BE598614A - - Google Patents

Info

Publication number
BE598614A
BE598614A BE598614DA BE598614A BE 598614 A BE598614 A BE 598614A BE 598614D A BE598614D A BE 598614DA BE 598614 A BE598614 A BE 598614A
Authority
BE
Belgium
Prior art keywords
sep
epoxy
compositions
parts
dioxide
Prior art date
Application number
Other languages
English (en)
Publication of BE598614A publication Critical patent/BE598614A/fr

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08CTREATMENT OR CHEMICAL MODIFICATION OF RUBBERS
    • C08C19/00Chemical modification of rubber

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Epoxy Resins (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  " Procédé d'obtention de compositions   d'epoxypolybu-   tadiène thermo-durcissables perfectionnées et compositions obtenues par oe   procéda   " 
Ia présente invention est relative à de nouvelles compositions de résines thermo-durcissables perfectionnées,   ,:il.   aux produits   tharmo-durois   réticulés obtenue à partir de ces compositions. D'une :manière plus précise, l'invention est relative à des nouvelles compositions   d'époxy@olybuta-   diènes modifiées, et aux produits   perfectionnàa     obtenua   par durcissement de ces compositions. 



   On sait que les polymères et copolymères du buta- diène peuvent être époxydés, pour former des composés dans lesquels les doubles liaisons des polymères sont remplacées par des groupements dans lesquels un atome d'oxygène forme un pont sur des atomes de carbone voisine pour former un cycle   à   trois côtés; on sait également que ces polybutadiènes épo-   xydés   peuvent être durcis par réaction   de*   polymères, par l'in- termédiaire de leurs groupes époxy, avec des agents durcie- sants polyfonctionnels, afin de former des produite thermo- durcis réticulés possédant un poids moléculaire très élevé. 



   / 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 Une caractéristique des   époxypolybutadiènes,   même 
 EMI2.1 
 de ceux qui possèdent un poids moléculaire relativement bas et une teneur faible en   époxy,   est leur viscosité très élevée. Les polymères liquides de   butdiène   par   exemple:     de-   viennent des huiles visqueuses ou des solides cireuxà l'époxydation, de sorte que lorsqu'on désire durcir ces résines 
 EMI2.2 
 par rés-ction avec des agents ràticulants polyfonctionnels, 1?..3st difficile d'obtenir un mélange satisf-1-is--nt entre l'époxypolybutadièna visqueux ou cireux et l'agent réticulant, ou d'obtenir un écoulement S#tisf<.isnt dans les moules ou lors de la pr3pars.tion de stratifias.

   On peut évidemment diminuer la viscosité du polymère 6poxydà p6.r chauffage lors de sa formulation ou lors de son emploi, mais il se produit simultanément une diminution de la durée de conservation de 
 EMI2.3 
 la composition aouventd3savantageusa. On a 3ge.laaent suggéra d'utiliser des solvants pour diluer les polymères époxydés, mais cette technique est évidemment   inapplicable   pour cer- 
 EMI2.4 
 tains usages tels que lancapsulage ou le moulage.

   Jusqu'µ miintenant de nombreux avtntages associ3s l'p1oi da poly- mères à hauts poids   moléculaires     ou %,   teneurs   élevées   en époxy n'ont pu être exploité en raison des difficultés de manipulation de tels polymères époxydés visqueux ou solides 
 EMI2.5 
 ou en raison des difficultés éprouvées d"ns la rach3vhr de formulations réticulables permettant d'Pb-isser 1 viscosité sans diminuer les propriétés physiques evrntegauses du produit durci. 
 EMI2.6 
 



  Confornément à la présente invention, on obtient des compositions dlàpoxypolybutadiènae thermo-durcissables possédant une viscositç C':4 l'état non réticulé notablement plus basse que celle du polymère époxydé lui-méme, tout en      

 <Desc/Clms Page number 3> 

 préservant et même en améliorant les propriétés physiques du polymère réticulé, par préparation et réticulation de l'époxypolybutadiène en présence du bioxyde de limonène. 



   Le bioxyde de limonène est un diépoxyde de formule: 
 EMI3.1 
 
Le bioxyde de limonène est un liquide à haut point d'ébullition qui ne cristallise pas lorsqu'il est refroidi à   -60 C,   mais devient très visqueux. Sa préparation et ses propriétés sont décrites dans un article de   N=     Prileschajew,   Berichte, 42, 4811 (1909). 



