WO2023020694A1 - Verfahren zum reinigen von zumindest sox und nox enthaltenden industriellen abgasen sowie abgasreinigungsvorrichtung zum durchführen dieses verfahrens - Google Patents

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Eddy-John FRANZISKUS
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Horst Grochowski
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Definitions

  • the subject matter of the invention is a method having the features of the preamble of claim 1 and an exhaust gas purification device having the features of the preamble of claim 6 for carrying out this method.
  • the invention initially relates to a method for cleaning industrial exhaust gases containing at least SOx and NOx, in which the exhaust gas is guided in succession through separate first and second beds of at least one adsorption and/or absorption medium each. In the first bed, at least the main amount of SOx and possibly other pollutant components from the exhaust gas is absorbed by the adsorbent and/or absorbent, in particular in its pore system.
  • the exhaust gas cleaned of the main amount of SOx and possibly other pollutant components is then intimately mixed with an ammonium-containing compound, such as ammonia or urea, to convert the NOx, for example into N2 and water vapour.
  • an ammonium-containing compound such as ammonia or urea
  • the exhaust gas cleaned from the main amount of SOx and possibly other pollutant components and from the main amount of NOx components leaves the second bed.
  • the adsorption and/or absorption medium which is loaded with SOx and possibly other pollutant components, in particular in its pore system, is used as an adsorption and/or adsorption agent after the dust fractions and undersized particles have been separated and it has passed through a regeneration stage. or absorbent, optionally supplemented by fresh adsorbent and/or absorbent, fed back (cycle process).
  • the so-called countercurrent technique is used for a two-stage gas cleaning process, in which a single adsorbent and/or absorbent is slowly migrating from top to bottom in succession and without interruption through the two cleaning stages of a two-stage, one- or two-stage countercurrent adsorber, while the exhaust gas to be cleaned enters the countercurrent adsorber from below and flows through both cleaning stages in succession from bottom to top.
  • the exhaust gas is cleaned using one and the same adsorbent and/or absorbent.
  • the exhaust gas after flowing through the lower, i.e. the first bed, is mixed with an ammonium-containing gas and then introduced into the upper, i.e. second bed, in order to then carry out the NOx removal process there.
  • WO 90/14156 a non-generic further cycle process for a two-stage gas cleaning process for SOx and NOx separation with adsorption and/or absorption means is known from WO 90/14156 from the same applicant.
  • This document is also hereby made to disclose the present invention in its entirety.
  • This document also discloses a generic exhaust gas purification device for a two-stage gas purification process for SOx and NOx separation on two different adsorption and/or absorption media.
  • the exhaust gas cleaning can be carried out in the countercurrent process on different adsorption and absorption media in the two cleaning stages.
  • a first adsorption and absorption medium is used in a lower (first) bed serving for SOx separation, while in the upper (second) bed Bed another adsorbent and / or absorbent can be used.
  • the optimum bulk material can be used for the respective fluid treatment.
  • the two adsorbents and/or absorbents are discharged separately from the corresponding exhaust gas cleaning stage and are not mixed with one another.
  • a 2-stage SOx and NOx exhaust gas cleaning process e.g. with addition of NH2 before the second filling, is already known for two different bulk materials as well as for one and the same bulk material.
  • the first-mentioned exhaust gas cleaning method has the advantage that the entire handling of the adsorbent and/or absorbent transport and its after-treatment and reuse is simplified and is therefore cheaper.
  • the cleaning process is optimized in each of the two cleaning stages.
  • the additional outlay in terms of installation for handling two different adsorbents and/or absorbents is considerable.
  • the object of the invention is to reduce the consumption of adsorbents and/or absorbents in the processes of the generic type.
  • the invention proposes a generic cleaning method for industrial waste gases with the features of claim 1. Consequently, the adsorbent and/or absorbent discharged from the SOx cleaning stage is reused to a significantly greater extent for the exhaust gas cleaning process than was the case in the prior art described above. This is because the invention also uses part of the so-called undersize in the form of a medium-size fraction, namely as an adsorbent and/or absorbent for the NOx purification stage, ie in a second bed.
  • the undersized grain separated from the first bed and freed from dust fractions is freed from the finest grain fraction, ie grains of preferably less than 1.5 preferably less than 1.0 mm in size, for example in a screening step.
  • the mean particle size fraction obtained in this way preferably in a particle size range from 1 to 5 mm and in particular from 1.5 to 3.0 mm, is then reused in the second bed as an adsorbent and/or absorbent for NOx separation.
  • the adsorbent and/or absorbent, separated from dust and undersize and regenerated, is then reused only in the first bed as an adsorbent and/or absorbent for SOx separation.
  • the core idea is therefore to no longer completely dispose of the undersize of the (first) adsorption and/or absorption medium screened out after the SOx cleaning stage, but rather to separate a fine-grain fraction from it and use the remaining middle-grain fraction as and/or to use a (second) adsorbent and/or absorbent that differs from the absorbent for the NOx cleaning stage,
  • the overall result of the invention is that the consumption of adsorbent and/or absorbent is reduced in comparison to the known methods of the generic type.
  • the invention also makes it possible for the fresh adsorbent and/or absorption medium, which is required to supplement the dust and fines that are repeatedly removed from the process, to have the grain composition and grain structure as it is in the first bed for the Removal of the main amount of SOx and possibly other pollutant components from the industrial exhaust gas is preferably used.
  • Particular preference is given to using particle sizes of 8 to 9 mm and in particular shaped particles, such as so-called shaped activated coke.
  • a sufficient amount of undersize is produced in the first bed by abrasion and breaking up of the bulk material particles, so that the medium-size fraction obtained therefrom can, after a certain number of cycles, be used for the NOx cleaning stage adsorption and/or or absorbent is obtained in sufficient quantity for continuous plant operation.
  • the two-stage gas cleaning takes place in an exhaust gas cleaning system 103, which consists of a first stage 103A (de-SOx stage) and a second stage 103B (de-NOx stage).
  • first stage the exhaust gas flows through a first bed 11 of a first particulate gas cleaning agent A
  • second stage the exhaust gas flows through a second bed 12 of a second particulate gas cleaning agent B.
  • a conveyor device 100A which is known per se and can be arranged at various circulation points, is provided for replacing the material. Depending on requirements, it supplies the circulatory process 100 with a sufficient quantity of particulate gas cleaning agent such as, preferably, e.g.
  • the amount of fresh coke (depending on its material properties and the process conditions) can be 4%, for example, based on the 100% cycle volume of particulate gas cleaning agent.
  • a preferred particle size for fresh coke is between 8mm and 10mm.
  • particulate gas cleaning agent(s) After each material cycle, certain portions of the particulate gas cleaning agent(s) are subjected to a regeneration known per se. This is typically at least for the particulate gas removed from the de-SOx stage detergent the case.
  • the regeneration takes place in a desorber 104 known per se. Part of the material loss to be compensated for also takes place in this, among other things due to particle breakage. These losses can be 1%, for example.
  • Dust-like components are introduced into the cycle process by the exhaust gas, such as 2% of the amount of circulating material.
  • the amount of dust increases, in particular due to particle breakage, e.g. by a further 2%.
  • this dust load is therefore withdrawn from the circulatory process by one or more classifiers 105 .
  • the so-called undersize fraction is, as is known, separated out in at least one sieving stage (sieve F1) in preferably every material circulation, e.g. in the order of 10% of the circulation quantity.
  • the undersize as can also be seen from Figure 1, can be reused in the exhaust gas cleaning process if the undersize fraction is divided into a very fine fraction and a medium-size fraction and the medium-size fraction is used as the second gas cleaning agent B in the second stage 103B, i.e. in the de-NOx stage for denitrification of the exhaust gas.
  • a second gas cleaning agent B that is particularly effective for exhaust gas denitrification is provided.
  • no foreign gas cleaning agent B needs to be provided and separately circulated and disposed of.
