WO2021117766A1 - 燃料電池システム - Google Patents

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fuel gas
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健太郎 猪野
健司 大橋
光珍 鄭
智史 鈴木
良太 日野
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株式会社エフ・シー・シー
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Definitions

  • a fuel electrode to which hydrogen obtained by reforming a fuel gas is supplied, an air electrode to which oxygen in the air is supplied, and an air electrode interposed between the fuel electrode and the air electrode are generated. It relates to a fuel cell system having a cell capable of generating electricity with an electrolyte capable of permeating the oxygen ions to the fuel electrode.
  • Fuel cell systems that use hydrogen or hydrocarbons as fuel and can generate electricity by electrochemically reacting with oxygen are known to have high energy conversion efficiency, and in recent years, various types of fuel cell systems have been proposed. Has been done. However, when hydrocarbons are used as fuel, a reforming reaction to generate hydrogen from hydrocarbons is required, and hydrogen is produced by steam reforming in which hydrocarbons are reacted with water. Since this steam reforming reaction is an endothermic reaction, a temperature of 600 ° C. or higher is required, and it is necessary to constantly supply heat of 600 ° C. or higher, and at the same time, steam is generated and supplied by heating water or the like. There is also a need.
  • a fuel cell called a solid oxide fuel cell is operated at a temperature of 600 ° C. or higher, and is modified to generate hydrogen from the temperature generated by power generation and the hydrocarbon that is the fuel. Since the reaction temperatures are similar, it is possible to generate hydrogen from hydrocarbons (reform reaction) using the exhaust heat of the fuel cell, and it is said that the power generation efficiency is higher. ..
  • Such a conventional fuel cell system includes a water vapor holding member having a reforming catalyst capable of holding water vapor and reacting a fuel gas to generate hydrogen, and the water vapor holding member accompanies power generation by the cell.
  • the water vapor generated at the fuel electrode can be retained and mixed with the fuel gas, and the hydrogen generated by the reforming catalyst can be supplied to the fuel electrode.
  • a fuel gas introduction port is formed on one side of the groove shape formed on the fuel pole side separator or the fuel pole side holder, and a fuel gas discharge port is formed on the other side, and the fuel gas is introduced from the introduction port. Since the fuel gas was supplied to the water vapor holding member while being circulated in the groove shape, the fuel gas was concentrated and supplied to the water vapor holding member from the upstream side of the groove shape, and soot was generated depending on the operating conditions. There was a risk that the cell would be damaged.
  • the present invention has been made in view of such circumstances, and an object of the present invention is to provide a fuel cell system capable of uniformly supplying fuel gas to a water vapor holding member and suppressing the generation of soot. is there.
  • the invention according to claim 1 is interposed between a fuel electrode to which hydrogen obtained by reforming a fuel gas is supplied, an air electrode to which oxygen in the air is supplied, and the fuel electrode and the air electrode.
  • a cell having an electrolyte capable of permeating oxygen ions generated from oxygen in the air supplied to the air electrode to the fuel electrode and capable of generating electric power, and a flow path of fuel gas supplied to the fuel electrode. It is provided with a reforming catalyst capable of retaining water vapor generated at the fuel electrode as a result of power generation by the cell and mixing it with the fuel gas, and reacting the fuel gas to generate hydrogen.
  • fuel gas is each directed toward a plurality of positions on the surface side of the water vapor holding member. It is characterized by having a plurality of spouts capable of spouting.
  • a fuel electrode side separator or a fuel electrode side holder capable of flowing fuel gas and a shield attached to the fuel electrode side separator or the fuel electrode side holder. It is characterized in that the plurality of spouts are provided with a plate, and the plurality of spouts are composed of a plurality of through holes formed in the shielding plate.
  • the plurality of fuel gas supplied is accommodated between the fuel electrode side separator or the fuel electrode side holder and the shielding plate. It is characterized in that a storage space that can be ejected through the spout is formed.
  • the fuel electrode side separator or the fuel electrode side holder has a concave shape at a predetermined portion, and the concave shape is covered with the shielding plate. It is characterized in that the accommodation space is formed by being attached with.
  • the introduction flow path for introducing the fuel gas into the accommodation space and the discharge flow path for discharging the fuel gas from the accommodation space are the fuel pole side separators.
  • it is characterized by consisting of a notch formed in the fuel electrode side holder.
  • the invention according to claim 6 is the fuel cell system according to any one of claims 2 to 5, wherein the fuel ejected from the plurality of ejection ports is between the shielding plate and the water vapor holding member. It is characterized by having a supply space capable of accommodating gas.
  • the fuel gas is evenly supplied to the steam holding member. It is possible to suppress the generation of soot.
  • a fuel pole side separator or a fuel pole side holder capable of circulating fuel gas, and a shielding plate attached to the fuel pole side separator or the fuel pole side holder are provided, and a plurality of injections are provided. Since the outlet is composed of a plurality of through holes formed in the shielding plate, the plurality of injection ports can be accurately and easily formed at predetermined positions.
  • a storage space is formed between the fuel pole side separator or the fuel pole side holder and the shielding plate so that the supplied fuel gas can be accommodated and ejected through a plurality of ejection ports. Therefore, the accommodation space can function as a chamber and the amount of fuel gas ejected from the plurality of ejection ports can be made substantially equal.
  • the fuel pole side separator or the fuel pole side holder has a concave shape at a predetermined portion, and the accommodation space is formed by attaching the concave shape with the shielding plate covering the concave shape. Therefore, the capacity and formation position of the accommodation space can be easily set according to the form of the fuel cell system.
  • the introduction flow path for introducing the fuel gas into the accommodation space and the discharge flow path for discharging the fuel gas from the accommodation space are notches formed in the fuel pole side separator or the fuel pole side holder.
  • the shielding plate and the water vapor holding member have a supply space capable of accommodating the fuel gas ejected from the plurality of ejection ports, the surface side of the water vapor holding member is extended.
  • the fuel gas can be supplied more evenly.
  • FIG. 7 is a schematic cross-sectional view taken along the line VIII-VIII in FIG. Top view showing the air electrode side separator in the fuel cell system A plan view and a front view showing a fuel cell system according to a second embodiment of the present invention.
  • FIG. 15 is a schematic cross-sectional view taken along the line XVI-XVI in FIG. Top view showing the air electrode side holder in the fuel cell system Graph of experimental results showing technological superiority according to this embodiment
  • Cell 1 is called a solid oxide fuel cell (SOFC: Solid Oxide Fuel Cell), and is used by being incorporated in a fuel cell system.
  • the cell 1 has a laminated structure in which a solid electrolyte 1c is sandwiched between a fuel electrode 1a (anode) and an air electrode 1b (cathode), and is made entirely of a solid.
  • a high-temperature fuel cell system such as a solid oxide fuel cell constituting the cell 1 utilizes the exhaust heat of the fuel cell because the temperature generated by the power generation of the cell and the temperature of the reforming reaction are close to each other. It is possible to generate hydrogen (reform reaction) from hydrocarbons, and it is said that the power generation efficiency is higher.
  • the electrolyte 1c of the cell 1 is made of an oxygen ion conductive substance such as ceramics (ZrO 2 , CeO 2 , Ga-based oxide), and is formed by contacting the fuel electrode 1a on one surface and on the other surface.
  • the air poles 1b are formed in contact with each other.
  • the fuel electrode 1a (anode) is composed of an electrode obtained by mixing, for example, a raw material of an electrolyte 1c, mixing a catalyst (NiO, etc.) and a pore-forming agent, and firing the fuel electrode 1a (anode), and is obtained by modifying a fuel gas. Hydrogen is supplied and electrically connected to the fuel electrode side separator 2 via the steam holding member 11 and the shielding plate 13.
