CH375002A - Verfahren zur Herstellung von 11B,21-Dioxy-16a-alkyl-4,17(20)-pregnadien-3-on-21-acylaten - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 11B,21-Dioxy-16a-alkyl-4,17(20)-pregnadien-3-on-21-acylaten

Info

Publication number
CH375002A
CH375002A CH6451858A CH6451858A CH375002A CH 375002 A CH375002 A CH 375002A CH 6451858 A CH6451858 A CH 6451858A CH 6451858 A CH6451858 A CH 6451858A CH 375002 A CH375002 A CH 375002A
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
alkyl
alkylprogesterone
pregnadien
dioxy
ethylene glycol
Prior art date
Application number
CH6451858A
Other languages
English (en)
Inventor
Edward Arth Glen
Martin Chamberlin Earl
Joseph Mcaleer William
Henry Stoudt Thomas
Original Assignee
Merck & Co Inc
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Merck & Co Inc filed Critical Merck & Co Inc
Publication of CH375002A publication Critical patent/CH375002A/de

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J5/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, substituted in position 17 beta by a chain of two carbon atoms, e.g. pregnane and substituted in position 21 by only one singly bound oxygen atom, i.e. only one oxygen bound to position 21 by a single bond
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J75/00Processes for the preparation of steroids in general

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)

Description


      Verfahren        zur        Herstellung    von     llss,21-Dioxy-16a-alkyl-4,17(20)-pregnadien-          3-on-21-acylaten       Die vorliegende     Erfindung        betrifft    ein Verfahren  zur     Herstellung    von     llss,21-Dioxy-16a-alkyl-4,17(20)-          pregnadien-3-on        21-acylaten.     



  Bei den     erfindungsgemäss    hergestellten     llss,21-          Dioxy-16a-alkyl-4,17(20)-pregnadien-3-on-21-acylaten     handelt es sich um neue     chemische    Verbindungen,  welche gegenüber den physiologisch aktiven     corti-          calen    Hormonen     11p,17a,21-        Trioxy-    4     r        pregnen-          3,11,20-trion        (Kendallsche    Verbindung F) erhöhte  und ausgeprägte     antiarthritische    Eigenschaften be  sitzen.  



  Zur Herstellung dieser neuen chemischen Ver  bindungen geht man     erfindungsgemäss    aus von einem       16a-Alkvlnroaesteron    mit der     Formel     
EMI0001.0028     
    worin R'     Alkyl    bedeutet.  



  Dieses     Steroid    wird     hydroxyhert,    indem man es  der Wirkung eines oxydierenden Enzyms aussetzt,  welches erzeugt wird durch Züchten eines Mikro  organismenstammes., der     16a-Alkylprogesteron    in       16a-Alkyl-11-oxy-progesteron    der Formel  
EMI0001.0034     
         überführt,    worin R eine     crOxy-    oder     ss-Oxygruppe     darstellt.  



  Die     Hydroxylierung    erfolgt vorzugsweise- durch       Einwirkung    eines durch Züchten eines Stammes von       Aspergillus        ochraceus    oder     Curvularia        lunata    erzeug  ten Oxydationsenzyms.  



  Das     11-Oxy-16a-alkylprogesteron        wird    z. B.  durch     Behandeln    mit     Chromsäure        in    Essigsäure zum       11-Keto-16oo-alkylprogesteron        oxydiert,    welchem fol  gende Formel zukommt:

    
EMI0001.0051     
    Dieses 11     Keto-16ä-alkylprogesteron    wird mit  einem     Alkyloxalat,    wie     Äthyloxalat,    und einem           Alkalialkoxyd,    wie     Natriummethoxyd    vorzugsweise       in    Methanol behandelt zur Bildung des     Alkali-          enolates    von 11-     Keto-21-        alkoxyoxalyl-16ca        alkyl-          progesteron    der Formel  
EMI0002.0010     
    Darin bedeuten R'     Alkyl,

      R"     Alkyl    und M ein       Alkalimetall.     



