CH363804A - Process for the production of polyamides - Google Patents

Process for the production of polyamides

Info

Publication number
CH363804A
CH363804A CH5190157A CH5190157A CH363804A CH 363804 A CH363804 A CH 363804A CH 5190157 A CH5190157 A CH 5190157A CH 5190157 A CH5190157 A CH 5190157A CH 363804 A CH363804 A CH 363804A
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
lactam
polymerization
caprolactam
water
polyamides
Prior art date
Application number
CH5190157A
Other languages
German (de)
Inventor
Fritz Dr Wiloth
Original Assignee
Glanzstoff Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Glanzstoff Ag filed Critical Glanzstoff Ag
Publication of CH363804A publication Critical patent/CH363804A/en

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G69/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a carboxylic amide link in the main chain of the macromolecule
    • C08G69/02Polyamides derived from amino-carboxylic acids or from polyamines and polycarboxylic acids
    • C08G69/08Polyamides derived from amino-carboxylic acids or from polyamines and polycarboxylic acids derived from amino-carboxylic acids
    • C08G69/14Lactams
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G69/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a carboxylic amide link in the main chain of the macromolecule
    • C08G69/02Polyamides derived from amino-carboxylic acids or from polyamines and polycarboxylic acids
    • C08G69/08Polyamides derived from amino-carboxylic acids or from polyamines and polycarboxylic acids derived from amino-carboxylic acids
    • C08G69/14Lactams
    • C08G69/16Preparatory processes

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Polyamides (AREA)

Description

  

  



  Verfahren zur Herstellung von Polyamiden
Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von Polyamiden aus Lactamen, insbesondere aus   e-Caprolactam.    Nach diesem Verfahren lassen sich Polyamide gewinnen, die bezüglich der Lactamrückbildung und der gebildeten   Molekülgrössen    für die technische Hersbellung von Fäden besonders giinstige Eigenschaften aufweisen.



   Die bisher in der Technik hergestellten Polyamide aus   s-Caprolactam    haben zwei fur die technische Weiterverarbeitung nachteilige Eigenschaften :
1. Während der für die   Verspinnung    notwendigen Verweilzeit der Polyamide in den   Spinnköpfen bildet    sich ein so hoher   Lactamgehalt    zurück, dass dieser durch besondere Arbeitsgänge entfernt werden muss.



   2. Es tritt während der   Verspinnung eine uner-    wünschte Nachpolymerisation des Polymerisats ein, die sich auf die Gleichmässigkeit der Fäden wegen des Anstiegs   des Spinndruckes und wegen    der auftretenden   Titerschwankungen    ungünstig auswirkt. Auf Grund der   Gleichgewichtseigenschaften    der   Polyamid-    schmelzen aus e-Caprolactam hat man sich mit der chemischen Unabänderlichkeit beider Erscheinungen bisher mehr oder weniger abgefunden. Durch Abkürzen der Verweilzeit der Schmelze in den Spinnköpfen versuchte man, beide Effekte möglichst klein zu halten,.

   Ferner wurde u. a. vorgeschlagen, durch Einbau von   Verdampfungsvorrichtungen im die Spmm-    köpfe sowie durch elektrische Behandlung der Schmelzen eine Herabsetzung des   Lactamgehaltes    zu erreichen. Trotzdem muss in den meisten Fällen das   nachgebildete    Lactam durch eine besondere Wäsche e der Fäden entfernt werden und geht somit verloren.



  Besondere Schwierigkeiten treten durch die genannten Effekte bei der   Herstellung von kompakten Giess-    körpern auf, da die Schmelzen eine rasche   Verarbei-    tung verlangen und aus kompakten Körpern eine Entfernung des Monomeren meist nicht mehr   mög-    lich ist. Polyamide aus   E-Caprolactam    werden bisher am häufigsten nach dem VK-Rohr- oder   dem Autoklaven-    verfahren hergestellt.

