WO2021166029A1 - ワーク表面改質方法及びワーク表面改質装置 - Google Patents

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aluminum
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倫子 東田
神藤　高広
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株式会社Ｆｕｊｉ
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C23—COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23C—COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C8/00—Solid state diffusion of only non-metal elements into metallic material surfaces; Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive gas, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals
    • C23C8/06—Solid state diffusion of only non-metal elements into metallic material surfaces; Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive gas, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals using gases
    • C23C8/08—Solid state diffusion of only non-metal elements into metallic material surfaces; Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive gas, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals using gases only one element being applied
    • C23C8/10—Oxidising

Definitions

  • the present disclosure relates to a work surface modification method and a work surface modification device that modify the work surface by irradiating with plasma gas.
  • Patent Document 1 describes a method of forming an overlapping portion in which a portion of a work to which oil is attached is irradiated with plasma gas to improve the bonding force between the oil and the polymer material to be applied. There is.
  • the present disclosure provides a work surface modification method and a work surface modification device capable of clarifying the modification mechanism of the work surface when a workpiece made of a single aluminum metal or an aluminum alloy is irradiated with plasma gas. It will be explained to provide.
  • the work surface modification method of the present disclosure increases the proportion of aluminum oxide and aluminum hydroxide on the surface of the work by irradiating the work made of a single aluminum metal or an aluminum alloy with plasma gas.
  • FIG. 1 It is a perspective view which shows the whole structure of the plasma processing machine which concerns on one Embodiment of this disclosure. It is a perspective view which shows the plasma head which the plasma processing machine of FIG. 1 has with the cover removed. It is sectional drawing of the plasma head of FIG. It is a flowchart which shows the procedure of the work surface modification process which the controller described in FIG. 1 executes. An example of each of the contact angle ((a)) and the ratio of aluminum oxide and aluminum hydroxide on the work surface ((b)) when the work surface is modified by the plasma processing machine of FIG. 1 and when it is not modified is shown. It is a figure.
  • FIG. 1 shows the overall configuration of the plasma processing machine 1 according to the embodiment of the present disclosure.
  • the plasma processing machine 1 includes a table 10 on which the work W is placed, a serial link type robot (which may also be called a multi-indirect robot, hereinafter simply abbreviated as a robot) 12 arranged beside the table 10. It includes a plasma head 14 (hereinafter, may be simply referred to as a head 14) that irradiates plasma gas while being held by the robot 12. Further, the plasma processing machine 1 comprehensively controls the power supply gas supply unit 16 having the power supply unit 16A for supplying electric power to the head 14 and the gas supply unit 16B for supplying gas to the head 14, and the plasma processing machine 1. It includes a controller 18.
  • the controller 18 is mainly a computer, and controls the operations of the robot 12, the head 14, and the power supply gas supply unit 16.
  • the robot 12, the power supply gas supply unit 16, and the controller 18 are connected by, for example, a LAN (Local Area Network) or the like, and can communicate with each other.
  • the communication for connecting the robot 12, the power supply gas supply unit 16, and the controller 18 is not particularly limited.
  • the robot 12, the power supply gas supply unit 16, and the controller 18 may be directly connected by a communication cable without going through a hub or a router.
  • the controller 18 controls the operation of the robot 12 via a LAN, for example, and changes the position of the head 14 with respect to the work W. Further, the controller 18 controls, for example, the power supply unit 16A of the power supply gas supply unit 16 and controls the electric power supplied from the power supply unit 16A to the robot 12 and the head 14. Further, the controller 18 controls the gas supply unit 16B of the power supply gas supply unit 16 and controls the amount of gas supplied from the gas supply unit 16B to the head 14.
  • the power supply gas supply unit 16 includes a CPU (Central Processing Unit), a ROM (Read Only Memory), a RAM (Random Access Memory), and the like (not shown). Further, the power supply gas supply unit 16 includes a touch panel 17. The power supply gas supply unit 16 displays various setting screens, operating states (for example, gas supply state, etc.) and the like on the touch panel 17. The power supply gas supply unit 16 receives various types of information by inputting operations to the touch panel 17.
  • a CPU Central Processing Unit
  • ROM Read Only Memory
  • RAM Random Access Memory
  • the power supply gas supply unit 16 includes a touch panel 17.
  • the power supply gas supply unit 16 displays various setting screens, operating states (for example, gas supply state, etc.) and the like on the touch panel 17.
  • the power supply gas supply unit 16 receives various types of information by inputting operations to the touch panel 17.
  • the power supply unit 16A of the power supply gas supply unit 16 is connected to the head 14 via a power cable (not shown).
  • the power supply unit 16A applies a voltage to the electrode 24 (see FIG. 3) of the head 14 under the control of the controller 18.
  • the gas supply unit 16B is connected to the head 14 via a plurality of (four in this embodiment) gas tubes 45.
  • the gas supply unit 16B supplies the reaction gas, the carrier gas, and the shield gas, which will be described later, based on the control of the controller 18.
  • the head 14 includes a head main body 20 and a nozzle 30.
  • the head body 20 and the nozzle 30 are made of, for example, highly heat-resistant ceramic.
  • a reaction chamber 22 for generating plasma gas is formed inside the head main body 20.
  • a pair of electrodes 24 are held so as to protrude into the reaction chamber 22.
  • Each of the pair of electrodes 24 has, for example, a cylindrical shape and extends in the vertical direction in FIG.
  • the shape of the electrode 24 is not limited to the cylindrical shape, and may be another shape such as a rectangular parallelepiped shape.
  • a reaction gas flow path 26 and a pair of carrier gas flow paths 28 are formed inside the head main body 20.
  • the reaction gas flow path 26 is provided in a substantially central portion of the head main body portion 20, is connected to the gas supply portion 16B of the power supply gas supply unit 16 via a gas tube 45 (see FIG. 1), and is supplied from the gas supply unit 16B.
  • the reaction gas to be produced is allowed to flow into the reaction chamber 22.
  • the pair of carrier gas flow paths 28 are arranged at positions sandwiched between the reaction gas flow paths 26. Each of the pair of carrier gas flow paths 28 is connected to the gas supply unit 16B via the gas tube 45 (see FIG. 1), and the carrier gas supplied from the gas supply unit 16B flows into the reaction chamber 22.
  • Oxygen (O 2 ) can be adopted as the reaction gas (seed gas).
