CH208529A - Procédé de fabrication continue de chlorure chromique par chloruration en présence d'un réducteur de minerais oxydés de chrome à l'état finement divisé, qui contiennent conjointement d'autres métaux dont le fer, le calcium et le magnésium. - Google Patents

Procédé de fabrication continue de chlorure chromique par chloruration en présence d'un réducteur de minerais oxydés de chrome à l'état finement divisé, qui contiennent conjointement d'autres métaux dont le fer, le calcium et le magnésium.

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CH208529A
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    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01GCOMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G37/00Compounds of chromium
    • C01G37/04Chromium halides

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Description


  Procédé de fabrication continue de chlorure chromique par     chloruration    en présence  d'un réducteur de minerais oxydés de chrome à l'état finement divisé, qui contiennent  conjointement d'autres métaux dont le fer, le calcium et le magnésium.    Cette invention est relative à un procédé  de fabrication continue de chlorure     chromique     par     chloruration    en présence d'un réducteur  de minerais oxydés de chrome à l'état fine  ment divisé, qui contiennent conjointement  d'autres métaux dont le fer, le calcium et le  magnésium,

   caractérisé par le fait que le mi  nerai à l'état     finement    divisé est appliqué  sous forme d'un mince revêtement pelliculaire  sur de plus grosses particules mobiles qui  sont elles-mêmes chimiquement inertes et qui,  ainsi revêtues, sont déplacées à travers     une     zone de     réaction    dans laquelle ces particules  et l'agent de     chloruration,    gazeux, se meu  vent en contre-courant, le rapport entre les  quantités de minerai et d'agent de     chlorura-          tion    introduits dans ladite zone étant tel que  pour tout instant,

   la quantité d'agent de     chlo-          ruration    soit supérieure à celle qui est néces  saire pour que toutes les matières     chlorura-          bles    soient converties en leurs     chlorures,    la    réaction étant effectuée à des températures  auxquelles le     chlorure        chromique    se sépare du  minerai par     volatilisation.     



  Cette     invention    rend possible d'effectuer  la     chloruration    satisfaisante de minerais de       chromite,    spécialement de ceux dont la qualité  est inférieure à celle actuellement acceptable  pour la     production    de ferro-alliages, dans un  four     fonctionnant    d'une façon     continue,    cette       chloruration    étant     accompagnée    d'une subli  mation de tous (ou pratiquement tous) les  éléments donnant naissance à des chlorures  volatils, du chrome en     particulier.     



  Il est depuis longtemps connu qu'on  accélère les allures ou taux de la réaction chi  mique     entre    des solides et des gaz     lorsqu'on     augmente le degré de     finesse    de subdivision  du solide, mais,     jusqu'à    ce jour, il n'avait pas  été possible de réaliser des procédés de ce  genre directement dans des fours à cuve,  parce que la présence de quantités apprécia-           bles    de matière fine dans les appareils de ce  genre tend à faire obstacle au passage des  gaz à travers la charge et rend nécessaire  l'application de pressions si élevées, ainsi que  de vitesses relatives si élevées entre le gaz et  le solide qu'on éprouve des difficultés dues  aux poussières.

   Il avait jusqu'ici été néces  saire, ou bien d'avoir recours à la concrétion  des minerais fins, comme on le fait souvent  avec des minerais tels que les minerais de fer,  de plomb et de zinc, ou bien de s'efforcer  d'assurer un contact satisfaisant en déversant       sous    forme d'une pluie les minerais finement  broyés à travers une colonne montante de gaz.  Le premier de ces moyens donne une charge  perméable, mais là concrétion tend à provo  quer le grossissement des particules ou même,  dans des cas extrêmes, la formation de parti  cules partiellement fondues, et empêche ainsi  de tirer parti de l'action accélératrice de la  finesse de subdivision pour des buts chimi  ques ou métallurgiques. L'application du  second moyen donne lieu à un grand nombre  de difficultés d'ordre pratique.

   En première  ligne, le     problème    des poussières devient  extrêmement sérieux. De plus, lorsqu'il s'agit  de réaliser des réactions qui impliquent des  températures relativement élevées et des  temps de réaction appréciables, le     transfert     de chaleur nécessaire, le cas échéant, pour  satisfaire à des conditions endothermiques  possibles dans la réaction devient difficile et  souvent irréalisable dans la pratique. Finale  ment, des temps de contact appréciables ne  peuvent être assurés qu'en construisant des  appareils exagérément hauts ou en triant soi  gneusement le minerai introduit de façon  qu'il puisse être exactement maintenu en sus  pension sur le courant de gaz.  



  La. demanderesse, ayant tenté d'appliquer  des procédés connus du technicien et décrits  par des brevets tels que, par exemple, les  brevets     d'Adrian    (voir le brevet délivré aux       Etats-Unis    sous le no<B>1</B>434     -185    du 7 novem  bre 1922) à une cornue verticale qu'on faisait  travailler continuellement, a constaté qu'il  n'est pas possible d'engendrer et volatiliser  les chlorures avec succès en observant les    conditions connues des chercheurs antérieurs  et spécifiés aussi bien dans les     susdits    brevets  que dans d'autres utilisant la réaction bien  connue du chlore avec des minerais d'oxydes  et des agents réducteurs.

   Après une étude ap  profondie des conditions de volatilité des  chlorures de chrome, la demanderesse a dé  couvert comment le but visé de la sublima  tion des     constituants    volatils pendant la     chlo-          ruration    peut être réalisé dans une cornue à  contre-courant travaillant d'une façon conti  nue.  



  Le présent procédé permet d'utiliser des  fours à cuve du type habituel tout en conser  vant les avantages d'une grande subdivision,  en évitant en même temps les difficultés dues  aux poussières et en maintenant néanmoins  des vitesses relatives élevées entre le gaz et le  solide à traiter. Il présente en outre d'autres  avantages en ce qu'il permet une marche con  tinue du type à contre-courant même lorsque  certains     constituants    du minerai, ou ses impu  retés, sont temporairement ou nécessairement  convertis en la forme liquide.  



  Comme agent de     chloruration,    on peut em  ployer non seulement le chlore, mais aussi des  substances gazeuses à la température de réac  tion, propres à livrer du chlore.  



  La description qui suit se rapporte plus  particulièrement à l'emploi du chlore libre.  La demanderesse a découvert que pour  réaliser de     façon    avantageuse le     procédé    selon  l'invention, il est désirable de régir les con  ditions chimiques définies par une série de  rapports mutuels chimiques compliqués exis  tant entre les divers chlorures de chrome et,  en même temps, de régir les     conditions    phy  siques dans lesquelles la     chloruration        s'efÏe-          tue.     



  Dans les premières tentatives faites en  vue d'appliquer les conditions     d'Adrian,     comme elles sont indiquées sur page 1, ligne  40, jusqu'à page 2, ligne 30 du brevet amé  ricain no<B>1</B>434 485, dans un four continu,  du type     cornue,    on a     utilisé    un minerai de       chromite    d'un type commun à. des dépôts  qu'on trouve aux Etats-Unis et qui donnait  à l'analyse les résultats suivants:

      
EMI0003.0001     
  
    Crz03 <SEP> 51,6
<tb>  FeO <SEP> 19,6
<tb>  SiO2 <SEP> 5,5
<tb>  A103 <SEP> 11,8
<tb>  Mgo <SEP> <B>11,5%</B>
<tb>  Ca0 <SEP> <U>0,8</U>
<tb>  100,8       Lorsqu'on cherche à chlorurer avec du  chlore libre et sublimer un minerai de ce  genre dans un four à contre-courant continu,  on constate qu'aucun fonctionnement continu  n'est possible avec une charge en briquettes  ou simplement finement broyée parce qu'il se  forme certains chlorures liquides qui ne sont  pas volatils, spécialement     CrC12,        MgCl2    et       CaCl2,    en même temps que du     CrCl'    solide.