   Dabei wird   e-Caprolactam    in Gegenwart einer gewiss, en Menge Wasser oder eines wasserabspaltenden Stoffes und meist wenigstens eines weiteren Hilfsstoffes polymerisiert, der teils als Kata  lysator    wirkend den Ablauf der Polymerisation be  schleunigt,    teils als Stabilisator eingesetzt wird,   wel-    cher die Molekülgrösse gegen Ende der Reaktion begrenzen soll. Als   wasserabspaltende    Stoffe werden u. a. Aminosäuren oder   Oxysäuren,    als   HilfsstoSe    meist organische Säuren oder Amine verwendet. Die so hergestellten Polymerisate enthalten infolge der Anwesenheit von Wasser als Endgruppen stets eine e relativ grosse Menge von freien Aminogruppen und zugleich von freien Carboxylgruppen.

   Da man in den freien Endgruppen eine Ursache der Nachkondensation und möglicherweise auch der Lactamrückbildung vermuten konnte, liegt auf diesem Gebiet eine Reihe von wissenschaftlichen Untersuchungen über de Rolle des Wassers bei der Caprolactampolymerisation vor.



  Das Ergebnis dies, er Untersuchungen war bisher, dass absolut trockenes Caprolactam bei   polyamidbilden-    den Temperaturen nicht polymerisiert, auch dann praktisch nicht, wenn man als Katalysator z. B.



  Benzoesäure oder Isobutylamin zusetzt. Dieser Befund zeigt, dass also Wasser eine   für die Polymeri-    sation notwendige Reaktionskomponente ist. Hierzu genügen bereits Wasserkonzentrationen von 1   Mol /o    (0, 16 Gew. .%).



   Wie neuerdings nachgewiesen werden konnte, sind die freien Endgruppen nicht nur die Ursache der   Nachkondensation,    sondern auch, und hier besonders die freien Carboxylgruppen, tatsächlich die Hauptursache der schnell verlaufenden Lactamrückbildung, So bildet sich beispielsweise aus Benzoyl aminocapronsäure und Caproylaminocapronsäure bei der Temperatur einer Spinnschmelze fast momentan eine sehr beträchtliche Menge Caprolactam zurück,    während die entsprechenden Alkalisalze temperatur-    beständige Verbindungen sind, die kein Lactam abspalten. Verbindungen wie   Caproyl-aminocaproyl-    hexylamin, die weder freie NH2-noch COOH-Gruppen enthalten, spalten bei erhöhter Temperatur praktisch kein Lactam ab.



   Es wurde nun gefunden, dass man Polyamide herstellen kann, indem man hochgetrocknete monomere Lactame,   insbesondere e-Caprolactam, mit    einem Wassergehalt unter 0, 35   Mole/o unter Ausschluss von    sonstigem Wasser in Gegenwart von   nichtwasser-      abspaltenden    Amin-oder Ammoniaksalzen auf Temperaturen erhitzt, bei denen die Polymerisation erfolgt.



  Man kann also nach diesem Verfahren unter Anwendung geeigneter Katalysatoren praktisch wasserfreies Lactam unter völligem Ausschluss von Wasser polymerisieren, so dass das gebildete Polyamid keine freien und störenden Carboxylgruppen als   Endgrup-      pen    enthält. Das Verfahren wird zweckmässig so durchgeführt, dass das   hochgetrocknete    Lactam, insbesondere   E-Caprolactam,    in Gegenwart eines nichtwasserabspaltenden Aminsalzes durch Erhitzen auf polyamidbildende Temperaturen (z.

   B. auf 150 bis   300 )    unter inertem Gas und unter   Feuchtigkeits-    ausschluss und zweckmässig unter Rühren oder Umwälzen mit oder ohne Anwendung von Druck so l'ange polymerisiert wird, bis ein   fadenziehendes Polyme-    risat entstanden ist. Als Aminkomponente des Aminsalzes sind, insbesondere primäre aliphatische Amine, wie z.   B.      n-Hexylamin    oder Hexamethylendiamin geeignet. Es kommen aber auch andere Amine in Betracht. Als Säurekomponenten der Aminsalze werden solche organische oder anorganische Säuren, wie z. B. Chlorwasserstoff, verwendet, die mit dem Amin bei der Reaktionstemperatur kein Wasser abspalten, das heisst nicht zur   Amidbildung    fähig sind.