  • the air electrode 1b (cathode) of the cell 1 is composed of an electrode containing, for example, a metal oxide such as lanthanum, strontium, or cobalt, and oxygen in the air is supplied and the air electrode 1b (cathode) is supplied via the current collector 12. It is electrically connected to the air electrode side separator 3.
  • the air electrode 1b oxygen ions are generated from the oxygen and electrons in the supplied air, and the generated oxygen ions pass through the electrolyte 1c and head toward the fuel electrode 1a.
  • the fuel electrode 1a the fuel gas and hydrogen obtained by reforming with oxygen ions passing through the electrolyte 1c react produced water (H 2 O), the load generated electrons not shown Since it flows to the air electrode 1b through the air electrode, it is possible to generate electric power.
  • the fuel gas is composed of a hydrocarbon gas such as city gas or LP gas (methane, ethane, propane or butane), and hydrogen can be generated by a catalytic reaction by a reforming catalyst supported by the water vapor holding member 11. It is a thing. Therefore, in the fuel electrode 1a, carbon monoxide (CO) and carbon dioxide (CO 2 ) are produced in addition to water (H 2 O).
  • the fuel gas to be supplied may be a gas composed of alcohols or ethers in addition to the hydrocarbon gas.
  • the manifolds (4, 5) are for supplying and discharging fuel gas and air to the fuel cell system, and pipes (H1 to H4) for supplying and discharging fuel gas and air are formed, respectively. Between these manifolds (4, 5) are a fuel electrode side separator 2, an air electrode side separator 3, a sealing material (6 to 10), and a water vapor holding member 11, which are components of the fuel cell system according to the present embodiment. , The current collector 12 and the shielding plate 13 are laminated and arranged respectively.
  • the fuel electrode side separator 2 is made of a heat-resistant metal plate having conductivity, and a terminal portion a that can be connected to wiring (not shown) is integrally formed and is electrically connected to the fuel electrode 1a. ..
  • the fuel electrode side separator 2 according to the present embodiment has a concave shape 2a, a fuel introduction port 2b, a fuel discharge port 2c, a fuel introduction flow path 2d, and a fuel discharge flow path. It is composed of a rectangular metal plate having 2e.
  • the concave shape 2a is formed at a predetermined portion (substantially central position) of the fuel electrode side separator 2 and has a bottomed concave shape having a depth of a predetermined dimension.
  • a step portion 2aa is formed on the peripheral edge portion of the concave shape 2a, and the shielding plate 13 can be attached to the step portion 2aa. Then, when the shielding plate 13 is attached to the step portion 2aa, as shown in FIGS. 7 and 8, the concave shape 2a is covered with the shielding plate 13 to form the accommodation space S1.
  • the method of forming the concave shape 2a may be a bending process or other processing in addition to the cutting process.
  • the fuel introduction port 2b is composed of an opening for introducing the supplied fuel gas and guiding the supplied fuel gas to the accommodation space S1 via the introduction flow path 2d
  • the fuel discharge port 2c is the fuel gas introduced into the accommodation space S1. Consists of an opening for discharging the fuel through the discharge flow path 2e.
  • the introduction flow path 2d for introducing the fuel gas into the accommodation space S1 and the discharge flow path 2e for discharging the fuel gas from the accommodation space S1 are composed of a plurality of notches formed in the fuel electrode side separator 2 and form an introduction flow.
  • the road 2d is formed by communicating the fuel introduction port 2b and the concave shape 2a
  • the discharge flow path 2e is formed by communicating the fuel discharge port 2c and the concave shape 2a.
  • the shielding plate 13 is made of a conductive metal plate material attached so as to cover the concave shape 2a of the fuel electrode side separator 2, and as shown in FIG. 6, the shielding plate 13 includes a plurality of ejection ports 13a composed of a plurality of through holes. It is configured to have a stepped portion 13b formed on the peripheral edge portion. Then, as shown in FIG. 7, when the shielding plate 13 is attached to the fuel electrode side separator 2, as shown in FIGS. 2 and 8, a storage space S1 is formed between the shielding plate 13 and the concave shape 2a, and a plurality of jets are ejected.
  • the outlet 13a allows the fuel gas in the accommodation space S1 to be ejected toward a plurality of positions on the surface side of the steam holding member 11.
  • a storage space S1 is formed between the fuel electrode side separator 2 and the shielding plate 13 so that the supplied fuel gas can be stored and ejected through the plurality of ejection ports 13a, and the fuel introduction port 2b
  • the fuel gas introduced from is circulated through the introduction flow path 2d to reach the accommodation space S1, where the fuel gas is accommodated and boosted while being ejected from each of the plurality of ejection ports 13a. It is possible to eject fuel gas over a wide area toward the side (surface side) and at a uniform flow rate.
  • a step portion 13b is formed on the peripheral edge portion of the shielding plate 13, and the water vapor holding member 11 is laminated on the step portion 13b.
  • a supply space S2 capable of accommodating the fuel gas ejected from the plurality of ejection ports 13a is formed between the shielding plate 13 and the water vapor holding member 11. Therefore, the accommodation space S1 and the supply space S2 are formed on the front surface side and the back surface side of the shielding plate 13 of the present embodiment, respectively, and function as a chamber or a buffer.
  • a shielding plate 13 in which the step portion 13b is not formed may be used, in which case the supply space S2 is not formed.
  • the method of forming the step portion 13b may be a bending process or other processing in addition to the cutting process.
  • the air electrode side separator 3 is made of a heat-resistant metal plate having conductivity, and as shown in FIG. 9, an air flow path 3c for passing air is formed inside (inside the single cell). , Is electrically connected to the air electrode 1b.
  • the air flow path 3c is formed of a plurality of (may be a single) groove shapes formed on the air electrode side separator 3, and in a state where the air electrode side separator 3 and the current collector 12 are laminated, air is discharged. It is designed to form a flow path that can be circulated.
  • the air electrode side separator 3 is integrally formed with a terminal portion b that can be connected to wiring (not shown).
  • the current collector 12 is composed of a conductive member interposed between the air electrode 1b of the cell 1 and the air electrode side separator 3, and maintains good electrical connection between the air electrode 1b and the air electrode side separator 3.
  • a conductive member interposed between the air electrode 1b of the cell 1 and the air electrode side separator 3, and maintains good electrical connection between the air electrode 1b and the air electrode side separator 3.
  • it is made of a metal mesh, a metal sponge, a porous metal, or the like.
  • the water vapor holding member 11 according to the present embodiment is wrapped in a member similar to the current collector 12 (for example, a conductive member made of mesh-shaped stainless steel), and the fuel electrode 1a and the fuel electrode side separator 2 are combined. It is designed to maintain good electrical connection between them.
  • the water vapor holding member 11 is arranged in the flow path of the fuel gas supplied to the fuel electrode 1a (in the present embodiment, between the fuel electrode side separator 2 and the shielding plate 13 and the fuel electrode 1a of the cell 1). At the same time, the water vapor generated in the fuel electrode 1a due to the power generation by the cell 1 can be retained and mixed with the fuel gas supplied in the fuel flow path 2a. Further, the steam holding member 11 according to the present embodiment includes a reforming catalyst capable of reacting a fuel gas to generate hydrogen, and supplies hydrogen generated by the catalytic reaction of the reforming catalyst to the fuel electrode 1a. It has become possible.
  • the steam holding member 11 is made of a sheet-like member having breathability and flexibility, is made of a paper-like member having inorganic fibers or organic fibers, and is a fuel. It is constructed by supporting a reforming catalyst capable of reacting a gas to generate hydrogen. For example, after mixing organic fibers such as ceramic fibers and pulp with inorganic fibers in a predetermined amount of water, a composite oxide of magnesium and aluminum as a carrier is added. Then, after adding a cationic polymer, an alumina sol and a polymer flocculant, papermaking, pressing and drying are performed to obtain a sheet-like member having breathability and flexibility.
