BR112021003159A2 - composição catalisadora, artigo catalisador, e, método para tratar um gás de escape - Google Patents

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Matthew Harris
Jing Lu
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Abstract

COMPOSIÇÃO CATALISADORA, ARTIGO CATALISADOR, E, MÉTODO PARA TRATAR UM GÁS DE ESCAPE. A presente invenção se refere a uma composição catalisadora para tratamento de um gás de escape, sendo que a composição catalisadora compreende uma peneira molecular, sendo que a peneira molecular compreende cobre submetido a troca e manganês submetido a troca.

Description

1 / 80 COMPOSIÇÃO CATALISADORA, ARTIGO CATALISADOR, E,
MÉTODO PARA TRATAR UM GÁS DE ESCAPE ANTECEDENTES DA INVENÇÃO
[001] A presente invenção se refere a um catalisador e a um método para converter em nitrogênio os óxidos de nitrogênio presentes em um gás, como um gás de escape de um motor de combustão interna veicular com queima enxuta, mediante a colocação dos óxidos de nitrogênio em contato com um agente redutor nitrogenado na presença de um catalisador de peneira molecular contendo metal de transição.
[002] A redução catalítica seletiva (RCS) de Nox por compostos nitrogenados, como amônia ou ureia, tem sido usada em muitas aplicações, inclusive aplicações industriais estacionárias. Mais recentemente, sistemas de redução de NOx baseados em tecnologia de RCS estão sendo desenvolvidos para várias aplicações veiculares (móveis) na Europa, no Japão e nos EUA, por exemplo para tratar gás de escape de motores a diesel.
[003] Várias reações químicas ocorrem em um sistema de RCS de NH3, a maioria das quais representa reações desejáveis que reduzem NOx, especificamente NO e NO2, a nitrogênio. A reação dominante é representada pela reação (1). 4NO+4NH3+O2→4N2+6H2O (1)
[004] Reações concorrentes não seletivas com oxigênio podem produzir emissões secundárias ou podem consumir amônia de modo não produtivo. Uma reação não seletiva desse tipo é a oxidação completa da amônia, mostrada na reação (2). 4NH3+5O2→4NO+6H2O (2)
[005] Além disso, reações colaterais podem levar a produtos indesejáveis, como N2O, conforme representado pela reação (3). 4NH3+5NO+3O2→4N2O+6H2O (3)
[006] As peneiras moleculares, inclusive os zeólitos de aluminossilicato, podem ser usadas como catalisadores para RCS de NOx com
2 / 80 NH3. Uma aplicação se destina a controlar emissões de NOx provenientes de motores veiculares a diesel, com o redutor sendo obtenível a partir de um precursor de amônia, como ureia, ou mediante injeção de amônia por si só. Para promover a atividade catalítica, podem ser incorporados metais de transição aos zeólitos de aluminossilicato.
[007] Deseja-se preparar uma composição catalisadora para RCS de NOx com conversão de NOx e produção reduzida de N2O.
SUMÁRIO DA INVENÇÃO
[008] De acordo com alguns aspectos da presente invenção, uma composição catalisadora para tratar um gás de escape compreende uma peneira molecular, sendo que a peneira molecular compreende cobre submetido a troca e manganês submetido a troca. Em alguns aspectos, a peneira molecular é uma peneira molecular de aluminossilicato. Em alguns aspectos, a peneira molecular compreende um zeólito. Um zeólito adequado pode ter uma razão molar entre sílica e alumina (SAR) de, por exemplo, cerca de 5 a cerca de 200; de cerca de 10 a cerca de 50; ou de cerca de 10 a cerca de
30. Em alguns aspectos, a peneira molecular compreende um zeólito de poros pequenos. Um zeólito adequado de poros pequenos pode ter um tipo de estrutura cristalina selecionado dentre, por exemplo, AEI, CHA e combinações dos mesmos. Em alguns aspectos, a peneira molecular compreende um zeólito de poros médios ou grandes. Um zeólito adequado de poros médios ou grandes pode ter um tipo de estrutura cristalina selecionado dentre, por exemplo, BEA, MFI e combinações dos mesmos.
[009] Em alguns aspectos, uma peneira molecular inclui uma razão entre o peso de cobre e o peso de manganês de cerca de 0,1 a cerca de 50; de cerca de 0,2 a cerca de 15; ou de cerca de 0,3 a cerca de 3. Em alguns aspectos, a peneira molecular inclui cobre e manganês presentes em uma quantidade total de cerca de 0,1 a cerca de 10%, em peso; de cerca de 1 a cerca de 7%, em peso; ou de cerca de 2 a cerca de 5%, em peso, com base no
3 / 80 peso da peneira molecular. Em alguns aspectos, a peneira molecular inclui cobre presente em uma quantidade de cerca de 0,05 a cerca de 7%, em peso; de cerca de 0,5 a cerca de 5%, em peso; ou de cerca de 1 a cerca de 4%, em peso, com base no peso da peneira molecular. Em alguns aspectos, a peneira molecular inclui manganês presente em uma quantidade de cerca de 0,05 a cerca de 7%, em peso; de cerca de 0,1 a cerca de 5%, em peso; ou de cerca de 0,5 a cerca de 2,5%, em peso, com base no peso da peneira molecular. Em alguns aspectos, a peneira molecular inclui uma razão entre metal de transição e alumínio de < 1; < 0,75; ou < 0,5.
[0010] Em alguns aspectos, a composição catalisadora é eficaz para promover uma reação de NH3 com NOx para formar nitrogênio e água. Em certos aspectos, a composição catalisadora produz de cerca de 20% a cerca de 45% menos N2O sob condições de RCS padrão, em comparação a uma peneira molecular com Cu submetido a troca. Em alguns aspectos, a composição catalisadora converte de cerca de 30% a cerca de 60% mais do total de NOx, sob condições de RCS padrão, do que uma peneira molecular com Mn submetido a troca. Em alguns aspectos, a composição catalisadora produz de cerca de 1% a cerca de 15% menos N2O, sob condições de RCS padrão, do que uma mistura física de uma peneira molecular com Cu submetido a troca e uma peneira molecular com Mn submetido a troca. Em alguns aspectos, a composição catalisadora converte de cerca de 1% a cerca de 25% mais do total de NOx, sob condições de RCS padrão, do que uma mistura física de uma peneira molecular com Cu submetido a troca e uma peneira molecular com Mn submetido a troca. Em alguns aspectos, a composição catalisadora produz de cerca de 25% a cerca de 60% menos N2O, sob condições de RCS rápida, em comparação a uma peneira molecular com Cu submetido a troca. Em alguns aspectos, a composição catalisadora converte de cerca de 1% a cerca de 20% mais do total de NOx, sob condições de RCS rápida, em comparação a uma peneira molecular com Cu submetido a
4 / 80 troca. Em alguns aspectos, a composição catalisadora produz de cerca de 20% a cerca de 45% menos N2O, sob condições de RCS lenta, em comparação a uma peneira molecular com Cu submetido a troca. Em alguns aspectos, a composição catalisadora produz de cerca de 35% a cerca de 65% menos N2O, sob condições de RCS padrão após envelhecimento a 900°C, em comparação a uma peneira molecular com Cu submetido a troca.
[0011] De acordo com alguns aspectos da presente invenção, um artigo catalisador compreende um substrato revestido com uma composição catalisadora compreendendo uma peneira molecular, sendo que a peneira molecular compreende cobre submetido a troca e manganês submetido a troca. Em alguns aspectos, um substrato pode incluir adicionalmente um ou mais catalisadores adicionais, como um ou mais catalisadores de peneira molecular com Cu ou Fe submetido a troca. Em alguns aspectos, a peneira molecular compreendendo cobre submetido a troca e manganês submetido a troca está presente a montante das uma ou mais composições catalisadoras adicionais. Em alguns aspectos, a peneira molecular compreendendo cobre submetido a troca e manganês submetido a troca está presente em uma camada de topo e as uma ou mais composições catalisadoras adicionais estão presentes em uma camada de fundo. Em alguns aspectos, o artigo catalisador compreende adicionalmente uma composição catalisadora que compreende um metal do grupo da platina.
[0012] De acordo com alguns aspectos da presente invenção, um método para tratar um gás de escape contendo óxidos de nitrogênio compreende colocar o gás de escape em contato com um redutor nitrogenado na presença de uma composição catalisadora, sendo que a composição catalisadora compreende uma peneira molecular, sendo que a peneira molecular compreende cobre submetido a troca e manganês submetido a troca. Em alguns aspectos, o redutor nitrogenado compreende amônia. Em alguns aspectos, o contato ocorre a uma temperatura de cerca de 150°C a
5 / 80 cerca de 750°C.
BREVE DESCRIÇÃO DAS FIGURAS
[0013] As Figuras 1 a 40 mostram configurações catalisadoras de catalisadores e sistemas de aspectos da presente invenção. Eles são descritos com mais detalhes na descrição detalhada.
[0014] A Figura 41 mostra a conversão de NOx sob condições de RCS padrão para catalisadores frescos incluindo Cu-Mn.AEI e Cu.AEI.
[0015] A Figura 42 mostra a seletividade para N2O sob condições de RCS padrão para catalisadores frescos incluindo Cu-Mn.AEI e Cu.AEI.
[0016] A Figura 43 mostra a conversão de NOx sob condições de RCS padrão para catalisadores envelhecidos incluindo Cu-Mn.AEI e Cu.AEI.
[0017] A Figura 44 mostra a seletividade para N2O sob condições de RCS padrão para catalisadores envelhecidos incluindo Cu-Mn.AEI e Cu.AEI.
[0018] A Figura 45 mostra a conversão de NOx sob condições de RCS rápida para catalisadores incluindo Cu-Mn.AEI e Cu.AEI.
[0019] A Figura 46 mostra a concentração em ppm de N2O sob condições de RCS rápida para catalisadores incluindo Cu-Mn.AEI e Cu.AEI.
[0020] A Figura 47 mostra a conversão de NOx sob condições de RCS lenta para catalisadores incluindo Cu-Mn.AEI e Cu.AEI.
[0021] A Figura 48 mostra a concentração em ppm de N2O sob condições de RCS lenta para catalisadores incluindo Cu-Mn.AEI e Cu.AEI.
[0022] A Figura 49 mostra a conversão de NOx sob condições de RCS padrão para vários catalisadores bimetálicos e monometálicos.
[0023] A Figura 50 mostra a seletividade para N2O sob condições de RCS padrão para vários catalisadores bimetálicos e monometálicos.
[0024] A Figura 51 mostra a conversão de NOx sob condições de RCS padrão para catalisadores com carregamento de Mn variável.
[0025] A Figura 52 mostra a seletividade para N2O sob condições de RCS padrão para catalisadores com carregamento de Mn variável.
6 / 80
[0026] A Figura 53 mostra a conversão de NOx sob condições de RCS lenta para catalisadores com carregamento de Mn variável.
[0027] A Figura 54 mostra a concentração em ppm de N2O sob condições de RCS lenta para catalisadores com carregamento de Mn variável.
[0028] A Figura 55 mostra a conversão de NOx sob condições de RCS padrão para catalisadores com carregamento de Cu variável.
[0029] A Figura 56 mostra a seletividade para N2O sob condições de RCS padrão para catalisadores com carregamento de Cu variável.
[0030] A Figura 57 mostra a conversão de NOx sob condições de RCS padrão para catalisadores com diferentes zeólitos de poros pequenos.
[0031] A Figura 58 mostra a seletividade para N2O sob condições de RCS padrão para catalisadores com diferentes zeólitos de poros pequenos.
[0032] A Figura 59 mostra a conversão de NOx sob condições de RCS rápida para catalisadores com diferentes zeólitos de poros pequenos.
[0033] A Figura 60 mostra a concentração em ppm de N2O sob condições de RCS rápida para catalisadores com diferentes zeólitos de poros pequenos.
[0034] A Figura 61 mostra a conversão de NOx sob condições de RCS lenta para catalisadores com diferentes zeólitos de poros pequenos.
[0035] A Figura 62 mostra a concentração em ppm de N2O sob condições de RCS lenta para catalisadores com diferentes zeólitos de poros pequenos.
[0036] A Figura 63 mostra a conversão de NOx sob condições de RCS padrão para catalisadores com diferentes zeólitos de poros médios/grandes.
[0037] A Figura 64 mostra a concentração em ppm de N2O sob condições de RCS padrão para catalisadores com diferentes zeólitos de poros médios/grandes.
[0038] A Figura 65 mostra a conversão de NOx sob condições de
7 / 80 RCS padrão para catalisadores com diferentes valores de SAR.
[0039] A Figura 66 mostra a seletividade para N2O sob condições de RCS padrão para catalisadores com diferentes valores de SAR.
DESCRIÇÃO DETALHADA DA INVENÇÃO
[0040] As composições, os métodos e os sistemas da presente invenção estão relacionados a catalisadores para tratamento de gás de escape. As composições catalisadoras de aspectos da presente invenção incluem uma peneira molecular, sendo que a peneira molecular inclui cobre submetido a troca e manganês submetido a troca. Conforme explicado aqui, descobriu-se que as composições catalisadoras de aspectos da presente invenção promovem uma reação de NH3 com NOx para formar nitrogênio e água, isto é, redução catalítica seletiva (RCS), com baixa produção de N2O. Essas composições catalisadoras podem ser úteis para tratamento de gás de escape, por exemplo, proveniente de motores de combustão interna, inclusive motores a diesel. Composição catalisadora
[0041] As composições catalisadoras da presente invenção incluem uma peneira molecular com cobre submetido a troca e manganês submetido a troca. Em alguns aspectos, a peneira molecular é isenta de, ou essencialmente isenta de quaisquer metais de transição adicionais. Por exemplo, em alguns aspectos, a peneira molecular contém metais de transição adicionais (isto é, além do cobre submetido a troca e do manganês submetido a troca) em uma quantidade menor que cerca de 1%, em peso; menor que cerca de 0,7%, em peso; menor que cerca de 0,5%, em peso; menor que cerca de 0,3%, em peso; menor que cerca de 0,1%, em peso; menor que cerca de 0,07%, em peso; menor que cerca de 0,05%, em peso; ou menor que cerca de 0,01%, em peso, com base no peso da peneira molecular. Em alguns aspectos, a peneira molecular pode ser descrita como bimetálica, já que a peneira molecular inclui dois metais de transição.
8 / 80 Peneiras moleculares
[0042] As composições catalisadoras de aspectos da presente invenção incluem uma peneira molecular. Em alguns aspectos, a peneira molecular compreende, ou consiste essencialmente em, uma peneira molecular tendo uma estrutura de aluminossilicato (por exemplo, zeólito) ou uma estrutura de silicoaluminofosfato (por exemplo, SAPO). Em alguns aspectos, a peneira molecular compreende, ou consiste essencialmente em, uma peneira molecular tendo uma estrutura de aluminossilicato (por exemplo, zeólito). Em alguns aspectos, os zeólitos preferenciais são zeólitos sintéticos.
[0043] Quando a peneira molecular tem uma estrutura de aluminossilicato (por exemplo, a peneira molecular é um zeólito), então tipicamente a peneira molecular tem uma razão molar entre sílica e alumina (SAR) de 5 a 200 (por exemplo 10 a 200); 10 a 100 (por exemplo 10 a 30 ou 20 a 80); 10 a 50; 10 a 30; 12 a 40; 15 a 30; 5 a 20; 5 a 15; 8 a 15; 8 a 13; 10 a 15; 10 a 20; 10 a 40; 10 a 60; 10 a 80; 10 a 100; 10 a 150; < 30; < 20; < 15; ou < 13. Em alguns aspectos, uma peneira molecular adequada tem uma SAR de > 200; > 600; ou > 1.200. Em alguns aspectos, a peneira molecular tem uma SAR de cerca de 1.500 a cerca de 2.100.
[0044] Tipicamente, a peneira molecular é microporosa. Uma peneira molecular microporosa tem poros com um diâmetro menor que 2 nm (por exemplo, de acordo com a definição IUPAC de "microporosa", [consulte Pure & Appl. Chem., 66(8), (1994), 1739-1758)]).
[0045] A peneira molecular pode ser a peneira molecular de poros pequenos (por exemplo uma peneira molecular tendo um tamanho máximo de anel de oito átomos tetraédricos), uma peneira molecular de poros médios (por exemplo uma peneira molecular tendo um tamanho máximo de anel de dez átomos tetraédricos), ou uma peneira molecular de poros grandes (por exemplo uma peneira molecular tendo um tamanho máximo de anel de doze átomos tetraédricos), ou uma combinação de dois ou mais dos mesmos.
9 / 80
[0046] Em alguns aspectos, a peneira molecular pode ser mesoporosa. Uma peneira molecular mesoporosa tem poros com um diâmetro entre 2 e 50 nm (por exemplo, de acordo com a definição IUPAC de "microporosa").
[0047] Quando a peneira molecular é uma peneira molecular de poros pequenos, então a peneira molecular de poros pequenos pode ter uma estrutura representada por um Código de Tipo de Estrutura (FTC - "Framework Type Code") selecionado do grupo que consiste em ACO, AEI, AEN, AFN, AFT, AFX, ANA, APC, APD, ATT, CDO, CHA, DDR, DFT, EAB, EDI, EPI, ERI, GIS, GOO, IHW, ITE, ITW, LEV, LTA, KFI, MER, MON, NSI, OWE, PAU, PHI, RHO, RTH, SAT, SAV, SFW, SIV, THO, TSC, UEI, UFI, VNI, YUG e ZON, ou uma mistura e/ou uma combinação e/ou um intercrescimento de dois ou mais dos mesmos. Em alguns aspectos, a peneira molecular de poros pequenos tem uma estrutura representada por um FTC selecionado do grupo que consiste em CHA, LEV, AEI, AFX, ERI, LTA, SFW, KFI, DDR e ITE. Em alguns aspectos, a peneira molecular de poros pequenos tem uma estrutura representada por um FTC selecionado do grupo que consiste em CHA, AEI e AFX. Em alguns aspectos, a peneira molecular de poros pequenos tem uma estrutura representada por um FTC selecionado do grupo que consiste em CHA e AEI. A peneira molecular de poros pequenos pode ter uma estrutura representada pelo FTC CHA. A peneira molecular de poros pequenos pode ter uma estrutura representada pelo FTC AEI.
