dyes - Google Patents

Process for the preparation of novel fibre-reactive chromium complex dyes Download PDF

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CH629236A5
CH629236A5 CH315377A CH315377A CH629236A5 CH 629236 A5 CH629236 A5 CH 629236A5 CH 315377 A CH315377 A CH 315377A CH 315377 A CH315377 A CH 315377A CH 629236 A5 CH629236 A5 CH 629236A5
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chromium complex
nitro
hydrogen
sulfo
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CH315377A
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Gerhard Dr Back
Fabio Dr Beffa
Hans-Ulrich Schuetz
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Ciba Geigy Ag
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Abstract

A novel process for the preparation of chromium complex dyes of the formula <IMAGE> wherein S1 is hydrogen, halogen, nitro, sulpho, alkyl, alkoxy, acylamino or arylazo, S2 is hydrogen, halogen, nitro, sulpho, alkyl or alkoxy, S3 is hydrogen, nitro or halogen, p is 1 or 2, R is a radical of formula <IMAGE> wherein R1 is an optionally substituted amino group or an optionally etherified hydroxy or thio group and K(+) is a cation, characterised in that one of the azo dyes of the formulae <IMAGE> and <IMAGE> is reacted with a chromium donor to give the 1:1 chromium complex and this is reacted with the other azo dye of the above formulae to give the 1:2 chromium complex and, before or after the chroming, the NH2 groups of the compounds of formulae (2) and (3) are reacted with a 2,4-difluoro-6-(R1)-s-triazine or with 2,4,6-trifluoro-triazine and thereafter with a compound of formula H-R1. The dyes obtained by the process of the invention may be used for dyeing and printing cellulose or natural protein materials, especially cotton and felt-proofed (chlorinated) wool. They may be used either by the exhaustion method or by padding and transfer printing methods.

Description

       

  
 

**WARNUNG** Anfang DESC Feld konnte Ende CLMS uberlappen **.

  (2) und (3) bzw. von deren Chromkomplex ausgeht, worin die Kupplungskomponenten der beiden Monoazoverbindungen sich von 2-Amino-8-naphthol-6-sulfonsäure oder   2-Amino-5-    naphthol-7-sulfonsäure ableiten.



   6. Verfahren gemäss Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass man von einem Chromkomplex der Formel (5) ausgeht, worin X1 oder X2 Nitro bedeutet und die übrigen der Symbole   Xl,    X2 und X3 Wasserstoff sind.



   7. Verfahren gemäss den Ansprüchen 1 bis 6 zur Herstellung des Chromkomplexfarbstoffes der Formel
EMI3.1     
 dadurch gekennzeichnet, dass man den Chromkomplexfarbstoff der Formel
EMI3.2     
 mit 2,4,6-Trifluortriazin und anschliessend mit o-Toluidin umsetzt.



   Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Chromkomplexfarbstoffen der Formel  
EMI4.1     




  worin   S1    Wasserstoff, Halogen, Nitro, Sulfo, Alkyl, Alkoxy,   Acylamino    oder Arylazo,   S2    Wasserstoff, Halogen, Nitro, Sulfo, Alkyl oder Alkoxy, S3 Wasserstoff, Nitro oder Halogen, p 1 oder 2, R ein Fluortriazinrest der Formel
EMI4.2     
 worin R1 eine gegebenenfalls substituierte Aminogruppe oder eine gegebenenfalls verätherte Oxy- oder Thiogruppe bedeutet, und KO ein Kation ist.



   Mit  Halogen  sind hierbei Fluor, Brom und vor allem Chlor gemeint, und die Ausdrücke  Alkyl  und  Alkoxy  umfassen insbesondere niedrigmolekulare Reste, d.h. Alkyl- und Alkoxygruppen mit jeweils 1 bis 4 Kohlenstoffatomen. Der Begnff  Acylamino  bezeichnet hierin vor allem Alkanoylaminound Alkoxycarbonylaminogruppen, worin der Kohlenwasserstoffrest jeweils 1 bis 4 Kohlenstoffatome enthält, wie z.B. Acetylamino oder Äthoxycarbonylamino. Als Arylazogruppen kommen Naphthyl- und vorzugsweise Phenylazoreste in Frage, die gegebenenfalls   z.B.    mit Sulfo, Chlor, Brom, Methyl oder Nitro substituiert sein können.



   Das erfindungsgemässe Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, dass man den einen der Azofarbstoffe der Formeln
EMI4.3     

EMI4.4     
 mit einem chromabgebenden Mittel zum 1:1-Chromkomplex umsetzt und diesen mit dem andern Azofarbstoff der vorstehenden Formeln zum 1 :2-Chromkomplex umsetzt und vor oder nach der Chromierung die NHz-Gruppen der Verbindungen der Formeln (2) und (3) mit einem   2,4-Difluor-6-(Rl)-s-triazin    oder mit 2,4,6-Trifluortriazin und anschliessend mit einer Verbindung der Formel   H-Rl    umsetzt.



   Vorzugsweise stellt man zuerst den   1 :2-Chromkomplex    der Azofarbstoffe der Formeln (2) und (3) her und setzt diesen mit einem Acylierungsmittel um, das den Rest R agibt.



