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Appareil électrochimique perfectionné utilisable tant comme pile électrochimique que coasse cellule électrolytique.
La présente invention concerne un appareil élec- trochimique nouveau et perfectionné dans lequel on peut effectuer des réactions consommant de l'énergie, comme par exemple une électrolyse, et dans lequel on peut convertir, directement en énergie électrique, l'énergie libérée par une réaction chimique. De façon plus particulière, la présente invention concerne une pile combustible perfec- tionnée capable de produire un courant électrique.
Les piles à combustible sont des dispositifs élec- trochimiques capables de transformer, directement en énergie électrique, l'énergie libérée par une réaction chimique.
Une pile à combustible de ce type est la pile à combustible à hydrogène et à oxygène sous haute pression dans laquelle l'hydrogène est utilisé en tant que combustible accouplé à
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de l'oxygène en tant qu'oxydant,Un autre type de pile à combustible est la pile à combustible dite à électrodes consommables, comme par exemple la pile à combustible à amalgame de sodiumet à oxygène. Lrappareil de la pré- sente invention convient particulièrement à une utilisation en tant que pile à combustible du dernier type..
L'appareil de la présente invention consitue une pile à combustible confortant un dispositif permettant d'amener le combustible et l'oxydant proximité d'électrodes appropriées où ont les réactions électrocliomiques et à partir desquelles .-.lève le courant électrique produit dans la pile.
En outre, le type de structure de pile crêt est tel qu'il facilite le démontage, caractéristique qui est particuliè- remont avantageuse du point de vue nettoyage et entretien de la pile ou on transport.
Conformement à la présente invention, on a conçu une pile électrochi'nique qui comprend (a) un corps de pile comportant au moins deux électrodes placées verticale- ment dans un bain d'électrolyte, l'une desdites électrodes comportant, d'une part, une chambre intárieure et, d'autre part, une paroi poreuse dont la surface intérieure communi- que avec ladite chambs @ dont la surface extérieure @ en contact avec l'électrolyte, (b) un passage pour liquide commun;! et avec la partie supérieur, le la chambre inté- rieure précitée pour y amener du liquide et, enfin, (c) un autre passage pour liquide communiquant avec la partie inférieure de ladite chambre afin d'en évacuer le liquide.
L'appareil tel que décrit dans le présent exposé convient particulièrement bien à une utilisation dans - des réactions électrochi .l'eues effectuées en mettant un combustible liquide et uu oxydant en contact avec des électrodes appropriées dans un milieu aqueux constituant
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l'électrolyte. L'appareil est muni, d'une part, d'un dis- positif destiné à mettre un combustible liquide en contact avec l'anode et, d'autre part, d'un dispositif destiné à mettre l'oxydant en contact avec la cathode.
Le combustible liquide peut être constitué par des alcools, des hydrocar- bures et des amalgames liquides englobant les amalgames des métaux alcalino-terreux comme, par exemple, le calcium, le strontium et le baryum ainsi que les amalgames des mé- taux alcalins comme, par exemple, du sodium. Ces amalgames liquides contiennent habituellement entre environ 0,1 % et environ 2% en poids du métal amalgamé.
Ces amalgames sont préparés suivant une grande diversité de procédés comprenant une dissolution simple du métal dans du mercure suivant les proportions précitées ou bien la mise en contact d'un sel à amalgamer avec un amalgame différent, comme par exemple, la mise en contact de chlorure de baryum avec un amalgame de sodiumune température comprise entre environ 32 C et 38 C. Les amalgames peuvent également être obtenus par l'électrolyse de solutions aqueuses de chlorures métalliques dans une cellule électrolytique dans laquelle on utilise une cathode de mercure.
Pendant le fonctiorne- ment des piles combustible h base d'amalgame, le mercure ne,ubit rigourensement aucune modification par voie élec- trochimique en raison du fait qu'il est sensiblement inerte, et on le récupère sous forme do mercure ou d'amalgame épuisé.
