WO2022237522A1 - 燃料电池低温启动控制方法 - Google Patents
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Definitions
- the embodiment of the present disclosure provides a fuel cell low-temperature start-up control method, which takes into account both offline application (screening and pre-designating the low-temperature start-up control strategy without actual operation or test) and online application (in the case of actual operation or test In order to realize the real-time characterization of the low-temperature start-up state of the fuel cell during the low-temperature start-up process of the fuel cell, and at the same time realize the quantification and early warning of the low-temperature start-up risk, and adjust the fuel cell operation strategy or parameters according to the start-up risk For real-time regulation, as shown in FIG. 1 , the fuel cell low-temperature start-up control method includes the following steps 1 to 4.
- Step 2 At time t, under the current control strategy, the interior of the fuel cell continues to freeze from the current ice volume fraction s ice (t) to the allowable upper limit of the ice volume fraction at the current freezing rate time required Indicates the time of electrolyte water absorption process; is the time elapsed from the current time t to the time when the catalytic layer is filled with ice Indicates the time of electrolyte water absorption process; is the time elapsed from the current time t to the time when the catalytic layer is filled with ice.
Abstract
本公开提出一种燃料电池低温启动控制方法，获取燃料电池低温启动过程中t时刻下以当前升温速率使燃料电池的温度从当前温度升高至燃料电池内结冰点温度所需要的时间τ T(t)；获取在t时刻下以当前结冰速率使燃料电池内部从当前冰体积分数继续结冰至所允许的冰体积分数上限所需要的时间式（I）；根据τ T(t)和式（I）的比值获取燃料电池低温启动能力指数SF 0(t)；SF 0(t)>1时，通过调整控制策略提高升温速率，保证燃料电池低温启动成功。
Description
相关申请的交叉引用
本申请基于申请号为202110524604.6、申请日为2021年05月13日的中国专利申请提出，并要求该中国专利申请的优先权，该中国专利申请的全部内容在此引入本申请作为参考。
本申请涉及质子交换膜燃料电池应用与工程开发技术领域，尤其涉及一种燃料电池低温启动控制方法。
质子交换膜燃料电池是最具有商业化前景的清洁能量源之一。国内和国际知名车企、燃料电池主机厂已经逐步推出各种乘用车用、商用车用燃料电池产品。质子交换膜燃料电池以氢气为燃料，空气中的氧气为氧化剂，产物为清洁的水。由于产物水在低温下结冰，将造成一系列并发问题，因此其在零下环境中的低温启动能力以及启动策略制定一直是科学研究和工程开发工作中的重点课题和难题。