   Insbesondere geht man aus von einem Chromkomplex der Formel  
EMI5.1     
 worin   S1'    Nitro, Chlor, Sulfo, Sulfophenylazo oder niedrigmolekulares Alkyl, Alkoxy, Alkanoylamino oder Alkoxycarbonylamino, S2' Wasserstoff, Chlor, Nitro, Sulfo oder niedrigmolekulares Alkyl oder Alkoxy, S3' Wasserstoff oder Nitro und   KO+    ein Kation ist, oder von einem solchen der Formel
EMI5.2     
 worin   Kf3    die angegebene Bedeutung hat, eines oder zwei der Symbole X1, X2 und X3 Wasserstoff und die beiden andern bzw.



  das dritte Chlor, Nitro, Methyl, Methoxy oder Sulfo bedeutet.



   Bevorzugt ist ein Verfahren zur Herstellung des Chromkomplexfarbstoffes der Formel  
EMI6.1     
 welches dadurch gekennzeichnet ist, dass man den Chromkomplexfarbstoff der Formel
EMI6.2     
 mit 2,4,6-Trifluortriazin und anschliessend mit o-Toluidin umsetzt.



   Die Herstellung dieser Chromkomplexe geschieht nach an sich bekannten Methoden. Man stellt z.B. den   1:1-Chromkom-    plex der Verbindung der Formel (3) her, indem man die metallfreie Verbindung in saurem Medium mit einem Salz des dreiwertigen Chroms wie Chromchlorid,   Chromfluorid    oder Chromsulfat, umsetzt. Anschliessend lässt man den 1 :1-Komplex in neutralem bis schwach alkalischem Medium mit einer Verbindung der Formel (2) reagieren.



   Als Diazakomponenten für die Azoverbindungen der For mel (2) kommen z.B. in Betracht: Anthranilsäure, 2-Amino-1 hydroxybenzol, 4- oder   5 -Chlor-2-amino-1 -hydroxybenzol,    4 oder   5-Nitro-2-amino-1-hydroxybenzol,      4-Methyl-2-amino-1 -    hydroxybenzol,   4-Methoxy-2-amino-1 -hydroxybenzol,    4,6
Dichlor-2-amino-1-hydroxybenzol, 4,6-Dinitro-2-amino-1hydroxybenzol,   4-Chlor-5-nitro-2-amino- 1 -hydroxybenzol,      4-Chlor-6-nitro-2-amino-1 -hydroxybenzol,    6-Chlor-4-nitro-2   amino-1 -hydroxybenzol, 6-Nitro-4-methyl-2-amino- 1 -hydr-    oxybenzol, 4-(m- oder   p-Sulfophenylazo)-2-amino- 1-hydroxy-    benzol,   4-Nitro-2-aminophenol-6-sullonsiiure    oder 6-Nitro-2aminophenol-4-sulfonsäure.



   Bevorzugt werden die Diazokomponenten mit Nitrogruppen, insbesondere das 4- oder 5-Nitro-2-aminophenol, sowie deren Mischungen.



   Als Kupplungskomponente werden Aminonaphtholsulfonsäuren verwendet wie   1-Amino-5-naphthol-7-sulfonsäure,   
1-Amino-8-naphthol-4-sulfonsäure oder 2-Amino-6-naphthol8-sulfonsäure und vorzugsweise 2-Amino-8-naphthol-6-sulfonsäure und 2-Amino-5-naphthol-7-sulfonsäure.



   Geeignete, den Rest R abgebende Acylierungsmittel sind die Fluortriazinverbindungen der Formel  
EMI7.1     
 worin R1 eine gegebenenfalls substituierte Aminogruppe oder eine gegebenenfalls verätherte Oxy- oder Thiogruppe bedeutet, wie z.B. die NH2-Gruppe, eine mit   C1-C4-Alkylresten    monooder disubstituierte Aminogruppe, eine   Cl-C4-Alkoxygruppe,    eine   C1-C4-Alkylmercaptogruppe,    Arylamino, insbesondere Phenylamino, oder mit Methyl, Methoxy, Chlor und vor allem Sulfo substituiertes Phenylamino, Aryloxy, wie Phenoxy, Monooder Disulfophenyloxy, Aralmercapto etc.



   Beispiele solcher Triazinverbindungen sind: 2,4-Difluor-6aminotriazin,   2,4-Difluor-6-methylaminotriazin,    2,4-Difluor-6   äthylaminotnazin,      2,4-Difluor-6-phenylaminotriazin,    2,4-Di   fluor-6-(2'-, 3'- oder 4'-sulfophenyl)aminotnazin, 2,4-Di-      fluor-6-(2',4'-    oder 3',4'- oder 2',5'- oder 4',5'-disulfophenyl)aminotriazin, 2,4-Difluor-6-dimethyl-aminotriazin, 2,4-Difluor-6-methoxytriazin,   2,4-Difluor-6-(ss-methoxyäthoxy)-    triazin, 2,4-Difluor-6-methylmercaptotriazin, 2,4-Difluor-6phenylmercapto-triazin, 2,4-Difluor-6-(2'-methylphenylamino)-triazin.



   Die Einführung der oben genannten   Triazinverbindungen    kann auch in der Weise erfolgen, dass man den Chromkomplexfarbstoff zunächst mit 2,4,6-Trifluortriazin und anschliessend mit einer den Rest R1 einführenden Verbindung umsetzt.