L'oxydant, que "st mis en contact avec la cathode de l'appreil de la pyésent invention, peut être constitué par tout produit capable .?'accepter des électrons ot il peut être constitué par les produits halogènes et l'oxygène
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se T r6';t)tant, .:f;. sous la forme d' oXY1ùnc moléculaire pur, soit pou? 1;, fowruc d'un gaz contenant ils l'cx;.ri?>r;;,
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comme, par exemple, de l'air ou des mélanges d'oxygène avec de l'azote ou avec d'autres gaz inertes suivant n'importe quels rapports molaires.
L'appareil de la présente invention comporte également des dispositifs destinés à introduire l'élec- trolyte aqueux dans la pile et à l'en évacuer. Bien que l'électrolyte puisse initialement être de l'eau sans adjonc- tion d'un composé ionisable, on ajoute, de préférence, pour obtenir un fonctionnement plus efficace et une meil- leure conductibilité, au moins un composé ionisable aqua- soluble, cela à titre d'élément constitutif du système d'électrolyte, comme par exemple, des hydroxydes et des halogénures de métaux alcalino-terreux et de métaux alcalins.
On va maintenant décrire la présente invention en se référant au dessin annexé, sur lequel ; la fig. 1 est une coupe longitudinale de l'appa- reil utilisé avantageusement, soit comme cellule électro- lytique dans laquelle on utilise du mercure ou un amalgame pauvre en tant que dispositif de cathode, soit comme pile à combustible dans laquelle on utilise un amalgame liquide en tant que support du conbustible; la fig. 2 ost une vue cavalière et éclatée de l'appareil représenté sur la fig, 1; la fig. 3 est un graphique représentant les ca- ractéristiques de tension de la pile à combustible utilisée dans le procédé de la présente invention et dans laquelle on utilise l'amalgame liquide d'un métal alcnlino-terreux obtenu pendant le processus d'électrolyse ;
sur cette figure, on a porté en ordonnées les forces électromotrices exprimées en volts et en abscisses les densités de courant exprimées en ampères/dm2;
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la fig. 4 est un graphique représentant les caractéristiques de tension d'une pile à combustible dans laquelle on utilise un métal alcalin sous la forme d'un amalgame liquide ;sur cette figure, on a porté en ordon- nées les forces électromotrices exprimées en volts et en abscisses les densités de courant exprimées en ampéres/dm2.
L'appareil de la présente invention représenté sur la fig. 1, est décrit, à titre de commodité, particu- lièrement dans le cadre de l'utilisation d'un amalgame de baryum en tant que combustible d'anode. Cette pile comprend : (a) des anodes 161 jusqu'auxquelles on amène l'amalgame liquide riche en baryum au moyen d'un collecteur de dis- tribution 162, (b) des cathodes à diffusion gazeuse 163 jusqu'auxquelles on amène l'oxydant gazeux à partir du collecteur d'admission 164, (c) des organes d'espacement d'électrodes 166 qui servent également de dispositif destiné à remplir la pile avec un électrolyte aqueux à partir d'un conduit d'admission d'électrolyte 167, (d) un conduit d'éva- cuation dbnalgame 168, au moyen duquel est évacué l'amal- game épuisé en provenance des anodes 161, (e)
un conduit d'évacuation d'électrolyte 169, au moyen duquel on évacue l'électrolyte hors des dispositifs d'espacement 166, (f) un conduit 176, au moyen duquel on met en communication avec l'air libre les gaz et la vapeur d'eau n'ayant pas réagi. Les anodes 161, les cathodes 163 et les organes d'espacement 166 sont rendus solidaires par des dispositifs 171, la pile étant supportée sur une plaque d'embase ou châssis 172.
Les organes d'espacement 166, placés entre chacune des électrodes, comprennent un bâti ouvert cons- titué par une matière isolante, comme par exemple un caoutchouc ou une matière plastique dur et servent non
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seulement à maintenir l'espace ou intervalle désire entre les électrodes mais encore fonctionnent en tant qu'iso- lants électriques entre les anodes et les cathodes. Comme on peut le voir, les organes d'espacement 166 comportent , des ouvertures ménagées dans leurs parties supérieures et inférieures) ouvertures au moyen desquelles on introduit, à partir du conduit d'admission 167, le bain aqueux d'élec- trolyte dans l'espace libre se trouvant entre les électro- des et au moyen desquelles on évacue l'électrolyte par le conduit d'évacuation 169, respectivement.
