BE1000275A4 - Pellicule ou feuille a surface rugueuse, sa preparation et son utilisation. - Google Patents

Pellicule ou feuille a surface rugueuse, sa preparation et son utilisation. Download PDF

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BE1000275A4 BE8700060A BE8700060A BE1000275A4 BE 1000275 A4 BE1000275 A4 BE 1000275A4 BE 8700060 A BE8700060 A BE 8700060A BE 8700060 A BE8700060 A BE 8700060A BE 1000275 A4 BE1000275 A4 BE 1000275A4
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Hiromi Shigemoto
Akio Yamamoto
Shunji Abe
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Mitsui Petrochemical Ind
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Abstract

Pellicule ou feuille à surface rugueuse essentiellement non orientée comprenant un homopolymère ou copolymère de 4-méthyl-1-pentène ayant une rugosité superficielle de 0,5 à 10 micromètres, et procédé de production de cette pellicule ou feuille comprenant la préparation d'une composition fondue comprenant un homopolymère ou copolymère de 4-méthyl-1-pentène, l'extrusion de la composition fondue pour former une pellicule ou feuille et la mise en contact de la pellicule ou feuille avec un rouleau comportant une surface rugueuse ou le passage de celle-ci entre une paire de rouleaux dont au moins l'un d'entre eux a une surface rugueuse.

Description


  "Pellicule ou feuille à surface rugueuse,

  
sa préparation et son utilisation".

  
La présente invention est relative à une nouvelle pellicule ou feuille à surface rugueuse comprenant un polymère de 4-méthyl-l-pentène, ainsi qu'à un procédé pour sa production et à son utilisation.

  
La pellicule ou feuille à surface rugueuse essentiellement non orientée de la présente invention s'avère particulièrement intéressante pour la production de plaques de circuits imprimés multicouches, qui sont de plus en plus utilisées dans différents types d'appareils électriques. Habituellement, dans un procédé de fabrication de plaques de circuits imprimés multicouches, on produit tout d'abord des stratifiés revêtus de métal à une seule face ou des stratifiés revêtus de métal à deux faces et ensuite on imprime un circuit électrique sur ces stratifiés, et l'on empile les circuits imprimés par l'intermédiaire de préimprégnés et on les comprime tout en les chauffant pour former les plaques de circuits imprimés multicouches.

   Pour renforcer l'adhérence entre le côté résine des stratifiés revêtus de métal à une seule face et les préimprégnés, la surface du côté résine du stratifié revêtu de métal à une seule face est de préférence rendue rugueuse.

  
On fabrique le stratifié revêtu de métal à une seule face ou à deux faces susmentionné en empilant une feuille métallique et un préimprégné, et en les comprimant tout en les chauffant pour durcir le préimprégné. Dans ce procédé, pour rendre rugueuse la surface du côté résine du stratifié, on applique une pellicule ou feuille à surface rugueuse sur une surface du préimprégné au cours du processus de durcissement.

  
La pellicule ou feuille à surface rugueuse suivant la présente invention est utilisable comme la pellicule à surface rugueuse susmentionnée pour rendre rugueuse la surface du côté résine du stratifié revêtu de métal à une seule face. 

  
La demande de brevet japonais examinée n[deg.] 52-34664 décrit un procédé de production d'une pellicule orientée biaxialement comportant des surfaces dépolies comprenant un polymère de méthylpentène, lequel procédé comprend l'orientation biaxiale d'une pellicule comprenant un polymère de méthylpentène, du polyéthylène haute densité et du polystyrène, et le durcissement à chaud de la pellicule résultante pour former une pellicule dépolie. Toutefois, la publication ne décrit pas l'utilisation de la pellicule comportant des surfaces dépolies pour rendre rugueuse la surface du côté résine d'un stratifié.

  
La demande de brevet japonais examinée n[deg.] 52-49823 décrit un procédé de production d'un stratifié par un procédé d'addition caractérisé par le placement d'une pellicule de libération présentant

  
 <EMI ID=1.1> 

  
d'une résine thermodurcie, et la formation de celle-ci avec chauffage. Toutefois, la publication ne mentionne qu'une pellicule de triacétate comme pellicule de libération.