    La demanderesse a découvert qu'on peut évi  ter la     formation    de     CrCh    si l'on satisfait à  certaines conditions chimiques, spécialement  si l'on assure la présence d'un excès d'au  moins 5,5 % de chlore libre dans le gaz       d'échappement    et l'élimination de ces gaz à  des     températures    d'au moins<B>890'.</B> Elle a en  outre trouvé que le taux de réaction pri  maire de la     chloruration    est alors si élevé,  aux températures supérieures à<B>900',

  </B> qu'il  serait physiquement impossible d'effectuer  l'application des quantités requises de chlore  et l'élimination des produits lorsqu'on intro  duit dans le four une charge en briquettes  ou du minerai finement broyé à l'état normal  du tassement dû à la gravité étant donné que  les débits de gaz nécessaires seraient alors si  grands que des pressions exagérées seraient  créées dans la colonne et que la charge serait  expulsée avec force hors du four.

   Lorsque  la demanderesse a utilisé des minerais de qua  lité inférieure à celui spécifié, auquel cas les  besoins en chlore étaient moindres, elle a  éprouvé d'autres difficultés encore, en ce sens  que le chlorure de magnésium qui fond à  712   et bout à 1412  , se forme à l'état  liquide, ce qui non seulement lie entre elles  les particules de minerai fin, mais les recou  vre aussi d'une pellicule de chlorure de ma  gnésium liquide. Dans le cas d'une charge en  briquettes, ce chlorure de magnésium pénètre    dans la briquette par capillarité. Cette accu  mulation de chlorure de magnésium arrête  presque complètement l'action de     chlorura-          tion,    et il en résulte de très faibles extrac  tions.

   La demanderesse a découvert que le  chlore est incapable de pénétrer dans des cou  ches épaisses ou dans des amas de     chlorure     de magnésium liquide et que, lorsque cet état  peut exister, aucune     chloruration    n'est pra  tiquement possible.  



  La demanderesse a découvert qu'on peut  surmonter toutes ces difficultés et assurer un  contact     facile    et efficace entre des minerais  fins et des gaz réactifs dans des fours à cuve  à contre-courant continus en disposant le mi  nerai finement broyé, ou des mélanges de ce  minerai avec des réactifs, sous forme d'une  mince couche ou pellicule. Ceci s'obtient en  déposant le     minerai    sur la surface de parti  cules porteuses inertes, une charge perméable  étant     maintenue        sous    forme d'une pellicule ou  revêtement     semi-permanent    d'épaisseur nette  ment réglée ou limitée.  



  Sur les dessins annexés  La     fig.    1 montre des relations qui, ainsi  que l'a découvert la demanderesse, existent  entre la grosseur de particule moyenne, expri  mée en     millimètres,    et l'extraction en %, dans  le cas d'un     minerai    de     chromite.     



  La     fig.    2 montre des relations entre le  temps nécessaire pour une     réaction    complète  et l'épaisseur de la couche de minerai.  



  La     fig.    3 est une vue     schématique,    avec  coupe verticale partielle, d'un appareil qui a  été utilisé avec succès par la demanderesse.  



  La     fig.    4 est un diagramme montrant la  température en différents points de la hau  teur de la cornue.  



  La     fig.    5 est un diagramme montrant des  relations entre la température et la teneur en  chlore du gaz d'échappement pour deux mine  rais différents.  



  La     fig.    6 est un diagramme montrant la  relation entre le tétrachlorure de chrome et  le chlorure de chrome     volatil    avec un excès  de chlore.  



  Dans l'élaboration du présent procédé, la  demanderesse a étudié l'effet de la grosseur      des particules du minerai sur l'extraction par       chloruration    et sublimation du minerai de       chromite    susmentionné et obtenu les résultats  représentés sur la fi-. 1. La grandeur  moyenne, portée en ordonnée, est la moyenne  arithmétique des diamètres maxima - mesu  rés en millimètres - des particules retenues  lors du triage entre deux tamis de: différents  nombres de mailles.

   Par exemple, une matière  désignée comme ayant une grosseur moyenne  de 1,24 mm est celle qui passe à travers un  tamis no 10 (4 mailles par cm linéaire) mais  est retenue par un tamis no 20 (8 mailles par  cm linéaire), alors qu'une matière qui tra  verse un tamis no 200 (80 mailles par cm  linéaire) est considérée comme ayant une  grosseur moyenne de 0,05 mm. On a porté  en abscisses le pourcentage de la portion     chlo-          rurable    du minerai envisagé qui a été extraite  par l'action du chlore.  



  La courbe de la     fig.    1 montre que, pour  obtenir des extractions supérieures à<B>90%</B>, il  est nécessaire d'utiliser des particules plus  petites que 0,15 mm environ. On n'a pas spé  cifié le temps nécessaire pour réaliser ces  extractions, étant donné que, en commençant  avec une quantité donnée de minerai, le temps  est déterminé par la quantité de chlore qui  doit être introduite par unité de temps pour  être juste suffisante pour satisfaire aux con  ditions stoechiométriques et à l'excès spécifié.

    Le fait que cette quantité de chlore est four  nie rapidement ou lentement ne modifie que  faiblement la pente de la ligne de la     fig.    1  et n'influe pas sur cette découverte de la de  manderesse qu'on ne peut obtenir une extrac  tion élevée que si tout le minerai est broyé  pour passer au moins à travers un tamis       110    100 et, de préférence, assez finement pour  passer à travers un tamis no 200. Ceci peut  paraître un résultat     surprenant    en comparai  son avec divers produits connus obtenus dans  cette industrie, mais on peut l'expliquer par  le fait que l'action de     chloruration    est contre  carrée par l'accumulation de chlorures non  vaporisés, spécialement du magnésium.

   Ainsi,  dans le cas de grosses particules, lorsqu'il  s'est effectué un certain degré de réaction,    l'accumulation des chlorures non     volatils    dans  les conduits capillaires du     minerai    et à la  surface arrête la     chloruration,    alors que, dans  le cas de particules plus fines, avec     un    plus  grand     rapport    entre la surface et la masse, il  s'effectue     un    plus grand degré de     chlorura-          tion    avant que la quantité proportionnée de  chlorures non volatils     provoque    la cessation  de l'action, d'où résulte une extraction plus  élevée.  



       Ayant    découvert que des extractions éle  vées ne peuvent être obtenues que si les mi  nerais ont été finement broyés, la demande  resse a aussi découvert que si l'on dispose  du minerai finement broyé à la surface de  particules porteuses granulaires grossières, de  telle sorte     qu'une    pellicule de minerai se  trouve exposée à l'action directe des gaz, on  peut obtenir une     chloruration    et une sublima  tion complètes en un     temps    qui est virtuelle  ment une fonction linéaire de l'épaisseur de  la pellicule, comme représenté sur la     fig.    2,  sur laquelle on a porté en abscisses l'épais  seur en millimètres de la couche du minerai  revêtant la surface de la particule de support,  et,

   en ordonnées, le temps en minutes néces  saire pour la     chloruration    complète du mine  rai, et l'on a ainsi obtenu un     pfocédé    de ré  glage pratiquement réalisable de la     chloru-          ration    et de la sublimation.  



  Les conduits capillaires à la surface (les  gros grains constituant les particules por  teuses retirent les chlorures non volatils fon  dus de la surface des particules de minerai       due    contient la pellicule, en rendant ainsi pos  sibles une     chloruration    et une sublimation  sensiblement complètes des constituants vola  tils. Le temps nécessaire pour terminer la  réaction est alors une fonction directe de  l'épaisseur de la pellicule.  



  Pour étudier la     chloruration,    on a mélangé  intimement le minerai susmentionné, après  l'avoir broyé pour qu'il passe à travers un  tamis     nc    100, avec     12,25%    de son poids de  carbone fin (noir de     carbone)    et une faible  quantité de matière goudronneuse destinée à  servir de liant, et on a comprimé le     rri@Iange         sous forme de     -grains.    On a essayé de faire  passer ces grains d'une façon continue à tra  vers une cornue verticale chauffée jusqu'à  1100   et d'effectuer un contact entre ces  grains et du chlore à diverses températures.  Un fonctionnement continu de la cornue n'a  pas été possible.