  Die erhaltene     Verbindung        wird    mit     einem     Halogen zum 11     Keto-21,21-dihalogen-21-alkoxy-          oxalyl-16a-alkylprogesteron:    der Formel  
EMI0002.0019     
         umgesetzt,    worin X Halogen bedeutet.  



  Die obige Verbindung wird     mit    einer Base, wie       Natriummethoxyd    in Methanol,     behandelt,    was zur  Bildung     eines        Alkylesters        von_3,11-Diketo-16a-alkyl-          4,17(20)-pregnadien-2.1-carbonsäure    von der Formel  
EMI0002.0028     
    worin R'     Alkyl    ist, führt.  



  Die 3     Ketogruppe    wird durch     Ketalisierung    ge  schützt,     indem    man sie z. B. durch     Behandeln    mit       Athylenglykol    in Gegenwart von     Toluolsulfonsäure          als        Katalysator    in     eine        Ketalgruppe        überführt,    wobei  der 21     Alkylester        res        3-Äthylenglgkolketals    von    3,

  11-     Diketo        -16a    -     alkyl    -     5,17(20}-pregnadien-21-          carbonsäure    der Formel  
EMI0002.0049     
    entsteht.  Durch     Behandeln    dieser Verbindung mit     einem     Reduktionsmittel, welches einen     Carbonsäureester     und eine     Ketogruppe    zu     Hydroxylgruppen    zu redu  zieren vermag, wie     Lithiumaluminiumhydrid    oder  einem     andern        Alkalialuminiumhydrid,

      erhält man  das     3-Äthylenglykolketal    von     11ss,21        Dioxy-16a-          alkyl5,17(20)-pregnadien-3-on    der Formel  
EMI0002.0062     
    Die Behandlung dieser letzteren     Verbindung    mit  einem     Acylierungsmittel,    z. B.     Acylanhydrid,    führt  zur Bildung des     3-Äthylenglykolketals    von     llss,21-          Dioxy-16a-alkyl-5,17(20)-pregnadien-3-on-21-acylat     der     Formel     
EMI0002.0070     
    worin R"' ein     Acylradikal    bedeutet.  



  Das     3-Athylenglykolketal    von     llss,21-Oxy-16a          alkyl-5,17(20)-pregnadien-3-on-21-acyiat    wird dann  durch Hydrolyse, speziell durch Behandlung mit  einer kleinen Menge von     p-Toluolsulfonsäure        in     Aceton, in das     11ss,21-Dioxy-16a-alkyl-4,17(20)-          pregnadien-3-on-21-aeylat        übergeführt.     



  <I>Beispiel</I>  7,2g Magnesium wurden mit 125     em-3    wasser  freiem Äther     überschichtet        und        -mit    45g     Methyliodid         in 125     cms        wasserfreiem    Äther in üblicher Weise       in    das.     Grignard-Reagens        übergeführt.    Zu diesem       Grignard    Reagens gab man 0,125 g wasserfreies       Cuprochlorid    und 13,2 g     A16-Pregnenolonacetat    in  425     em3    wasserfreiem Äther.

   Die Zugabe der äthe  rischen Steroidlösung     erfolgte    im Verlaufe     einer          Stunde,    und nach deren Beendigung wurde 2 Stunden  lang auf     Rückfluss    erhitzt. Das gekühlte Reaktions  gemisch wurde durch vorsichtigen Zusatz von  300     cm3    gesättigtem     Ammoniumchlorid    zersetzt. Die  wässerige Schicht wurde abgetrennt und     mit    Äther  extrahiert. Die     vereinigten    ätherischen Auszüge wur  den mit Wasser     neutralgewaschen    und über     Magne-          siumsulfat    getrocknet.

   Durch Abdampfen des Äthers  auf dem Dampfbad erhielt man 8,8 g     rohes        16a-Me-          thyl        pregnenolon.    Das     Infrarotspektrum    des rohen       16a-Methyl-pregnenolons    liess eine vollständige Ent  fernung der     Acetatgruppe    erkennen.    1 g des wie oben beschrieben hergestellten rohen       16a-Methyl-pregnenolons    wurde in 140     em3    Aceton  gelöst, welches von     Permanganat        destilliert    worden  war.