   Die Acylierung erfolgt nach an sich bekannten Verfahren, z.B. durch Zugabe des Acylierungsmittels zu einer wässrigen Lösung des   1 :2-Chromkomplexes    in schwach saurem bis schwach alkalischem Medium, z.B. in Gegenwart von Natriumhydrogencarbonat.



   Bevorzugte Acylreste sind die   4-Fluor-6-C1-C4-alkylamino-      s-tdazinyl-(2)    und die   4-Fluor-6-phenylamino-s-tnazinyl-(2)-    Gruppen, wobei der Phenylkern der letzteren noch durch Methyl, Methoxy, Chlor oder Sulfo substituiert sein kann.



   Die neuen Farbstoffe eignen sich zum Färben und Bedrukken von Cellulose- oder natürlichen Proteinmaterialien, insbesondere für Baumwolle und filzfest ausgerüstete (chlorierte) Wolle. Sie können sowohl in Ausziehverfahren als auch in Foulardier- und Transferdruckverfahren angewendet werden. In den beiden zuerst genannten Verfahren werden die Farbstoffe zweckmässig aus wässrigen, ein Egalisiermittel enthaltenden, schwach sauren Flotten auf das Textilgut aufgebracht. Der Transferdruck erfolgt, indem man den Farbstoff durch Hitzebehandlung in Gegenwart von Feuchtigkeit von einem Hilfsträger auf das Textilgut überträgt.



   Die erhaltenen Färbungen und Drucke zeichnen sich durch gute Echtheiten wie Lichtechtheit, Reibechtheit und vor allem durch gute Nassechtheiten wie Wasch-, Walk-, Schweiss-, Heisswasser- und Feuchthitzebeständigkeit aus. Ein besonderer Vorteil der neuen Farbstoffe liegt darin, dass sie gut ausziehen und zu tiefen   gleichmässigen    Färbungen aufbauen, was insbesondere bei   Schwarzfärbungen    von grosser Bedeutung ist.



   In dem folgenden Beispiel bedeuten die Teile Gewichtsteile und die Prozente   Gewichtsprozente;    die Temperaturen sind in Celsiusgraden angegeben.



   Beispiel:
53,4 Teile des Monoazofarbstoffes aus diazotierter 6-Nitro   1-amino-2-naphthol4-sulfonsäure    und   2-Amino-5-naphthol-    7-sulfonsäure in Form des   l:l-Chromkomplexes    und 40,4 Teile des Monoazofarbstoffes aus diazotiertem 4-Nitro-2-amino-1hydroxybenzol und   2-Amino-8-naphthol-6-sulfonsäure    werden mit 600 Teilen Wasser angeschlämmt, durch Zugabe einer 2-normalen Natriumhydroxydlösung auf PH 8,0 bis 9,0 gestellt und durch   einseündiges    Rühren bei 90 bis 95   0C zum    einheitlichen   Mischkomplex    umgesetzt.

 

   Die tiefschwarze Reaktionslösung wird durch Eiszugabe auf O   "C    gekühlt und darauf unter intensivem Rühren langsam mit 20 Teilen Trifluortriazin versetzt, wobei durch Zutropfen verdünnter Natriumhydroxydlösung ein pH-Wert von 6,5 bis 7,0 eingehalten wird. Sobald sich der pH-Wert nicht mehr ändert, wird das   Reaktionsgemisch    mit 24 Teilen 2-Toluidin versetzt und unter Temperaturanstieg bis auf 40   "C    nachgerührt, bis sich der durch Zutropfen verdünnter Natriumhydroxydlösung im Bereich 7,0 bis 7,5 gehaltene pH-Wert nicht mehr ändert.



   Der doppelt acylierte Mischkomplex der folgenden Konstitution
EMI7.2     
  wird aus der Lösung durch Zugabe von Natriumchlorid ausgefällt, durch Filtration isoliert und nach Waschen mit verdünnter Natriumchloridlösung im Vakuum bei 60 bis 70   C    getrocknet.



  Der leicht lösliche Farbstoff ergibt auf Geweben aus Baumwolle, bzw. auf filzfrei ausgerüsteter Wolle nach den unten angegebenen Färbeverfahren volle Schwarztöne von sehr guten Echtheitseigenschaften.



  Färbevorschrift 1:
In 4000 Teilen Wasser von 50   "C    werden nacheinander 4 Teile   80%ige    Essigsäure, 2 Teile des Ammoniumsalzes   dessau-    ren Schwefelsäureesters des Adduktes aus einem Fettamin (bestehend aus 30% Hexadecylamin,   25 %    Octadecylamin und 45   So    Octadecenylamin und 7 Mol   lithylenoxyd)    sowie 4 Teile Ammoniumsulfat gelöst.



   8 Teile des gemäss Beispiel 1 erhaltenen Farbstoffes werden in 100 Teilen Wasser heiss gelöst und dem obigen Färbebad zugegeben. Dann wird mit 100 Teilen vorgenetzten, chlorierten   Wollstrickgarus    eingegangen und im Verlaufe von 30 Minuten die Temperatur des Bades von 50 auf 80   "C    erhöht. Nach 20 Minuten Färben bei 80   "C    wird zum Sieden erhitzt und anschliessen 90 Minuten kochend gefärbt. Der Farbstoff zieht fast vollkommen auf das Substrat auf. Nach Abkühlen des Bades auf 80   "C    wird der pH-Wert von etwa 4,5 durch Zugabe von Ammoniaklösung auf bleibend 8,5 erhöht und das Färbegut 20 Minuten bei dieser Temperatur nachbehandelt.