   Une réaction naissante a  commencé au voisinage de 600   et un peu  de chlorure ferrique a été distillé. Vers 800  .  la réaction a été énergique, le gaz sortant de  la cornue étant principalement composé de       C02;    une certaine quantité de chlorure de fer  et un peu de chlorure chromique ont été  engendrés mais, très peu de temps après l'in  troduction du courant de chlore, il est devenu  impossible de maintenir la charge en mouve  ment, et la contre-pression régnant dans le  tuyau d'amenée de chlore est devenue exces  sive. Ayant ouvert la cornue, on a constaté  que la colonne entière était obstruée par une  masse de cristaux de chlorure chromique de  texture serrée.

   Il devient évident que la tem  pérature avait été insuffisante pour volati  liser le chlorure     chromique.    On a alors remis  la cornue en état et élevé la température à.  900-l000  . Il s'est produit une réaction pri  maire très énergique, mais la colonne a été       obstruée    dans un temps encore plus court que  précédemment. En ouvrant la cornue, on a  constaté qu'elle était complètement obstruée  par une masse de chlorure chromeux. Aucun  chlorure chromique n'avait virtuellement été  distillé. Il est évident qu'on n'avait pas résolu  la difficulté en élevant simplement la tempé  rature pour augmenter la volatilité du chlo  rure de chrome.  



  Une étude     poussée,    faite en laboratoire,  des conditions de volatilité des chlorures de  chrome a révélé les fait suivants:       111    On a constaté que le chlorure     chro-          meux        (CrCl@)    possède un point de fusion de  815  , température à laquelle la pression de  vapeur est 0,0007 atm. Les pressions de va  peur à 900, 1000 et<B>1100'</B> sont respective  ment<I>0,004,</I> 0,024 et 0,103 atm, et le point  normal d'ébullition normal 1302  . Aux tem  pératures où le chlore commence à réagir faci  lement avec des mélanges de carbone et de         chromite,    il     existe    une pression de vapeur fai  ble, mais bien déterminée.  



  20 On a trouvé qu'il est impossible de dé  terminer directement la pression de vapeur  du chlorure     chromique        (CrCl3)    parce que cette  matière a une pression de dissociation appré  ciable à une     température    aussi basse que  700  , avec le chlorure chromeux et le chlore  comme produits     primaires.    Par des méthodes  indirectes, il a été possible de déterminer les  pressions de vapeur     "thermodynamiques"    du  chlorure     chromique,    comme suit: à 600  ,  0,00007, à 700<B>0</B>, 0,002, à 800  , 0,039 et à  900  , 0,396 atm. La température de subli  mation normale est de 947  .  



  On a déterminé la     "pression    de vapeur  thermodynamique" de     CrCl'    en mesurant la  volatilité réelle à une température donnée et  en corrigeant la valeur obtenue pour tenir  compte des réactions secondaires qu'il n'est  pas possible d'empêcher à ces températures et  dont il sera question dans les alinéas 3 et 4  donnés ci-après.  



  30 On a trouvé que la     volatilité    du chlo  rure     chromique    dans une atmosphère de  chlore est beaucoup plus grande que dans  une atmosphère inerte telle que l'azote. Il a  été démontré que ceci est dû à la formation  d'un nouveau chlorure de chrome, qui n'avait  pas encore été décrit dans la     littérature    tech  nique, savoir le tétrachlorure de chrome       (CrCl').        Cette    matière n'existe que comme  gaz aux températures élevées et, par refroi  dissement, se convertit de nouveau en     trichlo-          rure    de chrome et en chlore.

   On a trouvé que  la constante d'équilibre se rapportant à la  réaction  
EMI0005.0027     
  
    2 <SEP> Crel3 <SEP> -f- <SEP> Cl\ <SEP> > <SEP> 2 <SEP> Crcl4       est: 0,001185 à 600  , 0,02922 à 700   et  0,364 à 800  . Ainsi, lorsque la pression  totale est 1 atm, la pression     partielle    du  tétrachlorure de chrome dans une atmosphère  de chlore est respectivement 0,033, 0,157 et  0,448     a.tm    à ces     températures.     



  40 On a     déterminé    que les pressions par  tielles du chlore qui empêcheraient la disso  ciation     primaire    du chlorure chromique, dans      un système contenant     CrCl'    condensé, sont les       suivantes:    0,00000? à<B>7</B>00  , 0,00008 à 800  ,  0,003 à 900   et 0,043 à<B>1000'.</B>  



  Sur la base de ces recherches et décou  vertes, la     demanderesse    a établi une façon de  mettre en pratique le procédé selon l'inven  tion qui donne des résultats satisfaisants et  est basée sur le maintien des conditions sui  vantes  a) La disposition du mélange de     chromite     et de carbone dans une cornue verticale à  contre-courant est maintenue à un état phy  sique qui permet de maintenir en tout temps       un    excès de chlore déterminé et réglé. D'une  façon     succinte,    on envisage, entre autres, de       disposer    le minerai     finement    divisé sous forme  d'une couche mince ou pellicule n'excédant  pas, d'ordinaire, 3 mm d'épaisseur.

   Il est  facile d'obtenir une couche de ce genre en  enrobant des particules porteuses de grande  masse du minerai fin, ce qui s'obtient en ap  pliquant sur les particules, par un mouve  ment culbutant, roulant ou autrement, une  couche du     minerai,        comme    il sera décrit     ci-          après    avec plus de détail.  



  On remarquera que du chlore virtuelle  ment pur est admis à la cornue mais que,  au cours de la réaction, le chlore est absorbé  et de l'anhydride carbonique prend naissance  suivant les réactions bien connues:  2     Cr@03        '-.    3 C     +    6 Cl= - 4     CrCl'        -j-    3<B>CO\</B>  ou  2     FeO        -I-    C     -f-    3     C12    -     2)        FeCf'        -I-        C02     avec des réactions     analogues    pour l'alumine  et la magnésie.

   Le taux de ces réactions dé  pend des conditions physiques et de la tem  pérature de contact et il est préférable de ré  gler le courant de chlore en fonction de la  température de façon qu'un excès de chlore  correspondant à<B>10%</B> de Cl' dans du gaz     CO'     subsiste après la réaction et la condensation  des chlorures sublimés. En raison du taux  élevé de la réaction aux températures supé  rieures, de l'ordre de 1000 à 1050  , on réalise  cet état nécessaire dans un appareil continu  à contre-courant établi comme décrit ci-après.

      De cette     façon,    on empêche complètement  la conversion nuisible du chlorure chromique  en chlorure     chromeux    par dissociation à toutes  les     températures    convenant pour la sublima  tion des chlorures de chrome, on empêche  l'arrêt du courant de gaz et du passage du  minerai par l'accumulation du     CrCl'    liquide  et, en même temps, on augmente la volatilité  des chlorures de chrome, en faisant en sorte  que les concentrations appréciables du tétra  chlorure de chrome soient favorisées par la  pression partielle du chlore conformément aux       résultats    décrits dans l'alinéa 3 donné plus  haut.  



  b) Ayant pourvu la cornue verticale con  tinue de moyens pour éliminer les gaz com  posés de chlorures sublimés, d'anhydride car  bonique et d'un excès de chlore en un point  intermédiaire de la zone chauffée, on règle la  quantité de matières solides descendant par  unité de temps et     l'application    de chaleur  extérieure ou intérieure de telle manière que  la température de la colonne soit maximum  en un point situé un peu au-dessous de l'ori  fice de sortie susmentionné, et de façon que  ce dernier ne soit jamais à     une    température  plus basse que 900  . Cette température est  légèrement supérieure à celle à laquelle le  chlorure chromique solide est en équilibre  avec une pression partielle de 0,38 atm envi  ron de chlorure chromique gazeux.

   La dilu  tion susmentionnée du gaz quittant la cornue  par du     C02    engendré par la réaction limite  la concentration maximum de la vapeur de  chlorure chromique à une quantité voisine de  cette valeur. En     maintenant    cet état de la  façon spécifiée, tout le     CrCl'    se sublime au  fur et à mesure qu'il prend     naissance,    de  sorte que l'engorgement de la colonne par des  chlorures de chrome non vaporisés est empêché  et qu'une     chloruration    et une sublimation  continues sont assurées.  



