WO2023095869A1

WO2023095869A1 - ポリイミドフィルムの接着方法、接着装置、及びポリイミドフィルムの接着部を有する接着構造体

Info

Publication number: WO2023095869A1
Application number: PCT/JP2022/043521
Authority: WO
Inventors: 大介山口; あかり長崎; 遼森垣; 崚太郎上村; 和貴高井; 陽祐加藤
Original assignee: 国立大学法人岡山大学
Priority date: 2021-11-26
Filing date: 2022-11-25
Publication date: 2023-06-01
Also published as: TW202337679A

Abstract

２枚のポリイミドフィルムを重ね合わせた部分に熱板を接触させることで、ポリイミドフィルム同士を接着する。熱板の接触による加熱温度は４５０℃以上であり、ポリイミドフィルムと熱板との接触時間は１２秒以下である。または、２枚のポリイミドフィルムを重ね合わせた部分にレーザー光を照射する。重ね合わせたポリイミドフィルムの下面を断熱材に密着させた状態で、ポリイミドフィルムの上面にレーザー光を照射する。これらの方法によれば、難融解ポリイミドフィルム同士を直接接着することができる。また、ポリイミドフィルムの片面を金属表面へと密着させるように押付圧力を加えた状態で、ポリイミドフィルムを加熱することで、難融解ポリイミドフィルムを金属に対して直接接着することができる。

Description

ポリイミドフィルムの接着方法、接着装置、及びポリイミドフィルムの接着部を有する接着構造体

　本発明は、ポリイミドフィルムの接着方法、接着装置、及びポリイミドフィルムの接着部を有する接着構造体に関する。

　ポリイミドは、酸二無水物とジアミンとの重縮合によって得られる有機高分子である。ポリイミドのなかでも古くから知られるものとして、ＤｕＰｏｎｔ社によって開発された芳香族ポリイミド「ＫＡＰＴＯＮ（登録商標）」が挙げられる。このＫＡＰＴＯＮを含む芳香族ポリイミドは耐熱性及び絶縁性が高く、特に宇宙環境、高温環境、極低温環境、酸性・アルカリ性溶液中といった、人が近づくのが困難な極限環境で利用する物品の材料として、魅力的な性質を有している。

　しかしながら、芳香族ポリイミドは一般に融解が起こる温度が非常に高いことから、熱分解温度と近接する融点を有する、又は融点の特定が難しいことが多い（本明細書中、「熱分解温度と近接する融点を有する、又は融点の特定が難しいポリイミド」のことを「難融解ポリイミド」と称する）。そのため、このようなポリイミドを融解させようと加熱していっても、孔が空いてしまったり炭化してしまったりすることから、加熱による接着（溶着）はできないと考えられていた。

　加熱による接着ができないと考えられていたため、難融解ポリイミドで形成されたフィルム（以下、単に難融解ポリイミドフィルムという）同士を接着するにあたっては、ネジ、ボルト等の固定用金属部材や接着剤が使用されてきた。しかしながら、接着剤を使用する場合、接着剤は一般的に難融解ポリイミドよりも耐熱性が低いため、難融解ポリイミドの魅力的な性質の１つである耐熱性が低下するというように、製品性能が接着剤の性能に依存してしまう問題があった。加えて、接着部分が接着剤により厚くなる傾向が強く、質量増加の要因となる問題があった。ネジ、ボルト等の固定用金属部材を使用する場合、固定用金属部材の貫通孔を起点としてフィルムが裂けやすくなる点、固定用金属部材を通じて熱の伝導が起こる点、質量が大幅に増加する点、気密室のような構造を製作するのは困難である点等の問題があった。

　難融解ポリイミドフィルム同士を接着する方法として、非特許文献１及び非特許文献２にて開示されているように、ポリイミドフィルムに対してプラズマ照射による前処理を行う方法が検討されている。これは、貼り合わせを行いたいポリイミドフィルムの両溶着面にプラズマを照射し、当該両溶着面の表面を活性化したのちに熱溶着を行う手法である。プラズマによる活性化は長時間保たれるわけではないことから、部分的な照射工程と溶着工程とを繰り返すことで貼り合わせを行う。しかし、クリーンルーム等の防塵対策が必要な点、接着に必要な工数が増加する点、生産性が低下する点等の課題があり、またフィルムを複雑な形状を貼り合わせることや、接着部を大面積化することは困難であるという課題もあることから、特殊な用途以外では現状利用されていない。

　また、芳香族ポリイミドに対し熱可塑性セグメントを導入し、ガラス転移温度及び融点を下げることで熱分解温度との温度差を広げ、溶着を可能とするというアプローチもすでに行われている。

　特許文献１には、特定の繰り返し単位を有するポリイミドフィルムを２４０℃～４３０℃で加熱溶融させ圧着するポリイミドフィルムの接着方法が開示されている。

　しかしながら、難融解ポリイミドに対して熱可塑性セグメントを導入する等の化学修飾を行うことなく、難融解ポリイミドをそのまま加熱により接着する方法は見出されていなかった。

特開平３－１９２１７７号公報

Ｍｉｓｓｉｏｎ　Ｐｒｏｊｅｃｔ　ｏｆ　ｔｈｅ　Ｍａｒｓ　Ｓｏｃｉｅｔｙ　Ｇｅｒｍａｎｙ（Ｈ．Ｓ．　Ｇｒｉｅｂｅｌ，　Ｒ．　Ｆｏｅｒｓｔｎｅｒ，　Ｃ．　Ｍｕｎｄｔ，　Ａ．　Ｍｏｈｒ，　Ｗ．　Ｍａｉ，　Ｊ．　Ｐｏｌｋｋｏ，　Ｈ．Ｎ．　Ｔｅｏｄｏｒｅｓｃｕ，　Ｇ．　Ｈｅｒｄｒｉｃｈ，　Ｓ．　Ｆａｓｏｕｌａｓ，　Ｔ．　Ｍａｒｙｎｏｗｓｋｉ，　Ａ．　Ｓｔａｍｍｉｎｇｅｒ，　Ｄ．　Ｈｅｙｎｅｒ，　"Ｔｈｅ　Ｍｉｓｓｉｏｎ　ＭＩＲＩＡＭ－２：　Ｐｕｔｔｉｎｇ　ａ　Ｇｏｓｓａｍｅｒ　Ｂａｌｌｕｔｅ　Ｔｈｒｏｕｇｈ　Ａｎ　Ａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃ　Ｅｎｔｒｙ　ＦＬｉｇｈｔ　Ｔｅｓｔ"，　Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ：　８ｔｈ　Ａｎｎｕａｌ　Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ　Ｐｌａｎｅｔａｒｙ　Ｐｒｏｂｅ　Ｗｏｒｋｓｈｏｐ，　２０１１）河村産業株式会社、「プラズマ表面処理」、［ｏｎｌｉｎｅ］、［令和３年７月１３日検索］、インターネット＜ＵＲＬ：ｈｔｔｐｓ：／／ｗｗｗ．ｋａｗａｍｕｒａ－ｓ．ｃｏ．ｊｐ／ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ＿ｐｌａｓｍａ／＞

　本発明は、難融解ポリイミドフィルムをそのまま簡便に加工できる方法が望まれていた上述の事情に基づいてなされたものであり、その目的は、接着剤や固定用金属部材等を用いることなく、難融解ポリイミドフィルムを直接接着できる接着方法、接着装置、及びポリイミドフィルムの接着部を有する接着構造体を提供することである。

　本発明者は、上記課題を解決するために鋭意研鑽した結果、従来加熱による接着ができないとされていた難融解ポリイミドフィルムを加熱により接着する方法や、当該方法に使用する装置等を見出し、本発明を完成するに至った。

　すなわち、上記課題を解決するためになされた発明は、２枚のポリイミドフィルムを重ね合わせた部分に熱板を接触させることで、当該ポリイミドフィルム同士を接着するにあたり、前記熱板の接触による加熱温度が４５０℃以上であり、前記ポリイミドフィルムと前記熱板との接触時間が１２秒以下であることを特徴とするポリイミドフィルム同士の接着方法である。

　上記課題を解決するためになされた別の発明は、導電性部材とポリイミドフィルムとを密着させるように予め圧力を加えた状態で接触させておき、当該導電性部材に電圧を印加して当該導電性部材を瞬間的に加熱することで、当該導電性部材を前記熱板として使用することを特徴とするポリイミドフィルム同士の接着方法である。

