WO2021090528A1 - 走査型透過電子顕微鏡による観察方法、走査型透過電子顕微鏡システム及びプログラム - Google Patents

走査型透過電子顕微鏡による観察方法、走査型透過電子顕微鏡システム及びプログラム Download PDF

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WO2021090528A1
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signal
detection
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柴田　直哉
岳人 関
耕介 大江
雄一 幾原
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国立大学法人東京大学
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Definitions

  • the present invention relates to a scanning transmission electron microscope observation method, a scanning transmission electron microscope system and a program.
  • STEM Scanning transmission electron microscopy
  • HAADF high-angle annular dark-field
  • annular bright-field (ABF) method in which electrons transmitted through a sample and scattered at a low angle are detected by an annular detector arranged in a bright-field region (see, for example, Non-Patent Document 1). ..
  • the HAADF method can mainly observe heavy elements in the sample, and the ABF method can mainly observe light elements in the sample.
  • light elements such as hydrogen (H), lithium (Li), and oxygen (O) act as carriers for storage batteries and fuel cells, so the effects of their dynamics and local structure on battery characteristics will be elucidated at the atomic level. That is extremely important.
  • the intensity of the electron beam is collectively averaged in an annular shape and detected, it is not possible to acquire information such as the anisotropy of electron scattering, and the availability is limited. ..
  • observation by the ABF method is preferably performed under low electron dose (low dose) conditions where there is little irradiation damage, but under low dose conditions, the obtained image is observed.
  • low dose low electron dose
  • SN ratio signal noise ratio
  • the present invention has been made in view of the above problems, and is an observation method and scanning by a scanning transmission electron microscope that enables high-contrast observation of atoms in a sample by using a split-type detector having a plurality of detection regions. It is an object of the present invention to provide a scanning transmission electron microscope system and a program.
  • the observation method is an observation method using a scanning transmission electron microscope that scans an electron beam on a sample, detects electrons that have passed through the sample, and observes the structure in the sample.
  • the signal noise ratio is the absolute value of the total phase contrast transfer function obtained by the product-sum operation of the complex number phase contrast transfer function corresponding to each of the plurality of detection regions and the weighting coefficient, and is standardized by the noise level.
  • the filters that are proportional and correspond to each of the plurality of detection regions are determined based on the weighting coefficient that maximizes the signal noise ratio.
  • the scanning transmission electron microscope system is a scanning transmission electron microscope system that scans an electron beam on a sample, detects electrons that have passed through the sample, and observes the structure in the sample.
  • the sample has an irradiation source that generates an electron beam, a converging device that converges the electron beam generated from the irradiation source toward the sample, and a split detector having a plurality of detection regions arranged in a bright field region.
  • a detection unit that detects electrons transmitted through each detection region and a plurality of divided images are generated based on the detection results of each of the plurality of detection regions, and each of the plurality of divided images is based on the signal-to-noise ratio.
  • the signal noise ratio is the absolute value of the total phase contrast transfer function obtained by the product-sum operation of the complex number phase contrast transfer function corresponding to each of the plurality of detection regions and the weighting coefficient, and is standardized by the noise level.
  • the filters that are proportional and correspond to each of the plurality of detection regions are determined based on the weighting coefficient that maximizes the signal noise ratio.
  • the program according to the embodiment of the present invention is a program for causing a computer to execute an observation method using a scanning transmission electron microscope, and causes the computer to detect a plurality of electrons transmitted through a sample in a bright field region.
  • a step of acquiring the result detected by a divided detector having a region and a plurality of divided images are generated based on each detection result in a plurality of detection regions, and a signal noise ratio is obtained for each of the plurality of divided images.
  • the step of generating a reconstructed image by operating a filter determined based on the above is executed.
  • the signal noise ratio is the absolute value of the total phase contrast transfer function obtained by the product-sum operation of the complex number phase contrast transfer function corresponding to each of the plurality of detection regions and the weighting coefficient, and is standardized by the noise level.
  • the filters that are proportional and correspond to each of the plurality of detection regions are determined based on the weighting coefficient that maximizes the signal noise ratio.
  • a filter based on a weighting coefficient that maximizes the signal-to-noise ratio is provided for a plurality of divided images generated based on the respective detection results in the plurality of detection regions constituting the divided detector. It was made to act to generate a reconstructed image. This makes it possible to observe the atoms in the sample with high contrast.
  • This is an example of a simulation image obtained by frequency filtering and a simulation image obtained by real-space filtering by convolution using the approximation point spread function.
  • This is an example of an image obtained by using various divided detectors having different numbers of divisions and an image obtained by a conventional circular bright-field method.
  • It is a schematic diagram which shows the structure of the division type detector which consists of a circular and circular detection regions.
  • FIG. 1 shows the main configuration of the scanning transmission electron microscope system 100 of the present embodiment.
  • the scanning transmission electron microscope system 100 is a system that realizes a STEM imaging method, and as shown in FIG. 1, an irradiation source 101, a condensing lens 102, a sample holder 103, a detection unit 107, and an A / D. It includes a converter 109 and a computer 110.
  • the detection unit 107 includes a split type detector 105, a dark field detector 106, a first optical sensor unit 108A, and a second optical sensor unit 108B.
  • the split type detector 105 is connected to the first optical sensor unit 108A via the optical fiber bundle 121, and the dark field detector 106 is connected to the second optical sensor unit 108B via the optical fiber OP20.
  • the optical fiber bundle 121 is composed of optical fibers OP1 to OP16.
  • the first optical sensor unit 108A and the second optical sensor unit 108B are connected to the A / D converter 109, and the A / D converter 109 is connected to the computer 110.
  • the irradiation source 101 has an electron gun and accelerates the electrons emitted from the cathode by the anode to generate an electron beam EB.
  • the convergence lens 102 is arranged on the downstream side of the irradiation source 101, and is a convergence device that converges the electron beam EB generated from the irradiation source 101 toward the sample S in the sample holder 103.
  • the sample holder 103 holds the sample S to be observed and positions the sample S.
  • the split detector 105 is a disk-shaped detector arranged in the bright field region, and detects electrons scattered at a low angle through the sample S. As shown in FIG. 2, the split type detector 105 has 16 fan-shaped detection regions 1 to 16 obtained by dividing the circle into four in the radial direction and four in the azimuth direction. The detection regions 1 to 16 are connected to the first optical sensor unit 108A via the optical fibers OP1 to OP16, respectively.
  • Each of the detection regions 1 to 16 has a scintillator on the detection surface, and the electron signal scattered from the sample S is converted into an optical signal by the scintillator.
  • the optical signals acquired by the scintillators in the detection regions 1 to 16 are output to the first optical sensor unit 108A via the optical fibers OP1 to OP16, respectively.
  • the number of detection regions constituting the split detector 105 may be 2 or more, and is not particularly limited. Further, the shape of each detection region can be arbitrarily designed.
  • the dark field detector 106 is a HAADF detector that detects electrons scattered at a high angle through the sample S.
  • the dark field detector 106 has a scintillator on the detection surface, and the electron signal scattered from the sample S is converted into an optical signal by the scintillator.
  • the optical signal acquired by the dark field detector 106 is output to the second optical sensor unit 108B via the optical fiber OP20.
  • the first optical sensor unit 108A has 16 photomultiplier tubes (PMTs) corresponding to the detection areas 1 to 16 of the split type detector 105, respectively. Each of these 16 PMTs is connected to the optical fibers OP1 to OP16. Each PMT performs photoelectric conversion and amplification processing on an optical signal input via the corresponding optical fiber, and outputs the obtained electric signal (analog signal) to the A / D converter 109.
  • PMTs photomultiplier tubes
  • the second optical sensor unit 108B has a PMT, performs photoelectric conversion and amplification processing on an optical signal input from the dark field detector 106 via the optical fiber OP20, and obtains an electric signal (analog signal). Output to the A / D converter 109.
  • the A / D converter 109 converts the electric signal output from each PMT of the first optical sensor unit 108A and the electric signal output from the PMT of the second optical sensor unit 108B into a digital signal, and these digital signals. Is output to the computer 110.
  • the computer 110 includes a control device 111, a display 112, a storage device 113, a main memory 114, an input device 115, and a communication interface 116, and the devices are connected to each other via a bus. It is connected to the.
  • the control device 111 has a Central Processing Unit (CPU), and based on the detection results obtained from the detection unit 107 via the A / D converter 109 according to the program stored in the storage device 113, the observation method described later ( (See FIGS. 4, 7 to 9) is executed.
