BE348520A - - Google Patents

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BE348520A
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    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J39/00Cation exchange; Use of material as cation exchangers; Treatment of material for improving the cation exchange properties
    • B01J39/08Use of material as cation exchangers; Treatment of material for improving the cation exchange properties
    • B01J39/09Inorganic material

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Description

       

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  " CORPS   ECHANGEURS   DE BASES ET LEUR MOLE
DE PREPARATION ". 



   La présente invention concerne les corps échangeurs de bases, et en particulier ceux possédant une activité catalytique . 



   On a déjà proposé de produire des corps échangeurs de bases en effectuant la réaction d'une solution alcaline d'hydroxyde métallique amphotère avec une solution non alcaline d'un autre hydroxyde métallique qui est capable de précipiter le premier les proportions des deux constituants étant choisies de façon que le mélange résultant soit sensiblement neutre à l'égard de la   phénolphtaléine   ou d'indicateurs similaires . On enlève habituellement le précipité 

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 de la liqueur mère et on le traite de la manière usuelle
Les produits obtenus par ce procédé possèdent un pouvoir d'échange de bases plus ou moins grand et on peut, par con-   séquent ,   en faire usage pour l'adoucissement.,. ou l'épura- tion, d'eau . 



   Les auteurs de l'invention ont trouvé que, quand on fait usage de constituants convenables, on peut produire des corps échangeurs de bases, du genre sus-décrit, qui sont des catalyseurs actifs pour un certain nombre de réac- tions catalytiques .Ils ont, plus particulièrement, trouvé qu'on peut produire d'excellentscatalyseurs en faisant agir au moins un constituant métallate avec plusieurs sels métalliques différents au lieu d'un seul sel métalli- que, ou vice versa .Ces corps échangeurs de bases dans lesquels plusieurs sels métalliques sont amenés à réagir avec un sel constituant   métallate   n'ont jamais été produits jusqu'à présent. pour autant que le sachent les auteurs de l'invention, et constituent une nouvelle classe de composés chimiques . 



   Tous les corps échangeurs de bases selon l'invention, c'est-à-dire des corps catalytiquement actifs qui sont préparés par la réaction d'un seul métallate avec un seul sel métallique, ou des corps produits par la réaction d'au moins un   métallate   avec plusieurs sels métalliques, ou vice versa , possèdent une structure en nid d'abeilles remarquablement poreuse et, dans certains cas, opalescente. 



  Lorsque des constituants catalytiquement actifs convenables sont présents dans les produits, ils forment des catalyseurs de ténacité remarquable due probablement à l'énergie superficielle extraordinairement élevée de la structure microscopiquement poreuse et probablement ,aussi, à la présence de valences non saturées, dans bien des cas, et 

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 à une asymétrie de molécules .   Il est,   bien entendu, possible que l'activité   catalytique   des produits soit due, en partie, ou en totalité ,également à d'autres raisons et l'invention ne doit aucunement être considérée comme limitée par une théorie quelconque de l'action des produits. 



  Les groupes moléculaires qui sont présents sont apparemment de grande dimension et très complexes et la constitution chimique exacte n'a pas été déterminée -   En   fait, les auteur* de l'invention ne savent pas d'une façon définitive si des composés chimiques simples se forment dans un cas quelconque ou dans tous les cas et il est possible que des mélanges moléculaires soient présents . Les produits possèdent une homogénéité physiquement mécroscopique et se comportent, à bien des égards, comme s'ils étaient des composés simples et les auteurs de l'invention sont d'avis que probablement ,dans bien des cas, les produits sont, en fait, des composés simples de poids moléculaires très élevé ; mais l'invention n'est limitée à aucu-' ne théorie de la constitution chimique des produits . 



   Il doit être nettement entendu que les présents produits sont, chimiquement, tout à fait distincts de corps échangeurs de bases contenant du silicium comme, par exemple , les zéolithes et les corps échangeurs de bases s'y rapportant. Les présents composés ne contiennent pas de silicium dans leun structure et, bien qu'ils partagent bien¯ des propriétés physiques des zéolithes, à savoir :

  la structure en nid d'abeilles très poreuse et le pouvoir d'échanger leurs cations alcalins pour d'autres cations ,par échange de bases, ce sont, chimiquement ,des produits distincts .Si surprenant que cela puisse sembler, le silicium, dont la présence a été considérée jusqu'ici comme essentielle à la formation, des 

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 squelettes en nid d'abeilles de produits de zéolithes, parait n'être que l'un de nombreux éléments qui sont capables de produire ces structures , et les corps   éehan-   geurs de bases de la présente invention possèdent toute la force et la résistance mécaniques des zéolithes au sili- cium, propriétés qui sont, bien entendu, de la plus haute importance dans des réactions catalytiques . 



   Un certain nombre d'éléments sont capables de former des métallates alcalins au moins dans leurs états plus élevés d'oxydation, et peuvent être utilisés individuel- lement ou en mélanges, comme constituants métallates pour la production de corps échangeurs de bases de la présente invention, étant entendu, naturellement, que le choix dépendra des sels métalliques dont on doit faire usage et des effets catalytiques qu'on désire produire .Parmi les éléments qui forment des métallates, on peut citer les suivants :aluminium, chrome, zinc, vanadium, béryllium, étain, palladium, ruthénium, rhodium, osmium, platine, titane, zirconium, plomb, uranium, tantale.

   Les éléments qui forment les métallates peuvent être présents sous la forme de leurs oxydes ou hydroxydes unis avec un alcali pour former des métallates simples; ou bien ils peuvent être présents, en partie ou en totalité, sous la forme de composés complexes tels, par exemple, que des groupements ammoniacés,des groupements cyanogènes, etc.... 



   Les constituants sels métalliques comprennent les sels neutres ou acides, solubles dans l'eau, des éléments suivants : cuivre ,argent, bismuth ,or, béryllium . zinc, cadmium, bore, aluminium, terres rares, titane, zirconium, étain, plomb, thorium, chrome, uranium, vanadium, manganèse, fer, nickel, cobalt, platine, palladium, qui peuvent être utilisés seuls ou en mélange désiré quelconque. 

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  Un avantage de l'invention est que l'on n'a pas à faire usage de proportions définies des composés individuels soit parce que des mélanges de différents composés sont formés ou ,plus   probablement  parce que l'énorme dimension et la très grande complexité de la molécule masque toutes exigences pour des proportions définies . 



   Tous les produits de la présente invention possèdent des pouvoirs d'échange de bases, à un plus ou moins grand degré, lorsqu'on les prépare d'abord en solutions qui sont sensiblement neutres à l'égard de la   phénolphtaléine..   



  Cependant, pour des buts catalytiques, le pouvoir d'échange de bases des produits n'est pas nécessaire dans des réactions catalytiques elles-mêmes et il est, par conséquent, possible de s'écarterconsidérablement des conditions optima de produits, aussi longtemps que le pouvoir d'échange de bases va. En d'autres termes, les limites d'alcalinité, de neutralité ou d'acidité sont beaucoup plus larges que dans le cas de produits qui doivent être utilisés pour adoucir l'eau et qui ,par conséquent, dépendent principalement de leur pouvoir d'échange de bases .

   Bien qu'habituellement les pouvoirs d'échange de bases les plus élevés soient obtenus lorsque les composés sont produits en un mélange qui est sensiblement neutre à l'égard de la phénolphtaléine ,on peut préparer des produits ayant une structure physique similaire ,et désirables pour bien des réactions catalytiques, avec des proportions quelque peu différentes des constituants qui font qu'à la fin de la réaction le mélange peut posséder une alcalinité ou acidité quelconque entre le rouge de phénolphtaléine et le bleu de tournesol comme points extrêmes d'indicateur . 



   Jusqu'à présent, même des corps échangeurs de bases qui contiennent un seul   métallate   et un seul sel métalli- 

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 que   n'ont   été préparés qu'en solutions qui sont sensible- ment neutres, ou tout au plus légèrement alcalines, à l'é- gard de la   phénolphtaléîne .   Les auteurs de l'invention ont trouvé que, quand la solution devient acide à l'égard de la   phénolphtaléine,   on obtient des produits qui possè- dent encore beaucoup de la structure physique des corps échangeurs de bases et qui ,pour certains buts, sont des catalyseurs de valeur . Ces produits qui sont préparés en une solution qui est acide à l'égard de la. phénolphta-   lérne   ne sont pas connus et constituent des produits nouveaux.

   Les auteurs de l'invention ne savent pas ce eu'est la constitution chimique de ces produits de réac- tion acides; mais ils sont d'avis qu'ils consistent principalement en mélanges de différents composés chimiques. 



   Les possibilités de produire des catalyseurs selon la ¯ présente invention ne sont point limitées aux produits de réaction des constituants métallates et sel métallique dont on peut faire usage et qui sont présents dans les molécules sous une forme non échangeable. On peut, au contraire ,préparer une autre série de produits en échangeant une partie ou la totalité des cations alcalins pour d'autres atomes ou radicaux, au moyen d'un échange de bases.

   Le nombre de cations que l'on peut introduire est très grand et certains d'entre eux sont compris dans les éléments et radicaux suivants : ammonium, cuivre, argent, or, béryllium, magnésium, césium, zinc. strontium, cadmium, baryum, mercure;, aluminium, thallium.* titane,   zirconium..   étain, antimoine, thorium, vanadium, bismuth,, chrome, molybdène, uranium, manganèse, fer, cobalt, nickel, palladium, platine . Ces cations peuvent être introduits soit individuellement ou en mélanges, simultanément ou successivement.

   Les larges possibilités de combinaison, que l'on peut effectuer par l'introduction de divers cations 

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 au moyen d'échange de bases donne au chimiste catalyste 
 EMI7.1 
 awj ...-""-.'' un champ de choix presque infini dans la préparation de catalyseurs ayant juste le degré voulu d'activité pour les usages particuliers auxquels ils sont destinés, et c'est un avantage de l'invention qu'elle permette de produire des catalyseurs d'activité réglée d'une façon excessivement précise, et efficaces dans sensiblement toutes les réactions catalytiques importantes en usage aujourd'hui. 



  Les cations introduits par échange de bases peuvent être eux-mêmes catalytiquement actifs; ou bien ils peuvent activer des constituants catalytiques qui existent dans les produits sous une forme non échangeable. Les cations peuvent également être introduits comme ions simples ou comme ions complexes . Dans tous les cas, l'activité      
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 catalytique des produits obtams#ëaagmentée par leur struc-      . ture favorable . 



   On peut obtenir une autre série de produits en traitant les corps échangeurs de bases de la présente invention, en la présence ou en l'absence de cations introduits par échange de bases, avec des produits contenant des anions qui sont capables de réagir avec le corps échan- geur. de bases pour former des produits semblables à des sels. Ces produits peuvent être partiellement ou totalement insolubles dans l'eau ; mais, pour la plupart des buts, des produits relativement insolubles sont préférables et cela limite quelque peu le nombre de radicaux acides que l'on peut traiter avec un corps échangeur de bases donné, puisque tous les acides ne forment pas de composés i'nsobubles avec tous les corps échangeurs de bases . 



  Cependant, sous ses aspects les plus généraux, l'inven- tion n'est limitée à aucune solubilité particulière de pro- duit. Des acides des éléments suivants ,que ce soient des 

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 acides simples, des polyacides ou des anions complexes, peuvent être utilisés pour produire des corps semblables à des sels avec les corps échangeurs de bases de la pré- sente invention : vanadium, tungstène, uranium, chrome, molybdène, manganèse, tantale, niobium, antimoine, sélénium, tellure, arsenic, phosphore ,titane, bismuth , aluminium, plomb, étain., zinc, soufre, chlore ,platine, bore, zir- conium, thorium.

   Des ions complexes, tels par exemple que ferra--et ferricyanogène, sulfocyancgène, cyanures métalliques, groupements ammoniacés, etc..., peuvent égale- ment être utilisés chaque fois qu'ils forment des corps semblables à des sels avec les corps échangeurs de bases de la présente invention . Un seul radical acide peut être introduit, ou bien l'on peut faire usage   d'unmélan-        ge par un traitement simula ou successif . On peut aussi faire varier la quantité du radical acide dont on fait usage de façon que les produits puissent posséder le caractère de sels acides, neutres ou basiques . 



   Le grand nombre de produits que l'on peut préparér selon l'invention permet au chimiste catalyste de choi- sir un catalyseur ayant les caractéristiques voulues pour une réaction catalytique particulière quelconque et les produits peuvent être utilisés dans pratiquement toutes les réactions catalytiques telles que, par exemple, la syn- thèse de méthanol ou de combustible pour moteurs, l'épu- ration de gaz, l'absorption de gaz, la séparation de gaz, l'enlèvement de substances nuisibles telles, par exemple, que composés métalliques volatils, soufre, arse-   nier   etc..., pour l'absorption ou l'adsorption en phase liquide gazeuse ou suspendue, et pour des oxydations , ré-   duations,.   déshydratations, hydrogénations, déshydrogéna- tions, condensations, polymérisations, dépolymérisations,

   

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 halogéations, etc....   catalytiques .   



   Des exemples de réaction appartenant aux classes cidessus sont : matières contenant de l'anthracène en anthraquinone; toluol ou dérives de toluol en   aldéhydesbenzy-   liques et acides benzoïques correspondants ; benzol en acide   malé#que;   acénaphtène en acénaphtaquinone, bisacénaphtyldidènedione, acide naphtaldéhydique, anhydride naphtalique et acide hémimellitique ; flucrène en fluorénone; eugénol et isoeugénol en vanilline et acide vanillique alcool méthylique et méthane en aldéhyde formique; alcool éthylique en acideacétique ; chlorhydrine   d'éthylène   en acide chloracétique, etc... Des oxydations organiques dans lesquelles des impuretés sont différentiellement brûlées ou transformées en substances faciles à enlever exigent également un contr8le précis.

   Des exemples de réactions de ce genre sont l'épuration d'anthracène brut ou de phénanthrène brut par la combustion catalytique différentielle de carbazol; l'épuration de naphtaline brute. d'hydrocarbures aromatiques omononuclées bruts et de composés aliphatiques bruts tels que les huiles sulfurées supérieures et les combustibles pour   moteurs..L'ammoniaque   provenant de goudron de houille peut être épurée par oxydation différentielle d'impuretés organiques et exige un bon contrôle de température. 



   Les réactions de réductionsont une classe importante pour laquelle on peut faire usage de catalyseurs de la présente invention. d'est ainsi, par exemple, que des composés nitrés peuvent être réduits catalytiquement en les amines correspondantes ou en d'autres produits de réduction   intermédiaires .   La   nitrobenzine,   le nitroto-   luolle   nitrophénol, la nitronaphtaline, etc...., sont des composés que l'on peut réduire effectivement par des catalyseurs de la présente invention..

   Des réactions   d'hydra-   

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 génation sont également effectuées facilement par des catalyseurs de l'invention; c'est le cas, par exemple, pour l'hydrogénation de benzol en cyclohexane, de phénol. en cyclohexanol, de naphtaline en tétraline et   dé-caline ,   d'aldéhyde crotonique en alcool butylique normal, d'aldéhy- de acétique en alcool éthylique , etc... 



   Diverses réactions synthétiques telles par exemple que la réduction d'oxydes de carbone en méthanol, alcools supérieurs et kétones ou mélanges combustibles synthéti- eues pour moteurs conviennent bien pour les catalyseurs de l'invention. Les procédés peuvent être mis en pratique avec ou sans pression .D'autresréactions synthétiques comme la synthèse d'ammoniaque , d'acide cyanhydrique, etc... ,peuvent également être effectuées, de même que des oxydations inorganiques comme l'oxydation d'ammonia- que en oxydes d'azote . 



   Pour certains buts, il peut être désirable de faire usage de corps échangeurs de bases de la présente invention,., seuls . Toutefois, leur activité catalytique est si grande que, dans la plupart des cas, il est possible et habituellement désirable de diluer Les produits avec des véhicules plus ou moins inertes, ou avec des véhicules ayant une activité catalytique ou un pouvoir activant catalytique . Ces véhicules, ou porteurs, sont de deux types : porteurs finement divisés qui peuvent être mélangés avec des corps échangeurs de bases, finement divisés, de la présente invention, mais qui sont de préférence incorporés à ces corps au cours de la formation. de façon à former avec eux une carcasse microscopiquement homogène.

   L'incorporation peut se faire dans les solutions constituantes ou dans le mélange en réaction durant la formation ; ou bien les corps échangeurs de bases peu- 

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 vent être formés dans les pores de diluants poreux finement divisés . Dans tous les casque les diluants ou les corps échangeurs de bases soient dans la phase dispersée, ou qu'il existe une combinaison ,les produits résultants sont des touts homogènes et constituent la forme préférée de masses de contact diluées de la présente invention. 



  Il est également possible d'enduire, recouvrir ou enrober de corps é changeur de bases, avec ou sans dilution de diluants finement divisés, des fragments de porteurs, ou bien encore d'imprégner du corps é chaangeur de base les pores de   fragments   de porteur relativement massifs. Pour certains buts, des catalyseurs produits de cette façon   possè.   dent des avantages marqués et sont compris dans la présente invention. On peut faire usage de tout mode convenable d'introduction de diluants soit dans les constituants formant le corps échangeur de bases ou dans ce corps luimême après formation, pendant qu'il est encore à l'état gélatineux, ou d'imprégnation du corps échangeur de bases, ou de ses constituants, dans des diluants poreux .

   L'in-   vention   n'est limitée à aucun mode particulier d'introduction de diluants ; mais bien des méthodes avantageuses sont décrites en détail dans les exemples donnés plus loin et rentrent dans le Cadre de l'invention, considérée sous ses aspects plus spécifiques . Les diluants peuvent être   oatalytiquement   actifs ou être inertes ; ou bien ils peuvent avoir des effets activants ou stabilisants ou peuvent augmenter la stabilisation des catalyseurs . 



   Bien que, dans un grand nombre de cas, tant les constituants métallates que les constituants sels   métalliques   puissent être catalytiquement actifs, l'invention n'est aucunement limitée à des produits de ce genre et l'on peut préparer certains catalyseurs très importants dans lesquels un ou plusieurs des constituants sont catalytique- 

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 sent actifs alors que d'autres ne possédant que peu ou point d'activité catalytique par eux-mêmes, peuvent ê tre des activateurs pour les constituants catalytiquement ac- tifs.

   On peut produire des catalyseurs très finement doses de ce type .Bien entendu, les constituants introduits par   échange   de bases ou sous la forme d'anions, lorsqu'on prépare des corps semblables à des sels, peuvent, de mê me, être   catalytiquement   actifs, ou être des activateurs
Les produits échangeurs de bases catalytiquement actifs dont il a été question ci-dessus, contiennent tous le constituant catalytique en combinaison chimique dans le corps échangeur de bases lui-même Cette classe de composés constitue   peut,être   le groupe le plus important couvert par la présente intention .

   Né anmoins, dans cer- tains cas,on peut préparer des catalyseurs dans lesquels des diluants catalytiquement actifs sont présents et où le corps échangeur de bases, tout en agissant comme un agent   agglomératif   ou carcasse mécanique pour les diluants   cataly-   tiques, peut fré quemment contenir des constituants qui* bien que possédant eux-mêmes une activité catalytique relativ ement fauble, activent néanmoins les diluants catalytiques ou augmentent leur activité. La structure microporeuse des corps échangeurs de bases, avec ses caractéristiques   physiques   désirables, est de grande importance dans des produits de ce genre et, dans bien des cas, augmente grandement l'efficacité des diluants catalytiques présents.. 



   De préférence, les corps   ;changeurs   de bases de la présente invention sont produits par les réactions de solutions des constituants et, bien qu'on puisse faire usage de solutions concentrées, et qu'elles aient de l'importance dans la préparation de certains catalyseurs et de préparations insecticides et fongicides. il y a   avanta-   ge ,pour la plupart des produits, à faire usage de solu- 

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 tions relativement diluées, quoiqu'il reste entendu que des concentrations précises ne sont habituellement pas essentielles et que les solutions peuvent varier dans certaines limites sans affecter la qualité des produits, et un avantage de l'invention est que bien des produits peuvent être préparés sans surveillance extrême . 



   Les produits, dès qu'ils sont préparés ,se précipitent. habituellement sous la forme de gelées. Parfois, la précipitation est suffisamment rapide sans aide   extérierre;   mais il arrive fréquemment,en particulier dans des solutions relativement alcalines, que la précipitation des gelées est beaucoup retardée et, dans certains cas,incomplète. 



  Il est avantageux dans la plupart des cas ,d'utiliser une agitation et, dans bien des cas d'utiliser une température modérément élevée ou l'addition d'agents acidifiants, ou faisant déposer des sels, tels par exemple que sels d'ammoniaque, sels des alcalis, alcools et autres composés organiques. Dans certains cas, il est également avantageux d'opérer sous pression, dans des autoclaves . 