   Quoique l'on ait utilisé antérieurement les monomères époxydés ou des polymères époxydés à bas poids moléculaire pour diminuer la viscosité des polymères à poids moléculaire plus élevé, la présence de tels diluants a produit un effet défavorable sur les propriétés physiques du polymère durci. L'emploi du bioxyde de limonène ne conduit pas à de tels effets défavorables, mais permet de diminuer efficacement la viscosité des époxypolybutadiènes extrêmement visqueux, possédant à la fois un poids moléculaire élevé et une teneur élevée en époxy, tout en préservant les excellentes propriétés physiques de ces résines réticulées. 



   L'incorporation de bioxyde de limonène dans les compositions d'époxypolybutadiènes permet d'étendre leurs emplois dans   une grande mesure : parexemple dans les stratifiés et dans les   composés de "potting" (enrobage d'un produit noyé dans la résine), leurs excellentes caractéristiques d'écoulement et de mouillage à température ambiante assurent à la fois une facilité de manipulation et une stabilité améliorée contre le durcissement prématuré, alors qu'il était nécessaire 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 
 EMI4.1 
 jusqu'à maint3n?.nt d3 ch'-uffar les compositions d'époxypolybut..dièras pour obtenir un m3lrnge et écoulement sQ-cisfp.1st . 



  A titre dle-ventpga supplémentaire das compositions selon   l'invention,   on peut utiliser les époxypolybutadiènes à poids moléculaire élevé comme résines de bese, en   rrison   de l'abaissement de leur viscosité   à   un niveau utilisable dans la pratique, abaissement dû à la présenta de bioxyde de limonène. Il existe de nombreux avantagea associée à l'emploi de polymères à poids   moléculaires   élevée, dûs non seulement 
 EMI4.2 
 &es qus la gum de polyrérea qui peuvent être utilisés se trouve notc-blerent àlpzgie mais également au fait que l'on peut obtenir à partir de résinas de base à poids moléculaires plus 3lev'3e des ràsiatstncea à la flexion plus àlevàe3 et une meilleure résistance chimique. 



   En outre, les agents réticulants, y compris les agents réticulants solides, sont facilement incorporés dans 
 EMI4.3 
 ces 31es fluides è bEss8 tamp3r=ture, ce qui pernet de prolonger la dure de conservation des compositions thermodurcissole3. Les compositions d'3poxypolybutFdiènss st de bioxyde de limonène selon l'invention sont réticulées par réaction avec des   composta     polyfonctionnels   à hydrogèna actif, tels que les polyamines, les acides et les   anhydrides   
 EMI4.4 
 polybsiqua8, les polyols, polymerc<ptens, polyphànols et produits similaires. 



   Les résines de base des compositions de l'invention sont des polymères ou copolymères liquides de butadiène 
 EMI4.5 
 que l'on a âpoxydés. Le polybutrdiène lui-n8me peut être prà- paré par l'un quelconque des nombreux procédés bien connus, tels que la polymérisation en émulsion ou en solution an présence d'une grande variété de   catalyseurs   y compris les 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 
 EMI5.1 
 ctlY8aura & radicaux libres, les c¯t^-lyseurs à métaux ï¯1les ca.tr.lys8urs da Fris del a, et les c-¯.t:lysaurs or3.no-métrlliques.

   Quoiqua las produits stisf-is.;nts jusqu'à Mr-.intanant exigeaient en générs-l l'emploi de polymères liquides, ''.y?-.nt un poids !:'o15culRira inférieur environ 2500, correspondante! une viscosité inférieure environ 50 poises mesurée à cis=.ilîsant nul at ± 25 C, on peut utiliser effectivement dxna l'mV3nùior. des polymères plus 6levàaa, poasédrnt des poids moléculaires allant juaqu'ê environ 10000 et das viscosités da 100 poises et plus. Lorsqu'ils sont àpoxydàs r-vec une basse teneur en groupes époxy, mère les po1ères t poids moléculaires encore plus élevées peuvent àtre utilisas, et peur des teneurs en Spoxy de 1   2. on peut utiliser des polybutadiènes et des copolycèras de cas produits possd.nt un poids :r.oldculr..ire sÀ1t,nt jusque 20000. 



