WO2024014455A1

WO2024014455A1 - ケミカルリサイクル装置、ケミカルリサイクル成形システム

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Publication number: WO2024014455A1
Application number: PCT/JP2023/025577
Authority: WO
Inventors: 崇鈴木; 美子宍戸; 真由香野村; 貴行校條; 幸治清家
Original assignee: Sumitomo Heavy Industries Ltd
Current assignee: Sumitomo Heavy Industries Ltd
Priority date: 2022-07-13
Filing date: 2023-07-11
Publication date: 2024-01-18
Anticipated expiration: 2025-01-13
Also published as: US20250122141A1; DE112023003058T5; JPWO2024014455A1; CN119325487A

Abstract

ケミカルリサイクル装置１００は、重合体からなる第１成形品を、解重合反応によって解重合体に分解する解重合反応槽３００と、解重合体を、重合反応によって重合体に合成する重合反応槽４００と、重合反応槽４００で合成された重合体を、第２成形品を成形する射出成形機１に供給する重合体供給部６００と、を備える。重合反応槽４００における重合反応によって重合体と共に生成される副生成物を除去する副生成物除去装置５００が、重合反応槽４００と重合体供給部６００の間に設けられる。

Description

ケミカルリサイクル装置、ケミカルリサイクル成形システム

　本発明はケミカルリサイクル装置等に関する。

　特許文献１には、ペット（PET：ポリエチレンテレフタラート）ボトルのリサイクルのために、当該PETボトルの粉砕等によって新たなPETボトルの原材料となるPETフレークを製造する方法が開示されている。具体的には、粉砕したPETボトルを加熱溶融した後に、固相重合等によってPETフレークを得るメカニカルリサイクルや、粉砕したPETボトルを解重合反応によってビス（2-ヒドロキシエチル）テレフタレート（BHET）等の中間体または解重合体に分解した後に、再重合反応によってPETフレークを得るケミカルリサイクルが知られている。

特開２０１６－１５３１７６号公報特開２０２２－２７１５８号公報

　以上のようなPETフレークやPETペレット（以下では簡略化してフレークやペレットともいい、PETを原材料としないフレークやペレットも包括的に表す）を製造する際には、溶融状態のPET等を冷却してフレークやペレットにする必要がある。また、フレークやペレットから新たなPETボトル等を製造する際には、フレークやペレットを加熱溶融した上で射出成形機等の成形機に供給する必要がある。このようなフレークやペレットの製造時の冷却と、新たなPETボトル等の製造時のフレークやペレットの加熱は実質的に逆の熱的過程である。PETボトル等をPETボトル等にリサイクルするという目的に照らして実質的な意味を持たない、フレークやペレットに関する冷却過程および加熱過程の存在のために、省資源や省エネルギーを目指すリサイクルの過程においてエネルギーが浪費されてしまっているという見方もできる。

　本発明はこうした状況に鑑みてなされたものであり、従来より少ないエネルギーでPETボトル等の成形品をリサイクルできるケミカルリサイクル装置等を提供することを目的とする。

　上記課題を解決するために、本発明のある態様のケミカルリサイクル装置は、重合体からなる第１成形品を、解重合反応によって解重合体に分解する解重合反応槽と、解重合体を、重合反応によって重合体に合成する重合反応槽と、重合反応槽で合成された重合体を、第２成形品を成形する成形機に供給する重合体供給部と、を備える。

　この態様では、重合反応槽で再合成された重合体がフレークやペレットにされずに、そのまま重合体供給部によって成形機に供給される。従来のようなフレークやペレットに関する冷却過程および加熱過程が不要になるため、従来より少ないエネルギーでPETボトル等の成形品をリサイクルできる。

　本発明の別の態様も、ケミカルリサイクル装置である。この装置は、重合体からなる第１成形品を解重合反応によって分解した解重合体を、重合反応によって重合体に合成する重合反応槽と、重合反応槽で合成された重合体を、第２成形品を成形する成形機に供給する重合体供給部と、を備える。

　本発明の更に別の態様も、ケミカルリサイクル装置である。この装置は、重合体からなる第１成形品を解重合反応によって分解した解重合体を重合反応によって合成した重合体を、第２成形品を成形する成形機に供給する重合体供給部を備える。

　本発明の更に別の態様は、ケミカルリサイクル成形システムである。このケミカルリサイクル成形システムは、重合体からなる第１成形品を、解重合反応によって解重合体に分解する解重合反応槽と、解重合体を、重合反応によって重合体に合成する重合反応槽と、重合反応槽で合成された重合体を、第２成形品に成形する成形機と、を備える。

　なお、以上の構成要素の任意の組合せや、これらの表現を方法、装置、システム、記録媒体、コンピュータプログラム等に変換したものも、本発明に包含される。

　本発明によれば、従来より少ないエネルギーでPETボトル等の成形品をリサイクルできる。

第１実施形態に係るケミカルリサイクル成形システムの構成を模式的に示す。 PETの重合反応と解重合反応を模式的に示す。副生成物除去装置の変形例を示す。第２実施形態に係るケミカルリサイクル成形システムの構成を模式的に示す。第３実施形態に係るケミカルリサイクル成形システムの構成を模式的に示す。解重合反応を模式的に示す。第３実施形態に係るケミカルリサイクル成形システムの構成を模式的に示す。機械的混合部の第１実施例を模式的に示す。機械的混合部の第１実施例を模式的に示す。機械的混合部の第２実施例を模式的に示す。機械的混合部の第２実施例を模式的に示す。機械的混合部の第３実施例を模式的に示す。機械的混合部の第３実施例を模式的に示す。ケミカルリサイクル成形システムの第１変形例を示す。ケミカルリサイクル成形システムの第２変形例を示す。

　以下では、図面を参照しながら、本発明を実施するための形態（以下では実施形態ともいう）について詳細に説明する。説明および／または図面においては、同一または同等の構成要素、部材、処理等に同一の符号を付して重複する説明を省略する。図示される各部の縮尺や形状は、説明の簡易化のために便宜的に設定されており、特に言及がない限り限定的に解釈されるものではない。実施形態は例示であり、本発明の範囲を何ら限定するものではない。実施形態に記載される全ての特徴やそれらの組合せは、必ずしも本発明の本質的なものであるとは限らない。

　図１は、本発明の第１実施形態に係るケミカルリサイクル成形システムの構成を模式的に示す。ケミカルリサイクル成形システムは、ケミカルリサイクル装置１００と、射出成形機１を備える。ケミカルリサイクル装置１００は、重合体調整装置２００と、解重合反応槽３００と、重合反応槽４００と、副生成物除去装置５００と、重合体供給部６００を備える。射出成形機１（図１では模式的に２台が示されている）、重合体調整装置２００、解重合反応槽３００、重合反応槽４００、副生成物除去装置５００、重合体供給部６００のそれぞれの設置数は任意である。特に、典型的には他の処理部より処理速度または反応速度が遅い射出成形機１や重合反応槽４００の数を他の処理部より多くすることで、これらの処理部が深刻なボトルネックとならないように処理性能を高められる。

　重合体調整装置２００は、PETボトル等の第１成形品を構成するPET等の重合体を、後段の解重合反応槽３００のために調整する。具体的には、重合体調整装置２００は、PETボトル等の第１成形品に対して粉砕、加熱溶融、混合等の処理を施し、解重合反応槽３００における解重合反応に好適な状態（相、形状、サイズ等）にPET等の重合体を調整する。なお、第１成形品は、シート、フィルム、繊維等の、ボトル以外の任意の成形品でよい。また、第１成形品を構成する重合体は、ポリエステル（PETも含まれる）、ポリアミド、ポリウレタン等の、PET以外の任意の重合体またはポリマーでよい。

　解重合反応槽３００は、重合体調整装置２００によって調整されたPET等の重合体を、解重合反応によって解重合体に分解する。重合体調整装置２００から供給される重合体がPETの場合、解重合反応槽３００における解重合反応を通じて、中間体であるBHETが解重合体として得られる。なお、解重合反応槽３００で得られる解重合体は、重合体の単量体またはモノマーを含んでもよい。重合体がPETである場合の単量体は、例えば、エチレングリコール、テレフタル酸、テレフタル酸ジメチル、エチレンテレフタラートである。

