AT368495B - Verfahren zur hestellung von neuen nitrosubstituierten 1,4-dihydropyridinen - Google Patents

Verfahren zur hestellung von neuen nitrosubstituierten 1,4-dihydropyridinen

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AT368495B AT231581A AT231581A AT368495B AT 368495 B AT368495 B AT 368495B AT 231581 A AT231581 A AT 231581A AT 231581 A AT231581 A AT 231581A AT 368495 B AT368495 B AT 368495B
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von neuen nitrosubstituierten 1, 4-Dihydropyridinen, die als Arzneimittel, insbesondere als kreislaufbeeinflussende Mittel, verwendbar sind. 
 EMI1.1 
 äthylester oder Acetessigsäureäthylester und Ammoniak umsetzt (Knoevenagel, Ber. dtsch. chem. Ges. 



  31, 743 [1898]). Weiterhin ist bekannt, dass bestimmte   1, 4-Dihydropyridine   interessante pharmakologische Eigenschaften aufweisen (F. Bossert, W. Vater, Die Naturwissenschaften 58,578   [1971]).   



   Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von neuen nitrosubstituierten 1, 4-Dihydropyridinen der allgemeinen Formel 
 EMI1.2 
 in welcher   R 1 und R4 für   einen Alkylrest mit 1 oder 2 Kohlenstoffatomen,   R2 für   eine Nitrogruppe oder für die Gruppe COOR steht, wobei   R6   ein geradkettiges, ver- zweigtes oder cyclisches Alkyl, Alkenyl oder Alkinyl mit bis zu 6 Kohlenstoffatomen bedeu- tet, und die Alkylgruppe gegebenenfalls durch ein Sauerstoffatom unterbrochen ist oder wobei die Alkylgruppe gegebenenfalls durch Halogen substituiert ist, und   R für   einen Phenylrest, der gegebenenfalls durch 1 oder 2 gleiche oder verschiedene Halogen- atome, Nitro-, Cyano-oder Trifluormethylgruppen substituiert ist, oder für einen Pyridyl- rest stehen,

   die als Stereoisomeren oderStereoisomer-Gemisch vorliegen. 



   Die erfindungsgemäss erhältlichen Verbindungen weisen starke Coronarwirkung und antihypertensive Eigenschaften auf. 



   Die neuen nitrosubstituierten   1, 4-Dihydropyridine   der allgemeinen Formel (I) erhält man, wenn man Nitroenamine der allgemeinen Formel 
 EMI1.3 
 in welcher   R4   die oben angegebene Bedeutung hat, mit Ylidenketonen der allgemeinen Formel 
 EMI1.4 
 in welcher R',   R"und R die   oben angegebene Bedeutung haben, in Wasser oder inerten organischen Lösungsmitteln umsetzt. 



   Die neuen erfindungsgemäss erhältlichen   1, 4-Dihydropyridin-Derivate   besitzen wertvolle pharmakologische Eigenschaften. Auf Grund ihrer kreislaufbeeinflussenden Wirkung können sie als Antihypertonika, als Vasodilatatoren sowie als Coronartherapeutika Verwendung finden und sind somit als Bereicherung der Pharmazie anzusehen. 



   Die Synthese der neuen Verbindungen kann beispielhaft durch folgendes Formelschema wiedergegeben werden : 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 
 EMI2.1 
 Erfindungsgemäss wird ein Nitroenamin der allgemeinen Formel 
 EMI2.2 
 mit einem Ylidenketon der allgemeinen Formel 
 EMI2.3 
 zur Reaktion gebracht. 



   Die als Ausgangsstoffe verwendeten N-substituierten Nitroenamine der Formel (VI) sind teils literaturbekannt oder können nach literaturbekannten Methoden hergestellt werden   (vgl. : H. Böhme   und   K.-H. Weisel, Arch. Pharm.   310,30 bis 34   [1977]).   



   Die erfindungsgemäss verwendbaren Ylidenketone der Formel (VIII) sind teils literaturbekannt oder können nach literaturbekannten Methoden hergestellt werden   (vgl. :   Org. Reactions XV,   204 ff     [1967]).   