  
Les demandes de brevet japonais non examinées n[deg.] 57-70653, n[deg.] 58-163648 et n[deg.] 57-70654 décrivent l'utilisation d'une feuille de 4-méthylpentène-1 comme pellicule de libération dans la fabrication d'un stratifié au départ d'un préimprégné et d'une feuille métallique. Mais ces publications ne décrivent pas l'utilisation d'une pellicule à surface rugueuse comme pellicule de libération.

  
Comme pellicule conférant de la ruguosité à la plaque de circuit multicouche susmentionnée, on dispose dans le commerce du Tedlar (marque déposée de Du Pont, Etats-Unis d'Amérique), une pellicule orientée biaxialement de fluorure de polyvinyle contenant une quantité importante de charges de bas poids moléculaire et 5 % de carbonate de calcium. Toutefois, puisque cette pellicule est produite par orientation biaxiale, sa surface présente des dépôts de matières de bas poids moléculaire et du carbonate de calcium.

   Par conséquent, lorsque l'on utilise cette pellicule pour produire des stratifiés revêtus de métal à une seule face en empilant alternativement la feuille de cuivre et un préimprégné, ainsi que la pellicule de Tedlar entre les couches de la feuille de cuivre et du préimprégné, et en les comprimant avec chauffage pour durcir les préimprégnés, les matières de bas poids moléculaire et le carbonate de calcium peuvent être transférés à la surface de la feuille de cuivre stratifiée, en conduisant ainsi à une adhérence non satisfaisante entre la surface de cuivre et une matière de protection, ainsi qu'à une attaque chimique non satisfaisante au cours de tout traitement ultérieur des plaques de circuits multicouches.

  
On a utilisé des pellicules de triacétylcellulose ayant une surface rendue rugueuse par sablage. Mais, dans ce cas, le sable fin et la cellulose provoquent les mêmes problèmes que ceux mentionnés ci-dessus pour Je Tedlar.

  
La présente invention prévoit une pellicule ou feuille à surface rugueuse essentiellement non orientée comprenant un homo-

  
 <EMI ID=2.1> 

  
superficielle de 0,5 à 10 micromètres.

  
On prévoit également un procédé de production de la pellicule ou feuille à surface rugueuse susmentionnée comprenant les étapes suivantes :

  
(1) la préparation d'une composition fondue comprenant un homopolymère ou copolymère de 4-méthyt-t-pentène,

  
(2) l'extrusion de ta composition fondue pour former une pellicule

  
ou feuille, et

  
(3) la mise en contact de la pellicule ou feuille avec un rouleau comportant une surface rugueuse ou le passage de la pellicule ou feuille entre une paire de rouleaux, au moins l'un des rouleaux présentant une surface rugueuse, la rugosité superficielle de la surface du rouleau étant de 0,5 à 10 micromètres, à une pression et à une température suffisantes pour reproduire la rugosité de la surface du rouleau sur la surface de la pellicule ou feuille.

  
On prévoit également un procédé de production de la pellicule ou feuille à surface rugueuse susmentionnée, comprenant les étapes suivantes :

  
(1) la préparation d'une composition fondue comprenant un homopolymère ou. copolymère de 4-méthyl-l-pentène,

  
(2) l'extrusion de la composition fondue et

  
(3) l'application de la composition fondue avec un rouleau comportant

  
une surface rugueuse ou le passage de la composition fondue entre une paire de rouleaux, au moins l'un des rouleaux ayant une surface rugueuse, pour former une pellicule ou feuille ayant une surface rugueuse, la rugosité superficielle du rouleau rugueux étant de 0,5 à 10 micromètres, à une pression et une température telles que la rugosité de la surface du rouleau est reproduite sur la surface de la pellicule ou feuille.

  
Un autre but de la présente invention concerne l'utilisation d'une pellicule ou feuille à surface rugueuse, essentiellement non orientée pour la fabrication de stratifiés revêtus de métal à une seule face, dans laquelle la pellicule ou feuille à surface rugueuse est appliquée à un empilement formé d'un préimprégné et d'une feuille métallique de telle sorte que la surface rugueuse de la pellicule ou feuille à surface rugueuse soit en contact avec une surface du préimprégné du côté opposé à la feuille métallique, et un ou plusieurs empilements sont placés entre des plaques de presse thermiques et comprimés tout en chauffant pour durcir te préimprégné, la rugosité de la pellicule ou feuille à surface rugueuse étant reproduite sur la surface des préimprégnés durcis.