   Auch Ammoniumsalze anorganischer Säuren, insbesondere Ammoniumchlorid, sind als Katalysatoren geeignet.



  Die Amin-bzw. Ammoniaksalze können je nach der gewünschten Molekülgrösse beliebig dosiert werden, zweckmässig arbeitet man mit 0, 01 bis 0, 0025 Äquivalenten pro Mol Lactam.   Amin-Hydrochloride sind    für die Durchführung des   Verfahfens    besonders gut geeignet. Beispielsweise   können n-Hexylamin-Hydro-    chlorid und   Hexamethylendiamin-Dihydrochlorid    er  findungsgemäss    verwendet werden. Sehr geeignet ist ferner Ammoniumchlorid.



   Ausschlaggebend für das Erreichen der Ziele der vorliegenden Erfindung ist also das Arbeiten mit weitgehend wasserfreien Lactamen und unter Ausschluss von   sonstigem    Wasser bei der Polymerisation. Lufttrockenes Caprolactam enthält etwa   1      Mol"/o    Wasser.



  Der Wassergehalt des Lactams muss aber für die technische Herstellung von praktisch   genügend'carb-      oxylgruppenfreiem Poly-#-caprolactam weniger    als 0, 35   Molto    betragen. Die Verwendung eines so weitgehend trockenen Caprolactams erfordert besondere Vorkehrungen zur Wasserentfemung. Diese können   u.    a. z. B. darin bestehen, dass das Lactam unter Vakuum fraktioniert und direkt in das   Reaktions-    gefäss   eindestilliert    wird oder, dass das   Reaktions-    gefäss mit dem gepulverten Lactam und dem Katalysatorsalz beschickt wird und bei etwa 50  in einem trockenen inerten Gasstrom, möglichst unter Umwälzen der Beschickung, getrocknet wird.



   Nach beendeter Polymerisation kann die Schmelze in der üblichen Weise als Band oder Draht   abge-    zogen und zu Schnitzeln zerkleinert werden. Zur   Ent-    fernung des   Gleichgewichtslactamgehaltes    schliesst sich zweckmässigerweise eine Heissextraktion derart an, dass zur Entfernung der salzartig gebundenen Saure einem Teil des Waschwassers die äquivalente Menge Alkali in der Weise zugefügt wird, dass die Konzentration an Alkali etwa   1/100    normal ist. Bei i dieser Arbeitsweise tritt eine Hydrolyse des   Polyme-    risates nicht ein. Die Schnitzel können anschliessend   hochgetrocknet    und unter Feuchtigkeitsausschluss in der üblichen Weise   versponnen    werden.

   Die Lactamgehalte der so gewonnenen Fäden liegen unter 0,   211/o,    sofern die Verweilzeit der Schmelze in der Spinnapparatur 30 Minuten nicht übersteigt.



   Da die Polymerisation praktisch wasserfrei durchgeführt wird, entsteht während der   Polymeri-    sation in geschlossenen Gefässen kein nennenswerter Überdruck. Damit bietet sich die Möglichkeit, die Polymerisation auch kontinuierlich etwa in   geschlos-      senen    VK-Rohren durchzuführen, die nicht für höheren Druck konstruiert zu sein brauchen.



   Da der   Polymerisationsvorgang    bei dem beschriebenen Verfahren in der Weise abläuft, dass jedes Salzmolekül zum   Bildungskern    für ein   wachsendes    Molekül wird, an das sich Lactam sukzessive anlagert, so ist die Anzahl der gebildeten Kettenmoleküle gleich der Anzahl der als Katalysator zugegebenen   Salzmoleküle (vergl.    Tabelle) ;

   der erreichbare Polymerisationsgrad ist demnach durch die Molzahl der   Salzmoleküle    pro Mol Lactam festgelegt.   Nach erfolg-    ter Extraktion ist die Lactamrückbildungsgeschwin  digkeit    der so hergestellten Polyamide beim Wiederaufschmelzen etwa in Spinnmaschinen so gering, dass sie für die Weiterverarbeitung nicht mehr ins Gewicht fällt und somit eine Wäsche unterbleiben kann (siehe Beispiel   1).   