  • CPU Central Processing Unit
  • the display 112 is a display such as a liquid crystal display (LCD), a plasma display, or an organic electroluminescence (EL) display, and displays the result obtained by the observation method executed by the control device 111.
  • LCD liquid crystal display
  • plasma display plasma display
  • EL organic electroluminescence
  • the storage device 113 is a non-volatile memory, and stores various programs executed by the control device 111 and data necessary for executing these programs.
  • the main memory 114 is a volatile memory.
  • the programs and data stored in the storage device 113 are loaded into the main memory 114 and executed.
  • the programs executed by the control device 111 and the data required for executing these programs are recorded on a non-temporary computer-readable recording medium (for example, a memory card) that can be attached to and detached from the computer 110. It may be received from the network via the communication interface 116.
  • a non-temporary computer-readable recording medium for example, a memory card
  • the input device 115 is an input device such as a keyboard, mouse, and touch panel, and accepts operation input by the user.
  • the communication interface 116 is an interface for transmitting and receiving data to and from an external device via a network such as Local Area Network (LAN), Wide Area Network (WAN), and the Internet.
  • LAN Local Area Network
  • WAN Wide Area Network
  • Internet the Internet
  • control device 111 instead of general-purpose hardware such as a CPU, dedicated hardware such as Application Specific Integrated Circuit (ASIC) or Field Programmable Gate Array (FPGA) specialized in realizing the observation method of the present embodiment is used. May be adopted.
  • ASIC Application Specific Integrated Circuit
  • FPGA Field Programmable Gate Array
  • the observation method by frequency filtering is a frequency filter (weight W) for STEM images (divided images of intensities I 1 to I 16) simultaneously acquired from the detection areas 1 to 16 of the divided detector 105. 1 to W 16 ) are applied, and the obtained signals are added together to reconstruct one STEM image.
  • a frequency filter weight W for STEM images (divided images of intensities I 1 to I 16) simultaneously acquired from the detection areas 1 to 16 of the divided detector 105. 1 to W 16 ) are applied, and the obtained signals are added together to reconstruct one STEM image.
  • the STEM imaging method under weak phase object approximation (hereinafter referred to as WPOA), which is effective when the sample S is sufficiently thin, will be described.
  • WPOA weak phase object approximation
  • tWPOA thick WPOA
  • the sufficiently thin sample S handled by WPOA also includes a two-dimensional substance having a thickness of several atomic layers such as graphene.
  • the intensity I (k, R p ) of the diffraction pattern of the electron beam EB is the intensity I (k, R p ) of the diffraction pattern of the electron beam EB.
  • k indicates the two-dimensional reciprocal space coordinates on the plane of the split detector 105
  • R p is the probe position in the real space.
  • T (k) of the equation (1) is a lens transfer function indicating the amplitude and phase of the incident electron in the reciprocal space, and is expressed as the equation (2).
  • a (k) in Eq. (2) is an aperture function and is given as in Eq. (3).
  • k 0 is the radius of the aperture function in the reciprocal space
  • a 0 is a normalized constant set so as to satisfy the following equation (4).
  • ⁇ (k) in equation (2) is an aberration function and is given as in equation (5).
  • ⁇ f is a defocus (out-of-focus) value.
  • aberrations other than defocus remain, and various terms appear in ⁇ (k) depending on the type of aberration.
  • the theoretical derivation of the STEM imaging method of the present embodiment is described. It is assumed that aberrations other than defocus are corrected.
  • V p (Q p ) of the equation (1) is the projection potential of the sample S in the reciprocal space, and depends on the atomic species constituting the sample S, its structure, and the observation direction.
  • V p (Q p ) is obtained by Fourier transforming the projection potential of sample S in real space.
  • ⁇ of the equation (1) is an interaction constant and is given as in the equation (6).
  • h Planck's constant
  • m is the relativistic mass of the electron
  • e is the elementary charge of the electron.
  • m and ⁇ are variables according to the acceleration voltage. In electron microscope observation, since the acceleration voltage is set according to the purpose, the value of ⁇ changes according to the acceleration voltage (for example, 200 kV, 80 kV, etc.), but it becomes a constant under the same observation conditions.
  • the intensity I i (R p ) in space is given by Eq. (7).
  • D i (k) in equation (7) is the detector response function of the i-th detection region, and as shown in equation (8), returns 1 inside the i-th detection region and 0 outside it. return.
  • ⁇ i (Q p ) of the equation (9) is a phase contrast transfer function (hereinafter referred to as PCTF) corresponding to the i-th detection region, and is a spatial frequency as in the equation (11). Defined as a function of Q p.
  • the PCTF is expressed as a complex number and shows how the Fourier component of the phase given by the projection potential is transmitted from the i-th detection region to the image (that is, the contrast behavior of the STEM image), and is an electron beam. It is uniquely determined from the STEM observation conditions such as the acceleration voltage (kV) of the EB, the convergent half-angle (mrad), and the shape and arrangement of each detection region of the split detector 105, and does not depend on the sample S.
  • kV acceleration voltage
  • mrad convergent half-angle
  • Phase information can be efficiently obtained by adding the intensities I 1 (R p ), I 2 (R p ),..., IN (R p ) of the STEM image obtained from each detection region.
  • the intensities of the respective STEM images are added together via the frequency filter.
  • the product-sum operation of the G i (Q p) and weighting factors (i th frequency filter STEM image) W i (Q p) for each detection area By doing so, the total Fourier image G tot (Q p ) is obtained.
  • Equation (17) The condition for maximizing the left side of the equation (16) is given by the equation (17).
  • K (Q p ) is an arbitrary function defined by the spatial frequency Q p.
  • the weighting factor SN ratio is maximized W i (Q p) can be determined uniquely from the complex conjugate and background intensity of the PCTF corresponding to the detection areas (background level). Further, it can be seen that this weighting coefficient Wi (Q p ) is determined from the STEM observation conditions and does not depend on the sample S.
  • the weighting factor SN ratio is maximized W i (Q p) is proportional to the complex conjugate of the PCTF, it is inversely proportional to the background level. This means that when the background level is large and noise becomes noticeable, the weighting is reduced, and conversely, as the PCTF is increased, the weighting is also set to be large.
  • the sample S having a finite thickness is composed of a large number of slices, and the contrast of the STEM image is represented by the sum (integral) of the contrasts of each slice.
  • the integrated phase contrast transfer function (integrated PCTF) showing the contrast behavior of the STEM image in tWPOA (hereinafter referred to as “integrated PCTF”). (Called iPCTF)) is obtained by integrating the conventional PCTF for each slice with z.
  • iPCTF ⁇ thick (Q p ) is expressed by the formula (19), where t is the thickness of the sample S.
  • the integrand ⁇ (Q p ; z) is a conventional PCTF for a slice at position z in the thickness direction of the sample S with respect to the focal plane of the converged electron beam EB, and ⁇ f is the sample. It is a defocus value with respect to the surface of S.
  • the aberration function ⁇ (k) in ⁇ (Q p ; z) is given by Eq. (20).
  • the first term on the right side of the equation (20) is the defocus aberration for the slice in the sample S, and the second term ⁇ 0 (k) is the lens aberration other than the defocus.
  • the thickness of the sample S when viewed from the observation direction was 10 nm
  • the acceleration voltage was 120 kV
  • the convergence half-width was 30 mrad
  • shot noise corresponding to each dose amount was introduced into the image.
  • FIG. 6 shows the STEM image A obtained in an experiment under a low dose condition (about 275e ⁇ / pixel) with less irradiation damage for each of the frequency filtering observation method (Our Method) and the conventional ABF method of the present embodiment. And B are shown. Again, the thickness of the sample S when viewed from the observation direction was 10 nm, the acceleration voltage was 120 kV, and the convergence half-width was 30 mrad. In FIG. 6, the white scale bar shown in the upper right of the STEM image B corresponds to 5 ⁇ . From FIG. 6, it can be seen that the Li (lithium) column, which is difficult to distinguish by the ABF method, is clearly visualized even under low dose conditions by the observation method of the present embodiment.
  • the STEM image (intensity I i (R p )) simultaneously acquired from each detection region of the split detector 105 is Fourier transformed to perform the Fourier image G.
