WO2021166994A1 - ポリプロピレンフィルム、それを用いた金属膜積層フィルムおよびフィルムコンデンサ - Google Patents

ポリプロピレンフィルム、それを用いた金属膜積層フィルムおよびフィルムコンデンサ Download PDF

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capacitor
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今西康之
大倉正寿
中西佑太
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東レ株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a polypropylene film that is particularly suitable for capacitor applications.
  • Polypropylene film has excellent transparency, mechanical properties, electrical properties, etc., so it is used in various applications such as packaging, tape, cable wrapping, and electrical applications such as capacitors.
  • polypropylene film is particularly preferably used for high-voltage capacitors, not limited to direct current and alternating current, due to its excellent withstand voltage and low loss characteristics in capacitor applications.
  • Polypropylene film is said to have high heat resistance and dielectric breakdown voltage among polyolefin films.
  • the operating environment temperature will be higher when considering power semiconductor applications using silicon carbide (SiC) in the future.
  • SiC silicon carbide
  • Due to the demand for higher heat resistance and higher withstand voltage as a capacitor, improvement of the dielectric breakdown voltage of a film in a high temperature environment exceeding 110 ° C. is required.
  • the upper limit of the operating temperature of the polypropylene film is about 110 ° C., and it is extremely difficult to stably maintain the dielectric breakdown voltage in such a temperature environment. ..
  • the orientation of the film may be relaxed due to the heat history due to radiant heat, so a film that is unstable to heat should fully exhibit the withstand voltage performance that the film originally has as a capacitor. Was difficult.
  • Patent Document 3 a film in which the crystal orientation of the film is improved by forming a meso phase on the cast sheet by quenching the polypropylene raw material with high stereoregularity after melt extrusion
  • Patent Document 5 a polypropylene raw material having different viscosities.
  • a polypropylene film has been proposed in which fine protrusions are formed on the surface of the film to improve the workability at the time of manufacturing a capacitor element and the withstand voltage and reliability in a high temperature environment.
  • Patent Document 4 Further, it has been proposed to improve the dielectric breakdown strength by using a polypropylene raw material whose strain curability parameter is within a certain range.
  • the polypropylene films described in Patent Documents 1 to 3 do not sufficiently improve the dielectric breakdown voltage in a high temperature environment exceeding 110 ° C., and further, the withstand voltage when made into a capacitor and the reliability in a high temperature environment. Even so, it was hard to say that it was enough. Further, the polypropylene film described in Patent Document 4 has an insufficient protrusion height, and in particular, wrinkles may occur in the vapor deposition process, or reliability may deteriorate when a capacitor is formed. Further, the polypropylene film described in Patent Document 5 is not supposed to be used in a high temperature environment, and the withstand voltage and reliability of the capacitor may be impaired in a temperature range exceeding 110 ° C.
  • the present invention has a structure having excellent withstand voltage characteristics and reliability in a high temperature environment, suitable for capacitors used under high temperature and high voltage, and having excellent heat stability, and further, a vapor deposition process. It is an object of the present invention to provide a polypropylene film having excellent workability with less wrinkles in a transporting process including the above, and also to provide a metal film laminated film and a film capacitor using the polypropylene film.
  • the present inventors have made extensive studies to solve the above problems, and have reached the following invention.
  • TMA thermomechanical analysis
  • Ts temperature at which 0.1% contraction occurs in the longitudinal direction
  • Tf temperature at which the contraction stress in the longitudinal direction becomes 0.01 MPa.
  • ) ° C.
  • Ssk skewness
  • the present invention has excellent withstand voltage characteristics and reliability in a high temperature environment, is suitable for capacitors used under high temperature and high voltage, has excellent structural stability against heat, and is used in a transfer process including a vapor deposition process.
  • a polypropylene film with less wrinkles is provided.
  • a metal film laminated film and a film capacitor using the same are provided.
  • Patent Documents 1 to 5 have an dielectric breakdown voltage in a high temperature environment and a withstand voltage in a high temperature environment when used as a capacitor.
  • the reasons for insufficient characteristics, reliability, and workability were considered as follows.
  • the polypropylene films described in Patent Document 1 and Patent Document 2 can be said to have sufficient withstand voltage resistance and reliability in a 105 ° C. environment as a capacitor, but when further assuming the withstand voltage resistance in a high temperature environment, It was considered that the draw ratio and heat treatment in film formation, the orientation of molecular chains and the fixation of the structure were not always sufficient, and there was a problem that the amorphous chains of the film were relaxed at higher temperatures and the withstand voltage was lowered. As for Patent Document 3, assuming the withstand voltage in a high temperature environment, the preheating and heat treatment at the time of lateral stretching in the film forming film are not always sufficient, and the slow cooling treatment is performed at the heat treatment temperature after the lateral stretching.
  • the insulation breakdown voltage at high temperature may be low, and the polypropylene film surface described in Patent Document 4 is smooth, so that sufficient slipperiness can be obtained.
  • the problem is that blending a polypropylene raw material with a low MFR may generate gel and reduce the withstand voltage, or the gel may be the starting point and the film may be torn during film formation. I thought there was.
  • the polypropylene film of Patent Document 5 contains a polypropylene raw material having strain curability within a certain range, but there is no idea of controlling the structure of the film by optimizing the stretching conditions at the time of film formation. It was considered that the problem is that the orientation of the molecular chains and the fixation of the structure are not always sufficient, and the amorphous chains may relax the orientation and the withstand voltage may decrease in a high temperature environment.
  • thermomechanical analysis TMA
  • Ts temperature at the time of contraction of 0.1% in the longitudinal direction and the contraction stress in the longitudinal direction were determined.
  • TMA thermomechanical analysis
  • Tf difference in temperature
  • TMA thermomechanical analysis
  • Ts temperature
  • Ssk skewness
  • the polypropylene film may be simply referred to as a film below. Since the polypropylene film of the present invention is not a microporous film, it does not have a large number of pores. That is, the polypropylene film of the present invention means a polypropylene film other than the microporous film.
  • the microporous film penetrates both surfaces of the film and uses a JIS P 8117 (1998) B-type Garley tester at 23 ° C. and a relative humidity of 65% at a permeation time of 100 ml of air. It is defined as a film having a pore structure having an air permeability of 000 seconds / 100 ml or less.
  • the polypropylene film of the present invention has a temperature (Ts) (° C.) when shrinking 0.1% in the longitudinal direction and a shrinkage stress in the longitudinal direction of 0.01 MPa in the heating process of thermomechanical analysis (TMA).
  • Ts temperature
  • Tf thermomechanical analysis
  • the temperature (Tf) (° C.) satisfies the relationship of (Ts-Tf) ⁇ 40 ° C., and the skewness (Ssk), which means the degree of deviation of the protrusion shape on at least one surface of the film, is more than -30 and less than 5. It is necessary to be.
  • the present inventors have diligently studied in order to obtain a polypropylene film exhibiting excellent withstand voltage characteristics, reliability, and workability in a high temperature environment in a capacitor application, and the above relational expression can be obtained in a high temperature environment. It was found that there is a high correlation between the withstand voltage characteristics and reliability of the capacitor, and that the degree of protrusion bias on the film surface affects the workability of the film.
  • (Ts) (° C.) and (Tf) (° C.) satisfy the above relational expression, and (Ssk) is constant. It is the present invention to find that controlling the capacitor within the range is particularly important in the withstand voltage characteristics, long-term reliability, and workability of the capacitor in a high temperature environment.
  • TMA thermomechanical analysis
  • Ts temperature
  • Tf temperature at which the shrinkage stress in the longitudinal direction becomes 0.01 MPa.
  • the fact that (° C.) satisfies the relationship of (Ts-Tf) ⁇ 40 ° C. suggests that the structural change is small even when the film is heated, and the film has a very stable structure especially in a high temperature environment. It means that there is.
  • the value of (Ts—Tf) is preferably 30 ° C. or lower, more preferably 20 ° C. or lower, and most preferably 10 ° C. or lower. The lower this value is, the higher the breakdown voltage is exhibited even at high temperatures, and excellent reliability can be exhibited in a high temperature environment when used as a capacitor.
  • polypropylene raw material (A) polypropylene resin (A) may be used.
  • CXS cold xylene-soluble portion
  • Relaxation treatment is performed while performing heat treatment at a temperature lower than the temperature (first stage), and then heat treatment at 135 ° C. or higher (second stage) at a temperature lower than the heat treatment temperature of the first stage while maintaining tension in the width direction of the film (second stage). Further, it can be obtained by appropriately applying a multi-stage heat fixing treatment and a relaxation treatment of heat treatment (third stage) at 80 ° C. or higher and lower than the heat treatment temperature of the second stage.
  • (Ts-Tf) becomes larger than 40 ° C.
  • the molecular chain of the film is used as a capacitor in a high temperature environment where a high voltage is applied, especially when it is placed in a high temperature state for a long time.
  • the lower limit of the above relational expression (Ts—Tf) is preferably 0 ° C.
  • the "longitudinal direction” is the direction corresponding to the flow direction in the film manufacturing process (hereinafter, may be referred to as "MD")
  • the "width direction” is the above-mentioned film. It is a direction orthogonal to the flow direction in the manufacturing process (hereinafter, may be referred to as "TD").
  • the film sample has a shape such as a reel or a roll
  • the film winding direction can be said to be the longitudinal direction.
  • a slit-shaped film piece is sampled and the breaking strength is determined by a tensile tester.
  • the polypropylene film of the present invention exhibits a high dielectric breakdown voltage even in a high temperature environment, and in order to exhibit withstand voltage and reliability even in a high temperature environment when used as a capacitor, the degree of deviation of the surface protrusion shape on at least one surface.
  • Skewness (Ssk) which means, is more than -30 and less than 5.
  • Sk is a parameter indicating the degree of deviation of the unevenness of the surface.
  • This degree of bias Sk represents the mean square of Z (x, y) on the reference plane made dimensionless by the cube of the root mean square root height Sq, and means the skewness (waido), which is the average. It is a numerical value that expresses the symmetry of the peaks and valleys centered on the surface.
  • the peaks By forming the peaks appropriately, slipperiness between the films or with the transport roll is exhibited, and by controlling the valleys at an appropriate ratio, low voltage breakdown can be suppressed and the withstand voltage can be raised. At the same time, the self-healing property of the capacitor element is further improved.
  • the workability at the time of manufacturing the capacitor element is improved, and when the film is wound or laminated to form a capacitor, the uniformity of the interlayer gap between the films can be exhibited, and particularly high voltage. Withstand voltage and reliability in high temperature environments can be obtained in applications for capacitors.
  • the upper limit of (Ssk) is preferably 4, more preferably 3, and the lower limit of (Ssk) is preferably -28, more preferably -26.
  • the degree of bias (Ssk) When the degree of bias (Ssk) is -30 or less, many shapes having dents on the film surface are biased, and the withstand voltage in a high temperature environment is impaired, especially in high voltage capacitor applications. In addition, the slipperiness of the film may be impaired and the workability may be deteriorated. On the other hand, even when the degree of bias (Ssk) is 5 or more, the shape of the convex portion is excessively present on the film surface, and when a capacitor is used, an interlayer gap between the films is generated and the capacity is increased in a high temperature environment. In some cases, the film may be lowered and the reliability may be impaired, or the slipperiness of the film may be impaired and the withstand voltage may be deteriorated.
  • the degree of deviation (Ssk) of the surface protrusion shape of the polypropylene film of the present invention within the above range, for example, using a polypropylene raw material (B) having preferable properties described later, an area stretching ratio during biaxial stretching Is 65 times or more, and the draw ratio in the width direction is 11.0 times or more, and the casting drum temperature, the melting peak temperature (Tm) (° C) and the crystallization peak temperature (Tc) (° C) of the film are set in a preferable range. It is possible by controlling.
  • the polypropylene film of the present invention preferably has a mesopentad fraction of the film of 0.970 or more.
  • the mesopentad fraction is more preferably 0.975 or more, and even more preferably 0.981 or more.
  • the mesopentad fraction is an index showing the stereoregularity of the polypropylene crystal phase measured by the nuclear magnetic resonance method (NMR method).
  • NMR method nuclear magnetic resonance method
  • the polypropylene resin having a high mesopentad fraction is particularly preferably one prepared by a so-called Ziegler-Natta catalyst, and a method or the like in which an electron donating component is appropriately selected in the catalyst is preferably adopted.
  • the molecular weight distribution (Mw / Mn) can be 3.0 or more, and the ⁇ 2,1> erythro site defect can be 0.1 mol% or less, and it is preferable to use such a polypropylene resin.
  • the polypropylene film of the present invention preferably has a temperature (Ts) (° C.) of 100 ° C. or higher when it shrinks 0.1% in the longitudinal direction in the process of raising the temperature of TMA. It is more preferably 120 ° C. or higher, and even more preferably 140 ° C. or higher.
  • Ts temperature
  • (Ts) (° C.) satisfies 100 ° C. or higher, the molecular chains are less likely to shrink even in a high temperature environment of 100 ° C. or higher. Since it is a film, workability can be improved.
  • (Ts) (° C.) is less than 100 ° C., wrinkles may occur in the vapor deposition process, or the high temperature withstand voltage and reliability may be inferior.
  • the upper limit of (Ts) (° C.) is not particularly limited, but it is realistic to set it to 160 ° C.
  • the polypropylene film of the present invention preferably has a temperature (Tf) (° C.) of 100 ° C. or higher when the contraction stress in the longitudinal direction becomes 0.01 MPa in the process of raising the temperature of TMA. It is more preferably 110 ° C. or higher, further preferably 120 ° C. or higher, and particularly preferably 130 ° C. or higher.
  • the polypropylene raw material (A) has a high mesopentad fraction and the cold xylene-soluble portion (CXS) is less than 3.0% by mass.
  • Tf melting point
  • CXS cold xylene-soluble portion
  • the relaxation treatment is performed while performing heat treatment (first stage) at a temperature lower than the stretching temperature in the width direction, and then the film is tensioned in the width direction.
  • first stage the relaxation treatment is performed while performing heat treatment
  • second stage the heat treatment temperature of the first stage at 135 ° C. or higher
  • third stage the heat treatment temperature of the second stage
  • the polypropylene film of the present invention preferably has a heat shrinkage rate of 1.0% or less after heat treatment at 125 ° C. for 15 minutes in the film width direction.
  • the heat shrinkage rate in the width direction is more preferably 0.8% or less, still more preferably 0.6% or less, and particularly preferably 0.4% or less.
  • the lower limit is not particularly limited, but it is preferably ⁇ 0.2% because the winding state of the element may be loosened due to the heat of the capacitor manufacturing process and the usage process. If the heat shrinkage rate exceeds 1%, the film itself shrinks due to the heat of the capacitor manufacturing process and the usage process, and the withstand voltage resistance deteriorates due to poor contact with the metallikon at the end of the device, or the device is wound. In some cases, the capacity may decrease or short circuit may occur, resulting in poor reliability.
  • the polypropylene raw material (A) has a high mesopentad fraction and a cold xylene-soluble portion (a cold xylene-soluble portion).
  • a raw material having a CXS) of less than 3.0% by mass pre-stretching 1.01 to 1.10 times was performed before stretching in the longitudinal direction, and the area stretching ratio was 65 times or more and the width during biaxial stretching.
  • the stretching ratio in the direction is 11.0 times or more
  • the relaxation treatment is performed while performing the heat treatment (first step) at a temperature lower than the stretching temperature in the width direction.
  • the film is heat-treated at a temperature lower than the heat treatment temperature of the first stage at 135 ° C. or higher (second stage), and further at 80 ° C. or higher under the condition of being lower than the heat treatment temperature of the second stage.
  • This can be achieved by appropriately performing a multi-stage heat treatment and relaxation treatment on which the (third stage) is applied.
  • the polypropylene film of the present invention has a melting peak temperature (Tm) (° C.) of the film obtained by raising the temperature from 30 ° C. to 260 ° C. at 20 ° C./min with a differential scanning calorimeter DSC, and 260 ° C. to 30 after the temperature rise.
  • Tm melting peak temperature
  • Tc crystallization peak temperature
  • (Tm-Tc) ⁇ 65 ° C. (Tm-Tc) is more preferably 63 ° C. or lower, further preferably 61 ° C. or lower, still more preferably 59 ° C. or lower, and particularly preferably 57 ° C. or lower.
  • (Tm-Tc) exceeds 65 ° C., it means that it takes a long time for the molten resin to recrystallize, and the crystallization time in the cooling solidification process of the resin becomes long, resulting in coarse spherulites. May be formed.
  • a cast sheet having such coarse spherulites is stretched, internal voids are generated in the stretching process, coarse protrusions are formed on the surface, and the reliability of a capacitor is impaired, or a flat portion is formed.
  • the lower limit of (Tm-Tc) is not particularly specified, but it is preferably 40 ° C. from the viewpoint of film formation stability.
  • the melting peak temperature of the incompatible resin is observed at a temperature different from the peak temperature of polypropylene.
  • the peaks observed at 170 ° C. or higher and 200 ° C. or lower are defined as the melting peak temperature (Tm) (° C.) and the crystallization peak temperature (Tc) (° C.) of the polypropylene film of the present invention. do.
  • Tm melting peak temperature
  • Tc crystallization peak temperature
  • the peak having the largest absolute value of the vertical axis heat flow (unit: mW) of the DSC chart is selected and used as (Tm) (° C.) and (Tc) (° C.), respectively.
  • the polypropylene raw material (A) and / or the polypropylene raw material (B) having the preferable properties described later is used, and the branched polypropylene raw material (C) is used. It can be achieved by containing it and setting these raw material compositions in a preferable range described later.
  • the polypropylene film of the present invention has a melting peak temperature (Tm) (° C.) of 170 ° C. or higher obtained when the film is heated from 30 ° C. to 260 ° C. at 20 ° C./min with a differential scanning calorimeter DSC. preferable. It is more preferably 171 ° C. or higher, further preferably 172 ° C. or higher, still more preferably 173 ° C. or higher, and most preferably 174 ° C. or higher.
  • the upper limit is not particularly limited, but is preferably 200 ° C.
  • the withstand voltage characteristics and reliability in a high temperature environment may be inferior.
  • the polypropylene film of the present invention is a film containing polypropylene and a thermoplastic resin incompatible with polypropylene
  • the melting peak temperature of the incompatible resin becomes a temperature different from the melting peak temperature of polypropylene.
  • the peak observed at 170 ° C. or higher and 200 ° C. or lower is heated by a differential scanning calorimeter DSC from 30 ° C. to 260 ° C. at 20 ° C./min to melt the film. Let it be the peak temperature (Tm) (° C.).
  • the temperature of the peak having the largest absolute value of the vertical axis heat flow (unit: mW) of the DSC chart is defined as (Tm) (° C.).
  • a method of adjusting the composition of the polypropylene raw material can be used. More specifically, it can be achieved by using a component having a high melting point as the polypropylene raw material or by increasing the proportion of the component having a relatively high melting point.
  • the protruding peak height (SpkA) (nm) of the surface A and the protruding peak height (nm) of the surface B ( It is preferable that SpkB) (nm) satisfies the following relationship. SpkA ⁇ SpkB 20nm ⁇ SpkA ⁇ 100nm 80 nm ⁇ SpkB ⁇ 150 nm.
  • (Spk) is a kind of functional parameter defined by ISO25178, and is a bearing curve of height data (the frequency at a certain height is accumulated from the higher side, and the total number of total height data is 100% and expressed as a percentage.
  • the lower limit of SpkA (nm) is more preferably 30 nm, further preferably 40 nm.
  • the upper limit of SpkA (nm) is more preferably 90 nm, and even more preferably 80 nm.
  • the lower limit of SpkB (nm) is more preferably 90 nm, further preferably 100 nm.
  • the upper limit of SpkB (nm) is more preferably 140 nm, and even more preferably 130 nm.
  • the polypropylene film of the present invention has less surface dents and has an appropriate slipperiness, so that the element processability and the withstand voltage are improved. Therefore, 0.561 ⁇ on at least one surface of the film.
  • the total valley-side volume which is the sum of the volumes of valleys having a depth of 20 nm or more in the region of 0.561 mm 2 , is preferably 50 to 5,000 ⁇ m 3. From the viewpoint of the lower limit, the total valley side volume is more preferably 100 ⁇ m 3 or more, and further preferably 500 ⁇ m 3 or more.
  • the surface is not uneven and tends to be flat. May appear.
  • the capacitance change becomes large due to the influence of wrinkles, etc., and when a capacitor with laminated films is used, there is no appropriate gap between the films, so the self-healing function (self-recovery function) healing) is difficult to operate and the reliability of the capacitor may decrease.
