WO2022049811A1 - 質量分析装置 - Google Patents

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達樹 大久保
守 本田
夕子 大橋
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株式会社島津製作所
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    • G01N35/00722—Communications; Identification
    • G01N2035/00891—Displaying information to the operator

Definitions

  • the present invention relates to a mass spectrometer, and more particularly to a mass spectrometer that automatically sequentially analyzes a large number of samples and displays analysis results based on the data obtained thereby.
  • a matrix as an ionization aid is generally added to the substance to be analyzed. Then, a small amount of the mixed solution is dropped into a well of a dedicated sample plate and air-dried to form a sample for analysis.
  • the compound in the sample is ionized by irradiating the sample on the sample plate thus formed with laser light, and mass spectrometry is performed on the generated ions.
  • the MALDI mass spectrometry method is a suitable method for the above-mentioned applications.
  • the QC sample is formed on the well of the sample plate in the same manner as the actual sample sample, and is measured under the same conditions and the same procedure as the actual sample. Which of the many wells on the sample plate the sample is a QC sample is predetermined or set, and in the analysis result table, whether the sample type is an actual sample sample or QC. It is shown whether it is a sample.
  • the operator determines whether or not the measurement of the actual sample is appropriate while checking the analysis result of the QC sample in the analysis result table displayed on the screen of the display unit or printed on paper. do.
  • the operator can easily confuse the analysis result of the actual sample with the analysis result of the QC sample, and grasps which QC sample analysis result can be used for the evaluation of which actual sample analysis result. There was a problem that it was difficult to do.
  • the present invention has been made to solve these problems, and an object thereof is that when an operator (user) confirms an analysis result, it is easy to distinguish between an actual sample and a QC sample. Moreover, it is to provide a mass spectrometer that can easily and without error grasp the correspondence relationship between the analysis result of the actual sample and the analysis result of the QC sample.
  • a measuring unit that performs mass spectrometry for multiple target samples and multiple quality control samples in a predetermined order, respectively.
  • a sample information storage unit that stores identification information capable of distinguishing between the target sample and the quality control sample in a series of measurements of the plurality of target samples and the plurality of quality control samples. Using the identification information stored in the sample information storage unit, the measurement result for the target sample and / or the analysis result derived from the measurement result, and the measurement result for the quality control sample and / or the measurement result derived from the measurement result.
  • a display processing unit that separates the analysis results to be performed and creates display information in a predetermined format, and displays the two display information on the screen of the display unit. It is equipped with.
  • the "measurement result” is information such as mass spectrum data obtained by mass analysis by the measuring unit, and the “analysis result derived from the measurement result” is predetermined with respect to the mass spectrum data or the like.
  • Information such as quantitative values and index values obtained by performing arithmetic processing and analysis processing.
  • mass spectrometry is performed on the quality control sample by the measurement unit.
  • target samples actual sample
  • mass spectrometry is performed on the quality control sample by the measurement unit.
  • mass analysis in the measurement unit is performed continuously regardless of whether the measurement target is the target sample or the quality control sample, but the target sample is displayed on the screen of the display unit.
  • the measurement result and analysis result for the quality control sample and the measurement result and analysis result for the quality control sample are displayed separately. Specifically, for example, the measurement result and the analysis result for the target sample and the measurement result and the analysis result for the quality control sample are listed in separate tables.
  • the mass analyzer of the above aspect according to the present invention it is difficult to confuse the measurement result or analysis result of the quality control sample with the measurement result or analysis result of the actual sample, so that the operator can use the quality control sample. Using the measurement results and analysis results, the reliability of the measurement results and analysis results of the actual sample can be evaluated appropriately and efficiently.
  • the schematic block diagram of the MALDI mass spectrometer according to one Embodiment of this invention.
  • the schematic diagram which shows the sample measurement order by the MALDI mass spectrometer of this embodiment.
  • the schematic diagram which shows the relationship between the sample formed in each well on a sample plate, and the measurement order thereof in the MALDI mass spectrometer of this embodiment.
  • FIG. 1 is a schematic configuration diagram of the MALDI mass spectrometer of the present embodiment.
  • This MALDI mass spectrometer includes a measurement unit 1, a control / processing unit 2, an input unit 3, and a display unit 4.
  • the measuring unit 1 includes a MALDI ion source 10 and a time-of-flight mass spectrometer (TOF MS).
  • the MALDI ion source 10 includes a stage 100 that holds the sample plate 101, and a laser irradiation unit 103 that irradiates the sample 102 on the sample plate 101 with a laser beam for ionization.
  • the stage 100 can be moved in the biaxial directions of the X-axis and the Y-axis orthogonal to each other by a stage drive mechanism (not shown).
  • the control / processing unit 2 is a functional block that includes a sample information storage unit 20, an analysis control unit 21, a mass spectrum data collection unit 22, a data analysis unit 23, a pass / fail judgment unit 24, an analysis result list creation unit 251 and an individual analysis result. It has a display processing unit 25 including a report creation unit 252.
  • the control / processing unit 2 is mainly composed of a personal computer or a computer having higher performance than that of the personal computer, and by operating the dedicated control / processing software pre-installed in the computer on the computer, each as described later. It is possible to realize the function of the function block.
  • a biological sample such as blood collected from a subject is used as a sample, and the degree of progression of Alzheimer's disease is examined by examining the amyloid ⁇ (Amyloid ⁇ ) in the sample.
  • the operation of the MALDI mass analyzer of the present embodiment will be described.
  • This inspection method is a known inspection method disclosed in Patent Documents 2-3, Non-Patent Document 1, etc., and is observed in a mass spectrum obtained by performing mass spectrometry on a biological sample.
  • a predetermined matrix for MALDI is added to a sample prepared (that is, subjected to various pretreatments) from blood collected from a subject, and a mixed solution thereof is used as a sample plate 101. Dropped into the upper well. In addition, the same matrix is added to the quality control substance, and the mixed solution is dropped into another well on the sample plate 101. The liquid dropped into each well of the sample plate 101 is air-dried to form the sample 102.
  • the sample derived from the sample is the actual sample sample, and the sample derived from the quality control substance is the QC sample.