　上記課題を解決するためになされた別の発明は、２枚のポリイミドフィルムを重ね合わせた部分にレーザー光を照射することで、当該ポリイミドフィルム同士を接着するにあたり、重ね合わせた前記ポリイミドフィルムの下面を断熱材に密着させた状態で、前記ポリイミドフィルムの上面に前記レーザー光を照射することを特徴とするポリイミドフィルム同士の接着方法である。

　これらの発明によれば、熱可塑性セグメントを導入する等の化学修飾を行っていない難融解ポリイミドフィルム同士を、接着剤や固定用金属部材等を用いることなく、直接接着することができる。

　上記課題を解決するためになされた別の発明は、フィルムの下面を支持する支持部材と、前記フィルムにレーザー光を照射するレーザー照射部とを有し、前記支持部材が前記フィルムの下面と接触する位置に断熱層を備え、前記断熱層が前記フィルムと接触する表面層と当該表面層の下部に位置する真空層とを有し、前記表面層が熱硬化性のポリイミドフィルムで形成されていることを特徴とするフィルムの接着装置である。

　上記フィルムの接着装置によれば、接着剤や固定用金属部材等を用いることなく、ポリイミドフィルム同士を直接接着することができる。また、熱可塑性セグメントを導入する等の化学修飾を行っていない難融解ポリイミドフィルム同士を直接接着することができる。

　上記課題を解決するためになされた別の発明は、本発明の上記接着方法を用いてポリイミドフィルム同士を接着した接着部を有するポリイミドフィルムである。

　上記接着部を有するポリイミドフィルムによれば、ポリイミドフィルム同士が直接接着しているため、接着剤や固定用金属部材等を用いることによる上述の問題を解決することができる。また、本発明の上記接着方法を用いることから、熱可塑性セグメントを導入する等の化学修飾を行っておらず、融点及びガラス転移温度が高いままの難融解ポリイミドフィルム同士が直接接着したポリイミドフィルムとすることが可能である。

　上記課題を解決するためになされた別の発明は、ポリイミドフィルムの片面を金属表面へと密着させるように押付圧力を加えた状態で当該ポリイミドフィルムを加熱することで、当該金属に対して当該ポリイミドフィルムを接着することを特徴とするポリイミドフィルムの接着方法である。

　上記接着方法によれば、熱可塑性セグメントを導入する等の化学修飾を行っていない難融解ポリイミドフィルムを、接着剤や固定用金属部材等を用いることなく、金属に対して直接接着することができる。

　上記課題を解決するためになされた別の発明は、ポリイミドフィルム及び金属を備える接着構造体であって、上記接着方法を用いてポリイミドフィルムと金属表面とを接着した接着部を有することを特徴とする接着構造体である。

　上記接着構造体によれば、ポリイミドフィルムと金属表面とが直接接着しているため、接着剤や固定用金属部材等を用いることによる上述の問題を解決することができる。また上記接着方法を用いることから、熱可塑性セグメントを導入する等の化学修飾を行っておらず、融点及びガラス転移温度が高いままの難融解ポリイミドフィルムを金属表面に対して直接接着した接着構造体とすることが可能である。

　本発明によれば、接着剤や固定用金属部材等を用いることなく、難融解ポリイミドフィルムを直接接着できる接着方法、接着装置、及びポリイミドフィルムの接着部を有する接着構造体を提供することができる。

熱板による接着を実施する際に用いた装置を示す写真の写しである。熱板による接着の一例を模式的に示す正面図である。導電性部材を熱板として接着する場合における導電性部材の一例、及び導電性部材に電圧を印加して加熱した際の温度状態を示す写真の写しである。導電性部材による接着の一例を模式的に示す正面図である。ＣＯ_２レーザーによる接着を実施する際に用いた装置を示す写真の写しである。ＣＯ_２レーザーによる接着の一例を模式的に示す正面図である。ＣＯ_２レーザーによる接着の一例を模式的に示す正面図である。ＣＯ_２レーザーによる接着において、ＣＯ_２レーザーからのレーザー光の照射とポリイミドフィルムの接着との関係を説明する模式図である。熱板による接着を行った場合のポリイミドフィルムの接着部を、当該フィルムの正面から光学式顕微鏡で撮影した写真の写しである。ＣＯ_２レーザーによる接着を行った場合のポリイミドフィルムの接着部を、当該フィルムの正面から撮影した写真の写しである。ポリイミドフィルム同士の接着部の断面を走査電子顕微鏡で撮影した写真の写しである。熱分解が生じたポリイミドフィルムを、光学式顕微鏡で撮影した写真の写しである。焦点ズラシ距離を０ｍｍから１０ｍｍへと増やしていき、描写速度３７．９ｍｍ／ｍｉｎ、２．４Ｗ（４０Ｗ、出力６％）でＣＯ_２レーザーからレーザー光を照射したときのポリイミドフィルムの様子を示す写真の写しである。レーザー光のスポット径と焦点ズラシ距離との関係を示す模式図である。本発明の接着方法を用いてポリイミドフィルム同士を接着して作製したエアバッグを示す写真の写しである。実施例の剥離試験で使用した、ポリイミドフィルムを２枚貼り合わせた試験片の平面図である。実施例の剥離試験で使用した試験片を切り出す前のポリイミドフィルムの平面図である。実施例の剥離試験を説明する模式図である。実施例の剥離試験で使用した引張試験機の正面図である。実施例の剥離試験で測定された、引張量と発生力との関係の一例を示すグラフである。図１及び図２に示す装置における金型の表面温度をサーモグラフィにより測定するにあたって、金型の表面温度として測定した位置を示す写真の写しである。ＣＯ_２レーザーによる接着において、レーザー光の設定速度と、円弧状に照射したレーザー光による接着部の描写速度との関係を示す説明図である。ＣＯ_２レーザーによる接着において、レーザー光の設定速度と、ジグザグ状に照射したレーザー光による接着部の描写速度との関係を示す説明図である。レーザーの出力と、接着部の描写速度とを変化させて、ＣＯ_２レーザーによる接着試験を行った結果を示すグラフである。レーザーの出力と、断熱材の種類とを変化させて、ＣＯ_２レーザーによる接着試験を行った結果を示すグラフである。レーザーの出力と、帯状の接着部の幅とを変化させて、ＣＯ_２レーザーによる接着試験（円弧状照射）を行った結果を示すグラフである。レーザーの出力と、帯状の接着部の幅とを変化させて、ＣＯ_２レーザーによる接着試験（ジグザグ状照射）を行った結果を示すグラフである。金属に対するポリイミドフィルムの接着方法の一例を模式的に示す正面図である。ポリイミドフィルムをジュラルミン（Ａ２０１７）へと接着した接着部（金型形状での接着）を撮影した写真の写しである。ポリイミドフィルムをジュラルミン（Ａ２０１７）へと接着した接着部（フィルム全面の接着）を撮影した写真の写しである。ポリイミドフィルムをステンレス鋼（ＳＵＳ４３０）へと接着した接着部を撮影した写真の写しである。

　本発明は、ポリイミドフィルムの接着方法、接着装置、及びポリイミドフィルムの接着部を有する接着構造体を含む。以下、これらについて説明する。なお、一の実施形態において、接着とは、あらかじめ離間して存在していたポリイミドフィルム同士が直接接した状態で、結合されることをいう。また、他の実施形態において、接着とは、あらかじめ離間して存在していたポリイミドフィルムと金属とが直接接した状態で、結合されることをいう。

＜ポリイミドフィルム＞
　ポリイミドは、酸二無水物とジアミンとの重縮合によって得られる有機高分子である。芳香族ポリイミドは耐熱性及び絶縁性が高く、特に宇宙環境、高温環境、極低温環境、酸性・アルカリ性溶液中といった、人が近づくのが困難な極限環境で利用する物品の材料として、魅力的な性質を有している。

　芳香族ポリイミドは一般に融解が起こる温度が非常に高いことから、熱分解温度と近接する融点を有する、又は融点の特定が難しいことが多い（上述したとおり、以下においても「熱分解温度と近接する融点を有する、又は融点の特定が難しいポリイミド」のことを「難融解ポリイミド」と称する）。そのため、このようなポリイミドを融解させようと加熱していっても、孔が空いてしまったり炭化してしまったりすることから、加熱による接着（溶着）はできないと考えられていた。