   La porosité des produits que l'on prépare peut même être encore augmentée en incorporant dans la carcasse du corps échangeur de bases des produits que l'on peut enlever par lavage, volatilisation ou combustion et qui, une fois enlevés, laissent des espaces poreux supplémentaifes et produisent une structure physique même plus avantageuse .Les substances ajoutées peuvent être de nature organique ou inorganique et peuvent   être   ajoutées à l'état individuel ou être en combinaison chimique avec certains des constituants permanents c'est ainsi, par exemple, que certains des constituants peuvent être introduits sous la forme de composés complexes/qui, plus tard, sont décomposés et laissent alors des espaces poreux supplémentaires .

   Des exemples de composés   complexes   de ce genre 

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 sont certains groupements ammoniacés que l'on peut   décompo-   ser en chauffant le produit fini. 



   D'une façon générale, la réaction des solutions cons- tituantes a pour résultat   laproduction   de sels solubles qui ne sont pas désirés et il est, par conséquent , habituel- lement bon de laver le corps échangeur de bases après précipitation puis de le sécher, ou de le sécher d'abord et de le laver ensuite .Bien   u'il   soit possible, dans certains cas, de sécher à hautes températures, il vaut
Dieux, dans la   plupart   des cas, pour obtenir les meil- leurs résultats , faire usage de   température/±gales   ou inférieures à 100  C. 



   Dans les   cathodes   ganèrales décrites ci-dessus, on a fait réagir un constituant metallate et des cons- tituants sels métalliques préparés séparément . Bien que, pour bien des buts,ce soient là les méthodes préférables ,il est possible de préparer des corps échangeurs de bases par une méthode un peu différente .  Ainsi,   par exemple, si l'on neutralise prudemment une solution d'un   métallate   de métaux amphotères avec de l'acide jusqu'à ce que la réaction fortement alcaline devienne faiblement alcaline à l'égard de la phénolphtaléïne, ou marne légèrement acide avec alcalinité faible à l'égard du tournesol comme limite, on produit des corps échangeurs de bases qui ,dans bien des cas, sont d'importance en particulier pour des buts catalytiques .

   Au lieu des métallates, les métaux amphotères peuvent également être présents sous la forme de composés métallates complexes . 



   On peut, de   mène ,  traiter des solutions acides ou neutres d'hydroxydes ou de sels de métaux amphotères avec de l'alcali jusqu'à ce que le mélange devienne neutre ou alcalin à l'agard de la p[hinolphtaléine, ou même 

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 acide auquel cas des corps échangeurs de bases sont produits d'une façon similaire à celle décrite dans le   paragraphe   précédent. Les corps échangeurs de bases produits soit en neutralisant des solutions de métallates ou des solutions de sels métalliques en général, ne montrent pas un pouvoir d'échange de bases tout à fait aussi grand que le font ceux qui sont préparés en faisant réagir l'une avec l'autre des soluutions toutes faites de   mtallates   et de sels métalliques.

   Cependant, la structure physique semble être la même et, dans bien des cas, en particulier pour des usages catalytiques un pouvoir d'échange de bases extrêmement élevé n'est pas essentiel . On peut produire, de cette manière, bien des catalyseurs très utiles . 



   Un autre mode de préparation par voie   humide   consiste à faire réagir des sels de métaux alcalins des acides, contenant de l'oxygène, d'éléments métallic,ues des cinquième et sixième groupes de système périodique , tels par exemple que le vanadium, le molybdène, le tantale, le tungstène, etc... avec des sels neutres acides de métaux, en particulier de métaux qui sont fortement amphotères . De préférence, il ne doit pas y avoir un excès d'alcali . Les sels des acides des cinquième et sixième groupes peuvent être employés seuls ou en combinaison avec des métallates . 



   En plus des méthodes par voie himide que, pour la plupart des buts, les auteurs de l'invention trouvent préférables , on peut préparer des corps échangeurs de bases par des procédés de fusion, par exemple : en fondant des oxydes ou hydroxydes des constituants metallates et sels métalliques avec de l'alcali ;du carbonate de sodium ou du carbonate de potassium par exemple .Les corps échangeurs de bases produits par fusion, bien que parfois ils ne possèdent pas des pouvoirs d'échange de 

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 bases tout à fait aussi élevés, ont néanmoins la même structure en nid d'abeilles microporeuse et beaucoup de ces produits sont de très bons catalyseurs .

   Des oxydes des métaux des cinquième et sixième groupes peuvent également être employés pour former des produits qualque peu similaires à ceux décrits dans le paragraphe précédent par des procédés de fusion. 



   Bien des corps échangeurs de bases de la présente invention possèdent une résistance mécanique suffisante, mais, dans quelques cas, par exemple dans certains cas de forte dilution, la résistance mécanique peut être insuffisante et, dans des cas de ce genre, on peut laver les produits avec une solution diluée de verre soluble, ce qui produit une   silicification   superficielle qui augmente grandement la résistance mécanisue du produit et qui n'a aucun inconvénient dans des cas où la présence de silice   n'affte   pas préjudiciablement la réaction catalytique particulière pour laquelle on doit faire usage du produit .Dans quelques cas aussi, le traitement avec du verre soluble dilué peut être avantageux en changeant la proportion de base et d'acide dans le produit,

   ce qui a parfois un avantage quand on doit faire usage du produit dans des catalyses exigeant des catalyseurs non alcalins . On peut par conséquent faire usage de traitements subséquents avec des solutions de verre soluble pour augmenter la résistance mécanique du produit, ou améliorer son activité catalytique ,ou obtenir ces deux résultats . 



   Le champ d'utilité le plus important de corps échangeurs de bases de la présente invention réside, bien entendu, dans des catalyses de divers genres et il est désirable ,pour bien des réactions catalytiques de soumettre le catalyseur à un traitement préliminaire 

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 soit avec des vapeurs oxydantes ou acides, en particulier pour des réactions d'oxydation, ou avec de l'hydrogène ou d'autres gaz réducteurs dans le cas   où   l'on doit employer le catalyseur comme catalyseur de réduction. 



  Ces traitements préliminaires et, en fait, les réactions catalytiques elles-mêmes , dans bien des cas, produisent un changement chimique secondaire dans le catalyseur, en particulier à la surface, et peuvent affecter d'une façon marquée les pouvoirs d'échange du catalyseur .La présente invention englobe non seulement des corps   échan-   geurs de bases préparés conformément à elle et qui n'ont pas été soumis à un traitement ultérieur quelconque, mais aussi de tels corps qui ont subi des transformations chimiques secondaires soit en raison de traitements préli-      minaires ou par des réactions qui se sont produites du- rant l'usage dans diverses réactions   oatalytiques .   



   .Bien des oxydations organiques exigent un ralentisse- ment ou stabilisation des catalyseurs dont il est fait usage, afin d'empêcher des pertes excessives par combus-      tion totale. On a trouvé que la présence de sels et d'autres composés de   métaux   formant des alcalis agissent comme stabilisateurs .

   D'autres composés, qui sont cata- lytiquement actifs mais qui ne sont pas des catalyseurs spécificues pour la réaction particulière dans laquelle les masses de contact échangeuses de bases doivent être employées, semblent augmenter l'efficadité du catalyseur et doser plus finement l'action stabilisante des   stabili-   sateurs .Pour cette raison, de tels constituants catalyti- ques qui ne sont pas des catalyseurs spécifiques pour une réaction particulière en question seront appelés ici des " promoteurs de stabilisateurs " sans, toutefois, limiter l'invention à une théorie quelconque de l'action 

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 de ces promoteurs .

   Autant qu'on en peut juger d'après les faits, il semble probable qu'un facteur important dans l'efficacité des promoteurs de stabilisateurs réside dans leur modification de l'action des stabilisateurs ; nais il est possible que d'autres facteurs puissent égale- ment être présents et constituer ,peut-être, la princi- pale raison de l'activité des promoteurs de stabilisateurs. 



   Il est clair, cela va de soi, qu'un constituant particulier peut être un catalyseur lorsque la masse de contact dans laquelle il est contenu est employée dans une réac- tion ,et un promoteur de stabilisateur lorsqu'elle est employée   dans   une autre réaction. En d'autres termes, la dé- finition de promoteurs de stabilisateurs ne définit pas certains composés ou constituants déterminés mais, au con- traire, définit l'action de   constituant)dans   des réac- tions   particulières .   Bien des catalyseurs échangeurs de bases produits suivant l'invention peuvent toutefois être incorporés avec des stabilisateurs ;

   ou bien   l'on   peut produire des promoteurs de stabilisateurs en faisant réagir les corps échangeurs de bases avec des acides ou des vapeurs acides, les radicaux alcalins présents dans le corps échangeur. de bases réagissant partiellement ou totalement avec les radicaux acides pour former des stabilisateurs en mélange intime avec le corps échangeur de bases . 



   Bien des exemples donnés ci-après décrivent le traitement de corps échangeurs de bases pour produire dans ceux-ci des stabilisateurs .En plus des stabilisateurs, il y a certains produits qui paraissent augmenter   l'acti-     vité   des stabilisateurs bien que ne possédant par euxmêmes pratiquement aucun effet stabilisant . Ainsi,par exemple, bien des matières riches en silice semblent aug- 

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 menter ou favoriser l'action stabilisante de sels de métaux formant des alcalis, ou de stabilisateurs similaires, et ce sont ces produits que l'on désigne ici sous le nom de "promoteurs a de stabilisateurs Ilfaute d'un meilleur terme.

   Divers promoteurs de stabilisateurs peuvent être incorporés dans les corps échangeurs de bases de la présente invention soit sous la forme de diluants, par exemple des dilu ants riches en silice   comme   le kieselguhr, etc..., ou en traitant le corps échangeur de bases, après formation ,   cornue ,  par exemple , en le lavant avec une solution de verre soluble diluée qui, outre eu'elle augmente la résistance mécanique et règle l'alcalinité, comme décrit dans le paragraphe précédent, introduit aussi, dans bien des cas, suffisamment de silice pour agir comme un promoteur à l'égard de stabilisateurs qui peuvent être présents dans le corps échangeur de bases . De tels catalyseurs mixtes   sont,   bien entendu, compris dans le cadre de la présente invention. 



   On va décrire l'invention plus en détail dans les exemples spécifiques suivants qui illustrent la préparation d'un petit nombre de produits typiques de l'invention, ainsi que quelques-uns de leurs nombreux champs d'utilité . Il   va,   bien entendu, sans dire que les détails de ces exemples spécifiques ne limitent aucunement la vaste portée de l'invention ; mais, d'un autre côté, certaines caractéristiques spécifiques qui peuvent être décrites dans certains des exemples sont comprises au nombre des caractéristiques spécifiques de l'invention. Exemple 1 

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   <Desc / Clms Page number 1>
 



  "BASE EXCHANGER BODY AND THEIR MOLE
OF PREPARATION ".



   The present invention relates to base exchange bodies, and in particular those having catalytic activity.



   It has already been proposed to produce base exchange bodies by carrying out the reaction of an alkaline solution of amphoteric metal hydroxide with a non-alkaline solution of another metal hydroxide which is capable of precipitating the first the proportions of the two constituents being chosen. so that the resulting mixture is substantially neutral to phenolphthalein or similar indicators. The precipitate is usually removed

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 mother liquor and we process it in the usual way
The products obtained by this process have a greater or lesser base exchange power and can consequently be used for softening. or purification, of water.



   The authors of the invention have found that, when suitable components are used, base exchange bodies of the type described above can be produced which are active catalysts for a number of catalytic reactions. , more particularly, found that excellent catalysts can be produced by causing at least one metallate component to act with several different metal salts instead of a single metal salt, or vice versa. These base exchange bodies in which several salts Metals are reacted with a metalate constituent salt have never been produced heretofore. as far as the authors of the invention are aware, and constitute a new class of chemical compounds.



   All the base exchange bodies according to the invention, that is to say catalytically active bodies which are prepared by the reaction of a single metallate with a single metal salt, or bodies produced by the reaction of at least a metallate with several metal salts, or vice versa, have a remarkably porous and, in some cases, opalescent honeycomb structure.



  When suitable catalytically active constituents are present in the products, they form catalysts of remarkable toughness probably due to the extraordinarily high surface energy of the microscopically porous structure and probably, also, to the presence of unsaturated valences, in many cases. , and

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 to an asymmetry of molecules. It is, of course, possible that the catalytic activity of the products is due, in part or in whole, also to other reasons and the invention should in no way be regarded as limited by any theory of the action of the products. products.



  The molecular groups which are present are apparently large and very complex and the exact chemical constitution has not been determined - In fact, the authors * of the invention do not know definitively whether simple chemical compounds occur. form in any or all cases and it is possible that molecular mixtures are present. The products possess a physically mecroscopic homogeneity and behave, in many respects, as if they were simple compounds and the authors of the invention are of the opinion that probably, in many cases, the products are, in fact, simple compounds of very high molecular weight; but the invention is not limited to any theory of the chemical constitution of the products.



   It should be clearly understood that the present products are, chemically, quite distinct from base exchange bodies containing silicon such as, for example, zeolites and related base exchange bodies. The present compounds do not contain silicon in a structure and, although they do share physical properties of zeolites, namely:

  the very porous honeycomb structure and the power to exchange their alkali cations for other cations, by exchange of bases, these are, chemically, distinct products. Surprisingly as it may seem, silicon, whose presence has hitherto been considered essential for the formation,

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 Honeycomb skeletons of zeolite products appear to be only one of many elements which are capable of producing these structures, and the base exchange bodies of the present invention possess all the mechanical strength and resistance. silicon zeolites, properties which are, of course, of the utmost importance in catalytic reactions.



   A number of elements are capable of forming alkali metallates at least in their higher oxidation states, and can be used singly or in mixtures, as metallate components for the production of base exchange bodies of the present invention. , it being understood, of course, that the choice will depend on the metal salts which one must use and the catalytic effects which one wishes to produce. Among the elements which form metallates, one can quote the following: aluminum, chromium, zinc, vanadium, beryllium, tin, palladium, ruthenium, rhodium, osmium, platinum, titanium, zirconium, lead, uranium, tantalum.

   The elements which form the metallates can be present in the form of their oxides or hydroxides united with an alkali to form simple metallates; or else they may be present, in part or in whole, in the form of complex compounds such as, for example, ammoniacal groups, cyanogenic groups, etc.



   The metal salt constituents include the neutral or acidic, water soluble salts of the following elements: copper, silver, bismuth, gold, beryllium. zinc, cadmium, boron, aluminum, rare earths, titanium, zirconium, tin, lead, thorium, chromium, uranium, vanadium, manganese, iron, nickel, cobalt, platinum, palladium, which can be used alone or in any desired mixture.

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  An advantage of the invention is that one does not have to make use of defined proportions of the individual compounds either because mixtures of different compounds are formed or, more probably because the enormous size and the very great complexity of the molecule masks all requirements for defined proportions.



   All of the products of the present invention possess base exchange powers, to a greater or lesser degree, when first prepared in solutions which are substantially neutral to phenolphthalein.



  However, for catalytic purposes, the base exchange power of the products is not required in the catalytic reactions themselves and it is, therefore, possible to deviate considerably from optimum product conditions, as long as the exchange power of bases goes. In other words, the limits of alkalinity, neutrality or acidity are much wider than in the case of products which are to be used to soften water and which, therefore, depend mainly on their ability to water. exchange of bases.

   Although usually the highest base exchange powers are obtained when the compounds are produced in a mixture which is substantially neutral to phenolphthalein, products having a similar physical structure, and desirable for many catalytic reactions, with somewhat different proportions of the constituents which mean that at the end of the reaction the mixture may have any alkalinity or acidity between phenolphthalein red and sunflower blue as the extreme indicator points.



   Until now, even base exchange bodies which contain a single metallate and a single metal salt

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 only were prepared in solutions which are substantially neutral, or at most slightly alkaline, with respect to phenolphthalein. The authors of the invention have found that when the solution becomes acidic with respect to phenolphthalein, products are obtained which still have much of the physical structure of base exchange bodies and which, for certain purposes, are obtained. value catalysts. Those products which are prepared in a solution which is acidic with respect to. phenolphthaler are not known and are new products.

   The authors of the invention do not know what the chemical constitution of these acid reaction products is; but they are of the opinion that they consist mainly of mixtures of different chemical compounds.



   The possibilities of producing catalysts according to the present invention are not limited to the reaction products of the constituents metallates and metal salt which can be used and which are present in the molecules in a non-exchangeable form. On the contrary, another series of products can be prepared by exchanging part or all of the alkali metal cations for other atoms or radicals, by means of a base exchange.

   The number of cations that can be introduced is very large and some of them are included in the following elements and radicals: ammonium, copper, silver, gold, beryllium, magnesium, cesium, zinc. strontium, cadmium, barium, mercury ;, aluminum, thallium. * titanium, zirconium .. tin, antimony, thorium, vanadium, bismuth, chromium, molybdenum, uranium, manganese, iron, cobalt, nickel, palladium, platinum. These cations can be introduced either individually or in mixtures, simultaneously or successively.

   The wide possibilities of combination, which can be achieved by the introduction of various cations

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 by means of base exchange gives the catalyst chemist
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 awj ...- "" -. '' An almost infinite field of choice in the preparation of catalysts having just the desired level of activity for the particular uses for which they are intended, and it is an advantage of the invention that It enables the production of activity catalysts exceedingly precisely controlled, and effective in substantially all of the important catalytic reactions in use today.



  The cations introduced by base exchange can themselves be catalytically active; or they can activate catalytic constituents which exist in the products in an unchangeable form. Cations can also be introduced as simple ions or as complex ions. In all cases, the activity
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 catalytic products obtams # ëaagmentée by their struc-. favorable ture.



   Another series of products can be obtained by treating the base exchange bodies of the present invention, in the presence or absence of cations introduced by base exchange, with products containing anions which are capable of reacting with the body. exchanger. bases to form salt-like products. These products can be partially or totally insoluble in water; but, for most purposes, relatively insoluble products are preferable and this somewhat limits the number of acid radicals which can be treated with a given base exchange body, since not all acids form unsobuble compounds. with all the base exchanger bodies.



  However, in its most general aspects the invention is not limited to any particular product solubility. Acids of the following elements, whether they are

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 simple acids, polyacids or complex anions, can be used to produce bodies similar to salts with the base exchange bodies of the present invention: vanadium, tungsten, uranium, chromium, molybdenum, manganese, tantalum, niobium, antimony, selenium, tellurium, arsenic, phosphorus, titanium, bismuth, aluminum, lead, tin., zinc, sulfur, chlorine, platinum, boron, zirconia, thorium.

   Complex ions, such as, for example, ferra - and ferricyanogen, sulfocyancgene, metal cyanides, ammoniacal groups, etc., can also be used whenever they form salt-like bodies with the exchange bodies. bases of the present invention. A single acid radical may be introduced, or alternatively, use may be made of a mixture by simula or successive treatment. It is also possible to vary the amount of the acid radical which is used so that the products can have the character of acidic, neutral or basic salts.



   The large number of products which can be prepared according to the invention allows the catalyst chemist to choose a catalyst having the characteristics desired for any particular catalytic reaction and the products can be used in virtually any catalytic reaction such as, for example, the synthesis of methanol or fuel for engines, gas cleaning, gas absorption, gas separation, removal of harmful substances such as, for example, volatile metal compounds, sulfur, arsenic, etc., for absorption or adsorption in gaseous or suspended liquid phase, and for oxidations, reductions ,. dehydrations, hydrogenations, dehydrogenations, condensations, polymerizations, depolymerizations,

   

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 catalytic halogations, etc.



   Examples of reactions belonging to the above classes are: materials containing anthracene to anthraquinone; toluol or derivatives of toluol in aldehydesbenzy- lics and corresponding benzoic acids; benzol to male acid # that; acenaphthene to acenaphthaquinone, bisacenaphthyldidenedione, naphthaldehyde acid, naphthalic anhydride and hemimellitic acid; flucrene to fluorenone; eugenol and isoeugenol to vanillin and vanillic acid methyl alcohol and methane to formaldehyde; ethyl alcohol to acetic acid; ethylene chlorohydrin to chloroacetic acid, etc. Organic oxidations in which impurities are differentially burned or transformed into easily removable substances also require precise control.

   Examples of such reactions are the purification of crude anthracene or crude phenanthrene by the differential catalytic combustion of carbazol; scrubbing of crude mothballs. crude omonuclear aromatic hydrocarbons and crude aliphatic compounds such as higher sulfur oils and motor fuels. Ammonia from coal tar can be purified by differential oxidation of organic impurities and requires good temperature control.



   Reduction reactions are an important class for which the catalysts of the present invention can be used. Thus, for example, nitro compounds can be catalytically reduced to the corresponding amines or other intermediate reduction products. Nitrobenzine, nitroto- luolle nitrophenol, nitronaphthalene, etc., are compounds which can be effectively reduced by catalysts of the present invention.

   Hydra- reactions

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 generation are also easily carried out by catalysts of the invention; this is the case, for example, for the hydrogenation of benzol to cyclohexane, of phenol. in cyclohexanol, from naphthalene to tetralin and de-caline, crotonic aldehyde to normal butyl alcohol, acetic aldehyde to ethyl alcohol, etc ...