目前，低温启动策略制定和调控方法主要以仿真设计为主，试验验证为辅的主体思路开展。在当下燃料电池规模性商业化初期，燃料电池物料成本高，仅仅基于试验验证的低温启动设计方法不可避免的要经历大量的失败案例，造成物料的大量损耗，设计成本显著提升。因此，仿真设计工作在当前低温启动控制策略设计中扮演着关键角色。然而，由于低温启动过程机理复杂，现有的工程开发应用工作多是基于高维度仿真工具来进行启动策略的设计制定，受制于高维度模型的高复杂性和低下的计算效率，难以进行大量设计方案的计算选优，在燃料电池系统在线控制中更是难以发挥其应有的作用，远远无法满足在当前快节奏的燃料电池工程开发与迭代设计需求。
零下环境中的质子交换膜燃料电池启动过程是一个产热和结冰的竞速过程。如何在短时间内控制燃料电池依靠自身产热运行至零上正常工作温度，同时抑制结冰过程，是低温启动研究的关键所在。在零下环境中，电化学反应中产生的水，将会在电解质和燃料电池内部孔隙结构中结冰，并引发一系列问题，诸如：结冰过程是体积膨胀过程，会造成燃料电池的物理结构受力变形、坍塌、乃至损坏；结冰积聚在气体传输通道内，阻碍反应气体供给，导致反应气传输困难，严重时将发生电压反极现象，造成燃料电池发生腐蚀，降低燃料电池使用寿命；质子交换膜内电解质长期处于结冰状态将导致质子交换膜物理结构的塑性形变，严重时造成结构破损、穿孔等不可逆损伤。
若低温启动控制策略设置不合理，将造成零下环境中燃料电池频繁启动失败，造成产物快速结冰，将引发上述一系列问题。因此，缩短低温运行时长，减缓低温下燃料电池热量散失，准确、合理的制定燃料电池的低温启动策略，保障低温环境成功启动，对于提升燃料电池电堆、系统的可靠性、环境适用性、以及使用寿命都具有长远意义。
发明内容
本公开旨在至少在一定程度上解决相关技术中的技术问题之一。
为此，本公开的第一个目的在于提出一种燃料电池低温启动控制方法，在离线条件下(即不进行燃料电池低温启动试验)，用于直接对预制的燃料电池启动策略和运行工况进行结果预测和评估；同时也可用于在燃料电池低温启动在线试验中，通过低温启动能力指数的计算对每一时刻燃料电池的启动情况进行实时监控，对于可能造成失败的风险点工况进行预警，实时调控控制策略，降低启动失败风险。
为达上述目的，本公开提出了一种燃料电池低温启动控制方法，包括：
获取质子交换膜燃料电池低温启动过程中t时刻下以当前升温速率使燃料电池的温度从当前温度T(t)升高至燃料电池内结冰点温度T
fusion所需要的时间τ
T(t)；
获取在t时刻下以当前结冰速率使燃料电池内部从当前冰体积分数S
ice(t)继续结冰至所允许的冰体积分数上限
所需要的时间
表示电解质吸水过程的时间；
为从当前t时刻到催化层内结满冰所经历的时间；
根据τ
T(t)和
的比值获取燃料电池低温启动能力指数SF
0(t)；
SF
0(t)>1时，表示当前t时刻下燃料电池内结冰进程快于升温进程，若不加调控将导致燃料电池低温启动失败，因此，应增加调控策略，加快升温进程，使时间τ
T(t)减小，使SF
0(t)<1，保证燃料电池低温启动成功。
进一步地，所述燃料电池低温启动能力指数SF
0(t)利用如下公式计算：
式中，τ
T(t)表示从t时刻的燃料电池温度T(t)升高至燃料电池内结冰点温度T
fusion所需要的时间；
表示t时刻下的升温速率；
表示t时刻下的结冰速率，
表示燃料电池内允许的冰体积分数上限，S
ice(t)表示t时刻燃料电池内冰体积分数。
进一步地，所述τ
T(t)利用如下公式计算：
式中，ρ
j、Cp
j、δ
j分别表示燃料电池零部件结构的质量密度、比热容和平均厚度，T
fusion表示结冰点温度，T(t)表示低温启动过程中t时刻的燃料电池温度，J(t)表示t时刻的电流密度，E
rev(t)和E
out(t)分别表示t时刻燃料电池状态参数下的燃料电池可逆电势和燃料电池输出电压，ΔP
coolant(t)和ΔP
loss(t)分别表示通过冷却液带走的热量和燃料电池自身与环境的对流换热而散失的热量，S表示燃料电池或膜电极电化学活性面积。
进一步地，所述
利用如下公式计算：
式中，λ
sat(t)和λ(t)分别表示在低温启动过程中t时刻电解质所能吸收的最大水含量和电解质内当前的水含量，J(t)表示t时刻的电流密度，F表示法拉第常数，
表示t时刻燃料电池从阳极向阴极的跨膜水传输的净通量，EW表示质子交换膜的摩尔质量，ρ
m表示质子交换膜的质量密度，ω表示催化层内电解质的体积分数，δ
CL表示催化层的厚度。
进一步地，所述
利用如下公式计算：
式中，ρ
ice表示冰的质量密度，ε
CL和δ
CL分别表示催化层的孔隙率和厚度，J(t)表示t时刻的电流密度，F表示法拉第常数，
表示t时刻燃料电池内从阳极向阴极的跨膜水传输的净通量，
为燃料电池内冰体积分数的允许上限值，s
ice(t)为t时刻燃料电池内冰的体积分数，M
H2O表示水的摩尔质量。
进一步地，所述燃料电池低温启动过程中，获取T(t)在初始时刻的温度T(0)，结合公式(1)和(2)计算从初始时刻的燃料电池温度T(0)开始升温启动时，启动过程中任意t时刻的SF
0(t)，以全程监测燃料电池低温启动过程中的运行状态，判断以该初始时刻的温度T(0)开始启动时，是否能启动成功。
进一步地，所述t时刻的电流密度J(t)利用如下公式计算：