  • the medium grain fraction has a larger grain surface than the coarse grain due to the different grain diameters and therefore has a major influence on the NOx separation efficiency.
  • a shaped activated coke so-called shaped coke
  • Regeneration in the desorber, sifting and sieving of the undersize - in the storage bunker for the circulation system an example of a typical particle size distribution, as can be seen from the particle size diagram according to FIG.
  • the sieve fraction for the medium-sized fraction has a grain size distribution as can also be seen in FIG.
  • the consumption of adsorbents and/or absorbents is reduced by up to 20% and the de-NOx efficiency increases by up to >90%.
  • the invention reduces the outlay for the gas cleaning system itself and also the consumption of adsorbents and/or absorbents when operating the gas cleaning system, and furthermore a particularly good gas cleaning quality is achieved.
  • gas cleaning agent B withdrawn from the de-NOx stage is subsequently also used in the de-SOx stage together with the first gas cleaning agent A and then both gas cleaning agents A and B are discharged together and further circulated through the stages described, increased the effectiveness of the circulatory process increases even further.
  • the invention is based on the already mentioned publication WO 90/14156, from which a two-stage countercurrent moving bed reactor is known with: a lower first and upper second cleaning stage and for receiving and from top to bottom Passing through a first bed of a first adsorbent and/or absorbent on the one hand, or a second bed of a second adsorption agent and/or absorbents on the other hand, wherein the two cleaning stages are separated from each other horizontally by a partition wall, separate feed and distribution pipes at the upper end of each of the first and second beds for the first and second adsorbents and/or absorbents, respectively, separate combined bulk material - Withdrawal and exhaust gas inflow trays at the lower end of each of the first and second beds for the first or second adsorption and/or absorbent means, each of the bulk material withdrawal trays separately assigned openable and closable bulk material discharge devices, a lower exhaust gas inlet and an
  • the invention has recognized that the de-SOx bed and de-NOx bed and de-NOx bed should be operated independently or coupled. Furthermore, an overall gentle filling and discharge of the adsorbents and/or absorbents into or out of the two exhaust gas cleaning stages should be achieved, which was recognized as important, particularly for activated cokes of different quality characteristics.
  • the invention proposes exhaust gas cleaning devices according to claims 6 or 7. Accordingly, in a generic exhaust gas cleaning device, the openable and closable bulk material discharge elements of the second bed for the second adsorbent and/or absorbent are effective and arranged above the first bed, in particular above the exhaust gas outlet of the first cleaning stage, so that either the discharged second ad sorbent and/or absorbent, in particular directly, reaches a free surface of the adsorbent and/or absorbent layer of the first bed (claim 6) or the discharged second adsorbent and/or absorbent, in particular directly, from the exhaust gas cleaning device (103) unmixed is deductible (claim 7).
  • FIG. 1 shows a flow chart for a cycle process according to the invention
  • FIG. 2 shows a grain size diagram for particle sizes of activated coke as an adsorption and/or absorption medium, as can be used as an example in the cycle process according to the invention
  • an exhaust gas purification device 103 known per se is provided, which consists essentially of a first purification stage 103A and a second purification stage 103B. Via an exhaust gas inlet 103C, the exhaust gas, possibly pre-cleaned, reaches a first bed 11 (also referred to as De-SOx AC-bed in the drawing) with which the first cleaning stage 103A for removing SOx is filled.
  • a first bed 11 also referred to as De-SOx AC-bed in the drawing
  • the exhaust gas leaving the first cleaning stage 103A and thus partially cleaned is then intimately mixed with an ammonium-containing gas in a gas mixer 103E and reaches a second bed 12 (also referred to as De-NOx AC-bed in the drawing) with which the second cleaning stage 103B for NOx removal is filled.
  • the second cleaning Exhaust leaving stage 103B exits the emission control device 103 at 103D.
  • Each of the first and second cleaning stages 103A and 103B can have any type of construction known for, in particular dry, exhaust gas cleaning and, in principle, can also be operated like an autoclave.
  • a so-called moving bed reactor is preferably used, through which the corresponding particulate gas cleaning agent moves from top to bottom.
  • a specific direction in which the exhaust gas flows through the purification stage 103A is not important in the invention; however, the so-called countercurrent process is preferred.
  • a first adsorbent and/or absorbent A arrives, in particular intermittently, via a first conveying or filling device known per se and a bulk material inlet 13 into the first cleaning stage 103A and leaves it, in particular in the same cycle, via a first one known per se Bulk discharge 11A.
  • a second adsorbent and/or absorbent B arrives, in particular intermittently, via a second conveying or filling device known per se in the second cleaning stage 103B and leaves this, in particular in the same cycle, via a second bulk material discharge 12B known per se.
  • the second adsorbent and/or absorbent B passes from the bulk material discharge 12B into the bulk material inlet 13 of the first cleaning stage 103A. It leaves the latter together with the first adsorbent and/or absorbent A via the first bulk material discharge 11A and is thus returned to the cleaning cycle.
  • Both adsorption and/or absorption means A and B are then jointly largely freed from any dust components in a sifter 105A. Before- preferably, their finest fractions are also separated in a screening device F3 before both adsorbents and/or absorbents A and B are reactivated together in a desorber 104, as is known per se from WO 2008/071446 A1, for example.
  • Both adsorbents and/or absorbents A and B are subsequently largely separated from their undersize particles together in a screening device F1. Any dust components are discharged by a sifter 105B upstream of the screening device F1.
  • the remaining coarse grain fraction is preferably initially placed in a bunker 50A for interim storage. Together with the fresh adsorbent and/or absorbent C to be added to compensate for losses, it represents the first adsorbent and/or absorbent A Conveyor path 1A back to the first cleaning stage 103A
  • the undersize fraction separated off in the screening device F1 is largely separated from its finest grain components in a further screening device F2.
  • the remaining medium-size fraction preferably first reaches a bunker 50B. It represents the second adsorbent and/or absorbent B. And this arrives via a conveying path 1B back into the second purification stage 103B for tracking as required. Any excess material D is discharged.
  • the path of the first adsorbent and/or absorbent shown in bold lines thus forms a first material circuit 101
  • the path of the second adsorbent and/or absorbent shown in thinner lines forms a second material circuit 102 .
  • Both circuits are partly superimposed on each other.
  • the second adsorbent and/or absorbent is formed from the first.
  • the area of overlay 1D is marked with an additional dashed line.
  • the second adsorbent and/or absorbent discharged from the NOx separator is therefore used further in that it is given to the first bed 11 and runs through the circulatory process with it. This is harmless above all if the exchange of the first bed takes place faster than the exchange of the second bed, for example ten to 100 times faster.
  • the exhaust gas purification device 103 in the variant according to FIG is guided past the first stage 103A and is fed back via a conveying path 1 E to the first adsorbent and/or absorbent A drawn off from the first stage 103A.
  • the second adsorbent and/or absorbent A discharged from the NOx separation is therefore used further without going through the first bed 11 .
  • this has a positive effect on the gas pressure loss in the circulatory process.
  • the second adsorbent and/or absorbent B is to be used for other purposes or disposed of after passing through the second stage 103B, it is e.g. B. derived via a conveyor path 1F.
  • block diagram according to FIG. 3B also shows a fourth variant of the circulation leaching process, according to which a very fine fraction is separated only after the regeneration stage (desorber 104).
  • the block diagram according to FIG. 3B also indicates a fifth variant, namely the relocation of the extraction of the medium-sized fraction before the regeneration stage (desorber 104), which is thereby relieved of the throughput of the second adsorption and/or absorption medium B.