  • the gas supply unit 16B allows, for example, a mixed gas of oxygen and nitrogen (N 2 ) (for example, dry air (Air)) to flow between the electrodes 24 of the reaction chamber 22 via the reaction gas flow path 26. ..
  • this mixed gas may be referred to as a reaction gas for convenience, and oxygen may be referred to as a seed gas.
  • Nitrogen can be used as the carrier gas.
  • the gas supply unit 16B allows carrier gas to flow in from each of the pair of carrier gas flow paths 28 so as to surround each of the pair of electrodes 24.
  • AC voltage is applied to the pair of electrodes 24 from the power supply unit 16A of the power supply gas supply unit 16.
  • a voltage for example, as shown in FIG. 3
  • a pseudo arc A is generated between the lower ends of the pair of electrodes 24 in the reaction chamber 22.
  • the reaction gas passes through the pseudo arc A, the reaction gas is turned into plasma. Therefore, the pair of electrodes 24 generate the discharge of the pseudo arc A, turn the reaction gas into plasma, and generate the plasma gas.
  • the nozzle 30 is attached to the lower part of the head body 20.
  • the nozzle 30 is detachably provided with respect to the head body 20.
  • the nozzle 30 is fixed to the head body 20 by tightening bolts, for example. The user can replace the nozzle 30 with a different type by removing the nozzle 30 from the head body 20.
  • a plurality of first gas flow paths 29 are formed in the lower part of the head main body 20.
  • the vertical direction and the horizontal direction in the cross-sectional view of FIG. 3 will be used. Further, the directions orthogonal to the vertical direction and the horizontal direction will be described as the front-rear direction.
  • the vertical direction is, for example, a direction along the extending direction of the cylindrical electrode 24.
  • the left-right direction is, for example, a direction along a direction in which the pair of electrodes 24 face each other.
  • first gas flow paths 29 are formed.
  • Each of the first gas flow paths 29 has, for example, a cylindrical shape along the vertical direction.
  • the plurality of first gas flow paths 29 are arranged side by side with a predetermined interval in the left-right direction.
  • the opening at the upper end of the plurality of first gas flow paths 29 is connected to the bottom of the reaction chamber 22. Further, the opening at the lower end of the first gas flow path 29 is opened on the lower surface 20A of the head main body 20.
  • a nozzle 30 is attached to the lower surface 20A of the head body 20.
  • the nozzle 30 includes a base portion 31 and a plate-shaped portion 32.
  • the base portion 31 has a plate shape having a predetermined thickness in the vertical direction.
  • the plate-shaped portion 32 has a plate-like shape having a predetermined thickness in the front-rear direction, and projects downward from the lower surface of the base portion 31.
  • the nozzle 30 has a substantially T-shape when viewed from the left-right direction.
  • the nozzle 30 is attached to the head main body 20 in a state where the flat surface of the upper surface 30A of the base 31 is in contact with the flat surface of the lower surface 20A of the head main body 20, that is, in a surface contact state.
  • a plurality of second gas flow paths 34 are formed in the nozzle 30.
  • the second gas flow path 34 is formed so as to penetrate the base portion 31 and the plate-shaped portion 32 of the nozzle 30 in the vertical direction.
  • Six second gas flow paths 34 are formed in the nozzle 30 shown in FIG.
  • the head 14 shown in FIG. 3 is provided with a nozzle 30 in which the same number of second gas flow paths 34 as the first gas flow path 29 of the head main body 20 is formed.
  • Each of the second gas flow paths 34 has, for example, a cylindrical shape along the vertical direction. The number, shape, and formed position of the first gas flow path 29 and the second gas flow path 34 described above are examples.
  • Each of the plurality of second gas flow paths 34 is arranged side by side with a predetermined interval in the left-right direction according to the position of the first gas flow path 29.
  • Each of the plurality of second gas flow paths 34 is connected to the lower end of the first gas flow path 29 at the upper end. Further, the opening 34A at the lower end of the second gas flow path 34 is opened at the lower surface 30B of the nozzle 30.
  • the first gas flow path 29 and the second gas flow path 34 are arranged side by side in the left-right direction and have a cylindrical shape along the up-down direction. Gas flow path is formed.
  • the plasma gas generated in the reaction chamber 22 is ejected from the opening 34A together with the carrier gas through the first gas flow path 29 and the second gas flow path 34.
  • the plasma processing machine 1 executes plasma processing on the work W according to the above configuration.
  • the robot 12 adjusts the position of the head 14 to the position of the work W under the control of the controller 18.
  • the power supply gas supply unit 16 supplies gas while applying a voltage to the electrodes 24 of the head 14 based on the control of the controller 18.
  • plasma gas is ejected from the tip of the nozzle 30 of the head 14, that is, the opening 34A toward the work W placed on the table 10.
  • the flow velocity of the plasma gas can be increased by flowing from the reaction chamber 22 in a wide space into the thin cylindrical first gas flow path 29 and the second gas flow path 34.
  • the hole diameter R1 of the first gas flow path 29 is the same as the hole diameter R2 of the second gas flow path 34, for example.
  • the hole diameter R1 and the hole diameter R2 may have different lengths.
  • the nozzle 30 is formed with an outer space portion 36 outside the plurality of second gas flow paths 34 in the left-right direction.
  • the outer space portion 36 has an annular space portion 37 and a tubular space portion 38.
  • the annular space portion 37 is formed in the base portion 31 above the nozzle 30 and is formed in an annular shape so as to surround the outer periphery of the plurality of second gas flow paths 34.
  • the tubular space portion 38 has, for example, a cylindrical shape protruding downward from the lower surface of the annular space portion 37.
  • the tubular space portion 38 is formed along a direction (vertical direction) parallel to the second gas flow path 34.
  • the tubular space 38 is formed on both sides in the left-right direction so as to sandwich all of the plurality of second gas flow paths 34 in the left-right direction.
  • the lower end of the tubular space 38 is open on the lower surface 30B of the nozzle 30.
  • a supply pipe 40 is attached to the outer peripheral surface of the head main body 20.
  • the supply pipe 40 is connected to the gas supply unit 16B of the power supply gas supply unit 16 via the gas tube 45 (see FIG. 1).
  • Gas for example, air
  • a heater 42 is attached in the middle of the supply pipe 40. The heater 42 heats the gas flowing through the supply pipe 40 to generate heat gas.
  • the annular space 37 of the outer space 36 is connected to the supply pipe 40, and heat gas is supplied via the supply pipe 40. This heat gas functions as a shield gas that protects the plasma gas.
