WO2022231195A1 - 내부식성 및 기계적 물성이 향상된 사용후핵연료 캐니스터 - Google Patents

내부식성 및 기계적 물성이 향상된 사용후핵연료 캐니스터 Download PDF

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WO2022231195A1
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canister
filler
nuclear fuel
spent nuclear
amorphous metal
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PCT/KR2022/005596
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김승현
김민석
이상환
신창민
윤형주
한만호
이정환
정미선
조서연
서지혜
정해룡
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한국원자력환경공단
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Definitions

  • the present invention relates to a spent nuclear fuel canister having excellent corrosion resistance and mechanical properties. Specifically, it can semi-permanently block the spent nuclear fuel from the surrounding environment, and is used with excellent durability and weather resistance even when subjected to strong external impact or in a corrosive environment It relates to the spent fuel canister.
  • Nuclear waste such as high-level waste and spent nuclear fuel which are inevitably generated from the nuclear industry, must be safely isolated from the ecosystem for a long period of time.
  • the canister can usually be made of a single or alloy material. France, the United Kingdom, and Japan, etc. are considering a method of converting high-level waste into a glass solidified material, putting it in a container, and putting this container back into another container for packaging. We are considering the packaging method. In the United States, separate containers for two types of solid glass and spent fuel are envisioned. In the case of Korea, the concept of disposing of spent nuclear fuel in the geological layer is being pursued. For example, a disposal vessel is mounted vertically in a deep crystalline bedrock of a depth of 500 m, and the surrounding is filled with compressed bentonite.
  • the disposal container in the disposal cave built on the rock at least 500 m underground to dispose of the disposal container containing the spent nuclear fuel, the water pressure of 50 atm or more by the groundwater and the swelling pressure of the buffer material filled to protect the disposal container exist more than 100 atm. can Therefore, the disposal container must have structural stability to withstand such pressure. In addition, it should be possible to semi-permanently suppress the leakage of radionuclides present in the spent nuclear fuel into the surrounding environment.
  • a canister a container for storing spent nuclear fuel, is composed of a barrel-shaped metal canister, and a basket is provided inside the metal canister to store the spent nuclear fuel.
  • the basket inside the metal canister is fixed through a support member or a containment member, and a neutron shield is provided outside the canister to store spent nuclear fuel.
  • the material of the canister is mainly stainless steel, and includes a canister shell surrounding the side of the basket, a canister lid plate surrounding the top of the basket, and a canister bottom plate surrounding the bottom of the basket.
  • the canister lid plate is usually fixed to the canister shell by bolt-nut coupling and sealed through welding.
  • welding areas welding areas and heat-affected areas
  • bolt/nut bonding areas are vulnerable to corrosion cracking and are factors that impair the integrity of the spent nuclear fuel dry storage system, and the welding process involving heat is strictly temperature controlled. It is a process with a very high risk factor in the process of dry storage of spent fuel that should be used.
  • a canister made of a material such as stainless steel usually used has no choice but to have a fairly thick thickness in order to suppress the leakage of radionuclides into the surrounding environment, and it must be able to completely block the leakage of radionuclides into the surrounding environment semi-permanently.
  • chemically corroded canisters can be easily damaged, such as cracks and holes formed even by a weak external impact. Damage to these canisters causes radionuclides to leak into the surrounding environment, causing a fatal problem in which living things cannot live in the surrounding environment. Therefore, the canister should not only have high structural stability, but also have strong weather resistance against chemical corrosion to semi-permanently maintain the initial high structural stability.
  • Korean Patent Publication No. 10-2018255 discloses a method and system for preventing corrosion of a spent fuel canister using an external power source method
  • Korean Patent Publication No. 10-2014967 discloses a method and system for preventing corrosion of a spent fuel canister using a sacrificial anode method.
  • a method of preventing corrosion and an application method thereof are disclosed.
  • the corrosion prevention means of the spent nuclear fuel canister has significantly low energy efficiency, and the environment in which electric energy cannot be supplied or the supply of electric energy is interrupted. If it is, there is a limit that the corrosion prevention effect cannot be realized. Therefore, there is a need for a spent nuclear fuel canister having excellent corrosion resistance and mechanical strength semi-permanently without additional energy supply during the storage process of the spent nuclear fuel.
  • a nuclear reactor continues to emit heat even after stopping its operation because it decays until the radioactive material generated before stopping is converted into a stable element. Since a high temperature environment easily causes deterioration of the durability of the canister due to corrosion, decay heat naturally generated from the spent nuclear fuel should be easily discharged to the outside of the canister.
  • Patent Document 1 Korean Patent Publication No. 10-2018255
  • Patent Document 2 Korean Patent Publication No. 10-2014967
  • Another object of the present invention is to provide a spent nuclear fuel canister that facilitates heat dissipation of decay heat generated from spent nuclear fuel located inside the canister.
  • Another object of the present invention is to provide a spent nuclear fuel canister having a self-sealing function so that, when the canister is damaged by external impact, corrosion, or the like, radiation emitted from the spent nuclear fuel located therein is not exposed to the outside.
  • a spent nuclear fuel canister includes: an outer canister 100 formed of a copper alloy including a dissimilar metal; and an inner canister 200 disposed in the inner space of the outer canister 100, wherein the inner canister 200 has a spent nuclear fuel storage space 210 therein, and the dissimilar metals are zirconium and beryllium. It includes any one or more selected from among.
  • the copper alloy may contain 0.1 to 20 atomic% of the dissimilar metal.
  • the copper alloy may be a Cu-Zr binary alloy having a three-dimensional network structure having a eutectic structure of a bulk structure in which Cu 5 Zr superlattice phase and Cu crystal phase are repeatedly displayed.
  • the inner canister 200 may be formed of a metal or alloy including at least one selected from iron and tin.
  • the spent nuclear fuel canister further includes a filler layer 300 formed between an inner surface of the outer canister 100 and an outer surface of the inner canister 200 and filled with a first granular filler.
  • a second granular filler may be charged in the spent nuclear fuel storage space 210 , and when the spent nuclear fuel is accommodated in the spent nuclear fuel storage space 210 , the second granular filler is added to the internal canister It is filled in the gap between the inner surface of 200 and the outer surface of the spent nuclear fuel to conduct decay heat generated from the spent nuclear fuel to the inner canister 200, and the inner surface of the outer canister 100 and the inner surface
  • the first granular filler filled in the gap between the outer surfaces of the canister 200 may conduct decay heat of spent nuclear fuel conducted from the inner canister 200 to the outer canister 100
  • the first granular filler and the second particulate filler comprises: a crystalline metal filler comprising a crystalline metal matrix and a dispersed phase of a neutron shielding material; and
  • the mixing weight ratio of the crystalline metal filler and the amorphous metal filler may be 1:0.1 to 1.
  • the crystalline metal filler may be spherical, and the amorphous metal filler may include a first amorphous metal filler having a spherical shape and a second amorphous metal filler having a fibrous shape.
  • the mixing weight ratio of the first amorphous metal filler and the second amorphous metal filler may be 1:0.2 to 1.
  • the average length and average diameter of the second amorphous metal filler may be 3 to 50 mm and 0.01 to 1,000 ⁇ m, respectively.
  • the first particulate filler and the second particulate filler may further include a neutron shielding filler made of a neutron shielding material.
  • the mixing weight ratio of the crystalline metal filler, the amorphous metal filler, and the neutron shielding filler may be 1:0.1 to 1:0.02 to 0.1.
  • the average particle diameter of the crystalline metal filler and the amorphous metal filler may be 0.1 to 10 mm.
  • the average particle diameter ratio of the crystalline metal filler and the amorphous metal filler may be 1:0.1 to 0.8.
  • the neutron shielding material is any one selected from boron carbide, boron nitride, boron oxide, zinc borate, aluminum hydroxide, hafnium, hafnium diboride, titanium diboride, ferroboron and uranium dioxide, or the like. It may include two or more.
  • the first particulate filler and the second particulate filler may include 0.01 to 10 parts by weight of the neutron shielding material based on 100 parts by weight of the crystalline metal matrix or the amorphous metal matrix.
  • the neutron shielding material may be particles having an average particle diameter of 500 nm to 300 ⁇ m and dispersed on the crystalline metal matrix or the amorphous metal matrix.
  • the crystalline metal matrix or the amorphous metal matrix is iron (Fe)-based, copper (Cu)-based, aluminum (Al)-based, magnesium (Mg)-based, zirconium (Zr)-based, calcium ( Ca)-based, titanium (Ti)-based, nickel (Ni)-based, cobalt (Co)-based, and may include any one or two or more selected from the hafnium (Hf)-based.
  • the average thickness of the outer canister 100 may be 5 to 50 mm, and the minimum distance between the outer surface and the inner surface of the inner canister 200 may be 5 mm or more.
  • the spent nuclear fuel canister according to an example of the present invention may further include a cover 400 coupled to the external canister 100 and sealing the spent nuclear fuel from being exposed to the outside of the spent nuclear fuel canister. .
  • the spent nuclear fuel canister according to the present invention has excellent chemical resistance and corrosion resistance that can maintain high durability even in an environment where decay heat of spent nuclear fuel is easily generated and an environment where external shock can be applied.
  • the spent nuclear fuel canister according to the present invention has an effect of easily discharging heat of decay heat generated from the spent nuclear fuel located inside the canister.
  • the spent nuclear fuel canister according to the present invention has an effect of having a self-sealing function so that, when the canister is damaged by an external impact, corrosion, etc., radiation emitted from the spent nuclear fuel located inside is not exposed to the outside.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view of a spent nuclear fuel canister according to the present invention, which is a cross-sectional view taken along line A-A' of FIG. 2 .
  • FIG. 2 is a plan view of a spent nuclear fuel canister according to the present invention.
  • FIG. 3 is an enlarged cross-section of the inner canister of the spent nuclear fuel canister shown in FIG. 1 .
  • Numerical ranges as used herein include lower and upper limits and all values within that range, increments logically derived from the form and width of the range defined, all values defined therein, and the upper and lower limits of numerical ranges defined in different forms. all possible combinations of Unless otherwise defined in the specification of the present invention, values outside the numerical range that may occur due to experimental errors or rounding of values are also included in the defined numerical range.
  • 'comprising' is an open-ended description having an equivalent meaning to expressions such as 'comprising', 'containing', 'having', 'characterized', and elements not listed in addition, Materials or processes are not excluded.
  • the unit of % used in the present specification means % by weight unless otherwise specified.
  • the term “layer” means that each material forms a continuum and has a relatively small dimension compared to width and length. Accordingly, the terms “layer” or “film” in this specification should not be interpreted as a two-dimensional flat plane.
  • nuclear fuel may refer to nuclear fuel material used as fuel in a commercial or research nuclear reactor or nuclear fuel material that has been fissioned by other methods.
  • the spent fuel canister should have long-term storage stability that can block the spent fuel from the external environment semi-permanently for more than 10,000 years.