   Als Verdünnungsmittel kommen Wasser und inerte organische Lösungsmittel in Frage. Hiezu gehören vorzugsweise Alkohole wie Äthanol, Methanol, Isopropanol, Äther wie Dioxan, Diäthyläther, Tetrahydrofuran, Glykolmonomethyläther, Glykoldimethyläther oder Eisessig, Dimethylformamid, Dimethylsulfoxyd, Acetonitril, Pyridin und Hexamethylphosphorsäuretriamid. 



   Die Reaktionstemperaturen können in einem grösseren Bereich variiert werden. Im allgemeinen arbeitet man zwischen 20 und 150 C, vorzugsweise bei der Siedetemperatur des jeweiligen Lösungsmittels. 



   Die Umsetzung kann bei Normaldruck, aber auch bei erhöhtem Druck durchgeführt werden. 



  Im allgemeinen arbeitet man unter Normaldruck. 



   Bei der Durchführung des erfindungsgemässen Verfahrens werden die an der Reaktion beteiligten Stoffe der Formel (VI) und (VIII) jeweils etwa in molaren Mengen eingesetzt. 



   Je nach der Wahl der Ausgangssubstanzen können die erfindungsgemäss erhältlichen Verbindungen in stereoisomeren Formen existieren, die sich entweder wie Bild und Spiegelbild (Enantiomeren) oder die sich nicht wie Bild und Spiegelbild (Diastereomeren) verhalten. 



   Sowohl die Herstellung der Antipoden als auch der Racemformen als auch der Diastereomerengemische sind Gegenstand der Erfindung. Die Racemformen lassen sich ebenso wie die Diastereomeren in bekannter Weise in die stereoisomer einheitlichen Bestandteile trennen (vgl.   z.   B. E. L. Eliel, Stereochemistry of Carbon Compounds, McGraw Hill, 1962). 



   Die neuen Verbindungen sind als Arzneimittel verwendbare Substanzen. Sie haben ein breites und vielseitiges pharmakologisches Wirkungsspektrum. 



   Im einzelnen konnte im Tierexperiment folgende Hauptwirkung nachgewiesen werden : 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 1. Die Verbindungen bewirken bei parenteraler, oraler und perlingualer Zugabe eine deutli- che und langanhaltend Erweiterung der Coronargefässe. Diese Wirkung auf die Coronarge- fässe wird durch einen gleichzeitigen nitritähnlichen herzentlastenden Effekt verstärkt. 



   Sie beeinflussen bzw. verändern den Herzstoffwechsel im Sinne einer Energieersparnis. 



  2. Die Erregbarkeit des   Reizbildungs- und   Erregungsleitungssystems innerhalb des Herzens wird herabgesetzt, so dass eine in therapeutischen Dosen nachweisbare Antiflimmerwirkung resultiert. 



  3. Der Tonus der glatten Muskulatur der Gefässe wird unter der Wirkung der Verbindungen stark vermindert. Diese gefässspasmolytische Wirkung kann im gesamten Gefässsystem statt- 
 EMI3.1 
 dem Zentralnervensystem) manifestieren. 



   4. Die Verbindungen senken den Blutdruck von normotonen und hypertonen Tieren und können somit als antihypertensive Mittel verwendet werden. 



   5. Die Verbindungen haben stark muskulär-spasmolytische Wirkungen, die an der glatten
Muskulatur des Magens, Darmtraktes, des Urogenitaltraktes und des Respirationssystems deutlich werden. 



   Die neuen Wirkstoffe können in bekannter Weise in die üblichen Formulierungen übergeführt werden, wie Tabletten, Kapseln, Dragees, Pillen, Granulate, Aerosole, Sirupe, Emulsionen, Suspensionen und Lösungen, unter Verwendung inerter, nichttoxischer pharmazeutisch geeigneter Trägerstoffe oder Lösungsmittel. Hiebei soll die therapeutisch wirksame Verbindung jeweils in einer Konzentration von etwa 0, 5 bis 90   Gew.-%   der Gesamtmischung vorhanden sein, d. h. in Mengen, die ausreichend sind, um den angegebenen Dosierungsspielraum zu erreichen. 