　本発明の接着方法によれば、難融解ポリイミドフィルムを直接接着することができる。換言すると、熱可塑性セグメントを導入する等の化学修飾を行っていないポリイミドフィルムを、前処理を行ったり、接着剤を使用したりすることなく接着することができる。また、後掲する第１～第３の実施形態に示すように、複雑・特殊な工程や製造装置が不要であり、生産の拡大も容易である。

　難融解ポリイミドフィルム以外のポリイミドフィルムを本発明の接着方法の対象としてもよいが、本発明の接着方法の対象は、特に難融解ポリイミドフィルムである。難融解ポリイミドフィルムが有する物性としては、融点及び熱分解温度がともに４００℃以上であり、融点と熱分解温度とが近接又は一致していることが挙げられる。

　本発明の接着方法の対象とする難融解ポリイミドフィルムは、ガラス転移温度が２００℃以上４５０℃以下であることが好ましく、２２０℃以上４５０℃以下であることがより好ましく、２５０℃以上４２０℃以下であることが特に好ましい。なお、難融解ポリイミドフィルムのガラス転移温度は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）によって測定される。

　本発明の接着方法の対象とする難融解ポリイミドフィルムは、熱分解温度が５５０℃以上であることが好ましく、５８０℃以上であることがより好ましく、６００℃以上であることが特に好ましい。より詳しくは、５５０℃以上９００℃以下であることが好ましく、５８０℃以上８５０℃以下であることがより好ましく、６００℃以上８００℃以下であることが特に好ましい。なお、難融解ポリイミドフィルムの熱分解温度は、熱天秤（ＰＧＡ）によって測定される。

　本発明の接着方法の対象とする難融解ポリイミドフィルムは、融解が起こる温度が非常に高く、熱分解温度に近接する融点を有するか、融解が起こる温度が高温でかつ熱分解温度と近接するため融点の特定が難しいポリイミドフィルムである。難融解ポリイミドフィルムの融点としては、４８０℃以上であることが好ましく、５００℃以上であることがより好ましく、５３０℃以上であることが特に好ましい。より詳しくは、４８０℃以上６００℃以下であることが好ましく、５００℃以上６００℃以下であることがより好ましく、５３０℃以上５９５℃以下であることが特に好ましい。なお、難融解ポリイミドフィルムの融点は、示差熱分析（ＤＴＡ）によって測定される。

　本発明の接着方法の対象とする難融解ポリイミドフィルムとしては、下記式（１）で表される繰り返し単位を有するポリイミドを含有するポリイミドフィルムや、下記式（２）で表される繰り返し単位を有するポリイミドを含有するポリイミドフィルムが挙げられる。

　上記式（１）で表される繰り返し単位を有するポリイミドを含有するポリイミドフィルムに該当するものとしては、宇部興産株式会社製の「ＵＰＩＬＥＸ（登録商標）」が挙げられる。

　上記式（２）で表される繰り返し単位を有するポリイミドを含有するポリイミドフィルムに該当するものとしては、ＤｕＰｏｎｔ社製の「ＫＡＰＴＯＮ（登録商標）」や株式会社カネカ製の「ＡＰＩＣＡＬ（登録商標）」が挙げられる。

　本発明の接着方法の対象とするポリイミドフィルムの厚さは、特に限定されないが、１２．５μｍ厚以上１２５μｍ厚以下であることが好ましく、１２．５μｍ厚以上７５μｍ厚以下であることがより好ましく、２５μｍ厚以上５０μｍ厚以下であることが特に好ましい。

＜第１の実施形態：熱板によるポリイミドフィルム同士の接着＞
　本発明の第１の実施形態は、ポリイミドフィルム同士を熱板により接着するものである。図１は、熱板による接着において使用することができる装置を示す写真の写しであり、図２は、熱板による接着の一例を模式的に示す正面図である。以下、これらの図面を参照しながら説明する。

　本発明の第１の実施形態においては、例えば、図２に示すように、支持部材５の上に、シリカクロス４とポリイミドフィルムＦ２枚とを重ねて置いたのち（図１の写真の下部参照）、ヒーター２により高温に加熱され熱板となった金型３をポリイミドフィルムＦに短時間接触させることにより、ポリイミドフィルムＦ同士を接着する。なお、支持部材５は冷水プレートであることが好ましい。

　本発明において熱板をポリイミドフィルムに短時間接触させる方法は特に限定されず、重ね合わせたポリイミドフィルムの下面から熱板を接触させる方法であっても、上面及び下面の両方から接触させる方法であっても、２枚のポリイミドフィルムの間から接触させる方法であってもよいが、図１の写真に示す装置においては、当該写真上部に示すように、ヒーター２及び金型３を支持する支持部材１にはシリンダーが設けられており、このシリンダーにより金型３（熱板）をポリイミドフィルムＦに短時間押し付けることで、ポリイミドフィルムＦ同士を接着することができる。

　第１の実施形態である熱板による接着方法は、２枚のポリイミドフィルムを重ね合わせた部分に熱板を接触させることで、当該ポリイミドフィルム同士を接着するにあたり、前記熱板の接触による加熱温度が４５０℃以上であり、前記ポリイミドフィルムと前記熱板との接触時間が１２秒以下であることを特徴とする。換言すると、図２における金型３の温度が４５０℃以上であり、ポリイミドフィルムＦと金型３との接触時間が１２秒以下である。

　一般に、熱板による接着には、フィルムと熱板とを接触させる接触式と、熱板の輻射熱を利用してフィルムを加熱する非接触式がある。上記温度の熱板を接触させるのと同等にまでフィルムを加熱することができる場合は非接触式も採用し得るが、本発明の熱板による接着方法では、フィルムをかなり高温に加熱する必要があるため接触式が好ましい。

　本発明の熱板による接着方法において、熱板の接触による加熱温度は、接着するポリイミドフィルムのガラス転移温度よりも高い温度とし、熱分解温度に近い温度とすることが好ましい。接着する難融解ポリイミドフィルムの種類によっても変化するが、難融解ポリイミドフィルムを接着する場合、５００℃以上７００℃以下であることが好ましく、５３０℃以上６８０℃以下であることがより好ましく、５４０℃以上６６０℃以下であることが特に好ましい。この温度範囲は熱板を加熱するヒーターの設定温度であるが、これを後掲する実施例中の「熱板による接着試験における金型の表面温度とヒーターの設定温度との関係の測定」の測定結果（表１１）に基づいて、熱板の温度範囲へと換算すると、４５０℃以上６５０℃以下程度であることが好ましく、４８０℃以上６３０℃以下程度であることがより好ましく、４９０℃以上６１０℃以下程度であることが特に好ましい。このポリイミドフィルムの加熱温度の好適範囲は、後掲するように熱板として導電性部材を使用した場合（金型・ヒーター一体型）でも同様である。

　上記式（１）で表される繰り返し単位を有するポリイミドを含有するポリイミドフィルムにあっては、熱板をポリイミドフィルムに接触させることによる加熱温度は５２０℃以上５７０℃以下（同様に表１１に沿って熱板の温度範囲へと換算すると４７０℃以上５２０℃以下程度）であることが好ましい。より好ましくは５４０℃以上５６０℃以下（同様に表１１に沿って熱板の温度範囲へと換算すると４８０℃以上５１０℃以下程度）である。加熱温度を上記範囲内とすることで、より強固にポリイミドフィルム同士を接着することができる。

　上記式（２）で表される繰り返し単位を有するポリイミドを含有するポリイミドフィルムにあっては、熱板をポリイミドフィルムに接触させることによる加熱温度は５９０℃以上６５０℃以下（同様に表１１に沿って熱板の温度範囲へと換算すると５３０℃以上６００℃以下程度）であることが好ましい。加熱温度を上記範囲内とすることで、より強固にポリイミドフィルム同士を接着することができる。

　本発明の熱板による接着方法において、ポリイミドフィルムと熱板との接触時間は１２秒以下であり、６秒以下であることが好ましく、５秒以下であることがより好ましく、０．３秒以上３秒以下であることがさらに好ましく、０．５秒以上１．５秒以下であることが特に好ましい。

　本発明の熱板による接着方法においては、ポリイミドフィルムに押付圧力がかかるように熱板を接触させることが好ましい。押付圧力としては１００ｋＰａ程度であることが好ましく、より詳しくは、押付圧力が５０ｋＰａ以上２００ｋＰａ以下であることが好ましく、７５ｋＰａ以上１５０ｋＰａ以下であることがより好ましい。押付圧力を上記範囲内とすることで、より強固にポリイミドフィルム同士を接着することができる。