  • a reforming catalyst capable of reacting a gas to generate hydrogen. For example, after mixing organic fibers such as ceramic fibers and pulp with inorganic fibers in a predetermined amount of water, a composite oxide of magnesium and aluminum as a carrier is added. Then, after adding a cationic polymer, an alumina sol and a polymer flocculant, paper
  • the obtained sheet-like member is calcined at 600 to 850 ° C. for 1 to 24 hours, impregnated with an aqueous solution containing a metal ion as a catalyst for 0.1 to 4 hours, dried, and then 1 at 600 to 800 ° C.
  • the steam holding member 11 can be obtained by firing for 24 hours.
  • the aqueous solution containing the metal ion serving as a catalyst one or more types can be selected from Nitric acid nitrate, Ni sulfate, Ni chloride, Ru nitrate, Ru sulfate, Ru chloride, Rh nitrate, Rh sulfate, Rh chloride and the like. ..
  • the firing temperature of the sheet-shaped member is preferably 700 ° C. to 800 ° C., and the firing time is preferably in the range of 2 to 10 hours.
  • the steam holding member 11 uses a composite oxide of magnesium and aluminum as a carrier and uses Ni, Ru, Rh or the like as a catalyst metal (that is, a reforming catalyst capable of reacting a fuel gas to generate hydrogen). It is composed of a paper-like member (paper-like member) supported as a catalyst, for example, a thickness of about 0.1 to 1.0 (mm), a pore ratio of about 70 to 90 (%), and a catalyst metal amount of 2 to 9.5 (mg / mg /). It is preferably about cm 2). If the porosity is less than 70%, the fuel gas is less likely to diffuse and the pressure loss increases, which is not preferable.
  • the contact between the catalyst and the fuel gas decreases, and the catalyst performance deteriorates, which is not preferable.
  • the amount of catalyst metal is less than 2 mg / cm 2, sufficient catalytic performance cannot be obtained, and if it exceeds 9.5 mg / cm 2 , catalyst particles are syntarized, the particle size is increased, and the amount of catalyst metal input is increased. This is not preferable because the catalyst performance that matches the results cannot be obtained.
  • the thinner the paper thickness the smaller the volume of the fuel cell system itself can be, but if it is 0.1 mm or less, the porosity and the amount of catalyst metal tend to be non-uniform, which is not preferable.
  • it is thicker than 1.0 mm the volume occupied by the paper becomes large, and the volume of the fuel cell system itself becomes large, which is not preferable.
  • the water vapor holding member 11 preferably has conductivity and electrically connects the fuel electrode side separator 2 and the fuel electrode 1a.
  • the mesh It may be shaped into a shape to further improve electrical connection and breathability. As described above, if the water vapor holding member 11 is wrapped in a current collector made of a conductive material or is made of a conductive material that electrically connects the fuel electrode side separator 2 and the fuel electrode 1a, the water vapor The electrical connection between the fuel electrode side separator 2 and the fuel electrode 1a can be reliably performed via the holding member 11.
  • the fuel cell system according to the second embodiment is applied to a system having a single cell having a flat plate structure as in the first embodiment, and as shown in FIGS. 10 to 17, the cell 1 and the fuel electrode are used. It includes a side holder 14, an air electrode side holder 15, sealing materials (17, 18), a water vapor holding member 16, a current collector 19, and a shielding plate 20. Since the cell 1 is the same as that of the first embodiment, and the steam holding member 16 and the current collector 19 are the same as the steam holding member 11 and the current collector 12 of the first embodiment. , The detailed description of them will be omitted.
  • the fuel electrode side holder 14 is capable of passing fuel gas, and as shown in FIG. 14, is formed of a rectangular metal plate having a concave shape 14a, a fuel introduction port 14b, and a fuel discharge port 14c. , H5 and H6 are formed for supplying and discharging fuel gas.
  • the concave shape 14a is formed at a predetermined portion (substantially central position) of the fuel electrode side holder 14, and has a bottomed concave shape having a depth of a predetermined dimension.
  • a stepped portion 14aa is formed on the peripheral edge of the concave shape 14a, and the shielding plate 20 can be attached to the stepped portion 14aa.
  • the fuel introduction port 14b is composed of an opening for introducing the supplied fuel gas into the accommodation space S1
  • the fuel discharge port 14c is composed of an opening for discharging the fuel gas introduced in the accommodation space S1. ..
  • the fuel electrode side holder 14 according to the present embodiment is electrically connected to the fuel electrode 1a of the cell 1.
  • the shielding plate 20 is made of a conductive metal plate material attached so as to cover the concave shape 14a of the fuel electrode side holder 14, and as shown in FIG. 13, a plurality of ejection ports 20a composed of a plurality of through holes It is configured to have a stepped portion 20b formed on the peripheral edge portion. Then, as shown in FIG. 15, when the shielding plate 20 is attached to the fuel electrode side holder 14, as shown in FIGS. 11 and 16, a storage space S1 is formed between the shielding plate 20 and the concave shape 14a, and a plurality of jets are ejected.
  • the outlet 20a allows the fuel gas in the accommodation space S1 to be ejected toward a plurality of positions on the surface side of the steam holding member 16.
  • a storage space S1 is formed between the fuel electrode side holder 14 and the shielding plate 20 so that the fuel gas to be supplied can be stored and ejected through the plurality of ejection ports 20a, and the fuel introduction port 14b is formed.
  • the fuel gas introduced from the above reaches the accommodation space S1, is accommodated there, and is ejected from each of the plurality of ejection ports 20a while being boosted. Therefore, the fuel gas is directed toward one surface side (surface side) of the steam holding member 16. It is possible to eject fuel gas over a wide area and at a uniform flow rate.
  • a step portion 20b is formed on the peripheral edge portion of the shielding plate 20, and the water vapor holding member 16 is laminated on the step portion 20b.
  • a supply space S2 capable of accommodating the fuel gas ejected from the plurality of ejection ports 20a is formed between the shielding plate 20 and the steam holding member 16. Therefore, the accommodation space S1 and the supply space S2 are formed on the front surface side and the back surface side of the shielding plate 20 of the present embodiment, respectively.
  • a shielding plate 20 in which the step portion 20b is not formed may be used, in which case the supply space S2 is not formed.
  • the step portion 20b may be formed by bending or other processing in addition to cutting.
  • the air electrode side holder 15 is made of a heat-resistant metal plate having conductivity, and as shown in FIG. 17, an air flow path 15c for passing air is formed inside (inside the single cell). , H7, H8 for supplying and discharging air are formed.
  • the air flow path 15c is formed of a plurality of (may be a single) groove shapes formed on the air electrode side holder 15, and in a state where the air electrode side holder 15 and the current collector 19 are laminated, air is formed. Is designed to form a flow path that can be circulated.
  • the air electrode side holder 15 according to the present embodiment is electrically connected to the air electrode 1b of the cell 1.
  • Example ⁇ is a device in which fuel gas can be ejected toward a plurality of positions on the surface side of the steam holding member (11, 16) by attaching a shielding plate (13, 20), and a plurality of injection ports are provided. Comparative examples ⁇ and ⁇ were those that did not have and had different fuel supply amounts.
  • the cell 1 used was a solid oxide fuel cell (SOFC), the water vapor holding members (11, 16) used were all the same as those in the above embodiment, and the operating temperature was about 750 ° C.