   Salze organischer Amine sind als Katalysatoren zur Caprolactam-Polymerisation bereits in dem DRP Nr. 748253 erwähnt. Ausschlaggebend für das Erreichen der Ziele der vorliegenden Erfindung, nämlich der Herstellung von Polyamiden mit stabiler Molekülgrösse und verschwindend kleiner Lactamrückbil  dungsigeschwindigkeit,    ist jedoch das Arbeiten in annähernd absolut wasserfreiem Medium, wozu eine   besondere Trocknungsvorbehandlung der    Ausgangsstoffe und besondere Vorkehrungen zum   Feuchtig-    keitsausschluss während der Polymerisation   erforder-    lich sind.

   Aus den Ergebnissen der bisherigen wissen   schaftlichen      Forschung    und daraus, dass in dem DRP Nr. 748253 auf derartige Vorkehrungen nicht   angewiesenist,    sondern dort betont wird, dass die Verwendung von reaktionsfordernden bzw.   regeln-    den Stoffen, die zweckmässig in Verbindung mit Was  ser    oder auch Alkoholen für die Durchführung der bisherigen Verfahren unerlässlich sind, ergibt sich eindeutig, dass bei den bekannten Verfahren an eine wasserfreie Polymerisation von Caprolactam nicht gedacht wurde, weil sie nach den Angaben des Standes der Technik einfach nicht durchführbar war. Die nach DRP   Nr.    748253 hergestellten Polyamide haben daher auch die vorher genannten nachteiligen Eigenschaften.

   Zusätze von Wasser wurden für die Polymerisation von Caprolactam nach den bisherigen Verfahren als notwendig angesehen. Dies ergibt sich nicht nur aus dem DRP Nr. 748253, sondern auch aus dem USA-Patent Nr. 2241322, in welchem die Anwendung von Wasser bei der Polymerisation besonders geschützt wurde.



   Beispiel 1
1 Mol   e-Caprolactam,    welches unter Vakuum fraktioniert und direkt in das Reaktionsgefäss eindestilliert wurde, so dass es einen Wassergehalt unter 0, 3 Mol% besitzt, wird mit 0, 01 Mol   n-Hexylamin-    hydrochlorid in absolut trockenem Medium in einem geschlossenen Druckgefäss unter inertem Gas   801 Stun-    den auf 220  erhitzt. Das zerkleinerte Polyamid wird zur Neutralisation zuerst mit   n/100 NaOH,    dann mit reinem Wasser bei 90 bis 95  mehrere Stunden extra  hiert un, d getrocknet.    Der Endpolymerisationsgrad beträgt etwa 90.

   Die Lactamrückbildung, gemessen bei laufender Entfernung des gebildeten Lactams in einer   Hochvakuum-Sublimationsapparatur,    beträgt 0, 3  /o innerhalb einer Stunde bei   2570.   



   Der entsprechende Lactamrückbildungswert bei einem nach   bekannten Verfahren hergestelllten, NH2-    und   COOH-Endgruppen enthaltenden Polycapron-    amid innerhalb einer Stunde war 1, 4%. Über den   Polymorisationsverlauf orientiert Tabelle.   



   Tabelle Polymerisationsverlauf von   1    Mol   vCaprolactam    in Gegenwart von 0, 01 Mol   Hexylamin-    hydrochlorid bei 2200 (Messwerte)
Reaktionszeit Lactamumsatz Mittlerer Anzahl Mole der in Stunden in % Polymerisationsgrad Kettenmoleküle
1 7, 3 7 0, 010
10 40, 0 37 0, 011
20   60,    5 50 0,   012   
30 70, 0 61 0, 011
50 87, 5 77   0,    011
80 93, 2 90 0, 010
Beispiel 2
1 Mol   e-Caprolactam    mit einem Wassergehalt unter 0, 2   Molto    wird entsprechend Beispiel   1    mit 0, 005 Mol   n-Hexylaminhydrochlorid    in absolut trockenem Medium in einem geschlossenen Druckgefäss unter Inertgas 45 bis 50 Stunden auf 257  erhitzt.