   Various synthetic reactions such as, for example, the reduction of carbon oxides to methanol, higher alcohols and ketones or synthetic fuel mixtures for engines are well suited for the catalysts of the invention. The processes can be carried out with or without pressure. Other synthetic reactions like the synthesis of ammonia, hydrocyanic acid, etc., can also be carried out, as well as inorganic oxidations like the oxidation of ammonia to nitrogen oxides.



   For certain purposes, it may be desirable to make use of the base exchange bodies of the present invention, alone. However, their catalytic activity is so great that in most cases it is possible and usually desirable to dilute the products with more or less inert vehicles, or with vehicles having catalytic activity or catalytic activating power. These vehicles, or carriers, are of two types: finely divided carriers which can be mixed with finely divided base exchange bodies of the present invention, but which are preferably incorporated into these bodies during training. so as to form with them a microscopically homogeneous carcass.

   The incorporation can take place in the constituent solutions or in the reaction mixture during formation; or the base exchange bodies can

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 wind be formed in the pores of finely divided porous thinners. In all helmets the diluents or the base exchange bodies are in the dispersed phase, or a combination exists, the resulting products are homogeneous wholes and constitute the preferred form of dilute contact masses of the present invention.



  It is also possible to coat, cover or embed with base changer bodies, with or without dilution of finely divided diluents, carrier fragments, or even to impregnate the base changer body into the pores of carrier fragments. relatively massive. For certain purposes, catalysts produced in this way are available. tooth marked advantages and are included in the present invention. Use can be made of any suitable mode of introducing diluents either into the constituents forming the base exchange body or into this body itself after formation, while it is still in the gelatinous state, or of impregnating the exchange body. of bases, or of its constituents, in porous diluents.

   The invention is not limited to any particular method of introducing diluents; but many advantageous methods are described in detail in the examples given below and come within the scope of the invention, considered under its more specific aspects. Diluents can be catalytically active or be inert; or they can have activating or stabilizing effects or can increase the stabilization of the catalysts.



   Although in a large number of cases both the metallate components and the metal salt components can be catalytically active, the invention is by no means limited to such products and certain very important catalysts can be prepared in which one or more of the constituents are catalytic-

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 They are active while others possessing little or no catalytic activity on their own, may be activators for the catalytically active constituents.

   Very finely dosed catalysts of this type can be produced. Of course, the constituents introduced by base exchange or in the form of anions, when preparing salt-like bodies, can likewise be catalytically active. , or be activators
The catalytically active base exchange products discussed above all contain the catalytic component in chemical combination within the base exchange body itself. This class of compounds is perhaps the most important group covered by this intention.

   However, in some cases catalysts can be prepared in which catalytically active diluents are present and where the base exchange body, while acting as an agglomerating agent or mechanical backbone for the catalyst diluents, can frequently. contain constituents which, although themselves possessing relatively low catalytic activity, nevertheless activate the catalytic diluents or increase their activity. The microporous structure of the base exchange bodies, along with its desirable physical characteristics, is of great importance in such products and in many cases greatly enhances the effectiveness of the catalytic diluents present.



   Preferably, the base changers of the present invention are produced by the reactions of solutions of the constituents and, although concentrated solutions can be used, and are of importance in the preparation of certain catalysts. and insecticidal and fungicidal preparations. it is advantageous for most products to use solu-

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 relatively dilute, although it is understood that precise concentrations are usually not essential and that solutions can vary within certain limits without affecting the quality of the products, and an advantage of the invention is that many products can be prepared without extreme surveillance.



   The products, as soon as they are prepared, rush. usually in the form of jellies. Sometimes the precipitation is fast enough without outside help; but it frequently happens, especially in relatively alkaline solutions, that the precipitation of the jellies is much delayed and, in some cases, incomplete.



  It is advantageous in most cases to use stirring and in many cases to use a moderately elevated temperature or the addition of acidifying agents, or depositing salts, such as for example ammonia salts. , salts of alkalis, alcohols and other organic compounds. In some cases, it is also advantageous to operate under pressure, in autoclaves.



   The porosity of the products that are prepared can even be further increased by incorporating into the carcass of the base exchange body products that can be removed by washing, volatilization or combustion and which, once removed, leave additional pore spaces. and produce an even more advantageous physical structure. The substances added may be organic or inorganic in nature and may be added individually or be in chemical combination with some of the permanent constituents. Thus, for example, some of the constituents can be introduced in the form of complex compounds / which, later, are decomposed and then leave additional pore spaces.

   Examples of such complex compounds

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 are certain ammonia groups which can be broken down by heating the finished product.



   In general, the reaction of the constituent solutions results in the production of soluble salts which are not desired and it is therefore usually good to wash the base exchange body after precipitation and then dry it. or dry it first and then wash it. Although in some cases it is possible to dry at high temperatures, it is worth
Gods, in most cases, to get the best results, make use of temperature / ± equal to or less than 100 C.



   In the general cathodes described above, a metallate component and separately prepared metal salt components were reacted. Although for many purposes these are the preferred methods, it is possible to prepare base exchange bodies by a somewhat different method. Thus, for example, if one carefully neutralizes a solution of an amphoteric metal metallate with acid until the strongly alkaline reaction becomes weakly alkaline with respect to phenolphthalein, or slightly acidic marl with Low alkalinity with respect to sunflower as a limit, base exchange bodies are produced which in many cases are of particular importance for catalytic purposes.

   Instead of metallates, amphoteric metals can also be present as complex metallate compounds.



   Alternatively, acidic or neutral solutions of hydroxides or amphoteric metal salts can be treated with alkali until the mixture becomes neutral or alkaline with p [hinolphthalein, or even

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 acid in which case base exchange bodies are produced in a manner similar to that described in the previous paragraph. Base exchange bodies produced either by neutralizing solutions of metallates or solutions of metal salts in general, do not exhibit quite as great a base exchange power as do those prepared by reacting one. with the other ready-made solutions of metallates and metal salts.

   However, the physical structure appears to be the same and in many cases, particularly for catalytic uses, extremely high base exchange power is not essential. Many very useful catalysts can be produced in this way.



   Another method of wet preparation consists in reacting alkali metal salts of acids, containing oxygen, of metal elements, ues of the fifth and sixth groups of the periodic system, such as for example vanadium, molybdenum , tantalum, tungsten, etc ... with acid neutral salts of metals, in particular of metals which are strongly amphoteric. Preferably, there should not be an excess of alkali. The salts of the acids of the fifth and sixth groups can be used alone or in combination with metallates.



   In addition to the acid-route methods which for most purposes the authors of the invention find preferable, base exchange bodies can be prepared by fusion methods, for example: by melting oxides or hydroxides of the metallate constituents and metal salts with alkali; e.g. sodium carbonate or potassium carbonate. Base exchange bodies produced by fusion, although sometimes they do not possess the exchange powers of

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 Quite as high bases, nevertheless have the same microporous honeycomb structure and many of these products are very good catalysts.

   Oxides of the metals of the fifth and sixth groups can also be employed to form products somewhat similar to those described in the preceding paragraph by smelting processes.



   Many of the base exchange bodies of the present invention have sufficient mechanical strength, but in some cases, for example in certain cases of high dilution, the mechanical strength may be insufficient and in such cases the base can be washed. produced with a dilute solution of water glass, which produces a surface silicification which greatly increases the mechanical strength of the product and which has no disadvantage in cases where the presence of silica does not adversely affect the particular catalytic reaction for which it is necessary. must make use of the product. In some cases also the treatment with diluted water glass can be advantageous by changing the proportion of base and acid in the product,

   which sometimes has an advantage when the product has to be used in catalysts requiring non-alkaline catalysts. Subsequent treatments with water glass solutions can therefore be used to increase the mechanical strength of the product, or improve its catalytic activity, or to achieve both results.



   The most important field of utility of the base exchange bodies of the present invention resides, of course, in catalysts of various kinds and it is desirable for many catalytic reactions to subject the catalyst to preliminary treatment.

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 either with oxidizing or acidic vapors, in particular for oxidation reactions, or with hydrogen or other reducing gases in the case where the catalyst is to be used as a reduction catalyst.



  These preliminary treatments, and indeed the catalytic reactions themselves, in many cases, produce a secondary chemical change in the catalyst, particularly at the surface, and can markedly affect the exchange powers of the catalyst. The present invention encompasses not only base exchange bodies prepared in accordance with it and which have not been subjected to any further treatment, but also such bodies which have undergone secondary chemical transformations either as a result of pre-treatments. - minor or by reactions which have taken place during use in various catalytic reactions.



   Many organic oxidations require slowing down or stabilization of the catalysts used, in order to prevent excessive losses by total combustion. It has been found that the presence of salts and other alkali-forming metal compounds act as stabilizers.

   Other compounds, which are catalytically active but which are not specific catalysts for the particular reaction in which the base exchange contact masses are to be employed, appear to increase the efficiency of the catalyst and fine-tune the action. stabilizer stabilizers. For this reason, such catalyst components which are not specific catalysts for a particular reaction in question will be referred to herein as "stabilizer promoters" without, however, limiting the invention to any theory. action

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 of these promoters.

   As far as can be seen from the facts, it seems likely that an important factor in the effectiveness of stabilizer promoters is their modification of the action of stabilizers; However, it is possible that other factors may also be present and possibly be the main reason for the activity of the stabilizer promoters.



   It goes without saying that a particular component can be a catalyst when the contact mass in which it is contained is employed in one reaction, and a stabilizer promoter when employed in another reaction. . In other words, the definition of promoters of stabilizers does not define certain compounds or specific constituents but, on the contrary, defines the action of constituent) in particular reactions. However, many base exchange catalysts produced according to the invention can be incorporated with stabilizers;

   or stabilizer promoters can be produced by reacting the base exchange bodies with acids or acid vapors, the alkali radicals present in the exchange body. bases which react partially or totally with the acid radicals to form stabilizers in intimate mixture with the base exchange body.



   Many of the examples given below describe the treatment of base exchange bodies to produce stabilizers therein. In addition to stabilizers, there are certain products which appear to increase the activity of stabilizers although they do not by themselves possess. virtually no stabilizing effect. So, for example, many materials rich in silica seem to increase

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 To prevent or promote the stabilizing action of alkali-forming metal salts, or similar stabilizers, it is these products which are referred to herein as "stabilizer promoters. A better term is needed.

   Various stabilizer promoters can be incorporated into the base exchange bodies of the present invention either in the form of diluents, for example diluents rich in silica such as kieselguhr, etc., or by treating the base exchange body, after formation, retort, for example, by washing it with a dilute water-glass solution which, besides increasing the mechanical strength and regulating the alkalinity, as described in the previous paragraph, also introduces, in many cases, sufficiently silica to act as a promoter with respect to stabilizers which may be present in the base exchange body. Such mixed catalysts are, of course, included within the scope of the present invention.



   The invention will be described in more detail in the following specific examples which illustrate the preparation of a small number of typical products of the invention, as well as some of their many fields of utility. It goes, of course, without saying that the details of these specific examples in no way limit the broad scope of the invention; but, on the other hand, certain specific features which can be described in some of the examples are included among the specific features of the invention. Example 1

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Claims (1)