[0048] Quando a peneira molecular é uma peneira molecular de poros médios, então a peneira molecular de poros médios pode ter uma estrutura representada por um Código de Tipo de Estrutura (FTC) selecionado do grupo que consiste em AEL, AFO, AHT, BOF, BOZ, CGF, CGS, CHI, DAC, EUO, FER, HEU, IMF, ITH, ITR, JRY, JSR, JST, LAU, LOV, MEL, MFI, MFS, MRE, MTT, MVY, MWW, NAB, NAT, NES, OBW, PAR, PCR, PON, PUN, RRO, RSN, SFF, SFG, STF, STI, STT, STW, -SVR, SZR, TER, TON, TUN,
10 / 80 UOS, VSV, WEI e WEN, ou uma mistura e/ou um intercrescimento de dois ou mais dos mesmos. Em alguns aspectos, a peneira molecular de poros médios tem uma estrutura representada por um FTC selecionado do grupo que consiste em FER, MEL, MFI e STT. Em alguns aspectos, a peneira molecular de poros médios tem uma estrutura representada por um FTC selecionado do grupo que consiste em FER e MFI, particularmente MFI. Quando a peneira molecular de poro médio é um zeólito e tem uma estrutura representada pelo FTC FER ou MFI, então o zeólito pode ser ferrierita, silicalita ou ZSM-5.
[0049] Quando a peneira molecular é uma peneira molecular de poros grandes, então a peneira molecular de poros grandes pode ter uma estrutura representada por um Código de Tipo de Estrutura (FTC) selecionado do grupo que consiste em AFI, AFR, AFS, AFY, ASV, ATO, ATS, BEA, BEC, BOG, BPH, BSV, CAN, CON, CZP, DFO, EMT, EON, EZT, FAU, GME, GON, IFR, ISV, ITG, IWR, IWS, IWV, IWW, JSR, LTF, LTL, MAZ, MEI, MOR, MOZ, MSE, MTW, NPO, OFF, OKO, OSI, RON, RWY, SAF, SAO, SBE, SBS, SBT, SEW, SFE, SFO, SFS, SFV, SOF, SOS, STO, SSF, SSY, USI, UWY, e VET, ou uma mistura e/ou um intercrescimento de dois ou mais dos mesmos. Em alguns aspectos, a peneira molecular de poros grandes tem uma estrutura representada por um FTC selecionado do grupo que consiste em AFI, BEA, MAZ, MOR e OFF. Em alguns aspectos, a peneira molecular de poros grandes tem uma estrutura representada por um FTC selecionado do grupo que consiste em BEA, MOR e FAU. Quando a peneira molecular de poros grandes é um zeólito e tem uma estrutura representada por um FTC BEA, FAU ou MOR, então o zeólito pode ser beta zeólito, faujasita, zeólito Y, zeólito X ou mordenita.
[0050] Em alguns aspectos, a peneira molecular adequada inclui uma combinação de estruturas de poros pequenos e grandes. Em alguns aspectos, a peneira molecular adequada inclui ZSM-34 (ERI + OFF). Metais de transição
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[0051] Em alguns aspectos, a composição catalisadora inclui uma peneira molecular com cobre, manganês e, opcionalmente, um ou mais outros metais como metais de transição do período 4 e/ou metais nobres submetidos a troca. De modo geral, outros metais adequados podem ser selecionados do grupo que consiste em cobalto, ferro, níquel, vanádio, paládio, platina, rutênio e rênio. Em alguns aspectos, os dois ou mais metais de transição submetidos a troca compreendem cobre e manganês. Em alguns aspectos, os metais de transição submetidos a troca consistem essencialmente em cobre e manganês. Em alguns aspectos, os metais de transição submetidos a troca consistem em cobre e manganês. Em alguns aspectos, os outros metais não incluem ferro. Em alguns aspectos, os outros metais não incluem vanádio. Em alguns aspectos, os outros metais não incluem rutênio. Em alguns aspectos, os outros metais não incluem níquel.
[0052] Os um ou mais metais de transição podem estar presentes em um sítio extra-estrutural na superfície externa da peneira molecular ou no interior de um canal, cavidade ou gaiola da peneira molecular.
[0053] Em alguns aspectos, a peneira molecular com metal de transição submetido a troca compreende metais de transição em uma quantidade de cerca de 0,10 a cerca de 10%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca; ou um quantidade de cerca de 0,2 a cerca de 5%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca. Quantidades de Cu/Mn
[0054] Em alguns aspectos, a peneira molecular com metal de transição submetido a troca da presente invenção compreende cobre submetido a troca e manganês submetido a troca em uma quantidade combinada de cerca de 0,10 a cerca de 10%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca; de cerca de 0,1 a cerca de 7%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca; de
12 / 80 cerca de 0,2 a cerca de 7%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca; de cerca de 0,2 a cerca de 5%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca; de cerca de 0,5 a cerca de 6%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca; de cerca de 1 a cerca de 7%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca; de cerca de 1 a cerca de 5%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca; de cerca de 2 a cerca de 5%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca; de cerca de 1,5 a cerca de 3%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca; de cerca de 1,5 a 4%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca; ou de cerca de 2 a cerca de 4%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca.
[0055] Em alguns aspectos, a peneira molecular com metal de transição submetido a troca da presente invenção compreende cobre submetido a troca em uma quantidade de cerca de 0,05 a cerca de 7%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca; de cerca de 0,5 a cerca de 5%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca; de cerca de 0,05 a cerca de 5%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca; de cerca de 0,1 a cerca de 4%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca; de cerca de 0,1 a cerca de 3%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca; de cerca de 0,2 a cerca de 3%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca; de cerca de 0,5 a cerca de 2,5%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca; de cerca de 1 a cerca de 4%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca; ou de cerca de 1 a cerca de 2%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca.
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[0056] Em alguns aspectos, a peneira molecular com metal de transição submetido a troca da presente invenção compreende manganês submetido a troca em uma quantidade de cerca de 0,05 a cerca de 7%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca, de cerca de 0,05 a cerca de 5%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca; de cerca de 0,1 a cerca de 5%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca; de cerca de 0,1 a cerca de 4%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca; de cerca de 0,1 a cerca de 3%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca; de cerca de 0,2 a cerca de 3%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca; de cerca de 0,5 a cerca de 2,5%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca; ou de cerca de 1 a cerca de 2%, em peso, da peneira molecular com metal de transição submetido a troca. Razões entre Cu/Mn
[0057] Em alguns aspectos, a peneira molecular com metal de transição submetido a troca da presente invenção compreende cobre submetido a troca e manganês submetido a troca em uma razão entre pesos de cerca de 1:1. Em alguns aspectos, a peneira molecular com metal de transição submetido a troca da presente invenção compreende cobre submetido a troca e manganês submetido a troca em uma razão entre pesos de cerca de 0,1 a cerca de 50; de cerca de 0,2 a cerca de 15; ou de cerca de 0,33 a cerca de 3. Em alguns aspectos, em adição ao uso das supracitadas razões entre cobre e manganês, a capacidade de troca da peneira molecular em termos de razão entre íons metálicos e sítios de troca precisa ser <1; <0,75; ou <0,5. Em alguns aspectos, a peneira molecular com metal de transição submetido a troca tem uma razão entre metal de transição e alumínio de <1; <0,75; ou <0,5.
[0058] Os catalisadores da presente invenção podem ser preparados
14 / 80 mediante quaisquer meios adequados conhecidos na técnica, inclusive, por exemplo, "one pot", pré-fixação e secagem por atomização. Substrato
[0059] Um artigo catalisador da presente invenção pode incluir um substrato e uma composição catalisadora. O substrato pode ser um substrato de escoamento ou um substrato de filtragem. O substrato pode compreender a composição catalisadora (isto é, o artigo catalisador é obtido por extrusão) ou a composição catalisadora pode estar disposta ou suportada sobre o substrato (isto é, a composição catalisadora é aplicada sobre o substrato por um método de revestimento por lavagem ("washcoating")). A composição catalisadora pode revestir total ou parcialmente o substrato, conforme desejado. Em alguns aspectos, um artigo catalisador inclui um artigo extrudado de peneira molecular bimetálica de Cu/Mn, o qual é revestido com um ou mais catalisadores adicionais. Em alguns aspectos, o catalisador extrudado é revestido com um ou mais catalisadores de RCS adicionais, os quais podem incluir, por exemplo, uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn.
[0060] Em alguns aspectos, o artigo catalisador pode compreender a composição catalisadora em uma concentração total de cerca de 0,5 a cerca de 4,0 g in-3; de cerca de 1,0 a cerca de 3,0 g in-3; ou de cerca de 1,2 a cerca de 2,5 g/pol3.
[0061] Quando o artigo catalisador tem um substrato filtrante, então ele é um catalisador de filtro de redução catalítica seletiva. O filtro de redução catalítica seletiva compreende um substrato filtrante e a composição catalisadora. As referências ao uso de catalisadores RCS ao longo deste pedido são compreendidas como incluindo também o uso de catalisadores de filtro de redução catalítica seletiva, onde aplicável.
[0062] O substrato de escoamento ou de filtro é um substrato que é capaz de conter catalisador/componentes adsorventes. De preferência o substrato é um substrato cerâmico ou um substrato metálico. O substrato
15 / 80 cerâmico pode incluir qualquer material refratário adequado, por exemplo alumina, sílica, titânia, céria, zircônia, magnésia, zeólitos, nitreto de silício, carbureto de silício, silicatos de zircônio, silicatos de magnésio, aluminossilicatos, metaloaluminossilicatos (como cordierita e espodumena), ou uma mistura ou um óxido misto de quaisquer dois ou mais dos mesmos. Cordierita, um aluminossilicato de magnésio, e carbeto de silício, são particularmente preferenciais.
[0063] O substrato metálico pode ser produzido a partir de qualquer metal adequado, e em particular, metais e ligas de metal resistentes ao calor, como titânio e aço inoxidável, bem como ligas ferríticas contendo ferro, níquel, cromo e/ou alumínio em adição a outros traços de metais.
[0064] O substrato de escoamento é de preferência um monólito de escoamento que tem uma estrutura de colmeia com muitos canais pequenos, com paredes delgadas paralelos que correm axialmente através do substrato e que se estendem completamente a partir uma entrada ou uma saída do substrato. A seção transversal do canal do substrato pode ser de qualquer formato, mas de preferência é quadrada, senoidal, triangular, retangular, hexagonal, trapezoidal, circular, ou oval. O substrato de escoamento pode também ser de alta porosidade que permita que o catalisador penetre nas paredes do substrato.
[0065] O substrato filtrante é, de preferência, um filtro de monólito de fluxo de parede. Os canais de um filtro de fluxo de parede são alternadamente bloqueados, o que permite que a corrente de gás de escape entre em um canal a partir da entrada, então flua através das paredes do canal e saia do filtro a partir de um canal diferente que leva à saída. Os particulados na corrente de gás de escape são assim aprisionados no filtro.
[0066] A composição catalisadora pode ser adicionada ao substrato de escoamento ou substrato filtrante por quaisquer meios conhecidos, como um procedimento de revestimento por lavagem.
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[0067] Quando o artigo catalisador é um filtro de redução catalítica seletiva, então o substrato filtrante pode, de preferência, ser um monólito de substrato filtrante de fluxo de parede. O monólito de substrato filtrante de fluxo de parede (por exemplo do RCS-DPF) tem tipicamente uma densidade celular de 60 a 400 células por polegada quadrada (cppq). É preferencial que o monolito de substrato de filtro de fluxo de parede tenha uma densidade celular de 100 a 350 cpsi, com mais preferência de 200 a 300 cpsi.
[0068] O monólito de substrato filtrante de fluxo de parede pode ter uma espessura de parede (por exemplo, espessura de parede interna média) de 0,20 a 0,50 mm, de preferência de 0,25 a 0,35 mm (por exemplo, cerca de 0,30 mm).
[0069] Em geral, o monólito de substrato filtrante de fluxo de parede não revestido tem uma porosidade de 50 a 80%, de preferência de 55 a 75%, e com mais preferência de 60 a 70%.
[0070] O monólito de substrato filtrante de fluxo de parede não revestido tem, tipicamente, um tamanho médio de poro de ao menos 5 µm. É preferencial que o tamanho médio dos poros seja de 10 a 40 µm, como de 15 a 35 µm, com mais preferência de 20 a 30 µm.
[0071] O substrato filtrante de fluxo de parede pode ter um design de célula simétrico ou um design de célula assimétrico.
[0072] Em geral, para um filtro de redução catalítica seletiva, a composição catalisadora está disposta no interior da parede do monólito de substrato filtrante de fluxo de parede. Adicionalmente, a composição catalisadora pode estar disposta nas paredes dos canais de entrada e/ou nas paredes dos canais de saída.
[0073] As composições catalisadoras de aspectos da presente invenção podem ser aplicadas como revestimento sobre um substrato monolítico adequado. As composições de revestimento por lavagem contendo as composições catalisadoras da presente invenção para aplicação como
17 / 80 revestimento sobre o substrato monolítico ou para a fabricação de monólito de substrato do tipo extrudado podem compreender um aglutinante selecionado do grupo que consiste em alumina, sílica, sílica-alumina (não zeólito), argilas de ocorrência natural, TiO2, ZrO2 e SnO2. Em geral, artigos catalíticos que compreendem a composição catalisadora em um teor de carregamento desejado podem ser preparados por meio de revestimento por lavagem, extrusão ou outros métodos conhecidos na técnica. Métodos e sistemas
[0074] Os métodos da presente invenção estão relacionados ao tratamento de gás de escape contendo óxidos de nitrogênio, colocando-se o gás de escape em contato com um redutor, como um redutor nitrogenado ou um redutor de hidrocarboneto, na presença de uma composição catalisadora conforme aqui descrita. Dessa forma, as composições catalisadoras da presente invenção podem funcionar como catalisadores de redução catalítica seletiva.
[0075] Em alguns aspectos, os óxidos de nitrogênio são reduzidos com o agente redutor a uma temperatura de ao menos 100°C. Em alguns aspectos, os catalisadores conforme aqui descritos são eficazes na redução de óxidos de nitrogênio com o agente redutor ao longo de uma ampla faixa de temperaturas (por exemplo, de cerca de 150°C a 750°C), além de ser hidrotermicamente estável a temperaturas acima de 900°C. Essas últimas características podem ser particularmente úteis para tratar gases de escape provenientes de motores a diesel para tarefas pesadas ou leves, particularmente motores que compreendem sistemas de escape compreendendo filtros de partículas para motores a diesel (opcionalmente catalisados) os quais são ativamente regenerados, por exemplo mediante a injeção de hidrocarboneto no sistema de escape a montante do filtro, sendo que o catalisador de zeólito para uso na presente invenção está situado a jusante do filtro.
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[0076] Em um aspecto específico, os catalisadores conforme aqui descritos são eficazes na redução de óxidos de nitrogênio com o agente redutor em uma faixa de temperaturas de 175 a 550°C. Em um outro aspecto, a faixa de temperaturas é de 175 a 400°C. Em alguns aspectos, a faixa de temperaturas é de 275 a 500°C, ou de 250 a 550°C. Quando N2O está presente no fluxo de gás, a faixa de temperaturas pode ser mais ampla, como de 150 a 650°C; de 175 a 625°C; de 200 a 600°C; ou de 225 a 575°C.
[0077] Em alguns aspectos, a redução dos óxidos de nitrogênio é executada na presença de oxigênio. Em alguns aspectos, a redução dos óxidos de nitrogênio é executada na ausência de oxigênio.
[0078] O redutor nitrogenado pode ser amônia por si só ou a fonte de redutor nitrogenado pode ser hidrazina ou qualquer precursor de amônia adequado, como ureia ((NH2)2CO), carbonato de amônio, carbamato de amônio, hidrogênio carbonato de amônio ou formiato de amônio. O redutor pode ser injetado no fluxo de gás de escape a partir de uma fonte externa, como um reservatório ou tanque, fornecido localmente por um catalisador de armazenamento de nitrogênio ou um catalisador de adsorção de NOx, ou uma combinação de ambos. O redutor precisa ser introduzido no gás de escape a montante do catalisador de RCS.
[0079] O método pode ser executado em um gás derivado de um processo de combustão, como proveniente de um motor de combustão interna (seja móvel ou estacionário), uma turbina a gás e usinas elétricas movidas a carvão ou a óleo. O método pode também ser usado para tratar gás proveniente de processos industriais como refino, proveniente de aquecedores e caldeiras de refinaria, fornalhas, da indústria de processamento químico, fornos de coque, incineradores e usinas municipais de tratamento de resíduos, usinas de torrefação de café etc.
[0080] Em um aspecto específico, o método é usado para tratar gás de escape proveniente de um motor de combustão interna veicular com queima
19 / 80 enxuta, como um motor a diesel, um motor a gasolina com queima enxuta ou um motor movido a gás liquefeito de petróleo ou gás natural.
[0081] Em alguns aspectos, a invenção fornece um sistema de escape para um motor de combustão interna veicular de queima enxuta, sistema esse que compreende um conduto para transportar um fluxo de gás de escape, uma fonte de redutor nitrogenado, uma composição catalisadora compreendendo cobre submetido a troca e manganês submetido a troca dispostos em uma trajetória de fluxo do gás de escape, e meios para dosar o redutor nitrogenado em um fluxo de gás de escape a montante da composição catalisadora.
[0082] Um sistema pode incluir meios para, quando em uso, controlar o meio de medição, de modo que o redutor nitrogenado seja dosado em um fluxo de gás de escape apenas quando for determinado que a composição catalisadora é capaz de catalisar a redução de NOx até, ou acima de, uma eficiência desejada, como a uma temperatura acima de 100°C, acima de 150°C, ou acima de 175°C. A determinação pelos meios de controle pode ser auxiliada por uma ou mais entradas de sensor indicativas de uma condição do motor selecionada do grupo que consiste em: temperatura do gás de escape, temperatura do leito catalisador, posição do acelerador, fluxo mássico de gás de escape no sistema, vácuo no distribuidor, temporização da ignição, velocidade do motor, valor lambda do gás de escape, a quantidade de combustível injetado no motor, a posição da válvula de recirculação do gás de escape (RGE) e, portanto, a quantidade de RGE e a pressão de reforço.
