WO2023286148A1 - 発光素子、表示デバイス、および発光素子の製造方法 - Google Patents

発光素子、表示デバイス、および発光素子の製造方法 Download PDF

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WO2023286148A1
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孝太 安達
康 浅岡
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シャープ株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a light-emitting element, a display device, and a method for manufacturing a light-emitting element.
  • Patent Documents 1 and 2 disclose a multilayer electric field injection type light-emitting device in which a hole-transporting material is added to a light-emitting layer containing quantum dots to increase the mobility of holes in the light-emitting layer, thereby increasing the electron transfer to the quantum dots. It is disclosed to increase the injection efficiency of the pores.
  • the interface of the hole-transporting material Mixing may occur, roughening the interface between the light-emitting layer and the hole-transporting layer, and degrading the properties of the light-emitting device.
  • a light-emitting element includes a first electrode, a second electrode, and a plurality of quantum dots positioned between the first electrode and the second electrode. and a first hole-transporting material, and a light-emitting layer located between the first electrode and the light-emitting layer, wherein the solubility in a solvent in which the quantum dots are soluble is lower than that of the first hole-transporting material; and a hole-transporting layer including a second hole-transporting material whose difference in ionization potential from the first hole-transporting material is smaller than the difference in ionization potential from the quantum dots.
  • the present invention it is possible to improve the hole injection efficiency and suppress the roughness of the interface between the hole transport layer and the light emitting layer, and to achieve excellent hole transport properties and interface properties. can be provided.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view of a light emitting device according to Embodiment 1 of the present invention
  • FIG. 4 is a schematic cross-sectional view of a modification of the light emitting device according to Embodiment 1 of the present invention
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view of a light emitting device according to Embodiment 2 of the present invention
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view of a light-emitting device according to Embodiment 3 of the present invention
  • FIG. 4 is a schematic cross-sectional view of a light emitting device according to Embodiment 4 of the present invention
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view of a light emitting device 10 according to this embodiment.
  • a light-emitting element 10 according to this embodiment includes a first electrode 1, a second electrode 2, a light-emitting layer 3 positioned between the first electrode 1 and the second electrode 2, and a second electrode. 1 a hole transport layer 4 located between the electrode 1 and the light emitting layer 3 .
  • the light emitting device 10 includes the hole transport layer 4, the light emitting layer 3, and the second electrode 2 on the first electrode 1 in this order.
  • the light-emitting layer 3 comprises a plurality of quantum dots 11 and a first hole-transporting material.
  • the hole transport layer 4 has a lower solubility in a solvent in which quantum dots are soluble than the first hole transport material, and a difference in ionization potential from the first hole transport material.
  • a second hole-transporting material less than the ionization potential difference is included.
  • the light-emitting device 10 according to the present embodiment has excellent hole injection efficiency and suppresses roughening of the interface between the hole-transporting layer 4 and the light-emitting layer 3, and has excellent hole-transporting properties and interface properties. It has the advantage of being compatible with
  • a first electrode (anode) 1 and a second electrode (cathode) 2 contain a conductive material and are electrically connected to the hole-transport layer 4 and the light-emitting layer 3, respectively.
  • Either one of the first electrode 1 and the second electrode 2 is a transparent electrode.
  • the transparent electrode for example, ITO, IZO, ZnO, AZO, BZO, FTO, or the like is used, and a film may be formed by a sputtering method or the like.
  • Either the first electrode 1 or the second electrode 2 may contain a metal material, and the metal material may be Al, Cu, Au, Ag, or Mg, which have high visible light reflectance, alone or is preferred.
  • the light-emitting layer 3 is a layer containing a plurality of quantum dots (semiconductor nanoparticles) 11 .
  • the light-emitting layer 3 comprises a plurality of quantum dots 11 and a first hole-transporting material.
  • the first hole-transporting material in the light-emitting layer 3
  • the mobility of holes in the light-emitting layer 3 can be increased and the efficiency of hole injection into the quantum dots 11 can be increased
  • the energy barrier between the light-emitting layer 3 and the hole-transporting layer 4 is smaller than when the light-emitting layer 3 does not contain the first hole-transporting material, holes can be injected at a lower voltage.
  • the layer thickness of the light emitting layer 3 is preferably 5 to 50 nm.
  • the content of the quantum dots 11 in the light-emitting layer 3 is preferably higher than the content of the first hole-transporting material.
  • the content of the quantum dots 11 in the light-emitting layer 3 is more than 50% by mass when the sum of the quantum dots 11 and the first hole-transporting material contained in the light-emitting layer 3 is 100% by mass. is preferred. Furthermore, the content of the quantum dots 11 in the light-emitting layer 3 is more preferably 75% by mass or more, and even more preferably 85% by mass or more. With this configuration, it is possible to sufficiently secure the light emission intensity in the light emitting layer 3 .
  • the upper limit of the content of the quantum dots 11 in the light-emitting layer 3 is 99% by mass or less when the total of the quantum dots 11 and the first hole-transporting material contained in the light-emitting layer 3 is 100% by mass. is preferred. Furthermore, the upper limit of the content of the quantum dots 11 in the light-emitting layer 3 is more preferably 95% by mass or less, and even more preferably 90% by mass or less. With this structure, the mobility of holes in the light-emitting layer 3 can be sufficiently increased.
  • the light-emitting layer 3 is formed by applying a quantum dot dispersion liquid in which a plurality of quantum dots 11 and a first hole-transporting material are dispersed in a solvent on the hole-transporting layer 4 to form the light-emitting layer 3.
  • a quantum dot dispersion liquid in which a plurality of quantum dots 11 and a first hole-transporting material are dispersed in a solvent on the hole-transporting layer 4 to form the light-emitting layer 3.
  • the application of the quantum dot dispersion can employ various techniques for applying the quantum dot dispersion, such as an inkjet method or a spin coating method.
  • a “quantum dot dispersion” is a liquid in which a plurality of quantum dots 11 and a first hole-transporting material are dissolved or dispersed in a solvent in which quantum dots are soluble.
  • the quantum dot dispersion liquid may contain other components in addition to the quantum dots 11, the first hole-transporting material, and the solvent.
  • Other components include, for example, ligands that coordinate with the surface layer of the quantum dots 11 .
  • quantum dot soluble solvent means a solvent in which 1 g of quantum dots are stably dispersed in 1 to 10 ml of a solvent at room temperature (5 to 35° C.) and no precipitate is generated. do.
  • solvents can include non-polar or polar solvents commonly used to disperse quantum dots.
  • Non-polar solvents include octane, toluene, hexane, tetradecane, cyclododecene, and the like.
  • Polar solvents include water, PGMEA, and the like. Only one type of these solvents may be used, or two or more types may be used in combination.
  • a non-polar solvent as the solvent in which the quantum dots are soluble, since it exhibits a suitable range of solubility for the first hole-transporting material. Furthermore, since the second hole-transporting material exhibits poor solubility in a suitable range, the dipole moment is 0.4 D (Debye) (1.33 ⁇ 10 ⁇ 30 C ⁇ m) or less. It is more preferable to use a certain non-polar solvent, and it is even more preferable to use a non-polar solvent that is 0.2D (0.667 ⁇ 10 ⁇ 30 C ⁇ m) or less. As a result, a solvent that efficiently dissolves the quantum dots and the first hole-transporting material and hardly dissolves the second hole-transporting material is selected. The interface characteristics with the light emitting layer 3 can be further improved.
  • Toluene (0.3 to 0.4D) is an example of a non-polar solvent having a dipole moment of more than 0.2D to 0.4D or less.
  • Non-polar solvents having a dipole moment of 0.2 D or less include hexane (0.08 D), heptane (0.00 D), octane (0.00 D), and decane (0.08 D). .
  • octane is particularly preferred.
  • the method for preparing the quantum dot dispersion is not particularly limited, but includes, for example, the following methods: (i) adding a quantum dot-soluble solvent (solvent A) to the first hole-transporting material; (ii) subjecting the resulting mixture to known dissolution means (e.g., heating, ultrasonic waves, etc.) to at least partially dissolve the first hole-transporting material in the solvent A; (iii) ) The resulting mixture is subjected to known solid-liquid separation means (e.g., filtration, centrifugation, etc.) to remove the undissolved first hole transport material and recover the supernatant (solution X).
  • solvent A quantum dot-soluble solvent
  • known dissolution means e.g., heating, ultrasonic waves, etc.
  • solid-liquid separation means e.g., filtration, centrifugation, etc.