  Nach gründlichem Spülen mit heissem und kaltem Wasser, Absäuem mit 1 Teil 80 %iger Ameisensäure, Zentrifugieren und Trocknen erhält man ein tief schwarz gefärbtes Wollgarn von sehr guter Nassund Reibechtheit sowie ausgezeichneter Lichtechtheit.



     Färbevorschrift 2:   
Ein filzfest ausgerüstetes Wollgewebe wird mit der nachfolgend beschriebenen Zubereitung getränkt und auf dem Foulard auf eine Feuchtigkeitsaufnahme von 250% abgequetscht:
4 Teile Diaprint REG (säurebeständiges Verdickungsmittel)
1 Teil Sulfaminsäure
0,2 Teile Thymol
0,2 Teile Emulgator
94,6 Teile Wasser
100 Teile.



   Das imprägnierte Material wird anschliessend in einer heizbaren Presse während 3 Minuten bei 100 bis 105   "C    unter einem Druck von etwa 0,5 kg/cm2 mit einem Transferpapier zusammengepresst, welches ein in üblicher Weise mit dem Farbstoff gemäss Beispiel 1 aufgebrachtes Druckmuster trägt. Nach Spülen und Trocknen des Wollgewebes weist dieses ein entsprechendes, tiefschwarzes   Druckmuster    von sehr guten Echtheitseigenschaften auf.



     Färbevorschirft    3:
Ein Flanellgewebe aus chlorierter Wolle wird auf einem Foulard mit nachfolgend beschriebener Farbstoffzubereitung getränkt und auf eine Flüssigkeitsaufnahme von 100% abgequetscht:
50 Teile des Farbstoffes gemäss Beispiel 1
300 Teile Harnstoff
320 Teile Solvitose OFA à 4% (Verdickungsmittel)
10 Teile einer Mischung von anionaktivem Fettalkoholäther sulfat mit nichtionogenen Netzmitteln
10 Teile des in Beispiel 1 verwendeten Egalisiermittels
10 Teile Natrium-metabisulfat
10 Teile Essigsäure   80%mg   
280 Teile Wasser 1000 Teile Foulardierflotte.



   Das imprägnierte Gewebe wird anschliessend in aufgerolltem und luftdicht verpacktem Zustand während 48 Stunden bei Raumtemperatur gelagert. Nach Spülen mit kaltem Wasser wird das Material auf frischem Bad mit soviel Ammoniak zu 24% behandelt, dass ein pH-Wert von 8,5 erreicht wird und während 15 Minuten bei 80   C    gehalten. Nach Spülen in warmem Wasser wird zum Schluss mit Essigsäure   80 %ig    abgesäuert und getrocknet. Das Wollgewebe ist in einem vollen Schwarzton von ausgezeichneten Echtheitseigenschaften gefärbt.



     Färbevorschnft    4:
2 Teile des gemäss Beispiel 1 erhaltenen Farbstoffes werden unter Zusatz von 0,5 Teilen m-nitrobenzolsulfonsaurem Natrium in 100 Teilen Wasser gelöst. Mit der erhaltenen Lösung wird ein Baumwollgewebe imprägniert, sodass es um 75% seines Gewichtes zunimmt und dann getrocknet.



   Danach imprägniert man das Gewebe mit einer 20   OC    warmen Lösung, die pro Liter 5 g Natriumhydroxyd und 300 g Na   triumchlorid    enthält, quetscht auf   75%    Gewichtszunahme ab, dämpft die Färbung während 30 Sekunden bei 100 bis 101   "C,    spült, seift während einer Viertelstunde in einer 0,3 %igen kochenden Lösung eines ionenfreien Waschmittels, spült und trocknet.

 

     Färbevorschnft    5:
2 Teile des gemäss Beispiel 1 erhältlichen Farbstoffes werden in 100 Teilen Wasser gelöst.



   Die Lösung gibt man zu 1900 Teilen kaltem Wasser, fügt 60 Teile Natriumchlorid zu und geht mit 100 Teilen eines Baumwollgewebes in dieses Färbebad ein.



   Man steigert die Temperatur auf 40   "C,    wobei nach 30 Minuten 40 Teile kalziniertes Soda und nochmals 60 Teile Na   triumchlorid    zugegeben werden. Man hält die Temperatur 30 Minuten auf 40   "C,    spült und seift dann die Färbung während 15 Minuten in einer 0,3 %igen kochenden Lösung eines ionenfreien Waschmittels, spült und trocknet. 



  
 

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  (2) and (3) or their chromium complex, in which the coupling components of the two monoazo compounds are derived from 2-amino-8-naphthol-6-sulfonic acid or 2-amino-5-naphthol-7-sulfonic acid.



   6. The method according to claim 3, characterized in that one starts from a chromium complex of the formula (5) in which X1 or X2 is nitro and the rest of the symbols Xl, X2 and X3 are hydrogen.



   7. The method according to claims 1 to 6 for the preparation of the chromium complex dye of the formula
EMI3.1
 characterized in that the chromium complex dye of the formula
EMI3.2
 with 2,4,6-trifluorotriazine and then with o-toluidine.