   Die Formulierungen werden beispielsweise hergestellt durch Verstrecken der Wirkstoffe mit Lösungsmitteln und/oder Trägerstoffen, gegebenenfalls unter Verwendung von Emulgiermitteln und/oder Dispergiermitteln, wobei   z. B.   im Fall der Benutzung von Wasser als Verdünnungsmittel gegebenenfalls organische Lösungsmittel als Hilfslösungsmittel verwendet werden können. 



   Als Hilfsstoffe seien beispielhaft aufgeführt :
Wasser, nichttoxische organische Lösungsmittel, wie Paraffine   (z. B.   Erdölfraktionen), pflanz- 
 EMI3.2 
 glykol, Polyäthylenglykol), feste Trägerstoffe, wie   z. B.   natürliche Gesteinsmehle (z. B. Kaoline, Tonerden, Talkum, Kreide), synthetische Gesteinsmehle (z. B. hochdisperse Kieselsäure, Silikate), Zucker   (z. B.   Roh-, Milch- und Traubenzucker), Emulgiermittel, wie nichtionogene anionische Emulgatoren   (z. B.   Polyoxyäthylen-Fettsäure-Ester,   Polyoxyäthylen-Fettalkohol-Äther,   Alkylsulfonate und 
 EMI3.3 
 



   Die Applikation erfolgt in üblicher Weise, vorzugsweise oral oder parenteral, insbesondere perlingual oder intravenös. Im Falle der oralen Anwendung können Tabletten selbstverständlich ausser den genannten Trägerstoffen auch Zusätze, wie Natriumcitrat, Calciumcarbonat und Dicalciumphosphat zusammen mit verschiedenen Zuschlagstoffen, wie Stärke, vorzugsweise Kartoffelstärke, Gelatine   u. dgl.   enthalten. Weiterhin können Gleitmittel, wie Magnesiumstearat, Natriumlaurylsulfat und Talkum zum Tablettieren mitverwendet werden. Im Falle wässeriger Suspension und/oder Elixieren, die für orale Anwendungen gedacht sind, können die Wirkstoffe ausser mit den oben genannten Hilfsstoffen mit verschiedenen Geschmacksaufbesserern oder Farbstoffen versetzt werden. 



   Für den Fall der parenteralen Anwendung können Lösungen der Wirkstoffe unter Verwendung geeigneter flüssiger Trägermaterialien eingesetzt werden. 



   Im allgemeinen hat es sich als vorteilhaft erwiesen, bei intravenöser Applikation Mengen von etwa 0, 01 bis 10 mg/kg, vorzugsweise etwa 0, 05 bis 5 mg/kg Körpergewicht pro Tag zur Erzielung wirksamer Ergebnisse zu verabreichen, und bei oraler Applikation beträgt die Dosierung etwa 0, 05 bis 20 mg/kg, vorzugsweise 0, 5 bis 5 mg/kg Körpergewicht pro Tag. 



   Trotzdem kann es gegebenenfalls erforderlich sein, von den genannten Mengen abzuweichen, u. zw. in Abhängigkeit vom Körpergewicht des Versuchstieres bzw. der Art des   Applikationsweges,   aber auch auf Grund der Tierart und deren individuellem Verhalten gegenüber dem Medikament bzw. der Art von dessen Formulierung und dem Zeitpunkt bzw. Intervall zu welchem die Verabrei- 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 chung erfolgt. So kann es in einigen Fällen ausreichend sein, mit weniger als der vorgenannten Mindestmenge auszukommen, während in andern Fällen die genannte obere Grenze überschritten werden muss. Im Falle der Applikation grösserer Mengen kann es empfehlenswert sein, diese in mehrere Einzelgabe über den Tag zu verteilen. Für die Applikation in der Humanmedizin ist der gleiche Dosierungsspielraum vorgesehen.

   Sinngemäss gelten hiebei auch die obigen Ausführungen. 