   Die Weiterbehandlung geschieht wie bei Beispiel   1.    Der Lactamumsatz beträgt 91,   50/o,,    der End  polymerisationsgradetwa    150, die Lactamrückbildung 0, 25% (bestimmt wie bei Beispiel   1).   



   Beispiel 3
1 Mol   e-Caprolactam    mit einem Wassergehalt unter 0, 2 Mol% wird entsprechend Beispiel 1 mit 0, 0025 Mol Hexamethylenediamindihydrochlorid in absolut trockenem Medium in einem geschlossenen   Druckgefäss untor    Inertgas 45 bis 50 Stunden auf 257  erhitzt. Die Weiterbehandlung ist wie bei   Bei-    spiel   1.    Der Lactamumsatz beträgt 91,   5"/o,    der End  polymefisationsgrad    etwa 175, die Lactamrückbildung 0,   28  /o (bestimmt    wie bei Beispiel   1).   



   Beispiel 4
1 Mol e-Caprolactam mit einem Wassergehalt unter 0, 25   Mol /o    wird entsprechend Beispiel 1 mit 0, 005   Moll Ammoniumchllorid    in absolut trockenem Medium in einem geschlossenen Gefäss unter Inertgas 45 Stunden auf 257  erhitzt. Weiterbehandlung wie bei Beispiel   1.    Lactamumsatz 92,   4 /, Endpolymeri-      sationsgrad etwa    150.   Lactamrückbildung    0,   3211/o    (bestimmt wie bei Beispiel 1).



  



  Process for the production of polyamides
The present invention relates to a process for the production of polyamides from lactams, in particular from e-caprolactam. According to this process, polyamides can be obtained which have particularly favorable properties for the technical production of threads in terms of lactam regression and the molecular sizes formed.



   The polyamides made from s-caprolactam in industry up to now have two properties that are disadvantageous for further technical processing:
1. During the residence time of the polyamides in the spinning heads that is necessary for spinning, such a high lactam content recedes that it has to be removed by special operations.



   2. An undesired post-polymerization of the polymer occurs during spinning, which has an unfavorable effect on the evenness of the threads because of the increase in the spinning pressure and because of the fluctuations in titre that occur. Due to the equilibrium properties of the polyamide melts made from e-caprolactam, the chemical immutability of both phenomena has so far more or less been accepted. An attempt was made to keep both effects as small as possible by shortening the residence time of the melt in the spinning heads.

   Furthermore, u. a. proposed to achieve a reduction in the lactam content by installing evaporation devices in the spmm heads and by electrically treating the melts. Nevertheless, in most cases the lactam that is formed has to be removed by a special wash of the threads and is thus lost.



  The effects mentioned give rise to particular difficulties in the production of compact cast bodies, since the melts require rapid processing and removal of the monomer from compact bodies is usually no longer possible. To date, polyamides made from e-caprolactam have most often been manufactured using the VK pipe or autoclave process.

   Here, e-caprolactam is polymerized in the presence of a certain amount of water or a dehydrating substance and usually at least one other auxiliary substance, which partly acts as a catalyst accelerates the course of the polymerisation, partly is used as a stabilizer, which counteracts the molecular size End of reaction is supposed to limit. As dehydrating substances are u. a. Amino acids or oxyacids, mostly organic acids or amines as auxiliary substances. As a result of the presence of water as end groups, the polymers produced in this way always contain a relatively large amount of free amino groups and at the same time free carboxyl groups.

   Since one could suspect a cause of the post-condensation and possibly also the lactam re-formation in the free end groups, a number of scientific studies on the role of water in caprolactam polymerization are available in this area.



  The result of this, he investigations so far, was that absolutely dry caprolactam does not polymerize at polyamide-forming temperatures, even if it is practically not used as a catalyst e.g. B.



  Benzoic acid or isobutylamine added. This finding shows that water is a necessary reaction component for polymerization. Water concentrations of 1 mol / o (0.16% by weight) are sufficient for this.