  • it exceeds 5,000 ⁇ m 3 there is a risk that there will be many locally thin parts and dielectric breakdown from those parts will occur, and the withstand voltage of the film will decrease, especially for high-voltage capacitors.
  • the withstand voltage and reliability in a high temperature environment may be impaired.
  • the total valley volume by the preferred ranges described above (the total valley volume 50 [mu] m 3 or more 5,000 .mu.m 3 or less), dent less surface reduces the risk of breakdown at a low voltage is generated, the withstand voltage of the film
  • the properties are improved, and especially when used for high-voltage capacitors, the withstand voltage and reliability in a high-temperature environment are improved, and the capacitance change when used as a capacitor for a long time can be suppressed.
  • an appropriate gap can be formed between the films, so that a self-healing function can be operated and the reliability of the capacitor can be improved.
  • the area stretching ratio is 65 times or more at the time of biaxial stretching, and the area stretching ratio is 65 times or more in the width direction.
  • the draw ratio is 11.0 times or more, and it is possible by controlling the casting drum temperature, the melting peak temperature (Tm) (° C.) of the film, and the crystallization peak temperature (Tc) (° C.) within a preferable range.
  • the polypropylene component (CXS, also referred to as cold xylene-soluble portion) dissolved in xylene is 3. It is preferably less than 0% by mass, more preferably less than 1.5% by mass.
  • CXS corresponds to a component that is difficult to crystallize due to reasons such as low stereoregularity and low molecular weight.
  • CXS is more preferably 1.3% by mass or less, further preferably 1.1% by mass or less, and most preferably 0.9% by mass or less.
  • a method of increasing the catalytic activity when obtaining the polypropylene resin to be used, or a method of washing the obtained polypropylene resin with a solvent or the propylene monomer itself. Etc. can be used.
  • the lower limit of CXS is not particularly limited, but it is practical that it is 0.1% by mass. If the CXS is set to less than 0.1% by mass, the stretchability during film formation may deteriorate and tearing may occur.
  • the polypropylene film of the present invention preferably has a film dielectric breakdown voltage of 350 V / ⁇ m or more at 130 ° C. It is more preferably 375 V / ⁇ m or more, further preferably 400 V / ⁇ m or more, and particularly preferably 420 V / ⁇ m or more.
  • the upper limit is not particularly limited, but is about 800 V / ⁇ m.
  • the polypropylene raw material (A) has a high mesopentad fraction and a cold xylene-soluble portion (CXS).
  • CXS cold xylene-soluble portion
  • Heat treatment of 135 ° C. or higher (second stage) at a temperature lower than the heat treatment temperature of the first stage while maintaining tension in the width direction of the film, and further heat treatment at 80 ° C. or higher and lower than the heat treatment temperature of the second stage (3).
  • This can be achieved by appropriately applying a multi-stage heat treatment and relaxation treatment to the film.
  • Mz + 1 / Mw is preferably 10.0 or less.
  • the upper limit of Mz + 1 / Mw is more preferably 7.9, further preferably 6.9, particularly preferably 6.5, and most preferably 6.1.
  • Mz + 1 / Mw exceeds 10.0, local unevenness is likely to exist in the film structure, the heat shrinkage rate increases, the dielectric breakdown voltage decreases, and so on. It may be unreliable.
  • the lower limit of Mz + 1 / Mw is not particularly limited, but is set to 3.0.
  • the polypropylene resin (A) has a mesopendat fraction of 0.97 or more or a chip melting point (meaning the melting point of the resin. The same shall apply hereinafter).
  • CXS cold xylene-soluble part
  • Mn number average molecular weight
  • the raw material used for the polypropylene film of the present invention preferably contains a linear polypropylene resin (A) as a main component.
  • the main component means the component having the highest mass% (high content) among the components constituting the polypropylene film.
  • the lower limit of the number average molecular weight (Mn) of the polypropylene raw material (A) is preferably 30,000, more preferably 40,000, and even more preferably 50,000.
  • the upper limit of Mn is preferably 90,000, more preferably 80,000.
  • the lower limit of the Z + 1 average molecular weight (Mz + 1) of the polypropylene raw material (B) is preferably 1 million, more preferably 1.5 million.
  • the upper limit of Mz + 1 is preferably 2.5 million, more preferably 2 million.
  • the polypropylene raw material (A) preferably has a cold xylene-soluble portion (hereinafter, CXS) of 3.0% by mass or less. If these conditions are not satisfied, the film forming stability may be inferior, the strength of the film may be lowered, and the dimensional stability and heat resistance may be significantly lowered.
  • CXS cold xylene-soluble portion
  • the cold xylene-soluble portion (CXS) refers to a polyolefin component dissolved in xylene when the sample is completely dissolved in xylene and then precipitated at room temperature, and has low stereoregularity. , It is considered that it corresponds to a component that is difficult to crystallize because of its low molecular weight.
  • the CXS is preferably 3.0% by mass or less, more preferably 2% by mass or less, and particularly preferably 1.5% by mass or less.
  • a method of increasing the catalytic activity when obtaining the resin and a method of washing the obtained resin with a solvent or the olefin monomer itself can be used.
  • the mesopentad fraction of the polypropylene raw material (A) is preferably 0.97 or more. It is more preferably 0.975 or more, further preferably 0.98 or more, and most preferably 0.983 or more.
  • the mesopentad fraction is an index showing the stereoregularity of the polypropylene crystal phase measured by the nuclear magnetic resonance method (NMR method), and the higher the value, the higher the crystallinity, the higher the melting point, and the higher the temperature. It is preferable because it is suitable for use.
  • the upper limit of the mesopentad fraction is not specified.
  • a method of washing the resin powder obtained with a solvent such as n-heptane for example, a method of appropriately selecting a catalyst and / or a co-catalyst, and a method of appropriately selecting a composition, etc. Is preferably adopted.
  • the polypropylene preferably used as the polypropylene raw material (A) has a chip melting point of 160 ° C. or higher. It is more preferably 163 ° C. or higher, further preferably 166 ° C. or higher. If the chip melting point of the polypropylene raw material (A) is lower than 160 ° C., the withstand voltage characteristics in a high temperature environment may be impaired when the film is formed.
  • the melting point of the chip is the melting peak temperature obtained when the polypropylene raw material (A) is heated at 20 ° C./min from 30 ° C. to 260 ° C. with a differential scanning calorimeter DSC.
  • the temperature of the peak having the largest absolute value of the vertical axis heat flow (unit: mW) of the DSC chart is defined as the chip melting point.
  • the polypropylene raw material (A) is mainly composed of a homopolymer of propylene, but a copolymerization component using other unsaturated hydrocarbons may be used as long as the object of the present invention is not impaired, and the homopolymer of propylene may be used. No polymer may be blended.
  • monomer components other than propylene constituting such copolymerization components and blends include ethylene, 1-butene, 1-pentene, 3-methylpentene-1, 3-methylbutene-1, 1-hexene, 4-.
  • Methylpentene-1,5-ethylhexene-1,1-octene, 1-decene, 1-dodecene, vinylcyclohexene, styrene, allylbenzene, cyclopentene, norbornene, 5-methyl-2-norbornene and the like can be mentioned.
  • the copolymerization amount or blend amount other than the propylene component is preferably less than 1 mol% as the copolymerization amount from the viewpoint of insulation breakdown voltage and heat resistance, and the blend amount constitutes the film as the amount of the component other than propylene. It is preferably less than 1% by mass of the total resin.
  • the polyolefin film of the present invention can contain a polypropylene raw material (B) in addition to the polypropylene raw material (A).
  • the lower limit of the number average molecular weight (Mn) of the polypropylene raw material (B) is preferably 50,000, more preferably 60,000 or more, and even more preferably 70,000 or more.
  • the upper limit of (Mn) is preferably 120,000, more preferably 110,000, and even more preferably 100,000.
  • the (Mn) of the polypropylene raw material (B) is larger than the (Mn) of the polypropylene raw material (A).
  • the (Mn) of the polypropylene raw material (B) is preferably 10,000 or more larger than the (Mn) of the polypropylene raw material A, and more preferably 20,000 or more.
  • the lower limit of the Z + 1 average molecular weight (Mz + 1) of the polypropylene raw material (B) is preferably 2.5 million, more preferably 3 million, and even more preferably 3.5 million.
  • the upper limit of Mz + 1 is preferably 8 million, more preferably 7 million.
  • the Mz + 1 average molecular weight of the polypropylene raw material (B) is preferably larger than the Mz + 1 average molecular weight of the polypropylene raw material (A).
  • the Mz + 1 average molecular weight of the polypropylene raw material (B) is preferably 500,000 or more larger than the Mz + 1 average molecular weight of the polypropylene raw material (A), more preferably 1 million or more, and further preferably 1.5 million or more.
  • the polypropylene raw material (B) preferably has a cold xylene-soluble portion (hereinafter, CXS) of 4.0% by mass or less. If these conditions are not satisfied, the film forming stability may be inferior, the strength of the film may be lowered, and the dimensional stability and heat resistance may be significantly lowered. Therefore, the CXS is preferably 4.0% by mass or less, but more preferably 3% by mass or less. The lower the CXS, the more preferable, but the lower limit is about 0.1% by mass. For such CXS, a method of increasing the catalytic activity when obtaining the resin and a method of washing the obtained resin with a solvent or the olefin monomer itself can be used.
  • CXS cold xylene-soluble portion
  • the mesopentad fraction of the polypropylene raw material (B) is preferably 0.94 or more, more preferably 0.95 or more, and further preferably 0.96 or more.
  • the polypropylene preferably used as the polypropylene raw material (B) has a chip melting point of 160 ° C. or higher. It is more preferably 162 ° C. or higher, still more preferably 164 ° C. or higher. If the chip melting point of the polypropylene raw material (B) is lower than 160 ° C., the withstand voltage characteristics in a high temperature environment may be impaired when the film is formed.
  • the content thereof is preferably 1 to 30% by mass based on 100% by mass of the polypropylene film.
  • the lower limit of the content of the polypropylene raw material (B) is more preferably 2% by mass.
  • the upper limit of the content of the polypropylene raw material (B) is more preferably 25% by mass, further preferably 20% by mass.
  • the above-mentioned preferable number average molecular weight (Mn), Z + 1 average molecular weight (Mz + 1), melt flow rate (MFR), cold xylene-soluble component (CXS), mesopentad fraction, chip melting point, and content of the polypropylene raw material (B) are preferable.
  • the range was set, and pre-stretching of 1.01 to 1.10 times was performed in the longitudinal direction before stretching, and the area stretching ratio was 65 times or more at the time of biaxial stretching, and the stretching ratio in the width direction was 11.0 times or more.
  • the relaxation treatment was performed while performing heat treatment (first stage) at a temperature lower than the stretching temperature in the width direction, and then the film was kept tense in the width direction.
  • Multi-stage heat treatment (second stage) at a temperature lower than the heat treatment temperature of the first stage at 135 ° C. or higher, and further heat treatment at 80 ° C. or higher and lower than the heat treatment temperature of the second stage (third stage).
  • the polypropylene raw material (B) is mainly composed of a homopolymer of propylene, but a copolymerization component using other unsaturated hydrocarbons may be used as long as the object of the present invention is not impaired, and the homopolymer of propylene may be used. No polymer may be blended.
  • monomer components other than propylene constituting such copolymerization components and blends include ethylene, 1-butene, 1-pentene, 3-methylpentene-1, 3-methylbutene-1, 1-hexene and 4-methyl.
  • the copolymerization amount or blend amount other than the propylene component is preferably less than 1 mol% as the copolymerization amount from the viewpoint of insulation breakdown voltage and heat resistance, and the blend amount constitutes the film as the amount of the component other than propylene. It is preferably less than 1% by mass of the total resin.
  • the polyolefin film of the present invention may contain a branched polypropylene raw material (C) in addition to the polypropylene raw material (A) and the polypropylene raw material (B).
  • Specific examples of the polypropylene raw material (C) include "Protax” (registered trademark) (PF-814, etc.) manufactured by Lyondell Basell, "Daploy” (trademark) manufactured by Borealis (WB130HMS, WB135HMS, WB140HMS, etc.), Japan Polypropylene Corporation.
  • Commercially available products of "WAYMAX” (registered trademark) (MFX8, MFX6, MFX3, etc.) manufactured by Co., Ltd. can be appropriately selected and used.
  • a plurality of polypropylene raw materials (C) such as a Ziegler-Natta catalyst system and a metallocene catalyst system are produced, but from the viewpoint of being used in combination with the polypropylene raw material (A) and the polypropylene raw material (B), low molecular weight components and high molecular weight components are produced.
  • a metallocene catalyst system having a small number of components and a narrow molecular weight distribution is more preferable.
  • the melt flow rate (MFR) of the polypropylene raw material (C) should be in the range of 2 g / 10 minutes or more and 15 g / 10 minutes or less (230 ° C., 21.18 N load). It is preferable from the viewpoint of ease of mixing with (B).
  • the lower limit of MFR is more preferably 3 g / 10 minutes.
  • the upper limit is more preferably 12 g / 10 minutes, and even more preferably 10 g / 10 minutes.
  • a method of controlling the average molecular weight or the molecular weight distribution is adopted.
  • the polypropylene raw material (C) preferably has a CXS of 5.0% by mass or less. More preferably, it is 3.0% by mass or less. The lower the CXS, the more preferable, but the lower limit is about 0.1% by mass. In order to control CXS in such a range, a method of increasing the catalytic activity when obtaining the resin and a method of washing the obtained resin with a solvent or the olefin monomer itself can be used.
  • the melt tension of the polypropylene raw material (C) is preferably 2 cN or more and 40 cN or less from the viewpoint of stretching uniformity.
  • the lower limit of the melt tension is more preferably 3 cN, further preferably 5 cN.
  • the upper limit is more preferably 30 cN and even more preferably 20 cN.
  • a method of controlling the average molecular weight, the molecular weight distribution, the degree of branching in the polypropylene raw material, or the like is adopted.
  • the content of the polypropylene resin (C) is preferably more than 0.10% by mass at 100% by mass of the polypropylene film.
  • the lower limit of the content of the polypropylene raw material (C) is more preferably 0.15% by mass, further preferably 0.20% by mass, and particularly preferably 0.50% by mass.
  • the upper limit of the content of the polypropylene raw material (C) is more preferably 10% by mass, further preferably 4.5% by mass, and particularly preferably 3.0% by mass.
  • the polypropylene resin used in the polypropylene film of the present invention has various additives such as organic particles, inorganic particles, crystal nucleating agents, antioxidants, heat stabilizers, chlorine trapping agents, and slips, as long as the object of the present invention is not impaired. It may contain an agent, an antistatic agent, an antiblocking agent, a filler, a viscosity modifier, and an anticoloring agent.
  • the antioxidant is preferably a phenolic agent having steric hindrance, and at least one of them is a high molecular weight type having a molecular weight of 500 or more. Specific examples thereof include various examples. For example, 1,3,5-trimethyl-2,4,6-with 2,6-di-t-butyl-p-cresol (BHT: molecular weight 220.4).
  • Tris (3,5-di-t-butyl-4-hydroxybenzyl) benzene eg, BASF "Irganox”® 1330: molecular weight 775.2
  • tetrakis [methylene-3 (3,5-di) -T-Butyl-4-hydroxyphenyl) propionate] Methylene for example, "Irganox” (registered trademark) 1010 manufactured by BASF: molecular weight 1,177.7
  • the total content of these antioxidants is preferably in the range of 0.1 to 1.0% by mass with respect to the total amount of polypropylene. If the amount of antioxidant is too small, long-term heat resistance may be inferior.
  • a more preferable total content is 0.2 to 0.7% by mass, particularly preferably 0.2 to 0.4% by mass, based on the total mass of the resin.
  • the polypropylene film of the present invention may contain a resin other than the polypropylene resin as long as the object of the present invention is not impaired.
  • resins other than polypropylene resins include vinyl polymer resins including various polyolefin resins, polyester resins, polyamide resins, polyphenylene sulfide resins, polyimide resins, polycarbonate resins, and the like, and in particular, polymethylpentene and cyclo.
  • Olefin copolymers, cycloolefin polymers, syndiotactic polystyrenes and the like are preferably exemplified.
  • the content of the resin other than the polypropylene resin is preferably less than 30% by mass, more preferably 19% by mass or less, still more preferably 15% by mass or less, most preferably, when the total resin component constituting the polypropylene film is 100% by mass. It is preferably 9% by mass or less. If the content of the resin other than the polypropylene resin is 30% by mass or more, the influence of the domain interface becomes large, so that the dielectric breakdown voltage in a high temperature environment may be lowered.
  • the polypropylene film of the present invention has a film thickness of 0.5 ⁇ m or more and less than 25 ⁇ m from the viewpoint of being particularly suitable for a thin film heat-resistant film capacitor required for automobile applications (including hybrid car applications) used in a high temperature environment. It is preferable to have. More preferably, it is 0.6 ⁇ m or more and 6.0 ⁇ m or less, and further preferably 0.8 ⁇ m or more and 4.0 ⁇ m or less. The following are the most preferable.
  • the polypropylene film of the present invention is preferably in the form of a single-layer film, but may be in the form of a laminated film.
  • the polypropylene film of the present invention is preferably used as a dielectric film for a capacitor, but the type of the capacitor is not limited. Specifically, from the viewpoint of the electrode configuration, it may be either a combined winding capacitor of a metal foil and a film or a metal-deposited film capacitor, and an oil-immersed type capacitor impregnated with insulating oil or an insulating oil is not used at all. It is also preferably used for dry capacitors. However, due to the characteristics of the film of the present invention, it is particularly preferably used as a metal-deposited film capacitor. From the viewpoint of shape, it may be a winding type or a laminated type.
  • Polypropylene film usually has low surface energy and it is difficult to stably apply metal vapor deposition. Therefore, it is preferable to perform surface treatment before vapor deposition for the purpose of improving the adhesiveness with the metal film.
  • Specific examples of the surface treatment include corona discharge treatment, plasma treatment, glow treatment, and flame treatment.
  • the surface wetting tension of a polypropylene film is about 30 mN / m, but by these surface treatments, the wetting tension is preferably 37 to 75 mN / m, more preferably 39 to 65 mN / m, and most preferably 41 to 55 mN / m. The degree is preferable because it has excellent adhesion to the metal film and good safety.
  • the polypropylene film of the present invention can be obtained by biaxial stretching, heat treatment and relaxation treatment using a raw material capable of imparting the above-mentioned properties.
  • a biaxial stretching method any of the inflation simultaneous biaxial stretching method, the tenter simultaneous biaxial stretching method, and the tenter sequential biaxial stretching method can be obtained.
  • the film formation stability and crystal / amorphous of the film are obtained. It is preferable to adopt the tenter sequential biaxial stretching method in terms of controlling the mechanical properties and thermal dimensional stability while increasing the structure and surface characteristics, particularly the stretching ratio in the width direction of the present invention.
  • the method for producing the polypropylene film of the present invention will be described as an example.
  • the polypropylene resin is melt-extruded onto the support to obtain an unstretched polypropylene film.
  • This unstretched polypropylene film is stretched in the longitudinal direction, then stretched in the width direction, and sequentially biaxially stretched.
  • heat treatment and relaxation treatment are performed to produce a biaxially oriented polypropylene film.
  • the present invention will be described in more detail, but the present invention is not necessarily construed as being limited to this.
  • the polypropylene raw material (A) is melt-extruded from a single-screw extruder in which the extrusion temperature is preferably set to 220 to 280 ° C., more preferably 230 to 270 ° C., and then passed through a melt extrusion filtration filter, and then preferably 200 to 260 ° C., more preferably. Extrudes from the slit-shaped mouthpiece at a temperature of 210-240 ° C. The molten sheet extruded from the slit-shaped mouthpiece is solidified on a casting drum (cooling drum) controlled to a temperature of 10 to 110 ° C. to obtain an unstretched polypropylene film.
  • the extrusion temperature is preferably set to 220 to 280 ° C., more preferably 230 to 270 ° C., and then passed through a melt extrusion filtration filter, and then preferably 200 to 260 ° C., more preferably. Extrudes from the slit-shaped mouthpiece
  • any of the electrostatic application method, the adhesion method using the surface tension of water, the air knife method, the press roll method, the underwater casting method, the air chamber method, etc. is used.
  • the air knife method having good flatness and capable of controlling the surface roughness is preferable.
  • the temperature of the casting drum is preferably 60 to 110 ° C., more preferably 80 to 110, from the viewpoint of improving element workability and withstand voltage by having few dents on the surface and having appropriate slipperiness. °C.
  • the unstretched polypropylene film is biaxially stretched and biaxially oriented.