　図２に模式的に示されるように、重合体としてのPETの解重合反応（３００）では、解重合材供給部３１０（図１）から解重合反応槽３００に供給される解重合材としてのエチレングリコール（EG）によってPETが分解され、解重合体としてのBHETが得られる。なお、解重合材供給部３１０に代えてまたは加えて、EGが重合体調整装置２００において供給されてもよい。このような解重合反応を促進するため、解重合反応槽３００に併設される加熱器３２０（図１）または保温器によって、解重合反応槽３００内が解重合反応に好適な温度に維持される。図２のPETのBHETへの解重合反応に好適な温度は220℃と250℃の間であり、230℃と245℃の間とするのが好ましく、235℃と240℃の間とするのが更に好ましい。また、図２のPETのBHETへの解重合反応に好適な圧力は0.3MPaと0.8MPaの間であり、0.4MPaと0.6MPaの間とするのが好ましく、0.45MPaと0.55MPaの間とするのが更に好ましい。解重合反応槽３００内の圧力は、解重合反応槽３００に併設される不図示のポンプ等によって調整される。

　ポリマーであるPETに比べて分子量の小さいBHETが生成される解重合反応槽３００内の流体の粘度は、分子量の大きいPETが生成される後述の重合反応槽４００内の流体の粘度より低いため、解重合反応槽３００内の流体を撹拌して解重合反応を促進するための撹拌翼３３０としては低粘度用のものが使用される。低粘度用の撹拌翼３３０としては、プロペラ翼、ディスクタービン翼、パドル翼が例示される。

　解重合反応槽３００の後段には、解重合体としてのBHETを主成分とする流体から異物を除去する異物除去装置３４０、３５０、３６０が設けられる。異種樹脂除去装置３４０は、PET等の目的樹脂とは異なる樹脂および／またはその解重合体を、浮遊分離や沈降除去の原理によって除去する。着色物除去装置３５０は、活性炭等によって着色物を除去する。金属イオン除去装置３６０は、金属イオンをイオン交換等の原理によって除去する。異物除去装置３４０、３５０、３６０の後段には、異物が除去された後のBHET等を主成分とする流体を、重合反応槽４００に供給する前に一時的に貯留するバッファタンク３７０が設けられる。

　バッファタンク３７０には、後段の重合反応槽４００に供給される前に解重合体（BHET等を主成分とする流体）を加熱または保温する第１予熱器３７１が設けられてもよい。第１予熱器３７１は、解重合反応槽３００に併設される加熱器３２０と同様の温度（220℃と250℃の間）に解重合体を維持してもよいし、後述する重合反応槽４００に併設される加熱器４１０と同様の重合反応に好適な温度（250℃と300℃の間）に解重合体を維持してもよい。このように、必要に応じて予熱機構（第１予熱器３７１）を備えるバッファタンク３７０を、重合反応槽４００の前段に設けることで、典型的には解重合反応槽３００や後述の副生成物除去装置５００等の他の処理部より処理速度または反応速度が遅い重合反応槽４００への投入待ちの解重合体を適温に保ちながら貯蔵できる。この結果、ケミカルリサイクル装置１００の全体としてのキャパシティを高められ、解重合反応槽３００、重合反応槽４００、副生成物除去装置５００、重合体供給部６００等の各処理部に適切な量の反応物を適時に供給しながら（いわゆる「樹脂切れ」を起こすことなく）安定的かつ連続的にケミカルリサイクル装置１００を稼働できる。なお、第１予熱器３７１のような予熱機構は、バッファタンク３７０に限らず、解重合反応槽３００と重合反応槽４００の間の任意の箇所（例えば、異物除去装置３４０、３５０、３６０）に任意の態様で設けられる。

　重合反応槽４００は、解重合反応槽３００において生成されて異物除去装置３４０、３５０、３６０によって異物が除去されたBHET等の解重合体を、重合反応によって重合体に合成する。解重合反応槽３００において生成される解重合体がBHETの場合、重合反応槽４００における重合反応を通じて重合体であるPETが再び得られる。

　図２に模式的に示されるように、解重合体としてのBHETの重合反応（４００）では、重合体である主生成物としてのPETと共に副生成物としてのEGが生成される。このEGは、解重合材供給部３１０に環流されて、解重合反応槽３００におけるPETの解重合反応に利用されてもよい。重合反応槽４００で生成されるEGを無駄にすることなく、その場（解重合反応槽３００）で再利用できるため、ケミカルリサイクル装置１００の稼働効率を高められる。特に、解重合反応槽３００におけるPETの解重合反応のためのEGの購入量を著しく低減できるため、ケミカルリサイクル装置１００の稼働コストの削減に繋がる。

　以上のような重合反応を促進するため、重合反応槽４００に併設される第２加熱器としての加熱器４１０（図１）または保温器によって、重合反応槽４００内が重合反応に好適な温度に維持される。図２のBHETのPETへの重合反応に好適な温度は250℃と300℃の間であり、260℃と290℃の間とするのが好ましく、270℃と280℃の間とするのが更に好ましい。ここで、重合反応槽４００に併設される加熱器４１０による重合加熱温度は、解重合反応槽３００に併設される加熱器３２０による解重合加熱温度より高い。重合反応槽４００では分子量が大きく融点の高いPETが生成されるが、分子量が小さく融点の低いBHETが生成される解重合反応槽３００より高温に維持されることで、重合反応槽４００の主生成物であるPETが溶融状態に維持される。なお、図２のBHETのPETへの重合反応は、真空状態で行われるのが好ましい。このため、重合反応槽４００には不図示の真空ポンプ等が併設される。

　分子量が大きいPETが生成される重合反応槽４００内の流体の粘度は、ポリマーであるPETに比べて分子量が小さいBHETが生成される解重合反応槽３００内の流体の粘度より高いため、重合反応槽４００内の流体を撹拌して重合反応を促進するための撹拌翼４２０としては高粘度用のものが使用される。高粘度用の撹拌翼４２０としては、アンカー翼、ヘリカルリボン翼が例示される。

　PET等の重合体の重合度と相関のある数値として、IV（Intrinsic viscosity）値または固有粘度が知られている。IV値（dL/g）は重合体の用途の指標としても使われており、PETでは約0.72以上のIV値があればボトルに使用でき、約0.65以上のIV値があればシートやフィルム等に使用でき、約0.58以上のIV値があれば繊維に使用できる。本実施形態では、ボトルやシートに使用可能なIV値のPETを最終的に得ることを目的とする。後述するように、重合反応槽４００の後段の副生成物除去装置５００においてもIV値が高められるため、重合反応槽４００で合成されるPETのIV値は比較的低くてもよい。具体的には、重合反応槽４００で合成されるPETのIV値は0.2と0.7の間であり、0.3と0.7の間とするのが好ましく、0.3と0.55の間とするのが更に好ましい。

　重合反応槽４００の後段には、重合反応槽４００で合成された重合体を、後段の副生成物除去装置５００および／または重合体供給部６００に供給する前に一時的に貯留するバッファタンク４３０が設けられてもよい。バッファタンク４３０には、後段の副生成物除去装置５００および／または重合体供給部６００に供給される前に重合体を加熱または保温する第２予熱器４３１が設けられてもよい。第２予熱器４３１は、重合反応槽４００に併設される加熱器４１０と同様の温度（250℃と300℃の間）に重合体を維持してもよいし、後述する副生成物除去装置５００に併設される加熱器５２０と同様の重合反応に好適な温度（250℃と290℃の間）に重合体を維持してもよいし、後述する重合体供給部６００に併設される加熱器６２０と同様の温度（250℃と290℃の間）に重合体を維持してもよい。

　このように、必要に応じて予熱機構（第２予熱器４３１）を備えるバッファタンク４３０を、副生成物除去装置５００および／または重合体供給部６００の前段に設けることで、副生成物除去装置５００および／または重合体供給部６００への投入待ちの重合体を適温に保ちながら貯蔵できる。この結果、ケミカルリサイクル装置１００の全体としてのキャパシティを高められ、解重合反応槽３００、重合反応槽４００、副生成物除去装置５００、重合体供給部６００等の各処理部に適切な量の反応物を適時に供給しながら（いわゆる「樹脂切れ」を起こすことなく）安定的かつ連続的にケミカルリサイクル装置１００を稼働できる。なお、第２予熱器４３１のような予熱機構は、バッファタンク４３０に限らず、重合反応槽４００と副生成物除去装置５００の間の任意の箇所および／または副生成物除去装置５００と重合体供給部６００の間の任意の箇所に任意の態様で設けられる。

　重合反応槽４００の後段（かつ後述する重合体供給部６００の前段）には、重合反応槽４００における重合反応によって生成されたPET（主生成物）およびEG（副生成物）が通されて、副生成物としてのEGを除去する副生成物除去装置５００が設けられる。図示の例の副生成物除去装置５００は、上方から下方に延在する多数の線状部材５１０を備える。多数の線状部材５１０によって増加した表面積のために、各線状部材５１０の表面に付着したEGの揮発等が促進され、高粘度のPETからEGが効果的に分離除去される。