  La livita li, plus busse du poids moléculaire pour ces poly- 
 EMI5.2 
 mères est d'environ 100; c'est à dire que l'on peut renie- 
 EMI5.3 
 ment utiliser des E'6 langes de dimères et tritères d'-.n5 le --s où -'on désira confjrer des propriétés particulières ux produits, en vue de-pplie-tions spàcirlea. 



  En ü:n3r:-.1 le- es.mle de poids I!1oHcu1r iras rppropriéa et pr0frje pour las polybutsdiènes t leurs cepolyrères est comprise zntra anviron 250 à 10000. Des techniques de polymrisation et cïa copolym3ristion du butdièns utilisables pour former des polymères liquidas 3t solides sont décrites dans les b evets das Etats Unis d'Anàrique n  2.631.175 du 
 EMI5.4 
 et 2.791.618 du 
 EMI5.5 
 Pour lt6poxyd.tion des polybutzdiénes et de leurs 
 EMI5.6 
 copolymères, on peut utiliser des techniques courantes d'épo- 
 EMI5.7 
 xydation. Les percidas aliphatiques, aromatiques et min3re.c, 

 <Desc/Clms Page number 6> 

 
 EMI6.1 
 les sels de p2rcidas, les peroxydes et les hydrcperoxydss son.':, les ^.gan-cs àpcxydrnts efficaces les plus cour-nts.

   Pour des rr.isons pr-tißues, lss parlcides ::.liphf'"tiques les plus bas, comm- les acides perforreiu3s, pert.c3ti?ues, perprosicniques et parbutyriques sont les r5,-ctifs proféras. Avec ces r,s.ctifs, la !",k.cticn d3po:ydtion peut àtra effectuée par utilisation d'un p3rcida prgr3 r.u pralb19 zcis on peut aussi fermer le parc-aide d-na la milieu récctionnal, en gêneml ptr addition de peroxyde d'hydrogène à ur cida ou P. un anhydride Jliphrtique. Les perrcida3 peuvent #tre pr5p^rbs d'une manière qu3loonqua connus, comma décrit pa-r exerple à-m "0rgnnic Syntr.èsas'', Coll. volume 1, Seconde Edition, John Wiley --nd Sons (1941) p?g3 431; Un certain nombr3 de techniques 3'dpa:,ßd tion des poly7out!,.diènes sont dc:it3S d-ns un article de C.W. Wheelok d?ns "Indu8tri:-.l !mu Engineering Cha- 
 EMI6.2 
 mistry " ,299-304 (1958). 
 EMI6.3 
 



  Ltàpoxy4p-tion peut être effectuée par utilis-ticn de quantités sto3chiomtriquas du par¯^.ci3:,s; c'est è dira une mola de peroxyde d'hydrogène ou de parrcàe per double liaison du polymère; ou bien vec das qu'ntit3s inférieures aux qu.ntit.3s théoriques. Il n'y - prs d ',-v',nte:..;e I!!!',r,:u3 utiliser un excès d'oxyd'nt et, quoiqus 1, rc.ctivitê et les propri ¯és des polybutdiè;.3S époxyds vari-a r3211erant !-v2e le degr3 d'âpoxyd.tion, il a été cons-tttà q,U3 l'are:ploi d'une qus.ntitâ de peraciàe rusai faible que 5 de 15 théorie, con- àuà8i.it à das résines utilisables. En gn3r-- 1 les pclybutrdiènas àpoxydss utilisas d= ns l'invention contiennent u moins 1% en poids d'oxygène âpoxydique et on profère, pour lr plupart des P-ppliel.tions, utiliser des 3poxypolybutdiènas poss8d-nt d'environ 4% à 10% d'oxygène 6poxydique, en poids.

   Les 

 <Desc/Clms Page number 7> 

 
 EMI7.1 
 6poxypolybut:.diènes contsn'nt plus da 10% d'oxygène àvoxydique peuvent glemant 3tre utilisbs, vs leur viscosité très 3lvv32 ast réduite à un niveau .ccept 'b1s pmtiua3nt par l'agent modîfir.nt la bioxyde da 1i--onéne. Une limite prc.ti.lua d'3po:yd:.ion pour l'5poxypolybut?-diène correspond à environ 15% en poids d'oxygène dlàpoxydiqua. S'il 5t<it n3cessFirs ou Fvwntgaux d'ajouter un solv!",nt pour faciliter la j7,etction dt3poxydetion an réduisant le. viscosité d'une ràeina particulière pendant l'3po:cydǯtion, des solvants pppropriàa sont, pir axacple, les solvants orgsni=1Ue8 htrbitu3ls comma l'heptana, le benzène at la chloroforme, et la aolvnt peut être âliminé 3.VF.nt ou après l'addition du bioxyde de 
 EMI7.2 
 limonène. 



