WO2023204027A1 - 燃料電池システム - Google Patents

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WO2023204027A1
WO2023204027A1 PCT/JP2023/014093 JP2023014093W WO2023204027A1 WO 2023204027 A1 WO2023204027 A1 WO 2023204027A1 JP 2023014093 W JP2023014093 W JP 2023014093W WO 2023204027 A1 WO2023204027 A1 WO 2023204027A1
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WO
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control unit
value
control
fuel cell
state quantity
Prior art date
Application number
PCT/JP2023/014093
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English (en)
French (fr)
Inventor
直矢 若山
淳 川村
Original Assignee
株式会社デンソー
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    • H—ELECTRICITY
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    • H01M8/10—Fuel cells with solid electrolytes
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    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the present disclosure relates to a fuel cell system.
  • An object of the present disclosure is to provide a fuel cell system that can suppress voltage fluctuations in a fuel cell caused by variations in the internal state of the fuel cell, and suppress deterioration in power generation performance of a catalyst included in an electrode.
  • a fuel cell system includes: A fuel cell having an electrolyte membrane made of a solid polymer, a fuel electrode disposed on one side of the electrolyte membrane, and an air electrode disposed on the other side of the electrolyte membrane; a first actuator capable of adjusting a first state quantity indicating an internal state of the fuel cell; a second actuator capable of adjusting a second state quantity indicating an internal state of the fuel cell that is different from the first state quantity; A control unit that controls the operation of the first actuator and the operation of the second actuator, The control unit acquires the current value of the first state quantity, and controls the first actuator to change the first state quantity so that the acquired current value of the first state quantity approaches a preset first target value.
  • Second control is performed to control the operation of the second actuator so as to change the second actuator.
  • FIG. 1 is a schematic diagram showing the overall configuration of a fuel cell system according to a first embodiment.
  • FIG. 1 is a schematic diagram showing the internal structure of a fuel cell according to a first embodiment.
  • FIG. 2 is a schematic diagram of a control unit included in the fuel cell system of the first embodiment.
  • FIG. 3 is a diagram showing the relationship between the output voltage and output current of a fuel cell with ideal characteristics.
  • FIG. 2 is a diagram showing the relationship between the output voltage and output current of a fuel cell for explaining the problems to be solved by the present disclosure.
  • 5 is a flowchart of membrane humidity control performed by the control unit in the fuel cell system of the first embodiment. 2 is a time chart of fuel cell voltage, membrane humidity, etc.
  • 2 is a flowchart of a start permission process for catalytic oxide coating rate control performed by a control unit in the fuel cell system of the first embodiment.
  • 5 is a flowchart of catalytic oxide coating rate control performed by the control unit in the fuel cell system of the first embodiment.
  • 2 is a time chart of fuel cell voltage, catalytic oxide coating rate, etc. in the fuel cell system of the first embodiment and the fuel cell system of Comparative Example 2, respectively.
  • 5 is a flowchart of operation control performed by a control unit in the fuel cell system of the first embodiment.
  • 11 is a flowchart of the intermittent operation process in step S36 of FIG. 10.
  • 5 is a flowchart of a diffusion resistance control start permission process performed by the control unit in the fuel cell system of the first embodiment.
  • 5 is a flowchart of diffusion resistance control performed by the control unit in the fuel cell system of the first embodiment.
  • 5 is a time chart of the fuel cell voltage, diffusion resistance, etc. in the fuel cell system of the first embodiment and the fuel cell system of Comparative Example 4, respectively.
  • 5 is a time chart of fuel cell voltage, membrane humidity, etc. in the fuel cell system of the second embodiment and the fuel cell system of Comparative Example 5, respectively.
  • the fuel cell system 10 of this embodiment shown in FIG. 1 is mounted on a vehicle as a power source for driving the vehicle.
  • the vehicle is equipped with a drive motor 100.
  • the fuel cell system 10 includes a fuel cell (ie, FC) 20, a fuel gas supply system 30, an oxidant gas supply system 40, an exhaust gas system 50, and a power circuit 60.
  • FC20 is a polymer electrolyte fuel cell.
  • the FC 20 has a stacked structure in which a plurality of single cells 21 shown in FIG. 2 are stacked.
  • the single cell 21 includes an electrolyte membrane 22 made of a solid polymer, a fuel electrode 23, and an air electrode 24.
  • the electrolyte membrane 22 is also called PEM.
  • PEM is an abbreviation for Polymer Electrolyte Membrane.
  • the electrolyte membrane 22 has proton conductivity.
  • the fuel electrode 23 is arranged on one side of the electrolyte membrane 22.
  • the fuel electrode 23 is supplied with hydrogen gas as a fuel gas.
  • the fuel electrode 23 is an anode that emits electrons.
  • Air electrode 24 is arranged on the other side of electrolyte membrane 22.
  • the air electrode 24 is supplied with air as an oxidant gas, that is, oxygen gas.
  • the air electrode 24 is a cathode that accepts electrons.
  • Each of the fuel electrode 23 and the air electrode 24 has catalyst layers 231 and 241, water-repellent layers 232 and 242, and gas diffusion layers 233 and 243.
  • the catalyst layers 231 and 241 are layers containing catalysts, and are also called CL.
  • CL is an abbreviation for Catalyst Layer. More specifically, the catalyst layers 231 and 241 include catalyst particles (for example, Pt particles) 25, supported particles 26 that support the Pt particles, and an ionomer (not shown) that supports the supported particles 26 and is responsible for proton conduction. It has a polymer material.
  • the water repellent layers 232 and 242 are layers that send water to the gas diffusion layers 233 and 243 so as not to condense water.
  • the water repellent layers 232, 242 are also called MPL.
  • MPL is an abbreviation for Micro Porous Layer.
  • the gas diffusion layers 233 and 243 are layers that diffuse gas and uniformly spread it over the catalyst layers 231 and 241. Gas diffusion layers 233, 243 are also called GDL. GDL is an abbreviation for Gas Diffusion Layer.
  • a hydrogen gas flow path 27 through which hydrogen gas flows is formed on the fuel electrode 23 side of the single cell 21.
  • An air flow path 28 through which air flows is formed in the single cell 21 on the air electrode 24 side.
  • Hydrogen gas and air are supplied to each of the fuel electrode 23 and the air electrode 24, and as shown in FIG. 2, the following electrochemical reaction occurs.
  • gas diffusion layers 233 and 243 and the water-repellent layers 232 and 242 are provided separately, but the gas diffusion layers 233 and 243 may also serve as water-repellent layers.
  • the fuel gas supply system 30 shown in FIG. 1 supplies hydrogen gas as fuel gas to the FC 20.
  • the fuel gas supply system 30 includes a fuel gas tank 31, a hydrogen supply channel 32, a fuel gas discharge channel 33, a circulation channel 34, a main stop valve 35, a regulator 36, an injector 37, and a gas-liquid separation system. It has a container 38 and a circulation pump 39.
  • the fuel gas tank 31 is a storage device in which hydrogen gas is stored, and is connected to the FC 20 via a hydrogen supply channel 32.
  • the hydrogen supply channel 32 is a channel through which hydrogen gas supplied to the FC 20 flows.
  • the hydrogen gas stored in the fuel gas tank 31 is supplied to the anode side flow path of the FC 20 through opening and closing of the hydrogen supply flow path 32 by the main stop valve 35, pressure reduction by the regulator 36, and discharge from the injector 37. be done.
  • the fuel gas discharge channel 33 is a channel through which anode off gas discharged from the FC 20 flows.
  • the circulation flow path 34 is connected to the fuel gas exhaust flow path 33 and a portion of the hydrogen supply flow path 32 that is downstream of the injector 37 .
  • the pressure of hydrogen circulating through the circulation channel 34 is regulated by a circulation pump 39 .
  • the amount of fuel gas supplied to the FC 20 can be adjusted by the amount of drive of the injector 37 and the circulation pump 39.
  • the gas-liquid separator 38 is provided at a connection portion between the fuel gas discharge channel 33 and the circulation channel 34. The gas-liquid separator 38 separates water and gas in the anode off-gas.
  • the oxidizing gas supply system 40 supplies air as an oxidizing gas to the FC 20.
  • the oxidizing gas supply system 40 includes an air compressor 41 , an air supply channel 42 , a flow dividing valve 43 , and a humidifier 44 .
  • the air compressor 41 compresses air and supplies the air to the cathode side flow path of the FC 20 via the air supply flow path 42.
  • the air supply channel 42 is a channel through which air supplied to the FC 20 flows.
  • the diversion valve 43 is provided at a connection portion of the air supply channel 42 with an air bypass channel 55, which will be described later.
  • the humidifier 44 is provided on the air inlet side of the FC 20 in the air supply channel 42 .
  • the humidifier 44 supplies water to the air electrode 24 of the FC 20 .
  • the exhaust gas system 50 discharges off-gas from the FC 20 to the outside.
  • the exhaust gas system 50 includes an exhaust gas flow path 51, a pressure regulating valve 52, a hydrogen discharge flow path 53, a purge valve 54, and an air bypass flow path 55.
  • the exhaust gas flow path 51 is a flow path through which cathode off gas is discharged from the FC 20.
  • the pressure regulating valve 52 is provided in the exhaust gas passage 51 and regulates the pressure of the air in the FC 20 .
  • the hydrogen discharge channel 53 connects the gas-liquid separator 38 and the exhaust gas channel 51.
  • a purge valve 54 is provided in the hydrogen discharge channel 53. The purge valve 54 opens when the nitrogen concentration in the anode off gas becomes high or when the amount of water in the gas-liquid separator 38 increases, and purges water and gas from the gas-liquid separator 38. and discharge. Hydrogen in the anode off-gas discharged via the purge valve 54 flows through the exhaust gas flow path 51 and is diluted by the cathode off-gas.
  • the air bypass flow path 55 connects the air supply flow path 42 and the exhaust gas flow path 51.
  • the power circuit 60 is connected to the FC 20.
  • a drive motor 100 and various auxiliary machines (not shown) are connected to the power circuit 60.
  • Power circuit 60 includes an FC boost converter (ie, FDC) 61, an inverter 62, a battery converter 63, a battery 64, and a battery sensor 65.
  • FC boost converter ie, FDC
  • the FC boost converter 61 is a DC/DC converter that boosts the output voltage of the FC 20 to a high voltage that can be used by the drive motor 100.
  • Inverter 62 converts the DC voltage boosted by FC boost converter 61 into AC voltage and supplies it to drive motor 100 .
  • the drive motor 100 is a motor that drives the wheels of the vehicle, and regenerates and generates regenerative power when the vehicle is decelerated.
  • the battery converter 63 is a bidirectional DC/DC converter.
  • the battery converter 63 steps down the voltage boosted by the FC boost converter 61 or the voltage generated by the regenerative operation of the drive motor 100 and supplies the voltage to the battery 64 . Furthermore, battery converter 63 boosts the voltage of battery 64 and supplies it to inverter 62 .
  • the battery 64 is a chargeable and dischargeable power storage device.
  • the battery 64 stores power generated by the FC 20 and line power from the drive motor 100. Battery 64 supplies power to loads including drive motor 100.
  • the battery sensor 65 is connected to the battery 64 and detects the voltage, current, and state of charge (ie, SOC) of the battery 64. SOC is an abbreviation for “State Of Charge.”
  • the fuel cell system 10 includes a control section 70 shown in FIG. 3.
  • the control unit 70 is configured by a microcomputer and includes a CPU, a ROM, a RAM, and an input/output port.
  • the control unit 70 controls the power generation of the fuel cell system 10 and also controls the entire vehicle including the power circuit 60.
  • ROM and RAM are each non-transient physical storage media.
  • the control unit 70 acquires output signals from a plurality of sensors 71 provided in the vehicle.
  • the plurality of sensors 71 include sensors provided in each part of the fuel cell system 10, an accelerator opening sensor, a shift position sensor, an outside temperature sensor, and a vehicle speed sensor.
  • sensors provided in each part of the fuel cell system 10 include a temperature sensor 72 that detects the temperature of the FC 20, a current sensor 73 that detects the current output from the FC 20, and a battery sensor 65.
  • control unit 70 controls the operation of the various actuators 81 by outputting drive signals to the various actuators 81 related to power generation, running, etc. in the vehicle.
  • the various actuators 81 include the injector 37, circulation pump 39, air compressor 41, flow divider valve 43, FC boost converter 61, and the like.
  • the internal state of the FC 20 includes the dry/wet state of the electrolyte membrane 22, the formation state of an oxide film covering the catalyst of the air electrode 24, and the gas diffusion state of air (that is, oxygen gas) in the air electrode 24.
  • the humidity of the electrolyte membrane 22 changes, the output voltage of the FC 20 changes.
  • the ratio of the oxide film covering the surface area of the catalyst of the air electrode 24 changes, the output voltage of the FC 20 changes.
  • the diffusivity of air changes due to condensed water generated on the air electrode 24, the output voltage of the FC 20 changes.
  • the cell voltage becomes a high potential of 0.8 V or more.
  • an oxide film ie, PtO
  • platinum ie, Pt particles that are catalysts.
  • the cell voltage is high, elution occurs due to ionization of Pt.
  • the cell voltage is at a low potential of 0.6 V or less, the oxide film is reduced and disappears.
  • ECSA is an abbreviation for Electrochemically active surface area.
  • control unit 70 detects the internal state of the FC 20 and performs control to bring the internal state of the FC 20 to the target state.
  • the control unit 70 acquires a plurality of state quantities indicating the internal state of the FC 20 .
  • One state quantity among the plurality of state quantities is the relative humidity of the electrolyte membrane 22.
  • the relative humidity of the electrolyte membrane 22 is also referred to as membrane humidity.
  • Another state quantity among the plurality of state quantities is the oxide film ratio of the catalyst of the air electrode 24.
  • the oxide coating rate of the catalyst of the air electrode 24 is also referred to as the catalyst oxide coating rate.
  • Another state quantity among the plurality of state quantities is the gas diffusion resistance of the air electrode 24.
  • the gas diffusion resistance of the air electrode 24 is also referred to as diffusion resistance.
  • the control unit 70 uses the model equations of the resistance overvoltage shown in equations (1-1) to (1-4) below, the value of the resistance overvoltage, the sensor value, and the constant to calculate the model equation in the model equation. Calculate the unknown parameter ⁇ PEMref .
  • the value of the resistance overvoltage is determined from the impedance. Specifically, it is known that by measuring the AC impedance in the FC 20, the values of the ohmic resistance R ohm , the reaction resistance R act , and the diffusion resistance R gas that constitute the internal resistance in the FC 20 can be derived. As shown in equation (1-5) below, there is a certain relationship between the resistance overvoltage ⁇ V ohm and the ohmic resistance R ohm . That is, the product of the ohmic resistance R ohm and the FC current i is the resistance overvoltage ⁇ V ohm . Using this relationship, the value of the resistance overvoltage ⁇ V ohm can be determined from the derived ohmic resistance R ohm .