  • Figure 4A shows a preferred exhaust gas cleaning device for carrying out the exhaust gas cleaning process according to the invention and consists of a two-stage countercurrent moving bed reactor in a double-deck design, each having: a) a lower (first) and upper (second) cleaning stages (103A) and (103B) for receiving and Passing through from top to bottom, on the one hand, a first bed (11) of a first adsorption and/or absorption medium (A) and, on the other hand, a second bed (12) of a second adsorption and/or absorption medium (B), the two cleaning stages (103A) and (103B) are horizontally separated from each other by a partition (107), b) separate feed and distribution pipes (106A and 106B) at the top of each of the first and second beds (11 and 12) for the first respective second adsorption and/or absorption means (A and B), c) separate combined bulk material discharge and exhaust gas inflow trays (108A and 108B) at the bottom ren end of each of the
  • Figure 4B shows a further preferred exhaust gas cleaning device for carrying out the exhaust gas cleaning process according to the invention, which also consists of a two-stage countercurrent moving bed reactor in a double-deck design, and in which - in contrast to the exhaust gas cleaning device according to Figure 4A - the feature group g) is characterized in such a way that the openable and closable bulk material discharge elements (12B) of the second bed (12) for the second adsorbent and/or absorbent (B) above the first bed (11), in particular above the exhaust gas outlet (103F) of the first cleaning stage (103A ), are effective and arranged in such a way that the discharged second adsorbent and/or absorbent (B) can be drawn off unmixed, in particular directly, from the exhaust gas purification device (103).
  • the exhaust gas cleaning devices according to both FIGS. 4A and 4B provide that: h) the supply and distribution pipes (106A and/or 106B) of the first and/or second bed (11 and/or 12) for the first and/or or second adsorption and/or absorption means (A and/or B) are branched in a grid pattern over the associated bed surface, with, in particular, the supply and distribution pipes (106A) of the first and bed (11) for the first adsorption and /or absorption means (A) below the exhaust gas outlet (103F) of the first cleaning stage (103A), i) the exhaust gas cleaning devices are designed in two tiers, j) for the discharge of the first and/or second adsorption and absorption means (A and B) from the Exhaust gas cleaning device (103) at the lower end of which separate or partially common outlets (110) are provided.

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Abstract

Verfahren zum Reinigen von zumindest SOx und NOx enthaltenden industriellen Abgasen bei dem das Abgas nacheinander durch getrennte erste und zweite Schüttungen aus mindestens je einem Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel geführt wird. In der ersten Schüttung wird zumindest die Hauptmenge an SOx- und ggf. weiterer Schadstoffkomponenten aus dem Abgas absorbiert. Das von der Hauptmenge an SOx gereinigte Abgas wird nachfolgend zur Umwandlung des NOx mit einer ammoniumhaltigen Verbindung gemischt und danach in der zweiten Schüttung von der Hauptmenge an NOx-Bestandteilen an dem Adsorptions- und/oder Absorptionsmittels der zweiten Schüttung adsorbiert. Das so gereinigte verlässt die zweite Schüttung. Das mit SOx beladene Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel wird nach Abtrennen von Staubanteilen und Unterkorn sowie Durchlaufen einer Regenerationsstufe dem Reinigung-Prozess als Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel, ggf. ergänzt durch frisches Adsorptions- und/oder Absorptions-mittel, wieder zugeführt (Kreislauf-Prozess). Um den Verbrauch an Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel zu verringern, wird aus dem aus der ersten Schüttung abgetrennten Unterkorn eine Kleinstkorn-Fraktion abgetrennt und die so verbleibende Mittelkorn-Fraktion gewonnen und als Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel in der zweiten Schüttung als Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel zur NOx-Abscheidung wiederverwendet, wobei das von Staubanteilen und Unterkorn getrennte und regenerierte Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel in der ersten Schüttung als Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel zur SOx-Abscheidung wiederverwendet wird.

Description

Verfahren zum Reinigen von zumindest SOx und NOx enthaltenden industriellen Abgasen sowie Abgasreinigungsvorrichtung zum Durchführen dieses Verfahrens
GEBIET DER ERFINDUNG
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren mit den Merkmalen des Oberbegriffs von Anspruch 1 sowie eine Abgasreinigungsvorrichtung mit den Merkmalen des Oberbegriffs von Anspruch 6 zum Durchführen dieses Verfahrens. Demnach betrifft die Erfindung zunächst ein Verfahren zum Reinigen von zumindest SOx und NOx enthaltenden industriellen Abgasen bei dem das Abgas nacheinander durch getrennte erste und zweite Schüttungen aus mindestens je einem Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel geführt wird. In der ersten Schüttung wird zumindest die Hauptmenge an SOx- und ggf. weiterer Schadstoffkomponenten aus dem Abgas von dem Adsorptions- und/oder Absorptionsmittels, insbesondere in seinem Porensystem, absorbiert. Das von der Hauptmenge an SOx und ggf. weiteren Schadstoffkomponenten gereinigte Abgas wird nachfolgend zur Umwandlung des NOx, z.B. in N2 und Wasserdampf, innig mit einer ammoniumhaltigen Verbindung, wie Ammoniak oder Harnstoff, gemischt. Nachfolgend wird in der zweiten Schüttung aus dem mit der ammoniumhaltigen Verbindung gemischte, von der Hauptmenge an SOx und ggf. Schadstoffkomponenten schon gereinigte Abgas zumindest die Hauptmenge an NOx-Bestandteilen und/oder dessen Reaktionsprodukten an dem, insbesondere auf der Oberfläche des Adsorptions- und/oder Absorptionsmittels der zweiten Schüttung chemisch zersetzt bzw. adsorbiert. Das von der Hauptmenge an SOx- und ggf. weiteren Schadstoffkomponenten sowie von der Hauptmenge an NOx-Bestandteilen gereinigte Abgas verlässt die zweite Schüttung. Das mit SOx- und ggf. weiterer Schadstoffkomponenten, insbesondere in seinem Porensystem, beladene Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel wird nach Abtrennen von Staubanteilen und Unterkorn sowie Durchlaufen einer Regenerationsstufe dem Reinigung-Prozess der zumindest SOx und NOx enthaltenden industriellen Abgase als Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel, ggf. ergänzt durch frisches Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel, wieder zugeführt (Kreislauf-Prozess). TECHNOLOGISCHER HINTERGRUND
Ein derartiger Kreislauf-Prozess ist aus der WO 2008/071446 des Anmelders im Wesentlichen bekannt. Dieses Dokument wird hiermit voll inhaltlich zur Offenbarung der hier vorliegenden Erfindung gemacht.
Bei diesem bekannten Verfahren wird für einen zweistufigen Gasreinigungsprozess die sogenannte Gegenstromtechnik verwendet, bei der ein einziges Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel von oben nach unten nacheinander und ohne Unterbrechung durch die beiden Reinigungsstufen eines zweistufigen, ein- oder zweistöckigen Gegenstromadsorber langsam wandernd geführt wird, während das zu reinigende Abgas von unten in den Gegenstromadsorber eintritt und beide Reinigungsstufen nacheinander von unten nach oben durchströmt. Auf diese Weise wird das Abgas an ein und demselben Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel gereinigt. Bei diesem bekannten Verfahren wird das Abgas nach dem Durchströmen der unteren, d.h. der ersten Schüttung ausgeleitet mit einem ammoniumhaltigen Gas gemischt und nachfolgend unter der oberen, d.h. zweiten Schüttung in diese eingeleitet, um dort dann den Prozess der NOx-Entfernung durchzuführen.
Außerdem ist von demselben Anmelder ein nicht-gattungsgemäßer weiterer Kreislauf-Prozess für ein zweistufiges Gasreinigungs-Verfahren zur SOx- und NOx- Abscheidung mit Adsorptions- und/oder Absorptionsmitteln aus der WO 90/14156 bekannt. Auch dieses Dokument wird hiermit voll inhaltlich zur Offenbarung der hier vorliegenden Erfindung gemacht. Aus diesem Dokument ist auch eine gattungsgemäße Abgasreinigungsvorrichtung für ein zweistufiges Gasreinigungs-Verfahren zur SOx- und NOx-Abscheidung an zwei unterschiedlichen Adsorptions- und/oder Absorptionsmitteln bekannt.