  • QC samples are measured before and after a series of measurements on a predetermined number (n) of actual sample samples, and the number of n is predetermined. There is. Therefore, it is common to predetermine the position of the well on which the QC sample is formed on the sample plate 101, and the operator forms the actual sample sample and the QC sample according to the rule.
  • n 3.
  • FIG. 2 is a schematic diagram showing an example of the sample measurement order.
  • FIG. 3 is a schematic diagram showing the relationship between the sample formed in each well on the sample plate 101 and the measurement order thereof.
  • FIG. 3 is a top view plan view of the sample plate 101.
  • the wells are arranged in 4 rows and 8 columns. Each row is identified by the English letters a, b, ..., Each column is identified by the numbers 1, 2, ..., And each well is assigned an identifier that combines the English letters and the numbers, such as 1a, 2a, ....
  • the measurement order in the MALDI mass spectrometer is determined as shown by a thick arrow in FIG. 3, and the measurement order is indicated by a well identifier as 1a ⁇ 2a ⁇ ... ⁇ 8a ⁇ 8b ⁇ 7b ⁇ .... Therefore, as shown on the right side of FIG.
  • n is predetermined as described above and the measurement order for the sample on the sample plate 101 is also predetermined as shown in FIG. 3, information on which well on the sample plate 101 the QC sample is present. That is, the identifier of the well in which the QC sample is present is determined. Information for identifying the type of each sample on the sample plate 101 is stored in advance in the sample information storage unit 20.
  • the operator can appropriately determine the position of the well forming the QC sample on the sample plate 101.
  • the operator inputs the position (identifier) of the well in which the QC sample is present from the input unit 3 prior to executing a series of measurements on the sample plate 101.
  • the control / processing unit 2 stores the input identification information in the sample information storage unit 20.
  • the operator sets the sample plate 101 on which the actual sample and the QC sample are formed as described above on the stage 100, and instructs the input unit 3 to start the measurement.
  • the analysis control unit 21 controls the measurement unit 1 so as to perform measurements on each sample 102 on the sample plate 101 in a predetermined order.
  • the measurement unit 1 moves the stage 100 so that the predetermined samples on the sample plate 101 come to the laser beam irradiation position (that is, the mass spectrometry position) in order.
  • the sample ID is “QC1” ⁇ “A” ⁇ “B” ⁇ “C” ⁇ “QC2” ⁇ “D” ⁇ “E” ⁇ “F” ⁇ “QC3” ⁇ ...
  • the stage 100 is moved so that the sample 102, which is the sample 102, comes to the mass spectrometry position in order.
  • the laser irradiation unit 103 pulsates the sample 102 with laser light every time the sample 102 that comes to the mass spectrometry position is replaced to generate ions derived from the compound contained in the sample 102.
  • the generated ions are introduced into the time-of-flight mass spectrometer 11, and each ion is separated and detected according to the respective mass-to-charge ratio.
  • the detection signal is sent to the control / processing unit 2.
  • the mass spectrum data acquisition unit 22 digitizes the detection signal, converts it into mass spectrum data, and stores it. Usually, a plurality of measurements are repeatedly performed on one sample 102, and data obtained in each of the plurality of measurements over a predetermined mass-to-charge ratio range is integrated to obtain the one sample. Mass spectrum data is acquired.
  • the measurement method itself is exactly the same for both the QC sample and the actual sample.
  • the data analysis unit 23 obtains the peak intensity of a plurality of specific mass-to-charge ratios related to amyloid ⁇ in the mass spectrum each time mass spectrum data for one sample is obtained. Then, the index value is calculated by performing a predetermined calculation based on the ratio of the plurality of peak intensities. Here, two index values different from each other are calculated by combining peak intensities at different mass-to-charge ratios. Whether the measured sample is an actual sample sample or a QC sample, the data analysis unit 23 calculates an index value for determining amyloid ⁇ by the same procedure.
  • the pass / fail determination unit 24 determines the index value obtained by the data analysis unit 23. Is compared with a predetermined reference value, and if the index value is greater than or equal to the reference value, it is determined to be acceptable (Pass), and if it is less than the reference value, it is determined to be rejected (Reject).
  • the analysis result list creation unit 251 calculates the index value by the data analysis unit 23, and when the pass / fail judgment result based on the index value is obtained by the pass / fail judgment unit 24, the actual sample sample and the QC sample are obtained. Add each analysis result to a separate analysis result table. Then, the analysis result list creation unit 251 creates an analysis result display screen 50 in which the two analysis result tables are arranged in the same window, and displays it on the display unit 4.
  • FIG. 4 is a diagram showing an example of the analysis result display screen 50.
  • the actual sample sample analysis result table 51 and the QC sample analysis result table 52 are arranged side by side.
  • Each row of the actual sample analysis result table 51 corresponds to the analysis result for one actual sample, and one row contains the calculation results of the two index values # 1 and # 2 and the corresponding QC sample. Information and is included.
  • the QC sample whose sample ID is "QC1” and the QC sample whose sample ID is “QC2" evaluate the reliability of the analysis result of the actual sample sample in the row. It means that it is a QC sample to do.
  • Each row of the QC sample analysis result table 52 corresponds to the analysis result for one QC sample, and one row contains the calculation results of the two index values # 1 and # 2 and their respective index values # 1. , # 2 is included as a quality judgment result. Further, in the bottom row of the QC sample analysis result table 52, a determination threshold value as a reference for determining the quality of the two index values # 1 and # 2 is shown.
  • the analysis result of the actual sample and the analysis result of the QC sample are generally listed in the same table.
  • the analysis result of the actual sample and the analysis result of the QC sample are distributed to separate tables 51 and 52 based on the identification information stored in the sample information storage unit 20. Will be listed. The information in each of the tables 51 and 52 is sequentially added as the measurement progresses and the analysis result for a new sample is obtained.
  • the QC sample analysis result table 52 shows the quality determination result of the index value.
  • the analysis results of the three actual sample samples having the sample IDs "A”, “B”, and “C” are the two sample IDs "QC1" and "QC2". It is reliable when the analysis result of the QC sample is acceptable. Conversely, if the analysis result of either of the two QC samples whose sample IDs are "QC1" and “QC2" fails, the sample IDs are "A”, "B", and “C].