On met en suspension 40 parties de V2O5 dans 500 parties d'eau et on acififie avec un peu d'acide sulfurique concentré , On chauffe la suspension presque au point d'ébul- <Desc/Clms Page number 20> lition de l'eau et on y fait passer des gaz contenant SO2 jusqu'à ce que la suspension d'acide vanadique soit complètement dissoute en sulfate de vanadyle bleu . 40 parts of V2O5 are suspended in 500 parts of water and acifified with a little concentrated sulfuric acid. The suspension is heated almost to the point of boiling. <Desc / Clms Page number 20> water and gases containing SO2 until the vanadic acid suspension is completely dissolved into blue vanadyl sulfate. On divise ensuite la solution bleue en deux parties dont on laisse l'une telle quelle et dont on traite 1''autre avec une solution d'hydroxyde de potassium d'une force quintuple de la normale, à 50-60 C, jusqu'à ce qu'on obtienne une solution brun café, claire .On mélange ensuite cette solution avec 70 parties de cellite ou 40 parties de cellite et 40 parties de fins fragments de quartz , en remuant le mélange jusq'à ce qu'il devien- ne homogène.. On peut faire usage d'autres corps diluants tels que verre broyé ,silicates neutres, sable,. silicagel, roches broyées ,tufs, lave d'origine volcanique ou éruptive,.poudre de ponce ou fibres d'amiante, ou matiè- res similaires qui sont riches en silice. The blue solution is then divided into two parts, one of which is left as is and the other is treated with a solution of potassium hydroxide of a strength five times the normal, at 50-60 C, until until we obtain a coffee brown solution, clear, then mix this solution with 70 parts of cellite or 40 parts of cellite and 40 parts of fine quartz fragments, stirring the mixture until it becomes homogeneous. Other diluents such as ground glass, neutral silicates, sand, etc. can be used. silica gel, crushed rocks, tuffs, lava of volcanic or eruptive origin, pumice powder or asbestos fibers, or similar materials which are rich in silica. A la suspension contenant le vanadite de potassium,. on ajoute la seconde moitié de la solution de sulfate de vanadyle en prenant soin que, même après que tout le sulfcte de vanadyle a été ajouta, la solution reste alcaline ou neutre à l'égard de la phénolphtaléïne. Le preduit de réaction, après séparation de la liqueur mère par filtration et séchage à 60-70 C., est cassé en fragments et constitue un corps échangeur de bases contenant du potassium et du vanadium tétravalent, partie du vanadium jouant le rôle d'un radical acide et partie ,le rôle d'une base dans la portion non échangeable de la molécule. A suspension containing potassium vanadite ,. the second half of the vanadyl sulfate solution is added taking care that even after all of the vanadyl sulfate has been added the solution remains alkaline or neutral to phenolphthalein. The reaction product, after separation from the mother liquor by filtration and drying at 60-70 ° C., is broken into fragments and constitutes a base exchange body containing potassium and tetravalent vanadium, part of the vanadium playing the role of a acid radical and part, the role of a base in the non-exchangeable portion of the molecule. Le produit obtenu convient excellemment pour l'oxydation catalytique de toluol en aldéhyde benzylique ainsi ue de chlorotoluols, dichlorotoluols, chlorobromotoluols, nitrotoluols, chlorcnitrotoluols, bromonitrotoluols,etc... <Desc/Clms Page number 21> en les aldéhydes benzyliques substitués correspondants, en faisant passer les vapeurs des composés, avec de l'air dans la proportion de 1: 15 à 1:30 , sur le catalyseur à des températures de 320-420 C.. The product obtained is excellently suited for the catalytic oxidation of toluol to benzyl aldehyde as well as chlorotoluols, dichlorotoluols, chlorobromotoluols, nitrotoluols, chlorcnitrotoluols, bromonitrotoluols, etc. <Desc / Clms Page number 21> in the corresponding substituted benzylic aldehydes, by passing the vapors of the compounds, with air in the proportion of 1:15 to 1:30, over the catalyst at temperatures of 320-420 C .. Dans le cas où, l'on fait usage de diluants riches en silice, et en particulier de ceux décrits ci-dessus les corps échangeurs de bases conviennent excellemment pour l'oxydation d'anhydride sulfureux en anhydride sulfurique en faisant passer des gaz de brûleur à 6-8 % sur le catalyseur à 440-500 C.. In the case where use is made of diluents rich in silica, and in particular of those described above, the base exchange bodies are excellently suitable for the oxidation of sulfur dioxide into sulfur dioxide by passing burner gases at 6-8% on the catalyst at 440-500 C .. Exemple 2. Example 2. On prépare un corps échangeur de bases au potassium et au vanadyle ,comme dans l'exemple 1, puis on pulvérise dessus des acides inorganiques à 3-5 %.' tels, par exemple, qu'acide sulfurique, acide phosphorique, acide azotique , etc..., jusqu'à ce que la teneur en potassium du corps échangeur de bases ait été neutralisée et u'on obtienne un corps semblable à un sel, Ce corps semblable à un sel tend à oxyder le toluol, et les toluols substitués, préférentiellement, en les acides benzoïques correspondants dans les conditions de réactiondécrites dans l'exemple 1. A potassium vanadyl base exchange body was prepared, as in Example 1, and then 3-5% inorganic acids were sprayed thereon. such as, for example, sulfuric acid, phosphoric acid, nitrogen acid, etc., until the potassium content of the base exchange body has been neutralized and a salt-like body is obtained, This salt-like body tends to oxidize toluol, and substituted toluols, preferably, to the corresponding benzoic acids under the reaction conditions described in Example 1. Le corps semblable à un sel décrit ci-dessus convient excellemment pour l'oxydation defluorène en fluorénone, de naphtaline en Ó - naphtaquinone et anhydride phtalique, selon les conditions de réaction. Le produit est également utile comme préparation insecticide, une fois séché et pulvérisé .On peut l'appliquer soit par saupoudrage ou sous la forme d'une fine suspension dans de l'eau. The salt-like body described above is excellently suited for the oxidation of fluorene to fluorenone, naphthalene to Ó - naphthaquinone and phthalic anhydride, depending on the reaction conditions. The product is also useful as an insecticidal preparation, once dried and sprayed. It can be applied either by dusting or as a fine suspension in water. On peut augmenter l'activité insecticide en imprégnant le produit d'une solution de sulfate de cuivre à 5 %, puis en lavant avec une solution d'arséniate de sodium à 5 %. <Desc/Clms Page number 22> The insecticidal activity can be increased by impregnating the product with a 5% copper sulphate solution and then washing with a 5% sodium arsenate solution. <Desc / Clms Page number 22> Exemple 3. Example 3. On met en suspension 20 parties de V2C5 dans 500 par- ties d'eau, comme décrit dans l'exemple 1 , on acidifie avec un peu d'acide sulfurique concentré et on réduit en sulfate de vanadyle au moyen de gaz contenant SO2. On traite la solution bleue obtenue avec suffisamment d'une solution d'hydroxyde de potassium d'une force double de la normale pour donner lieu à un volumineux précipité brun de V2O4 que l'on filtre ensuite par aspiration et qu'on met en suspension dans 200 parties d'eau. On le chauffe ensuite graduellement à 60-70 C. et on y ajoute une solution supplémentaire d'hydroxyde de potassium d'une for- ce double de la normale jusqu'à ce que tout le V2O4 se dissolve pour former une solution brun café. Cela exige un excès d'hydroxyde de potassium . 20 parts of V2C5 are suspended in 500 parts of water, as described in Example 1, acidified with a little concentrated sulfuric acid and reduced to vanadyl sulphate by means of gas containing SO2. The resulting blue solution is treated with enough potassium hydroxide solution of twice the normal strength to give a large brown precipitate of V2O4 which is then filtered off with suction and suspended. in 200 parts of water. It is then gradually heated to 60-70 ° C. and additional potassium hydroxide solution at twice the normal strength is added until all of the V2O4 dissolves to form a coffee brown solution. This requires an excess of potassium hydroxide. On brasse ensuite le vanadite de potassium ainsi produit avec 60 parties de terre d'infusoires et on verse graduellement dans la solutionde l'acide sulfurique d'une force double de la normale, en agitant vigoureusement, jusqu'à ce que cette solution reste juste alcaline à l'égard de la phénolphtadieïne. Au lieu d'acide sulfurique, on peut faire usage d'acide phosphorique . L'acide sulfurique produit un précipité brun, tandis que l'acide phosphorique produit un précipité bleu brunâtre.. On presse les précipités, puis on les sèche à des températures inférieures à 100 C. The potassium vanadite thus produced is then stirred with 60 parts of diatomaceous earth and gradually poured into the solution with sulfuric acid at twice the normal force, with vigorous stirring, until this solution remains correct. alkaline with respect to phenolphtadieïne. Instead of sulfuric acid, phosphoric acid can be used. Sulfuric acid produces a brown precipitate, while phosphoric acid produces a brownish blue precipitate. The precipitates are pressed, then dried at temperatures below 100 ° C. On sature les produits ainsi obtenus d'une solution de verre soluble diluée, formée de 110 parties de solution. de verre soluble à 33 Baumé diluée avec 100 parties d'eau. Après imprégnation, on sèche de nouveau le produit et on le casse en fragments, puis on le traite à 450-500 C. avec des gaz de brûleur à 7 %. En peu de temps, un excellent procédé de production d'acide sulfurique par contact commence. <Desc/Clms Page number 23> The products thus obtained are saturated with a dilute water glass solution, formed from 110 parts of solution. of 33 Baumé soluble glass diluted with 100 parts of water. After impregnation, the product is dried again and broken into fragments, then treated at 450-500 ° C. with 7% burner gases. In no time, an excellent process of producing sulfuric acid by contact begins. <Desc / Clms Page number 23> Exemple4. Example4. On réduit 20 parties de V2C5 en une solution de sulfate de vanadyle, comme décrit dans les exemples pré- EMI23.1 cédents, et on ailue avec 60 parties de terre ,lir-fusoires. 20 parts of V2C5 are reduced to a solution of vanadyl sulfate, as described in the examples above. EMI23.1 ceded, and one diluted with 60 parts of earth, lir-fusoires. On ajoute par portions, a froid, une solution d'hydroxyde de potassium d'une force double de la normale, en agitant vigouresuemeut, jusqu'à ou que le mélange reste juste alcalin à l'égard de la i;.i.iioipii.i1àiéÎi,u, ui ir 1 1,,; 1 ;uw;a précipité de la manière usuelle comme décrit dans les exemples précédents ; c'est un excellent catalyseur pour EMI23.2 l' o.x'Jdation de naphtaline en anhydride phtalique lorsqu'on fait passer sur le catalyseur ,à 380-40 C., un mélange de vapeurs de naphtaline et d'air dans la proportion de 1:20. A solution of potassium hydroxide of twice the normal strength is added in portions, in the cold, while stirring vigorously, until the mixture remains just alkaline with respect to the i; .i.iioipii .i1àiéÎi, u, ui ir 1 1 ,,; 1; uw; precipitated in the usual manner as described in the previous examples; it is an excellent catalyst for EMI23.2 the o.x'Jdation of naphthalene to phthalic anhydride when passing over the catalyst, at 380-40 C., a mixture of vapors of naphthalene and air in the proportion of 1:20. Exemple5 On prépare des corps échangeurs de bases dilués, comme cela a été décrit dans les exemples précédents , avec des diluants qui ont été imprégnés d'oxyde ferrique d'oxyde d'argent ou d'oxyde de cuivre, les diluants étant incorporés dans le corps --changeur de bases durant sa formation. On EMI23.3 pulvérise ûnsuite sur ces produits Guf''iSé.1,l.J.l;J,ent d'acide sulfurique normal pour former les corps semblables à des sels ct pour neutraliser complètement la teneur en alcali du corps échangeur de bases . Example5 Dilute base exchange bodies are prepared, as described in the previous examples, with diluents which have been impregnated with ferric oxide, silver oxide or copper oxide, the diluents being incorporated into the body. --base changer during training. We EMI23.3 Then spray on these products Guf''iSé.1, l.J.l; J, ent of normal sulfuric acid to form the salt-like bodies and to completely neutralize the alkali content of the base exchange body. Une telle masse de contact, contenant 6-8 % d'oxyde ferrique est particulièrement efficace pour l'oxydation d'anthracène en anthraquinone à EMI23.4 une température de 350-4Up 0 lorsqu'on fait passer sur le catalyseur un mélange d'anthracène et d'air dans une proportion de 1: 40 . Such a contact mass, containing 6-8% ferric oxide is particularly effective for the oxidation of anthracene to anthraquinone at EMI23.4 a temperature of 350-4Up 0 when a mixture of anthracene and air is passed over the catalyst in a proportion of 1:40. Une masse de contact comme décritci-dessus, qui con- EMI23.5 tient environ 4 d'oxyde d'argent et 6,% d'oxyde de cu.ivre au lieu d'oxyde ferrique, convient excellemment pour t l'oxydation d'alcool mé-chylique en aldéhyde fornique a <Desc/Clms Page number 24> 370-390 C., en faisant passer les vapeurs d'alcool méthy- lieue et de l'air sur le catalyseur dans la proportion de 1:25 en poids . EMI24.1 A contact mass as described above, which con- EMI23.5 holds about 4 silver oxide and 6% copper oxide instead of ferric oxide, excellently suited for the oxidation of methyl alcohol to fornic aldehyde a <Desc / Clms Page number 24> 370-390 C. by passing the vapors of methyl alcohol and air over the catalyst in the proportion of 1:25 by weight. EMI24.1 On peut obtenir des catalyseurs sizqileires en imprégnant les diluants de sulfate ferriue , de nitrate d'argent ou de nitrate de cuivre Exemple 6 On traite 12 parties d'acide vanidique avec suffisamment d'une solution d'hydroxyde de potassium d'une force double ,;:le la normale pour que non seulement tout le 'Vu soit dis- sous sous la forme de vanadate de potassium, mais qu'il reste un excès de 14 parties de KON à 100 % On imprègne de la EMI24.2 solution sus-djcrite un mélange de 120 parties de quartz, réduit en menues particules ,et de 20 parties de kiesel- EMI24.3 g7al-Lr- On prépare une seconde solution en réduisant la parties d'acide vanadique en 3'jLLfat& de vanadyle, de la manis- re usuelle, Sizqileire catalysts can be obtained by impregnating the diluents with ferric sulfate, silver nitrate or copper nitrate. Example 6 12 parts of vanidic acid are treated with enough of a solution of potassium hydroxide of double strength,;: the normal so that not only all the 'Vu is dissolved in the form of potassium vanadate, but that there remains an excess of 14 parts of 100% KON. EMI24.2 above-mentioned solution a mixture of 120 parts of quartz, reduced to small particles, and 20 parts of kiesel- EMI24.3 g7al-Lr- A second solution is prepared by reducing the part of vanadic acid to 3'jLLfat & vanadyl, in the usual manner, et en neutralisant l'acide sulfurique en excès avec une solution d'hydroxyde de potassium d'une force double de la normale . and neutralizing the excess sulfuric acid with a potassium hydroxide solution of double the normal strength. On pétrit intimement ensemble la solution Z et la sus- EMI24.4 pension l, puis on sèche a une température de 1000 v. Le jraàuit ést .an aor.,s changeur ue bases contenant îg'0, V203 ét '04 . On casse 'Le i, oà:#it en ra;ents et , c.y s trai- '-"a:.:e:: .:l'.z iaixe avec des a-' de brûleur 7 8" 430-50Ù ::. , il constitue un excellent catalyseur pour l'oxydation d'anhydride sulfureux en anhydride sulfurique Exemple 7 EMI24.5 On prépare des corps :C:U.,:1.:;curs de bases en faisant izcxse de :1nGstate de p:)-;as::3ium, de chronate de potassium,. de molybdate de potassium ou de tantalate de potassium en quantités ElolaoulaireMent suivalente3, ajlieu de vanadate j .e 3assï eolùne dans l'exemple 6. We knead together the solution Z and the sus- EMI24.4 board l, then we dry at a temperature of 1000 v. The jraàuit is .an aor., S changer ue bases containing ig'0, V203 et '04. We break 'Le i, oà: #it en ra; ents et, cy s trai-' - "a:.: E ::.: L'.z iaixe with burner a- '7 8" 430-50Ù ::. , it is an excellent catalyst for the oxidation of sulfur dioxide to sulfur dioxide Example 7 EMI24.5 We prepare bodies: C: U.,: 1.:; basic courses by doing the analysis of: 1nGstate of p:) -; as :: 3ium, of potassium chronate ,. of potassium molybdate or of potassium tantalate in quantities ElolaoulaireMent sequelalente3, adjlieu of vanadate j .e 3assï eolùne in Example 6. Ses catalyseurs eonviennent G:;::cellel:n:a.el1.t pour l* oxydation de toluol en aldéhyde <Desc/Clms Page number 25> benzylique et acide benzoïque et de toluols substitués en les aldéhydes et acides correspondants lorsqu'on fait passer les vapeurs de ces produits, mélagées avec de l'air dans la proportion de 1: 35, en poids ,sur les masses de contact à 840-390 C.. Its catalysts are suitable for G:; :: cellel: n: a.el1.t for the oxidation of toluol to aldehyde <Desc / Clms Page number 25> benzylic and benzoic acid and of toluols substituted with the corresponding aldehydes and acids when the vapors of these products, mixed with air, are passed in the proportion of 1: 35, by weight, on the contact masses at 840- 390 C .. Exemple 8. Example 8. On fait dissoudre 22 parties de carbonate de cuivre sous la forme du composé cuproammonium. On fait dissoudre 10,2 parties d'hydroxyde d'aluminium frâichement précipité dans suffisamment d'une solution d'hydroxyde de sodium d'une force double de la normale pour former une solution claire d'aluminate de sodium et,finalement, on fait dissoudre dans 100 parties d'eau 24 parties de nitrate de cuivre contenant trois molécules d'eau. On mélange ensuite ensemble les solutions de carbonate de cuproammonium et d'aluminate de sodium et on y introduit, en agitant vigoureusement , 100 parties de kieselguhr ou 150 parties de quartz ou de poudre de ponce. 22 parts of copper carbonate are dissolved in the form of the cuproammonium compound. 10.2 parts of freshly precipitated aluminum hydroxide are dissolved in enough sodium hydroxide solution of twice the normal strength to form a clear solution of sodium aluminate, and finally dissolve in 100 parts of water 24 parts of copper nitrate containing three water molecules. The solutions of cuproammonium carbonate and sodium aluminate are then mixed together and there are introduced, with vigorous stirring, 100 parts of kieselguhr or 150 parts of quartz or pumice powder. On verse après cela dans le mélange, en agitant vigoureusement ,la solution de nitrate de cuivre et il se forme un produit bleu, gilatineux, qui est neutre ou légèrement alcalin à l'égard de la phénolphtaléine. Le produit est un corps échangeur de bases contenant du sodium, du cuivre et de l'aluminium et est dilué avec des matières riches en silice . On presse la gelée et on la sèche à des températures inférieures à 100 Go, puis on la casse en fragments et on la réduit, à 220-300 C., avec des gaz contenant de l'hydrogène . The copper nitrate solution is then poured into the mixture, with vigorous stirring, and a blue, gilatinous product is formed which is neutral or slightly alkaline with respect to phenolphthalein. The product is a base exchange body containing sodium, copper and aluminum and is diluted with materials rich in silica. The jelly is pressed and dried at temperatures below 100 GB, then broken into fragments and reduced, at 220-300 ° C., with gases containing hydrogen. Il en résulte un excellent catalyseur pour la réduction de composas aromatiques nitrés en amines ; ainsi, par exeni- ple, des vapeurs de nitrobenzol mélangées avec de l'hydrogène sont presque quantitativement réduites en aniline à 180-260 C.. La nitronaphtaline est réduite en naphtylamine d'une manière semblable.. On peut également faire usage <Desc/Clms Page number 26> de la même masse de contact pour déshydrogéner le cyclohexanol en cyclohexanone à 220 -320 C.. De même, le bornéol est transformé en camphre à 380-300 C. et l'on peut réduira l'aldéhyde acétique et l'aldéhyde crotonique en les alcools correspondants ,à 80-180 C.. This results in an excellent catalyst for the reduction of aromatic nitro compounds to amines; thus, for example, nitrobenzol vapors mixed with hydrogen are almost quantitatively reduced to aniline at 180-260 ° C. Nitronaphthalene is reduced to naphthylamine in a similar manner. <Desc / Clms Page number 26> of the same contact mass to dehydrogenate cyclohexanol to cyclohexanone at 220 -320 C. Likewise, borneol is transformed into camphor at 380-300 C. and acetic aldehyde and crotonic aldehyde can be reduced to the corresponding alcohols at 80-180 C .. On peut aussi faire usage du catalyseur comme portechlore, par exemple dans la production, de dérivés chlorés de méthane, ou pour le chlorage d'impuretés dans des hydrocarbures armatiques comme, par exemple, le chlorage de thiophènes et d'hydrocabures aliphatiques qui existent, comme impuretés, dans le benzol et que l'on peut facilement séparer du benzol après chlorage à cause de leur point d'ébullition grandement élevé . The catalyst can also be used as chlorine carrier, for example in the production of chlorinated derivatives of methane, or for the chlorination of impurities in armatic hydrocarbons such as, for example, the chlorination of thiophenes and of existing aliphatic hydrocabides, as impurities, in benzol and which can easily be separated from benzol after chlorination because of their greatly high boiling point. Au lieu de faire usage des catalyseurs comme décrit, on peut en enduire ou en revêtir des fragments de ponce ou de quartz ,au moyen d'une solution de verre soluble , et on peut ensuite les utiliser efficacement comme catalyseurs après réduction avec les gaz contenant de l'hydrogène.. De cette manière, on peut économiser une quantité considérable du catalyseur . Instead of using the catalysts as described, fragments of pumice or quartz can be coated or coated with them by means of a water glass solution, and they can then be effectively used as catalysts after reduction with the gases containing. hydrogen. In this way, a considerable amount of the catalyst can be saved. Exemple 9. Example 9. On prépare les solutions suivantes : 1- On fait dissoudre dans 200 parties d'eau 30 parties de nitrate de nickel contenant 6 molécules d'eau de cristallisation et on ajoute suffisamment d'ammoniaque à 25 % jusqu'à ce au'on obtiennenne solution claire du nitrate de nickel-ammonium. The following solutions are prepared: 1- Dissolve in 200 parts of water 30 parts of nickel nitrate containing 6 molecules of water of crystallization and add enough 25% ammonia until a clear solution of nickel nitrate is obtained- ammonium. 