Bei dem zuletzt genannten (zweiten) bekannten Verfahren kann die Abgasreinigung im Gegenstromverfahren an unterschiedlichen Adsorptions- und Absorptionsmitteln in den beiden Reinigungsstufen durchgeführt werden. Das heißt, dass in einer unteren, der SOx-Abscheidung dienenden (ersten) Schüttung ein erstes Adsorptions- und Absorptionsmittel verwendet wird, während in der oberen (zweiten) Schüttung ein anderes Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel zur Anwendung kommen kann. Damit wurde erreicht, dass für die jeweilige Fluidbehandlung das jeweils optimale Schüttgut verwendet werden kann. Um einen Kreislaufprozess zu ermöglichen werden die beiden Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel getrennt voneinander aus der entsprechenden Abgas- Reinigungsstufe ausgeschleust und nicht miteinander vermischt.
Demnach sind ein 2-stufiger SOx- und NOx-Abgasreinigungsprozess z.B. mit NH2- Zugabe vor der zweiten Schüttung sowohl an zwei unterschiedlichen als auch an ein und demselben Schüttgut vorbekannt.
Das erstgenannte Abgasreinigungsverfahren hat den Vorteil, dass das ganze Handling des Adsorptions- und/oder Absorptionsmitteltransportes und dessen Nachbehandlung und Wiederverwendung vereinfacht und damit preiswerter wird. Bei der zweitgenannten Lösung wird der Reinigungsprozess in jeder der beiden Reinigungsstufen optimiert. Der anlagenmäßige Mehraufwand für das Handling zweier verschiedener Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel ist allerdings erheblich.
Es hat sich herausgestellt, dass der Verbrauch an Adsorptions- und/oder Absorptionsmitteln bei beiden Lösungen und damit der Aufwand für den Gasreinigungsbetrieb nicht unerheblich ist. Außerdem sind diese beiden bekannten Lösungen an die Verwendung doppelstöckiger Wanderbettgegenstromreaktoren gebunden.
DARSTELLUNG DER ERFINDUNG
Davon ausgehend liegt der Erfindung die Aufgabe zugrunde, den Verbrauch an Adsorptions- und/oder Absorptionsmitteln bei den gattungsgemäßen Verfahren zu vermindern. Zur Lösung dieser Aufgabe schlägt die Erfindung ein gattungsgemäßes Reinigungsverfahren von industriellen Abgasen mit den Merkmalen des Anspruchs 1 vor. Demzufolge wird das aus der SOx-Reinigungsstufe ausgeschleuste Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel in einem deutlich größeren Umfang für den Abgasreinigungprozess wiederverwendet, als es nach dem vorbeschriebenen Stand der Technik der Fall gewesen ist. Die Erfindung verwendet nämlich auch einen Teil des sogenannten Unterkorns in Gestalt einer Mittelkornfraktion weiter, nämlich als Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel für die NOx-Reinigungsstufe, also in einer zweiten Schüttung. Zu diesem Zweck wird das aus der ersten Schüttung abgetrennte und von Staubanteilen befreite Unterkorn von der Feinstkornfraktion, also Körnern von vorzugsweise weniger als 1 ,5 vorzugsweise weniger als 1 ,0 mm Größe, z.B. in einem Siebschritt befreit. Die so gewonnene Mittelkornfraktion, vorzugsweise in einem Partikelgrößenbereich von 1 bis 5 mm, und insbesondere von 1 ,5 bis 3,0 mm wird danach in der zweiten Schüttung als Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel zur NOx-Abscheidung wiederverwendet. Das von Staubanteilen und Unterkorn getrennte und regenerierte Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel wird dann nur noch in der ersten Schüttung als Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel zur SOx-Abscheidung wiederverwendet.
Der Kerngedanke besteht also darin, nach der SOx-Reinigungsstufe abgesiebtes, Unterkorn des (ersten) Adsorptions- und/oder Absorptionsmittels nicht mehr völlig zu entsorgen, sondern eine Feinstkorn-Fraktion davon zu trennen und eine verbleibende Mittelkorn-Fraktion als von dem ersten Adsorptions- und/oder Absorptionsmittels sich unterscheidendes (zweites) Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel für die NOx- Reinigungsstufe zu verwenden,
Es hat sich herausgestellt, dass es auf diese Weise möglich ist, als Ausgangsprodukt für das Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel einen einzigen Stoff zu verwenden und gleichwohl für beide Gasreinigungsprozesse eine optimale Gasreinigungswirkung zu erzielen und darüber hinaus den Gesamtverbrauch an dem Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel durch eine Teilverwendung des nach der ersten Schüttung anfallenden Unterkorns zu verringern. Dieses Verfahren ist, anders als der vorbeschriebene Stand der Technik, nicht an die Verwendung eines einzigen, zweistufigen Wanderbettgegenstromreaktors gebunden. Beide Reinigungsstu- fen können in getrennten Wanderbettreaktoren vollzogen werden, wobei jeweils auch ein Kreuzstrom- oder Kreuz-Gegenstromreaktor Anwendung finden kann. Außerdem können bei dem Gasreinigungsverfahren eventuell anfallende Übermengen an der Mittelkornfraktion in ganz anderen Reinigungsprozessen, wie der Wasseraufbereitung genutzt werden. Solche Übermengen können dadurch entstehen, dass mehr Mittelkorn anfällt, als in der zweiten Schüttung benötigt.
Mit der Erfindung wird also insgesamt erreicht, dass der Verbrauch an Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel im Vergleich zu den bekannten gattungsgemäßen Verfahren verringert wird.
Mit der Erfindung wird es auch möglich, dass das frische Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel, welches zur Ergänzung des aus dem Prozess immer wieder entfernten Staubes und Feinstkorn erforderlich ist, diejenige Körnungszusammensetzung und denjenigen Kornaufbau haben kann, wie er in der ersten Schüttung für das Entfernen der Hauptmenge an SOx und ggf. weiteren Schadstoffkomponenten aus dem industriellen Abgas bevorzugt eingesetzt wird. Hierbei kommen besonders bevorzugt Partikelgrößen von 8 bis 9mm und insbesondere geformte Partikel, wie so genannter Form-Aktivkoks zur Anwendung. Bei der bevorzugten Kreislaufführung des Adsorptions- und/oder Absorptionsmittels, wird nämlich durch Abrieb und Zerbrechen der Schüttgutpartikel ausreichend viel Unterkorn in der ersten Schüttung erzeugt, so dass die daraus gewonnene Mittelkornfraktion nach einer gewissen Zahl von Umläufen für die NOx-Reinigungsstufe Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel in ausreichendem Umfang für einen kontinuierlichen Anlagenbetrieb gewonnen wird.
Im Sinne der Erfindung werden verstanden
- unter Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel: alle für eine trockene Gasreinigung geeigneten Gasreinigungsmittel in Partikelform,
- unter Grobkorn: z.B. 10mm bis 3,5mm,
- unter Unterkorn: < 3,5mm,
- unter Mittelkorn: 1 ,5 bis 3,5mm, unter Feinstkorn: < 1 ,5mm und unter Staub: <0,5mm
Ein Kreislaufprozess nach dieser Erfindung wird nachfolgend exemplarisch anhand des Flussdiagramms gemäß Figur 1 näher erläutert: Aus diesem Flussdiagramm sind zwei zum Teil miteinander verbundene und zum Teil nicht miteinander verbundene Materialkreisläufe 101 und 102 ersichtlich, die miteinander den Kreislaufprozess 100 nach der Erfindung darstellen.
Die an sich bekannte zweistufige Gasreinigung findet in einer Abgasreinigungsanlage 103 statt, die aus einer ersten Stufe 103A (De-SOx-Stufe) und einer zweiten Stufe 103B (De-NOx-Stufe) besteht. In der ersten Stufe durchströmt das Abgas eine erste Schüttung 11 eines ersten partikelförmigen Gasreinigungsmittels A und in der zweiten Stufe durchströmt das Abgas eine zweite Schüttung 12 eines zweiten partikelförmigen Gasreinigungsmittels B.