  • the unstretched polypropylene film is preheated by passing it between rolls kept at preferably 70 to 150 ° C., more preferably 80 to 145 ° C., and pre-stretched 1.01 to 1.10 times in the longitudinal direction.
  • the spherulite fracture of the unstretched sheet proceeds appropriately and the molecular chains are pre-oriented, so that the crystal orientation of the stretched film and the constraint of the amorphous chains obtained after the subsequent main stretching are further enhanced, and the withstand voltage of the film is improved.
  • (Tf) (° C.) and (Ts) (° C.) of the film can be increased.
  • the polypropylene film pre-stretched in the longitudinal direction is kept at a temperature of preferably 70 ° C. to 150 ° C., more preferably 80 to 145 ° C., and preferably 2.0 to 15 times in the longitudinal direction, more preferably 4.5 to After main stretching 12 times, more preferably 5.5 to 10 times, it is cooled to room temperature.
  • the temperature of the preheating step immediately before stretching in the width direction is preferably the stretching temperature in the width direction + 5 to + 15 ° C, more preferably + 5 to + 12 ° C, and further preferably + 5 to + 10 ° C.
  • the fibril structure highly oriented in the longitudinal direction can be further strengthened by stretching, and the change in the breakdown voltage before and after heating the film can be suppressed. Further, it is preferable from the viewpoint that the thermal dimensional stability can be improved by stabilizing the molecular chain having insufficient orientation by high temperature preheating after uniaxial stretching.
  • the preheating temperature is less than the stretching temperature + 5 ° C, the change in the dielectric breakdown voltage before and after heating the film cannot be suppressed, and the thermal dimensional stability may not be improved.
  • the preheating temperature is the stretching temperature +15. If the temperature is higher than °C, the film may be torn during the stretching process.
  • the temperature at which the end of the film is stretched in the width direction while being gripped by the clip is preferably 150 to 170 ° C, more preferably 155 to 165 ° C.
  • the draw ratio in the width direction is preferably 11.0 to 20.0 times, more preferably 11.5 to 19.0 times, and most preferably 12. It is 0 to 18.0 times. If the stretching ratio in the width direction is less than 11.0 times, the orientation contribution of the highly oriented fibril structure in the longitudinal direction remains large in the uniaxial stretching, so that the film cannot suppress the change in the dielectric breakdown voltage before and after heating the film. There is. Increasing the stretch ratio in the width direction gives orientation in the width direction while maintaining a high orientation state in the longitudinal direction, which increases in-plane molecular chain tension and further improves structural stability against heat, which is a trade-off. It is preferable because it can be considered that the effect of improving the heat shrinkage characteristic can be obtained. On the other hand, if the draw ratio in the width direction exceeds 20.0 times, the film may be easily torn during film formation and the productivity may be inferior.
  • the area stretching ratio is 65 times or more from the viewpoint of suppressing the change in the dielectric breakdown voltage before and after heating the film and making the capacitor excellent in long-term use reliability in a high temperature environment. ..
  • the area stretching ratio is obtained by multiplying the stretching ratio in the longitudinal direction by the stretching ratio in the width direction.
  • the area stretch ratio is more preferably 66 times or more, further preferably 68 times or more, and most preferably 72 times or more.
  • the upper limit of the area stretch ratio is not particularly limited, but is 90 times from the viewpoint of feasibility.
  • the temperature is 145 ° C. or higher and 165 ° C. or lower and in the width direction.
  • the heat-fixing temperature is 135 ° C. or higher while the width direction is tightly gripped with the clip again.
  • Multi-stage heat treatment under the condition of less than (2nd stage heat treatment), and further heat-fixing (3rd stage heat treatment) under the condition of 80 ° C.
  • the heat treatment of the method from the viewpoint of suppressing the change in the insulation breakdown voltage before and after heating the film, improving the structural stability against heat, and obtaining the withstand voltage resistance and reliability when the capacitor is used.
  • the relaxation rate is preferably 2 to 20%, more preferably 5 to 18%, and even more preferably 8 to 15% from the viewpoint of enhancing the structural stability against heat. If it exceeds 20%, the film may loosen too much inside the tenter, causing wrinkles in the product and causing unevenness during vapor deposition, or deterioration of mechanical properties. On the other hand, if the relaxation rate is less than 2%, it is sufficient. Structural stability against heat cannot be obtained, which may cause capacitance reduction or short-circuit failure in a high-temperature environment when used as a capacitor.
  • the film After undergoing a multi-stage low temperature heat treatment, the film is guided to the outside of the tenter, the clip at the end of the film is released in a room temperature atmosphere, the edge of the film is slit in the winder process, and the film thickness is 0.5 ⁇ m or more and less than 10 ⁇ m. Take up the film product roll.
  • the corona discharge treatment in air, nitrogen, carbon dioxide gas, or a mixed gas thereof.
  • Specific examples of the production conditions to be focused on in order to obtain the polypropylene film of the present invention are as follows. -The melt extrusion temperature should be lowered in multiple stages with the mouthpiece before and after the filter. -The polypropylene resin (A) has a mesopendat fraction of 0.970 or more.-The CXS of the polypropylene resin (A) is less than 1.5% by mass. -Preliminary stretching 1.01 to 1.10 times before longitudinal stretching. -Area of stretching The stretching ratio is 65 times or more. -The draw ratio in the width direction is 11.0 times or more. -The preheating temperature before stretching in the width direction is the stretching temperature in the width direction + 5 to + 15 ° C.
  • the heat treatment temperature of the first stage is 145 ° C. or higher and 165 ° C. or lower, and is lower than the stretching temperature in the width direction.
  • the heat treatment temperature of the second stage is 135 ° C or higher and lower than the heat treatment temperature of the first stage.
  • the heat treatment temperature of the third stage is 80 ° C. or higher and lower than the heat treatment temperature of the second stage.
  • 2 to 20% relaxation treatment is applied in the width direction.
  • the metal film laminated film of the present invention has a metal film on at least one side of the polypropylene film of the present invention.
  • This metal film laminated film can be obtained by providing a metal film on at least one side of the polypropylene film according to the present invention.
  • the method of applying the metal film is not particularly limited, but for example, a metal such as a vapor-deposited film which is an internal electrode of a film capacitor by depositing aluminum or an alloy of aluminum and zinc on at least one surface of a polypropylene film.
  • a method of providing a film is preferably used.
  • other metal components such as nickel, copper, gold, silver, and chromium can be vapor-deposited simultaneously or sequentially with aluminum.
  • a protective layer may be provided on the vapor-deposited film with oil or the like.
  • the metal film laminated film can be annealed at a specific temperature or heat-treated. Further, for insulation or other purposes, at least one side of the metal film laminated film may be coated with a resin such as polyphenylene oxide.
  • the film capacitor of the present invention is made by using the metal film laminated film of the present invention. That is, the film capacitor of the present invention has the metal film laminated film of the present invention.
  • the film capacitor of the present invention can be obtained by laminating or winding the above-mentioned metal film laminated film of the present invention by various methods.
  • An example of a preferred method for manufacturing a wound film capacitor is as follows.
  • Aluminum is deposited on one side of the polypropylene film under reduced pressure. At that time, the film is deposited in a striped shape having a margin portion running in the longitudinal direction. Next, a blade is inserted into the center of each vapor deposition portion and the center of each margin portion on the surface to slit the reel, and a tape-shaped take-up reel having a margin on one side of the surface is created. Two tape-shaped take-up reels with a left or right margin, one each for the left margin and one for the right margin, are stacked and wound so that the vapor-deposited portion protrudes from the margin portion in the width direction. To get.
  • vapor deposition is performed in a striped shape having a margin portion running in the longitudinal direction of one surface, and the other surface is striped so that the margin portion in the longitudinal direction is located in the center of the back surface side vapor deposition portion.
  • a blade is inserted in the center of each of the front and back margins to make a slit, and a tape-shaped take-up reel having a margin on one side of each side (for example, if there is a margin on the right side of the front surface, a margin on the left side on the back surface) is produced.
  • Two reels and one undeposited laminated film are laminated and wound so that the metallized film protrudes from the laminated film in the width direction to obtain a wound body.
  • film capacitors are wide-ranging, such as for railway vehicles, automobiles (hybrid cars, electric vehicles), solar power generation / wind power generation, and general household appliances, and the film capacitors of the present invention are also suitable for these applications.
  • it can be used for various purposes such as packaging film, release film, process film, sanitary goods, agricultural products, building goods, medical goods, etc., and can be particularly preferably used for applications including a heating process in film processing. ..
  • the method for measuring the characteristic value and the method for evaluating the effect in the present invention are as follows.
  • Ts Temperature (Ts) when shrinking 0.1% in the longitudinal direction
  • the polypropylene film was cut into a rectangular sample having a width of 4 mm and a length of 50 mm with the measurement direction (longitudinal direction) of the film as the long side, and the film was sandwiched between metal chucks so as to have a trial length of 20 mm.
  • Test mode F control mode Test length: 20 mm Temperature range: 23-200 ° C Temperature rise rate: 10 ° C / min Start load: 3.0 mN SS program: 0.1 mN / min Measurement atmosphere: Measured thickness in nitrogen: The film thickness of (1) above was used.
  • Thermomechanical analysis Temperature (Tf) at which the contraction stress in the longitudinal direction is 0.01 MPa
  • Tf Temperature
  • the polypropylene film was cut into a rectangular sample having a width of 4 mm and a length of 50 mm with the measurement direction (longitudinal direction) of the film as the long side, and the film was sandwiched between metal chucks so as to have a trial length of 20 mm.
  • the measurement conditions are as follows. Manufacturer: Ryoka System Co., Ltd. Distributor: Hitachi High-Tech Science Corporation Equipment name: Scanning white interference microscope VS1540 Measurement conditions: Objective lens 10 ⁇ Lens barrel 1 ⁇ Zoom lens 1x Wavelength filter 530nm white Measurement mode: Wave Measurement software: VS-Measure Version 10.0.4.0 Analysis software: VS-Viewer Version 10.0.3.0 Measurement area: 0.561 x 0.561 mm 2 .
  • Peak splitting was performed using WINFIT software (manufactured by Bruker). At that time, the peak is divided from the peak on the high magnetic field side as follows, and the software is automatically fitted to optimize the peak division, and then the total of the peak fractions of mm mm is the mesopentad fraction. It was set to (mm mm).
  • the sample was weighed as a sample pretreatment under the following measurement conditions, a solvent (1,2,4-TCB to which 0.1% BHT was added) was added, and the mixture was dissolved by shaking at 140 ° C. for 1 hour. Next, heat filtration was performed with a sintered filter having a pore size of 0.5 ⁇ m.
  • a load of 3 g is applied to one end (the lower end) of the test piece in the length direction, and the test piece is heated in an oven kept at 125 ° C. for 15 minutes while suspended, and the test piece is taken out to room temperature.
  • the temperature of the peak having the largest absolute value of the vertical axis heat flow (unit: mW) of the DSC chart is defined as (Tm) and (Tc) (both units: ° C.).
  • the polypropylene resin (Tm) and (Tc) were also measured in the same manner.
  • Total volume of valleys with a depth of 20 nm or more on the film surface (total valley side volume)
  • the measurement was performed using a scanning white interference microscope VS1540 of Hitachi High-Tech Science Co., Ltd., and the undulation component was removed from the imaged screen by polynomial fourth-order approximate plane correction using the attached analysis software, and then the median (3 ⁇ 3).
  • interpolation processing processing for supplementing pixels for which height data could not be obtained with height data calculated from surrounding pixels
  • the analysis was performed using the bearing function, which is an analysis tool of the analysis software.
  • the valley-side height threshold was set to ⁇ 20 nm in the height region designation. Then, the value of the valley side void volume analyzed was read. Measurements were performed at any five points in one plane, and the average value was taken as the total volume of valleys having a depth of 20 nm or more on the film surface.
  • CXS Cold xylene-soluble portion
  • a capacitor element was wound by a device winding machine (KAW-4NHB) manufactured by Minato Seisakusho Co., Ltd., a metallikon was applied, and then heat treatment was performed at a temperature of 128 ° C. for 12 hours under reduced pressure.
  • the lead wire was attached and finished as a capacitor element.
  • S can be used without problems, and A and B can be used depending on the conditions. C and D are inferior in practical performance.
  • Polypropylene raw material The raw materials shown in Table 1 below were used in the production of polypropylene films of Examples and Comparative Examples. These values are values evaluated in the form of raw material resin pellets. 3 types of polypropylene raw material A (A1, A2, A3, A4), 2 types of polypropylene raw material B (B1, B2, B3), 2 types of polypropylene raw material C (C1: Ziegler-Natta catalyst system, C2: metallocene catalyst system) ) Raw material was used.
  • Example 1 The raw materials and film forming conditions used in this example are as shown in Tables 1 and 2.
  • First, 92 parts by mass of polypropylene raw material (A1), 5 parts by mass of polypropylene raw material (B1), and 3 parts by mass of polypropylene raw material (C1) are dry-blended and supplied to a single-screw extruder at a temperature of 260 ° C. to be melted.
  • the unstretched polypropylene film was preheated stepwise to 142 ° C. in a plurality of roll groups, passed through the rolls provided with a peripheral speed difference as it was, pre-stretched at 130 ° C. by 1.08 times, and then 142. It was stretched 6.2 times in the longitudinal direction at ° C. Subsequently, the film was guided to a tenter, preheated at a temperature of 170 ° C. (TD stretching temperature + 8 ° C.) while holding both ends of the film width with clips, and then stretched 12.5 times in the width direction at a temperature of 162 ° C. ..
  • first-stage heat treatment and relaxation treatment heat treatment was performed at 160 ° C. while giving 15% relaxation in the width direction
  • second-stage heat treatment heat treatment was performed at 150 ° C. while gripping in the width direction with a clip.
  • third stage heat treatment the film is guided to the outside of the tenter through a heat treatment at 110 ° C., the clip at the end of the film is released, and then the film surface (casting drum contact surface side) is subjected to a processing strength of 25 W / min / m 2.
  • a corona discharge treatment was performed in the air, and a film having a film thickness of 2.1 ⁇ m was wound up as a film roll.
  • the characteristics of the polypropylene film and the capacitor characteristics of this example are as shown in Table 4, and the relationship between (Ts-Tf) and (Ssk) of the film is extremely good, and the withstand voltage, reliability, and workability of the capacitor are extremely good. Was also excellent.
  • Example 2 A polypropylene film having a thickness of 2.4 ⁇ m was used as a raw material in the same manner as in Example 1 except that 95 parts by mass of the polypropylene raw material (A1) and 5 parts by mass of the polypropylene raw material (B1) were used and the conditions were as shown in Table 2.
  • Got The characteristics of the polypropylene film and the capacitor characteristics of this example are as shown in Table 4, and the relationship between (Ts-Tf) and (Ssk) of the film is extremely good, and the reliability and workability as a capacitor are also excellent. Although the withstand voltage evaluation was inferior to that of the film of Example 1, it was a good result.
  • Example 3 Example 1 except that 89 parts by mass of polypropylene raw material (A2), 10 parts by mass of polypropylene raw material (B1), and 1 part by mass of polypropylene raw material (C2) were used as raw materials, and each condition was as shown in Table 2. Similarly, a polypropylene film having a thickness of 2.1 ⁇ m was obtained. The characteristics of the polypropylene film and the capacitor characteristics of this example are as shown in Table 4, the film (Ts-Tf) is good, (Ssk) is extremely good, and the withstand voltage and reliability as a capacitor are excellent. In the workability evaluation, there was no deformation of the element, and although there were slight wrinkles, it was at a level where it could be used without problems.
  • Example 4 A polypropylene film having a thickness of 1.9 ⁇ m was used as a raw material in the same manner as in Example 1 except that 95 parts by mass of the polypropylene raw material (A2) and 5 parts by mass of the polypropylene raw material (B2) were used and the conditions were as shown in Table 2.
  • Got The characteristics of the polypropylene film and the capacitor characteristics of this example are as shown in Table 4, the relationship between (Ts-Tf) and (Ssk) of the film is good, and the withstand voltage and reliability of the capacitor are excellent. Yes, in the workability evaluation, deformation and wrinkles of the capacitor element were slightly observed, but it was at a usable level.
  • Example 5 As the raw materials, 89 parts by mass of the polypropylene raw material (A3), 8 parts by mass of the polypropylene raw material (B1), and 3 parts by mass of the polypropylene raw material (C1) were used. Similarly, a polypropylene film having a thickness of 2.5 ⁇ m was obtained.
  • the characteristics of the polypropylene film and the capacitor characteristics of this example are as shown in Table 4, the film (Ts-Tf) is good, (Ssk) is extremely good, and the withstand voltage and reliability as a capacitor are excellent. Therefore, no deviation, wrinkle, or deformation of the end face film of the capacitor element was observed in the workability evaluation.
  • Example 6 A polypropylene film having a thickness of 3.1 ⁇ m is the same as in Example 1 except that 90 parts by mass of the polypropylene raw material (A3) and 10 parts by mass of the polypropylene raw material (B2) are used as raw materials and the conditions are as shown in Table 2.
  • Got The characteristics of the polypropylene film and the capacitor characteristics of this example are as shown in Table 4, the relationship between (Ts-Tf) and (Ssk) of the film is good, and the withstand voltage and reliability of the capacitor are as shown in Examples 1 to 1. Although it was inferior to the film of No. 5, it was at a level where there was no problem in actual use, and no deviation, wrinkle, or deformation of the end face film of the capacitor element was observed in the workability evaluation.
  • Example 7 As the raw materials, 82 parts by mass of the polypropylene raw material (A1), 15 parts by mass of the polypropylene raw material (B1), and 3 parts by mass of the polypropylene raw material (C2) were used. Similarly, a polypropylene film having a thickness of 2.4 ⁇ m was obtained.
  • the characteristics of the polypropylene film and the capacitor characteristics of this example are as shown in Table 4, the relationship between (Ts-Tf) and (Ssk) of the film is good, and the withstand voltage and reliability evaluation of the capacitor are extremely good. In the workability evaluation, there was no deformation of the capacitor element, and although there were slight wrinkles, it was at a level where it could be used without problems.
  • Example 8 Example 1 except that 92 parts by mass of polypropylene raw material (A1), 5 parts by mass of polypropylene raw material (B2), and 3 parts by mass of polypropylene raw material (C1) were used as raw materials, and each condition was as shown in Table 2. Similarly, a polypropylene film having a thickness of 4.8 ⁇ m was obtained.
  • the characteristics of the polypropylene film and the capacitor characteristics of this example are as shown in Table 4, the relationship between (Ts-Tf) and (Ssk) of the film is good, and the withstand voltage evaluation as a capacitor is at a level where there is no problem in actual use. The reliability evaluation was good, and no deviation, wrinkle, or deformation of the end face film of the capacitor element was observed in the workability evaluation.
  • Example 9 Example 1 except that the polypropylene raw material (A4) was used in an amount of 74 parts by mass, the polypropylene raw material (B1) was used in an amount of 25 parts by mass, and the polypropylene raw material (C2) was used in an amount of 1 part by mass. Similarly, a polypropylene film having a thickness of 2.2 ⁇ m was obtained.
  • the characteristics of the polypropylene film and the capacitor characteristics of this example are as shown in Table 4, the relationship between (Ts-Tf) and (Ssk) of the film is good, and the withstand voltage evaluation as a capacitor is at a level where there is no problem in actual use. The reliability evaluation was good, there was no deformation of the capacitor element in the workability evaluation, and there were slight wrinkles, but it was at a level where it could be used without problems.
  • Example 1 A polypropylene film having a thickness of 2.2 ⁇ m was used as a raw material in the same manner as in Example 1 except that 40 parts by mass of the polypropylene raw material (A3) and 60 parts by mass of the polypropylene raw material (B2) were used and the conditions were as shown in Table 3.
  • Got The characteristics of the polypropylene film and the characteristics of the capacitor of this example are as shown in Table 5, the (Ts-Tf) of the film is out of the preferable range of claim 1, and the withstand voltage and workability evaluation as a capacitor are evaluated in actual use. Although it was a level without any problem, the reliability evaluation was at a level where it was difficult to actually use it because the shape change of the element and the penetration-like fracture of more than 10 layers were observed.
  • Example 2 A polypropylene film having a thickness of 3.3 ⁇ m was prepared in the same manner as in Example 1 except that 90 parts by mass of the polypropylene raw material (B1) and 10 parts by mass of the polypropylene raw material (C1) were used as raw materials and the conditions were as shown in Table 3. Obtained.
  • the characteristics of the polypropylene film and the characteristics of the capacitor of this example are as shown in Table 5, and the film (Ts-Tf is out of the preferable range of claim 1, and the workability and reliability evaluation of the capacitor are at a level where there is no problem in use. However, in the withstand voltage evaluation of the capacitor, the result was inferior in practical performance.