式中，I(t)表示t时刻的电流，S表示燃料电池或膜电极电化学活性面积。
进一步地，所述燃料电池低温启动过程中，燃料电池电流从初始时刻的0A升高至上限电流，继续以上限电流运行；获取上限电流，结合公式(1)、(2)和(5)计算t时刻低温 启动能力指数SF
0(t)；判断该上限电流下燃料电池在低温启动过程是否存在失败风险。
进一步地，所述燃料电池低温启动过程中，获取电流加载速度V，通过I(t)＝V·t计算t时刻的电流I(t)，结合公式(1)、(2)和(5)，计算任意t时刻的低温启动能力指数SF
0(t)，判断在该加载速率下低温启动过程中燃料电池是否存在失败风险。
本公开附加的方面和优点将在下面的描述中部分给出，部分将从下面的描述中变得明显，或通过本公开的实践了解到。
本公开上述的和/或附加的方面和优点从下面结合附图对实施例的描述中将变得明显和容易理解，其中：
图1为本公开实施例所提供的一种燃料电池低温启动控制方法的流程示意图；
图2为低温启动过程中不同启动温度下，燃料电池低温启动能力指数的动态发展过程。
图3为低温启动过程中不同电流加载速率下，燃料电池低温启动能力指数的动态发展过程。
图4为低温启动过程中不同上限电流下，燃料电池低温启动能力指数的动态发展过程。
下面详细描述本公开的实施例，所述实施例的示例在附图中示出，其中自始至终相同或类似的标号表示相同或类似的元件或具有相同或类似功能的元件。下面通过参考附图描述的实施例是示例性的，旨在用于解释本公开，而不能理解为对本公开的限制。
本申请提出了一种快速制定和优化质子交换膜燃料电池低温启动策略的方法，能够实现对低温启动策略的高效制定，实现对启动过程中运行高风险点的实时预警和在线灵活调控。
本公开实施例提供了一种燃料电池低温启动控制方法，兼顾了离线应用(不进行实际运行或试验的情况下，对低温启动控制策略进行筛选和预指定)和在线应用(在实际运行或试验中实时监测燃料电池低温启动能力的变化情况)，以实现在燃料电池低温启动过程中实时表征燃料电池低温启动状态，同时实现低温启动风险量化和预警，并且根据启动风险对燃料电池运行策略或参数进行实时调控，如图1所示，该燃料电池低温启动控制方法包括以下步骤1至步骤4。
步骤1：获取在质子交换膜燃料电池低温启动过程中t时刻下以当前升温速率使燃料电池的温度从当前温度T(t)升高至燃料电池内结冰点温度T
fusion所需要的时间τ
T(t)。
具体地，也就表示t时刻下从T(t)升温至T
fusion时燃料电池升温进程的快慢，也就是说，当前控制策略下，温度从T(t)升温至T
fusion的变化量与当前升温速率之间的比值，即为从T(t)升温至T
fusion所需要的时间，升温速率变化，时间τ
T(t)随之变化，因此可以通过调整控制策略，调节升温速率实现时间τ
T(t)的增大或减少，实现升温进程的加快或减慢。
需要说明的是，t时刻可以从0时刻开始，0时刻的初始温度T(t)即为燃料电池的初始温度，在实际工况中，燃料电池的初始温度为外部环境的实际温度。
步骤2：获取在t时刻下，在当前控制策略下，以当前结冰速率燃料电池内部从当前冰体积分数s
ice(t)继续结冰至所允许的冰体积分数上限
所需要的时间
表示电解质吸水过程的时间；
为从当前t时刻到催化层内结满冰所经历的时间
表示电解质吸水过程的时间；
为从当前t时刻到催化层内结满冰所经历的时间。
具体地，也就是t时刻下从燃料电池内冰体积分数s
ice(t)继续结冰至所允许的冰体积分数上限
时燃料电池结冰进程的快慢，结冰过程中包含质子交换膜水合过程和结冰过程，因此从0时刻到结冰至所允许的冰体积分数上限
过程分为电解质水合(吸水)过程的时间以及催化层内从开始结冰到结满冰所经历的时间两个时间段。
另外，t时刻可以从0时刻即初始时刻开始，在初始时刻燃料电池内冰体积分数为0％，而燃料电池内允许结冰的体积分数上限一般设定为100％或由产品设计要求定义，也就说，从初始时刻开始燃料电极内冰体积分数由0％升高至100％。
步骤3：根据τ
T(t)和
的比值获取燃料电池低温启动能力指数SF
0(t)；
具体地，也就是燃料电池升温过程(从t时刻到结冰点)与电极内结冰过程(包含质子交换膜水合过程和结冰过程)的相对快慢程度。
步骤4：SF
0(t)>1时，表示当前t时刻下燃料电池内结冰进程快于升温进程，若不加调控将导致燃料电池低温启动失败，因此，应增加调控策略，提高升温速率，使时间τ
T减小加快升温进程，进而使得SF
0(t)<1，保证燃料电池低温启动成功。
具体地，当SF
0(t)<1时，则表明当前t时刻下，升温进程快于结冰进程，燃料电池继续以当前控制策略运行燃料电池被冰结满前已升温至结冰点，此后冰开始融化，燃料电池运行 将逐渐恢复正常，有利于燃料电池低温启动成功，SF
0(t)值越低(<1)，代表着升温进程比结冰进程越快，低温启动过程风险越低，SF
0(t)值接近1甚至高于1，低温启动风险越高，SF
0(t)>1后，表明在t时刻燃料电池的结冰进程比燃料电池的升温进程快，如不能有效加快升温进程或减缓结冰进程，将可能导致燃料电池内严重结冰，容易造成低温启动过程的失败；因此在实时检测到t时刻的燃料电池结冰进程比升温进程快时，即SF