　このEGは、解重合材供給部３１０に環流されて、解重合反応槽３００におけるPETの解重合反応に利用されてもよい。副生成物除去装置５００で分離除去されるEGを無駄にすることなく、その場（解重合反応槽３００）で再利用できるため、ケミカルリサイクル装置１００の稼働効率を高められる。特に、解重合反応槽３００におけるPETの解重合反応のためのEGの購入量を著しく低減できるため、ケミカルリサイクル装置１００の稼働コストの削減に繋がる。

　また、各線状部材５１０の表面には、重合度（すなわちIV値）が比較的低いPETや、重合反応槽４００では未反応のBHETも付着することで、重合反応槽４００と同様の重合反応が大きな表面積によって効果的に進行する。このため、副生成物除去装置５００を通過することで、主生成物としてのPETのIV値が高められる。具体的には、副生成物除去装置５００を通過した後のPETのIV値は0.7以上であり、0.8以上とするのが好ましく、0.85以上とするのが更に好ましい。

　このような重合反応を促進するため、副生成物除去装置５００に併設される第２加熱器としての加熱器５２０（図１）または保温器によって、副生成物除去装置５００内が重合反応に好適な温度に維持される。具体的には、加熱器５２０による加熱温度は250℃と290℃の間であり、260℃と280℃の間とするのが好ましい。ここで、副生成物除去装置５００に併設される加熱器５２０による加熱温度は、重合反応槽４００に併設される加熱器４１０による重合加熱温度より高くするのが好ましい。副生成物除去装置５００では重合反応槽４００より重合反応が進む結果、重合体としてのPETの分子量が大きくなって融点が高くなるため、副生成物除去装置５００内を重合反応槽４００内より高温に維持することで、副生成物除去装置５００の生成物としてのPETを溶融状態に維持できる。なお、重合反応槽４００と副生成物除去装置５００の間の配管等の周囲に、少なくとも重合反応槽４００に併設される加熱器４１０による重合加熱温度に加熱または保温する第２加熱器としての加熱器または保温器を設けてもよい。また、副生成物除去装置５００内の重合反応は、重合反応槽４００内の重合反応と同様に真空状態で行われるのが好ましい。このため、副生成物除去装置５００には不図示の真空ポンプ等が併設される。副生成物除去装置５００内を真空状態（減圧状態）とすることで、副生成物としてのEGを効率的に除去できる。

　なお、副生成物除去装置５００の構成は、図１に示されるような「縦型」に限られない。例えば、図３に示されるような「横型２軸」の撹拌装置を副生成物除去装置５００として用いてもよい。この撹拌装置は、図３の紙面に垂直な方向に延びる二つの回転軸と、それぞれの周りで回転して撹拌対象としてのPETおよびEGを撹拌する二つの撹拌翼を備える。二つの撹拌翼によって撹拌されることでEGの揮発等が促進されるため、高粘度のPETからEGが効果的に分離除去される。なお、図３の撹拌装置の詳細は、引用によって本書に援用される特許第2925599号に開示されている。

　重合体供給部６００は、重合反応槽４００（または重合反応槽４００および副生成物除去装置５００）で合成されたPET等の重合体を、PETボトル等の第２成形品を成形する射出成形機１に供給する。重合体供給部６００は、副生成物除去装置５００で副生成物としてのEGが除去された高純度かつ高粘度（すなわち高重合度あるいは高IV値）のPETを、溶融状態のまま射出成形機１に供給することに適したギアポンプやスクリューポンプ等の移送ポンプ６１０を備える。

　重合体供給部６００には、移送ポンプ６１０によって射出成形機１に移送されるPET等の重合体を加熱または保温して溶融状態に維持する第１加熱器としての加熱器６２０または保温器が設けられる。具体的には、加熱器６２０による加熱温度は250℃と290℃の間であり、260℃と280℃の間とするのが好ましい。ここで、重合体供給部６００に設けられる加熱器６２０（第１加熱器）による加熱温度（第１加熱温度）は、重合反応槽４００に併設される加熱器４１０、副生成物除去装置５００に併設される加熱器５２０、重合反応槽４００と副生成物除去装置５００の間に設けられる不図示の加熱器等の第２加熱器による第２加熱温度より高くするのが好ましい。重合反応槽４００で開始した重合反応が徐々に進行して副生成物除去装置５００において完了する結果、重合体供給部６００では重合反応槽４００および副生成物除去装置５００よりも、重合体としてのPET等の分子量が大きくなって融点が高くなる。そこで、重合体供給部６００における第１加熱温度を、それ以前の第２加熱温度より高くすることで、高粘度（すなわち高重合度あるいは高IV値）かつ高融点のPET等の重合体を溶融状態に維持できる。また、重合体供給部６００には、不図示の真空ポンプ等が併設されてもよい。重合体供給部６００内を真空状態（減圧状態）とすることで、重合体供給部６００においても重合度を高められる。

　重合反応槽４００から重合体供給部６００にかけて加熱温度が段階的に高くなるように温度傾斜を設けてもよい。例えば、重合反応槽４００に併設される加熱器４１０による加熱温度より、重合反応槽４００と副生成物除去装置５００の間に設けられる不図示の加熱器による加熱温度を高くし、当該不図示の加熱器による加熱温度より副生成物除去装置５００に併設される加熱器５２０による加熱温度を高くし、当該加熱器５２０による加熱温度より重合体供給部６００に設けられる加熱器６２０による加熱温度を高くすることで、重合反応槽４００から重合体供給部６００にかけて融点が高くなるPET等の重合体を確実に溶融状態に維持できる。なお、重合体供給部６００と射出成形機１の間に、PET等の重合体を加熱または保温して溶融状態に維持する加熱器が設けられてもよい。

　射出成形機１は、ケミカルリサイクル装置１００で生成された溶融状態のPET等の重合体を第２成形品に成形する。第２成形品は、重合体調整装置２００で粉砕等の処理が施される第１成形品と同種でもよいし異種でもよい。例えば、第１成形品と第２成形品は共にPETボトルでもよい。また、第１成形品と第２成形品の一方がPETボトルで、他方がシート、フィルム、繊維等のボトル以外の成形品でもよい。一般的にメカニカルリサイクルでは、リサイクル後の第２成形品のIV値はリサイクル前の第１成形品のIV値より低くなってしまうが、異物除去装置３４０、３５０、３６０や副生成物除去装置５００等のIV値を高める機構を備える本実施形態に係るケミカルリサイクル装置１００によれば、リサイクル後の第２成形品のIV値をリサイクル前の第１成形品のIV値より高くすることもできる。例えば、本実施形態によれば、第１成形品としての低IV値のPET繊維を、第２成形品としての高IV値のPETボトルにリサイクルすることもできる。

　射出成形機１は、PET等の溶融樹脂を第２成形品に成形する。溶融樹脂を原材料とする射出成形機は、例えば特許文献２に開示されている。本願は、2020年7月31日に出願された当該文献（日本出願2020-130985）の全内容を参照することによって援用する。図１に模式的に示されるように、複数の射出成形機１が並列的に設けられてもよい。なお、ケミカルリサイクル装置１００から溶融樹脂等が供給される成形機は、射出成形機に限られない任意の成形機（例えばコンプレッション成形機）でよい。

　以上のような本実施形態では、重合反応槽４００で再合成された重合体がフレークやペレットにされずに、そのまま重合体供給部６００によって射出成形機１に供給される。従来のようなフレークやペレットに関する冷却過程および加熱過程が不要になるため、従来より少ないエネルギーでPETボトル等の成形品をリサイクルできる。

　このような本実施形態に係るケミカルリサイクル装置１００では、重合反応槽４００で再合成された重合体がそのまま射出成形機１に供給されるため、その成形品（第２成形品）に求められる重合体のIV値を高速に実現する必要がある。本実施形態では、重合反応を促進して重合体のIV値を高める機能を有する副生成物除去装置５００が重合反応槽４００に加えて設けられるため、このような要求にも十分に応えられる。

　図４は、本発明の第２実施形態に係るケミカルリサイクル成形システムの構成を模式的に示す。図１と同様の構成要素には同一の符号を付して重複する説明を省略する。本実施形態では、重合反応槽４００で合成された重合体の少なくとも一部を、重合反応槽４００および／または解重合反応槽３００に返送する重合体返送部９００が設けられる。図示の例における重合体返送部９００は、副生成物除去装置５００と重合体供給部６００の間に設けられるが、これに限定されない。重合体返送部９００は、副生成物除去装置５００と射出成形機１の間の任意の位置に設けられうる。重合体返送部９００は、例えば、重合体供給部６００と射出成形機１の間に設けられてもよい。