  • the analysis results of the three actual sample samples are unreliable. In this example, one index value calculated for the QC sample whose sample ID is "QC1" is unacceptable, and the sample ID is "A”. , "B", and “C], the analysis results of the three actual sample samples are unreliable. If such a result is obtained, there is something wrong with the measuring unit 1 itself, or the sample is prepared. There may be some problem with the setting of measurement conditions.
  • the operator who confirms that the analysis result for the QC sample is unacceptable on the analysis result display screen 50 inputs, for example, the "analysis stop" button 53 arranged at the lower right of the analysis result display screen 50. Click in Part 3. Then, the analysis control unit 21 that receives this instruction controls the measurement unit 1 so as to stop the measurement at that time. This avoids the subsequent execution of potentially wasteful measurements. If the analysis result of the QC sample is unacceptable, the measurement may be automatically stopped without any operation by the operator.
  • the analysis result of the actual sample and the analysis result of the QC sample are clearly displayed separately, and the actual sample and the analysis result are evaluated.
  • the relationship with the QC sample for this is also clearly shown. Therefore, the operator can easily, accurately, and efficiently confirm the reliability of the analysis result of the actual sample. Further, when a malfunction of the device is suspected from the analysis result of the QC sample, the measurement can be stopped promptly to avoid wasting time and labor.
  • the individual analysis result report creation unit 252 extracts only the analysis result of the specified specific actual sample sample in response to the instruction, and the measurement result including the result is extracted. Create a report and display it on the display unit 4. Although it is possible to instruct to display the analysis results for a plurality of actual sample samples, the measurement result report is still prepared and displayed individually for each actual sample.
  • FIG. 6 is a display example of a measurement result report for an actual sample whose sample ID is “A”. For example, when a person in charge of an examination or a doctor needs to show a test result to a subject, if the display is as shown in FIG. 4, the test results of other subjects are also shown at the same time. It will be. On the other hand, by displaying as shown in FIG. 6, it is possible to present the test results of only the subject, and it is possible to appropriately protect personal information. It is also effective in preventing a doctor or the like from mistaken for the test result of another subject when he / she wants to confirm the test result of a certain subject.
  • the quality is judged by comparing the index value which is the analysis result of the QC sample with the reference value, but the quality standard may be changed. For example, when the analysis result of a certain QC sample deviates extremely from the average value of the analysis results of a plurality of QC samples provided in one sample plate, the analysis result of the QC sample fails. It may be determined that.
  • FIG. 5 is an example of the analysis result display screen 50A in that case.
  • the batch average value is the average value of the analysis results of a plurality of QC samples provided in the entire sample plate, and the deviation is the difference with respect to the average value.
  • a reference value is set for this deviation, and if the deviation exceeds the reference value, it is judged that the analysis result is unacceptable.
  • the quality cannot be determined until the measurement for a plurality of QC samples provided on the entire sample plate is completed and the analysis result is obtained. Therefore, unlike the apparatus of the above embodiment, the measurement cannot be stopped in the middle of the measurement, but there is an advantage that the quality of the analysis result can be determined precisely by reflecting the variation of the analysis result. be.
  • the mass spectrometer of the above embodiment is a mass spectrometer equipped with a MALDI ion source
  • the present invention can also be applied to a mass spectrometer equipped with an ion source by another ionization method.
  • the present invention is particularly effective when measurements are sequentially performed on a large number of samples and the number of QC samples is relatively large. Therefore, it is particularly suitable for a mass spectrometer capable of performing measurements one after another on a large number of samples prepared in advance and obtaining analysis results in a short time.
  • a measuring unit that performs mass spectrometry for multiple target samples and multiple quality control samples in a predetermined order, respectively.
  • a sample information storage unit that stores identification information capable of distinguishing between the target sample and the quality control sample in a series of measurements of the plurality of target samples and the plurality of quality control samples. Using the identification information stored in the sample information storage unit, the measurement result for the target sample and / or the analysis result derived from the measurement result, and the measurement result for the quality control sample and / or the measurement result derived from the measurement result.
  • a display processing unit that separates the analysis results to be performed and creates display information in a predetermined format, and displays the two display information on the screen of the display unit. It is equipped with.
  • the above-mentioned “separated” "display information in each predetermined format” can be, for example, a separate table in which measurement results and analysis results are listed.
  • the measuring unit may perform matrix-assisted laser desorption / ionization mass spectrometry.
  • the display information is a quality control sample and an object for which the quality of the measurement result or the analysis result is evaluated using the sample. It can include information indicating the relationship with the sample.
  • the correspondence between a certain target sample and the quality control sample used for evaluating the measurement result and the reliability of the analysis result of the target sample is clear. , The validity of the measurement result and the analysis result of the target sample can be evaluated more accurately and efficiently.
  • the display processing unit displays the judgment result of the quality of the measurement state by the judgment unit together with the analysis result, and the control unit gives a user's instruction.
  • the measuring unit may be controlled so as to stop the measurement by the measuring unit.
  • the display processing unit extracts measurement results and / or analysis results for one target sample and has a predetermined format. It may include an individual result creation unit that creates display information and displays the display information on the screen of the display unit.
  • the measurement result and the analysis result can be displayed individually for each target sample. Thereby, for example, when it is necessary to disclose the analysis result to the subject, only the analysis result of the subject can be disclosed. Further, when the operator or the like wants to confirm the analysis result of a specific subject, it is possible to prevent confusion with the analysis result of another subject.
  • the mass spectrometer according to any one of Items 1 to 6 detects a plurality of amyloid ⁇ -related peaks from the mass spectrum obtained by the measurement by the measuring unit, and the detection thereof is detected. Further, an analysis unit for calculating an index value as the analysis result by a predetermined calculation based on the signal strength of the peak can be provided.
  • amyloid ⁇ -related peak detected from the mass spectrum is an amyloid ⁇ -derived peptide having a specific mass-to-charge ratio used in the known inspection methods disclosed in Patent Documents 2-3, Non-Patent Document 1, etc., for example.