  • i seek (Q p) we determined the total Fourier image G tot (Q p) by the product-sum operation of the G i (Q p) and a frequency filter (weighting coefficient) W i (Q p), G tot (Q p ) Is inverse Fourier transformed to obtain a reconstructed STEM image (intensity I tot (R p )) in real space. That is, since the frequency filter is operated after acquiring the entire STEM image from each detection region, frequency filtering and reconstruction of the STEM image are performed as post-processing.
  • the intensity I tot (R p ) of the reconstructed STEM image is defined as in the equation (23).
  • the circled multiplication symbol is a convolution operator.
  • I tot (R p ) is defined as the inverse Fourier transform of the total Fourier image G tot (Q p ) at the spatial frequency Q p , similar to Eq. (18).
  • w i (R p ) is a point spread function (hereinafter referred to as PSF) as a real space filter, and is a frequency filter with a spatial frequency Q p as shown in equation (24).
  • PSF point spread function
  • the observation method using the real space filtering is different from the above-mentioned frequency filtering in that the observation method using the real space filtering is the processing in the real space without the Fourier transform. That is, a reconstructed STEM image is obtained by convolving and adding PSF as a real space filter to the STEM image in the real space obtained from each detection region.
  • a result equivalent to the above-mentioned frequency filtering processing post-processing
  • Number of sampling pixels of the frequency filter W i (Q p) or PSFw i (R p) of formula (24) is equal to the number of pixels STEM image obtained from the i-th detecting area (intensity I i (R p)) Is.
  • I i tensity
  • PSFw i (R p ) also has 256 ⁇ 256 pixels (256 pixels square). Therefore, if this PSF w i (R p ) is used, the STEM image can be reconstructed only after the entire STEM image (for example, 256 ⁇ 256 pixels) has been acquired.
  • FIG. 8 shows an example of cutting out an approximate PSF of 16 pixels square from a true PSF of 256 pixels square, but the size of the true PSF and the size of the approximate PSF are not particularly limited.
  • the STEM image (intensity I i (R p )) corresponding to the i-th detection region is acquired by scanning every predetermined line (for example, every line), but it is acquired.
  • a reconstructed image can be generated from the side where the sample S is scanned even if the entire STEM image is not acquired. Further, by such real-time processing, it is possible to adjust the optical system such as aberration and the observation conditions while scanning the sample S.
  • FIG. 10 shows a simulation image of LiCoO 2 in the sample S observed from the [010] direction.
  • a of FIG. 10 is a STEM image obtained by frequency filtering
  • B of FIG. 10 is a STEM image obtained by real space filtering by convolution of an approximate PSF.
  • the thickness of the sample S is 10 nm
  • the acceleration voltage is 120 kV
  • the convergence half-width is 30 mrad
  • shot noise is introduced
  • the size of the approximate PSF using real space filtering is 16 pixels square (16 ⁇ 16 pixels).
  • a rectangular approximate PSF is cut out from a true PSF corresponding to one detection area. This corresponds to defining an approximate PSF with a rectangular window function.
  • the approximate PSF used for convolution in the present embodiment may be defined not only by the rectangular window function but also by other window functions such as a Hanning window function and a Humming window function.
  • the observation method of this embodiment can be applied to various split detectors.
  • FIG. 11 when the same sample S composed of LiCoO 2 is observed from the [010] direction, it is re-processed by frequency filtering, which is the above-mentioned post-processing, from various divided detectors having different numbers of divisions under low dose conditions.
  • the constructed STEM simulation image and the STEM simulation image obtained from the conventional ABF detector are shown.
  • the thickness of the sample S when viewed from the observation direction is 10 nm
  • the acceleration voltage is 120 kV
  • the convergence half-width is 30 mrad
  • the dose amount is 10 e ⁇ / pixel.
  • the 8-division type detector of FIG. 11 has eight fan-shaped detection regions divided into two in the radial direction and four in the azimuth direction.
  • the 16-split type detector of FIG. 11 is the same as the split-type detector 105 shown in FIG.
  • the 40-division type detector of FIG. 11 is divided into four in the radial direction, and is divided into four, eight, twelve, and sixteen divisions in the azimuth direction from the inside to the outside, and has 40 detection regions.
  • the STEM image D obtained from the conventional ABF detector cannot discriminate atoms at all.
  • the STEM images A, B and C obtained from the 8-division type detector, the 16-division type detector, and the 40-division type detector can clearly discriminate the atoms.
  • the split-type detector 105 of the present embodiment and the split-type detector shown in FIG. 11 have regions divided in the radial direction and the azimuth direction.
  • the moving diameter A split detector having regions divided only in the direction (circular region 1a, annular regions 2a, 3a and 4a) may be adopted.
  • the detector response function D i (k) can be decomposed into a symmetric component D i s (k) and an antisymmetric component D i a (k) as in Eq. (26).
  • D i s (k) and D i a (k) show the symmetry shown in the equation (27) and the anti-symmetry shown in the equation (28), respectively.
  • the PCTF ⁇ i (Q p ) is also shown in Eq. (31). It is decomposed into a symmetric component ⁇ i s (Q p ) and an antisymmetric component ⁇ i a (Q p).
  • ⁇ i s (Q p ) and ⁇ i a (Q p ) are the real number component and the pure imaginary number component of ⁇ i (Q p), respectively.
  • the detector response function D i (k) has a symmetric component D i s. Since it has only (k) and the antisymmetric component D i a (k) is zero, PCTF ⁇ i (Q p ) has only the real component.
  • PCTF ⁇ i (Q p ) has both a real number component and a pure imaginary number component.
  • the split detector in which each detection region is arranged asymmetrically with respect to the origin is higher than the split detector in which each detection region is arranged symmetrically with respect to the origin. It is possible to obtain a contrast STEM image.
  • an STEM image is generated based on the detection result in each detection region of the split detector, and the SN ratio ( ⁇
  • / N tot (Q p) ) is that the action of the filter based on the maximum and becomes the weighting coefficient W i (Q p), and to generate a reconstructed image. This makes it possible to observe the light elements in the sample S with high contrast even under low dose conditions.
  • the approximate PSF is convoluted with respect to the scanned area of the STEM images acquired from each detection area. This enables real-time processing in real space to generate a reconstructed image while scanning the sample S. Therefore, for example, it is possible to adjust the optical system such as aberration and the observation conditions while scanning the sample S.

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Abstract

複数の検出領域を有する分割型検出器を用いて試料中の原子を高コントラストで観察可能とする。走査型透過電子顕微鏡システム１００は、電子線ＥＢを試料Ｓ上で走査し、明視野領域に配置された複数の検出領域を有する分割型検出器１０５を用いて、試料Ｓを透過して散乱した電子を検出領域ごとに検出し、複数の検出領域でのそれぞれの検出結果に基づいて複数の分割画像を生成し、複数の分割画像のそれぞれに対し、信号ノイズ比に基づいて定められたフィルタを作用させて再構成像を生成する。信号ノイズ比は、複数の検出領域にそれぞれ対応する複素数の位相コントラスト伝達関数と重み付け係数との積和演算によって得られたトータル位相コントラスト伝達関数の絶対値をノイズレベルで規格化した値に比例し、フィルタは、信号ノイズ比が最大となる重み付け係数に基づいて定められる。

Description

走査型透過電子顕微鏡による観察方法、走査型透過電子顕微鏡システム及びプログラム
　本発明は、走査型透過電子顕微鏡による観察方法、走査型透過電子顕微鏡システム及びプログラムに関する。
　材料中の原子を観察する手法として走査型透過電子顕微鏡法（ＳＴＥＭ）が知られている。ＳＴＥＭは、細く収束させた電子線（プローブ）を試料上で走査して、試料の各点から透過散乱された電子を検出器により検出して、試料中の構造を観察する手法である。ＳＴＥＭでは、試料を透過して高角度散乱された電子を環状検出器で検出する高角度環状暗視野（ＨＡＡＤＦ）法が広く利用されている。また、近年、試料を透過して低角度散乱された電子を明視野領域に配置された環状検出器で検出する環状明視野（ＡＢＦ）法が利用されている（例えば、非特許文献１参照）。
　ＨＡＡＤＦ法により、主に試料中の重元素を観察することができ、ＡＢＦ法により、主に試料中の軽元素を観察することができる。特に、水素（Ｈ）、リチウム（Ｌｉ）、酸素（Ｏ）等の軽元素は、蓄電池や燃料電池等のキャリアとして働くため、そのダイナミクスや局所構造による電池特性への影響を原子レベルで解明することは極めて重要である。
S. D. Findlay, N. Shibata, H. Sawada, E. Okunishi, Y. Kondo, T. Yamamoto, and Y. Ikuhara, "Robust atomic resolution imaging of light elements using scanning transmission electron microscopy" Applied Physics Letters 95, 191913 (2009).