  • the quantum dot 11 is a luminescent material that has a valence band level and a conduction band level and emits light by recombination of holes in the valence band level and electrons in the conduction band level. Since the light emitted from the quantum dots 11 has a narrow spectrum due to the quantum confinement effect, light emission with relatively deep chromaticity can be obtained.
  • the quantum dots 11 may be appropriately selected from materials used in the relevant field.
  • the quantum dot 11 may have a core/shell structure, for example, having a core and a shell that is an outer shell of the core.
  • the quantum dots 11 may include materials such as CdSe/CdS, CdSe/ZnS, ZnSe/ZnS, InP/ZnS, or CIGS/ZnS, for example.
  • the particle size of the quantum dots 11 is about 2 to 15 nm.
  • the wavelength of light emitted from the quantum dots 11 can be controlled by the particle size of the quantum dots 11 . Therefore, by controlling the particle size of the quantum dots 11, the wavelength of the light emitted by the light emitting element 10 can be controlled.
  • the first hole-transporting material those listed in the section (hole-transporting layer) described later can be applied. Therefore, the description is omitted here.
  • the hole transport layer 4 is a layer that transports holes from the first electrode 1 to the light emitting layer 3 .
  • the hole transport layer 4 is a layer containing a second hole transport material.
  • the layer thickness of the hole transport layer 4 is preferably 5 to 40 nm.
  • the hole transport layer 4 can be formed by a known method such as a coating method depending on the type of the second hole transport material.
  • the second hole transport material is preferably non-photosensitive. With this configuration, deterioration due to exposure to light can be suppressed.
  • the first hole-transporting material and the second hole-transporting material As the first hole-transporting material and the second hole-transporting material, a combination of hole-transporting materials satisfying the following requirements (a) and (b) among known materials used as hole-transporting materials is used. : (a) the solubility of the first hole transport material in a solvent in which the quantum dots are soluble is greater than the solubility of the second hole transport material in said solvent; and (b) the difference between the ionization potential of the first hole-transporting material and the ionization potential of the second hole-transporting material is less than the difference between the ionization potential of the quantum dots and the ionization potential of the second hole-transporting material;
  • the second hole-transporting material is selected from known materials used as hole-transporting materials that satisfy the following requirements (c) and (d): (c) the solubility in the solvent in which the quantum dots are soluble is less than the first hole-transporting material contained in the light-emitting layer 3; and (d) the difference in ionization potential from the first hole-transporting material is smaller than the difference in ionization potential from the quantum dots 11;
  • the solubility of the first hole-transporting material and the second hole-transporting material in the solvent in which the quantum dots are soluble can be determined, for example, by the following method: (i) predetermined temperature below, to the sample (first hole-transporting material or second hole-transporting material), a solvent in which the quantum dots are soluble (solvent A) is added to prepare a saturated solution; Take 2 mL of the saturated solution prepared in (i) into a weighing bottle (weight w 1 mg); (iii) dry the saturated solution; (iv) weigh the weighing bottle after drying ( w 2 mg) is measured by Mettler, and the concentration of the saturated solution at a given temperature is calculated from the following formula.
  • the concentration of a saturated solution at a given temperature corresponds to the solubility of the sample at that temperature.
  • Concentration of saturated solution [mg/mL] (w 2 - w 1 )/2
  • the solubility of the first hole transport material in the solvent in which the quantum dots are soluble is greater than the solubility of the second hole transport material in the solvent. This can prevent the surface of the hole transport layer 4 from being dissolved by the quantum dot dispersion when the quantum dot dispersion is applied onto the hole transport layer 4 to form the light emitting layer 3 . Therefore, the second hole-transporting material in the hole-transporting layer 4 can be prevented from dissolving in the solvent of the quantum dot dispersion and entering into the light-emitting layer 3.
  • interface roughness can be suppressed.
  • excellent interfacial properties is also used hereinafter to mean that the interface between layers is suppressed from being rough and has a uniform state.
  • an interface level capable of trapping holes is generated at the interface between the light-emitting layer 3 and the hole-transporting layer 4. Since it can be reduced, the injection efficiency of holes into the light-emitting layer 3 can be improved.
  • the magnitude of the hole injection barrier when holes are injected from the first layer to the second layer is equal to the energy obtained by subtracting the ionization potential of the first layer from the ionization potential of the second layer. Equivalent to.
  • the difference between the ionization potential of the first hole-transport material and the ionization potential of the second hole-transport material is the difference between the ionization potential of the quantum dots 11 and the ionization potential of the second hole-transport material. less than As a result, hole injection from the second hole-transporting material to the first hole-transporting material in the light-emitting layer 3 rather than a hole injection barrier from the second hole-transporting material to the quantum dots 11 in the light-emitting layer 3 Barriers become smaller.
  • the barrier for injection of holes from the second hole-transporting material in the hole-transporting layer 4 to the first hole-transporting material in the light-emitting layer 3 is more efficiently reduced, so that the hole-transporting layer 4
  • the efficiency of hole injection from to the light-emitting layer 3 is more efficiently increased.
  • high hole injection efficiency is hereinafter simply referred to as "excellent hole transportability".
  • the light-emitting device 10 uses a combination of hole-transporting materials that satisfy the above requirements (a) and (b) as the first hole-transporting material and the second hole-transporting material (in other words, For example, by using a hole-transporting material that satisfies the above requirements (c) and (d) as the second hole-transporting material, there is an advantage that both excellent hole-transporting properties and interfacial properties can be achieved.
  • the light-emitting element 10 according to the present embodiment has both excellent hole-transport properties and interface properties, so that the holes transported to the light-emitting layer 3 are replaced with the electrons transported from the second electrode 2 to the light-emitting layer 3. , can be efficiently recombined. Therefore, the light-emitting element 10 according to this embodiment can improve the light-emitting efficiency in the light-emitting layer 3 .
  • the above configuration improves the hole concentration in the light-emitting layer 3, thereby improving the carrier balance in the light-emitting layer 3.
  • non-light-emitting processes such as Auger recombination in the light-emitting layer 3 are less likely to occur, and the light-emitting efficiency in the light-emitting layer 3 is improved more efficiently.
  • the difference between the ionization potential of the first hole transport material and the ionization potential of the second hole transport material is preferably 0.3 eV or less, more preferably 0.2 eV or less, and 0.1 eV or less. is more preferable. If the difference between the ionization potential of the first hole-transporting material and the ionization potential of the second hole-transporting material is 0.3 eV or less, the barrier for transporting holes from the hole-transporting layer 4 to the light-emitting layer 3 is reduced. Therefore, the hole-transport property of the light-emitting element 10 can be further improved.
  • Materials suitable for use as the first hole-transporting material and the second hole-transporting material include known materials used as hole-transporting materials, such as polymers such as TFB and poly-TPD. Among these, polymers are particularly preferably used as the first hole-transporting material and the second hole-transporting material. As a result, the solubility of the first hole-transporting material and the second hole-transporting material in the solvent in which the quantum dots are soluble can be easily controlled, and the ionization potential of the first hole-transporting material and the second hole-transporting material The difference from the ionization potential can be reduced.
  • the first hole-transporting material comprises the first polymer
  • the second hole-transporting material comprises the second polymer
  • the weight average molecular weight of the first polymer is preferably smaller than the weight average molecular weight of the second polymer.
  • the weight average molecular weight of the first polymer is smaller than the weight average molecular weight of the second polymer, and is preferably 20,000 or less, more preferably 17,500 or less, and 15,000 or less. is more preferred.
  • a first polymer having a weight average molecular weight of 20,000 or less exhibits good solubility in a solvent in which quantum dots are soluble. This has the advantage of facilitating the preparation of a quantum dot dispersion containing the first hole-transporting material at a desired concentration.
  • the lower limit of the weight average molecular weight of the first polymer is not particularly limited, but from the viewpoint of hole transport properties, for example, it is preferably 5,000 or more, more preferably 7,500 or more, It is more preferably 10,000 or more.
  • the weight-average molecular weight of the second polymer is not particularly limited as long as it is larger than the weight-average molecular weight of the first polymer.
  • the combined weight average molecular weight is preferably greater than 20,000.
  • the weight average molecular weight of the second polymer is more preferably 30,000 or more, and even more preferably 40,000 or more.
  • the upper limit of the weight average molecular weight of the second polymer is not particularly limited, but from the viewpoint of further improving the surface morphology of the second hole transport layer, it is preferably 75,000 or less, and 65 ,000 or less, and even more preferably 45,000 or less.
