WO2021070729A1 - アルミナ粒子の製造方法 - Google Patents

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WO2021070729A1
WO2021070729A1 PCT/JP2020/037393 JP2020037393W WO2021070729A1 WO 2021070729 A1 WO2021070729 A1 WO 2021070729A1 JP 2020037393 W JP2020037393 W JP 2020037393W WO 2021070729 A1 WO2021070729 A1 WO 2021070729A1
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alumina particles
molybdenum
potassium
aluminum
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建軍 袁
木下　宏司
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Dic株式会社
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    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01F—COMPOUNDS OF THE METALS BERYLLIUM, MAGNESIUM, ALUMINIUM, CALCIUM, STRONTIUM, BARIUM, RADIUM, THORIUM, OR OF THE RARE-EARTH METALS
    • C01F7/00—Compounds of aluminium
    • C01F7/02—Aluminium oxide; Aluminium hydroxide; Aluminates
    • C01F7/44—Dehydration of aluminium oxide or hydroxide, i.e. all conversions of one form into another involving a loss of water
    • C01F7/441—Dehydration of aluminium oxide or hydroxide, i.e. all conversions of one form into another involving a loss of water by calcination
    • C01F7/442—Dehydration of aluminium oxide or hydroxide, i.e. all conversions of one form into another involving a loss of water by calcination in presence of a calcination additive
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01F—COMPOUNDS OF THE METALS BERYLLIUM, MAGNESIUM, ALUMINIUM, CALCIUM, STRONTIUM, BARIUM, RADIUM, THORIUM, OR OF THE RARE-EARTH METALS
    • C01F7/00—Compounds of aluminium
    • C01F7/02—Aluminium oxide; Aluminium hydroxide; Aluminates
    • C01F7/30—Preparation of aluminium oxide or hydroxide by thermal decomposition or by hydrolysis or oxidation of aluminium compounds
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
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    • C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
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    • C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
    • C01P2006/00—Physical properties of inorganic compounds
    • C01P2006/12—Surface area

Definitions

  • the present invention relates to a method for producing alumina particles.
  • the present application claims priority based on Japanese Patent Application No. 2019-186057 filed in Japan on October 9, 2019, the contents of which are incorporated herein by reference.
  • incandescent lamps and fluorescent lamps have a long life, low power consumption, and low environmental load, it is essential to take heat dissipation measures even for lighting equipment that uses light emitting diodes (LEDs) as a light source, whose demand is rapidly expanding. It has become.
  • LEDs light emitting diodes
  • metal materials and ceramic materials have been mainly used for members that require high heat dissipation.
  • metal materials and ceramic materials are difficult in terms of light weight and moldability in order to adapt to the miniaturization of electrical and electronic parts, and are being replaced with resin materials.
  • Thermoplastic resins are excellent in ease of molding, appearance, economy, mechanical strength, and other physical and chemical properties, but resin-based materials generally have low thermal conductivity, so they can be used as thermoplastic resins.
  • a heat conductive filler is blended to improve the heat conductivity.
  • curable resin is a material widely used in electrically insulating materials, semiconductor encapsulating materials, fiber-reinforced composite materials, coating materials, molding materials, adhesive materials, etc.
  • adhesives and semiconductors in particular. Heat dissipation is required for sealing materials, electrically insulating materials, printed circuit board materials, and the like. Studies have been conducted to improve the thermal conductivity by adding a thermally conductive filler to the curable resin.
  • Aluminum oxide on the order of ⁇ m is used as one of the thermally conductive fillers used at that time.
  • Aluminum oxide has various crystal forms such as ⁇ , ⁇ , ⁇ , ⁇ , and ⁇ , and it is known that aluminum oxide in the ⁇ crystal form has the highest thermal conductivity.
  • ⁇ -crystalline aluminum oxide has a plate shape or an amorphous shape, and therefore, even if a high packing is performed on an organic polymer compound in order to obtain high thermal conductivity, there are problems such as high viscosity. Occurs, and high filling is not possible.
  • the flux method is a method of precipitating crystals from a solution of an inorganic compound or metal at a high temperature by utilizing the wisdom that crystals (minerals) are created in nature.
  • the features of this flux method include the ability to grow crystals at a temperature much lower than the melting point of the target crystal, the growth of crystals with extremely few defects, and the ability to control the particle shape.
  • Patent Documents 1 and 2 So far, the present inventors have made it possible to produce alumina particles useful as a highly thermally conductive filler by using the flux method (Patent Documents 1 and 2).
  • an object of the present invention is to provide a method for producing alumina particles by the flux method, in which the equipment load is small and the alumina particles can be easily taken out from the flux agent.
  • the present inventors have solved the above problems by using a compound containing potassium in the flux method and using aluminum hydroxide as a raw material aluminum compound. This has led to the completion of the present invention.
  • a method for producing alumina particles which comprises a step of firing an aluminum compound in the presence of a molybdenum compound and a potassium compound, wherein the aluminum compound contains aluminum hydroxide.
  • a method for producing alumina particles by the flux method there is provided a method for producing alumina particles, which has a small equipment load and can easily take out alumina particles from a flux agent.
  • Example 6 is an SEM image of the alumina particles obtained in Example 5.
  • the method for producing alumina particles of the embodiment is a method including a step of firing an aluminum compound in the presence of a molybdenum compound and a potassium compound, and the aluminum compound contains aluminum hydroxide.
  • the method for producing alumina particles of the embodiment further includes, if necessary, a cooling step of cooling the alumina particles containing molybdenum obtained in the firing step, and a post-treatment step of removing the flux agent.
  • a compound containing molybdenum and potassium, which is suitable as a flux agent can be produced, for example, from a molybdenum compound and a potassium compound, which are cheaper and more easily available, in the firing process.
  • the firing step is a step of firing an aluminum compound in the presence of a molybdenum compound and a potassium compound. Further, a metal compound may be used in the firing step.
  • the method for producing alumina particles of the embodiment may include a step (mixing step) of mixing a molybdenum compound, a potassium compound, and / or a compound containing molybdenum and potassium to form a mixture prior to the firing step. , The step of firing the mixture (calcination step) can be included.
  • the molybdenum compound is not particularly limited, metallic molybdenum, molybdenum oxide, molybdenum sulfide, lithium molybdate, sodium molybdate, potassium molybdate, calcium molybdate, ammonium molybdate, H 3 PMo 12 O 40, H 3 SiMo 12 molybdenum compounds such as O 40 and the like.
  • the molybdenum compound contains an isomer.
  • the molybdenum oxide may be molybdenum dioxide (IV) (MoO 2 ) or molybdenum trioxide (VI) (MoO 3 ).
  • potassium molybdate has a structural formula of K 2 Mo n O 3n + 1 , n is even 1, even 2 may be three.
  • the molybdenum compound is preferably at least one selected from the group consisting of molybdenum trioxide, molybdenum dioxide, ammonium molybdate, and potassium molybdate, and more preferably molybdenum trioxide.
  • the above-mentioned molybdenum compound may be used alone or in combination of two or more.
  • the potassium compound is not particularly limited, but is limited to potassium chloride, potassium chlorate, potassium chlorate, potassium sulfate, potassium hydrogen sulfate, potassium sulfite, potassium hydrogen sulfite, potassium nitrate, potassium carbonate, potassium hydrogen carbonate, potassium acetate, potassium oxide.
  • the potassium compound contains an isomer as in the case of the molybdenum compound.
  • the potassium compound is preferably at least one selected from the group consisting of potassium carbonate, potassium hydrogencarbonate, potassium oxide, potassium hydroxide, potassium chloride, potassium sulfate, and potassium molybdate, and potassium carbonate, More preferably, it is at least one selected from the group consisting of potassium hydrogen carbonate, potassium chloride, potassium sulfate, and potassium molybdate.
  • the above-mentioned potassium compound may be used alone or in combination of two or more.
  • potassium molybdate also corresponds to a compound containing molybdenum and potassium. Since potassium molybdate contains molybdenum, it may also have a function as the above-mentioned molybdenum compound.
  • the molar ratio (molybdenum / potassium) of the molybdenum element of the molybdenum compound to the potassium element of the potassium compound is preferably 5 or less, more preferably 0.1 to 5, and preferably 0.15 to 3. More preferred. When the molar ratio (molybdenum / potassium) is within the above range, sublimation of MoO 3 in the firing step is unlikely to occur, and the equipment load for recovering MoO 3 is reduced.
  • the molar ratio (molybdenum / potassium) is the molybdenum atom in the molybdenum compound and / or the molybdenum and potassium-containing compound with respect to the potassium atom in the potassium compound and / or the molybdenum and potassium-containing compound. It can also be expressed as a molar ratio of (molybdenum / potassium).
  • the aluminum compound is a raw material for the alumina particles according to the embodiment.
  • the raw material aluminum compound contains aluminum hydroxide.
  • the content ratio of aluminum hydroxide to 100% by mass of the total mass of the raw material aluminum compound is not particularly limited, but may be, for example, 50 to 100% by mass or 80 to 100% by mass. It may be 95 to 100% by mass, and may be 100% by mass.
  • the inventors have found that by using aluminum hydroxide as a raw material aluminum compound, it becomes easy to adjust the size of the produced alumina particles to a relatively small one.
  • the mechanism by which the size of the produced alumina particles becomes relatively small by using aluminum hydroxide is not clear, but the following phenomena are considered. It is considered that when aluminum hydroxide is fired, the aluminum hydroxide is dehydrated to become transition alumina in the process, and ⁇ -alumina particles are formed through the transition alumina. Here, it is presumed that the transition alumina produced from aluminum hydroxide has low stability and easily shifts to more stable ⁇ -alumina. It is considered that a large number of crystal nuclei are generated. It is inferred that when a large number of ⁇ -crystal nuclei are generated, the amount of raw material distributed to each crystal is relatively reduced, and the crystal size of the obtained individual alumina particles becomes smaller.
  • alumina particles of the present embodiment by using a compound containing potassium as a flux agent in combination , sublimation of MoO 3 in the firing step is unlikely to occur due to the production of potassium molybdate as a flux agent.
  • sublimation of the flux agent is unlikely to occur, so it is preferable to perform an operation of extracting alumina particles from the flux agent after firing.
  • the fired product containing the flux agent and alumina particles cooled after firing is in a state in which the solid phase alumina particles are scattered in the solid phase flux agent.
  • the operation of taking out the alumina particles from the flux agent is, for example, taking out the fired product from a firing container (for example, a crucible, a sheath, etc.), separating the alumina particles and the flux agent, and removing the flak agent from around the alumina particles. Refers to an operation of removing, and this operation can be performed by a post-processing step described later. In the post-treatment step, the flux agent does not have to be completely removed from the alumina particles.
  • the operation of extracting the alumina particles from the flux agent can be easily performed.
  • the smaller the size of the alumina particles the more the alumina particles are scattered throughout the flux agent, which is distributed so as to cut off the continuous phase of the flux agent, so that the fired product containing the flux agent and the alumina particles produced by firing is brittle. Therefore, the post-treatment process can be easily carried out. Further, the amount of the flux agent adhering around the alumina particles tends to be uniformed to a small amount, and it is considered that the alumina particles can be easily taken out from the flux agent by cleaning in the post-treatment step or the like.
  • Aluminum hydroxide can be represented by Al (OH) 3 and may be gibbsite or bayarite.
  • the raw material aluminum compound may further contain an aluminum compound that does not correspond to aluminum hydroxide, and examples of the aluminum compound include metallic aluminum, aluminum sulfide, aluminum nitride, aluminum fluoride, and the like.