[0083] Em alguns aspectos, a dosagem é controlada em resposta à quantidade de óxidos de nitrogênio no gás de escape, determinada diretamente (com o uso de um sensor de NOx adequado) ou indiretamente, como com o uso de tabelas de consulta pré-correlacionadas ou de um mapa – armazenado nos meios de controle – correlacionando quaisquer uma ou mais dentre as supracitadas entradas indicativas de uma condição do motor com o teor previsto de NOx do gás de escape.
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[0084] Os meios de controle podem compreender um processador pré-programado, como uma unidade de controle eletrônico (UCE).
[0085] A dosagem do redutor nitrogenado pode ser disposta de modo que 60% a 200% de amônia teórica esteja presente no gás de escape que entra no catalisador de RCS, calculado a 1:1 NH3/NO e 4:3 NH3/NO2.
[0086] Em alguns aspectos, um catalisador de oxidação para oxidar o monóxido de nitrogênio no gás de escape a fim de formar dióxido de nitrogênio pode estar situado a montante de um ponto de dosagem do redutor nitrogenado no gás de escape. Em alguns aspectos, o catalisador de oxidação é adaptado para produzir um fluxo de gás que entra na composição catalisadora de RCS tendo uma razão entre NO e NO2 de cerca de 4:1 a cerca de 1:3 em volume, por exemplo a uma temperatura do gás de escape na entrada do catalisador de oxidação de 200°C a 450°C; ou de 250°C a 450°C. Esse conceito é revelado em S. Kasaoka et al., "Effect of Inlet NO/NO2 Molar Ratio and Contribution of Oxygen in the Catalytic Reduction of Nitrogen Oxides with Ammonia", Nippon Kagaku Kaishi, 1978, n° 6, págs. 874-881 e WO 99/39809.
[0087] O catalisador de oxidação pode incluir ao menos um metal do grupo da platina (ou alguma combinação destes), como platina, paládio ou ródio, aplicado como revestimento sobre um substrato monolítico de escoamento. Em um aspecto, o pelo menos um metal do grupo da platina é platina, paládio ou uma combinação de platina e paládio. O metal do grupo da platina pode estar suportado sobre um componente de revestimento por lavagem com grande área superficial, como alumina, um zeólito, como um zeólito de aluminossilicato, sílica, sílica alumina não zeólito, céria, zircônia, titânia ou um óxido misto ou compósito contendo tanto céria como zircônia.
[0088] Em alguns aspectos, um substrato filtrante adequado está situado entre o catalisador de oxidação e o catalisador de zeólito. Os substratos filtrantes podem ser selecionados dentre quaisquer daqueles
21 / 80 mencionados acima, por exemplo filtros de fluxo de parede. Onde o filtro é catalisado, por exemplo com um catalisador de oxidação do tipo discutido acima, de preferência o ponto de dosagem do redutor nitrogenado está situado entre o filtro e o catalisador de zeólito. Alternativamente, se o filtro for não catalisado, os meios para dosar o redutor nitrogenado podem estar situados entre o catalisador de oxidação e o filtro. Será reconhecido que essa disposição é revelada em WO 99/39809.
[0089] Em alguns aspectos, a composição catalisadora para uso na presente invenção é aplicada como revestimento em um filtro situado a jusante do catalisador de oxidação. Onde o filtro inclui a composição catalisadora para uso na presente invenção, o ponto de dosagem do redutor nitrogenado está, de preferência, situado entre o catalisador de oxidação e o filtro.
[0090] Em alguns aspectos, uma configuração do sistema inclui um catalisador de adsorção de NOx seguido de um filtro de redução catalítica seletiva, o qual pode incluir, por exemplo, uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn. Em alguns aspectos, uma configuração do sistema inclui uma primeira RCS seguida de uma segunda RCS. Em alguns aspectos, a configuração do sistema inclui um filtro de redução catalítica seletiva seguido de uma RCS. Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador inclui uma RCS seguida de um catalisador de oxidação de amônia. Onde for adequado, esses catalisadores podem ser incluídos como diferentes revestimentos sobre o mesmo substrato. Em alguns aspectos, o catalisador de RCS pode incluir uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn.
[0091] Em alguns aspectos, é fornecido um motor veicular de queima enxuta compreendendo um sistema de escape de acordo com a presente invenção.
[0092] Em alguns aspectos, o motor de combustão interna veicular de queima enxuta pode ser um motor a diesel, um motor a gasolina com queima
22 / 80 enxuta ou um motor movido a gás liquefeito de petróleo ou gás natural. Zoneamento e configurações
[0093] Em alguns aspectos, composições catalisadoras incluindo a peneira molecular com cobre submetido a troca e manganês submetido a troca (peneira molecular bimetálica de Cu/Mn) podem ser combinadas a uma ou mais composições catalisadoras adicionais. Essas combinações podem envolver configurações em zonas e/ou em camadas, em um ou em múltiplos substratos.
[0094] Em alguns aspectos, a peneira molecular bimetálica de Cu/Mn pode ser combinada a composições catalisadoras adicionais, formuladas como catalisador de RCS e/ou catalisadores de oxidação, como catalisadores de oxidação de amônia. Em alguns aspectos, a peneira molecular bimetálica de Cu/Mn pode ser combinada a um ou mais catalisadores de RCS adicionais. Em alguns aspectos, a peneira molecular bimetálica de Cu/Mn e os catalisadores de RCS adicionais podem estar situados no mesmo substrato. Em alguns aspectos, a peneira molecular bimetálica de Cu/Mn e os catalisadores de RCS adicionais podem estar situados em diferentes substratos. Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador pode incluir uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn, com um ou mais catalisadores de RCS adicionais no mesmo substrato e um ou mais catalisadores de RCS adicionais em um substrato separado.
[0095] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador pode incluir uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn com uma composição catalisadora adicional, como um catalisador de RCS, situada a jusante. Como usados aqui, os termos "a montante" e "a jusante" são entendidos como indicando uma localização dos catalisadores relativamente um ao outro, em relação ao fluxo de gás de escape. De modo similar, as extremidades de entrada e saída são entendidas como indicando a extremidade do substrato catalisador em relação ao fluxo de gás de escape. Em alguns aspectos, a
23 / 80 peneira molecular bimetálica de Cu/Mn está presente em uma primeira zona com uma composição catalisadora adicional, como um catalisador de RCS, situado em uma segunda zona, sendo que a primeira zona está a montante da segunda zona. Em alguns aspectos, a primeira zona e a segunda zona estão situadas no mesmo substrato. Em alguns aspectos, a primeira zona e a segunda zona estão situadas em substratos separados.
[0096] Em alguns aspectos, a configuração de catalisador pode incluir uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma primeira zona a montante, com um catalisador adicional como um catalisador de RCS situado a jusante em uma segunda zona, em um substrato separado. Por exemplo, a Figura 1 mostra uma configuração de catalisador tendo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em um substrato a montante com uma peneira molecular de Cu em um substrato separado a jusante.
[0097] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador pode incluir uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma porção a montante de um substrato, com um catalisador adicional, como um catalisador de RCS, situado em uma porção a jusante do mesmo substrato. Em alguns aspectos, essas composições catalisadoras situadas nas porções a montante e a jusante do substrato podem se sobrepor parcialmente. Por exemplo, a Figura 2 mostra uma configuração de catalisador tendo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma porção a montante de um substrato, com uma peneira molecular de Cu em uma porção a jusante do mesmo substrato. Conforme mostrado na Figura 2, as composições catalisadoras a montante e a jusante são parcialmente sobrepostas - a peneira molecular de Cu foi aplicada a partir da extremidade a jusante do substrato, cobrindo menos de 100% do comprimento do substrato, e a peneira molecular bimetálica de Cu/Mn foi aplicada a partir da extremidade a montante do substrato, cobrindo menos de 100% do comprimento do substrato.
[0098] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador pode
24 / 80 incluir um catalisador adicional, como um catalisador de RCS situado a montante, com uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn situada a jusante, em um substrato separado. Em alguns aspectos, a configuração de catalisador pode incluir um catalisador adicional situado entre o catalisador adicional a montante e a peneira molecular bimetálica de Cu/Mn a jusante. Por exemplo, a Figura 3a mostra a configuração de catalisador tendo uma peneira molecular de Fe em um substrato a montante, e uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em um substrato separado a jusante. A Figura 3b mostra uma configuração de catalisador tendo uma peneira molecular de Fe em um substrato a montante e uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em um substrato separado a jusante, com um catalisador adicional situado entre os dois.
[0099] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador pode incluir um catalisador adicional, como um catalisador de RCS, em uma porção a montante de um substrato, com uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn situada em uma porção a jusante do mesmo substrato. Em alguns aspectos, essas composições catalisadoras situadas nas porções a montante e a jusante do substrato podem se sobrepor parcialmente. Por exemplo, a Figura 4 mostra uma configuração de catalisador tendo uma peneira molecular de Fe em uma porção a montante de um substrato, com uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma porção a jusante do mesmo substrato. Conforme mostrado na Figura 4, as composições catalisadoras a montante e a jusante são parcialmente sobrepostas - a peneira molecular bimetálica de Cu/Mn foi aplicada a partir da extremidade a jusante do substrato, cobrindo menos de 100% do comprimento do substrato, e a peneira molecular de Fe foi aplicada a partir da extremidade a montante do substrato, cobrindo menos de 100% do comprimento do substrato.
[00100] Em alguns aspectos, a configuração de catalisador inclui um primeiro substrato com um catalisador adicional, como um catalisador de
25 / 80 RCS, em uma porção a montante do substrato, com uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn situada em uma porção a jusante do mesmo substrato, seguido de um segundo substrato tendo um catalisador adicional, como um catalisador de RCS. Em alguns aspectos, essas composições catalisadoras situadas nas porções a montante e a jusante do primeiro substrato podem se sobrepor parcialmente. Por exemplo, a Figura 5a mostra uma configuração de catalisador tendo um primeiro substrato com uma peneira molecular de Fe em uma porção a montante do substrato, e uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma porção a jusante do mesmo substrato, seguido de um substrato separado tendo uma peneira molecular de Cu, situada a jusante em relação ao primeiro substrato. Conforme mostrado na Figura 5, as composições catalisadoras a montante e a jusante no primeiro substrato são parcialmente sobrepostas - a peneira molecular bimetálica de Cu/Mn foi aplicada a partir da extremidade a jusante do substrato, cobrindo menos de 100% do comprimento do substrato, e a peneira molecular de Fe foi aplicada a partir da extremidade a montante do substrato, cobrindo menos de 100% do comprimento do substrato. A Figura 5b mostra a mesma configuração que a Figura 5a, mas inclui um catalisador adicional situado entre o primeiro substrato e o substrato a jusante.
[00101] Em alguns aspectos, a configuração de catalisador inclui um primeiro substrato com uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn, seguido de um segundo substrato tendo um ou mais catalisadores adicionais, como catalisadores de RCS. Em alguns aspectos, o segundo substrato inclui um catalisador a montante, situado em uma porção a montante do segundo substrato, e um catalisador a jusante, situado na porção a jusante do segundo substrato. Em alguns aspectos, essas composições catalisadoras situadas nas porções a montante e a jusante do segundo substrato podem se sobrepor parcialmente. A Figura 6a mostra uma configuração de catalisador tendo um primeiro substrato a montante, com um substrato bimetálico de Cu/Mn,
26 / 80 seguido de um segundo substrato tendo uma peneira molecular de Fe em uma porção a montante do segundo substrato, e uma peneira molecular de Cu em uma porção a jusante do segundo substrato. Conforme mostrado na Figura 6, as composições catalisadoras a montante e a jusante no segundo substrato são parcialmente sobrepostas - a peneira molecular de Cu foi aplicada a partir da extremidade a jusante do substrato, cobrindo menos de 100% do comprimento do substrato, e a peneira molecular de Fe foi aplicada a partir da extremidade a montante do substrato, cobrindo menos de 100% do comprimento do substrato. A Figura 6b mostra uma configuração de catalisador tendo um primeiro substrato a montante com um substrato bimetálico de Cu/Mn, com um substrato separado a jusante tendo uma peneira molecular de Fe em uma porção a montante do substrato, e uma peneira molecular de Cu em uma porção a jusante do substrato, com um catalisador adicional situado entre o primeiro substrato e o substrato a jusante.
[00102] Em alguns aspectos, qualquer dentre as supracitadas configurações de catalisador pode adicionalmente incluir uma composição catalisadora que inclui metal do grupo da platina ("catalisador de MGP") aplicado em uma camada de fundo em um ou mais dentre os substratos na configuração, a partir da extremidade de saída do substrato em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato. A composição catalisadora incluindo um metal do grupo da platina pode compreender, por exemplo, Pt.alumina, ou uma blenda de Pt.zeólito + Cu.zeólito.
[00103] Por exemplo, em alguns aspectos, a configuração de catalisador pode incluir uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma primeira zona a montante, com um catalisador adicional, como um catalisador de RCS situado a jusante em uma segunda zona, em um substrato separado, sendo que o substrato separado inclui um metal do grupo da platina aplicado em uma camada de fundo a partir da extremidade de saída do substrato, em
27 / 80 direção à extremidade de entrada do substrato. Por exemplo, a Figura 7 mostra a configuração de catalisador tendo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em um substrato a montante, com uma peneira molecular de Cu em um substrato separado a jusante, sendo que o substrato separado inclui um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo a partir da extremidade de saída do substrato a jusante, em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato.
[00104] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador pode incluir uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma porção a montante de um substrato, com um catalisador adicional, como um catalisador de RCS situado em uma porção a jusante do mesmo substrato, e um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo a partir da extremidade de saída do substrato, em direção à extremidade de entrada do substrato, cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato. Em alguns aspectos, essas composições catalisadoras situadas nas porções a montante e a jusante do substrato podem se sobrepor parcialmente. Por exemplo, a Figura 8 mostra a configuração de catalisador tendo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma porção a montante de um substrato com uma peneira molecular de Cu em uma porção a jusante do mesmo substrato, e um catalisador de MGP em uma camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato, em direção à extremidade de entrada do substrato, cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato. Conforme mostrado na Figura 8, as composições catalisadoras a montante e a jusante são parcialmente sobrepostas - a peneira molecular de Cu foi aplicada a partir da extremidade a jusante do substrato, cobrindo menos de 100% do comprimento do substrato, e a peneira molecular bimetálica de Cu/Mn foi aplicada a partir da extremidade a montante do substrato, cobrindo menos de 100% do comprimento do substrato.
[00105] Em alguns aspectos, a configuração de catalisador pode incluir
28 / 80 um catalisador adicional, como um catalisador de RCS situado a montante, com uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn situada a jusante, em um substrato separado, com um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo de um ou ambos os substratos, se estendendo a partir da extremidade de saída, em direção à extremidade de entrada, e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato. Em alguns aspectos, a configuração de catalisador pode incluir um catalisador adicional situado entre o catalisador adicional a montante e a peneira molecular bimetálica de Cu/Mn a jusante. Por exemplo, a Figura 9a mostra uma configuração de catalisador tendo uma peneira molecular de Fe em um substrato a montante, e uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em um substrato separado a jusante, com um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato a jusante, em direção à extremidade de entrada e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato. A Figura 9b mostra uma configuração de catalisador tendo uma peneira molecular de Fe em um substrato a montante, e uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em um substrato separado a jusante, com um catalisador adicional situado entre os dois, e com um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo no substrato a montante, se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato, em direção à extremidade de entrada do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e com um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo no substrato a jusante, se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato, em direção à extremidade de entrada do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato.
[00106] Em alguns aspectos, a configuração de catalisador pode incluir um catalisador adicional, como um catalisador de RCS em uma porção a montante de um substrato, com uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn situada em uma porção a jusante do mesmo substrato, com um catalisador de
29 / 80 MGP aplicado em uma camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato em direção à extremidade de entrada e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato. Em alguns aspectos, essas composições catalisadoras situadas nas porções a montante e a jusante do substrato podem se sobrepor parcialmente. Por exemplo, a Figura 10 mostra uma configuração de catalisador tendo uma peneira molecular de Fe em uma porção a montante de um substrato, com uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma porção a jusante do mesmo substrato, com um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato em direção à extremidade de entrada e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato. Conforme mostrado na Figura 10, as composições catalisadoras a montante e a jusante são parcialmente sobrepostas - a peneira molecular bimetálica de Cu/Mn foi aplicada a partir da extremidade a jusante do substrato, cobrindo menos de 100% do comprimento do substrato, e a peneira molecular de Fe foi aplicada a partir da extremidade a montante do substrato, cobrindo menos de 100% do comprimento do substrato.
[00107] Em alguns aspectos, a configuração de catalisador inclui um primeiro substrato com um catalisador adicional, como um catalisador de RCS em uma porção a montante do substrato, com uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn situada em uma porção a jusante do mesmo substrato, seguida de um segundo substrato tendo um catalisador adicional, como um catalisador de RCS, com um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo se estendendo a partir da extremidade de saída de um ou ambos os substratos em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato. Em alguns aspectos, essas composições catalisadoras situadas nas porções a montante e a jusante do primeiro substrato podem se sobrepor parcialmente. Por exemplo, a Figura 11a mostra uma configuração de catalisador tendo um primeiro substrato com
30 / 80 uma peneira molecular de Fe em uma porção a montante do substrato e uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma porção a jusante do mesmo substrato, seguido de um substrato separado tendo uma peneira molecular de Cu e uma camada de fundo incluindo um catalisador de MGP se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato em direção à extremidade de entrada e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, estando o substrato situado a jusante do primeiro substrato. Conforme mostrado na Figura 11, as composições catalisadoras a montante e a jusante no primeiro substrato são parcialmente sobrepostas - a peneira molecular bimetálica de Cu/Mn foi aplicada a partir da extremidade a jusante do substrato, cobrindo menos de 100% do comprimento do substrato, e a peneira molecular de Fe foi aplicada a partir da extremidade a montante do substrato, cobrindo menos de 100% do comprimento do substrato. A Figura 11b mostra a mesma configuração que a Figura 11a, mas inclui um catalisador adicional situado entre o primeiro substrato e o substrato a jusante, e inclui também um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato a montante, em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato.