  • the sensor value is the value of the FC current i during FC operation, which is measured by the current sensor 73.
  • the value of each constant in the formula is stored in advance in a storage unit included in the control unit 70. Note that constants that are likely to change due to deterioration (for example, PEM thickness, GDL/MPL resistance) tend to change gradually over time. For this reason, a value obtained by learning the deterioration amount from the difference in the detection results of the resistance overvoltage detected under operating conditions in which the membrane humidity and the sensor value are fixed may be used as the constant value.
  • the control unit 70 calculates the membrane humidity from ⁇ PEMref .
  • ⁇ PEMref There is a predetermined relationship between ⁇ PEMref and membrane humidity. A map showing this relationship is obtained through experiments. A map showing this relationship is stored in the storage unit, and the control unit 70 can use the map showing this relationship to determine the film humidity from the calculated value of ⁇ PEMref .
  • control unit 70 calculates the cathode activation overvoltage model formulas of formulas (2-1) and (2-2) shown below and the cathode activation overvoltage.
  • ECSA which is an unknown parameter in the model formula, is calculated using the overvoltage value, sensor value, and constant value.
  • the value of the cathode activation overvoltage is determined from the impedance. As described above, by measuring the AC impedance in the FC 20, the value of the reaction resistance Ract can be derived. As shown in equation (2-3) below, there is a predetermined relationship between the cathode activation overvoltage ⁇ V act and the reaction resistance R act . This predetermined relationship is a relationship based on various conditions such as FC current and FC temperature. A map showing this relationship is obtained through experiments. A map showing this relationship is stored in the storage unit, and the control unit 70 can use the map showing this relationship to determine the value of the cathode activation overvoltage ⁇ V act .
  • the sensor values are the value of the FC current during FC operation measured by the current sensor 73 and the value of the FC temperature during FC operation measured by the temperature sensor 72.
  • the ECSA temperature-humidity dependence coefficient C RH ECSA is calculated from the membrane humidity using a physical formula or map. The value of each constant in the formula is stored in advance in a storage unit included in the control unit 70.
  • the control unit 70 calculates the catalytic oxide coating rate from the ECSA.
  • the catalytic oxide coating rate is calculated as the ratio between the calculated value of ECSA and the initial value of ECSA. Note that ECSA changes reversibly due to the influence of the oxide film, and changes gradually over time due to deterioration. Therefore, the deterioration amount learned from the difference in the activation overvoltage detection results detected under conditions where there is no oxide film and each parameter is fixed may be used as the learning value instead of the initial value. .
  • control unit 70 calculates the following equations (3-1) to (2). Using the cathode concentration overvoltage model equation of 3-4), the sensor value, and the constant, the gas diffusion resistance, which is an unknown parameter in the equation, is calculated.
  • the value of the cathode concentration overvoltage is determined from the impedance. As mentioned above, by measuring the AC impedance in the FC 20, the value of the diffusion resistance R gas can be derived. As shown in equation (3-5) below, there is a predetermined relationship between the cathode concentration overvoltage ⁇ V cnc and the diffusion resistance R gas . This predetermined relationship is a relationship based on various conditions such as FC current and FC temperature. A map showing this relationship is obtained through experiments. A map showing this relationship is stored in the storage unit, and the control unit 70 can use the map showing this relationship to determine the value of the cathode concentration overvoltage ⁇ V cnc .
  • the sensor values are the FC current value during FC operation measured by the current sensor 73, the FC temperature value during FC operation measured by the temperature sensor 72, and the FC temperature value during FC operation measured by the flow sensor. This is the value of the air flow rate (ie, air flow rate) supplied to the FC 20.
  • the catalyst pore O2 molar concentration m o2 is calculated from the air flow rate value using a physical formula or map. The value of each constant in the formula is stored in advance in a storage unit included in the control unit 70.
  • the diffusion resistance changes reversibly due to the influence of condensed water in the air flow path, and changes gradually over time due to deterioration due to mechanical changes in the GDL/MPL. Therefore, the initial diffusion resistance and the deterioration may be learned from the difference in the detection results of the concentration overvoltage detected under conditions where there is no influence of condensed water and each parameter is fixed.
  • control performed by the control unit 70 to bring the internal state of the FC 20 to the target state will be described.
  • the load operation reference value is a value greater than 0 and close to 0.
  • the control unit 70 performs membrane humidity control to bring the membrane humidity closer to the target membrane humidity value. Specifically, the control unit 70 executes the control process shown in FIG. 5. The control process shown in FIG. 5 is repeated until its execution is stopped.
  • the steps shown in FIG. 5 correspond to functional units that implement various functions. This also applies to other figures.
  • step S11 the control unit 70 acquires the current value of the membrane humidity.
  • the current value of the membrane humidity is calculated by the calculation method described above.
  • step S12 the control unit 70 uses the current value of membrane humidity acquired in step S11 and the target value of membrane humidity stored in the control unit 70 to adjust the membrane humidity from the target value of membrane humidity.
  • ⁇ membrane humidity which is the difference between the current humidity values.
  • the target value of membrane humidity is an ideal value, for example, around 80%.
  • step S13 the control unit 70 determines whether the absolute value of the ⁇ film humidity calculated in step S12 is greater than or equal to a predetermined value. If the determination is NO in step S13, the control unit 70 temporarily ends this process. If the determination is YES in step S13, the control unit 70 proceeds to step S14.
  • step S14 the control unit 70 determines whether the ⁇ film humidity calculated in step S12 is a negative value.
  • step S14 If the current value of membrane humidity is greater than the target value of membrane humidity and ⁇ membrane humidity is a negative value, the control unit 70 makes a YES determination in step S14. In this case, the control unit 70 proceeds to step S15 and reduces the humidification amount of the humidifier 44 so as to reduce the membrane humidity. As a result, the membrane humidity changes so that the current membrane humidity value approaches the target membrane humidity value. After that, the control unit 70 temporarily ends this process.
  • the control unit 70 makes a NO determination in step S14. In this case, the control unit 70 proceeds to step S16 and increases the amount of humidification by the humidifier 44 so as to increase the membrane humidity. As a result, the membrane humidity changes so that the current membrane humidity value approaches the target membrane humidity value. After that, the control unit 70 temporarily ends this process.
  • the control unit 70 obtains the current value of the membrane humidity.
  • the control unit 70 controls the operation of the humidifier 44 so that the obtained current value of the membrane humidity changes the membrane humidity so that it approaches a preset target value of the membrane humidity.
  • the membrane humidity corresponds to the first state quantity.
  • the target value of membrane humidity corresponds to the first target value.
  • the humidifier 44 corresponds to a first actuator that can adjust a first state quantity.
  • the control of the operation of the humidifier 44 described above corresponds to the first control.
  • Comparative Example 1 when the control unit 70 determines that the electrolyte membrane 22 is in an overdry state based on the operating conditions of the FC 20, the control unit 70 increases the membrane humidity by increasing the pressure of the air in the air electrode 24, etc. Take control.
  • the membrane humidity decreases over time from time t11 to time t12, and the voltage of the FC 20 decreases over time.
  • Time t12 is the time when it is determined that the condition is over-dry. After time t12, the voltage of the FC 20 increases as time passes because the membrane humidity increases as time passes. Therefore, as can be seen by comparing the voltage values of the FC 20 at time t11 and time t12, the fluctuation range of the voltage of the FC 20 is large.
  • the control unit 70 performs the above-described film humidity control.
  • the amount of humidification of the inlet air of the air electrode 24 of the FC 20 is adjusted.
  • the membrane humidity is maintained at a value close to the target value of membrane humidity, as shown by the solid line in FIG. Therefore, the voltage of the FC 20 fluctuates as shown by the solid line in FIG. Therefore, according to the present embodiment, the fluctuation width of the voltage of the FC 20 can be made smaller than that in Comparative Example 1.
  • the membrane humidity is controlled so as to approach the target value. Therefore, voltage fluctuations due to variations in membrane humidity can be reduced. Therefore, deterioration of the power generation performance of the catalyst included in the air electrode 24 can be suppressed.
  • the air compressor 41 and the pressure regulating valve 52 may be used as actuators that can adjust the membrane humidity.
  • the membrane humidity can be adjusted.
  • the air pressure that is, air pressure
  • the membrane humidity can be adjusted.
  • the air pressure increases, the air flow rate decreases, making it difficult for the membrane humidity to decrease.
  • the air pressure decreases, the air flow rate increases and the membrane humidity decreases.
  • the humidifier 44 and the pressure regulating valve 52 as actuators capable of adjusting membrane humidity.
  • the control unit 70 adjusts the output of the FC 20 (that is, the FC output) according to the magnitude of the system required output. In addition to this, the control unit 70 performs catalytic oxide coating rate control to bring the catalytic oxide coating rate closer to the target value of the catalytic oxide coating rate.
  • control unit 70 performs the process shown in FIG. 7 before controlling the catalytic oxide coating rate.
  • step S101 similarly to step S11 in FIG. 5, the control unit 70 acquires the current value of the membrane humidity.
  • step S102 similarly to step S12 in FIG. 5, the control unit 70 calculates the ⁇ film humidity.
  • step S103 the control unit 70 determines whether the absolute value of the calculated ⁇ film humidity is less than a predetermined value. At this time, if the film humidity control has already been performed, the humidity will be less than the predetermined value, so the control unit 70 makes a YES determination and proceeds to step S104. If film humidity control is not performed, the humidity will not become less than the predetermined value, so the control unit 70 makes a NO determination and returns to step S101.
  • step S104 the control unit 70 permits the start of catalytic oxide coating rate control.
  • the control unit 70 performs the catalytic oxide film rate control. That is, the control unit 70 performs film humidity control and then performs catalytic oxide coating rate control.
  • control unit 70 executes the control process shown in FIG. 8. The control process shown in FIG. 8 is repeated until its execution is stopped.
  • step S21 the control unit 70 acquires the current value of the catalytic oxide coating rate.
  • the current value of the catalytic oxide coating rate is calculated by the calculation method described above.
  • the current value of the catalytic oxide coating rate is acquired periodically (for example, every 1 sec).
  • step S22 the control unit 70 calculates the catalytic oxide coating rate using the current value of the catalytic oxide coating rate calculated in step S21 and the target value of the catalytic oxide coating rate stored in the control unit 70.
  • the ⁇ coating rate which is the difference between the current value of the catalytic oxide coating rate and the target value of , is calculated.
  • step S23 the control unit 70 determines whether the absolute value of the ⁇ coating rate calculated in step S22 is greater than or equal to a predetermined value. If the determination is NO in step S23, the control unit 70 temporarily ends this process. If the determination is YES in step S23, the control unit 70 proceeds to step S24.
  • step S24 the control unit 70 determines whether the ⁇ coating rate calculated in step S22 is a negative value.
  • step S24 if the current value of the catalytic oxide coating rate is larger than the target value of the catalytic oxide coating rate and the ⁇ coating rate is a negative value, the control unit 70 makes a YES determination. In this case, the control unit 70 proceeds to step S25 and determines whether the SOC of the battery 64 is less than a predetermined value. In the case of a NO determination, the control unit 70 temporarily ends this process. In the case of a YES determination, the control unit 70 proceeds to step S26, and corrects the output of the FC 20 (i.e., FC output) so that the voltage of the FC 20 becomes the film reduction voltage, and also adjusts the battery 64 to a charging state. Then, the output of the battery 64 (ie, BAT output) is corrected.
  • FC 20 i.e., FC output
  • the film reduction voltage is a voltage at which the catalytic oxide film is reduced by reduction, and is, for example, a voltage lower than the cell voltage of 0.7V. Correcting the FC output so as to reach the film reduction voltage means increasing the FC output.
  • the control unit 70 controls the injector 37, circulation pump 39, air compressor 41, and shunt flow so that the current command from the FC boost converter 61 increases and the amount of hydrogen gas and air supplied increases.
  • Valve 43 controls the operation of FC boost converter 61.
  • the catalytic oxide coating rate changes so that the current value of the catalytic oxide coating rate approaches the target value of the catalytic oxide coating rate.
  • control unit 70 controls the operation of the battery converter 63 so that the battery 64 is charged with the surplus of the FC output relative to the system required output. After that, the control unit 70 temporarily ends this process.
  • step S24 if the current value of the catalytic oxide coating rate is smaller than the target value of the catalytic oxide coating rate and the ⁇ coating rate is a positive value, the control unit 70 makes a NO determination. In this case, the control unit 70 proceeds to step S27 and determines whether the SOC of the battery 64 is equal to or greater than a predetermined value. In the case of a NO determination, the control unit 70 temporarily ends this process. In the case of a YES determination, the control unit 70 proceeds to step S28, and corrects the FC output so that the voltage of the FC 20 becomes the voltage for film generation, and also adjusts the BAT output so that the BAT output becomes the deficit complement output. to correct.
  • the voltage for film generation is a voltage at which a catalytic oxide film is generated, and is, for example, a voltage at which the cell voltage is higher than 0.8V. Correcting the FC output so as to reach the film generation voltage means lowering the FC output.
  • the control unit 70 controls the injector 37, circulation pump 39, air compressor 41, and shunt flow so that the current command from the FC boost converter 61 becomes smaller and the supply amount of hydrogen gas and air decreases.
  • Valve 43 controls the operation of FC boost converter 61.
  • the catalytic oxide coating rate changes so that the current value of the catalytic oxide coating rate approaches the target value of the catalytic oxide coating rate.
  • the shortage complement output is an output that complements the system required output that is insufficient in the FC output.
  • the control unit 70 controls the operation of the battery converter 63 so that the battery 64 outputs an amount of power that compensates for the shortage of the system required output. After that, the control unit 70 temporarily ends this process.
  • the control unit 70 obtains the current value of the catalytic oxide coating rate.
  • the control unit 70 controls the injector 37, the circulation pump 39, and the air compressor so that the current value of the acquired catalyst oxide film rate approaches the preset target value of the catalyst oxide film rate.
  • 41 controls the operation of the flow dividing valve 43 and the FC boost converter 61.
  • the catalytic oxide coating rate corresponds to the second state quantity.
  • the target value of the catalytic oxide film rate corresponds to the second target value.
  • the injector 37, the circulation pump 39, the air compressor 41, the diverter valve 43, and the FC boost converter 61 correspond to a second actuator that can adjust the second state quantity.
  • the control of the operation of the injector 37 and the like described above corresponds to the second control.