  • the difference between the weight average molecular weight of the first polymer and the weight average molecular weight of the second polymer is preferably 2,500 or more, more preferably 5,000 or more, and 15,000 or more. is more preferable, and 25,000 or more is particularly preferable.
  • the larger the difference between the weight average molecular weight of the first polymer and the weight average molecular weight of the second polymer the easier it is to prevent the surface of the hole transport layer 4 from being roughened by the quantum dot dispersion, and the first hole transport It facilitates the preparation of quantum dot dispersions containing materials at desired concentrations.
  • the weight-average molecular weights of the first polymer and the second polymer can be determined, for example, by a measurement method using gel permeation chromatography.
  • both the first polymer and the second polymer are TFB or both poly-TPD. According to this structure, since the first polymer and the second polymer have common repeating units in their main chain skeletons, the ionization potentials of the two are substantially equal, and the hole transport property of the light emitting device 10 is further improved. can do.
  • TFB and poly-TPD are a solvent in which quantum dots are soluble (e.g., non-polar solvents such as octane) and
  • TFB and poly-TPD with high molecular weight e.g., weight-average molecular weight of more than 20,000 show poor solubility in the solvent.
  • TFB with a weight average molecular weight of 5,000 to 20,000 in octane at 20 to 25 ° C. exhibits a solubility of about 0.15 mg / mL, while a weight average molecular weight of 30,000 or more. is sparingly soluble.
  • TFB or poly-TPD having a low molecular weight for example, a weight average molecular weight of 20,000 or less
  • TFB or poly-TPD having a higher molecular weight than the first polymer is used.
  • TFB or poly-TPD is a non-photosensitive polymer, it also has the advantage of being able to suppress photodegradation due to exposure to light.
  • TFB is poly[(9,9-dioctylfluorenyl-2,7-diyl)-co-(4,4′-(N-(4-butylphenyl)diphenylamine))] (CAS number: 223569-31 -1), and poly[(9,9-dioctylfluorenyl-2,7-diyl)-co-(4,4′-(N-(4-sec-butylphenyl)diphenylamine))] (CAS No.: 220797-16-0).
  • poly-TPD (CAS number: 472960-35-3) is poly(4-butyl-N,N-diphenylaniline), poly(4-butyltriphenylamine), or poly[N,N'-bis(4 -butylphenyl)-N,N'-bis(phenyl)-benzidine].
  • the first polymer has a substituted or unsubstituted C4-C20 alkyl group as a side chain directly or indirectly bonded to the main chain skeleton.
  • a substituted or unsubstituted C4-C20 alkyl group is a linear, branched or cyclic alkyl group having 4 to 20 carbon atoms, and the alkyl group may be substituted or unsubstituted. It may be a substitution. Examples of such substituents include halogen atoms, cyano groups, hydroxy groups, and the like.
  • the side chain is attached to the main chain skeleton via a divalent linking group.
  • a divalent linking group include, but are not particularly limited to, a ketone group, an imino group, and the like.
  • the light-emitting device 10 may include an electron transport layer 5 between the light-emitting layer 3 and the second electrode 2, as shown in FIG.
  • the second electrode (cathode) 2 is electrically connected to the electron transport layer 5 .
  • the electron transport layer 5 is a layer that transports electrons from the second electrode 2 to the light emitting layer 3 .
  • the material of the electron transport layer 5 in addition to TiO 2 , organic or inorganic materials conventionally employed in light-emitting devices containing quantum dots, organic EL light-emitting devices, or the like can be used. Conductive compounds such as Alq 3 , BCP or t-Bu-PBD can be used as the organic material for the electron transport layer 5 .
  • the electron transport layer 5 can be formed by a vacuum deposition method, a sputtering method, or a coating formation method using a colloidal solution using the materials described above. Electron transport layer 5 may comprise nanoparticles, crystals, polycrystals, or amorphous.
  • the film thickness of the electron transport layer 5 can be a conventionally known film thickness, preferably 10 to 100 nm.
  • the light-emitting element 10 includes a hole injection layer (illustrated as not).
  • the light emitting device 10 includes an electron injection layer (not shown) between the second electrode 2 and the electron transport layer 5 for efficiently injecting electrons from the second electrode 2 to the electron transport layer 5.
  • the hole injection layer and the electron injection layer may be formed by the same method as the hole transport layer 4 or the electron transport layer 5 .
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view of the light emitting device 20 according to this embodiment.
  • the light-emitting device 20 according to the present embodiment is different from the light-emitting device 10 according to the first embodiment, as shown in FIG. It has a concentration gradient in which the concentration of the first hole transport material increases toward the 4 side. Except for the above points, the light emitting device 20 according to this embodiment has the same configuration as the light emitting device 10 according to the first embodiment.
  • the light-emitting layer 3 may be composed of a plurality of layers having different concentrations of the first hole-transporting material, and in at least a part of the plurality of layers, from the second electrode 2 side to the hole-transporting layer 4 side. , the concentration of the first hole-transporting material increases in turn.
  • the hole-transporting property of the light-emitting layer 3 on the hole-transporting layer 4 side can be made higher than the hole-transporting property of the light-emitting layer 3 on the second electrode 2 side. Therefore, the holes transported into the light-emitting layer 3 from the hole-transporting layer 4 escape to the second electrode 2 side, recombine with electrons outside the light-emitting layer 3 to emit light, or are suppressed from being deactivated. It is possible to increase the luminous efficiency.
  • the concentration gradient of the first hole-transporting material increases in order from the surface of the light-emitting layer 3 on the second electrode 2 side to the surface on the hole-transporting layer 4 side over the entire thickness of the light-emitting layer 3.
  • the concentration gradient of the first hole-transporting material may gradually increase in a portion from the vicinity of the center of the light-emitting layer 3 to the hole-transporting layer 4 side.
  • the light-emitting layer 3 of the light-emitting device 20 includes a layer 3a that is located on the side of the second electrode 2 and does not contain the first hole-transporting material, and a layer 3a that is located on the side of the hole-transporting layer 4 and contains the first hole-transporting material. and a layer 3b containing a hole-transporting material.
  • the method for forming the light-emitting layer 3 having the concentration gradient is not particularly limited, but includes, for example, the following method: (i) a plurality of quantum dots 11 and the first hole-transporting material are dispersed in a solvent; A quantum dot dispersion liquid is coated on the hole transport layer 4 to form a light emitting layer 3 having no concentration gradient; (ii) insoluble in the quantum dots 11 and the first hole of the first hole-transporting material by immersing the surface of the light-emitting layer 3 having no concentration gradient in a solvent that is soluble in the transporting material (eg, propylene glycol 1-monomethyl ether 2-acetate (PGMEA)). A portion is eluted into the solvent.
  • a solvent that is soluble in the transporting material eg, propylene glycol 1-monomethyl ether 2-acetate (PGMEA)
  • a display device includes a plurality of light-emitting elements 10 and 20 according to Embodiments 1 and 2 on a substrate.
  • the display device according to the present embodiment has the advantage that the light-emitting elements 10 and 20 have both excellent hole-transport properties and excellent interfacial properties, thereby exhibiting high luminous efficiency.
  • FIG. 4 is a schematic cross-sectional view showing an example of the display device according to this embodiment.
  • members having the same function are given the same name and reference numerals, and the same description will not be repeated unless there is a difference in configuration.
  • the display device 100 includes a red subpixel light emitting element 30x, a green subpixel light emitting element 30y, and a blue subpixel light emitting element 30z.
  • the red sub-pixel light-emitting element 30x, the green sub-pixel light-emitting element 30y, and the blue sub-pixel light-emitting element 30z are formed on the first electrode 1 in the same manner as the light-emitting elements 10 and 20 according to Embodiments 1 and 2 above.
  • a hole transport layer 4, a light emitting layer 3, and a second electrode (not shown) are provided in this order from the bottom.
  • the first electrode 1 and the light emitting layer 3 are formed for each sub-pixel, and the hole transport layer 4 is formed in common between the sub-pixels.
  • the red light emitting layer 3x included in the red subpixel light emitting element 30x is a layer containing red light emitting quantum dots and a first hole transport material.
  • the green light-emitting layer 3y included in the green subpixel light-emitting element 30y is a layer containing green light-emitting quantum dots and a first hole transport material.
  • the blue light emitting layer 3z included in the blue subpixel light emitting element 30z is a layer containing blue light emitting quantum dots and a first hole transport material.
  • red light means light having an emission central wavelength in a wavelength band of more than 600 nm and less than or equal to 780 nm, for example.
  • green light is, for example, light having an emission central wavelength in a wavelength band of more than 500 nm and less than or equal to 600 nm.