  Cornue indiqua ci-dessus, les compcsitions de l'in- 
 EMI7.3 
 vention peuvent 3tre durcies prr l'un quelconque dss systèmes réticulant rbsctifs pour les 3poxypolybutdiènes. Les deux groupas époxy du bioxyda de li=cnène subissent les ràsctions usuelles du groupe 3po-.y, quoiquules possèdent des dagrs d' fàrante de rés.ctivit5. Le groupa 1poxy du noyau cyclohexçne est un peu plus rjactif nvac les agents durcissnts acides et anhydrides que le groupe àpoxy ie 1''- cheina iftàr=ie; p-r contre le groupe époxy de 1"' ch<ine 1<tàr-lz présente une rr5etivitë l3gèrersnt plus gr-nde -vec les chines que le 
 EMI7.4 
 groupa époxy du cycle. Par sélection appropriée des "gents 
 EMI7.5 
 durciss nts, on obtient des compositions possdrnt une g--trme de propritâs utilisables extrémement lrge.

   Des gants r3ticulants types de ces systèmes sont décrits dans le brevet Français n  1.158.470 du . En ganarol, on 
 EMI7.6 
 obtiant les meilleurs résultats lorsque l'agent réticulent 
 EMI7.7 
 contient suffis-=ment de groupas réactifs pour rb=gir ?vac 

 <Desc/Clms Page number 8> 

 
 EMI8.1 
 tous les oxygènes d'oxrn3 présents. Et corss le bioxvda de limonèna contribua pour 1 ou 2 è l' o'y&èn3 1,1.lox-Lr-na du système de résine, on préfère utiliser f!uf'fi3n.!1:ent è. 1 - gent réticulant pour réagir r,vac, et réticuler, le bioxyde da livonène en même temps qu'avec 1"poxypolybutpdiène. 



  LP- quantité de bioxyde da lironène nécessaire pour réduire 1 viscosité de l'3poxypo1ybutdiène dépend naturellement du poids moléculaire et de 1", teneur en àpoxy de la résine - c'est à dire da sr viscosité initifle - et de la 
 EMI8.2 
 viscosité fine.le désirée pour l'emploi particulier envisagé. 
 EMI8.3 
 Pr exemple, un époxypolybutndiéns, poes3d nt une viscosité de 3000 poises et conter,-.nt 9% en poids d'oxygène d'oxirn9. combiné Fvac 20 parties de bioxyde de lircnèna pour 100 parties d'3poxypolybutÇdièna, présente une viscosité de 150 poises. En g3n3r1, environ 40 prrtias de bioxyde 9 li7onène, pa.r 100 parties de résine 5poxy, cons-cituent 1 turntité r'?.ximum de bioxyde de lim.nène qui psut être présente sns influancar dÓfvcrr.bleDant les propriàt±s physiques des produits réticulés.

   Msis tu moins environ 5 p rtias ie bioxyde d lircnèna doivent être présentes =.vx.t qu'on note une -diminution Turques de le. viscosité. Les quantités appropriées et pr3fJrées da bioxyde de limonène permettent d'rtteindre c 1^. fois un tb-issem¯z¯n-lt, de viscosité notable et une cons3rv?.tion des 
 EMI8.4 
 propriétés physiques des résines réticulées, sont comprises 
 EMI8.5 
 entra 10 et 20 parties da bioxyde de limonène pr 100 parties d'6poxypolybut:.uiène. 



  Le bioxyde de limonène s'incorpore facilement dens la plupart des époxypo1ybut;:'.diènes p"r simple m.:h.ng2 2 temp6rE.turs ordinaire. Avec Isa ôpoxypolybutzdiénes extrêmement visqueux ou solides, l'opération da dilution peut et.'B acc9- 

 <Desc/Clms Page number 9> 

 
 EMI9.1 
 lérâa par chauffage de la composition. Car solutions b. bisse 
 EMI9.2 
 viscosité sont stables, et les groupes époxy du bioxyde de 
 EMI9.3 
 limonène r3giasent beaucoup rieux et dans le *tre sans que les groupes époxy de lI3poxypolybutdièn3. Il n'est p-s nécessaire d'effectuer des modific::tioZi6 :;;- rtictÜ.ièr:::s d"iis les techniques ou d-ns les 'gents de riticul!:.tion, oeuf les rodif ic t ions dues à. l'augmentation de 1- teneur en oxircns.