  
D'autres détails et particularités de l'invention ressortiront de la description ci-après donnée à titre d'exemple non limitatif et en se référant aux dessins annexés, dans lesquels :
La figure 1 représente schématiquement un procédé de production d'une pellicule ou feuille de la présente invention. La figure 2 représente schématiquement un autre procédé de production d'une pellicule ou feuille de la présente invention. La figure 3 représente un autre système pour le procédé de la présente invention.

  
Les figures 4 et 5 représentent des procédés de production d'un stratifié revêtu de métal à une seule face dont le côté résine est à surface rugueuse, par l'utilisation d'une pellicule à surface rugueuse de la présente invention.

  
La figure 6 représente la préparation d'un stratifié d'essai. La figure 7 représente des procédés d'application générale pour la production d'une plaque de circuit imprimé multicouche. 

  
La pellicule ou feuille de la présente invention comprend un homopolymère cristallin de 4-méthyl-1-pentène ou un copolymère cristallin de 4-méthyl-l-pentène avec une ou plusieurs oléfines. Le polymère doit avoir un point de ramollissement élevé de manière à ce qu'il soit totalement résistant à une température à laquelle le préimprégné en question est durci, et doit être facilement rendu rugueux à une température inférieure à la température de ramollissement d'un moyen rendant rugueux. Les oléfines sont les 0(-oléfine$ comportant 2 à 20 atomes de carbone, par exemple l'éthylène, le propylène, le 1-butène, le 1-hexène, le 1-octène, le 1-décène, le 1-tétradécène, le 1-hexadécène et le l-octadécène. Les polymères peuvent

  
 <EMI ID=3.1> 

  
85 moles %, de préférence de 90 à 98 moles %. La vitesse du flux de matière fondue de l'homopolymère ou du copolymère de poly(4-

  
 <EMI ID=4.1> 

  
tageusement de 5 à 120 g/ 10 minutes, telle que mesurée sous la condition d'un chargement de 5 kg et à une température de 260[deg.]C. La viscosité de fusion d'un polymère ayant une vitesse de flux de matière fondue de moins de 0,5 g/10 minutes est trop élevée, et conduit à une faible propriété de moulage, et la viscosité de fusion d'un poly-  mère ayant une vitesse de flux de matière fondue de plus de 200 g/
10 minutes est trop faible; et conduit à de faibles propriétés de résistance mécanique et de moulage.

  
La pellicule ou feuille peut contenir des additifs ou des charges. Un de ces additifs est une huile de silicone, qui peut améliorer la propriété de libération de la pellicule d'un préimprégné durci. L'huile de silicone a, par exemple, la formule générale suivante :

  

 <EMI ID=5.1> 


  
dans laquelle les R sont identiques ou différents et représentent un atome d'hydrogène, un groupe hydrocarbure aromatique ou un groupe aliphatique saturé ou insaturé, contenant éventuellement des hétéroatomes et n représente un nombre entier positif. 

  
Le groupe hydrocarburé aromatique comprend les groupes hydrocarbures aromatiques comportant 6 à 12 atomes de carbone, non substitués ou substitués par des groupes alkyle inférieurs comportant 1 à 3 atomes de carbone, par exemple les groupes phényle, tolyle, éthylphényle, isopropylphényle, naphtyle et biphényle.

  
Le groupe aliphatique insaturé ou saturé comprend, par exemple, les groupes alkyle comportant 1 à 6 atomes de carbone, tels que les groupes méthyle, éthyle, propyle, butyle, pentyle et hexyte, les groupes alcényle ou alcinyle comportant 2 à 6 atomes de carbone, tels que les groupes vinyle, 2-propényle, propargyle, 3-butényle, 4-

  
 <EMI ID=6.1> 

  
telle que mesurée par un viscosimètre rotatif à 25[deg.]C.

  
La pellicule ou feuille contient l'huile de silicone, de préférence à raison de 0,01 à 6 % en poids, avantageusement de

  
 <EMI ID=7.1> 

  
ci-dessus, de telle sorte que l'huile de silicone ne soit pas transférée de la pellicule ou feuille vers la surface d'une résine durcie, ce qui conduirait à un abaissement de la force d'adhérence entre la plaque de résine durcie d'un stratifié revêtu de métal à une seule face et un préimprégné lorsqu'ils sont assemblés.