  • the above-mentioned aluminum compounds may be used alone or in combination of two or more.
  • the aluminum compound may be a commercially available product or may be prepared by itself.
  • the shape of the aluminum compound is not particularly limited, and any of spherical, amorphous, aspect-oriented structures (wires, fibers, ribbons, tubes, etc.), sheets, and the like can be suitably used.
  • the average particle size of the aluminum compound is also not particularly limited, but is preferably 5 nm to 10000 ⁇ m.
  • the aluminum compound may form a complex with the organic compound.
  • the composite include an organic-inorganic composite obtained by modifying an aluminum compound with an organic silane, an aluminum compound composite adsorbing a polymer, and a composite coated with an organic compound.
  • the content of the organic compound is not particularly limited, but is preferably 60% by mass or less, and more preferably 30% by mass or less.
  • the molar ratio (molybdenum / aluminum) of the molybdenum element of the molybdenum compound to the aluminum element of the aluminum compound is preferably 0.2 or less, preferably 0.01 to 0.2, and 0.02 to 0. It is more preferably 15.
  • the molar ratio (molybdenum / aluminum) is not more than the above upper limit value, the operation of extracting alumina particles from the flux agent can be easily performed, and the molar ratio (molybdenum / aluminum) is not more than the above lower limit value. Therefore, the degree of crystal growth is preferable.
  • the molar ratio (molybdenum / aluminum) can also be expressed as the molar ratio (molybdenum / aluminum) of the molybdenum atom in the molybdenum compound and / or the compound containing molybdenum and potassium to the aluminum atom in the aluminum compound. ..
  • the fact that the molar ratio (molybdenum / aluminum) is below the above upper limit means that the amount of the flux agent with respect to the aluminum raw material is relatively small.
  • the amount of the flux agent is small, the ratio of the continuous phase of the flux agent to the fired product containing the flux agent and alumina particles produced by firing is small, and the fired product is brittle. Since the post-treatment for removing the flux agent becomes easy, it is considered that the alumina particles are easily taken out.
  • the metal compound may have a function of promoting crystal growth of ⁇ -alumina.
  • the metal compound can be used at the time of firing, if desired.
  • the metal compound is not particularly limited, but preferably contains at least one selected from the group consisting of a group II metal compound, a group III metal compound, and a group IV metal compound.
  • Group II metal compound examples include magnesium compounds, calcium compounds, strontium compounds, barium compounds and the like.
  • Examples of the Group III metal compound include scandium compounds, yttrium compounds, lanthanum compounds, and cerium compounds.
  • Examples of the Group IV metal compound include titanium compounds and zirconium compounds.
  • the above-mentioned metal compound means an oxide, a hydroxide, a carbon oxide, or a chloride of a metal element.
  • a metal compound yttrium oxide (Y 2 O 3 ), yttrium hydroxide, and yttrium carbonate can be mentioned.
  • the metal compound is preferably an oxide of a metal element.
  • these metal compounds contain isomers.
  • the metal compound of the 3rd period element, the metal compound of the 4th period element, the metal compound of the 5th period element, and the metal compound of the 6th period element are preferable, and the metal compound of the 4th period element and the third period element. It is more preferably a metal compound of a 5-period element, and even more preferably a metal compound of a 5-period element.
  • a magnesium compound, a calcium compound, an yttrium compound, a lanthanum compound, and a zirconium compound more preferably a magnesium compound, a calcium compound, an yttrium compound, and a zirconium compound, and an yttrium compound and a zirconium compound are used. It is more preferable to use a zirconium compound, and it is particularly preferable to use a zirconium compound.
  • the addition rate of the metal compound is preferably 0.02 to 20% by weight, more preferably 0.6 to 20% by weight, and 5 to 5 to 20% by weight, based on the mass conversion value of the aluminum atom in the aluminum compound. It is more preferably 15% by weight.
  • the addition rate of the metal compound is 0.02% by weight or more, the crystal growth of ⁇ -alumina containing molybdenum can proceed favorably, which is preferable.
  • the addition rate of the metal compound is 20% by weight or less, ⁇ -alumina having a low content of impurities derived from the metal compound can be obtained, which is preferable.
  • Alumina particles containing molybdenum can be obtained by firing the aluminum compound in the presence of the molybdenum compound and the potassium compound. This manufacturing method is based on the flux method.
  • the flux method is classified as a solution method. More specifically, the flux method is a method of crystal growth utilizing the fact that the crystal-flux two-component phase diagram shows a eutectic type.
  • the mechanism of the flux method is presumed to be as follows. That is, as the mixture of solute and flux is heated, the solute and flux become a liquid phase. At this time, since the flux is a flux, in other words, since the solute-flux two-component phase diagram shows a eutectic type, the solute melts at a temperature lower than its melting point to form a liquid phase. It becomes.
  • the concentration of the flux decreases, in other words, the effect of the flux on lowering the melting point of the solute is reduced, and the evaporation of the flux acts as a driving force to cause crystal growth of the solute (flux). Evaporation method).
  • the solute and flux can also cause crystal growth of the solute by cooling the liquid phase (slow cooling method).
  • the flux method has merits such as being able to grow a crystal at a temperature much lower than the melting point, being able to precisely control the crystal structure, and being able to form a polyhedral crystal having an automorphic shape.
  • alumina particles In the production of alumina particles by the flux method using a molybdenum compound as the flux, the mechanism is not always clear, but it is presumed that the mechanism is as follows, for example. That is, when the aluminum compound is fired in the presence of the molybdenum compound, aluminum molybdate is first formed. At this time, the aluminum molybdate grows ⁇ -alumina crystals at a temperature lower than the melting point of alumina, as can be understood from the above description. Then, for example, alumina particles can be obtained by accelerating crystal growth through decomposition of aluminum molybdate, evaporation of flux, and the like. That is, the molybdenum compound functions as a flux, and alumina particles are produced via an intermediate called aluminum molybdate.
  • a potassium compound is used in combination in the above flux method. More specifically, when the molybdenum compound and the potassium compound are used in combination, the molybdenum compound and the potassium compound first react to form potassium molybdate. At the same time, the molybdenum compound reacts with the aluminum compound to form aluminum molybdate. Then, for example, aluminum molybdate is decomposed in the presence of potassium molybdate in the liquid phase to grow crystals , thereby suppressing the evaporation of the above-mentioned flux (sublimation of MoO 3 ) and obtaining alumina particles with less equipment load. be able to.
  • the composition of potassium molybdate described above is not particularly limited, but usually contains molybdenum atom, potassium atom and oxygen atom.
  • the structural formula is preferably expressed as K 2 Mo n O 3n + 1 .
  • n is not particularly limited, but it is preferable that n is in the range of 1 to 3 because the growth promotion of alumina particles functions effectively.
  • potassium molybdate may contain other atoms, and examples of the other atoms include sodium, magnesium, silicon, iron and the like.
  • the firing temperature is not particularly limited, but is preferably 700 ° C. or higher, and more preferably 900 ° C. or higher. 2000 ° C. can be exemplified as the upper limit value of the firing temperature.
  • the firing temperature is, for example, preferably 700 to 2000 ° C, more preferably 900 to 1600 ° C, and even more preferably 900 to 1200 ° C.
  • the flux reaction preferably proceeds, which is preferable.
  • the state of the molybdenum compound, the potassium compound, the compound containing molybdenum and potassium, the aluminum compound, etc. at the time of firing is not particularly limited, and these may be mixed.
  • the mixing method include simple mixing in which powders are mixed, mechanical mixing using a crusher, a mixer or the like, mixing using a mortar or the like, and the like.
  • the obtained mixture may be in a dry state or a wet state, but is preferably in a dry state from the viewpoint of cost.
  • the firing time is not particularly limited, but is preferably 0.1 to 1000 hours, and more preferably 1 to 100 hours from the viewpoint of efficiently forming alumina particles.
  • the firing time is 0.1 hour or more, the crystal growth of the alumina particles is good, which is preferable.
  • the firing time is 1000 hours or less, the production cost can be lowered, which is preferable.
  • the rate of temperature rise to the firing temperature is not particularly limited, but is preferably 1 to 1000 ° C./hour, more preferably 5 to 500 ° C./hour, and further preferably 50 to 300 ° C./hour. preferable.
  • the rate of temperature rise is not more than the above upper limit value, it is considered that a large number of ⁇ -crystal nuclei derived from aluminum hydroxide are likely to be generated during the temperature rise, and the crystal size of the produced alumina particles is increased. It is preferable because it can be made appropriately small and the alumina particles can be easily taken out from the flux agent.
  • the atmosphere of firing is not particularly limited, but for example, it is preferably an oxygen-containing atmosphere such as air or oxygen, or an inert atmosphere such as nitrogen or argon, and is corrosive from the viewpoint of furnace durability. It is more preferable to have an oxygen-containing atmosphere and a nitrogen atmosphere, and it is further preferable to have an air atmosphere from the viewpoint of cost.
  • the pressure at the time of firing is not particularly limited, and may be under normal pressure, under pressure, or under reduced pressure.
  • the heating means it is preferable to use a firing furnace without particular limitation.
  • the firing furnace that can be used at this time include a tunnel furnace, a roller hearth furnace, a rotary kiln, and a muffle furnace.
  • the production method of the present invention may include a cooling step.
  • the cooling step is a step of cooling the ⁇ -alumina crystal-grown in the firing step.
  • the cooling rate is not particularly limited, but is preferably 1 to 1000 ° C./hour, more preferably 5 to 500 ° C./hour, and even more preferably 50 to 300 ° C./hour.
  • the cooling rate is at least the above lower limit value, the production time can be shortened, which is preferable.
  • the cooling rate is not more than the above upper limit value, the size of the produced alumina particles is suitable, which is preferable.
  • the cooling method is not particularly limited, and a cooling device may be used even if it is naturally allowed to cool.
  • the production method of the present invention may include a post-treatment step.
  • the post-treatment step may be a step of separating the alumina particles contained in the fired product and the flux agent, and the fired product can be taken out from the fired product.
  • the post-treatment step may be performed after the above-mentioned firing step, after the above-mentioned cooling step, or after the firing step and the cooling step. Moreover, you may repeat it twice or more if necessary.
  • Examples of the method for removing the flux include cleaning and high temperature treatment. These can be done in combination.
  • the cleaning method is not particularly limited, but when the flux is water-soluble, washing with water or the like can be mentioned.
  • the alumina particles are scattered throughout the flux agent, and these are distributed so as to cut off the continuous phase of the flux, so that they are fired.
  • the fired product composed of the flux and alumina particles thus formed becomes brittle, and the post-treatment step can be easily carried out.
  • the distribution of the flux is dispersed, and the amount of the flux adhering around the alumina particles tends to be uniformed to a small amount, which facilitates the post-treatment for separating the flux and the alumina particles.
  • the alumina particles can be produced with a small equipment load and can be easily separated from the flak agent. Therefore, the alumina particles having high utility value can be easily produced. It's an excellent method.
  • the alumina particles produced by the method for producing alumina particles of the embodiment are not particularly limited, but as an example, alumina particles having the following characteristics can be produced.
  • the average particle size of the alumina particles obtained by the method for producing alumina particles of the present embodiment may be, for example, 20 ⁇ m or less, and may be 0.2 to 20 ⁇ m from the viewpoint that it can be easily taken out from the flux. It may be 0.5 to 15 ⁇ m.