  • Measurement unit 10 ... MALDI ion source 100 ... Stage 101 ... Sample plate 102 ... Sample 103 ... Laser irradiation unit 11 ... Flight time type mass analysis unit 2 ... Control / processing unit 20 ... Sample information storage unit 21 ... Analysis control unit 22 ... Mass spectrum data collection unit 23... Data analysis unit 24... Good / bad judgment unit 25... Display processing unit 251... Analysis result list creation unit 252... Individual analysis result report creation unit 3... Input unit 4... Display unit

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Abstract

本発明に係る質量分析装置の一態様は、複数の目的サンプルと複数の品質管理用サンプルについて所定の順序でそれぞれ質量分析を実行する測定部（１）と、複数の目的サンプルと複数の品質管理用サンプルについての一連の測定における、目的サンプルと品質管理用サンプルとの識別が可能である識別情報を記憶しておくサンプル情報記憶部（２０）と、その識別情報を用い、目的サンプルに対する測定結果及び／又は該測定結果から導出される解析結果と、品質管理用サンプルに対する測定結果及び／又は該測定結果から導出される解析結果と、を分離してそれぞれ所定形式の表示情報を作成し、その二つの表示情報を表示部の画面上に表示する表示処理部（２５、２５１）と、を備える。これにより、目的サンプルと品質管理用サンプルの解析結果の表示上での識別を容易にし、目的サンプルの測定結果や解析結果の妥当性の評価を正確に且つ効率的に行うことができる。

Description

質量分析装置
　本発明は質量分析装置に関し、さらに詳しくは、多数のサンプルを自動的に順次分析し、それにより得られたデータに基く解析結果を表示する質量分析装置に関する。
　マトリックス支援レーザー脱離イオン化（Matrix Assisted Laser Desorption/Ionization：ＭＡＬＤＩ）法によるイオン源を搭載した質量分析装置で分析を行う際には、一般に、分析対象である物質にイオン化補助剤としてのマトリックスを添加し、その混合液を専用のサンプルプレートのウェルに少量滴下し風乾することによって分析用のサンプルが形成される。ＭＡＬＤＩ質量分析装置では、こうして形成されたサンプルプレート上のサンプルに対しレーザー光が照射されることで該サンプル中の化合物がイオン化され、生成されたイオンに対して質量分析が実行される。
　近年、質量分析技術の急速な進歩に伴って、質量分析を様々な疾病や疾患の臨床検査や診断に応用する動きが進んでいる。臨床検査・診断への応用では、病院や研究機関等において被検者から採取された多数の検体を、できるだけ効率的に且つ迅速に測定することが求められる。ＭＡＬＤＩ質量分析装置では、１枚のサンプルプレート上に予め形成された多数のサンプルについて順番に効率良く測定を行うことができる。そのため、ＭＡＬＤＩ質量分析法は上記のような応用に好適な手法であるということができる。
　特に上述したような分野における測定では、測定品質を担保することが非常に重要である。そのため、例えば、検査対象である検体に由来するサンプル（以下「実検体サンプル」という）を所定数測定する毎に、或いは、複数の実検体サンプルの測定開始前及び測定終了後などに、品質評価用のＱＣ（Quality Control）サンプルを測定し、そのＱＣサンプルの解析結果に基いて、実検体サンプルについて得られたデータの信頼性を確認する、という作業が一般的に実施されている（特許文献１等参照）。
特開２０１８－１６９３７７号公報 特許第６４１０８１０号公報 特開２０１９－５３０６３号公報
金子（N. Kaneko）、ほか１２名、「ノベル・プラズマ・バイオマーカー・サロゲーティング・セレブラル・アミロイド・デポジション（Novel plasma biomarker surrogating cerebral amyloid deposition）」、プロシーディングス・オブ・ザ・ジャパン・アカデミー・シリーズ・Ｂ・フィジカル・アンド・バイオロジカル・サイエンシズ（Proceedings of the Japan Academy Series B Physical and Biological Sciences）、2014年、Vol. 90(9)、pp.353-364
　ＭＡＬＤＩ質量分析装置による測定の際には、ＱＣサンプルは実検体サンプルと同じようにサンプルプレートのウェル上に形成され、実検体サンプルと同じ条件及び同じ手順で以て測定される。サンプルプレート上の多数のウェルのうちのどのウェルにあるサンプルがＱＣサンプルであるのかは予め決められており又は設定されており、解析結果のテーブルでは、サンプルの種類が実検体サンプルであるかＱＣサンプルであるのかが示されるようになっている。
　そこで、オペレーターは、表示部の画面上に表示された又は紙に印刷された解析結果のテーブルの中でＱＣサンプルの解析結果を確認しながら、実検体サンプルの測定が適切であったか否かを判断する。しかしながら、こうした場合、オペレーターは、実検体サンプルの解析結果とＱＣサンプルの解析結果とを混同し易く、また、どのＱＣサンプルの解析結果がどの実検体サンプルの解析結果の評価に利用できるのかを把握しにくい、という問題があった。
　本発明はこうした課題を解決するためになされたものであり、その目的とするところは、オペレーター（ユーザー）が解析結果を確認する際に、実検体サンプルとＱＣサンプルとの区別が容易であり、且つ実検体サンプルの解析結果とＱＣサンプルの解析結果との対応関係を容易に且つ誤りなく把握することができる質量分析装置を提供することである。