  
De plus, la pellicule ou feuille de la présente invention peut contenir des charges, telles que du carbonate de calcium, de la silice, du mica, du sulfate de baryum, du talc, etc., en une quantité qui n'abaisse pas la résistance au déchirement. Ces charges, s'il y en a, sont utilisées habituellement à raison de pas plus de 43 parties en poids, de préférence de pas plus de 20 parties en poids par rapport au poids du polymère de poly(4-méthyl-l-pentène). Les charges peuvent conférer une ténacité améliorée à la surface de la pellicule. 

  
Finalement, la pellicule ou feuille de la présente invention peut contenir un agent thermostabilisant, un agent de résistance aux intempéries, un agent anti-rouille, un inhibiteur de cuivre, un agent antistatique, etc., suivant l'utilisation finale de la pellicule ou feuille.

  
La pellicule ou feuille de la présente invention a une ou des surfaces rugueuses d'un ou des deux côtés. La rugosité est transférée ou reproduite, par exemple, à la surface du côté résine d'un stratifié revêtu de métal à une seule face. La rugosité superficielle moyenne est de 0,5 à 10 micromètres. Une rugosité superficielle moyenne inférieure à 0,5 micromètre ne peut pas offrir une aire superficielle suffisante pour améliorer l'adhérence entre la résine durcie et un préimprégné. D'un autre côté, une rugosité superficielle moyenne de plus de 10 micromètres offrira une trop forte adhérence entre la résine durcie et la pellicule de la présente invention, en conduisant ainsi à une rupture de la résine durcie de la pellicule ou à une adhérence partielle de la pellicule à cette résine durcie lors de sa libération.

   La rugosité superficielle maximale est de préférence de moins de
20 % de l'épaisseur de la pellicule ou feuille.

  
Suivant la présente invention, la rugosité superficielle moyenne est représentée par une rugosité moyenne par rapport à l'axe

  
 <EMI ID=8.1> 

  
par un appareil de mesure de surfaces (type SE-3A) délivré par K.K. Kosaka Kenkyusho au Japon.

  
L'épaisseur de la pellicule ou feuille de la présente invention est habituellement de 5 à 1000 micromètres, et de préférence de 15 à 200 micromètres.

  
La pellicule ou feuille de la présente invention est produite au départ d'une composition comprenant un homo- ou copoly-

  
 <EMI ID=9.1> 

  
des charges.

  
La composition est fondue, par exemple à une température de 270[deg.]C à 320[deg.]C, et extrudée à partir d'une matrice.

  
Après cela, on obtient une pellicule ou feuille à surface rugueuse suivant l'un des deux procédés suivants. 

  
Suivant l'un de ces procédés, on applique la composition fondue sur un rouleau ayant une surface rugueuse, de telle sorte que la pellicule ou feuille soit formée et que, simultanément, la surface de la pellicule ou feuille soit rendue rugueuse. Ce procédé est représenté schématiquement par les figures 1 et 2.

  
Suivant l'autre de ces procédés, on extrude tout d'abord la composition pour former une pellicule ou feuille, et on rend ensuite la surface de la pellicule ou feuille rugueuse. Ce procédé est schématiquement représenté par la figure 3.

  
Si l'on se réfère à la figure 1, l'appareil utilisé pour produire la pellicule ou feuille de la présente invention comprend une matrice en T 1 et une paire de rouleaux 2a et 2b adjacents à une sortie d'extrudeuse de la matrice en T. Au moins l'un des rouleaux à une surface rugueuse 4a avec une rugosité superficielle moyenne

  
 <EMI ID=10.1> 

  
Une composition fondue est extrudée par la matrice en T d'une manière conventionnelle, et est amenée entre les rouleaux

  
 <EMI ID=11.1> 

  
3 à 40 kg/cm= pour former une pellicule ou feuille ayant une surface rugueuse et la pellicule ou feuille rugueuse 5 est enroulée par un rouleau d'enroulement (non représenté). Lorsque les rouleaux ont tous deux une surface rugueuse, on obtient une pellicule ou feuille rugueuse des deux côtés.