   Diese Lösung wurde auf 0 bis 5  C gekühlt und  auf einmal mit 0,9     cm3        Chromsäurelösung    (26,72 g       Chromoxyd    und 23     cm3    Schwefelsäure,     verdünnt    mit  100     cm3    Wasser) versetzt. -Das Gemisch wurde 5  Minuten lang     gerülirt    und     dann    in 1 Liter Wasser ge  gossen. Hierauf gab man das     Gemisch    1 Stunde lang  in den     Kühlschrank,    filtrierte und wusch mit Wasser.

    Man löste das trockene Produkt in heissem Methanol,  setzte 2 Tropfen 2,5n     Natriumhydroxydlösung    zu  und erhitzte 5 Minuten auf dem     Dampfbad.    Man       neutralisierte    das Alkali mit     36a/ö.iger    Essigsäure  und verdünnte mit Wasser. Das Gemisch wurde in  einen     Kühlschrank    .gegeben, filtriert und mit Wasser  gewaschen. Das trockene Produkt,     16a-Methyl          progesteron,    hatte einen     Schmelzpunkt    von<B>116</B> bis  1200 C, UV     Aä    OH 2420, E     i        m    417.  



  0,4 g des rohen     16crMethylprogesterons    wurden  auf 20 g mit Säure gewaschener Tonerde     chromato-          graphiert,    wobei mit     Petroläther-Äther-Gemischen          eluiert    wurde. Die     Petroläther-Ather-Gemische     20:80 und der     100,1/oige    Äther erbrachten 0,2 g       16a-Methylprogesteron,        Schmelzpunkt        135-137"C;     bei der     Papierstreifenanalyse    ergab das Material einen  einzigen     Fleck.     



  Herstellung von     11-Oxy=16a-methylprogesteron     Es wird ein Medium von folgender Zusammen  setzung hergestellt:  Glucose 20 g  enzymatisches Abbauprodukt  von Milcheiweiss     (Edamin)    20 g  Getreideweiche 5     cm3     Wasser auf 1 Liter  Dieses Medium wird in Portionen zu 50     cm3        in          geeigneten    Gefässen verteilt. Man stellt den     pH    des       Mediums    mit lm     Kaliumhydroxyd    auf 6,5 und     steri-          lisiert    durch 12minutiges Erhitzen auf 120  C.

      Hierauf impft man das Medium in jedem Gefäss       mit    einer starken wässerigen Suspension von Sporen       eines    Stammes von     Rhizopus        nigricans        (American     Type     C,Sxlture        Collection    Nr. 6227b) oder     Curvularia          lunata        (Northem    Regional Research     Laboratory          No.    2434) und     hält    das geimpfte Medium 48 Stun  den lang in einer     Rotationsschüttelmaschine    bei einer  Bruttemperatur von 28" C.  



  In jedes Gefäss gibt man sodann aus einer Lö  sung     in        Dimethylformamid    (100     mglcm3)    10 mg des  wie oben beschrieben     hergestellten        16a-Methyl          progesterons.    Die Umwandlung     erfolgt    während  weiteren 24 Stunden unter den gleichen     Bedingungen     wie in der     Entwicklungsphase.    Hierauf     extrahiert     man die gesamte Brühe dreimal mit gleichen Volu  men     Äthylacetat,

          vereinigt    die Auszüge und     konzen-          triert.    Das     11-Oxy-16a#-methylprogesteron    wird ab  filtriert.  



  Das Produkt wurde durch     Papierchromatographie          analysiert.    Es wurde etwas unverändertes Ausgangs  material beobachtet, doch die Hauptmenge des Pro  duktes bestand aus     lla-Oxy-16a-methylprogesteron.     Das     lla-Oxy-16a-methylprogesteron        wird    durch     Be-          handeln    mit Chromsäure     in    Essigsäure zu     11-Keto-          16a-methylprogesteron    oxydiert.  



       Aspergillus        ochraceus        (Northern    Regional     Re-          search        Laboratory        No.    405) ergab mit     16a-        Methyl-          progesteron        als    Substrat unter identischen Bedingun  gen das gleiche Produkt.  