  • SOFC solid oxide fuel cell
  • Comparative Example ⁇ can only generate about 14 W, and 4.5 due to the generation of soot. It was damaged in time and no power was generated, and Comparative Example ⁇ was damaged in 100 hours due to the generation of soot and no power was generated. On the other hand, in Example ⁇ , soot was hardly generated as compared with Comparative Examples ⁇ and ⁇ , and power generation continued for 1000 hours or more.
  • a plurality of spouts (each capable of ejecting fuel gas toward a plurality of positions on the surface side of the steam holding members (11, 16)) ( Since the 13a and 20a) are provided, the fuel gas can be evenly supplied to the steam holding members (11 and 16), and the generation of soot can be suppressed.
  • the fuel pole side separator 2 or the fuel pole side holder 14 capable of flowing the fuel gas and the fuel pole side separator 2 or the fuel pole side holder 14 are attached.
  • a plurality of injection ports (13a, 20a) are provided, and the plurality of ejection ports (13a, 20a) are composed of a plurality of through holes formed in the shielding plate (13, 20). 13a, 20a) can be formed accurately and easily at a predetermined position.
  • the fuel cell is supplied between the fuel electrode side separator 2 or the fuel electrode side holder 14 and the shielding plate (13, 20). Since the accommodation space S1 capable of ejecting the fuel gas through the plurality of ejection ports (13a, 20a) while accommodating the fuel gas is formed, the accommodation space S1 functions as a chamber and is provided from the plurality of ejection ports (13a, 20a). The amount of fuel gas ejected can be made substantially equal.
  • the fuel pole side separator 2 or the fuel pole side holder 14 according to the first embodiment and the second embodiment has a concave shape (2a, 14a) at a predetermined portion, and the concave shape (2a, 14a). Since the accommodating space S1 is formed by being attached with the shielding plate (13, 20) covered, the capacity and the forming position of the accommodating space S1 can be easily set according to the form of the fuel cell system. ..
  • the introduction flow path 2d for introducing the fuel gas into the accommodation space S1 and the discharge flow path 2e for discharging the fuel gas from the accommodation space S1 are the fuel electrode side separator 2 (or the first Since it is composed of a notch formed in the fuel electrode side holder 14 according to the second embodiment), the accommodation space S1 can be formed by arbitrarily setting the size, position or number of the notch. The flow rate of the fuel gas introduced and the flow rate of the fuel gas discharged from the accommodation space can be arbitrarily adjusted.
  • the fuel cell system there are a plurality of spouts (11, 16) between the shielding plate (13, 20) and the steam holding member (11, 16). Since the supply space S2 capable of accommodating the fuel gas ejected from the 13a and 20a) is provided, the fuel gas can be more evenly supplied over the surface side of the steam holding member (11, 16). The capacity of the supply space S2 can be adjusted according to the height dimension of the step portions (13b, 20b) formed on the shielding plates (13, 20).
  • the water vapor holding member (11, 16) does not have to be a paper-like member, for example, a shielding plate (13, 20) is used as a cell 1.
  • the accommodation space S1 may be formed by attaching to the air electrode 1b side (that is, the air electrode side separator 3 and the air electrode side holder 15). Further, it may be a porous block-shaped member, a foamed metal, a honeycomb-shaped member, or the like.