  
Si l'on se réfère à ta figure 2, l'appareil comprend une matrice en T 1, un rouleau 2c comportant une pellicule rugueuse 4b adhérant à celui-ci et un rouleau 6. La pellicule rugueuse 4b a une rugosité superficielle de 0,5 à 10 micromètres et est faite d'une matière ayant une température de ramollissement supérieure à celle de la pellicule ou feuille 5 de la présente invention. La matière utilisée pour la pellicule rugueuse 4b est, par exemple, une matière plastique fluorée, telle qu'une résine de tétrafluorure d'éthylène, du fluorure de polyvinylidène, etc., une polysulfone ou une cétone d'éther polyvinylique, etc.

  
Si l'on se réfère à la figure 3, on utilise une combinaison d'un appareil de réception 3 et d'un appareil de traitement de surface 7. Comme on peut Je voir d'après la figure 3, la composition

  
 <EMI ID=12.1> 

  
est refroidie dans l'appareil de réception 3 et la pellicule ou feuille est ensuite envoyée de l'appareil de réception 3 vers l'appareil de traitement de surface 7. L'appareil de traitement de surface 7 contient des rouleaux de chauffage 8 et une paire de rouleaux 2d et 2e servant à rendre les surfaces rugueuses, au moins l'un de ces rouleaux ayant une surface rugueuse d'une rugosité de 0,5 à 10 micromètres. La pellicule ou feuille refroidie provenant de l'appareil de réception 3 est à nouveau chauffée par les rouleaux de chauffage 8 à une température à laquelle la rugosité des rouleaux 2d et 2e servant à rendre les surfaces rugueuses peut être reproduite sur la pellicule ou feuille chauffée, c'est-à-dire à une température supérieure à la température de ramollissement de la pellicule ou feuille, par exemple à une tempé-

  
 <EMI ID=13.1> 

  
pellicule ou feuille. Si seulement l'un des rouleaux à rendre rugueux 2d et 2e a la surface rugueuse, on obtient une pellicule ou feuille rugueuse sur seulement une face; et si les deux rouleaux à rendre rugueux 2d et 2e ont une surface rugueuse, on obtient une pellicule ou feuille rugueuse sur les deux faces. Ou bien, l'appareil de traitement de surface 7 peut contenir un seul rouleau à rendre rugueux tel que représenté sur la figure 2, plutôt qu'une paire de rouleaux à rendre rugueux.

  
Le rouleau à rendre rugueux en tant que tel peut avoir une surface rugueuse telle que représentée par la figure 1. Ou bien, le rouleau à rendre rugueux peut comprendre un rouleau sans rugosité superficielle, une pellicule rugueuse adhérant à la surface du rouleau, comme on peut le voir sur la figure 2. Dans ce dernier cas, le procédé de la présente invention peut être réalisé de manière économique en utilisant un appareil de formation de pellicule ou de feuille conventionnel quelconque, par la modification d'un rouleau en faisant adhérer à celui-ci une pellicule à surface rugueuse.

  
La pellicule ou feuille de la présente invention s'avère particulièrement intéressante dans la fabrication de plaques de circuits imprimés multicouches.

  
La figure 7 illustre un procédé d'utilisation générale pour la fabrication de plaques de circuits imprimés multicouches. On empile comme indiqué sur les figures 7 (a) ou 7 (b) des plaques de circuit à une ou plusieurs couches internes 23 ou 33, des préimprégnés 22 ou 32, une paire de stratifiés revêtus de métal à une seule face ou à deux faces 21a et 21b ou 31a et 31b et des outils extérieurs
24 ou 34, on place l'empilement entre deux plaques de presse chauffantes
26 ou 36 via des matières formant coussinet 25 ou 35 et on comprime l'empilement tout en le chauffant pour durcir les préimprégnés, en obtenant ainsi un stratifié solidement intégré, que l'on traite ensuite par perforation, placage par passage et attaque chimique en surface <EMI ID=14.1> 

  
L'adhérence entre le préimprégné 22 et les surfaces du côté résine des stratifiés revêtus de métal à une seule face ou des plaques de circuit à couche interne susmentionnés 21a, 21b et
23 est améliorée par l'apport d'une rugosité à la surface de la plaque de résine.

