BE679392A - - Google Patents

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BE679392A
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    • C04CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04BLIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/515Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics
    • C04B35/58Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides
    • C04B35/584Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides based on silicon nitride
    • C04B35/593Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides based on silicon nitride obtained by pressure sintering
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C22METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22CALLOYS
    • C22C32/00Non-ferrous alloys containing at least 5% by weight but less than 50% by weight of oxides, carbides, borides, nitrides, silicides or other metal compounds, e.g. oxynitrides, sulfides, whether added as such or formed in situ
    • C22C32/0047Non-ferrous alloys containing at least 5% by weight but less than 50% by weight of oxides, carbides, borides, nitrides, silicides or other metal compounds, e.g. oxynitrides, sulfides, whether added as such or formed in situ with carbides, nitrides, borides or silicides as the main non-metallic constituents

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Description


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   La présente invention est relative à des dispersions réfractaires et, en particulier, à des dispersions comprenant du molybdène, du tungstène, du chrome, du rhénium, du fer, du coba, du nickel et leurs alliages/contenant, en dispersion, du nitrure de silicium, ainsi qu'un adjuvant   de/pressage,   choisi parmi le nitrure de magnésium, le nitrure de lithium, l'oxyde d'aluminium, l'oxyde de magnésium, la silice, l'oxyde borique et les spinales d'un oxyde divalent, tel que l'oxyde de   magn@sium,     l@oxyde   de fer, l'oxy- de de cobalt, et l'oxyde de nickel associé à un oxyde trivalent tel que l'oxyde d'aluminium, l'oxide de fer et l'oxyde de chrome, à condition   qul'oxyde   divalent et l'oxyde trivalent ne soient pas des oxydes du même      métal.

   L'invention concerne ,aussi la préparation de ces dispersions, ainsi queleur   utilisation-*'comme   pro- duits réfractaires à température élevée ainsi que com-      me outils de coupe. 



   Les métaux convenant pour être utilisas dans les dispersions suivant la p/ésente invention sopt le molybdène, le tungstène, le chrome, le rhénium, 1\ fer, le cobalt, le nickel et 1/urs divers alliages.   D@   pe- tites quantités d'autres agents d'alliage   classioas   peuvent être utilisées avec ces métaux, comme exp   @ué   plus en détails dans   @a   suite du présent mémoire. nitrure de silicium peut être utilisé seul ou en   m@an-   ge avec d'autres c.:mposés réfractaires stables, 

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L'expression "adjuvant de pressage" désigne un agent qui favorise ou facilite le pressage ou la compression.

   Comme adjuvants de pressage convenant pour être utilisés dans les dispersions suivant la présente invention, on peut citer des composés réfractaires tels que le nitrure de magnésium, le nitrure de lithium, l'oxyde d'aluminium, l'oxyde de magnésium, la silice, l'oxyde borique et les spinelles constituées d'un oxy- de divalent, tel que l'oxyde de magnésium, l'oxyde de fer, l'oxyde de cobalt et l'oxyde de nickel associé , en quantités sensiblement équimolaires à un oxyde tri- valent, tel que l'oxyde d'aluminium, l'oxyde de fer et l'oxyde chromique, étant entendu que l'oxyde divalent et l'oxyde trivalent ne doivent pas être des oxydes du même métal. Ces composés peuvent provenir de sources commerciales ordinaires, à condition qu'ils présentent le degré voulu de pureté. 



   Les dispersions suivant la présente invention se préparent en mélangeant intimement du nitrure de si- licium et un adjuvant de pressage au métal, tous ces élé- ments étant sous forme de particules très fines, jusqu'à obtention d'une dispersion homogène. Cette poudre homo- "' gène peut être chauffée et pressée ou comprimée à la forme voulue et au degré de densité désiré. 



   La préparation des dispersions en poudre est importante, car les propriétés des dispersions réfrac- taires formées à partir de ces dispersions en poudre dé- pendent, dans une large mesure, de la composition de la poudre: Ainsi, l'homogénéitéde la dispersion de métal, de nitrure et d'adjuvant de pressage, le calibre des cristaux.et des particules finales du nitrure, de l'ad- juvant de pressage et du métal, ainsi que les proportions 

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 relatives de métal, d'adjuvant de pressage et de nitru- re sont importantes pour conférer les propriétés voulues aux dispersions réfractaires suivant la présente inven- tion et sont largement déterminées par la poudre que l'on utilise pour former la dispersion réfractaire. 



   Le calibre des particules des constituants incorporés dans les dispersions en poudre doit être aus- si faible que possible en pratique. Le calibre maximal préféré des particules est d'environ 50 microns. L'ho- mogénéité désirée de la dispersion est beaucoup plus fa- cile à obtenir à mesure que le calibre des particules di- minue et il est avantageux que les constituants se pré- sentent sous forme de particules ayant, en moyenne, moins de 10 microns. 



   Lorsque les poudres dispersées l'une dans l'au- tre doivent être utilisées pour former des produits ré- fractaires très solides, tels que des outils de coupe et des mèches de forrage, on préfère que le calibre moyen des particules soit inférieur à 1 micron. Un tel calibre des particules contribue notablement à conférer la résis- tance mécanique, la ténacité et la résistance à l'usu- re voulues aux dispersions réfractaires et il est néces- saire pour des produite tels que des outils de coupe. 



   La proportion de nitrure de silicium, dans les dispersions en poudre suivant l'invention est comprise entre environ 1 et 98 parties en volume de nitrure de silicium par partie de métal. Si la quantité de nitrure de silicium est inférieure à 1 partie en volume par partie de métal, la dureté d'une dispersion réfractaire ayant cette composition est inférieure à la valeur désirée . 



   Des quantités de nitrure de silicium supérieures à 98   pari   ties par partie de métal onc tendance à réduire dans une mesure notable la résistance aux chocs des produits 

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 réfractaires ayant cette composition. 



   Une quantité préférée de nitrure de silicium est comprise entre environ 1,5 et 19 parties en volume par partie de métal lorsque le métal est du molybdène, du tungstène, du chrome ou du rhénium et entre environ 3 et 50 parties en volume par partie de métal, lorsque le métal est du fer, du cobalt ou du nickel. Lorsqu'on réduit la quantité de nitrure de silicium jusqu'aux va- leurs préférées, on augmente la probalité   dtune.conti-   nuité.de la phase métallique dans la dispersion réfrac- taire à former, ce qui augmente les chances d'obtenir une résistance aux chocs, une résistance mécanique, une ténacité, ainsi que d'autres propriétés remarquables. 



  Par contre, la présence d'une quantité au moins égale à la quantité minimale préférée de nitrure de silicium confère une dureté, une résistance à l'usure, une ré- sistance chimique, etc., à une dispersion réfractaire contenant cette quantité de nitrure, qui rendent cette dispersion très adéquate pour l'obtention de produits réfractaires utilisables comme outils de coupe, mèches de forage et dispositifs analogues. 



   La quantité d'adjuvant de pressage contenue dans les dispersions en poudre suivant la présente in- vention est comprise entre environ 0,02 partie et 10 parties en volume par partie en volume de métal. 



  Lorsque la quantité d'adjuvant de pressage est inférieu- re à environ 0,02 partie en volume par partie de métal, il est difficile d'obtenir le degré voulu de densité dans une dispersion réfractaire contenant une telle quantité d'ajuvant de pressage, à des températures suf- fisamment basses pour éviter une décomposition thermi- que du nitrure de silicium. Des quantités d'adjuvant de 

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 pressage supérieures à environ 10 parties en volume par partie en volume de métal ne confèrent que peu d'avanta- ges à une dispersion réfractaire. 



   Une quantité préférée d'adjuvant de pressage est comprise entre 0,06 partie et 7 parties en volume par partie de métal. La présence d'au moins 0,06 par- tie en volume d'adjuvant de pressage par partie de métal continu dans la poudre permet, d'obtenir un degré de den- sité qui augmente fortement l'utilité de la dispersion 
Lorsque la quantité d'adjuvant de pressage est   intérieu-   re à environ 7 parties en volume par partie de métal, le métal a tendance à constituer une phase continue dans la dispersion réfractaire contenant ce métal. 



   Une des formes de réalisation préférées de l'in- vention est une dispersion en poudre, dans laquelle les particules de nitrure et les particules de l'adjuvant de pressage sont séparées des particules analogues, par des particules de métal. Ceci empêche ou diminue l'aggloméra- tion ou la réunion des particules distinctes de nitrure et contribue à augmenter la densité des constituants au cours de la fabrication des dispersions réfractaires. 



   Une autre forme de réalisation préférée de l'in- vention est constituée par une dispersion dans laquelle des particules distinctes de nitrure de silicium et d'ad- juvant de pressage sont uniformément dispersées dans le métal qui est présent sous forme d'une phase continue ou d'un véhicule séparant les particules distinctes. Une tel- le répartition du métal permet ordinairement d'obtenir des propriétés mécaniques sensiblement meilleures dans une dispersion réfractaire, ce qui rend celles-ci plus adé- quates pour la fabrication de produits tels que des outils de coupe et des mèches de forage. 

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   Il est souhaitable que le nitrure de silicium, l'adjuvant de pressage et le métal utilisé possèdent une grande pureté chimique. Ainsi, il est, en particulier, souhaitable d'éviter la présence d'un quelconque des éléments suivants*. de carbone,   d'oxygène,   d'azote, de bo- re, de silicium ou de soufre, tant à l'état non combiné que sous forme de composé ayant une énergie libre de -formation par atome inférieur à celle des oxydes, nitrures, borures, siliciures, ou sulfures correspondants de molybdène, de tungstène, de chrome, de rhénium, de fer, de cobalt ou de nickel, ou des car- bures correspondants de molybdène, de tungstène, de chro- me ou de rhénium.

   D'autres éléments de ce type ,sous une forme et en quantités pouvant réagir avec le métal      ou dissoudre le métal utilisé au cours de la fabrication de la dispersion réfractaire, de manière à rendre le   mé-   tal indûment cassant, doivent également être exclus. 



   De petites quantités d'agents d'alliage commu- nément utilisées avec le   mo@ybdène,   le tungstène, le chro- me, le rhénium, le fer, le cobalt ou le nickel peuvent être employées dans les dispersions suivant la présente invention, à condition que ces éléments d'alliages soient retenus sous forme d'une solution homogène avec le métal, cette solution ayant la structure cristalline du métal. 



  Des éléments tels que le molybdène;, le tungstène, le chro- me, le manganèse et d'autres peuvent être utilisés en quantités pouvant aller jusqu'à 30 % du poids du fer, du cobalt ou du nickel. On préfère utiliser du molybdène, du tungstène et du chrome en quantités pouvant aller jusqu'à environ 20 % en poids du fer, du cobalt ou du ni- ckel, pour former un produit ayant une ténacité excep-   tionnelle   Lorsqu'une   graMe   dureté est souhaitée, les éléments tels que l'aluminium, le titane, le bore et le 

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 silicium peuvent être utilisés en quantités pouvant aller jusqu'à 5   %   du poids du fer, du cobalt ou du nickel. Du carbone peut être utilisé en quantités pouvant aller jusqu'à environ 1 % en poids.