　本発明の熱板による接着方法における熱板は、図１及び図２に示すようにヒーターと連結した金型であっても、ヒーターと一体化した金型であってもよい。金型の素材は、高温に加熱することができ、接着対象のフィルムに熱を伝えることができれば特に限定されないが、例えば金属製の金型が挙げられ、鉄、銅、又は銀製の金型が好ましい。金型の形状も特に限定されず、接着したい部分に合わせて凸部が設けられた金型、平板状の金型、後述するプリンテッド・エレクトロニクス技術を応用して形成された紐状の金型等、様々な形状を採用し得る。

　本発明の熱板による接着方法において、ヒーターと一体化した金型として導電性部材を使用する場合には、導電性部材とポリイミドフィルムとを密着させるように予め押付圧力を加えた状態で接触させておき、当該導電性部材に電圧を印加して当該導電性部材を瞬間的に加熱することで、当該導電性部材を熱板として使用してもよい。

　例えば、図４に示すように、挟持部材８の上にシリカクロス４とポリイミドフィルムＦ２枚とを重ねて置き、導電性部材７とポリイミドフィルムＦとを密着させるように挟持部材６と挟持部材８とで挟み込むことで、予め押付圧力を加えた状態で接触させておき、導電性部材７に電圧を印加して瞬間的に加熱することで、導電性部材を短時間熱板とし、ポリイミドフィルムＦ同士を接着することができる。

　このようなヒーターと一体化した金型としては、図３に示すように、プリンテッド・エレクトロニクス技術を応用して形成された電極（導電性部材）が挙げられる。プリンテッド・エレクトロニクス技術によれば、様々な形の金型を短時間で簡便に作製することができる。

＜第２の実施形態：レーザーによるポリイミドフィルム同士の接着＞
　本発明の第２の実施形態は、ポリイミドフィルム同士をレーザーにより接着するものである。

　現在主流となっているレーザー溶着は、レーザー透過性樹脂とレーザー吸収性樹脂とを組み合わせ、レーザー吸収性樹脂「のみ」をレーザー光の照射によって加熱・溶融し、その熱でレーザー透過性樹脂も加熱・溶融させて溶着する方法である。そのため、広範囲の樹脂で吸収されるレーザー光を発するＣＯ_２レーザーは、レーザー溶着には通常使用されない。しかしながら、本発明者は、樹脂によく吸収されるレーザー光を発するＣＯ_２レーザーが、高温への加熱を要するポリイミドフィルム同士の接着に適切であることを見出した。

　加えて、ポリイミドフィルムは、レーザー光を照射すると炭化する、レーザー光を照射すると孔があく等の問題があり、従来レーザーによる接着は困難であるとされていた。しかしながら、本発明者は、重ね合わせたポリイミドフィルムの上面にレーザー光を照射するにあたって、当該ポリイミドフィルムのレーザー光が当たる位置の下面に断熱材を密着させ、レーザー光により加熱されたポリイミドフィルムの熱が逃げない工夫をすることによって、ポリイミドフィルムに炭化が生じない程度の出力のレーザー光の照射であっても、接着可能な温度にまでポリイミドフィルムを加熱できることを見出した。

　すなわち、本発明のレーザーによる接着方法は、２枚のポリイミドフィルムを重ね合わせた部分にレーザー光を照射することで、当該ポリイミドフィルム同士を接着するにあたり、重ね合わせた前記ポリイミドフィルムの下面を断熱材に密着させた状態で、前記ポリイミドフィルムの上面に前記レーザー光を照射することを特徴とする。

　この接着方法におけるレーザーとしては、上記したＣＯ_２レーザー以外のレーザーを採用することも可能であり、例えば、ＵＶダイオードレーザーを使用して難融解ポリイミドフィルム同士を接着できることを本発明者は確認した。ダイオードレーザーを使用することで接着装置の小型化が可能である。

　本発明のレーザーによる接着方法において、ポリイミドフィルムの下面（レーザー光が照射される反対側の面）に断熱材を密着させる手段としては、例えば、断熱材としてシリカクロスを密着させる手法、断熱材として真空層を設ける手法が挙げられる。ポリイミドフィルムの下面に真空層を密着させる構造を有する装置としては、図５及び図６に示すような接着装置が挙げられる。また、ポリイミドフィルムの下面にシリカクロスを密着させる構造を有する装置としては、図７に示すような接着装置が挙げられる。図５はＣＯ_２レーザーによる接着を実施する際に用いた装置を示す写真の写しであり、図６及び図７はＣＯ_２レーザーによる接着の一例を模式的に示す正面図である。以下、これらの図面を参照しながら接着装置について説明する。

　図５及び図６に示す接着装置は、ポリイミドフィルムＦの下面を支持する支持部材１０と、ポリイミドフィルムＦにレーザー光を照射するＣＯ_２レーザー照射部（図５の写真参照）とを有し、支持部材１０がポリイミドフィルムＦの下面と接触する位置に断熱層を備え、当該断熱層がポリイミドフィルムＦと接触する表面層と、当該表面層の下部に位置する真空層９とを有し、前記表面層が熱硬化性のポリイミドフィルムＦ′で形成されている。接着対象としての２枚のポリイミドフィルムＦは、挟持部材１１及び１２によって挟持されることで支持部材１０に密着するように配置されている。このポリイミドフィルムＦに対してレーザー光を照射することで、本発明のレーザーによる接着方法を実施することができる。

　当該接着装置における真空層９は、図６に示すように、凹部を有する支持部材１０の上に熱硬化性のポリイミドフィルムＦ′を設け、当該凹部内を減圧装置により減圧することで真空とされている。例えば図５に示す装置では、溝の入った底板を熱硬化性のポリイミドフィルムＦ′の下に設置して、当該底板の周囲を減圧装置で減圧することで当該溝内の空間を真空とし、当該溝に沿ってレーザー光を照射するように構成されている。

　なお、真空層９の真空度は、レーザー光により加熱されたポリイミドフィルムの熱が逃げない程度の断熱効果を発揮することができる程度であればよい。具体的には、真空層９の真空度は１５０ｈＰａ以下であることが好ましく、１３０ｈＰａ以下であることがより好ましく、１１０ｈＰａ以下であることが特に好ましい。

　図７に示す接着装置は、ポリイミドフィルムＦの下面を支持する支持部材１０と、ポリイミドフィルムＦにレーザー光を照射するレーザー照射部とを有し、支持部材１０の表面から順に、断熱材としてのシリカクロス４と、熱硬化性のポリイミドフィルムＦ′とが積層配置されている。熱硬化性のポリイミドフィルムＦ′の上に配置される接着対象としての２枚のポリイミドフィルムＦは、挟持部材１１及び１２により挟持されることで、断熱材と密着するように配置されている。図７に示す状態にてポリイミドフィルムＦの上面に対してレーザー光を照射することで、本発明のレーザーによる接着方法を実施することができる。図７に示す接着装置を用いて接着操作を行うにあっては、挟持部材１２の下方から真空引きによりポリイミドフィルムＦを支持部材１０へと引きつけて、ポリイミドフィルムＦを断熱材としてのシリカクロス４に密着させておくことが好ましい。

　本発明のレーザーによる接着方法においてＣＯ_２レーザーを用いる場合、レーザーの出力は、例えば２Ｗ以上５Ｗ以下であり、３Ｗ付近であることが好ましい。

　本発明のレーザーによる接着方法にあっては、レーザー光の焦点から接着対象のポリイミドフィルムをずらした状態で、ポリイミドフィルム上に照射されるレーザー光を円弧状、多角形状、又はジグザグ状に移動させることが好ましい。

　レーザー光は、スポット径が大きいほどパワー密度が下がる。本発明者は、レーザーによる接着において、炭化したり孔があいたりするのは、レーザー光のパワー密度が必要量よりも高いことが原因であると予想した。そのうえで、本発明者は、レーザー光の焦点からポリイミドフィルムをずらして、スポット径を大きくしてパワー密度を下げていけば、炭化したり孔があいたりすることなくレーザーによる接着を行えることを見出した。

　本発明のレーザーによる接着方法において、２．４ＷのＣＯ_２レーザー光（４０Ｗ、出力６％のＣＯ_２レーザー）を用いた場合、炭化することなく接着可能な焦点ズラシ距離は、例えば５ｍｍ以上１５ｍｍ以下であり、好ましくは６ｍｍ以上１２ｍｍ以下であり、より好ましくは７ｍｍ以上１０ｍｍ以下である。なお、焦点ズラシ距離の定義は実施例の欄にて説明する。

