BE1011211A6

BE1011211A6 - Werkwijze voor het concentreren van fosforzuur.

Info

Publication number: BE1011211A6
Application number: BE9700508A
Authority: BE
Inventors: Mohamed Takhim
Original assignee: Ecophos
Priority date: 1997-06-12
Filing date: 1997-06-12
Publication date: 1999-06-01
Also published as: EP0989953A1; WO1998056713A1; AU7752998A; DE69804451D1; ES2174442T3; MA24568A1; EP0989953B1

Abstract

Werkwijze voor het concentreren van fosforsuur waarin men een fosforzuur zout van een neerslagmiddel in een oplossing neerslaat, een scheiding uitvoert in de vaste toestand van het zout, een fosforzuur zout dat afkomstig is van genoemd neergeslagen zout, dat een zout is van een vluchtige verbinding met een kookpunt lager dan dat van fosforzuur en dat een thermische ontbindingstemperatuur heeft de kleiner is dan het kookpunt van fosforzuur, doet smelten, het gesmolten zout thermisch ontbindt met verdamping van de vluchtige verbinding, en men het niet verdampte, geconcentreerde fosforzuur verzamelt.

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



     "Werkwiize   voor het concentreren van fosforzuur."
De huidige uitvinding heeft betrekking op een werkwijze voor het concentreren van fosforzuur in oplossing in een oplosmiddel, waarbij men - aan deze oplossing een neerslagmiddel toevoegt dat met het fosforzuur een zout kan vormen dat weinig oplosbaar is in het oplosmiddel en dit in een hoeveelheid die voldoende is om een neerslag van het fosforzuur zout van het neerslagmiddel in het oplosmiddel te veroorzaken, - uit het oplosmiddel het neergeslagen fosforzuur zout van het neerslagmiddel in vaste toestand afscheldt, en men - een thermische behandeling van een fosforzuur zout uitvoert
In de fosfaat industrie komt men veel verdunde fosforzuur oplossingen tegen in de vorm van   afvalwater,   bijvoorbeeld wasoplossingen, residu's van   vloeistof-vloeistof   extracties,

   of In de vorm van een zuur geproduceerd door verdunde aantast werkwijzen Deze laatste oplossingen kunnen vervolgens door een energieverslindende verdamping van het oplosmiddel, d. w z water, geconcentreerd worden en dit gewoonlijk tot een P20s-gehalte van 40% of 56%   (ongezuiverde   oplossing die soms "groen" of In het geval van een zwavel aantasting "zwart" zuur genoemd wordt)
Men kent tevens verschillende procédés voor het zuiveren van fosforzuur in waterige oplossing die simultaan of   subsidiair   geschikt kunnen zijn voor het concentreren van waterige fosforzuur oplossingen 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 
In WO-A-97/00714 wordt in het bijzonder een werkwljze zoals in de aanhef aangegeven beschreven.

   Door aan de waterige fosforzuur oplossing een bepaalde organische verbinding toe te voegen, doet men een fosfaat van deze organische verbinding neerslaan, scheidt men dit fosfaat in de vorm van een   filterkoek   af en onderwerpt men het gefiltreerde fosfaat aan stoom stralen. De stoom zorgt er voor dat de organische verbinding meegenomen wordt zodanig dat gezuiverd, relatief geconcentreerd fosforzuur kan bekomen worden. Hierbij dient genoteerd te worden dat in deze werkwljze grote hoeveelheden water voor de injectie van stoom op het fosfaat dienen verdampt te worden en dit bovenop het feit dat de organische verbinding, nadat deze door de stroom meegevoerd werd, van het water dient gescheiden te worden. 



   In het uittreksel van Chemical Abstracts, Vol 86,1977, p. 



  108,   86.   191964a, wordt de precipitatie van   1, 4-dloxaanfosfaat   in een fosforzuur oplossing beschreven. Uitgaande van deze neerslag kan gezuiverd fosforzuur afgescheiden worden door het uitvoeren van een azeotropische   distillatie, d. w. z.   door het realiseren van een afscheidbaar water-dioxaan azeotroop. Het heroplossen van de verkregen fosforzuur kristallen   IS   voorzlen evenals een concentrenng door het verdampen van water. 



   Zoals men kan vaststellen, vereist in al deze werkwijzen het concentreren van het fosforzuur een belangrijke toevoer van energie om niet verwaarloosbare hoeveelheden water tot stoom om te zetten. 