0(t)>1时，或结冰进程快速追赶升温进程时，即SF
0(t)<1但SF
0(t)的值快速升高，通过改变控制策略，提高升温速率，加快升温进程，促使升温进程快于结冰进程，降低SF
0(t)或有效减缓其升高速度，保障启动完成时SF
0(t)<1，能够有效保障燃料电池在结满冰之前升温至结冰点，后续不会再结冰，使燃料电池能够正常启动。
综上可知，通过该方法测定t时刻SF
0(t)的大小和随时间的动态变化速度能够预测低温启动风险点，实现低温启动风险量化和预警，由于燃料电池的初始温度即燃料电池所处环境中的环境温度的高低一定程度上影响了燃料电池低温启动过程的时间长短，温度越低，升温至结冰点需要时间越长，因此，通过该方法能够预测燃料电池所处的低温环境中是否有启动失败的风险，并且在低温启动过程中通过实时检测任意t时刻的SF
0(t)值，即t时刻的升温进程和结冰进程的快慢关系，当结冰进程快于升温进程时，意味着SF
0(t)>1，继续以当前控制策略运行可能在燃料电池没有升温至结冰点时燃料电池内部已经结满冰，或当结冰进程快速追赶升温进程时，意味着SF
0(t)数值提升过快，此时，通过改善控制策略(诸如调整电流、燃料气的状态参数等)，加快升温进程，确保升温进程快于结冰进程(或在升温进程落后时，及时提速升温进程)，能够有效保障在燃料电池结满冰之前已经升温至结冰点，进而使得燃料电池内部始终不会结满冰，保障了启动过程能够成功，在整个加载过程中只要出现结冰进程快于升温进程、以及结冰进程快速追赶升温进程时，都可以施加调控，及时加快升温进程，实现了低温启动过程的全程有效监控和调节。
本申请的低温启动控制方法直观有效，易于实现，用于实时快速地表征当前运行状态的发展趋势，预测判断低温启动过程走势和成败，对低温启动过程中的风险进行实时量化，有效避免低温启动失败过程的发生。
在本公开的另一个实施例中，燃料电池低温启动能力指数SF
0(t)利用如下公式计算：
式中，τ
T(t)表示从t时刻的燃料电池温度T(t)升高至燃料电池内结冰点温度T
fusion所需要的时间；T
fusion(单位：K)为结冰点温度，T(t)(单位：K)为当前t时刻下燃料电池的实时温度，
表示电解质吸水过程的时间；
为催化层内从开始结冰到结满冰所经历的时间，
为燃料电池内冰体积分数的允许上限值，一般设定为100％或由产品设计要求定义，s
ice(t)为当前t时刻下燃料电池内冰的实时体积分数，
表示t时刻下的升温速率；
表示t时刻下的结冰速率。
在本公开的另一个实施例中，所述τ
T(t)利用如下公式计算：
式中，ρ
j(单位：kg m
-3)、Cp
j(单位：J kg
-1K
-1)、δ
j(单位：m)分别表示燃料电池零部件结构j的质量密度、比热容和平均厚度，属于燃料电池结构物性参数，数值由当前燃料电池零部件材料选型给定，T
fusion(单位：K)表示结冰点温度，数值可取273.15K或采用目前通用的各种结冰点计算和修正方法，T(t)(单位：K)表示低温启动过程中t时刻的燃料电池温度，数值可采用催化层温度或其他平均温度定义，J(t)(单位：A cm
-2)表示t时刻的电流密度，数值为由当前加载过程或运行过程中的运行电流密度，属于低温启动过程的关键设定参数，由加载策略确定，启动过程中可以通过调节电流的加载速度和上限电流实现该参数的实时调节，E
rev(t)和E
out(t)(单位：V)分别表示t时刻燃料电池状态参数下的燃料电池可逆电势和燃料电池输出电压，E
rev(t)数值由广泛熟知的能斯特方程、及其各种改进形式计算，E
out(t)数值由测试过程中实时电压数据反馈(在实际在线测试过程中可采用实际电压数据)或性能理论计算(可通过简化的性能模型标定和估算，或通过详细的多维度仿真工具具体计算)获得，ΔP
coolant(t)和ΔP
loss(t)(单位：W m
-2)分别表示通过冷却液带走的热量和燃料电池自身与环境的对流换热而散失的热功率。ΔP
coolant(t)数值由冷却液特性(密度、比热容、对流换热系数等)、冷却液流速、以及燃料电池堆和冷却液温差计算(具体数值由所采用的冷却液种类、成分确定)，ΔP
loss(t)数值由燃料电池堆与环境间温差、自然或强制对流换热系数计算。
在本公开的另一个实施例中，电解质吸水过程的时间
利用如下公式计算：
式中，λ
sat(t)和λ(t)分别表示在低温启动过程中t时刻电解质所能吸收的最大水含量和电解质内当前的水含量，λ
sat(t)数值由燃料电池所采用的质子交换膜吸放水特性计算，属于质子交换膜的物性参数或关系，λ(t)数值由燃料电池电化学反应产水量、流失量以及质子交换膜 的吸放水特性计算(实际应用中可按需独立构建通用数值模型或配合已有仿真工具的相关过程和参数进行提取)，J(t)(单位Am
-2)表示t时刻的电流密度，F表示法拉第常数，
(单位：mol m
-2s