   Des quan- tités d'agents d'alliage de ce type capables de for- mer des composés intermétalliques ou de nouvelles pha- ses cristallographiques doivent être évitées. Les pro- portions admissibles de ces agents peuvent être déter- minées, selon ce critère, en consultant les   diagrammes   de phases appropriés que l'on trouve dans de nombreux ouvrages métallurgiques Des proportions de ces agents,       telles que des proportions allant jusqu'à 10   %   de fer dans le tungstène, jusqu'à 30 % de fer dans le chrome, de petits pourcentages de fer, de titane ou de zirco- nium dans du molybdène et de plus petites quantités de nickel ou de cobalt peuvent être utilisés avec les   co@@   positions de molybdène, de tungstène, de chrome ou de rhénium. 



   Des composés réfractaires chimiquement sta- bles peuvent être utilisés pour remplacer le nitrure   d@   silicium dans les dispersions suivant la présente in- vention en quantités inférieures à   50 %   du volume de nitrure de silicium. Parmi ces nitrures, on peut citer le nitrure de titane, le nitrure d'aluminium, le nitru- re de zirconium, le nitrure d'hafnium, le nitrure de tantale, le nitrure d'uranium, le nitrure de cérium et le nitrure de thorium.

   Ces nitrures peuvent remplacer une partie du nitrure de silicium.'Des carbures stables, tels que le carbure de titane, le carbure de zirconium, le carbure de tungstène,   le  carbure   d'hafnium, le car- bure de chrome, le carbure de tantale, le carbure de molybdène et le carbure de niobium, ainsi que des sili- ciures et disiliciures de chrome, de molybdène et de 

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 tungstène, peuvent être utilisés en quantités   similai-   res. Il est cependant essentiel que le nitrure de si- licium constitue toujours plus de 50 % des constituants non métalliques des dispersions suivant la présente in- vention.

   Il est également essentiel, comme on l'a déjà signalé, de ne pas utiliser des composés réfractaires pouvant réagir avec le métal de façon à le rendre fragi- le ou cassant ou pouvant se décomposer de manière à for- mer des éléments similaires, dont la présence ne peut être admise pour la même raison, . 



   Préparation   des métaux.   



   Les métaux qui peuvent être utilisés dans les dispersions suivant la présente invention avec le degré voulu de dureté peuvent provenir de sources commerciales ou peuvent se préparer d'une manière courante. Un procédé approprié de préparation de ces métaux, en vue de leur incorporation dans les dispersions suivant la présente in- vention, est lejprocédé de réduction par l'hydrogène à basse température de l'oxyde de métal correspondant. 



   Le fer, le cobalt et le nickel peuvent être préparés par réduction au moyen d'hydrogène de l'oxyde ou carbonate de métal correspondant- à des températures com- prises entre environ 600 C et 1200 C. 



   Pour la préparation de molybdène et de tungs- tène, dont les oxydes sont quelque peu volatils à l'au- tre température, il vaut mieux effectuer la réduction en deax phases. L'oxyde est d'abord réduit en un oxyde de valence moindre, tel que le bioxyde de tungstène ou le bi:xyde de molybdène à une température inférieure au point de fusion de l'oxyde, par exemple à   600  Ce   La réduction es, alors achevée à une température plus élevée, par exem-   pl@   à 900 C, cette température étant suffisamment basse   po@   éviter un frittage excessif du métal en poudre. 

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   La réduction est suivie d'un broyage dans un milieu liquide inerte et, au besoin, une purification à l'aide d'acide chlorhydrique. De cette manière, le mé- tal pur peut être obtenu sous forme   d'une   poudre ayant,   \4\le   préférence, une surface spécifique supérieure à 1 m2   pa@ gramme,   ce qui rend le métal apte à être ultérieure- ment dispersé avec le nitrure de silicium. Il   essouhai-   table que les éléments broyants utilisés au cours des      opération? de broyage soient constitués du même métal que celui que l'on prépare, de façon qu'aucune matière étrangère ne soit introduite dans ce métal, par attri- tion des éléments ou corps broyants. 



     Préparation   de nitrure de silicium. 



   Le nitrure de silicium peut se préparer par n'importe quel   procédé   classique, par exemple en nitru- rant du silicium métallique en poudre qui a été broyé de façon que les particules aient moins de   10   microns, à une température   de ,900   à 16000C dans une atmosphère gazeuse d'azote ou d'ammoniac cracké. 



   Un procédé proféré consiste à nitrurer le silicium en poudre à une température inférieure à 1400 C, pour empêcher la fusion du silicium, pendant 1 à 5 heures., 
La température peut alors êtreélevée jusqu'à une valeur supérieure au poids de fusion du silicium, soit jusqu'à une valeur de 1450 à 1600 C, pour achever la réaction. 



   Dans le cas où une certaine aggJomération se produit au cours de la préparation des nitruresde sili- cium, il est possible de   désb.gglomérer   les particules, par exemple en les broyant dans un broyeur à boulets, au sein d'un solvant inerte. 

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   Après le broyage, il peut être souhaitable de purifier le nitrure, par exemple par traitement à l'aide d'un acide, pour éliminer les impuretés absor- bées au cours du broyage par attrition des corps ou éléments broyants. Pour éviter la nécessité dtune tel- le purification, on préfère utiliser des corps broyants, tels que des boulets, constitués du même métal que ce- lui avec lequel le nitrure est ultérieurement interdis- persé. 



   Lorsqu'on désire obtenir une très faible te- neur en oxygène, le nitrure de silicium peut être ré- duit dans une atmosphère, telle qu'une atmosphère d'am- moniac cracké, pour éliminer l'oxygène éventuellement absorbé au cours de la purification. 



     Préparation.  des   dispensions   en   poudre..   



   Les interdispersions des métaux avec le ni- trure de silicium, l'adjuvant de pressage et d'autres composés réfractaires, si on le désire, sous forme d'u- ne pondre, constituent, une des formes préférées de réalisation de la présente invention. Le nitrure de si- licium, l'adjuvant de pressage et les éventuels autres composés réfractaires qui peuvent être désirés peuvent être interdispersés avec le métal en poudre, de toute manière adéquate, par exemple par malaxage, au sein d'un hydrocarbure servant de   solvant   ou d'acétone, dans un moulin à colloïdes ou dans un broyeur à boulets. Une durée de broyage ou de malaxage comprise entre 24 et 500 heures s'est révélée satisfaisante. 



   Etant donné que le nitrure de silicium utilisé dans le cadre de l'invention est difficile à purifier, il est souhaitable d'utiliser dos corps broyants, tels que des boulets, constitués d' même métal que celui avec le- quel le nitrure de silicium doit être   interdispersé.   Grâce 

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 à cette mesure, des matières étrangères ne peuvent pas s'introduire dans la dispersion, par suite de l'attri- tion des corps broyants. Le broyeur peut être un broyeur garni d'une matière élastomère, telle que le néoprène, qui n'est pas ramollie ni attaquée par le fluide dans lequel s'opère le broyage. Les conditions de broyage, telles que le volume des charges du broyeur et la vites- se de rotation de celui-ci, doivent être choisies de manière à être optimales, comme indiqué davantage dans les exemples donnés plus loin.. 



   Après avoir malaxé ou broyé le mélange jusqu'à ce qu'il soit homogène, le fluide de broyage peut être éliminé, par un lavage avec un solvant approprié, tel que l'hexane, et par un séchage sous vide. Une analyse chimique peut être effectuée à ce moment et, si des quan- tités appréciables d'oxygène, de carbone ou d'azote sont combinées avec le métal, sous une forme quelconque autre que celle des composés réfractaires stables mentionnés plus haut, les poudres peuvent être réduites pour éli- miner ces impuretés. Cette réduction s'effectue, de pré- férence, à une température inférieure à   1000 C,   à l'aide d'hydrogène pur et très sec. 



   Le calibre moyen des particules peut aisément être détermine: en examinant les poudres interdispersées au moyen d'un microscope ordinaire pour les plus grosses particules et au moyen d'un microscope électronique pour les plus petites particules. L'expression "calibre moyen des particules" désigne le diamètre moyen des particules. 



  Dans les dispersions en poudre préférées, la surface par cm3 des particules solides est comprise entre environ 3 et 180 m2. La surface par m3 peut être déterminée en di- visant la surface spécifique, mesurée par des techniques 

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 d'absorption d'azote, par la densité des matières soli- des contenues dans la disperaion. 



     Préparation des @ispersions   réfractaires. 



   Les interdisporsions des métaux avec le nitru- re de silicium,   l'ad@avant   de pressage et les éventuels autres composés   ré@actaires   qui peuvent être désirés, sous forme   d'u@@   matière solide ou pleine, constituent une autre   for@e   préférée de réalisation de la présente in- vention.   U@   procédé exemplatif de formation de ces   disper-   sions assiste à chauffer et à presser ou comprimer les   disp@sions   en poudre sensiblement jusqu'à la densité théo- que, si on le désire, dans une atmosphère d'azote. 



   La température à laquelle se fait la compression dépend de la quantité de métal utilisée, de son état de subdivision, ainsi que/de la composition et de l'état de sub- division du nitrure de silicium et de l'adjuvant de pres- sage. En général, les températures seront comprises entre   @/10   et 9/10 du point de fusion, exprimé en degrés Kelvin, du constituant métallique et doivent être d'au moins 1600 C, sans dépasser   18500C,   dans le cas du molybdène, du tungstè- ne, du chrome ou du rhénium et d'au moins   10000C.   de préfé- rence d'environ   16000C   à   18500C   dans le cas du fer, du cobalt ou du nickel. 



   La durée pendant laquelle le produit comprimé compact   résida   la température maximale utilisée et res- te soumise à la pression maximale utilisée varie selon la température de/al compression ou du pressage, selon la composition et selon l'état da dispersion. En général, cette durée peut être comprise entre quelques secondes et plusieurs heures, par exemple 4 heures ou davantage. 

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   La pression utilisée dépend également des fac- teurs variables susmentionnés, mais elle est généralement comprise entre 35 et plus de 420 kg/cm2. 



   Les diverses combinaisons possibles des   condi-   tions de compression ou de pressage seront illustrée davantage dans les exemples donnés plus loin. 



   Un autre procédé pour interdisperser les cons- tituants l'un avec l'autre, avant la préparation d'une interdispersion solide - consiste à préci- piter le métal à utiliser sur de fines particules anté- rieurement préparées de nitrure de silicium et d'adjuvant de pressage ou de compression. Le métal peut être préci- pité, par exemple, sous forme d'un hydroxyde ou d'un car- bonate de métal   hydraté   et le mélange   @@nogène   obtenu peut alors être réduit dans une   atmosphère  la fois ri- che en azote et en hydrogène, telle qu'une   atmo@@hère   d'ammoniac cracké. Ceci permet la réduction des   oxyd@@   des métaux en présence, sans entraîner un changement dans le nitrure de silicium utilisé. 



   Lorsqu'une dispersion réfractaire a été prépa- rée, le calibre des particules des constituants de cette dispersion peut être déterminé en préparant une section ,métallographique, en attaquant cette section à l'aide d'un produit chimique approprié et en examinant la surface au microscope, en utilisant un microscope optique ou un mi- croscope électronique, selon les nécessités. Lorsque l'on doit utiliser un microscope électronique, on prépare d'abord une réplique en carbone ou en matière plastique de la surface et on effectue les mesures sur cette réplique. 



   La nature de l'interdispersion du nitrure métal- lique et de l'adjuvant de pressage avec le métal, ainsi que les dimensions du métal dans les dispersions réfractai- res suivant la présente invention sont fonction des condi- 

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 tions de fabrication et de la fraction volumétrique employée, de même que de la nature de la matière de départ.