[00108] Em alguns aspectos, a configuração de catalisador inclui um primeiro substrato com uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn, seguido de um segundo substrato tendo um ou mais catalisadores adicionais, como catalisadores de RCS. Em alguns aspectos, o segundo substrato inclui um catalisador a montante situado em uma porção a montante do segundo substrato, e um catalisador a jusante situado na porção a jusante do segundo substrato, com um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo em cada um ou em ambos os substratos, se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato em direção à extremidade de entrada e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato. Em alguns aspectos, essas composições catalisadoras situadas nas porções a montante e a jusante do
31 / 80 segundo substrato podem se sobrepor parcialmente. A Figura 12a mostra uma configuração de catalisador tendo um primeiro substrato a montante com um substrato bimetálico de Cu/Mn, seguido de um segundo substrato tendo uma peneira molecular de Fe em uma porção a montante do segundo substrato, e uma peneira molecular de Cu em uma porção a jusante do segundo substrato, com um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo se estendendo a partir da extremidade de saída do segundo substrato em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato. Conforme mostrado na Figura 12, as composições catalisadoras a montante e a jusante no segundo substrato são parcialmente sobrepostas - a peneira molecular de Cu foi aplicada a partir da extremidade a jusante do substrato, cobrindo menos de 100% do comprimento do substrato, e a peneira molecular de Fe foi aplicada a partir da extremidade a montante do substrato, cobrindo menos de 100% do comprimento do substrato. A Figura 12b mostra uma configuração de catalisador tendo um primeiro substrato a montante com um substrato bimetálico de Cu/Mn, com um substrato separado a jusante tendo uma peneira molecular de Fe em uma porção a montante do substrato e uma peneira molecular de Cu em uma porção a jusante do substrato, com um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo em cada um dentre os substratos a montante e a jusante se estendendo a partir da extremidade de saída de cada substrato, em direção à extremidade de entrada e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, com um catalisador adicional situado entre o primeiro substrato e o substrato a jusante.
[00109] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador inclui uma configuração em camadas, com uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma camada de topo, e um catalisador adicional, como um catalisador de RCS, em uma camada de fundo. Em alguns aspectos, tanto a camada de topo como a de fundo se estendem pela totalidade do comprimento do substrato. Por exemplo, a Figura 13 mostra uma configuração de
32 / 80 catalisador tendo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma camada de topo se estendendo pela totalidade do comprimento do substrato, e uma peneira molecular de Cu em uma camada de fundo se estendendo pela totalidade do comprimento do substrato.
[00110] Em alguns aspectos, a configuração de catalisador inclui uma configuração em camadas, com uma camada de topo incluindo um catalisador, como um catalisador de RCS, e uma camada de fundo incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma porção a montante da camada de fundo e um outro catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a jusante da camada de fundo. Por exemplo, a Figura 14 mostra uma configuração de catalisador com uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Fe e uma camada de fundo incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma porção a montante, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento, e uma peneira molecular de Cu, também na camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato. Conforme mostrado na Figura 14, as composições catalisadoras a montante e a jusante da camada de fundo podem ser parcialmente sobrepostas.
[00111] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador pode incluir uma camada de fundo tendo um catalisador, como um catalisador de RCS, e uma camada de topo com um catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a montante da camada de topo, e uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn na porção a jusante da camada de topo. Por exemplo, a Figura 15 mostra uma configuração de catalisador com uma camada de fundo incluindo uma peneira molecular de Cu e uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Fe em uma porção a montante, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e
33 / 80 cobrindo menos que a totalidade do comprimento, e uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn também na camada de topo, em uma porção a jusante do substrato, se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato. Conforme mostrado na Figura 15, as composições catalisadoras a montante e a jusante da camada de topo podem ser parcialmente sobrepostas.
[00112] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador inclui uma configuração em camadas, com uma camada de topo incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn e uma camada de fundo incluindo um catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a montante da camada de fundo e um outro catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a jusante da camada de fundo. Por exemplo, a Figura 16 mostra uma configuração de catalisador com uma camada de topo incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn e uma camada de fundo incluindo uma peneira molecular de Fe em uma porção a montante, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento, e uma peneira molecular de Cu também na camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato. Conforme mostrado na Figura 16, as composições catalisadoras a montante e a jusante da camada de fundo podem ser parcialmente sobrepostas.
[00113] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador inclui uma configuração em camadas, com um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato em direção à extremidade de entrada e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, uma próxima camada com um catalisador adicional, como um catalisador de RCS, cobrindo a totalidade do
34 / 80 comprimento do substrato e cobrindo o catalisador de MGP, e uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma camada de topo. Por exemplo, a Figura 17 mostra uma configuração de catalisador tendo um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato em direção à extremidade de entrada, e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, uma peneira molecular de Cu, se estendendo pela totalidade do comprimento do substrato e cobrindo o catalisador de MGP, e uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma camada de topo, se estendendo pela totalidade do comprimento do substrato e cobrindo a peneira molecular de Cu.
[00114] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador inclui uma configuração em camadas, com um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato em direção à extremidade de entrada e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, uma camada incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma porção a montante daquela camada e um outro catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a jusante daquela camada e cobrindo o catalisador de MGP, e com uma camada de topo incluindo um catalisador, como um catalisador de RCS. Por exemplo, a Figura 18 mostra uma configuração de catalisador com um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato em direção à extremidade de entrada e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, uma próxima camada incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma porção a montante, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento, e uma peneira molecular de Cu também naquela camada, se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, cobrindo o catalisador de MGP e cobrindo menos que a
35 / 80 totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Fe. Conforme mostrado na Figura 18, os catalisadores de peneira molecular bimetálica de Cu/Mn e de peneira molecular de Cu podem ser parcialmente sobrepostas.
[00115] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador pode incluir um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato em direção à extremidade de entrada e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, uma próxima camada tendo um catalisador, como um catalisador de RCS, se estendendo pela totalidade do comprimento do substrato e cobrindo o catalisador de MGP, e a camada de topo com um catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a montante da camada de topo, e uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn na porção a jusante da camada de topo. Por exemplo, a Figura 19 mostra uma configuração de catalisador com um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato em direção à extremidade de entrada e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, uma próxima camada incluindo uma peneira molecular de Cu, a qual se estende pela totalidade do comprimento do substrato e cobre o catalisador de MGP, e uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Fe em uma porção a montante, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento, e uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn também na camada de topo, em uma porção a jusante do substrato, se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato. Conforme mostrado na Figura 19, as composições catalisadoras a montante e a jusante da camada de topo podem ser parcialmente sobrepostas.
[00116] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador inclui
36 / 80 uma configuração em camadas, com um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato em direção à extremidade de entrada e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, uma camada incluindo um catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a montante daquela camada e um outro catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a jusante daquela camada e cobrindo o catalisador de MGP, e com uma camada de topo incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn. Por exemplo, a Figura 20 mostra uma configuração de catalisador com um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato em direção à extremidade de entrada e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, uma próxima camada incluindo uma peneira molecular de Fe em uma porção a montante, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento, e uma peneira molecular de Cu também naquela camada, se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, cobrindo o catalisador de MGP e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de topo incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn a qual se estende pela totalidade do comprimento do substrato. Conforme mostrado na Figura 20, os catalisadores de peneira molecular bimetálica de Cu/Mn e de peneira molecular de Cu podem ser parcialmente sobrepostas.
[00117] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador inclui uma configuração em camadas, com uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma camada de topo se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e um catalisador adicional, como um catalisador de RCS, em uma camada de fundo. Em alguns aspectos, tanto
37 / 80 a camada de topo como a de fundo se estendem pela totalidade do comprimento do substrato. Por exemplo, a Figura 21 mostra uma configuração de catalisador tendo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma camada de topo, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma peneira molecular de Cu em uma camada de fundo, se estendendo pela totalidade do comprimento do substrato.
[00118] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador inclui uma configuração em camadas, com uma camada de topo incluindo um catalisador, como um catalisador de RCS, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e a camada de fundo incluindo a peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma porção a montante da camada de fundo e um outro catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a jusante da camada de fundo. Por exemplo, a Figura 22 mostra uma configuração de catalisador com uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Fe se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de fundo incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma porção a montante, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento, e uma peneira molecular de Cu também na camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato. Conforme mostrado na Figura 22, as composições catalisadoras a montante e a jusante da camada de fundo podem ser parcialmente sobrepostas.
38 / 80
[00119] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador inclui uma configuração em camadas, com uma camada de topo incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de fundo incluindo um catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a montante da camada de fundo e um outro catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a jusante da camada de fundo. Por exemplo, a Figura 23 mostra uma configuração de catalisador com uma camada de topo incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de fundo incluindo uma peneira molecular de Fe em uma porção a montante, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento, e a peneira molecular de Cu também na camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato. Conforme mostrado na Figura 23, as composições catalisadoras a montante e a jusante da camada de fundo podem ser parcialmente sobrepostas.
[00120] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador inclui uma configuração em camadas, com um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato em direção à extremidade de entrada e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, uma próxima camada com um catalisador adicional como um catalisador de RCS cobrindo a totalidade do comprimento do substrato e cobrindo o catalisador de MGP, e uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma camada de topo se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e
39 / 80 cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato. Por exemplo, a Figura 24 mostra uma configuração de catalisador tendo um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato em direção à extremidade de entrada e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, uma peneira molecular de Cu, se estendendo pela totalidade do comprimento do substrato e cobrindo o catalisador de MGP, e uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma camada de topo, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato.
[00121] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador inclui uma configuração em camadas, com um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato em direção à extremidade de entrada e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, uma camada incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma porção a montante daquela camada e um outro catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a jusante daquela camada e cobrindo o catalisador de MGP, e com uma camada de topo incluindo um catalisador, como um catalisador de RCS, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato. Por exemplo, a Figura 25 mostra uma configuração de catalisador com um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato em direção à extremidade de entrada e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, uma próxima camada incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma porção a montante, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento, e uma peneira molecular de Cu também naquela camada, se
40 / 80 estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, cobrindo o catalisador de MGP e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Fe se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato, e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato. Conforme mostrado na Figura 25, os catalisadores de peneira molecular bimetálica de Cu/Mn e de peneira molecular de Cu podem ser parcialmente sobrepostas.
[00122] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador inclui uma configuração em camadas, com um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato em direção à extremidade de entrada e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, uma camada incluindo um catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a montante daquela camada e um outro catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a jusante daquela camada e cobrindo o catalisador de MGP, e com uma camada de topo incluindo a peneira molecular bimetálica de Cu/Mn se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato. Por exemplo, a Figura 26 mostra uma configuração de catalisador com um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato em direção à extremidade de entrada e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, uma próxima camada incluindo uma peneira molecular de Fe em uma porção a montante, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento, e uma peneira molecular de Cu também naquela camada, se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, cobrindo o catalisador de MGP e cobrindo menos que a totalidade do
41 / 80 comprimento do substrato, e uma camada de topo incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato. Conforme mostrado na Figura 26, os catalisadores de peneira molecular bimetálica de Cu/Mn e de peneira molecular de Cu podem ser parcialmente sobrepostas.
[00123] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador inclui uma configuração em camadas e múltiplos substratos, com um primeiro substrato a montante tendo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma camada de topo, e um catalisador adicional como um catalisador de RCS em uma camada de fundo, e um substrato separado a jusante tendo um catalisador adicional, como um catalisador de RCS. Em alguns aspectos, a configuração de catalisador inclui um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante. Por exemplo, a Figura 27a mostra uma configuração de catalisador com um primeiro substrato a montante tendo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma camada de topo, se estendendo pela totalidade do comprimento do substrato, e uma peneira molecular de Cu em uma camada de fundo, se estendendo pela totalidade do comprimento do substrato, e um substrato a jusante incluindo uma peneira molecular de Cu. A Figura 27b mostra a configuração de catalisador da Figura 27a, incluindo adicionalmente um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante.
[00124] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador inclui uma configuração em camadas e múltiplos substratos, com um primeiro substrato a montante tendo uma camada de topo incluindo um catalisador, como um catalisador de RCS, e uma camada de fundo incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma porção a montante da camada de fundo e um outro catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a jusante da camada de fundo, e um substrato separado a jusante tendo um
42 / 80 catalisador adicional, como um catalisador de RCS. Em alguns aspectos, a configuração de catalisador inclui um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante. Por exemplo, a Figura 28a mostra uma configuração de catalisador com um primeiro substrato a montante tendo uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Fe e uma camada de fundo incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma porção a montante, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento, e uma peneira molecular de Cu também na camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e um substrato a jusante incluindo uma peneira molecular de Cu. Conforme mostrado na Figura 28, as composições catalisadoras a montante e a jusante da camada de fundo podem ser parcialmente sobrepostas. A Figura 28b mostra a configuração de catalisador da Figura 28a, incluindo adicionalmente um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante.
[00125] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador pode incluir um primeiro substrato a montante com uma camada de fundo tendo um catalisador, como um catalisador de RCS, e uma camada de topo com um catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a montante da camada de topo e uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn na porção a jusante da camada de topo, e um substrato separado a jusante tendo um catalisador adicional, como um catalisador de RCS. Em alguns aspectos, a configuração de catalisador inclui um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante. Por exemplo, a Figura 29a mostra uma configuração de catalisador com um primeiro substrato a montante tendo uma camada de fundo incluindo uma peneira molecular de Cu e uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Fe em uma porção
43 / 80 a montante, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento, e uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn também na camada de topo, em uma porção a jusante do substrato, se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e um substrato a jusante incluindo uma peneira molecular de Cu. A Figura 29b mostra a configuração de catalisador da Figura 29a, incluindo adicionalmente um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante.
[00126] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador inclui uma configuração em camadas com múltiplos substratos, com um primeiro substrato a montante tendo uma camada de topo incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn e uma camada de fundo incluindo um catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a montante da camada de fundo e um outro catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a jusante da camada de fundo, e um substrato separado a jusante tendo um catalisador adicional como um catalisador de RCS. Em alguns aspectos, a configuração de catalisador inclui um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante. Por exemplo, a Figura 30a mostra uma configuração de catalisador com um primeiro substrato a montante tendo uma camada de topo incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn e uma camada de fundo incluindo uma peneira molecular de Fe em uma porção a montante, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento, e uma peneira molecular de Cu também na camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e um substrato a jusante incluindo
44 / 80 uma peneira molecular de Cu. A Figura 30b mostra a configuração de catalisador da Figura 30a, incluindo adicionalmente um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante.
[00127] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador inclui uma configuração em camadas e múltiplos substratos, com um primeiro substrato a montante tendo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma camada de topo, e um catalisador adicional, como um catalisador de RCS, em uma camada de fundo, e um substrato separado a jusante tendo um catalisador adicional, como um catalisador de RCS, e tendo adicionalmente um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada de um ou ambos os substratos, se estendendo por menos que a totalidade do comprimento do substrato. Em alguns aspectos, a configuração de catalisador inclui um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante. Por exemplo, a Figura 31a mostra uma configuração de catalisador com um primeiro substrato a montante tendo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma camada de topo, se estendendo pela totalidade do comprimento do substrato, e uma peneira molecular de Cu em uma camada de fundo, se estendendo pela totalidade do comprimento do substrato, e um substrato a jusante incluindo um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, se estendendo por menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Cu cobrindo o catalisador de MGP e a totalidade do comprimento do substrato. A Figura 31b mostra um primeiro substrato a montante incluindo uma configuração de catalisador tendo um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato em direção à extremidade de entrada e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, uma peneira
45 / 80 molecular de Cu, se estendendo pela totalidade do comprimento do substrato e cobrindo o catalisador de MGP, e uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma camada de topo, se estendendo pela totalidade do comprimento do substrato e cobrindo a peneira molecular de Cu, e um substrato a jusante incluindo um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, se estendendo por menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Cu cobrindo o catalisador de MGP e a totalidade do comprimento do substrato, adicionalmente incluindo um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante.
[00128] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador inclui uma configuração em camadas e múltiplos substratos, com um primeiro substrato a montante tendo uma camada de topo incluindo um catalisador, como um catalisador de RCS, e uma camada de fundo incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma porção a montante da camada de fundo e um outro catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a jusante da camada de fundo, e um substrato separado a jusante tendo um catalisador adicional como um catalisador de RCS, e adicionalmente tendo um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada de um ou ambos os substratos, se estendendo por menos que a totalidade do comprimento do substrato. Em alguns aspectos, a configuração de catalisador inclui um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante. Por exemplo, a Figura 32a mostra uma configuração de catalisador com um primeiro substrato a montante tendo uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Fe e uma camada de fundo incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma porção a montante, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de
46 / 80 saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento, e uma peneira molecular de Cu também na camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e um substrato a jusante incluindo um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, se estendendo por menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Cu cobrindo o catalisador de MGP e a totalidade do comprimento do substrato. A Figura 32b mostra um primeiro substrato a montante incluindo um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato em direção à extremidade de entrada e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, uma próxima camada incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma porção a montante, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento, e uma peneira molecular de Cu também naquela camada, se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, cobrindo o catalisador de MGP e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Fe, e um substrato a jusante incluindo um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, se estendendo por menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Cu cobrindo o catalisador de MGP e a totalidade do comprimento do substrato, adicionalmente incluindo um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante.
[00129] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador pode
47 / 80 incluir um primeiro substrato a montante com uma camada de fundo tendo um catalisador, como um catalisador de RCS, e uma camada de topo com um catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a montante da camada de topo, e uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn na porção a jusante da camada de topo, e um substrato separado a jusante tendo um catalisador adicional como um catalisador de RCS, e adicionalmente tendo um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada de um ou ambos os substratos, se estendendo por menos que a totalidade do comprimento do substrato.
Em alguns aspectos, a configuração de catalisador inclui um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante.