  • city gas methane gas, LNG
  • propane gas for cassette stoves, etc.
  • biofuel Fermented methane, etc.
  • gas composed of alcohol and ethers can be used. it can.
  • the appearance shape may be different or other functions may be added. Can be applied.

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Abstract

水蒸気保持部材に対して燃料ガスを均等に供給することができ、煤の発生を抑制することができる燃料電池システムを提供する。　燃料極１ａ、空気極１ｂ及び電解質１ｃを有して電力を発生させ得るセル１と、燃料極１ａに供給される燃料ガスの流通経路に配設され、セル１による発電に伴って燃料極１ａで生じる水蒸気を保持して燃料ガスに混合させ得るとともに、燃料ガスを反応させて水素を生成し得る改質触媒を具備し、当該改質触媒による触媒反応にて生成された水素を燃料極１ａに供給し得る水蒸気保持部材１１とを有した燃料電池システムにおいて、水蒸気保持部材１１の表面側の複数位置に向かって燃料ガスをそれぞれ噴出し得る複数の噴出口１３ａを具備したものである。

Description

燃料電池システム
　本発明は、燃料ガスを改質して得られた水素が供給される燃料極と、空気中の酸素が供給される空気極と、燃料極及び空気極の間に介在して空気極で生成された酸素イオンを燃料極に透過させ得る電解質とを有して電力を発生させ得るセルを有する燃料電池システムに関するものである。
　水素や炭化水素などを燃料とし、酸素と電気化学反応させることで電力を発生させ得る燃料電池システムは、エネルギー変換効率が高いことが知られており、近年において、種々形態の燃料電池システムが提案されている。ただし、炭化水素を燃料とした場合は、炭化水素から水素を生成する改質反応が必要となり、炭化水素を水と反応させる水蒸気改質により水素を作ることが行われている。この水蒸気改質反応は吸熱反応であるため、６００℃以上の温度が必要となり、常に６００℃以上の熱を供給し続ける必要があるとともに、水を加熱するなどして水蒸気を発生させて供給する必要もある。特に、固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ：Solid Oxide Fuel Cell）と称される燃料電池は、６００℃以上の温度で運転され、発電で生じる温度と燃料である炭化水素から水素を生成する改質反応の温度が近似していることから、燃料電池の排熱を利用して炭化水素から水素を生成（改質反応）することが可能とされており、発電効率がより高いものとされている。
　一方、本出願人は、燃料電池による発電に伴って燃料極から水蒸気が発生することに着目し、その水蒸気を保持して改質に直接利用することを提案した（特許文献１参照）。かかる従来の燃料電池システムは、水蒸気を保持し得るとともに燃料ガスを反応させて水素を生成し得る改質触媒を有した水蒸気保持部材を具備し、かかる水蒸気保持部材によって、セルによる発電に伴って燃料極で生じる水蒸気を保持して燃料ガスに混合させるとともに、改質触媒によって生成した水素を燃料極に供給することができる。
特許第６５２４３０９号公報
　しかしながら、上記従来技術においては、燃料極側セパレータ又は燃料極側ホルダに形成された溝形状の一方側に燃料ガスの導入口及び他方側に燃料ガスの排出口をそれぞれ形成し、導入口から導入した燃料ガスを溝形状で流通させつつ水蒸気保持部材に供給していたので、溝形状の上流側から燃料ガスが集中して水蒸気保持部材に供給されてしまい、運転条件によっては煤が発生してセルが破損してしまう虞があった。
　特に、上記従来技術においては、燃料極から発生した水蒸気を保持して改質触媒による改質反応に利用していたので、過多の水蒸気を外部から供給して改質に利用するものに比べ、煤の発生原因である熱分解反応が過大となり易く、セルの寿命を短くする要因にもなっていた。
　本発明は、このような事情に鑑みてなされたもので、水蒸気保持部材に対して燃料ガスを均等に供給することができ、煤の発生を抑制することができる燃料電池システムを提供することにある。
　請求項１記載の発明は、燃料ガスを改質して得られた水素が供給される燃料極、空気中の酸素が供給される空気極、及び前記燃料極及び空気極の間に介在して前記空気極に供給された空気中の酸素から生成された酸素イオンを前記燃料極に透過させ得る電解質を有して電力を発生させ得るセルと、前記燃料極に供給される燃料ガスの流通経路に配設され、前記セルによる発電に伴って前記燃料極で生じる水蒸気を保持して前記燃料ガスに混合させ得るとともに、前記燃料ガスを反応させて水素を生成し得る改質触媒を具備し、当該改質触媒による触媒反応にて生成された水素を前記燃料極に供給し得る水蒸気保持部材とを有した燃料電池システムにおいて、前記水蒸気保持部材の表面側の複数位置に向かって燃料ガスをそれぞれ噴出し得る複数の噴出口を具備したことを特徴とする。
　請求項２記載の発明は、請求項１記載の燃料電池システムにおいて、燃料ガスを流通させ得る燃料極側セパレータ又は燃料極側ホルダと、前記燃料極側セパレータ又は燃料極側ホルダに取り付けられた遮蔽板とを具備するとともに、前記複数の噴出口は、前記遮蔽板に形成された複数の貫通孔から成ることを特徴とする。
　請求項３記載の発明は、請求項２記載の燃料電池システムにおいて、前記燃料極側セパレータ又は燃料極側ホルダと前記遮蔽板との間には、供給される燃料ガスを収容しつつ前記複数の噴出口を介して噴出させ得る収容空間が形成されたことを特徴とする。
　請求項４記載の発明は、請求項３記載の燃料電池システムにおいて、前記燃料極側セパレータ又は燃料極側ホルダは、所定部位に凹形状を有し、当該凹形状を前記遮蔽板が覆った状態で取り付けられることにより前記収容空間が形成されることを特徴とする。
　請求項５記載の発明は、請求項４記載の燃料電池システムにおいて、前記収容空間に燃料ガスを導入する導入流路及び当該収容空間から燃料ガスを排出する排出流路は、前記燃料極側セパレータ又は燃料極側ホルダに形成された切欠きから成ることを特徴とする。
　請求項６記載の発明は、請求項２～５の何れか１つに記載の燃料電池システムにおいて、前記遮蔽板と前記水蒸気保持部材との間には、前記複数の噴出口から噴出された燃料ガスを収容し得る供給空間を有することを特徴とする。
　請求項１の発明によれば、水蒸気保持部材の表面側の複数位置に向かって燃料ガスをそれぞれ噴出し得る複数の噴出口を具備したので、水蒸気保持部材に対して燃料ガスを均等に供給することができ、煤の発生を抑制することができる。
　請求項２の発明によれば、燃料ガスを流通させ得る燃料極側セパレータ又は燃料極側ホルダと、燃料極側セパレータ又は燃料極側ホルダに取り付けられた遮蔽板とを具備するとともに、複数の噴出口は、遮蔽板に形成された複数の貫通孔から成るので、複数の噴射口を所定の位置に精度よく且つ容易に形成することができる。
　請求項３の発明によれば、燃料極側セパレータ又は燃料極側ホルダと遮蔽板との間には、供給される燃料ガスを収容しつつ複数の噴出口を介して噴出させ得る収容空間が形成されたので、収容空間がチャンバとして機能して複数の噴出口からの燃料ガスの噴出量を略均等にすることができる。
　請求項４の発明によれば、燃料極側セパレータ又は燃料極側ホルダは、所定部位に凹形状を有し、当該凹形状を前記遮蔽板が覆った状態で取り付けられることにより収容空間が形成されるので、燃料電池システムの形態に応じて収容空間の容量や形成位置を容易に設定することができる。
　請求項５の発明によれば、収容空間に燃料ガスを導入する導入流路及び当該収容空間から燃料ガスを排出する排出流路は、燃料極側セパレータ又は燃料極側ホルダに形成された切欠きから成るので、切欠きの大きさや位置又は数を任意に設定して形成することにより、収容空間に導入される燃料ガスの流量や収容空間から排出される燃料ガスの流量を任意に調整することができる。