   Une certai- ne agglomération des particules de nitrure de silicium et des particules d'adjuvant de pressage se produit, mais, comme on l'a déjà signalé, une des formes de réalisation préférées de l'invention est celle dans laquelle la plupart des particules de nitrure de silicium et d'adjuvant de pressage sont séparées des particules   analogues.;   par une certaine quantité d'une pha- se métallique continue, ce qui permet d'obtenir une disper- sion homogène   @@   uniforme de particules distinctes de nitru- re de   siliciumet @'adjuvant   de pressage. 



   On préfèr\. en particulier, que l'homogénéité de la dispersion soit tele que la répartition du nitrure de silicium, de l'adjuvante pressage et du métal dans la dis- persion réfractaire soit var une échelle de 100 microns. 



   Ceci signifie qu'un examen   étallographique   ou un examen ou balayage d'une microphotographie au microscope électroni- que, techniques que l'on utilise. communément en métallurgie pour examiner la structure des alpages, révèle la présence de nitrure de silicium, d'adjuvant de pressage et de métal dans une région carrée ne dépassant pas 32 microns de côté et, depréférence, pas 10 microns de côté. De plus, dans la forme préférée de réalisation de la présenta invention, cha- que région carrée de 10 microns de côté qui est soumise à l'examen révèlera sensiblement les mêmes caractéristiques structurelles que les diverses autres régions de la disper- sion, dans les limites de répartition statistiques classi- ques. 



   La présence d'une phase continue du métal dans les dispersions réfractaires préférées suivant/la présente inven- tion peut être déterminée, de manière simple, en mesurant la résistivité électrique de la dispersion. Etant donné que le 

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 nitrure de silicium constitue un excellent isolant élec- trique, lorsqu'il est réparti de Manière à interrompre la continuité du métal, la résistivité électrique de la dispersion réfractaire est excessivement élevée. Par contre, si   l'un des   métaux est réparti de manière à former une phase continue dans ue dispersion réfractaire sui- vant la présente invention, la résistivité électrique de la dispersion est inversement proportionnelle à la frac- tion volumétrique et à l'épaisseur de la phase continue du constituant métallique.

   Une continuité appréciable de la phase métallique dans une dispersion réfractaire sui- vant la présente invention est indiquée par une résisti- vité électrique spécifique de moins de 10 000 ohm centime  tres environ et, dans les dispersions réfractairespréfé- rées, la résistivité électrique spécifique est inférieu- re à environ 500 ohm centimètres. 



   Les dispersions réfractaires suivant la présen- te invention ont une densité supérieure à 90 % de la den- sité théorique et, de préférence, supérieure à   95 %   de la densité théorique. Les dispersions réfractaires qui doi- vent être utilisées pour des outils de coupe, doivent, de préférence,.avoir une densité supérieure A 98 % de la den- sité thé orique et doivent être sensiblement exemptes de bores, lorsqu'elles sont soumises à un examen métallogra- phique. La densité théorique est calculée, en supposant les volumes spécifiques des constituants individu s'a- joutent. 



   La densité des dispersions   ré@@actaires   suivant la présentéinvention peut être   dét@minés   par n'importe quelle technique permettant de déterminer simultanément le poids   et)   e volume de la matière composite. Dans le pro- cédé le plus simple, le poids peut être déterminé à l'ai- de d'une balance analytique sensible, tandis que le volu- me peut être déterminé par déplacement d'eau ou de mercure. 

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   Les produits réfractaires sous forme d'outils de coupe ou de mèches constituent des formes de réalisa- tion de   l'invention   auxquelles on donne surtout la préfé- rence. Dans ces produits réfractaires composites, des particules distinctes de nitrure de silicium, des parti- cules distinctes d'un adjuvant de pressage ou de compres- sion et des particules distinctes d'autres composés ré- fractaires éventuels, ayant un calibre moyen inférieur à 1 micron, sont dispersées de manière homogène dans un véhicule ou phase continue de molybdène, tungstène, chro- me, rhénium, fer, cobalt, nickel ou leurs alliages, de façon que l'uniformité du calibre s'étende sur moins de 100 microns carrés.

   Le calibre moyen des cristaux du mé- tal dans le produit composite est inférieur   à   1 micron et la continuité de la phase métallique est telle que le pro- duit composite a une résistivité électrique inférieure à 1 ohm-centimètre. La quantité de nitrure de silicium et des éventuels autres composés, est comprise entre   1,5   et 19 parties en volume par partie de métal, lorsque le métal est du molybdène, du tungstène, du chrome ou du rhénium, et entre 3 et 50 parties en volume par partie de métal lors- que le métal est du fer, du cobalt ou du nickel, la quanti- té d'adjuvant de pressage est comprise entre 0,06 et   7   par- ties en volume par partie de métal, et la densité du produit composite excède 99 % de la densité théorique.

   Les adjuvants de pressage ou agents utiles pour la compression des disper- sions sont, pour une telle matière composite, le nitrure de magnésium, le nitrure de lithium et le nitrure d'oxyde de magnésium, les métaux préférés étant le molybdène, le cobalt et le tungstène. 

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   Les dispersions réfractaires suivantla présen- te invention sont dures, solides et remarquablement ré- sistantes aux produits chimiques, aux chocs thermiques, à la corrosion, aux chocs mécaniques et aux températures élevées. Elles présentent une conductivité thermique et une conductivité électrique élevées et révèlent une ré- sistance remarquable à l'érosion. Ces propriétés les rendent particulièrement aptes à être utilisées dans des applications structurelles, par exemple dans des équipe- ments utiliséspour   l'exécution   de procédés chimiques et devant résister à la corrosion et à 1' érosion, dans la fabrication d'électrodes à haute température, dans la fa- brication de filières ou de matrices, dans la fabrication de guides-fils, dans la fabrication de paliers ou de coussinets et dans la fabrication de joints. 



   Les dispersions réfractaires suivantla présen- te invention conviennent particulièrement pour être uti- lisées comme mèches ou outils analogues servant à couper, meuler, façonner, perforer, et estamper des métaux ou des alliages de métaux très durs à des vitesses élevées. Ceci est dû à leur grande résistance aux chocs mécaniques, à leur conductibilité thermique élevée et à leur résistance extraordinaire aux chocs thermiques, à l'usure, à la for- mation de cratères et au soudage. 



   Les exemples illustratifs suivants permettront de mieux comprendre l'invention. 



   EXEMPLE 1. 



   200 grammes de silicium métallique très finement divisés/sont préparés en broyant, dans un broyeur à boulets, du silicium métallique en poudre dont les particules ont un calibre initial d'environ 10 microns. La poudre fine de silicium est chauffée à   1360 C   pendant 48 heures dans un 

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 tube d'alumine enfermé dans un four électrique, sous une atmosphère d'ammoniac gazeux. Le débit d'ammoniac est main- tenu à environ 1 litre par minute. 



   L'identification aux rayons X, de même que les mesures de la surface au moyen d'azote, indiquent que le produit obtenu est un mélange de nitrures de silicium al- pha et bêta ayant une surface de 2,5   m2/g.,   ce qui corres- pond à un calibre moyen des particules du produit d'envi- ron 75 millimicrons. L'analyse spectrographique avec émis- sion révèle que les impuretés principales sont constituées par du fer, de l'aluminium, du magnésium et du calcium, le fer et l'aluminium étant présents à raison d'environ 1 % chacun. 



   L'analyse chimique révèle que la teneur en oxygè- ne est de 0,63 %, la teneur en silicium de 59,4 %, le res- te de la composition étant constitué par de l'azote (abstrac- tion faite des petites quantités de fer, d'aluminium et d'autres impuretés signalées précédemment). 



   Les photographies au microscope électronique révè- lent la présence de cristaux aciculaires très fins qui sont agglomérés en faisceaux d'un diamètre d'environ 1 à 5 mi- crons. 



   31 grammes de cette poudre finement divisée de nitrure de silicium, 1,4 gramme d'une poudre à particules de moins de 10 microns de nitrure de magnésium et 5,0 gram- mes de poudre finement divisée de molybdène métallique en particules de moins de 10 microns sont chargés dans un broyeur à boulets en acier garni de caoutchouc d'une capaci- té de 1,1 litre, qui est rempli à 40 % de son volume de pas- tilles cylindriques d'un diamètre de 6,35 mm et d'une lon- gueur de 6,35 mm de carbure de tungstène contenant 6   %   de 

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 cobalt, et de 350 ce d'une huile d'hydrocarbure   ispparaf-   finique ayant un point d'éclair de 85 C. 



   Cette composition est broyée pendant 14 heures sur des rouleaux garnis de caoutchouc, en faisant tourner le broyeur à une vitesse de 60 tours par minute. 



   Après broyage, la dispersion intime de molybdè- ne métallique et le nitrure de silicium et le nitrure de magnésium en poudre est séparée par filtration, des cy- lindres de carbure de tungstène et de cobalt utilisés com- me éléments de broyage, et séparée, par décantation, de la majeure partie de l'huile du type hydrocarbure. La disper- sion est ensuite lavée à trois reprises avec de l'hexane, en utilisant chaque fois deux litres d'hexane, jusqu'à être exempte d'huile résiduelle, après quoi elle est séchée dans un four à vide jusqu'au lendemain. La dispersion ob- tenue est tamisée à travers un tamis à mailles de 0,21 mm. 



   L'analyse chimique révèle que cette dispersion est constituée d'environ 21,9 parties en volume de nitrure de silicium, d'environ 1,1 partie en volume de nitrure de magnésium et d'environ 0,2 partie en volume de carbure de tungstène par partie en volume d'un métal constitué d'envi- ron   97,6 %   en volume de molybdène et d'environ   2,4 %   en vo- lume de cobalt. Le carbure de tungstène   e   le cobalt pro- viennent vraisemblablement de l'attrition des cylindres bro- yants utilisés comme corps de broyage au cours del'opéra- tion de broyage. 



   15 grammes de cette matière sont chargés dans un moule en carbone d'un diamètre de 2,54 cm et/pressés, dans une presse à vide chauffée par induction, en appliquant une presse de 280 kg/cm2, qui est d'abord appliquée à une tem- pérature de   10000C,   la température finale étant élevée, tan- dis que la pression est maintenue, à une valeur de   1850 C,   

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 à laquelle elle est maintenue pendant encore 5 minutes. 



   L'échantillon est refroidi et la dispersion ré- fractaire suivant l'invention ainsi obtenue est découpée en barrettes de dimension convenable pour permettre de dé- terminer leurs propriétés mécaniques et leur densité. La résistance à la rupture transversale de cette dispersion réfractaire est de 4207 kg/cm2 et sa résistance aux chocs est de 4,056 kg-mètre/cm2. Sa densité est de 3,65 g/cc., ce qui correspond sensiblement à la densité théorique 1 laquelle on doit s'attendre pour cette composition, en supposant que les volumes des divers constituants s'ajou- tent. 



   Cette matière réfractaire convient pour aire utilisée comme matière structurelle à haute température, étant donné qu'elle présente une excellente résistance à l'oxydation et une excellente résistance mécanique, ain- si qu'une résistance élevée aux chocs thermiques, môme dans des atmosphères oxydantes, et ce à des températures pouvant aller jusqu'à 1200 à 1400 C. 



   EXEMPLE 2. 