　従来の環状検出器では、電子線の強度を円環状に一括平均して検出していたため、電子散乱の異方性等の情報を取得することができず、利用可能性が限定的であった。また、軽元素を含む材料は電子線照射に弱いため、ＡＢＦ法による観察は、照射損傷が少ない低電子線量（低ドーズ）条件下で行うことが好ましいが、低ドーズ条件では、得られる画像の信号ノイズ比（ＳＮ比）が低下してしまうという課題がある。そのため、低ドーズ条件でも試料中の原子を高コントラストで観察可能な手法が必要とされている。
　本発明は、上記課題に鑑みてなされたものであり、複数の検出領域を有する分割型検出器を用いて試料中の原子を高コントラストで観察可能とする走査型透過電子顕微鏡による観察方法、走査型透過電子顕微鏡システム及びプログラムを提供することを目的とする。
　本発明の実施形態に係る観察方法は、電子線を試料上で走査し、試料を透過した電子を検出して試料中の構造を観察する走査型透過電子顕微鏡による観察方法であって、試料を透過した電子を、明視野領域に配置された複数の検出領域を有する分割型検出器で検出した結果を取得するステップと、複数の検出領域でのそれぞれの検出結果に基づいて複数の分割画像を生成し、複数の分割画像のそれぞれに対し、信号ノイズ比に基づいて定められたフィルタを作用させて再構成像を生成するステップと、を有する。信号ノイズ比は、複数の検出領域のそれぞれに対応する複素数の位相コントラスト伝達関数と重み付け係数との積和演算によって得られたトータル位相コントラスト伝達関数の絶対値を、ノイズレベルで規格化した値に比例し、複数の検出領域のそれぞれに対応するフィルタは、信号ノイズ比が最大となる重み付け係数に基づいて定められる。
　本発明の実施形態に係る走査型透過電子顕微鏡システムは、電子線を試料上で走査し、試料を透過した電子を検出して試料中の構造を観察する走査型透過電子顕微鏡システムであって、電子線を発生する照射源と、照射源から発生された電子線を試料に向けて収束させる収束装置と、明視野領域に配置された複数の検出領域を有する分割型検出器を有し、試料を透過した電子を検出領域ごとに検出する検出部と、複数の検出領域でのそれぞれの検出結果に基づいて複数の分割画像を生成し、複数の分割画像のそれぞれに対し、信号ノイズ比に基づいて定められたフィルタを作用させて再構成像を生成するコンピュータと、を備える。信号ノイズ比は、複数の検出領域のそれぞれに対応する複素数の位相コントラスト伝達関数と重み付け係数との積和演算によって得られたトータル位相コントラスト伝達関数の絶対値を、ノイズレベルで規格化した値に比例し、複数の検出領域のそれぞれに対応するフィルタは、信号ノイズ比が最大となる重み付け係数に基づいて定められる。
　本発明の実施形態に係るプログラムは、走査型透過電子顕微鏡による観察方法をコンピュータに実行させるためのプログラムであって、コンピュータに、試料を透過した電子を、明視野領域に配置された複数の検出領域を有する分割型検出器で検出した結果を取得するステップと、複数の検出領域でのそれぞれの検出結果に基づいて複数の分割画像を生成し、複数の分割画像のそれぞれに対し、信号ノイズ比に基づいて定められたフィルタを作用させて再構成像を生成するステップと、を実行させる。信号ノイズ比は、複数の検出領域のそれぞれに対応する複素数の位相コントラスト伝達関数と重み付け係数との積和演算によって得られたトータル位相コントラスト伝達関数の絶対値を、ノイズレベルで規格化した値に比例し、複数の検出領域のそれぞれに対応するフィルタは、信号ノイズ比が最大となる重み付け係数に基づいて定められる。
　本発明によれば、分割型検出器を構成する複数の検出領域でのそれぞれの検出結果に基づいて生成された複数の分割画像に対して、信号ノイズ比が最大となる重み付け係数に基づくフィルタを作用させて再構成像を生成するようにした。これにより、試料中の原子を高コントラストで観察することが可能となる。
本実施形態の走査型透過電子顕微鏡システムの主な構成を示す模式図である。 図１の分割型検出器と第１光センサ部との接続関係を示す模式図である。 本実施形態の観察方法を実行するコンピュータの構成を示す概略図である。 周波数フィルタリングによる観察方法を説明するための模式図である。 周波数フィルタリングによる観察方法及び従来の環状明視野法のシミュレーション結果の一例である。 周波数フィルタリングによる観察方法及び従来の環状明視野法の実験結果の一例である。 実空間フィルタリングによる観察方法と周波数フィルタリングによる観察方法とを比較する模式図である。 一検出領域の真の点拡がり関数と近似点拡がり関数とを示す模式図である。 近似点拡がり関数を用いた畳み込みによる実空間フィルタリングを説明する模式図である。 周波数フィルタリングで得られたシミュレーション画像と、近似点拡がり関数を用いた畳み込みによる実空間フィルタリングで得られたシミュレーション画像の一例である。 分割数の異なる様々な分割型検出器を用いて得られる画像と、従来の環状明視野法で得られた画像の一例である。 円形及び環状の検出領域からなる分割型検出器の構成を示す模式図である。
　以下、図面を参照して本発明の実施形態について説明する。図面全体を通して、同一又は同様の構成要素には同一の参照符号を付している。図面は模式的なものであり、平面寸法と厚みとの関係、及び各部材の厚みの比率は現実のものとは異なる。また、図面相互間においても互いの寸法の関係や比率が異なる部分が含まれていることは勿論である。
＜システム構成＞
　まず、本実施形態のシステム構成について説明する。
　図１に、本実施形態の走査型透過電子顕微鏡システム１００の主な構成を示す。走査型透過電子顕微鏡システム１００は、ＳＴＥＭ結像法を実現するシステムであり、図１に示すように、照射源１０１と、収束レンズ１０２と、試料ホルダ１０３と、検出部１０７と、Ａ／Ｄコンバータ１０９と、コンピュータ１１０とを備える。検出部１０７は、分割型検出器１０５と、暗視野検出器１０６と、第１光センサ部１０８Ａと、第２光センサ部１０８Ｂとを備える。
　分割型検出器１０５は、光ファイバ束１２１を介して第１光センサ部１０８Ａに接続され、暗視野検出器１０６は、光ファイバＯＰ２０を介して第２光センサ部１０８Ｂに接続されている。光ファイバ束１２１は、図２に示すように、光ファイバＯＰ１～ＯＰ１６から構成される。また、第１光センサ部１０８Ａ及び第２光センサ部１０８ＢはＡ／Ｄコンバータ１０９に接続され、Ａ／Ｄコンバータ１０９はコンピュータ１１０に接続されている。
　照射源１０１は、電子銃を有し、陰極から放出された電子を陽極で加速させて電子線ＥＢを発生する。
　収束レンズ１０２は、照射源１０１の下流側に配置されており、照射源１０１から発生された電子線ＥＢを試料ホルダ１０３内の試料Ｓに向けて収束させる収束装置である。
　試料ホルダ１０３は、観測対象の試料Ｓを保持し、且つ試料Ｓを位置決めする。
　分割型検出器１０５は、明視野領域に配置された円盤状の検出器であり、試料Ｓを透過して低角度散乱された電子を検出する。分割型検出器１０５は、図２に示すように、円形を動径方向に４分割し、且つ方位角方向に４分割して得られる１６個の扇型の検出領域１～１６を有する。検出領域１～１６は、それぞれ、光ファイバＯＰ１～ＯＰ１６を介して第１光センサ部１０８Ａに接続されている。
　検出領域１～１６の各々は検出面上にシンチレータを有し、試料Ｓから散乱された電子の信号をシンチレータによって光信号に変換する。検出領域１～１６のシンチレータによって取得された光信号は、それぞれ、光ファイバＯＰ１～ＯＰ１６を介して第１光センサ部１０８Ａに出力される。
　なお、分割型検出器１０５を構成する検出領域の数は２以上であればよく、特に限定されない。また、各検出領域の形状は任意に設計することができる。
　暗視野検出器１０６は、試料Ｓを透過して高角度散乱された電子を検出するＨＡＡＤＦ検出器である。暗視野検出器１０６は検出面上にシンチレータを有し、試料Ｓから散乱された電子の信号をシンチレータによって光信号に変換する。暗視野検出器１０６で取得された光信号は光ファイバＯＰ２０を介して第２光センサ部１０８Ｂに出力される。
　第１光センサ部１０８Ａは、図２に示すように、分割型検出器１０５の検出領域１～１６にそれぞれ対応して１６個の光電子倍増管（ＰＭＴ）を有する。これら１６個のＰＭＴは、それぞれ、光ファイバＯＰ１～ＯＰ１６に接続されている。各ＰＭＴは、対応する光ファイバを介して入力された光信号に対して光電変換と増幅処理を施し、得られた電気信号（アナログ信号）をＡ／Ｄコンバータ１０９に出力する。