  Pour comprendre les conditions a) et b)  exposées plus haut, on donnera des explica  tions complémentaires en se référant aux con  ditions particulières qui interviennent lors  qu'on traite un minerai de la composition     sus-          indiquée.    Dans les conditions qui conviennent      pour la     chloruration    et la sublimation des       chlorures    de chrome, tous les oxydes du mi  nerai, à l'exception de la silice, sont chloru  rés. Les chlorures de fer, de chrome et d'alu  minium sont volatilisés, et les chlorures de  magnésium et de calcium restent sous forme  de liquides avec les solides de la charge.

   Si  l'on suppose que la charge de l'appareil soit  de 2 kg, les conditions     stoechiométriques    sui  vantes interviennent:  
EMI0007.0004     
  
    Poids <SEP> en <SEP> g <SEP> moiérulcs  Constituants <SEP> Poids <SEP> <B><U>0b</U></B>
<tb>  moléculaire <SEP> (sur <SEP> 2000) <SEP> grammes
<tb>  Cr20 <SEP> 152,02 <SEP> 5<B>1</B>,6 <SEP> 1032 <SEP> 6,78
<tb>  Fe0 <SEP> 71,84 <SEP> 19,6 <SEP> 392 <SEP> 5,48
<tb>  SiO2 <SEP> 60,06 <SEP> 5,5 <SEP> 110 <SEP> 1,82
<tb>  A120 <SEP> 101,94 <SEP> 11,8 <SEP> 236 <SEP> 2,32
<tb>  <B><I>MgO</I></B> <SEP> 40,32 <SEP> 11,5 <SEP> 230 <SEP> 5,70
<tb>  Ca0 <SEP> 56,08 <SEP> 0,8 <SEP> 16 <SEP> 0,28       La quantité de mois de carbone théorique  utilisée, équivalente au carbone du     C02    en  gendré, est:

    
EMI0007.0006     
  
    Pour <SEP> <B>le</B>
<tb>  constituant <SEP> Quantités <SEP> Totaux
<tb>  Cr <SEP> 201 <SEP> 1,5 <SEP> X <SEP> 6,78 <SEP> 10,17
<tb>  FeO <SEP> 0,5 <SEP> X <SEP> 5,46 <SEP> 2,74
<tb>  A1203 <SEP> 1,5 <SEP> X <SEP> 2,32 <SEP> 3,48
<tb>  <B>MgO</B> <SEP> 0,5 <SEP> X <SEP> 5,70 <SEP> 2,85
<tb>  Cao <SEP> 0,5 <SEP> X <SEP> 0,28 <SEP> <U>0,14</U>
<tb>  Total: <SEP> 19,38
<tb>  équivalant <SEP> à <SEP> 232,3 <SEP> g       De même, les molécules de Cl' nécessaires  sont:

    
EMI0007.0007     
  
    Pour <SEP> le
<tb>  constituant <SEP> Quantités <SEP> Totaux
<tb>  Cr-0 <SEP> <B>3</B> <SEP> X <SEP> 6,78 <SEP> 20,34
<tb>  Fe0 <SEP> 1,5 <SEP> X <SEP> 5,48 <SEP> 8,22
<tb>  A.120 <SEP> 3 <SEP> X <SEP> 2,32 <SEP> 6,96
<tb>  Mg0 <SEP> 1 <SEP> X <SEP> 5,70 <SEP> 5,70
<tb>  Ca0 <SEP> 1 <SEP> X <SEP> 0,28 <SEP> 0,28
<tb>  Total:

   <SEP> 41,50
<tb>  mois <SEP> C12 <SEP> ou <SEP> 2941 <SEP> g       Finalement, on aura les chlorures     volatils     dans les proportions de  
EMI0007.0009     
  
    Constituants <SEP> Mols <SEP> gazeux
<tb>  2 <SEP> Crcl3 <SEP> 13,56
<tb>  1/2 <SEP> Fe2Ch <SEP> 2,74
<tb>  1 <SEP> A12Cl  <SEP> 2,32
<tb>  Total <SEP> pour <SEP> les <SEP> chlorures <SEP> gazeux <SEP> 18,62
<tb>  C02 <SEP> (voir <SEP> plus <SEP> haut) <SEP> <U>19,</U>38
<tb>  Total <SEP> pour <SEP> les <SEP> constituants <SEP> gazeux <SEP> 38       Il semblerait ressortir de ces chiffres que  si 41,5 mois de chlore étaient amenés au con  tact de 2000 g de minerai de la composition  spécifiée, mélangé avec 232 g de carbone, il  devrait s'effectuer une réaction complète,

   et  une sublimation complète du chlorure de  chrome chaque fois que la température a  atteint un point où la pression de vapeur de  cette matière est plus grande que
EMI0007.0010  
   soit  0,357 atm. En réalité, la demanderesse a dé  couvert que tel n'est pas le cas à cause de  réactions secondaires.

   Ainsi, on obtient en       premier    lieu  2     CrCl3    - 2     CrCl=        --f-        C12    (1)  cette réaction étant suivie de:  2     CrClg        -f-        C12    - 2 CrC14 (2)  Comme la réaction (2) utilise du chlore, la  réaction (1) se poursuit et les réactions consé  cutives continuent jusqu'à ce qu'un état d'é  quilibre ait été atteint.

   Lorsque ceci est ter  miné, on constate qu'une portion considérable  du chrome se trouve sous forme     de@CrCl2,    qui  est liquide et relativement non volatil, et  c'est pourquoi la cornue s'obstrue et est     mise     hors d'état de fonctionnement.  



  La teneur réelle en chlore du mélange en  équilibre n'est que de quelques     dixièmes    pour  cent au voisinage de 900 0, mais cette teneur  n'est -pas suffisante, en vue d'une     opération     satisfaisante, pour maintenir un léger excès  de chlore par rapport à la teneur ci-dessus,  à titre d'addition primaire, étant donné que le      fait d'ajouter un excès quelconque de chlore  a d'abord uniquement comme résultat d'aug  menter les quantités relatives  < le     CrCl'    en  comparaison avec     CrCl'    et que cet excès uti  lisé pour engendrer     CrCl'    n'empêche pas la  formation de     CrCl2.    Cette situation ressort  de la     fig.    6, qui montre,

   pour     différentes    tem  pératures portées en abscisses, les quantités  relatives de     CrCl'    (ordonnées) exprimées en  pour cent de la quantité totale de chlorures  de chrome volatils présents,     lorsqu'on    ajoute  divers excès de chlore. Chacune des courbes  <I>A, B, C, D,</I> se rapporte à une quantité spéci  fiée de Cl= trouvée dans le gaz d'échappement       (C02)    après la réaction et après refroidisse  ment et condensation (réaction (2) renversée).  Ces courbes se terminent à la ligne discon  tinue E qui indique la température à laquelle  commence la condensation de     CrCl'.     



  Au-dessus et au-dessous de la température  à laquelle la pression de vapeur normale de       CrCf    convient pour assurer la volatilisation  complète du chlorure de chrome lorsqu'il est  dilué avec les quantités de     C02    engendrées  par la réaction, deux groupes différents de  conditions s'appliquent à l'excès minimum de  chlore qui suffit pour     empêcher    la formation  de     CrCl2.    On a représenté ces groupes sur la       fig.    5.

   Dans cette figure, dans laquelle les  températures sont portées en abscisses, et les  teneurs en chlore du gaz affluent, en ordon  nées, la courbe A indique la quantité de<B>C12</B>  présente dans le     C02    qui s'échappe lorsque  la formation de     CrCl2    en présence de     CrCl'     solide est juste empêchée et la courbe B la.  quantité de     C12    présente lorsque la quantité  de     CrCl'    engendrée est insuffisante pour sa  turer la phase gazeuse aux températures su  périeures à la température de saturation nor  male.