   31 grammes de nitrure de silicium de l'exemple 1, 1,4 gramme de nitrure de magnésium et 3,6 grammes de chrome métallique finement divisé en poudre dont les particules ont moins de 10 microns, sont chargés et broyés de la ma- nière décrite dansl'exemple 1, les durées des conditions de broyage, de même que l'équipement et les corps broyants étant identiques à ceux décrits à l'exemple 1. La récupé- ration du mélange intime de nitrure de silicium, de nitru- re de magnésium et de chrome s'effectue de la manière dé- crite dans l'exemple 1. 

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   L'analyse chimique de cette dispersion révèle qu'elle contient environ 18,6 parties en volume de nitru- re de silicium, environ 1,0 partie en volume de nitrure de magnésium et environ 0,3 partie en volume de carbure de tungstène par partie en volume d'un métal constitué d'environ 95,8 % en volume de chrome et d'environ   4,2 %   en volume de cobalt. 



   17 grammes de cette dispersion sont comprimés dans une presse à vide chauffée par induction, en utili- sant les conditions décrites dans l'exemple 1, si ce n'est que la température maximale est de   17500C   plutôt que de   1850 C.   



   Après refroidissement et découpage de la dis- persion réfractaire suivant 'invention obtenue, en éprou- vettes permettant de tester ses propriétés, les valeurs suivantes sont obtenues. La résistance à la rupture trans- versale est de 4413 kg/cm2, la résistance aux chocs est de 3,53 kg-mètres/cm2, la dureté Rockwell A est de 90,2 et la densité est de 3,50 g/cc, soit 99,5 % de la densité théorique de la composition. 



   Cette matière réfractaire convient pour former un outil de coupe destiné à usiner outraiter de l'acier et de la fonte, cet outil présentant une usure latérale re- lativement faible et ne donnant lieu que faiblement à la formation de cratères, lorsqu'on l'utilise à des vitesses de coupe pouvant aller jusqu'à 102 mètres de surface par minute avec des profondeurs de coupe de 1,58 mm. 



   EXEMPLE 3. 



   31 grammes de nitrure de silicium de l'exemple 
1, 1,., gramme de nitrure de magnésium et 9,6 grammes de tungstène métallique en poudre sont broyés et récupérés après broyage de la manière décrite dans l'exemple 1. L'ana- lyse chimique de la dispersion intimement mélangée obtenue 

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 révèle qu'elle est constituée d'environ 19,1 parties en vo- lume de nitrure de silicium, d'environ 1,0 partie en volu- me de nitrure de magnésium et d'environ 0,2 partie en volu- me de carbure de tungstène par partie en volume et un métal constitué d'environ 97,9 % en volume de tungstène et d'envi- ron 2,1 % en volume de cobalt. 



   16 grammes de cette dispersionsont pressés ou com- primés de la manière décrite dans l'exemple 1 et la disper- sion réfractaire obtenue suivant l'invention présente les propriétés suivantes : résistance à la rupture 3822 kg/cm2; résistance aux chocs: 1,14   kg-mètre/cm2,   dureté Rockwell A : 90,85. La densité est de 4,05 g/cc, ce qui correspond sensi- blement à la densité théorique à laquelle on doit s'atten- dre pour cette composition. 



   Cette matière réfractaire   conviens/pour   être uti- lisée pour la fabrication d'un outil de coupe permettant de traiter la fonte, l'acier, le cuivre, le bronze et l'alumi- nium. 



   EXEMPLE   4.   



   31 grammes de nitrure de silicium de l'exemple 1, 1,4 g de nitrure de magnésium finement divisé et 5,1 g de molybdène métallique finement divisé en poudre sont mélan- gés et broyés de la manière décrite dans l'exemple 1, si ce n'est que l'on utilise des billes ou boulets en acier d'un diamètre de 9,5 mm comme corps broyants, au lieu des cylin- dres en carbure de tungstène et cobalt précédemment utilisée. 



   L'extraction hors du broyeur, la purification et le séchage s'effectuent de la manière décrite dans l'exem- ple 1. L'analyse chimique révèle que la poudre obtenue est constituée d'environ 12,4 parties en volume de nitrure de silicium et d'environ 0,6 partie en volume de nitrure de magnésium par partie en volume d'un métal constitué d'envi- 

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 ron 63,4 % en volume de molybdène et d'environ 36,6 % en volume de fer. 23 grammes de cette dispersion sont compri- més à chaud de la manière décrite dans l'exemple 1 et la dispersion réfractaire obtenue est découpée en éprouvettes servant à caractériser ses propriétés mécaniques. 



   La résistance à la rupture transversale de cette matière réfractaire est de 4252 kg/cm2, sa résistance aux      chocs est de 3,43 kg/mètre/cm2, et sa dureté Rockwell A est de 90,1 . Sa densité est de 3,61 g/cc, soit la densi- té théorique. 



   EXEMPLE  5.   



   31 grammes du nitrure de silicium de l'exemple 1, 1,4 g de nitrure de magnésium finement divisé en poudre, et 3,6 g de chrome métallique finement divisé sont broyés, purifiés et   séàhés   de la manière décrite dans l'exemple pré- cédent. L'analyse chimique révèle que la poudre intimement mélangée obtenue   contient@nviron   12,5 parties en volume dé nitrure de silicium et environ 0,6 partie en volume de ma- gnésium par partie on volume d'un métal constitué d'environ   63,4   en volume de molybdène et d'environ 36,6 % en volume de fer. 



   Cette dispersion est comprimée de la manière dé- crite dans l'exemple 2, et la dispersion réfractaire obte- nue suivant l'invention présente les propriétés mécaniques et la densité suivantes: 
La résistance à la rupture transversale est de 3069 kg/cm2, la résistance aux chocs est   de 3,84   kg-mètre/ cm2 et la dureté Rockwell A est de 90,2.La densité est de 3,45 g/cc, soit   99,2 %   de la densité théorique espérée pour cette composition. 

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   EXEMPLE 6. 



   31 grammes du nitrure de silicium de l'exemple 1, 1,4 g de nitrure de magnésium en poudre fine et 9,6 g de tungstène métallique en poudre fine sont mélangés et broyés de la manière décrite dans l'exemple 4. La récupération, la purification et le séchage se font de lamanière décrite dans      les exemples précédents. 



   L'analyse chimique montre que les oudres intime- ment mélangées obtenues contiennent environ 11,4 parties en volume de nitrure de silicium et environ 0,6 partie en volume de nitrure de magnésium par partie en volume d'un métal constitué d'environ   58,4     %   en volume de tungstène et d'environ 41,6   %   en volume de fer. 16 grammes de cette dispersion sont pressés de la manière décrite dans l'exem- ple 1 et la dispersion réfractaire obtenue présente les propriétés suivantes: résistance à la rupture transversale:   2975 kg/cm2 ; aux chocs: 2,28 kg-mètre/cm2, den-   sité Rockwell A:   90,1,   densité: 4,03 g/cc soit   99,8 %   de la densité théorique de cette composition. 



   EXEMPLE 7. 



   11,77 grammes du nitrure de silicium de l'exemple 1, 0,6 g de nitrure de lithium, 6,52 g de nitrure d'alumi- nium, 52,11 g de tungstène métallique et 1,35 g d'hydrure de titane sont broyés, en utilisant l'équipement et les conditions décrites dans l'exemple 1. La récupération, la purification et le séchage s'effectuent également de la ma- nière décrite dans l'exemple 1. L'analyse chimique révèle que la dispersion en poudre fine obtenue contient environ 1,23 partie en volume de nitrure de silicium, environ 0,1 partie en volume de nitrure de lithium et environ 0,67 par- tie en volume de nitrure d'aluminium par partie en volume d'un métal constitué de 90 % en volume de tungstène et de   10 %   en volume de titane. 

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   28 grammes de cette dispersion sont pressés à chaud comme décrit dans l'exemple 1, si ce n'est que la température maximale est de   1900 C   et la durée de pres- sage de 3 minutes. La dispersion réfractaire obtenue sui- vant l'invention a une résistance à la rupture transver- sale de 8400 kg/cm2, une résistance aux chocs de 1,14 kg- mètre/cm2 et une dureté Rockwell A de 88,7. Sa densité est de 7,20 g/cc, soit 99,5 % de la densité théorique qui est de 7,23 g/cc. Cette matière réfractaire convient parfai- tement pour être utilisée pour fabriquer un outil de cou- pe permettant de traiter de l'acier et de la fonte. 



   EXEMPLE 8. 



   15,58 g du nitrure de silicium de l'exemple 1, 0,29 g d'orthoborate de magnésium., 10,0 g d'alumine, 24,99 g de molybdène métallique finement divisé et 0,32 g d'hydrure de zirconium sont broyés, en utilisant les conditions et l'équipement décrits dans l'exemple 1. Le mélange obtenu con- tient, comme le révèle l'analyse chimique, environ 1,96 par- tie en volume de nitrure de silicium, 0,4 partie en volume   d'orthobo-rate   de magnésium et 1,0 partie en volume d'alumine par partie en volume d'un métal constitué de 98 % en volume de molybdène et de 2   %   en volume de zirconium. 



   20 grammes de cette composition sont pressés à chaud de la manière décrite dans l'exemple 1, si ce n'est que la pression utilisée est de 420 kg/cm2 et la durée d'application de cette pression de 4 minutes, à la   tempéra-   ture de 1850 C. 



   Le corps dense suivant l'invention ainsi obtenu présente une résistance à la rupture transversale de 5810 kg/cm2, une résistance aux chocs de 9,36 kg-mètre/cm2 et une dureté Rockwell A de 88,3. Sa densité est de 4,71 g/cc, soit 92,0 % de la densité théorique qui est de 5,12 g/cc, 

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 de cette composition. 



   EXEMPLE 9. 



   13,99 grammes du nitrure de silicium de l'exem- ple 1, 2,15 g d'oxyde de magnésium en poudre fine, 16,2 g de nitrure de titane en poudre fine. 19,3 g de tungstène métallique En poudre et 10,2 g de molybdène métallique en poudre fine sont mélangés. et broyés de la manière décrite dans l'exemple   1.   La récupération du produit broyé dans le broyeur, la purification et le séchage de ce produit s'effectuent également du a manière décrite dans l'exem- ple 1. 



   , L'analyse chimique révèle que cette composition contient 2,2 parties en volume de nitrure de silicium, 1,5 partie en volume de nitrure de titane et 0,3 partie en volume de nitrure de magnésium par partie en volume d'un métal constitué de 50   %,en   volume de molybdène et de 50 % en volume de tungstène. 



   25 grammes de cette dispersion sont comprimés à une température de 1900 C, en appliquant une pression de 350 kg/cm2, pendant une minute. 



   La dispersion réfractaire suivant l'invention ainsi obtenue présente une résistance à la rupture trans- versale de 5670 kg/cm2, une   résistance   aux chocs de 6,24 
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 kg-mètre/cm2 et une dureté Rktl&ll A de 90,0e Sa densi- té est de 6,19 g/cc, ce qui correspond à la densité théo- rique de cette composition 
EXEMPLE 10. 



   19,08 grammes de nitrure de silicium, 4,00 g d'a- luning en poudre fine à particules de 300 millimicrons, 7,29 g de carbure de titane finement divisé et 10,65 g de   chrom@   métallique finement divise, sont broyés de la ma- 
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 nière décrite dans/' exemple 1 # cuper¯. ,  f: , ¯ ¯a ourifi- c et le séchage s'effectuent aussi de la manière dé- crite dans l'exemple   1.   L'analyse chimique révèle que la   disper-   

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 sion finement divisée obtenue contient 4,0 parties en volme de nitrure de silicium, 1,0 partie en volume de carbure da titane et environ 0,7 partie en volume d'alumine par   part:;   en volume de chrome. 