-1)表示t时刻燃料电池内从阳极向阴极的跨膜水传输的净通量,可结合通用的Butler-Volmer电化学反应速率计算方程或其他方程进行计算，该过程包含但不限于以下详细水跨膜传输过程：①水的反扩散过程；②水的电渗拖拽过程；③水的液压差渗透过程等。以上过程均是通用的燃料电池内水传输机理)，EW(单位：kg mol
-1)表示质子交换膜的摩尔质量，ρ
m(单位：kg m
-3)表示质子交换膜的质量密度，属于燃料电池结构设计参数，ω表示催化层内电解质的体积分数，δ
CL(单位：m)表示催化层的厚度。
在本公开的另一个实施例中，催化层内从开始结冰到结满冰所经历的时间
利用如下公式计算：
式中，ρ
ice(单位：kg m
-3)表示冰的质量密度，ε
CL和δ
CL(单位：m)分别表示催化层的孔隙率和厚度，J(t)(单位A m
-2)表示t时刻的电流密度，F表示法拉第常数，
与公式(3)中相同，
和s
ice(t)与公式(1)中相同，为t时刻燃料电池内冰的体积分数，
(单位：kg mol
-1)表示水的摩尔质量。
在本公开的另一个实施例中，燃料电池启动过程中，获取T(t)在初始时刻的温度T(0)，结合公式(1)和(2)计算从初始时刻的燃料电池温度T(0)开始升温启动时，启动过程中任意t时刻的SF
0(t)，以实时监测燃料电池低温启动过程中的运行状态，判断以该初始时刻的温度T(0)开始启动时，是否能启动成功。
具体地，以燃料电池初始时刻的温度T
0开始启动，此时燃料电池温度T
0为所处环境的温度，当初始时刻的燃料电池温度较低时，整个升温进程会相应加长,将导致SF
0(t)增大，此时在其他条件不变的情况下，继续启动，则可能导致升温进程慢于结冰进程，从而造成燃料电池内部温度在没有升温至结冰点时，燃料电池内部已经结满冰，使得低温启动失败，因此，可以通过该方法测定在其他工况为基本工况的情况下，燃料电池初始时刻的启动温度范围预测，以及不同启动温度下制定不同的燃料电池控制策略，有效防止温度低导致燃料电池无法启动，实现燃料电池启动初始温度的预警。
在本公开的另一个实施例中，t时刻的电流密度J(t)利用如下公式计算：
式中，由S(单位：m
2)表示燃料电池或膜电极电化学活性面积，I(t)(单位：A)表示t时刻的电流。
在本公开的一个实施例中，燃料电池启动过程中，燃料电池电流从初始时刻的0A升高至上限电流，继续以上限电流运行，获取上限电流，结合公式(1)、公式(2)和公式(5)计算t时刻低温启动能力指数SF
0(t)；判断该上限电流下燃料电池在任意t时刻低温启动过程是否存在失败风险，帮助制定低温启动控制策略中的上限电流(关键控制参数之一)，实现启动状态的预警和启动方案的预制定。
具体地，在燃料电池启动过程中，电流是由初始时刻的0A逐渐升高的，在燃料电池启动初期，首先设定上限电流，燃料电池启动过程中，燃料电池电流从初始时刻的0A升高至上限电流，继续以上限电流启动，为了判断该上限电流的设定对燃料电池启动过程的影响，通常将燃料电池电流以一定的电流加载速率升高，该加载速率一般为典型的常用基本工况下的速率，然后通过计算不同时刻低温启动能力指数SF
0(t)，判断该上限电流的设定下燃料电池是否存在启动失败的风险，实现上限电流设定的预警和制定，当运行过程中SF
0(t)>1或SF
0(t)的值快速升高时，可以通过调节上限电流实现对低温启动能力指数的调节，进而能够保障在启动结束的时刻燃料电池的SF
0(t)<1，保证了成功启动。
在本公开的另一个实施例中，燃料电池启动过程中，获取电流加载速度V，通过I(t)＝V·t计算t时刻的电流I(t)，结合公式(1)、(2)和(5)，计算低温启动过程中任意时刻的低温启动能力指数SF
0(t)，判断在该电流加载速率下燃料电池的低温启动过程是否存在失败风险。
具体地，计算任意t时刻的低温启动能力指数SF
0(t)，以当前电流加载速度，若SF
0(t)<1，则继续运行，保证燃料电池正常启动；若出现某t时刻SF
0(t)>1或SF
0(t)的值快速升高时，重新调整电流加载策略(加载速率)，以保障低温启动完成时刻SF
0(t)<1。
也就是说，在加载至上限电流前，t时刻的电流I(t)是由加载过程中设定的电流加载速度(和上限电流)决定的，自启动前，设定电流加载速度V，若电流加载速度不变，则t时刻的电流记载电流为I(t)＝V·t，通过该电流根据式(5)计算出电流密度J(t)，将计算的J(t)代入式(2)中，然后计算相应的升温时间τ
T(t)，然后比较升温时间τ
T(t)和结冰时间
的大小，结合式(1)若在低温启动过程中，在任意t时刻测定的结冰进程慢于升温进程，即SF
0(t)<1,保持电流加载速度不变，继续进行启动，直到电流升高至上限电流，继续进行启动，直到完成整个启动过程；若t时刻测定的结冰进程快于或快速追赶升温进程 时，即SF
0(t)＞1或SF
0(t)的值快速升高时，此后在启动过程中若继续以该电流加载速度升高运行电流，使得燃料电池在升温至结冰点之前内部已经结满冰，则燃料电池启动失败，因此可以调整电流加载速率，加快升温，缩短升温进程，减缓结冰进程，此时通过调整电流加载速度从V至V
1，继续启动到t
1时刻时，此时的电流I
1(t)＝I(t)+V
1·t
1，然后通过式(3)算出电流密度，将得到的电流密度代入式(2)中继续计算相应的升温时间τ