   Beispiel 1   : l, 4-Dihydro-2, 6-dimethyl-3-nitro-4- (3-nitrophenyl)-pyridin-5-carbonsäuremethylester   
 EMI4.1 
   24, 9 g (0, 1   Mol) 3-Nitrobenzyliden-acetessigsäure-methylester wurden zusammen mit 10, 2 g (0, 1 Mol) 2-Amino-l-nitro-l-propen in 100 ml Äthanol für 8 h am Rückfluss erhitzt. Nach dem Abkühlen der Reaktionsmischung wurde das Lösungsmittel im Vakuum abdestilliert und der Rückstand aus Isopropanol kristallisiert ; gelbe Kristalle, Fp. 204 bis   206  C.   



     Ausbeute : 17, 2   g (52%   d. Th.).   



   Beispiel 2 : 
 EMI4.2 
 
Analog Beispiel 1 wurde durch Umsetzung von   3-Nitrobenzyliden-acetessigsäure-     (ss -trifluor-     äthyl-ester   mit 2-Amino-l-nitro-l-propen in Äthanol   1, 4-Dihydro-2, 6-dimethyl-3-nitro-4- (3-nitrophe-   nyl)-pyridin-5-carbonsäure-(ss-trifluoräthyl)-ester vom Fp.   196 C   (Äthanol) erhalten. 



   Ausbeute : 28% d. Th. 



   Beispiel 3 : 
 EMI4.3 
 
Analog Beispiel 1 wurde durch Umsetzung von 2-Trifluormethylbenzyliden-acetessigsäure-methylester mit 2-Amino-1-nitro-1-propen in Äthanol 1,4-Dihydro-2,6-dimethyl-3-nitro-4-(2-trifluormethylphenyl)-pyridin-5-carbonsäuremethylester vom Fp. 176 C (Äthanol) erhalten. 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 Ausbeute : 47% d. Th. 



  Beispiel 4 : 
 EMI5.1 
 
Analog Beispiel 1 wurde durch Umsetzung von 3-Chlorbenzyliden-acetessigsäure-äthylester mit   2-Amino-l-nitro-l-propen   in Äthanol 4-(3-Chlorphenyl)-1,4-dihydro-2,6-dimethyl-3-nitro-pyridin-   - 5-carbonsäureäthylester   vom Fp.   168 C   (Isopropanol) erhalten. 



   Ausbeute : 48% d. Th. 



   Beispiel 5 : 
 EMI5.2 
 Analog Beispiel 1 wurde durch Umsetzung von 2-Nitro-1-(3-nitrophenyl)-buten-1 on-3 mit 
 EMI5.3 
 



   4-Dihydro-2, 6-dimethyl-3, 5-dinitro-4- (3-nitrophenyl) -pyridinAusbeute : 47% d. Th.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH : Verfahren zur Herstellung von neuen nitrosubstituierten 1, 4-Dihydropyridinen der allgemeinen Formel EMI5.4 in welcher R1 und R 4 für einen Alkylrest mit 1 oder 2 Kohlenstoffatomen, R2 für eine Nitrogruppe oder für die Gruppe COOR6 steht, wobei R ein geradkettiges, ver- zweigtes oder cyclisches Alkyl, Alkenyl oder Alkinyl mit bis zu 6 Kohlenstoffatomen bedeu- tet, und die Alkylgruppe gegebenenfalls durch ein Sauerstoffatom unterbrochen ist oder wobei die Alkylgruppe gegebenenfalls durch Halogen substituiert ist, und R'für einen Phenylrest, der gegebenenfalls durch 1 oder 2 gleiche oder verschiedene Halo- <Desc/Clms Page number 6> genatome, Nitro-, Cyano-oder Trifluormethylgruppen substituiert ist, oder für einen Pyri- dylrest stehen, die als Stereoisomeren oder Stereoisomer-Gemisch vorliegen, dadurch gekennzeichnet,
    dass man Nitroenamine der allgemeinen Formel EMI6.1 in welcher R4 die oben angegebene Bedeutung hat, mit Ylidenketonen der allgemeinen Formel EMI6.2 in welcher R 1, R 2 und R'die oben angegebene Bedeutung haben, in Wasser oder inerten organischen Lösungsmitteln umsetzt.
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