   De huidige uitvinding heeft tot doel deze problemen te verhelpen door een werkwijze voor het concentreren van fosforzuur op punt te stellen die de hierboven vermelde nadelen met vertoont
Om dit probleem op te lossen, wordt er volgens de uitvinding voorzien in een werkwijze voor het concentreren van 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 fosforzuur zoals in de aanhef aangegeven, waarbij men bij de thermische behandeling - een fosforzuur zout dat afkomstig is van genoemd neergeslagen en afgescheiden zout van het   neerslagmiddel,   dat een zout is van een vluchtige verbinding met een kookpunt lager dan dat van fosforzuur en dat een thermische ontbindingstemperatuur heeft lager dan het kookpunt van het fosforzuur, door verwarming doet smelten, - het gesmolten zout aan een thermische ontbinding onderwerpt,

   waarbij genoemde vluchtige verbinding door verdamping afscheiden wordt en men - geconcentreerd, niet verdampt fosforzuur verzamelt. 



   Deze werkwijze biedt het essentiële voordeel dat er geen water dient opgewarmd te worden. Door het rechtstreeks verwarmen van het zout in vaste toestand wordt er een thermische ontbinding van het zout in zijn twee bestanddelen verkregen, waarbij   een   van de bestanddelen verdampt en een zeer geconcentreerd fosforzuur in een viskeus   vloeibare   of kristallijne toestand achterlaat
Volgens een bijzondere uitvoeringsvorm van de werkwijze volgens de ultvinding, is het neerslagmiddel genoemde   vluchtige   verbinding met een kookpunt lager dan dat van fosforzuur en is het gesmolten fosforzuur zout genoemd neergeslagen en afgeschelden fosforzuur zout van het neerslagmiddel,

   waarbij het verdampte neerslagmiddel eventueel naar genoemde toevoegstap gerecycleerd wordt In deze uitvoeringsvorm wordt het bij het neerslaan en het afscheiden verkregen fosfaat rechtstreeks voor de thermische behandeling gebruikt Het neerslagmiddel wordt bij voorkeur rechtstreeks, zonder verdere maatregelen, in de toevoegstap gerecycleerd. 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 



   Volgens een voordelige uitvoeringsvorm van de werkwijze volgens de uitvinding, is het neerslagmiddel een organische verbinding die een groep bevat met het karakter van een Lewis base, die   een   of meer actieve plaatsen met een vrij elektronen paar vertoont en die samen met het fosforzuur aanleiding geeft tot een evenwichtsreactie. 



   Bij voorkeur is de organische verbinding volgens de uitvinding een primair, secundair of tertiair amine of een aromatisch amine zoals bijvoorbeeld aniline, p-toluïdine of   3-methyl-2-naftylamine.   



  Uiteraard kan men tevens derivaten of isomeren van deze substanties voorzien. Hieronder kunnen bijvoorbeeld hun zouten, zoals anilinefosfaat, sulfaat of chloride vermeld worden of lagere alkylderivaten, bijvoorbeeld methylaniline, of verder nitroderivaten, bijvoorbeeld nitro-aniline. Eventueel kunnen er nog andere substanties aan de in de werkwijze aangegeven criteria voldoen. Men zou bijvoorbeeld pyrrol, thiofeen, o-cresol, C7H80 (in het bijzonder m-cresol),   C6HioCINH2   (in het bijzonder   monochloor-2-methyl-pent-2-een), CSH10S   (in het bijzonder ethiothiolprop-1-een) of   C4H6Cb02   (in het bijzonder ethyldichlooracetaat) in overweging kunnen nemen en tevens hun derivaten of isomeren. 



   Volgens een andere uitvoeringsvorm van de werkwijze volgens de uitvinding verplaatst men, na het in vaste toestand afscheiden van het fosforzuur zout van het neerslagmiddel, verder het   neerslagmiddel   in genoemd neergeslagen en afgescheiden zout door genoemde vluchtige verbinding ter vorming van een fosforzuur zout van de vluchtige verbinding dat aan genoemde thermische behandeling dient onderworpen te worden.