　重合体返送部９００は、重合反応槽４００で合成された重合体（図示の例では、更に副生成物除去装置５００によって副生成物が除去された重合体）の少なくとも一部を、重合体供給部６００に送る代わりに重合反応槽４００および／または解重合反応槽３００に返送する。例えば、重合体返送部９００は、重合反応槽４００に重合体を返送するために、当該重合反応槽４００の前段に設けられるバッファタンク３７０に重合体を供給してもよいし、解重合反応槽３００に重合体を返送するために、当該解重合反応槽３００の前段に設けられる重合体調整装置２００に重合体を供給してもよい。

　重合体返送部９００の主な目的は、ケミカルリサイクル装置１００と射出成形機１の稼働時間やキャパシティのミスマッチに対処することである。例えば、ケミカルリサイクル装置１００は典型的には連続的に稼働（連続運転）し、射出成形機１は典型的には間欠的に稼働（間欠運転）するため、特に射出成形機１が金型等のメンテナンス等のために停止している間は、射出成形機１が重合体供給部６００からの重合体の全量を受け入れられない（受入不能期間）。このような受入不能期間においても、射出成形機１によって受け入れられない余剰な重合体を無駄にすることなく、ケミカルリサイクル装置１００を連続的に稼働し続けられるように、当該余剰な重合体が溶融状態のまま重合反応槽４００および／または解重合反応槽３００に戻される。このように、射出成形機１によって受け入れられない溶融状態の余剰な重合体を、冷却や放熱によってフレークやペレットにする必要がなくなるため、エネルギーの浪費が低減される。

　重合体返送部９００は、受入不能期間の長さに応じて、余剰な重合体の返送先（重合反応槽４００および／または解重合反応槽３００）や返送割合を変えてもよい。例えば、受入不能期間が所定の期間閾値を超える前は、解重合反応槽３００より多くの重合体を重合反応槽４００に返送し、受入不能期間が期間閾値を超えた後は、重合反応槽４００より多くの重合体を解重合反応槽３００に返送してもよい。

　受入不能期間が期間閾値を超えない短期間であれば、溶融状態の重合体が高温（例えば、前述のように270℃と280℃の間）のまま重合反応槽４００（および、副生成物除去装置５００）を循環しても、重合体の劣化やIV値の過度な上昇は起こらないと考えられる。このため、短い受入不能期間に対しては、重合体返送部９００が余剰な重合体の大部分（例えば、100%、80%、60%）を重合反応槽４００（バッファタンク３７０）に返送するのが好ましい。

　一方、受入不能期間が期間閾値を超えて長期間になると、溶融状態の重合体が高温（例えば、前述のように270℃と280℃の間）のまま重合反応槽４００（および、副生成物除去装置５００）を循環することによる熱履歴のために、重合体の劣化やIV値の過度な上昇の恐れがある。そこで、長い受入不能期間に対しては、重合体返送部９００が余剰な重合体の大部分（例えば、100%、80%、60%）を解重合反応槽３００（重合体調整装置２００）に返送するのが好ましい。解重合反応槽３００における再度の解重合反応によって、上記の熱履歴が実質的にリセットされるため、受入不能期間後に重合体供給部６００が射出成形機１に供給する重合体の劣化やIV値の過度な上昇が効果的に防止される。

　本実施形態では、循環する溶融状態の重合体の温度が略一定（例えば、前述のように270℃と280℃の間）であるため、受入不能期間の長さが熱履歴を表す。一方、循環する溶融状態の重合体の温度が有意に変化しうる場合は、当該温度を受入不能期間の長さに加えて監視することで熱履歴を厳密に把握してもよい。この場合、重合体返送部９００は、熱履歴が所定の熱履歴閾値を超える前は、解重合反応槽３００より多くの重合体を重合反応槽４００に返送し、熱履歴が熱履歴閾値を超えた後は、重合反応槽４００より多くの重合体を解重合反応槽３００に返送してもよい。

　なお、重合体返送部９００は、返送対象の重合体のIV値等の物性値に応じて、返送先（重合反応槽４００および／または解重合反応槽３００）や返送割合を変えてもよい。例えば、IV値が所定の許容範囲内である場合は、解重合反応槽３００より多くの重合体を重合反応槽４００に返送し、IV値が許容範囲外である場合（具体的には、許容範囲の上限より大きい場合）は、重合反応槽４００より多くの重合体を解重合反応槽３００に返送してもよい。後者の場合、解重合反応槽３００における再度の解重合反応によって、過度に上昇したIV値が許容範囲内まで低減される。

　また、重合体返送部９００は、受入不能期間の長さや返送対象の重合体のIV値等の物性値に応じて、重合反応槽４００および解重合反応槽３００への返送割合を徐々に変えてもよい。例えば、受入不能期間が長くなるにつれて解重合反応槽３００への返送割合を徐々に高めてもよいし、IV値が上昇するにつれて解重合反応槽３００への返送割合を徐々に高めてもよい。

　図５は、本発明の第３実施形態に係るケミカルリサイクル成形システムの構成を模式的に示す。前述の実施形態と同様の構成要素には同一の符号を付して重複する説明を省略する。また、図５および後続の同様の図では、ケミカルリサイクル成形システムの主な構成要素が便宜的に機能ブロックとして示される。本実施形態では、解重合反応槽３００に、解重合材によって重合体を解重合体に分解する解重合反応の少なくとも前期において、解重合材と重合体を機械的または物理的に混合する機械的混合部３８０が設けられる。

　図２に示されるように、EG等の解重合材によってPET等の重合体をBHET等の解重合体に分解する解重合反応は、本質的には化学的なプロセスである。しかし、図６に模式的に示されるように、重合体の重合度が高い解重合反応の初期または前期では、PET等の重合体がフレークやペレット等の大きな塊で存在していることもあり、化学的作用（化学反応）より撹拌や混合等の機械的作用が優勢である。一方、解重合反応の後期では、所期の化学的作用（化学反応）が優勢になる。

　本実施形態に係る機械的混合部３８０は、特に、機械的作用が優勢な解重合反応の初期または前期において、EG等の解重合材とPET等の重合体を機械的に混合することで当該期間を効率的に進め、所期の化学的作用（化学反応）が優勢になる後期への迅速な移行を可能にする。この結果、解重合反応槽３００における解重合反応を、短時間で効率的に進められる。機械的混合部３８０は、機械的作用が優勢な解重合反応の初期または前期だけでなく、化学的作用（化学反応）が優勢な解重合反応の後期においても、EG等の解重合材とPET等の重合体の機械的な混合を継続してもよい。なお、機械的混合部３８０は、前述の重合体調整装置２００と同様に、粉砕、加熱溶融、混合等の処理を担いうる。このため、重合体調整装置２００は設けられなくてもよいし、重合体調整装置２００が機械的混合部３８０に統合されてもよい。

　以上のような機械的混合部３８０は、図１や図４に示されるような一槽構成の解重合反応槽３００に併設または外付けされてもよい。例えば、機械的混合部３８０としての後述する超音波装置を、解重合反応槽３００の外壁面および／または内壁面に取り付けてもよいし、機械的混合部３８０としての後述するキャビテーション装置を、解重合反応槽３００の前段（例えば、解重合材供給部３１０が解重合反応槽３００にEG等の解重合材を供給する供給路上）に設けてもよい。

　あるいは、図７に模式的に示されるように、解重合反応槽３００を、前段の第１解重合反応槽３０１および後段の第２解重合反応槽３０２の複数槽（または、二槽）構成とし、機械的混合部３８０を少なくとも第１解重合反応槽３０１に設けてもよい。前段の第１解重合反応槽３０１は、図６に模式的に示される解重合反応のうち、機械的作用が優勢な初期または前期を主に担う。このような第１解重合反応槽３０１に機械的混合部３８０を設けることによって、機械的作用が優勢な解重合反応の初期または前期において、EG等の解重合材とPET等の重合体を機械的に混合することで当該期間を効率的に進められる。後段の第２解重合反応槽３０２は、図６に模式的に示される解重合反応のうち、化学的作用（化学反応）が優勢な後期を主に担う。第２解重合反応槽３０２は、図１や図４に示されるような解重合反応槽３００と同様に構成されてもよい。

　以上のような機械的混合部３８０は、解重合反応の特に初期においてEG等の解重合材とPET等の重合体を機械的に混合するという機能が実現される限り、任意の方式によって構成されてもよい。以下では、図７における第１解重合反応槽３０１に設けられる機械的混合部３８０の複数の非限定的な実施例が列挙される。

　図８は、機械的混合部３８０の第１実施例を模式的に示す。本実施例では、第１解重合反応槽３０１が、混合槽８１０と、重合体供給部８２０と、解重合材供給部８３０と、解重合体排出部８４０と、重合体取出部８５０と、撹拌翼８７０と、機械的混合部３８０の第１実施例としての超音波装置３８１によって構成される。