   16 grammes de cette dispersion sont pressés à chaud à une température de 1600 C en appliquant une   press@n   de 420 kg/cm2, pendant 30 minutes. 



   La dispersion réfractaire suivant l'invention ainsi obtenue présente une résistance à la rupture   transvt '-   sale de 4690 kg/cm2, une résistance aux chocs de 5,2 kg- mètre/cm2 et-une dureté Rockwell A de 90,0. Sa-densité es' 
3,90 g/cc soit 95 % de la densité théorique de 4,11 g/cc de cette composition. 



   EXEMPLE 11. 



   11,77 grammes du nitrure de silicium de l'exem- ple 1, 2,88 g de spinelle d'aluminate de magnésium en pou- dre fine, 17,65 g de nitrure de zirconium en poudre fine, 
40,53 g de tungstène métallique en poudre fine et 18,9 g de rhénium métallique en poudre fine sont broyés de la manière décrite dans l'exemple 1. 



   La récupération, la purification et le séchage se font également de la manière décrite dans l'exemple 1. 



   L'analyse chimique révèle que la dispersion on- tient environ 1,23 partie en volume   'de   nitrure de sili- cium, environ 0,83 partie en volume de nitrure de zirconium, et environ 0,27 partie en volume d'aluminate de magnésium par partie en volume d'un métal constitué de 70   %   en volume de . tungstène et de 30   %   en volume de rhénium. 



   36 grammes de cette dispersion sont pressés, en appliquant une pression de 35 kg/cm2 et une température de 1850 C, pendant 15 minutes. 

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   La dispersion réfractaire suivant   l'inven-   tion ainsi obtenue   présent(1   ne résistance à la ruptu- re transversale de 875 kg/cm2, une résistance aux chocs de 1,66   kg-mètre/cm2   et une dureté Rockwell A de 88,7. 



  Sa densité est de 9,17 g/cc, soit 100 % de la densité théorique à laquelle on doit s'attendre pour cette com- position. 



   EXEMPLE 12. 



     1360   grammes de molybdène métallique en parti- , cules   d@oine   de 0,044 mm sont placés dans un broyeur à boulets en acier d'une capacité de 3,78 litres rempli à 40   %   de son volume de billes d'acier et contenant aussi 1800 ce d'une huile d'hydrocarbure à point d'ébullition élevé. On broie à une vitesse de 30 tours rar minute pen- dant 3 jours, après quoi le   molybdènn   poudre est séparé de l'huile du type hydrocarbure et des utiles en acier, pour être ensuite lavé vigoureusement avec de l'hexane pour enlever   1'nulle   résiduelle et être enfin séché dans un four à vide. Cette/poudre est alors traitée avec un mélange de 1 lire d'acide chlorhydrique concentré de 1,3 litre d'eau distillée et chauffée pendant 1 heure à 90 C.

   Ce traitement sert à dissoudre le fer absorbé au cours du broyage. On agite ensuite la poudre avec le mélange d'acide chlorhydrique et d'eau jusqu'au lendemain. On cen- trifuge ensuite le produit pour récupérer le molybdène et pour le séparer du fer dissous qui a été éliminé par le traitement à l'acide. On lave ensuite la poudre de molybdè- ne avec une solution 0,1 N d'acide chlorhydrique jusqu'à ce que la liqueur de lavage ne contienne plus de fer. Ceci exige 5 lavages. On lave ensuite la poudre avec de l'eau distillée jusqu'à ce qu'elle soit exempte d'ions chlorure et on sèche enfin la poudre de molybdène dans un four à vide. 

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   La poudre finement\divisée de molybdène ainsi obtenue se présente sous forme de particules d'un cali- bre moyen de 100 à 200 millimicrons et ne contient que des traces de fer comme impureté. 



   64 grammes du nitrure de silicium de l'exemple 1, 204 g de ladite poudre de molybiène métallique, et de 1,6 g de gamma-alumine en poudre anhydre sous forme de p particules sphériques de 20 millimicrons sont mélangés et broyés dans un broyeur en acier d'une capacité de 3,78 litres, en   utilisant@es   cylindres en molybdène d'un diamètre de 6,35 mm comme corps broyants. Le broyeur est rempll à 40   %   de son volume de corps broyants en aluminium et on y introduit une huile d'hydrocarbure à point d'ébul- lition élevé en une quantité suffisante pour recouvrir les éléments de broyage enmoybdène, le métal, lE nitrure de sili- cium et l'alumine en poudre. 



   Après broyage pendant 48 heures, la dispersion en poudre finement divisée suivant l'invention ainsi ob- tenue est récupéré de la maniera décrite plus haut dans d'autres exemples.      



   40 grammes de cette dispersion sont pressés à chaud à une température de   185uoC,   sous uno pression de 
280 kg/cm2, en appliquant ces conditions pendant 5 minu- tes. 



   La dispersion refractaire suivantl'invention ainsi obtenue est constituée d'une dispersion de 1 par- tie de nitrure de silicium colloïdal et de 0,02 partie d'alumine colloïdale, dan une phase continue d'une par- tie de molybdène métallique. La densité correspond à la densité théorique de 6,64   gramme/ce.   Cette matière réfrac- taire constitue uneexcellente matière structurelle à tem- pérature élevée, en raison de sa bonne résistance aux chocs mécaniques, de sa résistance élevée aux chocs thermiques et ,de sa résistance relativement satisfaisante à l'oxydation. 

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   L'examen métallographique de cette composition réfractairerévèle qu'il s'agit d'une interdispersion de nitrure de silicium et d'alumine dans du molybdène métal- lique. Le calibre moyen des particules des cristaux de molybdène est compris entre environ 0,4 et 0,8 micron et le calibre moyen des particules de nitrure de silicium et d'alumine est d'environ 0,5 micron. 



   L'examen métallographique de cette dispersion ré- vèle, par ailleurs, que le nitrure de silicium, l'alumine et le molybdène sont tous présents dans une région carrée de 10 microns de coté et que, parmi 10 régions d'une sur- face de 100 microns carrés, 9 régions ont les mêmes carac- téristiques structurelles. 



   La résistivité électrique de cette dispersion réfractaire est d'environ 1   ohm-cn'.   Cette faible valeur de résistivité électrique indique que la continuité du molybdène dans cette dispersion n'est pas interrompe par du nitrure de silicium ou de l'alumine. 



   EXEMPLE   13.   



   Une poudre de silicium métallique en particules de moins de 0,044 mm est nitrurée de la manière décrite dans l'exemple 1 et le nitrure de silicium obtenu d'un ca- libre d'environ 50 microns est mélangé, dans a proportion de 240 g de cette poudre de nitrure de silicium, 40 g de l'alumine décrite   dansl'exemple   précédent et 19,2 g de tungstène en particules de moins de 0,044 mm. Le produit obtenu est broyé de la manière décrite dans l'exemple pré- cédent, si ce n'est quel. on utilise des corps broyants cy- lindriques en tungstène au lieu des corps broyants cylin- driques en molybdène. 

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   La purification, la séchage et la compression à chaud se font de la même manière que dans l'exemple 12. La dispersion réfraètaire suivantl'invention ainsi obtenue est constituée de 75 parties en volume de nitrure de sili- cium et de 10 parties en volume d'alumine, par partie en   v@-   lume de tungstène métallique. La densité de cette dispersion est de 3,48 g par ce, ce qui correspond à la densité théo- rique de cette composition. Cette composition réfractaire convient très bien pour être utilisée comme outil de coupe à des vitesses de surface pouvant aller jusqu'à 150 mètres par minute, pour le traitement de l'acier et de la fonte. 



   EXEMPLE 14. 



   314,6 grammes de nitrure de silicium de l'exemple précédent, 40 g de l'alumine de l'exemple 12 et 19,2 g de tungstène métallique en particules de moins de 0,044 mm sont broyés de la manière décrite   dans*!1   exemple 12, si ce n'est que l'on utilise des corps broyants cylindriques en tungstène, au lieu de corps broyants cylindriques en molyb- dène. La compression à chaud s'effectue de la manière dé- crite dans les exemples 12 et 13. La composition dense obte- nue suivantl'invention e st constituée de 98 parties de ni- trure de silicium et 10 parties d'alumine dispersées dans une partie de tungstène métallique. La densité de cette composi- tion est de 3,43 g/cc, ce qui correspond à la densité théorique de la composition.

   Cette composition réfractaire convient également pour être utilisée comme outil de coupe ou comme matière réfractaire à haute température. L'examen de photographies au microscope électronique révèle la présence de cristaux ociculaires très fins qui sont agglomérés ou réunis en faisceaux d'un diamètre d'environ 1 à 5 microns. 

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   EXEMPLE 15. 



   29,7 grammes du nitrure de silicium de l'exem- ple 1, 1,46 g de particules de 300 millimicrons de nitru- re de magnésium et 1,53 g de particules de 300 millimicrons de métal en poudre contenant du fer et du bore métalliques dans des proportions pondérales de 99 parties de fer pour 1 partie de bore, sont chargés dans un broyeur à boulets en aciergaarni de caoutchouc d'unecapacité de 1,1 litre, broyeur qui est rempli jusqu'à 40% de son volume de pas- tilles en carbure de tungstène contenant   6 %   de cobalt d' un diamètre de 6,35 mm et d'une longueur de 6,35 mm. Dans le broyeur, on introduit aussi 350 ce   d'une @uile   hydrocar- bure isoparaffinique ayant un point d'éclair de 85 C. 



     Cete   composition est broyée pendant 48 heures sur des rouleaux garnis de caoutchouc, en faisant tourner le broyeur à une vitesse de 60 tours par minute. Après broyage, le mélange intime des poudres de nitrure de sili- cium, de nitrure de magnésium, de fer et de bore est sé- paré par filtration des corps broyants en carbure de tung- stène et cobalt, ledit mélange étant ensuite séparé, par décantation, de la majeure partie de l'huile hydrocarbure. 



  La dispersion obtenue est alors lavée à trois reprises avec de l'hexane, en utilisant chaque fois 2 litres d'hexa- ne, jusqu'à ce qu'elle soit exempte d'huile résiduelle, après quoi elle est séchée dans un four à vide jusqu'au lendemain. La poudre obtenue est ensuite tamisée à tra- vers un t amis à mailles de 0,21 mm. 



   L'analyse chimique révèle qu'elle contient 46,7 parties en volume de nitrure de silicium et 2,3 parties en vo- lume de nitrure de magnésium par partie en volume d'un mé- tal constitué de 99 % en poids de fer et de 1 % en poids de bore. 

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   L'analyse chimique révèle qu'elle contient 46,7 parties en volume de nitrure de silicium et 2,3 parties en volume de nitrure de magnésium par partie en volume d'un métal constitué dp 99 % en poids de fer et de 1% du poids de bore. 



   15 grammes de cette dispersion sont placés dans un moule cylindrique en carbone d'un diamètre de 2,54 cm et sont comprimés à chaud, dans une presse à vide chauffée par induction, en appliquant une pression de 280   kg/cm2, à   une température maximale de   1900 C,   ces conditions étant main- tenues pendant 1 minute. L'échantillon pressé est refroidi, retiré de la presse et découpé en éprouvettes servant à dé- terminer sa densité et ses propriétés mécaniques. 