   In zekere gevallen beantwoordt het neerslagmiddel, alhoewel dit eigenschappen heeft die volledig voldoen voor de neerslag fase, niet aan de eisen gesteld aan de vluchtige verbinding die in de werkwijze volgens de uitvinding te gebruiken is 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 (bijvoorbeeld door een te hoog kookpunt, een te grote   toxicitelt, enz...)   Deze uitvoeringsvorm laat dus toe het fosfaat neerslagmiddel te vervangen door een vluchtige verbinding die aan deze elsen voor het maken van geconcentreerd fosforzuur beantwoordt. Om het rendement van de verdamping te verbeteren, kan de vluchtige verbinding een kookpunt hebben dat lager is dan dat van het   neerslagmiddel.   



   In de bovenvermelde octrooiaanvraag WO 97/00714 beschrijft men reeds een stap waarin het neerslagmiddel in het gefiltreerd fosfaat verplaatst wordt door een alkali- of stikstofverbinding, bijvoorbeeld KOH, NH3 of ureum ter vorming van een alkalimetaal-, ammonium- of ureumfosfaat. Een gelijkaardig proces is bijvoorbeeld beschreven in het uittreksel van Chemical Abstracts 10 : 138052, waarin melaminefosfaat door NH3 of Na wordt verplaatst ter vorming van fosfaten van deze substanties In Cellulose, Lignin and Paper 23,1957, k. 18606, beschrijft men de behandeling van anilinefosfaat met NH3 ter vorming van als meststof bruikbaar NH4P04
Geen enkele van deze werkwijzen beschrijft noch suggereert echter het gebrulk van een dergelijke verplaatsingsreactie voor het concentreren van de fosforzuur oplossing waarvan uitgegaan wordt. 



   Anderzijds kent men ook een werkwijze voor het recupereren van amines en vluchtige zuren uitgaande van aminezouten, bijvoorbeeld aminehydrochloride. Deze werkwijze omvat een verplaatsing van het vluchtige zuur, deze keer door een niet vluchtig zuur,   bljvoorbeeld   door fosforzuur. Het verkregen fosfaat ondergaat dan een thermische behandeling ter ontbinding van het gevormde zout en het recupereren van het verdampte amine (zie US-A-5. 227. 483). 



   Deze werkwijze was echter niet voorzlen voor het produceren van geconcentreerd, zuiver fosforzuur. Na verdamping van 

 <Desc/Clms Page number 6> 

 het amine wordt het fosforzuur naar de verplaatsingsstap gerecycleerd samen met de niet verdampte amine sporen en de   alkali- of aardalkali-   metaalfosfaten die in de werkwijze toegevoegd worden.

   Als optie wordt tevens de mogelijkheid gegeven om het niet vluchtige zuur door middel van een oplosmiddel van het alcohol of ether type te extraheren en om dit vervolgens bijvoorbeeld door distillatie af te scheiden
Volgens een voordelige uitvoeringsvorm van de uitvinding voegt men, ter verplaatsing van het neerslagmiddel, aan genoemd neergeslagen en afgescheiden zout een oplossing van de vluchtige verbinding in een geschikt oplosmiddel toe zodanig dat het neerslagmiddel in het fosforzuur zout door de vluchtige verbinding verplaatst wordt, slaat men het fosforzuur zout van de vluchtige verbinding in een vloeibare fase, die gevormd wordt door genoemd geschikt oplosmiddel, het neerslagmiddel in vloeibare toestand en niet neergeslagen fosforzuur zout van de vluchtige verbinding,

   neersscheidt en men het neergeslagen fosforzuur zout van de vluchtige verbinding in vaste toestand In deze uitvoeringsvorm gebeurt de verplaatsing in een vloeibare fase, waarbij op het einde van het proces opnieuw een fosfaat dat thermisch te behandelen is in vaste toestand afgescheiden wordt. 



   Tevens zou men kunnen overwegen het   neerslagmiddel   in het fosforzuur zout van dit neerslagmiddel door een base in gasvormige toestand, bijvoorbeeld door ammoniak, te verplaatsen. 



   Bij voorkeur is het neerslagmiddel niet of moeilijk oplosbaar in het oplosmiddel dat geschikt is voor de   verplaatsingsreactle. In   de werkwijze voert men dan in genoemde gevormde vioeibare fase door decantatie een scheiding uit van, enerzijds, genoemd geschikt oplosmiddel waarin niet neergeslagen fosforzuur zout van de vluchtige verbinding opgelost is en, anderzijds, van het neerslagmiddel, waarblj 

 <Desc/Clms Page number 7> 

 het oplosmiddel dan eventueel kan gerecycleerd worden voor het vormen van de bij de verplaatsingsreactie gebrulkte oplossing van de vluchtige verbinding en waarblj het   neerslagmiddel eventueel   naar genoemde toevoegstap kan gerecycleerd worden.