  • Blue light is light having an emission central wavelength in a wavelength band of 400 nm or more and 500 nm or less, for example.
  • an edge cover 6 is provided between the first electrodes 1x, 1y, 1z and the hole transport layer 4 to partition the light emitting elements 30x, 30y, 30z.
  • the luminous efficiency of all red, green, and blue pixels can be increased.
  • electric field concentration tends to occur in the vicinity of the ends of the electrodes of the light-emitting element. Therefore, by covering the peripheral edges of the first electrodes 1x, 1y, and 1z with the edge cover 6, the light-emitting layers of the light-emitting elements 30x, 30y, and 30z are protected from the peripheral edges of the first electrodes 1x, 1y, and 1z. The influence of electric field concentration can be reduced.
  • a group including one red subpixel light emitting element 30x, one green subpixel light emitting element 30y, and one blue subpixel light emitting element 30z may be regarded as one pixel in the display device 100.
  • the display device 100 may also include a plurality of pixels.
  • Examples of the method for manufacturing the display device 100 according to this embodiment include the following methods: (i) All the first electrodes 1x are formed on the substrate on which the first electrodes 1x, 1y, and 1z and the edge cover 6 are formed.
  • the second electrode 2 After forming the layer 5, the second electrode 2 is formed.
  • the display device 100 according to the present embodiment can be manufactured.
  • the display device 100 includes the red sub-pixel light-emitting element 30x, the green sub-pixel light-emitting element 30y, and the blue sub-pixel light-emitting element 30z, the light-emitting elements of the respective sub-pixels are individually driven. By doing so, color light emission becomes possible.
  • FIG. 5 is a schematic cross-sectional view of the display device 200 according to this embodiment.
  • the display device 200 according to the present embodiment has, as shown in FIG. An edge cover 6 partitioning between the light emitting elements 30x, 30y and 30z is provided. Except for the above points, the display device 200 according to this embodiment has the same configuration as the display device 100 according to the third embodiment.
  • the film thickness of the hole transport layer 4 can be made uniform, current concentration in the pixel can be suppressed and light can be emitted uniformly.
  • Examples of the method for manufacturing the display device 200 according to this embodiment include the following methods: (i) All the first electrodes 1x, 1y, and 1z are formed on a substrate on which the first electrodes 1x, 1y, and 1z are formed.
  • the display device 200 (ii) forming an edge cover 6 by photolithography; (iii) red-emitting quantum dots and first holes applying a quantum dot dispersion containing a transport material and patterning the red light emitting layer 3x by a lift-off method; (iv) applying a quantum dot dispersion containing green light emitting quantum dots and a first hole transport material; (v) applying a quantum dot dispersion containing blue light-emitting quantum dots and a first hole-transporting material to pattern a blue light-emitting layer 3z by lift-off; (vi) Form the second electrode 2 after forming the electron transport layer 5 as necessary.
  • the display device 200 according to the present embodiment can be manufactured.

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Abstract

発光素子は、第１電極（１）と、第２電極（２）と、第１電極と第２電極との間に位置し、量子ドット（１１）と第１正孔輸送材料とを含む発光層（３）と、第１電極と発光層との間に位置し、量子ドットが可溶の溶媒に対する溶解度が第１正孔輸送材料より小さく、かつ、第１正孔輸送材料とのイオン化ポテンシャルの差が量子ドットとのイオン化ポテンシャルの差より小さい第２正孔輸送材料を含む正孔輸送層（４）と、を備える。

Description

発光素子、表示デバイス、および発光素子の製造方法
　本発明は、発光素子、表示デバイス、および発光素子の製造方法に関する。
　特許文献１および特許文献２は、積層電界注入型の発光素子において、量子ドットを含む発光層に正孔輸送材料を添加し、発光層内の正孔の移動度を高め、量子ドットへの正孔の注入効率を高めることを開示している。