   Avec certains agents durcissants, en particulier les polysinss, des durées de durcissement plus longues peuvent être nàcaa- 
 EMI9.4 
 se.ires pour obtenir les propriétés optica. 
 EMI9.5 
 



  Les produits de l'invention sont ptrticuliérezent utilisables drns les applications telles que le zitting" et l'enc¯.psulaga d'assabl.^.,gas électroniques et d-ns d'autres applications par coulée ou en8 les str^tifi3s en raison de 
 EMI9.6 
 leurs propriétés d'écoulement et de mouillage améliorées et 
 EMI9.7 
 de leur plus faible viscosité. Ces produits sont é3le!rant d33 revttemante protecteurs utilisb1as. et trouvant de nombreuses autres cpplic-.tions, dgas leurs propriétés mµccmiques et électriques excellentes et à leur c-rrctéristique de strbili-t3 sGtisf.i.8.nta, Ils peuvent être combinés avec des fibres de verre ou d'-utres agents da renforcement, ±vec des plstifi:,.nts, des chs-rges, des étendeurs, des pigments et des colorants, et des nombreuses autres Entières, peur des applications particulières. 



  L'invention est illustrée p-r les exemples suiv-nts dcns lesquels on utilise des compositions spécifiques d'pcx3polybutadiènes modifiées pr du bioxyde de lironèna, et d-ns lesquelles on décrit 1a r5ticulation de cas compositions -u moyen d'sgents durcissants typiques. Les propriétés physiques des produits ont été dé termina es conformé!" ont aux normes 

 <Desc/Clms Page number 10> 

 
 EMI10.1 
 Améric2.inas "ASTM Stnd.r3s on P1^stics (195)''.

   Les tenp3rtures de déforme-tion & 1- chaleur ont t3 dti3as conformàment à le. nome A3ric:.in ASTM D649-56, 1, dureté Rcckwell conformèrent i. 1- norma ASTM D785-51, las propriétés de flexion confortiimant à lr norme ASTM D790-58T, les propriàtàa de trrction conforaément à ls, norme ASTM D648-58T, et 1?. pr3p.:r:'?tion des échantillons conform3ment 2. le. norme ASTM D6I8-58. hea indications da UFI'3 s-en3dat en 
 EMI10.2 
 poids. 



  Exemple 1 
 EMI10.3 
 On a polym3ris iu but :diène de la nznière suivrr¯te : on a chrg3 environ 4,3 parties de sodi1W scus forne de dispersion è 46% dans le benzène, et 162 prrties da benzène, d¯ns un recteur soumis à -,igit;7.tion,- on ^ élevé 1^ tem,rmture & 90 C et on a introduit 3,0 p-.rties du butpdièna technique. Le. t3mpér.ture été reintenua à environ 85 C tr-ndis que lion P. -joute 97 parties de but= diène et 20 parties de dioxp-ng en 3,5 heures ru total. Les compos,--nts de r3-¯^.ction ont été ensuite refroidis 50 C et versas dns 19 parties d'-.cide celtique glacîal, On a filtré le mélange sur 21 parties de crrbomte de soude -anhydre, et on a chassé les Mr-tièr e volatiles du filtrrt à une tar-p6r-ture de 19 t 55 C sous une pression de 23 . 57 mm.

   H5' Le résidu est du polybutadiène liquida, p08sédt un indice d'iode de 399, une viacosité à l'étr.t fondu da 7,0 poises à 25 C et un poids nolàculrire de 850. 