Bei jedem Materialumlauf werden Materialpartikel verbraucht, insbesondere weil sie zu Bruch gehen und in gewissem Umfang ausgeschleust werden müssen, um optimale Prozessbedingungen aufrecht zu erhalten. Für den Materialersatz ist eine an sich bekannte Fördereinrichtung 100A vorgesehen, die an verschiedenen Kreislaufpunkten angeordnet sein kann. Sie versorgt den Kreislaufprozess 100 je nach Bedarf mit ausreichender Menge an partikelförmigem Gasreinigungsmittel wie, bevorzugt, z.B. mit sogenanntem Frischkoks, d.h. einem noch frischen bzw. unverbrauchten kohlenstoffhaltigen Material, welches nachfolgend allgemein auch als AC (Aktivkoks) bezeichnet wird. Bezogen auf 100% Kreislaufmenge an partikelförmigem Gasreinigungsmittel kann die Frischkoksmenge (je nach seinen Materialeigenschaften und den Prozessbedingungen), z.B. 4% betragen. Eine bevorzugte Partikelgröße liegt bei Frischkoks zwischen 8mm und 10mm.
Nach jedem Materialumlauf werden gewisse Anteile des/der partikelförmigen Gas- reinigungsmittel/s einer an sich bekannten Regeneration unterzogen. Das ist in der Regel zumindest für das aus der De-SOx-Stufe abgezogene partikelförmige Gas- reinigungsmittel der Fall. Die Regeneration findet in einem an sich bekannten Desorber 104 statt. Auch in diesem findet ein Teil des auszugleichenden Materialverlustes, u. A. durch Partikel-Bruch statt. Diese Verluste können z.B. 1 % betragen.
Durch das Abgas werden u, A. staubförmige Bestandteile in den Kreislauf-Prozess eingetragen, wie z.B. 2% der Menge des Umlaufmaterials. In den Anlagenstufen des Kreislauf-Prozesses erhöht sich die Staubmenge, insbesondere durch Partikelbruch, z.B. um weitere 2%. Deshalb werden, wie an sich bekannt, diese Staubfrachten durch einen oder mehrere Sichter 105 aus dem Kreislauf-Prozess abgezogen.
In den Anlagenstufen des Kreislauf-Prozesses entstehen außer dem Staub auch kleinere und größere Bruchpartikel. Eine beispielhafte Größenverteilung ist in Figur 2 dargestellt. Weil nur die sogenannte Grobkornfraktion in dem Kreislauf-Prozess wirtschaftlich weiterverwertbar ist, wird, wie an sich bekannt, die sogenannte Unterkornfraktion in mindestens einer Siebstufe (Sieb F1 ) bei vorzugsweise jedem Materialumlauf aus diesem abgeschieden, z.B. in der Größenordnung von 10% der Umlaufmenge.
Die Erfindung hat nun erkannt, dass das Unterkorn, wie aus Figur 1 weiter ersichtlich, in dem Abgasreinigungsprozess weiterverwendbar ist, wenn man die Unterkornfraktion in eine Feinstkornfraktion und in eine Mittelkornfraktion unterteilt und die Mittelkornfraktion als das zweite Gasreinigungsmittel B in der zweiten Stufe 103B d.h. in der De-NOx-Stufe zur Entstickung, des Abgases einsetzt. Auf diese Weise wird nicht nur ein großer Anteil des bisher verworfenen Unterkorns in dem Abgasreinigungsprozess weiter verwendet, sondern ein für die Abgasentstickung ein besonders effektives zweites Gasreinigungsmittel B bereitgestellt. Außerdem braucht kein fremdes Gasreinigungsmittel B bereitgestellt und separiert im Kreislauf geführt und entsorgt werden. Die Mittelkornfraktion hat eine größere Kornoberfläche als das Grobkorn aufgrund der unterschiedlichen Korndurchmesser und hat daher auf den Nox-Abscheidegrad einen großen Einfluss. Bei einem derartigen Kreislauf-Prozess und bei Verwendung eines geformten Aktivkokses (sogenannten Formkokses) als Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel mit einer ursprünglichen Durchmesser-/Partikel-Größe des frischen Adsorptions- und/oder Absorptionsmittels von 8 mm bis 10 mm stellt sich - nach Regeneration im Desorber, Sichtung und Absiebung des Unterkorns - im Vorratsbunker für die Kreislaufführung beispielhaft eine typische Korngrößenverteilung ein, wie aus dem Korngrößen-Diagramm nach Figur 2 ersichtlich. Die Siebfraktion für die Mittelkornfraktion hat in diesem Beispiel eine Korngrößenverteilung wie ebenfalls aus Figur 2 ersichtlich. Bei diesem Ausführungsbeispiel vermindert sich der Verbrauch an Adsorptions- und/oder Absorptionsmitteln um bis zu 20% und der De-NOx- Wirkungsgrad erhöht sich bis > 90%.
Insgesamt wird durch die Erfindung der Aufwand für die Gasreinigungsanlage selbst sowie auch der Verbrauch an Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel beim Betreiben der Gasreinigungsanlage verringert und ferner eine besonders gute Gasreinigungsqualität erreicht.
Wenn das aus der De-NOx-Stufe abgezogene Gasreinigungsmittel B nachfolgend zunächst auch in der De-SOx-Stufe zusammen mit dem ersten Gasreinigungsmittel A eingesetzt und danach beide Gasreinigungsmittel A und B gemeinsam ausgetragen und weiter durch die beschriebenen Stufen im Kreislauf geführt werden, vergrößert sich die Effektivität des Kreislaufprozesses noch weiter.
Hinsichtlich einer gattungsgemäßen Abgasreinigungsvorrichtung zum Durchführen des Abgasreinigungsverfahrens nach dieser Erfindung geht die Erfindung von der schon erwähnten Druckschrift WO 90/14156 aus, aus der ein zweistufiger Gegenstrom-Wanderbettreaktor bekannt mit: einer unteren ersten und oberen zweiten Reinigungsstufen und zum Aufnehmen und von oben nach unten Hindurchführen von einer ersten Schüttung aus einem ersten Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel einerseits, respektive von einer zweiten Schüttung aus einem zweiten Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel andererseits, wobei die beiden Reinigungsstufen und horizontal durch eine Trennwand voneinander separiert sind, separaten Zuführ- und Verteil-Rohren am oberen Ende jeder der ersten und zweiten Schüttungen für die ersten respektive zweiten Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel, separaten kombinierten Schüttgut-Abzugs- und Abgas-Anström-Böden am unteren Ende jeder der ersten und zweiten Schüttungen für die ersten respektive zweiten Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel, jedem der Schüttgut-Abzugs-Böden separat zugeordneten öffnen- und schließbaren Schüttgut-Austragsorganen, einem unteren Abgas-Einlass sowie einem oberen Abgas-Auslass für jede der beiden Reinigungsstufen, sowie mit einem den oberen Abgas-Auslass der ersten Reinigungsstufe mit dem unteren Abgas-Einlass der zweiten Reinigungsstufe fluidisch verbindender Gasmischer zum Zuführen und Verteilen von Ammonium enthaltenden Gas in das Abgas.
Davon ausgehend hat die Erfindung erkannt, dass für eine Kreislaufführung von sich voneinander unterscheidenden Adsorptions- und/oder Absorptionsmitteln, wie insbesondere im Falle von Aktivkoks, für die Reinigung von zumindest SOx und Nox enthaltenden Abgasen das De-SOx-Bett und De-NOx-Bett unabhängig voneinander oder gekoppelt betrieben werden sollten. Ferner sollte ein insgesamt schonendes Befüllen und Austragen der Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel in die bzw. aus den beiden Abgas-Reinigungsstufen erreicht werden, was insbesondere für Aktivkokse unterschiedlicher Qualitätsmerkmale als bedeutsam erkannt wurde.