  • the heat gas flows in the tubular space 38 and is ejected from the lower end of the tubular space 38 along the direction in which the plasma gas is ejected, so that the heat gas is ejected so as to surround the plasma gas ejected from the opening 34A.
  • NS By ejecting the heated heat gas around the plasma gas, the efficacy (wetting property, etc.) of the plasma gas can be enhanced.
  • the controller 18 first instructs the robot 12 to align the position of the head 14 with the position of the work W that starts the plasma processing (S10).
  • the robot 12 positions the head 14 at a position where the execution of plasma processing is started with respect to the work W while keeping the distance from the surface of the work W at a predetermined distance.
  • the controller 18 instructs the power supply gas supply unit 16 to supply gas while applying a voltage to the electrodes 24 of the head 14 (S20). As a result, plasma gas is ejected from the tip of the nozzle 30 of the head 14 toward the work W.
  • the controller 18 instructs the robot 12 to start moving the head 14 in the instructed direction at the instructed speed (S30).
  • the robot 12 starts the movement of the head 14 in the instructed direction at the instructed speed.
  • the speed and direction are instructed by user input to the controller 18.
  • the direction in which the head 14 is moved is the lateral direction of the plate-shaped portion 32 of the nozzle 30 (the front-rear direction in FIG. 3).
  • the reason is that if the head 14 is moved in the longitudinal direction (horizontal direction in FIG. 3) of the plate-shaped portion 32 of the nozzle 30, the inside of the plate-shaped portion 32 is lined up in the longitudinal direction (horizontal direction in FIG. 3). This is because the plasma gas ejected from the openings 34A at the lower ends of the plurality of second gas flow paths 34 arranged may overlap, and excessive plasma treatment may be performed on the surface of the work W.
  • the controller 18 determines whether or not to end the plasma processing (S40).
  • the controller 18 uses the power supply. After instructing the gas supply unit 16 to apply the voltage to the electrode 24 of the head 14 and stop the gas supply (S50), the work surface modification process is completed. As a result, the plasma gas ejected from the tip of the nozzle 30 of the head 14 is stopped.
  • FIG. 5 shows the contact angle ((a)) and the ratio of aluminum oxide and aluminum hydroxide on the work surface ((b)) when the work surface is modified by this work surface modification treatment and when it is not modified.
  • a plate-like body made of Al-Mg-based aluminum alloy A5052 is used as the work W, and the conditions for irradiating the work W with plasma gas (hereinafter abbreviated as “irradiation conditions”) are changed. Plasma processing is performed.
  • the irradiation conditions are the irradiation interval and the irradiation speed.
  • the irradiation interval (mm) is the distance between the tip of the nozzle 30 of the head 14 and the surface of the work W, and in the example of FIG. 5, three types of 20 mm, 10 mm, and 5 mm are selected.
  • the irradiation speed (mm / s) is the speed at which the nozzle 30 is moved with respect to the surface of the work W while the plasma gas is injected. In the example of FIG. 5, 400 mm / s, 200 mm / s, 100 mm / s, Five types of 10 mm / s and 1 mm / s are selected. Then, FIG.
  • 5A is a measurement of the contact angle (°) of water droplets dripping on the surface of the work W after being subjected to plasma treatment under different irradiation conditions.
  • the contact angle of the water droplets dripping on the surface of the untreated work W before the plasma treatment is also measured and described for comparison.
  • the shorter the irradiation interval and the slower the irradiation rate in other words, the smaller the contact angle as the amount of plasma gas to be irradiated increases.
  • the contact angle in each case where the plasma treatment is performed is smaller than the contact angle in the case where the plasma treatment is not performed.
  • the smaller contact angle means that the surface of the work W has been modified to be more hydrophilic.
  • FIG. 5B the irradiation conditions were selected from the irradiation interval of 10 mm and the irradiation rate of 100 mm / s and the irradiation interval of 5 mm and the irradiation rate of 1 mm / s, and the plasma treatment was executed.
  • the results of measuring the ratio of aluminum oxide and aluminum hydroxide on the surface of the work W in the case and aluminum alone are shown.
  • the measurement is performed using XPS (X-ray Photoelectron Spectroscopy).
  • FIG. 5B also shows the result of measuring the ratio of aluminum oxide and aluminum hydroxide on the surface of the work W when the plasma treatment is not treated and aluminum alone.
  • the proportions of aluminum oxide and aluminum hydroxide are increased in the case of plasma treatment than in the case of untreated plasma treatment. This means that oxygen was further added to the aluminum on the surface of the work W by irradiation with plasma gas. Further, aluminum oxide and water are more likely to be subjected to plasma treatment under the conditions of an irradiation interval of 5 mm and an irradiation speed of 1 mm / s than in the case of plasma treatment under the conditions of an irradiation interval of 10 mm and an irradiation speed of 100 mm / s. The proportion of aluminum oxide is increasing.
  • the aluminum oxide and aluminum hydroxide on the surface of the work W form a film having a thickness of about several nanometers, that is, an aluminum oxide film and an aluminum hydroxide film, respectively.
  • FIG. 6 shows the method of tensile shear stress test ((a)) and the test results ((b) to (f)).
  • the adhesive 210 a fast-curing urethane-based elastic adhesive primer type is used.
  • the resin material 200 is made of PP (Polypropylene) (FIG. 6 (b)), PP-GF (Polypropylene Glass Fiber) (FIG. 6 (c)), and ABS (Acrylonitrile Butadiene Styrene). Obtain the tensile shear stress of each of the materials (FIG. 6 (d)), PBT (Polybutylene terephtalate) (FIG. 6 (e)), and PC (Polycarbonate) (FIG. 6 (f)). ing.
  • the tensile shear stress when the work W is subjected to plasma treatment is the work W. It is much larger than the tensile shear stress when plasma treatment is not applied. It is presumed that this is because the proportions of aluminum oxide and aluminum hydroxide on the surface of the work W are increased by the plasma treatment, and the increased aluminum oxide and aluminum hydroxide are further hydrogen-bonded to the components of the adhesive 210.
  • FIG. 7 shows an example of the state of hydrogen bonding between the work surface and the adhesive when the work W surface is not modified by the plasma processing machine 1 ((a)) and when it is modified ((b)). ing.
  • the ions and electrons emitted by the plasma discharge cleave the chemical bonds of the molecules on the work W, that is, the surface of the aluminum, and the hydrophilic functional groups OH (hydroxyl group) and O (oxidation).
  • Aluminum etc.