2- On fait une bouillie de 4 parties d'hydroxyde d'aluminium. franchement précipité, avec 50 parties d'eau puis on traite avec suffisamment d'une solution d'hydro- xyde de sodium d'une force décuple de la normale pour former juste une solution claire d'aluminate de sodium. <Desc/Clms Page number 27> 2- We make a slurry of 4 parts of aluminum hydroxide. frankly precipitated with 50 parts of water and then treated with enough sodium hydroxide solution of ten times normal strength to form just a clear solution of sodium aluminate. <Desc / Clms Page number 27> 3. On fait dissoudre dans 150 parties d'eau 10 parties de nitrate de chrome avec 9 molécules d'eau de cristallisation, puis on traite également avec une solution d'hydroxyde de sodium d'une force décuple de la normale jusqu'à ce qu'il se forme du chromite de sodium. 3. 10 parts of chromium nitrate are dissolved in 150 parts of water with 9 molecules of water of crystallization, then treated also with sodium hydroxide solution of tenfold strength of normal until that sodium chromite is formed. 4. On fait dissoudre dans 50 parties d'eau 8 parties de nitrate de zinc contenant 6 molécules d'eau de cristallisation et on traite avec une quantité de solution d'hydroxyde de sodium, d'une force décuple de la normale juste suffisante pour former du zincate de sodium. 4. Is dissolved in 50 parts of water 8 parts of zinc nitrate containing 6 molecules of water of crystallization and treated with a quantity of sodium hydroxide solution, with a force ten times the normal just sufficient to form sodium zincate. 5. On fait dissoudre dans 200 parties d'eau: 40 parties de nitrate de nickel avec 6 molécules d'eau de cristallisation. 5. Dissolve in 200 parts of water: 40 parts of nickel nitrate with 6 molecules of water of crystallization. 6. On fait dissoudre dans 150 parties d'eau 11 parties de nitrate de zirconium avec 5 molécules d'eau de cristallisation. 6. 11 parts of zirconium nitrate are dissolved in 150 parts of water with 5 molecules of water of crystallization. 7.. On fait dissoudre 16 parties de nitrate de titane dans 160 parties d'eau. 7. 16 parts of titanium nitrate are dissolved in 160 parts of water. On mélange ensemble les solutions 1,2,3 et 4 et on y brasse 300 parties de kieselguhr, de poudre de ponce ou de charbon activé, ou d'un mélange de ceux-ci .Au lieu de ces diluants , on peut faire usage de minerai de nickel pulvérisé exempt de soufre . On ajoute à la suspension ainsi obtenue, en agitant vigoureusement, un mélange des solutions 5,6 et 7 .Il se forme un produit de réaction gélatineux et, s'il est fortement alcalin à l'égard de la phénolphtaléine, on peut neutraliser l'alcali en excès avec de l'acide nitrique à 5 % jusqu'à ce qu'il soit juste neutre l'égard de la phénolphtaléïne, grâce à quoi le rendement en corps échangeur de bases peut être augmenté . Solutions 1, 2, 3 and 4 are mixed together and 300 parts of kieselguhr, pumice powder or activated charcoal, or a mixture thereof, are stirred therein. Instead of these diluents, use can be made of of pulverized nickel ore free of sulfur. A mixture of solutions 5, 6 and 7 is added to the suspension thus obtained, with vigorous stirring. A gelatinous reaction product is formed and, if it is strongly alkaline with respect to phenolphthalein, it can be neutralized. Excess alkali with 5% nitric acid until it is just neutral to phenolphthalein, whereby the yield of base exchanger can be increased. Pour certains buts une très faible alcalinité est suffisante, mais on ne doit jamais dépasser le point <Desc/Clms Page number 28> neutre à l'égard du tournesol car, alors, la structure physique du produit se trouverait changée et les pouvoirs d'échange de bases seraient grandement diminués, sinon entièrement détruits. For certain purposes a very low alkalinity is sufficient, but one should never exceed the point <Desc / Clms Page number 28> neutral with regard to sunflower because, then, the physical structure of the product would be changed and the exchange powers of bases would be greatly reduced, if not entirely destroyed. On sèche le produit à des températures inférieures à 100 G. et il constitue alors un corps échangeur de bases contenant du sodium, de 1'ammonium , du nickel, de l'aluminium, du chrome, du zinc, du zirconium et du titane. The product is dried at temperatures below 100 G. and it then constitutes a base exchange body containing sodium, ammonium, nickel, aluminum, chromium, zinc, zirconium and titanium. Une fois brisé en fragments, on peut l'utiliser pour di- vers usages . Ainsi, par exemple, lorsqu'on le réduit par l'hydrogène à 300 C.,on obtient un excellent catalyseur d'hydrogénation pour réactions liquides ou gazeuses . Par exemple, des vapeurs d'acétone et autres kétones, mélangées avec de l'hudrogène, peuvent être réduites par lui en les alcools correspondants à 100-120 C.. Le phénol est hydro- géné pour former du cyclohexanol à 220-260 C.. Once broken into fragments, it can be used for various uses. Thus, for example, when reduced with hydrogen at 300 ° C., an excellent hydrogenation catalyst for liquid or gas reactions is obtained. For example, vapors of acetone and other ketones, mixed with hudrogen, can be reduced by it to the corresponding alcohols at 100-120 C. Phenol is hydrogenated to form cyclohexanol at 220-260 C. .. La naphta- line est réduite en tétraline à 180-220 C. et, finalement, on peut réduire de l'aldéhyde acétique en alcool éthylique à 200 On peut pulvériser les corps échangeurs de bases et les réduire par l'hydrogène µ 3000 C; ils constituent alors d'excellents catalyseurs pour le durcissement de corps gras et pour la réduction de corps nitrés, de détones, de phénols, d'aldéhydes et d'hydrocarbures à l'étatliçuide, en particulier lorsque l'agent réducteur consiste en des Gaz contenant de l'hydrogène utilisés à une pression élevée . Naphthalin is reduced to tetralin at 180-220 C. and, finally, acetic aldehyde can be reduced to ethyl alcohol at 200 The base exchange bodies can be pulverized and reduced with hydrogen µ 3000 C; they then constitute excellent catalysts for the hardening of fatty substances and for the reduction of nitro substances, detones, phenols, aldehydes and hydrocarbons in the acidic state, in particular when the reducing agent consists of gases. containing hydrogen used at high pressure. On peut également effectuer des hydrogénations et réductions en phase liquide au moyen d'hydrogène en revêtant ou enrobant, avec les corps échangeurs de bases pulvérisés des porteurs granulaires tels que ponce, schistes à distiomées, fragments de poterie, corps métalliques tels que granules d'aluminium, etc.., au moyen de verre soluble ou d'adhésifs organiques exempts de soufre. On fait alors usage des catalyseurs en faisant <Desc/Clms Page number 29> ruisseler, à l'état liquide ou fondu., les substances à réduire sur les catalyseurs, en sens inverse d'un courant d'hydrogène . It is also possible to carry out hydrogenations and reductions in the liquid phase by means of hydrogen by coating or coating, with the atomized base exchange bodies, granular carriers such as pumice, distiomated shale, fragments of pottery, metallic bodies such as granules. aluminum, etc., using water glass or organic sulfur-free adhesives. The catalysts are then used by making <Desc / Clms Page number 29> to run off, in liquid or molten state., the substances to be reduced on the catalysts, in the opposite direction of a stream of hydrogen. Exemple 10 On fait dissoudre dans 200 parties d'eau 66 parties de sulfate d'aluminium cristallisé contenant 15 molécules d'eau de cristallisation et on ajoute une solution d'hydroxyd.e de sodium d'une force décuple de la normale jusqu'à ce que tout l'aluminium soit transformé en aluminate de sodium. On fait dissoudre 66 autres parties de sulfate d'aluminium dans 100 parties d'eau . On brasse dans la première solution des corps diluants ,tels que roches, tufs ou trass d'origine volcanique, sable vert, coke, charbon de bois, charbon activé, kieselguhr ou bioxyde de manganèse, jusqu'à ce que la suspension reste juste facile à remuer . Example 10 66 parts of crystallized aluminum sulfate containing 15 molecules of water of crystallization are dissolved in 200 parts of water, and sodium hydroxide solution of tenfold strength of normal is added until all of the aluminum is transformed into sodium aluminate. Another 66 parts of aluminum sulphate are dissolved in 100 parts of water. Diluent substances, such as rocks, tuffs or trass of volcanic origin, green sand, coke, charcoal, activated carbon, kieselguhr or manganese dioxide, are stirred in the first solution until the suspension remains just easy. to stir. On chauffe le mélange à environ 80 C. et l'on ajoute graduellement, en agitant vigoureusement, la solution de sulfate d'aluminium en prenant soin que, mêmeaprèsqu'on a ajoutéla totalité de cette solution, l'alcalinité du mélange reste entre les points de virage de la phénolphtaléïne et du méthylorange . The mixture is heated to about 80 ° C. and the aluminum sulphate solution is added gradually with vigorous stirring, taking care that even after all of this solution has been added the alkalinity of the mixture remains between them. phenolphthalein and methyl orange endpoints. Cela exige habituellement un petit excès d'alcali dans la solution d'aluminate et on peut aisément déterminer la quantité de cet excès par une petite expérience d'essai. This usually requires a small excess of alkali in the aluminate solution and the amount of this excess can easily be determined by a small test experiment. Si le produit de réaction est fortement alcalin à l'égard de la phénolphtaléïne, on peut diminuer l'alcalinité par l'addition d'acide sulfurique ou d'acide chlorhy- drique d'une force de 3-5 . On obtient un corps échangeur de bases, contenant de l'aluminium, que l'on débarrasse de sa liqueur mère en le pressant et qu'on sèche à des températures inférieures à 100 C.. Après hydratation avec de l'eau, le produit est un excellent corps <Desc/Clms Page number 30> adoucissant pour l'eau. On peut remplacer ,en partie ou en totalité, le constituant métallate par des métallates d'un ou plusieurs métaux amphotères tels que zinc, plomb, chrome, étain, etc... If the reaction product is strongly alkaline with respect to phenolphthalein, the alkalinity can be reduced by the addition of sulfuric acid or hydrochloric acid with a strength of 3-5. A base exchange body is obtained, containing aluminum, which is freed from its mother liquor by pressing it and which is dried at temperatures below 100 ° C. After hydration with water, the product is an excellent body <Desc / Clms Page number 30> water softener. The metallate component can be replaced, in part or in whole, by metallates of one or more amphoteric metals such as zinc, lead, chromium, tin, etc. On peut également remplacer, en partie ou en totalité, le sulfate d'aluminium par un ou plusieurs sels de métaux lourds tels, par exemple,. que sels de zinc, de plomb, de zirconium, d'étain, de fer, de nickel, de cobalt, de cuivre, de titane, de manganèse et de chrome . It is also possible to replace, in part or in whole, the aluminum sulphate by one or more salts of heavy metals such, for example ,. as salts of zinc, lead, zirconium, tin, iron, nickel, cobalt, copper, titanium, manganese and chromium. On peut faire usage de ces produits substitués pour l'adoucissement d'eau ainsi que comme porteurs pour des catalyseurs ; ils conviennent en particulier comme porteurs ou catalyseurs dans des réactions qui impliquent la décomposition d' eau. These substituted products can be used for water softening as well as as carriers for catalysts; they are particularly suitable as carriers or catalysts in reactions which involve the decomposition of water. Exemple11. Example 11. On fait dissoudre dans 200 parties d'eau 60 parties de nitrate de zinc contenant 6 molécules d'eau de cristallisation et on ajoute suffisamment d'une solution d'hydroxyde de sodium d'une force décuple de le, normale jusqu'à ce que l'hydroxyde de zinc qui se précipite d'abord soit dissous sous la forme du zincate .Un brasse ensuite 12 parties de carbonate de cuivre basique avec 150 parties d'eau jour forcer une bouillie et on ajoute si;±- fisamment d'ammoniaque pour dissoudre le cuivre à l'état de carbonate de cuproammonium. On ajoute alors un peu d'ammoniaque à la solution de zincate, puis on y verse le. solution de carbonate de cuproammonium. 60 parts of zinc nitrate containing 6 molecules of water of crystallization are dissolved in 200 parts of water, and enough sodium hydroxide solution of ten times normal strength is added until the zinc hydroxide which precipitates first is dissolved in the form of zincate. Then brew 12 parts of basic copper carbonate with 150 parts of water a day to force a slurry and add if; ± - with ammonia to dissolve copper in the form of cuproammonium carbonate. A little ammonia is then added to the zincate solution, then it is poured into it. cuproammonium carbonate solution. A ce mélange on ajoute, comme diluants, 100 à 150 parties de quartz, d'amiante, de bioxyde de manganèse, ou d'un mélange' de ceux- ci . On fait dissoudre dans 300 parties d'eau 30 parties de nitrate de chrome contenant 6 molécules d'eau et l'on fait dissoudre dans 500 parties d'eau 48 parties de nitrate de cadmium contenant 4 molécules d'eau. On mélange <Desc/Clms Page number 31> ensuite ces deux solutions et on verse ce mélange dans la suspension sus-décrite, en prenant soin que le mélange reste alcalin ou neutre à l'égard de la phénolphtaléïne. To this mixture are added, as diluents, 100 to 150 parts of quartz, asbestos, manganese dioxide, or a mixture thereof. 30 parts of chromium nitrate containing 6 molecules of water are dissolved in 300 parts of water and 48 parts of cadmium nitrate containing 4 molecules of water are dissolved in 500 parts of water. We blend <Desc / Clms Page number 31> then these two solutions and this mixture is poured into the suspension described above, taking care that the mixture remains alkaline or neutral with respect to phenolphthalein. On obtient une masse gélatineuse que l'on presse et que l'on sèche avec précaution à des températures inférieures à 100 C. , après quoi on la traite pendant un temps considérable avec des gaz contenant de l'hydrogène, à 200 C.. Le corps échangeur de bases contient du zinc, du cuivre ,du chrome et du cadmium dilués avec du quartz, de l'amiante et du bioxyde de manganèse, ou des mélanges, et c'est une excellente masse de contact pour la réduction d'oxydes de carbone par l'hydrogène à 250-400 C,p à haute pression et, si c'est nécessaire, dans un procédé circulatoire ,pour produire des alcools aliphatiques plus élevés et des kétones, en plus,d'alcool méthylique . A gelatinous mass is obtained which is carefully pressed and dried at temperatures below 100 C., after which it is treated for a considerable time with gases containing hydrogen at 200 C. The base exchange body contains zinc, copper, chromium and cadmium diluted with quartz, asbestos and manganese dioxide, or mixtures, and it is an excellent contact mass for reduction of carbon oxides by hydrogen at 250-400 C, p at high pressure and, if necessary, in a circulatory process, to produce higher aliphatic alcohols and ketones, in addition to methyl alcohol. Si l'on introduit de l'ammonium par échange de bases, en remplaçant un maximum de bases échangeables dans le corps échangeur de bases, le produit résultant favorisera la production d'alcool méthylique dans les conditions de réaction décrites ci-dessus. If ammonium is introduced by base exchange, replacing a maximum of exchangeable bases in the base exchange body, the resulting product will promote the production of methyl alcohol under the reaction conditions described above. Exemple 12. Example 12. On forme un mélange des trois solutions suivantes : 30 parties de nitrate de zinc contenant 6 molécules d'eau, dissous dans 100 parties d'eau et transformé en zincate de potassium au moyen d'une solution d'hydroxyde de sodium d'une force décuple de la normale ; 15 parties de nitrate de cadmium avec 4 molécules d'eau, dissous dans 200 parties d'eau et également transformé en cadmiate de potassium au moyen d'une solution d'hydroxyde de sodium d'une force quintuple de la normale ; 10 parties d'oxyde d'aluminium franchement précipité d'une solution de nitra- <Desc/Clms Page number 32> te d'aluminium au moyen d'ammoniaque et transformé en aluminate de sodium avec une solution d'hydroxyde de sodium d'une force double de la normale . A mixture of the following three solutions is formed: 30 parts of zinc nitrate containing 6 molecules of water, dissolved in 100 parts of water and transformed into potassium zincate by means of a solution of sodium hydroxide with a force ten times normal; 15 parts of cadmium nitrate with 4 molecules of water, dissolved in 200 parts of water and also transformed into potassium cadmate by means of sodium hydroxide solution of five times the strength of normal; 10 parts of aluminum oxide frankly precipitated from a solution of nitra- <Desc / Clms Page number 32> te aluminum by means of ammonia and transformed into sodium aluminate with sodium hydroxide solution of double the normal strength. On ajoute à ce mélange de la poudre d'amiante ou de la ponce en poudre jusqu'à ce que le produit résultant reste juste facile à remuer. Asbestos powder or pumice powder is added to this mixture until the resulting product is just easy to stir. @ cette suspension on ajoute en un mince courant une solu- tion de 45 parties de nitrate ferrique contenant 9 molécu- les d'eau et dissous dans 450 parties d'eau. To this suspension is added in a thin stream a solution of 45 parts of ferric nitrate containing 9 molecules of water and dissolved in 450 parts of water. Le produit de réaction est un corps échangeur de bases contenant du potassium, du sodium*du zinc, de l'alumi- nium, du cadmium et du fer. Une fois pressé et séché audessous de 100 C. et réduit à 300 C. dans un courant d'hydregène, le produit est un excellent catalyseur de ré- duction pour obtenir des produits de réduction liquides en partant de gaz à l'eau ;purée avec ou sans pression élevée, la réaction s'effectuant à environ 300-450 ±..Les produits de réduction ressemblent à des huiles minérales et conviennent bien comme combustibles synthétiques pour moteurs. The reaction product is a base exchange body containing potassium, sodium * zinc, aluminum, cadmium and iron. When pressed and dried below 100 C. and reduced to 300 C. in a stream of hydregene, the product is an excellent reduction catalyst for obtaining liquid reduction products from gas to water; mash. with or without elevated pressure, reaction occurring at about 300-450 ± ... The reduction products resemble mineral oils and are well suited as synthetic motor fuels. Lorsqu'on effectue la synthèse sans pression, on peut avantageusement disposer des catalyseurs décrits dans l'exemple 11, en couches minces, en tête du catalyseur décrit dans le présent exemple . Les alcools et kétones produits par le premier catalyseur sont ainsi condensés, par le catalyseur du présent exemple, en hydrocarbures de genre semblable au pétrole. Un mélange intime des trois types de catalyseurs est également avantageux dans bien des cas. When the synthesis is carried out without pressure, the catalysts described in Example 11 can advantageously be available in thin layers at the top of the catalyst described in the present example. The alcohols and ketones produced by the first catalyst are thus condensed, by the catalyst of the present example, into petroleum-like hydrocarbons. An intimate mixture of the three types of catalyst is also advantageous in many cases. Exemple 13. Example 13. On prépare les quatre mélanges suivants . The following four mixtures are prepared. 1- On fait dissoudre 5 parties d'oxyde d'aluminium dans un minimum de solution d'hydroxyde de sodium d'une <Desc/Clms Page number 33> force quintuple de la normale, pour former.de l'aluminate de sodium. 1- 5 parts of aluminum oxide are dissolved in a minimum of sodium hydroxide solution of <Desc / Clms Page number 33> force five times normal, to form sodium aluminate. 2. On fait dissoudre dans 100 parties d'eau 14 parties de nitrate de zinc contenant 6 molécules d'eau et on ajoute suffisamment d'une solution d'hydroxyde de sodium d'une force décuple de la normale pour dissoudre le sine à l'état de zincate de sodium. 2. 14 parts of zinc nitrate containing 6 molecules of water are dissolved in 100 parts of water, and enough sodium hydroxide solution of ten times the strength of normal is added to dissolve the sine at l. state of sodium zincate. 3. On faitdissoudre dans 200 parties d'eau chaude 18 parties de nitrate de chrome contenant 9 molécules d' eau. 3. 18 parts of chromium nitrate containing 9 molecules of water are dissolved in 200 parts of hot water. 4. On fait dissoudre dans 100 parties d'eau 18 parties de nitrate de thorium contenant 12 molécules d'eau, On verse ensemble les solutions 1 et 2 et on y pétrit vigoureusement 250 parties de fer oxydé carbonate, après quoi on ajoute les solutions 3 et 4 et on pétrit également le tout vigoureusement . On filtre par aspiration le mélange de réaction formée on le presse et on le sèche à une température de 1500 . On casse ensuite en morceaux le tourteau formé qui constitue un corps échangeur de bases contenant du sodium, de l'aluminium, du zinc, du chrome et du thorium qui agit comme un adhésif et un squelette poreux pour le minerai de fer pulvérisé . 4. 18 parts of thorium nitrate containing 12 molecules of water are dissolved in 100 parts of water, Solutions 1 and 2 are poured together and 250 parts of oxidized iron carbonate are vigorously kneaded therein, after which solutions 3 and 4 are added and the whole is also kneaded vigorously. The reaction mixture formed is filtered off by suction, pressed and dried at a temperature of 1500. The cake formed is then broken into pieces which constitutes a base exchange body containing sodium, aluminum, zinc, chromium and thorium which acts as an adhesive and a porous backbone for the pulverized iron ore. Le produit ainsi obtenu est une excellente masse de contact car le corps échantgeur de bases qui forme son squelette a un pouvoir absorbant et adsorbant très désirable. On peut faire usage du produit , c.vec un, excellent effet comme catalyseur pour le procédé de fabrication de gaz à l'eau dans lequel- de la vapeur et de l'oxyde de carbone sont transformés en anhydride carbonique et hydrogène. On fait passer du gaz à l'eau,épuré ou non, ensemble avec un léger excès de vapeur sur la masse de contact à 400-600 C.. <Desc/Clms Page number 34> EMI34.1 The product thus obtained is an excellent contact mass because the base sampler body which forms its skeleton has a very desirable absorbent and adsorbent power. The product can be used, with excellent effect, as a catalyst for the water gas manufacturing process in which steam and carbon monoxide are converted into carbon dioxide and hydrogen. Gas is passed to water, purified or not, together with a slight excess of vapor on the contact mass at 400-600 C .. <Desc / Clms Page number 34> EMI34.1 . cr.y e 14. EMI34.2 On. prépare les mélanges suivants EMI34.3 1. On prépare de l'oxyde de îc% ±raÉz 1#ement précipite =.= ajoutant de 1 ta.:.lconiaque à 5-6 % à une solution de nitrate ferreux à lO-15 , à 40-50 3. jusqu'à ce que EMI34.4 la réaction soit ammoniacale . On lave ensuite avec soin l'oxyde de fer finement divisé dans de l'eau distillée pour enlever le nitrate d'ammonium et on le sèche à des EMI34.5 températures inférieures à 1000 C.. EMI34.6 2. On fait dissoudre 24 parties de bioxyde de plomba EMI34.7 sous la. forme de ploniuite de sodiume dans de l'eau pour .'a¯....