  
On notera que les stratifiés métalliques à une seule

  
 <EMI ID=15.1> 

  
de circuit à couche interne 23 et 33 sont obtenus en empilant une feuille de cuivre et un préimprégné, et en comprimant l'empilement tout en le chauffant pour durcir le préimprégné, en obtenant ainsi une adhérence entre la feuille de cuivre et la plaque de résine du préimprégné durci. Dans un procédé de ce type, en appliquant une pellicule ou feuille à surface rugueuse à la surface du préimprégné du côté opposé à la feuille de cuivre, on peut obtenir un stratifié revêtu de cuivre à une seule face ayant le côté résine à surface rugueuse. La pellicule ou feuille de ta présente invention est utilisée avantageusement comme pellicule à surface durcie dans ce procédé.

  
Dans de nombreux cas, on empile plus d'un des empilements formés de feuille de cuivre et de préimprégné susmentionnés et on les comprime avec chauffage pour fabriquer simultanément plus d'un stratifié revêtu de métal. Dans ce cas, la pellicule à surface rugueuse sert également de matière de libération.

  
Exemples

  
La présente invention sera à présent illustrée d'une façon plus détaillée par les exemples non limitatifs suivants.

  
 <EMI ID=16.1> 

  
Si l'on se réfère à la figure 3, on fait fondre un copolymère cristallin de 4-méthyl-l-pentène, de 1-hexadécène et de 1-octadécène ayant 95 moles % d'unités de 4-méthyl-1-pentène et

  
 <EMI ID=17.1> 

  
petite quantité d'un antioxydant phénolique dans une extrudeuse 9 ayant un diamètre de 65 mm à 280[deg.]C, on extrude le polymère fondu

  
 <EMI ID=18.1> 

  
extrudé par des rouleaux de refroidissement à 60[deg.]C pour former une pellicule ayant une épaisseur de 50 micromètres.

  
On chauffe ensuite la pellicule ainsi préparée par des rouleaux de chauffage 8 à 200[deg.]C, et on fait passer la pellicule chauffée entre une paire de rouleaux à rendre rugueux 2d et 2e pour rendre rugueuse la surface de la pellicule.

  
Comme on peut le voir sur la figure 4, la pellicule

  
 <EMI ID=19.1> 

  
40 micromètres sont empilés. On applique des outils 15 des deux côtés de l'empilement, et on place l'empilement entre deux plaques de presse chauffantes 17 via des matières formant coussinet 15. L'empilement est préalablement chauffé par les plaques de presse 17 à 180[deg.]C à une pression de 5 kg/cm&#65533; pendant 3 minutes, et est ensuite comprimé à une pression de 30 kg/cm&#65533; pendant à nouveau 3 minutes pour durcir le préimprégné d'époxy, et l'on obtient ainsi deux stratifiés revêtus de métal à une seule face.

  
Ensuite, comme indiqué sur la figure 5, on sépare

  
 <EMI ID=20.1>   <EMI ID=21.1> 

  
plaques de presse chauffantes via des outils 15 et des coussinets 16, et on durcit le préimprégné comme décrit ci-dessus pour former une plaque multicouche.

  
On notera que bien que les exemples susmentionnés représentent un modèle de fabrication d'une plaque multicouche, en pratique dans la fabrication d'une plaque de circuit imprimé multicouche telle que représentée par les figures 7a et 7b, on empile des plaques de circuit à une ou plusieurs couches internes entre les stratifiés revêtus de métal à une seule face.

  
Le stratifié revêtu de métal à une seule face et la plaque mul ticouche préparés tel que ci-dessus sont examinés de la façon suivante :

  
La résistance au pelage (kg/15 mm) entre le stratifié revêtu de métal à une seule face et la pellicule à surface rugueuse et la résistance au pelage (kg/15 mm) entre la résine époxy durcie
12a du stratifié revêtu de métal à une seule face et la résine durcie
12c convertie au départ du préimprégné d'époxy sont mesurées en utilisant un équipement d'essai de pelage (appareil d'essai du type universel d'instron fabriqué par Instron Company aux Etats-Unis d'Amérique) sous une vitesse de pelage de 200 mm/minute.