　第２光センサ部１０８ＢはＰＭＴを有し、暗視野検出器１０６から光ファイバＯＰ２０を介して入力された光信号に対して光電変換と増幅処理を施し、得られた電気信号（アナログ信号）をＡ／Ｄコンバータ１０９に出力する。
　Ａ／Ｄコンバータ１０９は、第１光センサ部１０８Ａの各ＰＭＴから出力された電気信号と、第２光センサ部１０８ＢのＰＭＴから出力された電気信号とをデジタル信号に変換し、これらのデジタル信号をコンピュータ１１０に出力する。
　コンピュータ１１０は、図３に示すように、制御装置１１１と、ディスプレイ１１２と、記憶装置１１３と、メインメモリ１１４と、入力装置１１５と、通信インターフェース１１６とを備え、各装置はバスを介して相互に接続されている。
　制御装置１１１は、Central Processing Unit（ＣＰＵ）を有し、記憶装置１１３に格納されたプログラムに従って、検出部１０７からＡ／Ｄコンバータ１０９を介して得られた検出結果に基づき、後述の観察方法（図４、図７～図９参照）を実行する。
　ディスプレイ１１２は、液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）、プラズマディスプレイ、又は有機エレクトロ・ルミネッセンス（ＥＬ）ディスプレイ等のディスプレイであり、制御装置１１１により実行された観察方法により得られた結果を表示する。
　記憶装置１１３は不揮発性メモリであり、制御装置１１１によって実行される各種のプログラム及びこれらのプログラムの実行時に必要なデータを格納している。
　メインメモリ１１４は揮発性メモリである。記憶装置１１３に格納されたプログラム及びデータは、メインメモリ１１４にロードされて実行される。
　なお、制御装置１１１によって実行されるプログラム及びこれらのプログラムの実行時に必要なデータは、コンピュータ１１０に着脱可能で、且つ非一時的なコンピュータ読み取り可能な記録媒体（例えば、メモリカード）に記録されていてもよいし、通信インターフェース１１６を介してネットワークから受信するようにしてもよい。
　入力装置１１５は、キーボード、マウス、タッチパネル等の入力デバイスであり、ユーザによる操作入力を受け付ける。
　通信インターフェース１１６は、Local Area Network（ＬＡＮ）、Wide Area Network（ＷＡＮ）、インターネット等のネットワークを介して外部機器との間でデータの送受信を行うためのインターフェースである。
　なお、制御装置１１１では、ＣＰＵ等の汎用ハードウェアの代わりに、本実施形態の観察方法の実現に特化した、Application Specific Integrated Circuit（ＡＳＩＣ）又はField Programmable Gate Array（ＦＰＧＡ）等の専用ハードウェアを採用してもよい。
＜走査型透過電子顕微鏡による観察方法＞
　次に、図４～図１０を参照して、本実施形態の走査型透過電子顕微鏡による観察方法（ＳＴＥＭ結像法）を詳細に説明する。
（Ｉ）周波数フィルタリングによる観察方法
　まず、図４～図６を参照して、本実施形態に係る周波数フィルタリングによる観察方法を説明する。
　周波数フィルタリングによる観察方法は、図４に示すように、分割型検出器１０５の検出領域１～１６から同時取得したＳＴＥＭ像（強度I1～I16の分割画像）に対して周波数フィルタ（重みW1～W16）を作用させ、得られたそれぞれの信号を足し合わせて１枚のＳＴＥＭ像を再構成するものである。試料Ｓ中の原子を高コントラストで結像するためには、以下で詳細に述べるように、分割型検出器１０５の各検出領域に最適な周波数フィルタを設計する必要がある。
　以下では、まず、試料Ｓが十分薄いときに有効な弱位相物体近似（weak phase object approximation）（以下、ＷＰＯＡと呼ぶ。）のもとでのＳＴＥＭ結像法を説明する。その後、有限の厚みを有する試料Ｓを考慮したthick ＷＰＯＡ（以下、ｔＷＰＯＡと呼ぶ。）のもとでのＳＴＥＭ結像法を説明する。
　ＷＰＯＡでは、試料Ｓが電子線ＥＢの入射方向に投影されて２次元的に扱われ、且つ試料Ｓ内部での電子の伝搬が無視されるものと仮定している。このような近似は、試料Ｓの厚みがプローブ（収束電子線）の被写界深度Δｚよりも十分に小さいときに成り立つ。被写界深度Δｚはλ/α2に等しい。ここで、λ及びαは、それぞれ、電子線ＥＢの波長及び収束半角である。なお、ＷＰＯＡで扱われる十分薄い試料Ｓには、グラフェンのような原子数層の厚みを有する２次元物質も含まれる。
　ＳＴＥＭ結像法において分割型検出器１０５で検出されるのは、電子線ＥＢの回折パターンの強度I(k,Rp)である。ここで、kは分割型検出器１０５の面上での２次元逆空間座標を示し、Rpは実空間でのプローブ位置である。
　ＷＰＯＡのもとで、プローブ位置Rpでの強度I(k,Rp)をフーリエ変換すると、式（１）のように空間周波数Qpでのフーリエ像G(k,Qp)が得られる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000001
 　ここで、＊は複素共役を表す。
　式（１）のT(k)は、逆空間における入射電子の振幅及び位相を示すレンズ伝達関数であり、式（２）のように表される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000002
　式（２）のA(k)は絞り関数であり、式（３）のように与えられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000003
 　ここで、k0は逆空間での絞り関数の半径で、A0は以下の式（４）を満たすように設定された規格化定数である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000004
 　なお、絞り関数の半径は収束半角αによって表され、α＝λk0を満たす。
　式（２）のχ(k)は収差関数であり、式（５）のように与えられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000005
 　ここで、Δｆはデフォーカス（焦点ずれ）値である。なお、一般にはデフォーカス以外の収差が残留しており、χ(k)に収差の種類に応じた様々な項が付随して現れるが、本実施形態のＳＴＥＭ結像法の理論的導出は、デフォーカス以外の収差は補正されていると仮定している。
　式（１）のVp(Qp)は逆空間における試料Ｓの投影ポテンシャルであり、試料Ｓを構成する原子種やその構造、観察方位に依存する。Vp(Qp)は、実空間における試料Ｓの投影ポテンシャルをフーリエ変換することで得られる。
　式（１）のσは相互作用定数であり、式（６）のように与えられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000006
 　ここで、ｈはプランク定数、ｍは電子の相対論的質量、ｅは電子の電気素量である。ｍとλは、加速電圧に応じた変数である。電子顕微鏡観察では、目的に応じて加速電圧を設定するため、加速電圧に応じてσの値は変化するが（例えば、２００ｋＶ、８０ｋＶなど）、同一観察条件では定数となる。
　Ｎ個の検出領域を有する分割型検出器１０５を用いる場合、ｉ番目（ｉ＝１、２、…、Ｎ）の検出領域での検出結果に基づいて生成されるＳＴＥＭ像（分割画像）の実空間での強度Ii(Rp)は、式（７）のように与えられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000007
　式（７）のDi(k)はｉ番目の検出領域の検出器応答関数であり、式（８）に示すように、ｉ番目の検出領域の内部では１を返し、その外側では０を返す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000008
　強度Ii(Rp)をフーリエ変換すると、式（９）のように空間周波数Qpでのフーリエ像Gi(Qp)が求められる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000009
　式（９）のdiはｉ番目のＳＴＥＭ像のバックグランド強度（試料Ｓがないときに真空中で電子線ＥＢを照射したときの強度）であり、式（１０）のように与えられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000010