  Herstellung des     Natriümenolates    von     11-Keto-          21-äthoxyoxalyl-16ce-methylprogesteron     Zu einem Gemisch von 1,7 cm?, 3,4n     methano-          lischer        Natriummethoxydlösung,    0,22     cm-9    absolutem       Athanol    und 10     cms        trockenem    Benzol, welches Ge  misch bis zum Übergehen von 4     cm3        Destillat    destil  liert und dann     abgekühlt    wurde, gibt man 1,

  1     cm3          Äthyloxalat    und eine Lösung des 1,64 g     11-Keto-          16a-methylprogesterons        in    19     cms    trockenem Benzol.  Die Lösung trübt sich, und es bildet sich ein gelber  Niederschlag. Man     rührt    das Reaktionsgemisch wäh  rend 90 Minuten, setzt 27     cm3        Äther    zu und     rührt     weiter     während    60 Minuten, worauf 65     cms    Äther  zugesetzt werden.

   Der Niederschlag des     Natrium-          enolats    von     11-.Keto-16a        methyl-21-äthoxyoxalyl-          progesteron    wird     filtriert,    mehrmals mit je 25     cm3          Äther    gewaschen und getrocknet: Der Äther, welcher  als Waschflüssigkeit diente, enthält eine     geringe     Menge nicht umgesetztes 11-     Keto    -16a -     methyl-          progesteron.     



  Das Ansäuern einer wässerigen Lösung des Na  triumenolats von     11-Keto-21-äthoxyoxalyl16a=me-          thylprogesteron        führt    zur Ausfällung von 11     Keto-          21-äthoxyoxalyl-16a-methylprogesteron,    welche ab  filtriert werden kann.  



  Herstellung von     11-Keto        21,21-dibrom-21-äthoxy-          oxalyl-16a-methylprogesteron     Zu einer     gerührten    Lösung von 2,25 g des     Na-          triumenolats    von 11 Keto-21-äthoxyoxalyl-16a-me-           thylprogesteron    und 1,5g     Kaliumacetat    in 35     cm3     Eisessig gibt     man    bei Zimmertemperatur tropfenweise  1,54 g Brom. Nach Beendigung der Zugabe mischt  man das Reaktionsgemisch mit einer grösseren  Wassermenge.

   Die wässerige Schicht wird     dann    vom  ausgefällten Produkt, 11-     Keto    - 21,2l -     dibrom-21-          äthoxyoxalyl-16a-methylprogesteron,    dekantiert, wel  ches     dann    in Alkohol gelöst und durch tropfen  weisen Zusatz von Wasser als     Feststoff    ausgefällt  wird.  



  Es werden     andere        11-Keto-21,21-dihalogen-21-          alkoxyoxalyl    -     16a    -     methylprogesterone    hergestellt,  worin die     Dihälogengruppe        Dibrom,        Dichlor    oder       Dijod    und die     Alkoxygruppe    eine     Methoxy-,        Äthoxy-,          Propoxy-,        Butoxy-,        Amyloxy-,        Hexyloxy-,

          Heptyloxy-          oder        Octyloxygruppe    oder dergleichen ist, indem  man das     entsprechende        11-Keta-21-alkoxyoxalyl-          16a-methylprogesteron    nach der oben beschriebenen  Methode mit Chlor, Brom oder Jod     behandelt.     



  Herstellung von     3,11-Diketo-16ar-methyl        4,17(20)-          pregnadien-21-carbonsäure-methylester     Zu einer Lösung von 2,95 g     11-Keto-21,21-di-          brom    - 21-     äthoxyoxalyl        16a-methylprogesteron,    das  nach der oben beschriebenen     Methode    erhalten  wurde, in 75     cm3        Methanol    gibt man 1,62 g     handels-          übliches        Natriummethoxyd.    Das entstehende Gemisch  wird 3 Stunden lang bei etwa 25  C gehalten,

   worauf  man das     Ganze    mit Wasser verdünnt und     dann    mit  2 Portionen     Methylenchlorid    extrahiert. Man trocknet  die     Methylenchloridauszüge    mit wasserfreiem Na  triumsulfat und     destilliert    das Lösungsmittel bei       Atmosphärendruck    ab, wobei man als Rückstand  <B>3,</B> 11-     Diketo    --16a -     methyl    - 4,17 (20) -     pregnadien-          21-        carbonsäure-methylester    in Form eines Öls  erhält.