日本国特開２０２０－７７６１０号 米国特許出願第２０１９０２８８２２５号
　特許文献１および特許文献２に記載された、量子ドットに正孔輸送材料を添加した発光層を形成する場合、当該発光層と隣接する正孔輸送層との間において、正孔輸送材料の界面混合が生じ、発光層と正孔輸送層との界面が荒れて、発光素子の特性が低下する場合がある。
　上記の課題を解決するために、本発明の一態様に係る発光素子は、第１電極と、第２電極と、前記第１電極と前記第２電極との間に位置し、複数の量子ドットと第１正孔輸送材料とを含む発光層と、前記第１電極と前記発光層との間に位置し、前記量子ドットが可溶の溶媒に対する溶解度が前記第１正孔輸送材料より小さく、かつ、前記第１正孔輸送材料とのイオン化ポテンシャルの差が前記量子ドットとのイオン化ポテンシャルの差より小さい第２正孔輸送材料を含む正孔輸送層と、を備える。
　本発明の一実施形態によれば、正孔注入効率を向上し、且つ、正孔輸送層と発光層との間の界面の荒れを抑制することができ、優れた正孔輸送性と界面特性とが両立された発光素子を提供することができる。
本発明の実施形態１に係る発光素子の概略断面図である。 本発明の実施形態１に係る発光素子の変形例の概略断面図である。 本発明の実施形態２に係る発光素子の概略断面図である。 本発明の実施形態３に係る発光デバイスの概略断面図である。 本発明の実施形態４に係る発光デバイスの概略断面図である。
　〔実施形態１〕
　図１は、本実施形態に係る発光素子１０の概略断面図である。図１に示すように、本実施形態に係る発光素子１０は、第１電極１と、第２電極２と、第１電極１と第２電極２との間に位置する発光層３と、第１電極１と発光層３との間に位置する正孔輸送層４と、を備える。換言すれば、発光素子１０は、第１電極１上に、正孔輸送層４と、発光層３と、第２電極２とを、この順に備える。発光層３は、複数の量子ドット１１と第１正孔輸送材料とを含む。また、正孔輸送層４は、量子ドットが可溶の溶媒に対する溶解度が前記第１正孔輸送材料より小さく、かつ、前記第１正孔輸送材料とのイオン化ポテンシャルの差が前記量子ドットとのイオン化ポテンシャルの差より小さい第２正孔輸送材料を含む。
　本実施形態に係る発光素子１０は、正孔注入効率に優れ、且つ、正孔輸送層４と発光層３との間の界面の荒れが抑制されており、優れた正孔輸送性と界面特性とを両立し得るという利点を有する。
　なお、本明細書においては、発光素子１０の発光層３から第１電極１に向かう方向を「下方向」、当該下方向と反対方向を「上方向」として記載する。
　（第１電極および第２電極）
　第１電極（陽極）１および第２電極（陰極）２は導電性材料を含み、それぞれ、正孔輸送層４および発光層３と電気的に接続されている。第１電極１と第２電極２との何れか一方は、透明電極である。透明電極としては、例えば、ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＺｎＯ、ＡＺＯ、ＢＺＯまたはＦＴＯ等が用いられ、スパッタ法等によって成膜されてもよい。また、第１電極１または第２電極２のいずれか一方は金属材料を含んでいてもよく、金属材料としては、可視光の反射率の高いＡｌ、Ｃｕ、Ａｕ、ＡｇまたはＭｇの単独またはこれらの合金が好ましい。
　（発光層）
　発光層３は、複数の量子ドット（半導体ナノ粒子）１１を含む層である。特に、本実施形態において、発光層３は、複数の量子ドット１１と、第１正孔輸送材料とを含む。発光層３が第１正孔輸送材料を含むことにより、（ｉ）発光層３内の正孔の移動度を高め、量子ドット１１への正孔注入効率を高めることができる、および（ｉｉ）発光層３が第１正孔輸送材料を含まない場合に比べて、発光層３と正孔輸送層４との間のエネルギー障壁が小さくなるため、より低電圧で正孔を注入することができる、という利点を有する。発光層３の層厚は、５～５０ｎｍが好ましい。
　発光層３において、量子ドット１１の含有量は、第１正孔輸送材料の含有量より多いことが好ましい。
　具体的には、発光層３における量子ドット１１の含有量は、発光層３に含まれる量子ドット１１および第１正孔輸送材料の合計を１００質量％とした場合に、５０質量％超であることが好ましい。さらに、発光層３における量子ドット１１の含有量は、７５質量％以上であることがより好ましく、８５質量％以上であることがさらに好ましい。当該構成により、発光層３における発光強度を十分に確保することができる。
　また、発光層３における量子ドット１１の含有量の上限値は、発光層３に含まれる量子ドット１１および第１正孔輸送材料の合計を１００質量％とした場合に、９９質量％以下であることが好ましい。さらに、発光層３における量子ドット１１の含有量の上限値は、９５質量％以下であることがより好ましく、９０質量％以下であることがさらに好ましい。当該構成により、発光層３内の正孔の移動度を十分に高めることができる。
　発光層３は、溶媒中に複数の量子ドット１１および第１正孔輸送材料が分散してなる量子ドット分散液を、正孔輸送層４上に塗布して、発光層３を成膜することにより形成される。量子ドット分散液の塗布は、インクジェット法またはスピンコート法等、量子ドット分散液を塗布する種々の手法を採用できる。
　本明細書において、「量子ドット分散液」は、量子ドットが可溶の溶媒中に、複数の量子ドット１１および第１正孔輸送材料が溶解または分散されている液体である。量子ドット分散液は、量子ドット１１、第１正孔輸送材料、および溶媒の他に、その他の成分を含んでいてもよい。その他の成分としては、例えば、量子ドット１１の表層と配位結合するリガンド等が挙げられる。
　本明細書において、「量子ドットが可溶の溶媒」とは、常温（５～３５℃）において、溶媒１～１０ｍｌ中に量子ドット１ｇが安定して分散し、沈殿物を生じない溶媒を意味する。このような溶媒としては、一般に量子ドットを分散させるために使用される非極性溶媒または極性溶媒を挙げることができる。非極性溶媒としては、オクタン、トルエン、ヘキサン、テトラデカン、またはシクロドデセン等が挙げられる。極性溶媒としては、水、またはＰＧＭＥＡ等が挙げられる。これらの溶媒は、１種類のみが用いられてもよく、２種以上が組み合わせて用いられてもよい。
　第１正孔輸送材料に対して好適な範囲の溶解性を示すことから、量子ドットが可溶の溶媒として、非極性溶媒を用いることが好ましい。さらに、第２正孔輸送材料に対して好適な範囲の難溶性を示すことから、双極子モーメント（Ｄｉｐｏｌｅ　Ｍｏｍｅｎｔ）が０．４Ｄ（Ｄｅｂｙｅ）（１．３３×１０－３０Ｃ・ｍ）以下である非極性溶媒を用いることがより好ましく、０．２Ｄ（０．６６７×１０－３０Ｃ・ｍ）以下である非極性溶媒を用いることがさらに好ましい。これにより、量子ドットおよび第１正孔輸送材料を効率よく溶解し、第２正孔輸送材料を溶解しにくい溶媒が選択されるため、正孔注入効率を高め、かつ、正孔輸送層４と発光層３との間の界面特性を一層向上することができる。
　双極子モーメントが０．２Ｄ超～０．４Ｄ以下である非極性溶媒としては、トルエン（０．３～０．４Ｄ）が挙げられる。また、双極子モーメントが０．２Ｄ以下である非極性溶媒としては、ヘキサン（０．０８Ｄ）、ヘプタン（０．００Ｄ）、オクタン（０．００Ｄ）、およびデカン（０．０８Ｄ）等が挙げられる。これらの中でも、オクタンが特に好ましい。
　量子ドット分散液の調製方法としては、特に限定されないが、例えば、以下の方法が挙げられる：（ｉ）第１正孔輸送材料に、量子ドットが可溶の溶媒（溶媒Ａ）を添加する；（ｉｉ）得られた混合物を公知の溶解手段（例えば、加温、または超音波等）に付すことにより、上記溶媒Ａ中に、第１正孔輸送材料を少なくとも部分的に溶解させる；（ｉｉｉ）得られた混合物を、公知の固液分離手段（例えば、ろ過、または遠心分離等）に付すことにより、未溶解の第１正孔輸送材料を除去し、上澄み液（溶液Ｘ）を回収する；（ｉｖ）量子ドットが分散する分散液にエタノール等を添加することにより、量子ドットを沈殿させた後、公知の固液分離手段に付すことにより、沈殿した量子ドットを回収する；（ｖ）溶液Ｘおよび溶媒Ａ中に（ｉｖ）で回収した量子ドットを分散させることにより、目的の量子ドット濃度および第１正孔輸送材料濃度を有する量子ドット分散液を調製する。
　量子ドット１１は、価電子帯準位と伝導帯準位とを有し、価電子帯準位の正孔と伝導帯準位の電子との再結合によって発光する発光材料である。量子ドット１１からの発光は、量子閉じ込め効果により狭いスペクトルを有するため、比較的深い色度の発光を得ることが可能である。
　量子ドット１１は、当該分野において利用される材料から適宜選択されてもよい。また、量子ドット１１は、例えば、コアと、当該コアの外殻であるシェルとを有する、コア／シェル構造を備えていてもよい。この場合、量子ドット１１は、例えば、ＣｄＳｅ／ＣｄＳ、ＣｄＳｅ／ＺｎＳ、ＺｎＳｅ／ＺｎＳ、ＩｎＰ／ＺｎＳ、または、ＣＩＧＳ／ＺｎＳ等の材料を含んでいてもよい。