Zur Lösung dieser Ausgabe schlägt die Erfindung Abgasreinigungsvorrichtungen nach den Ansprüchen 6 oder 7 vor. Demnach sind bei einer gattungsgemäße Abgasreinigungsvorrichtung die öffnen- und schließbaren Schüttgut-Austragsorgane der zweiten Schüttung für das zweite Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel oberhalb ersten Schüttung, insbesondere oberhalb des Abgas-Auslasses der ersten Reinigungsstufe, wirksam und derart angeordnet, dass entweder das ausgetragene zweite Ad- sorptions- und/oder Absorptionsmittel, insbesondere unmittelbar, auf eine freie Oberfläche der Adsorptions- und/oder Absorptionsmittelschicht der ersten Schüttung gelangt (Anspruch 6) oder das ausgetragene zweite Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel, insbesondere unmittelbar, aus der Abgasreinigungseinrichtung (103) unvermischt abziehbar ist (Anspruch 7).
Diese Lösungen eines kombinierten Wanderbett-Reaktors, insbesondere für einen De-SOx / De-NOx Kreislauf-Prozess und besonders bevorzugt mit Aktivkoks (AC) als Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel, gestatten es unter anderem: die Reinigungsstufen (Betten) unabhängig voneinander oder gekoppelt betreiben zu können, die Befüllung der Betten mit Aktivkoks/en unterschiedlicher Qualitätsmerkmale zu ermöglichen, die Befüllung der Betten mit Adsorptions- und/oder Absorptionsmitteln gemeinsam oder getrennt vorzunehmen, den Austrag der Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel aus den Betten gemeinsam oder getrennt vornehmen zu können. - Sie sind auch unabhängig voneinander sowie unabhängig von dem hier beanspruchten Verfahren von eigenständig erfinderischer Bedeutung.
Die vorgenannten sowie die beanspruchten und in den Ausführungsbeispielen beschriebenen erfindungsgemäß zu verwendenden Bauteile und Verfahrensbedingungen unterliegen in ihrer Größe, Formgestaltung, Materialauswahl und technischen Konzeption keinen besonderen Ausnahmebedingungen, so dass die in dem Anwendungsgebiet bekannten Auswahlkriterien uneingeschränkt Anwendung finden können
Weitere Einzelheiten, Merkmale und Vorteile des Gegenstandes der Erfindung ergeben sich aus den Unteransprüchen, sowie aus der nachfolgenden Beschreibung und der zugehörigen Zeichnung, in der - beispielhaft - ein Ausführungsbeispiel dargestellt ist. Auch einzelne Merkmale der Ansprüche oder der Ausführungsformen können mit anderen Merkmalen anderer Ansprüche und Ausführungsformen kombiniert werden. KURZBESCHREIBUNG DER FIGUREN
In der Zeichnung zeigen:
Fig. 1 ein Flussdiagramm für einen erfindungsgemäßen Kreislaufprozess;
Fig. 2 ein Korngrößen-Diagramm für Partikelgrößen von Aktivkoks als Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel, wie sie beispielhaft bei dem erfindungsgemäßen Kreislaufprozess zum Einsatz kommen können;
Fig. 3a/b Blockdiagramme für einen zweistufigen Gasreinigungsprozess nach der Erfindung für alternative Prozessführungen;
Fig. 4a/b für einen zweistufigen Gasreinigungsprozess nach der Erfindung einen, wie bevorzugt zweistöckigen, Gegenstrom-Wanderbettreaktor in zwei alternativen Varianten.
DETAILLIERTE BESCHREIBUNG VON AUSFÜHRUNGSBEISPIELEN
Aus dem Blockdiagramme nach Fig. 3A ist eine Gasreinigungsanlage gemäß dem Kreislaufprozess 100 nach der Erfindung für eine erste Variante der Prozessführung ersichtlich. Demnach ist eine als solche an sich bekannte Abgasreinigungseinrichtung 103 vorgesehen, die im Wesentlichen aus einer ersten Reinigungsstufe 103A und einer zweiten Reinigungsstufe 103B besteht. Über einen Abgaseinlass 103C gelangt das, ggf. vorgereinigte, Abgas in eine erste Schüttung 11 (in der Zeichnung auch als De-SOx AC-bed bezeichnet) mit der die erste Reinigungsstufe 103A zum Entfernen von SOx befüllt ist. Das die erste Reinigungsstufe 103A verlassende, so teilgereinigte Abgas wird nachfolgend in einem Gasmischer 103E mit einem ammoniumhaltigen Gas innig gemischt und gelangt in eine zweite Schüttung 12 (in der Zeichnung auch als De-NOx AC-bed bezeichnet) mit der die zweite Reinigungsstufe 103B zum Entfernen von NOx befüllt ist. Das die zweite Reinigungs- stufe 103B verlassende Abgas verlässt die Abgasreinigungseinrichtung 103 bei 103D.
Jede der ersten und zweiten Reinigungsstufe 103A und 103B können jede zur, insbesondere trockenen, Abgasreinigung bekannte Bauart haben und grundsätzlich auch wie ein Autoklav betrieben werden. Bevorzugt kommt aber, zumindest für die erste Reinigungsstufe 103A ein sogenannter Wanderbettreaktor in Betracht, der von oben nach unten von dem entsprechenden partikelförmigen Gasreinigungsmittel durchwandert wird. Auf eine bestimmte Richtung der Durchströmung der Reinigungsstufe 103A mit dem Abgas kommt es bei der Erfindung nicht an; bevorzugt wird aber das sogenannte Gegenstromverfahren.
Ein erstes Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel A gelangt, insbesondere taktweise, über eine an sich bekannte erste Förder- oder Befüll-Einrichtung und einen Schüttguteinlass 13 in die erste Reinigungsstufe 103A und verlässt diese, insbesondere im gleichen Takt, über einen an sich bekannten ersten Schüttgutaustrag 11A.
Ein zweites Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel B gelangt, insbesondere taktweise, über eine an sich bekannte zweite Förder- oder Befüll-Einrichtung in die zweite Reinigungsstufe 103B und verlässt diese, insbesondere im gleichen Takt, über einen an sich bekannten zweiten Schüttgutaustrag 12B.
Gemäß dieser ersten der Prozessführungs-Variante nach Figur 3A gelangt das zweite Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel B von dem Schüttgutaustrag 12B in den Schüttguteinlass 13 der ersten Reinigungsstufe 103A. Es verlässt die letztere mit dem ersten Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel A gemeinsam über den ersten Schüttgutaustrag 11A und wird so in den Reinigungs-Kreislauf zurückgeführt.
Beide Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel A und B werden danach gemeinsam von etwaigen Staubbestandteilen in einem Sichter 105A weitgehend befreit. Vor- zugsweise, werden auch ihre Feinstkornanteile in einer Siebeinrichtung F3 abgetrennt, bevor beide Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel A und B gemeinsam in einem Desorber 104, wie er an sich z.B. aus der WO 2008/071446 A1 bekannt ist reaktiviert werden.
Beide Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel A und B werden nachfolgend gemeinsam in einer Siebeirichtung F1 von ihren Unterkornbestandteilen weitgehend getrennt. Etwaige Staubbestandteile werden von einem der Siebeirichtung F1 vorgeschalteten Sichter 105B ausgeschleust.
Die verbleibende Grobkornfraktion gelangt, vorzugsweise, zunächst zur Zwischenlagerung in einen Bunker 50A, Sie stellt, gemeinsam mit dem zum Verlustausgleich zu ergänzendem frischen Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel C, das erste Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel A dar. Und dieses gelangt über einen Förderweg 1 A zurück in die erste Reinigungsstufe 103A
Die in der Siebeirichtung F1 abgetrennte Unterkornfraktion wird in einer weiteren Siebeirichtung F2 von ihren Feinstkornbestandteilen weitgehend getrennt. Die verbleibende Mittelkornfraktion gelangt, vorzugsweise, zunächst in einen Bunker 50B, Sie stellt das zweite Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel B dar. Und dieses gelangt über einen Förderweg 1 B bedarfsweise zum Nachführen zurück in die zweite Reinigungsstufe 103B. Ein etwaiger Materialüberschuss D wird ausgeschleust.