　式（９）のβi(Qp)はｉ番目の検出領域に対応する位相コントラスト伝達関数（phase contrast transfer function）（以下、ＰＣＴＦと呼ぶ。）であり、式（１１）のように空間周波数Qpの関数として定義される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000011
 　ＰＣＴＦは、複素数で表現され、投影ポテンシャルによって与えられる位相のフーリエ成分がどのようにｉ番目の検出領域から画像に伝達しているか（すなわち、ＳＴＥＭ像のコントラストの振る舞い）を示しており、電子線ＥＢの加速電圧（ｋＶ）、収束半角（ｍｒａｄ）、分割型検出器１０５の各検出領域の形状及び配置等のＳＴＥＭ観察条件から一意に定まり、試料Ｓに依存しない。
　それぞれの検出領域から得られたＳＴＥＭ像の強度I1(Rp)、I2(Rp)、…、IN(Rp)を足し合わせることで、位相情報を効率的に得ることができるが、本実施形態では、周波数フィルタを介してそれぞれのＳＴＥＭ像の強度を足し合わせる。具体的には、式（１２）に示すように、検出領域ごとにGi(Qp)と重み付け係数（ｉ番目のＳＴＥＭ像の周波数フィルタ）Wi(Qp)との積和演算をすることによって、トータルフーリエ像Gtot(Qp)を求める。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000012
　ここで、式（１３）のように、ｉ番目の検出領域に対応するＰＣＴＦβi(Qp)と重み付け係数Wi(Qp)との積和演算によって、トータルＰＣＴＦβtot(Qp)を定義する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000013
　高コントラストでの結像に最適な重み付け条件を決定するため、まず、式（１４）で与えられるノイズレベル（ノイズ強度）Ntot(Qp)を定義する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000014
　式（１２）～式（１４）より、空間周波数Qpでの信号ノイズ比（ＳＮ比）Gtot(Qp)/Ntot(Qp)は、式（１５）のように表される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000015
　これより、各空間周波数Qpにおいて、トータルＰＣＴＦの絶対値をノイズレベルで規格化した値、すなわち、ＰＣＴＦノイズ比|βtot(Qp)|/Ntot(Qp)が最大となる重み付け係数Wi(Qp)を求めればよい。よって、式（１５）においてコーシー・シュワルツの不等式を利用すると、式（１６）が成り立つ。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000016
　式（１６）の左辺を最大にする条件は式（１７）で与えられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000017
 　ここで、K(Qp)は、空間周波数Qpで定められる任意関数である。式（１７）より、ＳＮ比が最大となる重み付け係数Wi(Qp)は、各検出領域に対応するＰＣＴＦの複素共役とバックグランド強度（バックグランドレベル）から一意に定めることができる。また、この重み付け係数Wi(Qp)は、ＳＴＥＭ観察条件から定まり、試料Ｓには依存しないことがわかる。
　式（１７）より、ＳＮ比が最大となる重み付け係数Wi(Qp)は、ＰＣＴＦの複素共役に比例し、バックグランドレベルに反比例している。これは、バックグランドレベルが大きくノイズが顕著になると、重み付けを小さくし、反対に、ＰＣＴＦが大きくなるにつれ、重み付けも大きく設定することを意味している。
　式（１７）を式（１２）に代入して得られたトータルフーリエ像Gtot(Qp)を逆フーリエ変換することにより、式（１８）のように、再構成されたＳＴＥＭ像の強度Itot(Rp)が得られる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000018
　上述のＷＰＯＡでのＳＴＥＭ結像法は、以下で述べるように、ｔＷＰＯＡでのＳＴＥＭ結像法に拡張することができる。ｔＷＰＯＡでは、試料Ｓがプローブの被写界深度Δｚよりも厚い場合を扱い（例えば、加速電圧１２０ｋＶ、収束半角３０ｍｒａｄでΔｚ＝３．７ｎｍ）、試料Ｓ内部での電子の伝搬の効果を考慮する必要がある。
　ｔＷＰＯＡでは、有限の厚みを有する試料Ｓが多数のスライスからなるものとし、ＳＴＥＭ像のコントラストが、各スライスのコントラストの和（積分）で表されるものと仮定している。各スライスの厚みがプローブの被写界深度Δｚよりも十分小さく、各スライスの投影ポテンシャルが等しいとすると、ｔＷＰＯＡにおけるＳＴＥＭ像のコントラストの振る舞いを示す積分型位相コントラスト伝達関数（integrated ＰＣＴＦ）（以下、ｉＰＣＴＦと呼ぶ。）は、各スライスに対する従来型のＰＣＴＦをｚで積分することで求められる。
　すなわち、ｉＰＣＴＦβthick(Qp)は、試料Ｓの厚みをｔとすると、式（１９）のように表される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000019
 　ここで、被積分関数β(Qp;z)は、収束された電子線ＥＢの焦点面を基準として試料Ｓの厚み方向において位置ｚにあるスライスに対する従来型のＰＣＴＦであり、Δｆは、試料Ｓの表面に対するデフォーカス値である。
　β(Qp;z)中の収差関数χ(k)は、式（２０）のように与えられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000020
 　式（２０）の右辺第１項は、試料Ｓ中のスライスに対するデフォーカス収差であり、第２項χ0(k)は、デフォーカス以外のレンズ収差である。
　式（９）～式（１６）のＰＣＴＦβi(Qp)をｉ番目の検出領域に対応するｉＰＣＴＦβi thick(Qp)に置き換えると、ｔＷＰＯＡのもとでＳＮ比が最大となる重み付け係数Wi thick(Qp)は、式（２１）のように与えられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000021
　式（１２）のβi(Qp)とWi(Qp)を、それぞれ、βi thick(Qp)と式（２１）のWi thick(Qp)に置き換えることでトータルフーリエ像Gtot thick(Qp)が得られ、このGtot thick(Qp)を逆フーリエ変換することにより、式（２２）のように、ｔＷＰＯＡのもとで再構成されたＳＴＥＭ像の強度Itot thick(Rp)が得られる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000022
　図５に、試料Ｓ中の層状構造を有するＬｉＣｏＯ２を、積層方向と直交する方向（ミラー指数表記では［０１０］方向）から観察したときに、本実施形態の周波数フィルタリングによる観察方法（Our Method）で得られたシミュレーション画像と、従来のＡＢＦ法で得られたシミュレーション画像とを、ドーズ量ごとに示す。具体的には、ドーズ量が、２５６ｅ－/ｐｉｘｅｌ＝９６６４ｅ－/Å２、６４ｅ－/ｐｉｘｅｌ＝２４１６ｅ－/Å２、１６ｅ－/ｐｉｘｅｌ＝６０４ｅ－/Å２、４ｅ－/ｐｉｘｅｌ＝１５１ｅ－/Å２であるときのシミュレーション結果をそれぞれ示している。ここでは、試料Ｓを観察方向から見たときの厚みを１０ｎｍ、加速電圧を１２０ｋＶ、収束半角を３０ｍｒａｄとし、それぞれのドーズ量に対応したショットノイズを像に導入した。
　図５に示すように、ドーズ量が多くノイズが少ない場合は、本実施形態の観察方法も従来のＡＢＦ方法も、リチウム（Ｌｉ）、酸素（Ｏ）及びコバルト（Ｃｏ）が可視化されていることがわかる。ドーズ量を下げていくと、ＳＮ比が低下し、従来のＡＢＦ方法では、各原子を観察することが難しくなる。一方、本実施形態の観察方法は、低ドーズ条件下でもリチウム（Ｌｉ）のカラムが可視化されていることがわかる。
　図６に、本実施形態の周波数フィルタリングによる観察方法（Our Method）及び従来のＡＢＦ法のそれぞれについて、照射損傷が少ない低ドーズ条件（約２７５ｅ－/ｐｉｘｅｌ）下の実験で取得されたＳＴＥＭ像Ａ及びＢを示す。ここでも、試料Ｓを観察方向から見たときの厚みを１０ｎｍ、加速電圧を１２０ｋＶ、収束半角を３０ｍｒａｄとした。図６において、ＳＴＥＭ像Ｂの右上に示す白色のスケールバーは５Åに対応している。図６より、ＡＢＦ法では判別することが困難なＬｉ（リチウム）のカラムが、本実施形態の観察方法では、低ドーズ条件下でも明瞭に可視化されていることがわかる。