   On voit que ces courbes     s'intersectent     à une     température    juste inférieure au point  de saturation normal pour une pression par  tielle de 0,357 atm et que le lieu de la pointe       ecrrespond    à 5,5 % de Cl' dans le gaz d'échap  pement. Au-dessous de ces courbes, du chlo  rure chromeux prend naissance.  



       Etant    donné que, dans une opération con  tinue à contre-courant, le chlore et les mé-    langes de minerai et de carbone doivent né  cessairement être en     contact    à. une série de  températures différentes, à la température de  travail ou voisines de cette température, il est  clair qu'il faut utiliser un excès de chlore  correspondant au moins à     5,5,%.    Il est très  facile d'obtenir     une    confirmation de la quan  tité qui doit être utilisée en excès par une  analyse du gaz d'échappement après que les  chlorures volatils ont été condensés,

   et l'on  a trouvé qu'il n'est pas     recommandable     d'adopter     une    valeur par trop voisine du point  critique dans la pratique. On a trouvé qu'une  limite de travail sûre dans le     C02    du gaz  d'échappement est celle comprise entre 10  et 11 % , ce qui laisse une marge de sécurité  pour tenir compte des fluctuations inévitables  qui se produisent dans les conditions de tra  vail et dans les variations du minerai traité.  De plus, il est évident que, bien que le point  critique soit en grande partie déterminé par  les relations mutuelles chimiques entre les  chlorures de chrome, ce point dépend aussi  dans une certaine mesure de la composition  du minerai traité.  



  Ainsi, pour faire ressortir les     conditions     dans lesquelles les plus grands excès de chlore  seraient nécessaires, ce qui correspondrait aux  conditions de travail les plus sévères, les  courbes supérieures A' et B' ont été tracées  sur la     fig.    5 pour indiquer les limites qui  interviennent lorsqu'on chlorure du     Cr20'    pur  plutôt qu'un minerai de     chromite.    On remar  quera que les courbes A et A', qui montrent  les conditions limitant la formation de     CrCl2     lorsque du     CrCl'    solide est présent,

   ne dif  fèrent que légèrement dans le cas de la     chlo-          ruration    du minerai en comparaison avec celle  du     Cr20'    pur. Dans ce cas, la pression par  tielle du     CrCl'    dans le gaz est déterminée par  les pressions de vapeur de cette matière, et  la variation résulte du faible effet de dilution  des chlorures volatils et de leur équivalent  en     C02    agissant sur la concentration des  autres constituants, à l'exception de     CrCl'.     



  Les courbes<I>B</I> et<I>B',</I> qui se rapportent  aux températures supérieures aux points de  rosée de     CrCl',    diffèrent dans une mesure      plus appréciable, parce que, dans ce cas, les  concentrations sont influencées par les rela  tions stoechiométriques.

   Toutefois, il est clair       que,    quelles que     soient    les conditions de la       chloruration    de minerais de     chromite,    on ne  pourrait pas obtenir des concentrations en       Cr        el,    plus grandes que celles correspondant  aux concentrations équivalentes à l'action de  Cl' sur     Cr2O3    pur, de sorte que la pointe,  soit     10,7%,    peut être considérée comme la  limite supérieure dans toutes les conditions  de travail et pour tous les minerais.

   Comme  ce point doit être déterminé indirectement et  est susceptible d'une légère erreur, la valeur  comprise entre 10 et<B>11%,</B> qui coïncide avec  la limite expérimentale trouvée dans le     fonc-          iionnement    réel d'une cornue de     chloruration     continue, peut être considérée comme la limite  de travail supérieure dans la pratique. Ainsi,  alors que, par ce qui précède, il semblerait  qu'on puisse réduire l'excès de chlore en trai  tant un minerai pauvre en     Cr203,    il résulte  rait de cette manière de faire qu'on se rap  procherait d'un état où le risque d'arrêt de la  cornue est augmenté.

   Ceci peut être expliqué  comme suit: le fer que contient la     chromite     est un peu plus facile à chlorurer que le  chrome, et il est possible d'avoir dans une  colonne de minerai en mouvement diverses  relations entre     Crz03    et     FeO    qui correspon  dent au degré auquel la     chloruration    a eu  lieu, cet état de choses étant l'équivalent d'un  accroissement de la teneur de     CrzO'    du mi  nerai.

   C'est ainsi que les seules conditions de  travail absolument sûres sont celles qui cor  respondent à du     Cr2O3    pur, étant donné que  toutes les conditions de travail réelles doi  vent nécessairement être moins sévères que  dans le cas de la matière pure et qu'un enri  chissement quelconque du minerai en     Cr2O3     comme résultat d'une     chloruration    sélective  en quelque point intermédiaire de la colonne  de     chloruration    ne peut pas exiger des condi  tions plus sévères que celles se rapportant au       Cr203    seul.  



  Si l'on se réfère maintenant à la condi  tion     b),    il ressort de la     fig.    6 que la tempé  rature à laquelle une condensation a lieu est    légèrement     diminuée    lorsqu'on utilise du  chlore en excès.

   On a trouvé que si l'on fait  en sorte que la température du gaz quittant  la cornue ne descende pas     au-dessous    de  900-920  , c'est-à-dire qu'elle soit supérieure  de 10 à 15   au     point    de condensation véri  table lorsque 10 à<B>Il %</B> de chlore sont main  tenus dans le gaz résiduel après la condensa  tion des chlorures si le minerai traité est     celui     spécifié, un procédé continu est réalisable,  avec une marge de sécurité pour les     besoins     de la pratique. Il n'y a évidemment pas de  température limite supérieure critique exacte  lorsqu'on utilise l'excès voulu de chlore.

   Alors  que la vapeur de     chlorure        chromique    en équi  libre avec des cristaux solides     exigerait    ap  proximativement 0,01 atm de chlore pour  empêcher la     dissociation    au point normal de  sublimation (947  ), la dilution de la phase  gazeuse par du C02     provenant    de la     réaction     empêche la saturation aux températures supé  rieures à 900-920  , d'où résulte     une    dimi  nution continuellement croissante de l'excès  de Cl' aux températures supérieures à     ce     point.

   Cependant, les courbes de la     fig.    6  montrent que la quantité de CrC14     diminue     avec la     température    et que, pour assurer les  avantages de la volatilité de cette matière,  il est     bon    de ne pas utiliser des températures  supérieures à 1050-1100  . Ces températures  sont d'ailleurs aussi à déconseiller en raison  de l'accroissement de la réactivité avec la  silice que     contiennent    les minerais et avec les  parois du four.  



  Si l'on se réfère aux quantités     stoechio-          métriques    indiquées plus haut, il est clair que  <B>10%</B> de     C12    dans le     C02    du gaz d'échappe  ment correspondent à 2,15     mols    de     C12    pour  19,38     MOIS    de     C02,    de sorte que les besoins  totaux en chlore sont  41,5     -f-    2,15 = 43,65     mols,     soit 1,053 fois la valeur théorique.

   Ceci donne  la base théorique relative au réglage de la  quantité de chlore     introduite,        mais    il est bon  de contrôler     périodiquement    la     condition    re  quise par une analyse du gaz d'échappement,      surtout si la composition du minerai change  dans une mesure marquée.  



  La. façon dont ces principes peuvent être  appliqués à la     chloruration    continue à     contre-          courant    des minerais de     chromite    sera mise  en évidence par l'exposé qui suit d'un exem  ple particulier:       Etant    donné un four à cuve verticale de  dimensions données et de la construction habi  tuelle, pouvant être une simple cornue cylin  drique verticale avec un orifice de sortie du  gaz placé près ou au-dessous du centre de la  zone chauffée, on détermine d'abord la gros  seur des grosses particules porteuses qui se  déplaceront d'une façon régulière et ininter  rompue à. travers la cornue sous l'action de la  pesanteur.