　上記課題を解決するためになされた本発明に係る質量分析装置の一態様は、
　複数の目的サンプルと複数の品質管理用サンプルについて所定の順序でそれぞれ質量分析を実行する測定部と、
　前記複数の目的サンプルと複数の品質管理用サンプルについての一連の測定における、目的サンプルと品質管理用サンプルとの識別が可能である識別情報を記憶しておくサンプル情報記憶部と、
　前記サンプル情報記憶部に記憶されている前記識別情報を用い、目的サンプルに対する測定結果及び／又は該測定結果から導出される解析結果と、品質管理用サンプルに対する測定結果及び／又は該測定結果から導出される解析結果と、を分離してそれぞれ所定形式の表示情報を作成し、その二つの表示情報を表示部の画面上に表示する表示処理部と、
　を備えるものである。
　ここで、「測定結果」とは、測定部による質量分析によって得られる例えばマススペクトルデータなどの情報であり、「測定結果から導出される解析結果」とは、マススペクトルデータ等に対して所定の演算処理や解析処理を行うことで得られる例えば定量値や指標値などの情報である。
　本発明に係る上記態様の質量分析装置では、例えば、所定数の目的サンプル（上記実検体サンプル）に対する測定部での質量分析が行われる毎に、品質管理用サンプルに対する測定部での質量分析が実施される。時系列でみると、測定部での質量分析は、測定対象が目的サンプルであっても品質管理用サンプルであっても区別なく連続的に行われるが、表示部の画面上には、目的サンプルに対する測定結果や解析結果と品質管理用サンプルに対する測定結果や解析結果とが別々に表示される。具体的には例えば、目的サンプルに対する測定結果及び解析結果と品質管理用サンプルに対する測定結果及び解析結果とが、別々のテーブルにリストアップされる。
　本発明に係る上記態様の質量分析装置によれば、品質管理用サンプルの測定結果や解析結果と実検体サンプルの測定結果や解析結果との混同が生じにくいので、オペレーターは、品質管理用サンプルの測定結果や解析結果を用いて、実検体サンプルの測定結果や解析結果の信頼性を適切に且つ効率的に評価することができる。
本発明の一実施形態によるＭＡＬＤＩ質量分析装置の概略構成図。 本実施形態のＭＡＬＤＩ質量分析装置によるサンプル測定順序を示す模式図。 本実施形態のＭＡＬＤＩ質量分析装置においてサンプルプレート上の各ウェルに形成されたサンプルとその測定順序との関係を示す模式図。 本実施形態のＭＡＬＤＩ質量分析装置における、解析結果の表示例を示す図。 本実施形態のＭＡＬＤＩ質量分析装置における、解析結果の他の表示例を示す図。 本実施形態のＭＡＬＤＩ質量分析装置における、サンプル毎の解析結果の表示例を示す図。
　以下、本発明に係るＭＡＬＤＩ質量分析装置の一実施形態について、添付図面を参照して説明する。
　図１は、本実施形態のＭＡＬＤＩ質量分析装置の概略構成図である。
　このＭＡＬＤＩ質量分析装置は、測定部１と、制御・処理部２と、入力部３と、表示部４と、を含む。測定部１は、ＭＡＬＤＩイオン源１０と飛行時間型質量分析部（ＴＯＦ　ＭＳ）とから成る。ＭＡＬＤＩイオン源１０は、サンプルプレート１０１を保持するステージ１００と、サンプルプレート１０１上のサンプル１０２にイオン化用のレーザー光を照射するレーザー照射部１０３と、を含む。ステージ１００は、図示しないステージ駆動機構によって、互いに直交するＸ軸、Ｙ軸の二軸方向に移動可能である。
　制御・処理部２は機能ブロックとして、サンプル情報記憶部２０、分析制御部２１、マススペクトルデータ収集部２２、データ解析部２３、良否判定部２４、及び、解析結果リスト作成部２５１と個別解析結果レポート作成部２５２とを含む表示処理部２５、を有する。
　この制御・処理部２は主としてパーソナルコンピューター又はそれよりも高性能なコンピューターで構成され、該コンピューターに予めインストールされた専用の制御・処理ソフトウェアを該コンピューター上で動作させることによって、後述するような各機能ブロックの機能を実現させるようにすることができる。
　ここでは、被検者から採取された血液等の生体由来試料を検体とし、検体中のアミロイドβ（Amyloid β）を調べることでアルツハイマー病（Alzheimer's disease）の進行度合いの検査を行う場合を例に挙げて、本実施形態のＭＡＬＤＩ質量分析装置の動作について説明する。この検査方法は、特許文献２－３、非特許文献１等に開示されている既知の検査手法であり、生体由来試料に対して質量分析を行うことで得られたマススペクトルにおいて観測される、アミロイドβに関連するペプチドに由来する特定の質量電荷比（m/z)を有する複数のピークの強度比に基いて、脳内におけるアミロイドβの蓄積の有無を判定する手法である。
　まず、サンプル調製工程として、被検者から採取された血液などから調製された（つまり、各種の前処理がなされた）検体にＭＡＬＤＩ用の所定のマトリックスが添加され、その混合液がサンプルプレート１０１上のウェルに滴下される。また、品質管理用物質にも同じマトリックスが添加され、その混合液がサンプルプレート１０１上の別のウェルに滴下される。サンプルプレート１０１の各ウェルに滴下された液体が風乾されることで、サンプル１０２が形成される。検体由来のサンプルが実検体サンプル、品質管理用物質に由来するサンプルがＱＣサンプルである。
　一般的に、この種のＭＡＬＤＩ質量分析法では、所定個数（ｎ個）の実検体サンプルに対する測定を一連で実行する前と後にそれぞれＱＣサンプルの測定が実行され、そのｎの数は予め決まっている。したがって、サンプルプレート１０１上においてＱＣサンプルを形成するウェルの位置を予め決めておくのが一般的であり、オペレーターはその決まりに従って実検体サンプル及びＱＣサンプルを形成する。ここでは一例として、ｎ＝３であるとする。
　図２はサンプル測定順序の一例を示す模式図である。また、図３は、サンプルプレート１０１上の各ウェルに形成されたサンプルとその測定順序との関係を示す模式図である。