  • the period from time t20 to time t22 is a low load period in which the system required output is lower than the high load reference value.
  • the period from time t22 to time t24 is a high load period in which the system required output is higher than the high load reference value.
  • the time after time t24 is the low load time.
  • Comparative Example 2 As shown in FIG. 9, during low load from time t20 to time t22, the control unit 70 sets the FC output to a low output value according to the system required output. During high load from time t22 to time t24, the control unit 70 sets the FC output to a high output value in accordance with the system required output. When the load is low after time t24 has elapsed, the control unit 70 sets the FC output to a low output value in accordance with the system required output.
  • Comparative Example 2 when the load is low, the FC output is low and the cell potential becomes a high potential higher than 0.8V. For this reason, the oxide film on the catalyst increases, and as shown in FIG. 9, the catalyst oxide film ratio increases with the passage of time. Further, in Comparative Example 2, when the load is high, the FC output is high and the cell potential is a low potential lower than 0.7V. Therefore, the oxide film on the catalyst decreases due to reduction, and the catalytic oxide film ratio decreases with the passage of time. In Comparative Example 2, when switching from a low load to a high load, the FC outputs the desired power with an increased oxide film on the catalyst, resulting in a large voltage drop. Therefore, as shown in FIG. 9, the difference in voltage between low load and high load is large, that is, the voltage fluctuation width is large.
  • the control unit 70 sets the FC output to a low output according to the system required output. value. If the current value of the catalytic oxide film rate exceeds the target value and the battery 64 is in a chargeable state, the control unit 70 performs step S26 in FIG. 8 in the catalytic oxide film rate control. As a result, during the period from time t21 to time t22 in FIG. Let it charge.
  • the control unit 70 increases the FC output on the low voltage side to make the FC output a high output value in accordance with the system required output. .
  • the control unit 70 stops charging the battery 64 with the FC surplus output.
  • the control unit 70 When the current value of the catalytic oxide film rate is lower than the target value during high load and the battery 64 is in a state where output is possible, the control unit 70 performs step S28 in FIG. 8 in the catalytic oxide film rate control. conduct. As a result, during the period from time t23 to time t24 in FIG. 9, the control unit 70 reduces the FC output so that the voltage of the FC 20 becomes the film generation voltage, and supplements the insufficient power at that time. Then, the output of the battery 64 is increased.
  • control unit 70 lowers the FC output on the higher voltage side to set the FC output to a low output value according to the system required output.
  • the output from the battery 64 is stopped. Thereafter, at time t25 in FIG. 9, the same thing as time t21 is performed.
  • the catalytic oxide coating rate can be lowered compared to Comparative Example 2 during the period from time t21 to time t22 during low load.
  • the low load is switched to the high load, so compared to Comparative Example 2, the power generation efficiency during high load can be increased.
  • area A1 in FIG. 9 when comparing the FC outputs with the same magnitude, the voltage of the FC 20 during high load can be increased compared to Comparative Example 2. Therefore, compared to Comparative Example 2, the difference in voltage between low load and high load can be made smaller. That is, the voltage fluctuation width can be reduced.
  • the catalytic oxide coating rate is controlled so as to approach the target value. Therefore, voltage fluctuations due to variations in the catalytic oxide coating ratio can be reduced. Therefore, deterioration of the power generation performance of the catalyst included in the air electrode 24 can be suppressed.
  • control unit 70 performs catalytic oxide film rate control after performing film humidity control.
  • the detection accuracy of the catalytic oxide coating rate is low.
  • the control unit 70 detects the catalytic oxide coating rate in a state where the membrane humidity is close to its target value. Therefore, the detection accuracy of the catalytic oxide coating rate can be improved.
  • the control unit 70 performs intermittent operation of the fuel cell system 10 when the system required output is smaller than the load operation reference value and power supply from the FC 20 is unnecessary. For example, when the accelerator is off and the system required output is 0, intermittent operation is performed.
  • the intermittent operation is an operation in which air is intermittently supplied to the FC 20.
  • the intermittent operation is an operation in which the FC 20 generates electricity while keeping the FC output low in order to maintain the voltage of the FC 20 at a predetermined level.
  • the intermittent operation is not limited to a mode in which a small amount of power generation continues while restricting power generation, but may also be an operation mode in which power generation by the FC 20 is completely stopped.
  • step S31 the control unit 70 performs intermittent operation at startup. In intermittent operation, the control unit 70 controls the operation of the air compressor 41 so that supply and stop of air to the FC 20 are alternately repeated. The control unit 70 controls the operation of the injector 37 and the like so that hydrogen gas is continuously supplied with the minimum amount of hydrogen gas consumed.
  • step S32 the control unit 70 determines whether the system required output is equal to or greater than the load operation reference value. If the determination is NO, the control unit 70 returns to step S31 and continues the intermittent operation at startup. If the determination is YES, the control unit 70 proceeds to step S33 and performs load operation. During load operation, the control unit 70 controls the operations of the injector 37, air compressor 41, etc. so that the FC output has an output value that corresponds to the system required output.
  • step S34 the control unit 70 acquires the catalyst oxide coating rate during load operation.
  • the catalytic oxide coating rate is calculated by the calculation method described above.
  • step S35 the control unit 70 determines whether the system required output is less than the load operation reference value. In the case of NO determination, the control unit 70 returns to step S33 and continues the load operation. Thereby, when the system required output is equal to or higher than the load operation reference value, load operation is continued and the catalytic oxide coating rate is periodically acquired.
  • step S35 If the determination is YES in step S35, the control unit 70 proceeds to step S36 and performs intermittent operation processing.
  • control unit 70 After implementing the intermittent operation process, the control unit 70 proceeds to step S37 and determines whether the system required output is less than the load operation reference value. If the determination is NO, the control unit 70 proceeds to step S33 and performs load operation. Thereby, when the required output becomes high during intermittent operation, the intermittent operation is switched to load operation.
  • step S37 the control unit 70 proceeds to step S38 and determines whether the start switch ST is OFF. If the determination is NO in step S38, the control unit 70 returns to step S36 and performs intermittent operation processing. If the determination is YES in step S38, the control unit 70 proceeds to step S39 and stops the operation of the fuel cell system 10.
  • step S41 of FIG. 11 the control unit 70 determines whether the SOC of the battery 64 is less than a predetermined value. That is, the control unit 70 determines whether the battery 64 is in a chargeable state.
  • step S41 if the SOC is greater than or equal to the predetermined value and the battery 64 is in a non-chargeable state, the control unit 70 makes a NO determination and proceeds to step S42.
  • step S42 the control unit 70 sets the FC voltage during normal intermittent operation. After that, the control unit 70 proceeds to step S45.
  • step S41 if the SOC is less than the predetermined value and the battery 64 is in a chargeable state, the control unit 70 makes a YES determination and proceeds to step S43.
  • step S43 the control unit 70 adjusts the FC voltage before intermittent operation. After completing the FC voltage adjustment, the control unit 70 proceeds to step S44.
  • step S44 the control unit 70 sets the FC voltage during intermittent operation. After that, the control unit 70 proceeds to step S45.
  • step S45 the control unit 70 performs intermittent operation. That is, the control unit 70 controls the operation of the air compressor 41 and the flow dividing valve 43 so that the state where the air flow rate is 0 and the case where the air flow rate is a predetermined value larger than 0 are alternately repeated. At this time, the control unit 70 adjusts the air flow rate supplied to the FC 20 so that the FC voltage is the same as that set in step S42 or step S44. After performing the intermittent operation, the control unit 70 ends the intermittent operation process.
  • Comparative Example 3 the intermittent operation process performed in step S36 of the control process in FIG. 10 is different from this embodiment. Furthermore, in Comparative Example 3, step S34 of the control process in FIG. 10 is not performed. Other parts of the control process in FIG. 10 are the same as in the first embodiment.
  • FIG. 12 shows, as an example, a case where the required system output is lower than the load operation reference value at the beginning of the operation of the fuel cell system 10.
  • the initial period of operation is a predetermined period of time immediately after the start switch ST is turned on and the operation of the fuel cell system 10 is started.
  • start switch ST is turned on.
  • the period from time t40 to time t41 is the initial stage of operation.
  • the system required output is 0 or close to 0, and is lower than the load operation reference value.
  • step S31 of the control unit 70 a state in which the air flow rate supplied to the FC 20 (that is, a stack supply air flow rate) is a predetermined value greater than 0 and a state in which it is 0 are alternately repeated.
  • the average voltage V2 is high and the cell voltage is at a high potential of 0.7V to 0.8V. Therefore, as time passes, the oxide film on the catalyst increases, and the catalytic oxide film ratio increases.
  • load operation is performed by executing steps S32 and S33 of the control unit 70. Air is continuously supplied, and the FC output is set to an output value according to the system required output.
  • load operation is performed by executing steps S37 and S33 of the control unit 70. That is, air is continuously supplied at an air flow rate that corresponds to the system required output.
  • the FC output is set to an output value according to the system required output.
  • the control unit 70 periodically acquires the catalytic oxide coating rate by executing step S34. After time t43, when the system required output becomes a value lower than the load operation reference value, the control unit 70 performs the intermittent operation process of step S36. In this intermittent operation process, if the battery 64 is in a chargeable state, the control unit 70 adjusts the FC voltage before intermittent operation by executing step S43.
  • the control unit 70 compares the current value of the catalytic oxide coating rate obtained in step S34 with the target value of the catalytic oxide coating rate, and adjusts the FC voltage according to the difference between the current value and the target value. Then, adjust the FC output and air flow rate so that the FC voltage becomes the target voltage.
  • the target voltage is the voltage at which the oxide film is reduced, which is a cell potential lower than 0.7V. The lower the cell potential is from 0.7V, the faster the reduction.
  • the control unit 70 gradually lowers the FC output so that the voltage becomes such that the catalytic oxide film is reduced, and the FC output becomes redundant.
  • the battery 64 is charged with the FC output.
  • Gradually reducing the FC output is achieved by gradually reducing the hydrogen gas flow rate and air flow rate supplied to the FC 20 and decreasing the current command from the FC boost converter 61.
  • the hydrogen gas flow rate is adjusted by an injector 37 and a circulation pump 39.
  • the air flow rate is adjusted by an air compressor 41 and a flow dividing valve 43.
  • a sudden rise in voltage can be suppressed by gradually decreasing the FC output.
  • the air flow rate gradually decreases, the inside of the FC 20 becomes insufficient in air, and the IV performance deteriorates.
  • By deliberately deteriorating the IV performance it is possible to prevent the voltage from becoming excessive.
  • the control unit 70 sets the FC voltage during intermittent operation in step S44.
  • the air flow rate during intermittent operation is set to be smaller than the intermittent operation during startup so that the average voltage V1 during intermittent operation is maintained at the voltage during FC voltage adjustment.
  • step S45 intermittent operation is performed by the control unit 70 executing step S45. That is, a state where the air flow rate is 0 and a state where the air flow rate is a predetermined value are alternately repeated. As described above, the predetermined value of the air flow rate at this time is small compared to the intermittent operation at startup. Note that the control unit 70 may adjust the air supply timing as necessary so that the average voltage during intermittent operation is maintained at the voltage during FC voltage adjustment.
  • the FC output is gradually reduced to 0, and then the intermittent Driving takes place.
  • the cell potential is brought to a low potential lower than 0.7V.
  • the cell potential is maintained at a low potential by reducing the air flow rate compared to the intermittent operation at startup. As a result, the oxide film of the catalyst is reduced, and the catalytic oxide film ratio is reduced.
  • the system required output switches from a value lower than the load operation reference value to a higher value than the load operation reference value, and load operation is performed.
  • the load operation is performed in a state where the catalytic oxide film ratio is low, so compared to Comparative Example 3, the power generation efficiency during high load can be increased.
  • area A2 in FIG. 12 when comparing the FC outputs with the same magnitude, the voltage of the FC 20 can be increased compared to Comparative Example 3. Therefore, compared to Comparative Example 3, the difference between the voltages during intermittent operation at startup and during load operation can be made smaller. That is, the voltage fluctuation width can be reduced. Therefore, deterioration of the power generation performance of the catalyst included in the air electrode 24 can be suppressed.
  • the control unit 70 performs diffusion resistance control to bring the diffusion resistance closer to the target value of the diffusion resistance when the FC 20 generates power, such as during load operation.
  • control unit 70 performs the process shown in FIG. 13 before performing diffusion resistance control.
  • step S201 similarly to step S21 in FIG. 8, the control unit 70 acquires the current value of the catalytic oxide coating rate.
  • step S202 the ⁇ coating rate is calculated similarly to step S22 in FIG.
  • step S203 the control unit 70 determines whether the absolute value of the calculated ⁇ coating rate is less than a predetermined value. At this time, if the catalytic oxide film rate control has already been performed, the value will be less than the predetermined value, so the control unit 70 makes a YES determination and proceeds to step S204. If the catalytic oxide coating rate control is not performed, the rate will not become less than the predetermined value, so the control unit 70 makes a NO determination and returns to step S201.
  • step S204 the control unit 70 allows the start of diffusion resistance control.
  • the control unit 70 performs diffusion resistance control. That is, the control unit 70 performs diffusion resistance control after performing coating rate control.
  • control unit 70 executes the control process shown in FIG. 14. The control process shown in FIG. 14 is repeated until its execution is stopped.
  • step S51 the control unit 70 acquires the current value of the diffused resistance.
  • the current value of the diffused resistance is calculated by the calculation method described above.
  • step S52 the control unit 70 uses the current value of the diffusion resistance obtained in step S51 and the target value of the diffusion resistance stored in the control unit 70 to determine the diffusion resistance from the target value of the diffusion resistance. Calculate the ⁇ diffusion resistance value, which is the difference between the current resistance values.
  • step S53 the control unit 70 determines whether the absolute value of the ⁇ diffusion resistance value calculated in step S52 is greater than or equal to a predetermined value. If the determination is NO in step S53, the control unit 70 temporarily ends this process. If the determination is YES in step S53, the control unit 70 proceeds to step S54.
  • step S54 the control unit 70 determines whether the ⁇ diffusion resistance value calculated in step S52 is a negative value.
  • the control unit 70 makes a YES determination in step S14. In this case, the control unit 70 proceeds to step S55 and controls the operation of at least one of the air compressor 41 and the flow dividing valve 43 to increase the air flow rate so as to decrease the diffusion resistance value. As a result, the diffused resistance value changes so that the current value of the diffused resistance approaches the target value of the diffused resistance. After that, the control unit 70 temporarily ends this process.