Por exemplo, a Figura 33a mostra uma configuração de catalisador com um primeiro substrato a montante tendo uma camada de fundo incluindo uma peneira molecular de Cu e uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Fe em uma porção a montante, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento, e uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn também na camada de topo, em uma porção a jusante do substrato, se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e um substrato a jusante incluindo um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, se estendendo por menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Cu cobrindo o catalisador de MGP e a totalidade do comprimento do substrato.
A Figura 33b mostra um primeiro substrato a montante incluindo um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato em direção à extremidade de entrada e
48 / 80 cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, uma próxima camada incluindo uma peneira molecular de Cu a qual se estende pela totalidade do comprimento do substrato e cobre o catalisador de MGP, e uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Fe em uma porção a montante, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento, e uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn também na camada de topo, em uma porção a jusante do substrato, se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e um substrato a jusante incluindo um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, se estendendo por menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Cu cobrindo o catalisador de MGP e a totalidade do comprimento do substrato, adicionalmente incluindo um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante.
[00130] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador inclui uma configuração em camadas com múltiplos substratos, com um primeiro substrato a montante tendo uma camada de topo incluindo a peneira molecular bimetálica de Cu/Mn e uma camada de fundo incluindo um catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a montante da camada de fundo e um outro catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a jusante da camada de fundo, e um substrato separado a jusante tendo um catalisador adicional como um catalisador de RCS, e adicionalmente tendo um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada de um ou ambos os substratos, se estendendo por menos que a totalidade do comprimento do substrato. Em alguns aspectos, a
49 / 80 configuração de catalisador inclui um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante.
Por exemplo, a Figura 34a mostra uma configuração de catalisador com um primeiro substrato a montante tendo uma camada de topo incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn e uma camada de fundo incluindo uma peneira molecular de Fe em uma porção a montante, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento, e uma peneira molecular de Cu também na camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e um substrato a jusante incluindo um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, se estendendo por menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Cu cobrindo o catalisador de MGP e a totalidade do comprimento do substrato.
A Figura 34b mostra uma configuração de catalisador tendo um primeiro substrato a montante com um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato em direção à extremidade de entrada e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, uma próxima camada incluindo uma peneira molecular de Fe em uma porção a montante, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento, e uma peneira molecular de Cu também naquela camada, se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, cobrindo o catalisador de MGP e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de topo incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn, a qual se estende pela totalidade do comprimento do substrato, e um substrato a
50 / 80 jusante incluindo um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, se estendendo por menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Cu cobrindo o catalisador de MGP e a totalidade do comprimento do substrato, adicionalmente incluindo um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante.
[00131] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador inclui uma configuração em camadas e múltiplos substratos, com um primeiro substrato a montante tendo a peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma camada de topo se estendendo a partir da extremidade de entrada do substrato em direção à extremidade de saída e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e um catalisador adicional como um catalisador de RCS em uma camada de fundo, e um substrato separado a jusante tendo um catalisador adicional como um catalisador de RCS. Em alguns aspectos, a configuração de catalisador inclui um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante. Por exemplo, a Figura 35a mostra uma configuração de catalisador com um primeiro substrato a montante tendo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma camada de topo, se estendendo a partir da extremidade de entrada do substrato em direção à extremidade de saída e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma peneira molecular de Cu em uma camada de fundo, se estendendo pela totalidade do comprimento do substrato e um substrato a jusante incluindo uma peneira molecular de Cu. A Figura 35b mostra a configuração de catalisador da Figura 35a, incluindo adicionalmente um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante.
[00132] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador inclui uma configuração em camadas e múltiplos substratos, com um primeiro
51 / 80 substrato a montante tendo uma camada de topo incluindo um catalisador, como um catalisador de RCS, se estendendo a partir da extremidade de entrada do substrato em direção à extremidade de saída e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de fundo incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma porção a montante da camada de fundo e um outro catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a jusante da camada de fundo, e um substrato separado a jusante tendo um catalisador adicional, como um catalisador de RCS. Em alguns aspectos, a configuração de catalisador inclui um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante. Por exemplo, a Figura 36a mostra uma configuração de catalisador com um primeiro substrato a montante tendo uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Fe, se estendendo a partir da extremidade de entrada do substrato em direção à extremidade de saída e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de fundo incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma porção a montante, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento, e uma peneira molecular de Cu também na camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e um substrato a jusante incluindo uma peneira molecular de Cu. Conforme mostrado na Figura 36, as composições catalisadoras a montante e a jusante da camada de fundo podem ser parcialmente sobrepostas. A Figura 36b mostra a configuração de catalisador da Figura 36a, incluindo adicionalmente um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante.
[00133] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador inclui uma configuração em camadas com múltiplos substratos, com um primeiro substrato a montante tendo uma camada de topo incluindo uma peneira
52 / 80 molecular bimetálica de Cu/Mn, se estendendo a partir da extremidade de entrada do substrato em direção à extremidade de saída e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de fundo incluindo um catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a montante da camada de fundo e um outro catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a jusante da camada de fundo, e um substrato separado a jusante tendo um catalisador adicional, como um catalisador de RCS. Em alguns aspectos, a configuração de catalisador inclui um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante. Por exemplo, a Figura 37a mostra uma configuração de catalisador com um primeiro substrato a montante tendo uma camada de topo incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn, se estendendo a partir da extremidade de entrada do substrato em direção à extremidade de saída e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de fundo incluindo uma peneira molecular de Fe em uma porção a montante, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento, e uma peneira molecular de Cu também na camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e um substrato a jusante incluindo uma peneira molecular de Cu. A Figura 37b mostra a configuração de catalisador da Figura 37a, incluindo adicionalmente um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante.
[00134] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador inclui uma configuração em camadas e múltiplos substratos, com um primeiro substrato a montante tendo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma camada de topo, se estendendo a partir da extremidade de entrada do substrato em direção à extremidade de saída e cobrindo menos que a
53 / 80 totalidade do comprimento do substrato, e um catalisador adicional, como um catalisador de RCS, em uma camada de fundo, e um substrato separado a jusante tendo um catalisador adicional, como um catalisador de RCS, e adicionalmente tendo um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada de um ou ambos os substratos, se estendendo por menos que a totalidade do comprimento do substrato.
Em alguns aspectos, a configuração de catalisador inclui um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante.
Por exemplo, a Figura 38a mostra uma configuração de catalisador com um primeiro substrato a montante tendo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma camada de topo, se estendendo a partir da extremidade de entrada do substrato em direção à extremidade de saída e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma peneira molecular de Cu em uma camada de fundo, se estendendo pela totalidade do comprimento do substrato, e um substrato a jusante incluindo um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, se estendendo por menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Cu cobrindo o catalisador de MGP e a totalidade do comprimento do substrato.
A Figura 38b mostra um primeiro substrato a montante incluindo uma configuração de catalisador tendo um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato em direção à extremidade de entrada e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, uma peneira molecular de Cu, se estendendo pela totalidade do comprimento do substrato e cobrindo o catalisador de MGP, e uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma camada de topo, se estendendo a partir da extremidade de entrada do substrato em direção à extremidade de saída e cobrindo menos que
54 / 80 a totalidade do comprimento do substrato, e um substrato a jusante incluindo um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, se estendendo por menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Cu cobrindo o catalisador de MGP e a totalidade do comprimento do substrato, adicionalmente incluindo um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante.
[00135] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador inclui uma configuração em camadas e múltiplos substratos, com um primeiro substrato a montante tendo a camada de topo incluindo um catalisador, como um catalisador de RCS, se estendendo a partir da extremidade de entrada do substrato em direção à extremidade de saída e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de fundo incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma porção a montante da camada de fundo e um outro catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a jusante da camada de fundo, e um substrato separado a jusante tendo um catalisador adicional, como um catalisador de RCS, e adicionalmente tendo um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada de um ou ambos os substratos, se estendendo por menos que a totalidade do comprimento do substrato. Em alguns aspectos, a configuração de catalisador inclui um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante. Por exemplo, a Figura 39a mostra uma configuração de catalisador com um primeiro substrato a montante tendo uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Fe, se estendendo a partir da extremidade de entrada do substrato em direção à extremidade de saída e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de fundo incluindo uma peneira molecular
55 / 80 bimetálica de Cu/Mn em uma porção a montante, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento, e uma peneira molecular de Cu também na camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e um substrato a jusante incluindo um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, se estendendo por menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Cu cobrindo o catalisador de MGP e a totalidade do comprimento do substrato.
A Figura 39b mostra um primeiro substrato a montante incluindo um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato em direção à extremidade de entrada e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, uma próxima camada incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn em uma porção a montante, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento, e uma peneira molecular de Cu também naquela camada, se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, cobrindo o catalisador de MGP e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Fe, se estendendo a partir da extremidade de entrada do substrato em direção à extremidade de saída e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e um substrato a jusante incluindo um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, se estendendo por menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Cu
56 / 80 cobrindo o catalisador de MGP e uma totalidade do comprimento do substrato, adicionalmente incluindo um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante.
[00136] Em alguns aspectos, uma configuração de catalisador inclui uma configuração em camadas com múltiplos substratos, com um primeiro substrato a montante tendo uma camada de topo incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn, se estendendo a partir da extremidade de entrada do substrato em direção à extremidade de saída e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de fundo incluindo um catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a montante da camada de fundo e um outro catalisador, como um catalisador de RCS, em uma porção a jusante da camada de fundo, e um substrato separado a jusante tendo um catalisador adicional, como um catalisador de RCS, e adicionalmente tendo um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada de um ou ambos os substratos, se estendendo por menos que a totalidade do comprimento do substrato. Em alguns aspectos, a configuração de catalisador inclui um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante. Por exemplo, a Figura 40a mostra a configuração de um catalisador com um primeiro substrato a montante tendo uma camada de topo incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn, se estendendo a partir da extremidade de entrada do substrato em direção à extremidade de saída e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de fundo incluindo uma peneira molecular de Fe em uma porção a montante, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento, e uma peneira molecular de Cu também na camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato,
57 / 80 cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e um substrato a jusante incluindo um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, se estendendo por menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Cu cobrindo o catalisador de MGP e a totalidade do comprimento do substrato. A Figura 40b mostra uma configuração de catalisador tendo um primeiro substrato a montante com um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo, se estendendo a partir da extremidade de saída do substrato em direção à extremidade de entrada e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, uma próxima camada incluindo uma peneira molecular de Fe em uma porção a montante, se estendendo a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída do substrato e cobrindo menos que a totalidade do comprimento, e uma peneira molecular de Cu também naquela camada, se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, cobrindo o catalisador de MGP e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de topo incluindo uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn, se estendendo a partir da extremidade de entrada do substrato em direção à extremidade de saída e cobrindo menos que a totalidade do comprimento do substrato, e um substrato a jusante incluindo um catalisador de MGP aplicado em uma camada de fundo se estendendo a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada do substrato, se estendendo por menos que a totalidade do comprimento do substrato, e uma camada de topo incluindo uma peneira molecular de Cu cobrindo o catalisador de MGP e a totalidade do comprimento do substrato, adicionalmente incluindo um catalisador adicional entre o primeiro substrato a montante e o substrato a jusante.
[00137] Benefícios
58 / 80
[00138] Descobriu-se, surpreendentemente, que composições catalisadoras de aspectos da presente invenção, compreendendo uma peneira molecular com cobre submetido a troca e manganês submetido a troca, têm vantagens distintas para o processo de redução catalítica seletiva. Descobriu- se que essas composições catalisadoras promovem uma reação de NH3 com NOx para formar nitrogênio e água, isto é, redução catalítica seletiva (RCS), com baixa produção de N2O. Adicionalmente, descobriu-se que essas composições catalisadoras melhoram a ativação ("light-off") e baixam a seletividade para N2O, e que são estáveis sob envelhecimento a 900°C, ao mesmo tempo em que ainda retêm boa conversão de NOx e boa seletividade para N2O; o envelhecimento, por exemplo, inclui 5 horas a 4,5% de H2O. Por exemplo, descobriu-se que uma peneira molecular bimetálica de Cu/Mn exibe atividade similar ou aprimorada, bem como seletividade aprimorada, em comparação a uma peneira molecular monometálica de Cu, uma peneira molecular monometálica de Mn, e peneira molecular de Cu/peneira molecular de Mn fisicamente misturadas, sob condições típicas de RCS. Entende-se que tais comparações se referem a peneiras moleculares contendo uma quantidade total igual ou substancialmente igual de metais de transição. Esses resultados podem dar suporte a uma teoria de equilibrar os sítios ativos a fim de equilibrar etapas fundamentais da reação para otimizar o desempenho.
[00139] Na discussão abaixo, a seletividade para N2O é definida como os moles de N2O formados, divididos pelos moles de NOx (NOx definido como NO e NO2) convertidos, a seletividade média para N2O é definida como a média calculada de seletividade para N2O ao longo da faixa de temperaturas testada de 150°C a 500°C, a produção média de N2O é definida como a média calculada de quantidade de N2O produzida ao longo da faixa de temperaturas testada de 150°C a 500°C, e a conversão total de NOx é definida como a porcentagem média de NOx convertida ao longo da faixa de temperaturas testada de 150°C a 500°C.
59 / 80 RCS padrão
[00140] Descobriu-se que as composições catalisadoras da presente invenção apresentam produção significativamente menor de N2O e conversão de NOx similar ou mais alta quando comparadas a peneiras moleculares monometálicas, como peneiras moleculares com Cu submetido a troca, sob condições de RCS padrão. As condições de RCS padrão podem compreender, por exemplo, 500 ppm de NH3, 500 ppm de NO, 0 ppm de NO2, 14% de O2, 4,6% de H2O, 5,0% de CO2, e um equilíbrio de N2 a uma velocidade espacial de 90 K h-1.
[00141] Em alguns aspectos, a composição catalisadora da presente invenção produz cerca de 33% menos N2O e uma conversão total de NOx similar, sob condições de RCS padrão, em comparação a uma peneira molecular com Cu submetido a troca. Em alguns aspectos, a composição catalisadora da presente invenção produz de cerca de 20% a cerca de 45%; de cerca de 25% a cerca de 40%; ou de cerca de 30% a cerca de 35% menos N2O, sob condições de RCS padrão, em comparação a uma peneira molecular com Cu submetido a troca.
[00142] Em alguns aspectos, uma composição catalisadora da presente invenção produz cerca de 65% menos N2O e converte cerca de 45% mais do total de NOx, sob condições de RCS padrão, do que uma peneira molecular com Mn submetido a troca. Em alguns aspectos, a composição catalisadora da presente invenção produz de cerca de 50% a cerca de 80%; de cerca de 55% a cerca de 75%; ou de cerca de 60% a cerca de 70% menos N2O, sob condições de RCS padrão, do que uma peneira molecular com Mn submetido a troca. Em alguns aspectos, a composição catalisadora da presente invenção converte de cerca de 30% a cerca de 60%; de cerca de 35% a cerca de 55%; ou de cerca de 40% a cerca de 50% mais do total de NOx, sob condições de RCS padrão, do que uma peneira molecular com Mn submetido a troca.
[00143] Em alguns aspectos, uma composição catalisadora da presente
60 / 80 invenção produz cerca de 4% menos N2O e converte cerca de 12% mais do total de NOx, sob condições de RCS padrão, do que uma mistura física de uma peneira molecular com Cu submetido a troca e uma peneira molecular com Mn submetido a troca. Em alguns aspectos, a composição catalisadora da presente invenção produz de cerca de 1% a cerca de 15%; de cerca de 1% a cerca de 10%; ou de cerca de 2% a cerca de 7% menos N2O, sob condições de RCS padrão, do que uma mistura física de uma peneira molecular com Cu submetido a troca e uma peneira molecular com Mn submetido a troca. Em alguns aspectos, a composição catalisadora da presente invenção converte de cerca de 1% a cerca de 25%; de cerca de 5% a cerca de 20%; ou de cerca de 10% a cerca de 15% mais do total de NOx, sob condições de RCS padrão, do que uma mistura física de uma peneira molecular com Cu submetido a troca e uma peneira molecular com Mn submetido a troca. RCS rápida
[00144] Descobriu-se que as composições catalisadoras da presente invenção apresentam produção significativamente menor de N2O e conversão de NOx similar ou mais alta quando comparadas a peneiras moleculares monometálicas, como peneiras moleculares com Cu submetido a troca, sob condições de RCS rápida. As condições de RCS rápida podem compreender, por exemplo, 500 ppm de NH3, 250 ppm de NO, 250 ppm de NO2, 14% de O2, 4,6% de H2O, 5,0% de CO2, e um equilíbrio de N2 a uma velocidade espacial de 90 K h-1. Ao contrário de Cu+Mn sob condições "padrão", que resultam em melhor desempenho para N2O mas com uma conversão de NOx ligeiramente menor, Cu+Mn resultam em melhor desempenho de conversão de NOx e melhor desempenho para N2O quando NO2 está presente – o que pode ser mais similar às condições do mundo real. Em alguns aspectos, uma composição catalisadora da presente invenção produz cerca de 42% menos N2O e converte cerca de 5% mais do total de NOx, sob condições de RCS rápida, em comparação a uma peneira molecular com Cu submetido a troca.