　図３はサンプルプレート１０１の上面視平面図であり、この例では、ウェルは４行８列に配置されている。各行は英子文字ａ、ｂ、…で識別され、各列は数字１、２、…で識別され、各ウェルには英子文字と数字とを組み合わせた識別子、例えば１ａ、２ａ、…が割り当てられる。ＭＡＬＤＩ質量分析装置での測定順序は図３中に太線矢印で示すように決まっており、その測定順序をウェルの識別子で示すと、１ａ→２ａ→…→８ａ→８ｂ→７ｂ→…である。したがって、図３の右方に示すように、ウェル＃１ａ、＃５ａ、＃８ｂ、…にＱＣサンプル（サンプルＩＤは「ＱＣ１」、「ＱＣ２」、「ＱＣ３」、…）を形成し、ウェル＃２ａにサンプルＩＤが「Ａ」である実検体サンプル、ウェル＃３ａにサンプルＩＤが「Ｂ」である実検体サンプル、ウェル＃４ａにサンプルＩＤが「Ｃ」である実検体サンプル、…を形成すると、図２に示したような順序で各サンプルの測定を実施することができる。
　上述したようにｎが予め決まっており、図３に示したようにサンプルプレート１０１上のサンプルに対する測定順序も予め決まっていれば、サンプルプレート１０１上のどのウェルにＱＣサンプルが存在するのかの情報、即ち、ＱＣサンプルが存在するウェルの識別子が定まる。サンプル情報記憶部２０には、このようなサンプルプレート１０１上の各サンプルの種類を識別する情報が予め格納される。
　また、サンプルプレート１０１上においてＱＣサンプルを形成するウェルの位置を、オペレーターが適宜に決めることもできる。その場合には、そのサンプルプレート１０１に対する一連の測定の実行に先立って、オペレーターはＱＣサンプルが存在するウェルの位置（識別子）を入力部３から入力する。その入力を受けて制御・処理部２は、その入力された識別情報をサンプル情報記憶部２０に格納する。
　オペレーターは、上記のように実検体サンプル及びＱＣサンプルが形成されたサンプルプレート１０１をステージ１００にセットし、入力部３から測定開始を指示する。この指示を受けた分析制御部２１は、サンプルプレート１０１上の各サンプル１０２に対する測定を所定の順序で実行するように測定部１を制御する。
　分析制御部２１の制御の下で、測定部１では、サンプルプレート１０１上の所定のサンプルが順番にレーザー光の照射位置（つまりは質量分析位置）に来るようにステージ１００が移動される。ここでは、図３に示すように、サンプルＩＤが「ＱＣ１」→「Ａ」→「Ｂ」→「Ｃ」→「ＱＣ２」→「Ｄ」→「Ｅ」→「Ｆ」→「ＱＣ３」→…であるサンプル１０２が順番に質量分析位置に来るようにステージ１００が移動される。
　レーザー照射部１０３は、質量分析位置に来るサンプル１０２が入れ替わる毎に、レーザー光をパルス的に該サンプル１０２に照射し、サンプル１０２に含まれる化合物由来のイオンを発生させる。生成されたイオンは飛行時間型質量分析部１１に導入され、各イオンはそれぞれの質量電荷比に応じて分離されて検出される。その検出信号は制御・処理部２に送られる。マススペクトルデータ収集部２２は、検出信号をデジタル化し、マススペクトルデータに変換したうえで保存する。通常、一つのサンプル１０２に対して複数回の測定が繰り返し実施され、その複数回の測定のそれぞれにおいて得られた所定の質量電荷比範囲に亘るデータが積算されることで、その一つのサンプルに対するマススペクトルデータが取得される。ＱＣサンプルと実検体サンプルのいずれについても、測定のやり方自体は全く同じである。
　データ解析部２３は、一つのサンプルに対するマススペクトルデータが得られる毎に、そのマススペクトルにおいてアミロイドβに関連する複数の特定の質量電荷比のピーク強度を求める。そして、その複数のピーク強度の比に基づく所定の演算を行うことで指標値を算出する。ここでは、異なる質量電荷比におけるピーク強度の組み合わせにより、互いに異なる二つの指標値を算出する。測定されたサンプルが実検体サンプル、ＱＣサンプルのいずれでも、データ解析部２３は同様の手順でアミロイドβ判定のための指標値を算出する。
　また、サンプル情報記憶部２０に格納されている識別情報に基いて、測定されたサンプルがＱＣサンプルであることが確認されると、良否判定部２４は、データ解析部２３で得られた指標値を予め決められた基準値と比較し、その指標値が基準値以上であれば合格（Pass）、基準値未満であれば不合格（Reject）であると判定する。
　表示処理部２５において解析結果リスト作成部２５１は、データ解析部２３により指標値が算出され、また良否判定部２４により指標値に基く良否判定結果が得られると、実検体サンプルとＱＣサンプルとについて別々の解析結果テーブルにそれぞれの解析結果を追加してゆく。そして、解析結果リスト作成部２５１は、その二つの解析結果テーブルを同一ウインドウ内に配置した解析結果表示画面５０を作成し、それを表示部４に表示する。図４は、解析結果表示画面５０の一例を示す図である。
　図４に示す解析結果表示画面５０には、実検体サンプル解析結果テーブル５１とＱＣサンプル解析結果テーブル５２とが上下に並べて配置されている。
　実検体サンプル解析結果テーブル５１の各行はそれぞれ１個の実検体サンプルに対する解析結果に対応しており、一つの行には、二つの指標値＃１、＃２の算出結果と、対応するＱＣサンプルの情報とが含まれる。図中の「ＱＣ１－ＱＣ２」は、サンプルＩＤが「ＱＣ１」であるＱＣサンプルとサンプルＩＤが「ＱＣ２」であるＱＣサンプルとの二つが、その行の実検体サンプルの解析結果の信頼性を評価するためのＱＣサンプルであることを意味している。
　ＱＣサンプル解析結果テーブル５２の各行はそれぞれ１個のＱＣサンプルに対する解析結果に対応しており、一つの行には、二つの指標値＃１、＃２の算出結果と、その各指標値＃１、＃２についての良否の判定結果とが含まれる。また、ＱＣサンプル解析結果テーブル５２の最下行には、二つの指標値＃１、＃２を良否判定する際の基準となる判定閾値が示されている。
　従来の装置では、一般的に、実検体サンプルの解析結果とＱＣサンプルの解析結果とは同じテーブルにリストアップされていた。それに対し、本実施形態の質量分析装置では、サンプル情報記憶部２０に格納されている識別情報に基いて、実検体サンプルの解析結果とＱＣサンプルの解析結果とが別々のテーブル５１、５２に振り分けられてリストアップされる。各テーブル５１、５２の情報は、測定が進行して新たなサンプルに対する解析結果が得られる毎に、順次追加されてゆく。