  • the “particle size” is the maximum length of the distance between two points on the contour line of the alumina particles.
  • the “average particle size of alumina particles” is the arithmetic mean value of the particle size measured for at least 50 randomly selected alumina particles from an image obtained by a scanning electron microscope (SEM). It should be noted that the alumina particles to be measured shall be able to identify the entire outline of the alumina particles.
  • the type, usage ratio, firing temperature, firing time, etc. of the aluminum compound, molybdenum compound, potassium compound, and compound containing molybdenum and potassium are selected. By doing so, it can be controlled.
  • the alumina particles obtained by the method for producing alumina particles of the embodiment may be in various crystal forms such as ⁇ , ⁇ , ⁇ , and ⁇ , but are basically ⁇ in that they are more excellent in thermal conductivity. It is preferably in the crystalline form.
  • the general ⁇ -type-aluminum oxide crystal structure is a dense hexagonal lattice, and the thermodynamically most stable crystal structure is a plate with a [001] plane.
  • the molybdenum compound acts as a flux agent, and the crystal planes other than the [001] plane are designated as the main crystal planes.
  • Alumina particles containing molybdenum having a high ⁇ crystallization rate, particularly an ⁇ crystallization rate of 90% or more, can be more easily formed.
  • Having a crystal plane other than the [001] plane as the main crystal plane means that the area of the [001] plane is 20% or less of the total area of the alumina particles.
  • the shape of the alumina particles obtained by the method for producing the alumina particles of the embodiment is not particularly limited. Polyhedral particles, even if they are not true spheres, are advantageous in that they can be easily filled in the resin composition.
  • polyhedral particles close to spheres can be obtained, and the polyhedral particles close to spheres are an advantageous form that is easy to fill when the resin composition is filled.
  • the area of the largest flat surface is less than one-eighth of the area of the structure, and particularly the area of the largest flat surface is preferably one-sixteenth or less of the area of the structure.
  • the alumina particles obtained by a general method have a hexagonal double pyramid shape and have an acute angle, which causes problems such as damage to the equipment when manufacturing a resin composition.
  • the alumina particles obtained by the method for producing alumina particles of the embodiment basically do not have a hexagonal double pyramid shape, problems such as damage to equipment are unlikely to occur.
  • the alumina particles obtained by the method for producing alumina particles of the embodiment are basically polyhedrons of octahedron or more and have a shape close to a sphere, so that problems such as damage to equipment are unlikely to occur. Examples of the polyhedral alumina particles of the embodiment include 8 to 20 icosahedrons.
  • the ⁇ crystallization rate of the alumina particles is preferably 90% or more, more preferably 95 to 100%.
  • the ⁇ crystallization rate is 90% or more, it is preferable because it is advantageous for high thermal conductivity of the alumina particles.
  • the alumina particles obtained by the method for producing alumina particles of the embodiment can contain molybdenum.
  • the form containing molybdenum is not particularly limited, but a form in which molybdenum is arranged, coated, bonded, or other similar forms on the surface of the alumina particles, and a form in which molybdenum is incorporated into the alumina particles (molybdenum is present in the alumina particles).
  • Form a combination of these can be mentioned.
  • the "form in which molybdenum is incorporated into the alumina particles” includes a form in which at least a part of the atoms constituting the alumina particles are replaced with molybdenum, and a space that can exist inside the crystal of the alumina particles (caused by defects in the crystal structure).
  • the atom constituting the alumina particle to be substituted is not particularly limited, and may be an aluminum atom, an oxygen atom, or another atom.
  • Alumina particles are usually colored because they contain molybdenum.
  • the colored color varies depending on the amount of molybdenum contained, but is usually a deep blue color from light blue to close to black, and the color tends to become darker in proportion to the increase in molybdenum content. ..
  • they may be colored in other colors.
  • Molybdenum can be contained due to the manufacturing method described above.
  • the molybdenum is contained in a form in which molybdenum is attached, coated, bonded, or otherwise arranged on the surface of the alumina particles, a form in which molybdenum is incorporated into the alumina structure (a form in which molybdenum is present in the alumina particles), or a combination thereof. Can be done.
  • the molybdenum contained in the alumina particles may be a molybdenum atom or a molybdenum compound as exemplified above.
  • the content of molybdenum is not particularly limited, but from the viewpoint of high thermal conductivity of the alumina particles, it is preferably 0.001 to 10% by mass in terms of molybdenum trioxide with respect to 100% by mass of the alumina particles. It is more preferably 01 to 5% by mass, further preferably 0.05 to 2% by mass, and particularly preferably 0.1 to 1% by mass from the viewpoint of exhibiting high density of the alumina particles. ..
  • the molybdenum content is 0.001% by mass or more, the crystal growth of the alumina particles can proceed more efficiently and the crystal quality can be improved, which is preferable.
  • the molybdenum content when the molybdenum content is 10% by mass or less, alumina particles with less crystal defects and fluctuations can be obtained, and the thermal conductivity of the particles can be improved, which is preferable.
  • the value of "molybdenum content” shall be the value measured by the XRF analysis described in the examples.
  • Alumina particles may contain unavoidable impurities.
  • Inevitable impurities are derived from potassium compounds and metal compounds used in manufacturing, are present in raw materials, and are unavoidably mixed with alumina particles in the manufacturing process, and are originally unnecessary, but in trace amounts. It means an impurity that does not affect the characteristics of the alumina particles.
  • the unavoidable impurities are not particularly limited, and examples thereof include potassium, magnesium, calcium, strontium, barium, scandium, yttrium, lanthanum, titanium, zirconium, cerium, silicon, iron, sodium, and the like. These unavoidable impurities may be contained alone or in combination of two or more.
  • the content of unavoidable impurities in the alumina particles is preferably 10000 mass ppm or less, more preferably 1000 mass ppm or less, and preferably 10 to 500 mass ppm with respect to the total mass of the alumina particles. More preferred.
  • atoms are not particularly limited, and examples thereof include zinc, cobalt, nickel, iron, manganese, titanium, zirconium, calcium, strontium, and yttrium. These other atoms may be used alone or in combination of two or more.
  • the content of other atoms in the alumina particles is preferably 10% by mass or less, more preferably 5% by mass or less, and preferably 2% by mass or less, based on the total mass of the alumina particles. More preferred.
  • a method for producing a resin composition is provided.
  • the manufacturing method includes a step of mixing the alumina particles produced by the method for producing alumina particles of the above-described embodiment with a resin.
  • alumina particles examples include those exemplified in the above ⁇ Alumina particles >>, and the description thereof will be omitted here.
  • alumina particles those that have been surface-treated can be used.
  • alumina particles to be used only one kind may be used, or two or more kinds may be used in combination.
  • alumina particles may be used in combination with other fillers (alumina, spinel, boron nitride, aluminum nitride, magnesium oxide, magnesium carbonate).
  • the content of the alumina particles is preferably 5 to 95% by mass, more preferably 10 to 90% by mass, based on the total mass of the resin composition.
  • the content of the alumina particles is 5% by mass or more, the high thermal conductivity of the alumina particles can be efficiently exhibited, which is preferable.
  • the content of the alumina particles is 95% by mass or less, a resin composition having excellent moldability can be obtained, which is preferable.
  • the resin is not particularly limited, and examples thereof include a thermoplastic resin and a thermosetting resin.
  • the thermoplastic resin is not particularly limited, and a known and commonly used resin used as a molding material or the like can be used. Specifically, polyethylene resin, polypropylene resin, polymethyl methacrylate resin, polyvinyl acetate resin, ethylene-propylene copolymer, ethylene-vinyl acetate copolymer, polyvinyl chloride resin, polystyrene resin, polyacrylonitrile resin, polyamide.
  • Resin polycarbonate resin, polyacetal resin, polyethylene terephthalate resin, polyphenylene oxide resin, polyphenylene sulfide resin, polysulfone resin, polyethersulfone resin, polyether etherketone resin, polyallylsulfone resin, thermoplastic polyimide resin, thermoplastic urethane resin, polyamino Bismaleimide resin, polyamideimide resin, polyetherimide resin, bismaleimide triazine resin, polymethylpentene resin, fluororesin, liquid crystal polymer, olefin-vinyl alcohol copolymer, ionomer resin, polyarylate resin, acrylonitrile-ethylene-styrene Examples thereof include copolymers, acrylonitrile-butadiene-styrene copolymers, and acrylonitrile-styrene copolymers.
  • the thermosetting resin is a resin having a property of being substantially insoluble and insoluble when cured by means such as heating or radiation or a catalyst, and is generally a molding material or the like.
  • a known and commonly used resin used in the above can be used. Specifically, novolak-type phenolic resins such as phenol novolac resin and cresol novolak resin; and resol-type phenolic resins such as unmodified resolephenol resin, oil-modified resolephenol resin modified with tung oil, flaxseed oil, walnut oil, etc.
  • Phenolic resin bisphenol A epoxy resin, bisphenol F epoxy resin and other bisphenol type epoxy resin; fatty chain modified bisphenol type epoxy resin, novolac epoxy resin, cresol novolac epoxy resin and other novolak type epoxy resin; biphenyl type epoxy resin, polyalkylene glue Epoxy resins such as cole type epoxy resins; resins having a triazine ring such as urea (urea) resin and melamine resin; vinyl resins such as (meth) acrylic resin and vinyl ester resin: unsaturated polyester resin, bismaleimide resin, polyurethane resin , Dialyl phthalate resin, silicone resin, resin having a benzoxazine ring, cyanate ester resin and the like.
  • thermoplastic resins may be used alone or in combination of two or more.
  • thermosetting resins may be used, one or more kinds of thermoplastic resins and one or more kinds of thermosetting resins may be used. You may.
  • the content of the resin is preferably 5 to 90% by mass, more preferably 10 to 70% by mass, based on the total mass of the resin composition.
  • the content of the resin is 5% by mass or more, it is preferable because excellent moldability can be imparted to the resin composition.
  • the content of the resin is 90% by mass or less, it is preferable because high thermal conductivity can be obtained as a compound by molding.
  • a curing agent may be mixed with the resin composition, if necessary.
  • the curing agent is not particularly limited, and known ones can be used.
  • Specific examples thereof include amine compounds, amide compounds, acid anhydride compounds, and phenolic compounds.
  • amine compound diaminodiphenylmethane, diethylenetriamine, triethylenetetramine, diaminodiphenyl sulfone, isophoronediamine, imidazo - Le, BF 3 - amine complex, guanidine derivatives and the like.
  • amide compound examples include a polyamide resin synthesized from a dimer of dicyandiamide and linolenic acid and ethylenediamine.
  • Examples of the acid anhydride-based compound include phthalic anhydride, trimellitic anhydride, pyromellitic anhydride, maleic anhydride, tetrahydrophthalic anhydride, methyltetrahydrophthalic anhydride, methylnadic anhydride, hexahydrophthalic anhydride, and methylhexa.
  • Examples include hydrophthalic anhydride.
  • phenolic compound examples include polyvalent values represented by phenol novolac resin, cresol novolac resin, aromatic hydrocarbon formaldehyde resin modified phenol resin, dicyclopentadienephenol-added resin, phenol aralkyl resin (Zyroc resin), and resorcin novolac resin.
  • the above-mentioned curing agent may be used alone or in combination of two or more.
  • a curing accelerator may be mixed with the resin composition, if necessary.
  • the curing accelerator has a function of accelerating curing when the composition is cured.
  • the curing accelerator is not particularly limited, and examples thereof include phosphorus compounds, tertiary amines, imidazoles, organic acid metal salts, Lewis acids, and amine complex salts.