　量子ドット１１の粒径は２～１５ｎｍ程度である。量子ドット１１からの発光の波長は、量子ドット１１の粒径によって制御することができる。このため、量子ドット１１の粒径を制御することにより、発光素子１０が発する光の波長を制御できる。
　第１正孔輸送材料は、後述の（正孔輸送層）の項において挙げられるものが適用できる。したがって、ここでは記載を省略する。
　（正孔輸送層）
　正孔輸送層４は、第１電極１からの正孔を発光層３へと輸送する層である。本実施形態において、正孔輸送層４は、第２正孔輸送材料を含む層である。正孔輸送層４の層厚は、５～４０ｎｍが好ましい。正孔輸送層４は、第２正孔輸送材料の種類に応じて、塗布形成法等の公知の方法により形成できる。
　一実施形態において、第２正孔輸送材料は、非感光性であることが好ましい。当該構成により、感光による劣化を抑制することができる。
　第１正孔輸送材料および第２正孔輸送材料としては、正孔輸送材料として用いられる既知の材料のうち、以下の要件（ａ）および（ｂ）を満たす正孔輸送材料の組み合わせが用いられる：
　（ａ）量子ドットが可溶の溶媒に対する第１正孔輸送材料の溶解度は、前記溶媒に対する第２正孔輸送材料の溶解度より大きい；かつ、
　（ｂ）第１正孔輸送材料のイオン化ポテンシャルと、第２正孔輸送材料のイオン化ポテンシャルとの差は、量子ドットのイオン化ポテンシャルと、第２正孔輸送材料のイオン化ポテンシャルとの差より小さい。
　換言すれば、第２正孔輸送材料は、正孔輸送材料として用いられる既知の材料のうち、以下の要件（ｃ）および（ｄ）を満たす正孔輸送材料から選択される：
　（ｃ）量子ドットが可溶の溶媒に対する溶解度が、発光層３に含まれる第１正孔輸送材料より小さい；かつ、
　（ｄ）第１正孔輸送材料とのイオン化ポテンシャルの差が、量子ドット１１とのイオン化ポテンシャルの差より小さい。
　なお、本明細書において、量子ドットが可溶の溶媒に対する、第１正孔輸送材料および第２正孔輸送材料の溶解度は、例えば、以下の方法により求めることができる：（ｉ）所定の温度下で、試料（第１正孔輸送材料または第２正孔輸送材料）に、量子ドットが可溶の溶媒（溶媒Ａ）を添加して、飽和溶液を調製する；（ｉｉ）メトラーで予め重さを測定した分取瓶（重さｗ１ｍｇ）に、（ｉ）で調製した飽和溶液２ｍＬを取る；（ｉｉｉ）飽和溶液を乾燥させる；（ｉｖ）乾燥後の分取瓶の重さ（ｗ２ｍｇ）をメトラーで測定し、下記式から、所定の温度下における飽和溶液の濃度を算出する。所定の温度下における飽和溶液の濃度は、当該温度における試料の溶解度に相当する。
飽和溶液の濃度〔ｍｇ／ｍＬ〕＝（ｗ２－ｗ１）／２
　本実施形態において、量子ドットが可溶の溶媒に対する第１正孔輸送材料の溶解度は、前記溶媒に対する第２正孔輸送材料の溶解度より大きい。これにより、量子ドット分散液を正孔輸送層４上に塗布して発光層３を形成する際に、量子ドット分散液により正孔輸送層４の表面が溶解するのを防ぐことができる。そのため、正孔輸送層４中の第２正孔輸送材料が、量子ドット分散液の溶媒に溶解して発光層３中に浸入することを低減できるため、発光層３と正孔輸送層４との界面の荒れを抑制することができる。なお、本明細書において、層間の界面の荒れが抑制され、一様な状態を有することを、以下、単に「界面特性に優れる」とも称する。特に、発光層３と正孔輸送層４との間の界面特性を改善することにより、発光層３と正孔輸送層４との界面に、正孔をトラップし得る界面準位が生じることを低減できるため、発光層３への正孔の注入効率を改善できる。
　また、正孔が第１の層から第２の層へ注入される際の正孔注入の障壁の大きさは、第２の層のイオン化ポテンシャルから第１の層のイオン化ポテンシャルを差し引いたエネルギーに相当する。本実施形態において、第１正孔輸送材料のイオン化ポテンシャルと、第２正孔輸送材料のイオン化ポテンシャルとの差が、量子ドット１１のイオン化ポテンシャルと、第２正孔輸送材料のイオン化ポテンシャルとの差より小さい。これにより、第２正孔輸送材料から発光層３中の量子ドット１１への正孔注入障壁よりも、第２正孔輸送材料から発光層３中の第１正孔輸送材料への正孔注入障壁が小さくなる。したがって、正孔輸送層４中の第２正孔輸送材料から、発光層３中の第１正孔輸送材料への正孔の注入の障壁がより効率的に低減するため、正孔輸送層４から発光層３への正孔注入効率がより効率的に高まる。なお、本明細書において、正孔の注入効率が高いことを、以下、単に「正孔輸送性に優れる」とも称する。
　したがって、本実施形態に係る発光素子１０は、第１正孔輸送材料および第２正孔輸送材料として上記要件（ａ）および（ｂ）を満たす正孔輸送材料の組み合わせを用いることにより（換言すれば、第２正孔輸送材料として上記要件（ｃ）および（ｄ）を満たす正孔輸送材料を用いることにより）、優れた正孔輸送性と界面特性とを両立し得る、という利点を有する。本実施形態に係る発光素子１０は、優れた正孔輸送性と界面特性とを兼ね備えることにより、発光層３へ輸送された正孔を、第２電極２から発光層３へ輸送された電子と、効率よく再結合させることができる。このため、本実施形態に係る発光素子１０は、発光層３における発光効率を改善できる。
　特に、発光素子１０において、発光層３における電子過多が生じている場合、上記構成により、発光層３における正孔濃度が向上するため、発光層３におけるキャリアバランスが改善する。これに伴い、発光層３におけるオージェ再結合等、非発光の過程が生じにくくなり、より効率的に発光層３における発光効率が改善する。
　第１正孔輸送材料のイオン化ポテンシャルと、第２正孔輸送材料のイオン化ポテンシャルとの差は、０．３ｅＶ以下であることが好ましく、０．２ｅＶ以下であることがより好ましく、０．１ｅＶ以下であることがさらに好ましい。第１正孔輸送材料のイオン化ポテンシャルと第２正孔輸送材料のイオン化ポテンシャルとの差が０．３ｅＶ以下であれば、正孔輸送層４から発光層３への正孔輸送の障壁を小さくすることができるため、発光素子１０の正孔輸送性を一層向上することができる。
　第１正孔輸送材料および第２正孔輸送材料として好適に用いられる材料としては、正孔輸送材料として用いられる既知の材料、例えば、ＴＦＢ、またはｐｏｌｙ－ＴＰＤ等の重合体が挙げられる。これらの中でも、第１正孔輸送材料および第２正孔輸送材料として、重合体を特に好ましく用いることができる。これにより、第１正孔輸送材料および第２正孔輸送材料の、量子ドットが可溶の溶媒に対する溶解度を制御しやすく、第１正孔輸送材料のイオン化ポテンシャルと、第２正孔輸送材料のイオン化ポテンシャルとの差を小さくすることができる。
　第１正孔輸送材料および第２正孔輸送材料として重合体を用いる場合、第１正孔輸送材料は第１重合体を含み、第２正孔輸送材料は第２重合体を含み、第１重合体と第２重合体とは、共通の繰り返し単位を主鎖骨格中に有することが好ましい。当該構成により、第１正孔輸送材料と第２正孔輸送材料とのイオン化ポテンシャルの差がより小さくなるため、発光素子１０の正孔輸送性を一層向上することができる。
　また、第１重合体の重量平均分子量は、第２重合体の重量平均分子量より小さいことが好ましい。当該構成により、量子ドットが可溶の溶媒に対する第１正孔輸送材料の溶解度を、前記溶媒に対する第２正孔輸送材料の溶解度より大きくすることができる。その結果、正孔輸送層４と発光層３との間の界面特性を向上することができる。
　第１重合体の重量平均分子量は、第２重合体の重量平均分子量より小さく、且つ、２０，０００以下であることが好ましく、１７，５００以下であることがより好ましく、１５，０００以下であることがさらに好ましい。重量平均分子量が２０，０００以下である第１重合体は、量子ドットが可溶の溶媒に対して良好な溶解性を示す。これにより、第１正孔輸送材料を所望の濃度で含む量子ドット分散液を調製し易いという利点を有する。第１重合体の重量平均分子量の下限値は、特に限定されないが、正孔輸送特性の観点からは、例えば、５，０００以上であることが好ましく、７，５００以上であることがより好ましく、１０，０００以上であることがさらに好ましい。
　第２重合体の重量平均分子量は、第１重合体の重量平均分子量より大きければよく、特に限定されないが、量子ドット分散液による正孔輸送層４の表面の荒れを防ぐ観点から、第２重合体の重量平均分子量は、２０，０００より大きいことが好ましい。さらに、第２重合体の重量平均分子量は、３０，０００以上であることがより好ましく、４０，０００以上であることがさらに好ましい。また、第２重合体の重量平均分子量の上限値は、特に限定されないが、第２正孔輸送層の表面モフォロジーをより改善する観点からは、例えば、７５，０００以下であることが好ましく、６５，０００以下であることがより好ましく、４５，０００以下であることがさらに好ましい。