  • problems such as degradation of mechanical strength due to chemical corrosion occur due to prolonged exposure to high temperatures and corrosive environments due to decay heat naturally generated from spent nuclear fuel. Therefore, in the process of corrosion over a long period of time, structural stability may be deteriorated, and damage such as cracks and holes may be formed in the canister. Such damage to the canister makes it impossible to play a major role of blocking the spent nuclear fuel 10 from the outside.
  • the present invention provides a spent nuclear fuel canister capable of effectively discharging decay heat generated from the spent nuclear fuel 10 located inside the canister through means to be described later, in particular, minimizing damage to the canister due to external impact, corrosion, etc. do.
  • the spent nuclear fuel canister having a self-sealing function is provided so that radiation emitted from the spent nuclear fuel 10 is not exposed to the outside.
  • a spent nuclear fuel canister includes: an outer canister 100 formed of a copper (Cu) alloy including a dissimilar metal; and an inner canister 200 disposed in the inner space of the outer canister 100, wherein the inner canister 200 has a spent nuclear fuel storage space 210 therein, and the dissimilar metal is zirconium (Zr). ) and at least one selected from beryllium (Be). That is, in the present invention, the external canister 100 is a binary alloy of copper and zirconium, a binary alloy of copper and beryllium, a ternary alloy of copper, zirconium and beryllium, or a ternary or more alloy containing other elements therein. To provide a spent fuel canister having excellent corrosion resistance that can maintain high mechanical properties for a long time of more than 10,000 years by being formed of a material.
  • Cu copper
  • Be beryllium
  • the composition ratio of the copper alloy is not particularly limited as long as it is capable of implementing high corrosion resistance and mechanical properties, but preferably 0.1 to 20 atomic %, specifically 0.5 to 15 atomic %, more specifically 1 to 10 atomic % heterogeneous It is preferable to have a composition containing a metal.
  • a binary alloy of Cu 91.5 Zr 8.5 (atomic%) may be exemplified. If this is satisfied, it is possible to provide a spent nuclear fuel canister with excellent mechanical properties and corrosion resistance while minimizing the cost, and further improved self-sealing properties can be realized through the combination of the filler composition described below.
  • the alloy When the copper alloy is an alloy of copper and zirconium, the alloy may be a Cu-Zr binary alloy having a three-dimensional network structure with a eutectic structure of a bulk structure in which Cu 5 Zr superlattice phase and Cu crystal phase repeatedly appear.
  • the three-dimensional network structure may be formed by a hot working process such as hot rolling, and the process structure of a bulk structure in which Cu 5 Zr superlattice phase and Cu crystal phase repeatedly appear by this hot working process.
  • a three-dimensional network structure with can be formed.
  • the eutectic structure of the bulk structure may have a structure in which the Cu 5 Zr superlattice phase forms a three-dimensional network structure with a thickness of 0.5 to 1.5 ⁇ m, and a Cu crystal phase with a diameter of 1.0 to 1.5 ⁇ m is distributed therebetween.
  • the alloy of copper and zirconium may be manufactured by a method to satisfy the above-described structure, for example, arc melting a mixture containing copper and zirconium measured to have the composition ratio to prepare an ingot, the ingot may be manufactured including the steps of suction casting into a mold and hot working the cast alloy.
  • the hot working may be performed at a temperature of 600 to 700° C., and may be performed at a reduction rate of 10 to 20% each time until the final thickness reduction rate is 70 to 80%.
  • the alloy of copper and zirconium according to an example of the present invention changes the process phase constituting the alloy into a three-dimensionally interconnected network structure by hot working a copper-zirconium alloy in a cast state composed of a very fine layered structure. can do it
  • the copper alloy is an alloy of copper and beryllium
  • it may be manufactured by various methods, for example, dissolving a mixture containing copper and beryllium weighed to have a specific composition ratio to prepare an ingot, and placing the ingot in a mold It may be manufactured including the steps of suction casting and heat-treating the cast alloy for processing. At this time, the processing may be performed at a temperature of 300 to 800 °C.
  • the inner canister 200 may be formed of a metal or alloy including any one or two or more selected from copper, iron, tin, and the like.
  • the inner canister 200 is formed of an iron material, as in the present invention, the outer canister 100 is formed of the above-mentioned copper alloy. Therefore, the spent fuel canister according to the present invention is relatively compared to the copper material. Thus, it is possible to minimize the disadvantages of iron materials, which are more vulnerable to corrosion problems due to oxidation, and to have excellent structural stability according to high mechanical properties and high impact resistance.
  • the spent nuclear fuel canister further includes a filler layer 300 formed between an inner surface of the outer canister 100 and an outer surface of the inner canister 200 and filled with a first granular filler.
  • a second granular filler may be charged in the spent nuclear fuel storage space 210 , and when the spent nuclear fuel is accommodated in the spent nuclear fuel storage space 210 , the second granular filler is added to the internal canister It is filled in the gap between the inner surface of 200 and the outer surface of the spent nuclear fuel to conduct decay heat generated from the spent nuclear fuel to the inner canister 200, and the inner surface of the outer canister 100 and the inner surface
  • the first granular filler filled in the gap between the outer surfaces of the canister 200 may conduct decay heat of spent nuclear fuel conducted from the inner canister 200 to the outer canister 100
  • the first granular filler and the second particulate filler comprises: a crystalline metal filler comprising a crystalline metal matrix and a dispersed phase of a neutron shielding material
  • the preferred spent nuclear fuel canister comprises: an outer canister 100; an inner canister 200 disposed in the inner space of the outer canister 100; and a filler layer 300 formed between the inner surface of the outer canister 100 and the outer surface of the inner canister 200 and filled with a first granular filler, wherein the inner canister 200 is used therein.
  • the filler and the second particulate filler include: a crystalline metal filler comprising a crystalline metal matrix and a dispersed phase of a neutron shielding material; and an amorphous metal filler including an amorphous metal matrix and a dispersed phase of a neutron shielding material.
  • the filler used in the present invention is a mixed filler composed of a crystalline metal filler and an amorphous metal filler, and is a filler in which a crystalline metal filler and an amorphous metal filler are mixed.
  • a crystalline metal filler and an amorphous metal filler are mixed as the filler.
  • an amorphous metal filler having high elasticity and rigidity and a crystalline metal filler having high thermal conductivity are mixed and applied, thereby effectively discharging decay heat generated from the spent nuclear fuel 10 to the outside of the canister.
  • the mixed filler since the mixed filler is used, radiation leakage of the spent nuclear fuel 10 can be prevented through a self-sealing property when the canister is damaged along with a high thermal conductivity property.
  • a portion of the filler filled in the canister is discharged.
  • a portion of the amorphous metal filler having a lower melting point and higher elasticity and rigidity than the crystalline metal filler is discharged to the outside through cracks or holes formed in the canister together with a portion of the crystalline metal filler.
  • the self-sealing property is realized when the canister is damaged and a crack or hole occurs, There is an effect that radiation does not leak out of the canister.
  • a filler having the same physical properties that is, when a single type of filler is discharged, the self-sealing cannot be practically realized due to the difficulty in the occurrence of bottleneck-delay-clogging, so that physical properties such as elasticity and strength are different.
  • mixed fillers composed of crystalline metal fillers and amorphous metal fillers should be used.
  • the mixing weight ratio of the crystalline metal filler and the amorphous metal filler may be sufficient as long as it is capable of realizing self-sealing properties with high thermal conductivity, for example, it is preferable that the weight of the crystalline metal filler is greater than the weight of the amorphous metal filler, specifically 1:0.1 to 1, more specifically 1:0.2 to 0.8, and in one embodiment, 1:0.5 may be more preferable. If this is satisfied, the self-sealing property due to discharge-bottleneck-delay-blockage may be better while satisfying relatively high thermal conductivity properties, and when cracks or holes are formed in the canister, a part of the filler is discharged.
  • the shape of the crystalline metal filler is not particularly limited, and may have, for example, a spherical shape.
  • the circularity may be, for example, 0.7 to 1, in one embodiment, 0.99.
  • the shape of the amorphous metal filler may have various shapes, such as a sphere, a flake, and a fibrous shape.
  • a filler having a spherical shape and a filler having a fibrous shape are used together. That is, the amorphous metal filler may include a spherical first amorphous metal filler and a fibrous second amorphous metal filler.
  • the amorphous metal filler includes the spherical first amorphous metal filler and the fibrous second amorphous metal filler, when cracks or holes are formed in the canister, the bottleneck-delay-blockage is effectively prevented in the process of discharging a part of the filler.
  • the crystalline metal filler may be spherical, and the amorphous metal filler may include a spherical first amorphous metal filler and a fibrous second amorphous metal filler.
  • An average particle diameter of the crystalline metal filler and the amorphous metal filler may be 0.1 to 10 mm, and an average particle diameter ratio of the crystalline metal filler and the amorphous metal filler may be 1:0.1 to 0.8. In one embodiment, the average particle diameter of the amorphous metal filler may be 1.5 mm, and the average particle diameter ratio of the crystalline metal filler and the amorphous metal filler may be 1:0.5. As the heat conduction effect of the emitted decay heat is further improved, the self-sealing effect due to damage to the canister may also be improved.
  • the shape of the first amorphous metal filler may be a spherical shape, and the circularity may be, for example, 0.7 to 1, and an average particle diameter thereof may be 0.1 to 10 mm. In an embodiment, the circularity may be 0.99 and the average particle diameter may be 1.5 mm.
  • the second amorphous metal filler may have a fibrous shape, for example, a fibrous shape having an average length and an average diameter of 3 to 50 mm and 0.01 to 1,000 ⁇ m, specifically 0.1 to 500 ⁇ m, respectively. In one embodiment, the average length and average diameter may be fibrous with 10 mm and 100 ⁇ m, respectively. However, this is only described as a preferred example, and the present invention is not limited to the numerical values.
  • the mixing weight ratio of the first amorphous metal filler and the second amorphous metal filler is not particularly limited, but for example, the first amorphous metal filler It is preferable that the weight of the metal filler is greater than the weight of the second amorphous metal filler, and more preferably 1:0.2 to 1, more specifically 1:0.2 to 0.8. In one embodiment, it may be 1:0.5. If this is satisfied, when a crack or hole is formed in the canister, the self-sealing property according to discharge-bottleneck-delay-blockage in the process of discharging a part of the filler may be better.
  • the first particulate filler and the second particulate filler may further include a neutron shielding filler made of a neutron shielding material.
  • a neutron shielding filler made of a neutron shielding material.
  • the crystalline metal filler and the amorphous metal filler used as the first particulate filler and the second particulate filler are formed including a metal mattress and a neutron shielding material dispersed on the metal matrix.
  • a neutron shielding filler composed of a neutron shielding material when a neutron shielding filler composed of a neutron shielding material is further used, that is, when the first particulate filler and the second particulate filler include a neutron shielding filler composed of a crystalline metal filler, an amorphous metal filler and a neutron shielding material, after use
  • the shielding effect of radiation emitted from the nuclear fuel 10 may be further improved.