  • the control unit 70 makes a NO determination in step S54. In this case, the control unit 70 proceeds to step S56 and controls the operation of at least one of the air compressor 41 and the flow dividing valve 43 to decrease the air flow rate so as to increase the diffusion resistance value. As a result, the diffusion resistance value changes so that the current value of the diffusion resistance value approaches the target value of the diffusion resistance value. After that, the control unit 70 temporarily ends this process.
  • the control unit 70 obtains the current value of the diffused resistance.
  • the control unit 70 controls the operation of at least one of the air compressor 41 and the flow dividing valve 43 so that the obtained current value of the diffusion resistance changes the diffusion resistance toward a preset target value of the diffusion resistance.
  • the diffused resistance corresponds to the third state quantity.
  • the target value of the diffusion resistance corresponds to the third target value.
  • the air compressor 41 and the flow dividing valve 43 correspond to a third actuator that can adjust the third state quantity.
  • the control of the air compressor 41 and the like described above corresponds to the third control.
  • Comparative Example 4 unlike the present embodiment, the control unit 70 increases the air flow rate when it is determined that flooding (that is, water clogging inside the air electrode 24) has occurred based on the operating state of the FC 20.
  • the control unit 70 performs the above-described diffusion resistance control.
  • the air flow rate is adjusted to maintain the diffusion resistance at a value close to the target value. Since the air flow rate is constantly adjusted during power generation by the FC 20, the air stoichiometric ratio constantly changes. Since the diffused resistance is maintained at a value close to the target value, the voltage fluctuation width of the FC 20 can be made smaller than in Comparative Example 4, as shown in area A3 in FIG.
  • the diffusion resistance is controlled so as to approach the target value. Therefore, voltage fluctuations due to variations in diffused resistance can be reduced. Therefore, deterioration of the power generation performance of the catalyst included in the air electrode 24 can be suppressed.
  • control unit 70 performs diffusion resistance control after performing film humidity control and catalytic oxide coating rate control. Therefore, during diffusion resistance control, the control unit 70 detects the diffusion resistance in a state where the membrane humidity and the catalytic oxide coating rate are close to their respective target values. Therefore, the detection accuracy of the diffused resistance can be improved.
  • the control unit 70 performs diffusion resistance control after performing film humidity control.
  • the control details of film humidity control and diffusion resistance control are the same as in the first embodiment.
  • the membrane humidity corresponds to the first state quantity.
  • Film humidity control corresponds to the first control.
  • Humidifier 44 corresponds to the first actuator.
  • the diffused resistance corresponds to the second state quantity.
  • Diffusion resistance control corresponds to second control.
  • the air compressor 41 and the diverter valve 43 correspond to the second actuator.
  • the control unit 70 starts film humidity control and diffusion resistance control simultaneously.
  • the control unit 70 increases the humidification amount in order to bring the current value of the membrane humidity closer to the target value.
  • the control unit 70 increases the air flow rate in order to bring the current value of the diffusion resistance closer to the target value.
  • the air flow rate increases, the amount of water carried away from the electrolyte membrane increases and the membrane humidity decreases.
  • Comparative Example 5 when an actuator capable of adjusting one state quantity is operated, that manipulated quantity affects another state quantity. That is, another state quantity changes away from the target value. For this reason, the respective state quantities of film humidity and diffusion resistance repeatedly fluctuate toward and away from the target values. It takes time for each state quantity to approach the target value. Further, the output voltage of the FC 20 changes as the state quantities of the film humidity and the diffusion resistance change.
  • the control unit 70 starts membrane humidity control at time t61. Then, at time t62, after the membrane humidity approaches the target value due to membrane humidity control, the control unit 70 starts diffusion resistance control.
  • the control unit 70 controls the operation of the humidifier and the actuator that adjusts the air flow rate so that the effect of the operation of the actuator that adjusts the air flow rate on the membrane humidity is reduced. Control operation.
  • the control unit 70 adjusts the air flow rate so that the membrane humidity is prevented from changing away from the target value due to the operation of the actuator that adjusts the air flow rate. control the operation of the actuator.
  • diffusion resistance control does not interfere with membrane humidity control. Fluctuations in membrane humidity approaching or away from the target value can be reduced. Therefore, the time required from the start of membrane humidity control until the membrane humidity approaches the target value can be shortened.
  • the voltage fluctuation of the FC 20 can be suppressed to a smaller level than in Comparative Example 5. Therefore, deterioration of the power generation performance of the catalyst included in the air electrode 24 can be suppressed.
  • control unit 70 detects the membrane humidity and performs membrane humidity control to bring the current value of the membrane humidity closer to the target value.
  • the control unit 70 may detect H + conductivity (that is, proton conductivity) instead of the membrane humidity, and perform control to bring the current value of H + conductivity closer to the target value.
  • H + conductivity has a predetermined relationship with membrane humidity and is a physical quantity related to membrane humidity.
  • control unit and the method described in the present disclosure are provided by a dedicated computer provided by configuring a processor and memory programmed to execute one or more functions embodied by a computer program. It may be realized by.
  • the controller and techniques described in this disclosure may be implemented by a dedicated computer provided by a processor configured with one or more dedicated hardware logic circuits.
  • the control unit and the method described in the present disclosure may be implemented using a combination of a processor and memory programmed to perform one or more functions and a processor configured by one or more hardware logic circuits. It may be implemented by one or more dedicated computers configured.