　請求項６の発明によれば、遮蔽板と水蒸気保持部材との間には、複数の噴出口から噴出された燃料ガスを収容し得る供給空間を有するので、水蒸気保持部材の表面側に亘って燃料ガスをより均等に供給することができる。
本発明の第１の実施形態に係る燃料電池システムを示す平面図及び正面図 図１におけるＩＩ－ＩＩ線を断面した模式図 同燃料電池システムにおけるセルを示す断面模式図 同燃料電池システムを示す分解斜視図 同燃料電池システムにおける燃料極側セパレータ（遮蔽板の取り付け前）を示す斜視図 同燃料電池システムにおける遮蔽板を示す３面図 同燃料電池システムにおける燃料極側セパレータ（遮蔽板の取り付け後）を示す平面図 図７におけるＶＩＩＩ－ＶＩＩＩ線を断面した模式図 同燃料電池システムにおける空気極側セパレータを示す平面図 本発明の第２の実施形態に係る燃料電池システムを示す平面図及び正面図 同燃料電池システムにおけるＸＩ－ＸＩ線を断面した模式図 同燃料電池システムを示す分解斜視図 同燃料電池システムにおける遮蔽板を示す３面図 同燃料電池システムにおける燃料極側ホルダ（遮蔽板の取り付け前）を示す斜視図 同燃料電池システムにおける燃料極側ホルダ（遮蔽板の取り付け後）を示す平面図 図１５におけるＸＶＩ－ＸＶＩ線を断面した模式図 同燃料電池システムにおける空気極側ホルダを示す平面図 本実施形態による技術的優位性を示す実験結果のグラフ
　以下、本発明の実施形態について図面を参照しながら具体的に説明する。
　第１の実施形態に係る燃料電池システムは、図１～９に示すように、燃料ガスを改質して得られた水素が供給される燃料極１ａと、空気中の酸素が供給される空気極１ｂと、燃料極１ａ及び空気極１ｂの間に介在して空気極１ｂで生成された酸素イオンを燃料極１ａに透過させ得る電解質１ｃとを有して電力を発生させ得るセル１を有するもので、燃料極側セパレータ２（燃料極側端子）及び空気極側セパレータ３（空気極側端子）と、排気側マニホールド４及び供給側マニホールド５と、シール材（６～１０）と、水蒸気保持部材１１と、集電体１２と、遮蔽板１３とを具備している。なお、本実施形態においては、平板型構造の単セルを有する燃料電池システムに適用されている。
　セル１は、固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ：Solid Oxide Fuel Cell）と称されるもので、燃料電池システムに組み込まれて使用されている。かかるセル１は、固体の電解質１ｃを燃料極１ａ（アノード）及び空気極１ｂ（カソード）にて挟持した積層構造を有しており、全体が固体から成るものとされている。なお、セル１を構成する固体酸化物形燃料電池等の高温型燃料電池システムは、セルの発電で生じる温度と改質反応の温度が近似していることから、燃料電池の排熱を利用して炭化水素から水素を生成（改質反応）することが可能とされており、発電効率がより高いものとされている。
　セル１の電解質１ｃは、セラミック類（ＺｒＯ２、ＣｅＯ２、Ｇａ系酸化物）等の酸素イオン導電性物質から成り、一方の面に燃料極１ａが接触して形成されるとともに他方の面に空気極１ｂが接触して形成されている。燃料極１ａ（アノード）は、例えば電解質１ｃの原料を含み、触媒（ＮｉＯ等）と造孔剤を混ぜて焼成して得られた電極から成るもので、燃料ガスを改質して得られた水素が供給されるとともに、水蒸気保持部材１１及び遮蔽板１３を介して燃料極側セパレータ２と電気的に接続されている。また、セル１の空気極１ｂ（カソード）は、例えばランタン、ストロンチウム、コバルト等の金属酸化物等を含む電極から成るもので、空気中の酸素が供給されるとともに、集電体１２を介して空気極側セパレータ３と電気的に接続されている。
　しかして、空気極１ｂにおいては、供給された空気中の酸素と電子から酸素イオンが生成されるとともに、生成された酸素イオンが電解質１ｃを透過して燃料極１ａに向かうこととなる。一方、燃料極１ａにおいては、燃料ガスを改質して得られた水素と電解質１ｃを透過した酸素イオンとが反応して水（Ｈ２Ｏ）が生成され、生じた電子が不図示の負荷を通って空気極１ｂに流れることとなるので、電力を発生させ得るようになっている。
　固体酸化物形燃料電池の反応温度は６００℃以上と高温のため、生成された水（Ｈ２Ｏ）はすべて水蒸気として発生することとなる。なお、燃料ガスは、都市ガスやＬＰガス（メタン、エタン、プロパン又はブタン）などの炭化水素系ガスから成り、水蒸気保持部材１１にて担持された改質触媒による触媒反応によって水素を生成し得るものである。したがって、燃料極１ａにおいては、水（Ｈ２Ｏ）の他、一酸化炭素（ＣＯ）や二酸化炭素（ＣＯ２）が生成されることとなる。なお、供給する燃料ガスは、炭化水素系ガスの他、アルコール類やエーテル類から成るガスであってもよい。
　マニホールド（４、５）は、燃料電池システムに燃料ガス及び空気を供給及び排出するためのもので、燃料ガス及び空気を供給及び排出するための管（Ｈ１～Ｈ４）がそれぞれ形成されている。これらマニホールド（４、５）の間には、本実施形態に係る燃料電池システムの構成部品である、燃料極側セパレータ２、空気極側セパレータ３、シール材（６～１０）、水蒸気保持部材１１、集電体１２及び遮蔽板１３がそれぞれ積層して配設されている。
　燃料極側セパレータ２は、導電性を有した耐熱性の金属板から成り、配線（不図示）と接続可能な端子部ａが一体形成されるとともに、燃料極１ａと電気的に接続されている。ここで、本実施形態に係る燃料極側セパレータ２は、図５に示すように、凹形状２ａと、燃料導入口２ｂと、燃料排出口２ｃと、燃料導入流路２ｄと、燃料排出流路２ｅとを有した矩形状の金属板から成る。
　凹形状２ａは、燃料極側セパレータ２の所定部位（略中央位置）に形成されたもので、所定寸法の深さを有した有底凹形状から成る。この凹形状２ａの周縁部には、段部２ａａが形成されており、当該段部２ａａに遮蔽板１３が取付可能とされている。そして、段部２ａａに遮蔽板１３を取り付けると、図７、８に示すように、凹形状２ａを遮蔽板１３が覆った状態となって収容空間Ｓ１が形成される。なお、凹形状２ａの形成方法は、切削加工のほか、曲げ加工やその他の加工であってもよい。
　燃料導入口２ｂは、供給された燃料ガスを導入し、導入流路２ｄを介して収容空間Ｓ１に導くための開口部から成るとともに、燃料排出口２ｃは、収容空間Ｓ１に導入された燃料ガスを排出流路２ｅを介して排出するための開口部から成る。また、収容空間Ｓ１に燃料ガスを導入する導入流路２ｄ及び当該収容空間Ｓ１から燃料ガスを排出する排出流路２ｅは、燃料極側セパレータ２に形成された複数の切欠きから成り、導入流路２ｄが燃料導入口２ｂ及び凹形状２ａを連通して形成されるとともに、排出流路２ｅが燃料排出口２ｃ及び凹形状２ａを連通して形成されている。
　遮蔽板１３は、燃料極側セパレータ２の凹形状２ａを覆って取り付けられた導電性を有した金属製板材から成り、図６に示すように、複数の貫通孔から成る複数の噴出口１３ａと、周縁部に形成された段部１３ｂとを有して構成されている。そして、図７に示すように、遮蔽板１３を燃料極側セパレータ２に取り付けると、図２、８に示すように、凹形状２ａとの間に収容空間Ｓ１が形成されるとともに、複数の噴出口１３ａによって、収容空間Ｓ１内の燃料ガスを水蒸気保持部材１１の表面側の複数位置に向かって噴出し得るようになっている。
　すなわち、燃料極側セパレータ２と遮蔽板１３との間には、供給される燃料ガスを収容しつつ複数の噴出口１３ａを介して噴出させ得る収容空間Ｓ１が形成されており、燃料導入口２ｂから導入された燃料ガスは、導入流路２ｄを流通して収容空間Ｓ１に至り、そこで収容されて昇圧されつつ複数の噴出口１３ａのそれぞれから噴出されるので、水蒸気保持部材１１の一方の面側（表面側）に向かって広い領域で且つ均一の流量で燃料ガスを噴出可能とされている。
　また、遮蔽板１３の周縁部には、段部１３ｂが形成されており、その段部１３ｂに水蒸気保持部材１１が積層されるようになっている。これにより、遮蔽板１３と水蒸気保持部材１１との間には、図２、８に示すように、複数の噴出口１３ａから噴出された燃料ガスを収容し得る供給空間Ｓ２が形成されている。しかして、本実施形態の遮蔽板１３の表面側及び裏面側には、収容空間Ｓ１及び供給空間Ｓ２がそれぞれ形成されており、チャンバ或いはバッファとして機能するようになっている。なお、段部１３ｂが形成されない遮蔽板１３を用いてもよく、その場合、供給空間Ｓ２が形成されないこととなる。また、段部１３ｂの形成方法は、切削加工のほか、曲げ加工やその他の加工であってもよい。