  • the amount used thereof is not particularly limited, but it may be preferable, for example, to be smaller than the weight of the crystalline metal filler, specifically As such, it may be used in an amount of 0.02 to 0.1 parts by weight based on 1 part by weight of the crystalline metal filler.
  • a mixing weight ratio of the crystalline metal filler, the amorphous metal filler, and the neutron shielding filler may be 1:0.1 to 1:0.02 to 0.1 or 1:0.2 to 0.8:0.02 to 0.1.
  • the average size of the neutron shielding material may be sufficient as long as it is easy to disperse on the metal matrix and provides the required neutron shielding performance.
  • the average particle diameter of the neutron shielding material may be 500 nm to 300 ⁇ m, preferably 500 nm to 100 ⁇ m, and D50, which is a particle diameter corresponding to 50% of the total volume when the volume is accumulated from small particles, may be , more preferably 500 nm to 50 ⁇ m.
  • the neutron shielding material has such an average particle diameter, the self-sealing effect according to required mechanical properties such as elasticity and rigidity may be further improved.
  • the neutron shielding material may be more evenly dispersed and present on the metal matrix, the mixing property in the metal matrix may be further improved, and a higher neutron shielding effect may be realized.
  • the neutron shielding material may be particles having an average particle diameter of 500 nm to 300 ⁇ m and dispersed on the crystalline metal matrix or the amorphous metal matrix.
  • the neutron shielding material may be any component capable of shielding radiation emitted from the spent nuclear fuel 10, for example, boron carbide, boron nitride, boron oxide, zinc borate, aluminum hydroxide, hafnium, hafnium diboride, or titanium diboron. It may include any one or two or more selected from cargo, ferroboron and uranium dioxide.
  • the neutron shielding material may be a boron-based shielding material, for example, boron carbide.
  • the shape of the neutron shielding material is not particularly limited, and may have various shapes such as, for example, a spherical shape, a fibrous shape, and a flake shape.
  • the amorphous metal matrix of the amorphous metal filler is formed of an amorphous solid metal different from a crystalline metal having a periodic arrangement of metal atoms, and the amorphous metal filler is a metal including, for example, a metal melted at a high temperature and a neutron shielding material. It may be prepared through a method of super-quenching the mixture by flowing it over a high-speed rotating roll. In addition, the melting temperature of the metal of the amorphous metal matrix may be, for example, 400 to 800 °C.
  • the amorphous metal filler includes an amorphous metal matrix and a dispersed phase of the neutron shielding material, and the content of the neutron shielding material dispersed on the amorphous metal matrix may be sufficient as long as it is capable of imparting appropriate neutron shielding performance, for example, a crystalline metal matrix
  • 0.01 to 10 parts by weight of the neutron shielding material may be used in an amount of 0.01 to 10 parts by weight, specifically 0.1 to 10 parts by weight, and more specifically 0.1 to 5 parts by weight based on 100 parts by weight of the amorphous metal matrix.
  • this is only described as a specific example, and the present invention is not limited thereto.
  • the metal of the crystalline metal filler or the metal matrix of the amorphous metal filler is iron (Fe)-based, copper (Cu)-based, aluminum (Al)-based, magnesium (Mg)-based, zirconium (Zr)-based, calcium (Ca)-based , titanium (Ti)-based, nickel (Ni)-based, cobalt (Co)-based and hafnium (Hf)-based metal or alloy containing any one or two or more selected from the like.
  • the metal of the metal matrix of the amorphous metal filler is, for example, an Fe-based amorphous alloy (eg, Fe-Si-B-Nb-Cu alloy, Fe-Co-Cr-Mo-C-B-Y alloy, Fe-Si -B-P alloy, Fe-Y-B alloy, etc.), Ni-based amorphous alloy (eg, Ni-Nb-Ta alloy, Ni-Nb-Ti-Hf alloy, Ni-Zr-Ti-Sn alloy, Ni-Nb-Ti- Hf alloy, etc.), Cu-based amorphous alloy (eg, Cu-Zr alloy, Cu-Ti-Zr-Ni alloy, Cu-Hf-Al alloy, Cu-Zr-Al alloy, Cu-Zr-Al-(Y, Ag, Be) alloy, etc.), Al-based amorphous alloy (for example, Al-La-Y-Ni alloy, etc.), Mg-based amorphous alloy (Mg), Mg-based
  • an amorphous alloy ribbon of Fe 73 -Si 14 -B 9 -Nb 3 -Cu 1 (at%) composition prepared by melt spinning and 1 in the above alloy composition After adding at% boron nitride particles (average particle diameter: 800 nm), the prepared ribbon is pre-heated at 400 to 500° C. for 0.5 to 3 hours, and then ball milled to an amorphous having an average particle size of 1.5 mm. It is possible to prepare a spherical amorphous metal filler that is an alloy powder.
  • a fibrous amorphous metal filler can be prepared by using various techniques such as melt spinning, die extrusion, and linear crystal growth of the ribbon obtained by the heat treatment.
  • melt spinning die extrusion
  • linear crystal growth of the ribbon obtained by the heat treatment.
  • this is only described as a preferred example, and the present invention is not limited thereto.
  • the average thickness of the outer canister 100 and the inner canister 200 is not significantly limited as long as it can sufficiently shield radiation emitted from the spent nuclear fuel 10 located inside the inner canister 200 , , as a specific example, the average thickness of the outer canister 100 may be 5 to 50 mm, and the minimum distance between the outer surface and the inner surface of the inner canister 200 may be 5 mm or more. However, this is only described as a specific example, and the present invention is not limited thereto.
  • the crystalline metal filler and the amorphous metal filler are filled in the filler layer 300, and the average thickness of the filler layer 300 is not significantly limited, for example, 0.5 to 200 mm, specifically 1 to 100 mm, In one embodiment, it may be 50 mm. When this is satisfied, the heat conduction efficiency of the decay heat emitted from the spent nuclear fuel 10 is excellent, and the radiation shielding effect according to the self-sealing property can be further improved.
  • the spent nuclear fuel canister further includes a cover 400 coupled to the external canister 100 and sealing the spent nuclear fuel 10 from being exposed to the outside of the spent nuclear fuel canister. can do.
  • the coupling means of the cover 400 and the external canister 100 may be any known fastening means, for example, various coupling means such as means by external fixing members such as bolt-nut coupling, means by welding, etc. can be used
  • the spent nuclear fuel may be charged into the spent nuclear fuel storage space 210 , and the cover 400 may be coupled to the outer canister 100 and the inner canister 200 to be completely sealed.
  • the sealed canister is buried underground or in a cave, so that the spent nuclear fuel is substantially blocked from the ecosystem.
  • the material of the cover 400 may be formed of a material with high weather resistance and durability that can withstand corrosion and impact, for example, a metal or alloy containing any one or two or more selected from copper, iron and tin. can be formed with However, this is only described as a specific example, and the present invention is not limited thereto.
  • the spent nuclear fuel canister according to the present invention may be stored in various places that can be isolated from the ecosystem, and for example, it may be located (buried) in a place where it is easy to block from the ecosystem, such as a subsea tunnel, underground, or a cave. In addition to this, of course, it can be stored in various places such as the ground.
  • the canister according to the present invention is a canister for storing the spent nuclear fuel 10 for semi-permanently blocking the spent nuclear fuel 10 from nature, and the present invention also provides a method for treating the spent nuclear fuel 10 to provide.
  • a method for treating spent nuclear fuel (10) according to the present invention includes: an external canister (100); an internal canister 200 disposed in the internal space of the external canister 100 and having a spent nuclear fuel 10 storage space 210 therein; and a filler layer 300 formed between the inner surface of the outer canister 100 and the outer surface of the inner canister 200 and filled with a first granular filler; a first step of preparing a spent nuclear fuel canister comprising; a second step of accommodating the spent nuclear fuel (10) in the nuclear fuel storage space (210); The nuclear fuel storage space 210 is filled with a second granular filler, but the inner surface of the inner canister 200 and the spent nuclear fuel so that decay heat generated from the spent nuclear fuel 10 is conducted to the inner canister 200 .
  • the second particulate filler comprises: a crystalline metal filler comprising a crystalline metal matrix and a dispersed phase of a neutron shielding material; and an amorphous metal filler including an amorphous metal matrix and a dispersed phase of a neutron shielding material.
  • the first step is a step of preparing a spent nuclear fuel canister as shown in FIG. 1
  • the second step is to accommodate the spent nuclear fuel 10 in the nuclear fuel storage space 210 of the internal canister 200 .
  • the spent nuclear fuel 10 is By coupling and sealing the cover 500 to the external canister 100 so as not to be exposed to the outside of the spent nuclear fuel canister, the spent nuclear fuel 10 can be semi-permanently blocked from the surrounding environment.

Abstract

본 발명에 따른 사용후 핵연료 캐니스터는 특정 조성의 합금이 사용되고, 캐니스터 내부에 충전되는 충전제의 조성, 상기 충전제의 형상 등이 상이한 혼합 충전제가 다층 구조로 적용될 수 있음에 따라, 사용후 핵연료의 붕괴열이 발생되는 부식이 용이한 환경 및 외부 충격이 가해질 수 있는 환경에서도 높은 내구성을 유지할 수 있는 내화학성 및 내부식성이 우수한 효과가 있다. 뿐만 아니라, 캐니스터 내부에 위치한 사용후 핵연료로부터 발생되는 붕괴열의 열배출이 용이한 효과가 있으며, 외부 충격, 부식 등에 의한 캐니스터 손상 시, 내부에 위치한 사용후 핵연료로부터 방출되는 방사선이 외부로 노출되지 않도록 자가-밀봉 기능을 가지는 효과가 있다.

Description

내부식성 및 기계적 물성이 향상된 사용후핵연료 캐니스터
본 발명은 내부식성 및 기계적 물성이 우수한 사용후핵연료 캐니스터에 관한 것으로, 구체적으로, 반영구적으로 사용후 핵연료를 주변 환경으로부터 원천 차단할 수 있으며, 강한 외부 충격에 가해지거나 부식 환경에서도 내구성 및 내후성이 우수한 사용후 핵연료 캐니스터에 관한 것이다.
원자력 산업으로부터 불가피하게 발생되는 고준위 폐기물, 사용후핵연료 등의 핵폐기물은 생태계로부터 장기간 안전하게 격리되어야 한다. 이를 위한 공학적 방벽들 중의 하나인 처분용기(Canister)는 보통 단일 또는 합금 재질로 만들어 질 수 있다. 프랑스, 영국, 일본 등은 고준위 폐기물을 유리 고화체로 만들어 용기에 넣고 이 용기를 다시 다른 용기에 넣어 포장하는 방식을 고려하고 있으며, 캐나다, 독일, 핀란드, 스웨덴 등은 사용후핵연료를 직접 용기에 넣어 포장하는 방식을 고려하고 있다. 미국의 경우, 유리 고화체와 사용후핵연료 두 가지 유형에 대한 각각의 처분용기를 구상하고 있다. 우리나라의 경우는 사용후핵연료를 심지층에 처분하는 개념을 추구하고 있으며, 예를 들어 500 m 깊이의 심부 결정질 암반 내에 수직으로 처분용기를 거치하고, 그 주변을 압축 벤토나이트로 충전한다.