  • Example 3 A polypropylene film having a thickness of 2.4 ⁇ m was prepared in the same manner as in Example 1 except that 20 parts by mass of the polypropylene raw material (A2) and 80 parts by mass of the polypropylene raw material (B2) were used as raw materials and the conditions were as shown in Table 3. Obtained.
  • the characteristics of the polypropylene film and the capacitor characteristics of this embodiment are as shown in Table 5, and the (Ts-Tf) of the film is good, but (Ssk) is outside the preferable range of claim 1, and the withstand voltage of the capacitor is high. The evaluation was good, but in the reliability evaluation, the shape of the element changed significantly and it became unusable.
  • Example 4 A polypropylene film having a thickness of 2.1 ⁇ m was prepared in the same manner as in Example 1 except that 30 parts by mass of the polypropylene raw material (A1) and 70 parts by mass of the polypropylene raw material (B1) were used as raw materials and the conditions were as shown in Table 3. Obtained.
  • the characteristics of the polypropylene film and the capacitor characteristics of this embodiment are as shown in Table 5, and (T) -Tf) of the film is good, but (Ssk) is out of the preferable range of claim 1, and the processing of the capacitor is performed. The performance was at a level where there was no problem in use, and the reliability evaluation was good, but the withstand voltage evaluation of the capacitor was at a level where it was difficult to actually use it.
  • Example 5 A polypropylene film having a thickness of 2.4 ⁇ m was used as a raw material in the same manner as in Example 1 except that 90 parts by mass of the polypropylene raw material (A1) and 10 parts by mass of the polypropylene raw material (B3) were used and the conditions were as shown in Table 3.
  • Got The characteristics of the polypropylene film and the characteristics of the capacitor of this example are as shown in Table 5, the (Ssk) of the film is out of the preferable range of claim 1, and the withstand voltage / reliability evaluation as a capacitor has no problem in actual use. Although it is a level, in the workability evaluation, the degree of deformation and wrinkles of the capacitor element was severe, and it was a level that hindered the subsequent process.
  • Example 6 As raw materials, 40 parts by mass of polypropylene raw material (A4), 40 parts by mass of polypropylene raw material (B2), and 20 parts by mass of polypropylene raw material (C2) were used, and the same as in Example 1 except that the conditions were as shown in Table 3. A polypropylene film having a thickness of 2.1 ⁇ m was obtained. The characteristics of the polypropylene film and the characteristics of the capacitor of this example are as shown in Table 5, the (Ts-Tf) of the film is out of the preferable range of claim 1, and the workability and reliability evaluation of the capacitor are not problematic in use. Although it is a level, the result was inferior in practical performance in the withstand voltage evaluation of the capacitor.
  • the polypropylene film of the present invention has excellent structural stability against heat and excellent withstand voltage characteristics in a high temperature environment, it can be suitably used for a film capacitor by forming it as a metal film laminated film. Further, the film capacitor using this is excellent in withstand voltage characteristics and reliability, and can be suitably used for vehicles such as automobiles and various electric appliances.

Abstract

熱機械分析（ＴＭＡ）の昇温過程において、長手方向に０．１％収縮する際の温度（Ｔｓ）（℃）と、長手方向の収縮応力が０．０１ＭＰａとなる温度（Ｔｆ）（℃）が以下の関係を満たし、かつフィルムの少なくとも一方の表面における突起形状の偏り度を意味するスキューネス（Ｓｓｋ）が－３０を超えて５未満であるポリプロピレンフィルム。（Ｔｓ－Ｔｆ）≦４０℃　高電圧コンデンサに用いた際の高温環境での耐電圧特性・信頼性に優れ、高温度・高電圧下で用いられるコンデンサ用途等に好適な、熱に対する安定性に優れた構造を有し、さらに蒸着工程を含む搬送工程においてシワの発生がない、加工性に優れたポリプロピレンフィルムを提供する。

Description

ポリプロピレンフィルム、それを用いた金属膜積層フィルムおよびフィルムコンデンサ
　本発明は、特にコンデンサ用途に適して用いられるポリプロピレンフィルムに関する。
　ポリプロピレンフィルムは、透明性、機械特性、電気特性等に優れるため、包装用途、テープ用途、ケーブルラッピングやコンデンサをはじめとする電気用途等の様々な用途に用いられている。
　この中でもコンデンサ用途においては、その優れた耐電圧性、低損失特性から直流、交流に限らず高電圧コンデンサ用にポリプロピレンフィルムは特に好ましく用いられている。
　最近では、各種電気機器がインバーター化されつつあり、それに伴いコンデンサの小型化、大容量化の要求が一層強まってきている。そのような分野、特に自動車用途（ハイブリッドカー用途含む）や太陽光発電、風力発電用途からの要求を受け、ポリプロピレンフィルムとしても薄膜化と絶縁破壊電圧の向上、高温環境で長時間の使用において特性を維持できる優れた信頼性が必須な状況となってきている。
　ポリプロピレンフィルムは、ポリオレフィン系フィルムの中では耐熱性および絶縁破壊電圧は高いとされている。一方で、前記の分野への適用に際しては使用環境温度での優れた寸法安定性と使用環境温度より１０～２０℃高い領域でも耐電性などの電気的性能として安定した性能を発揮することが重要である。ここで耐熱性という観点では、将来的に、シリコンカーバイト（ＳｉＣ）を用いたパワー半導体用途を考えた場合、使用環境温度がより高温になるといわれている。コンデンサとしてさらなる高耐熱化と高い耐電圧性の要求から、１１０℃を超えた高温環境下でのフィルムの絶縁破壊電圧の向上が求められている。しかしながら、非特許文献１に記載のように、ポリプロピレンフィルムの使用温度上限は約１１０℃といわれており、このような温度環境下において絶縁破壊電圧を安定して維持することは極めて困難であった。
　またフィルムを蒸着加工する過程でも、輻射熱による熱履歴を受けてフィルムの配向が緩和する場合があるため、熱に対して不安定なフィルムは本来フィルムが有する耐電圧性能をコンデンサとして十分発揮することが困難であった。
　これまでポリプロピレンフィルムを薄膜でかつ、コンデンサとしたときの高温環境下で優れた性能を得るための手法として、例えば、１２５℃における長手方向の伸度５０％における応力を制御することで高温でのコンデンサ特性と信頼性を向上したフィルムの提案（例えば、特許文献１）、また高融点のポリプロピレンに溶融型核剤を添加することにより延伸性を向上し１２５℃におけるフィルムの機械強度を向上させたフィルムの提案がなされている（例えば、特許文献２）。さらには高立体規則性ポリプロピレン原料を溶融押出後に急冷し、キャストシートにメゾ相を形成させることでフィルムの結晶配向度を向上したフィルムの提案や（例えば、特許文献３）、粘度が異なるポリプロピレン原料を使用することで、フィルム表面に微細突起を形成させ、コンデンサ素子作成時の加工性および高温環境下での耐電圧性・信頼性を向上したポリプロピレンフィルムが提案されている。（例えば、特許文献４）さらには、歪み硬化性パラメータが一定の範囲内であるポリプロピレン原料を用いることにより、絶縁破壊強度を向上することが提案されている。（例えば、特許文献５）。
特開２０１６－０３３２１１号公報 国際公開第２０１６／０４３１７２号 国際公開第２０１６／１８２００３号 特開２０１９－１７２９２１号公報 国際公開第２０１７／２２１９８５号
河合基伸、「フィルムコンデンサ躍進、クルマからエネルギーへ」、日経エレクトロニクス、日経ＢＰ社、２０１２年９月１７日号、p.57-62
　しかしながら、特許文献１～３に記載のポリプロピレンフィルムは、いずれも１１０℃を超える高温環境下での絶縁破壊電圧の向上が十分ではなく、さらにコンデンサ化した際の耐電圧や高温環境下の信頼性ついても、十分とは言い難いものであった。さらに特許文献４に記載のポリプロピレンフィルムはフィルムの突起高さが十分でなく、特に蒸着工程においてシワが発生したり、コンデンサ化した際に信頼性が悪化する場合があった。さらに特許文献５の記載のポリプロピレンフィルムについては、高温環境下での使用は想定されておらず、１１０℃を超える温度帯においてコンデンサ耐電圧や信頼性が損なわれる場合があった。
　そこで、本発明は、高温環境での耐電圧特性・信頼性に優れ、高温度・高電圧下で用いられるコンデンサ用途等に好適な、熱に対する安定性に優れた構造を有し、さらに蒸着工程を含む搬送工程においてシワの発生が少ない、加工性に優れたポリプロピレンフィルムを提供することを目的とし、また、それを用いた金属膜積層フィルムおよびフィルムコンデンサを提供することを目的とする。
　本発明者らは、上記の課題を解決するため鋭意検討を重ね、以下の本発明に至った。本発明は、熱機械分析（ＴＭＡ）の昇温過程において、長手方向に０．１％収縮する際の温度（Ｔｓ）（℃）と、長手方向の収縮応力が０．０１ＭＰａとなる温度（Ｔｆ）（℃）が以下の関係を満たし、かつフィルムの少なくとも一方の表面における突起形状の偏り度を意味するスキューネス（Ｓｓｋ）が－３０を超えて５未満であるポリプロピレンフィルムである。
（Ｔｓ－Ｔｆ）≦４０℃。
　本発明により、高温環境での耐電圧特性・信頼性に優れ、高温度・高電圧下で用いられるコンデンサ用途等に好適な、熱に対して構造安定性に優れ、蒸着工程を含む搬送工程においてシワの発生が少ないポリプロピレンフィルムが提供される。また、それを用いた金属膜積層フィルムおよびフィルムコンデンサが提供される。
　本発明者らは、前述の課題を解決するため鋭意検討を重ね、上記特許文献１～５に記載のポリプロピレンフィルムが高温環境下において絶縁破壊電圧、並びにコンデンサとしたときの高温環境での耐電圧特性・信頼性・加工性が十分でない理由について、以下のように考えた。
　すなわち、特許文献１および特許文献２記載のポリプロピレンフィルムは、コンデンサとして１０５℃環境での耐電圧性および信頼性については十分ともいえるが、更に高温環境での耐電圧性を想定してみると、フィルム製膜における延伸倍率と熱処理、分子鎖の配向と構造の固定が必ずしも十分ではなく、より高い温度でフィルムの非晶鎖が配向緩和し耐電圧が低下することに問題があると考えた。特許文献３についても高温環境での耐電圧性を想定してみると、フィルム製膜における横延伸時の予熱と熱処理が必ずしも十分ではなく、横延伸後の熱処理温度で徐冷処理が施されていないことからフィルムに可動非晶成分が多く存在するため高温での絶縁破壊電圧が低くなることがあると考え、特許文献４に記載のポリプロピレンフィルム表面が平滑であるため十分な易滑性が得られない場合があり、低ＭＦＲのポリプロピレン原料をブレンドする事によりゲルが発生して耐電圧の低下を招く場合や、ゲルが起点となって製膜中にフィルムが破れる場合があることが問題であると考えた。特許文献５のポリプロピレンフィルムは、一定の範囲内の歪み硬化性をもつポリプロピレン原料を含有したものであるが、製膜時の延伸条件を適正化することでフィルムの構造を制御する思想がないため分子鎖の配向と構造の固定が必ずしも十分でなく、高温環境下で非晶鎖が配向緩和し耐電圧が低下する場合があることが問題であると考えた。
　以上の考察を踏まえて、本発明者らはさらに検討を重ね、熱機械分析（ＴＭＡ）において長手方向に０．１％収縮する際の温度（Ｔｓ）（℃）と、長手方向の収縮応力が０．０１ＭＰａとなる温度（Ｔｆ）（℃）の差が一定の値以下であり、かつフィルムの少なくとも一方の表面における突起形状の偏り度が一定の範囲内であるフィルムとすることにより上記課題を解決できることを見出した。
　つまり本発明は、熱機械分析（ＴＭＡ）の昇温過程において、長手方向に０．１％収縮する際の温度（Ｔｓ）（℃）と、長手方向の収縮応力が０．０１ＭＰａとなる温度（Ｔｆ）（℃）が、（Ｔｓ－Ｔｆ）≦４０℃を満たし、かつフィルムの少なくとも一方の表面における突起形状の偏り度を意味するスキューネス（Ｓｓｋ）が－３０を超えて５未満であるポリプロピレンフィルム、である。
　本明細書において、以下ポリプロピレンフィルムを単にフィルムと称する場合がある。なお、本発明のポリプロピレンフィルムは、微多孔フィルムではないので、多数の空孔を有していない。つまり本発明のポリプロピレンフィルムとは、微多孔フィルム以外のポリプロピレンフィルムを意味する。ここで微多孔フィルムとは、フィルムの両表面を貫通し、ＪＩＳ　Ｐ　８１１７（１９９８）のＢ形ガーレー試験器を用いて、２３℃、相対湿度６５％にて、１００ｍｌの空気の透過時間で５，０００秒／１００ｍｌ以下の透気性を有する孔構造を有するフィルムと定義する。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、熱機械分析（ＴＭＡ）の昇温過程において、長手方向に０．１％収縮する際の温度（Ｔｓ）（℃）と、長手方向の収縮応力が０．０１ＭＰａとなる温度（Ｔｆ）（℃）が、（Ｔｓ－Ｔｆ）≦４０℃の関係を満たし、かつフィルムの少なくとも一方の表面における突起形状の偏り度を意味するスキューネス（Ｓｓｋ）が－３０を超えて５未満であることが必要である。
　つまり本発明者らは、コンデンサ用途において高温環境下の優れた耐電圧特性と信頼性、および加工性を発現するポリプロピレンフィルムを得るために鋭意検討することにより、上記関係式が高温環境下でのコンデンサの耐電圧特性・信頼性との間に高い相関性があり、さらにフィルム表面の突起偏り度がフィルムの加工性に影響することを見出した。コンデンサ用途において、高温環境で長時間の信頼性を発現可能なポリプロピレンフィルムを得るには、（Ｔｓ）（℃）および（Ｔｆ）（℃）が上記関係式を満たし、かつ（Ｓｓｋ）が一定の範囲内であるよう制御することが、特に高温環境下のコンデンサ耐電圧特性・長期信頼性・加工性において重要であることを見出したのが、本発明である。
　ここで、熱機械分析（ＴＭＡ）の昇温過程において、長手方向に０．１％収縮する際の温度（Ｔｓ）（℃）と、長手方向の収縮応力が０．０１ＭＰａとなる温度（Ｔｆ）（℃）が、（Ｔｓ－Ｔｆ）≦４０℃の関係を満たすということは、フィルムが加熱されても構造変化が小さいことを示唆し、特に高温環境において非常に安定な構造を有したフィルムであることを意味する。（Ｔｓ－Ｔｆ）の値は、好ましくは３０℃以下、より好ましくは２０℃以下、最も好ましくは１０℃以下である。この値が低いものであるほど、高温でも高い絶縁破壊電圧を示し、コンデンサとしたときに高温環境で優れた信頼性を発現できる。
　（Ｔｓ－Ｔｆ）≦４０℃を満たすには、後述するように、例えばポリプロピレン原料（Ａ）（ポリプロピレン樹脂（Ａ）ということもある。後述するポリプロピレン原料（Ｂ）、ポリプロピレン原料（Ｃ）についても同様とする。）として高メソペンタッド分率、かつ冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が３．０質量％未満の原料を使用し、長手方向の延伸前に１．０１～１．１０倍の予備延伸を施し、二軸延伸時に面積延伸倍率を６５倍以上で、かつ幅方向の延伸倍率は１１．０倍以上とし、二軸延伸後の熱固定処理および弛緩処理工程において、まず、幅方向の延伸温度より低温での熱処理（１段目）をしながら弛緩処理を行い、次いでフィルムを幅方向に緊張を保ったまま前記１段目の熱処理温度より低温で１３５℃以上の熱処理（２段目）、さらに８０℃以上で前記２段目の熱処理温度未満の条件で熱処理（３段目）を施す多段方式の熱固定処理および弛緩処理をフィルムに適宜施すことにより得ることが可能である。