  
Les propriétés physiques sont évaluées de la façon suivante :

  
 <EMI ID=22.1> 

  
(2) Rugosité superficielle : appareil de mesure de surfaces (K.K. Kosaka

  
Kenkyusho)

  
(3) Résistance au déchirement : ASTM-D1922

  
Les résultats sont donnés dans le Tableau ci-après.

Exemple 2

  
 <EMI ID=23.1> 

  
que l'on utilise un rouleau avec une rugosité superficielle de 2 micromètres. Les résultats sont donnés dans le Tableau. 

Exemple 3

  
On répète le procédé de l'exemple 1 à l'exception que l'on utilise un rouleau d'une rugosité superficielle de 7 micromètres. Les résultats sont donnés dans le Tableau.

Exemple 4

  
 <EMI ID=24.1> 

  
que l'on prépare le rouleau à rendre rugueux en faisant adhérer une pellicule à surface rugueuse au rouleau, comme indiqué sur la figure

  
2. Les résultats sont donnés dans le Tableau.

Exemple 5

  
On répète le procédé de l'exemple 1 à l'exception que l'on mélange 5,3 parties en poids de carbonate de calcium avec
100 parties en poids de copolymère de 4-méthyl-1-pentène. Les résultats sont donnés dans le Tableau.

Exemple 6

  
On utilise une pellicule extrudée de la matrice en T sous les conditions décrites dans l'exemple 1, mais ne comportant pas de surface rugueuse, pour préparer une plaque de circuit imprimé multicouche. Les résultats sont donnés dans le Tableau.

Exemple 7

  
On répète le procédé de l'exemple 1 à l'exception que l'on utilise une pellicule à surface rugueuse ayant une rugosité moyenne de 20 micromètres pour le rouleau à rendre rugueux. Les résultats sont donnés dans le Tableau.

Exemple 8

  
On répète te procédé de l'exemple 1 à l'exception que l'on mélange 66,7 parties en poids de carbonate de calcium avec

  
 <EMI ID=25.1> 

  
sont donnés dans le Tableau. 

  

 <EMI ID=26.1> 


  

 <EMI ID=27.1> 


  

 <EMI ID=28.1> 
 

  
Comme on peut le voir d'après le Tableau, dans les exemples 1 à 5 la résistance au pelage entre la couche de résine époxy durcie et la pellicule à surface rugueuse n'atteint que 0,03 à

  
 <EMI ID=29.1> 

  
ce qui montre une adhérence améliorée.

  
D'un autre côté, la pellicule ayant une surface lisse confère une meilleure propriété de libération mais n'améliore pas l'adhérence entre la couche de résine durcie et le préimprégné. L'adhérence n'atteint que 0,8 kg/15 mm.

  
De plus, comme on peut le voir d'après l'exemple 7, la pellicule ayant une rugosité superficielle atteignant 25 micromètres donne une faible propriété de libération telle que représentée par une

  
 <EMI ID=30.1> 

  
voir d'après l'exemple 8, une pellicule contenant une trop grande quantité de charge donne une faible propriété de libération, telle que représenté par une résistance au pelage élevée de 1,2 kg/15 cm et une faible résistance au déchirement de 3 à 5 kg/cm.

  
Puisque la pellicule ou feuille de la présente invention comprend un homopolymère cristallin ou copolymère cristaltin de 4-

  
 <EMI ID=31.1> 

  
excellente dureté, résistance au choc et résistance à la chaleur. De plus, puisque la pellicule ou feuille de la présente invention ne contient pas de quantités importantes de charges inorganiques, elle ne se déchire ou brise pas facilement, et ne laisse pas d'impuretés se déposer sur sa surface.

  
Par conséquent, lorsqu'on l'utilise pour la fabrication d'un stratifié revêtu de métal à une seule face comme pellicule ou feuille à surface rugueuse, elle ne se ramollit ni ne se détériore au cours du durcissement du préimprégné, et s'arrache facilement de la résine durcie. Puisqu'elle ne laisse pas d'impuretés se déposer, la surface de la feuille de cuivre est par conséquent exempte d'impuretés qui entraveraient le processus d'attaque chimique. 

  
De plus, puisque la pellicule ou feuille de la présente invention comporte au moins une surface rugueuse d'une rugosité superficielle de 0,5 à 10 micromètres, on obtient une propriété de libération améliorée entre la résine à surface rugueuse et durcie et la pellicule ou feuille, ainsi qu'une adhérence améliorée entre la résine à surface rugueuse et durcie du stratifié et un préimprégné durci.