Les cathodes à diffusion gazeuse 163 comprennent des surfaces poreuses électroconductrices 178 situées de part et d'autre de la chambre intérieure fermée par les organes transversaux électroconducteurs supérieur et infé- rieur, une conductibilité électrique existant entre l'organe supérieur et les barres omnibus 174, de cathodes, qui tra- versent la partie de collet fendue supérieure 182 de cha- cune des cathodes. Le réactif gazeux de cathode est in- troduit dans la chambre intérieure à partir du conduit d'admission 164.
Comme on peut le voir sur la fig. 1, chacune des anodes 161 renferme une chambre intérieure 165 dans la partie supérieure de laquelle on introduit un amalgame de baryum à partir du conduit d'admission 162 et la partie de l'anode qui se trouve en face de la surface po- reuse des électrodes gazeuses 163 comprend une surface poreuse 177. La surface poreuse 177 peut être électro- conductrice, comme représenté sur le dessin, ou bien partiellement conductrice ou bien quasi électro-isolante.
De ce fait, la surface poreuse 177 peut être constituée par un métal poreux, comme par exemple du nickel ou de l'acier inoxydable, ou bien elle peut comprendre une sous-
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couche poreuse quasi électro-isolante, comme par exemple une matière plastique (par exemple du polyéthylène), que l'on a métalliséeLa surface poreuse 177 peut également comprendre une combinaison, d'une part, d'une couche po- reuse intérieure métallique ou métallisée en contact franc avec l'amalgame et, d'autre part, d'une couche exté- rieure en matière plastique poreuse non métallique en contact franc avec l'électrolyte.
Lorsque la surface poreuse 177 est constituée par une matière sensiblement non électro-conductrice, comme par exemple du polyéthylène poreux, on place verticalement, à l'intérieur de la chambre 165, un écran oerforé métallique, de manière à assurer une bonne conductibilité électrique entre l'amalgame et l'organe transversal métallique supérieur de l'anode, une bonne conductibilité électrique existant entre l'organe transversal supérieur et des barres omnibus 173 que l'on a mises en place par coulissement dans la partie de collet fendue supérieure 181 de chacune des anodes 161.
Ainsi on peut voir que dans la pile à combus- tible de la fig. 1, l'amalgame de baryum ne s'écoule pas en étant en contact franc avec l'électrolyte. Au lieu de cela, l'amalg me se trouve en contact avec l'électrolyte à l'intérieur des nombreux pores de la surface poreuse 177,
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à charge positive depuis l'interface entre l'amalgame et l'électrolyte à l'intérieur des pores jusqu'au bain aqueux d'éloctrolyte se trouvant entre les électrodes.
Comme on peut le voir sur la fig. 2, les anodes 161 et les cathodes 163 sont maintenues écartées l'une de l'autre par des organes d'espacement 166. Quand les pièces sont fixées ensemble au moyen des dispositifs 171, les diverses parties de chacun des conduits d'admis- sion et d'évacuation (y compris le dispositif 176 de mise en communication avec l'air libre) sont amenées l'une contre l'autre en formant des collecteurs continus qui ne comportent des ouvertures qu'à la partie appropriée. De ce fait, quand les pièces représentéos sur la fig. 2 sont rendues solidaires, le conduit d'admission d'oxygène 164 constitue un collecteur continu ne comportant des ouver- tures qu'à la section intérieure creuse, c'est-à-dire la chambre des électrodes 163 à diffusion gazeuse.
De façon similaire, le conduit d'admission d'amalgame 162, no com- porte des ouvertures qu'à l'intérieur des anodes 161. De plus, l'électroly'e ne peut s'écouler que depuis le conduit d'admission d'élcctrolyte, 167, à travers l'intérieur creux du châssis dos dispositifs d'espacement 166, c'est-à-dire que l'éloctrolyto s'écoule entre les surfaces poreuses extérieures des anodes et des cathodes que maintiennent écartéos l'une do l'autre les organes d'espace;
tent. Il va de soi également,, si l'on considère la fig. 2, que le dispositif d'évacuation d'amalgame, 168, et le conduit d'évacuation d'électrolyte, 169, sont raccordas aux anodes 161 ainsi qu'à la partie inférieure des organes d'espace- ment 166, respectivement.