　混合槽８１０では、PETフレーク等の重合体の部分的な解重合反応、特に、図６に関して前述した初期または前期におけるEG等の解重合材との機械的な混合が行われる。重合体供給部８２０は、混合槽８１０内にPETフレーク等の重合体を供給する。混合槽８１０の底部に設けられる解重合材供給部８３０は、混合槽８１０内にPET等の重合体を分解するEG等の解重合材を供給する。解重合材供給部８３０は、解重合反応（特に、機械的混合）後に残るPETスラリー等を洗浄する洗浄液を混合槽８１０内に供給してもよい。混合槽８１０の上部に設けられる解重合体排出部８４０は、解重合反応によって生成する液状のBHET等の解重合体を排出する。図示は省略するが、解重合体排出部８４０から排出されるBHET等の解重合体は、第２解重合反応槽３０２から排出されるBHET等の解重合体と共に、異物除去装置３４０～３６０に供給されてもよい。また、解重合体排出部８４０は、BHET等の解重合体に限らず、混合槽８１０内の任意の液体分を排出可能であり、例えば、上記の洗浄液を排出してもよい。重合体取出部８５０は、解重合反応後に残るPETスラリー等を取り出す。重合体取出部８５０から取り出されたPETスラリー等は、後段の第２解重合反応槽３０２に送られ、更なる解重合反応（特に、図６に関して前述した後期における所期の化学反応）を経て、BHET等の解重合体に分解される。

　撹拌翼８７０および／または超音波装置３８１は、混合槽８１０内において、重合体供給部８２０から供給されるPET等の重合体と、解重合材供給部８３０から供給されるEG等の解重合材を機械的に混合または撹拌することで、第１解重合反応槽３０１が担う解重合反応の初期または前期における機械的混合を促進する。このような機械的混合によって、解重合反応が効率的に進行するだけでなく、PETフレーク等が微細化されてスラリー状になる。微細化されたPETスラリーは、ストレーナやバルブによって構成される重合体取出部８５０を通過できるようになり、混合槽８１０外に取り出されて第２解重合反応槽３０２に送られる。

　超音波装置３８１は、例えば、混合槽８１０の外壁面および／または内壁面の任意の箇所に、連続的（例えば、環状）または間欠的に取り付けられる。超音波装置３８１が発生させる超音波（振動）は、混合槽８１０内におけるPET等の重合体とEG等の解重合材を機械的に混合する。なお、超音波装置３８１を混合槽８１０の壁面に取り付けることが難しい場合は、超音波装置３８１が組み込まれた別の超音波槽を混合槽８１０に接続してもよい。この場合、超音波装置３８１による機械的混合は超音波槽内で行われ、微細化されたPET等は混合槽８１０の重合体取出部８５０から取り出される。

　図８の構成は、例えば、以下のような手順によって、第１解重合反応槽３０１の所期の機能（主に、機械的混合）を実現する。最初に、第１ステップとして、重合体供給部８２０が、混合槽８１０内にPETフレーク等の重合体を供給し、解重合材供給部８３０が、混合槽８１０内にEG等の解重合材を供給する。この時、混合槽８１０内は、図１における解重合反応槽３００内と同様の温度（例えば、220℃と250℃の間、好ましくは230℃と245℃の間、更に好ましくは235℃と240℃の間）や圧力（例えば、0.3MPaと0.8MPaの間、好ましくは0.4MPaと0.6MPaの間、更に好ましくは0.45MPaと0.55MPaの間）に維持される。このため、混合槽８１０内では、図１における解重合反応槽３００内で発生するものと実質的に同じ初期の解重合反応（図６における機械的作用）が発生する。但し、図８の構成によれば、上述のように、特に超音波装置３８１によって機械的混合が促進される。なお、PETフレーク等が大きすぎる場合等は接触式の撹拌翼８７０による撹拌が困難であるが、非接触式の超音波装置３８１であればPETフレーク等のサイズ等に関わらず効果的に混合できる。

　混合槽８１０内でPETフレーク等の重合体の機械的混合が十分に進行した後（すなわち、第１ステップの後）、または、当該機械的混合が進行している間（すなわち、第１ステップと同時）、第２ステップとして、解重合反応によって生成したBHET等の解重合体等を含む解重合液が、混合槽８１０の上部に設けられる解重合体排出部８４０から排出される。解重合体排出部８４０は、液体分を常時または間欠的に排出可能なストレーナやバルブによって構成される。解重合材供給部８３０から供給される液状のEG等の解重合材や触媒および／または解重合反応によって生成した液状のBHET等の解重合体は、混合槽８１０を底部から解重合体排出部８４０が設けられる位置まで満たす。このように、解重合体排出部８４０が設けられる位置に混合槽８１０内の液面が形成される。過剰な液体分は、ストレーナやバルブによって構成される解重合体排出部８４０から排出される。なお、複数の解重合体排出部８４０が、異なる高さに設けられてもよい。この場合、最も高い位置に設けられる解重合体排出部８４０は、オーバーフローを防止して混合槽８１０内の液面を形成する機能を担い、それより低い位置に設けられる解重合体排出部８４０は、中間的な高さ位置からBHET等の解重合体等を排出する。

　混合槽８１０内でPETフレーク等の重合体とEG等の解重合材の機械的混合が十分に進行した後、第１ステップより後の第３ステップとして、混合槽８１０の底部に設けられる重合体取出部８５０から、微細化されて堆積したPETスラリーが取り出される。

　以上のような第１～第３ステップは、重合体供給部８２０によるPETフレーク等の重合体の供給と解重合材供給部８３０によるEG等の解重合材の供給を継続することで連続的に実行されてもよいし（連続処理）、PETフレーク等の重合体とEG等の解重合材の所定の処理単位またはバッチ毎に実行されてもよい（バッチ処理）。例えば、連続処理では、超音波装置３８１が連続的に超音波を発しており、および／または、撹拌翼８７０が混合槽８１０内で連続的に回転している状態で、重合体供給部８２０からの重合体（PETフレーク等）の供給、解重合材供給部８３０からの解重合材の供給、解重合体排出部８４０からの解重合体の排出、重合体取出部８５０からの重合体（PETスラリー等）の取り出し、の少なくともいずれかが連続的または断続的に実行される。

　図９の変形例では、第１解重合反応槽３０１が、混合槽８１０と、重合体供給部８２０と、解重合材供給部８３０と、解重合体排出部８４０と、重合体取出部８５０と、撹拌翼８７０と、バッフル８８０と、機械的混合部３８０の第１実施例としての超音波装置３８１によって構成される。

　この変形例では、PETフレーク等の重合体が、撹拌翼８７０および／または超音波装置３８１によって機械的に混合される際に、邪魔板とも呼ばれるバッフル８８０に衝突することで効率的にスラリー状に微細化される。

　図１０は、機械的混合部３８０の第２実施例を模式的に示す。本実施例では、第１解重合反応槽３０１が、混合槽８１０と、重合体供給部８２０と、解重合材供給部８３０と、解重合体排出部８４０と、重合体取出部８５０と、撹拌翼８７０と、機械的混合部３８０の第２実施例としてのキャビテーション装置３８２によって構成される。図８と同様の構成要素には同一の符号を付して重複する説明を省略する。

　撹拌翼８７０および／またはキャビテーション装置３８２は、混合槽８１０内において、重合体供給部８２０から供給されるPET等の重合体と、解重合材供給部８３０から供給されるEG等の解重合材を機械的に混合または撹拌することで、第１解重合反応槽３０１が担う解重合反応の初期または前期における機械的混合を促進する。このような機械的混合によって、解重合反応が効率的に進行するだけでなく、PETフレーク等が微細化されてスラリー状になる。微細化されたPETスラリーは、ストレーナやバルブによって構成される重合体取出部８５０を通過できるようになり、混合槽８１０外に取り出されて第２解重合反応槽３０２に送られる。

　キャビテーション装置３８２は、例えば、解重合材供給部８３０が混合槽８１０にEG等の解重合材を供給する供給路上に設けられる。キャビテーション装置３８２は、液状のEG等の解重合材内に圧力差を導入して、泡の発生と消滅を伴うキャビテーション（空洞現象）を引き起こす。キャビテーションに伴う典型的には微小な泡は、混合槽８１０内におけるPET等の重合体とEG等の解重合材を機械的に混合する。なお、キャビテーション装置３８２を第１解重合反応槽３０１に設けることが難しい場合は、キャビテーション装置３８２が組み込まれた別のキャビテーション槽を混合槽８１０に接続してもよい。この場合、キャビテーション装置３８２による機械的混合はキャビテーション槽内で行われ、微細化されたPET等は混合槽８１０の重合体取出部８５０から取り出される。なお、キャビテーション装置３８２に代えてまたは加えて、キャビテーションとは異なる原理で微小な泡（ファインバブルやマイクロバブルとも呼ばれる）を生成する泡生成装置が、機械的混合部３８０として使用されてもよい。