   The invention relates to a process for the preparation of chromium complex dyes of the formula
EMI4.1




  wherein S1 is hydrogen, halogen, nitro, sulfo, alkyl, alkoxy, acylamino or arylazo, S2 is hydrogen, halogen, nitro, sulfo, alkyl or alkoxy, S3 is hydrogen, nitro or halogen, p 1 or 2, R is a fluorotriazine radical of the formula
EMI4.2
 wherein R1 represents an optionally substituted amino group or an optionally etherified oxy or thio group, and KO is a cation.



   Halogen here means fluorine, bromine and especially chlorine, and the terms alkyl and alkoxy especially include low molecular weight residues, i.e. Alkyl and alkoxy groups each having 1 to 4 carbon atoms. The term acylamino here refers primarily to alkanoylamino and alkoxycarbonylamino groups, in which the hydrocarbon radical each contains 1 to 4 carbon atoms, such as e.g. Acetylamino or ethoxycarbonylamino. Suitable arylazo groups are naphthyl and preferably phenylazo radicals, which may e.g. can be substituted with sulfo, chlorine, bromine, methyl or nitro.



   The process according to the invention is characterized in that one of the azo dyes of the formulas
EMI4.3

EMI4.4
 with a chromium donating agent to 1: 1 chromium complex and this with the other azo dye of the above formulas to 1: 2 chromium complex and before or after chroming the NHz groups of the compounds of formulas (2) and (3) with a 2,4-difluoro-6- (Rl) -s-triazine or with 2,4,6-trifluorotriazine and then reacted with a compound of the formula H-Rl.



   The 1: 2 chromium complex of the azo dyes of the formulas (2) and (3) is preferably first prepared and this is reacted with an acylating agent which gives the radical R.



   In particular, one starts from a chromium complex of the formula
EMI5.1
 wherein S1 'nitro, chlorine, sulfo, sulfophenylazo or low molecular weight alkyl, alkoxy, alkanoylamino or alkoxycarbonylamino, S2' hydrogen, chlorine, nitro, sulfo or low molecular weight alkyl or alkoxy, S3 'hydrogen or nitro and KO + is a cation, or of such of the formula
EMI5.2
 wherein Kf3 has the meaning given, one or two of the symbols X1, X2 and X3 hydrogen and the other two or



  the third means chlorine, nitro, methyl, methoxy or sulfo.



   A method for producing the chromium complex dye of the formula is preferred
EMI6.1
 which is characterized in that the chromium complex dye of the formula
EMI6.2
 with 2,4,6-trifluorotriazine and then with o-toluidine.



   These chromium complexes are produced by methods known per se. For example, the 1: 1 chromium complex of the compound of formula (3) by reacting the metal-free compound in an acidic medium with a salt of trivalent chromium such as chromium chloride, chromium fluoride or chromium sulfate. The 1: 1 complex is then allowed to react in a neutral to weakly alkaline medium with a compound of the formula (2).



   As diazo components for the azo compounds of the formula (2) there are, for example Consider: anthranilic acid, 2-amino-1 hydroxybenzene, 4- or 5-chloro-2-amino-1-hydroxybenzene, 4 or 5-nitro-2-amino-1-hydroxybenzene, 4-methyl-2-amino-1 - hydroxybenzene, 4-methoxy-2-amino-1-hydroxybenzene, 4.6
Dichloro-2-amino-1-hydroxybenzene, 4,6-dinitro-2-amino-1hydroxybenzene, 4-chloro-5-nitro-2-amino-1-hydroxybenzene, 4-chloro-6-nitro-2-amino- 1-hydroxybenzene, 6-chloro-4-nitro-2 amino-1-hydroxybenzene, 6-nitro-4-methyl-2-amino-1 -hydr-oxybenzene, 4- (m- or p-sulfophenylazo) -2- amino-1-hydroxy-benzene, 4-nitro-2-aminophenol-6-sulfonic acid or 6-nitro-2aminophenol-4-sulfonic acid.



   The diazo components with nitro groups, in particular 4- or 5-nitro-2-aminophenol, and mixtures thereof are preferred.



   Aminonaphtholsulfonic acids are used as coupling component, such as 1-amino-5-naphthol-7-sulfonic acid,
1-amino-8-naphthol-4-sulfonic acid or 2-amino-6-naphthol8-sulfonic acid and preferably 2-amino-8-naphthol-6-sulfonic acid and 2-amino-5-naphthol-7-sulfonic acid.



   Suitable acylating agents which give off the radical R are the fluorotriazine compounds of the formula
EMI7.1
 wherein R1 represents an optionally substituted amino group or an optionally etherified oxy or thio group, such as e.g. the NH2 group, an amino group mono- or disubstituted with C1-C4-alkyl radicals, a C1-C4-alkoxy group, a C1-C4-alkyl mercapto group, arylamino, in particular phenylamino, or phenylamino, aryloxy substituted with methyl, methoxy, chlorine and especially sulfo , such as phenoxy, mono or disulfophenyloxy, aralmercapto etc.