   Door een geschikte keuze van het oplosmiddel t. o. v. het gebruikte neerslagmiddel kan men aldus deze twee bestanddelen gemakkelijk door decantatie in vloeibare toestand scheiden. Deze operatie kan   gemakkelijk   uitgevoerd worden indien het oplosmiddel dat voor de verplaatsing gebruikt wordt ammoniakwater is en het neerslagmiddel bijvoorbeeld aniline. 



   Volgens een uitvoeringsvorm van de werkwijze volgens de uitvinding waarin een verplaatsingsreactie uitgevoerd wordt, is het neerslagmiddel gekozen binnen de groep bevattende zwakke basen die met het fosforzuur zouten vormen welke in het oplosmiddel waarin het fosforzuur in   oplossing is   niet of weinig oplosbaar zijn. Als neerslagmiddel kan men hier basen In beschouwing nemen die niet aan de vereisten van de ultvinding voor de vluchtige verbinding beantwoorden Deze basen kunnen   bijvoorbeeld   een kookpunt hebben dat hoger IS dan dit van fosforzuur.

   Het volstaat dus dat zij met het fosforzuur een zout vormen dat niet of weinig oplosbaar is in het oplosmiddel waarin het fosforzuur opgelost is teneinde een neerslag te vormen Bovenop de reeds vermelde neerslagmiddelen kunnen dus zwakke basen van het type ureum, melamine en analoge basen   vermeld   worden. 



   Voor de   verplaatsingsreactle voorzlen In   een uitvoeringsvorm van de werkwijze volgens de ultvinding, is de vluchtige verbinding gekozen binnen de groep bevattende sterkere basen dan het gebruikte neerslagmiddel De vluchtige verbinding kan bijvoorbeeld gekozen worden binnen de groep bevattende ammoniak en primaire, secundaire of tertiaire amines Men zou   bljvoorbeeld allfatlsche, aryl- of   

 <Desc/Clms Page number 8> 

 fenylammonium derivaten, zoals methylamine, ethylamine, diethylamine, triethylamine,   dlbutylamine, cyclohexylamine, morfoline, pyrrelidine,   piperidin, pyridine, piperazine, benzylamine,   N-ethylbenzylamine,   ethyleendiamine en analogen in beschouwing kunnen nemen. 



   Volgens een geperfectioneerde uitvoeringsvorm van de werkwijze volgens de uitvinding voert men de verdamping van de vluchtige verbinding uit bij een temperatuur lager dan zijn eigen thermische ontbindingstemperatuur. Aldus kan men de vluchtige verbinding recycleren en het rendement van het proces verbeteren. 



   In het geval waarin de vluchtige verbinding aniline is, verdampt men bij voorkeur bij een temperatuur in de orde van grootte van ongeveer 250 C tot ongeveer 360 C en dit onder verlaagde druk. 



   In het geval waarin de vluchtige verbinding ammoniak is, 
 EMI8.1 
 verdampt men bij voorkeur bij een temperatuur in de orde van grootte van ongeveer 3000C tot ongeveer 360 C. 



  De uitvinding wordt nu bij middel van niet beperkende voorbeelden en met verwijzing naar de enige bijgevoegde figuur verder In detail beschreven. 



   Voorbeeld 1 a) Neerslagvorming
Aan 1 liter van een waterige fosforzuur oplossing met 1   mo !/t   (ongeveer 10% H3P04), voegt men onder roeren gedurende 30 min 93, 13 g voor 99% zuiver aniline toe, hetgeen een neerslag van anilinefosfaat oplevert. Gedurende 1 min filtreert men het precipitaat op een papierfilter (Whaterman, 110 mm 0), wast men deze met water en droogt men hem door hem gedurende 3 dagen aan de   vrije)   lucht bloot te stellen Het precipitaat heeft een gewicht van 16, 15 g en heeft een witte kleur Het bevat 76% aniline. 

