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Kugelförmiger Reaktor zur Durchführung von exothermen katalytischen Gasreaktionen bei erhöhten Temperaturen und Drücken, insbesondere für die Ammoniak- oder Methanolsynthese
Die Erfindung bezieht sich auf kugelförmige Reaktoren zur Durchführung von exothermen katalytischen Gasreaktionen bei erhöhten Temperaturen und Drücken, insbesondere einer Ammoniak- oder Methanolsynthese, bei denen das Synthesegasgemenge vor dem Eintritt in die Katalysatorfüllung durch die den heissen, bereits reagierten Gasen entzogene Wärme in einem inneren Wärmetauscher erwärmt wird, der in der mittleren Zone des kugelförmigen Reaktors gelagert und entlang der ganzen Höhe oder eines Teiles derselben vom Katalysatorbett umschlossen ist, welches aus einer oder mehreren Schichten besteht.
Für die Hochdrucksynthesen sind die meistenteils verbreiteten Reaktoren mit einem zylindrischen Druckkörper geeignet. Die Gesamthöhe der Füllung bei dieser Anordnung macht 10 und mehr Meter aus.
Die Druckverluste wirken in einem solchen Falle als ein begrenzenderFaktor auf die Erhöhung der Raumgeschwindigkeit, mit welcher die Produktivität des Kontaktes ansteigt. Es wurde daher nach Wegen zur Beseitigung dieser Hemmung gesucht.
Einen solchen Weg stellt derObergang vonzylindrisehenDruckkorpern zudenkugelfërmigen Reaktoren dar. Solche Reaktoren haben in der Industrie für Erdölverarbeitung, z. B. fürden katalytischen"Reforming" Verwendung gefunden. Darin ist der Katalysator in einer verhältnismässig dünnen Schicht gelagert. Solche Reaktoren entbehren einen besonderen Einsatz und die Wandungen des kugelförmigen Druckkörpers sind durch anhaftende Ausmauerung von innen gegen die Einwirkung von Hochtemperaturen geschützt, die beinahe 5000C erreichen. Das Reaktionsgemenge tritt in den Druckkörper, bereits auf eine Hochtemperatur erhitzt, ein und wird daraus nach Durchführung der Reaktion wieder mit der Hochtemperatur unmittelbar abgeführt.
Die Zuführungs- und Abführungsrohrleitungen wie auch der eigentliche Druckkörper arbeiten in einem solchen Falle unter äusserst ungünstigen Umständen, besonders im Hinblick darauf, dass die gemeinsam mit dem zu verarbeitenden Rohstoff zugeführten Gase Wasserstoff enthalten.
Ein anderer zur Durchführung von exothermen und endothermen katalytischen Reaktionen vorgeschlagener Typus des kugelförmigen Reaktors wendet den radialen Fluss der reagierenden Bestandteile an, sei es von der mittleren Zone zu einem äusseren Kugelaustritt oder umgekehrt. Zu diesem Zweck wird in der mittleren Zone des kugelförmigen Körpers ein freier Innenraum von kugelförmiger Gestalt mit einem Sieb umgrenzt und in der äusseren Zone zwischen der Innenwand des kugelförmigen Druckkörpers und des Umfangsiebes wird ein weiterer freier Raum belassen. Beide Siebe - das innere Sieb sosie das Umfangssieb - dienen als Eintritt - bzw. Austrittsroste für das dem Prozess zugeführte bzw. nach Beendigung des Prozesses abgeführte Synthesegasgemenge. Zugleich haben die den beiden Sieben anliegenden freien Räume die Aufgabe eines Aufteilungs- bzw. Sammelraumes.
Bei den exothermen Re-
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aktionen wird das zu reagierende Synthesegasgemenge üblicherweise dem kugelförmigen, einen Aufteilungsraum darstellenden, inneren freien Raum zugeführt und nachdem das Synthesegasgemenge in radialer Richtung das Katalysatorbett durchstrichen hat, wird es aus dem freien Aussenraum (Sammelraum) weggeführt. Bei den endothermen Reaktionen ist dieser Vorgang gewöhnlich umgekehrt. Der Druckkörper ist dabei gegen Wärmeverluste von aussen isoliert und für Montagezwee ! : e im oberen Teil mit einem Mannloch versehen. Im unteren Teil des Druckkörpers ist eine Öffnung zum Austragen des Katalysators vorgesehen. Die Reaktionskomponenten durchströmen bei diesem Typus die zwischen dem äusseren und inneren kugelförmigen Sieb gelagerte Kontaktmassefüllung in allen Richtungen.