T(t)，然后比较升温时间和结冰时间
的大小，结合式(1)，若SF
0(t)<1,继续进行启动，直到电流加载至上限电流，然后以上限电流完成启动；若SF
0(t)＞1或SF
0(t)的值依然快速升高时，此时按照上述方法调整电流加载速率，直到燃料电池电流升高至设定的上限电流，及时施加调控，保障了燃料电池启动结束时SF
0(t)<1，实现了燃料电池的成功启动。
本申请中提到的相关参数均是燃料电池科学研究、工程研发领域通用参数，因此，本方法可独立离线建模、在线试验使用，也可配合任意燃料电池仿真工具和燃料电池控制策略进行嵌入式应用。
本申请相比于现有方法效率更高，成本更低，在工程开发中，现有方法多依赖于多个传感器以及控制器对众多传感器信号的综合评估，或者依赖于低效复杂的低温启动动态仿真工具，一方面对于当前燃料电池启动状态无法实现直观量化，另一方面，表征效率低，无法满足当前日益快节奏的燃料电池开发流程。
本申请提出的低温启动过程策略制定方法，通过低温启动能力指数的提出，实现了对低温启动状态的实时量化和直观评判，对低温启动过程中任意时刻的运行状态和失败风险进行量化和可视化，并且效率高，可广泛应用于燃料电池低温启动策略的预开发，同时也能结合燃料电池系统控制，实现对燃料电池系统低温启动过程中电堆运行状态的实时监控，结合系统控制，实现对低温启动过程的在线调控，提升燃料电池低温启动策略的灵活性，有效提升质子交换膜燃料电池电堆和系统的低温启动策略的离线预测判断与制定和在线调控能力。
为了进一步解释本申请中燃料电池启动初始时刻燃料电池温度、电流加载速度以及燃料电池上限电流对启动过程的影响，通过设定不同工况，测定燃料电池启动初始时刻燃料电池温度、电流加载速度以及燃料电池上限电流中的一种工况改变的情况下对低温启动的影响，具体如下：
(1)对于燃料电池启动初始时刻燃料电池温度的影响进行研究如下：
在燃料电池启动过程中，电解质内初始水含量为5，设定电流加载速度和上限电流均为基本工况，即电流加载速度为5A s
-1,上限电流为120A，然后研究在燃料电池启动初始时刻燃料电池温度即燃料电池所处环境温度为-35℃,-30℃,-25℃,-20℃,-15℃和10℃时低温加载启动过程；具体结果如图2所示：
如图2所示，在-35℃工况下，低温启动初期，电化学反应产水量首先大量被质子交换 膜与电解质所吸收，当二者内水含量趋于饱和时，结冰过程显著开始。随着电流的不断加载(5A s
-1)，燃料电池升温速率几乎呈线性提升，燃料电池升温加快，SF
0(t)基本呈线性增长。在24s时刻，电流加载至最大电流(120A)，随着燃料电池温度持续升高，燃料电池与环境温差增大，通过对流换热散失的热量逐渐提升。因此，燃料电池温度升高过程减缓，升温速率降低。随着温度的升高，电解质吸水能力不断提升，且提升速率不断加快，从而结冰速率有所下降，且下降程度高于升温速率的降低程度,多方面相互作用，造成了SF
0(t)提升速度的减缓，结冰进程追赶升温进程的速率有所下降。随着低温启动过程的持续进行，燃料电池与环境温差越来越高，燃料电池热散失严重，燃料电池升温过程大幅度放缓，从而导致结冰进程追赶升温进程的速率转而加快，SF
0(t)的升高速率逐渐提升，直至大于1，最后启动失败。
(2)对于电流加载速度的影响进行研究如下：
在燃料电池启动过程中，电解质内初始水含量为5，设定燃料电池启动初始时刻燃料电池温度和上限电流均为基本工况，即燃料电池启动初始时刻燃料电池温度为-30℃,上限电流为120A，然后研究在燃料电池从初始时刻电流为0加载到上限电流120A时，不同加载速度的低温加载启动影响，其中电流加载速度如表1所示，具体测定结果如图3所示：
表1电流加载策略
如图3所示，在30A s
-1的加载速率下，可以看出在43s时SF
0(t)已逐渐升高并超过1，升温进程已稍许落后于结冰进程，但燃料电池依然启动成功了，这主要归因于低温启动后期，燃料电池堵塞严重，燃料电池性能衰减明显，导致废热量提升，燃料电池升温速度有所提升，使燃料电池升温过程推进加快，又逐渐领先于结冰进程，在低温启动结束时刻前，勉强使SF
0(t)回落至1以下，最终仍然实现了成功的低温启动。但是，在实际工程应用中，应避免这种极限工况的出现，应尽可能的保证在整个低温启动过程中SF
0(t)均保持在1以下或更低水平。对于60A s
-1的加载速率，从图中可以看出，在低温启动过程中，燃料电池宏观性能和SF
0(t)的变化规律与30A s
-1加载速率工况较为接近，但低温启动失败了。从图可以看出在 低温启动后期，60A s
-1工况中也出现了SF
0(t)超过1的情况，虽然后期电性能下降，升温速度提升，SF
0(t)也出现了回落的现象，但在性能衰减至下限值前，SF
0(t)数值依然未降低至1以下，因此低温启动失败。
(3)对于上限电流的影响进行研究如下：
在燃料电池启动过程中，电解质内初始水含量为5，设定燃料电池启动初始时刻燃料电池温度和电流加载速度均为基本工况，即燃料电池启动初始时刻燃料电池温度为-30℃,电流加载速度为5A.S