  On p poxydé ce polybu-diène àe 3# aniëre suivante : on a chauffa sous agitation t 60 C environ 100 prties de polybut-diène liquide, 100 parties de benzène, 20 parties de résine Dowsx 50 X-12 (un polymère etyrèn---divinyl- 

 <Desc/Clms Page number 11> 

 
 EMI11.1 
 benzène sulfoné at réticulé avec 12% da divinylbanzène) et 16,2 p-.rtiss dl, cide !¯.cHiq,u;:: glTcifi.1. 0n ?. .jout3 "lors environ 70 orties de peroxyde d'hydrogène à 5ù, en 2 heures. On a miintewi 1 température ! 65 C pandnt 2 autres heures, on r rafroidi l3 md11?nJ'3 à. 30 C, on ajoute lutz parties de benzène et on s. filtre. La couche huileuse a été séparée pE.r centrifugation, 1?vàa -vmc un volume dg-1 d'e-^.u, nautrlis3e r.vec une solution d'hydroxyde de sodium, s6pRide, lav3e.à nouveau à l'eau, spn.r3e, et l'on c chassa la benzèna z 85 C sous 12 nc.hg.

   L'àpoxypolybutc.dién3 obtenu en 
 EMI11.2 
 résidu possède un indics d'ioda de 186, une teneur en oxy- 
 EMI11.3 
 gène d'époxyde de 9,1%, et une viscosité è. l' 8te.t fondu da 
 EMI11.4 
 1760 passe à 25 C. 
 EMI11.5 
 



  On a ajouta à 100 parties de cet époxypolybutfdiène 10 parties de dioxyde de limonène à te1!lr:.ture B.I!lbif".nte. Le mélange a sté jOt3 3ctniqusmsnt et on lIe laisse au repos pends.nt une nuit pour le d'h.rsssr d36 bulles incluses. If viscosité du m.l=.nga est de 400 poisas è 25 C, au viscosimètre de Brookfield. A ce l.nga on -^.. -jouté 9,5 parties de 2,3-butylène glycol et 30,5 parties d'nhydride -^.léique fondu à 60 C. Le m31!Ulge obtenu a été durci pendant 3 heures à 70 C'puis 3 heures à 115 C. A titre de coprriscn, on -% effectué des essais dans lesquels on ?. rampitcà la bioxyde de limonène p.r d'autres diluants r-5t-etifs types ainsi qu'en l'absence totale de diluant. Les résultants compqr-tifs sont représentes d?ns le tibleéu 1 ci-,-près. 

 <Desc/Clms Page number 12> 

 
 EMI12.1 
 2F¯:;2sau 1.

   Effet de différents agents ncàifàrnts ,uïdes époxypolybute:.dile6 durcis pr r le =3 lcnfe 2ycô ¯ydrida . Agent   modifiant   
 EMI12.2 
 
<tb> 
<tb> Bioxyde <SEP> de <SEP> Oxyde <SEP> d'octylène <SEP> Butylgly- <SEP> Néant
<tb> limonène <SEP> cidyléther
<tb> Propriété
<tb> 
 
 EMI12.3 
 R.3siatnce 
 EMI12.4 
 
<tb> 
<tb> à <SEP> la <SEP> flexion
<tb> Kg/cm2 <SEP> 12.10. <SEP> 745. <SEP> 619 <SEP> 1124.
<tb> 



  Modula <SEP> da
<tb> 
 
 EMI12.5 
 flexion Kg/cm2 24.25,G,. 27.500. 
 EMI12.6 
 
<tb> 
<tb> 



  31.638. <SEP> 24.607. <SEP> 24.254. <SEP> 27.500.
<tb> 
 
 EMI12.7 
 



  R3sistvnce la -traction Kg/cm2 650. 54o. 508. 650. 
 EMI12.8 
 
<tb> 
<tb> 



  650. <SEP> 540. <SEP> 508. <SEP> 650.
<tb> 



  Dureté <SEP> Rockwall
<tb> (M) <SEP> (a) <SEP> 106. <SEP> 92.88. <SEP> 96.
<tb> 



  Température <SEP> de
<tb> déformation <SEP> à <SEP> la
<tb> chaleur, <SEP>  C <SEP> (a)
<tb> 
 
 EMI12.9 
 I03"C. 76"C. 73cbc. I0  cJ.   (@)   Post   réticulé   24 heures à 155 C. 
 EMI12.10 
 



  On conatc.tar partir du tb1eu ci-dessus lue l'époxypolybutr.dièn3 odifi3 pir la bioxyda de liTI:onèn9 conduit non seulenent à d3s produits roticulâa possédant des   propriétés     physiques   notablement supérieures à cellas des produits obtenus au moyen das diluants usuels, mais que cas pro- 
 EMI12.11 
 priàtàs sont zou moins cussi :fvob13s que calles obtenues lorsque l'on n'utilise pas du tout de diluent dans le compo- 

 <Desc/Clms Page number 13> 

 
 EMI13.1 
 siiion de résine. Ca résultat est tout è f^.it ir¯^t-tendu eu iest très importrnt, car or. constat rcbi tue11amsnt que l'erploi d'un. diluant possède également un cerfs in effet pi-ati- fient sur le produit, et provoqua une diminution   notable   des   résist=nces   à la traction et à la flexion. 