Auch dieser Reaktor ist ähnlich wie der vorhergehendeTypus in der Erdölindustrie für die Erzeugung von aromatischen Kohlen- wasserstoffen wie Benzol, Toluol und Xylol bestimmt (s. Chem. Eng. News, Bd. 40, Nr. 41 [1962], S. 60 und 61).
Auch in diesem Fall muss als ungünstig sowohl dieZuleitung derReaktionslomponenten in den kugelförmigen Druckkörper bereits mit der Temperatur der beginnenden Reaktion, die beinahe 5000C beträgt, als auch die Abführung des durchreagierten Gemenges aus dem Druckkörper mit einer beinahe gleichhohen Temperatur angesehen werden.
In keinem der kugelförmigen Reaktoren, die zur Durchführung der chemischen Reaktionen bei hohem Druck und erhöhter Temperatur bereits vorgeschlagen oder gar Verwendung gefunden haben, wurde für die Warmekuperation zwischen dem der Reaktion unterworfenen Synthesegasgemenge und den zur Verwirklichung des Prozesses zugeführten kühleren Gasen direkt imDruckkörper Sorge getragen, obwohl durch solche Rekuperation die Erwärmung bzw. Nacherhitzung der zur Reaktion geleiteten Gase auf die anfängliche Reaktionstemperatur gesichert werden könnte.
Durch diese Möglichkeit wird eine wesentliche Begünstigung der Betriebsbedingungen sowohl des eigentlichen Druckkörpers als auch der Zuführungs- und Abführungsrohrleitungen einschliesslich der Beseitigung der Unannehmlichkeiten mit den beträchtlichen Dilatationen, welche die hohen Temperaturen der Grössenordnung von 5000C immer herbeiführen. Herabsetzung der Beanspruchung der mechanischen Eigenschaften der verwendeten Materialfen, Einschränkung bzw. Beseitigung der Wasserstoffkorrosion und manches andere erzielt.
Die erwähnten Nachteile der bislang vorgeschlagenen, ja sogar angewendeten Konstruktionen der kugelförmigen Reaktoren, die bei der Durchführung der exothermen Reaktionen bei erhöhten Temperaturen offenbar noch Verstärkungen erfahren, etwa nach einer weiteren Erhöhung des Betriebsdruckes auf mehrere 100 at, wie des z. B. bei der Ammoniak- oder Methanolerzeugung unerlässlich ist, beseitigt nun der erfindungsgemässe kugelförmige Reaktor, der eben zur Durchführung von exothermen katalytischen Gasreaktionen bei erhöhten Temperaturen und Drucken, insbesondere einer Ammoniak-oder Methanolsynthese, bestimmt ist.
Das Wesen der Erfindung besteht darin, dass in dem inneren Raum des kugelförmigen Druckkörpers ein Einsatz eingebaut ist, der aus einem ein-oder mehrschichtigen kugelformigen Katalysatorbett und mindestens einem inneren Wärmetauscher besteht, wobei dieses Katalysatorbett auf einem Tragrost und zwischen einem undurchlässigen kugelförmigen Umfangsmantel und einem ebenso undurchlässigen, zweckmässig zylindrischen Innenmantel gelagert ist, welcher Umfangsmantel mit Abstand von der Innenwandung des Druckkörpers angeordnet ist, so dass zwischen den beiden ein peripherer freier Raum belassen ist, während durch diesen zylindrischen Innenmantel ein freier Mittelraum begrenzt ist, in dem der zylinderförmig ausgeführte innere Wärmetauscher angebracht ist.
Mit dieser einfachen Massnahme wird eine wesentliche Erniedrigung der Eintritts - und Austrittstem- peraturen des in bzw. aus dem Druckkörper des kugelförmigen Reaktors zugefuhrten bzw. abgeführten Synthesegasgemenges und somit auch einer fühlbaren Verbesserung der Bedingungen für den industriellen Betrieb unter gleichzeitiger Erhöhung der Gangverlässlichkeit der Einheit erzielt.
Ein Ausführungsbeispiel des erfindungsgemässen kugelförmigen Reaktors ist nachstehend an Hand der Zeichnung beschrieben, worin derselbe schematisch im axialen Längsschnitt veranschaulicht ist.