  • the above-mentioned curing accelerator may be used alone or in combination of two or more.
  • a curing catalyst may be mixed with the resin composition, if necessary.
  • the curing catalyst has a function of advancing the curing reaction of a compound having an epoxy group instead of the curing agent.
  • the curing catalyst is not particularly limited, and a known and commonly used thermal polymerization initiator or active energy ray polymerization initiator can be used.
  • the curing catalyst may be used alone or in combination of two or more.
  • a viscosity modifier may be mixed with the resin composition, if necessary.
  • the viscosity modifier has a function of adjusting the viscosity of the composition.
  • the viscosity modifier is not particularly limited, and organic polymers, polymer particles, inorganic particles and the like can be used.
  • the viscosity modifier may be used alone or in combination of two or more.
  • Plasticizer A plasticizer may be mixed with the resin composition, if necessary.
  • the plasticizer has a function of improving the processability, flexibility, and weather resistance of the thermoplastic synthetic resin.
  • the plasticizer is not particularly limited, and phthalates, adipates, phosphates, trimellitic acids, polyesters, polyolefins, and polysiloxanes can be used.
  • the above-mentioned plasticizer may be used alone or in combination of two or more.
  • the resin composition according to this embodiment can be obtained by mixing alumina particles, a resin, and if necessary, other formulations.
  • the mixing method is not particularly limited, and the mixture is mixed by a known and commonly used method.
  • thermosetting resin As a general method of mixing the thermosetting resin with the alumina particles or the like, a predetermined blending amount of the thermosetting resin, the alumina particles, and other components as needed After sufficiently mixing with a mixer or the like, kneading with a three-roll or the like to obtain a fluid liquid composition can be mentioned. Further, as a method of mixing the thermosetting resin and the alumina particles or the like in another embodiment, a predetermined amount of the thermosetting resin, the alumina particles, and if necessary, other components are sufficiently mixed by a mixer or the like.
  • melt-kneading with a mixing roll, an extruder or the like, and then cooling to obtain a solid composition
  • a compound such as a curing agent or a catalyst
  • thermoplastic resin When the resin is a thermoplastic resin, a general method for mixing the thermoplastic resin and alumina particles is to mix the thermoplastic resin, the alumina particles, and if necessary, other components, for example, a tumbler or a Henschel mixer. After mixing in advance using various mixers such as, there is a method of melt-kneading with a mixer such as a Banbury mixer, a roll, a thermoplastic, a single-screw kneading extruder, a twin-screw kneading extruder, a kneader, or a mixing roll.
  • the temperature of melt-kneading is not particularly limited, but may be usually in the range of 240 to 320 ° C.
  • a coupling agent may be externally added to the resin composition.
  • the adhesion between the resin and the alumina particles can be further enhanced, the interfacial thermal resistance between the resin and the alumina particles can be reduced, and the thermal conductivity of the resin composition can be improved. ..
  • the coupling is not particularly limited, but it is preferable to use a silane coupling agent.
  • the silane coupling agent is not particularly limited, but vinyl trichlorosilane, vinyltriethoxysilane, vinyltrimethoxysilane, ⁇ -methacryloxypropyltrimethoxysilane, ⁇ (3,4 epoxycyclohexyl) ethyltrimethoxysilane, ⁇ .
  • the above-mentioned coupling agent may be used alone or in combination of two or more.
  • the amount of the coupling agent added is not particularly limited, but is preferably 0.01 to 5% by mass, more preferably 0.1 to 3% by mass, based on the total mass of the resin.
  • the resin composition can be used as a thermally conductive material.
  • the thermally conductive material can include the resin composition of the embodiment.
  • the resin composition is preferably used as a heat radiating member, more preferably as an insulating heat radiating member. As a result, the heat dissipation function of the device can be improved, which can contribute to the reduction in size and weight of the device and the improvement in performance.
  • a method for producing a cured product includes curing the resin composition produced above.
  • the curing temperature is not particularly limited, but is preferably 20 to 300 ° C, more preferably 50 to 200 ° C.
  • the curing time is not particularly limited, but is preferably 0.1 to 10 hours, more preferably 0.2 to 3 hours.
  • the shape of the cured product depends on the desired application and can be appropriately designed by those skilled in the art.
  • Example 1 40 g of aluminum hydroxide (manufactured by Showa Denko Co., Ltd., average particle size 1.0 ⁇ m), 10 g of potassium carbonate (manufactured by Kanto Chemical Co., Inc.), and 10 g of molybdenum trioxide (manufactured by Taiyo Koko Co., Ltd.) are placed in a dairy pot. The mixture was obtained in. The obtained mixture was placed in a crucible, heated to 1100 ° C. under the condition of 3 ° C./min, and fired in a ceramic electric furnace at 1100 ° C. for 5 hours.
  • aluminum hydroxide manufactured by Showa Denko Co., Ltd., average particle size 1.0 ⁇ m
  • 10 g of potassium carbonate manufactured by Kanto Chemical Co., Inc.
  • molybdenum trioxide manufactured by Taiyo Koko Co., Ltd.
  • the calcined product was taken out from the crucible, the calcined product was weighed, and it was confirmed that the molybdenum trioxide did not evaporate.
  • the fired product was washed with water to wash away the flux agent, and then dried to obtain a light blue powder.
  • the formation of polyhedral ⁇ -alumina was confirmed by SEM observation.
  • the obtained particles contained molybdenum in an amount of 0.50% by mass in terms of molybdenum trioxide.
  • composition (g) of each raw material is shown in Table 1.
  • the molar ratio of molybdenum atom in molybdenum compound to potassium atom in potassium compound [Mo] / [K] and the molar ratio of molybdenum atom in molybdenum compound to aluminum atom in aluminum compound [Mo] / [ Al] is shown in Table 1.
  • Example 2 to 6 Alumina particles were produced in the same manner as in Example 1 except that the blending amounts of the molybdenum compound and the potassium compound were changed as shown in Table 1.
  • Example 1 Alumina particles were produced in the same manner as in Example 1 except that the potassium compound was not blended.
  • Example 1 and Example 1 except that 26 g of transition alumina (manufactured by CHALCO, average particle diameter 45 ⁇ m) was used instead of aluminum hydroxide and the blending amounts of the molybdenum compound and the potassium compound were changed as shown in Table 1. Alumina particles were produced in the same manner.
  • the fired product can be crushed in a mortar and washed with water in an amount of water (weight basis) 5 times or less that of alumina to wash away the flux agent, and alumina particles can be taken out. "C” ...
  • the spatula is lightly pushed in, and the fired product cannot be taken out from the crucible, but can be taken out using a chisel and a hammer.
  • the fired product must be crushed in a mortar and washed with water in an amount (weight basis) five times or more that of alumina to wash away the flux agent.
  • Rint-TT II manufactured by Rigaku Co., Ltd.
  • the 2 ⁇ / ⁇ method was used as the measurement method.
  • the measurement conditions are Cu / K ⁇ ray, 40 kV / 40 mA, the scan speed is 2.0 degrees / minute, the scan range is 5 to 70 degrees, and the step is 0.02 degrees.
  • the alumina particles of each Example and Comparative Example showed sharp scattering peaks derived from ⁇ -alumina, and no alumina crystal system peaks other than the ⁇ crystal structure were observed.
  • the polyhedral shape was observed and the average particle size was measured using a surface observation device, VE-9800 (manufactured by KEYENCE CORPORATION).
  • the image obtained by multiple SEM images from an arbitrary field of view of the sample was observed. Then, the shape of 60% or more of the particles based on the number of particles was determined to be the polyhedral shape of the sample.
  • the average particle size was an arithmetic mean value measured and calculated from 50 alumina particles randomly selected from images obtained from a plurality of SEM images from an arbitrary field of view of the sample.
  • the alumina particles of each Example and Comparative Example were polyhedral particles having a crystal plane other than the [001] plane as the main crystal plane and having a crystal plane having a larger area than the [001] plane. It was a polyhedral particle other than a hexagonal double pyramid and having an octahedron or more.
  • Table 1 shows the values of the average particle size of the alumina particles of each Example and Comparative Example.
  • the molybdenum content of the produced alumina particles was measured by fluorescent X-ray measurement (XRF).
  • the measurement was performed using a fluorescent X-ray analyzer ZSX100e (manufactured by Rigaku Co., Ltd.).
  • the FP (function point) method was used as the measurement method.
  • EZ scan is used, the measurement range is B to U, the measurement diameter is 10 mm, and the sample weight is 50 mg.
  • the powder was measured as it was, and a polypropylene (PP) film was used to prevent scattering.
  • Table 1 shows the ratio of molybdenum content (molybdenum trioxide conversion value) to 100% by mass of alumina particles of each Example and Comparative Example obtained by XRF analysis.
  • the [Mo] / [Al] molar ratio was 0.2 or less, and the amount of the flux agent with respect to the aluminum raw material was smaller than that of Comparative Example 2, and the obtained fired product was obtained. Alumina particles could be easily taken out from the flux agent of.