   Le découpage s'effectue à l'aide d'unemince lame de scie en diamant, en utilisant une machine de découpa- ge de pastilles à cette fin. On constate que la résistance à la rupture transversale de cette dispersion réfractaire est de 3591 kg/cm2, sa dureté Rockwell A de 85,2 et sa ré-   sistance   aux chocs de 5,3 kg-mètre/cm2. Sa densité est de 3,24 g/cc, soit 99 % de la densité théorique qui est de 
3,27 g/cc, qui peut être calculée pour cette composition, en supposant que les volumes des divers constituants soient actifs. 



   Une pièce rapportée pour outil de coupe est également usinée en cette matière réfractaire et on constate qu'elle constitue un outil de coupe remarquable pour traiter   l'acier   et la fonte, cet outil présentant une usure relativement faible et une faible tendance à se souder ou à s'allier aux pièces à usiner, à des vitesses de coupe pouvant aller jusqu'à 1500 mètres par minute en surface. 

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   EXEMPLE 16. 



   27,16 grammes du nitrure de silicium de l'exem- ple 1, 1,46 g de nitrure de magnésium en poudre, 7,8 gram- mes de carbure de tungstène, en poudre et 4,4 g d'un mélan- ge finement divisé de métaux en poudre contenant 99,5 % en poids de cobalt et 0,5   %   en poids de bore métallique, sont mélangés et broyés de la manière décrite dans l'exemple 15. 



   La récupération, la purification et le séchage de cette dispersion de poudres intimement mélangées s'effectuent de la manière décrite dans/l'exemple 15. L'analyse 
L'analyse chimique de cette dispersion révèle qu'elle contien environ 17,1 parties en volume de nitrure de silicium, environ 0,9 partie en volume de nitrure de magnésium et 1,0 partie en volume de carbure de tungstène par partie en volume du métal constitué de 99,5 % en poids de cobalt et de 0,5 % en poids de bore. 



   18 grammes de cette dispersion sont constitués de la manière décrite dansl'exemple 15, si ce n'est que la température est de   1800 C.   



   La dispersion réfractaire suivant l'invention ainsi obtenue a une densité de 3,88 g/cc, soit 95 % de la densité théorique qui est de 4,08 g/cc pour cette composition. 



   La résistance à la rupture transversale est de 
3409 kg/cm2, la dureté Rockwell A est de 85,0 et la résis- tance aux chocs est de 5,6 kg-mètre/cm2. Cette matière ré- fractaire convient pour être utilisée comme matières   t-uctu-   relle à haute température, présentant   un(/   ésistance élevée à l'oxydation. 



   EXEMPLE 17. 



   27,3 grammes du nitrure de silicium de l'exemple 1, 
1,59 gramme de nitrure de magnésium finement divisé et 8,68 g d'un mélange finement divisé de métaux contenant 99 % en poids de nickel et 1   %   en poids de bore métallique sontmé- langés . Le broyage, la récupération, la purification et le 

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 séchage s'effectuent de la manière décrite dans l'exemple 15. 17 grammes de cette dispersion sont comprimés à chaud de la manière décrite dans l'exemple 15, si ce n'est que la pression employée est de 35 kg/cm2, la température est est de 1650 C et la durée d'application de ces conditions est de 15 minutes. 



   La dispersion réfractaire suivant l'invention ainsi obtenue contient 8,5 parties en volume de nitrure de silicium et 0,5 partie en volume de nitrure de magné- sium par partie en volume d'un métal constitué par un alliage de nickel et de bore dansées proportions pondéra- les de 99 parties de nickel et de 1 partie de bore. 



   La densité de ce produit réfractaire s'avère de 3,58 g/cc,ce qui représente 96 % de la densité théorique de 3,73 g/cc. Ce produit réfractaire a unerésistance à la rupture transversale de 35,56 kg/cm2, une résistance aux chocs de 6,6   kg-mètre/cm2   et une dureté Rockwell A de 82,0. 



   EXEMPLE 18. 



     25,57   grammes du nitrure de silicium de l'exemple 1, 1,46 gramme de nitrure de magnésium en   @@dre   et 13,34 grammes d'un mélange de nickel et de   cob@it   finement divi- sés sont broyés, extraits du broyeur,   porif@és   et séchés de la manière décrite dans   l'exemple   15, 
18 grammes de la   dispersio::     ob@enue   sont pressés à chaud dans les conditions   suivante' la     pression:   42U   kg/   cm2, température :   1300 C,   durée à . température : 30 minu- tes. 



   La dispersion   réfra@@ire   obtenue contient, comme le révèle l'analyse, environ  @,4   parties en volume de nitrure de silicium et environ 0,3   1 rtie   en volume de nitrure de magnésium par partie   en v@   'urne d'un alliage 50-50 de cobalt et de nickel. 

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   La densité de ce produit réfractaire est de 3,76 g/ce, soit 93 % de la densité théorique de 4,04 g/cc. 



   La résistance à la rupture transversale de ce pro- duit réfractaire est de 3388 kg/cm2, sa résistance aux chocs est de 6,86 kg-mètre/cm2 et sa dureté Rockwell A est de 74,3. 



   EXEMPLE 19. 



   15,9 grammes du nitrure de silicium de l'exemple 1; 4,0 g d'alpha alumine sous forme de particules de 300 milli- microns, 4,89 grammes de nitrure d'alumine en poudre fine, 9,85 grammes de fer en poudre fine, et 11,11 grammes de co- balt métallique en poudre fine sont broyés de la manière dé- crite dans l'exemple 15. La dispersion en poudre est récupé- rée et purifiée de la manière décrite dans ce même exemple. 



   27 grammes de cette dispersion sont compressas à une température de 1350 C, en appliquant une pression de 420 kg/ cm2 et en agitant dans ces conditions pendant 30 minutes. 
 EMI36.1 
 dispersion 411dcaire sûïvant l'invention ainsi obtenue est constituée de 2 parties en volume de nitrure de silicium, de 0,4 partie en volume d'alumine et de 0,6 partie en volume de nitrure d'aluminium par partie en volume d'un alliage à 50   %   en volume de fer, et 50 % en volume de co- balt. 



   La densité de ce produit réfractaire est de 4,30 g/cc, soit 94 % de la densité théorique de 4,57 g/cc. 



   La résistance à la rupture transversale de   copro-   duit réfractaire est de 3701 kg/cm2, sa dureté Rockwell A est de 75,0 et sa résistance aux chocs est de 8,9   kg-mètre/cm2.   



   EXEMPLE 20. 



   16,06 grammes de nitrure de silicium de l'exemple 1, 1.43 gramme de nitrure de magnésium en poudre, 21,2 g de fer en particules de moins de 10 microns et 16,0 g de nickel métallique en particules de moins de 10 micron: 

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 sont mélangés et brovés de la manière   décrite ;:  1E l'exem- ple 15. La récupération en la purification s'effictuent également de la manière décrate dans cet exemple 
25 grammes de la   dispe@ton   de poudra: sont pres- sés à la température ambiante, en appliquant une pression de 700 kg/cm2, dans une matrice en acier trempé, de façon à for- mer une billette brute.

   Cette billette est alors frittée sous vide à 1100 C. pendant 4 heures, en   orte   que   l'on   ob-   tien \ ne   billette assez solide d'une densité d'environ 65% de sa densité théorique. Cette billette est enfermée dans un récipient en acier inoxydable contenant 74 % de fer, 18% de chrome et 8   %   de nickel. Ce récipient est fermé de manière étanche et la billette enfermée dans ce récipient est rapi- dement introduite dans une presse à pression élevée, ou elle est d'abord chauffée à environ 1250 C. Immédiatement après sa mise en place dans   lpresse,   une pression de 7000 kg/cm2 est appliquée et, en l'espace de 1 à 5 secondes, l'extrusion de cette composition est achevée.

   La filière utilisée est une filièreen acier trempé   aant   un taux ce réduction de diamètre de 4:1. 



   La dispersion réfractaire obtenue suivant   l'inven-   tion est constituée d'environ 1,1 partie en volume de   nitru-   re de silicium et   d'e@@iron   0,1 partie en volume de   magnésium   par partie en volume d'un alliage de 60 % en volume de fer et de 40   %   en volume de nickel. 



   La densité de cette composition est de 5,47   g/cc   soit la densité théorique. 



   La dispersion réfractaire à une résistance à la rupture transversale de 5600 kg/cm2, une dureté Rockwell A de 86,4 et une résistance aux chocs de 15,3 g kg/ nètre/cm2. 



   Cette matière réfractaire convient pour être utilisée com- me filière d'étirage de fils de cuivre, cette filière ayant 

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 relativement peu tendance à s'user, à se griper ou à s'écor- cher, même à des vitesses d'étirage relativement élevées. 



   EXEMPLE 21. 



   19,72 grammes du nitrure de silicium de l'exemple 1, 1,43 g de nitrure de magnésium en poudre, 14,05 g de mo- noxyde de titane en particules de 10 microns, 2,66 g de fer métallique finement divisé et 1,14 g de chrome métallique en poudre fine sont mélangés. Ces produits sont broyés de la manière décrite dans l'exemple 15 et la poudre est récupérée   et/purifiée   également de la manière décrite dans cet exemple. 



   20 g de cette poudre sont pressés à chaud dans un moule cylindrique en carbone d'un diamètre de 2,54 cm, à une température de 1900 C et sous une pression de 280 kg/cm2, ces conditions étant maintenues pendant 1 minute. La disper- sion réfractaire continue contient 12,4 parties en volume de nitrure de silicium, 0,9 partie en volume de nitrure de ma- gnésium et 5,7 parties en volume de monoxyde de titane par partie en volume d'un alliage à 70 % en poids de fer et 30 % en poids de chrome. 



   Cette dispersion réfractaire a une densité de 3,82 g/cc, ce qui représente 98 % de la densité théorique de 
3,90 g/cc. 



   La résistance à la rupture transversale de cette composition est de 3682 kg/cm2, sa dureté Rockwell A est de 
89,0, sa résistance aux chocs est de 6,03 kg-mètre/cm2. 



   Cette matière réfractaire constitue un excellent outil de coupe tant pour le traitement d'acier que pour le traite- ment de fonte, cette matière réfractaire présentant uneusu- re très faible, de même qu'une tendance très faible à for- mer un cratère ou à se souder, même à des vitesses de coupe relativement élevées. 

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   EXEMPLE   22.   



   17,17 g du nitrure de silicium de l'exemple 1, 1,43 g de nitrure de magnésium et 17,1 g de nitrure de tita- ne en particules de 1 micron, 6,76 g de nickel métallique en poudre fine et 1,69 g de chrome métallique en poudre fine sont broyés. Le broyage, la récupération, la purification et le séchage s'effectuent de la manière décrite dans l'exemple 15. 



   20 g de cette dispersion sont comprimés dansun moule en acier trempé d'un diamètre de 2,54 cm, en appli- quant une pression de 700 kg/cm2, pour obtenir une billette   br@e   Cette billette est frittée pendant 4 heures à unetempérature de 1300 C dan un tube d'alumine retenu sous un vide élevé. 



   La dispersion réfractaire suivant l'invention ainsi obtenue contient 3,4 parties en volume de nitrure de silicium, 0,45 partie en volume de nitrure de magnésium et environ 3,2 parties en volume de nitrure de titane par par- tie en volume d'un alliage à 80   %   en poids de nickel   et   20 % en poids de chrome. 