  
Les pellicule . et feuille de la présente invention s'avèrent donc particulièrement intéressantes dans la fabrication de stratifiés revêtus de métal et, par conséquent, de plaques de circuits imprimés multicouches.

  
Il doit être entendu que la présente invention n'est en aucune façon limitée aux formes de réalisation ci-avant et que bien des modifications peuvent y être apportées sans sortir du cadre du présent brevet. 

REVENDICATIONS

  
1. Pellicule ou feuille à surface rugueuse essentiellement non orientée, caractérisée en ce qu'elle comprend un homo-

  
 <EMI ID=32.1> 

  
superficielle de 0,5 à 10 micromètres.

  
2. Pellicule ou feuille à surface rugueuse suivant

Claims (1)

  1. la revendication 1, caractérisée en ce que le copolymère est constitué <EMI ID=33.1>
    la revendication 2, caractérisée en ce que le 4-méthyl-l-pentène constitue au moins 85 moles 96 du copolymère.
    4. Pellicule ou feuille à surface rugueuse suivant la revendication 1, caractérisée en ce qu'elle contient en outre 0,5 à 5 % en poids d'huile de silicone par, rapport au poids du polymère
    <EMI ID=34.1>
    5. Pellicule ou feuille à surface rugueuse suivant la revendication 1, utilisable dans la fabrication de stratifiés revêtus de métal à une seule face.
    6. Procédé de production d'une pellicule ou feuille à surface rugueuse essentiellement non orientée suivant la revendication 1, caractérisé en ce qu'il comprend les étapes suivantes :
    (1) la préparation d'une composition fondue comprenant un homopolymère ou copolymère de 4-méthyl-1-pentène,
    (2) l'extrusion de la composition fondue pour former une pellicule
    ou feuille, et
    (3) la mise en contact de la pellicule ou feuille avec un rouleau comportant une surface rugueuse ou le passage de la pellicule ou feuille entre une paire de rouleaux, au moins l'un de ces rouleaux comportant une surface rugueuse dont la rugosité superficielle est de 0,5 à 10 micromètres, à une pression et une température telles que la rugosité de la surface du rouleau est reproduite sur la surface de la pellicule ou feuille. 7. Procédé suivant la revendication 6, caractérisé en ce que le rouleau à surface rugueuse comprend un rouleau et une pellicule ou feuille à surface rugueuse adhérant à la surface du rouleau.
    8. Procédé de production d'une pellicule ou feuille à surface rugueuse suivant la revendication i, caractérisé en ce qu'il comprend les étapes suivantes :
    <EMI ID=35.1>
    <EMI ID=36.1>
    (2) t'extrusion de la composition fondue, et
    (3) l'application de la composition fondue avec un rouleau comportant
    une surface rugueuse ou le passage de la composition fondue entre une paire de rouleaux, au moins l'un de ces rouleaux comportant une surface rugueuse, pour former une pellicule ou feuille ayant une surface rugueuse, la rugosité superficielle du rouleau rugueux étant de 0,5 à 10 micromètre, à une pression et une température telles que la rugosité de la surface du rouleau soit reproduite sur la surface de la pellicule ou feuille.
    9. Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que le rouleau à surface rugueuse comprend un rouleau et une pellicule ou feuille à surface rugueuse adhérant à la surface du rouleau.
    10. Utilisation d'une pellicule ou feuille à surface rugueuse essentiellement non orientée suivant la revendication 1, pour la fabrication de stratifiés revêtus de métal à une seule face, caractérisée en ce que l'on applique la pellicule ou feuille à surface rugueuse à un empilement formé d'un préimprégné et d'une feuille métallique de telle sorte que la surface rugueuse de la pellicule ou feuille à surface rugueuse soit en contact avec une surface du côté du préimprégné opposé à la feuille métallique, et en ce que l'on place un ou plusieurs stratifiés empilés entre des plaques de presse chauffantes et en ce qu'on les comprime tout en les chauffant pour durcir les préimprégnés, la rugosité de la pellicule ou feuille à surface rugueuse étant reproduite sur la surface des préimprégnés durcis.
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