　ＣＯ_２レーザーからのレーザー光はポリイミドフィルムを透過しないため（図８の左上図参照）、円弧状又は多角形状を描くようにレーザー光を照射することにより（図８の右上図参照）、均等にポリイミドフィルム内部まで加熱することができるため（図８の右下図参照）、炭化したり孔があいたりすることを防ぎながらポリイミドフィルム同士を接着することができる。

　図２２に示すように、直径ｄの円を描きつつ、一定の方向へと進行するようにレーザーを照射することで、幅ｄの帯状の接着部を描写することができる。ここで、レーザー光の進行速度（レーザー加工機の設定速度）をｖ_１、描写する円一周ごとに移動するピッチをｐとすると、円一周を描写する時間ｔ_１＝πｄ／ｖ_１であることから、接着部の描写速度ｖ_２は、ｖ_２＝ｐ／ｔ_１＝ｐｖ_１／πｄにて算出できる。

　また、図２３に示すように、ジグザグ状にレーザー光を照射することによっても、均等にポリイミドフィルム内部まで加熱することができるため、炭化したり孔があいたりすることを防ぎながらポリイミドフィルム同士を接着することができる。この場合の接着部の描写速度ｖ_２も、図２３に示す角度θ、帯状の接着部の幅ｄ及びレーザー光の進行速度ｖ_１から算出できる。

　なお、以下において、図２２に示すように円を描きながら一定方向に進行することで帯状の接着部を描写するレーザー光の照射を単に「円弧状照射」、図２３に示すようにジグザグ状に照射することで帯状の接着部を描写するレーザー光の照射を単に「ジグザグ状照射」と呼ぶ。また帯状の接着部の幅ｄのことを線幅とも呼ぶ。

＜接着部を有するポリイミドフィルム＞
　本発明のポリイミドフィルムの接着方法によれば、難融解ポリイミドフィルム同士が接着した接着部を有するポリイミドフィルムを実現することができる。また、本発明のポリイミドフィルムの接着方法によれば、当該接着部の接着強度を５０Ｎ／ｍ以上とすることができる。

　具体的には、接着する２枚のポリイミドフィルムを第１及び第２のポリイミドフィルムとしたときに、第１及び第２のポリイミドフィルムがそれぞれ、「上記式（１）で表される繰り返し単位を有するポリイミドを含有するポリイミドフィルム」又は「上記式（２）で表される繰り返し単位を有するポリイミドを含有するポリイミドフィルム」であっても、これらを直接接着した接着部を形成することができる。換言すると、このような接着部を有するポリイミドフィルムを製造することができる。

　したがって、本発明の接着部を有するポリイミドフィルムは、軽量であり、且つ極低温環境や極高温環境となる宇宙空間等の極限環境下においても使用することができるような、優れた耐熱性、耐寒性、放射線・紫外線耐性を備える。

　本発明の接着部を有するポリイミドフィルムは上述の特性を備えることから、フィルムのみで形成された骨格構造やアクチュエータで構成される極限環境向けのロボット等に応用が可能である。このようなロボットの特長としては、アクチュエータがフィルムのみで形成されているため極軽量であり、且つ安価で大量生産ができること、丸めたり折り畳んだりすることができるためコンパクトに収納できること、剛性変化や形状記憶が可能なユニットを作製可能なこと、アスペクト比が高く極軽量であるため新たな動作を創出できること（サイズ効果を有効に活用できること）が挙げられる。

　また、本発明のポリイミドフィルムの接着方法によれば、例えばポリイミドフィルムの外縁部同士を接着させることで、接着剤や固定用金属部材を含まない袋体を実現できる。このような袋体としては図１５に示すエアバッグが挙げられ、飛翔体の落下等による衝撃緩和装置や、宇宙空間等の極限環境下での使用に好適である。なお、図１５に示すエアバッグは、重ね合わされた２枚の難融解ポリイミドフィルムの周縁部が本発明による接着方法によって接着されてなり、接着されていないフィルムの中央部分に空気等のガスが充填されることによって、難融解ポリイミドフィルムのみで製造されたエアバッグである。

　図９に、熱板によるポリイミドフィルム同士の接着を行った場合のポリイミドフィルムの接着部を、当該フィルムの正面から光学式顕微鏡で撮影した写真の写しを示す。図９では左右方向に延びる帯状の接着部が確認できる。なお、この接着部にある模様は、図２に示す金型３（熱板）の圧着によって、シリカクロス４の編み目模様に沿ってポリイミドフィルムに色変化が生じたものである。図１０に、ＣＯ_２レーザーによるポリイミドフィルム同士の接着を行った場合のポリイミドフィルムの接着部（幅２ｍｍの帯状）を、当該フィルムの正面から撮影した写真の写しを示す。図１０は、一眼レフカメラにマクロレンズを取り付けて撮影したものであり、写真の左右方向に延びる帯状の接着部を確認できる。図１１に、ポリイミドフィルム同士の接着部の断面を走査電子顕微鏡で撮影した写真の写しを示す。図１１は、ポリイミドフィルム（製品名：アピカル２５ＮＰＩ、株式会社カネカ製、フィルム厚２５μｍ）同士を熱板により接着した接着部の断面を走査電子顕微鏡（型式：ＳＵ９０００、株式会社日立ハイテク製）を用いて撮影したものであり、写真の上下方向が接着されたポリイミドフィルムの厚み方向であり、その中央部に接着面がある。接着面の写真右側に見える白色部分は未接着部（接着操作を行っていない部分）であり、その白色部分より左側が接着操作を行った接着部であり、図１１によれば隙間なく接着されていることを確認できる。つまり、本開示に係る接着方法によればポリイミドフィルム同士を直接接着できることが、図９～図１１の写真で確認できる。

＜第３の実施形態：金属に対するポリイミドフィルムの接着＞
　第３の実施形態は、金属に対してポリイミドフィルムを接着するものである。

　上述したように、難融解ポリイミドは加熱による接着（溶着）はできないと考えられていたが、ポリイミドフィルム同士の接着に関する上記第１の実施形態から接着させる対象を金属へと変更して、ポリイミドフィルムを金属表面へと密着させるように押付圧力を加えた状態でポリイミドフィルムを加熱することで、難融解ポリイミドフィルムを金属に対しても直接接着できることを、本発明者は見出した。

　すなわち、本開示のポリイミドフィルムを金属に対して接着する方法は、ポリイミドフィルムの片面を金属表面へと密着させるように押付圧力を加えた状態で、ポリイミドフィルムを加熱することを特徴とする接着方法である。

　図２８は、金属に対するポリイミドフィルムの接着の一例を模式的に示す正面図である。図２８の例では、ヒーター２上に金属Ｍ、ポリイミドフィルムＦ及び熱硬化性のポリイミドフィルムＦ′をこの順に積層配置し、さらにその上から金型３、シリカクロス４及び重し１３をこの順に載せることで、ポリイミドフィルムＦを金属Ｍへと密着させるように押付圧力を加えた状態とされている。熱硬化性のポリイミドフィルムＦ′は、ポリイミドフィルムＦとの接着を防ぐ役割を果たしており、ポリイミドフィルムＦと金型３との接着を防いでいる。また、図２４の例では、ポリイミドフィルムＦと金属Ｍとの間の一部分に熱硬化性のポリイミドフィルムＦ′が配置されていることで、その部分ではポリイミドフィルムＦと金属Ｍとが接着しないようにされている。

　また、第３の実施形態に係るポリイミドフィルムの接着方法は、例えば、上記第１の実施形態で用いることができる図２に示す装置において、重ね合わされたポリイミドフィルムＦの下側１枚を接着対象の金属へと変更することでも実施することができる。

　第３の実施形態における接着対象のポリイミドフィルムの加熱について、例えば、加熱温度としては４００℃以上５５０℃以下の範囲が挙げられ、加熱時間としては３分以上１５分以下の範囲が挙げられる。

　第３の実施形態に係るポリイミドフィルムの接着方法によれば、ポリイミドフィルムと金属表面とが直接接着した接着部を有する、ポリイミドフィルムと金属との接着構造体を製造することができる。