   Examples of such triazine compounds are: 2,4-difluoro-6aminotriazine, 2,4-difluoro-6-methylaminotriazine, 2,4-difluoro-6 ethylaminotnazine, 2,4-difluoro-6-phenylaminotriazine, 2,4-difluoro-6 - (2'-, 3'- or 4'-sulfophenyl) aminotnazine, 2,4-di-fluoro-6- (2 ', 4'- or 3', 4'- or 2 ', 5'- or 4 ', 5'-disulfophenyl) aminotriazine, 2,4-difluoro-6-dimethyl-aminotriazine, 2,4-difluoro-6-methoxytriazine, 2,4-difluoro-6- (ss-methoxyethoxy) triazine, 2,4 -Difluoro-6-methylmercaptotriazine, 2,4-difluoro-6phenylmercapto-triazine, 2,4-difluoro-6- (2'-methylphenylamino) triazine.



   The above-mentioned triazine compounds can also be introduced by first reacting the chromium complex dye with 2,4,6-trifluorotriazine and then with a compound which introduces the radical R1.



   The acylation is carried out according to methods known per se, e.g. by adding the acylating agent to an aqueous solution of the 1: 2 chromium complex in weakly acidic to weakly alkaline medium, e.g. in the presence of sodium hydrogen carbonate.



   Preferred acyl radicals are the 4-fluoro-6-C1-C4-alkylamino-s-tdazinyl- (2) and the 4-fluoro-6-phenylamino-s-tnazinyl- (2) - groups, the phenyl nucleus of the latter still by Methyl, methoxy, chlorine or sulfo can be substituted.



   The new dyes are suitable for dyeing and printing cellulose or natural protein materials, especially for cotton and felt-resistant (chlorinated) wool. They can be used in exhaust processes as well as in padding and transfer printing processes. In the first two processes mentioned, the dyes are expediently applied to the textile material from aqueous, slightly acidic liquors containing a leveling agent. The transfer printing is carried out by transferring the dye from an auxiliary carrier to the textile material by heat treatment in the presence of moisture.



   The dyeings and prints obtained are notable for good fastness properties, such as light fastness, rubbing fastness and, above all, good wet fastness properties, such as resistance to washing, walking, welding, hot water and damp heat. A particular advantage of the new dyes is that they take off well and build up to deep, even colors, which is particularly important for black colors.



   In the following example, parts are parts by weight and percentages are percentages by weight; the temperatures are given in degrees Celsius.



   Example:
53.4 parts of the monoazo dye from diazotized 6-nitro 1-amino-2-naphthol4-sulfonic acid and 2-amino-5-naphthol-7-sulfonic acid in the form of the 1: 1 chromium complex and 40.4 parts of the monoazo dye from diazotized 4 Nitro-2-amino-1-hydroxybenzene and 2-amino-8-naphthol-6-sulfonic acid are suspended in 600 parts of water, adjusted to pH 8.0 to 9.0 by adding a 2-normal sodium hydroxide solution and by stirring at 90 for one hour up to 95 0C to create a uniform mixed complex.

 

   The deep black reaction solution is cooled to 0 ° C. by adding ice and then slowly mixed with 20 parts of trifluorotriazine with vigorous stirring, a pH value of 6.5 to 7.0 being maintained by dropwise addition of dilute sodium hydroxide solution. As soon as the pH value does not change changes more, the reaction mixture is mixed with 24 parts of 2-toluidine and stirred with an increase in temperature up to 40 ° C. until the pH value maintained by dropwise addition of sodium hydroxide solution in the range from 7.0 to 7.5 no longer changes.



   The double acylated mixed complex of the following constitution
EMI7.2
  is precipitated from the solution by adding sodium chloride, isolated by filtration and, after washing with dilute sodium chloride solution, dried in vacuo at 60 to 70.degree.



  The easily soluble dye results in full black shades of very good fastness properties on fabrics made of cotton or on felt-free finished wool according to the dyeing process specified below.



  Dyeing Instructions 1:
4 parts of 80% acetic acid, 2 parts of the ammonium salt of its acidic sulfuric acid ester of the adduct from a fatty amine (consisting of 30% hexadecylamine, 25% octadecylamine and 45 parts of octadecenylamine and 7 moles of lithium oxide) and 4,000 parts of water at 50.degree 4 parts of ammonium sulfate dissolved.



   8 parts of the dye obtained in Example 1 are dissolved in 100 parts of hot water and added to the above dyebath. Then 100 parts of pre-wetted, chlorinated wool knitting yarn are added and the temperature of the bath is increased from 50 to 80 ° C. in the course of 30 minutes. After 20 minutes of dyeing at 80 ° C., the mixture is heated to boiling and then boiling-dyed for 90 minutes. The dye is almost completely absorbed on the substrate. After the bath has cooled to 80 ° C., the pH is raised from about 4.5 to 8.5 by adding ammonia solution and the material to be dyed is aftertreated for 20 minutes at this temperature.

  After thorough rinsing with hot and cold water, acidification with 1 part of 80% formic acid, centrifugation and drying, a deep black colored wool yarn with very good fastness to wet and rubbing as well as excellent lightfastness is obtained.



     Staining instructions 2:
A felt-resistant wool fabric is soaked with the preparation described below and squeezed to a moisture absorption of 250% on the foulard:
4 parts Diaprint REG (acid-resistant thickener)
1 part of sulfamic acid
0.2 parts thymol
0.2 parts emulsifier
94.6 parts water
100 parts.