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Abstract

モリブデン化合物及びカリウム化合物の存在下、アルミニウム化合物を焼成する工程を含み、前記アルミニウム化合物が水酸化アルミニウムを含む、アルミナ粒子の製造方法。

Description

アルミナ粒子の製造方法
　本発明は、アルミナ粒子の製造方法に関する。
　本願は、２０１９年１０月９日に、日本に出願された特願２０１９－１８６０５７号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
　近年、パソコン、テレビ、携帯電話などに代表される電子機器の発展は目まぐるしく、より高密度、高出力、軽量化を目指した開発が進められている。電子機器の高性能化に伴い、単位面積あたりの発熱量は増大している。電子機器は長時間高温環境にあると、動作が不安定となり、誤動作、性能低下、故障へと繋がるため、発生した熱を効率良く放熱する要求が高まっている。
　また、白熱電灯や蛍光灯に対し長寿命で低消費電力かつ低環境負荷であることから、急激に需要が拡大している発光ダイオード（ＬＥＤ）を光源とする照明装置においても放熱対策は必須となっている。これまで、高い放熱性を必要とする部材には、主に金属材料やセラミックス材料が用いられてきた。しかし、電気・電子部品の小型化に適合する上で金属材料やセラミックス材料は、軽量性や成形加工性の面で難があり、樹脂材料への代替が進みつつある。
　熱可塑性樹脂は、成形加工の容易さ、外観、経済性、機械的強度、その他、物理的、化学的特性に優れているが、樹脂系材料は一般に熱伝導性が低いため、熱可塑性樹脂に、熱伝導性フィラーを配合し、熱伝導性を高める検討が行われている。
　また、硬化性樹脂は電気絶縁材料、半導体封止材料、繊維強化複合材料、塗装材料、成形材料、接着材料等で広く用いられる材料であり、それらの用途の中で、特に、接着剤、半導体封止材料、電気絶縁材料、プリント基板材料等で、放熱性が求められている。硬化性樹脂に熱伝導性フィラーを配合する事で、熱伝導性を高める検討が行われている。
　その際に用いられる熱伝導性フィラーのひとつとして、μｍオーダーの酸化アルミニウムが使用されている。酸化アルミニウムには、α、β、γ、δ、θ等の各種の結晶形態があるが、α結晶形態の酸化アルミニウムの熱伝導性が最も高い事が知られている。しかしながら、一般的に、α結晶形の酸化アルミニウムは板状あるいは不定形であるため、高い熱伝導性を得るために、有機高分子化合物に高充填を行おうとしても、高粘度化等の問題が発生し、高充填する事ができない。
　ところで、近年、自然や生物に学ぶ無機材料合成研究が盛んに行われている。その中でフラックス法は自然界で結晶（鉱物）が創り出される知恵を活かして、高温で無機化合物や金属の溶液から結晶を析出させる方法である。このフラックス法の特長として、目的結晶の融点よりもはるかに低い温度で結晶を育成できる、欠陥の極めて少ない結晶が成長する、粒子形状制御ができるなどが挙げられる。
　これまでに本発明者らは、フラックス法を用いることで、高熱伝導性フィラーとして有用なアルミナ粒子の製造を可能としている（特許文献１～２）。
特開２０１６－１６６３７４号公報 国際公開第２０１８／１１２８１０号
　特許文献１～２におけるアルミナ粒子の製造方法によれば、高熱伝導性フィラーとして有用な、高品質なアルミナ粒子が得られ、当該製造方法は非常に優れた方法である。一方、アルミナ粒子の製造過程において、特殊設備の設置が求められたり、フラックス剤からアルミナ粒子を取り出す操作が煩雑となったりする場合があった。
　そこで、本発明は、フラックス法によりアルミナ粒子を製造する方法において、設備負荷が少なく、フラックス剤からアルミナ粒子を容易に取り出すことができる、アルミナ粒子の製造方法を提供することを目的とする。
　本発明者らは、上記課題を解決すべく、鋭意研究を行った結果、フラックス法においてカリウムを含む化合物を併用し、且つ原料アルミニウム化合物に水酸化アルミニウムを使用することで、上記課題が解決されることを見出し、本発明を完成させるに至った。
　すなわち、本発明は、以下の態様を有する。
（１）モリブデン化合物及びカリウム化合物の存在下、アルミニウム化合物を焼成する工程を含み、前記アルミニウム化合物が水酸化アルミニウムを含む、アルミナ粒子の製造方法。
（２）前記アルミナ粒子の平均粒子径が２０μｍ以下である、請求項１に記載の製造方法。
（３）前記アルミニウム化合物中のアルミニウム原子に対する前記モリブデン化合物中のモリブデン原子のモル比（モリブデン／アルミニウム）が、０．０１～０．２である、前記（１）又は（２）に記載の製造方法。
（４）前記カリウム化合物中のカリウム原子に対する前記モリブデン化合物中のモリブデン原子のモル比（モリブデン／カリウム）が、０．１～５である、前記（１）～（３）のいずれか１つに記載の製造方法。
（５）前記アルミナ粒子がモリブデンを含む、前記（１）～（４）のいずれか１つに記載の製造方法。
（６）前記アルミナ粒子が、六角両錘形以外、かつ、多面体粒子であり、
　［００１］面以外の結晶面を主結晶面としたものであり、最も大きな平坦面の面積が、酸化アルミニウムの面積の８分の１以下である、前記（１）～（５）のいずれか１つに記載の製造方法。
　本発明によれば、フラックス法によりアルミナ粒子を製造する方法において、設備負荷が少なく、フラックス剤からアルミナ粒子を容易に取り出すことができる、アルミナ粒子の製造方法が提供される。
実施例５で得たアルミナ粒子のＳＥＭ画像である。
　以下、本発明を実施するための形態について詳細に説明する。
≪アルミナ粒子の製造方法≫
　実施形態のアルミナ粒子の製造方法は、モリブデン化合物及びカリウム化合物の存在下、アルミニウム化合物を焼成する工程を含み、前記アルミニウム化合物が水酸化アルミニウムを含む方法である。実施形態のアルミナ粒子の製造方法は、その他必要に応じて、前記焼成工程で得られるモリブデンを含むアルミナ粒子を冷却する冷却工程、フラックス剤を除去する後処理工程を含む。
　なお、フラックス剤として好適な、モリブデンとカリウムとを含有する化合物は、例えば、より安価かつ入手が容易な、モリブデン化合物及びカリウム化合物を原料として焼成の過程で生じさせることができる。ここでは、モリブデン化合物及びカリウム化合物をフラックス剤として用いる場合、モリブデンとカリウムとを含有する化合物をフラックス剤として用いる場合、の両者を合わせて、モリブデン化合物及びカリウム化合物をフラックス剤として用いる場合、即ち、モリブデン化合物及びカリウム化合物の存在下とみなす。　
　［焼成工程］
　焼成工程はモリブデン化合物およびカリウム化合物の存在下、アルミニウム化合物を焼成する工程である。該焼成工程において、さらに金属化合物を用いてもよい。
　実施形態のアルミナ粒子の製造方法は、焼成工程に先立ち、モリブデン化合物、カリウム化合物、及び／又はモリブデンとカリウムとを含有する化合物を混合して混合物とする工程（混合工程）を有含むことができ、前記混合物を焼成する工程（焼成工程）を含むことができる。
　（モリブデン化合物）
　モリブデン化合物としては、特に制限されないが、金属モリブデン、酸化モリブデン、硫化モリブデン、モリブデン酸リチウム、モリブデン酸ナトリウム、モリブデン酸カリウム、モリブデン酸カルシウム、モリブデン酸アンモニウム、Ｈ３ＰＭｏ１２Ｏ４０、Ｈ３ＳｉＭｏ１２Ｏ４０等のモリブデン化合物が挙げられる。この際、前記モリブデン化合物は、異性体を含む。例えば、酸化モリブデンは、二酸化モリブデン（ＩＶ）（ＭｏＯ２）であっても、三酸化モリブデン（ＶＩ）（ＭｏＯ３）であってもよい。また、モリブデン酸カリウムはＫ２ＭｏｎＯ３ｎ＋１の構造式を有し、ｎは１であっても、２であっても、３であってもよい。これらのうち、モリブデン化合物としては、三酸化モリブデン、二酸化モリブデン、モリブデン酸アンモニウム、及びモリブデン酸カリウムからなる群から選ばれる少なくとも一種であることが好ましく、三酸化モリブデンであることがより好ましい。
　なお、上述のモリブデン化合物は、単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　また、モリブデン酸カリウム（Ｋ２ＭｏｎＯ３ｎ＋１、ｎ＝１～３）は、モリブデンとカリウムとを含有する化合物にも該当する。モリブデン酸カリウムは、カリウムを含むため、後述するカリウム化合物としての機能も有しうる。
　（カリウム化合物）
　カリウム化合物としては、特に制限されないが、塩化カリウム、亜塩素酸カリウム、塩素酸カリウム、硫酸カリウム、硫酸水素カリウム、亜硫酸カリウム、亜硫酸水素カリウム、硝酸カリウム、炭酸カリウム、炭酸水素カリウム、酢酸カリウム、酸化カリウム、臭化カリウム、臭素酸カリウム、水酸化カリウム、珪酸カリウム、燐酸カリウム、燐酸水素カリウム、硫化カリウム、硫化水素カリウム、モリブデン酸カリウム、タングステン酸カリウム等が挙げられる。この際、前記カリウム化合物は、モリブデン化合物の場合と同様に、異性体を含む。これらのうち、カリウム化合物としては、炭酸カリウム、炭酸水素カリウム、酸化カリウム、水酸化カリウム、塩化カリウム、硫酸カリウム、及びモリブデン酸カリウムからなる群から選ばれる少なくとも一種であることが好ましく、炭酸カリウム、炭酸水素カリウム、塩化カリウム、硫酸カリウム、及びモリブデン酸カリウムからなる群から選ばれる少なくとも一種であることがより好ましい。
　なお、上述のカリウム化合物は、単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　また、上記と同様に、モリブデン酸カリウムは、モリブデンとカリウムとを含有する化合物にも該当する。モリブデン酸カリウムは、モリブデンを含むため、上述のモリブデン化合物としての機能も有しうる。
　カリウム化合物のカリウム元素に対するモリブデン化合物のモリブデン元素のモル比（モリブデン／カリウム）は、５以下であることが好ましく、０．１～５であることがより好ましく、０．１５～３であることがさらに好ましい。前記モル比（モリブデン／カリウム）が上記範囲内にあると、焼成工程におけるＭｏＯ３の昇華が生じ難く、ＭｏＯ３回収等のための設備負荷が軽減される。
　当該モル比（モリブデン／カリウム）は、前記カリウム化合物及び／又は前記モリブデンとカリウムとを含有する化合物中のカリウム原子に対する、前記モリブデン化合物及び／又は前記モリブデンとカリウムとを含有する化合物中のモリブデン原子のモル比（モリブデン／カリウム）と表すこともできる。
　（アルミニウム化合物）
　アルミニウム化合物は、実施形態に係るアルミナ粒子の原料である。
　本実施形態のアルミナ粒子の製造方法において、原料のアルミニウム化合物は、水酸化アルミニウムを含むものである。
　原料のアルミニウム化合物の総質量１００質量％に対する水酸化アルミニウムの含有割合は、特に制限されるものではないが、例えば、５０～１００質量％であってよく、８０～１００質量％であってよく、９５～１００質量％であってよく、１００質量％であってよい。
　発明者らは、原料のアルミニウム化合物として水酸化アルミニウムを使用することで、製造されるアルミナ粒子のサイズを、比較的小さなものに調整することが容易となることを見出だした。
　水酸化アルミニウムを使用することで、製造されるアルミナ粒子のサイズが比較的小さなものとなるメカニズムは明らかではないが、以下のような現象が考察される。
　水酸化アルミニウムを焼成すると、その過程で水酸化アルミニウムが脱水され遷移アルミナとなり、遷移アルミナを経てα－アルミナ粒子が形成されるものと考えられる。ここで水酸化アルミニウムに由来して生成される遷移アルミナは安定性が低く、より安定なα－アルミナへと移行しやすいと推測され、焼成の昇温時、より低い温度領域にて、α－結晶核が多数生成されると考えられる。α－結晶核が多数生成されると、各結晶へと分配される原料は相対的に減少し、得られる個々のアルミナ粒子の結晶サイズが、より小さなものとなることが推察される。