  • the computer program may also be stored as instructions executed by a computer on a computer-readable non-transitory tangible storage medium.

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Abstract

燃料電池システムは、電解質膜（２２）、燃料極（２３）、空気極（２４）を有する燃料電池（２０）と、燃料電池の内部状態を示す第１状態量を調整可能な第１アクチュエータ（４４）と、第１状態量と異なる燃料電池の内部状態を示す第２状態量を調整可能な第２アクチュエータ（３７、３９、４１、４３、６１）と、第１アクチュエータの作動および第２アクチュエータの作動を制御する制御部（７０）と、を備え、制御部は、第１状態量の現在値を取得し、取得した第１状態量の現在値が予め設定された第１目標値に近づく側へ第１状態量を変化させるように、第１アクチュエータの作動を制御する第１制御を行うとともに、第２状態量の現在値を取得し、取得した第２状態量の現在値が予め設定された第２目標値に近づく側へ第２状態量を変化させるように、第２アクチュエータの作動を制御する第２制御を行う。

Description

燃料電池システム 関連出願への相互参照
　本出願は、２０２２年４月１８日に出願された日本特許出願番号２０２２－０６８４９６号に基づくもので、ここにその記載内容が参照により組み入れられる。
　本開示は、燃料電池システムに関する。
　従来、燃料電池の電圧変動によって、燃料電池の電極が有する触媒の発電性能が劣化することが知られている。そこで、特許文献１に記載の燃料電池システムでは、制御部が燃料電池の目標電力の変動を小さくすることで、燃料電池の実際の電圧変動を抑制する。これにより、電圧変動に起因する触媒の性能劣化を抑えることができる。
特開２０２０－１４９８８２号公報
　しかし、発明者の検討によれば、燃料電池の内部状態のばらつきによっても、燃料電池の電圧変動が生じる。この電圧変動によって、電極が有する触媒の発電性能が劣化する。本開示は、燃料電池の内部状態のばらつきに起因する燃料電池の電圧変動を抑制し、電極が有する触媒の発電性能の劣化を抑制できる燃料電池システムを提供することを目的とする。
　本開示の１つの観点によれば、燃料電池システムは、
　固体高分子製の電解質膜、電解質膜の一方側に配置された燃料極、および電解質膜の他方側に配置された空気極を有する燃料電池と、
　燃料電池の内部状態を示す第１状態量を調整可能な第１アクチュエータと、
　第１状態量と異なる燃料電池の内部状態を示す第２状態量を調整可能な第２アクチュエータと、
　第１アクチュエータの作動および第２アクチュエータの作動を制御する制御部と、を備え、
　制御部は、第１状態量の現在値を取得し、取得した第１状態量の現在値が予め設定された第１目標値に近づく側へ第１状態量を変化させるように、第１アクチュエータの作動を制御する第１制御を行うとともに、第２状態量の現在値を取得し、取得した第２状態量の現在値が予め設定された第２目標値に近づく側へ第２状態量を変化させるように、第２アクチュエータの作動を制御する第２制御を行う。
　これによれば、燃料電池の内部状態のばらつきに起因する燃料電池の電圧変動を抑制することができる。このため、空気極が有する触媒の発電性能の劣化を抑制することができる。
　なお、各構成要素等に付された括弧付きの参照符号は、その構成要素等と後述する実施形態に記載の具体的な構成要素等との対応関係の一例を示すものである。
第１実施形態の燃料電池システムの全体構成を示す模式図である。 第１実施形態の燃料電池の内部構造を示す模式図である。 第１実施形態の燃料電池システムが備える制御部の模式図である。 理想特性での燃料電池の出力電圧と出力電流との関係を示す図である。 本開示が解決する課題を説明するための燃料電池の出力電圧と出力電流との関係を示す図である。 第１実施形態の燃料電池システムにおいて、制御部が行う膜湿度制御のフローチャートである。 第１実施形態の燃料電池システムと比較例１の燃料電池システムとのそれぞれにおける燃料電池の電圧および膜湿度等のタイムチャートである。 第１実施形態の燃料電池システムにおいて、制御部が行う触媒酸化被膜率制御の開始許可処理のフローチャートである。 第１実施形態の燃料電池システムにおいて、制御部が行う触媒酸化被膜率制御のフローチャートである。 第１実施形態の燃料電池システムと比較例２の燃料電池システムとのそれぞれにおける燃料電池の電圧および触媒酸化被膜率等のタイムチャートである。 第１実施形態の燃料電池システムにおいて、制御部が行う運転制御のフローチャートである。 図１０のステップＳ３６の間欠運転処理のフローチャートである。 第１実施形態の燃料電池システムと比較例３の燃料電池システムとのそれぞれにおける燃料電池の電圧および触媒酸化被膜率等のタイムチャートである。 第１実施形態の燃料電池システムにおいて、制御部が行う拡散抵抗制御の開始許可処理のフローチャートである。 第１実施形態の燃料電池システムにおいて、制御部が行う拡散抵抗制御のフローチャートである。 第１実施形態の燃料電池システムと比較例４の燃料電池システムとのそれぞれにおける燃料電池の電圧および拡散抵抗等のタイムチャートである。 第２実施形態の燃料電池システムと比較例５の燃料電池システムとのそれぞれにおける燃料電池の電圧および膜湿度等のタイムチャートである。
　以下、本発明の実施形態について図に基づいて説明する。なお、以下の各実施形態相互において、互いに同一もしくは均等である部分には、同一符号を付して説明を行う。
　（第１実施形態）
　図１に示す本実施形態の燃料電池システム１０は、車両駆動用の電源として、車両に搭載される。車両には、燃料電池システム１０の他に、駆動モータ１００が搭載される。燃料電池システム１０は、燃料電池（すなわち、ＦＣ）２０と、燃料ガス供給系３０と、酸化剤ガス供給系４０と、排ガス系５０と、電力回路６０と、を備える。
　ＦＣ２０は、固体高分子形燃料電池である。ＦＣ２０は、図２に示す単セル２１が複数積層されたスタック構成を有している。単セル２１は、固体高分子製の電解質膜２２と、燃料極２３と、空気極２４とを有する。
　電解質膜２２は、ＰＥＭとも呼ばれる。ＰＥＭは、Polymer Electrolyte Membraneの略称である。電解質膜２２は、プロトン伝導性を有する。燃料極２３は、電解質膜２２の一方側に配置される。燃料極２３には、燃料ガスとしての水素ガスが供給される。燃料極２３は、電子を放出するアノードである。空気極２４は、電解質膜２２の他方側に配置される。空気極２４には、酸化剤ガスとしての空気、すなわち、酸素ガスが供給される。空気極２４は、電子を受容するカソードである。
　燃料極２３と空気極２４のそれぞれは、触媒層２３１、２４１と、撥水層２３２、２４２と、ガス拡散層２３３、２４３とを有する。
　触媒層２３１、２４１は、触媒を含む層であり、ＣＬとも呼ばれる。ＣＬは、Catalyst Layerの略称である。より具体的には、触媒層２３１、２４１は、触媒粒子（例えば、Ｐｔ粒子）２５と、Ｐｔ粒子を担持する担持粒子２６と、担持粒子２６を保持するとともにプロトン伝導を担う図示しないアイオノマー等の高分子材料とを有する。
　撥水層２３２、２４２は、水を凝縮させないようにガス拡散層２３３、２４３へ送る層である。撥水層２３２、２４２は、ＭＰＬとも呼ばれる。ＭＰＬは、Micro Porous Layerの略称である。
　ガス拡散層２３３、２４３は、ガスを拡散させて均一に触媒層２３１、２４１に行き渡らせる層である。ガス拡散層２３３、２４３は、ＧＤＬとも呼ばれる。ＧＤＬは、Gas Diffusion Layerの略称である。
　単セル２１のうち燃料極２３側には、水素ガスが流れる水素ガス流路２７が形成されている。単セル２１のうち空気極２４側には、空気が流れる空気流路２８が形成されている。
　燃料極２３と空気極２４とのそれぞれでは、水素ガスと空気とが供給され、図２に示すように、下記の電気化学反応が生じる。
（燃料極）Ｈ２→２Ｈ＋＋２ｅ－（空気極）１／２Ｏ２＋２Ｈ＋＋２ｅ－→Ｈ２Ｏ
　なお、本実施形態では、ガス拡散層２３３、２４３と撥水層２３２、２４２とが別々に設けられているが、ガス拡散層２３３、２４３が撥水層を兼ねていてもよい。
　図１に示す燃料ガス供給系３０は、ＦＣ２０へ燃料ガスとしての水素ガスを供給する。燃料ガス供給系３０は、燃料ガスタンク３１と、水素供給流路３２と、燃料ガス排出流路３３と、循環流路３４と、主止弁３５と、レギュレータ３６と、インジェクタ３７と、気液分離器３８と、循環ポンプ３９と、を有する。
　燃料ガスタンク３１は、水素ガスが貯蔵される貯蔵装置であり、水素供給流路３２を介してＦＣ２０に接続されている。水素供給流路３２は、ＦＣ２０へ供給される水素ガスが流れる流路である。燃料ガスタンク３１に貯蔵された水素ガスは、主止弁３５による水素供給流路３２の流路開閉と、レギュレータ３６での減圧と、インジェクタ３７からの吐出を経て、ＦＣ２０のアノード側流路に供給される。
　燃料ガス排出流路３３は、ＦＣ２０から排出されるアノードオフガスが流れる流路である。循環流路３４は、燃料ガス排出流路３３と、水素供給流路３２のうちインジェクタ３７よりも下流側の部位とに接続されている。循環流路３４を循環する水素の圧力は、循環ポンプ３９によって調節される。ＦＣ２０に供給される燃料ガス量は、インジェクタ３７および循環ポンプ３９の駆動量によって調節可能である。気液分離器３８は、燃料ガス排出流路３３と循環流路３４との接続部に設けられている。気液分離器３８は、アノードオフガス中の水とガスとを分離する。
　酸化剤ガス供給系４０は、酸化剤ガスとしての空気をＦＣ２０へ供給する。酸化剤ガス供給系４０は、エアコンプレッサ４１と、空気供給流路４２と、分流弁４３と、加湿器４４と、を有する。
　エアコンプレッサ４１は、空気を圧縮し、空気供給流路４２を介して、ＦＣ２０のカソード側流路に空気を供給する。空気供給流路４２は、ＦＣ２０に供給される空気が流れる流路である。分流弁４３は、空気供給流路４２のうち後述する空気バイパス流路５５との接続部に設けられる。加湿器４４は、空気供給流路４２のうちＦＣ２０の空気入口側に設けられる。加湿器４４は、ＦＣ２０の空気極２４へ水を供給する。
　排ガス系５０は、ＦＣ２０から外部へオフガスを排出する。排ガス系５０は、排ガス流路５１と、調圧弁５２と、水素排出流路５３と、パージ弁５４と、空気バイパス流路５５と、を備える。
　排ガス流路５１は、ＦＣ２０からカソードオフガスが排出される流路である。調圧弁５２は、排ガス流路５１に設けられており、ＦＣ２０中の空気の圧力を調整する。水素排出流路５３は、気液分離器３８と、排ガス流路５１とを接続している。水素排出流路５３には、パージ弁５４が設けられている。パージ弁５４は、アノードオフガス中の窒素濃度が高くなったとき、あるいは、気液分離器３８中の水の量が多くなったときに、開弁して、気液分離器３８から水とガスとを排出する。パージ弁５４を介して排出されるアノードオフガス中の水素は、排ガス流路５１を流れることで、カソードオフガスにより希釈される。空気バイパス流路５５は、空気供給流路４２と、排ガス流路５１とを接続する。
　電力回路６０は、ＦＣ２０に接続されている。電力回路６０には、駆動モータ１００および図示しない種々の補機が接続されている。電力回路６０は、ＦＣ昇圧コンバータ（すなわち、ＦＤＣ）６１と、インバータ６２と、バッテリコンバータ６３と、バッテリ６４と、バッテリセンサ６５と、を有する。
　ＦＣ昇圧コンバータ６１は、ＦＣ２０の出力電圧を駆動モータ１００で利用可能な高電圧に昇圧するＤＣ／ＤＣコンバータである。インバータ６２は、ＦＣ昇圧コンバータ６１で昇圧された直流電圧を交流電圧に変換して、駆動モータ１００に供給する。駆動モータ１００は、車両の車輪を駆動するモータであり、車両の減速時には回生して回生電力を発生させる。
　バッテリコンバータ６３は、双方向のＤＣ／ＤＣコンバータである。バッテリコンバータ６３は、ＦＣ昇圧コンバータ６１で昇圧された電圧や駆動モータ１００の回生運転で生じた電圧を降圧して、バッテリ６４に供給する。また、バッテリコンバータ６３は、バッテリ６４の電圧を昇圧して、インバータ６２に供給する。
　バッテリ６４は、充放電可能な蓄電装置である。バッテリ６４は、ＦＣ２０が発電した電力、駆動モータ１００からの回線電力を蓄電する。バッテリ６４は、駆動モータ１００を含む負荷に電力を供給する。バッテリセンサ６５は、バッテリ６４に接続されており、バッテリ６４の電圧、電流および充電状態（すなわち、ＳＯＣ）を検知する。ＳＯＣは、「State Of Charge」の略である。
　燃料電池システム１０は、図３に示す制御部７０を備える。制御部７０は、マイクロコンピュータによって構成されており、ＣＰＵと、ＲＯＭと、ＲＡＭと、入出力ポートと、を有する。制御部７０は、燃料電池システム１０の発電制御を行うとともに、電力回路６０を含む車両全体の制御を行なう。ＲＯＭ、ＲＡＭは、それぞれ、非遷移的実体的記憶媒体である。
　制御部７０は、車両に設けられた複数のセンサ７１からの出力信号を取得する。複数のセンサ７１としては、燃料電池システム１０の各部に設けられたセンサ、アクセル開度センサ、シフトポジションセンサ、外気温センサ、および車速センサが挙げられる。燃料電池システム１０の各部に設けられたセンサとしては、ＦＣ２０の温度を検出する温度センサ７２、ＦＣ２０が出力する電流を検出する電流センサ７３、バッテリセンサ６５が挙げられる。
　そして、制御部７０は、車両における発電や走行等に係る各種アクチュエータ８１に駆動信号を出力することで、各種アクチュエータ８１の作動を制御する。各種アクチュエータ８１としては、インジェクタ３７、循環ポンプ３９、エアコンプレッサ４１、分流弁４３、ＦＣ昇圧コンバータ６１等が挙げられる。
　図４Ａに示すように、ＦＣ２０の理想特性では、ＦＣ２０の出力電流と出力電圧とは一対一の関係がある。しかし、本実施形態が適用されていない場合、図４Ｂに示すように、ＦＣ２０の出力電流に対するＦＣ２０の出力電圧の大きさに、ばらつきがある。すなわち、出力電流がある値のときの出力電圧の値に、ばらつきがある。このばらつきの要因の１つは、ＦＣ２０の内部状態のばらつきである。
　ＦＣ２０の内部状態としては、電解質膜２２の乾湿の状態、空気極２４の触媒を覆う酸化被膜の形成状態、空気極２４の空気（すなわち、酸素ガス）のガス拡散状態が挙げられる。電解質膜２２の湿度が変動すると、ＦＣ２０の出力電圧が変動する。空気極２４の触媒の表面積に対して、表面積を覆う酸化被膜の割合が変動すると、ＦＣ２０の出力電圧が変動する。空気極２４に生成する凝縮水によって空気の拡散性が変動すると、ＦＣ２０の出力電圧が変動する。
　ここで、ＦＣ２０の出力電流が１００Ａ以下等の低負荷のとき、セル電圧は０．８Ｖ以上の高電位となる。空気極２４において、セル電圧が高電位のとき、触媒である白金（すなわち、Ｐｔ）粒子の表面上に酸化被膜（すなわち、ＰｔＯ）が形成される。また、セル電圧が高電位のとき、Ｐｔのイオン化による溶出が生じる。一方、セル電圧が０．６Ｖ以下の低電位のとき、酸化被膜が還元されて消失する。
　ＦＣ２０の内部状態のばらつきによるＦＣ２０の出力電圧の変動幅が大きいと、セル電圧が低電位となって触媒の酸化被膜が消失し、この状態でセル電圧が高電位となる時間が長くなる。溶出と析出の繰り返しにより粒子が粗大化することで、触媒の有効表面積が低下し、発電性能が低下する。このため、Ｐｔの溶出による触媒のＥＣＳＡの低下、すなわち、発電性能の劣化が促進される。ＥＣＳＡは、Electrochemically active surface area（すなわち、電気化学的有効表面積）の略称である。