   The impregnated material is then compressed in a heatable press for 3 minutes at 100 to 105 ° C. under a pressure of about 0.5 kg / cm 2 using a transfer paper which bears a printing pattern applied in the usual way with the dye according to Example 1 Rinsing and drying the wool fabric has a corresponding, deep black print pattern with very good fastness properties.



     Dyeing instructions 3:
A flannel fabric made of chlorinated wool is soaked on a foulard with the dye preparation described below and squeezed to a liquid absorption of 100%:
50 parts of the dye according to Example 1
300 parts of urea
320 parts of 4% solvitose OFA (thickener)
10 parts of a mixture of anionic fatty alcohol ether sulfate with non-ionic wetting agents
10 parts of the leveling agent used in Example 1
10 parts of sodium metabisulfate
10 parts acetic acid 80% mg
280 parts water 1000 parts padding liquor.



   The impregnated fabric is then stored rolled up and airtight for 48 hours at room temperature. After rinsing with cold water, the material is treated on a fresh bath with 24% ammonia so much that a pH of 8.5 is reached and kept at 80 C for 15 minutes. After rinsing in warm water, it is finally acidified with 80% acetic acid and dried. The wool fabric is dyed in a full black shade with excellent fastness properties.



     Dyeing rule 4:
2 parts of the dye obtained in Example 1 are dissolved in 100 parts of water with the addition of 0.5 part of sodium m-nitrobenzenesulfonate. A cotton fabric is impregnated with the solution obtained, so that it increases by 75% of its weight and then dried.



   Then the fabric is impregnated with a 20 OC solution containing 5 g of sodium hydroxide and 300 g of sodium chloride per liter, squeezed to 75% weight gain, steamed the dyeing for 30 seconds at 100 to 101 "C, rinsed, soaped during one Quarter of an hour in a 0.3% boiling solution of an ion-free detergent, rinses and dries.

 

     Dyeing requirement 5:
2 parts of the dye obtainable according to Example 1 are dissolved in 100 parts of water.



   The solution is added to 1900 parts of cold water, 60 parts of sodium chloride are added and 100 parts of a cotton fabric are added to this dye bath.



   The temperature is increased to 40 ° C., after 30 minutes 40 parts of calcined soda and another 60 parts of sodium chloride are added. The temperature is kept at 40 ° C. for 30 minutes, rinsed and then the dyeing is soaped for 15 minutes at 0 ° C. 3% boiling solution of an ion-free detergent, rinses and dries.


    

Claims (7)