In einem kugelförmigen, von oben mit einem Druckdeckel 2 abgedeckten Druckköprer 1 befindet sich ein Einsatz, der in einem kugelförmigen Mantel 3 derart gelagert ist, dass zwischen der Innenwandung des kugelförmigen Druckkörpers 1 und dem kugelförmigen Mantel 3 des Einsatzes ein freier Raum verbleibt, dessen Querschnitt eine Kreisringform aufweist. Das Katalysatorbett 4 ist einschichtig ausgeführt und zur Vereinfachung der Figur ohne eine Kühlung dargestellt, obwohl es im Bedarfsfall mit einem oder mehreren Bündeln von wärmeaustauschenden Kühlelementen versehen wird, durch welche das durchströmende gasförmige, flüssige oder dampfförmige Medium der Katalysatorfüllung die überschüssige Wärme entzieht. Das Katalysatorbett 4 weist einen kreisringförmigen Querschnitt auf.
In dem mittleren freien zylindrischen axialen Raum ist der innere Wärmetauscher 5 gelagert, in
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welchem das dem Prozess zugeführte Synthesegasgemenge auf eine zur Einleitung der Reaktion erforderliche Temperatur durch die durchreagierten Gase nach ihrem Austritt aus dem Katalysatorbett 4 erwärmt wird. In der unteren Zone des kugelförmigen Druckkörpers 1 ist unterhalb des inneren Wärmetauschers 5 ein flacher Brenner 6 gelagert, mit welchem die Reaktion vor allem in Gang gesetzt wird. Gegen den Wärmeverlust ist der Reaktor durch eine Isolierschicht geschützt, die entweder an der Innenwandung des kugelförmigen Druckkörpers 1 oder an der Aussenwandung des kugelförmigen Mantels 3 des Einsatzes, oder aber teilweise an diesen beiden Flächen angebracht ist.
Vom Standpunkt der Montage und Reparatur der Isolierschicht erscheint es vorteilhaft, die Innenwandung des kugelförmigen Mantels 3 des Einsatzes zu isolieren. Es ist angebracht und zweckmässig, diesen kugelförmigen Mantel 3 von beiden Seiten oder aber sowohl die Innenwandung des kugelförmigen Druckkörpers 1 als auch die Innenwandung des kugelförmigen Mantels 3 des Einsatzes zu isolieren. Die Füllung des Katalysatorbettes 4 ruht auf einem Tragrost 7. Der innere Wärmetauscher 5 ist im oberen Teil gegenüber dem kugelförmigen Mantel 3 des Einsatzes mittels einer Dichtung 8 abgedichtet. Die Temperatur des in die Ftillung des Katalysatorbettes 4 eintretenden Synthesegasgemenges wird vermittels einer Umleitung 9 der kalten, vorteilhaft nicht vorerwärmten Gase, geregelt.
Das Katalysatorbett 4 hat im wesentlichen die Form einer Kugelschicht, die gegen die Mitte mit einem einteiligen oder mehrteiligen Innenmantel 10 begrenzt ist, dessen Teile gegeneinander abgedichtet sind.
Der innere Mantel 10 ist mit seinem unteren Ende am Tragrost 7 abgestützt. Der innere Austauscher 5 ruht am unteren Ring 11 des Innenmantels 10. Die Undurchlässigkeit wird an dieser Stelle durch Abdichtung des inneren Austauschers 5 bzw. dessen Rohrbodens 12 gegenüber dem unteren Ring 11 sichergestellt. Dazu kann z. B. eine weiche Dichtung oder ein anderes die Abdichtung sicherndes Mittel verwendet werden.
Das Synthesegasgemenge wird entweder im kalten Zustand oder nach einer teilweisen Vorwärmung ausserhalb des Druckkörpers des kugelförmigen Reaktors durch einen Zuleitungskanal 13 in den freien Raum 14 zwischen der Wandung des kugelförmigen Druckkörpers 1 und dem kugelförmigen Mantel 3 des Einsatzes eingeführt, den es in Richtung nach oben durchstreicht, dabei den kugelförmigen Druckköprer von innen sowie auch den kugelförmigen Umfangsmantel 3 des Einsatzes von aussen umspült und auf diese Weise abkühlt. Nach dem Austritt in den Deckelraum 15 wird es zu den Austauscherröhren 16 geleitet, in welchen es durch die den durchreagierten, zwischen den Röhren strömenden Gasen entzogene Wärme vorgewärmt wird.