　そこで、本実施形態では、制御部７０は、ＦＣ２０の内部状態を検出し、ＦＣ２０の内部状態を目標の状態にする制御を行う。
　まず、ＦＣ２０の内部状態の検出について説明する。制御部７０は、ＦＣ２０の内部状態を示す複数の状態量を取得する。複数の状態量のうち１つの状態量は、電解質膜２２の相対湿度である。以下では、電解質膜２２の相対湿度は、膜湿度とも呼ばれる。複数の状態量のうち他の１つの状態量は、空気極２４の触媒の酸化被膜率である。以下では、空気極２４の触媒の酸化被膜率は、触媒酸化被膜率とも呼ばれる。複数の状態量のうち他の１つの状態量は、空気極２４のガス拡散抵抗である。以下では、空気極２４のガス拡散抵抗は、拡散抵抗とも呼ばれる。
［膜湿度の算出］
　制御部７０は、下記の式（１－１）～式（１－４）に示す抵抗過電圧のモデル式と、抵抗過電圧の値と、センサの値と、定数とを用いて、モデル式中の未知パラメータであるσＰＥＭｒｅｆを算出する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000001
　これらの式中の記号の内容は、表１に示す通りである。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　抵抗過電圧の値は、インピーダンスから求められる。具体的には、ＦＣ２０における交流インピーダンスを測定することによって、ＦＣ２０における内部抵抗を構成するオーム抵抗Ｒｏｈｍ、反応抵抗Ｒａｃｔ、拡散抵抗Ｒｇａｓの値をそれぞれ導き出すことができることが知られている。そして、下記の式（１－５）に示す通り、抵抗過電圧ΔＶｏｈｍとオーム抵抗Ｒｏｈｍとの間には、一定の関係がある。すなわち、オーム抵抗ＲｏｈｍとＦＣ電流ｉの積が抵抗過電圧ΔＶｏｈｍである。この関係を用いて、導き出されたオーム抵抗Ｒｏｈｍから抵抗過電圧ΔＶｏｈｍの値を求めることができる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000003
　センサの値は、電流センサ７３で計測されるＦＣ運転時でのＦＣ電流ｉの値である。式中の各定数の値は、制御部７０が有する記憶部に予め記憶されている。なお、劣化によって変化が考えられる定数(例えば、ＰＥＭ厚さ、ＧＤＬ／ＭＰＬ抵抗)は、経時的に緩やかに変化する傾向である。このため、膜湿度およびセンサの値が固定となる運転条件下にて検出した抵抗過電圧の検出結果の差から劣化分を学習した値が、定数の値として用いられてもよい。
　σＰＥＭｒｅｆを算出した後、制御部７０は、σＰＥＭｒｅｆから膜湿度を算出する。σＰＥＭｒｅｆと膜湿度との間には所定の関係がある。この関係を示すマップは実験によって求められる。この関係を示すマップが記憶部に記憶されており、制御部７０は、この関係を示すマップを用いて、σＰＥＭｒｅｆの算出値から膜湿度を求めることができる。
［触媒酸化被膜率の算出］
　上記の膜湿度の算出によって膜湿度が既知となった後、制御部７０は、下記に示す式（２－１）、式（２－２）のカソード活性化過電圧のモデル式と、カソード活性化過電圧の値と、センサの値と、定数の値とを用いて、モデル式中の未知パラメータであるＥＣＳＡを算出する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000004
　これらの式中の記号の内容は、表２に示す通りである。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
　カソード活性化過電圧の値は、インピーダンスから求められる。上記の通り、ＦＣ２０における交流インピーダンスを測定することによって、反応抵抗Ｒａｃｔの値を導き出すことができる。そして、下記の式（２－３）に示す通り、カソード活性化過電圧ΔＶａｃｔと反応抵抗Ｒａｃｔとの間には、所定の関係がある。この所定の関係は、ＦＣ電流、ＦＣ温度等の諸条件での関係である。この関係を示すマップが実験によって求められる。この関係を示すマップが記憶部に記憶されており、制御部７０は、この関係を示すマップを用いて、カソード活性化過電圧ΔＶａｃｔの値を求めることができる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000006
　センサの値は、電流センサ７３で計測されるＦＣ運転時でのＦＣ電流の値と、温度センサ７２で計測されるＦＣ運転時でのＦＣ温度の値である。ＥＣＳＡ温度湿度依存係数ＣＲＨ ＥＣＳＡは、物理式またはマップを用いて、膜湿度から算出される。式中の各定数の値は、制御部７０が有する記憶部に予め記憶されている。
　ＥＣＳＡを算出した後、制御部７０は、ＥＣＳＡから触媒酸化被膜率を算出する。触媒酸化被膜率は、ＥＣＳＡの算出値と、ＥＣＳＡの初期値との比として、算出される。なお、ＥＣＳＡは、酸化被膜の影響により可逆的に変化し、かつ劣化によって経時的に緩やかに変化する。このため、酸化被膜が無く、各パラメータが固定となる条件下にて検出した活性化過電圧の検出結果の差から劣化分を学習したものが学習値として、初期値のかわりに用いられてもよい。
［ガス拡散抵抗の算出］
　上記の膜湿度の算出によって膜湿度が既知となり、上記の触媒酸化被膜率の算出によって触媒酸化被膜率が既知となった後、制御部７０は、下記に示す式（３－１）～式（３－４）のカソード濃度過電圧のモデル式と、センサ値と、定数とを用いて、式中の未知パラメータであるガス拡散抵抗を算出する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000007
　これらの式中の記号の内容は、表３に示す通りである。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000008
　カソード濃度過電圧の値は、インピーダンスから求められる。上記の通り、ＦＣ２０における交流インピーダンスを測定することによって、拡散抵抗Ｒｇａｓの値を導き出すことができる。そして、下記の式（３－５）に示す通り、カソード濃度過電圧ΔＶｃｎｃと拡散抵抗Ｒｇａｓとの間には、所定の関係がある。この所定の関係は、ＦＣ電流、ＦＣ温度等の諸条件での関係である。この関係を示すマップが実験によって求められる。この関係を示すマップが記憶部に記憶されており、制御部７０は、この関係を示すマップを用いて、カソード濃度過電圧ΔＶｃｎｃの値を求めることができる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000009
　センサの値は、電流センサ７３で計測されるＦＣ運転時でのＦＣ電流の値と、温度センサ７２で計測されるＦＣ運転時でのＦＣ温度の値と、流量センサで計測されるＦＣ運転時にＦＣ２０に供給される空気流量（すなわち、エア流量）の値である。触媒細孔Ｏ２モル濃度ｍｏ２は、物理式またはマップを用いて、エア流量の値から算出される。式中の各定数の値は、制御部７０が有する記憶部に予め記憶されている。
　なお、拡散抵抗は、空気流路内の凝縮水の影響により可逆的に変化し、かつＧＤＬ／ＭＰＬの機械的変化による劣化によって、経時的に緩やかに変化する。このため、凝縮水の影響が無く、各パラメータが固定となる条件下にて検出した濃度過電圧の検出結果の差から拡散抵抗初期および劣化分を学習してもよい。
　次に、制御部７０が行うＦＣ２０の内部状態を目標の状態にする制御について説明する。
［膜湿度制御］
　システム要求出力が負荷運転基準値よりも大きい場合に、燃料電池システム１０の負荷運転が行われる。負荷運転基準値は、０よりも大きく、０に近い値である。負荷運転時に、制御部７０は、膜湿度を膜湿度の目標値に近づける膜湿度制御を行う。具体的には、制御部７０は、図５に示す制御処理を実行する。図５に示す制御処理は、その実行が停止されるまで、繰り返される。図５中に示したステップは、各種機能を実現する機能部に対応するものである。このことは、他の図においても同様である。
　図５に示すように、ステップＳ１１で、制御部７０は、膜湿度の現在値を取得する。このとき、膜湿度の現在値は、上記した算出方法によって算出される。
　続いて、ステップＳ１２で、制御部７０は、ステップＳ１１で取得した膜湿度の現在値と、制御部７０に記憶されている膜湿度の目標値とを用いて、膜湿度の目標値からの膜湿度の現在値の差であるΔ膜湿度を算出する。膜湿度の目標値は、理想的な数値であり、例えば、８０％前後の数値である。
　続いて、ステップＳ１３で、制御部７０は、ステップＳ１２で算出したΔ膜湿度の絶対値が予め定められた所定値以上か否かを判定する。ステップＳ１３で、ＮＯ判定の場合、制御部７０は、本処理を一旦終了する。ステップＳ１３で、ＹＥＳ判定の場合、制御部７０は、ステップＳ１４に進む。
　ステップＳ１４で、制御部７０は、ステップＳ１２で算出したΔ膜湿度が負の値か否かを判定する。
　膜湿度の現在値が膜湿度の目標値よりも大きく、Δ膜湿度が負の値の場合、ステップＳ１４で、制御部７０はＹＥＳ判定する。この場合、制御部７０は、ステップＳ１５に進み、膜湿度を減少させるように、加湿器４４の加湿量を減少させる。これにより、膜湿度の現在値が膜湿度の目標値に近づく側へ膜湿度が変化する。その後、制御部７０は、本処理を一旦終了する。
　その一方で、膜湿度の現在値が膜湿度の目標値よりも小さく、Δ膜湿度が正の値の場合、ステップＳ１４で、制御部７０はＮＯ判定する。この場合、制御部７０は、ステップＳ１６に進み、膜湿度を増大させるように、加湿器４４の加湿量を増大させる。これにより、膜湿度の現在値が膜湿度の目標値に近づく側へ膜湿度が変化する。その後、制御部７０は、本処理を一旦終了する。
　このように、制御部７０は、膜湿度の現在値を取得する。制御部７０は、その取得した膜湿度の現在値が予め設定された膜湿度の目標値に近づく側へ膜湿度を変化させるように、加湿器４４の作動を制御する。本実施形態では、膜湿度が、第１状態量に対応する。膜湿度の目標値が、第１目標値に対応する。加湿器４４が、第１状態量の調整が可能な第１アクチュエータに対応する。上記の加湿器４４の作動の制御が、第１制御に対応する。
　ここで、本実施形態と比較例１とを対比する。比較例１では、制御部７０は、ＦＣ２０の運転条件から電解質膜２２が過乾燥の状態であると判定した場合に、空気極２４内の空気の圧力を増大させる等により、膜湿度を増大させる制御を行う。
　この場合、図６中の波線で示すように、時刻ｔ１１から時刻ｔ１２まで、時間の経過に伴って膜湿度が減少することで、時間の経過に伴ってＦＣ２０の電圧が減少する。時刻ｔ１２が、過乾燥の状態であると判定された時刻である。時刻ｔ１２以降では、時間の経過に伴って膜湿度が上昇することで、時間の経過に伴ってＦＣ２０の電圧が増大する。このため、時刻ｔ１１と時刻ｔ１２のそれぞれのＦＣ２０の電圧値を比較してわかるように、ＦＣ２０の電圧の変動幅が大きい。
　これに対して、本実施形態では、制御部７０は、上記の膜湿度制御を行う。この場合、図６に示すように、ＦＣ２０の空気極２４の入口エア加湿量が調整される。これにより、膜湿度は、図６中の実線で示すように、膜湿度の目標値に近い値に維持される。このため、ＦＣ２０の電圧は、図６中の実線で示すように変動する。よって、本実施形態によれば、ＦＣ２０の電圧の変動幅を、比較例１よりも小さくすることができる。
　このように、本実施形態によれば、膜湿度が目標値に近づくように制御される。このため、膜湿度のばらつきによる電圧変動を小さくすることができる。よって、空気極２４が有する触媒の発電性能の劣化を抑制することができる。
　なお、膜湿度の調整が可能なアクチュエータとして、加湿器４４の他に、エアコンプレッサ４１、調圧弁５２を用いてもよい。エアコンプレッサ４１および調圧弁５２によって、エア流量を調整することで、膜湿度を調整することができる。調圧弁５２によって、空気圧力（すなわち、エア圧力）を調整することで、膜湿度を調整することができる。エア圧力が上がると、エア流量が減少し、膜湿度が下がりにくくなる。エア圧力が下がると、エア流量が増大し、膜湿度が下がる。ＦＣ２０の負荷運転時では、ＦＣ２０へ発電に必要な量の空気が供給されるようにするため、膜湿度の調整が可能なアクチュエータとして、加湿器４４と調圧弁５２を用いることが好ましい。
［触媒酸化被膜率制御］
　また、負荷運転時に、制御部７０は、システム要求出力の大きさに応じて、ＦＣ２０の出力（すなわち、ＦＣ出力）を調整する。これに加えて、制御部７０は、触媒酸化被膜率を触媒酸化被膜率の目標値に近づける触媒酸化被膜率制御を行う。
　本実施形態では、制御部７０は、触媒酸化被膜率制御を行う前に、図７に示す処理を行う。ステップＳ１０１で、図５のステップＳ１１と同様に、制御部７０は、膜湿度の現在値を取得する。続いて、ステップＳ１０２で、図５のステップＳ１２と同様に、制御部７０は、Δ膜湿度を算出する。
　続いて、ステップＳ１０３で、制御部７０は、算出したΔ膜湿度の絶対値が予め定められた所定値未満か否かを判定する。このとき、膜湿度制御がすでに行われた場合、所定値未満になるので、制御部７０は、ＹＥＳ判定して、ステップＳ１０４に進む。膜湿度制御が行われていない場合、所定値未満にならないので、制御部７０は、ＮＯ判定して、ステップＳ１０１に戻る。
　ステップＳ１０４で、制御部７０は、触媒酸化被膜率制御の開始許可をする。触媒酸化被膜率制御の開始許可がされた場合に、制御部７０は、触媒酸化被膜率制御を行う。すなわち、制御部７０は、膜湿度制御を行った後、触媒酸化被膜率制御を行う。
　触媒酸化被膜率制御では、制御部７０は、図８に示す制御処理を実行する。図８に示す制御処理は、その実行が停止されるまで、繰り返される。
　図８に示すように、ステップＳ２１で、制御部７０は、触媒酸化被膜率の現在値を取得する。このとき、触媒酸化被膜率の現在値は、上記した算出方法によって算出される。図８に示す制御処理が所定間隔で繰り返されることで、触媒酸化被膜率の現在値の取得は、定期的（例えば、１ｓｅｃ毎）に行われる。
　続いて、ステップＳ２２で、制御部７０は、ステップＳ２１で算出した触媒酸化被膜率の現在値と、制御部７０に記憶されている触媒酸化被膜率の目標値とを用いて、触媒酸化被膜率の目標値からの触媒酸化被膜率の現在値の差であるΔ被膜率を算出する。
　続いて、ステップＳ２３で、制御部７０は、ステップＳ２２で算出したΔ被膜率の絶対値が予め定められた所定値以上か否かを判定する。ステップＳ２３で、ＮＯ判定の場合、制御部７０は、本処理を一旦終了する。ステップＳ２３で、ＹＥＳ判定の場合、制御部７０は、ステップＳ２４に進む。
　ステップＳ２４で、制御部７０は、ステップＳ２２で算出したΔ被膜率が負の値か否かを判定する。
　ステップＳ２４において、触媒酸化被膜率の現在値が触媒酸化被膜率の目標値よりも大きく、Δ被膜率が負の値の場合、制御部７０はＹＥＳ判定する。この場合、制御部７０は、ステップＳ２５に進み、バッテリ６４のＳＯＣが所定値未満か否かを判定する。ＮＯ判定の場合、制御部７０は、本処理を一旦終了する。ＹＥＳ判定の場合、制御部７０は、ステップＳ２６に進み、ＦＣ２０の電圧が被膜還元用電圧になるように、ＦＣ２０の出力（すなわち、ＦＣ出力）を補正するとともに、バッテリ６４が充電状態になるように、バッテリ６４の出力（すなわち、ＢＡＴ出力）を補正する。
　被膜還元用電圧とは、還元により触媒酸化被膜が減少する電圧であり、例えば、セル電圧が０．７Ｖよりも低い電圧である。被膜還元用電圧になるように、ＦＣ出力を補正するとは、ＦＣ出力を上昇させることである。制御部７０は、ＦＣ出力を上昇させるために、ＦＣ昇圧コンバータ６１からの電流指令が大きくなり、水素ガスおよび空気の供給量が増大するように、インジェクタ３７、循環ポンプ３９、エアコンプレッサ４１、分流弁４３、ＦＣ昇圧コンバータ６１の作動を制御する。これにより、触媒酸化被膜率の現在値が触媒酸化被膜率の目標値に近づく側へ、触媒酸化被膜率が変化する。