Les anodes 161 et les cathodes 163
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sont raccordées entre elles électriquement par des barres omnibus 173 et 174, respectivement, et on utilise un dispositif pour verrouiller lesdites barres en position, ce dispositif faisant l'objet de la demande de brevet de la demanderesse déposée ce même jour, pour"Appareil électrochimique utilisable soit comme pile à combustible soit comme cellule photoélectrique et comportant un agen- cement perfectionné d'électrodes". Les sections de collet supérieures des électrodes peuvent également être cons- tituées par des organes séparables fixés aux électrodes au moyen de boulons latéraux.
Il va de soi que lorsque la pile à combustible à amalgame de baryum et à oxydant est du type représenté sur la fig. 1, le collecteur d'admission 162, destiné à l'amalgame de baryum, le conduit d'admission 164, des- tiné à l'oxydant et le conduit d'admission 167, destiné à l'électrolyte aqueuse, collecteurs qui sont représentés sur la fig. l, sont alimentés avec les réactifs corres- pondants. De façon similaire, le conduit d'évacuation 168, destiné à l'amalgame, et le conduit d'évacuation 169, destiné à l'électrolyte, conduits qui sont représentés sur la fig. 1, sont raccordés à des conduits d'évacuation depuis les parties inférieures des chambres 165 et des parties intérieures creuses des organes d'espacement 166, respectivement.
Bien que l'appareil représenté sur la fig. 1 ait été décrit comme étant utilisé particulièrement dans le cadre d'une opération de récupération d'énergie dans laquelle on utilise, à titre de réactif d'anode, l'amalgame de baryum obtenu par l'électrolyse d'une so- lution de chlorure de baryum, cet appareil comporte d'autres applications avantageuses. Ainsi l'appareil cons-
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titue aussi un dispositif perfectionné destin6 à d'autres genres des piles à combustible dans lesquelles un combus- tible liquide quelconque est amené en contact avec le dispositif d'anode tandis que l'on utilise un oxydant gazeux en tant que réactif de cathode.
Par exemple, dans les applications de l'appareil de la fig. 1, on introduit d'autres liquides, comme par exemple des hydrocarbures li- quides, des alcools ou amalgames de sodium, dans la chambre intérieure des électrodes 161 tadis que l'on introduit un oxydant gazeux dans les électrodes à diffusion gazeuse 163.
L'appareil de la fig, 1 présente des avantages particuliers en tant que pile à combustible utilisée dans des applications où la pile est soumise à un dépla- cement dans un sens longitudinal ou transversal. La pile à combustible se trouve soumise à un tel déplacement, par exemple lorsqu'on l'utilise en tant que source d'éner- gie sous-marine, source se déplaçant à la surface du sol ou source d'énergie destinée au fonctionnement d'aéronefs.
L'avantage que présente l'appareil dans de telles appli- cations est que la quasi-totalité du combustible liquide se trouva retenue dans la chambre intérieure des électrodes
161 par les surfaces poreuses rigides 177 et qu'elle ne peut, de ce fait, quitter la surface de l'anode et venir en con- tact avec les électrodes à diffusion gazeuse. L'appareil de la fige 1 permet de ce fait une production d'énergie électrique régulière et continue bien que la pile à combus- tible soit soumise à un déplacement. Dans de telles appli- cations, on préfère particulièrement que la partie interne de la surface poreuse 177 des électrodes 161 comporte des pores relativement grossiers et que la surface extérieure en contact franc avec l'électrolyte comporte des pores plus
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petits.
De cette façon, on dispose d'une surface adéquate d'interface entre le combustible liquide et l'électrolyte, et la tendance naturelle d'une partie de l'amalgame li- quide, par exemple, à diffuser jusqu'à la surface exté- rieure, se trouve réduite au minimum.