61 / 80 Em alguns aspectos, a composição catalisadora da presente invenção produz de cerca de 25% a cerca de 60%; de cerca de 30% a cerca de 50%; ou de cerca de 35% a cerca de 45% menos N2O, sob condições de RCS rápida, em comparação a uma peneira molecular com Cu submetido a troca. Em alguns aspectos, a composição catalisadora da presente invenção converte de cerca de 1% a cerca de 20%; de cerca de 1% a cerca de 15%; ou de cerca de 1% a cerca de 10% mais do total de NOx, sob condições de RCS rápida, do que uma peneira molecular com Cu submetido a troca. RCS lenta
[00145] Descobriu-se que as composições catalisadoras da presente invenção apresentam produção significativamente menor de N2O e conversão de NOx similar ou mais alta quando comparadas a peneiras moleculares monometálicas, como peneiras moleculares com Cu submetido a troca, sob condições de RCS lenta. As condições de RCS lenta podem compreender, por exemplo, 500 ppm de NH3, 175 ppm de NO, 325 ppm de NO2, 14% de O2, 4,6% de H2O, 5,0% de CO2, e um equilíbrio de N2 a uma velocidade espacial de 90 K h-1. Em alguns aspectos, a composição catalisadora da presente invenção produz cerca de 33% menos N2O e uma conversão total de NOx similar, sob condições de RCS lenta, em comparação a uma peneira molecular com Cu submetido a troca. Em alguns aspectos, a composição catalisadora da presente invenção produz de cerca de 20% a cerca de 45%; de cerca de 25% a cerca de 40%; ou de cerca de 30% a cerca de 35% menos N2O, sob condições de RCS lenta, em comparação a uma peneira molecular com Cu submetido a troca. Envelhecimento
[00146] Descobriu-se que as composições catalisadoras da presente invenção podem ser estáveis sob envelhecimento agressivo a 900°C, ao mesmo tempo em que ainda retêm boa conversão de NOx e seletividade para N2O. Após envelhecimento hidrotérmico a 900°C enquanto sob condições de
62 / 80 RCS padrão, descobriu-se que as composições catalisadoras da presente invenção apresentam produção significativamente menor de N2O e conversão de NOx similar, quando comparadas a peneiras moleculares monometálicas, como peneiras moleculares com Cu submetido a troca. Em alguns aspectos, a composição catalisadora da presente invenção produz cerca de 48% menos N2O e uma conversão total de NOx similar, sob condições de RCS padrão após envelhecimento a 900°C, em comparação a uma peneira molecular com Cu submetido a troca. Em alguns aspectos, a composição catalisadora da presente invenção produz de cerca de 35% a cerca de 65%; de cerca de 40% a cerca de 60%; ou de cerca de 45% a cerca de 55% menos N2O, sob condições de RCS padrão após envelhecimento a 900°C, em comparação a uma peneira molecular com Cu submetido a troca. Exemplos Exemplo 1 - RCS padrão
[00147] Peneiras moleculares foram impregnadas com metais usando a quantidade necessária de acetato de manganês (II) e/ou acetato de cobre (II) dissolvidos em água desmineralizada. As amostras impregnadas com metal foram secas de um dia para o outro a 80°C e, então, calcinadas em ar a 550°C durante 4 horas. Foram preparados catalisadores tendo as seguintes formulações: • Zeólito AEI com 1,5%, em peso, de Cu submetido a troca e 1,5%, em peso, de Mn submetido a troca (1,5Cu-1,5 Mn.AEI) • Zeólito AEI com 2%, em peso, de Cu submetido a troca e 2%, em peso, de Mn submetido a troca (2Cu- 2 Mn.AEI) • Zeólito AEI com 3%, em peso, de Cu submetido a troca (3Cu.AEI)
[00148] Amostras peletizadas dos catalisadores em pó foram então testadas quanto à conversão de NOx e à produção de N2O nas seguintes condições: 500 ppm de NH3, 500 ppm de NO, 0 ppm de NO2, 14% de O2,
63 / 80 4,6% de H2O, 5,0% de CO2, e um equilíbrio de N2 a uma velocidade espacial de 90 K h-1. As amostras foram aquecidas a partir da temperatura ambiente até 150°C sob a supracitada mistura de gases exceto por NH3. A 150°C, adicionou-se NH3 à mistura de gases e as amostras foram mantidas sob essas condições durante 30 min. A temperatura foi, então, aumentada (gradualmente) de 150 até 500°C a 5°C min-1.
[00149] Os resultados são mostrados nas Figuras 41 e 42. Sob condições de RCS padrão, descobriu-se que as peneiras moleculares de Cu- Mn.AEI e uma peneira molecular com 3%, em peso, de Cu submetido a troca obtiveram, todas, conversões totais de NOx similares, a 86% e 88%, respectivamente. Entretanto, os catalisadores de Cu-Mn.AEI exibiram uma seletividade média para N2O de 0,7%, enquanto uma peneira molecular com 3%, em peso, de Cu submetido a troca exibiu uma seletividade média para N2O de 1,1%. Assim, um catalisador da presente invenção resultou em uma redução significativa em N2O, em relação a uma típica peneira molecular com troca de Cu.
[00150] Os catalisadores foram também envelhecidos a 900°C durante 5 horas em 4,5% de água em ar. Amostras do catalisador em pó foram peletizadas e, então, aquecidas a uma velocidade de 10°C min-1 até 250°C somente em ar. As amostras foram, então, aquecidas a uma velocidade de 10°C min-1 em 4,5% de H2O em ar a 900°C. Após serem mantidas a uma temperatura de 900°C durante 5 horas, as amostras foram resfriadas na mistura de vapor d’água/ar até que a temperatura fosse de <250°C. As amostras foram, então, resfriadas de 250°C até a temperatura ambiente, em um fluxo contendo apenas ar. Amostras peletizadas dos catalisadores em pó envelhecidos foram, então, testadas quanto à conversão de NOx e produção de N2O, nas seguintes condições: 500 ppm de NH3, 500 ppm de NO, 0 ppm de NO2, 14% de O2, 4,6% de H2O, 5,0% de CO2, e um equilíbrio de N2 a uma velocidade espacial de 90 K h-1.
64 / 80
[00151] Os resultados são mostrados nas Figuras 43 e 44. Sob condições de RCS padrão, descobriu-se que tanto 1,5Cu-1,5 Mn.AEI como 3Cu.AEI obtiveram conversões totais de NOx similares, a 82% e 83%, respectivamente. Entretanto, Cu-Mn.AEI exibiu uma seletividade média para N2O de 0,8%, enquanto uma peneira molecular com 3%, em peso, de Cu submetido a troca exibiu uma seletividade média para N2O de 1,6%. Esses resultados indicam que o catalisador da presente invenção é hidrotermicamente estável e mantém benefícios significativos em comparação a uma peneira molecular monometálica, após envelhecimento hidrotérmico agressivo. Exemplo 2 - RCS rápida
[00152] Peneiras moleculares foram impregnadas com metais usando a quantidade necessária de acetato de manganês (II) e/ou acetato de cobre (II) dissolvidos em água desmineralizada. As amostras impregnadas com metal foram secas de um dia para o outro a 80°C e, então, calcinadas em ar a 550°C durante 4 horas. Foram preparados catalisadores tendo as seguintes formulações: • Zeólito AEI com 1,5%, em peso, de Cu submetido a troca e 1,5%, em peso, de Mn submetido a troca, 1,5Cu-1,5 Mn.AEI • Zeólito AEI com 3%, em peso, de Cu submetido a troca, 3Cu.AEI.
[00153] Amostras peletizadas dos catalisadores em pó foram então testadas quanto à conversão de NOx e à produção de N2O nas seguintes condições: 500 ppm de NH3, 250 ppm de NO, 250 ppm de NO2, 14% de O2, 4,6% de H2O, 5,0% de CO2, e um equilíbrio de N2 a uma velocidade espacial de 90 K h-1. As amostras foram aquecidas a partir da temperatura ambiente até 150°C sob a supracitada mistura de gases exceto por NH3. A 150°C, adicionou-se NH3 à mistura de gases e as amostras foram mantidas sob essas condições durante 30 min. A temperatura foi, então, aumentada
65 / 80 (gradualmente) de 150 até 500°C a 5°C min-1.
[00154] Os resultados são mostrados nas Figuras 45 e 46. Sob condições de RCS rápida, descobriu-se que Cu-Mn.AEI exibiu uma produção média de N2O de 8,4 ppm e uma conversão total de NOx de 82%, enquanto uma peneira molecular com 3%, em peso, de Cu submetido a troca exibiu uma produção média de N2O de 14,5 e uma conversão total de NOx de 77%. Portanto, o catalisador bimetálico obteve uma produção média de N2O significativamente mais baixa e uma conversão total de NOx mais alta do que a peneira molecular monometálica com Cu submetido a troca. Exemplo 3 - RCS lenta
[00155] Peneiras moleculares foram impregnadas com metais usando a quantidade necessária de acetato de manganês (II) e/ou acetato de cobre (II) dissolvidos em água desmineralizada. As amostras impregnadas com metal foram secas de um dia para o outro a 80°C e, então, calcinadas em ar a 550°C durante 4 horas. Foram preparados catalisadores tendo as seguintes formulações: • Zeólito AEI com 1,5%, em peso, de Cu submetido a troca e 1,5%, em peso, de Mn submetido a troca, 1,5Cu-1,5 Mn.AEI • Zeólito AEI com 3%, em peso, de Cu submetido a troca, 3Cu.AEI.
[00156] Amostras peletizadas dos catalisadores em pó foram então testadas quanto à conversão de NOx e à produção de N2O nas seguintes condições: 500 ppm de NH3, 175 ppm de NO, 325 ppm de NO2, 14% de O2, 4,6% de H2O, 5,0% de CO2, e um equilíbrio de N2 a uma velocidade espacial de 90 K h-1. As amostras foram aquecidas a partir da temperatura ambiente até 150°C sob a supracitada mistura de gases exceto por NH3. A 150°C, adicionou-se NH3 à mistura de gases e as amostras foram mantidas sob essas condições durante 30 min. A temperatura foi, então, aumentada (gradualmente) de 150 até 500°C a 5°C min-1.
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[00157] Os resultados são mostrados nas Figuras 47 e 48. Sob condições de RCS lenta, descobriu-se que Cu-Mn.AEI exibiu uma produção média de N2O de 14,4 ppm e uma conversão total de NOx de 76%, enquanto uma peneira molecular com 3%, em peso, de Cu submetido a troca exibiu uma produção média de N2O de 21,4 e uma conversão total de NOx de 74%. Portanto, o catalisador bimetálico obteve uma produção média de N2O significativamente mais baixa e uma conversão total de NOx similar em relação à peneira molecular monometálica com Cu submetido a troca. Exemplo 4 - Testes de controle
[00158] Peneiras moleculares foram impregnadas com metais usando a quantidade necessária de acetato de manganês (II) e/ou acetato de cobre (II) dissolvidos em água desmineralizada. As amostras impregnadas com metal foram secas de um dia para o outro a 80°C e, então, calcinadas em ar a 550°C durante 4 horas. Foram preparados catalisadores tendo as seguintes formulações: • Zeólito AEI com 1,5%, em peso, de Cu submetido a troca e 1,5%, em peso, de Mn submetido a troca, 1,5Cu-1,5 Mn.AEI • Zeólito AEI com 1,5%, em peso, de Mn submetido a troca, 1,5 Mn.AEI • Zeólito AEI com 1,5%, em peso, de Cu submetido a troca, 1,5Cu.AEI • Uma mistura física de zeólito AEI com 1,5%, em peso, de Cu submetido a troca e zeólito AEI com 1,5%, em peso, de Mn submetido a troca, mistura física.
[00159] Amostras peletizadas dos catalisadores em pó foram então testadas quanto à conversão de NOx e à produção de N2O nas seguintes condições: 500 ppm de NH3, 500 ppm de NO, 0 ppm de NO2, 14% de O2, 4,6% de H2O, 5,0% de CO2, e um equilíbrio de N2 a uma velocidade espacial de 90 K h-1. As amostras foram aquecidas a partir da temperatura ambiente até
67 / 80 150°C sob a supracitada mistura de gases exceto por NH3. A 150°C, adicionou-se NH3 à mistura de gases e as amostras foram mantidas sob essas condições durante 30 min. A temperatura foi, então, aumentada (gradualmente) de 150 até 500°C a 5°C min-1.
[00160] Os resultados são mostrados nas Figuras 49 e 50. Sob condições de RCS padrão, descobriu-se que Cu-Mn.AEI obteve uma seletividade média para N2O de 0,7% e uma conversão total de NOx de 86%. Uma peneira molecular com 1,5%, em peso, de Cu submetido a troca obteve uma seletividade média para N2O de 0,6%, mas só pôde obter uma conversão total de NOx de 79%. Portanto, uma peneira molecular bimetálica de Cu-Mn exibiu conversão de NOx significativamente mais alta do que a peneira molecular monometálica com Cu submetido a troca. Além disso, uma peneira molecular com Mn submetido a troca exibiu uma seletividade média para N2O de 2,1% e uma conversão total de NOx de 41%. Portanto, um catalisador com Cu/Mn submetidos a troca resultou em seletividade e atividade significativamente aprimoradas em comparação a uma peneira molecular monometálica equivalentemente carregada com Mn. Além disso, uma mistura física de uma peneira molecular com 1,5%, em peso, de Cu submetido a troca e uma peneira molecular com 1,5%, em peso, de Mn submetido a troca exibiu uma seletividade média para N2O de 0,8% e uma conversão total de NOx de 74%, demonstrando uma vez mais que o catalisador da presente invenção exibiu benefícios significativos de seletividade e atividade em comparação aos análogos monometálicos. Os resultados mostram um claro aprimoramento na conversão de NOx, com o uso de uma peneira molecular bimetálica com Cu/Mn submetidos a troca, em comparação a peneiras moleculares monometálicas separadas e misturadas. Exemplo 5 - Carregamento de Mn
[00161] Peneiras moleculares foram impregnadas com metais usando a quantidade necessária de acetato de manganês (II) e/ou acetato de cobre (II)
68 / 80 dissolvidos em água desmineralizada. As amostras impregnadas com metal foram secas de um dia para o outro a 80°C e, então, calcinadas em ar a 550°C durante 4 horas. Foram preparados catalisadores tendo as seguintes formulações: • Zeólito AEI com 3%, em peso, de Cu submetido a troca, 3Cu.AEI • Zeólito AEI com 1,5%, em peso, de Cu submetido a troca, 1,5Cu.AEI • Zeólito AEI com 1,5%, em peso, de Cu submetido a troca e 0,1%, em peso, de Mn submetido a troca, 1,5Cu-0,1 Mn.AEI • Zeólito AEI com 1,5%, em peso, de Cu submetido a troca e 0,25%, em peso, de Mn submetido a troca, 1,5Cu-0,25 Mn.AEI • Zeólito AEI com 1,5%, em peso, de Cu submetido a troca e 0,5%, em peso, de Mn submetido a troca, 1,5Cu-0,5 Mn.AEI • Zeólito AEI com 1,5%, em peso, de Cu submetido a troca e 1,5%, em peso, de Mn submetido a troca, 1,5Cu-1,5 Mn.AEI • Zeólito AEI com 1,5%, em peso, de Cu submetido a troca e 2,5%, em peso, de Mn submetido a troca, 1,5Cu-2,5 Mn.AEI.
[00162] Amostras peletizadas dos catalisadores em pó foram então testadas quanto à conversão de NOx e à produção de N2O nas seguintes condições: 500 ppm de NH3, 500 ppm de NO, 0 ppm de NO2, 14% de O2, 4,6% de H2O, 5,0% de CO2, e um equilíbrio de N2 a uma velocidade espacial de 90 K h-1. As amostras foram aquecidas a partir da temperatura ambiente até 150°C sob a supracitada mistura de gases exceto por NH3. A 150°C, adicionou-se NH3 à mistura de gases e as amostras foram mantidas sob essas condições durante 30 min. A temperatura foi, então, aumentada (gradualmente) de 150 até 500°C a 5°C min-1.
[00163] Os resultados são mostrados nas Figuras 51 e 52. A adição de 0,1%, em peso, de Mn (Cu:Mn =15) resultou em uma temperatura de ativação
69 / 80 (ou temperatura de "light-off") significativamente aprimorada, em comparação a uma peneira molecular monometálica com 1,5%, em peso, de Cu. O acréscimo adicional de Mn até 1,5%, em peso, (Cu:Mn = 1) resultou em aprimoramento adicional na temperatura de ativação sem aumentar significativamente a seletividade para N2O. Os resultados mostram que, a uma carga constante de Cu, a adição de Mn a um catalisador com 1,5%, em peso, de Cu melhora dramaticamente a conversão de NOx dos catalisadores de Cu- RCS, sem alterar significativamente a seletividade para N2O.
[00164] Amostras peletizadas dos catalisadores em pó foram então testadas quanto à conversão de NOx e à produção de N2O nas seguintes condições: 500 ppm de NH3, 175 ppm de NO, 325 ppm de NO2, 14% de O2, 4,6% de H2O, 5,0% de CO2, e um equilíbrio de N2 a uma velocidade espacial de 90 K h-1. As amostras foram aquecidas a partir da temperatura ambiente até 150°C sob a supracitada mistura de gases exceto por NH3. A 150 °C, adicionou-se NH3 à mistura de gases e as amostras foram mantidas sob essas condições durante 30 min. A temperatura foi, então, aumentada (gradualmente) de 150 até 500°C a 5°C min-1.
[00165] Os resultados são mostrados nas Figuras 53 e 54. A uma carga constante de 1,5%, em peso, de Cu, a adição de 0,1%, em peso, de Mn (Cu:Mn = 15) resultou em uma redução na produção de N2O sem alteração significativa da temperatura de ativação, como em comparação a uma peneira molecular monometálica com 1,5%, em peso, de Cu. O acréscimo adicional de 0,5%, em peso, de Mn (Cu:Mn = 3), 1,0%, em peso, de Mn (Cu:Mn = 1,5) e 1,5%, em peso, de Mn (Cu:Mn = 1) resultou em temperatura de ativação de NOx crescentemente aprimorada, e valores mais baixos de produção de N2O. Entretanto, todos os aspectos de Cu-Mn.AEI produziram menos N2O do que os análogos monometálicos Cu.AEI. Portanto, a atividade e a seletividade de Cu-Mn podem ser ajustadas para aplicações específicas mediante a variação da razão entre Cu e Mn e o teor total de metal.
70 / 80 Exemplo 6 - Carregamento de Cu
[00166] Peneiras moleculares foram impregnadas com metais usando a quantidade necessária de acetato de manganês (II) e/ou acetato de cobre (II) dissolvidos em água desmineralizada. As amostras impregnadas com metal foram secas de um dia para o outro a 80°C e, então, calcinadas em ar a 550°C durante 4 horas. Foram preparados catalisadores tendo as seguintes formulações: • Zeólito AEI com 3%, em peso, de Cu submetido a troca, 3Cu.AEI • Zeólito AEI com 1,5%, em peso, de Mn submetido a troca, 1,5 Mn.AEI • Zeólito AEI com 1,5%, em peso, de Mn submetido a troca e 0,5%, em peso, de Cu submetido a troca, 0,5Cu-1,5 Mn.AEI • Zeólito AEI com 1,5%, em peso, de Mn submetido a troca e 1,0%, em peso, de Cu submetido a troca, 1Cu-1,5 Mn.AEI • Zeólito AEI com 1,5%, em peso, de Mn submetido a troca e 1,5%, em peso, de Cu submetido a troca, 1,5Cu-1,5 Mn.AEI • Zeólito AEI com 1,5%, em peso, de Mn submetido a troca e 2,0%, em peso, de Cu submetido a troca, 1,5Cu-2 Mn.AEI • Zeólito AEI com 1,5%, em peso, de Mn submetido a troca e 2,5%, em peso, de Cu submetido a troca, 1,5Cu-2,5 Mn.AEI • Zeólito AEI com 1,5%, em peso, de Mn submetido a troca e 3%, em peso, de Cu submetido a troca, 3Cu-1,5 Mn.AEI.