　他方、（Ｔｓ－Ｔｆ）が４０℃より大きくなる場合には、高電圧がかかる高温環境下にてコンデンサとして用いられた場合、特に長時間の高温状態に置かれた際に、フィルムの分子鎖緩和が進行して耐電圧を低下させ、コンデンサ容量減少やショート破壊などを生じ、信頼性の劣ったコンデンサとなる。また上記の関係式（Ｔｓ－Ｔｆ）の下限については０℃とすることが好ましい。
　ここで本発明のポリプロピレンフィルムにおいて、「長手方向」とは、フィルム製造工程における流れ方向に対応する方向（以降、「ＭＤ」という場合がある）であり、「幅方向」とは、前記のフィルム製造工程における流れ方向と直交する方向（以降、「ＴＤ」という場合がある）である。フィルムサンプルがリール、ロール等の形状の場合はフィルム巻き取り方向が長手方向といえる。一方、フィルムの外観からは何れの方向がフィルム製造工程における流れ方向に対応する方向であるかが不明なフィルムの場合は、スリット状のフィルム片をサンプリングして引張り試験器にて破断強度を求め、最大の破断強度を与える方向を、そのフィルム幅方向とみなし、そのフィルム幅方向に直交する方向を長手方向とみなす。詳細は後述するが、サンプルの幅が５０ｍｍ未満で引張り試験器では破断強度を求めることができない場合は、広角Ｘ線によるポリプロピレンフィルムのα晶（１１０）面の結晶配向を次のように測定し、下記の判断基準に基づいてフィルム長手および幅方向とする。すなわち、フィルム表面に対して垂直方向にＸ線（ＣｕＫα線）を入射し、２θ＝約１４°（α晶（１１０）面）における結晶ピークを円周方向にスキャンし、得られた回折強度分布の回折強度が最も高い方向をフィルム幅方向とし、それと直交する方向を長手方向とする。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、高温環境下でも高い絶縁破壊電圧を示し、コンデンサとしたときに高温環境下でも耐電圧性および信頼性を発現させるために、少なくとも一方の表面における表面突起形状の偏り度を意味するスキューネス（Ｓｓｋ）が－３０を超えて５未満である。ここでＳｓｋとは、表面の凹凸の偏り度を示したパラメータである。この偏り度Ｓｓｋは二乗平均平方根高さＳｑの三乗によって無次元化した基準面において、Ｚ（ｘ，ｙ）の三乗平均を表したもので、歪度（わいど）を意味し、平均面を中心とした山部と谷部の対称性を表す数値である。そのため、偏り度Ｓｓｋ＜０の場合は平均線に対して下側に偏っている、つまり凸の山部よりも凹の谷部が多く存在することを意味する。他方、Ｓｓｋ＞０の場合は平均線に対して上側に偏っている、つまり凹の谷部よりも凸の山部が多く存在することを意味する。そして偏り度Ｓｓｋ＝０の場合は、平均線に対して対称（正規分布）な状態を意味する。本発明者らは鋭意検討することにより、ポリプロピレンフィルムの表面の耐電圧低下の原因と考える局所的に厚みが薄くなる凹みの谷部を適度に減らしつつ、凸の山部によってフィルムに易滑性を持たせる表面に制御することができることを見出した。
　山部を適度に形成することでフィルム同士あるいは搬送ロールとの滑り易さが発現し、さらに谷部を適度な割合に制御することで低電圧破壊を抑制でき、耐電圧の底上げが可能となるとともに、さらにコンデンサ素子のセルフヒーリング性が良好となる。上記した表面制御を行うことで、コンデンサ素子作成時の加工性が向上し、フィルムを捲回もしくは積層したコンデンサとした場合に、フィルムとフィルムとの層間ギャップの均一性が発現でき、特に高電圧用コンデンサ用途において、高温環境下での耐電圧性と信頼性が得られる。
　上記の観点より、（Ｓｓｋ）の上限値は好ましくは４、より好ましくは３であり、（Ｓｓｋ）の下限値は好ましくは－２８、より好ましくは－２６である。
　上記偏り度（Ｓｓｋ）が－３０以下の場合は、フィルム表面に凹みを有する形状が多く偏っていることになり、特に高電圧用コンデンサ用途において、高温環境下での耐電圧性が損なわれる場合や、フィルムの易滑性が損なわれ加工性が悪化する場合がある。他方、偏り度（Ｓｓｋ）が５以上の場合においても、フィルム表面に凸部の形状が過剰に存在することになり、コンデンサとしたときにフィルムとフィルムとの層間ギャップが生じて高温環境において容量低下を引き起こし、信頼性が損なわれる場合や、フィルムの易滑性が損なわれて耐電圧性が悪化する場合がある。
　本発明のポリプロピレンフィルムの表面突起形状の偏り度（Ｓｓｋ）を上記した範囲内に制御することは、例えば後述する好ましい特性を有するポリプロピレン原料（Ｂ）を使用すること、二軸延伸時に面積延伸倍率を６５倍以上で、かつ幅方向の延伸倍率は１１．０倍以上とし、キャスティングドラム温度、フィルムの融解ピーク温度（Ｔｍ）（℃）と結晶化ピーク温度（Ｔｃ）（℃）を好ましい範囲に制御することにより可能である。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、フィルムのメソペンタッド分率が０．９７０以上であることが好ましい。メソペンタッド分率は０．９７５以上がより好ましく、０．９８１以上がさらに好ましい。
　メソペンタッド分率は核磁気共鳴法（ＮＭＲ法）で測定されるポリプロピレンの結晶相の立体規則性を示す指標であり、本発明では０．９７０以上とすることで、結晶化度、融点が高くなり、高温環境下での絶縁破壊電圧を向上させることができるので好ましい。メソペンタッド分率の上限については特に規定するものではない。本発明では、高メソペンタッド分率のポリプロピレン樹脂は、特に、いわゆるチーグラー・ナッタ触媒により作製されたものが好ましく、該触媒において電子供与成分の選定を適宜行う方法等が好ましく採用され、これによるポリプロピレン樹脂は分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３．０以上、＜２，１＞エリトロ部位欠損が０．１ｍｏｌ％以下とすることができ、このようなポリプロピレン樹脂を用いることが好ましい。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、ＴＭＡの昇温過程において、長手方向に０．１％収縮する際の温度（Ｔｓ）（℃）が１００℃以上であることが好ましい。より好ましくは１２０℃以上、さらに好ましくは１４０℃以上である。（Ｔｓ）（℃）が１００℃以上を満たす場合には、１００℃以上の高温環境下でも分子鎖が収縮しにくいため、例えば搬送中に熱履歴を受けるコンデンサ製造工程では、シワが発生しにくいフィルムとなるため加工性を高めることができる。（Ｔｓ）（℃）が１００℃未満である場合、蒸着工程でシワが発生する場合や、高温耐電圧・信頼性に劣る場合がある。（Ｔｓ）（℃）の上限値については特に限定されないが、１６０℃とすることが現実的である。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、ＴＭＡの昇温過程において、長手方向の収縮応力が０．０１ＭＰａとなる際の温度（Ｔｆ）（℃）が１００℃以上であることが好ましい。より好ましくは１１０℃以上、さらに好ましくは１２０℃以上、特に好ましくは１３０℃以上である。
　（Ｔｆ）（℃）が１００℃以上を満たす場合には、コンデンサ製造工程および使用工程の熱によるフィルムの収縮を抑制でき、素子が強く巻き締まりにくいためフィルム層間の適度な隙間を保持することで自己回復機能（セルフヒーリング）が動作し、急激な容量減少を伴う貫通ショート破壊を抑制し、コンデンサとしての信頼性を高めることができ、さらに分子鎖が緩和しにくい構造であるため、絶縁破壊電圧を高めることが可能となる。（Ｔｆ）（℃）の上限値については特に限定されないが、１６０℃とすることが現実的である。１６０℃を超えて（Ｔｆ）（℃）を高めようとすると、フィルムの非晶領域の配向を極限まで高くすることになるためフィルム破れが発生しやすくなる場合がある。
　（Ｔｆ）（℃）を１００℃以上又は上記の好ましい範囲とする方法としては、例えばポリプロピレン原料（Ａ）として高メソペンタッド分率、かつ冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が３．０質量％未満の原料を用い、ポリプロピレンフィルムとして相対的に融点の高い成分の占める比率を高めること、キャスティングドラム温度を６０～１１０℃とした上で、長手方向の延伸前に１．０１～１．１０倍の予備延伸を施し、二軸延伸後の熱固定処理および弛緩処理工程において、まず幅方向の延伸温度より低温での熱処理（１段目）をしながら弛緩処理を行い、次いでフィルムを幅方向に緊張を保ったまま前記１段目の熱処理温度より低温で１３５℃以上の熱処理（２段目）、さらに８０℃以上で前記２段目の熱処理温度未満の条件で熱処理（３段目）を施す多段方式の熱固定処理および弛緩処理をフィルムに適宜施す方法が挙げられる。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、フィルム幅方向の１２５℃１５分加熱処理後における熱収縮率が１．０％以下であることが好ましい。幅方向の熱収縮率は、より好ましくは０．８％以下、さらに好ましくは０．６％以下、特に好ましくは０．４％以下である。下限は特に限定されないが、コンデンサ製造工程や使用工程の熱により素子の巻き状態が緩む場合があるので、－０．２％とすることが好ましい。上記熱収縮率が１％を超える場合は、コンデンサ製造工程および使用工程の熱によりフィルム自体の収縮が生じ、素子端部メタリコンとの接触不良により耐電圧性が低下したり、素子が巻き締まることで容量低下やショート破壊を引き起こし信頼性が悪化する場合がある。
　フィルム幅方向の１２５℃１５分加熱処理における熱収縮率を上記した好ましい範囲内に制御するには、例えば後述するように、ポリプロピレン原料（Ａ）として高メソペンタッド分率、かつ冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が３．０質量％未満の原料を使用し、長手方向の延伸前に１．０１～１．１０倍の予備延伸を施し、二軸延伸時に面積延伸倍率を６５倍以上で、かつ幅方向の延伸倍率は１１．０倍以上とし、二軸延伸後の熱固定処理および弛緩処理工程において、まず、幅方向の延伸温度より低温での熱処理（１段目）をしながら弛緩処理を行い、次いでフィルムを幅方向に緊張を保ったまま前記１段目の熱処理温度より低温で１３５℃以上の熱処理（２段目）、さらに８０℃以上で前記２段目の熱処理温度未満の条件で熱処理（３段目）を施す多段方式の熱固定処理および弛緩処理をフィルムに適宜施すことにより達成可能である。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、示差走査熱量計ＤＳＣで３０℃から２６０℃まで２０℃／ｍｉｎで昇温して得られるフィルムの融解ピーク温度（Ｔｍ）（℃）と、昇温後２６０℃から３０℃まで２０℃／ｍｉｎで降温した際に得られる結晶化ピーク温度（Ｔｃ）（℃）とした場合、（Ｔｍ－Ｔｃ）≦６５℃であることが好ましい。（Ｔｍ－Ｔｃ）はより好ましくは６３℃以下、さらに好ましくは６１℃以下、一層好ましくは５９℃以下、特に好ましくは５７℃以下である。（Ｔｍ－Ｔｃ）が６５℃を超える場合には、溶融状態の樹脂が再結晶化するまで長い時間を要することを意味し、樹脂の冷却固化プロセスにおける結晶化時間が長くなり、粗大な球晶が形成される場合がある。このような粗大球晶を有するキャストシートを延伸すると、延伸工程で内部ボイドが発生したり、表面に粗大な突起が形成されて、コンデンサとしたときの信頼性が損なわれる場合や、平坦な箇所が多くなることでフィルムの易滑性が悪化し、加工性に劣る場合がある。（Ｔｍ－Ｔｃ）の下限値については特に規定されないが、製膜安定性の観点から４０℃とすることが好ましい。ここで本発明のポリプロピレンフィルムがポリプロピレンとポリプロピレンとは非相溶の熱可塑性樹脂とを含むフィルムである場合には、非相溶樹脂の融解ピーク温度がポリプロピレンのピーク温度とは別の温度に観測される場合があるが、本発明においては１７０℃以上２００℃以下に観測されるピークを本発明のポリプロピレンフィルムの融解ピーク温度（Ｔｍ）（℃）、結晶化ピーク温度（Ｔｃ）（℃）とする。このとき、ピークが前記温度範囲の中で２つ以上観測される場合や、ショルダーと言われる多段型のＤＳＣチャートに観測できるピーク温度（２つ以上のピークが重なり合ったチャートの場合に観測される）の場合があるが、本発明においてはＤＳＣチャートの縦軸熱流（単位：ｍＷ）の絶対値が最も大きいピークを選択し、それぞれ（Ｔｍ）（℃）、（Ｔｃ）（℃）とする。
　（Ｔｍ－Ｔｃ）を上記した好ましい範囲に制御するには、例えば、後述する好ましい特性を有するポリプロピレン原料（Ａ）および／またはポリプロピレン原料（Ｂ）の使用、分岐鎖状のポリプロピレン原料（Ｃ）を含有すること、これらの原料組成を後述する好ましい範囲とすることで達成できる。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、フィルムを示差走査熱量計ＤＳＣで３０℃から２６０℃まで２０℃／ｍｉｎで昇温した際に得られる融解ピーク温度（Ｔｍ）（℃）が１７０℃以上であることが好ましい。より好ましくは１７１℃以上、さらに好ましくは１７２℃以上、一層好ましくは１７３℃、最も好ましくは１７４℃以上である。上限は特に限定されないが２００℃とすることが好ましい。（Ｔｍ）（℃）が高いほどフィルムの結晶化度が高いことを意味し、高温環境下での絶縁破壊電圧向上の観点から好ましい。（Ｔｍ）（℃）が１７０℃を下回る場合には、高温環境下における耐電圧特性・信頼性に劣る場合がある。ここで本発明のポリプロピレンフィルムがポリプロピレンとポリプロピレンとは非相溶の熱可塑性樹脂とを含むフィルムである場合には、非相溶樹脂の融解ピーク温度がポリプロピレンの融解ピーク温度とは別の温度に観測されることがあるが、本発明においては１７０℃以上２００℃以下に観測されるピークを示差走査熱量計ＤＳＣで３０℃から２６０℃まで２０℃／ｍｉｎで昇温して得られるフィルムの融解ピーク温度（Ｔｍ）（℃）とする。このとき、融解ピーク温度が前記温度範囲の中で２つ以上観測される場合や、ショルダーと言われる多段型のＤＳＣチャートに観測できるピーク温度（２つ以上のピークが重なり合ったチャートの場合に観測される）の場合があるが、本発明においてはＤＳＣチャートの縦軸熱流（単位：ｍＷ）の絶対値が最も大きいピークの温度を（Ｔｍ）（℃）とする。
　（Ｔｍ）（℃）を上記した好ましい範囲に制御するには、例えば、ポリプロピレン原料の組成を調整する方法を用いることができる。より具体的には、ポリプロピレン原料として融点が高い成分を使用すること、若しくは相対的に融点の高い成分の占める比率を高めることで達成できる。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、一方の表面を表面Ａ、もう一方の表面を表面Ｂとした際に、表面Ａの突出山部高さ（ＳｐｋＡ）（ｎｍ）と表面Ｂの突出山部高さ（ＳｐｋＢ）（ｎｍ）が以下の関係を満たす事が好ましい。
ＳｐｋＡ＜ＳｐｋＢ
２０ｎｍ≦ＳｐｋＡ≦１００ｎｍ
８０ｎｍ≦ＳｐｋＢ≦１５０ｎｍ。
　（Ｓｐｋ）はＩＳＯ２５１７８で定義される機能パラメータの一種で、高さデータのベアリングカーブ（ある高さにおける頻度を高い側から累積し、全高さデータの総数を１００％として百分率で表したもの。ある高さＣにおける負荷面積率はＳｍｒ（Ｃ）で与えられる）の等価直線（負荷面積率（Ｓｍｒ）の差が４０％になる直線のうち最も傾きが小さくなる直線）と負荷面積率＝０％の交点よりも高い部分（突出山部）の平均高さを示す。
　本発明のポリプロピレンフィルムにおいて、ＳｐｋＡ（ｎｍ）の下限は３０ｎｍであることがより好ましく、４０ｎｍであることがさらに好ましい。ＳｐｋＡ（ｎｍ）の上限は９０ｎｍであることがより好ましく、８０ｎｍであることがさらに好ましい。
　本発明のポリプロピレンフィルムにおいて、ＳｐｋＢ（ｎｍ）の下限は９０ｎｍであることがより好ましく、１００ｎｍであることがさらに好ましい。ＳｐｋＢ（ｎｍ）の上限は１４０ｎｍであることがより好ましく、１３０ｎｍであることがさらに好ましい。
　ＳｐｋＡ（ｎｍ）およびＳｐｋＢ（ｎｍ）が上記した好ましい範囲を満たさない場合には、フィルムの表面突起高さが小さいため十分な易滑性が得られず、コンデンサ素子作成時の加工性が不十分となる場合や、逆にフィルム表面に過剰に高い突起が存在し、コンデンサの耐電圧低下を招く場合がある。
　ＳｐｋＡ（ｎｍ）およびＳｐｋＢ（ｎｍ）を上記した範囲内に制御することは、例えば後述する好ましい特性を有するポリプロピレン原料（Ｂ）を使用すること、二軸延伸時に面積延伸倍率を６５倍以上で、かつ幅方向の延伸倍率は１１．０倍以上とし、キャスティングドラム温度、フィルムの融解ピーク温度（Ｔｍ）（℃）と結晶化ピーク温度（Ｔｃ）（℃）を好ましい範囲に制御することにより可能である。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、表面の凹みが少なく、適度な易滑性を持つことで素子加工性の向上と耐電圧性の向上をはかる観点から、フィルムの少なくとも一方の表面において、０．５６１×０．５６１ｍｍ２の領域における深さ２０ｎｍ以上の谷の体積を合計した総谷側体積が５０～５，０００μｍ３であることが好ましい。この総谷側体積は、下限の観点からは１００μｍ３以上とすることが更に好ましく、また、５００μｍ３以上とすることが一層好ましい。また総谷側体積は、上限の観点からは４，０００μｍ３以下とすることが更に好ましく、３，０００μｍ３以下とすることが特に好ましい。総谷側体積が５０μｍ３未満では、表面の凹凸がなく平坦となり易く、その場合、フィルムの滑りが極端に低下してハンドリング性が低下したり、シワが発生しやすくなって素子加工性に影響が出ることがある。また、コンデンサとして長時間使用したときにシワ等の影響で容量変化が大きくなったり、フィルムを積層したコンデンサとした場合にフィルムとフィルムとの間に適度な隙間がないことから自己回復機能（セルフヒーリング）が動作し難くコンデンサの信頼性が低下する可能性がある。他方、５，０００μｍ３を超える場合、局所的に厚みが薄い部分が多くなって当該部分からの絶縁破壊が生じるおそれがあり、フィルムの耐電圧性が低下し、特に高電圧用コンデンサ用途に用いたとき、高温環境下での耐電圧性と信頼性が損なわれる可能性がある。総谷側体積を上記した好ましい範囲（総谷側体積を５０μｍ３以上５，０００μｍ３以下）にすることで、表面の凹みが少なく、低電圧で絶縁破壊が生じる恐れが減り、フィルムの耐電圧性が向上し、特に高電圧用コンデンサ用途に用いたとき、高温環境下での耐電圧性と信頼性が向上し、コンデンサとして長時間使用したときの容量変化が抑制できる。また、フィルムを積層したコンデンサとした場合に、フィルムとフィルムとの間に適度な隙間を形成できることで、自己回復機能（セルフヒーリング）が動作でき、コンデンサの信頼性が向上できる。
　フィルム表面の総谷側体積を上述した好ましい範囲とするには、例えば後述する好ましい特性を有するポリプロピレン原料（Ｂ）を使用すること、二軸延伸時に面積延伸倍率を６５倍以上で、かつ幅方向の延伸倍率は１１．０倍以上とし、キャスティングドラム温度、フィルムの融解ピーク温度（Ｔｍ）（℃）と結晶化ピーク温度（Ｔｃ）（℃）を好ましい範囲に制御することにより可能である。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、キシレンでポリプロピレンフィルムを完全に溶解せしめた後、室温で析出させたときに、キシレン中に溶解しているポリプロピレン成分（ＣＸＳ、冷キシレン可溶部とも言う）が３．０質量％未満であることが好ましく、１．５質量％未満であることがより好ましい。ここでＣＸＳは、立体規則性が低い、分子量が低い等の理由で結晶化し難い成分が該当すると考えられる。ＣＸＳを１．５質量％未満にすることでフィルムの耐熱性を高め、高温での絶縁破壊電圧を高め、熱寸法安定性を向上することができる。一方でＣＸＳが１．５質量％以上の場合には、フィルムが高温環境下で緩和しやすくなる場合や、高温での絶縁破壊電圧が低下したり、もれ電流が増加する場合がある。従って、ＣＸＳはより好ましくは１．３質量％以下、更に好ましくは１．１質量％以下、最も好ましくは０．９質量％以下である。このようなＣＸＳ含有量（ＣＸＳを１．５質量％未満）とするには、使用するポリプロピレン樹脂を得る際の触媒活性を高める方法、得られたポリプロピレン樹脂を溶媒あるいはプロピレンモノマー自身で洗浄する方法等の方法が使用できる。またＣＸＳの下限は特に限定されないが、０．１質量％であることが実用的である。ＣＸＳを０．１質量％未満にしようとすると、製膜時の延伸性が悪化し破れを生じたりする場合がある。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、１３０℃でのフィルム絶縁破壊電圧が３５０Ｖ／μｍ以上であることが好ましい。より好ましくは３７５Ｖ／μｍ以上であり、さらに好ましくは４００Ｖ／μｍ以上であり、特に好ましくは４２０Ｖ／μｍ以上である。上限は特に限定されないが、８００Ｖ／μｍ程度である。１３０℃でのフィルム絶縁破壊電圧が３５０Ｖ／μｍ以上である場合には、コンデンサとしたときに特に高温環境で長時間の使用でもショート破壊を引き起こし難く、耐電圧性が維持され、高い信頼性を得ることができる。