＜他の実施形態＞
　なお、今回開示した実施形態は、すべての点で例示であって、限定的な解釈の根拠となるものではない。したがって、本発明の技術的範囲は、上記した実施形態のみによって解釈されるものではなく、特許請求の範囲の記載に基づいて画定される。また、本発明の技術的範囲には、特許請求の範囲と均等の意味及び範囲内でのすべての変更が含まれる。

　例えば、今回開示した実施形態では、重ね合わせたポリイミドフィルムを水平に設置して、当該ポリイミドフィルムの上面側から熱板を接触、又はレーザー光を照射しているが、ポリイミドフィルムを設置する向きや、熱板を接触させる方向、レーザー光を照射する方向は適宜変更することができる。

　以下、実施例及び比較例に基づいて本発明を説明するが、本発明はこれらの実施例により限定されるものではない。

　＜ポリイミドフィルムの接着部の剥離試験の方法＞
　図１７に示すようにポリイミドフィルムＦ同士を直線状に接着したものから、図１６に示す形状の試験片を切り出した。当該試験片を図１８に示すように開きＴ字剥離試験を行った。この剥離試験で使用した引張試験機を図１９に示す。当該引張試験機は液体窒素タンクを備えるが、今回の試験では使用せず、室温にて試験を行った。当該引張試験機のＦｉｌｍ　ｃｈａｃｋに剥離する試験片を挟み、剥離方向の変位を与え、その際の反力を測定した。

　図２０に測定された反力を試験片の接着部の幅（１５ｍｍ）で割った結果の一例を示す。図２０に示すように急激に反力が低下した最初の箇所を剥離点（剥離開始点）とした。

＜実施例１－１．ＵＰＩＬＥＸ－２５ＲＮに対する熱板による接着試験＞
　図１及び図２に示す装置を用いて熱板による接着を行った。水冷プレート（図２における支持部材５に相当）及びシリカクロスの上に、ポリイミドフィルム（製品名：ＵＰＩＬＥＸ－２５ＲＮ、宇部興産株式会社製、フィルム厚２５μｍ）を２枚置いた。熱板（加熱された金型）によるポリイミドフィルムに対する押付圧力を１００ｋＰａ、熱板とポリイミドフィルムとの接触時間を１秒とし、サンプル毎にヒーターの設定温度を５３０℃～５８０℃の範囲（後掲する表１１に沿って金型温度へと換算すると４８０℃～５３０℃程度の範囲）にて変更して、ポリイミドフィルム同士の接着を行った。その結果を以下の表１に示す。

　表１から明らかなように、高温に加熱した熱板を短時間接触させることで、加熱による接着が困難であるとされていた難融解ポリイミドフィルム（ＵＰＩＬＥＸ－２５ＲＮ）同士を接着することができた。

＜実施例１－２．熱板により接着した接着部を有する試験片の剥離試験＞
　実施例１－１と同様にしてポリイミドフィルム（製品名：ＵＰＩＬＥＸ－２５ＲＮ、宇部興産株式会社製、フィルム厚２５μｍ）同士を接着させた試験片に対して、上述した方法で剥離試験を行った。その結果を以下の表２に示す。

　表２から明らかなように、加熱温度（ヒーターの設定温度）が５４０℃以上５７０℃以下（後掲する表１１に沿って金型温度へと換算すると４８０℃～５２０℃程度の範囲）である試験片において、十分な接着強度を備えていることがわかった。これらのなかで最も接着強度が高くなるのは、当該温度が５５０℃（後掲する表１１に沿って金型温度へと換算すると５００℃程度）である場合であることがわかった。

＜実施例１－３．接触時間を変化させて行った熱板による接着試験＞
　実施例１－１と同様にしてポリイミドフィルム（製品名：ＵＰＩＬＥＸ－２５ＲＮ、宇部興産株式会社製、フィルム厚２５μｍ）同士の接着試験を行った。その結果を、接着時の加熱温度毎に以下の表３～表７に示す。なお、接着状態の評価基準は以下のとおりである。

　－評価基準－
Ａ（優秀）：強く接着しており問題がない。
Ｂ（良好）：若干の課題はあるが、強く接着している。
Ｃ（可）　：力をかけると手で剥がすことができる程度に接着している。
Ｄ（不可）：容易に手で剥がすことができる程度の接着であるか、接着できていない。

　表３～表７に示す結果から、接着が弱くなる比較的低温度の領域で、熱板の接触時間を長くしても接着されず、熱によってポリイミドフィルムが変形してしまうことがわかる。換言すると、難融解ポリイミドフィルム同士を接着するにあたっては、高温の熱板を短時間接触させることが重要であるとわかる。

　また表７の結果から、ポリイミドフィルムを接着できる温度領域の上限付近で接触時間を長くすると、ポリイミドフィルムの焼失や、ポリイミドフィルムが金型に貼り付いて離れなくなる（溶融したポリイミドが金型に貼り付いているように見受けられる）等の問題があることがわかる。また、難融解のポリイミドフィルムであっても、長時間の加熱・加圧によって変形してしまう問題があることがわかる。換言すると、難融解ポリイミドフィルム同士を接着するにあたっては接触時間を短時間することで、接着部（熱板の接触部分）以外の部分が、撓んだり波打ったりすることを抑制できる。

＜実施例１－４．アピカル２５ＮＰＩに対する熱板による接着試験＞
　実施例１－１と同様にしてポリイミドフィルム（製品名：アピカル２５ＮＰＩ、株式会社カネカ製、フィルム厚２５μｍ）同士の接着試験を行った。その結果を以下の表８及び表９に示す。なお、接着状態の評価基準は以下のとおりである。

　－評価基準－
Ａ（良好）：力をかけると手で剥がすことができる程度に接着している。
Ｂ（可）　：容易に手で剥がすことができる程度に接着している。
Ｃ（不可）：接着できていない。

　表８及び表９に示すように、本発明の接着方法によれば、加熱による接着（溶着）ができないとされていた難融解ポリイミドフィルムのひとつであるアピカル２５ＮＰＩにおいても、加熱による接着ができることがわかる。

＜参考例．熱可塑性ポリイミドフィルムに対する熱板による接着試験＞
　参考例として、難融解ポリイミドフィルムではない熱可塑性のポリイミドフィルム（製品名：Ｍｉｄｆｉｌ、倉敷紡績株式会社（クラボウ）製、フィルム厚２５μｍ）同士についても、実施例１－１と同様にして接着試験を行った。その結果を以下の表１０に示す。なお、接着状態の評価基準は以下のとおりである。

　－評価基準－
Ａ（良好）：接着している。
Ｂ（不可）：接着できていない。

＜熱板による接着試験における金型の表面温度とヒーターの設定温度との関係の測定＞
　上記の実施例１－１～１－４及び参考例における表では、加熱温度としてヒーターの設定温度を用いていたが、ヒーターの設定温度毎に、熱板としての金型の表面温度を測定した。図２に示す金型３の側面に黒色スプレー（ＪＳＣ－３号、放射率０．９４）を塗布し、サーモグラフィによって金型の表面温度を測定した。金型の表面温度として測定した位置を図２１に示す。なお、室温からヒーターにより加熱した金型の表面温度が安定するまでの時間が約２０分であったことから、ヒーターによる加熱開始から２０分以上経った後に測定を行うことで金型の表面温度を決定した。測定した金型の表面温度とヒーターの設定温度との関係を以下の表１１に示す。

＜実施例２－１．レーザーによる接着試験：焦点ズラシ距離の条件＞
　ＣＯ_２レーザーによる接着試験として、レーザー光を照射するポリイミドフィルムの位置を、レーザー光の焦点からずらしていく試験を、図６の装置（断熱材：真空層）を用いて行った。図１３に、左から順に焦点ズラシ距離を０ｍｍから１０ｍｍへと増やしていき、接着部の描写速度３７．９ｍｍ／ｍｉｎ、２．４Ｗ（４０Ｗ、出力６％）でレーザー光を照射（図２２に示すような「円弧状照射」）したときのポリイミドフィルムの様子を示す。なお、焦点ズラシ距離とは、接着対象のポリイミドフィルムの位置を、レーザー光の焦点からレンズ（ＣＯ_２レーザー照射部が備えるレンズ）側へとずらした距離を意味する。ポリイミドフィルムが焦点にあるとき（焦点ズラシ距離が０ｍｍのとき）にはレーザー光の照射でポリイミドフィルムが炭化してしまっているが、焦点ズラシ距離を増加させていくと、焦点ズラシ距離が６ｍｍのときにポリイミドフィルム表面が炭化せずに変質している領域が多くみられるようになることがわかる。焦点ズラシ距離が７ｍｍ～１０ｍｍになると、炭化がほとんど起こらない状態で接着可能であることがわかる。