　上述したように、ＱＣサンプル解析結果テーブル５２には、指標値の良否判定結果が示される。図４に示した例では、サンプルＩＤが「Ａ」、「Ｂ」、及び「Ｃ］である３個の実検体サンプルの解析結果は、サンプルＩＤが「ＱＣ１」及び「ＱＣ２」である２個のＱＣサンプルの解析結果が合格であるときに信頼性を有する。逆に、サンプルＩＤが「ＱＣ１」及び「ＱＣ２」である２個のＱＣサンプルのいずれかの解析結果が不合格である場合には、サンプルＩＤが「Ａ」、「Ｂ」、及び「Ｃ］である３個の実検体サンプルの解析結果は信頼性を欠く。この例では、サンプルＩＤが「ＱＣ１」であるＱＣサンプルについて算出された一つの指標値が不合格であり、サンプルＩＤが「Ａ」、「Ｂ」、及び「Ｃ］である３個の実検体サンプルの解析結果は信頼性を欠く。このような結果が出る場合には、測定部１自体に何らかの不具合がある、或いはサンプル調製や測定条件の設定などに何らかの問題がある可能性がある。
　そこで、解析結果表示画面５０上でＱＣサンプルについての解析結果が不合格であることを確認したオペレーターは、例えば、解析結果表示画面５０の右下に配置されている「分析中止」ボタン５３を入力部３でクリック操作する。すると、この指示を受けた分析制御部２１は、その時点で測定を中止するように測定部１を制御する。これにより、それ以降の無駄になり得る測定の実行を回避することができる。なお、オペレーターによる操作を経ることなく、ＱＣサンプルについての解析結果が不合格である場合には自動的に測定を中止するようにしてもよい。
　以上のように、本実施形態のＭＡＬＤＩ質量分析装置によれば、実検体サンプルの解析結果とＱＣサンプルの解析結果とが明確に分けて表示され、且つ、実検体サンプルとその解析結果を評価するためのＱＣサンプルとの関係も明確に示されている。そのため、オペレーターは、実検体サンプルの解析結果の信頼性を簡便に、的確に、且つ効率良く確認することができる。また、ＱＣサンプルの解析結果から装置の不具合等が疑われる場合には、速やかに測定を中止し、時間や労力の無駄を避けることができる。
　また、オペレーターが入力部３で所定の指示を行うと、これを受けて個別解析結果レポート作成部２５２は、指示された特定の実検体サンプルの解析結果のみを抽出し、その結果を含む測定結果レポートを作成して表示部４に表示する。複数の実検体サンプルについての解析結果を表示するように指示することも可能であるが、その場合でも、測定結果レポートは実検体サンプル毎に個別に作成及び表示される。
　図６は、サンプルＩＤが「Ａ」である実検体サンプルについての測定結果レポートの表示例である。例えば、検査担当者や医師などが被検者に検査結果を見せる必要があるような場合に、図４に示したような表示であると、他の被検者の検査結果も同時に見せてしまうことになる。これに対し、図６に示したような表示を行うことで、対象の被検者のみの検査結果を提示することが可能となり、適切に個人情報を保護することが可能である。また、医師等が或る被検者の検査結果を確認したい場合に、他の被検者の検査結果と見間違えるのを防止するのにも有効である。
　上記実施形態の質量分析装置では、ＱＣサンプルの解析結果である指標値を基準値と比較することで良否を判定していたが、良否の基準を変更してもよい。例えば、或るＱＣサンプルの解析結果が、一つのサンプルプレート全体に設けられている複数のＱＣサンプルの解析結果の平均値から極端に乖離している場合に、そのＱＣサンプルの解析結果が不合格であると判断してもよい。
　図５は、その場合における解析結果表示画面５０Ａの一例である。この例では、ＱＣサンプル解析結果テーブル５２Ａにおいてバッチ平均値は一つのサンプルプレート全体に設けられている複数のＱＣサンプルの解析結果の平均値であり、偏差はその平均値に対する差分である。この偏差について基準値を設け、偏差が基準値を超えている場合に解析結果が不合格であると判断する。この場合には、一つのサンプルプレート全体に設けられている複数のＱＣサンプルに対する測定が終了し、その解析結果が出るまでは良否の判定が行えない。そのため、上記実施形態の装置のように測定の途中でその測定を中止することはできないものの、解析結果の良否の判定を、その解析結果のばらつきを反映して緻密に行うことができるという利点がある。
　また、上記実施形態の質量分析装置は、ＭＡＬＤＩイオン源を搭載した質量分析装置であるが、他のイオン化法によるイオン源を搭載した質量分析装置にも本発明を適用することができる。但し、多数のサンプルに対して測定を順次実施し、且つＱＣサンプルの数も比較的多い場合に、本発明は特に効果的である。そうしたことから、予め用意された多数のサンプルに対し次々に測定を実施し、短時間で解析結果を得ることが可能である質量分析装置に特に好適である。
　また、上述した実施形態や変形例はあくまでも本発明の一例にすぎず、本発明の趣旨の範囲で適宜変形、修正、追加等を行っても本願特許請求の範囲に包含されることは当然である。
　　＜種々の態様＞
　上述した例示的な実施形態は、以下の態様の具体例であることが当業者により理解される。
　（第１項）本発明に係る質量分析装置の一態様は、
　複数の目的サンプルと複数の品質管理用サンプルとについて所定の順序でそれぞれ質量分析を実行する測定部と、
　前記複数の目的サンプルと複数の品質管理用サンプルについての一連の測定における、目的サンプルと品質管理用サンプルとの識別が可能である識別情報を記憶しておくサンプル情報記憶部と、
　前記サンプル情報記憶部に記憶されている前記識別情報を用い、目的サンプルに対する測定結果及び／又は該測定結果から導出される解析結果と、品質管理用サンプルに対する測定結果及び／又は該測定結果から導出される解析結果と、を分離してそれぞれ所定形式の表示情報を作成し、その二つの表示情報を表示部の画面上に表示する表示処理部と、
　を備えるものである。
　上述の「分離」された「それぞれ所定形式の表示情報」とは、具体的には例えば、測定結果や解析結果がリストアップされた別々のテーブルなどとすることができる。
　第１項に記載の質量分析装置によれば、品質管理用サンプルの測定結果や解析結果をオペレーターが確認し易くなり、目的サンプルの測定結果や解析結果との誤認もなくなる。それにより、例えば、検査対象である検体由来の目的サンプルの測定結果や解析結果の妥当性の評価を、正確に且つ効率的に行うことができる。
　(第２項）第１項に記載の質量分析装置において、前記測定部は、マトリックス支援レーザー脱離イオン化質量分析を行うものとすることができる。