[00167] Amostras peletizadas dos catalisadores em pó foram então testadas quanto à conversão de NOx e à produção de N2O nas seguintes condições: 500 ppm de NH3, 500 ppm de NO, 0 ppm de NO2, 14% de O2, 4,6% de H2O, 5,0% de CO2, e um equilíbrio de N2 a uma velocidade espacial de 90 K h-1. As amostras foram aquecidas a partir da temperatura ambiente até 150°C sob a supracitada mistura de gases exceto por NH3. A 150°C,
71 / 80 adicionou-se NH3 à mistura de gases e as amostras foram mantidas sob essas condições durante 30 min. A temperatura foi, então, aumentada (gradualmente) de 150 até 500°C a 5°C min-1.
[00168] Os resultados são mostrados nas Figuras 55 e 56. A uma carga constante de 1,5%, em peso, de Mn, a adição de apenas 0,5%, em peso, de Cu (Cu:Mn = 0,33) resultou em conversão de NOx dramaticamente aprimorada e seletividade para N2O significativamente reduzida, em comparação a um catalisador monometálico com 1,5%, em peso, de Mn. Conforme o teor de Cu é sequencialmente aumentado até 1%, em peso (Cu:Mn = 0,67), 1,5%, em peso (Cu:Mn = 1) e 3,0%, em peso (Cu:Mn = 2), a conversão de NOx é sequencialmente aumentada ao custo de seletividade mais alta para N2O. Além disso, os catalisadores de 1Cu-1,5 Mn.AEI e 1,5Cu-1,5 Mn.AEI exibiram seletividade para N2O significativamente reduzida, em comparação a peneiras moleculares monometálicas de Cu ou Mn. Entretanto, se a razão entre Cu:Mn for aumentada para valores altos demais, conforme exibido no caso de Cu:Mn, perde-se a maior parte do benefício para N2O. Os resultados mostram que, a uma carga constante de 1,5%, em peso, de Mn, o aumento do teor de Cu leva a conversão aprimorada de NOx. Entretanto, conforme o teor de Cu é aumentado para valores mais altos que o teor de Mn, aumenta a seletividade para N2O. Exemplo 7 - Zeólitos de poros pequenos
[00169] Peneiras moleculares foram impregnadas com metais usando a quantidade necessária de acetato de manganês (II) e/ou acetato de cobre (II) dissolvidos em água desmineralizada. As amostras impregnadas com metal foram secas de um dia para o outro a 80°C e, então, calcinadas em ar a 550°C durante 4 horas. Foram preparados catalisadores tendo as seguintes formulações: • Zeólito AEI com 1,5%, em peso, de Mn submetido a troca e 1,5%, em peso, de Cu submetido a troca, 1,5Cu-1,5 Mn.AEI
72 / 80 • Zeólito CHA com 1,5%, em peso, de Mn submetido a troca e 1,5%, em peso, de Cu submetido a troca, 1,5Cu-1,5 Mn.CHA.
[00170] RCS padrão: Amostras peletizadas dos catalisadores em pó foram então testadas quanto à conversão de NOx e à produção de N2O nas seguintes condições: 500 ppm de NH3, 500 ppm de NO, 0 ppm de NO2, 14% de O2, 4,6% de H2O, 5,0% de CO2, e um equilíbrio de N2 a uma velocidade espacial de 90 K h-1. As amostras foram aquecidas a partir da temperatura ambiente até 150°C sob a supracitada mistura de gases exceto por NH3. A 150°C, adicionou-se NH3 à mistura de gases e as amostras foram mantidas sob essas condições durante 30 min. A temperatura foi, então, aumentada (gradualmente) de 150 até 500°C a 5°C min-1. Os resultados são mostrados nas Figuras 57 e 58. Os resultados mostram que Cu-Mn.CHA tem desempenho similar ao de Cu-Mn.AEI, indicando que essa estratégia é viável para zeólitos de poros pequenos.
[00171] RCS rápida: Amostras peletizadas dos catalisadores em pó foram então testadas quanto à conversão de NOx e à produção de N2O nas seguintes condições: 500 ppm de NH3, 250 ppm de NO, 250 ppm de NO2, 14% de O2, 4,6% de H2O, 5,0% de CO2, e um equilíbrio de N2 a uma velocidade espacial de 90 K h-1. As amostras foram aquecidas a partir da temperatura ambiente até 150°C sob a supracitada mistura de gases exceto por NH3. A 150°C, adicionou-se NH3 à mistura de gases e as amostras foram mantidas sob essas condições durante 30 min. A temperatura foi, então, aumentada (gradualmente) de 150 até 500°C a 5°C min-1. Os resultados são mostrados nas Figuras 59 e 60. Os resultados mostram que tanto Cu- Mn.CHA como Cu-Mn.AEI obtêm conversões totais de NOx similares a 82%. Entretanto, Cu-Mn.AEI produz uma concentração média de N2O menor, a 8,4 ppm, do que Cu-Mn.CHA, que produz uma concentração média de N2O de 11,8 ppm.
[00172] RCS lenta: Amostras peletizadas dos catalisadores em pó
73 / 80 foram então testadas quanto à conversão de NOx e à produção de N2O nas seguintes condições: 500 ppm de NH3, 175 ppm de NO, 325 ppm de NO2, 14% de O2, 4,6% de H2O, 5,0% de CO2, e um equilíbrio de N2 a uma velocidade espacial de 90 K h-1. As amostras foram aquecidas a partir da temperatura ambiente até 150°C sob a supracitada mistura de gases exceto por NH3. A 150°C, adicionou-se NH3 à mistura de gases e as amostras foram mantidas sob essas condições durante 30 min. A temperatura foi, então, aumentada (gradualmente) de 150 até 500°C a 5 °C min-1. Os resultados são mostrados nas Figuras 61 e 62. Os resultados mostram que tanto Cu- Mn.CHA como Cu-Mn.AEI obtêm conversões totais de NOx similares a 76%. Entretanto, Cu-Mn.AEI produz uma concentração média de N2O menor, a 14,4 ppm, do que Cu-Mn.CHA, que produz uma concentração média de N2O de 17,1 ppm. Exemplo 8 - Zeólitos de poros médios/grandes
[00173] Peneiras moleculares foram impregnadas com metais usando a quantidade necessária de acetato de manganês (II) e/ou acetato de cobre (II) dissolvidos em água desmineralizada. As amostras impregnadas com metal foram secas de um dia para o outro a 80°C e, então, calcinadas em ar a 550°C durante 4 horas. Foram preparados catalisadores tendo as seguintes formulações: • Zeólito BEA com 3%, em peso, de Cu submetido a troca, 3Cu.BEA • Zeólito BEA com 1,5%, em peso, de Mn submetido a troca e 1,5%, em peso, de Cu submetido a troca, 1,5Cu-1,5 Mn.BEA • Zeólito MFI com 3%, em peso, de Cu submetido a troca, 3Cu.MFI • Zeólito MFI com 1,5%, em peso, de Mn submetido a troca e 1,5%, em peso, de Cu submetido a troca, 1,5Cu-1,5 Mn.MFI.
[00174] Os catalisadores foram, então, testados quanto à conversão de
74 / 80 NOx e à seletividade para N2O, nas seguintes condições: 500 ppm NH3, 500 ppm NO, 0 ppm NO2, SV = 90 K h-1. Os resultados são mostrados nas Figuras 63 e 64. Sob condições de RCS padrão, descobriu-se que tanto Cu- Mn.BEA como um Cu.BEA obtiveram conversões totais de NOx similares a 82% e 85%, respectivamente. Entretanto, Cu-Mn.BEA exibiu uma seletividade média para N2O de 0,8%, enquanto um Cu.BEA exibiu uma seletividade média para N2O de 5,9%. Assim, o Cu-Mn.BEA resultou em uma redução significativa de N2O em relação a um típico BEA com Cu submetido a troca. Sob condições de RCS padrão, descobriu-se também que Cu-Mn.MFI obteve uma conversão total de NOx de 72% e uma seletividade média para N2O de 1,5%. Um Cu.MFI monometálico, entretanto, foi capaz de obter uma conversão de NOx mais alta, a 79%, porém exibiu uma seletividade média para N2O mais alta, a 2,9%. Assim, o Cu-Mn.BEA resultou em uma redução significativa de N2O em relação a um típico BEA com Cu submetido a troca. Os resultados mostram que Cu-Mn.BEA e Cu-Mn.MFI experimentam uma redução significativa na seletividade para N2O, em comparação a Cu.BEA e Cu.MFI, respectivamente. Portanto, a estratégia de usar peneiras moleculares duais com Cu e Mn submetidos a troca é viável para zeólitos tanto de poros médios como de poros grandes, também. Exemplo 9 - Faixa de SAR
[00175] Peneiras moleculares foram impregnadas com metais usando a quantidade necessária de acetato de manganês (II) e/ou acetato de cobre (II) dissolvidos em água desmineralizada. As amostras impregnadas com metal foram secas de um dia para o outro a 80°C e, então, calcinadas em ar a 550°C durante 4 horas. Foram preparados catalisadores tendo as seguintes formulações: • Zeólito CHA a uma SAR = 22 com 1,5%, em peso, de Mn submetido a troca e 1,5%, em peso, de Cu submetido a troca, SAR 22 • Zeólito CHA a uma SAR = 13 com 1,5%, em peso, de Mn
75 / 80 submetido a troca e 1,5%, em peso, de Cu submetido a troca, SAR 13.
[00176] RCS padrão: Amostras peletizadas dos catalisadores em pó foram então testadas quanto à conversão de NOx e à produção de N2O nas seguintes condições: 500 ppm de NH3, 500 ppm de NO, 0 ppm de NO2, 14% de O2, 4,6% de H2O, 5,0% de CO2, e um equilíbrio de N2 a uma velocidade espacial de 90 K h-1. As amostras foram aquecidas a partir da temperatura ambiente até 150°C sob a supracitada mistura de gases exceto por NH3. A 150°C, adicionou-se NH3 à mistura de gases e as amostras foram mantidas sob essas condições durante 30 min. A temperatura foi, então, aumentada (gradualmente) de 150 até 500°C a 5°C min-1. Os resultados são mostrados nas Figuras 65 e 66. Os resultados mostram que Cu-Mn.CHA em SAR 13 obteve uma conversão total de NOx de 92% e uma seletividade média para N2O de 0,5%, enquanto Cu-Mn.CHA em SAR 22 obteve uma conversão total de NOx de 89% e uma seletividade média para N2O de 0,7%. Esses resultados indicam que o uso da estratégia de peneira molecular bimetálica de Cu-Mn funciona para uma faixa de SARs. Adicionalmente, materiais com SAR mais baixo exibem seletividade reduzida para N2O. Exemplo 10 - Monólitos revestidos
[00177] Peneiras moleculares foram impregnadas com metais usando a quantidade necessária de acetato de manganês (II) e/ou acetato de cobre (II) dissolvidos em água desmineralizada. As amostras impregnadas com metal foram secas de um dia para o outro a 80°C e, então, calcinadas em ar a 550°C durante 4 horas. Foram preparados catalisadores tendo as seguintes formulações: • Zeólito AEI com 3%, em peso, de Cu submetido a troca, 3Cu.AEI • Zeólito AEI com 1,5%, em peso, de Cu submetido a troca, 1,5Cu.AEI • Zeólito AEI com 1,5%, em peso, de Mn submetido a troca e
76 / 80 1,5%, em peso, de Cu submetido a troca, 1,5Cu-1,5 Mn.AEI.
[00178] Os catalisadores de Cu.zeólito e Mn-Cu.zeólito foram preparados por meio de técnicas de troca iônica conhecidas na técnica anterior, envolvendo soluções de acetato de cobre e acetato de manganês. Um revestimento por lavagem foi preparado mediante a combinação de solução de Cu.zeólito ou Mn-Cu.zeólito, submetido a troca, a um aglutinante de alumina e um modificador de reologia de hidróxi etil celulose. O revestimento de selamento foi aplicado a um substrato de cerâmica, então o revestimento de selamento foi colocado sobre o substrato através do uso de vácuo. O artigo foi seco e calcinado a cerca de 500°C durante cerca de 1 hora.
[00179] RCS padrão: Monólitos revestidos foram então testados quanto à conversão de NOx e à produção de N2O nas seguintes condições: 550 ppm de NH3, 500 ppm de NO, 0 ppm de NO2, 10% de O2, 6,0% de H2O, 6,0% de CO2, e um equilíbrio de N2 a uma velocidade espacial de 60 K h-1. As amostras foram aquecidas a partir da temperatura ambiente até 150°C sob a supracitada mistura de gases exceto por NH3. A 150°C, adicionou-se NH3 à mistura de gases e as amostras foram mantidas sob essas condições até que as concentrações tanto de NOx como de NH3 no gás de saída atingissem valores de estado de equilíbrio. Os fluxos de NOx e NH3 foram, então, desligados e a temperatura foi então gradualmente elevada até 450°C e mantida durante 10 min, antes de ser resfriada até 200°C. A 200°C, os fluxos de NOx e NH3 foram ativados e as condições foram mantidas até que ambas as concentrações tanto de NOx como de NH3 no gás de saída atingissem valores de estado de equilíbrio. A totalidade do processo foi, então, repetida para as temperaturas adicionais de 250, 350, 450 e 550°C. Tabela 1 Catalisador Reação de RCS Envelhecimento Conversão de NOx (%) N2O (ppm) 3Cu.AEI Padrão Fresco 85 3,1 1,5Cu.AEI Padrão Fresco 78 1,2 1,5Cu.-1,5 Mn.AEI Padrão Fresco 82 1,1 3Cu.AEI Padrão 750°C/10% H2O 75 7,3 1,5Cu.AEI Padrão 750°C/10% H2O 50 3,4 1,5Cu.-1,5 Mn.AEI Padrão 750°C/10% H2O 69 2,6
77 / 80 Catalisador Reação de RCS Envelhecimento Conversão de NOx (%) N2O (ppm) 3Cu.AEI Rápido Fresco 83 8,9 1,5Cu.AEI Rápido Fresco 86 4,5 1,5Cu.-1,5 Mn.AEI Rápido Fresco 88 4,0 3Cu.AEI Lento Fresco 75 12,2 1,5Cu.AEI Lento Fresco 72 7,5 1,5Cu.-1,5 Mn.AEI Lento Fresco 81 7,4
[00180] Os resultados são mostrados na Tabela 1. Sob condições de RCS padrão, descobriu-se que tanto Cu-Mn.AEI como uma peneira molecular com 3%, em peso, de Cu submetido a troca obtiveram conversões totais de NOx similares, a 82% e 85%, respectivamente. Entretanto, Cu-Mn.AEI exibiu uma produção média de N2O de 1,1 ppm, enquanto uma peneira molecular com 3%, em peso, de Cu submetido a troca exibiu uma produção média de N2O de 3,1 ppm. Assim, um catalisador da presente invenção resultou em uma redução significativa em N2O, em relação a uma típica peneira molecular com troca de Cu. Adicionalmente, AEI com 1,5%, em peso, de Cu submetido a troca exibiu um valor de produção média de N2O similar, de 1,2 ppm, mas só pôde obter uma conversão total de NOx de 78%. Portanto, um monólito completamente formulado revestido com um catalisador de Cu-Mn da presente invenção exibiu vantagens significativas em comparação a monólitos contendo apenas catalisadores monometálicos sob condições de RCS padrão.
[00181] Os monólitos revestidos foram também envelhecidos a 750°C durante 80 horas em 10% de água em ar. As amostras foram aquecidas a uma velocidade de 10°C min-1 até 250°C somente em ar. Os monólitos foram, então, aquecidos a uma velocidade de 10°C min-1 em 10% de H2O em ar, até 750°C. Após serem mantidas a uma temperatura de 750°C durante 80 horas, as amostras foram resfriadas na mistura de vapor d’água/ar até que a temperatura fosse de <250°C. As amostras foram, então, resfriadas de 250°C até a temperatura ambiente, em um fluxo contendo apenas ar. Os monólitos envelhecidos foram, então, testados quanto à conversão de NOx e à seletividade para N2O, nas seguintes condições: 550 ppm de NH3, 500 ppm de NO, 0 ppm de NO2, 10% de O2, 6,0% de H2O, 6,0% de CO2, e um equilíbrio de N2 a uma velocidade espacial de 60 K h-1.
78 / 80
[00182] Os resultados são mostrados na Tabela 1. Após o envelhecimento hidrotérmico sob condições de RCS padrão, descobriu-se que Cu-Mn.AEI poderia obter uma conversão total de NOx de 69%, e manter uma baixa produção média de N2O, de 2,6 ppm. Uma peneira molecular com 3%, em peso, de Cu submetido a troca exibiu uma conversão total de NOx de 75%, porém produziu uma grande quantidade de N2O, a um valor médio de 7,8 ppm. Adicionalmente, AEI com 1,5%, em peso, de Cu submetido a troca também exibiu uma produção média de N2O mais alta, a 3,4 ppm, e só pôde obter uma conversão total de NOx de 50%. Assim, um catalisador da presente invenção resultou em uma redução significativa em N2O, em relação a uma típica peneira molecular com troca de Cu.