　ここで図１４に、レーザー光のスポット径と焦点ズラシ距離との関係を示す。レンズＬの直径をＤ、焦点距離をａ、レーザー光のスポット径をＭ、レンズＬから接着対象までの距離（焦点ズラシ後の距離）をａ_１、接着対象の位置でのレーザー光のスポット径をＭ_１とすると、Ｍ_１は下記式（３）にて算出できる。

　この実施例で使用したレンズＬは、直径（Ｄ）が２０ｍｍ、焦点距離（ａ）が５０．８ｍｍ、厚さが２ｍｍ、レーザー光のスポット径（Ｍ）が約０．２ｍｍである。焦点ズラシ距離が１０ｍｍのときａ_１＝６０．８ｍｍであることから、これらの値を上記式（３）に代入することで、接着時のレーザー光のスポット径Ｍ_１＝約４．２ｍｍと算出できる。焦点ズラシ距離が７ｍｍの場合も同様に算出するとＭ_１＝約３．０ｍｍであることから、接着時のレーザー光のスポット径が３ｍｍ～４．２ｍｍの範囲では、炭化がほとんど起こらない状態で接着可能であることがわかる。

＜実施例２－２．レーザーによる接着試験：レーザーの出力条件＞
　接着対象のポリイミドフィルムに対して照射するレーザーの出力と、接着部の描写速度とを変化させて、ＣＯ_２レーザーによる接着試験を行った。図２２における円の直径ｄ＝３ｍｍ、ピッチｐ＝０．２５ｍｍとなる条件で円弧状照射を行った。図７に示すように断熱材としてはシリカクロスを使用し、熱硬化性のポリイミドフィルムとしてはＵＰＩＬＥＸ－２５Ｓ（製品名、宇部興産株式会社製、フィルム厚２５μｍ）、接着対象のポリイミドフィルムとしてはＵＰＩＬＥＸ－２５ＲＮ（製品名、宇部興産株式会社製、フィルム厚２５μｍ）を使用した。

　この試験結果を図２４に示す。なお、図２４～図２７中の「測定出力」とは照射されたＣＯ_２レーザーの出力の実測値であり、「接着部の描写速度」は３回測定の平均値とした。図２４の試験結果から、接着部の描写速度は１．４ｍｍ／ｍｉｎ～２４．３ｍｍ／ｍｉｎの範囲で接着できた例があり、レーザー光の測定出力は３．０Ｗ～４．１Ｗの範囲で接着できた例があることがわかる。レーザー光の出力の許容範囲の広さの観点から、接着部の描写速度は８ｍｍ／ｍｉｎ以上２５ｍｍ／ｍｉｎ以下であることが好ましい。ポリイミドフィルムが炭化すること又は不接着となることを防止する観点から、接着対象に照射するレーザー光の出力は３．２Ｗ以上４．２Ｗ以下であることが好ましい。

＜実施例２－３．レーザーによる接着試験：断熱材の条件＞
　接着対象のポリイミドフィルムの下面に密着させる断熱材の種類を変化させて、ＣＯ_２レーザーによる接着試験を行った。図２２における円の直径ｄ＝２ｍｍ、ピッチｐ＝０．２５ｍｍとなる条件で円弧状照射を行った。熱硬化性のポリイミドフィルムとしてはＵＰＩＬＥＸ－２５Ｓ（製品名、宇部興産株式会社製、フィルム厚２５μｍ）、接着対象のポリイミドフィルムとしてはＵＰＩＬＥＸ－２５ＲＮ（製品名、宇部興産株式会社製、フィルム厚２５μｍ）を使用した。図６に示すように断熱材として真空層を用いたものと、図７に示すように断熱材としてシリカクロスを用いたものと、このシリカクロス及びＵＰＩＬＥＸ－２５Ｓに代えて銅板を用いたものとで、接着状態を比較した。

　この試験結果を図２５に示す。図２５の試験結果から、断熱材に代えて銅を用いた例では接着することができず、断熱材として真空層又はシリカクロスを用いた例ではポリイミドフィルムを接着可能であることがわかる。また、断熱材として真空層を用いた例ではレーザー光の測定出力が３．５Ｗ～４Ｗ程度の範囲にて接着操作をするのが好ましいことがわかり、断熱材としてシリカクロスを用いた例ではレーザー光の測定出力が３Ｗ～５Ｗ程度の範囲にて接着操作をするのが好ましいことがわかる。

＜実施例２－４．レーザーによる接着試験：レーザー光照射の軌道の条件＞
　レーザー光照射の軌道を図２２に示す「円弧状照射」とした場合と、図２３に示す「ジグザグ状照射」とした場合とで、ＣＯ_２レーザーによる接着試験を行った。図７に示すように断熱材としてはシリカクロスを使用し、熱硬化性のポリイミドフィルムとしてはＵＰＩＬＥＸ－２５Ｓ（製品名、宇部興産株式会社製、フィルム厚２５μｍ）、接着対象のポリイミドフィルムとしてはＵＰＩＬＥＸ－２５ＲＮ（製品名、宇部興産株式会社製、フィルム厚２５μｍ）を使用した。

　この試験結果を図２６，２７に示す。なお、接着部の描写速度（図２２及び図２３におけるｖ_２）は、図２６（円弧状照射）の線幅が２ｍｍの例では３７．９ｍｍ／ｍｉｎ、線幅が３ｍｍの例では２５．３ｍｍ／ｍｉｎ、図２７（ジグザグ状照射）の線幅が２ｍｍの例では２４６ｍｍ／ｍｉｎであった。図２６，２７の試験結果に示すように、レーザー光を図２２に示すように円弧状に照射しても、図２３に示すようにジグザグ状に照射しても、幅が２ｍｍ～３ｍｍの帯状に接着することが可能であった。このようにＣＯ_２レーザーによる接着において、幅が２ｍｍ～３ｍｍの帯状の接着部となるように接着操作をすることで、均等にポリイミドフィルムの内部まで加熱することができると考えられる。なお、図８を用いて説明したように、ポリイミドフィルム上にレーザー光を直線状に照射した場合には、ポリイミドフィルムを均等に内部まで加熱することができず、接着させることはできなかった。

＜実施例３－１．金属に対するポリイミドフィルムの接着試験：金型形状での接着＞
　図２に示す装置において、重ね合わされたポリイミドフィルムＦの下側１枚を、接着させる対象としての金属に置き換え、金型の形状を接触面が１１．５ｍｍ×１２．５ｍｍの長方形状のものへと変更したうえで、金属に対するポリイミドフィルムの接着試験を行った。接着対象のポリイミドフィルムとしてはＵＰＩＬＥＸ－２５ＲＮ（製品名、宇部興産株式会社製、フィルム厚２５μｍ）を使用し、金属としてはジュラルミン（Ａ２０１７）を使用した。

　ヒーターの設定温度を５００℃、加熱された金型（熱板）によるポリイミドフィルムに対する押付圧力を２．５ＭＰａ、金型とポリイミドフィルムとの接触時間を５分とし、金属に対するポリイミドフィルムの接着を試みた。この接着試験により、ポリイミドフィルムをジュラルミン（Ａ２０１７）へと接着した接着部を撮影した写真の写しを図２９に示す。この写真の中央部に金型形状の接着部が確認できるように、難融解ポリイミドフィルムをジュラルミンに対して接着できたことがわかる。

＜実施例３－２．金属に対するポリイミドフィルムの接着試験：フィルム全面の接着＞
　図２８に示す装置を用いて、金属に対するポリイミドフィルムの接着試験を行った。図２８に示す装置によれば、金属Ｍがヒーター２によって加熱されるため、ポリイミドフィルムＦの全面が金属Ｍと接着する（接着しないように熱硬化性ポリイミドフィルムＦ′が両者の間に挿入されている部分を除く）。この実施例では、金型３には接触面が１０ｍｍ×１００ｍｍの長方形状のものを使用し、重し１３の質量は３．５２ｋｇとした。そのため、重し１３からポリイミドフィルムＦにかかる押付圧力は３４．５ｋＰａである（（３．５１×９．８１）／（１０×１００）≒３４．５［ｋＰａ］）。金属Ｍをヒーター２により加熱して、金属Ｍの温度が実測値で４５０℃に到達した後に、図２８に示す状態にてポリイミドフィルムＦを５分間加熱することで、金属Ｍに対するポリイミドフィルムＦの接着を試みた。接着対象のポリイミドフィルムとしては、ＵＰＩＬＥＸ－２５ＲＮ（製品名、宇部興産株式会社製、フィルム厚２５μｍ）を使用した。