　第１重合体の重量平均分子量と、第２重合体の重量平均分子量との差は、２，５００以上であることが好ましく、５，０００以上であることがより好ましく、１５，０００以上であることがさらに好ましく、２５，０００以上であることが特に好ましい。第１重合体の重量平均分子量と第２重合体の重量平均分子量との差が大きいほど、量子ドット分散液による正孔輸送層４の表面の荒れを防ぎ易くなり、かつ、第１正孔輸送材料を所望の濃度で含む量子ドット分散液を調製し易くなる。
　なお、第１重合体および第２重合体の重量平均分子量は、例えば、ゲルパーミエーションクロマトグラフィを用いる測定方法により求めることができる。
　正孔輸送性および界面特性を一層向上する観点から、第１重合体および第２重合体は、共にＴＦＢであるか、または、共にｐｏｌｙ－ＴＰＤであることが、特に好ましい。当該構成によれば、第１重合体および第２重合体が、共通の繰り返し単位を主鎖骨格中に有するため、両者のイオン化ポテンシャルがほぼ等しくなり、発光素子１０の正孔輸送性を一層向上することができる。
　さらに、本発明者らは、（ｉ）低分子量（例えば、重量平均分子量が２０，０００以下）のＴＦＢおよびｐｏｌｙ－ＴＰＤが、量子ドットが可溶の溶媒（例えば、オクタン等の非極性溶媒）に対し、適度な溶解性を示すこと、および、（ｉｉ）高分子量（例えば、重量平均分子量が２０，０００超）のＴＦＢおよびｐｏｌｙ－ＴＰＤが、前記溶媒に対し、難溶性を示すこと、を見出した。
　一例として、２０～２５℃のオクタンに対して、重量平均分子量が５，０００～２０，０００であるＴＦＢは、０．１５ｍｇ／ｍＬ程度の溶解性を示す一方、重量平均分子量が３０，０００以上であるＴＦＢは、難溶性である。
　したがって、第１重合体として、低分子量（例えば、重量平均分子量が２０，０００以下）のＴＦＢまたはｐｏｌｙ－ＴＰＤを使用し、第２重合体として、第１重合体より高分子量のＴＦＢまたはｐｏｌｙ－ＴＰＤを使用することにより、正孔輸送層４と発光層３との間の界面特性を一層向上することができる。
　また、ＴＦＢまたはｐｏｌｙ－ＴＰＤは、非感光性の重合体であるため、感光による光劣化を抑制することができるという利点も有する。
　ＴＦＢは、ポリ［（９，９－ジオクチルフルオレニル－２，７－ジイル）－コ－（４，４’－（Ｎ－（４－ブチルフェニル）ジフェニルアミン））］（ＣＡＳ番号：２２３５６９－３１－１）、および、ポリ［（９，９－ジオクチルフルオレニル－２，７－ジイル）－コ－（４，４’－（Ｎ－（４－ｓｅｃ－ブチルフェニル）ジフェニルアミン））］（ＣＡＳ番号：２２０７９７－１６－０）を包含する。
　ｐｏｌｙ－ＴＰＤ（ＣＡＳ番号：４７２９６０－３５－３）は、ポリ（４－ブチル－Ｎ，Ｎ－ジフェニルアニリン）、ポリ（４－ブチルトリフェニルアミン）、またはポリ［Ｎ，Ｎ’－ビス（４－ブチルフェニル）－Ｎ，Ｎ’－ビス（フェニル）－ベンジジン］とも称される。
　好ましい実施形態において、第１重合体は、主鎖骨格に直接的または間接的に結合する側鎖として、置換または非置換のＣ４～Ｃ２０のアルキル基を有する。当該構成により、量子ドットが可溶の溶媒（例えば、非極性溶媒）に対する第１正孔輸送材料（第１重合体）の溶解性が向上するため、当該溶媒に対し、第１重合体を効率的に溶解させることができる。
　置換または非置換のＣ４～Ｃ２０のアルキル基は、炭素原子数４～２０の直鎖状、分岐状、または環状のアルキル基であり、当該アルキル基は、置換基を有していても、非置換であってもよい。当該置換基としては、ハロゲン原子、シアノ基、またはヒドロキシ基等が挙げられる。
　第１重合体が、主鎖骨格に間接的に結合する側鎖として、置換または非置換のＣ４～Ｃ２０のアルキル基を有する場合、当該側鎖は、２価の連結基を介して、主鎖骨格と結合することができる。２価の連結基としては、特に限定されないが、例えば、ケトン基、またはイミノ基等が挙げられる。
　（電子輸送層）
　本実施形態に係る発光素子１０は、図２に示すように、発光層３と第２電極２との間に、電子輸送層５を備えていてもよい。この場合、第２電極（陰極）２は、電子輸送層５と電気的に接続されている。
　電子輸送層５は、第２電極２からの電子を発光層３へと輸送する層である。電子輸送層５の材料には、ＴｉＯ２の他、量子ドットを含む発光素子、または、有機ＥＬ発光素子等において、従来から採用されている、有機または無機の材料を使用することができる。電子輸送層５の有機材料としては、Ａｌｑ３、ＢＣＰまたはｔ－Ｂｕ－ＰＢＤ等の、導電性化合物が使用できる。電子輸送層５の無機材料としては、ＺｎＯ、ＺＡＯ、ＩＴＯ、ＩＧＺＯまたはエレクトライド等の金属酸化物を使用できる。電子輸送層５は、上述した材料を使用した、真空蒸着法、スパッタ法、またはコロイド溶液を用いた塗布形成法等により形成できる。電子輸送層５は、ナノ粒子、結晶、多結晶、またはアモルファスを含んでいてもよい。電子輸送層５の膜厚は、従来公知の膜厚を採用でき、１０～１００ｎｍが好ましい。
　（その他の層）
　また、発光素子１０は、第１電極１と正孔輸送層４との間に、第１電極１から正孔輸送層４への正孔注入を効率的に行うための正孔注入層（図示しない）を備えていてもよい。また、発光素子１０は、第２電極２と電子輸送層５との間に、第２電極２から電子輸送層５への電子注入を効率的に行うための電子注入層（図示しない）を備えていてもよい。正孔注入層および電子注入層は、何れも、正孔輸送層４、または電子輸送層５と同一の手法によって形成してもよい。
　〔実施形態２〕
　図３は、本実施形態に係る発光素子２０の概略断面図である。
　本実施形態に係る発光素子２０は、前記実施形態１に係る発光素子１０と比較して、図３に示されるとおり、発光層３が、少なくとも一部分において、第２電極２側から正孔輸送層４側に向かって、第１正孔輸送材料の濃度が増加する濃度勾配を有する。上記点を除いて、本実施形態に係る発光素子２０は、前記実施形態１に係る発光素子１０と同一の構成を備えている。発光素子２０において、発光層３は、第１正孔輸送材料の濃度が異なる複数の層からなっていてよく、当該複数の層の少なくとも一部分において、第２電極２側から正孔輸送層４側に向かって、第１正孔輸送材料の濃度が順に増加する。
　上記の構成により、発光層３の正孔輸送層４側における正孔輸送性を、発光層３の第２電極２側における正孔輸送性よりも高めることができる。したがって、正孔輸送層４から発光層３内に輸送された正孔が、第２電極２側に抜けて、発光層３外で電子と再結合して発光する、あるいは失活することを抑制することができ、これにより発光効率を高めることができる。
　発光素子２０において、第１正孔輸送材料の濃度勾配は、発光層３の第２電極２側の表面から正孔輸送層４側の表面まで、発光層３の全厚みにわたって、順に増加するものであってよい。または、発光素子２０において、第１正孔輸送材料の濃度勾配は、発光層３の中央付近から正孔輸送層４側までの一部分において、順に増加するものであってもよい。
　一実施形態において、発光素子２０の発光層３は、第２電極２側に位置し、且つ第１正孔輸送材料を含まない層３ａと、正孔輸送層４側に位置し、且つ第１正孔輸送材料を含む層３ｂと、からなるものであってよい。当該構成により、発光層３外での発光および欠陥トラップを抑制し、発光層３の中央付近における正孔の濃度を高め、ひいては、発光効率を高めることができる。
　上記濃度勾配を有する発光層３の形成方法としては、特に限定されないが、例えば、以下の方法が挙げられる：（ｉ）溶媒中に複数の量子ドット１１および第１正孔輸送材料が分散してなる量子ドット分散液を、正孔輸送層４上に塗布して、濃度勾配を有しない発光層３を成膜する；（ｉｉ）量子ドット１１に対して不溶性であり、且つ、第１正孔輸送材料に対して可溶性である溶媒（例えば、プロピレングリコール１－モノメチルエーテル２－アセタート（ＰＧＭＥＡ））に、濃度勾配を有しない発光層３の表面を浸漬させることにより、第１正孔輸送材料の一部を前記溶媒中に溶出させる。
　〔実施形態３〕
　本実施形態に係る表示デバイスは、上記実施形態１～２に係る発光素子１０、２０を、基板上に複数備える。本実施形態に係る表示デバイスは、発光素子１０、２０が優れた正孔輸送性と界面特性とを兼ね備えることにより、高い発光効率を示すという利点を有する。
　図４は、本実施形態に係る表示デバイスの一例を示す概略断面図である。なお、本明細書において、同一の機能を有する各部材には、同一の名称および参照符号を付し、構成の差異がない限り、同じ説明は繰り返さない。
　図４に示すように、表示デバイス１００は、赤色サブ画素用発光素子３０ｘと、緑色サブ画素用発光素子３０ｙと、青色サブ画素用発光素子３０ｚとを備える。
　赤色サブ画素用発光素子３０ｘ、緑色サブ画素用発光素子３０ｙ、および青色サブ画素用発光素子３０ｚは、上記実施形態１～２に係る発光素子１０、２０と同様に、第１電極１上に、正孔輸送層４と、発光層３と、第２電極（図示せず）とを、下層からこの順に備える。第１電極１および発光層３は、サブ画素ごとに形成されており、正孔輸送層４は、サブ画素間で共通して形成されている。