  • the hydrophilic functional groups OH (hydroxyl group) and O (aluminum oxide) on the surface of the work W after the plasma treatment are the work W before the plasma treatment shown in FIG. 7 (a).
  • the ratio of aluminum oxide and aluminum hydroxide on the surface of the work W is obtained by irradiating the work W made of a single aluminum metal or an aluminum alloy with plasma gas. To increase.
  • the amount of plasma gas irradiated to the work W is varied.
  • the amount of plasma gas to be irradiated to the work W is changed by changing the distance between the work W and the plasma head 14 to irradiate the plasma gas and the irradiation speed of the plasma gas to be irradiated to the work W.
  • the aluminum oxide on the surface of the work W forms an aluminum oxide film
  • the aluminum hydroxide on the surface of the work W forms an aluminum hydroxide film
  • the plasma processing machine 1 of the present embodiment is provided on a pair of electrodes 24 that generate plasma gas by discharge, a head main body 20 that covers the pair of electrodes 24, and a plurality of head main bodies 20 that flow plasma gas.
  • a nozzle 30 having a first gas flow path 29 and a plurality of second gas flow paths 34, and ejecting plasma gas flowing from the plurality of first gas flow paths 29 from the plurality of second gas flow paths 34.
  • a controller 18 for controlling the proportion of aluminum oxide and aluminum hydroxide on the surface of the work W by irradiating the work W made of a single aluminum metal or an aluminum alloy with plasma gas from the nozzle 30 is provided. There is.
  • the plasma processing machine 1 of the present embodiment it is possible to clarify the modification mechanism of the work surface when the work made of a single aluminum metal or an aluminum alloy is irradiated with plasma gas.
  • the plasma processing machine 1 is an example of the "work surface modifier”.
  • the controller 18 is an example of a “control unit”.
  • the number of the first gas flow paths 29 and the number of the second gas flow paths 34 are the same, but may be different.
  • the plasma processing machine 1 is provided with a head 14 for generating plasma gas using reaction gas, but the present invention is not limited to this, and plasma is generated without using reaction gas.
  • An atmospheric pressure plasma generator may be adopted.
  • Plasma processing machine 14: Plasma head, 18: Controller, 20: Head body, 24: Electrode, 29: 1st gas flow path, 30: Nozzle, 34: 2nd gas flow path, 200: Resin material, 210: Adhesive, W: Work.

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Abstract

ワーク表面改質方法は、アルミニウム単体金属又はアルミニウム合金からなるワークにプラズマガスを照射することにより、前記ワークの表面上の酸化アルミニウム及び水酸化アルミニウムの割合を増加させる。

Description

ワーク表面改質方法及びワーク表面改質装置
　本開示は、プラズマガスを照射することによりワーク表面を改質するワーク表面改質方法及びワーク表面改質装置に関するものである。
　特許文献１には、ワークにおける油分が付着した部位にプラズマガスを照射して、油分と、塗布される高分子材との結合力を向上させるようにした、重畳部の形成方法が記載されている。
特開２００５－１３９３１０号公報
　ところで、ワークとして樹脂を用い、その樹脂表面に直接プラズマガスを照射して、樹脂表面を改質することはよく行われており、その樹脂表面の改質メカニズムは明確化されている。