그러나 상기와 같이 사용후핵연료를 포함한 처분용기를 처분할 지하 500 m 이상의 암반에 건설된 처분동굴에는 지하수에 의한 50 atm 이상의 수압과 처분용기를 보호하기 위하여 채우는 완충재에 의한 팽윤압이 100 atm 이상 존재할 수 있다. 따라서 처분용기는 이와 같은 압력에 견딜 수 있는 구조적인 안정성이 확보되어야 한다. 뿐만 아니라 사용후핵연료 내에 존재하는 방사성 핵종들이 주변 환경으로 누출되는 것을 반영구적으로 억제할 수 있어야 한다.
사용후핵연료를 저장할 수 있는 용기인 캐니스터는 통 형태의 금속 캐니스터로 이루어져 있으며, 금속 캐니스터 내부에 바스켓을 마련하여 사용 후 핵연료를 저장한다. 금속 캐니스터 내부의 바스켓은 지지부재나 격납부재 등을 통해 고정되고, 캐니스터 외부에 중성자 차폐체를 마련하여 사용 후 핵연료를 저장한다.
일반적으로 캐니스터 재질은 주로 스테인리스 강이며, 바스켓의 측면을 둘러싸는 캐니스터 쉘, 바스켓의 상단을 둘러싸는 캐니스터 뚜껑판, 바스켓의 하단을 둘러싸는 캐니스터 바닥판을 포함한다. 캐니스터 뚜껑판은 바스켓에 사용 후 핵연료가 바스켓에 장입된 후, 캐니스터 쉘에 볼트-너트 결합에 의해 고정되고 용접을 통해 밀봉되는 것이 통상적이다.
그러나 이러한 용접 부위(용접 영역 및 열 영향부위) 및 볼트/너트 결합 영역은 부식균열에 취약하여 사용 후 핵연료 건식저장시스템의 건전성을 손상시키는 요소이며, 열을 수반한 용접 공정은 엄밀하게 온도가 제어되어야 하는 사용후핵연료 건식 저장 과정에서 위험 요소가 매우 높은 공정이다.
또한 통상 사용되는 스테인리스 강 등의 재질을 가지는 캐니스터는 방사성 핵종들이 주변 환경으로 누출되는 것을 억제하기 위해서는 상당히 두꺼운 두께를 가질 수밖에 없으며, 방사성 핵종들이 주변 환경으로 누출되는 것을 반영구적으로 완벽하게 차단할 수 있어야 한다. 특히 화학적으로 부식된 캐니스터는 약한 외부 충격에도 크랙, 홀 등이 형성되는 등 쉽게 손상될 수 있다. 이러한 캐니스터의 손상은 방사성 핵종들이 주변 환경으로 누출되어 주변 환경에 생물이 살 수 없는 치명적인 문제를 야기한다. 따라서 캐니스터는 높은 구조 안정성을 가져야 하는 것은 물론, 초기 높은 구조 안정성을 반영구적으로 유지할 수 있도록 화학적 부식에도 강한 내후성을 가져야 한다.
한국등록특허공보 제10-2018255호에는 외부전원법을 이용한 사용후핵연료 캐니스터의 부식 방지 방법 및 시스템이 개시되어 있으며, 한국등록특허공보 제10-2014967호에는 희생양극법을 이용한 사용후핵연료 캐니스터의 부식 방지 방법 및 이의 응용 방법이 개시되어 있다. 그러나 이러한 사용후핵연료 캐니스터의 부식 방지 수단은 반영구적으로 핵연료를 보관하는 과정에서 전기 에너지가 상시 인가되어야 하므로, 에너지 효율이 현저히 낮으며, 전기 에너지가 공급될 수 없는 환경이거나 또는 전기 에너지의 공급이 중단될 경우, 부식 방지 효과가 구현될 수 없는 한계가 있다. 따라서 사용후 핵연료의 보관 과정에서 별도의 에너지 공급 없이도 반영구적으로 내부식성 및 기계적 강도가 우수한 사용후 핵연료 캐니스터가 요구된다.
한편, 원자로는 운전을 정지하여도 정지하기 전에 생성된 방사성 물질이 안정된 원소로 변환될 때까지 붕괴하기 때문에 지속적으로 열을 방출한다. 높은 온도 환경은 부식에 의한 캐니스터의 내구성 저하를 쉽게 유발하므로, 사용후 핵연료로부터 자연 발생되는 붕괴열을 캐니스터 외부로 쉽게 배출할 수 있어야 한다.
따라서 사용후 핵연료의 붕괴열이 발생되는 부식이 용이한 환경 및 장기간 외부 충격이 가해질 수 있는 환경에서도 높은 구조 안정성과 함께 이를 반영구적으로 유지할 수 있는 내부식성이 우수한 사용후 핵연료 캐니스터가 요구된다.
[선행기술문헌]
[특허문헌]
(특허문헌 1) 한국등록특허공보 제10-2018255호
(특허문헌 2) 한국등록특허공보 제10-2014967호
본 발명의 목적은 사용후 핵연료의 붕괴열이 발생되는 부식이 용이한 환경 및 외부 충격이 가해질 수 있는 환경에서도 높은 내구성을 유지할 수 있는 내화학성 및 내부식성이 우수한 사용후 핵연료를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 캐니스터 내부에 위치한 사용후 핵연료로부터 발생되는 붕괴열의 열배출이 용이한 사용후 핵연료 캐니스터를 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 외부 충격, 부식 등에 의한 캐니스터 손상 시, 내부에 위치한 사용후 핵연료로부터 방출되는 방사선이 외부로 노출되지 않도록 자가-밀봉 기능을 가지는 사용후 핵연료 캐니스터를 제공하는 것이다.
본 발명에 따른 사용후 핵연료 캐니스터는, 이종 금속을 포함하는 구리 합금으로 형성되는 외부 캐니스터(100); 및 상기 외부 캐니스터(100)의 내부 공간에 배치되는 내부 캐니스터(200);를 포함하며, 상기 내부 캐니스터(200)는 내부에 사용후 핵연료 저장 공간(210)을 가지며, 상기 이종 금속은 지르코늄 및 베릴륨 중에서 선택되는 어느 하나 이상을 포함한다.
본 발명의 일 예에 있어서, 상기 구리 합금은 0.1 내지 20 원자%의 이종 금속을 함유할 수 있다.
본 발명의 일 예에 있어서, 상기 구리 합금은 Cu5Zr 초격자상과 Cu 결정상이 반복적으로 나타나는 괴상 구조의 공정 조직으로 된 3차원적 그물 구조를 갖는 Cu-Zr 2원계 합금일 수 있다.
본 발명의 일 예에 있어서, 상기 내부 캐니스터(200)는 철 및 주석 중에서 선택되는 어느 하나 이상을 포함하는 금속 또는 합금으로 형성될 수 있다.
본 발명의 일 예에 따른 사용후 핵연료 캐니스터는, 상기 외부 캐니스터(100)의 내면과 상기 내부 캐니스터(200)의 외면 사이에 형성되며, 제1 입상 충전제가 충전되는 충전제층(300)을 더 포함할 수 있으며, 상기 사용후 핵연료 저장 공간(210)에 제2 입상 충전제가 충전될 수 있으며, 상기 사용후 핵연료 저장 공간(210)에 사용후 핵연료가 수용되면, 상기 제2 입상 충전제가 상기 내부 캐니스터(200)의 내면과 상기 사용후 핵연료의 외면 사이의 간극에 충전되어 상기 사용후 핵연료에서 발생하는 붕괴열을 상기 내부 캐니스터(200)로 전도할 수 있으며, 상기 외부 캐니스터(100)의 내면과 상기 내부 캐니스터(200)의 외면 사이의 간극에 충전된 상기 제1 입상 충전제가 상기 내부 캐니스터(200)로부터 전도되는 사용후 핵연료의 붕괴열을 상기 외부 캐니스터(100)로 전도할 수 있으며, 상기 제1 입상 충전제 및 상기 제2 입상 충전제는, 결정질 금속 매트릭스 및 중성자 차폐재의 분산상을 포함하는 결정질 금속 충전제; 및 비정질 금속 매트릭스 및 중성자 차폐재의 분산상을 포함하는 비정질 금속 충전제;를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 예에 있어서, 상기 결정질 금속 충전제 및 상기 비정질 금속 충전제의 혼합 중량비는 1:0.1~1일 수 있다.
본 발명의 일 예에 있어서, 상기 결정질 금속 충전제는 구형일 수 있으며, 상기 비정질 금속 충전제는 구형인 제1 비정질 금속 충전제 및 섬유상인 제2 비정질 금속 충전제를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 예에 있어서, 상기 제1 비정질 금속 충전제 및 상기 제2 비정질 금속 충전제의 혼합 중량비는 1:0.2~1일 수 있다.
본 발명의 일 예에 있어서, 상기 제2 비정질 금속 충전제의 평균 길이 및 평균 직경이 각각 3 내지 50 mm 및 0.01 내지 1,000 ㎛일 수 있다.
본 발명의 일 예에 있어서, 상기 제1 입상 충전제 및 상기 제2 입상 충전제는 중성자 차폐재로 이루어진 중성자 차폐 충전제를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 일 예에 있어서, 상기 결정질 금속 충전제, 상기 비정질 금속 충전제 및 상기 중성자 차폐 충전제의 혼합 중량비는 1:0.1~1:0.02~0.1일 수 있다.
본 발명의 일 예에 있어서, 상기 결정질 금속 충전제 및 상기 비정질 금속 충전제의 평균 입경은 0.1 내지 10 mm일 수 있다.
본 발명의 일 예에 있어서, 상기 결정질 금속 충전제 및 상기 비정질 금속 충전제의 평균 입경비는 1:0.1~0.8일 수 있다.
본 발명의 일 예에 있어서, 상기 중성자 차폐재는 탄화붕소, 질화붕소, 산화붕소, 붕산아연, 수산화알루미늄, 하프늄, 하프늄이붕소화물, 티타늄이붕소화물, 페로보론 및 이산화우라늄 등에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 예에 있어서, 상기 제1 입상 충전제 및 상기 제2 입상 충전제는 상기 결정질 금속 매트릭스 또는 상기 비정질 금속 매트릭스 100 중량부에 대하여 상기 중성자 차폐재 0.01 내지 10 중량부를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 예에 있어서, 상기 중성자 차폐재는 500 nm 내지 300 ㎛의 평균입경을 가지는 입자로서 상기 결정질 금속 매트릭스 또는 상기 비정질 금속 매트릭스 상에 분산된 것일 수 있다.