   Exemple 2 
 EMI13.2 
 On a ajouté aous ngitttion, t. 10C ---rties de 115poxypolybutcdiéns préperd dsns l'exemple 1, 10 v-rties de bioxyde de limonène, 32 pcrties de n-phénylénedianine et, 2 parties de phànol, à tempàrztur3 ambiante. Le m3lange a été coulé en barres entre des plaquas conformément aux proc5dàs ASTM 3t durci pendf-nt 1 heurs à 115 C. On a effectué des essr-.is compsr.t3s en ranplcçr.nt le bioxyde da litronëna prr du butylgiycidylêther et de l'oxyde d' octylèna et agr..larnant en   l'absence   de tout diluant. Les résultats obtenus pour ce système de durcissement eux amines sont   représentés   dans le   tableau 2 ci-::.:près.   



   Tableau 2. Effet des agents modifiants sur les épo- 
 EMI13.3 
 xY'Po1ybute-diènas roticulés aux amines. Agent modifient. 
 EMI13.4 
 
<tb> 
<tb> Bioxyde <SEP> de <SEP> Oxyde <SEP> Butylgly- <SEP> Néant.
<tb> 
 
 EMI13.5 
 Propriété. Limonène. d t oct léne , c 1 là the r 
 EMI13.6 
 
<tb> 
<tb> Résistance <SEP> à <SEP> la
<tb> flexion <SEP> Kg/cm2 <SEP> 1.340. <SEP> 925. <SEP> 1.195. <SEP> 1.300.
<tb> 



  Module <SEP> de
<tb> flexion <SEP> Kg/cm2 <SEP> 35.505. <SEP> 30.039. <SEP> 31.998. <SEP> 31.938.
<tb> 
 
 EMI13.7 
 Rê aiate.nce t. la 
 EMI13.8 
 
<tb> 
<tb> traction <SEP> Kg/cm2 <SEP> 815. <SEP> 687. <SEP> 745. <SEP> 752.
<tb> 



  Dureté <SEP> Rockwell
<tb> (M) <SEP> (a) <SEP> 112. <SEP> 107. <SEP> 106. <SEP> 107.
<tb> 



  Température <SEP> da <SEP> déformation <SEP> à <SEP> la
<tb> 
 
 EMI13.9 
 che-leur  C (a) 92 C 79 C 73 De 9I C 

 <Desc/Clms Page number 14> 

   (a) Post   réticulé 24   heures à   150 C. 



   Ces   résultats   comparatifs montrant ± nouveau que la présence de bioxyde de limonène ne nuit pas, bien au con- 
 EMI14.1 
 traire, aux propriétés physiques des poxypo1ybutdiène8 durcis aux amines. 



   Exemple 3. 
 EMI14.2 
 



  On e. répète l'opération da ltexample 2, en utilise-nt 20 parties de bioxyda de lironène avec l'3poypolybutadièna. Il viscosité du m6lenga est F.bÇ.iss3e oc' 160 poises. 



  En réticulant ?.vac le. m-ph3ny13nediino comme dans l'axemple 2, on a obtenu les propriétés suivantes   (--près   1 heura à 115 C et 12 heures à 150 C). 



   Résistance à la flexion 1.312 Kg/cr2. 



   Module de flexion 38.000 " 
 EMI14.3 
 Reist .nc3 1±. trcction 850 Dureté Rockwell (M) (a) 115 Tempâ rature de dàforwatîon à le chaleur  C (a) ?2 C a) Post réticulé 24   heures .   150 C. 
 EMI14.4 
 Un ch%:ntillon tànoin durci p?r la -phény15n3dimine, tel que celui raprésent3 d'na lc dernièr2 colonne du tablaau 2, montre des propriétés physiques similaires mais légèrement inférieures.