 <Desc/Clms Page number 9> 

 



   Om een voldoende hoeveelheid anilinefosfaat te verkrijgen, herhaalt men dit experiment. b) Verdamping
Vervolgens doet men 50   9   anilinefosfaat onder verlaagde druk in een van een vacuum pomp voorziene kolf van 500 ml en verwarmt men dan tijdens 60 sec op   250 C.   Op de bodem van de kolf wordt het anilinefosfaat vloeibaar en de anilinedampen die ontsnappen hebben een temperatuur van 210 C De druk binnenin de opstelling bedraagt 195 tot 40 mbar en de duur van de verdamping bedraagt 60 sec. 



   Het bovenaan de kolf afgescheiden distillatle produkt wordt, na condensatie, gevormd door 29, 79 g aniline (100% aniline). 



   Op de bodem van de kolf stelt men een lichtjes blauwe, zeer viskeuze vloelstof vast die gevormd wordt door 15, 44 g fosforzuur aan 98, 75%
Voorbeeld 2
Na zoals beschreven in   voorbeeld 1 a) anilinefosfaat bereid   te hebben, gaat men te werk zoals in stap b) van voorbeeld 1 door in de kolf 70   9   anilinefosfaat aan te brengen De verdampingsduur bedraagt 10 min Men verknjgt   aldus 42, 87 g aniline   en 21, 37 g zeer viskeus fosforzuur aan 98, 24%
Voorbeeld 3 a) Neerslagvorming
Men gaat zoals in voorbeeld   1 a)   te werk en men scheidt aldus een filterkoek af gevormd door anilinefosfaat.

   b) Verplaatsing
In een reactievat 1 (zie figuur), voorzien van een roerder 2, brengt men in 14   50 9 anlllnefosfaat   aan waarna men In 15, In porties van 10 ml, 40 ml van een 25% waterige NH3-oplossing toevoegt Na een 

 <Desc/Clms Page number 10> 

 totale reactietijd van 45 min, leidt men het geheel over een filter 3 die men vervolgens meerdere malen met een ammoniak oplossing, afkomstig van een reservoir 5, wast. Men verkrijgt een   filterkoek   gevormd door 16, 8 g ammoniumfosfaat die men eventueel aan de vrije lucht laat drogen, hetgeen 12 9 droog ammoniumfosfaat oplevert. 



   Het in 6   vÌÌr   het wassen verkregen filtraat wordt gevormd door 27   ml aniline   in vioeibare toestand en 30 ml water bevattende NH4+ionen die nog in oplossing zijn en wordt overgebracht naar een decanteerfles 4 waarin het aniline, dat de lichtste fase vormt, in 7 afgescheiden wordt en waarin de waterige fase in 8 afgetapt wordt. Deze waterige fase wordt vervolgens in een absorptievat 9 overgebracht waarin ammoniak in deze fase opgelost wordt, en waarna deze fase dan in het reactievat 1 of in het reservoir 5 gerecycleerd wordt, respectievelijk doorheen de leidingen 16 en 15 of 17. Het afgescheiden aniline kan naar de toevoegstap van de werkwijze volgens de uitvinding gerecycleerd worden. 



   In 10 wordt de wasoplossing van de filterkoek gerecupereerd om via de leiding 15 in het reactievat 1 gerecycleerd te worden. c) Verdamping
De onder b) verkregen   filterkoek   brengt men in een verdamper 11 die voorzien is van een vacuum pomp 18 aan. De temperatuur wordt progressief verhoogd totdat de vaste materie vloeibaar wordt, waarna men binnenin de verdamper een verlaagde druk aanbrengt. 



   De toegepaste temperatuur is in de orde van grootte van 250 tot 300oC, onder een vacuum van 55 mbar. De verblijfstijd In de verdamper bedraagt 1. 30 u. 

 <Desc/Clms Page number 11> 

 



   Bovenaan de verdamper verkrijgt men ammoniak dampen in een berekende hoeveelheid van 4, 05 g die, zoals reeds aangegeven, door tussenkomst van de leiding 19 naar het absorptievat 9 teruggestuurd worden om opgelost te worden. 



   Onderaan de verdamper tapt men in 13   7 J 95 9   geconcentreerd fosforzuur af met een gehalte van 7% aan   NH4.   