본 발명의 일 예에 있어서, 상기 결정질 금속 매트릭스 또는 상기 비정질 금속 매트릭스는 철(Fe)계, 구리(Cu)계, 알루미늄(Al)계, 마그네슘(Mg)계, 지르코늄(Zr)계, 칼슘(Ca)계, 티타늄(Ti)계, 니켈(Ni)계, 코발트(Co)계 및 하프늄(Hf)계 등에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 예에 있어서, 상기 외부 캐니스터(100)의 평균 두께는 5 내지 50 mm일 수 있으며, 상기 내부 캐니스터(200)의 외면과 내면의 최소 거리는 5 mm 이상일 수 있다.
본 발명의 일 예에 따른 사용후 핵연료 캐니스터는, 상기 외부 캐니스터(100)와 결합되며, 상기 사용후 핵연료가 사용후 핵연료 캐니스터의 외부로 노출되지 않도록 밀봉하는 커버(400)를 더 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 사용후 핵연료 캐니스터는 사용후 핵연료의 붕괴열이 발생되는 부식이 용이한 환경 및 외부 충격이 가해질 수 있는 환경에서도 높은 내구성을 유지할 수 있는 내화학성 및 내부식성이 우수한 효과가 있다.
또한 본 발명에 따른 사용후 핵연료 캐니스터는 캐니스터 내부에 위치한 사용후 핵연료로부터 발생되는 붕괴열의 열배출이 용이한 효과가 있다.
또한 본 발명에 따른 사용후 핵연료 캐니스터는 외부 충격, 부식 등에 의한 캐니스터 손상 시, 내부에 위치한 사용후 핵연료로부터 방출되는 방사선이 외부로 노출되지 않도록 자가-밀봉 기능을 가지는 효과가 있다.
도 1은 본 발명에 따른 사용후 핵연료 캐니스터의 단면도로서, 도 2의 A-A'의 단면도이다.
도 2는 본 발명에 따른 사용후 핵연료 캐니스터의 평면도이다.
도 3은 도 1에 도시된 사용후 핵연료 캐니스터의 내부 캐니스터의 단면을 확대한 도면이다.
이하 첨부한 도면들을 참조하여 본 발명에 따른 내부식성 및 기계적 물성이 향상된 사용후핵연료 캐니스터를 상세히 설명한다.
본 명세서에 기재되어 있는 도면은 당업자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 예로서 제공되는 것이다. 따라서 본 발명은 제시되는 도면들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있으며, 상기 도면들은 본 발명의 사상을 명확히 하기 위해 과장되어 도시될 수 있다.
본 명세서에서 사용되는 기술 용어 및 과학 용어에 있어서 다른 정의가 없다면, 이 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 통상적으로 이해하고 있는 의미를 가지며, 하기의 설명 및 첨부 도면에서 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있는 공지 기능 및 구성에 대한 설명은 생략한다.
본 명세서에서 사용되는 용어의 단수 형태는 특별한 지시가 없는 한 복수 형태도 포함하는 것으로 해석될 수 있다.
본 명세서에서 사용되는 수치 범위는 하한치와 상한치와 그 범위 내에서의 모든 값, 정의되는 범위의 형태와 폭에서 논리적으로 유도되는 증분, 이중 한정된 모든 값 및 서로 다른 형태로 한정된 수치 범위의 상한 및 하한의 모든 가능한 조합을 포함한다. 본 발명의 명세서에서 특별한 정의가 없는 한 실험 오차 또는 값의 반올림으로 인해 발생할 가능성이 있는 수치범위 외의 값 역시 정의된 수치범위에 포함된다.
본 명세서에서 언급되는 '포함한다'는 '구비한다', '함유한다', '가진다', '특징으로 한다' 등의 표현과 등가의 의미를 가지는 개방형 기재이며, 추가로 열거되어 있지 않은 요소, 재료 또는 공정을 배제하지 않는다.
본 명세서에서 특별한 언급 없이 사용된 %의 단위는 별다른 정의가 없는 한 중량%를 의미한다.
본 명세서에서 언급되는 “층”의 용어는 각 재료가 연속체(continuum)를 이루며 폭과 길이 대비 두께가 상대적으로 작은 디멘젼(dimension)을 가짐을 의미하는 것이다. 이에 따라, 본 명세서에서 “층” 또는 “막”의 용어에 의해, 2차원의 편평한 평면으로 해석되어서는 안 된다.
본 명세서에서 언급되는 “사용후 핵연료”의 용어는 상업용 또는 연구용 원자로에서 연료로 사용된 핵연료 물질 또는 기타의 방법으로 핵분열시킨 핵연료 물질을 의미할 수 있다.
사용후 핵연료 캐니스터는 사용후 핵연료를 만 년 이상의 반영구적으로 외부 환경으로부터 차단할 수 있는 장기 보관 안정성을 가져야 한다. 그러나 초기 기계적 물성 및 구조 안정성이 높은 캐니스터라 할지라도 사용후 핵연료에서 자연적으로 발생하는 붕괴열에 의한 높은 온도 및 부식성 환경에 장시간 노출됨에 따라 화학적 부식에 의한 기계적 강도 저하 등의 문제가 발생한다. 따라서 오랜 세월동안 부식되는 과정에서 구조 안정성이 떨어져 캐니스터에 크랙, 홀 등이 형성되는 손상이 발생할 수 있다. 이러한 캐니스터의 손상은 사용후 핵연료(10)를 외부와 차단하는 주요 역할을 수행할 수 없도록 한다.
이에, 본 발명은 후술하는 수단을 통해 캐니스터 내부에 위치한 사용후 핵연료(10)로부터 발생되는 붕괴열의 배출이 효과적이며, 특히 외부 충격, 부식 등에 의한 캐니스터 손상을 최소화할 수 있는 사용후 핵연료 캐니스터를 제공한다. 뿐만 아니라 설사 캐니스터가 손상되더라도 사용후 핵연료(10)로부터 방출되는 방사선이 외부로 노출되지 않도록 자가-밀봉(Self-sealing) 기능을 가지는 사용후 핵연료 캐니스터를 제공한다.
본 발명에 따른 사용후 핵연료 캐니스터는, 이종 금속을 포함하는 구리(Cu) 합금으로 형성되는 외부 캐니스터(100); 및 상기 외부 캐니스터(100)의 내부 공간에 배치되는 내부 캐니스터(200);를 포함하며, 상기 내부 캐니스터(200)는 내부에 사용후 핵연료 저장 공간(210)을 가지며, 상기 이종 금속은 지르코늄(Zr) 및 베릴륨(Be) 중에서 선택되는 어느 하나 이상을 포함한다. 즉, 본 발명은 상기 외부 캐니스터(100)는 구리 및 지르코늄의 2원계 합금, 구리 및 베릴륨의 2원계 합금, 구리, 지르코늄 및 베릴륨의 3원계 합금 또는 이들에 다른 원소를 포함하는 3원계 이상의 합금의 재질로 형성됨으로써, 만 년 이상의 오랜 시간 동안 높은 기계적 물성을 유지할 수 있는 내부식성이 우수한 사용후 핵연료 캐니스터를 제공한다.
상기 구리 합금의 조성비는 높은 내부식성 및 기계적 물성을 구현할 수 있을 정도라면 크게 제한되는 것은 아니나, 좋게는 0.1 내지 20 원자%, 구체적으로 0.5 내지 15 원자%, 보다 구체적으로 1 내지 10 원자%의 이종 금속을 함유하는 조성을 가지는 것이 바람직하다. 구리와 지르코늄의 합금에 대한 실시예로서 Cu91.5Zr8.5 (원자%)의 이원계 합금을 예로 들 수 있다. 이를 만족할 경우, 비용을 최소화할 수 있으면서 특히 기계적 물성 및 내부식성이 보다 우수한 사용후 핵연료 캐니스터를 제공할 수 있으며, 후술하는 충전제 구성의 조합을 통해 더 향상된 자가 밀봉 특성을 구현할 수 있다.
상기 구리 합금이 구리와 지르코늄의 합금일 경우, 상기 합금은 Cu5Zr 초격자상과 Cu 결정상이 반복적으로 나타나는 괴상 구조의 공정 조직으로 된 3차원적 그물 구조를 갖는 Cu-Zr 2원계 합금일 수 있다. 상기 3차원적 그물 구조는 열간압연 등과 같은 열간가공(Hot working) 공정에 의해서 형성될 수 있으며, 이러한 열간가공 공정에 의해서 Cu5Zr 초격자상과 Cu 결정상이 반복적으로 나타나는 괴상 구조의 공정 조직을 갖는 3차원적 그물 구조가 형성될 수 있다. 구체적으로는, 상기 괴상 구조의 공정 조직은 Cu5Zr 초격자상이 두께 0.5내지 1.5 ㎛의 3차원적 그물 구조를 형성하고, 그 사이에 직경 1.0 내지 1.5 ㎛의 Cu 결정상이 분포되는 구조를 가질 수 있다. 상기 구리와 지르코늄의 합금은 전술한 구조를 만족할 수 있도록 하는 방법으로 제조될 수 있으며, 일 예로 상기 조성비를 가지도록 계량한 구리 및 지르코늄을 포함하는 혼합물을 아크 용해하여 잉곳을 제조하는 단계, 상기 잉곳을 몰드에 흡입 주조하는 단계 및 주조된 합금을 열간가공하는 단계를 포함하여 제조될 수 있다. 이때 열간가공은 600 내지 700℃의 온도에서 수행될 수 있으며, 또한 매회 10 내지 20 %의 압하율로 최종 두께 감소율이 70 내지 80 %가 될 때까지 수행될 수 있다. 이와 같이, 본 발명의 일 예에 따른 구리와 지르코늄의 합금은 매우 미세한 층상 조직으로 구성된 주조 상태의 구리-지르코늄 합금을 열간가공함으로써 합금을 구성하는 공정상을 3차원적으로 서로 연결된 그물구조로 변화시킬 수 있다.
상기 구리 합금이 구리와 베릴륨의 합금일 경우, 이는 다양한 방법으로 제조될 수 있으며, 예컨대 특정 조성비를 가지도록 계량한 구리 및 베릴륨을 포함하는 혼합물을 용해하여 잉곳을 제조하는 단계, 상기 잉곳을 몰드에 흡입 주조하는 단계 및 주조된 합금을 열처리하여 가공하는 단계를 포함하여 제조될 수 있다. 이때 가공은 300 내지 800℃의 온도에서 수행될 수 있다.