   As has recently been shown, the free end groups are not only the cause of the post-condensation, but also, and here especially the free carboxyl groups, are actually the main cause of the rapid lactam regression.For example, aminocaproic acid and caproylaminocaproic acid are almost formed from benzoyl aminocaproic acid at the temperature of a spinning melt at the moment a very considerable amount of caprolactam is returned, while the corresponding alkali salts are temperature-resistant compounds that do not split off any lactam. Compounds such as caproyl-aminocaproyl-hexylamine, which contain neither free NH2 nor COOH groups, split off practically no lactam at elevated temperatures.



   It has now been found that polyamides can be prepared by heating highly dried monomeric lactams, in particular e-caprolactam, with a water content below 0.35 mol / o with the exclusion of other water in the presence of non-dehydrating amine or ammonia salts at which the polymerization takes place.



  According to this process, using suitable catalysts, practically anhydrous lactam can be polymerized with complete exclusion of water so that the polyamide formed does not contain any free and disruptive carboxyl groups as end groups. The method is expediently carried out in such a way that the highly dried lactam, in particular E-caprolactam, is heated to polyamide-forming temperatures (e.g., in the presence of a non-dehydrating amine salt).

   B. to 150 to 300) under an inert gas and with exclusion of moisture and expediently with stirring or circulation with or without the application of pressure is polymerized until a stringy polymer is formed. The amine component of the amine salt are, in particular, primary aliphatic amines, such as. B. n-hexylamine or hexamethylenediamine suitable. However, other amines can also be used. The acid components of the amine salts are organic or inorganic acids such as. B. hydrogen chloride used, which do not split off water with the amine at the reaction temperature, that is, are not capable of amide formation.

   Ammonium salts of inorganic acids, in particular ammonium chloride, are also suitable as catalysts.



  The amine or. Ammonia salts can be dosed as required, depending on the desired molecular size; it is expedient to work with 0.01 to 0.0025 equivalents per mole of lactam. Amine hydrochlorides are particularly well suited for carrying out the process. For example, n-hexylamine hydrochloride and hexamethylenediamine dihydrochloride can be used according to the invention. Ammonium chloride is also very suitable.



   The decisive factor for achieving the objectives of the present invention is therefore to work with largely anhydrous lactams and with the exclusion of other water during the polymerization. Air-dry caprolactam contains about 1 mole per cent of water.



  The water content of the lactam must, however, be less than 0.35 mol for the industrial production of poly - # - caprolactam free of practically sufficient carboxyl groups. The use of such a largely dry caprolactam requires special precautions to remove water. These can u. a. z. B. that the lactam is fractionated under vacuum and distilled directly into the reaction vessel or that the reaction vessel is charged with the powdered lactam and the catalyst salt and at about 50 in a dry inert gas stream, if possible with circulation Loading, is dried.



   After the polymerization has ended, the melt can be drawn off in the usual manner as a tape or wire and comminuted to chips. To remove the equilibrium lactam content, a hot extraction expediently follows in such a way that the equivalent amount of alkali is added to part of the wash water to remove the salt-like acid in such a way that the concentration of alkali is about 1/100 normal. With this procedure, hydrolysis of the polymer does not occur. The schnitzel can then be dried up and spun in the usual way with the exclusion of moisture.

   The lactam contents of the threads obtained in this way are below 0.211 / o, provided the residence time of the melt in the spinning apparatus does not exceed 30 minutes.



   Since the polymerisation is carried out practically anhydrous, there is no significant overpressure during polymerisation in closed vessels. This offers the possibility of carrying out the polymerisation continuously, for example in closed VK tubes that do not need to be designed for higher pressure.



   Since the polymerization process in the process described takes place in such a way that each salt molecule becomes the formation nucleus for a growing molecule on which lactam is successively attached, the number of chain molecules formed is equal to the number of salt molecules added as a catalyst (see table). ;

   the achievable degree of polymerization is therefore determined by the number of moles of salt molecules per mole of lactam. After extraction, the lactam re-formation rate of the polyamides produced in this way is so low when remelting, for example in spinning machines, that it is no longer relevant for further processing and washing can therefore be omitted (see example 1).