   Dieses Öl wird in 25     cm3    Benzol gelöst  und über einer Säule von 85 g     synthetischem    Ma  gnesiumsilikat      Florisil         chromatographiert.    Die  Säule wird mit Portionen von je 200     cm3    der fol  genden Lösungsmittel in der angegebenen Reihen  folge entwickelt: 1,5 Portionen     Methylenchlorid,    2,5       Portionen        Methylenehlorid    mit<B>504</B> Aceton und 0,5       Portionen    Aceton.

   Man vereinigt die     Eluate    des.     Me-          thylenchlorids-mit        5%        Aceton        und        entfernt        das        Lö-          sungsmittel,    wobei 3,11     Diketo-16a-methyl-4,17(20)-          pregnadien-21-carbonsäure-methylester    zurückbleibt.  



  Herstellung des 3     Äthylenglykolketals    von     3,11-          Diketo-16a        methyl-4,17(20)-pregnadien-21-          carbonsäure-methylester     Zu einer Lösung von 0,7 g     3,11-Diketo-16a-          methyl.4,17(20)        -pregnadien-21-carbonsäure-methyl-          ester,    gelöst     in    75     cm3    Benzol, gibt man 3,7     cm3          Äthylenglykol    und 0,075 g     p-Toluolsulfonsäure.    Das  Gemisch wird unter Rühren 5,

  5 Stunden lang auf       Rückfluss    erhitzt.- Nach dem Abkühlen wird das     Re-          aktionsgemisch        mit        50        cms        einer        1%        igen        wässerigen          Natriumbicarbonatlösung    gewaschen. Die     benzolische     Schicht wird     dann    in eine Säule von 75 g syntheti-         schem        Magnesiumsilikat         Florisil     eingeführt.

   Die  Säule wird     mit    Portionen zu 50     cms    der folgenden  Lösungsmittel     in    der angegebenen Reihenfolge ent  wickelt: 4 Portionen     Methylenchlorid    und 1,5     Portio-          nen        Methylenchlorid        mit        4%.        Aceton.        Die        Methylen-          chlorideluate    enthalten 0,5 g des 3     Äthylenglykol-          ketals    von     3,11-Diketo-16a-methyl4,17(20)

  -pregna-          dien-21-carbonsäure-methylester,    berechnet auf die  Menge des Ausgangsmaterials.  



  In gleicher Weise erhält man die 3     Äthylen-          glykolketale    von andern     Alkylestern    von     3,11-Diketo-          16a    -     methyl-    4,17(20)     -pregnadien-21-carbonsäuren,     beispielsweise dasjenige des     Methylesters,    des Äthyl-,       Propyl-,        Butyl    ,     Amyl-,        Hexyl-,        Heptyl-    oder     Octyl-          esters    usw., wobei der     Methylester    bevorzugt wird,

    indem man den entsprechenden     Alkylester    von 3,11       Diketo-16a-methyl-4,17(20)-pregnadien-21-carbon-          säure    in der oben angegebenen Weise in Gegenwart  eines Säurekatalysators, wie z. B. wasserfreiem Chlor  wasserstoff,     Benzolsulfonsäure,        p-Toluolsulfonsäure     und dergleichen, mit     Äthylenglykol    behandelt.  