   Voorbeeld 4
Men heeft twee theoretische modellen voor de bereiding van geconcentreerd H3P04 uitgewerkt. Het eerste model bevat de vorming van een anilinefosfaat neerslag zoals in de huidige uitvinding en een met stoom uit de   filterkoek   uitdrijven van aniline overeenkomstig de leer uit de octrooiaanvraag WO-A-97/00714. Het tweede model bevat dezelfde   neerslagvormlng   van anilinefosfaat en een thermische ontbinding van dit zout overeenkomstig de huidige uitvinding, volgens de uitvoeringsvorm zonder verplaatsing. 



   In de twee modellen behandelt men 40 ton anilinefosfaat per uur en wordt de operatie stopgezet wanneer men fosforzuur bekomt dat nog 5% aniline bevat
De energie die nodig is om het aniline met de stoom mee te drijven bedraagt 1500 kWh per ton anilinefosfaat. 



   De energie die nodig is voor de thermische ontbinding door verdamping volgens de huidige uitvinding bedraagt 140 kWh per ton anilinefosfaat, d. w. z. 10 keer minder dan in het vorige proces. 



   Het zal duidelijk zijn dat de huidige uitvinding op geen enkele manier beperkt IS tot de hierboven beschreven ultvoeringsvormen en dat daaraan   veel     wijzigingen   kunnen aangebracht worden zonder buiten het in de bijgevoegde conclusies   aangeduide   kader van de ultvinding te treden.

Claims

CONCLUSIES 1. Werkwijze voor het concentreren van fosforzuur in oplossing in een oplosmiddel, waarbij men - aan deze oplossing een neerslagmiddel toevoegt dat met het fosforzuur een zout kan vormen dat weinig oplosbaar is in het oplosmiddel en dit in een hoeveelheid die voldoende is om een neerslag van het fosforzuur zout van het neerslagmiddel in het oplosmiddel te veroorzaken, - uit het oplosmiddel het neergeslagen fosforzuur zout van het neerslagmiddel in vaste toestand afscheidt, en men - een thermische behandeling van een fosforzuur zout uitvoert, daardoor gekenmerkt dat men bij de thermische behandeling - een fosforzuur zout dat afkomstig is van genoemd neergeslagen en afgescheiden zout van het neerslagmiddel,

dat een zout is van een vluchtige verbinding met een kookpunt lager dan dat van fosforzuur en dat een thermische ontbindingstemperatuur heeft lager dan het kookpunt van het fosforzuur, door verwarming doet smelten, - het gesmolten zout aan een thermische ontbinding onderwerpt, waarbij genoemde vluchtige verbinding door verdamping afgescheiden wordt en men - geconcentreerd, niet verdampt fosforzuur verzamelt.

2. Werkwijze volgens conclusie 1, daardoor gekenmerkt dat het neerslagmiddel genoemde vluchtige verbinding met een kookpunt lager dan dat van fosforzuur is en dat het gesmolten fosforzuur zout genoemd neergeslagen en afgescheiden fosforzuur zout van het neerslagmiddel is, waarbij het verdampte neerslagmiddel eventueel naar genoemde toevoegstap gerecycleerd wordt. <Desc/Clms Page number 13>

3. Werkwijze volgens conclusie 1, daardoor gekenmerkt dat het neerslagmiddel een organische verbinding is die een groep bevat met het karakter van een Lewis base, die een of meer actieve plaatsen met een vrij elektronen paar vertoont en die samen met het fosforzuur aanleiding geeft tot een evenwichtsreactie.

4 Werkwijze volgens een van de conclusies 2 en 3, daardoor gekenmerkt dat het neerslagmiddel gekozen is binnen de groep bevattende primaire, secundaire en tertiaire amines, aromatische amines en tevens derivaten of isomeren van deze verbindingen.

5. Werkwijze volgens conclusie 4, daardoor gekenmerkt dat het aromatisch amine aniline, p-toluidine of 3-methyl-2-naftylamine is of hun zouten zoals fosfaten of verder hun derivaten zoals lagere alkyl- of nitro-denvaten of hun isomeren.

6. Werkwijze volgens conclusie 1, daardoor gekenmerkt dat men, na het in vaste toestand afscheiden van het fosforzuur zout van het neerslagmlddel, verder het neerslagmiddel In genoemd neergeslagen en afgeschelden zout door genoemde vluchtige verbinding verplaatst ter vorming van een fosforzuur zout van de vluchtige verbinding dat men aan genoemde thermische behandeling onderwerpt 7.