   Salts of organic amines are already mentioned as catalysts for caprolactam polymerization in DRP No. 748253. Crucial for achieving the objectives of the present invention, namely the production of polyamides with a stable molecular size and a negligibly small lactam recovery rate, is, however, working in an almost absolutely anhydrous medium, including a special drying pretreatment of the starting materials and special precautions to exclude moisture during the polymerization required are.

   From the results of previous scientific research and from the fact that DRP No. 748253 does not rely on such precautions, but instead emphasizes that the use of reactive or regulating substances that are appropriate in connection with water or also Alcohols are essential for carrying out the previous processes, it is clear that the known processes did not consider an anhydrous polymerisation of caprolactam because it was simply not feasible according to the prior art. The polyamides produced according to DRP No. 748253 therefore also have the previously mentioned disadvantageous properties.

   Additions of water were considered necessary for the polymerization of caprolactam according to the previous processes. This results not only from DRP No. 748253, but also from US Patent No. 2241322, in which the use of water in the polymerization was particularly protected.



   example 1
1 mole of e-caprolactam, which was fractionated under vacuum and distilled directly into the reaction vessel so that it has a water content below 0.3 mole%, is mixed with 0.01 mole of n-hexylamine hydrochloride in an absolutely dry medium in a closed pressure vessel heated to 220 for 801 hours under inert gas. The crushed polyamide is neutralized first with n / 100 NaOH, then with pure water at 90 to 95 for several hours extra hiert and dried. The final degree of polymerization is about 90.

   The lactam regression, measured with ongoing removal of the lactam formed in a high-vacuum sublimation apparatus, is 0.3 / o within one hour at 2570.



   The corresponding lactam recovery value within one hour for a polycapronamide containing NH2 and COOH end groups prepared by known processes was 1.4%. The table shows the course of polymorization.



   Table of polymerisation progress of 1 mol of v-caprolactam in the presence of 0.01 mol of hexylamine hydrochloride at 2200 (measured values)
Reaction time lactam conversion Average number of moles of the chain molecules in hours in% degree of polymerization
1 7, 3 7 0, 010
10 40, 0 37 0, 011
20 60, 5 50 0, 012
30 70, 0 61 0, 011
50 87, 5 77 0, 011
80 93, 2 90 0, 010
Example 2
1 mole of e-caprolactam with a water content below 0.2 mole is heated to 257 for 45 to 50 hours under inert gas with 0.005 mole of n-hexylamine hydrochloride in an absolutely dry medium in a closed pressure vessel under an inert gas.

   The further treatment is carried out as in Example 1. The lactam conversion is 91.50%, the final degree of polymerization is about 150, and the lactam regression is 0.25% (determined as in Example 1).



   Example 3
1 mol of e-caprolactam with a water content of less than 0.2 mol% is heated to 257 for 45 to 50 hours in a closed pressure vessel under inert gas with 0.0025 mol of hexamethylenediamine dihydrochloride in an absolutely dry medium in accordance with Example 1. The further treatment is as in Example 1. The lactam conversion is 91.5%, the final degree of polymerization about 175, and lactam reformation 0.28 / o (determined as in Example 1).



   Example 4
1 mol of e-caprolactam with a water content below 0.25 mol / o is heated to 257 for 45 hours in a closed vessel under inert gas with 0.005 Moll ammonium chloride in accordance with Example 1. Further treatment as in Example 1. Lactam conversion 92.4 /, final degree of polymerization about 150. Lactam regression 0.3211 / o (determined as in Example 1).