= une solution à 10 . EMI34.8 . cr.y e 14. EMI34.2 We. prepare the following mixtures EMI34.3 1. Prepare 1% ± 1% oxide precipitate =. = Adding 1 ta.:.lconiac at 5-6% to a solution of 10-15 ferrous nitrate at 40-50 3. until EMI34.4 the reaction is ammoniacal. The finely divided iron oxide is then washed carefully in distilled water to remove ammonium nitrate and dried at high temperatures. EMI34.5 temperatures below 1000 C .. EMI34.6 2. 24 parts of lead dioxide are dissolved EMI34.7 under the. sodium ploniuite in water for .'ā .... = a solution of 10. EMI34.8 2. On fait dissoudre 5 parties d'onde d'aluminium EMI34.9 ±r1Éciie>.àenJ précipita dans de 1 '].g.droJqràe de potassium d'uns force double de la normale pour forcer de 1.'.lu:i- -=a2; ii otas3iL. 2. We dissolve 5 parts of aluminum wave EMI34.9 ± r1Éciie> .àenJ precipitated in 1 '] .g.droJqràe of potassium of a force double the normal to force of 1.'. Lu: i- - = a2; ii otas3iL. 4. On fait dissoudre dans 100 parties d'eau 18 parties :::'0 .::' t:::;.tl. de thoriuai ca:zen.Yt 1S molsoules d'eau . z. On fait dissoudre dans 100 parties Ll.'. .c",eT 35 parties de =µ.2#z,toe de juivrc contenant 3 1igolàci:les d'eau*. 4. 18 parts ::: '0. ::' t :::;. Tl are dissolved in 100 parts of water. de thoriuai ca: zen.Yt 1S molsoules of water. z. Dissolve in 100 parts L1. .c ", eT 35 parts of = µ.2 # z, toe of juivrc containing 3 1igolàci: water *. On net l 'oJz-àe de fer frafo..j.GEient pr&oipité Bus- 1":: 1J.&.. OXJT;.6 - fer Ira1.C¯IG.m.el1:'; prc..n e el: 3:13'" y,:=33.C.ï dans les solutions de iJlomàite et dtaJ.1J.ci::8,tG :':':':::3 on ajoute les solutions due nitrate ié ".¯10î:.ïiîi 0t de .:d":.:..'c::,",:::' ac c¯¯i#=e . On presse complètement le produit de réaction obtenu et on le sèche a 80-90T 0., après quoi on 1'. 0&.S3C en .vCetîfmi. We net l 'oJz-àe de fer frafo..j.GEient precipitate Bus- 1 ":: 1J. & .. OXJT; .6 - fer Ira1.C¯IG.m.el1:'; prc..ne el : 3:13 '"y,: = 33.C.ï in the solutions of iJlomàite and dtaJ.1J.ci::8,tG:': ':' ::: 3 we add the solutions of the nitrate ié". ¯10î: .ïiîi 0t de.: D ":.: .. 'c ::,", :::' ac c¯¯i # = e. The reaction product obtained is completely pressed and dried at 80 -90T 0., after which we have 1 '. 0 & .S3C in .vCetîfmi. Le produit est un catalyseur contenant du ::;'Ot.±.S3:'U1:1 : ea.t.'.i¯l.;s ',k:: t1.0iUL1 cet du juivre Grldel:10nt dil"Js .vj de l 'oJ;-àe de fer ±réÉc±;c=ent pràc îpité et il con- ..;V2;J .c O:'::QE; ú..e l.E:.r rac.::G.4:e::l!r prcl.p e ev COl'" 'Tient G]::cel1er::u:.ent pour l'oxydation d'acunoniaque en o:::y6.ec d' azote (les tespé ratures de 500-600 C. au :::oj-e#i de 5É,z contenant de 1 'o:;ygène.. Le corps ±changeur de bases encourant l'onde de fer peut 6 raison de ses caracté- <Desc/Clms Page number 35> ristiques chimiques et physiques, être considère tant comme un adhésif que comme un promoteur qui augmente l'activité catalytique de l'oxyde de fer . Exemplee 15. The product is a catalyst containing ::; 'Ot. ± .S3:' U1: 1: ea.t. '. Īl.; S', k :: t1.0iUL1 ce of Grldel Jew: 10nt dil " Js .vj de l 'oJ; -àe de fer ± réÉc ±; c = ent pràc îpité and he con ..; V2; J .c O:' :: QE; ú..e lE: .r rac. :: G.4: e :: l! R prcl.pe ev COl '"' Holds G] :: cel1er :: u: .ent for the oxidation of acunonia in o ::: y6.ec of nitrogen (tespé erasures of 500-600 C. at ::: oj-e # i of 5É, z containing 1 'o:; ygene .. The body ± base changer incurring the iron wave can 6 because of its character- <Desc / Clms Page number 35> chemical and physical characteristics, being considered as both an adhesive and a promoter which increases the catalytic activity of iron oxide. Example 15. On met en suspension 1000 parties d'oxyde de fer franchement précipité dans 300 parties d'eau pour former une bouillie , On fait dissoudre 15 parties d'oxyde d'aluminium franchement précipite dans de l'hydroxyde de potassium d'une force double de la normale, pour former de l'aluminate de potassium, et on y laisse 10 % d'alcali . On brasse ensuite dedans l'oxyde de fer et, finalement , on ajoute à la suspension d'aluminate et d'oxyde de fer 40 parties de nitrate de zirconium contenant 5 molécules d'eau, dissous pour former une solution à 5 %, en prenant soin que le mélange final reste alcalin à l'égard de la phénolphtaléine. 1000 parts of frankly precipitated iron oxide are suspended in 300 parts of water to form a slurry. 15 parts of frankly precipitated aluminum oxide are dissolved in potassium hydroxide of twice the strength of normal, to form potassium aluminate, and 10% alkali is left in it. The iron oxide is then stirred therein and, finally, 40 parts of zirconium nitrate containing 5 molecules of water, dissolved to form a 5% solution, are added to the suspension of aluminate and iron oxide. taking care that the final mixture remains alkaline with respect to phenolphthalein. On filtre le produit par aspiration et on sèche le tourteau à des températu- res inférieures à 1000 0. après quoi on le brise en fragments La masse résultante, contenant de l'oxyde de fer imprégné d'un corps échangeur de bases contenant du potassium , de l'aluminium et du zirconium est un excellent catalyseur pour la synthèse d'ammoniaque, le corps échangeur de bases uniformément distribué agissant comme un promoteur de l'activité de l'oxyde de fer en raison de la présence des oxydes d'aluminium et de zirconium et agissant également comme un stabilisateur, à cause de la présence de potassium. The product is filtered off by suction and the cake is dried at temperatures below 1000 ° C. after which it is broken into fragments. The resulting mass, containing iron oxide impregnated with a base exchange body containing potassium, aluminum and zirconium is an excellent catalyst for the synthesis of ammonia, the evenly distributed base exchange body acting as a promoter of the activity of iron oxide due to the presence of the oxides of aluminum and zirconium and also acting as a stabilizer, due to the presence of potassium. En plus de ces deux caractéristiques désirables , la structure physique du corps échangeur de bases est très désirable pour des usages catalytiques et maintient ses pourvoirs absorbant et adsorbant pour l'azote et l'hydrogène, <Desc/Clms Page number 36> .même à de hautes températures . La durée du catalyseur est très considérable, même à des températures auxquelles la synthèse de l'ammoniaque s'effectue et il est ,par conséquent ,très efficace pendant de longues périodes de temps. In addition to these two desirable characteristics, the physical structure of the base exchange body is highly desirable for catalytic uses and maintains its absorbent and adsorbent capacities for nitrogen and hydrogen, <Desc / Clms Page number 36> even at high temperatures. The life of the catalyst is very considerable, even at temperatures at which the synthesis of ammonia takes place and it is therefore very effective for long periods of time. On obtient un excellent rendement en ammoniaque lorsque l'on traite le catalyseur pendant un court inter- valle de temps,à 400-600 J., avec un mélange d'hydrogêne et d'azote et qu'on fait passer ensuite un mélange d'hydrogène et d'azote, dans la proportion de 3 à 1, sur lui à une température de 400-600 C. An excellent ammonia yield is obtained when the catalyst is treated for a short time, at 400-600 J., with a mixture of hydrogen and nitrogen and then passed through a mixture of nitrogen. 'hydrogen and nitrogen, in the proportion of 3 to 1, on him at a temperature of 400-600 C. Exemple 16. Example 16. On peutpréparer, pour la synthèse d'ammoniaque, des catalyseurs efficacesd'une composition similaire à ceux de l'exemple 15 , par un procédé de fusion.. On broie ensemble 15 parties d'oxyde d'aluminium., 11,5 parties d'oxyde de zirconium et 18 parties de carbonate de potassium anhydre et on les mélange intimement avec 100 parties d'oxyde de fer, en particulier de l'onde de fer magnétique ,ou avec une quantité correspondante de fer pulvérisé . On fond ensuite le mélange et cela produit un catalyseur dans lequel l'oxyde de fer est imprégné d'un corps échangeur de bases contenant du potassium, de l'aluminium et du zirconium et dont on peut faire usage pour la synthèse d'ammoniaque dans les condiluions décrites dans l'exemple 15. Effective catalysts of a composition similar to those of Example 15 can be prepared for the synthesis of ammonia by a smelting process. 15 parts of aluminum oxide are ground together, 11.5 parts of aluminum oxide. zirconium oxide and 18 parts of anhydrous potassium carbonate and mixed thoroughly with 100 parts of iron oxide, especially magnetic iron wave, or with a corresponding amount of pulverized iron. The mixture is then melted and this produces a catalyst in which the iron oxide is impregnated with a base exchange body containing potassium, aluminum and zirconium which can be used for the synthesis of ammonia in. the condiluions described in Example 15. Au lieu d'effectuer la fusion comme cela vientd 'ête décrit, on peut introduire un mélange intime d'oxyde de fer et des constituants du corps échangeur de bases dans une tour et faire passer sur ce mélange un mélange gazeux, chaud, d'air et de substances organiques ayant de préférence une température de 400-500 C.. Il se produit un procédé d'oxydation catalytique dans lequel <Desc/Clms Page number 37> EMI37.1 les<substances organiques sont complètement brûlées par l'air et les impuretés sont enlevées, tandis que la chaleur qui est engagée dans la réaction exothermique fait que les constituants du catalyseur s'agglutinent ou se frittent, ou fondent complètement . Instead of carrying out the melting as has just been described, it is possible to introduce an intimate mixture of iron oxide and the constituents of the base exchange body into a tower and pass over this mixture a gaseous mixture, hot, of air and organic substances preferably having a temperature of 400-500 C .. A catalytic oxidation process occurs in which <Desc / Clms Page number 37> EMI37.1 the organic substances are completely burnt by the air and the impurities are removed, while the heat which is engaged in the exothermic reaction causes the components of the catalyst to clump or sinter, or to melt completely. La matière frittée ou fondue contient le corps échangeur de bases à l'état naissant EMI37.2 et constitue un excellent catalyseur pour la sj.-nt21é ;é e',a:u..i0n:;.;;;.Cj,i:'s: On peut '::Jl..I1JO'rL:. t"'vlGr du fsr a l'oxyde de fer EMI37.3 et on peut allumer les constituants des corps eoliangeurs de bases dans l'appareil a pulvérisation de 8cho;;,,:....-1:euter. The sintered or molten material contains the base exchange body in its nascent state EMI37.2 and constitutes an excellent catalyst for the sj.-nt21é; é e ', a: u..i0n:;. ;;;. Cj, i:' s: We can ':: Jl..I1JO'rL :. t "'vlGr of the iron oxide fsr EMI37.3 and the constituents of the base eoliangeurs can be ignited in the echo spray apparatus ;; ,,: ....- 1: euter. La matière frittée résultants dans lac u..le lé corps c:l<:...:1cel.l.C J.:; 'o""S08 est unifo !'m(:;l:.1el1': formée est très efficace pour la synthèse de l'aLimoniaque . Exemple 17. EMI37.4 The resulting sintered material in the lake u..the body c: l <: ...: 1cel.l.C J.:; 'o "" S08 is uniform!' m (:; l: .1el1 ': formed is very efficient for the synthesis of ammonia. Example 17. EMI37.4 On fait dissoudre 10 parties d'hydro'ae 'aluminium dans une solution ù'ii>-à;.oJzrà> (Le potassium d'une force double d- la io:1,izie , pour former de l'alL-mi.atc: de potassium, commue cela a ut décrit dans 1 Ga exemles précédents . On fait dissoudre dans 300 parties d'eau 40 parties de nitrate de ohroms contenant 9 inolàculez u'eau et on le transforme en une solution de r;l1l'o,li te de potassium avec une solution d ':Üydro:i-:Yéi.", ::.:.(; )otassiüll1 d'une forci ilôuple de la normale . On fait dissoudre dans 200 parties d'eau 70 parties de nitrate de thorium contenant 12 molécules d'eau. On mélange ensemble les EMI37.5 solu-cions de ciiroiàïte ét d'alumroate et on y brasse du <Joke, dL1. charbon active ou du silioagel jusqu'à ce que le mélange reste juste facile à remuer . 10 parts of hydro'ae 'aluminum are dissolved in a solution ù'ii> -à; .oJzrà> (Potassium of a double strength d- la io: 1, izie, to form alL-mi .atc: potassium, as has been described in 1 Ga previous examples. 40 parts of ohroms nitrate containing 9 molecules of water are dissolved in 300 parts of water and transformed into a solution of r; o, li te of potassium with a solution of: Üydro: i-: Yéi. ", ::.:. (;) otassiüll1 of a strength four times the normal. Dissolve in 200 parts of water 70 parts of thorium nitrate containing 12 molecules of water. EMI37.5 solutions of ciiroiait and alumroate and brewing <Joke, dL1. activated charcoal or silica gel until the mixture is just easy to stir. On y verse alors la solution de nitratc de thorium on prenant soin. EMI37.6 u(; tout le mélange reste neutre ou alcalin à Ilgard de la J:ilj11(11)ht&..lêine . On filtre lé produit, par aspira- tion, on le sèche au-dessous de 100 3., on 1'hydrate <Desc/Clms Page number 38> EMI38.1 pen.s.in un court intervalle de temps, puis on échange l'alosli pour u calcium par ci es v? G'tl avec une solution dé nitrate de calcium à # , lne fois l'échange de 'bases terminé, on lave soigneusement le produit et on lui fait subir un traitement subséquent avec une solution de vana- EMI38.2 ds-ts à 2 , ce qui fait qu'il forme, ver le vanadate , un corps semblable à un sel. The thorium nitrate solution is then poured into it, taking care. EMI37.6 u (; the whole mixture remains neutral or alkaline with respect to the J: ilj11 (11) ht & .. lein. The product is filtered off by suction, dried below 100%, hydrated. <Desc / Clms Page number 38> EMI38.1 pen.s.in a short interval of time, then we exchange alosli for u calcium by ci es v? G'tl with a solution of calcium nitrate at #, once the base exchange is complete, the product is washed thoroughly and subjected to a subsequent treatment with a vanilla solution. EMI38.2 ds-ts to 2, which makes it form, worm the vanadate, a body similar to a salt. Le produit ainsi obtenu est un excellent catalyseur Jour la synthèse d'acide cyanhydrique en partant d'ammoniaque etd'oxyde de carbone. L'eau formée dans cette synthèse peut être facilement enlevée en ajoutant au catalyseur un catalyseur pour gaz à l'eau,tel que celui décrit dans l'exemple 13 . The product thus obtained is an excellent catalyst for the synthesis of hydrocyanic acid starting from ammonia and carbon monoxide. The water formed in this synthesis can be easily removed by adding to the catalyst a water gas catalyst, such as that described in Example 13. Exemple 18. On fait dissoudre dans 100 parties d'eau 80 parties EMI38.3 de nitrate de <1:1,omc, contenant 9 molécules d'eau, que l'on. 2r;:::1àr?xe en une solution de olironite de potassium é-;=e= e solution d'hydroxyde d'une force décuple de la normale .On réduit ensuite l'alcalinité par une solution EMI38.4 d'acide azotique à 5;; L;.'.lE: l'on. ajoute, en agitant vigoureusement , jusqu'à, ce us le nllanGe reste légèrement 5calin ou neutre à l'égard de la Jiiénolphtz1léîne . Il s for- me une suspension gélatineuse que l'on mélange avec 500 volumes de lignite, de coke ou de silicagel avec, si on.le dJsire, addition de bioxyde de manganèse et on sèche EMI38.5 out en remuant afin d'empêcher la masse de s'aGglutiner, la terJ.::'1iraï:v.re tant Maintenue au-dessous de 100 c.. Example 18. 80 parts are dissolved in 100 parts of water. EMI38.3 of nitrate <1: 1, omc, containing 9 molecules of water, which one. 2r; ::: 1àr? Xed in a solution of potassium olironite é -; = e = e hydroxide solution with a force ten times the normal. The alkalinity is then reduced by a solution EMI38.4 5; nitrogen acid; L;. '. LE: on. add, stirring vigorously, until the nllanGe remains slightly 5kaline or neutral with respect to the jiiénolphtz1léîne. It forms a gelatinous suspension which is mixed with 500 volumes of lignite, coke or silica gel with, if desired, the addition of manganese dioxide and dried. EMI38.5 While stirring in order to prevent the mass from sticking together, the temperature is kept below 100 tbsp. Après séchage, on hydrate la Liasse avec 500 parties d'eau tiède en permettant à l'eau de dégoutter lentement à EMI38.6 travers la masse. Après 1;râratatîon , on sèche à nouveau le produit. After drying, the Liasse is hydrated with 500 parts of lukewarm water, allowing the water to drip slowly to EMI38.6 through the mass. After scrubbing, the product is dried again. Le corps résultant, dans lequel le lignite, le coke <Desc/Clms Page number 39> ou l'acide silicique hydraté agissent comme porteur, et dans lequel le corps échangeur de bases au potassium et au chrome est imprégné, convient excelle.1.ment comme masse épurative de gaz pour enlever le soufre de gaz en faisant passer ces derniers sur la masse de contact à 400-450 0..L'efficacité du catalyseur pour l'épuration de gaz peut fréquemment 'être augmentée par digestion avec des sels d'ammonium afin d'effectuer un échange de bases. The resulting body, in which lignite, coke <Desc / Clms Page number 39> or hydrated silicic acid act as a carrier, and in which the potassium-chromium base exchange body is impregnated, is excellently suited as a scrubbing mass of gases to remove sulfur from gases by passing the latter over the gas. contact mass at 400-450 ° C. The efficiency of the catalyst for gas cleaning can frequently be increased by digestion with ammonium salts in order to effect a base exchange. Exemple 19. Example 19. On fait dissoudre dans 200 parties d'eau 67 parties de sulfata d'aluminium contenant 18 molécules d'eau; on fait dissoudre dans 150 parties d'eau 30 parties de nitrate de zinc contenant 6 molécules d'eau et on fait dissoudre dans 150 parties d'eau 24 parties de citrate de cuivre contenant 3 molécules d'eau. On mélange ensemble les trois solutions et on y brasse 500 parties d'arséniate de calcium finement broyé . On ajoute ensuite, en remuant ,à cette suspension une solution d'hydroxyde de sodium d'une force double de la normale jusqu'$ ce que le mélange de réaction devienne alcalin à l'égard de la phénolphtaléïne. 67 parts of aluminum sulphate containing 18 water molecules are dissolved in 200 parts of water; 30 parts of zinc nitrate containing 6 molecules of water are dissolved in 150 parts of water and 24 parts of copper citrate containing 3 molecules of water are dissolved in 150 parts of water. The three solutions are mixed together and 500 parts of finely ground calcium arsenate are stirred therein. To this suspension is then added, with stirring, a sodium hydroxide solution of twice the normal strength until the reaction mixture becomes alkaline with respect to phenolphthalein. On filtre ensuite le produit par aspiration et on le sèche à des températures inférieures à 100 , après quoi on l'hydrate avec 5 fois son volume d'eau à 40-50 C..On fait ensuite digérer le corps avec une solution de chlorure de mercure à 5 % jusqu'à ce que le sodium soit remplacé par le mercure autant que possible. On sèche ensuite à nouveau le corps qui constitue alors un corps éohangeur de bases au mercure, à l'aluminium et au zinc, dilué avec de l'araéniate de calcium et de l'oxyde de cuivre. On mélange après cela ce produit avec 10 '.%de son poids de chlorure de sodium finement pulvérisé et on constitue ainsi un excellent insecticide . The product is then filtered off with suction and dried at temperatures below 100, after which it is hydrated with 5 times its volume of water at 40-50 ° C. The body is then digested with a solution of chloride. 5% mercury until sodium is replaced by mercury as much as possible. The body is then dried again, which then constitutes a base exchanger body with mercury, aluminum and zinc, diluted with calcium araenate and copper oxide. This product is then mixed with 10% by weight of finely powdered sodium chloride and thus constitutes an excellent insecticide. Lorsqu'on <Desc/Clms Page number 40> EMI40.1 l' em.loie en pulvérisation sur des plantes, L':az.idi4é qui 1- L'osée fait que le mercure est graduellement ::chfnGé par du sodium provenant du chlorure de sodium et que le produit cède ou dégage, continuellement et graduelle- ment) son constituant insecticide. When we <Desc / Clms Page number 40> EMI40.1 the use in spraying on plants, L ': az.idi4é which 1- The risk that the mercury is gradually :: chfnGé by sodium coming from sodium chloride and that the product gives way or gives off, continuously and gradually) its insecticidal component. Exemple 20. Example 20. On prépare une solution concentrée d'aluminate de sodium en dissolvant 10 parties d'oxyde d'aluminium dans une solution d'hydroxyde de sodium d'une force quintuple de la normale et l'on fait dissoudre dans 200 parties d'eau 40 parties de nitrate ferrique contenant 9 molécules d'eau .On pétrit dans la solution d'aluminate.,, après incorporation de 50 parties de déchet de sable EMI40.2 mondsite , 500 parties d'oxyde fer i.c..;ue. On ajoute ensuite la solution de nitrate de fer,par petitespor- ions, en agitant vigoureusement ; on presse le produit, EMI40.3 on le sèche é..u-deS30US de 100 0., on le brise en fragments et on le!#úDe . A concentrated solution of sodium aluminate is prepared by dissolving 10 parts of aluminum oxide in a solution of sodium hydroxide of five times the normal strength and dissolving in 200 parts of water 40 parts of ferric nitrate containing 9 molecules of water. Knead in the aluminate solution. ,, after incorporation of 50 parts of waste sand EMI40.2 mondsite, 500 parts of i.c. iron oxide; ue. The iron nitrate solution is then added in small portions, with vigorous stirring; we press the product, EMI40.3 we dry it é..u-deS30US of 100 0., we break it into fragments and we! # úDe. La masse ainsi obtenue est un , corps -:chanGeur de be-ses au sodium, à l'aluminium et au f er, intimement dilu- par de l'oxyde -L'erriçue et du g;-.ble monazite, et est un excellent catalyseur pour une combustion sans flamme, ce qu'on appelle la combustion superficielle On. fait passer les Gaz EMI40.4 combustibles, m,;lafl8 .. ::.;: Z 13(3..11:::':3t:.blo13, mélan- gés avec des gaz contenant de l'oxygène , sur la Liasse EMI40.5 de contact à 550-450 0.. Exemple21 On met en suspension 18 parties de pentoxyde EMI40.6 de vanadium dans 300 parties d'eau rendue faibleuent acide LyeC de l'acide sulfurique concentré et on réduite vec de l'anhydride sulfureux en sulfite de v.nad-jie bleu, de la manière usuelle. The mass thus obtained is a body -: sodium, aluminum and iron be-chanGeur, intimately diluted with oxide -L'erriçue and g; -. Monazite, and is an excellent catalyst for flameless combustion, called surface combustion On. pass the gas EMI40.4 fuels, m,; lafl8 .. ::.;: Z 13 (3..11 ::: ': 3t: .blo13, mixed with gases containing oxygen, on the Liasse EMI40.5 contact at 550-450 0 .. Example 21 18 parts of pentoxide are suspended EMI40.6 of vanadium in 300 parts of water made weakly acid LyeC concentrated sulfuric acid and reduced with sulfur dioxide to v.nad-jie blue sulfite in the usual manner. On fait bouillir la <Desc/Clms Page number 41> solution et on la concentre à 150 parties d'eau. On tre.ns- forme 10 parties d'oxyde d'aluminium en aluminate de potassium avec une solution d'hydroxyde d'une force quintuple de la normale . On traite un tiers de la solution de sulfate de vanadyle avec une solution d'hydroxyde de potassium d'une force décuple de la normale,pour le transformer en le vanadite de potassium brun café que l'on mélange :;¯lors avec 1, solution d'aluminate de potassium et on ajoute 100 parties de terre d'infusorires .Après cela, on ajoute, en agitant vigoureusement , les deux tiers restants de la solution de sulfate de vanadyle. We boil the <Desc / Clms Page number 41> solution and concentrated to 150 parts of water. 