　本実施形態のアルミナ粒子の製造方法において、フラックス剤としてカリウムを含む化合物を併用することで、フラックス剤としてのモリブデン酸カリウムの生成により、焼成工程におけるＭｏＯ３の昇華が生じ難いものとなる。一方で、当該方法では、フラックス剤の昇華が起き難いため、焼成後にフラックス剤からアルミナ粒子を取り出す操作を行うことが好ましい。焼成後に冷却されたフラックス剤及びアルミナ粒子を含む焼成物は、固相のフラックス剤のなかに固相のアルミナ粒子が散らばって存在した状態となる。フラックス剤からアルミナ粒子を取り出す操作とは、例えば、焼成容器（例えば、坩堝、サヤなど）から焼成物を取り出した後、アルミナ粒子とフラックス剤とを分離して、アルミナ粒子の周囲からフラック剤を除去する操作を指し、この操作は、後述の後処理工程により実施することができる。なお、後処理工程において、フラックス剤はアルミナ粒子から完全に除去されなくともよい。
　ここで、本実施形態で製造されるアルミナ粒子は、そのサイズが比較的小さいものとなるため、フラックス剤からアルミナ粒子を取り出す操作を容易に行うことができる。これは、アルミナ粒子のサイズが小さいほど、アルミナ粒子がフラックス剤全体に散らばり、これがフラックス剤の連続相を断ち切るよう分布するため、焼成されて出来たフラックス剤及びアルミナ粒子を含む焼成物が脆いものとなり、後処理工程の実施が容易となる。また、アルミナ粒子の周りに付着するフラックス剤の量が均一化されて少量となる傾向にあり、後処理工程における洗浄などによりフラックス剤からアルミナ粒子を容易に取り出すことができると考えられる。
　水酸化アルミニウムは、Ａｌ（ＯＨ）３で表すことができ、ギブサイトであってもよく、バイヤライトであってもよい。
　なお、原料のアルミニウム化合物は、水酸化アルミニウムの他に、水酸化アルミニウムに該当しないアルミニウム化合物を更に含んでもよく、当該アルミニウム化合物としては、例えば、金属アルミニウム、硫化アルミニウム、窒化アルミニウム、フッ化アルミニウム、塩化アルミニウム、臭化アルミニウム、ヨウ化アルミニウム、硫酸アルミニウム、硫酸ナトリウムアルミニウム、硫酸カリウムアルミニウム、硫酸アンモニウムアルミニウム、硝酸アルミニウム、アルミン酸アルミニウム、ケイ酸アルミニウム、リン酸アルミニウム、乳酸アルミニウム、ラウリン酸アルミニウム、ステアリン酸アルミニウム、シュウ酸アルミニウム、酢酸アルミニウム、塩基性酢酸アルミニウム、アルミニウムプロポキシド、アルミニウムブトキシド、ベーマイト、擬ベーマイト、遷移アルミナ（γ－アルミナ、δ－アルミナ、θ－アルミナなど）、α－アルミナ、二種以上の結晶相を有する混合アルミナ等が挙げられる。
　なお、上述のアルミニウム化合物は単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　アルミニウム化合物は市販品を使用しても、自ら調製してもよい。
　アルミニウム化合物の形状は、特に制限されず、球状、無定形、アスペクトのある構造体（ワイヤ、ファイバー、リボン、チューブなど）、シートなどのいずれであっても好適に用いることができる。
　アルミニウム化合物の平均粒径についても、特に制限されないが、５ｎｍ～１００００μｍであることが好ましい。
　また、アルミニウム化合物は、有機化合物と複合体を形成していてもよい。当該複合体としては、例えば、有機シランを用いて、アルミニウム化合物を修飾して得られる有機無機複合体、ポリマーを吸着したアルミニウム化合物複合体、有機化合物で被覆した複合体等が挙げられる。これらの複合体を用いる場合、有機化合物の含有率としては、特に制限はないが、６０質量％以下であることが好ましく、３０質量％以下であることがより好ましい。
　アルミニウム化合物のアルミニウム元素に対するモリブデン化合物のモリブデン元素のモル比（モリブデン／アルミニウム）は、０．２以下であることが好ましく、０．０１～０．２であることが好ましく、０．０２～０．１５であることがより好ましい。
　前記モル比（モリブデン／アルミニウム）が上記上限値以下にあることで、フラックス剤からアルミナ粒子を取り出す操作を容易に行うことができ、前記モル比（モリブデン／アルミニウム）が上記下限値以上にあることで、結晶成長の程度が好ましいものとなる。
　当該モル比（モリブデン／アルミニウム）は、前記アルミニウム化合物中のアルミニウム原子に対する、前記モリブデン化合物及び/又はモリブデンとカリウムとを含有する化合物中のモリブデン原子のモル比（モリブデン／アルミニウム）と表すこともできる。
　前記モル比（モリブデン／アルミニウム）が上記上限値以下にあることは、すなわちアルミニウム原料に対するフラックス剤の量が、比較的少ないことを意味する。フラックス剤の量が少ないことで、焼成されて出来たフラックス剤及びアルミナ粒子を含む焼成物において、フラックス剤の連続相が占める割合が少なくなり、上記の焼成物が脆いものとなること、更にはフラックス剤を除去する後処理が容易となるため、アルミナ粒子が取り出されやすい状態となるものと考えられる。
　（金属化合物）
　金属化合物は、α－アルミナの結晶成長を促進する機能を有しうる。当該金属化合物は所望により焼成時に使用されうる。
　金属化合物としては、特に制限されないが、第ＩＩ族の金属化合物、第ＩＩＩ族の金属化合物、および第ＩＶ族の金属化合物からなる群から選択される少なくとも１つを含むことが好ましい。
　前記第ＩＩ族の金属化合物としては、マグネシウム化合物、カルシウム化合物、ストロンチウム化合物、バリウム化合物等が挙げられる。
　前記第ＩＩＩ族の金属化合物としては、スカンジウム化合物、イットリウム化合物、ランタン化合物、セリウム化合物等が挙げられる。
　前記第ＩＶ族の金属化合物としては、チタン化合物、ジルコニウム化合物等が挙げられる。
　なお上述の金属化合物は、金属元素の酸化物、水酸化物、炭酸化物、塩化物を意味する。例えば、イットリウム化合物であれば、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）、水酸化イットリウム、炭酸化イットリウムが挙げられる。これらのうち、金属化合物は金属元素の酸化物であることが好ましい。なお、これらの金属化合物は異性体を含む。
　これらのうち、第３周期元素の金属化合物、第４周期元素の金属化合物、第５周期元素の金属化合物、第６周期元素の金属化合物であることが好ましく、第４周期元素の金属化合物、第５周期元素の金属化合物であることがより好ましく、第５周期元素の金属化合物であることがさらに好ましい。具体的には、マグネシウム化合物、カルシウム化合物、イットリウム化合物、ランタン化合物、ジルコニウム化合物を用いることが好ましく、マグネシウム化合物、カルシウム化合物、イットリウム化合物、ジルコニウム化合物を用いることがより好ましく、イットリウム化合物、ジルコニウム化合物を用いることがさらに好ましく、ジルコニウム化合物を用いることが特に好ましい。
　金属化合物の添加率は、アルミニウム化合物中のアルミニウム原子の質量換算値に対して、０．０２～２０重量％であることが好ましく、０．６～２０重量％であることがより好ましく、５～１５重量％であることがさらに好ましい。金属化合物の添加率が０．０２重量％以上であると、モリブデンを含むα－アルミナの結晶成長が好適に進行しうることから好ましい。一方、金属化合物の添加率が２０重量％以下であると、金属化合物由来の不純物の含有量の低いα－アルミナを得ることができることから好ましい。
　（焼成）
　モリブデン化合物およびカリウム化合物の存在下、アルミニウム化合物を焼成することで、モリブデンを含むアルミナ粒子を得ることができる。本製造方法はフラックス法によるものである。
　フラックス法は、溶液法に分類される。フラックス法とは、より詳細には、結晶－フラックス２成分系状態図が共晶型を示すことを利用した結晶成長の方法である。フラックス法のメカニズムとしては、以下の通りであると推測される。すなわち、溶質およびフラックスの混合物を加熱していくと、溶質およびフラックスは液相となる。この際、フラックスは融剤であるため、換言すれば、溶質－フラックス２成分系状態図が共晶型を示すため、溶質は、その融点よりも低い温度で溶融し、液相を構成することとなる。この状態で、フラックスを蒸発させると、フラックスの濃度は低下し、換言すれば、フラックスによる前記溶質の融点低下効果が低減し、フラックスの蒸発が駆動力となって溶質の結晶成長が起こる（フラックス蒸発法）。なお、溶質およびフラックスは液相を冷却することによっても溶質の結晶成長を起こすことができる（徐冷法）。
　フラックス法は、融点よりもはるかに低い温度で結晶成長をさせることができる、結晶構造を精密に制御できる、自形をもつ多面体結晶体を形成できる等のメリットを有する。
　フラックスとしてモリブデン化合物を用いたフラックス法によるアルミナ粒子の製造では、そのメカニズムは必ずしも明らかではないが、例えば、以下のようなメカニズムによるものと推測される。すなわち、モリブデン化合物の存在下でアルミニウム化合物を焼成すると、まず、モリブデン酸アルミニウムが形成される。この際、当該モリブデン酸アルミニウムは、上述の説明からも理解されるように、アルミナの融点よりも低温でα－アルミナ結晶を成長する。そして、例えば、モリブデン酸アルミニウムの分解、フラックスの蒸発等を経て結晶成長が加速されることでアルミナ粒子を得ることができる。すなわち、モリブデン化合物がフラックスとして機能し、モリブデン酸アルミニウムという中間体を経由してアルミナ粒子が製造されるのである。
　本実施形態のアルミナ粒子の製造方法では、上記フラックス法においてカリウム化合物を併用する。より詳細には、モリブデン化合物とカリウム化合物とを併用すると、まず、モリブデン化合物とカリウム化合物が反応してモリブデン酸カリウムが形成される。同時に、モリブデン化合物がアルミニウム化合物と反応してモリブデン酸アルミニウムを形成する。そして、例えば、液相のモリブデン酸カリウムの存在下でモリブデン酸アルミニウムが分解し、結晶成長させることで、上述のフラックスの蒸発（ＭｏＯ３の昇華）を抑制しつつ、設備負荷少なくアルミナ粒子を得ることができる。
　上述したモリブデン酸カリウムの構成は特に制限されないが、通常、モリブデン原子、カリウム原子および酸素原子を含む。構造式としては、好ましくはＫ２ＭｏｎＯ３ｎ＋１で表される。この際は、ｎは特に制限されないが、１～３の範囲であると、アルミナ粒子の成長促進が効果的に機能することから好ましい。なお、モリブデン酸カリウムには他の原子が含まれていてもよく、当該他の原子としては、ナトリウム、マグネシウム、シリコン、鉄等が挙げられる。
　焼成温度は特に制限されないが、７００℃以上であることが好ましく、９００℃以上であることがより好ましい。上記焼成温度の上限値として２０００℃を例示できる。焼成温度は、例えば、７００～２０００℃であることが好ましく、９００～１６００℃であることがより好ましく、９００～１２００℃であることがさらに好ましい。焼成温度が７００℃以上であると、好適にフラックス反応が進行することから好ましい。
　焼成時におけるモリブデン化合物、カリウム化合物、モリブデンとカリウムとを含有する化合物、およびアルミニウム化合物等の状態は、特に限定されず、これらが混合されていればよい。混合方法としては、粉体を混ぜ合わせる簡便な混合、粉砕機やミキサー等を用いた機械的な混合、乳鉢等を用いた混合等が挙げられる。この際、得られる混合物は、乾式状態、湿式状態のいずれであってもよいが、コストの観点から乾式状態であることが好ましい。
　焼成の時間についても特に制限されないが、０．１～１０００時間であることが好ましく、アルミナ粒子の形成を効率的に行う観点から、１～１００時間であることがより好ましい。焼成時間が０．１時間以上であると、アルミナ粒子の結晶成長が良好であるため好ましい。一方、焼成時間が１０００時間以内であると、製造コストが低くなり得ることから好ましい。
　焼成温度までの昇温速度は、特に制限されないが、１～１０００℃／時間であることが好ましく、５～５００℃／時間であることがより好ましく、５０～３００℃／時間であることがさらに好ましい。昇温速度が上記の下限値以上であると、製造時間が短縮されうることから好ましい。一方、昇温速度が上記の上限値以下であると、上記昇温中に、水酸化アルミニウムに由来するα－結晶核が多数生成されやすいものと考えられ、製造されるアルミナ粒子の結晶サイズを適度に小さくでき、アルミナ粒子をフラックス剤から容易に取り出せることから好ましい。
　焼成の雰囲気についても特に限定されないが、例えば、空気や酸素のような含酸素雰囲気、窒素やアルゴンのような不活性雰囲気であることが好ましく、炉の耐久性の観点などから腐食性を有さない含酸素雰囲気、窒素雰囲気であることがより好ましく、コストの観点から、空気雰囲気であることがさらに好ましい。