   Il faut que les particules porteuses  soient suffisamment grosses pour permettre  aux gaz montant dans la cornue de passer       facilement    à travers la     finasse    de particules       Ft    assez fines pour descendre     avec    un mouve  ment régulier, comme on l'a dit plus haut.  Les cornues de 5 à 10 cm de     diamètre    exigent  habituellement des particules de 4,7 à 8 mm  (le grosseur moyenne; mais on peut utiliser  des particules de 9,4 à 12,7 mm dans des  cornues de 15 à 20 cm et, dans le cas d'ap  pareils encore plus gros, on peut utiliser des  particules porteuses de 12,7 à 19 mm de gros  seur moyenne. Des particules de support de  ces dimensions ont une masse relativement  grande en comparaison avec le minerai.  



  La matière dont sont faites les particules  de support peut être tout réfractaire inerte à  l'égard des     réactifs    chimiques utilisés dans       1;@    procédé. La demanderesse a utilisé le  quartz, la     mullite,    le coke, le carbone et  même, dans certains cas, les particules de  minerai eux-mêmes, ces trois derniers réfrac  taires rentrant dans la classe des     matières,     inertes en raison de la grosseur des particules  et de l'action illustrée sur la     fig.    1.  



  Ayant déterminé la grosseur correcte des  particules, on mesure la résistance offerte au  passage du gaz en contre-courant dans la cor  nue     lorsque    des particules de ce genre descen-    dent dans celle-ci sous l'action normale de la  pesanteur. Par ce moyen, on     détermine    qu'on  peut. faire passer un maximum marqué de  chlore (dans l'exemple particulier envisagé  ici) sous une pression appropriée.

   En général,  il est     préférable    de travailler avec des chutes  de pression     (manométriques)    n'excédant pas  50 à 65 cm d'eau à travers la cornue, car  si l'on utilise des pressions ou des vitesses  élevées, les fines particules de minerai sus  ceptibles d'être détachées accidentellement de  la pellicule (ou des particules supportées) par  le mouvement de la colonne tendent à être  expulsées de la cornue avant qu'elles aient       pu    être chlorurées, et des pressions encore  plus élevées peuvent aussi avoir tendance à  provoquer dans une mesure exagérée la for  mation de canaux de moindre résistance, de  telle sorte que les gaz cessent d'entrer uni  formément en contact avec les pellicules re  couvrant les particules porteuses.  



  Bien entendu, les pressions et débits me  surés dépendront de la nature, de même que  de la grosseur, des particules porteuses ainsi  que, jusqu'à un certain point, de la construc  tion du four ou cornue. Ainsi, par exemple,  dans une simple cornue cylindrique verticale  de<B>5,7</B> cm de diamètre et avec une zone chauf  fée de 50 cm environ de hauteur, la deman  deresse a trouvé que la limite supérieure du  débit désirable du gaz est comprise entre 6 et  8 litres par minute, lorsqu'on     utilise    des par  ticules porteuses en quartz ayant une gros  seur moyenne de 6,3 mm. Ceci équivaut, du  point de vue stoechiométrique, à 11-14,8 g  par minute de minerai de la     composition    indi  quée plus haut avec un excès de chlore cor  rect.

   Il est évident que la capacité maximum  d'une cornue donnée sera déterminée par la  vitesse à laquelle le chlore peut être     fourni,     pourvu, toutefois, qu'on puisse faire en sorte  que cette quantité de minerai par unité de  temps ne soit pas supérieure à la limite cor  respondant au taux de la réaction.  



  Pour préparer la couche destinée aux par  ticules porteuses, on     commence    par mélanger  et broyer intimement le minerai de     chromite         avec le carbone finement divisé. Bien que les  proportions stoechiométriques du carbone par  rapport au minerai en question correspondent,  comme expliqué précédemment, à     11,6%    du  poids du     minerai,    la demanderesse a trouvé  qu'il est préférable d'utiliser un excès cor  respondant à     l'application    de 14,5 à 16 % du  poids de la     chromite,

      afin d'assurer un taux  de réaction rapide dans les conditions qui  règnent lorsque la majeure     partie    de la     chro-          mite    a été chlorurée. Comme on l'a dit pré  cédemment, il est préférable que la grosseur  des particules de minerai, après broyage, soit  inférieure à celle correspondant au tamis  no 100 et, de préférence, qu'elle soit voisine  de celle correspondant au tamis no 200.  



  On ajoute alors le mélange finement broyé  de     chromite    et de carbone aux grosses parti  cules porteuses, ayant 6,3 mm dans cet exem  ple, à raison de 100 à 200 g dudit .mélange  pour 1000 g de particules et on culbute,  roule ou on agite ou traite de     quelqu'autre     manière le mélange,     jusqu'à    ce que les fines  particules de minerai-carbone adhèrent aux  grosses particules porteuses, sous forme d'une  mince pellicule uniforme. On favorise cette  action en ajoutant, avant l'action d'agitation,  de faibles quantités d'un agent de mouillage  volatil liquide, tel que le tétrachlorure de car  bone, l'essence minérale ou même l'eau, par  exemple.

   La tension superficielle et les forces  capillaires     tendent    alors à étaler d'une façon  très uniforme le mélange finement broyé de  minerai et de carbone sur les particules por  teuses. Dans le cas de particules porteuses  faites de quartz ou des autres matières ayant  été utilisées précédemment, il existe habituel  lement de faibles quantités adhérentes de  chlorure de magnésium résiduel et, en raison  des propriétés hygroscopiques de cette ma  tière, celle-ci tend à se mouiller légèrement  et provoque l'adhérence du minerai     finement     broyé.

   Même à l'état complètement sec, les  forces de cohésion sont encore suffisantes  pour provoquer l'adhérence entre les fines  particules et les grosses particules à un degré  suffisant pour constituer la, mince couche dé  sirée sur les grosses     particules.    L'addition de    l'agent de mouillage n'est donc aucunement  essentielle et l'on a obtenu des résultats satis  faisants sans y avoir recours, mais on cons  tate que la présence de cet agent facilite  l'obtention d'une pellicule     uniforme    et aug  mente les propriétés d'adhérence de la pelli  cule après que celle-ci a été formée, en par  ticulier lorsque de faibles quantités de ma  tières goudronneuses ou     paraffineuses    sont  présentes.  



  La densité apparente du mélange broyé  de     chromite    et de carbone est voisine de 1,15,  de sorte que l'épaisseur de la pellicule, lorsque  100 g     dudit    mélange sont dispersés sur 1000 g  de particules porteuses en quartz de 6,3 mm,  est     voisine    de 0,25 mm, cette épaisseur étant  de 0,5     mm    environ avec la limite supérieure  de 200 g de fines par kilo de quartz.

   Bien       qu'il    soit possible d'utiliser des couches plus  épaisses allant jusqu'à 3 mm d'épaisseur, on  a généralement trouvé     qu'il    n'est pas recom  mandable que les particules de quartz sup  portent plus de fines que la     quantité    corres  pondant à la quantité de     chlorure    de magné  sium qui peut normalement     être        retirée    du  minerai par la capillarité et le mouillage su  perficiel des particules de quartz.

   Il est pré  férable que ce facteur soit déterminé empiri  quement pour chaque minerai et chaque type  de support, étant donné que l'épaisseur de  pellicule qui convient pour les besoins envi  sagés dépend évidemment du pourcentage des  impuretés que contient le     minerai,    ainsi que  de la nature de la surface des particules por  teuses.  



  Dans l'exemple donné, avec une teneur       combinée    en     CaO    et     MgO    de 12,3%, la limite  supérieure est voisine de 125 g de mélange  de minerai et de carbone par kilo de quartz  en morceaux de 6,3 mm. Lorsqu'on     utilise     des     particules    porteuses faites d'une     matière     poreuse telle que le     coke,    la limite supérieure  est portée à une valeur voisine de 400 g par  kilo de coke, la différence pouvant être attri  buée en partie à la densité apparente plus  faible des particules de coke et en partie à  l'accroissement de porosité de ces dernières.

        En se reportant de nouveau à la     fig.    2,  on voit. que l'épaisseur de pellicule de 0,25 à  <B>0,5</B> mm correspond à des temps de réaction  de 50 secondes à 1,5 minute pour la     chloru-          ration    complète.