　１３０℃でのフィルム絶縁破壊電圧を上記した範囲（３５０Ｖ／μｍ以上）に制御するには、例えば後述するように、ポリプロピレン原料（Ａ）として高メソペンタッド分率、かつ冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が３．０質量％未満の原料を使用し、長手方向の延伸前に１．０１～１．１０倍の予備延伸を施し、二軸延伸時に面積延伸倍率を６５倍以上で、かつ幅方向の延伸倍率は１１．０倍以上とし、二軸延伸後の熱固定処理および弛緩処理工程において、まず、幅方向の延伸温度より低温での熱処理（１段目）をしながら弛緩処理を行い、次いでフィルムを幅方向に緊張を保ったまま前記１段目の熱処理温度より低温で１３５℃以上の熱処理（２段目）、さらに８０℃以上で前記２段目の熱処理温度未満の条件で熱処理（３段目）を施す多段方式の熱固定処理および弛緩処理をフィルムに適宜施すことにより達成可能である。
　本発明のポリプロピレンフィルムにおける重量平均分子量（Ｍｗ）に対するＺ＋１平均分子量（Ｍｚ＋１）の関係としてＭｚ＋１／Ｍｗは１０．０以下が好ましい。Ｍｚ＋１／Ｍｗの上限は７．９がより好ましく、６．９がさらに好ましく、６．５が特に好ましく、６．１が最も好ましい。Ｍｚ＋１／Ｍｗが小さいほど分子量分布が狭く均一な構造であることを意味し、高温環境下での絶縁破壊電圧向上の効果を得る観点から好ましい。他方、Ｍｚ＋１／Ｍｗが１０．０を超える場合はフィルム構造に局所的なムラが存在しやすく熱収縮率が大きくなったり、絶縁破壊電圧が低下したりするなど、高温環境下における耐電圧特性・信頼性に劣る場合がある。Ｍｚ＋１／Ｍｗの下限は特に限定しないが３．０とする。Ｍｚ＋１／Ｍｗを上記した範囲（１０．０以下）に制御するにはポリプロピレン樹脂（Ａ）としてメソペンダット分率が０．９７以上またはチップ融点（樹脂の融点を意味する。以下同様とする。）が１６０℃以上、かつ冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が３．０質量％未満、数平均分子量（Ｍｎ）が７万以下、Ｚ＋１平均分子量（Ｍｚ＋１）が３００万未満の原料を使用し、ポリプロピレン樹脂（Ｂ）および／またはポリプロピレン樹脂（Ｃ）を本願の好ましい範囲内で適宜ブレンドすることにより達成可能である。
　続いて、本発明のポリプロピレンに用いると好ましい原料について説明する。
　本発明のポリプロピレンフィルムに用いる原料は直鎖状のポリプロピレン樹脂（Ａ）を主成分とすることが好ましい。ここで主成分とは、ポリプロピレンフィルムを構成する成分のうち最も質量％の高いもの（含有量の多いもの）をいう。
　ポリプロピレン原料（Ａ）の数平均分子量（Ｍｎ）の下限は、３万が好ましく、４万がより好ましく、５万がさらに好ましい。Ｍｎの上限は９万が好ましく、８万がより好ましい。また、ポリプロピレン原料（Ｂ）のＺ＋１平均分子量（Ｍｚ＋１）の下限は、１００万が好ましく、１５０万がより好ましい。Ｍｚ＋１の上限は２５０万が好ましく、２００万がより好ましい。
　ポリプロピレン原料（Ａ）は、好ましくは冷キシレン可溶部（以下ＣＸＳ）が３．０質量％以下であることが好ましい。これらを満たさないと製膜安定性に劣ったり、フィルムの強度が低下したり、寸法安定性および耐熱性の低下が大きくなる場合がある。ここで冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）とは、試料をキシレンで完全溶解せしめた後、室温で析出させたときに、キシレン中に溶解しているポリオレフィン成分のことをいい、立体規則性の低い、分子量が低い等の理由で結晶化し難い成分に該当しているものと考えられる。このような成分が多く樹脂中に含まれていると高温環境下での耐電圧に劣ることがある。従って、ＣＸＳは３．０質量％以下であることが好ましいが、更に好ましくは２質量％以下、特に好ましくは１．５質量％以下である。ＣＸＳは低いほど好ましいが、０．１質量％程度が下限である。このようなＣＸＳとするには、樹脂を得る際の触媒活性を高める方法、得られた樹脂を溶媒あるいはオレフィンモノマー自身で洗浄する方法が使用できる。
　ポリプロピレン原料（Ａ）のメソペンタッド分率は０．９７以上であることが好ましい。より好ましくは０．９７５以上、更に好ましくは０．９８以上、最も好ましくは０．９８３以上である。メソペンタッド分率は核磁気共鳴法（ＮＭＲ法）で測定されるポリプロピレンの結晶相の立体規則性を示す指標であり、該数値が高いものほど結晶化度が高く、融点が高くなり、高温での使用に適するため好ましい。メソペンタッド分率の上限については特に規定するものではない。このように立体規則性の高い樹脂を得るには、例えばｎ－ヘプタン等の溶媒で得られた樹脂パウダーを洗浄する方法や、触媒および／または助触媒の選定、組成の選定を適宜行う方法等が好ましく採用される。
　ポリプロピレン原料（Ａ）として好ましく用いられるポリプロピレンとしては、チップ融点が１６０℃以上のものである。より好ましくは１６３℃以上、さらに好ましくは１６６℃以上、である。ポリプロピレン原料（Ａ）のチップ融点が１６０℃より低い場合、フィルムとした際に高温環境下での耐電圧特性を損なう場合がある。
　チップ融点は、ポリプロピレン原料（Ａ）を示差走査熱量計ＤＳＣで３０℃から２６０℃まで２０℃／ｍｉｎで昇温した際に得られる融解ピーク温度とする。融解ピーク温度が前記温度範囲の中で２つ以上観測される場合や、ショルダーと言われる多段型のＤＳＣチャートに観測できるピーク温度（２つ以上のピークが重なり合ったチャートの場合に観測される）の場合があるが、本発明においてはＤＳＣチャートの縦軸熱流（単位：ｍＷ）の絶対値が最も大きいピークの温度をチップ融点とする。
　ポリプロピレン原料（Ａ）は、主としてプロピレンの単独重合体からなるが、本発明の目的を損なわない範囲で他の不飽和炭化水素による共重合成分が用いられてもよいし、プロピレンの単独重合体ではない重合体がブレンドされていてもよい。このような共重合成分やブレンド物を構成するプロピレン以外の単量体成分として例えばエチレン、１－ブテン、１－ペンテン、３－メチルペンテン－１、３－メチルブテン－１、１－ヘキセン、４－メチルペンテン－１、５－エチルヘキセン－１、１－オクテン、１－デセン、１－ドデセン、ビニルシクロヘキセン、スチレン、アリルベンゼン、シクロペンテン、ノルボルネン、５－メチル－２－ノルボルネンなどが挙げられる。
　プロピレン成分以外の共重合量またはブレンド量は、絶縁破壊電圧、耐熱性の点から、共重合量としては１ｍｏｌ％未満とすることが好ましく、ブレンド量ではプロピレン以外の成分の量としてフィルムを構成する樹脂全体の１質量％未満とすることが好ましい。
　本発明のポリオレフィンフィルムは、ポリプロピレン原料（Ａ）の他に、ポリプロピレン原料（Ｂ）を含むことができる。
　ポリプロピレン原料（Ｂ）の数平均分子量（Ｍｎ）の下限は５万が好ましく、６万以上がより好ましく、７万以上がさらに好ましい。（Ｍｎ）の上限は１２万が好ましく１１万がより好ましく、１０万がさらに好ましい。
　ポリプロピレン原料（Ｂ）の（Ｍｎ）はポリプロピレン原料（Ａ）の（Ｍｎ）よりも大きいことが好ましい。ポリプロピレン原料（Ｂ）の（Ｍｎ）は、ポリプロピレン原料Ａの（Ｍｎ）よりも１万以上大きいことが好ましく、２万以上大きいことがさらに好ましい。
　ポリプロピレン原料（Ｂ）のＺ＋１平均分子量（Ｍｚ＋１）の下限は２５０万が好ましく、３００万がより好ましく、３５０万がさらに好ましい。Ｍｚ＋１の上限は、８００万が好ましく、７００万がより好ましい。
　ポリプロピレン原料（Ｂ）のＭｚ＋１平均分子量はポリプロピレン原料（Ａ）のＭｚ＋１平均分子量以上より大きいことが好ましい。ポリプロピレン原料（Ｂ）のＭｚ＋１平均分子量は、ポリプロピレン原料（Ａ）のＭｚ＋１平均分子量よりも５０万以上大きいことが好ましく、１００万以上大きいことがより好まく、１５０万以上大きいことがさらに好ましい。
　ポリプロピレン原料（Ｂ）は、好ましくは冷キシレン可溶部（以下ＣＸＳ）が４．０質量％以下であることが好ましい。これらを満たさないと製膜安定性に劣ったり、フィルムの強度が低下したり、寸法安定性および耐熱性の低下が大きくなる場合がある。従って、ＣＸＳは４．０質量％以下であることが好ましいが、更に好ましくは３質量％以下である。ＣＸＳは低いほど好ましいが、０．１質量％程度が下限である。このようなＣＸＳとするには、樹脂を得る際の触媒活性を高める方法、得られた樹脂を溶媒あるいはオレフィンモノマー自身で洗浄する方法が使用できる。
　ポリプロピレン原料（Ｂ）のメソペンタッド分率は０．９４以上であることが好ましく、より好ましくは０．９５以上、更に好ましくは０．９６以上である。
　ポリプロピレン原料（Ｂ）として好ましく用いられるポリプロピレンとしては、チップ融点が１６０℃以上のものである。より好ましくは１６２℃以上、さらに好ましくは１６４℃以上である。ポリプロピレン原料（Ｂ）のチップ融点が１６０℃より低い場合、フィルムとした際に高温環境下での耐電圧特性を損なう場合がある。
　本発明のポリプロピレンフィルムにおいて、ポリプロピレン樹脂（Ｂ）を含む場合、その含有量はポリプロピレンフィルムの質量１００質量％において１～３０質量％であることが好ましい。ポリプロピレン原料（Ｂ）の含有量の下限は２質量％がより好ましい。ポリプロピレン原料（Ｂ）の含有量の上限は２５質量％がより好ましく、２０質量％がさらに好ましい。
　ポリプロピレン原料（Ｂ）の数平均分子量（Ｍｎ）、Ｚ＋１平均分子量（Ｍｚ＋１）、メルトフローレート（ＭＦＲ）、冷キシレン可溶分（ＣＸＳ）、メソペンタッド分率、チップ融点、および含有量を上記した好ましい範囲とし、さらに延伸前に長手方向に１．０１～１．１０倍の予備延伸を施し、二軸延伸時に面積延伸倍率を６５倍以上で、かつ幅方向の延伸倍率は１１．０倍以上とし、二軸延伸後の熱固定処理および弛緩処理工程において、まず、幅方向の延伸温度より低温での熱処理（１段目）をしながら弛緩処理を行い、次いでフィルムを幅方向に緊張を保ったまま前記１段目の熱処理温度より低温で１３５℃以上の熱処理（２段目）、さらに８０℃以上で前記２段目の熱処理温度未満の条件で熱処理（３段目）を施す多段方式の熱固定処理および弛緩処理をフィルムに適宜施すことによって、ポリプロピレン原料（Ａ）との粘度差によって表面に適度な突起が形成され、さらに結晶と結晶を結ぶタイ分子の数が増えることで、延伸倍率を高めた際に分子鎖の配向が高まりやすくなり、高温環境下での非晶鎖の拘束力を高めることができる。
　ポリプロピレン原料（Ｂ）は、主としてプロピレンの単独重合体からなるが、本発明の目的を損なわない範囲で他の不飽和炭化水素による共重合成分が用いられてもよいし、プロピレンの単独重合体ではない重合体がブレンドされていてもよい。このような共重合成分やブレンド物を構成するプロピレン以外の単量体成分として例えばエチレン、１－ブテン、１－ペンテン、３－メチルペンテン－１、３－メチルブテンー１、１－ヘキセン、４－メチルペンテン－１、５－エチルヘキセン－１、１－オクテン、１－デセン、１－ドデセン、ビニルシクロヘキセン、スチレン、アリルベンゼン、シクロペンテン、ノルボルネン、５－メチル－２－ノルボルネンなどが挙げられる。プロピレン成分以外の共重合量またはブレンド量は、絶縁破壊電圧、耐熱性の点から、共重合量としては１ｍｏｌ％未満とすることが好ましく、ブレンド量ではプロピレン以外の成分の量としてフィルムを構成する樹脂全体の１質量％未満とすることが好ましい。
　本発明のポリオレフィンフィルムは、ポリプロピレン原料（Ａ）、ポリプロピレン原料（Ｂ）の他に、分岐鎖状のポリプロピレン原料（Ｃ）を含んでもよい。ポリプロピレン原料（Ｃ）として、具体的には、Ｌｙｏｎｄｅｌｌ Ｂａｓｅｌｌ社製“Ｐｒｏｆａｘ”（登録商標）（ＰＦ－８１４など）、Ｂｏｒｅａｌｉｓ社製“Ｄａｐｌｏｙ”（商標）（ＷＢ１３０ＨＭＳ、ＷＢ１３５ＨＭＳ、ＷＢ１４０ＨＭＳなど）、日本ポリプロ（株）社製、“ＷＡＹＭＡＸ”（登録商標）（ＭＦＸ８、ＭＦＸ６、ＭＦＸ３など）の市販品を適宜選択の上、使用することができる。
　ポリプロピレン原料（Ｃ）は、チーグラー・ナッタ触媒系やメタロセン系触媒系など、複数製造されているが、ポリプロピレン原料（Ａ）やポリプロピレン原料（Ｂ）と合わせて用いる観点において、低分子量成分、高分子量成分が少なく、分子量分布の狭いメタロセン触媒系がより好ましい。
　ポリプロピレン原料（Ｃ）のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、２ｇ／１０分以上、１５ｇ／１０分以下（２３０℃、２１．１８Ｎ荷重）の範囲であることが、プリプロピレン原料（Ａ）、ポリプロピレン原料（Ｂ）との混ざりやすさの観点から好ましい。ＭＦＲの下限は、３ｇ／１０分がより好ましい。上限は、１２ｇ／１０分がより好ましく、１０ｇ／１０分であることがさらに好ましい。ＭＦＲを上記の値とするためには、平均分子量や分子量分布を制御する方法などが採用される。
　ポリプロピレン原料（Ｃ）は、ＣＸＳが５．０質量％以下であることが好ましい。更に好ましくは３．０質量％以下である。ＣＸＳは低いほど好ましいが、０．１質量％程度が下限である。ＣＸＳをこのような範囲に制御するには、樹脂を得る際の触媒活性を高める方法、得られた樹脂を溶媒あるいはオレフィンモノマー自身で洗浄する方法が使用できる。
　ポリプロピレン原料（Ｃ）の溶融張力は、２ｃＮ以上４０ｃＮ以下であることが延伸均一性の観点の観点から好ましい。溶融張力の下限は３ｃＮであることがより好ましく、５ｃＮがさらに好ましい。上限は３０ｃＮがより好ましく、２０ｃＮがさらに好ましい。溶融張力を上記の値とするためには、平均分子量や分子量分布、ポリプロピレン原料中の分岐度を制御する方法などが採用される。
　本発明のポリプロピレンフィルムにおいて、ポリプロピレン樹脂（Ｃ）の含有量はポリプロピレンフィルムの質量１００質量％において０．１０質量％より多く含まれることが好ましい。ポリプロピレン原料（Ｃ）の含有量の下限は０．１５質量％がより好ましく、０．２０質量％がさらに好ましく、０．５０質量％が特に好ましい。ポリプロピレン原料（Ｃ）の含有量の上限は１０質量％がより好ましく、４．５質量％がさらに好ましく、３．０質量％が特に好ましい。ポリプロピレン樹脂（Ｃ）の含有量を上記の範囲とすると、溶融ポリマーをシート状に形成する際に球晶サイズが大きくなり過ぎるのを防ぎ、高温耐電圧を保つことができる。
　本発明のポリプロピレンフィルムに用いられるポリプロピレン樹脂は、本発明の目的を損なわない範囲で種々の添加剤、例えば有機粒子、無機粒子、結晶核剤、酸化防止剤、熱安定剤、塩素捕捉剤、すべり剤、帯電防止剤、ブロッキング防止剤、充填剤、粘度調整剤、着色防止剤を含有してもよい。
　これらの中で酸化防止剤を含有させる場合、その酸化防止剤の種類および添加量の選定は、長期耐熱性の観点から重要である。すなわち、かかる酸化防止剤としては立体障害性を有するフェノール系のもので、そのうち少なくとも１種は分子量５００以上の高分子量型のものが好ましい。その具体例としては種々のものが挙げられるが、例えば２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール（ＢＨＴ：分子量２２０．４）とともに１，３，５－トリメチル－２，４，６－トリス（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）ベンゼン（例えば、ＢＡＳＦ社製“Ｉｒｇａｎｏｘ”（登録商標）１３３０：分子量７７５．２）またはテトラキス［メチレン－３（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン（例えばＢＡＳＦ社製“Ｉｒｇａｎｏｘ”（登録商標）１０１０：分子量１，１７７．７）等を併用することが好ましい。これら酸化防止剤の総含有量はポリプロピレン全量に対して０．１～１．０質量％の範囲が好ましい。酸化防止剤が少なすぎると長期耐熱性に劣る場合がある。酸化防止剤が多すぎるとこれら酸化防止剤のブリードアウトによる高温下でのブロッキングにより、コンデンサ素子に悪影響を及ぼす場合がある。より好ましい総含有量は樹脂全体の質量の０．２～０．７質量％であり、特に好ましくは０．２～０．４質量％である。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、本発明の目的を損なわない範囲でポリプロピレン樹脂以外の樹脂を含んでいてもよい。ポリプロピレン樹脂以外の樹脂としては、各種ポリオレフィン系樹脂を含むビニルポリマー樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリフェニレンサルファイド系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリカーボネート系樹脂などが挙げられ、特に、ポリメチルペンテン、シクロオレフィンコポリマー、シクロオレフィンポリマー、シンジオタクチックポリスチレンなどが好ましく例示される。ポリプロピレン樹脂以外の樹脂の含有量は、ポリプロピレンフィルムを構成する樹脂成分全体を１００質量％とした場合、３０質量％未満が好ましく、より好ましくは１９質量％以下、さらに好ましくは１５質量％以下、最も好ましくは９質量％以下である。ポリプロピレン樹脂以外の樹脂の含有量が３０質量％以上であると、ドメイン界面の影響が大きくなるため、高温環境下での絶縁破壊電圧を低下させてしまう場合がある。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、特に高温環境下で用いられる自動車用途（ハイブリッドカー用途含む）等に要求される薄膜の耐熱フィルムコンデンサ用に好適である観点から、フィルム厚みは０．５μｍ以上２５μｍ未満であることが好ましい。より好ましくは０．６μｍ以上６．０μｍ以下、さらに好ましくは０．８μｍ以上４．０μｍ以下であり、上記耐熱フィルムコンデンサ用途としては特性と薄膜化によるコンデンササイズのバランスから１．０μｍ以上２．５μｍ以下が最も好ましい。
　本発明のポリプロピレンフィルムは単層フィルムの態様であることが好ましいが、積層フィルムの態様であっても構わない。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、コンデンサ用誘電体フィルムとして好ましく用いられるものであるが、コンデンサのタイプは限定されるものではない。具体的には電極構成の観点では金属箔とフィルムとの合わせ巻きコンデンサ、金属蒸着フィルムコンデンサのいずれであってもよいし、絶縁油を含浸させた油浸タイプのコンデンサや絶縁油を全く使用しない乾式コンデンサにも好ましく用いられる。しかしながら本発明のフィルムの特性から、特に金属蒸着フィルムコンデンサとして好ましく使用される。形状の観点では、捲回式であっても積層式であっても構わない。
　ポリプロピレンフィルムは通常、表面エネルギーが低く、金属蒸着を安定的に施すことが困難であるために、金属膜との接着性を改善する目的で、蒸着前に表面処理を行うことが好ましい。表面処理とは具体的にコロナ放電処理、プラズマ処理、グロー処理、火炎処理等が例示される。通常ポリプロピレンフィルムの表面濡れ張力は３０ｍＮ／ｍ程度であるが、これらの表面処理によって、濡れ張力を好ましくは３７～７５ｍＮ／ｍ、より好ましくは３９～６５ｍＮ／ｍ、最も好ましくは４１～５５ｍＮ／ｍ程度とすることが、金属膜との接着性に優れ、保安性も良好となるので好ましい。