　焼成時の圧力についても特に制限されず、常圧下であっても、加圧下であっても、減圧下であってもよい。加熱手段としては、特に制限されない、焼成炉を用いることが好ましい。この際使用されうる焼成炉としては、トンネル炉、ローラーハース炉、ロータリーキルン、マッフル炉等が挙げられる。
　［冷却工程］
　本発明の製造方法は、冷却工程を含んでいてもよい。当該冷却工程は、焼成工程において結晶成長したα－アルミナを冷却する工程である。
　冷却速度は、特に制限されないが、１～１０００℃／時間であることが好ましく、５～５００℃／時間であることがより好ましく、５０～３００℃／時間であることがさらに好ましい。冷却速度が上記の下限値以上であると、製造時間が短縮されうることから好ましい。一方、冷却速度が上記の上限値以下であると、製造されるアルミナ粒子のサイズが好適なものとなり好ましい。
　冷却方法は特に制限されず、自然放冷であっても、冷却装置を使用してもよい。
［後処理工程］
　本発明の製造方法は、後処理工程を含んでいてもよい。当該後処理工程は、焼成物に含まれるアルミナ粒子とフラックス剤とを分離する工程であってよく、焼成容器から焼成物を取り出して行うことができる。後処理工程は、上述の焼成工程の後に行ってもよいし、上述の冷却工程の後に行ってもよいし、焼成工程および冷却工程の後に行ってもよい。また、必要に応じて、２度以上繰り返し行ってもよい。
　フラックスを除去する方法としては、洗浄、高温処理等が挙げられる。これらは組み合わせて行うことができる。
　前記洗浄方法としては、特に制限されないが、フラックスが水溶性である場合には、水洗等が挙げられる。
　また、高温処理の方法としては、フラックスの昇華点または沸点以上に昇温する方法が挙げられる。
　本実施形態のアルミナ粒子の製造方法によれば、製造されるアルミナ粒子のサイズが小さなものとなることで、アルミナ粒子がフラックス剤全体に散らばり、これがフラックスの連続相を断ち切るよう分布するため、焼成されて出来たフラックス及びアルミナ粒子で構成される焼成物が脆いものとなり、後処理工程の実施が容易となる。また、フラックスの分布が分散されて、アルミナ粒子の周りに付着する量が均一化されて少量となる傾向にあり、フラックスとアルミナ粒子とを分離する後処理が容易となる。
　本実施形態のアルミナ粒子の製造方法は、アルミナ粒子を設備負荷少なく製造できるうえ、フラック剤からの分離も容易であることから、利用価値の高いアルミナ粒子を簡便に製造可能であるという、非常に優れた方法である。
　≪アルミナ粒子≫
　実施形態のアルミナ粒子の製造方法によって製造されるアルミナ粒子については、特に制限されるものではないが、一例として、下記特徴を有するアルミナ粒子を製造することができる。
　本実施形態のアルミナ粒子の製造方法で得られる前記アルミナ粒子の平均粒径は、フラックスから容易に取り出すことができるとの観点から、例えば、２０μｍ以下であってよく、０．２～２０μｍであってよく、０．５～１５μｍであってよい。
　「粒径」は、アルミナ粒子の輪郭線上の２点間の距離のうち、最大の長さとする。「アルミナ粒子の平均粒子径」は走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により得られたイメージから、無作為に選出された少なくとも５０個のアルミナ粒子について測定された粒径の算術平均値とする。なお、測定対象のアルミナ粒子は、その輪郭線の全体像が識別可能なものとする。
　実施形態のアルミナ粒子の製造方法により得られるアルミナ粒子の形状、サイズ等は、アルミニウム化合物、モリブデン化合物、カリウム化合物、モリブデンとカリウムとを含有する化合物の種類、使用割合、焼成温度、焼成時間を選択することにより、制御することができる。
　実施形態のアルミナ粒子の製造方法により得られるアルミナ粒子は、例えば、β、γ、δ、θ等の各種の結晶形態であっても良いが、より熱伝導性に優れる点で、基本的にα結晶形であることが好ましい。一般的なα型－酸化アルミニウムの結晶構造は稠密六方格子であり、熱力学的に最も安定的な結晶構造は［００１］面の発達した板状である。しかし、実施形態のアルミナ粒子の製造方法によれば、モリブデン化合物の存在下に、アルミニウム化合物を焼成する事で、モリブデン化合物がフラックス剤として働き、［００１］面以外の結晶面を主結晶面としたα結晶化率が高い、中でもα結晶化率が９０％以上の、モリブデンを含むアルミナ粒子をより容易に形成できる。［００１］面以外の結晶面を主結晶面とするということは、当該〔００１〕面の面積がアルミナ粒子の全体の面積に対して、２０％以下であるということである。
　実施形態のアルミナ粒子の製造方法により得られるアルミナ粒子の形状は特に限定されない。真球でなくとも多面体粒子であることが、樹脂組成物へ充填し易い点で有利であるが、例えば、実施形態のアルミナ粒子の製造方法で、フラックス剤としてモリブデンを含む化合物を使用する事により、基本的に球に近い多面体粒子を得る事ができ、この球に近い多面体粒子は、樹脂組成物への充填した際に、充填し易い有利な形態である。中でも、最も大きな平坦面の面積は構造体の面積の８分の１以下にあり、特に最も大きな平坦面の面積は構造体の面積の１６分の１以下のものが好適に得られる。
　また、多面体粒子であると、樹脂組成物中で粒子同士が接触する際、熱伝導率の高い面接触を行うと考えられ、球状粒子に比べて同じ充填率であっても高い熱伝導性を得られると考えられる。
　また、一般的な方法で得られるアルミナ粒子は六角両錘型の形状になり、鋭角を有するため、樹脂組成物を製造する時などに、機器を損傷するなどの問題点を発生する。一方、実施形態のアルミナ粒子の製造方法により得られるアルミナ粒子は、基本的に六角両錘型の形状ではないために、機器の損傷等の問題を起こし難い。実施形態のアルミナ粒子の製造方法により得られるアルミナ粒子は、基本的に８面体以上の多面体であり、球状に近い形状を持っているため、機器の損傷等の問題を起こし難い。実施形態の多面体のアルミナ粒子としては、例えば８～２０面体を例示できる。
　アルミナ粒子のα結晶化率は９０％以上であることが好ましく、９５～１００％であることがより好ましい。α結晶化率が９０％以上であると、アルミナ粒子の高熱伝導化に有利であることから好ましい。
　（モリブデン）
　実施形態のアルミナ粒子の製造方法により得られるアルミナ粒子は、モリブデンを含むことができる。
　モリブデンの含有形態は特に制限されないが、モリブデンがアルミナ粒子表面に付着、被覆、結合、その他これに類する形態で配置される形態、モリブデンがアルミナ粒子に組み込まれる形態（モリブデンがアルミナ粒子内に存在する形態）、これらの組み合わせが挙げられる。この際、「モリブデンがアルミナ粒子に組み込まれる形態」としては、アルミナ粒子を構成する原子の少なくとも一部がモリブデンに置換する形態、アルミナ粒子の結晶内部に存在しうる空間（結晶構造の欠陥により生じる空間等を含む）にモリブデンが配置される形態等が挙げられる。なお、前記置換する形態において、置換されるアルミナ粒子を構成する原子としては、特に制限されず、アルミニウム原子、酸素原子、他の原子のいずれであってもよい。
　アルミナ粒子は、モリブデンを含むため、通常、着色されている。着色された色彩は、含有されるモリブデンの量によっても異なるが、通常、薄い青色から黒色に近い濃青色であり、モリブデン含有量が多くなるのに比例して色彩が濃色になる傾向がある。なお、モリブデンを含む本形態に係るアルミナ粒子の構成によっては、他の色彩に着色されている場合もある。
　モリブデンは、前述する製造方法に起因して含有されうる。
　当該モリブデンは、アルミナ粒子表面に付着、被覆、結合、その他これに類する形態で配置される形態、モリブデンがアルミナ構造に組み込まれる形態（モリブデンがアルミナ粒子内に存在する形態）、これらの組み合わせにより含有されうる。
　なお、前記アルミナ粒子が含む前記モリブデンは、モリブデン原子であってもよく、上記に例示したようなモリブデン化合物であってもよい。
　モリブデンの含有量は、特に制限されないが、アルミナ粒子の高熱伝導性の観点から、アルミナ粒子１００質量％に対して、三酸化モリブデン換算で０．００１～１０質量％であることが好ましく、０．０１～５質量％であることがより好ましく、アルミナ粒子が高い緻密性を示す観点から、０．０５～２質量％であることがさらに好ましく、０．１～１質量％であることが特に好ましい。モリブデンの含有量が０．００１質量％以上であると、アルミナ粒子の結晶成長がより効率よく進行でき、結晶品質が向上しうることから好ましい。一方、モリブデンの含有量が１０質量％以下であると、結晶の欠陥や揺らぎの少ないアルミナ粒子を得られ、粒子の熱伝導性が向上しうることから好ましい。なお、本明細書において、「モリブデン含有量」の値は実施例に記載のＸＲＦ分析により、測定された値を採用するものとする。
　（不可避不純物）
　アルミナ粒子は不可避不純物を含みうる。
　不可避不純物は、製造で使用するカリウム化合物および金属化合物に由来したり、原料中に存在したり、製造工程において不可避的にアルミナ粒子に混入するものであり、本来は不要なものであるが、微量であり、アルミナ粒子の特性に影響を及ぼさない不純物を意味する。
　不可避不純物としては、特に制限されないが、カリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、スカンジウム、イットリウム、ランタン、チタン、ジルコニウム、セリウム、珪素、鉄、ナトリウム、等が挙げられる。これらの不可避不純物は単独で含まれていても、２種以上が含まれていてもよい。
　アルミナ粒子中の不可避不純物の含有量は、アルミナ粒子の総質量に対して、１００００質量ｐｐｍ以下であることが好ましく、１０００質量ｐｐｍ以下であることがより好ましく、１０～５００質量ｐｐｍであることがさらに好ましい。
　（他の原子）
　他の原子は、本発明の効果を阻害しない範囲において、着色、発光等機能付与目的として意図的にアルミナ粒子に添加されるものを意味する。
　他の原子としては、特に制限されないが、亜鉛、コバルト、ニッケル、鉄、マンガン、チタン、ジルコニウム、カルシウム、ストロンチウム、イットリウム等が挙げられる。これらの他の原子は単独で用いても、２種以上を混合して用いてもよい。
　アルミナ粒子中の他の原子の含有量は、アルミナ粒子の総質量に対して、１０質量％以下であることが好ましく、５質量％以下であることがより好ましく、２質量％以下であることがさらに好ましい。
　＜樹脂組成物の製造方法＞
　本発明の一実施形態によれば、樹脂組成物の製造方法が提供される。
　当該製造方法は、上述の実施形態のアルミナ粒子の製造方法で製造されたアルミナ粒子と、樹脂とを混合する工程を含む。
　［アルミナ粒子］
　アルミナ粒子としては、上記≪アルミナ粒子≫で例示したものが挙げられ、ここでは説明を省略する。
　なお、前記アルミナ粒子は、表面処理されたものを用いることができる。
　また、使用するアルミナ粒子は、１種のみ使用しても、２種以上を組み合わせて使用してもよい。
　さらに、アルミナ粒子と他のフィラー（アルミナ、スピネル、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム）とを組み合わせて使用してもよい。
　アルミナ粒子の含有量は、樹脂組成物の総質量に対して、５～９５質量％であることが好ましく、１０～９０質量％であることがより好ましい。アルミナ粒子の含有量が５質量％以上であると、アルミナ粒子の高熱伝導性を効率的に発揮できることから好ましい。一方、アルミナ粒子の含有量が９５質量％以下であると、成形性に優れた樹脂組成物を得ることができることから好ましい。
　［樹脂］
　樹脂としては、特に制限されず、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂が挙げられる。