Der mit fetten Linien dargestellte Weg des ersten Adsorptions- und/oder Absorptionsmittels bildet so einen ersten Materialkreislauf 101 , während der mit dünneren Linien dargestellte Weg des zweiten Adsorptions- und/oder Absorptionsmittels einen zweiten Materialkreislauf 102 bildet. Beide Kreisläufe sind zum Teil miteinander überlagert. In einem Bereich der Überlagerung entsteht das zweite aus dem ersten Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel. Der Bereich der Überlagerung 1 D ist mit einer zusätzlichen gestrichelten Linie markiert. Das aus der NOx-Abscheidung ausgetragene zweite Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel wird also weiterverwendet, indem es der ersten Schüttung 11 aufgegeben und mit dieser den Kreislauf-Prozess durchläuft. Das ist vor allem dann unschädlich, wenn der Austausch der ersten Schüttung schneller erfolgt als der Austausch der zweiten Schüttung, z.B. zehn bis 100 mal schneller.
Aus dem Blockdiagramm nach Fig. 3B ist eine Gasreinigungsanlage gemäß dem Kreislaufprozess 100 nach der Erfindung für weitere Varianten der Prozessführung ersichtlich.
In Abweichung von dem Blockdiagramm nach Figur 3A kann die Abgasreinigungseinrichtung 103 bei der Variante nach Fig.3B, ggf. auch nur wahlweise, derart benutzt werden, dass das zweite Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel B nach seinem Austritt aus der zweiten Stufe 103B an der ersten Stufe 103A vorbei geführt wird und über einen Förderweg 1 E dem aus der ersten Stufe 103A abgezogenen ersten Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel A wieder zugeführt wird, Das aus der NOx-Abscheidung ausgetragene zweite Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel wird also weiter verwendet, ohne die erste Schüttung 11 zu durchlaufen. Das wirkt sich u. A. auf den Gasdruck-Verlust im Kreislauf-Prozess positiv aus.
Wenn das zweite Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel B nach Durchlaufen der der zweiten Stufe 103B anderweitig genutzt oder entsorgt werden soll, wird es z. B. über einen Förderweg 1 F abgeleitet.
Neben dieser zweiten und dritten Variante zeigt das Blockdiagramm nach Figur 3B auch eine vierte Variante des Kreislaug-Prozesses wonach eine Feinstkornfraktion erst nach der Regenerationsstufe (Desorber 104) abgetrennt wird.
Das Blockdiagramm nach Figur 3B deutet ferner eine fünfte Variante an, nämlich die Verlagerung der Gewinnung der Mittelkornfraktion vor die Regenerationsstufe (Desorber 104), die dadurch vom Durchsatz des zweiten Adsorptions- und/oder Absorptionsmittels B entlastet wird. Angedeutet ist dieses Vertauschen der Reihen- folge von Verfahrensschritten durch strichpunktiert (kreisrund und rechteckig) umrandete Anlagenbereiche.
Figur 4A zeigt eine bevorzugte Abgasreinigungsvorrichtung zum Durchführen des Abgasreinigungsverfahrens nach der Erfindung und besteht aus einem zweistufige Gegenstrom-Wanderbettreaktor in doppelstöckiger Ausführung mit jeweils: a) einer unteren (ersten) und oberen (zweiten) Reinigungsstufen (103A) und (103B) zum Aufnehmen und von oben nach unten Hindurchführen von einerseits einer ersten Schüttung (11 ) aus einem ersten Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel (A) und von andererseits einer zweiten Schüttung (12) aus einem zweiten Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel (B), wobei die beiden Reinigungsstufen (103A) und (103B) horizontal durch eine Trennwand (107) voneinander separiert sind, b) separaten Zuführ- und Verteil-Rohren (106A und 106B) am oberen Ende jeder der ersten und zweiten Schüttungen (11 und 12) für die ersten respektive zweiten Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel (A und B), c) separaten kombinierten Schüttgut-Abzugs- und Abgas-Anström-Böden (108A und 108B) am unteren Ende jeder der ersten und zweiten Schüttungen (11 und 12) für die ersten respektive zweiten Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel (A und B), d) jedem der Schüttgut-Abzugs-Böden (108A und 108B) separat zugeordneten öffnen- und schließbaren Schüttgut-Austragsorganen (11A und 12B), e) einem unteren Abgas-Einlass (103C und 103G) sowie einem oberen Abgas- Auslass (103F und 103D) für jede der beiden Reinigungsstufen (103A) und (103B), f) einem den oberen Abgas-Auslass (103F) der ersten Reinigungsstufe (103A) mit dem unteren Abgas-Einlass (103G) der zweiten Reinigungsstufe (103B) fluidisch verbindenden Gasmischer (103E) zum Zuführen und Verteilen von Ammonium enthaltenden Gas in das Abgas, wobei g) die öffnen- und schließbaren Schüttgut-Austragsorgane (12B) der zweiten Schüttung (12) für das zweite Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel (B) oberhalb ersten Schüttung (11 ), insbesondere oberhalb des Abgas- Auslasses (103F) der ersten Reinigungsstufe (103A), wirksam und derart angeordnet sind, dass das ausgetragene zweite Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel (B), insbesondere unmittelbar, auf eine freie Oberfläche der Adsorptions- und/oder Absorptionsmittelschicht (A) der ersten Schüttung (11 ) gelangt.
Figur 4B zeigt eine weitere bevorzugte Abgasreinigungsvorrichtung zum Durchführen des Abgasreinigungsverfahrens nach der Erfindung, die ebenfalls aus einem zweistufige Gegenstrom-Wanderbettreaktor in doppelstöckiger Ausführung besteht, und bei der - im Unterschied zu der Abgasreinigungsvorrichtung nach Figur 4A - die Merkmalsgruppe g) sich derart auszeichnet, dass die öffnen- und schließbaren Schüttgut-Austragsorgane (12B) der zweiten Schüttung (12) für das zweite Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel (B) oberhalb ersten Schüttung (11), insbesondere oberhalb des Abgas-Auslasses (103F) der ersten Reinigungsstufe (103A), wirksam und derart angeordnet sind, dass das ausgetragene zweite Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel (B), insbesondere unmittelbar, aus der Abgasreinigungseinrichtung (103) unvermischt abziehbar ist.