[00183] RCS rápida: Monólitos revestidos foram então testados quanto à conversão de NOx e à produção de N2O nas seguintes condições: 550 ppm de NH3, 250 ppm de NO, 250 ppm de NO2, 10% de O2, 6,0% de H2O, 6,0% de CO2, e um equilíbrio de N2 a uma velocidade espacial de 60 K h-1. As amostras foram aquecidas a partir da temperatura ambiente até 150°C sob a supracitada mistura de gases exceto por NH3. A 150°C, adicionou-se NH3 à mistura de gases e as amostras foram mantidas sob essas condições até que as concentrações tanto de NOx como de NH3 no gás de saída atingissem valores de estado de equilíbrio. Os fluxos de NOx e NH3 foram, então, desligados e a temperatura foi então gradualmente elevada até 450°C e mantida durante 10 min, antes de ser resfriada até 200°C. A 200°C, os fluxos de NOx e NH3 foram ativados e as condições foram mantidas até que ambas as concentrações tanto de NOx como de NH3 no gás de saída atingissem valores de estado de equilíbrio. A totalidade do processo foi, então, repetida para as temperaturas adicionais de 250, 350, 450 e 550°C.
[00184] Os resultados são mostrados na Tabela 1. Sob condições de RCS rápida, descobriu-se que Cu-Mn.AEI poderia obter uma conversão total de NOx muito alta, de 88%, e uma produção média de N2O de 4,0 ppm.
79 / 80 Entretanto, uma peneira molecular com 3%, em peso, de Cu submetido a troca e uma peneira molecular com 1,5%, em peso, de Cu submetido a troca só pôde obter conversões totais de NOx de 83% e 86%, respectivamente, e produções médias de N2O de 8,9 ppm e 4,5 ppm, respectivamente. Portanto, um monólito completamente formulado revestido com um catalisador de Cu- Mn da presente invenção exibiu vantagens significativas em comparação a monólitos contendo apenas catalisadores monometálicos sob condições de RCS rápida.
[00185] RCS lenta: Monólitos revestidos foram então testados quanto à conversão de NOx e à produção de N2O nas seguintes condições: 550 ppm de NH3, 174 ppm de NO, 325 ppm de NO2, 10% de O2, 6,0% de H2O, 6,0% de CO2, e um equilíbrio de N2 a uma velocidade espacial de 60 K h-1. As amostras foram aquecidas a partir da temperatura ambiente até 150°C sob a supracitada mistura de gases exceto por NH3. A 150°C, adicionou-se NH3 à mistura de gases e as amostras foram mantidas sob essas condições até que as concentrações tanto de NOx como de NH3 no gás de saída atingissem valores de estado de equilíbrio. Os fluxos de NOx e NH3 foram, então, desligados e a temperatura foi então gradualmente elevada até 450°C e mantida durante 10 min, antes de ser resfriada até 200°C. A 200°C, os fluxos de NOx e NH3 foram ativados e as condições foram mantidas até que ambas as concentrações tanto de NOx como de NH3 no gás de saída atingissem valores de estado de equilíbrio. A totalidade do processo foi, então, repetida para as temperaturas adicionais de 250, 350, 450 e 550°C.
[00186] Os resultados são mostrados na Tabela 1. Sob condições lentas, descobriu-se que Cu-Mn.AEI poderia obter uma conversão total de NOx muito alta, de 81%, e uma produção média de N2O de 7,4 ppm. Entretanto, uma peneira molecular com 3%, em peso, de Cu submetido a troca e uma peneira molecular com 1,5%, em peso, de Cu submetido a troca só pôde obter conversões totais de NOx de 75% e 72%, respectivamente, e
80 / 80 produções médias de N2O de 12,2 ppm e 7,5 ppm, respectivamente.
Portanto, um monólito completamente formulado revestido com um catalisador de Cu- Mn da presente invenção exibiu vantagens significativas em comparação a monólitos contendo apenas catalisadores monometálicos sob condições de RCS lenta.

Claims (76)

1 / 10 REIVINDICAÇÕES
1. Composição catalisadora para tratamento de um gás de escape, sendo a composição catalisadora caracterizada por compreender uma peneira molecular, sendo que a peneira molecular compreende cobre submetido a troca e manganês submetido a troca.
2. Composição catalisadora de acordo com a reivindicação 1, caracterizada por a peneira molecular ser uma peneira molecular de aluminossilicato.
3. Composição catalisadora de acordo com a reivindicação 1 ou 2, caracterizada por a peneira molecular compreender um zeólito.
4. Composição catalisadora de acordo com a reivindicação 3, caracterizada por o zeólito ter uma SAR de cerca de 5 a cerca de 200.
5. Composição catalisadora de acordo com a reivindicação 3 ou 4, caracterizada por o zeólito ter uma SAR de cerca de 10 a cerca de 50.
6. Composição catalisadora de acordo com a reivindicação 3 ou 5, caracterizada por o zeólito ter uma SAR de cerca de 10 a cerca de 30.
7. Composição catalisadora de acordo com qualquer das reivindicações 3 a 6, caracterizada por a peneira molecular compreender um zeólito de poros pequenos.
8. Composição catalisadora de acordo com a reivindicação 7, caracterizada por o zeólito de poros pequenos ter um tipo de estrutura cristalina selecionado dentre AEI, CHA e combinações das mesmas.
9. Composição catalisadora de acordo com qualquer das reivindicações 3 a 8, caracterizada por a peneira molecular compreender um zeólito de poros médios ou grandes.
10. Composição catalisadora de acordo com a reivindicação 9, caracterizada por o zeólito ter um tipo de estrutura cristalina selecionado dentre BEA, MFI e combinações dos mesmos.
11. Composição catalisadora de acordo com qualquer das
2 / 10 reivindicações anteriores, caracterizada por a razão entre o peso do cobre e o peso do manganês ser de cerca de 0,1 a cerca de 50.
12. Composição catalisadora de acordo com qualquer das reivindicações anteriores, caracterizada por a razão entre o peso do cobre e o peso do manganês ser de cerca de 0,2 a cerca de 15.
13. Composição catalisadora de acordo com qualquer das reivindicações anteriores, caracterizada por a razão entre o peso do cobre e o peso do manganês ser de cerca de 0,3 a cerca de 3.
14. Composição catalisadora de acordo com qualquer das reivindicações anteriores, caracterizada por o cobre e o manganês estarem presentes em uma quantidade total de cerca de 0,1 a cerca de 10%, em peso, com base no peso da peneira molecular.
15. Composição catalisadora de acordo com qualquer das reivindicações anteriores, caracterizada por o cobre e o manganês estarem presentes em uma quantidade total de cerca de 1 a cerca de 7%, em peso, com base no peso da peneira molecular.
16. Composição catalisadora de acordo com qualquer das reivindicações anteriores, caracterizada por o cobre e o manganês estarem presentes em uma quantidade total de cerca de 2 a cerca de 5%, em peso, com base no peso da peneira molecular.
17. Composição catalisadora de acordo com qualquer das reivindicações anteriores, caracterizada por o cobre estar presente em uma quantidade de cerca de 0,05 a cerca de 7%, em peso, com base no peso da peneira molecular.
18. Composição catalisadora de acordo com qualquer das reivindicações anteriores, caracterizada por o cobre estar presente em uma quantidade de cerca de 0,5 a cerca de 5%, em peso, com base no peso da peneira molecular.
19. Composição catalisadora de acordo com qualquer das
3 / 10 reivindicações anteriores, caracterizada por o cobre estar presente em uma quantidade de cerca de 1 a cerca de 4%, em peso, com base no peso da peneira molecular.
20. Composição catalisadora de acordo com qualquer das reivindicações anteriores, caracterizada por o manganês estar presente em uma quantidade de cerca de 0,05 a cerca de 7%, em peso, com base no peso da peneira molecular.
21. Composição catalisadora de acordo com qualquer das reivindicações anteriores, caracterizada por o manganês estar presente em uma quantidade de cerca de 0,1 a cerca de 5%, em peso, com base no peso da peneira molecular.
22. Composição catalisadora de acordo com qualquer das reivindicações anteriores, caracterizada por o manganês estar presente em uma quantidade de cerca de 0,5 a cerca de 2,5%, em peso, com base no peso da peneira molecular.
23. Composição catalisadora de acordo com qualquer das reivindicações anteriores, caracterizada por a peneira molecular compreender uma razão entre metal de transição e alumínio de <1.
24. Composição catalisadora de acordo com qualquer das reivindicações anteriores, caracterizada por a peneira molecular compreender uma razão entre metal de transição e alumínio de <0,75.
25. Composição catalisadora de acordo com qualquer das reivindicações anteriores, caracterizada por a peneira molecular compreender uma razão entre metal de transição e alumínio de <0,5.
26. Composição catalisadora de acordo com qualquer das reivindicações anteriores, sendo a composição catalisadora caracterizada por ser eficaz para promover uma reação de NH3 com NOx para formar nitrogênio e água.
27. Composição catalisadora de acordo com qualquer das
4 / 10 reivindicações anteriores, sendo a composição catalisadora caracterizada por produzir de cerca 20% a cerca de 45% menos N2O sob condições de RCS padrão, em comparação a uma peneira molecular com Cu submetido a troca.
28. Composição catalisadora de acordo com qualquer das reivindicações anteriores, sendo a composição catalisadora caracterizada por converter de cerca de 30% a cerca de 60% mais do total de NOx, sob condições de RCS padrão, do que uma peneira molecular com Mn submetido a troca.
29. Composição catalisadora de acordo com qualquer das reivindicações anteriores, sendo a composição catalisadora caracterizada por produzir de cerca de 1% a cerca de 15% menos N2O, sob condições de RCS padrão, do que uma mistura física de uma peneira molecular com Cu submetido a troca e uma peneira molecular com Mn submetido a troca.
30. Composição catalisadora de acordo com qualquer das reivindicações anteriores, sendo a composição catalisadora caracterizada por converter de cerca de 1% a cerca de 25% mais NOx total, sob condições de RCS padrão, do que uma mistura física de uma peneira molecular com Cu submetido a troca e uma peneira molecular com Mn submetido a troca.
31. Composição catalisadora de acordo com qualquer das reivindicações anteriores, sendo a composição catalisadora caracterizada por produzir de cerca de 25% a cerca de 60% menos N2O, sob condições de RCS rápida, em comparação a uma peneira molecular com Cu submetido a troca.
32. Composição catalisadora de acordo com qualquer das reivindicações anteriores, sendo a composição catalisadora caracterizada por converter de cerca de 1% a cerca de 20% mais do total de NOx, sob condições de RCS rápida, em comparação a uma peneira molecular com Cu submetido a troca.
33. Composição catalisadora de acordo com qualquer das reivindicações anteriores, sendo a composição catalisadora caracterizada por
5 / 10 produzir de cerca de 20% a cerca de 45% menos N2O, sob condições de RCS lento, em comparação a uma peneira molecular com Cu submetido a troca.
34. Composição catalisadora de acordo com qualquer das reivindicações anteriores, sendo a composição catalisadora caracterizada por produzir de cerca de 35% a cerca de 65% menos N2O, sob condições de RCS padrão, após envelhecimento a 900°C, em comparação a uma peneira molecular com Cu submetido a troca.
35. Artigo catalisador, caracterizado por compreender um substrato revestido com a composição catalisadora como definida em qualquer uma das reivindicações 1 a 34.
36. Artigo catalisador de acordo com a reivindicação 35, caracterizado por compreender adicionalmente uma ou mais composições catalisadoras adicionais.
37. Artigo catalisador de acordo com a reivindicação 36, caracterizado por as uma ou mais composições catalisadoras adicionais compreenderem um catalisador de peneira molecular com Cu ou Fe submetido a troca.
38. Artigo catalisador de acordo com as reivindicações 36 ou 37, caracterizado por a peneira molecular compreendendo cobre submetido a troca e manganês submetido a troca estar presente a montante das uma ou mais composições catalisadoras adicionais.
39. Artigo catalisador de acordo com as reivindicações 36 ou 37, caracterizado por a peneira molecular compreendendo cobre submetido a troca e manganês submetido a troca estar presente em uma camada de topo e as uma ou mais composições catalisadoras adicionais estarem presentes em uma camada de fundo.
40. Artigo catalisador de acordo com as reivindicações 35 a 39, caracterizado por compreender adicionalmente uma composição catalisadora que compreende um metal do grupo da platina.
6 / 10
41. Método para tratar um gás de escape contendo óxidos de nitrogênio, caracterizado por compreender colocar o gás de escape em contato com um redutor nitrogenado na presença de uma composição catalisadora, sendo que a composição catalisadora compreende uma peneira molecular, sendo que a peneira molecular compreende cobre submetido a troca e manganês submetido a troca.
42. Método de acordo com a reivindicação 41, caracterizado por o redutor nitrogenado compreender amônia.
43. Método de acordo com a reivindicação 41 ou a reivindicação 42, caracterizado por o contato ocorrer a uma temperatura de cerca de 150°C a cerca de 750°C.
44. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações 41 a 43, caracterizado por a peneira molecular ser uma peneira molecular de aluminossilicato.
45. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações 41 a 44, caracterizado por a peneira molecular compreender um zeólito.
46. Método de acordo com a reivindicação 45, caracterizado por o zeólito ter uma SAR de cerca de 5 a cerca de 200.
47. Método de acordo com a reivindicação 45, caracterizado por o zeólito ter uma SAR de cerca de 10 a cerca de 50.
48. Método de acordo com a reivindicação 45, caracterizado por o zeólito ter uma SAR de cerca de 10 a cerca de 30.
49. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações 41 a 48, caracterizado por a peneira molecular compreender um zeólito de poros pequenos.
50. Método de acordo com a reivindicação 49, caracterizado por o zeólito de poros pequenos ter um tipo de estrutura cristalina selecionado dentre AEI, CHA e combinações das mesmas.
51. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações
7 / 10 41 a 48, caracterizado por a peneira molecular compreender um zeólito de poros médios ou grandes.
52. Método de acordo com a reivindicação 51, caracterizado por o zeólito ter um tipo de estrutura cristalina selecionado dentre BEA, MFI e combinações dos mesmos.
53. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações 41 a 52, caracterizado por a razão entre o peso do cobre e o peso do manganês ser de cerca de 0,1 a cerca de 50.
54. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações 41 a 52, caracterizado por a razão entre o peso do cobre e o peso do manganês ser de cerca de 0,2 a cerca de 15.
55. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações 41 a 52, caracterizado por a razão entre o peso do cobre e o peso do manganês ser de cerca de 0,3 a cerca de 3.
56. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações 41 a 55, caracterizado por o cobre e o manganês estarem presentes em uma quantidade total de cerca de 0,1 a cerca de 10%, em peso, com base no peso da peneira molecular.
57. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações 41 a 55, caracterizado por o cobre e o manganês estarem presentes em uma quantidade total de cerca de 1 a cerca de 7%, em peso, com base no peso da peneira molecular.
58. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações 41 a 55, caracterizado por o cobre e o manganês estarem presentes em uma quantidade total de cerca de 2 a cerca de 5%, em peso, com base no peso da peneira molecular.
59. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações 41 a 58, caracterizado por o cobre estar presente em uma quantidade de cerca de 0,05 a cerca de 7%, em peso, com base no peso da peneira molecular.
8 / 10
60. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações 41 a 58, caracterizado por o cobre estar presente em uma quantidade de cerca de 0,5 a cerca de 5%, em peso, com base no peso da peneira molecular.
61. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações 41 a 58, caracterizado por o cobre estar presente em uma quantidade de cerca de 1 a cerca de 4%, em peso, com base no peso da peneira molecular.
62. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações 41 a 61, caracterizado por o manganês estar presente em uma quantidade de cerca de 0,05 a cerca de 7%, em peso, com base no peso da peneira molecular.
63. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações 41 a 61, caracterizado por o manganês estar presente em uma quantidade de cerca de 0,1 a cerca de 5%, em peso, com base no peso da peneira molecular.
64. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações 41 a 61, caracterizado por o manganês estar presente em uma quantidade de cerca de 0,5 a cerca de 2,5%, em peso, com base no peso da peneira molecular.
65. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações 41 a 64, caracterizado por a peneira molecular compreender uma razão entre metal de transição e alumínio de <1.
66. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações 41 a 64, caracterizado por a peneira molecular compreender uma razão entre metal de transição e alumínio de <0,75.
67. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações 41 a 64, caracterizado por a peneira molecular compreender uma razão entre metal de transição e alumínio de <0,5.
68. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações 41 a 67, caracterizado por a composição catalisadora ser eficaz para promover uma reação de NH3 com NOx para formar nitrogênio e água.
9 / 10
69. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações 41 a 68, caracterizado por a composição catalisadora produzir de cerca de 20% a cerca de 45% menos N2O, sob condições de RCS padrão, em comparação a uma peneira molecular com Cu submetido a troca.
70. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações 41 a 69, caracterizado por a composição catalisadora converter de cerca de 30% a cerca de 60% mais do total de NOx, sob condições de RCS padrão do que uma peneira molecular com Mn submetido a troca.
71. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações 41 a 70, caracterizado por a composição catalisadora produzir de cerca de 1% a cerca de 15% menos N2O, sob condições de RCS padrão, do que uma mistura física de uma peneira molecular com Cu submetido a troca e uma peneira molecular com Mn submetido a troca.
72. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações 41 a 71, caracterizado por a composição catalisadora converter de cerca de 1% a cerca de 25% mais do total de NOx, sob condições de RCS padrão, do que uma mistura física de uma peneira molecular com Cu submetido a troca e uma peneira molecular com Mn submetido a troca.
73. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações 41 a 72, caracterizado por a composição catalisadora produzir de cerca de 25% a cerca de 60% menos N2O, sob condições de RCS rápida, em comparação a uma peneira molecular com Cu submetido a troca.
74. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações 41 a 73, caracterizado por a composição catalisadora converter de cerca de 1% a cerca de 20% mais do total de NOx, sob condições de RCS rápida, em comparação a uma peneira molecular com Cu submetido a troca.
75. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações 41 a 74, caracterizado por a composição catalisadora produzir de cerca de 20% a cerca de 45% menos N2O, sob condições de RCS lenta, em
10 / 10 comparação a uma peneira molecular com Cu submetido a troca.
76. Método de acordo com qualquer uma das reivindicações 41 a 75, caracterizado por a composição catalisadora produzir de cerca de 35% a cerca de 65% menos N2O, sob condições de RCS padrão, após envelhecimento a 900°C em comparação a uma peneira molecular com Cu submetido a troca.
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