　しかし、ワークとして、金属、特にアルミニウムを用い、そのアルミニウム表面に直接プラズマガスを照射した場合に、そのアルミニウム表面がどのように改質されるかは明確化されていない。
　特許文献１に記載の重畳部の形成方法でも、金属表面ではなく、金属に付着した油分の部位にプラズマガスを照射しているので、油分表面の改質メカニズムは明確化されるものの、金属表面の改質メカニズムは明確化されない。
　そこで、本開示は、アルミニウム単体金属又はアルミニウム合金からなるワークにプラズマガスを照射した場合のワーク表面の改質メカニズムを明確化することが可能となるワーク表面改質方法及びワーク表面改質装置を提供することを説明とする。
　本開示のワーク表面改質方法は、アルミニウム単体金属又はアルミニウム合金からなるワークにプラズマガスを照射することにより、ワークの表面上の酸化アルミニウム及び水酸化アルミニウムの割合を増加させる。
　本開示によれば、アルミニウム単体金属又はアルミニウム合金からなるワークにプラズマガスを照射した場合のワーク表面の改質メカニズムを明確化することが可能となる。
本開示の一実施の形態に係るプラズマ処理機の全体構成を示す斜視図である。 図１のプラズマ処理機が有するプラズマヘッドを、カバーを外した状態で示す斜視図である。 図２のプラズマヘッドの断面図である。 図１に記載のコントローラが実行するワーク表面改質処理の手順を示すフローチャートである。 図１のプラズマ処理機によりワーク表面を改質した場合と改質しない場合の接触角（（ａ））及びワーク表面上の酸化アルミニウム及び水酸化アルミニウムの割合（（ｂ））の各一例を示す図である。 図１のプラズマ処理機によりワーク表面を改質した場合と改質しない場合のワーク表面に接着した各種樹脂板の引張剪断応力の一例を示す図である。 図１のプラズマ処理機によりワーク表面を改質しない場合（（ａ））と改質した場合（（ｂ））のワーク表面と接着剤との間の水素結合の様子の一例を示す図である。
　以下、本開示の実施の形態を図面に基づいて詳細に説明する。
　図１は、本開示の一実施の形態に係るプラズマ処理機１の全体構成を示している。プラズマ処理機１は、ワークＷが載置されるテーブル１０と、テーブル１０の傍らに配置されたシリアルリンク型ロボット（多間接型ロボットと呼ぶこともでき、以下、単にロボットと略す）１２と、ロボット１２に保持された状態でプラズマガスを照射するプラズマヘッド１４（以下、単にヘッド１４という場合がある）とを備えている。また、プラズマ処理機１は、ヘッド１４に電力を供給する電源部１６Ａ及びヘッド１４へガスを供給するガス供給部１６Ｂを有する電源ガス供給ユニット１６と、当該プラズマ処理機１を統括的に制御するコントローラ１８を備えている。コントローラ１８は、コンピュータを主体とするものであり、ロボット１２、ヘッド１４及び電源ガス供給ユニット１６の動作を制御する。
　ロボット１２、電源ガス供給ユニット１６、コントローラ１８は、例えば、ＬＡＮ（Local Area Network）などによって接続され、互いに通信可能となっている。なお、ロボット１２、電源ガス供給ユニット１６、コントローラ１８を接続する通信は、特に限定されない。例えば、ロボット１２、電源ガス供給ユニット１６、コントローラ１８を、ハブやルータを介さずに、通信ケーブルによって直接接続しても良い。
　コントローラ１８は、例えば、ＬＡＮを介してロボット１２の動作を制御し、ワークＷに対するヘッド１４の位置を変更する。また、コントローラ１８は、例えば、電源ガス供給ユニット１６の電源部１６Ａを制御し、電源部１６Ａからロボット１２やヘッド１４へ供給する電力を制御する。また、コントローラ１８は、電源ガス供給ユニット１６のガス供給部１６Ｂを制御し、ガス供給部１６Ｂからヘッド１４へ供給するガスの量などを制御する。
　電源ガス供給ユニット１６は、不図示のＣＰＵ（Central Processing Unit）、ＲＯＭ（Read Only Memory）、及びＲＡＭ（Random Access Memory）等を備えている。また、電源ガス供給ユニット１６は、タッチパネル１７を備えている。電源ガス供給ユニット１６は、各種の設定画面や動作状態（例えば、ガス供給状態など）等をタッチパネル１７に表示する。電源ガス供給ユニット１６は、タッチパネル１７に対する操作入力により各種の情報を受け付ける。
　また、電源ガス供給ユニット１６の電源部１６Ａは、電源ケーブル（図示略）を介してヘッド１４と接続されている。電源部１６Ａは、コントローラ１８の制御に基づいて、ヘッド１４の電極２４（図３参照）に電圧を印加する。ガス供給部１６Ｂは、複数（本実施形態では４本）のガスチューブ４５を介してヘッド１４と接続されている。ガス供給部１６Ｂは、コントローラ１８の制御に基づいて、後述する反応ガス、キャリアガス、シールドガスの供給を行う。
　図２及び図３に示すように、ヘッド１４は、ヘッド本体部２０と、ノズル３０とを備えている。ヘッド本体部２０及びノズル３０は、例えば、耐熱性の高いセラミックにより形成されている。ヘッド本体部２０の内部には、プラズマガスを発生させるための反応室２２が形成されている。ヘッド本体部２０の内部には、反応室２２に突き出るようにして、一対の電極２４が保持されている。一対の電極２４の各々は、例えば、円柱形状をなしており、図３における上下方向へ延設されている。なお、電極２４の形状は、円柱形状に限らず、直方体形状等の他の形状でも良い。
　また、ヘッド本体部２０の内部には、反応ガス流路２６と、一対のキャリアガス流路２８とが形成されている。反応ガス流路２６は、ヘッド本体部２０の略中央部に設けられ、ガスチューブ４５（図１参照）を介して電源ガス供給ユニット１６のガス供給部１６Ｂと接続され、ガス供給部１６Ｂから供給される反応ガスを反応室２２へ流入させる。また、一対のキャリアガス流路２８は、反応ガス流路２６を間に挟んだ位置に配置されている。一対のキャリアガス流路２８の各々は、ガスチューブ４５（図１参照）を介してガス供給部１６Ｂと接続され、ガス供給部１６Ｂから供給されるキャリアガスを反応室２２へ流入させる。
　反応ガス（種ガス）としては、酸素（Ｏ２）を採用できる。ガス供給部１６Ｂは、例えば、反応ガス流路２６を介して、酸素と窒素（Ｎ２）との混合気体（例えば、乾燥空気（Ａｉｒ））を、反応室２２の電極２４の間に流入させる。以下、この混合気体を、便宜的に反応ガスと呼び、酸素を種ガスと呼ぶ場合がある。キャリアガスとしては、窒素を採用できる。ガス供給部１６Ｂは、一対のキャリアガス流路２８の各々から、一対の電極２４の各々を取り巻くようにキャリアガスを流入させる。