（ＩＩ）実空間フィルタリングによる観察方法
　次に、図７～図９を参照して、本実施形態に係る実空間フィルタリングによる観察方法を説明する。
　上述の周波数フィルタリングによる観察方法では、図７に示すように、分割型検出器１０５のそれぞれの検出領域から同時に取得されたＳＴＥＭ像（強度Ii(Rp)）をフーリエ変換してフーリエ像Gi(Qp)を求め、Gi(Qp)と周波数フィルタ（重み付け係数）Wi(Qp)との積和演算によってトータルフーリエ像Gtot(Qp)を求め、Gtot(Qp)を逆フーリエ変換することで、実空間において再構成されたＳＴＥＭ像（強度Itot(Rp)）を得る。すなわち、各検出領域からのＳＴＥＭ像全体を取得した後に周波数フィルタを作用させているため、周波数フィルタリングとＳＴＥＭ像の再構成は後処理として行われている。
　一方、電子線ＥＢの照射に弱い試料Ｓの観察では、照射損傷を防ぐため、収差等の光学系の調整や観察条件の調整を、試料Ｓを走査しながらリアルタイムで行うことが好ましい。このようなリアルタイム処理を実現するため、実空間フィルタリングによる観察方法では、再構成されたＳＴＥＭ像の強度Itot(Rp)を式（２３）のように定義する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000023
　式（２３）において、丸付きの乗算記号は畳み込み演算子である。Itot(Rp)は、式（１８）と同様に、空間周波数Qpでのトータルフーリエ像Gtot(Qp)の逆フーリエ変換として定義される。また、wi(Rp)は、実空間フィルタとしての点拡がり関数（point spread function）（以下、ＰＳＦと呼ぶ。）であり、式（２４）のように、空間周波数Qpでの周波数フィルタ（重み付け係数）Wi(Qp)の逆フーリエ変換として定義される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000024
　このように、実空間フィルタリングを用いた観察方法は、図７に示すように、上述の周波数フィルタリングとは異なり、フーリエ変換を介さない実空間上での処理である。すなわち、それぞれの検出領域から得られた実空間上でのＳＴＥＭ像に、実空間フィルタとしてのＰＳＦを畳み込んで足し合わせることで、再構成されたＳＴＥＭ像を得るものである。このような手法により、上述の周波数フィルタリングによる処理（後処理）と等価な結果を得ることができる。
　式（２４）の周波数フィルタWi(Qp)又はＰＳＦwi(Rp)のサンプリング画素数は、ｉ番目の検出領域から得られるＳＴＥＭ像（強度Ii(Rp)）の画素数と同じである。例えば、各検出領域から得られるＳＴＥＭ像が２５６×２５６画素（２５６画素四方）でサンプリングされるのであれば、ＰＳＦwi(Rp)も２５６×２５６画素（２５６画素四方）を有する。よって、このＰＳＦwi(Rp)を用いるのであれば、ＳＴＥＭ像全体（例えば、２５６×２５６画素）が取得された後でないと、ＳＴＥＭ像の再構成をすることはできない。
　ここで、プローブは、焦点面（Δｆ＝０）において実空間上で最も収束されるような形状となっている。高分解能観察に用いられるプローブは、Δｆがほぼゼロ又は極めて小さい値となるように設定されることから、ＰＳＦの値は、原点付近に局在した振る舞いをする。よって、図８のＡに示すように、一の検出領域に対応する真のＰＳＦは、原点付近以外ではほとんどの成分がゼロである。この性質を利用すると、図８のＡ及びＢに示すように、真のＰＳＦを切り抜いて得られる小サイズの近似点拡がり関数（近似ＰＳＦ）を定義し、この近似ＰＳＦと一部のIi(Rp)のみから式（２３）を近似的に処理することができる。図８では、２５６画素四方の真のＰＳＦから１６画素四方の近似ＰＳＦを切り抜く例を示しているが、真のＰＳＦのサイズ、及び近似ＰＳＦのサイズは特に限定されない。
　図９に示すように、ｉ番目の検出領域に対応するＳＴＥＭ像（強度Ii(Rp)）は所定ラインごとに（例えば、１ラインごとに）走査することで取得されるが、取得されるＳＴＥＭ像のうち走査済みの領域１３０について近似ＰＳＦを畳み込むことによって、ＳＴＥＭ像全体が取得されていなくても、試料Ｓを走査したそばから再構成像を生成することができる。また、このようなリアルタイム処理により、試料Ｓを走査しながら、収差等の光学系の調整や観察条件の調整を行うことも可能となる。
　図１０に、試料Ｓ中のＬｉＣｏＯ２を［０１０］方向から観察したシミュレーション画像を示す。図１０のＡは、周波数フィルタリングで得られたＳＴＥＭ像であり、図１０のＢは、近似ＰＳＦの畳み込みによる実空間フィルタリングで得られたＳＴＥＭ像である。ここで、試料Ｓの厚みを１０ｎｍ、加速電圧を１２０ｋＶ、収束半角を３０ｍｒａｄとし、ショットノイズを導入し、ドーズ量を２５ｅ－/ｐｉｘｅｌ＝４７３ｅ－/Å２としている。また、実空間フィルタリング用いた近似ＰＳＦのサイズは１６画素四方（１６×１６画素）である。
　図１０より、ＳＴＥＭ像Ａ及びＳＴＥＭ像Ｂはほぼ同様の結果を示しており、低ドーズ条件でリチウム（Ｌｉ）のカラムが明瞭に可視化されていることがわかる。これより、近似ＰＳＦの畳み込みによる実空間フィルタリングは、リアルタイム・イメージングに十分に利用可能であると言える。
　なお、上述の実空間フィルタリングでは、一の検出領域に対応する真のＰＳＦから矩形の近似ＰＳＦを切り抜いた例を示した。これは、矩形窓関数で近似ＰＳＦを規定することに相当する。しかしながら、本実施形態において畳み込みに用いる近似ＰＳＦは、矩形窓関数だけでなく、ハニング窓関数、ハミング窓関数等、他の窓関数によって規定してもよい。
　本実施形態の観察方法は、様々な分割型検出器に適用可能である。図１１に、ＬｉＣｏＯ２からなる同一の試料Ｓを［０１０］方向から観察した場合について、低ドーズ条件下で分割数の異なる様々な分割型検出器から上述の後処理である周波数フィルタリングによりそれぞれ再構成されたＳＴＥＭシミュレーション像と、従来型のＡＢＦ検出器から得られたＳＴＥＭシミュレーション像とを示す。ここでは、試料Ｓの観察方向から見たときの厚みを１０ｎｍ、加速電圧を１２０ｋＶ、収束半角を３０ｍｒａｄとし、ドーズ量を１０ｅ－/ｐｉｘｅｌとしている。
　図１１の８分割型検出器は、動径方向に２分割され、方位角方向に４分割された８個の扇型の検出領域を有する。図１１の１６分割型検出器は、図２に示す分割型検出器１０５と同じである。図１１の４０分割型検出器は、動径方向に４分割され、内側から外側に向かって、方位角方向に４分割、８分割、１２分割、１６分割されて４０個の検出領域を有する。
　図１１より、従来型のＡＢＦ検出器から得られたＳＴＥＭ像Ｄは、原子を全く判別することができない。一方、８分割型検出器、１６分割型検出器、及び４０分割型検出器からそれぞれ得られたＳＴＥＭ像Ａ、Ｂ及びＣは、いずれも、原子を明確に判別することができる。
　本実施形態の分割型検出器１０５及び図１１に示す分割型検出器は、動径方向及び方位角方向に分割された領域を有しているが、例えば、図１２に示すように、動径方向のみに分割された領域（円形領域１ａ、環状領域２ａ、３ａ及び４ａ）を有する分割型検出器を採用してもよい。
　次に、分割型検出器の各検出領域の形状及び配置とＰＣＴＦ又はｉＰＣＴＦとの関係について説明する。
　式（１１）で表されるｉ番目の検出領域に対応するＰＣＴＦβi(Qp)に式（２）を代入して展開すると、ＰＣＴＦβi(Qp)は式（２５）のように表される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000025
　このとき、検出器応答関数Di(k)は、式（２６）のように対称成分Di s(k)と反対称成分Di a(k)に分解することができる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000026
　すなわち、Di s(k)及びDi a(k)は、それぞれ、式（２７）に示す対称性及び式（２８）に示す反対称性を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000027
　式（３）及び式（５）より、絞り関数A(k)及び収差関数χ(k)は、それぞれ、式（２９）及び式（３０）に示すように、原点に対して対称である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000028