10 parts of aluminum oxide are formed into potassium aluminate with a hydroxide solution of five times normal strength. One third of the vanadyl sulfate solution is treated with a potassium hydroxide solution of ten times the normal strength, to transform it into the coffee brown potassium vanadite which is mixed:; ¯ then with 1, solution of potassium aluminate and add 100 parts of infusorire earth. After that, add, with vigorous stirring, the remaining two-thirds of the vanadyl sulfate solution. Le produit final de la réaction doit demeurer fortement alcalin à l'égard du tournesol. The end product of the reaction should remain strongly alkaline with respect to sunflower. On presse le produit, on le sèche comme d'habitude au-dessous de 100 C., on le casse en fragments, puis on pulvérise dessus de l'acide sulfurique à 10% jusqu'à ce que le corps semblable à un sel se forme avec le corps échangeur de bases au potassium, au vanadyle et à l'aluminium qui est dilué avec de la terre d'infusoires Durant la pulvérisation, on doit, de préférence, chauffer et brasser les fragments. The product is squeezed, dried as usual below 100 ° C., broken into fragments, and then sprayed with 10% sulfuric acid until the salt-like body sets. With the potassium, vanadyl and aluminum base exchange body forms which is diluted with diatomaceous earth. During spraying, the fragments should preferably be heated and stirred. Le produit obtenu près traitement avec de l'air à 400 C. est un excellent catalyseur pour l'oxydation en phase vapeur de naphtaline en anhydride phtalique en faisant passer sur le catalyseur , à 380-410 C., un mélange de vapeurs de naphtaline et d'air dans la proportion de 1 à 18 en poids. The product obtained by treatment with air at 400 C. is an excellent catalyst for the vapor phase oxidation of naphthalene to phthalic anhydride by passing over the catalyst, at 380-410 C., a mixture of mothballs vapors and air in the proportion of 1 to 18 by weight. Exemple32 On prépare un corps échangeur de bases comme cela est dJcrit dans l'exemple21; mais, au lieu de le faire réagir avec de l'acide sulfurique pour former un corps semblable à un sel, on le fait digérer pendant un temps considérable avec une solution de nitrate de <Desc/Clms Page number 42> EMI42.1 cuivre & 5 Ï7 ce qui fai- qu'une parùie de l'alcali est remplacée par du cuivre . Le produit ainsi obtenu est un excellent catalyseur pour l'oxydation d'alcool EMI42.2 r.zjthylique en ::.ld.:hyde fornique dars la phase vapeur à 360-400 '.'..On fait passer sur le catalyseur un mé- EMI42.3 lange d'alcool njthylique gazeux et d'air dans la propor- tion de 1 à 10 . Example32 A base exchange body is prepared as described in Example 21; but, instead of reacting it with sulfuric acid to form a salt-like body, it is digested for a considerable time with a solution of nitrate of <Desc / Clms Page number 42> EMI42.1 copper & 5 Ï7 so that part of the alkali is replaced by copper. The product thus obtained is an excellent catalyst for the oxidation of alcohol EMI42.2 Fornic ethyl ethylene oxide in the vapor phase at 360-400 ° C. A metal is passed over the catalyst. EMI42.3 mixture of gaseous ethyl alcohol and air in the proportion of 1 to 10. Exemple 23 EMI42.4 On prépare un corps éohsngeur de bases cosne c'est décrit dans l'exemple 22 ; mais, au lieu de le faire digérer avec du nitrate de cuivre ,on fait usage d'une solution de nitrate ferrique à 5 % afin de remplacer une quantité aussi grande que possible de l'alcali par de l'oxyde ferrique Le produit ainsi obtenu est un excellent catalyseur pour l'épuration catalytique EMI42.5 d':illlonilie de goudron de houille en faisant passer sur le catalyseur les vapeurs d'anuioniaque mjlangëes avec de l'airà 330-450 C., ce qui fait que les impuretés organiques sont oxydées en anhydride carbonique et eau, avec production d'un peu d'azote élémentaire. Example 23 EMI42.4 A base eohsngeur body is prepared, as described in Example 22; but, instead of digesting it with copper nitrate, a 5% solution of ferric nitrate is used in order to replace as much of the alkali as possible with ferric oxide. is an excellent catalyst for catalytic purification EMI42.5 Coal tar illumination by passing the anioniac vapors mixed with air at 330-450 C. over the catalyst, whereby the organic impurities are oxidized to carbon dioxide and water, with production of some elemental nitrogen. Exemple 24. EMI42.6 Example 24. EMI42.6 On prépare un corps échangeur de bases cormie c'est décrit dans l'exemple 21; mais. au lieu de faire usage de 10 parties d'oxyde d'alurainiun> on fait usage de 20 parties d'oxyde d'aluminium et d'une quantité correspondante d'hydroxyde de potassium, la solution d'aluminate de potassium étant diluée avec 60-70 parties de kieBel- guhr, de fragments de ponce ou de fragments de quartz le corps échangeur de bases alcalin étant neutralisé EMI42.7 avec de l'avide su1.ful'ic...ue pour former un corps sembla- ble à un sel. Le produit ainsi obtenu et un excellent EMI42.8 catalyseur pour l'oxydation catalytique de OE:l:;.zol, <Desc/Clms Page number 43> de toluol, de phénol et d'acides de goudron en acide maléïque. A base exchange body is prepared as described in Example 21; But. instead of using 10 parts of aluminum oxide, 20 parts of aluminum oxide and a corresponding quantity of potassium hydroxide are used, the solution of potassium aluminate being diluted with 60 -70 parts of kieBel- guhr, pumice fragments or quartz fragments the alkaline base exchange body being neutralized EMI42.7 with eager su1.ful'ic ... ue to form a body like a salt. The product thus obtained is an excellent EMI42.8 catalyst for the catalytic oxidation of EO: l:;. zol, <Desc / Clms Page number 43> from toluol, phenol and tar acids to maleic acid. On fait passer sur le catalyseur , à 360-450 C., le mélange gazeux de ces hydrocarbures ou composas aromatiques et d'air dans la proportion de 1 à 20. The gas mixture of these hydrocarbons or aromatic compounds and air is passed over the catalyst, at 360-450 C., in the proportion of 1 to 20. Exemple 25, On prépare les quatre mélanges suivants : 1. On fait dissoudre dans 100 parties d'eau chaude 19 parties de nitrate de béryllium contenant 3 molécules d'eau et on ajoute suffisamment de solution d'hyroxyde de sodium d'une force quintuple de la normale pour former le béryllate de sodium.. Example 25, The following four mixtures are prepared: 1. Dissolve in 100 parts of hot water 19 parts of beryllium nitrate containing 3 molecules of water, and add enough sodium hydroxide solution of five times normal strength to form sodium beryllate. . 2. On faitdissoudre dans 100 parties d'eau 30 par- ties de nitrate de zinc, contenant 6 molécules d'eau, que l'on transforme galement en le zincate au. moyen d'hydroxyde de sodium d'une force quintuple de la normale . 2. 30 parts of zinc nitrate, containing 6 molecules of water, are dissolved in 100 parts of water, which is also converted into zincate. sodium hydroxide medium with a strength five times normal. 3. On fait dissoudre dans 200 parties d'eau 5,5 parties de nitrate de thorium contenant 12 molécules d'eau.. 3. 5.5 parts of thorium nitrate containing 12 molecules of water are dissolved in 200 parts of water. 4. On fait dissoudre dans 250 parties d'eau 25 parties de nitrate de zirconium contenant 5 molécules d'eau On verse ensemble les solutions 1 et 2 et on ajoute de la porcelaine non vernissée pulvérisée jusqu'à ce que la suspension reste juste facile à remuer . ..'.près cela, on ajoute un mélange des solutions 3 et 4, en prenant soin que le mélange résultant reste alcalin à l'égard de la phénclphtaléïne. 4. 25 parts of zirconium nitrate containing 5 molecules of water are dissolved in 250 parts of water. Solutions 1 and 2 are poured together and powdered unglazed porcelain is added until the suspension is just easy to stir. After that, a mixture of solutions 3 and 4 is added, taking care that the resulting mixture remains alkaline with respect to phenphthalein. Le corps obtenu est un corps échangeur de bases au dodium, au béryllium, au zinc,au thorium et au zirconium, contenant de la porcelaine non vernissée/comme diluant, et c'est un excellent catalyseur pour ce que l'on appelle les aldolisations et les crotonisations o <Desc/Clms Page number 44> Lorsqu'on fait passer des vapeurs d'aldéhyde acétique travers une couche épaisse de ce catalyseur à des EMI44.1 températures élevées, elles se transforEient en aldol ou en aldéhyde crotonique selon les conditions de EMI44.2 r.:act4Lon,, -le dernier peut être utilisé corme matière rrer:;ire pour la réduction, en alcool butylique normal au oyen d'hydrogène et de catalyseurs de réduction au cuivre tels que ceux décrits dans l'exemple 8. The resulting body is a dodium, beryllium, zinc, thorium and zirconium base exchange body, containing unglazed porcelain / as a diluent, and it is an excellent catalyst for so-called aldolizations. and the crotonizations o <Desc / Clms Page number 44> When passing acetic aldehyde vapors through a thick layer of this catalyst to EMI44.1 high temperatures, they transform into aldol or crotonic aldehyde depending on the conditions of EMI44.2 r.:act4Lon ,, -the latter can be used as material rrer:; ire for the reduction, in normal butyl alcohol using hydrogen and copper reduction catalysts such as those described in Example 8. Exemple 26. Example 26. On imprégne 60-80 parties de kieselguhr d'une solution de vanadate d'argent ammoniacal préparée en faisant réagir 18 parties de V2O5, sous la tome EMI44.3 de métavanadate de sodium dissous dans 250 parties d'eau, avec 34 parties de nitrate d'argent également dissous dans 350 parties d'eau.. Le vanadate d'argent EMI44.4 jaune qui se précipite est ensuite s6-aré due la liqueur mère de la manière usuelle et mis en suspension dans 100-150 parties d'eau pour former une bouillie . On EMI44.5 ajoute de la solution aqueuse d' a.rJLlonie.q1.,e 8. 20 i; jusqu'à ce ty'E.¯C'. \,out le vanadate d'argent se dissolve è3 irgnation , on chauffe le kieselguhr imprégné pour chasser ooMletement l'a;oniaque . 60-80 parts of kieselguhr are impregnated with a solution of ammoniacal silver vanadate prepared by reacting 18 parts of V2O5, under the volume EMI44.3 of sodium metavanadate dissolved in 250 parts of water, with 34 parts of silver nitrate also dissolved in 350 parts of water. Silver vanadate EMI44.4 The precipitated yellow is then separated from the mother liquor in the usual manner and suspended in 100-150 parts of water to form a slurry. We EMI44.5 adds aqueous solution of a.rJLlonie.q1., e 8. 20 i; until ty'E.¯C '. When the silver vanadate dissolves on inflammation, the impregnated kieselguhr is heated to naturally expel the a; oniac. On fait dissoudre lots parties G. 'o;:yds d'a1:.1¯niut: fratcheuent pr3ciit, avec environ 40 parties de Kola 100 , dans 300 parties d'eau pour forner l'almiinate de potassium et on faic dissoudre dans 52 parties d'eau 57 parties de sulfate ferrique avec 9 molécules d'eau de EMI44.6 eristalîisation. We dissolve lots parts G. 'o;: yds a1: .1¯niut: fratcheuent pr3ciit, with about 40 parts of Kola 100, in 300 parts of water to form potassium almiinate and we dissolve in 52 parts of water 57 parts of ferric sulphate with 9 water molecules of EMI44.6 eristalization. Un 1;41ai;#e la solution d'z.lu1.l::nc.te avec le kieselguhr imprégné ;:prés quoi l'on ;; verse, ci! agitant vigoureusement, la solution de sulfate EMI44.7 ferrique ce qui forne un corps eohangeur de 'bases conte- nant du kieselguhr imprègne Gomme diluant , On pressa <Desc/Clms Page number 45> le précipité, on le lave avec 200 parties d'eau par petites portions, on le sèche de la façon usuelle à des températures inférieures à 100 C. et on le brisc on fragments. A 1; 41ai; #e the solution of z.lu1.l :: nc.te with the impregnated kieselguhr;: near what one ;; pour, ci! vigorously stirring the sulfate solution EMI44.7 ferric which forms a base exchanger body containing kieselguhr impregnates Gum diluent. <Desc / Clms Page number 45> the precipitate is washed with 200 parts of water in small portions, dried in the usual manner at temperatures below 100 ° C. and broken up into fragments. On calcine ces fragments et ils forment une excellente masse de contact pour l'oxydation, cataly- tique d'anhydride sulfureux, donnant jusqu'à 98 % du rendement théorique en partant de gaz de brûleur à 6-9 %, la réaction étant effectuée entre 420 et 450 C., Le corps échangeur de base à l'aluminium et au fer n'est pas lui-même un catalyseur pour la production de SO3; mais le vanadate d'argent introduit sous la forme d'un diluant transforme le corps échangeur de bases en un excellent catalyseur . These fragments are calcined and they form an excellent contact mass for the catalytic oxidation of sulfur dioxide, giving up to 98% of the theoretical yield starting with 6-9% burner gas, the reaction being carried out. between 420 and 450 C., The basic aluminum-iron exchanger is not itself a catalyst for the production of SO3; but the silver vanadate introduced in the form of a diluent transforms the base exchange body into an excellent catalyst. On peut remplacer l'aluminate par d'autres métallates tels, par exemple , que le béryllate de potassium et on peut ,de la même façon, remplacer le sulfate de fer par d'autres sels métalliques comme le sulfate de sirconium, le sulfate de cuivra, le sulfate de cobalt, lc sulfate de nickel, etc...... The aluminate can be replaced by other metallates such as, for example, potassium beryllate and it is possible, in the same way, to replace iron sulphate by other metal salts such as sirconium sulphate, sodium sulphate. copper, cobalt sulfate, nickel sulfate, etc ...... Le vanadate d'argent, qui est le constituant catalytiquement efficace , peut être remplacé, en partie ou. en totalité, par d'autres sels de vanadium tétrava- lent et pentavalent tels, ¯car exemple, que vanadate de cuivre, vanadate de fer, vanadate de manganèse ou vanadate de calcium . The silver vanadate, which is the catalytically effective component, can be replaced, in part or. entirely, by other salts of tetravelling and pentavalent vanadium such as, for example, copper vanadate, iron vanadate, manganese vanadate or calcium vanadate. Les vanadates peuvent également être produits dans la solution constituante de sel acide, dans ce cas la solution de sulfate de fer, en y ajoutant des quantités convenables de sels capables de former le vanadate comme, par exemple, le sulfate de fer, le sulfate de cuivre, le nitrate d'[argentetc..., la quantité de sel en excès étant l'équivalent des 18 parties de V2O5 qui sont ajoutées sous la forme du métavanadate de métal alcalin. <Desc/Clms Page number 46> Exemple 27 On met en suspension 14 parties de V205 dans 250 parties d'eau pour fonder une bouillie, on acidifie avec 5 parties d'acide sulfurique concentré . Vanadates can also be produced in the constituent acid salt solution, in this case iron sulfate solution, adding thereto suitable amounts of salts capable of forming vanadate such as, for example, iron sulfate, iron sulfate. copper, [silver nitrate etc ..., the excess amount of salt being the equivalent of the 18 parts of V2O5 which are added in the form of the alkali metal metavanadate. <Desc / Clms Page number 46> Example 27 14 parts of V205 are suspended in 250 parts of water to form a slurry, acidified with 5 parts of concentrated sulfuric acid. puis on réduit en sulfate de vanadyle bleu de le, manière usuelle ,au moyen de gaz contenant SO2 que l'on fait passer dans la solution, à la température d'ébullition. un dilue ensuite 125 parties de solution de verre soluble à 33 Baumé avec 200 parties d'eau et on y brasse environ 40 parties de cellite. On verse après cela la solution de verre solu- ble dans la solution de sulfate de vanadyle, en agitant vigoureusement, ce qui précipite du silicate de vanadyle On doit prendre soin qu'après que toutes les solutions ont réagi le mélange résultant soit neutre à l'égard du tournesol. then it is reduced to blue vanadyl sulphate in the usual manner by means of gas containing SO 2 which is passed into the solution at the boiling point. then dilute 125 parts of 33 Baumé water-glass solution with 200 parts of water and about 40 parts of cellite are stirred therein. The soluble glass solution is then poured into the vanadyl sulphate solution, with vigorous stirring, which precipitates vanadyl silicate. Care should be taken that after all the solutions have reacted the resulting mixture is neutral to sunflower. On traite 10 parties d'onde d'aluminium franchement précipité avec suffisamment d'une solution de KOH d'une force demi-normale pour dissoudre l'oxyde d'aluminium sous la forme d'alumin&te de potassium et pour avoir un excès de 10 % de KOH. On fait dissoudre dans 250-300 parties d'eau 37 parties de sulfate ferrique contenant 9 molécules d'eau de cristallisation. Dans la solution d'aluminate on verse alors, en remuant, le silicate de vanadyle dilué avec la cellite et, après cela, on ajoute la solution de sulfate ferrique,. ce qui produit un corps échangeur de bases dans lequel le silicate de vanadyle est incorporé d'une façon homogène, comme diluant . 10 parts of frankly precipitated aluminum wave are treated with enough of a half-normal strength KOH solution to dissolve the aluminum oxide in the form of potassium aluminum and to have an excess of 10. % KOH. 37 parts of ferric sulphate containing 9 molecules of water of crystallization are dissolved in 250-300 parts of water. In the aluminate solution is then poured, while stirring, the vanadyl silicate diluted with cellite and, after that, the ferric sulphate solution is added. which produces a base exchange body in which the vanadyl silicate is incorporated in a homogeneous manner, as a diluent. On traite le produit de réaction de la façon usuelle, en pressant et en séchant au-dessous de 100 C., et on le brise en fragments . On calcine ces franents avec de l'air à 400 0. , puis avec des gaz de brûleur <Desc/Clms Page number 47> EMI47.1 il 6-8 , à 40-500 .J., ce oui donne en peu de temps un excellent catalyseur pour la fabrication d'acide sulfurique par contact; On peut aussi faire usage du catalyseur pour l'oxydation d'anthracùne en anthraquinone EMI47.2 et el' acén8.::}htène en anhydride naphtalique en faisant passer ces hydrocarbures aromatiques sur le catalyseur en phase vapeur, mélangés avec de l'air dans la proportion de 1: 30 à 1:40 , la température :'tant mainteue aux environs de 360-420 C.. The reaction product is processed in the usual manner, pressing and drying below 100 ° C., and breaking into fragments. These franents are calcined with air at 400 0., then with burner gases <Desc / Clms Page number 47> EMI47.1 11 6-8, at 40-500 .J., this yes gives in a short time an excellent catalyst for the manufacture of sulfuric acid by contact; The catalyst can also be used for the oxidation of anthracun to anthraquinone. EMI47.2 and acén8. ::} htene to naphthalic anhydride by passing these aromatic hydrocarbons over the catalyst in the vapor phase, mixed with air in the proportion of 1:30 to 1:40, the temperature: 'both maintained at around 360-420 C .. Exemple 22. Example 22. On prépare un corps échangeur de bases au vanadyle en mettant en suspension 20 parties de V2O5 dans 500 parties d'eau,en ajoutant un peu d'acide sulfurique concentré, puis en réduisant le V2O5avec des gaz contenant de l'anhy- dride sulfureux, au point d'ébullition , jusqu'à ce eu'il soit complètement transformé en sulfate de vanadyle bleu. A vanadyl base exchange body is prepared by suspending 20 parts of V2O5 in 500 parts of water, adding a little concentrated sulfuric acid, then reducing the V2O5 with gases containing sulfur dioxide, at boiling point until it is completely transformed into blue vanadyl sulfate. On divise alors la solution de sulfate de vanadyle en deux moitiés dont on traite l'une à 50-60 C. avec suffisamment de KOH d'une force quintuple de la normale pour former une solution brun café, claire, de vanadite de potas- sium à laquelle on ajoute comme diluant 50 parties de terre de oellite, après quoi on ajoute la seconde moitié de la solution originelle, avec agitation vigoureuse, en prenant soin que l'alcalinité reste entre le rouge de phénolphtaléine et le bleu de tournesol . On filtre le produit gélatineux par aspiration , mais on ne le sèche pas ; il constitue un corps échangeur de bases au vanadyle . EMI47.3 The vanadyl sulfate solution is then divided into two halves, one of which is treated at 50-60 ° C. with enough KOH of five times normal strength to form a coffee-brown, clear solution of potassium vanadite. sium to which 50 parts of satellite earth are added as a diluent, after which the second half of the original solution is added, with vigorous stirring, taking care that the alkalinity remains between the phenolphthalein red and the sunflower blue. The gelatinous product is filtered off by suction, but it is not dried; it constitutes a base exchange body with vanadyl. EMI47.3 On amène en solution 10 ra parties d'oxyde d'eluminiU11l franchement précipité, avec 40 parties de KOH à 100 %, dans 200 parties d'eau . On brasse ensuite le corps échangeur de bases au vanadyle décri si-dessus dans la solution et on ajoute au mélange d'aluminate, en agitant vigoureuse- <Desc/Clms Page number 48> ment ,une solution aqueuse à 10 % contenant 37 parties de sulfate ferrique avec 9 molécules d'eau ou 44,4 parties de sulfate d'aluminium avec 18 molécules d'eau, ou un mélan- ge des deu: 10 parts of frankly precipitated aluminum oxide with 40 parts of 100% KOH are dissolved in 200 parts of water. The vanadyl base exchange body described above is then stirred in the solution and added to the aluminate mixture, with vigorous stirring. <Desc / Clms Page number 48> ment, a 10% aqueous solution containing 37 parts of ferric sulphate with 9 molecules of water or 44.4 parts of aluminum sulphate with 18 molecules of water, or a mixture of the two: . Le produit de réaction obtenu, qui est un corps échangeur de bases à l'aluminium et au fer et qui ne possède aucune propriété catalytique pour l'oxydation catalytique d'anhydride sulfureux ou pour l'oxydation catalytique de composés organiques, est dilué avec le corps échangeur de bases au vanadyle, catalytiquement actif, et est par cela même transformé en une masse de con- tact très active pour les procédés en question. On filtre par aspiration le produit de réaction., on le sèche et on le brise en fragments . On peut traiter les fragments avec des solutions à 5 % de sulfate de cuivre, nitrate d'argent, nitrate de cobalt ou nitrate de fer pour rernpla- cer partiellement l'alcali par ces métaux. . The reaction product obtained, which is an iron and aluminum base exchange body and which has no catalytic properties for the catalytic oxidation of sulfur dioxide or for the catalytic