Im Übrigen sehen die Abgasreinigungsvorrichtungen nach beiden Figuren 4A und 4B vor, dass: h) die Zuführ- und Verteil-Rohre (106A und/oder 106B) der ersten und/oder zweiten Schüttung (11 und/oder 12) für das erste und/oder zweite Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel (A und/oder B) über die zugehörende Schüttungsoberfläche rasterförmig verzweigt sind, wobei, insbesondere, die Zuführ- und Verteil-Rohre (106A) der ersten und Schüttung (11 ) für das erste Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel (A) unterhalb des Abgasauslasses (103F) der ersten Reinigungsstufe (103A) münden, i) die Abgasreinigungseinrichtungen doppelstöckig ausgeführt sind, j) für den Austrag der ersten und/oder zweiten Adsorptions- und Absorptionsmittel (A und B) aus der Abgasreinigungseinrichtung (103) an deren unterem Ende voneinander getrennte oder teilweise gemeinsame Auslässe (110) vorgesehen sind. BEZUGSZEICHENLISTE
1A Förderweg
1 B Förderweg
1C Förderweg
1 D Förderweg
1 E Förderweg
1 F Förderweg
11 erste Schüttung (De-SOx AC-bed)
11A Schüttgutaustrag
12 zweite Schüttung (De-NOx AC-bed)
12B Schüttgutaustrag
12B‘ Schüttgutaustrag
13 Schüttguteinlass
20 Gegenstrom-Wanderbettreaktor
50A Bunker
50B Bunker
100 Kreislaufprozess
100A Fördereinrichtungen
101 erster Material-Kreislauf
102 zweiter Material-Kreislauf
103 Abgasreinigungseinrichtung
103A erste Reinigungsstufe
103B zweite Reinigungsstufe
103C Abgaseinlass
103D Abgasauslass
103E Gasmischer
103F Abgasauslass
103G Abgaseinlass
104 Desorber
105 Sichter
105A Sichter 105B Sichter
106A Zuführ- und Verteil-Rohre
106B Zuführ- und Verteil-Rohre
107 Trennwand
108A Schüttgut-Abzugs- und Abgas-Anström-Böden
108B Schüttgut-Abzugs- und Abgas-Anström-Böden
110 Auslässe
A erstes Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel
B zweites Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel
C frisches Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel
D überschüssiges zweites Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel
F1 Sieb
F2 Sieb

Claims

PATENTANSPRÜCHE:
1. Verfahren zum Reinigen von zumindest SOx und NOx enthaltenden industriellen Abgasen bei dem das Abgas nacheinander durch getrennte erste und zweite Schüttungen aus mindestens je einem Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel geführt wird, in der ersten Schüttung zumindest die Hauptmenge an SOx- und ggf. weiterer Schadstoffkomponenten aus dem Abgas von dem Adsorptions- und/oder Absorptionsmittels, insbesondere in seinem Porensystem, adsorbiert wird, das von der Hauptmenge an SOx und ggf. weiteren Schadstoffkomponenten gereinigte Abgas nachfolgend zur Umwandlung des Nox, z.B. in N2 und Wasserdampf, innig mit einer ammonium-haltigen Verbindung, wie Ammoniak oder Harnstoff, gemischt wird, nachfolgend in der zweiten Schüttung aus dem mit der ammoniumhaltigen Verbindung gemischte, von der Hauptmenge an SOx und ggf. weiteren Schadstoffkomponenten schon gereinigte Abgas zumindest die Hauptmenge an NOx-Bestandteilen und/oder dessen Reaktionsprodukten an dem, insbesondere auf der Oberfläche des Adsorptions- und/oder Absorptionsmittels der zweiten Schüttung chemisch zersetzt bzw. adsorbiert wird, das von der Hauptmenge an SOx- und ggf. weiteren Schadstoffkomponenten sowie von der Hauptmenge an NOx-Bestandteilen gereinigte Abgas die zweite Schüttung verlässt, das mit SOx- und ggf. weiterer Schadstoffkomponenten, insbesondere in seinem Porensystem, beladene Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel nach Abtrennen von Staubanteilen und Unterkorn sowie Durchlaufen einer Regenerationsstufe dem Reinigung-Prozess der zumindest SOx und NOx enthaltenden industriellen Abgase als Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel, ggf. ergänzt durch frisches Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel, wieder zugeführt wird (Kreislauf-Prozess), dadurch gekennzeichnet, dass aus dem aus der ersten Schüttung abgetrennten Unterkorn eine Kleinstkorn- Fraktion abgetrennt und die so verbleibende Mittelkorn-Fraktion gewonnen und als von dem (ersten) Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel der ersten Schüttung gesondertes (zweites) Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel in der zweiten Schüttung zur NOx-Abscheidung wiederverwendet wird, wobei das von Staubanteilen und Unterkorn getrennte und regenerierte (oder unregenerierte) Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel in der ersten Schüttung als Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel zur SOx-Abscheidung wiederverwendet wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass die Partikelgrößen Mittelkorn-Fraktion zwischen 1 und 5mm, vorzugsweise zwischen 1 ,5 und 3,0 mm betragen.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass das aus der NOx-Abscheidung, d.h. der zweiten Schüttung ausgetragene Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel dadurch weiterverwendet und/oder entsorgt wird, dass es der dem Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel für die SOx- Abscheidung vor bzw. nach der ersten Schüttung (Reinigungsstufe) aufgegeben und mit diesem den Kreislauf-Prozess durchläuft.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass der Gewinnungsschritt der Mittelkorn-Fraktion der Regenerationsstufe nachgeschaltet ist.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, insbesondere nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass das zweite Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel (B) in der zweiten Schüttung (12) 2- bis 10-mal länger mit dem Abgas durchströmt wird als das erste Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel (A) in der ersten Schüttung (11 ).
6. Abgasreinigungsvorrichtung zum Durchführen des Abgasreinigungsverfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 5, bestehend aus einem zweistufige Gegenstrom-Wanderbettreaktor mit - einer unteren ersten und oberen zweiten Reinigungsstufen (103A) und (103B) zum Aufnehmen und von oben nach unten Hindurchführen von einer ersten Schüttung (11) aus einem ersten Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel (A) einerseits respektive von einer zweiten Schüttung (12) aus einem zweiten Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel (B) andererseits, wobei die beiden Reinigungsstufen (103A) und (103B) horizontal durch eine Trennwand (107) voneinander separiert sind,
- separaten Zuführ- und Verteil-Rohren (106A und 106B) am oberen Ende jeder der ersten und zweiten Schüttungen (11 und 12) für die ersten respektive zweiten Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel (A und B).
- separaten kombinierten Schüttgut-Abzugs- und Abgas-Anström- Böden (108A und 108B) am unteren Ende jeder der ersten und zweiten Schüttungen (11 und 12) für die ersten respektive zweiten Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel (A und B),
- jedem der Schüttgut-Abzugs-Böden (108A und 108B) separat zugeordneten öffnen- und schließbaren Schüttgut-Austragsorganen (11 A und 12B),
- einem unteren Abgas-Einlass (103C und 103G) sowie einem oberen Abgas-Auslass (103F und 103D) für jede der beiden Reinigungsstufen (103A) und (103B),
- einem den oberen Abgas-Auslass (103F) der ersten Reinigungsstufe (103A) mit dem unteren Abgas-Einlass (103G) der zweiten Reinigungsstufe (103B) fluidisch verbindender Gasmischer (103E) zum Zuführen und Verteilen von Ammonium enthaltenden Gas in das Abgas. dadurch gekennzeichnet, dass die öffnen- und schließbaren Schüttgut-Austragsorgane (12B) der zweiten Schüttung (12) für das zweite Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel (B) oberhalb ersten Schüttung (11), insbesondere oberhalb des Abgas-Auslasses (103F) der ersten Reinigungsstufe (103A), wirksam und derart angeordnet sind, dass das ausgetragene zweite Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel (B), insbesondere unmittelbar, auf eine freie Oberfläche der Adsorptions- und/oder Absorptionsmittelschicht (A) der ersten Schüttung (11) gelangt.
7. Abgasreinigungsvorrichtung nach dem Oberbegriff von Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass die öffnen- und schließbaren Schüttgut- Austragsorgane (12B) der zweiten Schüttung (12) für das zweite Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel (B) oberhalb ersten Schüttung (11 ), insbesondere oberhalb des Abgas-Auslasses (103F) der ersten Reinigungsstufe (103A), wirksam und derart angeordnet sind, dass das ausgetragene zweite Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel (B), insbesondere unmittelbar, aus der Abgasreinigungseinrichtung (103) unvermischt abziehbar ist.
8. Abgasreinigungsvorrichtung nach Anspruch 6 oder 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Zuführ- und Verteil-Rohre (106A und/oder 106B) der ersten und/oder zweiten Schüttung (11 und/oder 12) für das erste und/oder zweite Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel (A und/oder B) über die zugehörende Schüttungsoberfläche rasterförmig verzweigt sind, wobei, insbesondere, die Zuführ- und Verteil-Rohre (106A) der ersten und Schüttung (11) für das erste Adsorptions- und/oder Absorptionsmittel (A) unterhalb des Abgasauslasses (103F) der ersten Reinigungsstufe (103A) münden.
9. Abgasreinigungsvorrichtung nach einem der Ansprüche 6 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass die Abgasreinigungseinrichtung mehrstöckig ausgeführt ist
10. Abgasreinigungsvorrichtung nach einem der Ansprüche 6 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass für den Austrag der ersten und/oder zweiten Adsorptions- und Absorptionsmittel (A und B) aus der Abgasreinigungseinrichtung (103) an deren unterem Ende voneinander getrennte oder teilweise gemeinsame Auslässe (110) vorgesehen sind.
- 22 -
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