   On introduit alors dans la  cornue les particules porteuses contenant la  couche mince de minerai fin, en contre-courant  par rapport à un courant ascendant de chlore  gazeux, avec un débit tel que le temps de  séjour des particules porteuses dans la zone  de réaction (qui est la partie de la cornue  située au-dessous de l'orifice d'échappement  de gaz et maintenue à 900   et s'étendant vers  le bas jusqu'au point où la charge quitte la  zone chauffée et se refroidit rapidement) est  un peu plus grand que les temps de réaction  indiqués sur la     fig.    2.

   Ainsi, dans l'exemple  particulier d'une cornue de 57 mm illustré  haut, on peut, d'une manière commode et  efficace, placer l'orifice d'échappement de  gaz au-dessus de l'extrémité inférieure de la  zone chauffée (50 cm de hauteur) et au  quart de la hauteur de cette zone, de sorte  que la zone de réaction possède une hauteur  de 12,5 cm. Si les particules porteuses en  quartz sont introduites à raison de 4 à 5 kg  par heure, la vitesse du parcours sera de  5 cm environ par minute et le temps de séjour  dans la zone de réaction sera légèrement su  périeur à 2 minutes, ce qui est juste     au-          dessus    des besoins théoriques (0,8 à 1,5 mi  nute) basés sur la fi--. 2.

   De cette façon, il  est possible d'effectuer le contact entre le  minerai et le chlore d'une façon continue et  en     .contre-courant,    avec une distillation sen  siblement complète des chlorures volatils et  avec les conditions chimiques réglées qui sont  nécessaires, comme on l'a vu précédemment,  pour éviter la formation de chlorures de  chrome non volatils inférieurs et en volatili  sant des parties importantes du chrome sous  forme de tétrachlorure de chrome.  



  Les particules porteuses sortant de l'extré  mité inférieure ou d'évacuation de la cornue  contiennent le résidu non chloré du minerai,  qui est essentiellement composé de silice, et    les chlorures non volatils de chaux et de  magnésie. Il est facile d'éliminer ces derniers  par un lavage à l'eau,     qui    enlève aussi le  résidu de minerai     silicieux    fin, et on sèche  alors superficiellement les particules porteuses  pour les réutiliser après les avoir de nouveau       revêtues    de minerai fin. Dans certains cas,  l'agitation des particules sur un tamis assez  fin pour retenir le support en quartz mais  assez gros pour laisser passer les particules  de résidu suffit pour assurer une bonne sépa  ration sans la nécessité d'un lavage et d'un  séchage.  



  La partie du four qui est située au-dessus  de l'orifice d'échappement de gaz constitue  principalement un préchauffeur. Bien que le  rôle principal du revêtement pelliculaire en  minerai des     particules        porteuses    réside dans  le fait de disposer les facteurs physiques de  telle manière que les conditions chimiques     re-          (luises    puissent être satisfaites et dans le fait  d'enlever des fines particules de minerai, par  capillarité, les chlorures non volatils liquides  qui provoqueraient ordinairement l'arrêt de  la     chloruration    et de faibles taux d'extraction  s'ils avaient la possibilité de s'accumuler dans  une charge de briquettes ou une couche  épaisse de minerai,

   on réalise aussi un cer  tain nombre d'avantages secondaires qui ont  une grande importance pour la réalisation  d'un procédé continu satisfaisant, savoir:  a) Le maintien d'une vitesse relative éle  vée entre les particules de minerai et le gaz,  d'où résultent des taux de diffusion élevés  du chlore allant au minerai et des chlorures  volatilisés et de<B>CO'</B> se séparant du minerai;  b)     l'application    de moyens pour mainte  nir l'équilibre thermique du système pendant  la     chloruration    et la sublimation par l'utili  sation de la chaleur sensible emmagasinée  dans les particules     porteuses.     



  L'importance du premier de     ces    avantages  ressort de la table qui suit des densités et  taux de diffusion relatifs des divers gaz et  vapeurs en question:    
EMI0013.0001     
  
    Gaz <SEP> ou <SEP> vapeurs <SEP> Densité <SEP> Taux <SEP> de <SEP> diffusion
<tb>  des <SEP> gaz <SEP> relatifs
<tb>  Air <SEP> 1 <SEP> 1
<tb>  Chlore <SEP> 2,4 <SEP> 0,5
<tb>  Anhydride <SEP> carbonique <SEP> 1,5 <SEP> 0,8
<tb>  Vapeur <SEP> de <SEP> chlorure <SEP> ferrique <SEP> 11,2 <SEP> 0,8
<tb>  Vapeur <SEP> de <SEP> trichlorure <SEP> de <SEP> chrome <SEP> 5,5 <SEP> 0,43
<tb>  Vapeur <SEP> de <SEP> tétrachlorure <SEP> de <SEP> chrome <SEP> 6,5 <SEP> 0,

  39       Les densités élevées et les faibles     taux    de  diffusion relatifs de plusieurs des vapeurs et  gaz qui interviennent dans le procédé occa  sionnent de grandes difficultés pour amener  du chlore réagissant frais à la particule de  minerai et, spécialement, pour éliminer la va  peur lourde engendrée par la     chloruration,    et  l'on ne peut surmonter cette difficulté qu'en       assurant    une vitesse relative élevée du gaz  par rapport aux particules de minerai et aux  particules porteuses.

   Si le minerai fin n'était  contenu que dans les interstices qui séparent  des grains plus gros, il résulterait de telles  vitesses que les particules fines seraient  expulsées de la cornue avant d'avoir été     chlo-          rurées    et donneraient lieu à de graves ennuis  à cause des     poussières,    outre que l'extraction  serait médiocre.

   Dans une charge de bri  quettes, les vapeurs lourdes ne peuvent être  retirées des canaux intérieurs et des conduits  capillaires de la briquette qu'avec une extrême  lenteur, d'où résultent une insuffisance de  chlore et un excès de vapeurs de chlorures,  accompagnés de la formation inévitable de  chlorures inférieurs non volatils liquides,  provoquant l'obturation rapide des pores et la  cessation de la     ehloruration.    Ainsi, c'est seu  lement en disposant le minerai sous forme  d'une mince couche au contact de laquelle les  gaz peuvent se mouvoir à des vitesses rela  tives élevées qu'il est possible de travailler  d'une façon continue, en contre-courant et  avec un taux d'extraction élevé des chlorures  volatils.  



  En ce qui concerne les besoins thermiques,  on constate que la     chloruration    des mélanges  de minerai de     chromite    et de carbone est exo  thermique s'il se forme des chlorures solides    ou liquides, et qu'elle est     endothermique    si  les chlorures volatils prennent naissance sous  forme de vapeurs, étant donné que ces chlo  rures ont des chaleurs de vaporisation relati  vement élevées.

   Ainsi, à     moins    qu'un apport  adéquat de chaleur aisément conductible ne  soit prévu pendant la     chloruration,    il y aura  une grande tendance à la formation de chlo  rure     chromique    solide pendant les     premiers     stades de     l'action    en contre-courant, et il  pourra en résulter un coincement de la charge  et une interruption du courant de gaz et de  matières solides.

   Il est évident que le présent  procédé permet     d'utiliser    la majeure partie  d'une cornue pour préchauffer les particules  porteuses et y     emmagasiner    de la chaleur  sensible qui est cédée librement à la pellicule  de minerai par une transmission à contact  direct pendant la période .de     chloruration     finale au-dessous de l'orifice d'échappement  de gaz.  



  A cet égard, il y a lieu de noter que     l'ad-          ditiop.    d'une faible     quantité    de chlore à l'extré  mité d'entrée de minerai de la cornue, con  curremment avec le     minerai,    contribue à assu  rer le     maintien    du caractère adhésif de la       pellicule        pendant    la période de préchauffage,  étant donné que les faibles quantités de chlo  rures non volatils     ainsi    engendrées tendent à  lier la     pellicule    de minerai fin aux particules  porteuses.  