상기 내부 캐니스터(200)는 구리, 철 및 주석 등에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상을 포함하는 금속 또는 합금으로 형성될 수 있다. 상기 내부 캐니스터(200)가 철 소재로 형성된 것일 경우, 본 발명에서와 같이 외부 캐니스터(100)가 전술한 구리 합금으로 형성된 것임에 따라, 본 발명에 따른 사용후 핵연료 캐니스터는 구리 소재와 비교하여 상대적으로 산화에 의한 부식 문제에 더 취약한 철 소재의 단점을 최소화할 수 있으며, 높은 기계적 물성 및 높은 내충격성에 따른 우수한 구조 안정성을 가질 수 있다.
본 발명의 바람직한 예에 따른 사용후 핵연료 캐니스터는, 상기 외부 캐니스터(100)의 내면과 상기 내부 캐니스터(200)의 외면 사이에 형성되며, 제1 입상 충전제가 충전되는 충전제층(300)을 더 포함할 수 있으며, 상기 사용후 핵연료 저장 공간(210)에 제2 입상 충전제가 충전될 수 있으며, 상기 사용후 핵연료 저장 공간(210)에 사용후 핵연료가 수용되면, 상기 제2 입상 충전제가 상기 내부 캐니스터(200)의 내면과 상기 사용후 핵연료의 외면 사이의 간극에 충전되어 상기 사용후 핵연료에서 발생하는 붕괴열을 상기 내부 캐니스터(200)로 전도할 수 있으며, 상기 외부 캐니스터(100)의 내면과 상기 내부 캐니스터(200)의 외면 사이의 간극에 충전된 상기 제1 입상 충전제가 상기 내부 캐니스터(200)로부터 전도되는 사용후 핵연료의 붕괴열을 상기 외부 캐니스터(100)로 전도할 수 있으며, 상기 제1 입상 충전제 및 상기 제2 입상 충전제는, 결정질 금속 매트릭스 및 중성자 차폐재의 분산상을 포함하는 결정질 금속 충전제; 및 비정질 금속 매트릭스 및 중성자 차폐재의 분산상을 포함하는 비정질 금속 충전제;를 포함할 수 있다. 즉, 바람직한 본 발명에 따른 사용후 핵연료 캐니스터는, 외부 캐니스터(100); 상기 외부 캐니스터(100)의 내부 공간에 배치되는 내부 캐니스터(200); 및 상기 외부 캐니스터(100)의 내면과 상기 내부 캐니스터(200)의 외면 사이에 형성되며, 제1 입상 충전제가 충전되는 충전제층(300);을 포함하며, 상기 내부 캐니스터(200)는 내부에 사용후 핵연료 저장 공간(210)을 가지되, 상기 사용후 핵연료 저장 공간(210)에 제2 입상 충전제가 충전되며, 상기 사용후 핵연료 저장 공간(210)에 사용후 핵연료가 수용되면, 상기 제2 입상 충전제가 상기 내부 캐니스터(200)의 내면과 상기 사용후 핵연료의 외면 사이의 간극에 충전되어 상기 사용후 핵연료에서 발생하는 붕괴열을 상기 내부 캐니스터(200)로 전도하며, 상기 외부 캐니스터(100)의 내면과 상기 내부 캐니스터(200)의 외면 사이의 간극에 충전된 상기 제1 입상 충전제가 상기 내부 캐니스터(200)로부터 전도되는 사용후 핵연료의 붕괴열을 상기 외부 캐니스터(100)로 전도하며, 상기 제1 입상 충전제 및 상기 제2 입상 충전제는, 결정질 금속 매트릭스 및 중성자 차폐재의 분산상을 포함하는 결정질 금속 충전제; 및 비정질 금속 매트릭스 및 중성자 차폐재의 분산상을 포함하는 비정질 금속 충전제;를 포함할 수 있다.
본 발명에서 사용되는 충전제는, 즉, 제1 입상 충전제 및 제2 입상 충전제는 결정질 금속 충전제 및 비정질 금속 충전제로 구성된 혼합 충전제로서, 결정질 금속 재질의 충전제와 비정질 금속 재질의 충전제가 혼합된 충전제이다. 구체적으로, 상기 충전제로 탄성, 강성이 높은 비정질 금속 충전제와 열전도성이 높은 결정질 금속 충전제가 혼합되어 적용됨으로써, 사용후 핵연료(10)로부터 발생되는 붕괴열을 캐니스터 외부로 효과적으로 배출할 수 있다.
특히 상기 혼합 충전제가 사용됨으로써, 높은 열전도 특성과 함께 캐니스터 손상 시 자가-밀봉 특성을 통해 사용후 핵연료(10)의 방사선 누출을 방지할 수 있다. 구체적으로, 캐니스터가 다양한 이유로 손상되어 캐니스터에 크랙 또는 홀이 형성될 경우, 캐니스터의 내부에 충전된 충전제의 일부가 배출된다. 이때 상기 결정질 금속 충전제에 비해 용융점이 낮고 탄성 및 강성이 높은 상기 비정질 금속 충전제의 일부는 상기 결정질 금속 충전제의 일부와 함께 캐니스터에 형성된 크랙 또는 홀을 통해 외부로 배출된다. 또한 사용후 핵연료(10)로부터 발생되는 붕괴열에 의한 높은 열이 열전도성이 높은 결정질 금속 충전제를 통해 비정질 금속 충전제로 전도된다. 이와 같이, 사용후 핵연료(10)로부터 발생되는 붕괴열에 의한 열이 인가되는 상태에서, 강성, 탄성, 강도 또는 형상 등의 물리적 특성이 상이한 충전제들이 크랙 또는 홀을 통해 외부로 배출되며, 이 과정에서 배출-병목현상-지연-막힘을 통한 자가 밀봉이 구현된다. 또한 이후 설명되겠지만, 구형 형상인 충전제와 함께 섬유 형상인 충전제가 더 사용될 경우, 병목현상-지연-막힘을 효과적으로 형성할 수 있어 높은 자가 밀봉을 구현할 수 있다. 이와 같이, 다양한 물리적 특성을 가지는 2종 이상의 충전제가 사용됨으로써, 캐니스터가 손상되어 크랙 또는 홀이 발생할 시에 자가-밀봉 특성이 구현됨에 따라, 캐니스터의 내부에 위치한 사용후 핵연료(10)로부터 방출되는 방사선이 캐니스터의 외부로 누출되지 않는 효과가 있다. 이에 반해, 물리적 특성이 동일한, 즉, 단일 종의 충전제가 배출될 경우, 병목현상-지연-막힘의 발생이 어려움에 따라 자가 밀봉이 실질적으로 구현될 수 없으므로, 탄성, 강도 등의 물리적 특성이 다른, 결정질 금속 충전제와 비정질 금속 충전제로 구성된 혼합 충전제가 사용되어야 한다.
또한 전술한 혼합 충전제가 도 1에 도시된 바와 같이 사용후 핵연료(10) 저장 공간(210)과 충전제층(300)에 각각 충전되어 존재함으로써, 캐니스터에 크랙 또는 홀이 형성될 시 충전제의 일부가 외부로 배출되는 과정에서 꺾인 배출 경로의 수가 증대되어 막힘을 더 효과적으로 유발하고 자가 밀봉 효과가 현저히 향상된다.
상기 결정질 금속 충전제 및 상기 비정질 금속 충전제의 혼합 중량비는 높은 열전도 특성과 함께 자가 밀봉 특성을 구현할 수 있을 정도라면 무방하나, 예컨대 결정질 금속 충전제의 중량이 비정질 금속 충전제의 중량보다 큰 것이 바람직하며, 구체적으로 1:0.1~1, 보다 구체적으로 1:0.2~0.8인 것, 일 실시예로 1:0.5인 것이 더 바람직할 수 있다. 이를 만족할 경우, 비교적 높은 열전도 특성을 만족하면서, 캐니스터에 크랙 또는 홀이 형성될 시, 충전제의 일부가 배출되는 과정에서 배출-병목현상-지연-막힘에 따른 자가 밀봉 특성이 더 우수할 수 있다.
상기 결정질 금속 충전제의 형상은 크게 제한되지 않으며, 예컨대 구형(Sphere) 형상을 가질 수 있다. 상기 결정질 금속 충전제의 형상이 구형일 경우, 그 원형도는 예를 들어 0.7 내지 1, 일 실시예로 0.99일 수 있다.
상기 비정질 금속 충전제의 형상은 구형(Sphere), 박편형, 섬유형 등의 다양한 형상을 가질 수 있으나, 바람직하게는 구형 형상을 가지는 충전제와 섬유상 형상을 가지는 충전제가 함께 사용되는 것이 좋다. 즉, 상기 비정질 금속 충전제는 구형인 제1 비정질 금속 충전제 및 섬유상인 제2 비정질 금속 충전제를 포함하는 것이 좋다. 비정질 금속 충전제가 구형의 제1 비정질 금속 충전제 및 섬유상의 제2 비정질 금속 충전제를 포함할 경우, 캐니스터에 크랙 또는 홀이 형성될 시, 충전제의 일부가 배출되는 과정에서 병목현상-지연-막힘이 효과적으로 일어나 빠른 시간 내에 자가 밀봉이 구현될 수 있다. 바람직한 일 예로, 상기 결정질 금속 충전제는 구형일 수 있으며, 상기 비정질 금속 충전제는 구형인 제1 비정질 금속 충전제 및 섬유상인 제2 비정질 금속 충전제를 포함할 수 있다.
상기 결정질 금속 충전제 및 상기 비정질 금속 충전제의 평균 입경은 0.1 내지 10 mm일 수 있으며, 상기 결정질 금속 충전제 및 상기 비정질 금속 충전제의 평균 입경비는 1:0.1~0.8일 수 있다. 일 실시예로, 상기 비정질 금속 충전제의 평균 입경은 1.5 mm일 수 있으며, 상기 결정질 금속 충전제 및 상기 비정질 금속 충전제의 평균 입경비는 1:0.5일 수 있다 이를 만족할 경우, 사용후 핵연료(10)로부터 방출되는 붕괴열의 열전도 효과가 보다 향상되면서, 캐니스터의 손상에 따른 자가 밀봉 효과도 함께 향상될 수 있다.
상기 제1 비정질 금속 충전제의 형상은 구형(Sphere) 형상을 가지며, 그 원형도는 예를 들어 0.7 내지 1일 수 있고, 그 평균 입경은 0.1 내지 10 mm일 수 있다. 일 실시예로, 원형도가 0.99, 평균 입경이 1.5 mm일 수 있다. 상기 제2 비정질 금속 충전제는 섬유상 형상을 가지며, 예를 들어 평균 길이 및 평균 직경이 각각 3 내지 50 mm 및 0.01 내지 1,000 ㎛, 구체적으로 0.1 내지 500 ㎛인 섬유상일 수 있다. 일 실시예로, 평균 길이 및 평균 직경이 각각 10 mm 및 100 ㎛인 섬유상일 수 있다. 하지만 이는 바람직한 일 예로서 설명된 것일 뿐, 본 발명이 상기 수치 값으로 제한되어 해석되는 것은 아니다.