　一対の電極２４には、電源ガス供給ユニット１６の電源部１６Ａから交流の電圧が印加される。電圧を印加することによって、例えば、図３に示すように、反応室２２内において、一対の電極２４の下端の間に、擬似アークＡが発生する。この擬似アークＡを反応ガスが通過する際に、反応ガスは、プラズマ化される。したがって、一対の電極２４は、擬似アークＡの放電を発生させ、反応ガスをプラズマ化し、プラズマガスを発生させる。
　ノズル３０は、ヘッド本体部２０の下部に取り付けられている。ノズル３０は、ヘッド本体部２０に対して着脱可能に設けられている。ノズル３０は、例えば、ボルトの締め付けによってヘッド本体部２０に固定されている。使用者は、ヘッド本体部２０からノズル３０を取り外すことで、種類の異なるノズル３０に交換することができる。
　図３に示すように、ヘッド本体部２０の下部には、複数の第１ガス流路２９が形成されている。以下の説明では、図３に示すように、図３の断面図における上下方向及び左右方向を用いて説明する。また、上下方向及び左右方向に直交する方向を、前後方向と称して説明する。上下方向は、例えば、円柱形状の電極２４の延設方向に沿った方向である。また、左右方向は、例えば、一対の電極２４が対向する方向に沿った方向である。
　第１ガス流路２９は、例えば、６本形成されている。第１ガス流路２９の各々は、例えば、上下方向に沿った円筒形状をなしている。複数の第１ガス流路２９は、左右方向において所定の間隔を間に設けて並んで配置されている。複数の第１ガス流路２９の上端の開口は、反応室２２の底部と繋がっている。また、第１ガス流路２９の下端の開口は、ヘッド本体部２０の下面２０Ａにおいて開口している。
　ヘッド本体部２０の下面２０Ａには、ノズル３０が取り付けられている。ノズル３０は、図２に示すように、基部３１と、板状部３２とを備えている。基部３１は、上下方向において所定の厚みを有する板状をなしている。板状部３２は、前後方向において所定の厚みを有する板状をなし、基部３１の下面から下方へ突出している。ノズル３０は、左右方向から見た場合に、略Ｔ字形状をなしている。ノズル３０は、基部３１の上面３０Ａの平面を、ヘッド本体部２０の下面２０Ａの平面と接触させた状態、即ち、面接触させた状態でヘッド本体部２０に取り付けられている。
　ノズル３０には、複数の第２ガス流路３４が形成されている。第２ガス流路３４は、ノズル３０の基部３１及び板状部３２を上下方向に貫通して形成されている。図３に示すノズル３０には、６本の第２ガス流路３４が形成されている。換言すれば、図３に示すヘッド１４には、ヘッド本体部２０の第１ガス流路２９と同一本数の第２ガス流路３４が形成されたノズル３０が取り付けられている。第２ガス流路３４の各々は、例えば、上下方向に沿った円筒形状をなしている。なお、上記した第１ガス流路２９及び第２ガス流路３４の本数、形状、形成された位置は、一例である。
　複数の第２ガス流路３４の各々は、第１ガス流路２９の位置に合わせて、左右方向において所定の間隔を間に設けて並んで配置されている。複数の第２ガス流路３４の各々は、上端において第１ガス流路２９の下端に接続されている。また、第２ガス流路３４の下端の開口３４Ａは、ノズル３０の下面３０Ｂにおいて開口している。図３に示すように、ノズル３０をヘッド本体部２０に取り付けた状態では、第１ガス流路２９及び第２ガス流路３４は、左右方向に並んで配置され、上下方向に沿った円筒形状のガス流路を形成している。反応室２２で発生したプラズマガスは、キャリアガスとともに、第１ガス流路２９及び第２ガス流路３４を通じて開口３４Ａから噴出される。
　プラズマ処理機１は、上記した構成によって、ワークＷに対するプラズマ処理を実行する。例えば、ロボット１２は、コントローラ１８の制御に基づいてヘッド１４の位置をワークＷの位置に合わせる。電源ガス供給ユニット１６は、コントローラ１８の制御に基づいて、ヘッド１４の電極２４に電圧を印加しつつ、ガスの供給を行う。これにより、ヘッド１４のノズル３０の先端、即ち、開口３４Ａからテーブル１０に載置されたワークＷに向かってプラズマガスが噴出される。
　プラズマガスは、広い空間の反応室２２から細い円筒形状の第１ガス流路２９及び第２ガス流路３４へ流れ込むことで、流速を高めることができる。換言すれば、プラズマガスを第１ガス流路２９及び第２ガス流路３４に通すことで、流速を速くし、プラズマガスをより遠くへ噴出させることができる。本実施形態では、第１ガス流路２９の穴径Ｒ１が、例えば、第２ガス流路３４の穴径Ｒ２と同一となっている。なお、穴径Ｒ１と穴径Ｒ２とは異なる長さでも良い。
　また、図３に示すように、ノズル３０には、左右方向における複数の第２ガス流路３４の外側に外側空間部３６が形成されている。外側空間部３６は、環状空間部３７と、筒状空間部３８とを有する。環状空間部３７は、ノズル３０の上部の基部３１に形成され、複数の第２ガス流路３４の外周を取り囲むように環状に形成されている。また、筒状空間部３８は、例えば、環状空間部３７の下面から下方に突出する円筒形状をなしている。筒状空間部３８は、第２ガス流路３４と平行をなす方向（上下方向）に沿って形成されている。筒状空間部３８は、左右方向において複数の第２ガス流路３４の全てを間に挟むようにして、左右方向の両側に形成されている。筒状空間部３８の下端は、ノズル３０の下面３０Ｂにおいて開口している。
　また、図２に示すように、ヘッド本体部２０の外周面には、供給管４０が取り付けられている。供給管４０は、ガスチューブ４５（図１参照）を介して、電源ガス供給ユニット１６のガス供給部１６Ｂに接続されている。供給管４０には、ガス供給部１６Ｂからガス（例えば、空気）が供給される。供給管４０の途中には、ヒータ４２が取り付けられている。ヒータ４２は、供給管４０を流れるガスを温めてヒートガスを生成する。外側空間部３６の環状空間部３７は、供給管４０に接続されており、供給管４０を介してヒートガスを供給される。このヒートガスは、プラズマガスを保護するシールドガスとして機能するものである。ヒートガスは、筒状空間部３８内を流れ、筒状空間部３８の下端からプラズマガスの噴出方向に沿って噴出されることで、開口３４Ａから噴出されるプラズマガスの周囲を取り巻くように噴出される。加熱したヒートガスをプラズマガスの周囲に噴出することで、プラズマガスの効能（濡れ性など）を高めることができる。
　次に、プラズマ処理機１、特にコントローラ１８が実行するワーク表面改質処理を、図４に基づいて説明する。以降、各処理の手順の説明において、ステップを「Ｓ」と表記する。
　図４において、まずコントローラ１８は、ロボット１２に対して、ヘッド１４の位置を、プラズマ処理を開始するワークＷの位置に合わせるように指示する（Ｓ１０）。これにより、ロボット１２は、ヘッド１４を、ワークＷ表面との距離を所定の距離に保ちながら、ワークＷに対してプラズマ処理の実行を開始する位置に位置付ける。
　次に、コントローラ１８は、電源ガス供給ユニット１６に対して、ヘッド１４の電極２４に電圧を印加しつつ、ガスの供給を行うように指示する（Ｓ２０）。これにより、ヘッド１４のノズル３０の先端からワークＷに向かってプラズマガスが噴出される。