  La     fig.    3 est une représentation schéma  tique d'un appareil qui a été utilisé avec suc  cès par la demanderesse. Dans cet appareil,  il est prévu une cuve verticale 6 faite d'une  matière inerte telle que la silice, et la deman  deresse a utilisé avec succès la     matière    dite       "Vitreosil".    A l'extrémité supérieure de la      cuve,     un    orifice     d'admission    de minerai ? per  met l'introduction de la charge, sous forme  des particules porteuses     susmentionnées    revê  tues du mélange de minerai et de charbon.  Un dispositif de chauffage, indiqué en 8 sous  forme d'une résistance électrique, est placé  autour d'une partie de la cuve intermédiaire  de sa. hauteur.

   La partie supérieure de la  cuve 6 est prolongée par une rallonge mé  tallique 32. Le joint entre la cuve et la ral  longe est protégé par une chemise à eau de  refroidissement 9 qui l'entoure. Environ<B>10%</B>  du chlore sont introduits par un conduit  d'admission 11 placé au sommet de la cuve,  le reste étant introduit par un conduit d'ad  mission 12 adjacent à l'extrémité inférieure  de l'équipement. Un tube à thermocouple 14  descend à l'intérieur de la cuve jusqu'en un  point situé au-dessous du conduit 16 par le  quel s'échappent les matières volatilisées. Le  conduit 16 débouche au-dessus de l'extrémité       inférieure    de la zone de chauffage, afin d'as  surer l'élimination des chlorures volatilisés.

    Ordinairement, ce conduit est placé au quart  environ de la hauteur de la zone au-dessus  de son extrémité inférieure, car ceci a donné  de bons résultats. A la base de la cuve est  prévue une autre section réfrigérante 17 ser  vant à protéger le joint entre la cuve 6 et  la structure de base métallique 33 et à re  froidir les matières qui passent à travers ce  joint pour être évacuées par des transporteurs  18 disposés dans un boîtier 19 situé à la  partie inférieure de la. cuve.  



  Les produits volatilisés passent par l'ori  fice d'échappement. 16 dans un condenseur  21. Ce condenseur est aussi en silice (ordi  nairement en     vitreosil).    Les chlorures volati  lisés sont condensés dans le condenseur 21 et  un racloir 22 permet aux     clorures    volatilisés  ainsi condensés sur la paroi interne du     con-          denseur    d'en être détachés pour tomber au  fond de l'équipement sur une plaque 23 dont  ils peuvent être enlevés à l'aide d'un autre  racloir 24 qui les amène dans un conduit 26.  La matière recueillie dans le conduit 26 est  tirée par le racloir 24 dans un collecteur 27.

    La matière non condensée, les poussières    fines, etc. passent dans un récipient 28 dans  lequel le gaz est filtré à travers une poche  filtrante 29, habituellement en amiante. Un  secoueur 31 supporte l'extrémité supérieure de  la poche et celle-ci est secouée occasionnelle  ment de telle sorte que les poussières recueil  lies tombent dans le collecteur<B>27.</B>  



  Sur la     fig.    4, on a représenté l'échelle des  températures en regard de la hauteur de la       cornue,    les températures exprimées en cen  taines de degrés étant portées en abscisses. Ce  sont les températures réelles régnant dans  toutes les parties de l'équipement travaillant  dans des conditions constantes.  



  Le présent procédé n'est pas limité à  l'application de chlore élémentaire à titre  d'agent de     chloruration.    Ainsi, au lieu de dis  poser des mélanges de minerai et de carbone  sur la surface de particules porteuses, il peut,  dans certains cas, être préférable de n'utiliser  que du minerai comme substance destinée à  constituer la pellicule et de fournir les agents  réducteurs sous une forme gazeuse. On peut,  par exemple, substituer les vapeurs de tétra  chlorure de carbone ou d'autres hydrocarbures  chlorés volatils au chlore, étant donné que ces       hydrocarbures    fournissent du chlore actif. On  peut aussi utiliser des autres     composés    don  nant du chlore actif.

   Dans certains     cas,    on  peut introduire des gaz d'hydrocarbures et  du chlore soit sous forme de mélanges, soit  dans des positions alternantes de la colonne  de la. cornue. Lorsque des matières     contenant     de l'hydrogène sont ainsi     utilisées,    les gaz  effluents contiennent de l'acide chlorhydrique  et de la vapeur d'eau, mais les principes phy  siques qui interviennent sont les mêmes que  dans le procédé décrit en premier lieu et des  avantages également importants sont réalisés  dans le fonctionnement.

Claims (1)

  1. REVENDICATION Procédé de fabrication continue de chlo rure chromique par chloruration, en présence d'un réducteur, de minerais oxydés de chrome à l'état finement divisé, quf contiennent con jointement d'autres métaux dont le fer, le calcium et le magnésium, caractérisé par le fait que le minerai à l'état finement divisé est appliqué sous forme d'un mince revête ment pelliculaire sur de plus grosses parti cules mobiles qui sont elles-mêmes chimique ment inertes et qui, ainsi revêtues,
    sont dé placées à travers une zone de réaction dans laquelle ces particules et l'agent de chloru- ration, gazeux, se meuvent en contre-courant, le rapport entre les quantités de minerai et d'agent de chloruration introduits dans ladite zone étant tel que pour tout instant la quan tité d'agent de chloruration soit supérieure à celle qui est nécessaire pour que toutes les matières chlorurables soient converties en leurs chlorures, la réaction étant effectuée à des températures auxquelles le chlorure chro mique se sépare du minerai par volatilisation.
    SOUS-REVENDICATIONS 1 Procédé selon la revendication, caractérisé par le fait que l'excès de l'agent de chlo- ruration est choisi tel que tous les cons tituants chlorurables du minerai, à l'ex ception de celui contenant le chrome, sont convertis en leurs chlorures les plus éle vés, alors que le chrome se sépare du mi nerai principalement sous forme de tri chlorure et que le gaz d'échappement pos sède une teneur en chlore de 107o environ.
    2 Procédé selon la revendication, caractérisé par le fait qu'une température de 900 environ est maintenue pendant la chloru- ration. 3 Procédé selon la revendication, caractérisé par le fait qu'on évite la formation de CrCl' en assurant la présence d'un excès d'au moins 5,5 % de chlore libre dans le gaz d'échappement et l'élimination de ces gaz à des températures d'au moins<B>890'.</B> 4 Procédé selon la revendication, caractérisé par le fait que la grosseur de particules porteuses est suffisante pour assurer sen- siblement l'écoulement par gravité,
    et què l'épaisseur de la couche pelliculaire est propre à assurer la pénétration parfaite du minerai par le gaz dans une cornue verticale. 5 Procédé selon la revendication, caractérisé par le fait qu'on utilise des particules du minerai dont la grosseur correspond aux tamis nos 100 à 200. 6 Procédé selon la revendication, caractérisé par le fait que le minerai finement divisé est mélangé avec de fines particules de carbone comme agent réducteur avant le revêtement.
    7 Procédé selon la revendication, caractérisé par le fait que l'épaisseur de la couche de minerai sur les particules porteuses n'excède pas 3 mm. 8 Procédé selon la revendication, caractérisé par le fait que le chlore est utilisé à titre d'agent de chloruration. 9 Procédé selon la revendication, caractérisé par le fait qu'on utilise comme agent de chloruration un composé donnant du chlore actif.
    10 Procédé selon la revendication et la sous- revendication 9, caractérisé par le fait qu'on utilise comme agent de chloruration des hydrocarbures aliphatiques ou aroma tiques substitués par du chlore. 11 Procédé selon la revendication et la sous- revendication 1,
    caractérisé par le fait que le minerai est fourni sous forme d'un cou rant descendant verticalement dans une colonne chauffée ayant un orifice d'échap pement latéral et qu'on règle les débits en minerai et en agent de chloruration de façon à maintenir une zone de chlorura- tion près dudit orifice.
CH208529D 1937-06-15 1938-06-10 Procédé de fabrication continue de chlorure chromique par chloruration en présence d'un réducteur de minerais oxydés de chrome à l'état finement divisé, qui contiennent conjointement d'autres métaux dont le fer, le calcium et le magnésium. CH208529A (fr)

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