　また、制御部は、システム要求出力に対してのＦＣ出力の余剰分がバッテリ６４に充電されるように、バッテリコンバータ６３の作動を制御する。その後、制御部７０は、本処理を一旦終了する。
　また、ステップＳ２４において、触媒酸化被膜率の現在値が触媒酸化被膜率の目標値よりも小さく、Δ被膜率が正の値の場合、制御部７０はＮＯ判定する。この場合、制御部７０は、ステップＳ２７に進み、バッテリ６４のＳＯＣが所定値以上か否かを判定する。ＮＯ判定の場合、制御部７０は、本処理を一旦終了する。ＹＥＳ判定の場合、制御部７０は、ステップＳ２８に進み、ＦＣ２０の電圧が被膜生成用電圧になるように、ＦＣ出力を補正するとともに、ＢＡＴ出力が不足分補完出力になるように、ＢＡＴ出力を補正する。
　被膜生成用電圧とは、触媒酸化被膜が生成される電圧であり、例えば、セル電圧が０．８Ｖよりも高い電圧である。被膜生成用電圧になるように、ＦＣ出力を補正するとは、ＦＣ出力を低下させることである。制御部７０は、ＦＣ出力を低下させるために、ＦＣ昇圧コンバータ６１からの電流指令が小さくなり、水素ガスおよび空気の供給量が減少するように、インジェクタ３７、循環ポンプ３９、エアコンプレッサ４１、分流弁４３、ＦＣ昇圧コンバータ６１の作動を制御する。これにより、触媒酸化被膜率の現在値が触媒酸化被膜率の目標値に近づく側へ、触媒酸化被膜率が変化する。
　不足分補完出力とは、システム要求出力に対してＦＣ出力では不足する分を補完する出力である。制御部７０は、システム要求出力に対しての不足を補完する大きさの電力をバッテリ６４に出力させるように、バッテリコンバータ６３の作動を制御する。その後、制御部７０は、本処理を一旦終了する。
　このように、制御部７０は、触媒酸化被膜率の現在値を取得する。制御部７０は、その取得した触媒酸化被膜率の現在値が予め設定された触媒酸化被膜率の目標値に近づく側へ触媒酸化被膜率を変化させるように、インジェクタ３７、循環ポンプ３９、エアコンプレッサ４１、分流弁４３、ＦＣ昇圧コンバータ６１の作動を制御する。本実施形態では、触媒酸化被膜率が、第２状態量に対応する。触媒酸化被膜率の目標値が、第２目標値に対応する。インジェクタ３７、循環ポンプ３９、エアコンプレッサ４１、分流弁４３、ＦＣ昇圧コンバータ６１が、第２状態量を調整可能な第２アクチュエータに対応する。上記のインジェクタ３７等の作動の制御が、第２制御に対応する。
　ここで、本実施形態と比較例２とを対比する。図９のタイムチャートにおいて、破線が比較例２であり、実線が本実施形態である。時刻ｔ２０から時刻ｔ２２までが、システム要求出力が高負荷基準値よりも低い低負荷時である。時刻ｔ２２から時刻ｔ２４までが、システム要求出力が高負荷基準値よりも高い高負荷時である。時刻ｔ２４の経過後が、低負荷時である。
　比較例２では、図９に示すように、時刻ｔ２０から時刻ｔ２２までの低負荷時に、制御部７０は、ＦＣ出力をシステム要求出力に応じた低い出力値とする。時刻ｔ２２から時刻ｔ２４までの高負荷時に、制御部７０は、ＦＣ出力をシステム要求出力に応じた高い出力値とする。時刻ｔ２４の経過後の低負荷時に、制御部７０は、ＦＣ出力をシステム要求出力に応じた低い出力値とする。
　比較例２では、低負荷のときに、ＦＣ出力が低く、セル電位が０．８Ｖよりも高い高電位となる。このため、触媒の酸化被膜が増大し、図９に示すように、時間の経過とともに触媒酸化被膜率が増大する。また、比較例２では、高負荷のときに、ＦＣ出力が高く、セル電位が０．７Ｖよりも低い低電位となる。このため、還元によって触媒の酸化被膜が減少し、時間の経過とともに触媒酸化被膜率が減少する。比較例２では、低負荷から高負荷に切り替わったとき、触媒の酸化被膜が増大した状態で、ＦＣが所望の電力を出力するため、電圧が大きく低下する。このため、図９に示すように、低負荷時と高負荷時での電圧の差が大きく、すなわち、電圧変動幅が大きい。
　本実施形態では、図９の時刻ｔ２０からｔ２１までの期間に示す通り、基本的に、比較例２と同様に、低負荷時に、制御部７０は、ＦＣ出力をシステム要求出力に応じた低い出力値とする。触媒酸化被膜率の現在値が目標値を上回る場合であって、バッテリ６４が充電可能な状態である場合、制御部７０は、触媒酸化被膜率制御において、図８のステップＳ２６を行う。これにより、図９の時刻ｔ２１から時刻ｔ２２までの期間に、制御部７０は、ＦＣ２０の電圧が被膜還元用電圧になるように、ＦＣ出力を上昇させ、その際のＦＣ余剰出力をバッテリ６４に充電させる。
　そして、図９の時刻ｔ２２の低負荷から高負荷に転じるタイミングで、制御部７０は、電圧が低い側であるＦＣ出力を上昇させて、ＦＣ出力をシステム要求出力に応じた高い出力値とする。このとき、制御部７０は、バッテリ６４へのＦＣ余剰出力の充電を停止させる。
　高負荷時に、触媒酸化被膜率の現在値が目標値を下回る場合であって、バッテリ６４が出力可能な状態である場合、制御部７０は、触媒酸化被膜率制御において、図８のステップＳ２８を行う。これにより、図９の時刻ｔ２３から時刻ｔ２４までの期間に、制御部７０は、ＦＣ２０の電圧が被膜生成用電圧になるように、ＦＣ出力を低下させ、その際に不足する電力を補完するように、バッテリ６４の出力を上昇させる。
　そして、図９の時刻ｔ２４の高負荷から低負荷に転じるタイミングで、制御部７０は、電圧が高い側であるＦＣ出力を低下させて、ＦＣ出力をシステム要求出力に応じた低い出力値とするとともに、バッテリ６４からの出力を停止させる。その後、図９の時刻ｔ２５では、時刻ｔ２１と同じことが行われる。
　上記の説明の通り、本実施形態によれば、低負荷時の時刻ｔ２１から時刻ｔ２２までの期間において、比較例２と比較して、触媒酸化被膜率を低くすることができる。この状態で、低負荷から高負荷に切り替わるため、比較例２と比較して、高負荷時の発電効率を高くすることができる。これにより、図９中の領域Ａ１に示されるように、ＦＣ出力を同じ大きさとして比較したときに、比較例２と比較して、高負荷時のＦＣ２０の電圧を高くすることができる。このため、比較例２と比較して、低負荷時と高負荷時での電圧の差を小さくすることができる。すなわち、電圧変動幅を小さくすることができる。
　このように、本実施形態によれば、触媒酸化被膜率が目標値に近づくように制御される。このため、触媒酸化被膜率のばらつきによる電圧変動を小さくすることができる。よって、空気極２４が有する触媒の発電性能の劣化を抑制することができる。
　また、本実施形態によれば、制御部７０は、膜湿度制御を行った後、触媒酸化被膜率制御を行う。膜湿度が低いと、触媒酸化被膜率の検出精度が低い。触媒酸化被膜率制御のとき、制御部７０は、膜湿度がその目標値に近い状態で、触媒酸化被膜率を検出する。よって、触媒酸化被膜率の検出精度を高めることができる。
［間欠運転処理］
　また、制御部７０は、システム要求出力が負荷運転基準値よりも小さく、ＦＣ２０からの電力供給が不要な場合に、燃料電池システム１０の間欠運転を行う。例えば、アクセルがオフであり、システム要求出力が０の場合に、間欠運転が行われる。間欠運転は、ＦＣ２０への空気供給を間欠的に行う運転である。間欠運転は、ＦＣ２０の電圧を所定の大きさに維持するために、ＦＣ出力を低く抑えつつ、ＦＣ２０に発電させる運転である。間欠運転は、発電を制限しながらも少量の発電は継続するものに限らず、ＦＣ２０による発電を完全に停止する運転モードであってもよい。
　ここで、本実施形態と異なり、システム要求出力が負荷運転基準値よりも小さい場合に、ＦＣ２０への水素ガスおよび空気の供給が停止され、ＦＣ２０の発電が停止される。この状態からシステム要求出力が負荷運転基準値よりも大きくなると、起動運転が必要となり、負荷運転へ移行するまでに、時間がかかる。そこで、本実施形態では、システム要求出力が負荷運転基準値よりも小さい場合に、間欠運転を行う。これにより、システム要求出力が０から負荷運転基準値よりも大きな状態に切り替わったときに、起動運転を行わずに、負荷運転への切り替えが可能となる。
　スタートスイッチＳＴがＯＮにされたとき、制御部７０は、図１０の制御処理を開始する。まず、ステップＳ３１で、制御部７０は、起動時の間欠運転を実施する。間欠運転の実施では、制御部７０は、ＦＣ２０への空気の供給と停止とが交互に繰り返されるように、エアコンプレッサ４１の作動を制御する。制御部７０は、最小限の水素ガス消費量で、水素ガスの供給が連続して行われるように、インジェクタ３７等の作動を制御する。
　続いて、ステップＳ３２で、制御部７０は、システム要求出力が負荷運転基準値以上であるか否かを判定する。ＮＯ判定の場合、制御部７０は、ステップＳ３１に戻り、起動時の間欠運転を継続する。ＹＥＳ判定の場合、制御部７０は、ステップＳ３３に進み、負荷運転を実施する。負荷運転では、制御部７０は、ＦＣ出力をシステム要求出力に応じた出力値となるように、インジェクタ３７、エアコンプレッサ４１等の作動を制御する。
　続いて、ステップＳ３４で、制御部７０は、負荷運転時の触媒酸化被膜率を取得する。このとき、触媒酸化被膜率は、上記した算出方法によって算出される。
　続いて、ステップＳ３５で、制御部７０は、システム要求出力が負荷運転基準値未満か否かを判定する。ＮＯ判定の場合、制御部７０は、ステップＳ３３に戻り、負荷運転を継続する。これにより、システム要求出力が負荷運転基準値以上のとき、負荷運転が継続され、触媒酸化被膜率が定期的に取得される。
　ステップＳ３５でＹＥＳ判定の場合、制御部７０は、ステップＳ３６に進み、間欠運転処理を行う。
　間欠運転処理を実施した後、制御部７０は、ステップＳ３７に進み、システム要求出力が負荷運転基準値未満であるか否かを判定する。ＮＯ判定の場合、制御部７０は、ステップＳ３３に進み、負荷運転を実施する。これにより、間欠運転中に要求出力が高くなると、間欠運転から負荷運転に切り替えられる。
　ステップＳ３７でＹＥＳ判定の場合、制御部７０は、ステップＳ３８に進み、スタートスイッチＳＴがＯＦＦであるか否かを判定する。ステップＳ３８で、ＮＯ判定の場合、制御部７０は、ステップＳ３６に戻り、間欠運転処理を行う。ステップＳ３８でＹＥＳ判定の場合、制御部７０は、ステップＳ３９に進み、燃料電池システム１０の運転を停止させる。
　次に、ステップＳ３６の間欠運転処理について説明する。まず、図１１のステップＳ４１で、制御部７０は、バッテリ６４のＳＯＣが所定値未満であるか否かを判定する。すなわち、制御部７０は、バッテリ６４が充電可能な状態であるかどうかを判定する。
　ステップＳ４１において、ＳＯＣが所定値以上であり、バッテリ６４が充電不可能な状態である場合、制御部７０は、ＮＯ判定し、ステップＳ４２に進む。ステップＳ４２で、制御部７０は、通常の間欠運転時のＦＣ電圧設定を行う。その後、制御部７０は、ステップＳ４５に進む。
　ステップＳ４１において、ＳＯＣが所定値未満であり、バッテリ６４が充電可能な状態である場合、制御部７０は、ＹＥＳ判定し、ステップＳ４３に進む。ステップＳ４３で、制御部７０は、間欠運転前のＦＣ電圧調整を行う。ＦＣ電圧調整が完了した後、制御部７０は、ステップＳ４４に進む。ステップＳ４４で、制御部７０は、間欠運転時のＦＣ電圧設定を行う。その後、制御部７０は、ステップＳ４５に進む。
　ステップＳ４５で、制御部７０は、間欠運転を実施する。すなわち、エア流量が０の状態と０よりも大きな所定値の場合とが交互に繰り返されるように、制御部７０は、エアコンプレッサ４１および分流弁４３の作動を制御する。このとき、ステップＳ４２またはステップＳ４４で設定されたＦＣ電圧となるように、制御部７０は、ＦＣ２０に供給されるエア流量を調整する。間欠運転を実施した後、制御部７０は、間欠運転処理を終了する。
　ここで、本実施形態と比較例３とを対比する。比較例３では、図１０の制御処理のうちステップＳ３６で行う間欠運転処理が本実施形態と異なる。また、比較例３では、図１０の制御処理のうちステップＳ３４が行われない。図１０の制御処理のうち他の部分は、第１実施形態と同じである。
　図１２のタイムチャートにおいて、破線が比較例３であり、実線が本実施形態である。図１２には、燃料電池システム１０の運転初期に、システム要求出力が負荷運転基準値よりも低い場合が例として示されている。運転初期は、スタートスイッチＳＴがＯＮにされて、燃料電池システム１０の運転が開始された直後からの所定期間である。時刻ｔ４０で、スタートスイッチＳＴがＯＮにされる。時刻ｔ４０から時刻ｔ４１までの期間が運転初期である。運転初期では、システム要求出力は、０または０に近く、負荷運転基準値よりも低い。
　本実施形態と比較例３のどちらも、時刻ｔ４０以降に、制御部７０のステップＳ３１の実行により、起動時の間欠運転が行われる。すなわち、ＦＣ２０へ供給されるエア流量（すなわち、スタック供給エア流量）が０よりも大きい所定値の状態と０の状態とが交互に繰り返される。起動時の間欠運転では、平均電圧Ｖ２が高く、セル電圧が０．７Ｖ～０．８Ｖの高電位となる。このため、時間の経過に伴って、触媒の酸化被膜が増大し、触媒酸化被膜率が増大する。
　時刻ｔ４１以降で、システム要求出力が負荷運転基準値よりも高い値になると、本実施形態と比較例３のどちらも、制御部７０のステップＳ３２、Ｓ３３の実行により、負荷運転が行われる。空気が連続して供給され、ＦＣ出力がシステム要求出力に応じた出力値とされる。
　時刻ｔ４３以降で、システム要求出力が負荷運転基準値よりも低い値になると、比較例３では、制御部７０のステップＳ３６の実行により、負荷運転後の間欠運転が行われる。この負荷運転後の間欠運転では、空気の供給が停止され、ＦＣ出力が０とされる。その後、起動時の間欠運転と同様に、エア流量が０よりも大きい所定値の状態と０の状態とが交互に繰り返される。
　時刻ｔ４５以降で、システム要求出力が負荷運転基準値よりも高い値になると、比較例３では、制御部７０のステップＳ３７、Ｓ３３の実行により、負荷運転が行われる。すなわち、システム要求出力に応じたエア流量で、連続的に空気が供給される。ＦＣ出力がシステム要求出力に応じた出力値とされる。
　このように、比較例３では、システム要求出力が負荷運転基準値よりも高い値から負荷運転基準値よりも低い値に切り替わったとき、ＦＣ出力が直ちに０にされ、間欠運転が行われる。ＦＣ出力が急激に低下されると、ＦＣ２０の内部では、水素ガスと空気とがともにリッチの状態のため、ＦＣ２０の電圧が急上昇し、セル電圧が０．７Ｖ～０．８Ｖの高電位となる。このため、間欠運転時では、時間の経過ともに触媒酸化被膜率が増大する。その後、システム要求出力が負荷運転基準値よりも低い値から負荷運転基準値よりも高い値に切り替わり、負荷運転が行われる。このとき、触媒酸化被膜率が高い状態で、負荷運転が行われるので、ＦＣ２０の電圧が大きく低下する。このため、システム要求出力が負荷運転基準値よりも低いときと高いときでの電圧の差が大きい。すなわち、電圧変動幅が大きい。
　本実施形態では、比較例３と異なり、時刻ｔ４２等の負荷運転中、制御部７０は、ステップＳ３４の実行により、定期的に触媒酸化被膜率を取得する。時刻ｔ４３以降で、システム要求出力が負荷運転基準値よりも低い値になると、制御部７０は、ステップＳ３６の間欠運転処理を行う。この間欠運転処理では、バッテリ６４が充電可能な状態であれば、制御部７０は、ステップＳ４３の実行により、間欠運転前のＦＣ電圧調整を行う。
　間欠運転前のＦＣ電圧調整では、制御部７０は、ステップＳ３４で取得した触媒酸化被膜率の現在値と、触媒酸化被膜率の目標値とを比較し、現在値と目標値との差に応じて、ＦＣ電圧が狙いの電圧となるように、ＦＣ出力およびエア流量を調整する。狙いの電圧は、酸化被膜が還元される電圧であり、０．７Ｖよりも低いセル電位である。セル電位を０．７Ｖから下げるほど、還元が早くなる。
　具体的には、触媒酸化被膜率の現在値が目標値よりも大きければ、触媒酸化被膜が還元される電圧となるように、制御部７０は、ＦＣ出力を徐々に低下させるとともに、余剰となるＦＣ出力をバッテリ６４に充電させる。ＦＣ出力を徐々に低下させることは、ＦＣ２０に供給される水素ガス流量およびエア流量を徐々に減らし、ＦＣ昇圧コンバータ６１からの電流指令を小さくすることで実現される。水素ガス流量は、インジェクタ３７、循環ポンプ３９によって調整される。エア流量は、エアコンプレッサ４１、分流弁４３によって調整される。