  Herstellung des     3-Äthylenglykolketals    von 11ss,21  dioxy-16a-methyl-4,17(20)-pregnadien     3-on     Man     kühlt    40     cm3    der überstehenden Flüssigkeit       einer    Lösung von 0,5 g     Lithiumaluminiumhydrid    in  50     cm3    wasserfreiem Äther in     einem    Kolben durch  Einstellen in ein     Eis-Salz-Bad    und setzt     dann    unter  Rühren innert 10 Minuten 0,5 g des     3-Äthylen-          glykolketals    von     3,11-Diketo-16a-methyl4,17(20)

  -          pregnadien-21-carbonsäure-methylester    in 25     cm-          wasserfreiem    Benzol zu. Das Reaktionsgemisch wird  dann mit einer gesättigten wässerigen     Natrium-          Kalium-Tartrat-Lösung    zersetzt, welche vorsichtig  zum Reaktionsgemisch zugegeben wird. Man dekan  tiert die Lösungsmittelschicht vom entstandenen Ge  misch und wäscht die wässerige Schicht zweimal  mit je 25     cm3        Benzol,    welches     dann    der Lösungs  mittelschicht zugesetzt wird.

   Die vereinigten Lösun  gen werden über     wasserfreiem        Natriumsulfat    getrock  net und dann auf     eine    Säule von 37 g synthetischem       Magnesiumsilikat         Florisil     geleitet.

   Die Säule     wird          mit    Portionen zu 125     cm3    der folgenden Lösungs  mittel in der angegebenen Zusammensetzung und  Reihenfolge entwickelt: 2     Portionen        Skellysolve    B  mit     1011/o    Aceton, 3 Portionen     Skellysolve    B mit       1511/o,    Aceton und schliesslich mehrere     Portionen          Skellysolve    B mit     12,511/a    Aceton.

   Die ersten beiden       Eluate    von     Skellysolve    B mit     1011/o,    Aceton werden       vereinigt,    das Lösungsmittel wird     abdestilliert,    und  die     darin        enthaltenen    240 mg Feststoff werden aus  Aceton mit     Skellysolve    B     kristallisiert,    wobei man  das 3     -Äthylenglykolketal    von     11ss,21-Dioxy-16a-          methyl        4,17(20)-pregnadien-3-on    erhält.

      Herstellung des 3     Äthylenglykolketals    von       llss,21-Dioxy        16a-methyl        4,17(20)-pregnadien          3-on-21-acetat     Man gibt 1 Teil des     3-Athylenglykolketals    von       11ss,21-Oxy-4,17(20)-16a-methyl-pregnadien-3-on    zu      3 Teilen     Acetanhydrid    und 3 Teilen     Pyridin.    Dieses  Gemisch     lässt    man über Nacht stehen, wobei man  das     3-Äthylenglykolketal    von     llss,21-Dioxy-16a-          methyl-4,17(20)-pregnadien-3-on-21-acetat    erhält.

    Herstellung von     llss,21-Dioxy-16a-methyl-4,17(20)-          pregnadien-3-on        21-acetat     Zu     einer    Lösung von 1,2 g des     3-Äthylenglykol-          ketals    von     11ss,21-        Dioxy    - 16a -     methyl-        4,17(20)

  -          pregnadien-3-on-21-acetat    in 80     cm3    Aceton gibt  man 2 Tropfen konzentrierte Schwefelsäure     in     20     cm3    Wasser und erhitzt dann das Gemisch 2  Stunden lang auf     Rückfluss.    Nach dem Abkühlen  wird die Lösung durch Zugabe einer verdünnten  wässerigen     Natriumbicarbonatlösung        neutralgemacht,

       und das Aceton     wird    unter reduziertem Druck     ab-          destilliert.    Das ausgefallene Produkt     wird        mit        Me-          thylenchlorid        extrahiert,    welches nach     Abtrennung     von der wässerigen Schicht über wasserfreiem Na  triumsulfat getrocknet wird.

   Die getrocknete     Methy-          lenchloridlösung    wird unter reduziertem     Druck    zur  Trockne     destilliert,    wobei man reines     llss,21-Dioxy-          16a-methyl4,17(20)-pregnadien-3-on-21-acetat    er  hält.  