　この接着試験により、ポリイミドフィルムをジュラルミン（Ａ２０１７）に対して接着した接着部を撮影した写真の写しを図３０に、ポリイミドフィルムをステンレス鋼（ＳＵＳ４３０）に対して接着した接着部を撮影した写真の写しを図３１に示す。図３０によれば、難融解ポリイミドフィルムの全面をジュラルミンに対して強く接着できたことが確認できる。また、ステンレス鋼に対して接着した図３１では、接着部の写真右上部分が強く接着できていることが確認できる。なお、図３１において全面では強く接着しなかった理由としては、ステンレス鋼（ＳＵＳ４３０）の表面粗さが原因であると考えられる。

　実施例３－１及び３－２の結果から、ポリイミドフィルムの片面を金属表面へと密着させるように押付圧力を加えた状態でポリイミドフィルムを加熱することで、難融解ポリイミドフィルムであっても金属に対して直接接着できることがわかった。

　ポリイミドは、軽量で、耐熱性も、耐寒性も、放射線や紫外線に対する耐性も高いにもかかわらず、従来ポリイミドフィルムの加工にあたっては接着剤や固定用金属部材を使用しなければならなかったために、ポリイミドの有益な特性を生かしきれてなかった。本発明のポリイミドフィルムの接着方法、接着装置によれば、ポリイミド、特に融点が高く耐熱性も高い難融解ポリイミドを接着できることにより、極限環境下でのポリイミドの利用可能性を広めることができる。

　情報機器産業や宇宙産業においては、ポリイミドフィルムの耐性を落とすことなく、ポリイミドフィルム本来の高い特性を利用した製品が製造可能となり、安価に極限環境への耐性を持った宇宙用デバイスの生産が可能となる。また、深海、原子力発電所内部等の特殊環境に適用させる必要があるデバイスへの応用に好適である。

　自動車産業においては、例えば、極低温の液体水素を利用する燃料電池自動車、高い絶縁性及び耐熱性を必要とする電気自動車のバッテリー部、ハーネス周辺部等への応用が可能であると予想される。

　自動車・航空産業においては、ポリイミドフィルムは金属並みの引張強度を持つことから、直接貼り合わせられる特性を活かし、金属の代替として利用が拡大することで、車体の軽量化やそれに伴う航続可能距離の延長等が期待できる。

　ロボット産業において、本発明者は、骨格構造、アクチュエータ、センサの全てをフィルムのみで構成した極軽量・極薄なロボティクスとして、Ｆｉｌｍｏｔｉｃｓ（Ｆｉｌｍ　＋　Ｒｏｂｏｔｉｃｓ）という学術分野を提唱している。Ｆｉｌｍｏｔｉｃｓは従来のロボティクスと大きくかけ離れた質量体積比が特長のロボット体系であり、昆虫を超える活動性能や各種特性を有することが期待される新たなマイクロロボット分野として、現在研究を進めている。本発明の接着方法、接着装置、及び当該接着方法により接着した接着部を有するポリイミドフィルムは、このようなマイクロロボットへの応用に好適である。

１　　支持部材
２　　ヒーター
３　　金型（熱板）
４　　シリカクロス
５　　支持部材
６　　挟持部材
７　　導電性部材（熱板）
８　　挟持部材
９　　真空層
１０　支持部材
１１　挟持部材
１２　挟持部材
１３　重し
Ｆ　　接着対象のポリイミドフィルム
Ｆ′　熱硬化性のポリイミドフィルム
Ｌ　　レーザー照射部が備えるレンズ

Claims

　ポリイミドフィルムの接着方法であって、
　２枚のポリイミドフィルムを重ね合わせた部分に熱板を接触させることで、当該ポリイミドフィルム同士を接着し、
　前記熱板の接触による前記ポリイミドフィルムの加熱温度が４５０℃以上であり、
　前記ポリイミドフィルムと前記熱板との接触時間が１２秒以下であることを特徴とするポリイミドフィルム同士の接着方法。
　請求項１に記載のポリイミドフィルム同士の接着方法であって、
　前記２枚のポリイミドフィルムがそれぞれ、下記式（１）で表される繰り返し単位を有するポリイミドを含有するポリイミドフィルム、又は下記式（２）で表される繰り返し単位を有するポリイミドを含有するポリイミドフィルムであることを特徴とするポリイミドフィルム同士の接着方法。
　請求項１又は請求項２に記載のポリイミドフィルム同士の接着方法であって、
　前記ポリイミドフィルムに押付圧力がかかるように前記熱板を接触させることを特徴とするポリイミドフィルム同士の接着方法。
　請求項３に記載のポリイミドフィルム同士の接着方法であって、
　導電性部材と前記ポリイミドフィルムとを密着させるように予め押付圧力を加えた状態で接触させておき、当該導電性部材に電圧を印加して当該導電性部材を瞬間的に加熱することで、当該導電性部材を前記熱板として使用することを特徴とするポリイミドフィルム同士の接着方法。
　ポリイミドフィルムの接着方法であって、
　２枚のポリイミドフィルムを重ね合わせた部分にレーザー光を照射することで、当該ポリイミドフィルム同士を接着し、
　重ね合わせた前記ポリイミドフィルムの下面を断熱材に密着させた状態で、前記ポリイミドフィルムの上面に前記レーザー光を照射することを特徴とするポリイミドフィルム同士の接着方法。
　請求項５に記載のポリイミドフィルム同士の接着方法であって、
　前記レーザー光の焦点から前記ポリイミドフィルムをずらした状態で、前記ポリイミドフィルムの上面に前記レーザー光を照射することを特徴とするポリイミドフィルム同士の接着方法。
　請求項５又は請求項６に記載のポリイミドフィルム同士の接着方法であって、
　前記ポリイミドフィルム上の前記レーザー光を円弧状、多角形状又はジグザグ状に移動させながら照射することを特徴とするポリイミドフィルム同士の接着方法。
　請求項５又は請求項６に記載のポリイミドフィルム同士の接着方法であって、
　帯状の接着部を形成することを特徴とするポリイミドフィルム同士の接着方法。
　フィルムの下面を支持する支持部材と、前記フィルムにレーザー光を照射するレーザー照射部とを有し、
　前記支持部材が、前記フィルムの下面と接触する位置に断熱層を備え、
　前記断熱層が、前記フィルムと接触する表面層と、当該表面層の下部に位置する真空層とを有し、
　前記表面層が、熱硬化性のポリイミドフィルムで形成されていることを特徴とするフィルムの接着装置。
　請求項１又は請求項５に記載の接着方法を用いてポリイミドフィルム同士が接着した接着部を有するポリイミドフィルム。
　第１のポリイミドフィルムと第２のポリイミドフィルムとが接着した接着部を有するポリイミドフィルムであって、
　前記第１及び第２のポリイミドフィルムはそれぞれ、下記式（１）で表される繰り返し単位を有するポリイミドを含有するポリイミドフィルム、又は下記式（２）で表される繰り返し単位を有するポリイミドを含有するポリイミドフィルムである
　ことを特徴とするポリイミドフィルム。
　ポリイミドフィルムの接着方法であって、
　ポリイミドフィルムの片面を金属表面へと密着させるように押付圧力を加えた状態で当該ポリイミドフィルムを加熱することで、当該金属に対して当該ポリイミドフィルムを接着することを特徴とするポリイミドフィルムの接着方法。
　ポリイミドフィルム及び金属を備える接着構造体であって、
　請求項１２に記載の接着方法を用いて前記ポリイミドフィルムと前記金属表面とが接着した接着部を有することを特徴とする接着構造体。
　ポリイミドフィルム及び金属を備える接着構造体であって、
　前記ポリイミドフィルムと前記金属表面とが接着した接着部を有し、
　前記ポリイミドフィルムは、下記式（１）で表される繰り返し単位を有するポリイミドを含有するポリイミドフィルム、又は下記式（２）で表される繰り返し単位を有するポリイミドを含有するポリイミドフィルムである
　ことを特徴とする接着構造体。