　ＦＣ出力が徐々に低下することで、電圧の急上昇を抑制することができる。エア流量が徐々に低下することで、ＦＣ２０の内部がエア不足になり、ＩＶ性能が悪化する。ＩＶ性能をあえて悪化させることで、電圧が過大になることを抑制することができる。
　時刻ｔ４４で、ＦＣ出力が０になり、ＦＣ電圧の調整が完了すると、制御部７０は、ステップＳ４４の間欠運転時のＦＣ電圧設定を行う。このとき、間欠運転時の平均電圧Ｖ１が、ＦＣ電圧調整時の電圧に維持されるように、間欠運転時のエア流量が起動時の間欠運転と比較して少なく設定される。
　時刻ｔ４４以降で、制御部７０のステップＳ４５の実行により、間欠運転が行われる。すなわち、エア流量が０の状態と所定値の状態とが交互に繰り返される。このときのエア流量の所定値は、上記の通り、起動時の間欠運転と比較して少ない。なお、間欠運転時の平均電圧が、ＦＣ電圧調整時の電圧に維持されるように、制御部７０は、必要に応じてエアの供給タイミングを調整してもよい。
　その後、時刻ｔ４５以降で、システム要求出力が負荷運転基準値よりも大きな値になると、比較例３と同様に、負荷運転が行われる。
　このように、本実施形態では、システム要求出力が負荷運転基準値よりも高い値から負荷運転基準値よりも低い値に切り替わったとき、ＦＣ出力が徐々に減少されて０になった後に、間欠運転が行われる。ＦＣ出力が徐々に減少されることで、セル電位が０．７Ｖよりも低い低電位とされる。この間欠運転では、起動時の間欠運転と比較して、空気流量が少なくされることで、セル電位が低電位に維持される。これにより、触媒の酸化被膜が還元され、触媒酸化被膜率が低下する。
　その後、システム要求出力が負荷運転基準値よりも低い値から負荷運転基準値よりも高い値に切り替わり、負荷運転が行われる。このとき、触媒酸化被膜率が低い状態で、負荷運転が行われるので、比較例３と比較して、高負荷時の発電効率を高くすることができる。これにより、図１２中の領域Ａ２に示されるように、ＦＣ出力を同じ大きさとして比較したときに、比較例３と比較して、ＦＣ２０の電圧を高くすることができる。このため、比較例３と比較して、起動時の間欠運転時と負荷運転時の電圧の差を小さくすることができる。すなわち、電圧変動幅を小さくすることができる。よって、空気極２４が有する触媒の発電性能の劣化を抑制することができる。
［拡散抵抗制御］
　制御部７０は、負荷運転時等のＦＣ２０の発電時に、拡散抵抗を拡散抵抗の目標値に近づける拡散抵抗制御を行う。
　本実施形態では、制御部７０は、拡散抵抗制御を行う前に、図１３に示す処理を行う。ステップＳ２０１で、図８のステップＳ２１と同様に、制御部７０は、触媒酸化被膜率の現在値を取得する。続いて、ステップＳ２０２で、図８のステップＳ２２と同様に、Δ被膜率を算出する。
　続いて、ステップＳ２０３で、制御部７０は、算出したΔ被膜率の絶対値が予め定められた所定値未満か否かを判定する。このとき、触媒酸化被膜率制御がすでに行われた場合、所定値未満になるので、制御部７０は、ＹＥＳ判定して、ステップＳ２０４に進む。触媒酸化被膜率制御が行われていない場合、所定値未満にならないので、制御部７０は、ＮＯ判定して、ステップＳ２０１に戻る。
　ステップＳ２０４で、制御部７０は、拡散抵抗制御の開始許可をする。拡散抵抗制御の開始許可がされた場合に、制御部７０は、拡散抵抗制御を行う。すなわち、制御部７０は、被膜率制御を行った後、拡散抵抗制御を行う。
　拡散抵抗制御では、制御部７０は、図１４に示す制御処理を実行する。図１４に示す制御処理は、その実行が停止されるまで、繰り返される。
　図１４に示すように、ステップＳ５１で、制御部７０は、拡散抵抗の現在値を取得する。このとき、拡散抵抗の現在値は、上記した算出方法によって算出される。
　続いて、ステップＳ５２で、制御部７０は、ステップＳ５１で取得した拡散抵抗の現在値と、制御部７０に記憶されている拡散抵抗の目標値とを用いて、拡散抵抗の目標値からの拡散抵抗の現在値の差であるΔ拡散抵抗値を算出する。
　続いて、ステップＳ５３で、制御部７０は、ステップＳ５２で算出したΔ拡散抵抗値の絶対値が予め定められた所定値以上か否かを判定する。ステップＳ５３で、ＮＯ判定の場合、制御部７０は、本処理を一旦終了する。ステップＳ５３で、ＹＥＳ判定の場合、制御部７０は、ステップＳ５４に進む。
　ステップＳ５４で、制御部７０は、ステップＳ５２で算出したΔ拡散抵抗値が負の値か否かを判定する。
　拡散抵抗の現在値が拡散抵抗の目標値よりも大きく、Δ拡散抵抗値が負の値の場合、ステップＳ１４で、制御部７０はＹＥＳ判定する。この場合、制御部７０は、ステップＳ５５に進み、拡散抵抗値を減少させるように、エアコンプレッサ４１と分流弁４３の少なくとも一方の作動を制御して、空気流量を増大させる。これにより、拡散抵抗の現在値が拡散抵抗の目標値に近づく側へ、拡散抵抗値が変化する。その後、制御部７０は、本処理を一旦終了する。
　その一方で、拡散抵抗の現在値が拡散抵抗の目標値よりも小さく、Δ拡散抵抗値が正の値の場合、ステップＳ５４で、制御部７０はＮＯ判定する。この場合、制御部７０は、ステップＳ５６に進み、拡散抵抗値を増大させるように、エアコンプレッサ４１と分流弁４３の少なくとも一方の作動を制御して、空気流量を減少させる。これにより、拡散抵抗値の現在値が拡散抵抗値の目標値に近づく側へ、拡散抵抗値が変化する。その後、制御部７０は、本処理を一旦終了する。
　このように、制御部７０は、拡散抵抗の現在値を取得する。制御部７０は、その取得した拡散抵抗の現在値が予め設定された拡散抵抗の目標値に近づく側へ拡散抵抗を変化させるように、エアコンプレッサ４１と分流弁４３の少なくとも一方の作動を制御する。本実施形態では、拡散抵抗が、第３状態量に対応する。拡散抵抗の目標値が、第３目標値に対応する。エアコンプレッサ４１と分流弁４３は、第３状態量の調整が可能な第３アクチュエータに対応する。上記のエアコンプレッサ４１等の制御が、第３制御に対応する。
　ここで、本実施形態と比較例４とを対比する。比較例４では、本実施形態と異なり、制御部７０は、ＦＣ２０の運転状態からフラッディング（すなわち、空気極２４の内部の水詰まり）が生じたと判定したときに、エア流量を増大させる。
　この場合、図１５に示すように、ＦＣ出力が０よりも大きな所定値のとき、時刻ｔ５１以前では、ＦＣ２０の発電によって水が生成するため、時間が経過するにつれて、拡散抵抗が大きくなる。時刻ｔ５１で、フラッディングが生じたと判定されることで、エア流量が増大される。時刻ｔ５１以降では、時刻ｔ５１の前と比較して、エアストイキ比が大きくなる。比較例４では、フラッディングが生じたと判定されるまで、拡散抵抗が増大する。拡散抵抗が増大することで、ＦＣ２０の電圧が低下する。このため、ＦＣ２０の電圧変動幅が大きい。
　これに対して、本実施形態では、制御部７０は、上記の拡散抵抗制御を行う。この場合、図１５に示すように、エア流量が調整され、拡散抵抗が目標値に近い値に維持される。ＦＣ２０の発電中に常にエア流量が調整されるため、エアストイキ比が常に変動する。拡散抵抗が目標値に近い値に維持されるため、図１５の領域Ａ３に示すように、ＦＣ２０の電圧変動幅を、比較例４よりも小さくすることができる。
　このように、本実施形態によれば、拡散抵抗が目標値に近づくように制御される。このため、拡散抵抗のばらつきによる電圧変動を小さくすることができる。よって、空気極２４が有する触媒の発電性能の劣化を抑制することができる。
　また、本実施形態によれば、制御部７０は、膜湿度制御および触媒酸化被膜率制御を行った後、拡散抵抗制御を行う。このため、拡散抵抗制御のとき、制御部７０は、膜湿度および触媒酸化被膜率がそれぞれの目標値に近い状態で、拡散抵抗を検出する。このため、拡散抵抗の検出精度を高めることができる。
　（第２実施形態）
　本実施形態では、制御部７０は、膜湿度制御を行った後に、拡散抵抗制御を行う。膜湿度制御と拡散抵抗制御のそれぞれの制御内容は、第１実施形態と同じである。本実施形態では、膜湿度が第１状態量に対応する。膜湿度制御が第１制御に対応する。加湿器４４が第１アクチュエータに対応する。拡散抵抗が第２状態量に対応する。拡散抵抗制御が第２制御に対応する。エアコンプレッサ４１と分流弁４３が第２アクチュエータに対応する。
　ここで、本実施形態と比較例５とを対比する。図１６のタイムチャートにおいて、破線が比較例５であり、実線が本実施形態である。膜湿度が第１状態量に対応する。拡散抵抗が第２状態量に対応する。
　比較例５では、時刻ｔ６１に、制御部７０は、膜湿度制御と拡散抵抗制御とを同時に開始する。時刻ｔ６１のとき、膜湿度の現在値が目標値よりも低い。このため、制御部７０は、膜湿度の現在値を目標値に近づけるために、加湿量を増大させる。加湿量が増大すると、空気極２４の内部に凝縮水が発生し、拡散抵抗が増大する。拡散抵抗の現在値が目標値よりも大きくなると、制御部７０は、拡散抵抗の現在値を目標値に近づけるために、エア流量を増大させる。エア流量が増大すると、電解質膜からの水持ち去り量が増大し、膜湿度が低下する。
　このように、比較例５では、一つの状態量を調整可能なアクチュエータを操作すると、その操作量が別の状態量に影響を及ぼす。すなわち、別の状態量が目標値から離れる側へ変動する。このため、膜湿度、拡散抵抗のそれぞれの状態量は、目標値に近づいたり、目標値から離れたりの変動を繰り返す。それぞれの状態量が目標値に近づくまでに時間がかかる。また、膜湿度、拡散抵抗のそれぞれの状態量が変動することで、ＦＣ２０の出力電圧が変動する。
　これに対して、本実施形態では、制御部７０は、時刻ｔ６１に膜湿度制御を開始する。そして、膜湿度制御によって膜湿度が目標値に近づいた後である時刻ｔ６２に、制御部７０は、拡散抵抗制御を開始する。換言すると、制御部７０は、膜湿度制御を行うときに、エア流量を調整するアクチュエータの作動の膜湿度に対しての影響が小さくなるように、加湿器の作動およびエア流量を調整するアクチュエータの作動を制御する。さらに、換言すると、制御部７０は、膜湿度制御を行うときに、エア流量を調整するアクチュエータの作動によって膜湿度が目標値から離れる側へ変化することが抑制されるように、エア流量を調整するアクチュエータの作動を制御する。
　これによれば、膜湿度制御に対して拡散抵抗制御が邪魔にならない。膜湿度が目標値に近づいたり、目標値から離れたりの変動を小さくすることができる。このため、膜湿度制御を開始してから膜湿度が目標値に近づくまでにかかる時間を短くすることができる。
　さらに、拡散抵抗制御のときでは、先に調整した膜湿度が目標値に近いので、拡散抵抗制御の影響による膜湿度の変動が小さく済む。このため、拡散抵抗制御に対しての膜湿度制御の影響が小さく済む。拡散抵抗が目標値に近づいたり、目標値から離れたりの変動を小さくすることができる。
　このように、膜湿度および拡散抵抗の変動が小さくなることで、図１６に示すように、本実施形態によれば、比較例５と比較して、ＦＣ２０の電圧変動を小さく抑えることができる。よって、空気極２４が有する触媒の発電性能の劣化を抑制することができる。
　なお、本実施形態では、制御部７０は、膜湿度を検出し、膜湿度の現在値を目標値に近づける膜湿度制御を行う。しかしながら、制御部７０は、膜湿度に替えて、Ｈ＋伝導度（すなわち、プロトン伝導度）を検出し、Ｈ＋伝導度の現在値を目標値に近づける制御を行ってもよい。Ｈ＋伝導度は、膜湿度と所定の関係があり、膜湿度に関する物理量である。
　（他の実施形態）
　（１）上記した実施形態では、膜湿度、触媒酸化被膜率、拡散抵抗の算出は、モデル式を用いて行われるが、センサ値等の変数を入力とする多次元マップを用いて行われてもよい。
　（２）本開示は上記した実施形態に限定されるものではなく、適宜変更が可能であり、様々な変形例や均等範囲内の変形をも包含する。また、上記各実施形態は、互いに無関係なものではなく、組み合わせが明らかに不可な場合を除き、適宜組み合わせが可能である。また、上記各実施形態において、実施形態を構成する要素は、特に必須であると明示した場合および原理的に明らかに必須であると考えられる場合等を除き、必ずしも必須のものではないことは言うまでもない。
　（３）本開示に記載の制御部及びその手法は、コンピュータプログラムにより具体化された一つ乃至は複数の機能を実行するようにプログラムされたプロセッサ及びメモリーを構成することによって提供された専用コンピュータにより、実現されてもよい。あるいは、本開示に記載の制御部及びその手法は、一つ以上の専用ハードウエア論理回路によってプロセッサを構成することによって提供された専用コンピュータにより、実現されてもよい。もしくは、本開示に記載の制御部及びその手法は、一つ乃至は複数の機能を実行するようにプログラムされたプロセッサ及びメモリーと一つ以上のハードウエア論理回路によって構成されたプロセッサとの組み合わせにより構成された一つ以上の専用コンピュータにより、実現されてもよい。また、コンピュータプログラムは、コンピュータにより実行されるインストラクションとして、コンピュータ読み取り可能な非遷移有形記録媒体に記憶されていてもよい。

Claims (6)

  1. 　燃料電池システムであって、
    　固体高分子製の電解質膜（２２）、前記電解質膜の一方側に配置された燃料極（２３）、および前記電解質膜の他方側に配置された空気極（２４）を有する燃料電池（２０）と、
    　前記燃料電池の内部状態を示す第１状態量を調整可能な第１アクチュエータ（４４）と、
    　前記第１状態量と異なる前記燃料電池の内部状態を示す第２状態量を調整可能な第２アクチュエータ（３７、３９、４１、４３、６１）と、
    　前記第１アクチュエータの作動および前記第２アクチュエータの作動を制御する制御部（７０）と、を備え、
    　前記制御部は、前記第１状態量の現在値を取得し、取得した前記第１状態量の現在値が予め設定された第１目標値に近づく側へ前記第１状態量を変化させるように、前記第１アクチュエータの作動を制御する第１制御を行うとともに、前記第２状態量の現在値を取得し、取得した前記第２状態量の現在値が予め設定された第２目標値に近づく側へ前記第２状態量を変化させるように、前記第２アクチュエータの作動を制御する第２制御を行う、燃料電池システム。
  2. 　前記制御部は、前記第１制御を行うときに、前記第２アクチュエータの作動によって前記第１状態量が前記第１目標値から離れる側へ変化することが抑制されるように、前記第２アクチュエータ（４１、４３）の作動を制御する、請求項１に記載の燃料電池システム。
  3. 　前記第１状態量は、前記電解質膜の相対湿度または前記相対湿度に関する物理量であり、
    　前記第２状態量は、前記空気極のガス拡散抵抗であり、
    　前記制御部は、前記第１制御を行った後、前記第２制御を行う、請求項１に記載の燃料電池システム。
  4. 　前記第１状態量は、前記電解質膜の相対湿度または前記相対湿度に関する物理量であり、
    　前記第２状態量は、前記空気極が有する触媒の酸化被膜率であり、
    　前記制御部は、前記第１制御を行った後、前記第２制御を行う、請求項１に記載の燃料電池システム。
  5. 　前記燃料電池システムは、前記燃料電池の内部状態を示す第３状態量としての前記空気極のガス拡散抵抗を調整可能な第３アクチュエータ（４１、４３）を備え、
    　前記制御部は、前記第２制御を行った後、前記第３状態量の現在値を取得し、取得した前記第３状態量の現在値が予め設定された第３目標値に近づく側へ前記第３状態量を変化させるように、前記第３アクチュエータの作動を制御する第３制御を行う、請求項４に記載の燃料電池システム。
  6. 　前記第１状態量と前記第２状態量との一方は、前記空気極が有する触媒の酸化被膜率である、請求項１に記載の燃料電池システム。
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