상기 비정질 금속 충전제가 구형인 제1 비정질 금속 충전제 및 섬유상인 제2 비정질 금속 충전제를 포함할 경우, 제1 비정질 금속 충전제 및 제2 비정질 금속 충전제의 혼합 중량비는 크게 제한되는 것은 아니지만, 예컨대 제1 비정질 금속 충전제의 중량이 제2 비정질 금속 충전제의 중량보다 큰 것이 바람직하며, 구체적으로 1:0.2~1, 보다 구체적으로 1:0.2~0.8인 것이 더 바람직할 수 있다. 일 실시예로, 1:0.5일 수 있다. 이를 만족할 경우, 캐니스터에 크랙 또는 홀이 형성될 시, 충전제의 일부가 배출되는 과정에서 배출-병목현상-지연-막힘에 따른 자가 밀봉 특성이 더 우수할 수 있다.
본 발명의 일 예에 있어서, 상기 제1 입상 충전제 및 상기 제2 입상 충전제는 중성자 차폐재로 이루어진 중성자 차폐 충전제를 더 포함할 수 있다. 전술한 바와 같이, 상기 제1 입상 충전제 및 상기 제2 입상 충전제로 사용되는 결정질 금속 충전제 및 비정질 금속 충전제는 금속 매트리스와, 상기 금속 매트리스 상에 분산된 중성자 차폐재를 포함하여 형성된다. 이와 함께 중성자 차폐재로 이루어진 중성자 차폐 충전제가 더 사용될 경우, 즉, 상기 제1 입상 충전제 및 상기 제2 입상 충전제가 결정질 금속 충전제, 비정질 금속 충전제 및 중성자 차폐재로 이루어진 중성자 차폐 충전제를 포함할 경우, 사용후 핵연료(10)로부터 방출되는 방사선의 차폐 효과가 더욱 향상될 수 있다.
상기 제1 입상 충전제 및 상기 제2 입상 충전제가 상기 중성자 차폐 충전제를 더 포함할 경우, 이의 사용 함량은 크게 제한되는 것은 아니나, 예를 들어 상기 결정질 금속 충전제의 중량보다 작은 것이 바람직할 수 있으며, 구체적으로, 상기 결정질 금속 충전제 1 중량부에 대하여 0.02 내지 0.1 중량부로 사용될 수 있다. 일 실시예로, 상기 결정질 금속 충전제, 상기 비정질 금속 충전제 및 상기 중성자 차폐 충전제의 혼합 중량비는 1:0.1~1:0.02~0.1 또는 1:0.2~0.8:0.02~0.1일 수 있다. 이를 만족할 경우, 캐니스터의 손상에 따른 자가 밀봉 효과가 우수하면서 동시에 사용후 핵연료(10)로부터 방출되는 방사선의 차폐 효과가 더 향상될 수 있다.
상기 중성자 차폐재의 평균 크기는 금속 매트릭스 상에 분산이 용이하면서 요구 중성자 차폐 성능을 부여할 수 있을 정도라면 무방하다. 바람직한 일 예로, 중성자 차폐재의 평균 입경은 작은 입자부터 부피를 누적할 경우 총 부피가 50 %에 해당하는 입경인 D50이 500 nm 내지 300 ㎛일 수 있고, 바람직하게는 500 nm 내지 100 ㎛일 수 있으며, 더 바람직하게는 500 nm 내지 50 ㎛일 수 있다. 중성자 차폐재가 이와 같은 평균입경을 가질 경우, 탄성, 강성 등의 요구 기계적 물성에 따른 자기 밀봉 효과가 더 향상될 수 있다. 뿐만 아니라, 중성자 차폐재가 금속 매트릭스 상에 더 고르게 분산되어 존재할 수 있고, 금속 매트릭스 내의 혼입성이 더 향상될 수 있으며, 더 높은 중성자 차폐 효과를 구현할 수 있다.
본 발명의 일 예에 있어서, 상기 중성자 차폐재는 500 nm 내지 300 ㎛의 평균 입경을 가지는 입자로서 상기 결정질 금속 매트릭스 또는 상기 비정질 금속 매트릭스 상에 분산된 것일 수 있다.
상기 중성자 차폐재는 사용후 핵연료(10)로부터 방출되는 방사선을 차폐할 수 있는 성분이라면 무방하며, 예컨대 탄화붕소, 질화붕소, 산화붕소, 붕산아연, 수산화알루미늄, 하프늄, 하프늄이붕소화물, 티타늄이붕소화물, 페로보론 및 이산화우라늄 등에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상을 포함할 수 있다. 본 발명의 일 예에 있어서, 상기 중성자 차폐재는 붕소계 차폐재, 예컨대 탄화붕소가 사용되는 것이 좋을 수 있다. 특히 상기 금속 매트릭스가 Fe계 금속을 포함하면서 중성자 차폐재로 탄화붕소가 사용될 경우, 충분한 중성자 차폐 성능을 가지면서 높은 기계적 물성을 구현할 수 있다. 또한 상기 중성자 차폐재의 형상은 크게 제한되는 것은 아니며, 예컨대 구형, 섬유형, 박편형 등의 다양한 형상을 가질 수 있다.
상기 비정질 금속 충전제의 비정질 금속 매트릭스는 금속 원자가 주기적인 배열을 갖는 결정질 금속과 상이한 비결정질(Amorphous solid) 금속으로 형성되는 것으로서, 상기 비정질 금속 충전제는 예를 들어 고온으로 녹인 금속 및 중성자 차폐재를 포함하는 금속 혼합물을 고속 회전하는 롤 위에 흘러 보내어 초급랭하는 방법을 통해 제조된 것일 수 있다. 또한 상기 비정질 금속 매트릭스의 금속의 용융 온도는 예를 들어 400 내지 800 ℃일 수 있다.
상기 비정질 금속 충전제는 비정질 금속 매트릭스 및 중성자 차폐재의 분산상을 포함하는 것으로서, 비정질 금속 매트릭스 상에 분산된 중성자 차폐재의 함량은 적절한 중성자 차폐 성능을 부여할 수 있을 정도라면 무방하며, 예를 들어 결정질 금속 매트릭스 또는 비정질 금속 매트릭스 100 중량부에 대하여 중성자 차폐재가 0.01 내지 10 중량부, 구체적으로 0.1 내지 10 중량부, 보다 구체적으로 0.1 내지 5 중량부로 사용될 수 있다. 하지만 이는 구체적인 일 예로서 설명된 것일 뿐, 본 발명이 이에 제한되어 해석되는 것은 아니다.
상기 결정질 금속 충전제 또는 상기 비정질 금속 충전제의 금속 매트릭스의 금속은 철(Fe)계, 구리(Cu)계, 알루미늄(Al)계, 마그네슘(Mg)계, 지르코늄(Zr)계, 칼슘(Ca)계, 티타늄(Ti)계, 니켈(Ni)계, 코발트(Co)계 및 하프늄(Hf)계 등에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상을 포함하는 금속 또는 합금일 수 있다.
구체적인 일 예로, 상기 비정질 금속 충전제의 금속 매트릭스의 금속은 예를 들어 Fe계 비정질 합금(일 예로, Fe-Si-B-Nb-Cu 알로이, Fe-Co-Cr-Mo-C-B-Y 알로이, Fe-Si-B-P 알로이, Fe-Y-B 알로이 등), Ni계 비정질 합금(일 예로, Ni-Nb-Ta 알로이, Ni-Nb-Ti-Hf 알로이, Ni-Zr-Ti-Sn 알로이, Ni-Nb-Ti-Hf 알로이 등), Cu계 비정질 합금(일 예로, Cu-Zr 알로이, Cu-Ti-Zr-Ni 알로이, Cu-Hf-Al 알로이, Cu-Zr-Al 알로이, Cu-Zr-Al-(Y, Ag, Be) 알로이 등), Al계 비정질 합금(일 예로, Al-La-Y-Ni 알로이 등), Mg계 비정질 합금(Mg-Ni-Nd 알로이 등), Zr계 비정질 합금(Zr-Al-Ni 알로이, Zr-Al-Cu-Ni 알로이, Zr-Be-Cu-Ni-Ti 알로이, Zr-Al-Co 알로이, Zr-Cu-Al-Ge-Be 알로이 등) 등에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상을 포함할 수 있다. 하지만 이는 구체적인 일 예로서 설명된 것일 뿐, 이 외에도 다양한 조성의 비정질 금속이 사용될 수 있음은 물론이다.
상기 비정질 금속 충전제의 구체적인 일 실시예로서, 급냉응고법(melt spinning)에 의해 제조된 Fe73-Si14-B9-Nb3-Cu1(at%) 조성의 비정질 합금 리본과 위 합금 조성에 1 at% 질화붕소 입자(평균입경 : 800 nm)를 첨가한 후 제조한 리본을, 400 내지 500 ℃에서 0.5 내지 3 시간 동안 예비 열처리한 후, 볼밀링(ball milling)하여 평균 입도가 1.5 mm인 비정질 합금 분말인 구형의 비정질 금속 충전제를 제조할 수 있다. 또한 상기 열처리하여 얻은 리본을 용융방사법, 다이스 압출법, 선상 결정 성장법 등 다양한 기술을 이용하여 섬유상의 비정질 금속 충전제를 제조할 수 있다. 하지만 이는 바람직한 일 예로서 설명된 것일 뿐, 본 발명이 이에 제한되어 해석되는 것은 아니다.
상기 외부 캐니스터(100)와 상기 내부 캐니스터(200)의 평균 두께는 상기 내부 캐니스터(200)의 내부에 위치하는 사용후 핵연료(10)로부터 방출되는 방사선을 충분히 차폐할 수 있을 정도라면 크게 제한되지 않으며, 구체적인 일 예로, 상기 외부 캐니스터(100)의 평균 두께는 5 내지 50 mm일 수 있으며, 상기 내부 캐니스터(200)의 외면과 내면의 최소 거리는 5 mm 이상일 수 있다. 하지만 이는 구체적인 일 예로서 설명된 것일 뿐, 본 발명이 이에 제한되어 해석되는 것은 아니다.
상기 결정질 금속 충전제 및 비정질 금속 충전제는 충전제층(300)에 충전되어 존재하며, 충전제층(300)의 평균 두께는 크게 제한되는 것은 아니나, 예를 들어 0.5 내지 200 mm, 구체적으로 1 내지 100 mm, 일 실시예로 50 mm일 수 있다. 이를 만족할 경우, 사용후 핵연료(10)로부터 방출되는 붕괴열의 열전도 효율이 우수하면서 자가 밀봉 특성에 따른 방사선 차폐 효과가 보다 향상될 수 있다.