　空気極側セパレータ３は、導電性を有した耐熱性の金属板から成り、図９に示すように、内側（単セルに対して内側）に空気を流通させる空気流路３ｃが形成されるとともに、空気極１ｂと電気的に接続されている。空気流路３ｃは、空気極側セパレータ３に形成された複数（単数であってもよい）の溝形状から成り、空気極側セパレータ３と集電体１２とが積層された状態において、空気が流通可能な流路を形成するようになっている。なお、空気極側セパレータ３は、配線（不図示）と接続可能な端子部ｂが一体形成されている。
　集電体１２は、セル１の空気極１ｂと空気極側セパレータ３との間に介在した導電性部材から成り、空気極１ｂと空気極側セパレータ３との間の電気的接続を良好に維持させるためのもので、例えば金属メッシュ、金属スポンジ又は多孔質金属等から成るものである。また、本実施形態に係る水蒸気保持部材１１は、集電体１２と同様の部材（例えばメッシュ状のステンレスから成る導電性部材）に包まれており、燃料極１ａと燃料極側セパレータ２との間の電気的接続を良好に維持させるようになっている。
　水蒸気保持部材１１は、燃料極１ａに供給される燃料ガスの流通経路（本実施形態においては、燃料極側セパレータ２及び遮蔽板１３とセル１の燃料極１ａとの間）に配設されるとともに、セル１による発電に伴って燃料極１ａで生じる水蒸気を保持して燃料流路２ａにて供給された燃料ガスに混合させ得るものである。さらに、本実施形態に係る水蒸気保持部材１１は、燃料ガスを反応させて水素を生成し得る改質触媒を具備し、当該改質触媒による触媒反応にて生成された水素を燃料極１ａに供給し得るようになっている。
　より具体的には、本実施形態に係る水蒸気保持部材１１は、通気性及び可撓性を有したシート状部材から成るもので、無機繊維又は有機繊維を有した紙状部材から成るとともに、燃料ガスを反応させて水素を生成し得る改質触媒を担持して構成されている。例えば、所定量の水にセラミック繊維及びパルプ等の有機繊維及び無機繊維を混合した後、担体となるマグネシウム及びアルミニウムの複合酸化物を投入する。その後、カチオンポリマー、アルミナゾル及び高分子凝集剤を投入した後、抄紙し、プレス及び乾燥することにより通気性及び可撓性を有したシート状部材を得る。そして、得られたシート状部材を６００から８５０℃で１から２４時間焼成した後、触媒となる金属イオンを含有する水溶液に０．１から４時間含浸し、乾燥後、６００から８００℃で１から２４時間焼成することにより、水蒸気保持部材１１を得ることができる。触媒となる金属イオンを含有する水溶液としては、硝酸Ｎｉ、硫酸Ｎｉ、塩化Ｎｉ、硝酸Ｒｕ、硫酸Ｒｕ、塩化Ｒｕ、硝酸Ｒｈ、硫酸Ｒｈ、塩化Ｒｈなどから１種類以上を選び作製することができる。シート状部材の焼成温度は好ましくは７００℃から８００℃、焼成時間は２から１０時間の範囲が好ましい。
　このようにして得られた水蒸気保持部材１１は、マグネシウム及びアルミニウムの複合酸化物を担体としてＮｉ、Ｒｕ、Ｒｈなどを触媒金属（すなわち、燃料ガスを反応させて水素を生成し得る改質触媒）として担持した紙状部材（ペーパー状部材）から成り、例えば厚さ０．１から１．０（ｍｍ）程度、気孔率７０～９０（％）程度、触媒金属量２～９．５（ｍｇ／ｃｍ２）程度とされるのが好ましい。気孔率は７０％を下回ると燃料ガスが拡散しにくくなり、圧力損失が増大するため好ましくない。一方で９０％を上回ると触媒と燃料ガスの接触が減って、触媒性能が低下するため好ましくない。触媒金属量は２ｍｇ／ｃｍ２を下回ると十分な触媒性能が得られず、９．５ｍｇ／ｃｍ２を上回ると触媒粒子のシンタリングが起こり、粒子径の増大が発生し、投入触媒金属量に見合った触媒性能が得られないため好ましくない。紙厚は薄いほど燃料電池システムそのものの体積を小さくできるが、０．１ｍｍ以下とすると気孔率、触媒金属量が不均一となりやすいため好ましくない。一方、１．０ｍｍよりも厚くするとペーパーが占有する体積が大きくなり、燃料電池システムそのものの体積が大きくなるため好ましくない。
　なお、水蒸気保持部材１１は、導電性を有し、燃料極側セパレータ２と燃料極１ａとを電気的に接続させるものが好ましく、本実施形態の如く集電体に包まれたものの他、メッシュ状に成形して電気的な接続及び通気性をより向上させるようにしてもよい。このように、水蒸気保持部材１１を導電性材料から成る集電体で包まれた状態又は燃料極側セパレータ２と燃料極１ａとを電気的に接続させる導電性材料から成るものとすれば、水蒸気保持部材１１を介して燃料極側セパレータ２と燃料極１ａとの電気的接続を確実に行わせることができる。
　次に、本発明の第２の実施形態に係る燃料電池システムについて説明する。
　第２の実施形態に係る燃料電池システムは、第１の実施形態の如く平板型構造の単セルを有するシステムに適用されたもので、図１０～１７に示すように、セル１と、燃料極側ホルダ１４及び空気極側ホルダ１５と、シール材（１７、１８）と、水蒸気保持部材１６と、集電体１９と、遮蔽板２０とを具備している。なお、セル１は、第１の実施形態と同様のもので、水蒸気保持部材１６及び集電体１９は、第１の実施形態の水蒸気保持部材１１及び集電体１２と同様のものであるため、それらの詳細な説明を省略する。
　燃料極側ホルダ１４は、燃料ガスを流通させ得るもので、図１４に示すように、凹形状１４ａと、燃料導入口１４ｂと、燃料排出口１４ｃとを有した矩形状の金属板から成るとともに、燃料ガスを供給及び排出するための管Ｈ５、Ｈ６が形成されている。凹形状１４ａは、燃料極側ホルダ１４の所定部位（略中央位置）に形成されたもので、所定寸法の深さを有した有底凹形状から成る。この凹形状１４ａの周縁部には、段部１４ａａが形成されており、当該段部１４ａａに遮蔽板２０が取付可能とされている。
　そして、段部１４ａａに遮蔽板２０を取り付けると、図１５、１６に示すように、凹形状１４ａを遮蔽板２０が覆った状態となって収容空間Ｓ１が形成される。燃料導入口１４ｂは、供給された燃料ガスを収容空間Ｓ１に導入するための開口部から成るとともに、燃料排出口１４ｃは、収容空間Ｓ１に導入された燃料ガスを排出するための開口部から成る。なお、本実施形態に係る燃料極側ホルダ１４は、セル１の燃料極１ａと電気的に接続されている。
　遮蔽板２０は、燃料極側ホルダ１４の凹形状１４ａを覆って取り付けられた導電性を有した金属製板材から成り、図１３に示すように、複数の貫通孔から成る複数の噴出口２０ａと、周縁部に形成された段部２０ｂとを有して構成されている。そして、図１５に示すように、遮蔽板２０を燃料極側ホルダ１４に取り付けると、図１１、１６に示すように、凹形状１４ａとの間に収容空間Ｓ１が形成されるとともに、複数の噴出口２０ａによって、収容空間Ｓ１内の燃料ガスを水蒸気保持部材１６の表面側の複数位置に向かって噴出し得るようになっている。
　すなわち、燃料極側ホルダ１４と遮蔽板２０との間には、供給される燃料ガスを収容しつつ複数の噴出口２０ａを介して噴出させ得る収容空間Ｓ１が形成されており、燃料導入口１４ｂから導入された燃料ガスは、収容空間Ｓ１に至り、そこで収容されて昇圧されつつ複数の噴出口２０ａのそれぞれから噴出されるので、水蒸気保持部材１６の一方の面側（表面側）に向かって広い領域で且つ均一の流量で燃料ガスを噴出可能とされている。
　また、遮蔽板２０の周縁部には、段部２０ｂが形成されており、その段部２０ｂに水蒸気保持部材１６が積層されるようになっている。これにより、遮蔽板２０と水蒸気保持部材１６との間には、図１１、１６に示すように、複数の噴出口２０ａから噴出された燃料ガスを収容し得る供給空間Ｓ２が形成されている。しかして、本実施形態の遮蔽板２０の表面側及び裏面側には、収容空間Ｓ１及び供給空間Ｓ２がそれぞれ形成されている。なお、段部２０ｂが形成されない遮蔽板２０を用いてもよく、その場合、供給空間Ｓ２が形成されないこととなる。なお、段部２０ｂの形成方法は、切削加工のほか、曲げ加工やその他の加工であってもよい。