　本発明のポリプロピレンフィルムは、上述した特性を与えうる原料を用い、二軸延伸、熱処理および弛緩処理されることによって得ることが可能である。二軸延伸の方法としては、インフレーション同時二軸延伸法、テンター同時二軸延伸法、テンター逐次二軸延伸法のいずれによっても得られるが、その中でも、フィルムの製膜安定性、結晶・非晶構造、表面特性、特に本発明の幅方向に延伸倍率を高めながら機械特性および熱寸法安定性を制御する点においてテンター逐次二軸延伸法を採用することが好ましい。
　次に本発明のポリプロピレンフィルムの製造方法を例に挙げて説明する。まず、ポリプロピレン樹脂を支持体上に溶融押出して未延伸ポリプロピレンフィルムとする。この未延伸ポリプロピレンフィルムを長手方向に延伸し、次いで幅方向に延伸して、逐次二軸延伸せしめる。その後、熱処理および弛緩処理を施して二軸配向ポリプロピレンフィルムを製造する。以下、より具体的に説明するが、本発明は必ずしもこれに限定して解釈されるものではない。
　まず、ポリプロピレン原料（Ａ）を好ましくは押出温度２２０～２８０℃、より好ましくは２３０～２７０℃に設定した単軸押出機から溶融押出し濾過フィルタを通した後、好ましくは２００～２６０℃、より好ましくは２１０～２４０℃の温度でスリット状口金から押し出す。スリット状口金から押し出された溶融シートは、１０～１１０℃の温度に制御されたキャスティングドラム（冷却ドラム）上で固化させ、未延伸ポリプロピレンフィルムを得る。溶融シートのキャスティングドラムへの密着方法としては静電印加法、水の表面張力を利用した密着方法、エアーナイフ法、プレスロール法、水中キャスト法、エアーチャンバー法などのうちいずれの手法を用いてもよいが、平面性が良好でかつ表面粗さの制御が可能なエアーナイフ法が好ましい。また、フィルムの振動を生じさせないために製膜下流側にエアーが流れるようにエアーナイフの位置を適宜調整することが好ましい。キャスティングドラムの温度は、表面の凹みが少なく、適度な易滑性を持つことで素子加工性の向上と耐電圧性の向上をはかる観点から、好ましくは６０～１１０℃、より好ましくは８０～１１０℃である。
　次に、未延伸ポリプロピレンフィルムを二軸延伸し、二軸配向せしめる。特に本発明においては縦延伸工程において予備延伸と本延伸の多段延伸を施すことが好ましい。未延伸ポリプロピレンフィルムを好ましくは７０～１５０℃、より好ましくは８０～１４５℃に保たれたロール間に通して予熱し、長手方向に１．０１～１．１０倍の予備延伸を行う。これにより未延伸シートの球晶破壊が適度に進み分子鎖が予備配向することで、続く本延伸後に得られる延伸フィルムの結晶配向および非晶鎖の拘束をより高め、フィルムの耐電圧を向上し、フィルムの（Ｔｆ）（℃）および（Ｔｓ）（℃）を高めることができる。
　引き続き長手方向に予備延伸されたポリプロピレンフィルムを好ましくは７０℃～１５０℃、より好ましくは８０～１４５℃の温度に保ち、長手方向に好ましくは２．０～１５倍、より好ましくは４．５～１２倍、さらに好ましくは５．５～１０倍に本延伸した後、室温まで冷却する。
　次いで長手方向に一軸延伸せしめたフィルムの端部をクリップで把持したまま、テンターに導く。ここで本発明においては幅方向へ延伸する直前の予熱工程の温度を好ましくは幅方向の延伸温度＋５～＋１５℃、より好ましくは＋５～＋１２℃、さらに好ましくは＋５～＋１０℃とすることが一軸延伸で長手方向に高配向したフィブリル構造をさらに強化でき、フィルム加熱前後での絶縁破壊電圧の変化を抑制できる。また一軸延伸後、配向が不十分な分子鎖を高温予熱で安定化させることで熱寸法安定性が向上できる観点で好ましい。予熱温度が延伸温度＋５℃未満の場合はフィルム加熱前後での絶縁破壊電圧の変化を抑制できず、熱寸法安定性の向上が得られなかったりする場合があり、一方で予熱温度が延伸温度＋１５℃より高い場合には延伸工程でフィルムが破れたりする場合がある。
　次いでフィルムの端部をクリップで把持したまま幅方向へ延伸する温度（幅方向の延伸温度）は好ましくは１５０～１７０℃、より好ましくは１５５～１６５℃である。
　フィルム加熱前後での絶縁破壊電圧の変化を抑制する観点から、幅方向の延伸倍率は好ましくは１１．０～２０．０倍、より好ましくは１１．５～１９．０倍、最も好ましくは１２．０～１８．０倍である。幅方向の延伸倍率が１１．０倍未満では、一軸延伸で長手方向に高配向したフィブリル構造の配向寄与が大きく残存するため、フィルム加熱前後での絶縁破壊電圧の変化を抑制できないフィルムとなる場合がある。幅方向の延伸倍率を高めることは長手方向の高い配向状態を保ったまま幅方向の配向が付与されるため、面内の分子鎖緊張が高まり、さらに熱に対する構造安定性を向上できるためトレードオフとなる熱収縮特性を改善できる効果を得られると考察でき好ましい。他方、幅方向の延伸倍率が２０．０倍を超えると、製膜時フィルム破れが生じ易く生産性が劣ったものとなる場合がある。
　ここで、面積延伸倍率は６５倍以上であることがフィルム加熱前後での絶縁破壊電圧の変化を抑制し、コンデンサとしたとき高温環境で長時間の使用信頼性に優れたものとなる観点で好ましい。本発明において、面積延伸倍率とは、長手方向の延伸倍率に幅方向の延伸倍率を乗じたものである。面積延伸倍率は、より好ましくは６６倍以上、さらに好ましくは６８倍以上、最も好ましくは７２倍以上である。面積延伸倍率の上限は特に限定されないが、実現可能性の観点から９０倍である。
　本発明のポリプロピレンフィルムの製造においては、続く熱処理および弛緩処理工程ではクリップで幅方向を緊張把持したまま幅方向に２～２０％の弛緩を与えつつ、１４５℃以上１６５℃以下、かつ幅方向の延伸温度未満の温度（１段目熱処理温度）で熱固定（１段目熱処理）した後に、再度クリップで幅方向を緊張把持したまま１３５℃以上、前記の熱固定温度（１段目熱処理温度）未満の条件で熱処理を施し（２段目熱処理）、さらに緊張把持したまま８０℃以上、前記の熱固定温度（２段目熱処理温度）未満の条件で熱固定（３段目熱処理）を施す多段方式の熱処理を行うことが、フィルム加熱前後での絶縁破壊電圧の変化を抑えられ、熱に対する構造安定性を向上させ、コンデンサとしたときの耐電圧性、信頼性を得る観点から好ましい。
　弛緩処理においては、熱に対する構造安定性を高める観点から、弛緩率は２～２０％が好ましく、５～１８％がより好ましく、８～１５％がさらに好ましい。２０％を超える場合はテンター内部でフィルムが弛みすぎ製品にシワが入り蒸着時にムラを発生させる場合があったり、機械特性の低下が生じたり、他方、弛緩率が２％より小さい場合は十分な熱に対する構造安定性が得られず、コンデンサとしたときの高温環境下で容量低下やショート破壊を引き起こす場合がある。
　多段式に低温化する熱処理を経た後はテンターの外側へ導き、室温雰囲気にてフィルム端部のクリップを解放し、ワインダ工程にてフィルムエッジ部をスリットし、フィルム厚み０．５μｍ以上１０μｍ未満のフィルム製品ロールを巻き取る。ここでフィルムを巻取る前に蒸着を施す面に蒸着金属の接着性を良くするために、空気中、窒素中、炭酸ガス中あるいはこれらの混合気体中でコロナ放電処理を行うことが好ましい。
　なお、本発明のポリプロピレンフィルムを得るため、着眼される製造条件を具体的に挙げてみると、例としては以下のとおりである。
・溶融押出温度は、フィルター前、フィルター後、口金と多段式に低温化すること。
・ポリプロピレン樹脂（Ａ）のメソペンダット分率が０．９７０以上であること
・ポリプロピレン樹脂（Ａ）のＣＸＳが１．５質量％未満であること。
・縦延伸前に１．０１～１．１０倍の予備延伸を行うこと。
・延伸の面積延伸倍率が６５倍以上であること。
・幅方向の延伸倍率が１１．０倍以上であること。
・幅方向の延伸前の予熱温度が幅方向の延伸温度＋５～＋１５℃であること。
・１段目の熱処理温度が、１４５℃以上１６５℃以下であり、かつ幅方向の延伸温度未満の温度であること。
・２段目の熱処理温度が、１３５℃以上１段目の熱処理温度未満であること。
・３段目の熱処理温度が、８０℃以上２段目の熱処理温度未満であること。
・１段目の熱処理工程において、幅方向に２～２０％の弛緩処理が施されていること。
　続いて、本発明のポリプロピレンフィルムを用いてなる金属膜積層フィルム、それを用いてなるフィルムコンデンサ、およびそれらの製造方法について説明する。
　本発明の金属膜積層フィルムは、本発明のポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に金属膜を有する。この金属膜積層フィルムは、上記の本発明に係るポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に金属膜を設けることで得ることができる。
　本発明において、金属膜を付与する方法は特に限定されないが、例えば、ポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に、アルミニウムまたは、アルミニウムと亜鉛との合金を蒸着してフィルムコンデンサの内部電極となる蒸着膜等の金属膜を設ける方法が好ましく用いられる。このとき、アルミニウムと同時あるいは逐次に、例えば、ニッケル、銅、金、銀、クロムなどの他の金属成分を蒸着することもできる。また、蒸着膜上にオイルなどで保護層を設けることもできる。ポリプロピレンフィルム表面の粗さが表裏で異なる場合には、粗さが平滑な表面側に金属膜を設けて金属膜積層フィルムとすることが耐電圧性を高める観点から好ましい。
　本発明では、必要により、金属膜を形成後、金属膜積層フィルムを特定の温度でアニール処理を行なったり、熱処理を行なったりすることができる。また、絶縁もしくは他の目的で、金属膜積層フィルムの少なくとも片面に、ポリフェニレンオキサイドなど樹脂のコーティングを施すこともできる。
　本発明のフィルムコンデンサは、本発明の金属膜積層フィルムを用いてなる。つまり本発明のフィルムコンデンサは、本発明の金属膜積層フィルムを有する。
　例えば、上記した本発明の金属膜積層フィルムを、種々の方法で積層もしくは捲回すことにより本発明のフィルムコンデンサを得ることができる。捲回型フィルムコンデンサの好ましい製造方法を例示すると、次のとおりである。
　ポリプロピレンフィルムの片面にアルミニウムを減圧状態で蒸着する。その際、長手方向に走るマージン部を有するストライプ状に蒸着する。次に、表面の各蒸着部の中央と各マージン部の中央に刃を入れてスリットし、表面の一方にマージンを有した、テープ状の巻取リールを作成する。左もしくは右にマージンを有するテープ状の巻取リールを左マージンおよび右マージンのもの各１本ずつを、幅方向に蒸着部分がマージン部よりはみ出すように２枚重ね合わせて捲回し、捲回体を得る。
　両面に蒸着を行う場合は、一方の面の長手方向に走るマージン部を有するストライプ状に蒸着し、もう一方の面には長手方向のマージン部が裏面側蒸着部の中央に位置するようにストライプ状に蒸着する。次に表裏それぞれのマージン部中央に刃を入れてスリットし、両面ともそれぞれ片側にマージン（例えば表面右側にマージンがあれば裏面には左側にマージン）を有するテープ状の巻取リールを作製する。得られたリールと未蒸着の合わせフィルム各１本ずつを、幅方向に金属化フィルムが合わせフィルムよりはみ出すように２枚重ね合わせて捲回し、捲回体を得る。
　以上のようにして作成した捲回体から芯材を抜いてプレスし、両端面にメタリコンを溶射して外部電極とし、メタリコンにリード線を溶接して捲回型フィルムコンデンサを得ることができる。フィルムコンデンサの用途は、鉄道車輌用、自動車用（ハイブリットカー、電気自動車）、太陽光発電・風力発電用および一般家電用等、多岐に亘っており、本発明のフィルムコンデンサもこれら用途に好適に用いることができる。その他、包装用フィルム、離型用フィルム、工程フィルム、衛生用品、農業用品、建築用品、医療用品など様々な用途でも用いることができ、特にフィルム加工において加熱工程を含む用途に好ましく用いることができる。
　本発明における特性値の測定方法、並びに効果の評価方法は次のとおりである。
　（１）フィルム厚み
　ポリプロピレンフィルムの任意の１０箇所の厚みを、２３℃６５％ＲＨの雰囲気下で接触式のアンリツ（株）製電子マイクロメータ（Ｋ－３１２Ａ型）を用いて測定した。その１０箇所の厚みの算術平均値をポリプロピレンフィルムのフィルム厚み（単位：μｍ）とした。
　（２）熱機械分析：長手方向に０．１％収縮する際の温度（Ｔｓ）
　ポリプロピレンフィルムを、フィルムの測定方向（長手方向）を長辺として幅４ｍｍ、長さ５０ｍｍの長方形の試料に切り出し、試長２０ｍｍとなるよう金属製チャックにフィルムを挟み込んだ。前記チャックに挟んだサンプルを下記装置にセットし、下記温度プログラムにて荷重を一定保持したフィルムにおける長手方向の膨張・収縮曲線を求めた。得られた膨張・収縮曲線から、長手方向に０．１％収縮する際の温度を読み取り、ｎ＝３の測定を行った平均値を（Ｔｓ）（単位：℃）とした。
　装置　：熱機械分析装置　ＴＭＡ／ＳＳ６０００（セイコーインスツルメント（株）製）
　試験モード　　：Ｆ制御モード
　試長　　　　　：２０ｍｍ
　温度範囲　　　：２３～２００℃
　昇温速度　　　：１０℃／分
　スタート荷重　：３．０ｍＮ
　ＳＳプログラム：０．１ｍＮ／分
　測定雰囲気　　：窒素中
　測定厚み　　　：上記（１）のフィルム厚みを用いた。
　（３）熱機械分析：長手方向の収縮応力が０．０１ＭＰａとなる温度（Ｔｆ）
　ポリプロピレンフィルムを、フィルムの測定方向（長手方向）を長辺として幅４ｍｍ、長さ５０ｍｍの長方形の試料に切り出し、試長２０ｍｍとなるよう金属製チャックにフィルムを挟み込んだ。前記チャックに挟んだサンプルを下記装置にセットし、下記温度プログラムにて試長を一定保持したフィルムにおける長手方向の応力曲線を求めた。得られた応力曲線から、収縮応力が０．０１ＭＰａとなる温度を読み取り、ｎ＝３の測定を行った平均値を（Ｔｆ）（単位：℃）とした。
　装置　：熱機械分析装置　ＴＭＡ／ＳＳ６０００（セイコーインスツルメント（株）製）
　試験モード　　：Ｌ制御モード
　試長　　　　　：２０ｍｍ
　温度範囲　　　：２３～２００℃
　昇温速度　　　：１０℃／分
　スタート変位　：０μｍ
　ＳＳプログラム：０．１μｍ／分
　測定雰囲気　　：窒素中
　測定厚み　　　：上記（１）のフィルム厚みを用いた。
　（４）表面の突起形状の偏り度スキューネス（Ｓｓｋ）
　測定は（株）日立ハイテクサイエンスの走査型白色干渉顕微鏡ＶＳ１５４０を使用して行い、付属の解析ソフトにより撮影画面を多項式４次近似面補正にてうねり成分を除去し、次いでメジアン（３×３）フィルターにて処理後、次いで補間処理（高さデータの取得ができなかった画素に対し周囲の画素より算出した高さデータで補う処理）を行った。一方の面内の任意の５箇所で測定を行った平均値を算出した。測定はフィルムの両面について行った。
　測定条件は下記のとおり。
製造元：株式会社菱化システム
販売元：株式会社日立ハイテクサイエンス
装置名：走査型白色干渉顕微鏡ＶＳ１５４０
測定条件：対物レンズ　１０×
　　　　　鏡筒　１×
　　　　　ズームレンズ　１×
　　　　　波長フィルタ　５３０ｎｍ　ｗｈｉｔｅ
測定モード：Ｗａｖｅ
測定ソフトウェア：ＶＳ-Ｍｅａｓｕｒｅ　Ｖｅｒｓｉｏｎ１０．０．４．０
解析ソフトフェア：ＶＳ－Ｖｉｅｗｅｒ　Ｖｅｒｓｉｏｎ１０．０．３．０
測定面積：０．５６１×０．５６１ｍｍ２。
　（５）メソペンタッド分率
　原料の場合はポリプロピレン樹脂、フィルムの場合はフィルム試料について凍結粉砕にてパウダー状にし、６０℃のｎ－ヘプタンで２時間抽出し、ポリプロピレン中の不純物・添加物を除去した後、１３０℃で２時間以上減圧乾燥したものをサンプルとした。該サンプルを溶媒に溶解し、１３Ｃ－ＮＭＲを用いて、以下の条件にてメソペンタッド分率（ｍｍｍｍ）を求めた。
　測定条件
・装置：Ｂｒｕｋｅｒ製ＤＲＸ－５００
・測定核：13Ｃ核（共鳴周波数：１２５．８ＭＨｚ）
・測定濃度：１０質量％
・溶媒：ベンゼン：重オルトジクロロベンゼン＝１：３混合溶液（体積比）
・測定温度：１３０℃
・スピン回転数：１２Ｈｚ
・ＮＭＲ試料管：５ｍｍ管
・パルス幅：４５°（４．５μｓ）
・パルス繰り返し時間：１０秒
・データポイント：６４Ｋ
・積算回数：１０，０００回
・測定モード：ｃｏｍｐｌｅｔｅ　ｄｅｃｏｕｐｌｉｎｇ
　解析条件
　ＬＢ（ラインブロードニングファクター）を１としてフーリエ変換を行い、ｍｍｍｍピークを２１．８６ｐｐｍとした。ＷＩＮＦＩＴソフト（Ｂｒｕｋｅｒ製）を用いて、ピーク分割を行った。その際に、高磁場側のピークから以下のようにピーク分割を行い、更にソフトの自動フィッテイングを行い、ピーク分割の最適化を行った上で、ｍｍｍｍのピーク分率の合計をメソペンタッド分率（ｍｍｍｍ）とした。
(1)ｍｒｒｍ
(2)(3)ｒｒｒｍ（２つのピークとして分割）
(4)ｒｒｒｒ
(5)ｍｒｍｒ
(6)ｍｒｍｍ＋ｒｍｒｒ
(7)ｍｍｒｒ
(8)ｒｍｍｒ
(9)ｍｍｍｒ
(10)ｍｍｍｍ
　同じサンプルについて同様の測定を５回行い、得られたメソペンタッド分率の平均値を当該サンプルのメソペンタッド分率とした。
　（６）ポリプロピレン樹脂およびフィルムの分子量、分子量分布
　ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）を用いて、以下の装置および測定条件で評価し、算出した。なお検量線を、東ソー株式会社製の標準ポリスチレンを用いて作製し、測定された分子量の値をポリスチレンの値に換算して、Ｚ＋１平均分子量（Ｍｚ＋１）、重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）を得た。そしてＭｚ＋１とＭｗの値を用いて分子量分布（Ｍｚ＋１／Ｍｗ）を求めた。
　以下の測定条件にて試料前処理として試料を秤量し、溶媒（０．１％のＢＨＴを添加した１，２，４－ＴＣＢ）を加えて１４０℃で１時間振とう溶解させた。次いで、孔径０．５μｍの焼結フィルターで加熱濾過を行った。
　＜装置および測定条件＞
・装置　:HLC-8321GPC/HT（検出器：RT）
・カラム　：TSKgel guardcolumnHHR(30)HT(7.5mmI.D.×7.5mm)×1本　＋TSKgel GMHHR-H(20)HT(7.8mmI.D.×30cm)×3本（東ソー社製）
・溶離液　：１，２，４－トリクロロベンゼン（富士フイルム和光純薬社製ＧＰＣ用）＋ＢＨＴ(０．０５％)
・流量　　：１．０ｍＬ／ｍｉｎ．
・検出条件：polarity=(-)
・注入量　：０．３ｍＬ
・カラム温度：１４０℃
・システム温度：４０℃
・試料濃度：１ｍｇ／ｍＬ
　（７）１２５℃で１５分間熱処理後の、幅方向の熱収縮率
　フィルムの幅方向が長辺となるように、長さ２００ｍｍ、幅１０ｍｍの試料を５本切り出し、両端から２５ｍｍの位置に標線として印を付けて、万能投影機で標線間の距離を測定し試長（１１。１５０ｍｍとなる）とする。次に、試験片の長さ方向の一方の端（下端となる）に３ｇの荷重をかけ、１２５℃に保温されたオーブン内で１５分間、吊した状態で加熱し、試験片を取り出して室温で冷却後、先で付した標線間の寸法（ｌ２）を万能投影機で測定して下記式にて各試料の熱収縮率を求め、５本の算術平均値をその測定方向における熱収縮率として算出した。
熱収縮率＝｛（１１－ｌ２）／１１｝×１００（単位：％）。
　（８）ポリプロピレン樹脂およびフィルムの融解ピーク温度（Ｔｍ）と結晶化ピーク温度（Ｔｃ）
　示差走査熱量計（セイコーインスツル製ＥＸＳＴＡＲ　ＤＳＣ６２２０）を用いて、窒素雰囲気中で３ｍｇのポリプロピレンフィルムを３０℃から２６０℃まで２０℃／分の条件で昇温し、次いで、２６０℃で５分間保持した後、２０℃／分の条件で３０℃まで降温する。昇温過程で得られる吸熱ピーク温度をポリプロピレンフィルムの融解ピーク温度とし、降温過程で得られる発熱ピーク温度をポリプロピレンフィルムの結晶化ピーク温度とした。本明細書中ではｎ＝３の測定を行った平均値から（Ｔｍ）、（Ｔｃ）を算出した。ピーク温度が前記温度範囲の中で２つ以上観測される場合や、ショルダーと言われる多段型のＤＳＣチャートに観測できるピーク温度（２つ以上のピークが重なり合ったチャートの場合に観測される）がでる場合があるが、本発明においてはＤＳＣチャートの縦軸熱流（単位：ｍＷ）の絶対値が最も大きいピークの温度をそれぞれ（Ｔｍ）、（Ｔｃ）（いずれも単位：℃）とする。なお、ポリプロピレン樹脂の（Ｔｍ）、（Ｔｃ）についても同様に測定した。
　（９）フィルム表面における深さ２０ｎｍ以上の谷の体積の合計（総谷側体積）