   La densité de cette composition est de 5,38   9/ce,   soit 99,5% de la densité théorique de 5,94 g/cc. 



   La résistance à la rupture transversale de ce pro- duit réfractaire est de 4410 kg/cm2, sa dureté Rockwell A est de 65,7 et sa résistance aux chocs est de 11,54 kg-mètre/cm2. 



   EXEMPLE 23. 



   10,18 g de nitrure de silicium, 0,6 g de nitrure de lithium, 23,40 g de carbure de tungstène, 30,8 g de ni- ckel métallique en poudre fine et 5,44 g de chrome métallique en poudre fine sont mélangés, broyés, récupérés, purifiés et séchés de la manière décrite dans l'exemple 15. 



   30 g de cette dispersion sont pressés à chaud dans un moule cylindrique en carbone d'un diamètre de 2,54 cm, à une température de   14000C   et sous une pression de 280 kg/cm2, ces conditions étant appliquées pendant 30 minutes. La dis- 

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 persion réfractaire suivant l'invention ainsi obtenue est constituée d'environ 1,1 partie en volume de nitrure de silicium, d'environ 0,8 partie en volume de nitrure de li- thium et d'environ 0,4 partie en volume de carbure de tung- stène par partie en volume d'un alliage à 85   %   en poids de nickel, et de 15 % en poids de molybdène. 



   La densité de ce produit réfractaire est de 6,62 g/ ce, soit 94 % de la densité théorique de 7,04 g/cc. 



   La résistance à la rupture transversale est de 4480 kg/cm2, la dureté   Rockwell   A est de 68,3, et la résis- tance aux chocs est de 11,64 kg-mètre/cm2. 



   EXEMPLE 24. 



   12,08 g du nitrure de silicium de   l'exemple     1,   0,3 g   d'orthoborate   de magnésium anhydre en poudre, 18,3 g de nitrure de zirconium en poudre fine, 33,4 g de cobalt mé- tallique en poudre et 5,9 g de tungstène métallique en pou- dre fine sont mélangés, broyés, récupérés et purifiés de la manière décrite dan es exemples précédents. 



   12 g de cette dispersion sont pressés d&ns un mou- le en acier trempé, en appliquant une pression de 700 kg/cm2. 



  La billette brute obtenue est alors mise dans un tube en alu- mine dans un four électrique et chauffée à 1600 C sous un vide élevé, en maintenant   ctte   température pendant 1 heure. 



   La dispersion réfractaire suivant l'invention ain- si obtenue est constituée d'environ 1,1 partie en volume de nitrure de silicium, d'environ 0,3 partie en volume de borate de magnésium et d'environ 0,7 partie en volume de nitrure de zirconium par partie en volume d'alliage cobalt-tungstène contenant 85 % en poids de cobalt et 15 % en poids de tungstè- ne. 

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   La densité de cette dispersion réfractaire est de 6,44 g/cc soit 92 % de   *- densité   théorique de   7,0   g/cc. Sa re sistance à la rupture transversale est de 3885 kg/cm2, sa   d@@   reté Rockwell A est de 68,8 et sa résistance aux chocs est de 10,4 kg/cm2. 



   EXEMPLE 25. 



   26,82 g du nitrure de silicium de l'exemple 1, 2,15 g d'oxyde de magnésium en poudre fine, 4,94 g d'oxyde de thorium colloïdal en poudre sous forme de particules d'en viron 16 millimicrons,   et.es   quantités suivantes de métaux en poudre: 3,04 g de cobalt, 0,87 g de chrome, 0,43 g de tungstène et 0,04 g de bore, sont broyés et récupérés, pu- rifiés et séchés, de la manière décrite dans l'exemple 15. 



   18 g de la dispersion en poudre obtenue des divers métaux et du nitrure d'aluminium ainsi que de l'oxyde de thorium sont pressés ou comprimés à chaud à une température de   17500C   et sou ne pression de 280 kg/cm2, ces conditions étant maintenues pendant 1 minute. 



   La dispersion réfractaire   suivant/L'invention   ainsi obtenue contient environ 16,9 parties en volume de nitrure de silicium, 1,2 partie en volume d'oxyde de magnésium et environ 0,9 partie en volume d'oxyde de thorium par partie en volume d'un alliage complexe contenant 69 % de cobalt,   20 %   de chrome, 10   %   de tungstène et 1 % de bore en poids. 



   La densité de cette dispersion réfractaire est de 3,81 g/cc, soit 99,5 % de la densité théorique de 3,83 9/ce. 



   La résistance à la rupture transversale est de 4900 kg/cm2, la densité Rockwell A est de 92,5 et la résistance aux chocs est de 6,44 kg-mètre/cm2. Ce produit réfractaire constitue un bon outil coupant pour la fonte et l'acier, de même que pour le bronze, le cuivre, le laiton et l'aluminium. 

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   EXEMPLE 26. 



     27,03   g du nitrure de silicium de l'exemple 1, 4,0 g d'alpha-alumine en particules de 300 millimicrons, 3,67 g de fer métallique en poudre fine, 0,4 g de noir de carbone à grande surface et 0,04 g de bore métallique fi-   nemqnt   divisé sont broyés de la manière décrite dans les exemples précédents. Après récupération, purification et séchage de la manière décrite plus haut, 17 g de la pou- dre obtenue sont comprimés à une température de   1900 C,   en appliquant   une/pression   de 280 kg/cm2, pendant 5 minutes. 
 EMI42.1 
 La dispersion réfractaire suivantlinvention ainsi obtenue contient 17,0 parties en volume de nitrure de silicium et 2,0 parties en volume d'alumine par partie en volume d'un alliage à 98 %de fer, 1 % de carbone et 1 % de bore en poids. 



   La densité de cette composition est de 3,48 g/cc, ce qui correspond à la densité théorique attendue. 



   Sa résistance à la rupture transversale est de 5600 kg/cm2, sa dureté Rockwell A est de 92, et sa résistan- ce aux chocs est de 7,28 kg-mètre/cm2. 



   EXEMPLE 27. 



   26,08 g du nitrure de silicium de l'exemple 1, 2,88 g de spinelle d'aluminate de magnésium finement divi- sé en poudre, 7,6 g de nickel métallique divisé en poudre, et 0,4 g de paillettes d'aluminium métallique divisées sont mélangés, broyés, récupérés, purifiés et séchés, de la ma- nière décrite dans l'exemple   15.   



   20 g de cette dispersion sont comprimés à chaud à une température de 1900 C. en appliquant une pression de 2,80 kg/cm2, pendant 5 minutes. 

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    La dispersion réfractaire obtenue contient 8 @   parties en volume de nitrure de silicium et 0,8 partie  @n   volume d'aluminate de magnésium par partie en volume d'n alliage nickel-aluminium contenant 95 % de nickel et 5% d'alu- minium., La densité de cette composition est de 3,70   g/@,   ce qui correspond à la densité théorique attendue. 



   Sa résistance à la rupture transversale est   d@   4830 kg/cm2, sa dureté Rockwell A est de 91,5 et sa   rési@   tance aux chocs est de 7,8 kg-mètre/cm2. Cette matière ré- fractaire constitue un outil de coupe excellent pour les   m@   taux ferreux, l'aluminium, le cuivre et le bronze. Elle   s'un   très peu, même à des vitesses de travail élevées. Elle ré- siste, en particulier, très bien au soudage et à la   formation     d'un   cratère. 



   L'examen métallographique de cette matière ré- fractaire révèle qu'il s'agit d'une interdispersion de ni- trure de silicium et d'aluminate de magnésium dans un allia- ge nickel-aluminium. Le calibre moyen des particules des cristaux métalliques est compris entre environ 0,4 et 0,8 microns et le calibre moyen des particules de nitrure de silicium et d'aluminate de mangésium est environ 0,5 et 0,7 micron. 



   L'examen métallographique de cette dispersion ré- vêle, par ailleurs, que le nitrure de silicium, l'aluminate de magnésium et l'alliage nickel-aluminium sont tous pré- sents dans une région carrée de 10 microns de côté et que, parmi 10 régions d'une surface de 100 microns carrés exa- minées, 9 régions présentent les mêmes caractéristiques structurelles. 



   La résistivité électrique de cette dispersion ré- fractaire est d'environ 1 ohm-centimètre. Cette faible va- leur de la résistivité électrique indique que la continuité 

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 du métal dans cette dispersion n'est pas interrompue par du nitrure de silicium ou de l'aluminate de magnésium. 



   EXEMPLE 28. 



   Du silicium métallique en poudre dont les parti- cules   onÇun   calibre inférieur à 0,044 mm est nitruré dela manière décrite dansl'exemple 1 et le nitrure de silicium en particules d'environ 50 microns ainsi obtenu est broyé, dans un broyeur à boulets, jusqu'à ce que les particules aient un calibre moyen de 10 microns.   64   g de ce nitrure de silicium en poudre sont mélangés à 1,6 g de gamma alumi- ne anhydre du commerce en particules sphériques de 20 mil- limicrons, et à 178 g de nickel en particules d'environ 50 millimicrons en poudre obtenue par broyage intensif, dans un broyeur à boulets, avec des billes de nickel, de nickel carbonyle en poudre du commerce d'un calibre d'en- viron 1 micron.

   Le mélange obtenu est broyé pendant 500 heures en   utilisantde   la grenaille de nickel et en effec- tuant le broyage sous une huiledhydrocarbure à point d'é- bullition élevé. Le broyage s'effectue dansun broyeur en acier d'une capacité de 3,78 litres rempli à 40   %   de sa capacité de gr   naillesde   nickel et contenant suffisamment d'huile d'hydrocarbure à point d'ébullition élevé, pour recouvrir les billes de nickel et la poudre. La poudre est récupérée, purifiée et séchée de la manière décrite dans les exemples précédents. 



   24 g de cette poudre sont pressés à froid, frit- tés et extrudés de la manière décrite dans l'exemple 20. 



  Le corps dense obtenu est constitué d'une dispersion de 1 partie en volume de nitrure de silicium dans 1 partie en volume d'une phase continue denickel métallique dans   la -   quelle est également dispersée 0,02 partie en volume, par partie de métal, d'alumine servant d'adjuvant de pressage. 

 <Desc/Clms Page number 45> 

 



  La densité de cette composition est de 6,03 g/cc. 



   EXEMPLE   29.   



   240 g de nitrure de silicium sont préparés de la manière décrite dans l'exemple 28, en omettant le ' broyage dans le broyeur à boulets. 40 g de l'alumine en poudre décrite dans cet exemple, 6,23 g de nickel en par- ticules de moins de 0,044 mm et 2,16 g de chrome en parti- cules de moins de 0,044 mm sont broyés avec le nitrure de silicium de la manière décrite dans l'exemple 28. La puri- fication, la récupération et le séchage s'effectuent éga- lement de la manière décrite dansées exemples précédents. 



   24 g de cette matière sont pressés à chaud à une température de   18500C   dans un moule de carbone, en appliquantune pression de 420 kg/cm2. Après refroidisse- ment du four et extraction du produit, on constate que ce-   luii   est constitué par une interdis pers ion de 75 parties en volume de nitrure de silicium et 10 parties en volume d'alumine, avec 1 partie en volume d'un alliage nickel-chrome contenant environ 26 % en poids de chrome et 74 % en poids de   nickel.   La densité est de 3,35 g/cc, ce qui correspond à la densité théorique attendue. Cette matière constitue une matière structurelle résistante à température élevée. Elle convient aussi pour être utilisée comme outil de coupe, pour traiter, à des vitesses relativement élevées, de l'acier et de la fonte. 