　赤色サブ画素用発光素子３０ｘに含まれる赤色発光層３ｘは、赤色発光量子ドットおよび第１正孔輸送材料を含む層である。また、緑色サブ画素用発光素子３０ｙに含まれる緑色発光層３ｙは、緑色発光量子ドットおよび第１正孔輸送材料を含む層である。また、青色サブ画素用発光素子３０ｚに含まれる青色発光層３ｚは、青色発光量子ドットおよび第１正孔輸送材料を含む層である。
　ここで、赤色光とは、例えば、６００ｎｍ超７８０ｎｍ以下の波長帯域に発光中心波長を有する光のことである。また、緑色光とは、例えば、５００ｎｍ超６００ｎｍ以下の波長帯域に発光中心波長を有する光のことである。また、青色光とは、例えば、４００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の波長帯域に発光中心波長を有する光である。
　本実施形態においては、第１電極１ｘ、１ｙ、１ｚと、正孔輸送層４との間に、発光素子３０ｘ、３０ｙ、３０ｚの間を区画するエッジカバー６を備える。当該構成により、赤色、緑色および青色の全ての画素での発光効率を高めることができる。また、一般に、発光素子の電極の端部の近傍においては、電界集中が生じやすい。このため、エッジカバー６により第１電極１ｘ、１ｙ、１ｚの周囲端部を覆うことにより、発光素子３０ｘ、３０ｙ、３０ｚそれぞれの発光層に対する、第１電極１ｘ、１ｙ、１ｚの周囲端部における電界集中による影響を低減できる。
　表示デバイス１００において、赤色サブ画素用発光素子３０ｘ、緑色サブ画素用発光素子３０ｙ、および青色サブ画素用発光素子３０ｚをそれぞれ１つずつ含む一群を、表示デバイス１００における１つの画素としてもよい。また、図４においては、画素が１つのみ図示されているが、表示デバイス１００は、この他にも複数の画素を備えていてもよい。
　（表示デバイス１００の製造方法）
　本実施形態に係る表示デバイス１００の製造方法としては、例えば、以下の方法が挙げられる：（ｉ）第１電極１ｘ、１ｙ、１ｚおよびエッジカバー６を形成した基板上に、全第１電極１ｘ、１ｙ、１ｚを覆うように、第２正孔輸送材料を含む正孔輸送層４を塗布形成する；（ｉｉ）赤色発光量子ドットおよび第１正孔輸送材料を含む量子ドット分散液を塗布して、リフトオフ法により、赤色発光層３ｘをパターン形成する；（ｉｉｉ）緑色発光量子ドットおよび第１正孔輸送材料を含む量子ドット分散液を塗布して、リフトオフ法により、緑色発光層３ｙをパターン形成する；（ｉｖ）青色発光量子ドットおよび第１正孔輸送材料を含む量子ドット分散液を塗布して、リフトオフ法により、青色発光層３ｚをパターン形成する；（ｖ）必要に応じて電子輸送層５を形成後、第２電極２を形成する。以上により、本実施形態に係る表示デバイス１００を製造することができる。
　本実施形態に係る表示デバイス１００は、赤色サブ画素用発光素子３０ｘ、緑色サブ画素用発光素子３０ｙ、および青色サブ画素用発光素子３０ｚを備えているため、各サブ画素の発光素子を個別に駆動することにより、カラー発光を可能とする。
　〔実施形態４〕
　図５は、本実施形態に係る表示デバイス２００の概略断面図である。
　本実施形態に係る表示デバイス２００は、前記実施形態３に係る表示デバイス１００と比較して、図５に示されるとおり、正孔輸送層４と、発光層３ｘ、３ｙ、３ｚとの間に、発光素子３０ｘ、３０ｙ、３０ｚの間を区画するエッジカバー６を備える。上記点を除いて、本実施形態に係る表示デバイス２００は、前記実施形態３に係る表示デバイス１００と同一の構成を備えている。
　上記構成により、赤色、緑色および青色の全ての画素での発光効率を高めることができる。また、正孔輸送層４の膜厚を均一にすることが可能となるため、画素内での電流集中を抑制し、均一に発光させることができる。
　（表示デバイス２００の製造方法）
　本実施形態に係る表示デバイス２００の製造方法としては、例えば、以下の方法が挙げられる：（ｉ）第１電極１ｘ、１ｙ、１ｚを形成した基板上に、全第１電極１ｘ、１ｙ、１ｚを覆うように、第２正孔輸送材料を含む正孔輸送層４を塗布形成する；（ｉｉ）フォトリソグラフィ法により、エッジカバー６を形成する；（ｉｉｉ）赤色発光量子ドットおよび第１正孔輸送材料を含む量子ドット分散液を塗布して、リフトオフ法により、赤色発光層３ｘをパターン形成する；（ｉｖ）緑色発光量子ドットおよび第１正孔輸送材料を含む量子ドット分散液を塗布して、リフトオフ法により、緑色発光層３ｙをパターン形成する；（ｖ）青色発光量子ドットおよび第１正孔輸送材料を含む量子ドット分散液を塗布して、リフトオフ法により、青色発光層３ｚをパターン形成する；（ｖｉ）必要に応じて電子輸送層５を形成後、第２電極２を形成する。以上により、本実施形態に係る表示デバイス２００を製造することができる。
　本開示は上述した各実施形態に限定されるものではなく、請求項に示した範囲で種々の変更が可能であり、異なる実施形態にそれぞれ開示された技術的手段を適宜組み合わせて得られる実施形態についても本開示の技術的範囲に含まれる。さらに、各実施形態にそれぞれ開示された技術的手段を組み合わせることにより、新しい技術的特徴を形成することができる。
１、１ｘ　第１電極
２　第２電極
３、３ｘ、３ｙ、３ｚ　発光層
４　正孔輸送層
５　電子輸送層
６　エッジカバー
１０、２０、３０ｘ、３０ｙ、３０ｚ　発光素子
１１　量子ドット
１００、２００　表示デバイス

Claims (15)

  1. 　第１電極と、
    　第２電極と、
    　前記第１電極と前記第２電極との間に位置し、複数の量子ドットと第１正孔輸送材料とを含む発光層と、
    　前記第１電極と前記発光層との間に位置し、前記量子ドットが可溶の溶媒に対する溶解度が前記第１正孔輸送材料より小さく、かつ、前記第１正孔輸送材料とのイオン化ポテンシャルの差が前記量子ドットとのイオン化ポテンシャルの差より小さい第２正孔輸送材料を含む正孔輸送層と、を備えた発光素子。
  2. 　前記第１正孔輸送材料のイオン化ポテンシャルと前記第２正孔輸送材料のイオン化ポテンシャルとの差が０．３ｅＶ以下である、請求項１に記載の発光素子。
  3. 　前記第１正孔輸送材料は第１重合体を含み、前記第２正孔輸送材料は第２重合体を含み、前記第１重合体と前記第２重合体とは、共通の繰り返し単位を主鎖骨格中に有する、請求項１または２に記載の発光素子。
  4. 　前記第１重合体は、主鎖骨格に直接的または間接的に結合する側鎖として、置換または非置換のＣ４～Ｃ２０のアルキル基を有する、請求項３に記載の発光素子。
  5. 　前記第１重合体の重量平均分子量は、前記第２重合体の重量平均分子量より小さい、請求項３または４に記載の発光素子。
  6. 　前記第１重合体の重量平均分子量が、２０，０００以下の範囲である、請求項３から５の何れか１項に記載の発光素子。
  7. 　前記第１重合体および第２重合体が、共にＴＦＢであるか、または、共にｐｏｌｙ－ＴＰＤである、請求項３から６の何れか１項に記載の発光素子。
  8. 　前記第２正孔輸送材料は、非感光性である、請求項１から７の何れか１項に記載の発光素子。
  9. 　前記発光層において、前記量子ドットの含有量が、前記第１正孔輸送材料の含有量より多い、請求項１から８の何れか１項に記載の発光素子。
  10. 　前記発光層は、少なくとも一部分において、前記第２電極側から前記正孔輸送層側に向かって、前記第１正孔輸送材料の濃度が増加する濃度勾配を有する、請求項１から９の何れか１項に記載の発光素子。
  11. 　請求項１～１０の何れか１項に記載の発光素子を基板上に複数備えた表示デバイス。
  12. 　少なくとも２つの前記発光素子の前記第１電極と前記正孔輸送層との間に、該発光素子の間を区画するエッジカバーをさらに備える、請求項１１に記載の表示デバイス。
  13. 　少なくとも２つの前記発光素子の前記正孔輸送層と前記発光層との間に、該発光素子の間を区画するエッジカバーをさらに備える、請求項１１に記載の表示デバイス。
  14. 　溶媒中に複数の量子ドットおよび第１正孔輸送材料が分散してなる量子ドット分散液を、第２正孔輸送材料を含む正孔輸送層上に塗布して、発光層を成膜する工程を含み、
    　前記第１正孔輸送材料のイオン化ポテンシャルと前記第２正孔輸送材料のイオン化ポテンシャルとの差が、前記量子ドットのイオン化ポテンシャルと前記第２正孔輸送材料のイオン化ポテンシャルとの差より小さく、かつ、前記溶媒に対する前記第１正孔輸送材料の溶解度が、前記溶媒に対する前記第２正孔輸送材料の溶解度よりも大きい、発光素子の製造方法。
  15. 　前記溶媒は、双極子モーメントが０．４Ｄ以下の非極性溶媒である、請求項１４に記載の発光素子の製造方法。
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