Das erwärmte Gemenge tritt aus dem Röhrenbündel des Austauschers in die Brennerkammer 17 über, in welcher ein flacher elektrischer Widerstandsbrenner 6 gelagert ist. Aus der Brennerkammer 17 strömmt das Reaktionsgemenge in den Eintrittsraum 19, passiert den Tragrost 7 und durchstreicht das Katalysatorbett 4 in Richtung nach oben, wobei die Verbindung der Reaktionskomponente, zu dem Produkt stattfindet. Nachdem die Gase die Kontaktmassefüllung durchströmt haben und die Reaktion beendet ist, werden die heissen durchreagierten Gase durch den ringförmigen, zwischen dem Innenmantel 10 und dem Austauschermantel 21 ausgebildeten Verbindungskanal 20 in der Richtung nach unten geleitet, wo sie den Raum zwischen den Röhren 16 des inneren Austausches 5 betreten.
Bei der Durchströmung dieses Zwischenröhrenraumes werden die Gase durch die abwechselnden segment-bzw. kreisabschnittartige oder aber kreis-und kreisringartige Prallwände 22 abgelenkt. Diese Prallwände 22 können dabei vorteilhaft ungleichmässig entlang des inneren Austauschers 5 aufgeteilt werden, indem die Abstände derselben an dem kalten Ende des Austauschers vergrössert werden, oder aber sie können auch gleichmässig verteilt sein. Das heisse, durchreagierte Synthesegasgemenge überträgt dabei die Wärme den kühleren Gasen, die zur Reaktion geführt werden, und es wird dabei auf eine Temperatur abgekühlt, die ohne eine besondere Gefahr für die Betriebszuverlässigkeit annehmbar ist und mit welcheresdurchdenkanal 24 im Druckdeckel 2 aus dem kugelförmigen Druckkörper 1 des Reaktors austritt.
Der im kugelförmigen Mantel 3 gelagerte Einsatz des kugelförmigen Druckkörpers 1 kann entweder an mehreren Stützen aufgestellt oder im Druckkörper aufgehängt sein. In beiden Fällen muss eine sichere Distanzierung des kugelförmigen Mantels 3 vom kugelförmigen Druckkörper 1 vermittels nicht eingezeichneten Distanzstiften gewährt bleiben, die derart aufgeteilt werden, dass Åan jedweder Stelle deren Berührung zuverlässig verhindert und die erforderliche Breite der freien Spalte dazwischen gesichert wird.
An den abgestützten oder aufgehängten Stellen wird der kugelförmige Mantel 3 des Einsatzes nach Bedarf verstärkt und wirksam isoliert bzw. gekühlt, damit die durchtretende Wärme verlässlich abgeleitet oder verteilt wird und keinen Grund zur Überhitzung oder übermässigen Erhitzung des kugelförmigen Druckkörpers an diesen Stellen bieten kann.
Vor dem Eintritt des Reaktionsgemenges in das Katalysatorbett 4 ist eine nicht eingezeichnete
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Mischeinrichtung angeordnet, die gegebenenfalls mit dem Tragrost 7 in Verbindung stehen kannund die zur Homogenisierung der Temperatur der erhitzten Gase und des kühleren regelnden Umleitungsgemenges dient.
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Kugelförmiger Reaktor zur Durchführung von exothermen katalytischen Gasreaktionen bei erhöhten Temperaturen und Drucken, insbesondere für die Ammoniak- oder Methanolsynthese, dadurch gekennzeichnet, dass in dem inneren Raum des kugelförmigen Druckkörpers (1) ein Einsatz eingebaut ist, der aus einem ein-oder mehrschichtigen kugelförmigen Katalysatorbett (4) und mindestens einem inneren Wärmetauscher (5) besteht, wobei dieses Katalysatorbett (4) auf einem Tragrost und zwischen einem undurchlässigen kugelförmigen Umfangsmantel (3) und einem ebenso undurchlässigen zweckmässig zylindrischen Innenmantel (10) gelagert ist, welcher Umfangsmantel (3) mit Abstand von der Innenwandung des Druckkörpers angeordnet ist, so dass zwischen den beiden ein peripherer freier Raum belassen ist, während durch diesen zylindrischen Innenmantel (10)
ein freier Mittelraum begrenzt ist, in dem der zylinderförmig ausgeführte innere Wärmetauscher (5) angebracht ist.
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