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Polyamide durch Polymerisation von monomeren Lactamen unter Öffnung des Lactamringes an der Amidbindung, dadurch gekennzeichnet, dass man hochgetrocknete monomere Lactame mit einem Wassergehalt unter 0, 35 Mo-111/o unter Ausschluss von sonstigem Wasser in Gegenwart von nichtwasserabspaltenden Amin- oder Ammoniaksalzen auf Temperaturen erhitzt, bei denen die Polymerisation erfolgt. PATENT CLAIM Process for the production of polyamides by polymerization of monomeric lactams with opening of the lactam ring at the amide bond, characterized in that highly dried monomeric lactams with a water content below 0.35 Mo-111 / o with the exclusion of other water in the presence of non-dehydrating amine or Ammonia salts heated to temperatures at which polymerization takes place. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man als monomeres Lactam e-Caprolactam verwendet. SUBClaims 1. The method according to claim, characterized in that e-caprolactam is used as the monomeric lactam. 2. Verfahren nach Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Reaktion in Gegenwart von Amin-Hydrochloriden durchgeführt wird, 3. Verfahren nach Unteranspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Polymerisation kontinuierlich durchgeführt wird. 2. The method according to dependent claim 1, characterized in that the reaction is carried out in the presence of amine hydrochlorides, 3. The method according to dependent claim 2, characterized in that the polymerization is carried out continuously.
CH5190157A 1956-11-16 1957-10-23 Process for the production of polyamides CH363804A (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DEV11527A DE1130592B (en) 1956-11-16 1956-11-16 Process for the production of end group modified polyamides

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CH363804A true CH363804A (en) 1962-08-15

Family

ID=7573507

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CH5190157A CH363804A (en) 1956-11-16 1957-10-23 Process for the production of polyamides

Country Status (3)

Country Link
BE (1) BE561967A (en)
CH (1) CH363804A (en)
DE (1) DE1130592B (en)

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE748253C (en) * 1938-06-10 1944-10-30 Process for the production of deformable high molecular weight polyamides
US2241322A (en) * 1938-09-30 1941-05-06 Du Pont Process for preparing polyamides from cyclic amides
GB757539A (en) * 1953-03-20 1956-09-19 Perfogit Spa Improved process for the polymerization of caprolactam

Also Published As

Publication number Publication date
DE1130592B (en) 1962-05-30
BE561967A (en)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE745029C (en) Process for the production of higher molecular weight super polyamides
DE1420241B2 (en) METHOD FOR MANUFACTURING SHAPED BODIES BY POLYMERIZATION OF LACTAMEN
DE2501348B2 (en) Continuous process for the production of polyamides from epsilon-caprolactam
DE1002127B (en) Process for the polymerization of a lactam
DE2732328A1 (en) PROCESS FOR THE MANUFACTURING OF POLYCAPROLACTAM
EP1034208A2 (en) Continuous polyamide extraction process
DE2334486C2 (en) Process for the production of polyhexamethylene adipamide
DE68913600T2 (en) Continuous process for the hydrolytic production of polycaprolactam by annealing of non-extracted, granular polymer with moist inert gas.
DE910593C (en) Process for the depolymerization and recovery of synthetic linear polymers, especially polyamides
DE10047657B4 (en) Process for the preparation of polycaprolactam, a polycaprolactam and its use
DE4232241A1 (en) Water-soluble polymers prodn. - by suspension (co)polymerisation of N-vinyl-formamide or -acetamide, addn. of hydroxylamine to remove residual monomer, and acid hydrolysis
AT211553B (en) Process for the production of end group modified polyamides
CH363804A (en) Process for the production of polyamides
DE2259796A1 (en) METHOD OF CONCENTRATING AN Aqueous ACRYLAMIDE SOLUTION
DE1520924A1 (en) Process for the production of polyamides
DE19505150A1 (en) Extn. of monomer and cyclic oligomers from polyamide 6 or copolymer
DE2730248A1 (en) PROCESS FOR THE PRODUCTION OF A LINEAR POLYAMIDE FROM EPSILON-CAPROLACTAM AND NEW EPSILON-CAPROLACTAMPOLYMERES
EP1404742A1 (en) Method for the treatment of oligoamides and for the production of polyamides
DE2627052A1 (en) PROCESS FOR PRODUCING AROMATIC CARBONIC ACIDS
DE68907418T2 (en) Molecular weight regulator for the polymerization of lactams to polyamides.
AT206879B (en) Process for the production of ε-caprolactam from its equilibrium polymer
DE2856383A1 (en) Nitrogen-substd. unsatd. amide, for polymer prodn. - by amidation of hydroxy-carboxamide and gas-phase catalytic dehydration
DE854798C (en) Process for the production of methacrylic acid nitrile
DE902090C (en) Process for the production of condensation products
DE1958306A1 (en) Stabilisation of polyamides by blocking amino end gps - with diacylimides