  Indem man     11,ss,21-Dioxy-16a-methyl4,17(20)-          pregnadien-3-on    oder einen Ester davon in an sich  bekannter Weise mit     Osmiumtetroxyd    umsetzt und  anschliessend mit     Kaliumchlorat    oder einem äquiva  lenten Oxydationsmittel, z. B. Wasserstoffsuperoxyd,       Dialkylperoxyden,        organischen        Persäuren    und der  gleichen,     in,        einem    Lösungsmittel wie Äther oder  Alkohol, z.

   B. tertiärem     Butylalkohol    oder     Diäthyl          äther,        oxydiert    und anschliessend mit einer wässerigen       Natriumsulfitlösung    erhitzt, erhält man     11ss,17a,21-          Trioxy-16a-methyl-4-pregnen-3,20-dion.  

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von 11ss,21-Dioxy- 16a-alkyl4,17(20)-pregnadien-3-on-21-acylaten, da durch gekennzeichnet, dass man 16a-Alkylprogesteron durch Einwirken von Mikroorganismen in 11-Oxy- 16a-alkylprogesteron umwandelt, die letztere Verbin dung zu 11-Keto-16@-alkylprogesteron oxydiert,
    dieses in Gegenwart eines Alkalialkoxyds mit einem Alkyloxalat umsetzt zur Bildung eines Alkalienolates von 11-Keto-21-alkoxy-oxalyl-16a-alkylprogesteron, dieses mit Halogen umsetzt zur Bildung von 11-Keto- 21,21- dihalogen- 21- alkoxyoxalpl-16a-alkyl-proge- steron,
    letztere Verbindung in Gegenwart von Alkoxyionen mit einer Base behandelt zur Bildung von 3,11-Diketo-16a-alkyl-4,17(20)-pregnadien-21- carbonsäure-alkylester, die 3-Ketogruppe mit einem Ketalisierungsmittel behandelt zur Bildung eines 3-Ketals von 3,11- Diketo -16a - alkyl - 5,17(20)- pregnadien 21-carbonsäure-alkylester,
    letztere Ver bindung zu einem 3-Ketal von llss,21-Dioxy-16a- alkyl- 5,17(20) - pregnadien - 3 -on reduziert, dieses durch Behandeln mit einem Acylierungsmittel in das entsprechende 21-Acylat überführt und letzteres zum l lss,21-Dioxy-16a - alkyl-4,17(20)-pregnadien-3-on- 21-acylat hydrolysiert. UNTERANSPRÜCHE 1.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge- kennzeichnet, dass man ein 16a-Alkylprogesteron der Einwirkung eines durch einen Stamm von Rhizopus nigricans erzeugten Oxydationsenzyms aus setzt zur Bildung von 11-Oxy-16a-alkylprogesteron. 2.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man ein 16a Alkylprogesteron der Einwirkung eines durch einen oxydierend wirkenden Stamm von Aspergillus ochraceus erzeugten Oxyda tionsenzyms aussetzt zur. Bildung von 11-Oxy-16a- alkylprogesteron. 3.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge- kennzeichnet, dass man 16a-Alkylprogesteron der Einwirkung eines durch einen oxydierend wirkenden Stamm von Curvularia lunata erzeugten Oxydations enzyms aussetzt zur Bildung von 11-Oxy-16ct7alkyl- progesteron. 4.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man l la-Oxy-16a-alkylprogesteron mit Chromsäure in Essigsäure behandelt zur Bildung von 11-Keto-16a-alkylprogesteron. 5. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man llss-Oxy-16a-alkylprogesteron mit Chromsäure in Essigsäure behandelt zur Bildung von 11-Keto-16w-alkylprogesteron. 6.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man 3,11-Diketo -16a- alkyl- 4,17(20) - pregnadien-21-carbonsäure-alkylester mit Athylenglykol behandelt zur Bildung des 3-Athylen- glykolketals von 3,11- Diketo -16a - alkyl-5,17(20)- pregnadien-21-carbonsäure-alkylester. 7.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge- kennzeichnet, dass man das Äthylenglykolketal von 3,11-DiketaH 16a1-alkyl-5,17(20)-pregnadien-21-car- bonsäure-alkylester mit einem Reduktionsmittel be handelt zur Bildung des 3-Äthylenglykolketals von 11ss,21 Dioxy-16ä-alkyl-5,17(20)-pregnadien-3-on. B.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge- kennzeichnet, dass man das 3-Äthylenglykolketal von 11ss,21-Dioxy-16a-alkyl-5,17(20) pregnadien-3-on mit einem Acylanhydrid behandelt zur Bildung des 3-Äthylenglykolketals von 11ss,21 Dioxy-16a-alkyl- 5,17(20)-pregnadien-3-on-21-acylat. 9.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man das 3-Äthylenglykolketal von llss,21-Dioxy-16a, alkyl-5;17(20)-pregnadien-3-on- 21-acylat zum 11ss,21- Dioxy -16a - alkyl 4,17(20)- pregnadien-3-on-21-acylat hydrolysiert.
CH6451858A 1957-09-30 1958-09-30 Verfahren zur Herstellung von 11B,21-Dioxy-16a-alkyl-4,17(20)-pregnadien-3-on-21-acylaten CH375002A (de)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US68689957A 1957-09-30 1957-09-30