　空気極側ホルダ１５は、導電性を有した耐熱性の金属板から成り、図１７に示すように、内側（単セルに対して内側）に空気を流通させる空気流路１５ｃが形成されるとともに、空気を供給及び排出するための管Ｈ７、Ｈ８が形成されている。かかる空気流路１５ｃは、空気極側ホルダ１５に形成された複数（単数であってもよい）の溝形状から成り、空気極側ホルダ１５と集電体１９とが積層された状態において、空気が流通可能な流路を形成するようになっている。なお、本実施形態に係る空気極側ホルダ１５は、セル１の空気極１ｂと電気的に接続されている。
　次に、本実施形態に係る燃料電池システムの技術的優位性を示す実験について説明する。
　遮蔽板（１３、２０）が取り付けられることにより水蒸気保持部材（１１、１６）の表面側の複数位置に向かって燃料ガスをそれぞれ噴出し得るものを実施例αとするとともに、複数の噴射口を有さないものであって燃料供給量が互いに異なるものを比較例β、γとした。なお、使用したセル１は、何れも固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）、使用した水蒸気保持部材（１１、１６）は、何れも上記実施形態と同様のもの、運転温度は何れも約７５０℃、燃料は何れもメタンガス、何れも外部から水を供給しない、空気の供給量は何れも１０００ｍＬ／ｍｉｎとし、燃料供給量は、実施例α及び比較例βが３８ｍＬ／ｍｉｎ、比較例γが５０ｍＬ／ｍｉｎとした。
　上記条件の下、それぞれを運転して時間経過に対する発電出力（Ｗ）を計測した結果、図１８に示すように、比較例βは、１４Ｗ程度の発電しかできず、煤の発生により４．５時間で損傷して発電されなくなり、比較例γは、煤の発生により１００時間で損傷して発電されなくなった。これに対し、実施例αは、比較例β、γに比べて煤の発生がほとんどなく、１０００時間以上発電が継続した。
　上記第１の実施形態及び第２の実施形態に係る燃料電池システムによれば、水蒸気保持部材（１１、１６）の表面側の複数位置に向かって燃料ガスをそれぞれ噴出し得る複数の噴出口（１３ａ、２０ａ）を具備したので、水蒸気保持部材（１１、１６）に対して燃料ガスを均等に供給することができ、煤の発生を抑制することができる。特に、上記第１の実施形態及び第２の実施形態によれば、燃料ガスを流通させ得る燃料極側セパレータ２又は燃料極側ホルダ１４と、燃料極側セパレータ２又は燃料極側ホルダ１４に取り付けられた遮蔽板（１３、２０）とを具備するとともに、複数の噴出口（１３ａ、２０ａ）は、遮蔽板（１３、２０）に形成された複数の貫通孔から成るので、複数の噴射口（１３ａ、２０ａ）を所定の位置に精度よく且つ容易に形成することができる。
　また、第１の実施形態及び第２の実施形態に係る燃料電池システムによれば、燃料極側セパレータ２又は燃料極側ホルダ１４と遮蔽板（１３、２０）との間には、供給される燃料ガスを収容しつつ複数の噴出口（１３ａ、２０ａ）を介して噴出させ得る収容空間Ｓ１が形成されたので、収容空間Ｓ１がチャンバとして機能して複数の噴出口（１３ａ、２０ａ）からの燃料ガスの噴出量を略均等にすることができる。
　さらに、第１の実施形態及び第２の実施形態に係る燃料極側セパレータ２又は燃料極側ホルダ１４は、所定部位に凹形状（２ａ、１４ａ）を有し、当該凹形状（２ａ、１４ａ）を遮蔽板（１３、２０）が覆った状態で取り付けられることにより収容空間Ｓ１が形成されるので、燃料電池システムの形態に応じて収容空間Ｓ１の容量や形成位置を容易に設定することができる。
　またさらに、第１の実施形態によれば、収容空間Ｓ１に燃料ガスを導入する導入流路２ｄ及び当該収容空間Ｓ１から燃料ガスを排出する排出流路２ｅは、燃料極側セパレータ２（又は第２実施形態に係る燃料極側ホルダ１４に適用してもよい）に形成された切欠きから成るので、切欠きの大きさや位置又は数を任意に設定して形成することにより、収容空間Ｓ１に導入される燃料ガスの流量や収容空間から排出される燃料ガスの流量を任意に調整することができる。
　加えて、第１の実施形態及び第２の実施形態に係る燃料電池システムによれば、遮蔽板（１３、２０）と水蒸気保持部材（１１、１６）との間には、複数の噴出口（１３ａ、２０ａ）から噴出された燃料ガスを収容し得る供給空間Ｓ２を有するので、水蒸気保持部材（１１、１６）の表面側に亘って燃料ガスをより均等に供給することができる。なお、供給空間Ｓ２は、遮蔽板（１３、２０）に形成された段部（１３ｂ、２０ｂ）の高さ寸法により容量が調整可能とされている。
　以上、本実施形態について説明したが、本発明はこれに限定されず、例えば水蒸気保持部材（１１、１６）は、紙状部材でなくてもよく、例えば遮蔽板（１３、２０）をセル１の空気極１ｂ側（すなわち、空気極側セパレータ３、空気極側ホルダ１５）に取り付けることにより収容空間Ｓ１を形成するようにしてもよい。また、多孔質のブロック状部材、発泡金属或いはハニカム状部材等であってもよい。さらに、供給される燃料ガスは、都市ガス（メタンガス、ＬＮＧ）、プロパンガス、ブタンガス（カセットコンロ用など）、バイオ燃料（発酵メタンなど）などの他、アルコールやエーテル類から成るガスを用いることができる。
　水蒸気保持部材の表面側の複数位置に向かって燃料ガスをそれぞれ噴出し得る複数の噴出口を具備した燃料電池システムであれば、外観形状が異なるもの或いは他の機能が付加されたもの等にも適用することができる。
１　セル
１ａ　燃料極
１ｂ　空気極
１ｃ　電解質
２　燃料極側セパレータ
２ａ　凹形状
２ａａ　段部
２ｂ　燃料導入口
２ｃ　燃料排出口
２ｄ　導入流路
２ｅ　排出流路
３　空気極側セパレータ
３ａ　空気導入口
３ｂ　空気排出口
３ｃ　空気流路
４　マニホールド
５　マニホールド
６～１０　シール材
１１　水蒸気保持部材
１２　集電体
１３　遮蔽板
１３ａ　噴出口
１３ｂ　段部
１４　燃料極側ホルダ
１４ａ　凹形状
１４ａａ　段部
１４ｂ　燃料導入口
１４ｃ　燃料排出口
１５　空気極側ホルダ
１６　水蒸気保持部材
１７、１８　シール材
１９　集電体
２０　遮蔽板
２０ａ　噴出口
２０ｂ　段部
Ｓ１　収容空間
Ｓ２　供給空間

Claims (6)

  1. 　燃料ガスを改質して得られた水素が供給される燃料極、空気中の酸素が供給される空気極、及び前記燃料極及び空気極の間に介在して前記空気極に供給された空気中の酸素から生成された酸素イオンを前記燃料極に透過させ得る電解質を有して電力を発生させ得るセルと、
    　前記燃料極に供給される燃料ガスの流通経路に配設され、前記セルによる発電に伴って前記燃料極で生じる水蒸気を保持して前記燃料ガスに混合させ得るとともに、前記燃料ガスを反応させて水素を生成し得る改質触媒を具備し、当該改質触媒による触媒反応にて生成された水素を前記燃料極に供給し得る水蒸気保持部材と、
    を有した燃料電池システムにおいて、
    　前記水蒸気保持部材の表面側の複数位置に向かって燃料ガスをそれぞれ噴出し得る複数の噴出口を具備したことを特徴とする燃料電池システム。
  2. 　燃料ガスを流通させ得る燃料極側セパレータ又は燃料極側ホルダと、
    　前記燃料極側セパレータ又は燃料極側ホルダに取り付けられた遮蔽板と、
    を具備するとともに、前記複数の噴出口は、前記遮蔽板に形成された複数の貫通孔から成ることを特徴とする請求項１記載の燃料電池システム。
  3. 　前記燃料極側セパレータ又は燃料極側ホルダと前記遮蔽板との間には、供給される燃料ガスを収容しつつ前記複数の噴出口を介して噴出させ得る収容空間が形成されたことを特徴とする請求項２記載の燃料電池システム。
  4. 　前記燃料極側セパレータ又は燃料極側ホルダは、所定部位に凹形状を有し、当該凹形状を前記遮蔽板が覆った状態で取り付けられることにより前記収容空間が形成されることを特徴とする請求項３記載の燃料電池システム。
  5. 　前記収容空間に燃料ガスを導入する導入流路及び当該収容空間から燃料ガスを排出する排出流路は、前記燃料極側セパレータ又は燃料極側ホルダに形成された切欠きから成ることを特徴とする請求項４記載の燃料電池システム。
  6. 　前記遮蔽板と前記水蒸気保持部材との間には、前記複数の噴出口から噴出された燃料ガスを収容し得る供給空間を有することを特徴とする請求項２～５の何れか１つに記載の燃料電池システム。
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