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Hochtemperaturwerkstoff für Brennelemente und
Verfahren zu dessen Herstellung
Fur Hochtemperatur- und Brutreaktoren dienen natürliches bzw. angereichertes Uran und Thorium als Brennstoffe. Diese können in kompakter Form oder als Dispersion eingesetzt werden. In den meisten Fäl- len dient dabei zur Aufnahme des Brennstoffes und als Moderator Graphit, als Kühlmittel und zur Wärme- übertragung Edelgase, insbesondere Helium. Zur Erzielung eines hohen thermischen Wirkungsgrades werden möglichst hohe Arbeitstemperaturen angestrebt (800-1800 C). Bei diesen Temperaturen reagieren Uran und Thorium mit Kohlenstoff unter Bildung von Karbiden, wobei unerwünschte Veränderungen im Brennstoffelement stattfinden.
Die Karbidbildung während des Betriebes kann umgangen werden, wenn man von vornherein Karbide der genannten Metalle als Brennstoff einsetzt. Es ist auch bekannt, bei Karbiden der als Brennstoff dienenden Metalle Graphit als Moderator mit zu verwenden (s. die franz. Patentschrift Nr. 1. 174. 407). Dieser naheliegende Weg stösst allerdings auf Schwierigkeiten, denn sowohl Urankarbid als auch Thoriumkarbid reagieren bei hohen Temperaturen ziemlich rasch mit dem umgebenden Graphit zu folgenden Kohlenstoffverbindungen :UC, UC bzw. ThC. Die Dikarbide vermögen wohl nicht mehr mit dem Graphit zu reagieren, doch sind sie besonders spröde, wandeln sich bei hohen Temperaturen (1800 C) mit Dimensions- änderungen um und lösen temperaturabhängig Kohlenstoff.
Die Thoriumkarbide sind ausserdem an Luft instabil und gehen schnell, begünstigt durch Feuchtigkeit, in das Oxyd über.
Es ist daher von grösster technischer Bedeutung für das Uranmonokarbid, Stabilisatoren zu finden, welche diesen Kernbrennstoff für Hochtemperaturreaktoren gegen Kohlenstoff bei den hohen Betriebstemperaturen beständig machen, d. h. die Bildung des Dikarbides unterbinden.
Grundsätzlich kommen dafür nur Metalle in Frage, welche höchstens Monokarhide bilden und mit dem UC weitgehend lückenlos mischbar sind. Die Metallkomponente darf keinen allzu grossen Einfangsquerschnitt für Neutronen haben.
Aus früheren Arbeiten war die lückenlose Mischbarkeit des UC mit ZrC, NbC und TaC bekannt, TiC und VC bilden wegen der zu grossen Unterschiede in den Gitterkonstanten nur beschränkt Mischkristalle und bei HfC dürfte trotz der passenden Elementarzellgrösse auch bei Temperaturen um OOOOC noch eine Mischungslücke bestehen. Die Karbide des Chroms, Molybdäns und Wolframs bilden mit UC ternäre intermetallische Verbindungen. Von den genannten Karbiden kommen aus kernphysikalischen Gründen hauptsächlich das ZrC bzw. NbC in Frage.
In der Literatur über die Systeme U-Zr-C und U-Nb-C wird angegeben, dass pseudobinäre Mischkristalle UC-ZrC und UC-NhC in Gegenwart von Kohlenstoff über 1000 C in Mischungen von UC2 + MeC + C (Me = Zr, Nb) übergehen, dass es also keinen Bereich gibt, indem
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nokarbid UC, Rest Zirkoniumkarbid ZrC und/oderNiohkarbid NbCin Gegenwart von Graphit, welcher der Karbidkomponente in einem Anteil von 0,5 bis 99,5 Gew.-% beigegeben wird, bis zu höchsten Tempera-
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