Claims (1)

  1. EMI15.1
    -2.;v:;mnC".Tlc.fS - 1. Procédé de préparstion de oppositions d'époxy- EMI15.2 polybutadiènes therao-durcisssbies modifiées possédant une viscosité notablement plus be se à l'état non réticulé que l'époxypolybutadiène lui-mgne, caractérisé en ce que l'on formule et l'on durcit l'époiypolybutadibne en présence du bioxyde de limonène.
    2. Procédé de préparation de compositions d'époxy- EMI15.3 polybutadiènes thermo-duroiss8b1es modifiées selon la revendication 1 oaractérisé en ce que l'époxy,-olybutadiène contient 1 à 15% en poids d'oxygène époxydique.
    3. Procédé de préparation de compositions d'époxy- EMI15.4 polybuta .diènes thErtao-durciss2bles modifiées seloniles reven- dications 1 et 2 caractérisé en ce que le bioxyde de limonène est présent en quantités de 5 à 40 parties par 100 parties EMI15.5 d'6poxypolybutadiène.
    4. Procédé de préparationde compositions d'époxypolybutadiènes therrlo-duroissêb1es modifiées selon les.reverdications précédentes caractérisé en ce que l'époxypolybutadiéne contient 4 à 10% en poids d'oxygène d'époxyde et le bioxyde de limonène est présent en quantités de 10 à 20 parties par 100 parties d'époxypolybutadiène. EMI15.6
    5. Compositions d'époxyyolybutadiène thermo-durois- sables modifiées produites par le procédé selon les revendications 1 à 4 ci-dessus.
BE598614D BE598614A (fr)

Publications (1)

Publication Number Publication Date
BE598614A true BE598614A (fr)

Family

ID=192425

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
BE598614D BE598614A (fr)

Country Status (1)

Country Link
BE (1) BE598614A (fr)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4229550A (en) Flexibilized vinyl polybutadiene maleimide resins
FR2480293A1 (fr) Compositions de resines polyepoxydes durcissables par la chaleur
US3030336A (en) Epoxypolybutadiene polymers
CA1259742A (fr) Compositions reactives a base d&#39;oligomeres de polyamides et de resines epoxydes
JP2019143157A (ja) ガラス転移温度の高いポリマー製造用の1,1−二置換アルケン化合物を含む組成物
EP0032644B1 (fr) Procédé pour éviter la cristallisation des N-N&#39; diphénylène bis-imides dans les compositions thermodurcissables en contenant
JP2017501265A (ja) 硬化性組成物
EP3334792B1 (fr) Utilisation d&#39;une composition d&#39;ethers de bis-anhydrohexitol de faible viscosite comme diluant reactif pour compositions reticulables de resines, d&#39;adhesifs, de revetements et de matrices pour composites
FR2925505A1 (fr) Procede de preparation d&#39;un materiau forme de molecules arborescentes comportant des groupes associatifs
US2999826A (en) Reaction product of epoxy resins and polyamides from blends of aliphatic polyamines and aromatic polyamines
BE598614A (fr)
EP0117825B1 (fr) Utilisation comme catalyseurs et accélérateurs latents de systèmes époxy-phénoliques, d&#39;halogénobisphénates d&#39;amines tertiaires, leur procédé de préparation et systèmes époxy-phénoliques les contenant
US3243310A (en) Stabilized polyethylene waxes and process for preparing same
JPS608314A (ja) エポキシコ−チング及び接着剤用の強化改質剤としてのアドバンスト−エポキシ付加物
FR2481113A1 (fr) Composition dentaire de stabilite amelioree et procede d&#39;utilisation de celle-ci
CA1139035A (fr) Compositions thermodurcissables a base de prepolymere a groupement imide et de resine epoxy
US3215586A (en) Modified epoxidized polybutadiene resin composition
JP4130582B2 (ja) アクリル樹脂の揮発分除去方法、粉末コーティング組成物および粉末コーティング組成物を形成することができる組成物の調製方法
BE518346A (fr)
LU82111A1 (fr) Compositions de revetement exemptes de solvant
WO2017212177A1 (fr) Matériau époxyde au moins partiellement biosource et son procédé de préparation
CN115850714B (zh) 一种poss改性丁腈橡胶化合物及其制备方法和应用
CH410406A (fr) Composition destinée à la production de résines infusibles
JP3092932B2 (ja) ポリイソシアネート組成物
BE627887A (fr) Procédé de durcissement de résines époxy.