　図１０の構成によれば、第１解重合反応槽３０１の所期の機能（主に、機械的混合）を実現するための前述の第１ステップにおいて、キャビテーション装置３８２が、解重合材供給部８３０によって混合槽８１０内に供給されるEG等の解重合材内にキャビテーションに伴う微小な泡を発生させる。これらの微小な泡は、EG等の解重合材と共に混合槽８１０内に導入され、重合体供給部８２０によって供給されたPETフレーク等の重合体と、解重合材供給部８３０によって供給されたEG等の解重合材を機械的に混合する。混合槽８１０内では、図１における解重合反応槽３００内で発生するものと実質的に同じ初期の解重合反応（図６における機械的作用）が発生する。但し、図１０の構成によれば、上述のように、特にキャビテーション装置３８２によって機械的混合が促進される。なお、PETフレーク等が大きすぎる場合等は接触式の撹拌翼８７０による撹拌が困難であるが、非接触式のキャビテーション装置３８２であればPETフレーク等のサイズ等に関わらず効果的に混合できる。

　図１１の変形例では、第１解重合反応槽３０１が、混合槽８１０と、重合体供給部８２０と、解重合材供給部８３０と、解重合体排出部８４０と、重合体取出部８５０と、撹拌翼８７０と、バッフル８８０と、機械的混合部３８０の第２実施例としてのキャビテーション装置３８２によって構成される。

　この変形例では、PETフレーク等の重合体が、撹拌翼８７０および／またはキャビテーション装置３８２によって機械的に混合される際に、邪魔板とも呼ばれるバッフル８８０に衝突することで効率的にスラリー状に微細化される。

　図１２は、機械的混合部３８０の第３実施例としての横型撹拌装置３８３を模式的に示す。横型撹拌装置３８３は、図７における第１解重合反応槽３０１を構成する。また、図７における第２解重合反応槽３０２は、図１や図４に示される解重合反応槽３００のような縦型撹拌装置である。ここで、「横型」とは、鉛直方向に交差する方向（例えば、水平方向）の回転軸の周りに回転する回転体によって撹拌を行うことを意味し、「縦型」とは、水平方向に交差する方向（例えば、鉛直方向）の回転軸の周りに回転する回転体（例えば、撹拌翼）によって撹拌を行うことを意味する。

　図１２（および、後述する図１３）では、便宜的に、Ｘ軸、Ｙ軸、Ｚ軸による三次元座標系が設定されている。例えば、Ｘ軸およびＹ軸は水平方向であり、Ｚ軸は鉛直方向である。図示の例における横型撹拌装置３８３は、Ｘ方向に長尺である。

　横型撹拌装置３８３は、容器７１０と、回転体７２０と、回転駆動部７４０を備える。

　容器７１０には、例えば、図７における重合体調整装置２００から、第１成形品に由来するPET等の重合体ＰＭが溶融状態で供給される。容器７１０は、重合体調整装置２００に接続されて重合体ＰＭを容器７１０内に供給する重合体供給口７１１と、後述する回転体７２０によってEG等の解重合材と撹拌（機械的に混合）された重合体ＰＭ（未反応の解重合材や、生成物としてのBHET等の解重合体も含む）を容器７１０外に排出して第２解重合反応槽３０２に対して供給する排出口７１２を備える。重合体供給口７１１には、容器７１０内への重合体ＰＭの供給量や供給速度を調整可能なギアポンプやスクリューポンプ等の移送ポンプが接続されてもよいし、排出口７１２には、容器７１０外への重合体ＰＭ等の排出量や排出速度を調整可能なギアポンプやスクリューポンプ等の移送ポンプが接続されてもよい。また、容器７１０には、重合体ＰＭの溶融状態が維持されるように、容器７１０内を適温に制御するヒータ等の温度制御部が設けられてもよい。

　容器７１０は、図１２に例示されるようにＸ方向に長尺であり、例えば略矩形のＹＺ断面（不図示）を有する。複数の回転体７２０がＹ方向にずれて配置される場合は、それらを収容するために容器７１０のＹＺ断面はＹ方向に長尺（すなわち、長方形）になっている。

　図１２において、重合体供給口７１１は、容器７１０のＸ方向における一端部（図１２における左端部）に設けられ、排出口７１２は、容器７１０のＸ方向における他端部（図１２における右端部）に設けられる。重合体供給口７１１および排出口７１２の間のＸ方向領域には、窒素等の気体を容器７１０内の気相に送る一または複数の送気口７１３と、重合体ＰＭと機械的に混合されるEG等の解重合材を容器７１０内の気相に供給する一または複数の解重合材供給口７１４が設けられる。また、重合体供給口７１１および排出口７１２の間のＸ方向領域には、一または複数の回転体７２０が設けられて、重合体供給口７１１から供給される溶融状態の重合体ＰＭと、解重合材供給口７１４から供給されるEG等の解重合材を撹拌（機械的に混合）する。

　回転体７２０は、容器７１０内で回転して重合体ＰＭおよび解重合材を撹拌する。回転体７２０は、鉛直方向（図１２の例では、Ｚ方向）に交差する方向（図１２の例では、Ｚ方向に直交するＸ方向）の回転軸７２２の周りに回転する一または複数の回転板７２１を備える。回転板７２１は、例えば、円形のＹＺ断面を有する円板である。但し、回転板７２１のＹＺ断面の形状は任意であり、例えば、楕円形、三角形や四角形等の多角形でもよい。回転板７２１のＹＺ平面における中心または重心は、回転軸７２２の中心と一致するのが好ましい。この場合、一または複数の回転板７２１と回転軸７２２は、同軸状に配置される。なお、回転体７２０は、回転板７２１に代えてまたは加えてスクリュを備えてもよい。回転体７２０がスクリュを備える場合、PET等の重合体ＰＭが固体状態で供給されてもよい。

　図１２の例では、回転体７２０が、回転軸７２２の軸方向（Ｘ方向）に離間された複数の回転板７２１を備える。隣接する二つの回転板７２１の間の軸方向の距離は一定でもよいし、図示されるように異なっていてもよい。重合体ＰＭおよび解重合材の撹拌が進み、その一部がBHET等の解重合体に分解されると、重合体ＰＭの粘度または重合度が低くなる。一方、容器７１０の入口側（すなわち、重合体供給口７１１側）に近いほど、重合体ＰＭの粘度または重合度が高いため、当該重合体ＰＭが回転板７２１に付着しやすくなる。このような容器７１０の入口側における回転板７２１の間隔が小さすぎると、それぞれの回転板７２１に付着した重合体ＰＭが互いに干渉して、当該重合体ＰＭの撹拌（解重合材との機械的混合）や回転体７２０の回転を阻害する恐れがある。そこで、図示されるように、容器７１０の重合体供給口７１１（前段）から排出口７１２（後段）に向かって、回転板７２１の間隔を小さくするのが好ましい。

　このように、回転板７２１の間隔が小さい後段（排出口７１２側）では、重合体ＰＭおよび解重合材が効率的に撹拌または混合される。ここで、複数の解重合材供給口７１４が設けられる場合、各解重合材供給口７１４から供給される解重合材の量を前段から後段に向かって増やすことで、重合体ＰＭおよび解重合材の機械的混合の効率を更に高められる。

　回転体７２０は、モータ等によって構成される回転駆動部７４０によって回転駆動される。具体的には、回転駆動部７４０は、回転体７２０の回転軸７２２に連結されて、それを回転駆動する。このように、回転駆動部７４０によって回転軸７２２が回転駆動されると、それに固定された複数の回転板７２１が一体的に回転する。そして、重合体供給口７１１から容器７１０内に供給されて排出口７１２に向かう重合体ＰＭが、回転する複数の回転板７２１によって解重合材供給口７１４から容器７１０内に供給される解重合材と効果的に混合される。

　回転体７２０によって撹拌されることで、重合体ＰＭおよび解重合材が機械的に混合されるだけでなく、BHET等の解重合体への分解（化学反応）も部分的に進行する。この結果、容器７１０内のPET等の重合体ＰＭのIV値、粘度、重合度は、重合体供給口７１１から排出口７１２に向かうにつれて徐々に下がる。なお、回転体７２０の各回転板７２１に付着する重合体ＰＭの位置または高さは、重合体ＰＭのIV値、粘度、重合度を間接的に表す。そこで、不図示の付着位置検知部によって、回転板７２１に付着した重合体ＰＭの、鉛直方向（Ｚ方向）における最高到達位置を検知することで、重合体ＰＭのIV値、粘度、重合度を把握してもよい。例えば、付着位置検知部は、鉛直方向（Ｚ方向）および回転軸７２２（Ｘ方向）に交差する方向（Ｙ方向）に進む光を通じて、回転板７２１に付着した重合体ＰＭの鉛直方向（Ｚ方向）における最高到達位置を検知してもよい。