　測定は（株）日立ハイテクサイエンスの走査型白色干渉顕微鏡ＶＳ１５４０を使用して行い、付属の解析ソフトにより撮影画面を多項式４次近似面補正にてうねり成分を除去し、次いでメジアン（３×３）フィルターにて処理後、次いで補間処理（高さデータの取得ができなかった画素に対し周囲の画素より算出した高さデータで補う処理）を行った。次いで解析ソフトの解析ツールであるベアリング機能を用いて解析した。深さ２０ｎｍ以上の谷側空隙を指定するため、高さ領域指定において、谷側高さ閾値を－２０ｎｍに設定した。次いで解析された谷側空隙体積の値を読み取った。一方の面内の任意の５箇所で測定を行い、平均値をフィルム表面における深さ２０ｎｍ以上の谷の体積の合計とした。
　なお、フィルムの両面を測定して、総谷側体積が５０～５，０００μｍ３の範囲内に入った場合には、範囲内となった側の面の値（両面ともに範囲内となった場合には、小さい値を有する側の面の値）、両面ともに範囲内に入らなかった場合には、総谷側体積が５０～５，０００μｍ３の範囲に近い側の面の値を記した。測定条件は（４）表面突起の偏り度と同様とした。
　（１０）フィルム表面における突出山部高さ（ＳｐｋＡ）、（ＳｐｋＢ）
　測定は（株）日立ハイテクサイエンスの走査型白色干渉顕微鏡ＶＳ１５４０を使用して行い、付属の解析ソフトにより撮影画面を多項式４次近似面補正にてうねり成分を除去し、次いでメジアン（３×３）フィルターにて処理後、次いで補間処理（高さデータの取得ができなかった画素に対し周囲の画素より算出した高さデータで補う処理）を行った。一方の面内の任意の５箇所で測定を行い、その平均値を算出した。フィルムの両面を測定し、値が低い面の値をＳｐｋＡ、反対側の面をＳｐｋＢ（いずれも単位：ｎｍ）とした。測定条件は（４）表面突起の偏り度と同様とした。
　（１１）１３０℃環境下でのフィルム絶縁破壊電圧（Ｖ／μｍ）
　１３０℃に保温されたオーブン内でフィルムを１分間加熱後、その雰囲気中でＪＩＳ　Ｃ２３３０（２００１）７．４．１１．２　Ｂ法（平板電極法）に準じて測定した。ただし、下部電極については、ＪＩＳ　Ｃ２３３０（２００１）７．４．１１．２のＢ法記載の金属板の上に、同一寸法の株式会社十川ゴム製「導電ゴムＥ－１００＜６５＞」を載せたものを電極として使用した。絶縁破壊電圧試験を３０回行い、得られた値をフィルムの厚み（上記（１）で測定）で除し、（Ｖ／μｍ）に換算し、計３０点の測定値（算出値）のうち最大値から大きい順に５点と最小値から小さい順に５点を除いた２０点の平均値を、１３０℃でのフィルム絶縁破壊電圧とした。
　（１２）フィルムの冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）
　原料の場合はポリプロピレン樹脂、フィルムの場合はフィルム試料について、０．５ｇを１３５℃のキシレン１００ｍｌに溶解して放冷後、２０℃の恒温水槽で１時間再結晶させた後にろ過液に溶解しているポリプロピレン系成分を液体クロマトグラフ法にて定量した。ろ過液に溶解しているポリプロピレン系成分の量をＸ（ｇ）、試料０．５ｇの精量値をＸ０（ｇ）として下記式
　ＣＸＳ（質量％）＝（Ｘ／Ｘ０）×１００
から算出した。
　（１３）フィルムコンデンサ特性の評価（１２０℃での耐電圧、信頼性、加工性）
　フィルムの一方の面（なお、濡れ張力が表裏両面で異なる場合は、濡れ張力が高い方の面）に、（株）アルバック製真空蒸着機でアルミニウムを膜抵抗が１０Ω／ｓｑで長手方向に垂直な方向にマージン部を設けた、いわゆるＴ型マージン（マスキングオイルにより長手方向ピッチ（周期）が１７ｍｍ、ヒューズ幅が０．５ｍｍ）を有する蒸着パターンで蒸着を施し、スリット後に、フィルム幅５０ｍｍ（端部マージン幅２ｍｍ）の蒸着リールを得た。
　次いで、このリールを用いて(株)皆藤製作所製素子巻機（ＫＡＷ－４ＮＨＢ）にてコンデンサ素子を巻き取り、メタリコンを施した後、減圧下、１２８℃の温度で１２時間の熱処理を施し、リード線を取り付けコンデンサ素子に仕上げた。
　こうして得られたコンデンサ素子１０個を用いて、１２０℃高温下でコンデンサ素子に２５０ＶＤＣの電圧を印加し、該電圧で１０分間経過後にステップ状に５０ＶＤＣ／１分で徐々に印加電圧を上昇させることを繰り返す所謂ステップアップ試験を行なった。
　＜耐電圧評価＞
　ステップアップ試験においてこの際の静電容量変化を測定しグラフ上にプロットして、該容量が初期値の８０％になった電圧をフィルムの厚み（上記（１））で除割り返して耐電圧評価とし、以下の通り評価した。
Ｓ：４００Ｖ／μｍ以上
Ａ：３９０Ｖ／μｍ以上４００Ｖ／μｍ未満
Ｂ：３８０Ｖ／μｍ以上３９０Ｖ／μｍ未満
Ｃ：３８０Ｖ／μｍ未満
　Ｓ、Ａ、Ｂは使用可能である。Ｃでは実用上の性能に劣る。
　＜信頼性評価＞
　静電容量が初期値に対して１５％以下に減少するまで電圧を上昇させた後に、コンデンサ素子を解体し破壊の状態を調べて、信頼性を以下の通り評価した。
Ｓ：素子形状の変化は無く、貫通状の破壊は観察されない。
Ａ：素子形状の変化は無く、フィルム１層以上５層以内の貫通状の破壊が観察される。
Ｂ：素子形状の変化は無く、フィルム６層以上１０層以内の貫通状の破壊が観察される。
Ｃ：素子形状に変化が認められる、若しくは１０層を超える貫通状の破壊が観察される。
Ｄ：素子形状が大きく変化し破壊する。
　Ｓは問題なく使用でき、Ａ、Ｂでは条件次第で使用可能である。Ｃ、Ｄでは実用上の性能に劣る。
　＜加工性評価＞
　下記基準で判断した。上記と同様にしてコンデンサ素子を作成し、目視により素子の形状を確認した。
Ｓ：コンデンサ素子の端面フィルムのズレ、シワ、変形がなく、後の工程に全く支障がないレベル
Ａ：コンデンサ素子の変形はなく、シワがわずかにあるが問題なく使用が可能なレベル
Ｂ：コンデンサ素子の変形、シワが僅かにあるが使用可能なレベル
Ｃ：コンデンサ素子の変形、シワの程度がひどく、後の工程に支障を来すレベル
　Ｓ、Ａは問題なく使用可能であり、Ｂは条件次第で使用可能、Ｃでは実用が困難である。
　以下、実施例を挙げて本発明をさらに具体的に説明する。
　（ポリプロピレン原料）
　実施例、比較例のポリプロピレンフィルムの製造に、下記の表１に示す原料を使用した。なお、これらの値は、原料樹脂ペレットの形態で評価した値である。ポリプロピレン原料Ａとして３種類（Ａ１、Ａ２、Ａ３、Ａ４）、ポリプロピレン原料Ｂとして２種類（Ｂ１、Ｂ２、Ｂ３）、ポリプロピレン原料Ｃとして２種類（Ｃ１：チーグラー・ナッタ触媒系、Ｃ２：メタロセン触媒系）の原料を使用した。
　（実施例１）
　本実施例に使用した原料および製膜の条件は表１、２に示した通りである。まずポリプロピレン原料（Ａ１）を９２質量部、ポリプロピレン原料（Ｂ１）を５質量部、ポリプロピレン原料（Ｃ１）を３質量部ドライブレンドして温度２６０℃の単軸の一軸押出機に供給し溶融させ、濾過フィルターを通過後の２５５℃に設定した配管を通過し、２５０℃に設定したＴ型スリットダイよりシート状に溶融押出し、該溶融シートを９５℃に保持されたキャスティングドラム上で、エアーナイフにより密着させ冷却固化し未延伸ポリプロピレンフィルムを得た。該未延伸ポリプロピレンフィルムを複数のロール群にて段階的に１４２℃まで予熱し、そのまま周速差を設けたロール間に通し、１３０℃にて１．０８倍の予備延伸を行った後、１４２℃にて長手方向に６．２倍に延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、フィルム幅手の両端部をクリップで把持したまま１７０℃の温度（ＴＤ延伸温度＋８℃）で予熱し、次いで１６２℃の温度で幅方向に１２．５倍延伸した。さらに１段目の熱処理および弛緩処理として幅方向に１５％の弛緩を与えながら１６０℃で熱処理を行ない、さらに２段目の熱処理としてクリップで幅方向把持したまま１５０℃で熱処理を行った。最後に３段目の熱処理として１１０℃の熱処理を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップを解放し、次いでフィルム表面（キャスティングドラム接触面側）に２５Ｗ・分／ｍ２の処理強度で大気中でコロナ放電処理を行い、フィルム厚み２．１μｍのフィルムをフィルムロールとして巻き取った。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表４に示す通りで、フィルムの（Ｔｓ－Ｔｆ）、および（Ｓｓｋ）の関係が極めて良好であり、コンデンサとしての耐電圧・信頼性・加工性も優れたものであった。
　（実施例２）
　原料としてポリプロピレン原料（Ａ１）を９５質量部、ポリプロピレン原料（Ｂ１）を５質量部用い、各条件を表２に記載のとおりとした以外は実施例１と同様にして厚み２．４μｍのポリプロピレンフィルムを得た。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表４に示す通りで、フィルムの（Ｔｓ－Ｔｆ）、および（Ｓｓｋ）の関係が極めて良好であり、コンデンサとしての信頼性・加工性も優れたものであり、耐電圧評価も実施例１のフィルムには劣るものの良好な結果であった。
　（実施例３）
　原料としてポリプロピレン原料（Ａ２）を８９質量部、ポリプロピレン原料（Ｂ１）を１０質量部、ポリプロピレン原料（Ｃ２）を１質量部用い、各条件を表２に記載のとおりとした以外は実施例１と同様にして厚み２．１μｍのポリプロピレンフィルムを得た。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表４に示す通りで、フィルムの（Ｔｓ－Ｔｆ）は良好、（Ｓｓｋ）は極めて良好であり、コンデンサとしての耐電圧・信頼性は優れたものであり、加工性評価では素子の変形はなく、シワがわずかにあるが問題なく使用が可能なレベルであった。
　（実施例４）
　原料としてポリプロピレン原料（Ａ２）を９５質量部、ポリプロピレン原料（Ｂ２）を５質量部用い、各条件を表２に記載のとおりとした以外は実施例１と同様にして厚み１．９μｍのポリプロピレンフィルムを得た。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表４に示す通りで、フィルムの（Ｔｓ－Ｔｆ）、（Ｓｓｋ）の関係は良好であり、コンデンサとしての耐電圧・信頼性は優れたものであり、加工性評価ではコンデンサ素子の変形、シワが僅かに認められるが使用可能なレベルであった。
　（実施例５）
　原料としてポリプロピレン原料（Ａ３）を８９質量部、ポリプロピレン原料（Ｂ１）を８質量部、ポリプロピレン原料（Ｃ１）を３質量部用い、各条件を表２に記載のとおりとした以外は実施例１と同様にして厚み２．５μｍのポリプロピレンフィルムを得た。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表４に示す通りで、フィルムの（Ｔｓ－Ｔｆ）は良好、（Ｓｓｋ）は極めて良好であり、コンデンサとしての耐電圧・信頼性は優れたものであり、加工性評価でもコンデンサ素子の端面フィルムのズレ、シワ、変形が認められなかった。
　（実施例６）
　原料としてポリプロピレン原料（Ａ３）を９０質量部、ポリプロピレン原料（Ｂ２）を１０質量部用い、各条件を表２に記載のとおりとした以外は実施例１と同様にして厚み３．１μｍのポリプロピレンフィルムを得た。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表４に示す通りで、フィルムの（Ｔｓ－Ｔｆ）、（Ｓｓｋ）の関係は良好であり、コンデンサとしての耐電圧・信頼性では実施例１～５のフィルムには劣るものの実使用上は問題ないレベルであり、加工性評価でもコンデンサ素子の端面フィルムのズレ、シワ、変形が認められなかった。
　（実施例７）
　原料としてポリプロピレン原料（Ａ１）を８２質量部、ポリプロピレン原料（Ｂ１）を１５質量部、ポリプロピレン原料（Ｃ２）を３質量部用い、各条件を表２に記載のとおりとした以外は実施例１と同様にして厚み２．４μｍのポリプロピレンフィルムを得た。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表４に示す通りで、フィルムの（Ｔｓ－Ｔｆ）、（Ｓｓｋ）の関係は良好であり、コンデンサの耐電圧・信頼性評価は極めて良好であり、加工性評価ではコンデンサ素子の変形はなく、シワがわずかにあるが問題なく使用が可能なレベルであった。
　（実施例８）
　原料としてポリプロピレン原料（Ａ１）を９２質量部、ポリプロピレン原料（Ｂ２）を５質量部、ポリプロピレン原料（Ｃ１）を３質量部用い、各条件を表２に記載のとおりとした以外は実施例１と同様にして厚み４．８μｍのポリプロピレンフィルムを得た。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表４に示す通りで、フィルムの（Ｔｓ－Ｔｆ）、（Ｓｓｋ）の関係は良好であり、コンデンサとしての耐電圧評価は実使用上問題ないレベルであり、信頼性評価は良好であり、加工性評価でもコンデンサ素子の端面フィルムのズレ、シワ、変形が認められなかった。
　（実施例９）
　原料としてポリプロピレン原料（Ａ４）を７４質量部、ポリプロピレン原料（Ｂ１）を２５質量部、ポリプロピレン原料（Ｃ２）を１質量部用い、各条件を表２に記載のとおりとした以外は実施例１と同様にして厚み２．２μｍのポリプロピレンフィルムを得た。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表４に示す通りで、フィルムの（Ｔｓ－Ｔｆ）、（Ｓｓｋ）の関係は良好であり、コンデンサとしての耐電圧評価は実使用上問題ないレベルであり、信頼性評価は良好であり、加工性評価でコンデンサ素子の変形はなく、シワがわずかにあるが問題なく使用が可能なレベルであった。
　（比較例１）
　原料としてポリプロピレン原料（Ａ３）を４０質量部、ポリプロピレン原料（Ｂ２）を６０質量部用い、各条件を表３に記載のとおりとした以外は実施例１と同様にして厚み２．２μｍのポリプロピレンフィルムを得た。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表５に示す通りで、フィルムの（Ｔｓ－Ｔｆ）が請求項１の好ましい範囲外であり、コンデンサとしての耐電圧・加工性評価は実使用上問題ないレベルであるが、信頼性評価は素子の形状変化、１０層を超える貫通状の破壊が観察され、実使用が困難なレベルであった。
　（比較例２）
　原料としてポリプロピレン原料（Ｂ１）９０質量部、ポリプロピレン原料（Ｃ１）１０質量部を用い、各条件を表３に記載のとおりとした以外は実施例１と同様にして厚み３．３μｍのポリプロピレンフィルムを得た。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表５に示す通りで、フィルムの（Ｔｓ－Ｔｆが請求項１の好ましい範囲外であり、コンデンサの加工性・信頼性評価は使用上問題ないレベルであるが、コンデンサの耐電圧評価では実用上の性能に劣る結果となった。
　（比較例３）
　原料としてポリプロピレン原料（Ａ２）２０質量部、ポリプロピレン原料（Ｂ２）８０質量部を用い、各条件を表３に記載のとおりとした以外は実施例１と同様にして厚み２．４μｍのポリプロピレンフィルムを得た。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表５に示す通りで、フィルムの（Ｔｓ－Ｔｆ）は良好であるが、（Ｓｓｋ）は請求項１の好ましい範囲外であり、コンデンサの耐電圧評価では良好であるが、信頼性評価では素子形状が大きく変化し使用不可能な状態となった。
　（比較例４）
　原料としてポリプロピレン原料（Ａ１）３０質量部、ポリプロピレン原料（Ｂ１）７０質量部を用い、各条件を表３に記載のとおりとした以外は実施例１と同様にして厚み２．１μｍのポリプロピレンフィルムを得た。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表５に示す通りで、フィルムの（Ｔ）－Ｔｆ）は良好であるが、（Ｓｓｋ）は請求項１の好ましい範囲外であり、コンデンサの加工性は使用上問題ないレベルで信頼性評価は良好であるが、コンデンサの耐電圧評価では実使用が困難なレベルであった。
　（比較例５）
　原料としてポリプロピレン原料（Ａ１）を９０質量部、ポリプロピレン原料（Ｂ３）を１０質量部用い、各条件を表３に記載のとおりとした以外は実施例１と同様にして厚み２．４μｍのポリプロピレンフィルムを得た。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表５に示す通りで、フィルムの（Ｓｓｋ）が請求項１の好ましい範囲外であり、コンデンサとしての耐電圧・信頼性評価は実使用上問題ないレベルであるが、加工性評価ではコンデンサ素子の変形、シワの程度がひどく、後の工程に支障を来すレベルであった。
　（比較例６）
　原料としてポリプロピレン原料（Ａ４）４０質量部、ポリプロピレン原料（Ｂ２）４０質量部、ポリプロピレン原料（Ｃ２）２０質量部を用い、各条件を表３に記載のとおりとした以外は実施例１と同様にして厚み２．１μｍのポリプロピレンフィルムを得た。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表５に示す通りで、フィルムの（Ｔｓ－Ｔｆ）が請求項１の好ましい範囲外であり、コンデンサの加工性・信頼性評価は使用上問題ないレベルであるが、コンデンサの耐電圧評価では実用上の性能に劣る結果となった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
　本発明のポリプロピレンフィルムは、熱に対する構造安定性に優れ、かつ高温環境での耐電圧特性にも優れるため、金属膜積層フィルムとすることでフィルムコンデンサに好適に用いることができる。また、これを用いたフィルムコンデンサは、耐電圧特性・信頼性に優れ、自動車等の車両や様々な電化製品等に好適に使用することができる。
 

Claims (9)

  1. 　熱機械分析（ＴＭＡ）の昇温過程において、長手方向に０．１％収縮する際の温度（Ｔｓ）（℃）と、長手方向の収縮応力が０．０１ＭＰａとなる温度（Ｔｆ）（℃）が以下の関係を満たし、かつフィルムの少なくとも一方の表面における突起形状の偏り度を意味するスキューネス（Ｓｓｋ）が－３０を超えて５未満であるポリプロピレンフィルム。
    （Ｔｓ－Ｔｆ）≦４０℃
  2. 　熱機械分析（ＴＭＡ）の昇温過程において、長手方向の応力が０．０１ＭＰａとなる際の温度（Ｔｆ）（℃）が１００℃以上である、請求項１に記載のポリプロピレンフィルム。
  3. 　１２５℃で１５分間熱処理後の、幅方向の熱収縮率が１．０％以下である、請求項１または２に記載のポリプロピレンフィルム。
  4. 　フィルムを示差走査熱量計ＤＳＣで３０℃から２６０℃まで２０℃／ｍｉｎで昇温して得られるフィルムの融解ピーク温度（Ｔｍ）（℃）と、昇温後２６０℃から３０℃まで２０℃／ｍｉｎで降温した際に得られる結晶化ピーク温度（Ｔｃ）（℃）が以下の関係を満たす、請求項１～３のいずれかに記載のポリプロピレンフィルム。
    （Ｔｍ－Ｔｃ）≦６５℃
  5. 　フィルムを示差走査熱量計ＤＳＣで３０℃から２６０℃まで２０℃／ｍｉｎで昇温した際に得られる融解ピーク温度（Ｔｍ）（℃）が１７０℃以上である請求項１～４のいずれかに記載のポリプロピレンフィルム。
  6. 　一方の表面を表面Ａ、もう一方の表面を表面Ｂとした際に、表面Ａの突出山部高さ（ＳｐｋＡ）（ｎｍ）と表面Ｂの突出山部高さ（ＳｐｋＢ）（ｎｍ）が以下の関係を満たす、請求項１～５のいずれかに記載のポリプロピレンフィルム。
    ＳｐｋＡ＜ＳｐｋＢ
    ２０ｎｍ≦ＳｐｋＡ≦１００ｎｍ
    ８０ｎｍ≦ＳｐｋＢ≦１５０ｎｍ
  7. 　少なくとも一方の表面において、０．５６１×０．５６１ｍｍ２の領域における深さ２０ｎｍ以上の谷の体積を合計した総谷側体積が５０～５，０００μｍ３である、請求項１～６のいずれかに記載のポリプロピレンフィルム。
  8. 　請求項１～７のいずれかに記載のポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に、金属膜を有する金属膜積層フィルム。
  9. 　請求項８に記載の金属膜積層フィルムを用いてなるフィルムコンデンサ。
     
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