   EXEMPLE 30. 



   On opère de la manière décrite dans l'exemple 29, en utilisant les mêmes quantités de matières, si ce n'est ,que l'on emploie 305,8 g de nitrure de silicium en particu-   @es de 40 à 50 microns au lieu des 240 g cités dans l'exem-   ple précédent. La compression à chaud s'effectue de la ma- nière décrite plus haut et la dispersion réfractaire suivant l'invention ainsi obtenue est constituée de 99 parties en   volume.de   nitrure de silicium et de 10 parties en volume 

 <Desc/Clms Page number 46> 

 d'alumine par partie en volume de métal liant.   @e   métal liant contient 26   %   en poids de chrome et   74 %   en poids de nickel. La densité de la dispersion est de 3,21 g/cc, ce qui correspond sensiblement à la densité théorique. 



  Cet échantillon présente une bonne résistance à l'usure lorsqu'il est utilisé comme outil de coupe, en parti- culier à des vitesses élevées et dans le cas de coupes lé- gères ,

Claims (1)

  1. REVENDICATIONS.
    1.- Dispersion réfractaire, caractérisée en ce qu'elle comprend un métal choisi parmi le molybdène, le tungstène, le chrome, le rhénium, le fer, le cobalt, le nickel et leurs alliages,dans lequel métal est dispersé du nitrure de silicium, ainsi qu'un adjuvant de pressage choisi parmi le nitrure de magnésium, le nitrure de li- thium, l'oxyde d'aluminium l'oxyde de magnésium, le sili- ce, l'oxyde borique et les spinelles du type oxyde d'un oxyde divalent choisi parmi l'oxyde de magnésium, l'oxyde de fer, l'oxyde de cobalt, et l'oxyde de nickel en associa- tion avec un oxyde trivalent choisi parmi l'oxyde d'alu- minium, l'oxyde de fer et l'oxyde chromique, à condition que des oxydes bivalents et trivalents soient des oxydes de métaux différents.
    2.- Dispersion suivant la revendication 1, carac- térisée en ce qu'elle comprend 1 partie à 98 parties en vo- lume de nitrure de silicium en particules distinctes par partie en volume de métal.
    3.- Dispersion suivant l'une ou l'autre des reven- dications 1 et 2, caractérisée en ce qu'elle comprend 0,02 partie à 10 parties en volume d'adjuvant de pressage par par- tie en volume de métal, 4.- Dispersion suivant l'une ou l'autre des reven- dications 1 à 3, caractérisée en ce qu'elle comprend 0,06 partie à 7 parties en volume d'adjuvant de pressage par partie en volume de métal.
    5. - Dispersion suivait l'une ou l'autre des reven- dications 1 à 4, caractérisée en ce qu'elle comprend 3,0 par- ties à 50 parties en volume de particules distinctes deiitru- re de silicium par partie en volume de fer, de cobalt ou de nickel. <Desc/Clms Page number 48>
    6.- Dispersion suivant l'une ou l'autre des re- vendications 1 à 4, caractérisée en ce qu'elle comprend 1,5 partie à 19 parties en volume de particules disctinctes de nitrure de silicium par partie en volume de molybdène, de tungstène, de chrome ou de rhénium.
    7. - Dispersion suivant l'une ou l'autre des reven- dications 1 à 6, caractérisée en ce que le métal est du mo- lybdène.
    8.- Dispersion suivant l'une ou l'autre des reven- dications 1 à 6, caractérisée en ce que le métal est du cobalt.
    9. - Dispersion suivant l'une ou l'autre des reven- dications 1 à 6, caractérisée en ce que le métal est du tung- stène 10.- Dispersion suivant l'une ou l'autre des reven- dications 1 à 6, caractérisée en ce que le métal est un al- liage de nickel et de 155 en poids de molybdène, par rapport au poids total du métal.
    11.- Dispersion suivant l'une ou l'autre des reven- dications 1 à 10 sous la forme d'une dispersion réfractaire ayant une densité supérieure à 98 % de sa densité théorique.
    12.- Dispersion suivant l'une ou l'autre des reven- dications 1 à 11, sousla forme d'une dispersion réfractaire ayant une densité de plus de 95 % de la densité théorique.
    13. - Dispersion suivant l'une ou l'autre des reven- dications 1 à 12, sous la forme d'une dispersion réfractaire ayant une densité supérieure à 90 % de sa densité théorique.
    14.- Dispersion suivant l'une ou l'autre des revendi- cations 1 à 13, caractérisée en ce que le nitrure de silicium est remplacé, dans des proportions inférieures à 5 % en volu- me, par un composé sous forme de particules choisi parmi les <Desc/Clms Page number 49> nitrures d'hafnium, de titane, de zirconium, d'aluminium, de tantale, de thorium, d'uranium, de cérium, les carbures de molybdène, de tungstène, d'hafnium, de chrome, de tanta., le, de niobium, de titane, de zirconium, les silicures et disilicures de chrome, de tungstène, de molybdène et leurs mélanges.
    15. - Procédé d'obtention d'une dispersion réfrac- taire, caractérisé en ce qu'une composition comprenant un métal choisi parmi le molybdène, le tungstène, le chrome, le rhénium, le fer, le cobalt, le nickel et leurs alliages, dans lequel sont dispersés du nitrure de silicium et un adju@ vant de pressage choisi parmi le nitrure de magnésium, le ni trure de lithium, l'oxyde d'aluminium, l'oxyde de magnésium, le silice, l'oxyde borique et les spinelles du type oxyde d'un oxyde divalent choisi parmi l'oxyde de magnésium, l'oxy- de de fer, l'oxyde de cobalt et l'oxyde de nickel en associa- tion avec un oxyde trivalent choisi parmi l'oxyde d'alumi- nium, l'oxyde de fer et l'oxyde de/nickel, l'oxyde trivalent et l'oxyde divalent étant des oxydes de métaux différents, sous forme de fines particules,
    est mélangée intimement, de manière à obtenir une dispersion homogène, après quoi le mé- lange est comprimé dans un moule en étant soumis à une pres- sion supérieure à 35 kg/cm2 et chauffé à une température de 1000 C à 1900 C 16.- Procédé suivant la revendication 15, caracté- risé en ce que la pression est de 35 à 420 kg/cm2.
    17.- Procédé suivant la revendication 15, caracté- risé en ce quele constituant métallique est du fer, du co- balt .ou du nickel, la température de chauffage est de 1000 C, et le chauffage se produit pendant une durée pouvant attein- dre 4 heures. <Desc/Clms Page number 50>
    18.- Procédé suivant la revendication 15, carac- térisé en c ue le constituant métallique est du molybdè- ne, du tungstène ou du chrome, la température de chauffage est de 1600 C à 1850 C et le chauffase se poursuit pendant une durée pouvant atteindre 4 heures.
    19.- Procédé suivant l'une ou l'autre des reven- dications 15 à 18, caractérisé en ce que les particules des constituants ont un calibre inférieur à 50 microns.
    20. - Procédé suivant l'une ou l'autre des reven- dications 15 à 19, caractérisé en ce que les particules des constituants ont un calibre inférieur à 10 microns.
    21. - Procédé suivant l'une ou l'autre des reven- dications 15 à 20, caractérisé en ce que les particules des constituants ont un calibre inférieur à 1 micron.
    22.- Composition,caractérisée en ce qu'elle com- -prend un métal choisi parmi le molybdène, le tungstène, le chrome, le fer, le cobalt, le nickel et leurs alliages, dans lequel sont dispersés du nitrure de silicium et un adju- vant de pressage choisi parmi le nitrure de magnésium, le nitrure de lithium, l'oxyde d'aluminium, l'oxyde de magné- sium, la silice, l'oxyde borique et les spinelles du type oxyde d'un oxyde divalent choisi parmi l'oxyde de magnésium, l'oxyde de fer, l'oxyde de cobalt et l'oxyde de nickel, en association avec un oxyde trivalent choisi parmi l'oxyde d'aluminium, l'oxyde de fer et l'oxyde denickel, étant en- tendu que'les oxydes divalent et trivalent sont des oxydes de métaux différents.
    23. - Composition suivant la revendication 22, ca- ractérisée en ce qu'elle comprend 1 partie à 98 parties en volume de particules distinctes de nitrure de silicium par partie en volume de métal. <Desc/Clms Page number 51>
    24.- Composition suivant l'une ou l'autre des ' revendications 22 et 23, caractérisée en ce qu'elle com- prend 0,02 partie à 10 parties en volume d'adjuvant de pres sage par partie en volume de métal.
    25. - Composition suivant/l'uneou l'autre des revendications 22 à 24, caractérisée en ce qu'elle comprend 0,06 partie à 7 parties en volume d'adjuvant de pressage par partie en volumede métal.
    26. - Composition suivant l'unou l'autre des re vendications 22 à 25, caractérisée en ce qu'elle comprend 3,0 parties à 50 parties en volume de particules distinc- tes de nitrure de silicium par partie en volume de fer, de cobalt ou de nickel.
    27.- Composition suivant l'une ou l'autre des compositions 22 à 26, caractérisée en ce qu'elle comprend 1,5 partie à 19 parties en volume de particules distinctes le nitrure de silicium par partie en volume de molybdène, de tungstène, de chrome ou de rhénium.
    28.- Composition suivantl'une ou l'autre des revendications 22 à 27, caractérisée en ce que les particu- les de l'adjuvant de pressage, du nitrure de silicium et du métal ont un calibre moyen inférieur à 50 microns.
    29.- Composition suivant l'une ou l'autre des re- vendications 22 à 28, caractérisée en ce que les particules de l'adjuvant de pressage, du nitrure de silicium et du mé- tal ont un calibre moyen inférieur à 10 microns.
    30 - mnosition suivant l'une ou l'autre des re- vendications 22 à 29, caractérisée en ce que les particules de l'ajuvant de pressage, du nitrure de silicium et du mé- tal ont un calibre moyen inférieur à 1 micron. <Desc/Clms Page number 52>
    31. - Composition suivant l'une ou l'autre des revendications 22 à 30, caractérisée en ce que le métal est du molybdène.
    32.- Composition suivant l'une ou l'autre des revendications 22 à 30, caractérisée en ce que le métal est du cobalt.
    33.- Composition suivant l'une ou l'autre des revendications 22 à 30, caractérisée en ce que le métal est du cobalt.
    34. - Composition suivant l'une ou l'autre des revendications 22 à 30,caractérisée en ce que le'métal est un alliage de nickel avec 15 % en poids de molybdène, par rapport au poids total de métal.
    35. - Composition suivant l'une ou l'autre des revendications 22 à 34, caractérisée en ce que le nitrure de silicium est remplacé, dans des proportions inférieures à 50 % en volume, pai un composé sous forme de particules, choisi parmi les nitrures d'hafnium, de titane, de zir- conium, d'aluminium, de tantale, de thorium, d'uranium, de cérium, les carbures de molybdène, de tungstène, d'hafnium, de chrome, de tantale, de niobium, de titane, de zirconium, les silicures et distilicures de chrome, de tungstène, de molybdène et leurs mélanges.
    36.- Dispertion réfractaire suivant l'une ou l'au- tre des revendications 1 à 14, caractérisée en ce qu'elle constitue une partie composante d'un outil de coupe.
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