PATENTANSPRÜCHE 1. Verfahren zur Herstellung von Chromkomplexfarbstoffen der Formel EMI1.1 worin S1 Wasserstoff, Halogen, Nitro, Sulfo, Alkyl, Alkoxy, Acylamino oder Arylazo, S2 Wasserstoff, Halogen, Nitro, Sulfo, Alkyl oder Alkoxy, S3 Wasserstoff, Nitro oder Halogen, p 1 oder 2, Rein Rest der Formel F worin R1 eine gegebenenfalls substituierte Aminogruppe oder eine gegebenenfalls verätherte Oxy- oder Thiogruppe ist und KS ein Kation ist, dadurch gekennzeichnet, dass man den einen der Azofarbstoffe der Formeln EMI1.2 EMI1.3 mit einem chromabgebenden Mittel zum 1:PATENT CLAIMS 1. Process for the preparation of chromium complex dyes of the formula EMI1.1 in which S1 is hydrogen, halogen, nitro, sulfo, alkyl, alkoxy, acylamino or arylazo, S2 is hydrogen, halogen, nitro, sulfo, alkyl or alkoxy, S3 is hydrogen, nitro or halogen , p 1 or 2, pure radical of formula F in which R1 is an optionally substituted amino group or an optionally etherified oxy or thio group and KS is a cation, characterized in that one of the azo dyes of the formulas EMI1.2 EMI1.3 with a chrome releasing agent for 1: 1-Chromkomplex umsetzt und diesen mit dem andern Azofarbstoff der vorstehenden Formeln zum 1:2-Chromkomplex umsetzt und vor oder nach der Chromierung die NH2-Gruppen der Verbindungen der Formeln (2) und (3) mit einem 2,4-Difluor-6-(R1)-s-triazin oder mit 2,4,6-Triiluortriazin und anschliessend mit einer Verbindung der Formel H-R1 umsetzt, wobei R1 die unter Formel (1) angegebene Bedeutung hat  1-chromium complex and this with the other azo dye of the above formulas to form the 1: 2 chromium complex and before or after the chromating the NH2 groups of the compounds of the formulas (2) and (3) with a 2,4-difluoro-6 - (R1) -s-triazine or with 2,4,6-triiluortriazine and then reacted with a compound of the formula H-R1, where R1 has the meaning given under formula (1) 2. 2nd Verfahren gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man einen Chromkomplex der Formel EMI2.1 worin Sl ' Nitro, Chlor, Sulfo, Sulfophenylazo oder niedrigmolekulares Alkyl, Alkoxy, Alkanoylamino oder Alkoxycarbonylamino, S2' Wasserstoff, Chlor, Nitro, Sulfo oder niedrigmolekulares Alkyl oder Alkoxy, S3' Wasserstoff oder Nitro und KO ein Kation ist, mit einer Verbindung der Formel EMI2.2 worin R1 NH2-, eine mit C1-C4-Alkylresten mono- oder disubstituierte Aminogruppe, eine C1-C4-Alkoxygruppe, eine C1-C4 Alkylmercaptogruppe, Arylamino, Aryloxy oder Arylmercapto ist, umsetzt, oder den Chromkomplex der Formel (4) mit 2,4,6 Trifluortriazin und anschliessend mit einer Verbindung der Formel H-R1, worin R1 die oben angegebene Bedeutung hat, umsetzt. A method according to claim 1, characterized in that a chromium complex of the formula EMI2.1  wherein Sl 'nitro, chlorine, sulfo, sulfophenylazo or low molecular weight alkyl, alkoxy, alkanoylamino or alkoxycarbonylamino, S2' hydrogen, chlorine, nitro, sulfo or low molecular weight alkyl or alkoxy, S3 'hydrogen or nitro and KO is a cation with a compound of formula EMI2.2  wherein R1 is NH2, an amino group mono- or disubstituted with C1-C4-alkyl radicals, a C1-C4-alkoxy group, a C1-C4-alkyl mercapto group, arylamino, aryloxy or arylmercapto, or the chromium complex of the formula (4) with 2 , 4,6 trifluorotriazine and then reacted with a compound of the formula H-R1, in which R1 has the meaning given above. 3. Verfahren gemäss den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man von einem Chromkomplex der Formel EMI2.3 ausgeht, worin eines oder zwei der Symbole X1, X2 und X3 Wasserstoff und die beiden andern bzw. das dritte Symbol Chlor, Nitro, Methyl, Methoxy oder Sulfo bedeuten KO ein Kation ist.  3. Process according to claims 1 and 2, characterized in that one of a chromium complex of the formula EMI2.3  starts, in which one or two of the symbols X1, X2 and X3 is hydrogen and the other two or the third symbol chlorine, nitro, methyl, methoxy or sulfo mean KO is a cation. 4. Verfahren gemäss den Ansprüchen 1 bis 3 zur Herstellung von Chromkomplexfarbstoffen enthaltend einen 4-Fluor 6-CI-C4-alkylamino-s-triazinyl-(2)-rest oder einen 4-Fluor-6 phenylarnino-s-triazinyl-(2)-rest, der im Phenylkern durch Methyl, Methoxy, Chlor oder Sulfo substituiert sein kann, dadurch gekennzeichnet, dass man als Acylierungsmittel 2,4,6-Trifluortraizin verwendet und anschliessend die 4,6-Difluortriazinyl (2)-gruppe mit einem C1-C4-Alkylamin oder einem gegebenenfalls im Phenylkern durch Methyl, Methoxy, Chlor oder Sulfo substituierten Phenylamin umsetzt.  4. The method according to claims 1 to 3 for the preparation of chromium complex dyes containing a 4-fluoro-6-CI-C4-alkylamino-s-triazinyl- (2) residue or a 4-fluoro-6 phenylarnino-s-triazinyl- (2nd ) radical, which may be substituted in the phenyl nucleus by methyl, methoxy, chlorine or sulfo, characterized in that 2,4,6-trifluortraizine is used as the acylating agent and then the 4,6-difluorotriazinyl (2) group with a C1 -C4-alkylamine or a phenylamine optionally substituted in the phenyl nucleus by methyl, methoxy, chlorine or sulfo. 5. Verfahren gemäss den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass man von Monoazofarbstoffen der Formeln (2) und (3) bzw. von deren Chromkomplex ausgeht, worin die Kupplungskomponenten der beiden Monoazoverbindungen sich von 2-Amino-8-naphthol-6-sulfonsäure oder 2-Amino-5- naphthol-7-sulfonsäure ableiten.  5. The method according to claims 1 to 4, characterized in that one starts from monoazo dyes of the formulas (2) and (3) or from their chromium complex, wherein the coupling components of the two monoazo compounds differ from 2-amino-8-naphthol-6 -sulfonic acid or 2-amino-5-naphthol-7-sulfonic acid.   6. Verfahren gemäss Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass man von einem Chromkomplex der Formel (5) ausgeht, worin X1 oder X2 Nitro bedeutet und die übrigen der Symbole Xl, X2 und X3 Wasserstoff sind.  6. The method according to claim 3, characterized in that one starts from a chromium complex of the formula (5) in which X1 or X2 is nitro and the rest of the symbols Xl, X2 and X3 are hydrogen. 7. Verfahren gemäss den Ansprüchen 1 bis 6 zur Herstellung des Chromkomplexfarbstoffes der Formel EMI3.1 dadurch gekennzeichnet, dass man den Chromkomplexfarbstoff der Formel EMI3.2 mit 2,4,6-Trifluortriazin und anschliessend mit o-Toluidin umsetzt.  7. The method according to claims 1 to 6 for the preparation of the chromium complex dye of the formula EMI3.1  characterized in that the chromium complex dye of the formula EMI3.2  with 2,4,6-trifluorotriazine and then with o-toluidine. Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Chromkomplexfarbstoffen der Formel **WARNUNG** Ende CLMS Feld konnte Anfang DESC uberlappen**.  The invention relates to a process for the preparation of chromium complex dyes of the formula ** WARNING ** End of CLMS field could overlap beginning of DESC **.
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