　次に、コントローラ１８は、ロボット１２に対して、指示された速度で、指示された方向にヘッド１４の移動を開始させるように指示する（Ｓ３０）。これにより、ロボット１２は、指示された速度で、指示された方向にヘッド１４の移動を開始させる。なお、速度及び方向の指示は、コントローラ１８に対するユーザ入力によってなされる。ヘッド１４を移動させる方向は、本実施形態では、ノズル３０の板状部３２の短手方向（図３における前後方向）である。その理由は、仮に、ヘッド１４をノズル３０の板状部３２の長手方向（図３における左右方向）に移動させた場合、板状部３２内を長手方向（図３における左右方向）に並んで配置されている複数の第２ガス流路３４の各下端の開口３４Aから噴出したプラズマガスが重なり、ワークW表面に対して過度のプラズマ処理がなされる虞があるからである。
　そして、コントローラ１８は、プラズマ処理を終了するか否かを判断する（Ｓ４０）。プラズマ処理は、ヘッド１４がプラズマ処理を終了するワークＷの位置に到達したときに、終了するので、Ｓ４０の判断では、ヘッド１４がプラズマ処理を終了するワークＷの位置に到達したか否かを判断する。
　Ｓ４０の判断において、プラズマ処理を終了しないと判断された場合、つまり、ヘッド１４がプラズマ処理を終了するワークＷの位置に到達していないと判断された場合（Ｓ４０：ＮＯ）、コントローラ１８は、プラズマ処理を終了すると判断されるまで待機する。
　一方、Ｓ４０の判断において、プラズマ処理を終了すると判断された場合、つまり、ヘッド１４がプラズマ処理を終了するワークＷの位置に到達したと判断された場合（Ｓ４０：ＹＥＳ）、コントローラ１８は、電源ガス供給ユニット１６に対して、ヘッド１４の電極２４への電圧の印加及びガスの供給を停止するように指示した（Ｓ５０）後、ワーク表面改質処理を終了する。これにより、ヘッド１４のノズル３０の先端から噴出していたプラズマガスが停止する。
　図５は、このワーク表面改質処理によりワーク表面を改質した場合と改質しない場合の接触角（（ａ））及びワーク表面上の酸化アルミニウム及び水酸化アルミニウムの割合（（ｂ））の各一例を示している。図５の例では、ワークＷとして、Al-Mg系アルミ合金Ａ５０５２からなる板状体を用い、このワークＷに対して、プラズマガスを照射する条件（以下「照射条件」と略す）を変えながらプラズマ処理を行っている。ここで、照射条件は、照射間隔と照射速度である。照射間隔（ｍｍ）は、上記ヘッド１４のノズル３０の先端とワークＷ表面との距離であり、図５の例では、２０ｍｍ，１０ｍｍ及び５ｍｍの３種類を選定している。また、照射速度（ｍｍ／ｓ）は、プラズマガスを噴射した状態でノズル３０をワークＷ表面に対して動かす速度であり、図５の例では、４００ｍｍ／ｓ，２００ｍｍ／ｓ，１００ｍｍ／ｓ，１０ｍｍ／ｓ及び１ｍｍ／ｓの５種類を選定している。そして、図５（ａ）は、照射条件を変えてプラズマ処理を施した後のワークＷ表面に垂らした水滴の接触角（°）を測定したものである。なお、図５（ａ）には、プラズマ処理を施す前の、つまり未処理のワークＷ表面に垂らした水滴の接触角も、比較のために測定され、記載されている。
　図５（ａ）から分かるように、照射間隔が同一であれば（例えば、２０ｍｍ）、照射速度が遅いほど、接触角は小さくなっている。一方、照射速度が同一であれば（例えば、１００ｍｍ／ｓ）、照射間隔が短いほど、接触角は小さくなっている。したがって、照射間隔がより短く、かつ照射速度がより遅くなるほど、換言すると、照射するプラズマガスの量が増加するに従って、接触角はより小さくなっている。なお、プラズマ処理がなされたいずれの場合の接触角も、プラズマ処理が未処理の場合の接触角より小さくなっている。接触角がより小さくなると言うことは、ワークＷ表面がより親水性に改質されたことを意味する。
　図５（ｂ）は、照射条件として、照射間隔が１０ｍｍかつ照射速度が１００ｍｍ／ｓである条件と、照射間隔が５ｍｍかつ照射速度が１ｍｍ／ｓである条件を選択してプラズマ処理を実行した場合のワークＷ表面の酸化アルミニウム及び水酸化アルミニウムとアルミニウム単体との比率を測定した結果を示している。測定は、ＸＰＳ（X-ray Photoelectron Spectroscopy：Ｘ線光電子分光法）を用いて行っている。なお、図５（ｂ）には、プラズマ処理が未処理の場合のワークＷ表面の酸化アルミニウム及び水酸化アルミニウムとアルミニウム単体との比率を測定した結果も記載されている。
　図５（ｂ）から分かるように、プラズマ処理が未処理の場合より、プラズマ処理した場合の方が、酸化アルミニウム及び水酸化アルミニウムの割合が増加している。これは、プラズマガスの照射により、ワークＷ表面のアルミニウムに酸素がさらに付与されたことを意味する。また、照射間隔が１０ｍｍかつ照射速度が１００ｍｍ／ｓである条件でプラズマ処理した場合より、照射間隔が５ｍｍかつ照射速度が１ｍｍ／ｓである条件でプラズマ処理した場合の方が、酸化アルミニウム及び水酸化アルミニウムの割合が増加している。これは、照射するプラズマガスの量が増加するに従って、ワークＷ表面のアルミニウムに酸素がさらに多く付与されたことを意味する。酸化アルミニウム及び水酸化アルミニウムは、水（Ｈ２Ｏ）と水素結合するため、ワークＷ表面の酸化アルミニウム及び水酸化アルミニウムの割合が多くなればなるほど、上記接触角はより小さくなる。つまり、図４（ｂ）における酸化アルミニウム及び水酸化アルミニウムとアルミニウム単体との比率の測定結果と、図４（ａ）における接触角の測定結果とは、合致している。
　なお、ワークＷ表面の酸化アルミニウム及び水酸化アルミニウムは、それぞれ、数ナノ程度の厚みの膜、つまり、酸化アルミニウム膜及び水酸化アルミニウム膜を形成している。
　図６は、引張せん断応力試験の方法（（ａ））と、試験結果（（ｂ）～（ｆ））とを示している。
　図６（ａ）に示すように、引張せん断応力試験は、ワークＷ表面の一部をプラズマ処理して接着剤２１０を塗布した後、板状体の樹脂材２００を接着固定した状態で、ワークＷと樹脂材２００をそれぞれ矢印方向に引っ張ることによりなされている。そして、
　引張せん断応力（ＭＰａ） ＝ 引張せん断強度（Ｎ）／接着面積（ｍｍ２）
により算出される。
　なお、接着剤２１０としては、速硬化型ウレタン系弾性接着剤プライマータイプを用いている。また、樹脂材２００としては、ＰＰ（Polypropylene）からなるもの（図６（ｂ））、ＰＰ－ＧＦ（Polypropylene Glass Fiber）からなるもの（図６（ｃ））、ＡＢＳ（Acrylonitrile Butadiene Styrene）からなるもの（図６（ｄ））、ＰＢＴ（Polybutyleneterephtalate）からなるもの（図６（ｅ））、及びＰＣ（Polycarbonate）からなるもの（図６（ｆ））を用いて、それぞれの引張せん断応力を求めている。