본 발명의 일 예에 따른 사용후 핵연료 캐니스터는, 상기 외부 캐니스터(100)와 결합되며, 상기 사용후 핵연료(10)가 사용후 핵연료 캐니스터의 외부로 노출되지 않도록 밀봉하는 커버(400)를 더 포함할 수 있다. 이때 상기 커버(400)와 상기 외부 캐니스터(100)의 결합 수단은 공지된 체결 수단이면 무방하며, 예를 들어 볼트-너트 결합과 같은 외부 고정 부재에 의한 수단, 용접 등에 의한 수단 등 다양한 결합 수단이 사용될 수 있다. 사용후핵연료가 사용후 핵연료 저장 공간(210)에 장입되고 커버(400)가 외부 캐니스터(100) 및 내부 캐니스터(200)에 결합되어 완전 밀폐될 수 있다. 이와 같이 밀폐된 캐니스터는 지하 또는 동굴 등의 장소에 매설되어 사용후핵연료가 생태계로부터 실질적으로 차단된다. 또한 상기 커버(400)의 재질은 부식 및 충격에 견딜 수 있는 내후성 및 내구성이 높은 소재로 형성될 수 있으며, 예를 들어 구리, 철 및 주석 등에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상을 포함하는 금속 또는 합금으로 형성될 수 있다. 하지만 이는 구체적인 일 예로서 설명된 것일 뿐, 본 발명이 이에 제한되어 해석되는 것은 아니다.
본 발명에 따른 사용후 핵연료 캐니스터는 생태계로부터 격리될 수 있는 다양한 장소에 보관될 수 있으며, 예를 들어 해저 터널, 지하, 동굴 등의 생태계로부터 차단이 용이한 장소에 위치(매설)될 수 있다. 이 외에도 지상 등의 다양한 장소에 보관될 수 있음은 물론이다.
전술한 바와 같이, 본 발명에 따른 캐니스터는 사용후 핵연료(10)를 자연으로부터 반영구적으로 차단하기 위한 사용후 핵연료(10)의 보관용 캐니스터로서, 본 발명은 사용후 핵연료(10)의 처리 방법도 제공한다. 본 발명에 따른 사용후 핵연료(10)의 처리 방법은, 외부 캐니스터(100); 상기 외부 캐니스터(100)의 내부 공간에 배치되며, 사용후 핵연료(10) 저장 공간(210)을 내부에 가지는 내부 캐니스터(200); 및 상기 외부 캐니스터(100)의 내면과 상기 내부 캐니스터(200)의 외면 사이에 형성되며, 제1 입상 충전제가 충전되는 충전제층(300);을 포함하는 사용후 핵연료 캐니스터를 준비하는 제1 단계; 상기 핵연료 저장 공간(210)에 사용후 핵연료(10)를 수용하는 제2 단계; 상기 핵연료 저장 공간(210)에 제2 입상 충전제를 충진하되, 상기 사용후 핵연료(10)에서 발생하는 붕괴열이 상기 내부 캐니스터(200)로 전도되도록 상기 내부 캐니스터(200)의 내면과 상기 사용후 핵연료(10)의 외면 사이의 간극에 충전하는 제3 단계; 및 상기 사용후 핵연료(10)가 사용후 핵연료 캐니스터의 외부로 노출되지 않도록 커버(500)를 상기 외부 캐니스터(100)에 결합하여 밀봉하는 제4 단계;를 포함하며, 상기 제1 입상 충전제 및 상기 제2 입상 충전제는, 결정질 금속 매트릭스 및 중성자 차폐재의 분산상을 포함하는 결정질 금속 충전제; 및 비정질 금속 매트릭스 및 중성자 차폐재의 분산상을 포함하는 비정질 금속 충전제;를 포함한다.
상기 제1 단계는 도 1에 도시된 바와 같은 사용후 핵연료 캐니스터를 준비하는 단계이며, 상기 제2 단계는 상기 내부 캐니스터(200)의 핵연료 저장 공간(210)에 사용후 핵연료(10)를 수용하는 단계이다. 상기 제2 단계에서 상기 핵연료 저장 공간(210)에 사용후 핵연료(10)를 수용하면, 내부 캐니스터(200)의 내면과 사용후 핵연료(10)의 외면 사이의 간극이 형성되며, 상기 간극으로 인해 사용후 핵연료(10)가 제대로 고정되지 않으므로, 상기 제3 단계에서 제2 입상 충전제를 상기 간극에 충전한다. 도 3에 도시된 바와 같이, 내부 캐니스터(200)의 내면과 사용후 핵연료(10)의 외면 사이의 간극에 제2 입상 충전제를 충전한 후, 상기 제4 단계에서 상기 사용후 핵연료(10)가 사용후 핵연료 캐니스터의 외부로 노출되지 않도록 커버(500)를 상기 외부 캐니스터(100)에 결합하여 밀봉함으로써 사용후 핵연료(10)를 주변 환경으로부터 반영구적으로 차단할 수 있다.
[부호의 설명]
10 : 사용후 핵연료
100 : 외부 캐니스터
200 : 내부 캐니스터
210 : 사용후 핵연료 저장 공간
300 : 충전제층
400 : 커버

Claims (19)

  1. 이종 금속을 포함하는 구리 합금으로 형성되는 외부 캐니스터(100); 및
    상기 외부 캐니스터(100)의 내부 공간에 배치되는 내부 캐니스터(200);를 포함하며,
    상기 내부 캐니스터(200)는 내부에 사용후 핵연료 저장 공간(210)을 가지며,
    상기 이종 금속은 지르코늄 및 베릴륨 중에서 선택되는 어느 하나 이상을 포함하는 사용후 핵연료 캐니스터.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 구리 합금은 0.1 내지 20 원자%의 이종 금속을 함유하는 사용후 핵연료 캐니스터.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 구리 합금은 Cu5Zr 초격자상과 Cu 결정상이 반복적으로 나타나는 괴상 구조의 공정 조직으로 된 3차원적 그물 구조를 갖는 Cu-Zr 2원계 합금인 사용후 핵연료 캐니스터.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 내부 캐니스터(200)는 철 및 주석 중에서 선택되는 어느 하나 이상을 포함하는 금속 또는 합금으로 형성되는 사용후 핵연료 캐니스터.
  5. 상기 사용후 핵연료 캐니스터는,
    상기 외부 캐니스터(100)의 내면과 상기 내부 캐니스터(200)의 외면 사이에 형성되며, 제1 입상 충전제가 충전되는 충전제층(300)을 더 포함하며,
    상기 사용후 핵연료 저장 공간(210)에 제2 입상 충전제가 충전되며,
    상기 사용후 핵연료 저장 공간(210)에 사용후 핵연료가 수용되면,
    상기 제2 입상 충전제가 상기 내부 캐니스터(200)의 내면과 상기 사용후 핵연료의 외면 사이의 간극에 충전되어 상기 사용후 핵연료에서 발생하는 붕괴열을 상기 내부 캐니스터(200)로 전도하며,
    상기 외부 캐니스터(100)의 내면과 상기 내부 캐니스터(200)의 외면 사이의 간극에 충전된 상기 제1 입상 충전제가 상기 내부 캐니스터(200)로부터 전도되는 사용후 핵연료의 붕괴열을 상기 외부 캐니스터(100)로 전도하며,
    상기 제1 입상 충전제 및 상기 제2 입상 충전제는,
    결정질 금속 매트릭스 및 중성자 차폐재의 분산상을 포함하는 결정질 금속 충전제; 및
    비정질 금속 매트릭스 및 중성자 차폐재의 분산상을 포함하는 비정질 금속 충전제;를 포함하는 사용후 핵연료 캐니스터.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 결정질 금속 충전제 및 상기 비정질 금속 충전제의 혼합 중량비는 1:0.1~1인 사용후 핵연료 캐니스터.
  7. 제5항에 있어서,
    상기 결정질 금속 충전제는 구형이며,
    상기 비정질 금속 충전제는, 구형인 제1 비정질 금속 충전제 및 섬유상인 제2 비정질 금속 충전제를 포함하는 사용후 핵연료 캐니스터.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 제1 비정질 금속 충전제 및 상기 제2 비정질 금속 충전제의 혼합 중량비는 1:0.2~1인 사용후 핵연료 캐니스터.
  9. 제7항에 있어서,
    상기 제2 비정질 금속 충전제의 평균 길이 및 평균 직경이 각각 3 내지 50 mm 및 0.01 내지 1,000 ㎛인 사용후 핵연료 캐니스터.
  10. 제5항에 있어서,
    상기 제1 입상 충전제 및 상기 제2 입상 충전제는 중성자 차폐재로 이루어진 중성자 차폐 충전제를 더 포함하는 사용후 핵연료 캐니스터.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 결정질 금속 충전제, 상기 비정질 금속 충전제 및 상기 중성자 차폐 충전제의 혼합 중량비는 1:0.1~1:0.02~0.1인 사용후 핵연료 캐니스터.
  12. 제5항에 있어서,
    상기 결정질 금속 충전제 및 상기 비정질 금속 충전제의 평균 입경은 0.1 내지 10 mm인 사용후 핵연료 캐니스터.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 결정질 금속 충전제 및 상기 비정질 금속 충전제의 평균 입경비는 1:0.1~0.8인 사용후 핵연료 캐니스터.
  14. 제5항에 있어서,
    상기 중성자 차폐재는 탄화붕소, 질화붕소, 산화붕소, 붕산아연, 수산화알루미늄, 하프늄, 하프늄이붕소화물, 티타늄이붕소화물, 페로보론 및 이산화우라늄 중에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상을 포함하는 사용후 핵연료 캐니스터.
  15. 제5항에 있어서,
    상기 제1 입상 충전제 및 상기 제2 입상 충전제는 상기 결정질 금속 매트릭스 또는 상기 비정질 금속 매트릭스 100 중량부에 대하여 상기 중성자 차폐재 0.01 내지 10 중량부를 포함하는 사용후 핵연료 캐니스터.
  16. 제5항에 있어서,
    상기 중성자 차폐재는 500 nm 내지 300 ㎛의 평균입경을 가지는 입자로서 상기 결정질 금속 매트릭스 또는 상기 비정질 금속 매트릭스 상에 분산된 것인 사용후 핵연료 캐니스터.
  17. 제5항에 있어서,
    상기 결정질 금속 매트릭스 또는 상기 비정질 금속 매트릭스는 Fe계, Cu계, Al계, Mg계, Zr계, Ca계, Ti계, Ni계, Co계 및 Hf계 중에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상을 포함하는 사용후핵연료 캐니스터.
  18. 제1항에 있어서,
    상기 외부 캐니스터(100)의 평균 두께는 5 내지 50 mm이며,
    상기 내부 캐니스터(200)의 외면과 내면의 최소 거리는 5 mm 이상인 사용후 핵연료 캐니스터.
  19. 제1항에 있어서,
    사용후 핵연료 캐니스터는,
    상기 외부 캐니스터(100)와 결합되며, 상기 사용후 핵연료가 사용후 핵연료 캐니스터의 외부로 노출되지 않도록 밀봉하는 커버(400)를 더 포함하는 사용후 핵연료 캐니스터.
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