-1，然后研究在燃料电池在一定的电流加载速度下从初始时刻电流为0加载到上限电流95A,100A,110A,120A,135A,150A,180A,210A时，低温加载启动影响具体测定结果如图4所示。
当上限电流过高时(>150A)，结冰进程持续追赶升温进程，SF
0(t)持续升高，在低温启动过程后期，由于燃料电池向环境散热过快，结冰进程逐渐超过升温进程，SF
0(t)逐渐高于1，且呈现持续升高趋势，导致燃料电池低温启动失败。
当上限电流较低时(95～150A)，从图可以看出，在低温启动前期，在此期间燃料电池升温进程快于结冰进程，但升温速度的提升慢于结冰速率的提升，因此，SF
0(t)在此期间逐渐增大，结冰进程持续追赶升温进程，如图4所示。随着燃料电池的持续工作，结冰进程的追赶速度逐渐降低，在低温启动过程中期，结冰进程的推进速度逐渐等于升温进程的推进速度，SF
0(t)的升高速度逐渐平缓。在低温启动后期，随着结冰总量的提升，燃料电池低温启动状态恶化，燃料电池性能也开始出现衰减，废热量增加。燃料电池升温速率的下降逐渐变缓，并逐步呈现回升趋势。同时，由于电解质吸水能力随温度提升而加快了提升速度，结冰速度不断下降，因此，燃料电池升温进程的推进速度加快，结冰进程推进速度减慢，导致SF
0(t)在低温启动后期呈现逐渐下降的趋势。此外，在95～150A上限电流范围内，上限电流的降低，减少了低温启动过程中燃料电池的总产热量，低温启动时间也会相应变长，如图4所示。
当上限电流过低时(<95A)，由于燃料电池最大产热量有限，同时考虑到低温启动过程中燃料电池与环境温差加大，热散失过程也会逐渐严重，随着低温启动过程的推进，废热产生量逐渐不足以提升并维持燃料电池温度。因此，上限电流过低也将导致低温启动过程的失败。从SF
0(t)的变化过程来看，虽然在低温启动前期，低的上限电流，有助于拉大升温进程领先结冰进程的优势，将导致SF
0(t)升高阶段的时间变长，并在低温启动后期时，低上限电流工况的SF
0(t)最大值将逐渐高于中等上限电流工况。
在本说明书的描述中，参考术语“一个实施例”、“一些实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含 于本公开的至少一个实施例或示例中。在本说明书中，对上述术语的示意性表述不必须针对的是相同的实施例或示例。而且，描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。此外，在不相互矛盾的情况下，本领域的技术人员可以将本说明书中描述的不同实施例或示例以及不同实施例或示例的特征进行结合和组合。
此外，术语“第一”、“第二”仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量。由此，限定有“第一”、“第二”的特征可以明示或者隐含地包括至少一个该特征。在本公开的描述中，“多个”的含义是至少两个，例如两个，三个等，除非另有明确具体的限定。
流程图中或在此以其他方式描述的任何过程或方法描述可以被理解为，表示包括一个或更多个用于实现定制逻辑功能或过程的步骤的可执行指令的代码的模块、片段或部分，并且本公开的优选实施方式的范围包括另外的实现，其中可以不按所示出或讨论的顺序，包括根据所涉及的功能按基本同时的方式或按相反的顺序，来执行功能，这应被本公开的实施例所属技术领域的技术人员所理解。
在流程图中表示或在此以其他方式描述的逻辑和/或步骤，例如，可以被认为是用于实现逻辑功能的可执行指令的定序列表，可以具体实现在任何计算机可读介质中，以供指令执行系统、装置或设备(如基于计算机的系统、包括处理器的系统或其他可以从指令执行系统、装置或设备取指令并执行指令的系统)使用，或结合这些指令执行系统、装置或设备而使用。就本说明书而言，"计算机可读介质"可以是任何可以包含、存储、通信、传播或传输程序以供指令执行系统、装置或设备或结合这些指令执行系统、装置或设备而使用的装置。计算机可读介质的更具体的示例(非穷尽性列表)包括以下：具有一个或多个布线的电连接部(电子装置)，便携式计算机盘盒(磁装置)，随机存取存储器(RAM)，只读存储器(ROM)，可擦除可编辑只读存储器(EPROM或闪速存储器)，光纤装置，以及便携式光盘只读存储器(CDROM)。另外，计算机可读介质甚至可以是可在其上打印所述程序的纸或其他合适的介质，因为可以例如通过对纸或其他介质进行光学扫描，接着进行编辑、解译或必要时以其他合适方式进行处理来以电子方式获得所述程序，然后将其存储在计算机存储器中。
应当理解，本公开的各部分可以用硬件、软件、固件或它们的组合来实现。在上述实施方式中，多个步骤或方法可以用存储在存储器中且由合适的指令执行系统执行的软件或固件来实现。如，如果用硬件来实现和在另一实施方式中一样，可用本领域公知的下列技术中的任一项或他们的组合来实现：具有用于对数据信号实现逻辑功能的逻辑门电路的离散逻辑电路，具有合适的组合逻辑门电路的专用集成电路，可编程门阵列(PGA)，现场可编程门阵列(FPGA)等。