oxidation of organic compounds, is diluted with catalytically active vanadyl base exchange body and is thereby transformed into a very active contact mass for the processes in question. The reaction product is filtered off with suction, dried and broken into fragments. The fragments can be treated with 5% solutions of copper sulfate, silver nitrate, cobalt nitrate or iron nitrate to partially replace the alkali with these metals. On peut également traiter le produit avec des sels des acides oxygénés des métaux des cinquième et sixième groupes, de préférence avec une solution de vanadate d'ammonium à 1 %,ce qui a pour résultat un corps semblable à un sel après que les constituants solubles ont été enlevés par lavage . The product can also be treated with salts of the oxygen acids of the metals of the fifth and sixth groups, preferably with a 1% ammonium vanadate solution, which results in a salt-like body after the soluble components. were removed by washing. On calcine les produits avec de l'air ou des gaz sontenant de l'anhydride carbonique, à 400 C ., en laissant la température de calcination s'&lever graduellement afin d'empêcher des changements indésirables dans la structure du corps échangeur de bases . Après cette calcination préliminaire, on traite le produit avec des gaz de brûleur à 3-7 % ,à 400 C., ce qui le transforme en une nasse de contact pour le procédé de fabrication d'acide sulfurique par contact qui peut s'effectuer à des températures de 420-500 C.. The products are calcined with air or gases containing carbon dioxide at 400 ° C., allowing the calcination temperature to rise gradually in order to prevent undesirable changes in the structure of the base exchange body. After this preliminary calcination, the product is treated with 3-7% burner gases, at 400 C., which transforms it into a contact trap for the contact sulfuric acid manufacturing process that can be carried out. at temperatures of 420-500 C .. Le mené catalyseur convient bien pour l'oxydation catalytique de composés organiques, tels que naphtaline en <Desc/Clms Page number 49> anhydride phtalique et acide maléïque,anthracène en anthraquinone, acénaphtène en anhydride naphtalique, toluol et ses produits de substitution en les aldéhydes benzyliques ou acides benzoïques correspondants, ou alcool méthy- lique en aldéhyde formique , On fait passer sur le catalyseur,à 350-420 C., les vapeurs des composés organiques mélangées avec de l'air ou autres gaz contenant de l'oxygène, tels par exemple que CO2 et oxygène, dans la proportion de 1 partie de composé organique pour 20 à 30 parties d'air . The driven catalyst is well suited for the catalytic oxidation of organic compounds, such as naphthalene in <Desc / Clms Page number 49> phthalic anhydride and maleic acid, anthracene in anthraquinone, acenaphthene in naphthalic anhydride, toluol and its substitution products in the corresponding benzylic aldehydes or benzoic acids, or methyl alcohol in formaldehyde, Passed over the catalyst, at 350-420 C., the vapors of organic compounds mixed with air or other gases containing oxygen, such as for example CO2 and oxygen, in the proportion of 1 part of organic compound to 20 to 30 parts of air. Dans cet exemple ,le corps échangeur de bases à l'aluminium et au fer peut être considéré comme un stabilisateur complexe, pour le catalyseur, dans ces réactions. In this example, the aluminum iron base exchange body can be considered as a complex stabilizer, for the catalyst, in these reactions. Pour favoriser ou doser l'action stabilisante du catalyseur on peut ajouter divers promoteurs de stabilisateurs sous la forme de silicates ou d'oxydes de métaux lourds tels qu'oxyde ferrique, oxyde de cuivre, bioxyde de titane, bioxyde de manganèse:, bioxyde de zirconium, bioxyde de cérium, oxyde de béryllium, oxyde de calcium, oxyde de cobalt ou bioxyde de thorium. Ils peuvent être ajoutés individuellement ou en mélanges et peuvent avantageusement être formés à l'état naissant. La quantité de promoteur de stabilisateur ajoutée dépend de l'effet désiré ; en général de 2 à 5 % de ces promoteurs de stabilisateurs donnent de bons résultats . To promote or measure the stabilizing action of the catalyst, various stabilizer promoters can be added in the form of silicates or heavy metal oxides such as ferric oxide, copper oxide, titanium dioxide, manganese dioxide :, zirconium, cerium dioxide, beryllium oxide, calcium oxide, cobalt oxide or thorium dioxide. They can be added individually or in mixtures and can advantageously be formed in the nascent state. The amount of stabilizer promoter added depends on the desired effect; in general from 2 to 5% of these stabilizer promoters give good results. Bien entendu, ces promoteurs de stabilisateurs peuvent être ajoutés de la même manière que tout autre diluant, comme cela a été décrit,d'une façon générale, dans l'introduction du présent nécessaire. Of course, these stabilizer promoters can be added in the same way as any other diluent, as has been described, in general, in the introduction of the present kit. Une façon différente d'introduire les promoteurs de stabilisateurs consiste à substituer à tout ou partie des constituants sels métalliques du corps échangeur de bases des quantités correspondantes de sulfate de <Desc/Clms Page number 50> béryllium, de nitrate d'argent, de sulfate de nickel de sulfate de cadmium ou de sels acides minéraux similaires de ces bases . A different way of introducing stabilizer promoters is to substitute all or part of the metal salt constituents of the base exchange body with corresponding amounts of sodium sulfate. <Desc / Clms Page number 50> beryllium, silver nitrate, nickel sulfate, cadmium sulfate or similar mineral acid salts of these bases. Dans bien des cas, il est désirable de neutraliser l'alcali en excès dans les produits de réaction avec un acide .Minéral à 5 %, tel qu'acide chlorhydrique, acide sulfurqiue, acide azotique ,etc..., jusqu'à ce que l'alcalinité ait été amenée au point voulu. D'autres corps échangeurs de bases ,catalytiquement actifs peuvent , bien entendu , être introduits , comme diluants, au lieu de celui décrit . In many cases, it is desirable to neutralize the excess alkali in the reaction products with a 5% mineral acid, such as hydrochloric acid, sulfuric acid, nitrogen acid, etc., until such time. that the alkalinity has been brought to the desired point. Other catalytically active base exchange bodies can, of course, be introduced, as diluents, instead of that described. Exemple 29. Example 29. On peu-, également faire des corps échangeurs de ba- ses de la présente invention avec des zéolithes comme diluants. les zéolithes étant catalytiquement actives. Base exchange bodies of the present invention can also be made with zeolites as diluents. the zeolites being catalytically active. Par exemple, on acidifie 18 parties de V2O5 avec un peu d'acide sulfurique concentré ; on met en suspension dans 230 parties d'eau, on réduit avec des Gaz contenant de l'anhydride .-sulfureux, de la rJanière usuelle, à une température élevée pour former une solution de sulfate de vanadyle que l'on traite ensuite avec KOH d'une force quintuple de la normale pour forcer une solution alaire, 'brun café , de vanadite de potassium. For example, 18 parts of V2O5 are acidified with a little concentrated sulfuric acid; it is suspended in 230 parts of water, it is reduced with gases containing sulfur dioxide, as usual, at an elevated temperature to form a solution of vanadyl sulfate which is then treated with KOH force five times normal to force a wing solution, coffee brown, of potassium vanadite. On fait dissoudre 24 parties de SiO2 ,sous lc. forme de verre soluble à base de potassium à 33 Baumé, dans 4-5 volumes d'eau et on y brasse 50 parties de débris de briques de diatomite , ou de l'acide silicique activé du commerce . On verse ensuite les solutions ensemble, on les chauffe à 65-75 C., et on y ajoute avec précaution de l'acide clorhydrique, on. sulfurique , à 5 % jusqu'à ce que toute la masse se solidifie en une gelée que l'on <Desc/Clms Page number 51> presse ensuite et qu'on lave avec 200-600 parties d'eau. 24 parts of SiO2 are dissolved under 1c. form of soluble glass based on potassium 33 Baumé, in 4-5 volumes of water and there is stirred 50 parts of debris of bricks of diatomite, or of commercial activated silicic acid. The solutions are then poured together, heated to 65-75 ° C., and hydrochloric acid is carefully added thereto. sulfuric, at 5% until the whole mass solidifies into a jelly which is <Desc / Clms Page number 51> then press and wash with 200-600 parts of water. Au lieu de transformer tout le sulfate de vanadyle en vanadite de potassium, on peut n'en* transformer ainsi qu'un tiers qu'on ajoute alors à la solution de verre soluble, et ajouter à cela les deux tiers restants du sulfate de vanadyle en formant ce qu'on peut appeler une zéolithe au vanadyle à trois constituants que l'on sépare de la liqueur mère'de la manière usuelle. Instead of transforming all the vanadyl sulphate into potassium vanadite, one can thus transform only a third which is then added to the water-glass solution, and to this add the remaining two-thirds of the vanadyl sulphate. forming what may be called a three component vanadyl zeolite which is separated from the mother liquor in the usual manner. On peut également préparer une zéolithe au vanadyle en dissolvant 18 parties de V2O5 dans KOH normal, pour former le métavanadate de potassium, puis en faisant réagir celui-ci avec la solution de verre soluble diluée qui contient les débris de briques de diatomite. On peut effectuer la réaction en mélangeant les deux constituants à 60-80 C, et en ajoutant graduellement de l'acide chlorhy- drique à 5 % jusqu'à ce queout se solidifie en une ge- lée . On épure ensuite, de la manière usuelle, la zéolithe ainsi obtenue . A vanadyl zeolite can also be prepared by dissolving 18 parts of V2O5 in normal KOH to form potassium metavanadate, then reacting it with the dilute water glass solution which contains the debris of diatomite bricks. The reaction can be carried out by mixing the two components at 60-80 ° C., and gradually adding 5% hydrochloric acid until everything solidifies into a jelly. The zeolite thus obtained is then stripped in the usual manner. On peut incorporer dans un corps échangeur de bases à l'aluminium et au fer , comme décrit dans l'exem- ple 28, une quelconque des zéolithes catalytiquement efficaces, en l'incorporant avec l'un ou l'autre des constituants de réaction, de la manière habituelle. Si on le désire, on peut former in situ 2-5 % d'un promo- teur de stabilisateur décrit dans l'exemple précédent afin d'obtenir un dosage encore plus fin de l'activité catalytique . Any of the catalytically effective zeolites can be incorporated into an aluminum iron base exchange body, as described in Example 28, by incorporating it with either of the reaction constituents. , in the usual way. If desired, 2-5% of a stabilizer promoter described in the previous example can be formed in situ in order to obtain an even finer assay of catalytic activity. Les masses de contact obtenues après épuration et calcination conviennent excellemment pour un procédé de fabrication d'acide sulfurqieu par contact en opérant avec desgaz de brûleur à 6-9 % # à 400-4800 0.. Un proportionnant convenablement le stabilisateur et les <Desc/Clms Page number 52> promoteurs de stabilisateurs, on peut adapter la masse EMI52.1 de contact à l'oxydation de oosrposes organiques ooEifiie par exemple,, l'oxydation d'anthracène en anthraquinone, en faisant passer les vapeurs du .premier) mélangées d'air dans la proportion de 1: 40 en poids, sur la masse de contact à 360-420 C. The contact masses obtained after purification and calcination are excellently suited for a process of manufacturing sulfuric acid by contact by operating with 6-9% burner gases at 400-4800 0 .. A suitable proportioning the stabilizer and the <Desc / Clms Page number 52> stabilizer promoters, we can adapt the mass EMI52.1 contact with the oxidation of organic oosrposes ooEifiie, for example, the oxidation of anthracene to anthraquinone, by passing the vapors of the first) mixed with air in the proportion of 1:40 by weight, on the mass of contact at 360-420 C. Mxemple 30. Example 30. On fait dissoudre 15 parties de V2O5 dans une solution de KOH d'une force demi-normale , sous la forme de métavanadate de potassium. On fait dissoudre 5 parties d'oxyde d'aluninium. frÅaîchemnet précipité dans 35-40 parties de KOII à 100 il-,' dissous dans 350 parties d'eau,, EMI52.2 ce -ui forme une solution d'aluriinate de potassium . On verse ensemble les deux solutions et on y brasse EMI52.3 un a:a lange de 20 parties de Ti02 et de 50 parties de kieselguhr .. Après cela, on fait dissoudre dans environ 300 parties d'eau 17 parties de sulfate d'aluaßinium avec 18 molécules d'eau, mélangées avec 20 parties de sulfate ferrique ayant 9 molécules d'eau et on verse EMI52.4 sraduelleaent la solution dans la suspension de vanedate) à des températures d'environ 50-50 . Fifteen parts of V2O5 are dissolved in a KOH solution of half-normal strength, in the form of potassium metavanadate. 5 parts of aluninium oxide are dissolved. fråaîchemnet precipitated in 35-40 parts of 100 µl KOII, 'dissolved in 350 parts of water, EMI52.2 this forms a solution of potassium aluriinate. We pour the two solutions together and we brew EMI52.3 a: a mixture of 20 parts of TiO 2 and 50 parts of kieselguhr. After that, 17 parts of alumessinium sulfate are dissolved in about 300 parts of water with 18 molecules of water, mixed with 20 parts of ferric sulphate having 9 water molecules and we pour EMI52.4 sraduelleaent the solution in the suspension of vanedate) at temperatures of about 50-50. On ajoute ensuite, graduellement, de l'acide sulfurique à 5 % jusqu'à ce qu'on ait obtenu l'alcalinité) ou neutralité, désirée EMI52.5 à l'égard de la phénalphtaléine . Le produit de réaction qu'on obtient est un corps échangeur de bases au vanadium. , à l'aluninium et t;,U fer , qui contient, CO::::;,:1e diluante de l'oxyde de ti-taneJat du kieselgull1: 0 On cià7 ;,rrasse ce produit de la liqueur mère de la r.aa2iére habituelle, on le lave avec trois ou quatre fois son poids d'eau puis on le sèche à une température inférieure à 1000 C..On brise ensuite le produit en fragments et c'est un excellent catalyseur pour le procédé de fabrication d'acide sulfurique par contact ainsi que <Desc/Clms Page number 53> pour l'oxydation catalytique de composés organiques . Then add 5% sulfuric acid gradually until the desired alkalinity or neutrality has been obtained. EMI52.5 with respect to phenalphthalein. The resulting reaction product is a vanadium base exchange body. , with aluninium and t;, U iron, which contains, CO ::::;,: the diluent of ti-tane oxide, kieselgull1: 0 We here at7;, rtake this product from the mother liquor of the r.aa2iére usual, it is washed with three or four times its weight of water and then dried at a temperature below 1000 C. The product is then broken into fragments and it is an excellent catalyst for the manufacturing process sulfuric acid by contact as well as <Desc / Clms Page number 53> for the catalytic oxidation of organic compounds. Dans les conditions de réaction habituelles, comme cela a été décrit dans les exemples précédents, on peut considérer une partie des constituants du corps échangeur de bases comme des stabilisateurs pour les constituants cata- EMI53.1 lytiqueùlent efficaces et le bioxyde de titane paraft agir corme promoteur pour ces stabilisateurs . On peut .gaiement traiter la nasse de contact avec de l'eau, après séchage, afin de l'hydrater ,et la calciner ensuite avant usage . Under the usual reaction conditions, as has been described in the preceding examples, part of the constituents of the base exchange body can be considered as stabilizers for the catalyst constituents. EMI53.1 The effective lytic agent and the titanium dioxide appears to act as a promoter for these stabilizers. One can .gaiement treat the contact trap with water, after drying, in order to hydrate it, and then calcine it before use. En Résumé , l'invention comprend: 1 Un procédé de préparation de corps $changeurs de bases non siliceux consistant essentiellement à produire une réaction entre au moins un composé contenant un anion non siliceux capable de former la portion accidique du noyau d'un corps de base non siliceux et au moins un composé contenant un élément métai qui est amphotère dans au moins un des stades d'oxydation, l'un, EMI53.2 Wu ¯.J.oins, des constituants réagissants étant oatalyti- quement actif et la réaction s'effectuant dans des conditions telles que le produit présente de l'alcalinité EMI53.3 à l'eb.rd du tournesol une fois la réaction teri-linée , In summary, the invention comprises: 1 A process for the preparation of non-siliceous base change bodies consisting essentially of producing a reaction between at least one compound containing a non-siliceous anion capable of forming the accidental portion of the core of a non-siliceous base body and at least one compound containing a metal element which is amphoteric in at least one of the oxidation stages, one, EMI53.2 Wu ¯.J.oins, the reactants being catalytically active and the reaction taking place under conditions such that the product exhibits alkalinity EMI53.3 to the eb.rd of the sunflower once the reaction is terminated, le- dit procédé pouvant d'ailleurs être caractérisée en outre, par un ou plusieurs des points suivants : a) des diluants sont introduits avant que le corps échangeur de bases ait été forme et ait fait complète- ment prise ; b) au moins une partie des diluants sont incorporés avec au moins un des constituants réagissants; c) l'un, au moins, des diluants est catalytiquement actif ; d) au moins l'un des constituants consiste en un composé soluble d'un acide, contenant de l'oxygène, d'un élément métallique des cinquième et sixième groupes <Desc/Clms Page number 54> -du système périodique ; the said process may moreover be further characterized by one or more of the following points: a) diluents are introduced before the base exchange body has been formed and has taken completely; b) at least part of the diluents are incorporated with at least one of the reactants; c) at least one of the diluents is catalytically active; d) at least one of the constituents consists of a soluble compound of an acid, containing oxygen, of a metallic element of the fifth and sixth groups <Desc / Clms Page number 54> -the periodic system; e) au moins l'un des constituants réagissants est un composé complexe ; f) l'un, au moins, des constituants est un compose complexe aisément décomposable qui est décomposé après que le corps échangeur de bases est formé ; g) au moins l'un des constituants est un sel d'un acide de vanadium contenant de l'oxygène ; h) la réaction est neutre ou alcaline à l'égard de la phénolphtaléïne après que le corps échangeur de bases est formé ; i) les constituants relativement acides sont ajoutés aux composés relativement alcalins de manière à mainte- nir une alcalinité continue pendant tout le cours de la réaction ; j) le corps échangeur de bases est amené à réagir avec des composés contenant des anions capables de réagir avec lui pour former des corps semblables à des sels; e) at least one of the reacting components is a complex compound; f) at least one of the constituents is an easily decomposable complex compound which is decomposed after the base exchange body is formed; g) at least one of the components is a salt of an oxygen-containing vanadium acid; h) the reaction is neutral or alkaline with respect to phenolphthalein after the base exchange body is formed; i) the relatively acidic components are added to the relatively alkaline compounds so as to maintain a continuous alkalinity throughout the course of the reaction; j) the base exchange body is reacted with compounds containing anions capable of reacting with it to form salt-like bodies; k) on soumet le produit à un traitement avec un silicate soluble afin de produire une silicification superficielle; 1) on soumet le corps -;changeur de bases à un traitement dans lequel au moins une partie des bases échangeables dudit corps sont échangées pour des bases autres que des métaux alcalins ; m) on soumet le produit à une calcination avec ou sans traitement concomitant ou subséquent de gaz acides . k) the product is subjected to a treatment with a soluble silicate in order to produce a surface silicification; 1) the body -; base changer is subjected to a treatment in which at least part of the exchangeable bases of said body are exchanged for bases other than alkali metals; m) the product is subjected to calcination with or without concomitant or subsequent treatment of acid gases. 2 Comme produit nouveau : une masse de contact contenant, comme l'un ,au moins, de ses constituants cataly- tiquement actifs un corps échangeur de bases non siliceux, catalytiquement actif, préparé par le procédé suivant 1 , cette masse de contact pouvant d'ailleurs être caractérisée, en outre, par :un ou plusieurs des points suivants <Desc/Clms Page number 55> a) au moins l'un des corps échangeurs de bases non siliceux est un corpséchangeur de bases dilué préparé par les procédés suivant la et 1b ; b) l'un, au moins, des diluants présents dans le corps échangeur de bases non siliceux est lui-même catalytiquement actif ; 2 As a new product: a contact mass containing, as at least one of its cataly- tically active constituents, a non-siliceous, catalytically active base-exchange body prepared by the following process 1, this contact mass possibly d '' furthermore be characterized by: one or more of the following points <Desc / Clms Page number 55> a) at least one of the non-siliceous base exchange bodies is a dilute base exchange body prepared by the methods according to 1a and 1b; b) at least one of the diluents present in the non-siliceous base exchange body is itself catalytically active; c) le corps échangeur de bases a, été traité pour introduire des bases échangeables autres que des métaux alcalins. d) le corps échan geur de bases a été amené à réagir avec un composé contenant un anion capable de réagir avec un corps échangeur de bases pour former avec lui un corpssemblableà un s el ; e) ledit anion est catalytiquement actif. f) 1'anion en question contient du vanadium ; g) le corps échangeur de bases contient du vanadium sous une forme non échangeablre ; h) le produit a été soumis à la réaction d'un silicate soluble pour produire une silicification superficielle; i) il a été soumis à unc calcination, avec ou sans traitement de gaz acides c) the base exchange body has been treated to introduce exchangeable bases other than alkali metals. d) the base exchange body has been reacted with a compound containing an anion capable of reacting with a base exchange body to form therewith a salt-like body; e) said anion is catalytically active. f) the anion in question contains vanadium; g) the base exchange body contains vanadium in an unchangeable form; h) the product has been subjected to the reaction of a soluble silicate to produce a surface silicification; i) it has been subjected to calcination, with or without treatment of acid gases
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