　不図示の撹拌態様調整部は、付着位置検知部によって検知された重合体ＰＭの付着位置（例えば、最高到達位置）の所望位置からの乖離が小さくなるように、容器７１０内における撹拌態様を調整してもよい。ここでの所望位置は、容器７１０内における重合体ＰＭの所望の粘度や重合度に対応する。すなわち、撹拌態様調整部は、容器７１０内の重合体ＰＭが所望の粘度や重合度になるように、容器７１０内における撹拌態様を調整してもよい。

　具体的には、撹拌態様調整部は、容器７１０内における撹拌態様として、容器７１０内への重合体ＰＭおよび／または解重合材の供給量、容器７１０内への重合体ＰＭおよび／または解重合材の供給速度、排出口７１２を通じた容器７１０外への排出量、排出口７１２を通じた容器７１０外への排出速度、回転体７２０の回転速度、容器７１０内の圧力、容器７１０内の温度の少なくともいずれかを調整してもよい。

　重合体ＰＭの重合度を間接的に検知する付着位置検知部に加えて、当該付着位置検知部によって検知された重合体ＰＭの付着位置に基づいて、当該重合体ＰＭの重合度を推定する不図示の重合度推定部が設けられてもよい。この場合の撹拌態様調整部は、重合度推定部によって推定された重合体ＰＭの重合度の所望値からの乖離が小さくなるように、容器７１０内における撹拌態様を調整する。

　図１３は、機械的混合部３８０の第４実施例としての横型撹拌装置３８４を模式的に示す。図１２と同様の構成要素には同一の符号を付して重複する説明を省略する。横型撹拌装置３８４は、図７における第１解重合反応槽３０１を構成する。図１２に示される横型撹拌装置３８３が一槽型であったのに対し、図１３に示される横型撹拌装置３８４は複数槽型（図示の例では、二槽型）である。具体的には、横型撹拌装置３８４は、前段または上流側の第１横型撹拌装置３８４Ａと、後段または下流側の第２横型撹拌装置３８４Ｂを備える。図示の例における第１横型撹拌装置３８４Ａおよび第２横型撹拌装置３８４Ｂは、いずれもＸ方向に長尺である。

　第１横型撹拌装置３８４Ａおよび第２横型撹拌装置３８４Ｂは、いずれも前述の容器７１０と、回転体７２０と、回転駆動部７４０を備える。第１横型撹拌装置３８４Ａの排出口７１２は、第２横型撹拌装置３８４Ｂの重合体供給口７１１に接続されている。

　第１横型撹拌装置３８４Ａおよび第２横型撹拌装置３８４Ｂにおける回転体７２０は、回転軸７２２の軸方向（Ｘ方向）に離間された複数の回転板７２１を備える。第１横型撹拌装置３８４Ａにおける隣接する回転板７２１の間の軸方向の距離は一定であり、第２横型撹拌装置３８４Ｂにおける隣接する回転板７２１の間の軸方向の距離は一定である。ここで、第２横型撹拌装置３８４Ｂにおける隣接する回転板７２１の間の一定距離は、第１横型撹拌装置３８４Ａにおける隣接する回転板７２１の間の一定距離より小さくされるのが好ましい。重合体ＰＭおよび解重合材の撹拌（および、BHET等の解重合体への分解）が進んだ後段の第２横型撹拌装置３８４Ｂでは、重合体ＰＭの粘度または重合度が低くなっているため、回転板７２１の間の距離を第１横型撹拌装置３８４Ａより小さくできる。

　このように、回転板７２１の間隔が小さい後段の第２横型撹拌装置３８４Ｂでは、重合体ＰＭおよび解重合材が効率的に撹拌または混合される。ここで、第２横型撹拌装置３８４Ｂにおける解重合材供給口７１４から供給される解重合材の量を、第１横型撹拌装置３８４Ａにおける解重合材供給口７１４から供給される解重合材の量より増やすことで、重合体ＰＭおよび解重合材の機械的混合の効率を更に高められる。

　以上、本発明を実施形態に基づいて説明した。例示としての実施形態における各構成要素や各処理の組合せには様々な変形例が可能であり、そのような変形例が本発明の範囲に含まれることは当業者にとって自明である。また、以上の各実施形態の各構成要素は、それぞれの作用や効果が完全に阻害されない限り、任意に組み合わされてもよい。

　図１の例では、重合体調整装置２００、解重合反応槽３００、重合反応槽４００、副生成物除去装置５００、重合体供給部６００等が、それぞれ一つのみ設けられていたが、それぞれ複数設けられてもよい。このような複数の処理部は、同等の処理を並列的に実行できるため、当該処理部群における処理性能を高められる。また、各処理部の間の処理速度または反応速度の差を、遅い処理部の数を増やすことによって縮小できる。

　また、一または複数の処理部が、前段の処理部からの材料に代えてまたは加えて、図１に示されるケミカルリサイクル成形システムとは異なる場所または施設から調達した外部材料を受け入れるようにしてもよい。例えば、重合反応槽４００が複数設けられる場合、その一部には解重合反応槽３００からの解重合体を供給し、それ以外の一部には外部から調達した解重合体（後述する解重合体供給部３００Ａから供給される解重合体と同義）を供給してもよい。同様に、副生成物除去装置５００および／または重合体供給部６００が複数設けられる場合、その一部には重合反応槽４００からの重合体を供給し、それ以外の一部には外部から調達した重合体（後述する重合体供給部４００Ａから供給される重合体と同義）を供給してもよい。このように、ケミカルリサイクル成形システムにおける処理の各段階で外部材料の受入れを許容することで、ケミカルリサイクル成形システムの柔軟性を確保して効率的に稼働できる。

　図１４は、ケミカルリサイクル成形システムの第１変形例を示す。図１と同様の構成要素には同一の符号を付して重複する説明を省略する。本変形例では、図１における解重合反応槽３００等の代わりに解重合体供給部３００Ａが設けられる。解重合体供給部３００Ａは、図示のケミカルリサイクル成形システムとは異なる場所または施設に設置されている不図示の解重合反応槽３００で分解された第１成形品に由来するBHET等の解重合体を重合反応槽４００に供給する。

　解重合体供給部３００Ａの後段および重合反応槽４００の前段には、解重合体供給部３００Ａから供給されるBHET等の解重合体を溶融状態まで加熱または予熱する第１予熱器３７１が設けられてもよい。第１予熱器３７１は、図１に設けられていた解重合反応槽３００に併設される加熱器３２０と同様の温度（220℃と250℃の間）に解重合体を維持してもよいし、重合反応槽４００に併設される加熱器４１０と同様の重合反応に好適な温度（250℃と300℃の間）に解重合体を維持してもよい。

　重合反応槽４００および／または副生成物除去装置５００において、主生成物としてのPETと共に得られる副生成物としてのEGは、ＥＧ貯蔵部５３０に貯蔵されてもよい。ＥＧ貯蔵部５３０に貯蔵されたEGは、他の場所または施設で他の用途に用いられてもよいし、需要者に対して販売されてもよい。

　以上のような第１変形例では、重合反応槽４００で再合成された重合体がフレークやペレットにされずに、そのまま重合体供給部６００によって射出成形機１に供給される。従来のようなフレークやペレットに関する冷却過程および加熱過程が不要になるため、従来より少ないエネルギーでPETボトル等の成形品をリサイクルできる。

　このような第１変形例に係るケミカルリサイクル装置１００では、重合反応槽４００で再合成された重合体がそのまま射出成形機１に供給されるため、その成形品（第２成形品）に求められる重合体のIV値を高速に実現する必要がある。本変形例では、重合反応を促進して重合体のIV値を高める機能を有する副生成物除去装置５００が重合反応槽４００に加えて設けられるため、このような要求にも十分に応えられる。

　なお、図示は省略するが、第２実施形態（図４）と同様の重合体返送部９００が、第１変形例に設けられてもよい。この重合体返送部９００は、少なくとも射出成形機１が重合体供給部６００からの重合体の全量を受け入れられない受入不能期間に、重合反応槽４００で合成された重合体の少なくとも一部を、重合体供給部６００に送る代わりに重合反応槽４００に返送する。