Werkwijze volgens conclusie 6, daardoor gekenmerkt dat men, ter verplaatsing van het neerslagmlddel, aan genoemd neergeslagen en afgescheiden zout een oplossing van de vluchtige verbinding in een geschikt oplosmiddel toevoegt zodanig dat het neerslagmiddel in het fosforzuur zout door de vluchtige verbinding verplaatst wordt, het fosforzuur zout van de vluchtige verbinding in een vloeibare fase, die gevormd wordt door genoemd geschikt oplosmiddel, het neerslagmiddel in vloeibare toestand en niet neergeslagen fosforzuur zout van de vluchtige verbinding, neerslaat en men het <Desc/Clms Page number 14> neergeslagen fosforzuur zout van de vluchtige verbinding in vaste toestand afscheidt.

8. Werkwijze volgens conclusie 7, daardoor gekenmerkt dat het neerslagmiddel niet of moeilijk oplosbaar is in het oplosmiddel dat geschikt is voor de verplaatsingsreactie en dat men in de werkwijze verder in genoemde gevormde vloeibare fase door decantatie een scheiding uitvoert van, enerzijds, genoemd geschikt oplosmiddel waarin niet neergeslagen fosforzuur zout van de vluchtige verbinding opgelost is en, anderzijds, van het neerslagmiddel, waarbij het oplosmiddel dan eventueel kan gerecycleerd worden voor het vormen van de bij de verplaatsingsreactie gebruikte oplossing van de vluchtige verbinding en waarbij het neerslagmiddel eventueel naar genoemde toevoegstap kan gerecycleerd worden.

9. Werkwijze volgens een van de conclusies 6 tot 8, daardoor gekenmerkt dat genoemde vluchtige verbinding een kookpunt heeft dat lager is dan dat van het neerslagmiddel.

10. Werkwijze volgens een van de conclusies 6 tot 9, daardoor gekenmerkt dat het neerslagmiddel gekozen is binnen de groep bevattende zwakke basen die met het fosforzuur zouten vormen welke in het oplosmiddel waarin het fosforzuur In oplossing is niet of weinig oplosbaar zijn.

11. Werkwijze volgens conclusie 10, daardoor gekenmerkt dat de zwakke base melamine, ureum of een andere geschikte base is 12. Werkwijze volgens een van de conclusies 6 tot 10, daardoor gekenmerkt dat het neerslagmiddel een organische verbinding is die een groep bevat met het karakter van een Lewis base, die een of meer actieve plaatsen met een vrij elektronen paar vertoont en die samen met het fosforzuur aanleiding geeft tot een evenwichtsreactie. <Desc/Clms Page number 15>

13. Werkwijze volgens conclusie 12, daardoor gekenmerkt dat het neerslagmiddel gekozen is binnen de groep bevattende primaire, secundaire en tertiaire amines, aromatische amines en tevens derivaten of isomeren van deze verbindingen.

14. Werkwijze volgens conclusie 13, daardoor gekenmerkt dat het aromatisch amine aniline, p-toluidine of 3-methyl-2-naftylamine is of hun zouten zoals fosfaten of verder hun derivaten zoals lagere alkylof nitroderivaten of hun isomeren.

15 Werkwijze volgens één van de conclusies 6 tot 14, daardoor gekenmerkt dat de vluchtige verbinding gekozen is binnen de groep bevattende sterkere basen dan het gebruikte neerslagmiddel.

16. Werkwijze volgens een van de conclusies 6 tot 15, daardoor gekenmerkt dat de vluchtige verbinding gekozen is binnen de groep bevattende ammoniak and primaire, secundaire en tertiaire en aromatische amines.

17. Werkwijze volgens conclusie 16, daardoor gekenmerkt dat de vluchtige verbinding gekozen is binnen de groep bevattende alifatische, aryl- of fenylammonium derivaten, zoals methylamin, ethylamin, diethylamine, triethylamine, dibutylamine, cyclohexylamine, morfoline, pyrrolidine, piperidine, pyridine, piperazine, benzylamine, Nethylbenzylamine, ethyleendiamine en analogen 18. Werkwijze volgens één van de conclusies 1 tot 17, daardoor gekenmerkt dat men de verdamping van de vluchtige verbinding uitvoert bij een temperatuur lager dan zijn thermische ontbmdingstemperatuur.