　ＭＡＬＤＩ質量分析装置では、一般に、予め用意された多数のサンプルに対する測定を比較的短時間で順番に実施する。第２項に記載の質量分析装置によれば、測定対象である目的サンプルの数が多い場合でも、目的サンプルの測定結果や解析結果と品質管理用サンプルの測定結果や解析結果との混同が生じにくく、多数の目的サンプルの測定結果や解析結果の妥当性の評価を正確に且つ効率的に行うことができる。
　(第３項）第１項又は第２項に記載の質量分析装置において、前記表示情報は、品質管理用サンプルと該サンプルを用いて測定結果又は解析結果の品質が評価される対象である目的サンプルとの関係を示す情報を含むものとすることができる。
　第３項に記載の質量分析装置によれば、或る目的サンプルと該目的サンプルの測定結果や解析結果の信頼性を評価するために用いられる品質管理用サンプルとの対応関係が明確であるので、目的サンプルの測定結果や解析結果の妥当性の評価をより正確に且つ効率的に行うことができる。
　(第４項）第１項～第３項のいずれか１項に記載の質量分析装置は、
　品質管理用サンプルに対する測定結果が得られる毎に、該測定結果又は該測定結果から導出される解析結果により測定状態の良否を判定する判定部と、
　該判定部において測定状態が不良であると判定されたときに前記測定部による測定を中止するよう該測定部を制御する制御部と、
　をさらに備えるものとすることができる。
　(第５項）また第４項に記載の質量分析装置において、前記表示処理部は、前記判定部による測定状態の良否の判定結果を解析結果と共に表示し、前記制御部は、ユーザーの指示を受けて前記測定部による測定を中止するよう該測定部を制御するものとすることができる。
　第４項及び第５項に記載の質量分析装置によれば、装置の不具合、サンプルの調製や測定条件の設定の不手際などによって測定が適切に行われていない可能性がある場合に、速やかにその測定を中止し、無駄な測定の実行を回避することができる。それによって、無駄な測定に時間や労力を費やすことを防止することができる。また、オペレーターは、測定が適切に行われない原因の調査に迅速に着手することができる。
　(第６項）第１項～第５項のいずれか１項に記載の質量分析装置において、前記表示処理部は、一つの目的サンプルに対する測定結果及び／又は解析結果を抽出して所定形式の表示情報を作成し、その表示情報を表示部の画面上に表示する個別結果作成部を含むものとすることができる。
　第６項に記載の質量分析装置によれば、目的サンプル毎に個別に測定結果や解析結果を表示することができる。それにより、例えば解析結果を被検者に開示する必要がある場合に、その被検者の解析結果のみを開示することができる。また、オペレーター等が特定の被検者の解析結果を確認したい際に、他の被検者の解析結果との混同を防止することができる。
　(第７項）第１項～第６項のいずれか１項に記載の質量分析装置は、前記測定部による測定で得られたマススペクトルから複数のアミロイドβ関連ピークを検出し、その検出されたピークの信号強度に基く所定の演算によって前記解析結果としての指標値を算出する解析部、をさらに備えるものとすることができる。
　マススペクトルから検出するアミロイドβ関連ピークは、特許文献２－３、非特許文献１等に開示されている既知の検査手法で用いられている特定の質量電荷比を有するアミロイドβ派生型ペプチド、例えばＡβ1-39、Ａβ1-40、Ａβ1-42、ＡＰＰ669-711などである。
　第７項に記載の質量分析装置によれば、アミロイドβの脳内蓄積の状態を調べるスクリーニング検査の精度向上及び効率化を図ることができる。
１…測定部
　１０…ＭＡＬＤＩイオン源
　　１００…ステージ
　　１０１…サンプルプレート
　　１０２…サンプル
　　１０３…レーザー照射部
　１１…飛行時間型質量分析部
２…制御・処理部
　２０…サンプル情報記憶部
　２１…分析制御部
　２２…マススペクトルデータ収集部
　２３…データ解析部
　２４…良否判定部
　２５…表示処理部
　　２５１…解析結果リスト作成部
　　２５２…個別解析結果レポート作成部
３…入力部
４…表示部

Claims (7)

  1. 　複数の目的サンプルと複数の品質管理用サンプルについて所定の順序でそれぞれ質量分析を実行する測定部と、
    　前記複数の目的サンプルと複数の品質管理用サンプルについての一連の測定における、目的サンプルと品質管理用サンプルとの識別が可能である識別情報を記憶しておくサンプル情報記憶部と、
    　前記サンプル情報記憶部に記憶されている前記識別情報を用い、目的サンプルに対する測定結果及び／又は該測定結果から導出される解析結果と、品質管理用サンプルに対する測定結果及び／又は該測定結果から導出される解析結果と、を分離してそれぞれ所定形式の表示情報を作成し、その二つの表示情報を表示部の画面上に表示する表示処理部と、
    　を備える質量分析装置。
  2. 　前記測定部は、マトリックス支援レーザー脱離イオン化質量分析を行うものである、請求項１に記載の質量分析装置。
  3. 　前記表示情報は、品質管理用サンプルと該サンプルを用いて測定結果又は解析結果の品質が評価される対象である目的サンプルとの関係を示す情報を含む、請求項１に記載の質量分析装置。
  4. 　品質管理用サンプルに対する測定結果が得られる毎に、該測定結果又は該測定結果から導出される解析結果により測定状態の良否を判定する判定部と、
    　該判定部において測定状態が不良であると判定されたときに前記測定部による測定を中止するよう該測定部を制御する制御部と、
    　をさらに備える、請求項１に記載の質量分析装置。
  5. 　前記表示処理部は、前記判定部による測定状態の良否の判定結果を解析結果と共に表示し、前記制御部は、ユーザーの指示を受けて前記測定部による測定を中止するよう該測定部を制御する、請求項４に記載の質量分析装置。
  6. 　前記表示処理部は、一つの目的サンプルに対する測定結果及び／又は解析結果を抽出して所定形式の表示情報を作成し、その表示情報を表示部の画面上に表示する個別結果作成部を含む、請求項１に記載の質量分析装置。
  7. 　前記測定部による測定で得られたマススペクトルから複数のアミロイドβ関連ピークを検出し、その検出されたピークの信号強度に基く所定の演算によって前記解析結果としての指標値を算出する解析部、をさらに備える請求項１に記載の質量分析装置。
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