　したがって、検出器応答関数Di(k)の対称成分Di s(k)と反対称成分Di a(k)に対応して、ＰＣＴＦβi(Qp)も、式（３１）に示すように対称成分βi s(Qp)及び反対称成分βi a(Qp)に分解される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000029
 　ここで、βi s(Qp)及びβi a(Qp)は、それぞれ、βi(Qp)の実数成分及び純虚数成分である。
　式（３１）を式（１７）に代入することにより、ＳＮ比が最大となる重み付け係数Wi(Qp)は、式（３２）のように表される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000030
　よって、トータルＰＣＴＦβtot(Qp)は、式（３３）のように表される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000031
　ここで、分割型検出器のｉ番目の検出領域が、原点（検出面の中心）に対して対称な形状で配置されているとき、検出器応答関数Di(k)は対称成分Di s(k)のみを有し、反対称成分Di a(k)はゼロであることから、ＰＣＴＦβi(Qp)は実数成分のみを有する。一方、ｉ番目の検出領域が、原点に対して非対称な形状で配置されている場合は、ＰＣＴＦβi(Qp)は実数成分と純虚数成分の双方を有する。
　よって、各検出領域が原点に対して非対称な形状で配置されている分割型検出器の方が、各検出領域が原点に対して対称な形状で配置されている分割型検出器よりも、高コントラストのＳＴＥＭ像を得ることが可能となる。
　例えば、図１２に示す分割型検出器の各検出領域（円形領域１ａ、環状領域２ａ、３ａ及び４ａ）は、いずれも原点に対して対称であることから、ＰＣＴＦβi(Qp)は実数成分のみを有する。一方、図２に示す分割型検出器１０５の検出領域１～１６の各々は、扇型であり、原点に対して非対称であることから、ＰＣＴＦβi(Qp)は実数成分と純虚数成分の双方を有する。よって、図１２に示す分割型検出器よりも図２に示す分割型検出器１０５を用いた方が、高コントラストのＳＴＥＭ像を得ることができる。
　このように、ＰＣＴＦβi(Qp)は、分割型検出器の各検出領域の形状及び配置に依存した値をとるため、各検出領域の形状及び配置は、取得されるＳＴＥＭ像のコントラストに影響を及ぼしていると言える。ｉＰＣＴＦβi thick(Qp)についても同様である。
　以上の本実施形態の観察方法によれば、分割型検出器の各検出領域での検出結果に基づいてＳＴＥＭ像を生成し、各ＳＴＥＭ像に対し、ＳＮ比（∝|βtot(Qp)|/Ntot(Qp)）が最大となる重み付け係数Wi(Qp)に基づくフィルタを作用させることで、再構成像を生成するようにした。これにより、低ドーズ条件下でも試料Ｓ中の軽元素を高コントラストで観察することが可能となる。
　特に、実空間フィルタリングでは、各検出領域から取得されるＳＴＥＭ像のうち走査済みの領域に対して近似ＰＳＦを畳み込むようにした。これにより、試料Ｓを走査しながら再構成像を生成する、実空間上でのリアルタイム処理が可能となる。よって、例えば、試料Ｓを走査しながら、収差等の光学系の調整や観察条件の調整を行うことが可能となる。
　また、本実施形態の観察方法によれば、リチウム（Ｌｉ）等の軽元素だけでなく、多孔性材料であるゼオライト、金属有機錯体（ＭＯＦ）についても、高コントラストでの観察を期待することができる。
１００　　走査型透過電子顕微鏡システム
１０１　　照射源
１０２　　収束レンズ
１０３　　試料ホルダ
１０５　　分割型検出器
１０６　　暗視野検出器
１０７　　検出部
１０８Ａ　　第１光センサ部
１０８Ｂ　　第２光センサ部
１０９　　Ａ／Ｄコンバータ
１１０　　コンピュータ
１１１　　制御装置
１１２　　ディスプレイ
１１３　　記憶装置
１１４　　メインメモリ
１１５　　入力装置
１１６　　通信インターフェース
１２１　　光ファイバ束
ＥＢ　　電子線
Ｓ　　試料
 

Claims (7)

  1. 　電子線を試料上で走査し、前記試料を透過した電子を検出して前記試料中の構造を観察する走査型透過電子顕微鏡による観察方法であって、
    　前記試料を透過した電子を、明視野領域に配置された複数の検出領域を有する分割型検出器で検出した結果を取得するステップと、
    　前記複数の検出領域でのそれぞれの検出結果に基づいて複数の分割画像を生成し、前記複数の分割画像のそれぞれに対し、信号ノイズ比に基づいて定められたフィルタを作用させて再構成像を生成するステップと、
    　を有し、
    　前記信号ノイズ比は、前記複数の検出領域のそれぞれに対応する複素数の位相コントラスト伝達関数と重み付け係数との積和演算によって得られたトータル位相コントラスト伝達関数の絶対値を、ノイズレベルで規格化した値に比例し、
    　前記複数の検出領域のそれぞれに対応する前記フィルタは、前記信号ノイズ比が最大となる前記重み付け係数に基づいて定められる、観察方法。
  2. 　前記信号ノイズ比が最大となる前記重み付け係数は、前記位相コントラスト伝達関数の複素共役とバックグランドレベルから一意に定まる、請求項１に記載の観察方法。
  3. 　前記再構成像を生成するステップでは、
    　前記複数の分割画像をそれぞれフーリエ変換して複数のフーリエ像を求め、
    　前記複数のフーリエ像と前記重み付け係数との積和演算によってトータルフーリエ像を求め、
    　前記トータルフーリエ像を逆フーリエ変換して前記再構成像を求める、請求項１又は２に記載の観察方法。
  4. 　前記再構成像を生成するステップでは、
    　前記複数の分割画像のそれぞれにおいて走査済みの領域に対し、前記重み付け係数の逆フーリエ変換として定義される点拡がり関数の一部を切り抜いた窓関数を畳み込むことで、前記再構成像を生成する、請求項１又は２に記載の観察方法。
  5. 　前記複数の検出領域にそれぞれ対応する前記位相コントラスト伝達関数は、前記複数の検出領域のそれぞれの形状及び配置に依存した値をとる、請求項１～４の何れか１項に記載の観察方法。
  6. 　電子線を試料上で走査し、前記試料を透過した電子を検出して前記試料中の構造を観察する走査型透過電子顕微鏡システムであって、
    　前記電子線を発生する照射源と、
    　前記照射源から発生された前記電子線を前記試料に向けて収束させる収束装置と、
    　明視野領域に配置された複数の検出領域を有する分割型検出器を有し、前記試料を透過した電子を検出領域ごとに検出する検出部と、
    　前記複数の検出領域でのそれぞれの検出結果に基づいて複数の分割画像を生成し、前記複数の分割画像のそれぞれに対し、信号ノイズ比に基づいて定められたフィルタを作用させて再構成像を生成するコンピュータと、
    　を備え、
    　前記信号ノイズ比は、前記複数の検出領域のそれぞれに対応する複素数の位相コントラスト伝達関数と重み付け係数との積和演算によって得られたトータル位相コントラスト伝達関数の絶対値を、ノイズレベルで規格化した値に比例し、
    　前記複数の検出領域のそれぞれに対応する前記フィルタは、前記信号ノイズ比が最大となる前記重み付け係数に基づいて定められる、走査型透過電子顕微鏡システム。
  7. 　走査型透過電子顕微鏡による観察方法をコンピュータに実行させるためのプログラムであって、
    　前記コンピュータに、
    　試料を透過した電子を、明視野領域に配置された複数の検出領域を有する分割型検出器で検出した結果を取得するステップと、
    　前記複数の検出領域でのそれぞれの検出結果に基づいて複数の分割画像を生成し、前記複数の分割画像のそれぞれに対し、信号ノイズ比に基づいて定められたフィルタを作用させて再構成像を生成するステップと、
    　を実行させ、
    　前記信号ノイズ比は、前記複数の検出領域のそれぞれに対応する複素数の位相コントラスト伝達関数と重み付け係数との積和演算によって得られたトータル位相コントラスト伝達関数の絶対値を、ノイズレベルで規格化した値に比例し、
    　前記複数の検出領域のそれぞれに対応する前記フィルタは、前記信号ノイズ比が最大となる前記重み付け係数に基づいて定められる、プログラム。
     
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