　図６（ｂ）～図６（ｆ）から分かるように、樹脂材２００として、いずれの樹脂からなるものを用いたとしても、ワークＷにプラズマ処理がなされた場合の引張せん断応力は、ワークＷにプラズマ処理がなされていない場合の引張せん断応力より格段に大きくなっている。これは、プラズマ処理によりワークＷ表面の酸化アルミニウム及び水酸化アルミニウムの割合が増加し、増加した酸化アルミニウム及び水酸化アルミニウムがさらに接着剤２１０の成分と水素結合するためであると推察される。
　図７は、プラズマ処理機１によりワークW表面を改質しない場合（（ａ））と改質した場合（（ｂ））のワーク表面と接着剤との間の水素結合の様子の一例を示している。ワークＷ表面にプラズマ処理がなされると、プラズマ放電により放出されたイオンや電子がワークW、つまりアルミニウム表面の分子の化学結合を切断等し、親水性の官能基ＯＨ（水酸基）・Ｏ（酸化アルミニウム）等が生成される。つまり、図７（ｂ）に示すように、プラズマ処理後のワークW表面の親水性の官能基ＯＨ（水酸基）・Ｏ（酸化アルミニウム）は、図７（ａ）に示すプラズマ処理前のワークW表面のそれより増加している。これにより、増加した官能基ＯＨ（水酸基）・Ｏ（酸化アルミニウム）と、接着剤２１０中の水との水素結合が増加するため、接着強度が向上し、引張せん断応力が格段に大きくなると推察される。
　以上説明したように、本実施形態のワーク表面改質方法は、アルミニウム単体金属又はアルミニウム合金からなるワークＷにプラズマガスを照射することにより、ワークＷの表面上の酸化アルミニウム及び水酸化アルミニウムの割合を増加させる。
　このように、本実施形態のワーク表面改質方法では、アルミニウム単体金属又はアルミニウム合金からなるワークＷにプラズマガスを照射した場合のワークＷ表面の改質メカニズムを明確化することが可能となる。
　また、ワークＷに照射するプラズマガスの量を変動させることにより、ワークＷの表面上の酸化アルミニウム及び水酸化アルミニウムの割合の増加量を変動させる。
　また、ワークＷに照射するプラズマガスの量は、ワークＷとプラズマガスを照射するプラズマヘッド１４との距離及びワークＷに照射するプラズマガスの照射速度を変動させることにより変動させる。
　また、ワークＷの表面上の酸化アルミニウムは、酸化アルミニウム膜を形成し、ワークＷの表面上の水酸化アルミニウムは、水酸化アルミニウム膜を形成する。
　また、本実施形態のプラズマ処理機１は、放電によりプラズマガスを発生させる一対の電極２４と、一対の電極２４を覆うヘッド本体部２０と、ヘッド本体部２０に設けられ、プラズマガスを流す複数の第１ガス流路２９と、複数の第２ガス流路３４を有し、複数の第１ガス流路２９から流入したプラズマガスを複数の第２ガス流路３４から噴出するノズル３０と、アルミニウム単体金属又はアルミニウム合金からなるワークＷにノズル３０からプラズマガスを照射することにより、ワークＷの表面上の酸化アルミニウム及び水酸化アルミニウムの割合を増加させるように制御するコントローラ１８と、を備えている。
　このように、本実施形態のプラズマ処理機１では、アルミニウム単体金属又はアルミニウム合金からなるワークにプラズマガスを照射した場合のワーク表面の改質メカニズムを明確化することが可能となる。
　ちなみに、本実施形態において、プラズマ処理機１は、「ワーク表面改質装置」の一例である。コントローラ１８は、「制御部」の一例である。
　なお、本発明は上記実施形態に限定されるものでなく、その趣旨を逸脱しない範囲で様々な変更が可能である。
　（１）上記実施形態では、第１ガス流路２９の数と第２ガス流路３４の数は、同数としたが、異なっていてもよい。
　（２）上記実施形態では、プラズマ処理機１として、反応ガスを用いてプラズマガスを発生させるヘッド１４を備えたものを採用したが、これに限らず、反応ガスを用いずにプラズマを発生させる大気圧プラズマ発生装置を採用してもよい。
　１：プラズマ処理機、１４：プラズマヘッド、１８：コントローラ、２０：ヘッド本体部、２４：電極、２９：第１ガス流路、３０：ノズル、３４：第２ガス流路、２００：樹脂材、２１０：接着剤、Ｗ：ワーク。

Claims (6)

  1. 　アルミニウム単体金属又はアルミニウム合金からなるワークにプラズマガスを照射することにより、前記ワークの表面上の酸化アルミニウム及び水酸化アルミニウムの割合を増加させる、
    ワーク表面改質方法。
  2. 　前記ワークに照射する前記プラズマガスの量を変動させることにより、前記ワークの表面上の酸化アルミニウム及び水酸化アルミニウムの割合の増加量を変動させる、
    請求項１に記載のワーク表面改質方法。
  3. 　前記ワークに照射する前記プラズマガスの量は、前記ワークと前記プラズマガスを照射するプラズマヘッドとの距離及び前記ワークに照射する前記プラズマガスの照射速度を変動させることにより変動させる、
    請求項２に記載のワーク表面改質方法。
  4. 　前記ワークの表面上の酸化アルミニウムは、酸化アルミニウム膜を形成し、
    　前記ワークの表面上の水酸化アルミニウムは、水酸化アルミニウム膜を形成する、
    請求項１乃至３のいずれか１項に記載のワーク表面改質方法。
  5. 　放電によりプラズマガスを発生させる一対の電極と、前記一対の電極を覆うヘッド本体部と、前記ヘッド本体部に設けられ、前記プラズマガスを流す、所定の方向に並んで配置された複数の第１ガス流路と、前記第１ガス流路と同じ方向に並んで配置された複数の第２ガス流路を有し、前記複数の第１ガス流路から流入した前記プラズマガスを前記複数の第２ガス流路から噴出するノズルと、を備えたプラズマ処理装置を用いたワーク表面改質方法であって、
    　前記所定の方向と直交する方向に前記ノズルを移動させながら、アルミニウム単体金属又はアルミニウム合金からなるワークに前記ノズルからプラズマガスを照射することにより、前記ワークの表面上の酸化アルミニウム及び水酸化アルミニウムの割合を増加させる、
    ワーク表面改質方法。
  6. 　放電によりプラズマガスを発生させる一対の電極と、
    　前記一対の電極を覆うヘッド本体部と、
    　前記ヘッド本体部に設けられ、前記プラズマガスを流す複数の第１ガス流路と、
    　複数の第２ガス流路を有し、前記複数の第１ガス流路から流入した前記プラズマガスを前記複数の第２ガス流路から噴出するノズルと、
    　アルミニウム単体金属又はアルミニウム合金からなるワークに前記ノズルからプラズマガスを照射することにより、前記ワークの表面上の酸化アルミニウム及び水酸化アルミニウムの割合を増加させるように制御する制御部と、
    を備えたワーク表面改質装置。
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