　図１５は、ケミカルリサイクル成形システムの第２変形例を示す。図１および／または図１４と同様の構成要素には同一の符号を付して重複する説明を省略する。本変形例では、図１における解重合反応槽３００および重合反応槽４００等の代わりに重合体供給部４００Ａが設けられる。重合体供給部４００Ａは、図示のケミカルリサイクル成形システムとは異なる場所または施設に設置されている不図示の重合反応槽４００で合成された第１成形品に由来するPET等の重合体を副生成物除去装置５００および／または重合体供給部６００に供給する。

　重合体供給部４００Ａの後段および副生成物除去装置５００および／または重合体供給部６００の前段には、重合体供給部４００Ａから供給されるPET等の重合体を溶融状態まで加熱または予熱する第２予熱器４３１が設けられてもよい。第２予熱器４３１は、図１または図１４に設けられていた重合反応槽４００に併設される加熱器４１０と同様の温度（250℃と300℃の間）に重合体を維持してもよいし、副生成物除去装置５００に併設される加熱器５２０と同様の重合反応に好適な温度（250℃と290℃の間）に重合体を維持してもよいし、重合体供給部６００に併設される加熱器６２０と同様の温度（250℃と290℃の間）に重合体を維持してもよい。

　副生成物除去装置５００においてPETと共に得られるEGは、ＥＧ貯蔵部５３０に貯蔵されてもよい。ＥＧ貯蔵部５３０に貯蔵されたEGは、他の場所または施設で他の用途に用いられてもよいし、需要者に対して販売されてもよい。

　このような第２変形例に係るケミカルリサイクル装置１００では、重合体供給部４００Ａから供給された重合体がそのまま射出成形機１に供給されるため、その成形品（第２成形品）に求められる重合体のIV値を高速に実現する必要がある。本変形例では、重合反応を促進して重合体のIV値を高める機能を有する副生成物除去装置５００が設けられるため、このような要求にも十分に応えられる。

　なお、実施形態で説明した各装置や各方法の構成、作用、機能は、ハードウェア資源またはソフトウェア資源によって、あるいは、ハードウェア資源とソフトウェア資源の協働によって実現できる。ハードウェア資源としては、例えば、プロセッサ、ＲＯＭ、ＲＡＭ、各種の集積回路を利用できる。ソフトウェア資源としては、例えば、オペレーティングシステム、アプリケーション等のプログラムを利用できる。

　本発明はケミカルリサイクル装置等に関する。

　１　射出成形機、１００　ケミカルリサイクル装置、２００　重合体調整装置、３００　解重合反応槽、３００Ａ　解重合体供給部、３０１　第１解重合反応槽、３０２　第２解重合反応槽、３２０　加熱器、３７１　第１予熱器、３８０　機械的混合部、３８１　超音波装置、３８２　キャビテーション装置、３８３　横型撹拌装置、３８４　横型撹拌装置、３８４Ａ　第１横型撹拌装置、３８４Ｂ　第２横型撹拌装置、４００　重合反応槽、４００Ａ　重合体供給部、４１０　加熱器、４３１　第２予熱器、５００　副生成物除去装置、５２０　加熱器、６００　重合体供給部、６１０　移送ポンプ、６２０　加熱器、７１０　容器、７２０　回転体、７２１　回転板、９００　重合体返送部。

Claims

　重合体からなる第１成形品を、解重合反応によって解重合体に分解する解重合反応槽と、
　前記解重合体を、重合反応によって前記重合体に合成する重合反応槽と、
　前記重合反応槽で合成された前記重合体を、第２成形品を成形する成形機に供給する重合体供給部と、
　を備えるケミカルリサイクル装置。
　重合体からなる第１成形品を解重合反応によって分解した解重合体を、重合反応によって前記重合体に合成する重合反応槽と、
　前記重合反応槽で合成された前記重合体を、第２成形品を成形する成形機に供給する重合体供給部と、
　を備えるケミカルリサイクル装置。
　重合体からなる第１成形品を解重合反応によって分解した解重合体を重合反応によって合成した前記重合体を、第２成形品を成形する成形機に供給する重合体供給部を備える、ケミカルリサイクル装置。
　前記重合反応槽における重合反応によって前記重合体と共に生成される副生成物を除去する副生成物除去装置が、当該重合反応槽と前記重合体供給部の間に設けられる、請求項１または２に記載のケミカルリサイクル装置。
　前記重合体は、ポリエチレンテレフタラートであり、
　前記解重合体はビス（2-ヒドロキシエチル）テレフタレートであり、
　前記副生成物は、エチレングリコールである、
　請求項４に記載のケミカルリサイクル装置。
　前記重合体供給部は、前記重合反応槽で合成された前記重合体を、溶融状態で前記成形機に供給する、請求項１または２に記載のケミカルリサイクル装置。
　前記重合体供給部は、前記重合反応槽で合成された前記重合体を加熱して溶融状態に維持する第１加熱器を備える、請求項６に記載のケミカルリサイクル装置。
　前記重合反応槽における重合反応によって前記重合体と共に生成される副生成物を除去する副生成物除去装置が、当該重合反応槽と前記重合体供給部の間に設けられ、
　前記重合反応槽、前記副生成物除去装置、および／または、それらの間には、前記重合反応槽で合成された前記重合体を加熱して溶融状態に維持する第２加熱器が設けられ、
　前記第１加熱器による第１加熱温度は、前記第２加熱器による第２加熱温度より高い、
　請求項７に記載のケミカルリサイクル装置。
　前記重合体は、ポリエチレンテレフタラートであり、
　前記解重合体はビス（2-ヒドロキシエチル）テレフタレートである、
　請求項１から３のいずれかに記載のケミカルリサイクル装置。
　前記解重合体は、前記重合体の単量体を含む、請求項１から３のいずれかに記載のケミカルリサイクル装置。
　前記第１成形品と前記第２成形品は同種である、請求項１から３のいずれかに記載のケミカルリサイクル装置。
　前記第１成形品と前記第２成形品はペットボトルである、請求項１１に記載のケミカルリサイクル装置。
　前記成形機は射出成形機である、請求項１から３のいずれかに記載のケミカルリサイクル装置。
　前記重合反応槽に供給される前に前記解重合体を加熱する第１予熱器が設けられる、請求項２に記載のケミカルリサイクル装置。
　前記重合体供給部に供給される前に前記重合体を加熱する第２予熱器が設けられる、請求項３に記載のケミカルリサイクル装置。
　前記重合反応槽で合成された前記重合体の少なくとも一部を、当該重合反応槽に返送する重合体返送部を備える、請求項１または２に記載のケミカルリサイクル装置。
　前記重合反応槽で合成された前記重合体の少なくとも一部を、前記解重合反応槽に返送する重合体返送部を備える、請求項１に記載のケミカルリサイクル装置。
　前記重合反応槽で合成された前記重合体の少なくとも一部を、当該重合反応槽および前記解重合反応槽に返送する重合体返送部を備える、請求項１に記載のケミカルリサイクル装置。
　前記重合体返送部は、少なくとも前記成形機が前記重合体供給部からの前記重合体の全量を受け入れられない受入不能期間が所定の期間閾値を超える前は、前記解重合反応槽より多くの前記重合体を前記重合反応槽に返送し、前記受入不能期間が前記期間閾値を超えた後は、前記重合反応槽より多くの前記重合体を前記解重合反応槽に返送する、請求項１８に記載のケミカルリサイクル装置。
　前記解重合反応は、解重合材によって前記重合体を前記解重合体に分解し、
　前記解重合反応槽は、前記解重合反応の少なくとも前期において、前記解重合材と前記重合体を機械的に混合する機械的混合部を備える、
　請求項１に記載のケミカルリサイクル装置。
　前記解重合反応槽は、前段の第１解重合反応槽および後段の第２解重合反応槽を備え、
　前記機械的混合部は、少なくとも前記第１解重合反応槽に設けられる、
　請求項２０に記載のケミカルリサイクル装置。
　前記機械的混合部は、超音波および／またはキャビテーションによって、前記解重合材と前記重合体を機械的に混合する、請求項２０または２１に記載のケミカルリサイクル装置。
　前記機械的混合部は、
　前記解重合材および溶融状態の前記重合体が供給される容器と、
　前記容器内で回転して前記解重合材および前記重合体を機械的に混合する回転体と、
　を備える請求項２０または２１に記載のケミカルリサイクル装置。
　前記回転体は、鉛直方向に交差する軸方向の回転軸の周りに回転する複数の回転板を備え、
　前記複数の回転板の前記軸方向の間隔は、前段から後段に向かって小さくなる、
　請求項２３に記載のケミカルリサイクル装置。
　重合体からなる第１成形品を、解重合反応によって解重合体に分解する解重合反応槽と、
　前記解重合体を、重合反応によって前記重合体に合成する重合反応槽と、
　前記重合反応槽で合成された前記重合体を、第２成形品に成形する成形機と、
　を備えるケミカルリサイクル成形システム。