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CH375002A true CH375002A (de) 1964-02-15

Family

ID=24758191

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CH6451858A CH375002A (de) 1957-09-30 1958-09-30 Verfahren zur Herstellung von 11B,21-Dioxy-16a-alkyl-4,17(20)-pregnadien-3-on-21-acylaten

Country Status (1)

Country Link
CH (1) CH375002A (de)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
NO129337B (de)
Andre et al. Direct Introduction of Oxygen into the Steroid Nucleus. I. Studies on the Chromic Anhydride Oxidation of Dehydroisoandrosterone Acetate Dibromide1
Gardner et al. Preparation and reactions of some 17. alpha.-hydroxy-15-pregnen-20-ones
Nace et al. Norsteroids. V. The Application of the Benzilic Acid Rearrangement to the Synthesis of A-Norpregnanes1, 2
US2777843A (en) Preparation of 4-pregnen-17alpha-ol-3, 20-dione
CH375002A (de) Verfahren zur Herstellung von 11B,21-Dioxy-16a-alkyl-4,17(20)-pregnadien-3-on-21-acylaten
US3342813A (en) Process for the preparation of butenolides derived from cyclopentano perhydro phenanthrenes
CH624684A5 (de)
CH494213A (de) Verfahren zur Herstellung von Gonadienonen
DE2037402A1 (de) Verfahren zur Herstellung von 7 alpha Methylsteroiddenvaten
AT239455B (de) Verfahren zur Herstellung neuer 17α-Acyloxy-6-methyl-16-methylenpregna-4,6-dien-3,20-dione
AT242870B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen ungesättigten fluorhaltigen Steroiden
DE927030C (de) Verfahren zur Herstellung von Allopregnan-17ª‡, 21-diol-3, 11, 20-trion und seinen Estern
AT235476B (de) Verfahren zur Herstellung der neuen 11β,21-Dihydroxy-16α-alkyl-4,17(20)-pregnadien-3-one
US2833796A (en) Preparation of 4-pregnen-17alpha-ol-3, 20-dione
AT239456B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen 16-Methylensteroiden
AT212500B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Halogenandrostenen
DE2533496A1 (de) Neue difluorsteroide und verfahren zu ihrer herstellung
DE1126384B (de) Verfahren zur Herstellung von 17 ª‡-niedrig-Alkyl- und 17ª‡-niedrig-Alkinylderivaten des 19-Nor-í¸-androsten-3ª‰, 17ª‰-diols
DE1012911B (de) Verfahren zur Herstellung von 4-Pregnen-17ª‡-ol-3, 20-dion
CH390910A (de) Verfahren zur Herstellung von 19-Nor- 5-androsten-3B,17B-diolen
DE1443636A1 (de) Verfahren zur Herstellung neuer Methylandrostene
CH356767A (de) Verfahren zur Herstellung von Steroiden
CH352670A (fr) Procédé de préparation de dérivés du prégnane ou de l&#39;alloprégnane
DE1801389A1 (de) Verfahren zur Herstellung von 17 alpha-Acyloxy-20-keto-Steroiden