L'appareil de la fig. 1 constitue aussi,moyen- nant certaines modifications, une cellule électrolytique perfectionnée dans laquelle on électrolyse des halogénures de métaux alcalins, comme par exemple du chlorure de so- dium et dans laquelle on utilise une cathode en mercure.
Lorsqu'on utilise l'appareil en tant que cellule électro- lytique pour obtenir du chlore,par exemple, la modifi- cation de l'appareil consiste à remplacer la partie des électrodes 163 comprenant les surfaces poreuses 178 par des plaques constituées par du graphite ou du titane platiné.
Pendant l'électrolyse, les électrodes 163 fonctionnent en tant qu'anodes et les électrodes 161 fonctionnent en tant que cathodes. Par exemple, si l'on utilise l'appareil de la fig. 1, on peut introduira une solution aqueuse satu- rée de chlorure de baryum dans la cellule au moyen du conduit d'admission 162, de manière telle, que l'espace présent entre les électrodes 161 et les plaques 163, for- mant électrodes, soit rempli avec la solution. On intro- duit dans la chambre intérieure des électrodes 161, à partir du conduit d'admission 162, 1 amalgame de baryum pauvre obtenu à partir do la pile à combustible à amalgame de baryum et à oxydant.
Le courant électrique est fourni aux électredes au moyen, (l'une part, des barres omnibus 173 qui relient entre elles les électrodes 161 et, d'autre part, des barres omnibus 174 qui relient entre elles les
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plaquas 163 constituant dos éjaetrodes. Pendant l'éieetro- 17qe de la solution de chloruro de baryum, les ions de
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baryum émigrent jusqu'aux surfaces poreuses 177 des élec- trodes 161 et diffusent jusque dans les pores en se trou- vant réduit en baryum métallique 4 l'interface entre l'électrolyte et l'amalgame, à l'intérieur des pores.
Le baryum métallique se dissout dans l'amalgame et l'amalgame enrichi s'écoule depuis la chambre intérieure 165 jusque . dans le conduit d'évacuation 168, destiné à l'amalgame, et il est envoyé jusqu'à la pile à combustible à amalgame de baryum et à oxydant en vue d'y réagir. Le chlore, qui est créé à la surface des plaques-électrodes 163, peut être évacué commodément de la cellule par le conduit 176,
L'électrolyte épuisé est évacué hors de la cellule au moyen du conduit d'évacuation 169.
Lorsque l'on effectue l'électrolyse dans l'appa- reil de la fig. 1, on peut voir que, comme dans le cas où l'appareil est utilisé en tant que pile à combustible, l'amalgame ne vient pas en contact franc avec l'électrolyte aqueux mais qu'à la place de cela il est retenu à l'intl- rieur des surfaces poreuses rigides des électrodes 161.
En plus des avantages de l'appareil tel que décrit dans le présent exposé dans le cadre de son utilisation en tant que pile à combustible, l'appareil présente un autre avan- tage, par le fait que la création d'hydrogène durant
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l'électrolyse m trouve sensiblement supprimée# Dans les cellules du type antérieur, particulièrement du type hori- zontal, il est bien connu que les impuretés métalliques contenues dans la solution en cours d'hydrolyse, comme par exemple une saumure, s'agglomère sur la surface de l'amal- game au fur et à mesure qu'il s'écoule à travers la pile en créant de l'hydrogène le long de la surface alcaline de l'amalgame en contact franc et direct avec l'électrolyte
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)??aqueux.
La pr4sence dthvdroqén dans une cellule électro-.
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lytique produisant du chlore est non seulement dangereuse, étant donné qu'il existe une quantité maximale tolérable, mais encore, et cela à des niveaux tolérables, la présence d'hydrogène dans le courant do chlore gazeux gêne considé- rablement la purification et la liquéfaction ultérieures du chlore produit. Un autre avantage obtenu, grâce à l'uti- lisation de l'appareil de la fige 1 en tant que cellule électrolytique pour la fabrication du chlore, est que la réaction d'interface entre "la pâte d'amalgame" et l'élec- trolyte aqueux se trouve réduite au minimum.