本技术领域的普通技术人员可以理解实现上述实施例方法携带的全部或部分步骤是可以通过程序来指令相关的硬件完成，所述的程序可以存储于一种计算机可读存储介质中，该程序在执行时，包括方法实施例的步骤之一或其组合。
此外，在本公开各个实施例中的各功能单元可以集成在一个处理模块中，也可以是各个单元单独物理存在，也可以两个或两个以上单元集成在一个模块中。上述集成的模块既可以 采用硬件的形式实现，也可以采用软件功能模块的形式实现。所述集成的模块如果以软件功能模块的形式实现并作为独立的产品销售或使用时，也可以存储在一个计算机可读取存储介质中。
上述提到的存储介质可以是只读存储器，磁盘或光盘等。尽管上面已经示出和描述了本公开的实施例，可以理解的是，上述实施例是示例性的，不能理解为对本公开的限制，本领域的普通技术人员在本公开的范围内可以对上述实施例进行变化、修改、替换和变型。
Claims (9)
- 一种燃料电池低温启动控制方法，其特征在于，获取质子交换膜燃料电池低温启动过程中t时刻下以当前升温速率使燃料电池的温度从当前温度T(t)升高至燃料电池内结冰点温度T fusion所需要的时间τ T(t)；获取在t时刻下以当前结冰速率使燃料电池内部从当前冰体积分数S ice(t)继续结冰至所允许的冰体积分数上限所需要的时间
表示电解质吸水过程的时间；
为从当前t时刻到催化层内结满冰所经历的时间；
根据τ T(t)和的比值获取燃料电池低温启动能力指数SF 0(t)；
SF 0(t)>1时，表示当前t时刻下燃料电池内结冰进程快于升温进程，若不加调控将导致燃料电池低温启动失败，因此合理调整控制策略提高升温速率，使时间τ T(t)减小加快升温进程，使SF 0(t)<1，保证燃料电池低温启动成功。 - 如权利要求1所述的燃料电池低温启动控制方法，其特征在于，所述燃料电池低温启动能力指数SF 0(t)利用如下公式计算：
式中，τ T(t)表示从t时刻的燃料电池温度T(t)升高至燃料电池内结冰点温度T fusion所需要的时间；表示t时刻下的升温速率；
表示t时刻下的结冰速率，
表示燃料电池内允许的冰体积分数上限，S ice(t)表示t时刻燃料电池内冰体积分数。
- 如权利要求1或2所述的燃料电池低温启动控制方法，其特征在于，所述τ T(t)利用如下公式计算：
式中，ρ j、Cp j、δ j分别表示燃料电池零部件结构的质量密度、比热容和平均厚度，T fusion表示结冰点温度，T(t)表示低温启动过程中t时刻的燃料电池温度，J(t)表示t时刻的电流密度，E rev(t)和E out(t)分别表示t时刻燃料电池状态参数下的燃料电池可逆电势和燃料电池输出电压，ΔP coolant(t)和ΔP loss(t)分别表示通过冷却液带走的热量和燃料电池自身与环境的对流换热而散失的热量。 - 如权利要求1所述的燃料电池低温启动控制方法，其特征在于，所述利用如下公式计算：
式中，λ sat(t)和λ(t)分别表示在低温启动过程中t时刻电解质所能吸收的最大水含量和电解质内当前的水含量，J(t)表示t时刻的电流密度，F表示法拉第常数，表示t时刻燃料电池从阳极向阴极的跨膜水传输的净通量，EW表示质子交换膜的摩尔质量，ρ m表示质子交换膜的质量密度，ω表示催化层内电解质的体积分数，δ CL表示催化层的厚度。
- 如权利要求1所述的燃料电池低温启动控制方法，其特征在于，所述利用如下公式计算：
式中，ρ ice表示冰的质量密度，ε CL和δ CL分别表示催化层的孔隙率和厚度，J(t)表示t时刻的电流密度，F表示法拉第常数，表示t时刻燃料电池内从阳极向阴极的跨膜水传输的净通量，
为燃料电池内冰体积分数的允许上限值，s ice(t)为t时刻燃料电池内冰的体积分数，
表示水的摩尔质量。
- 如权利要求2所述的燃料电池低温启动控制方法，其特征在于，所述燃料电池启动过程中，获取T(t)在初始时刻的温度T(0)，结合公式(1)和(2)计算从初始时刻的燃料电池温度T(0)开始升温启动时，启动过程中任意t时刻的SF 0(t)，以实时监测燃料电池低温启动过程中的运行状态，判断以该初始时刻的温度T(0)开始启动时，是否能启动成功。
- 如权利要求2所述的燃料电池低温启动控制方法，其特征在于，所述t时刻的电流密度J(t)利用如下公式计算：
式中，I(t)表示t时刻的电流，S表示燃料电池或膜电极电化学活性面积。 - 如权利要求7所述的燃料电池低温启动控制方法，其特征在于，所述燃料电池启动过程中，燃料电池电流从初始时刻的0A升高至上限电流，继续以上限电流运行；获取上限电流，结合公式(1)、(2)和(5)计算t时刻低温启动能力指数SF 0(t)；判断该上限电流下燃料电池低温启动过程是否存在失败风险。
- 如权利要求8所述的燃料电池低温启动控制方法，其特征在于，所述燃料电池启动过程中，获取电流加载速度V，通过I(t)＝V·t计算t时刻的电流I(t)，结合公式(1)、(2)和(5)，计算任意t时刻的低温启动能力指数SF 0(t)，判断在该加载速率下低温启动过程中燃料电池是否存在失败风险。
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