On comprendra, à propos de la fige 1, que les électrodes référencées 161 et 163, respectivement, peuvent se présenter sous la forme de tubes placés les uns dans les autres, en alternance, de l'électrolyte circulant dans l'espace compris entre les tubes.
De plus, les électrodes 161 de la fig. 1 avec lesquelles un liquide, comme par exemple un amalgame liqui- de, se trouve en contact, peuvent être du type comprenant une série de tubes contigus. De telles électrodes compre- nant une surface poreuse sont obtenues en moulant une matière poreuse flexible sous forme de feuilles ondulées ayant un profil sinusoïdal, en alignant lesdites feuilles de ma- nière que les parties creuses se trouvent en face des par- ties creuses de l'autre feuille de sorte que des vides cylindriques se trouve constitués entre les deux feuilles et, enfin, en scellantà chaud lesdites feuilles, le long du plan vertical de contact.
Les caractéristiques tension-densité de courant des piles à combustibles à amalgame de baryum.et à oxygène sont illustrées par les courbes de la fig. 3. Ces courbes représentent les caractéristiques de piles à combustible qui fonctionnent à la température ambiante (25 C) ainsi
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que sur la pression atmosphérique et dans lesquelles l'amal- game de baryum contenant 0,28 on poids de baryum est mis en contact avec la surface d'une anode en acier pendant que l'on fait passer un oxydant gazeux à travers la surface poreuse d'une électrode à diffusion gazeuse en argent.
La courbe A représente le comportement de la pile lorsque l'oxydant cstde l'oxygène et que l'électrolyte est une solution aqueuse saturée d'hydroxyde de baryum (environ 0,22 mole par litre) ; la courbe B montre le comportement de la pile lorsque l'oxydant est de l'oxygène et l'électro- lyte une solution aqueuse comprenant 0,44 mole par litre de chlorure de baryum et 0,65 mole par litre d'hydroxyde de sodium ; la courbe C de la fig. 3 représente le comportement de la pile lorsque l'oxydant est du chlore et que l'électro- lyte aqueux contient du chlorure de baryum (1,62 mole par litre).
Bien que l'appareil de la fig. 1 ait été décrit particulièrement dans le cadre d'une utilisation avec des amalgames liquides de métaux alcalino-terreux, il convient également comme appareil dans lequel tout combustible liquide est mis en contact avec l'électrode anodique, comme par exemple cetx énumérés ci-dessus et comprenant en particulier des amalgames des métaux alcalins. Un exemple d'un autre dispositif de pile à combustible de ce genre est la pile à amalgame de sodium et à oxygène, pile dont les carac- téristiques tensicn-densité de courant sont illustrées par la courbe du graphique de la fig. 4.
Cette courbe représente le comportement d'une pile à combustible contenant une so- lution aqueuse à 50 % en poids d'hydroxyde de sodium et dans lequel est placée une cathode à diffusion gazeuse en charbon poreux et une anode présentant une surface en acier verti- cale de la même dimension. L'amalgame de sodium contenant
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0,23 % en poids de sodium est mis en contact avec la surface verticale en acier de l'anode pendant que l'on fait passer l'oxygène gazeux à travers une cathode poreuse, la pression d'oxygène régnant à la surface de la cathode étant égale à la pression atmosphérique. La pile fonctionne avec un courant continu d'électrolyte aqueux et à une température d'envilon 80 C, le rendement de la pile à com- bustible à amalgame de sodium et à oxygène étant optimal aux températures élevées.
On peut faire fonctionner en combinaison un grand nombre de piles et on peut les munir de dispositifs appro- priés destinés à faire circuler le bain d'électrolyte aqueux comme, par exemple, des dispositifs de pompage, des dispositifs agitateurs ou un tuyau d'aspiration,de manière à réduire au minimum l'accumulation, à certains endroits, de température ou de concentration d'électrolyte.
Il est bien entendu que la description qui précède n'a été donnée qu'à titre purement illustratif et non limi- tatif et que toutes variantes ou modifications peuvent y être apportées sans sortir pour autant du cadre général de la présente invention.