　前記熱可塑性樹脂としては、特に制限されず、成形材料等に使用される公知慣用の樹脂が用いられうる。具体的には、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリメタクリル酸メチル樹脂、ポリ酢酸ビニル樹脂、エチレン－プロピレン共重合体、エチレン－酢酸ビニル共重合体、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリアクリロニトリル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリフェニレンオキシド樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリアリルスルホン樹脂、熱可塑性ポリイミド樹脂、熱可塑性ウレタン樹脂、ポリアミノビスマレイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ビスマレイミドトリアジン樹脂、ポリメチルペンテン樹脂、フッ化樹脂、液晶ポリマー、オレフィン－ビニルアルコール共重合体、アイオノマー樹脂、ポリアリレート樹脂、アクリロニトリル－エチレン－スチレン共重合体、アクリロニトリル－ブタジエン－スチレン共重合体、アクリロニトリル－スチレン共重合体などが挙げられる。
　前記熱硬化性樹脂としては、加熱または放射線や触媒などの手段によって硬化される際に実質的に不溶かつ不融性に変化し得る特性を持った樹脂であり、一般的には、成形材料等に使用される公知慣用の樹脂が用いられうる。具体的には、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂；未変性のレゾールフェノール樹脂、桐油、アマニ油、クルミ油等で変性した油変性レゾールフェノール樹脂等のレゾール型フェノール樹脂等のフェノール樹脂；ビスフェノールＡエポキシ樹脂、ビスフェノールＦエポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂；脂肪鎖変性ビスフェノール型エポキシ樹脂、ノボラックエポキシ樹脂、クレゾールノボラックエポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂；ビフェニル型エポキシ樹脂、ポリアルキレングルコール型エポキシ樹脂等のエポキシ樹脂；ユリア（尿素）樹脂、メラミン樹脂等のトリアジン環を有する樹脂；（メタ）アクリル樹脂やビニルエステル樹脂等のビニル樹脂：不飽和ポリエステル樹脂、ビスマレイミド樹脂、ポリウレタン樹脂、ジアリルフタレート樹脂、シリコーン樹脂、ベンゾオキサジン環を有する樹脂、シアネートエステル樹脂等が挙げられる。
　上述の樹脂は単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。この際、熱可塑性樹脂を２種以上使用してもよいし、熱硬化性樹脂を２種以上使用してもよいし、熱可塑性樹脂を１種以上および熱硬化性樹脂を１種以上使用してもよい。
　樹脂の含有量は、樹脂組成物の総質量に対して、５～９０質量％であることが好ましく、１０～７０質量％であることがより好ましい。樹脂の含有量が５質量％以上であると、樹脂組成物に優れた成形性を付与できることから好ましい。一方、樹脂の含有量が９０質量％以下であると、成形してコンパウンドとして高熱伝導性を得ることができることから好ましい。
　［硬化剤］
　樹脂組成物には、必要に応じて硬化剤を混合してもよい。
　硬化剤としては、特に制限されず、公知のものが使用されうる。
　具体的には、アミン系化合物、アミド系化合物、酸無水物系化合物、フェノ－ル系化合物などが挙げられる。
　前記アミン系化合物としては、ジアミノジフェニルメタン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、ジアミノジフェニルスルホン、イソホロンジアミン、イミダゾ－ル、ＢＦ３－アミン錯体、グアニジン誘導体等が挙げられる。
　前記アミド系化合物としては、ジシアンジアミド、リノレン酸の２量体とエチレンジアミンとより合成されるポリアミド樹脂等が挙げられる。
　前記酸無水物系化合物としては、無水フタル酸、無水トリメリット酸、無水ピロメリット酸、無水マレイン酸、テトラヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、無水メチルナジック酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸等が挙げられる。
　前記フェノール系化合物としては、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、芳香族炭化水素ホルムアルデヒド樹脂変性フェノール樹脂、ジシクロペンタジエンフェノール付加型樹脂、フェノールアラルキル樹脂（ザイロック樹脂）、レゾルシンノボラック樹脂に代表される多価ヒドロキシ化合物とホルムアルデヒドから合成される多価フェノールノボラック樹脂、ナフトールアラルキル樹脂、トリメチロールメタン樹脂、テトラフェニロールエタン樹脂、ナフトールノボラック樹脂、ナフトール－フェノール共縮ノボラック樹脂、ナフトール－クレゾール共縮ノボラック樹脂、ビフェニル変性フェノール樹脂（ビスメチレン基でフェノール核が連結された多価フェノール化合物）、ビフェニル変性ナフトール樹脂（ビスメチレン基でフェノール核が連結された多価ナフトール化合物）、アミノトリアジン変性フェノール樹脂（メラミン、ベンゾグアナミンなどでフェノール核が連結された多価フェノール化合物）やアルコキシ基含有芳香環変性ノボラック樹脂（ホルムアルデヒドでフェノール核およびアルコキシ基含有芳香環が連結された多価フェノール化合物）等の多価フェノール化合物が挙げられる。
　上述硬化剤は、単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　［硬化促進剤］
　樹脂組成物には、必要に応じて硬化促進剤を混合してもよい。
　硬化促進剤は、組成物を硬化する際に硬化を促進させる機能を有する。
　前記硬化促進剤としては、特に制限されないが、リン系化合物、第３級アミン、イミダゾール、有機酸金属塩、ルイス酸、アミン錯塩等が挙げられる。
　上述の硬化促進剤は単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　［硬化触媒］
　樹脂組成物には、必要に応じて硬化触媒を混合してもよい。
　硬化触媒は、前記硬化剤の代わりに、エポキシ基を有する化合物の硬化反応を進行させる機能を有する。
　硬化触媒としては、特に制限されず、公知慣用の熱重合開始剤や活性エネルギー線重合開始剤が用いられうる。
　なお、硬化触媒は単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　［粘度調節剤］
　樹脂組成物には、必要に応じて粘度調節剤を混合してもよい。
　粘度調節剤は、組成物の粘度を調整する機能を有する。
　粘度調節剤としては、特に制限されず、有機ポリマー、ポリマー粒子、無機粒子等が用いられうる。
　なお、粘度調節剤は単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　［可塑剤］
　樹脂組成物には、必要に応じて可塑剤を混合してもよい。
　可塑剤は、熱可塑性合成樹脂の加工性、柔軟性、耐候性を向上させる機能を有する。
　可塑剤としては、特に制限されず、フタル酸エステル、アジピン酸エステル、リン酸エステル、トリメリット酸エステル、ポリエステル、ポリオレフィン、ポリシロキサンが用いられうる。
　なお、上述の可塑剤は単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　［混合］
　本形態に係る樹脂組成物は、アルミナ粒子と樹脂、さらに必要に応じてその他の配合物を混合することにより得られる。その混合方法に特に限定はなく、公知慣用の方法により、混合される。
　樹脂が熱硬化性樹脂である場合、一般的な熱硬化性樹脂とアルミナ粒子等との混合方法としては、所定の配合量の熱硬化性樹脂と、アルミナ粒子と、必要に応じてその他の成分と、をミキサー等によって充分に混合した後、三本ロール等で混練し、流動性ある液状の組成物を得る方法が挙げられる。また、別の実施形態における熱硬化性樹脂とアルミナ粒子等との混合方法として、所定の配合量の熱硬化性樹脂と、アルミナ粒子と、必要に応じてその他の成分と、をミキサー等によって充分に混合した後、ミキシングロール、押出機等で溶融混練した後、冷却することで、固形の組成物として得る方法が挙げられる。混合状態に関して、硬化剤や触媒等の配合物を配合した場合は、硬化性樹脂とそれらの配合物が充分に均一に混合されていればよいが、アルミナ粒子も均一に分散混合された方がより好ましい。
　樹脂が熱可塑性樹脂である場合の一般的な熱可塑性樹脂とアルミナ粒子等との混合方法としては、熱可塑性樹脂と、アルミナ粒子と、必要に応じてその他の成分とを、例えばタンブラーやヘンシェルミキサーなどの各種混合機を用い予め混合した後、バンバリーミキサー、ロール、ブラベンダー、単軸混練押出機、二軸混練押出機、ニーダー、混合ロールなどの混合機で溶融混練する方法が挙げられる。なお、溶融混練の温度は特に制限されないが、通常２４０～３２０℃の範囲であってもよい。
　樹脂組成物の流動性やアルミナ粒子等のフィラー充填性をより高められることから、樹脂組成物にカップリング剤を外添してもよい。なお、カップリング剤を外添することで、樹脂とアルミナ粒子の密着性が更に高められ、樹脂とアルミナ粒子の間での界面熱抵抗が低下し、樹脂組成物の熱伝導性が向上しうる。
　カップリングとしては、特に制限されないが、シラン系カップリング剤を用いることが好ましい。前記シランカップリング剤としては、特に制限されないが、ビニルトリクロルシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、γ－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、β（３，４エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ－グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、Ｎ－β（アミノエチル）γ－アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－β（アミノエチル）γ－アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ－アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ－フェニル－γ－アミノプロピルトリメトキシシラン、γ－メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ－クロロプロピルトリメトキシシラン等が挙げられる。
　上述のカップリング剤は、単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　カップリング剤の添加量は特に制限されないが、樹脂の総質量に対して、０．０１～５質量％であることが好ましく、０．１～３質量％であることがより好ましい。
　［樹脂組成物］
　一実施形態によれば、樹脂組成物は、熱伝導性材料として使用することができる。前記熱伝導性材料は、実施形態の樹脂組成物を含むことができる。
　樹脂組成物に含有されるアルミナ粒子は、樹脂組成物の熱伝導性に優れることから、当該樹脂組成物は、好ましくは放熱部材として、より好ましくは絶縁放熱部材として使用される。これにより、機器の放熱機能を向上させることができ、機器の小型軽量化、高性能化に寄与することができる。
　＜硬化物の製造方法＞
　本発明の一実施形態によれば、硬化物の製造方法が提供される。当該製造方法は、上述で製造された樹脂組成物を硬化させることを含む。
　硬化温度については、特に制限されないが、２０～３００℃であることが好ましく、５０～２００℃であることがより好ましい。
　硬化時間については、特に制限されないが、０．１～１０時間であることが好ましく、０．２～３時間であることがより好ましい。
　硬化物の形状については、所望の用途によって異なり、当業者が適宜設計しうる。
　以下、実施例を挙げて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
［実施例１］
　水酸化アルミニウム（昭和電工株式会社製、平均粒子径１．０μｍ）の４０ｇと、炭酸カリウム（関東化学株式会社製）の１０ｇと、三酸化モリブデン（太陽鉱工株式会社製）の１０ｇとを乳鉢で混合し、混合物を得た。得られた混合物を坩堝に入れ、３℃／分の条件で１１００℃まで昇温し、セラミック電気炉にて１１００℃で５時間焼成を行なった。その後、３℃／分の条件で室温まで降温後、焼成物を坩堝から取り出して、焼成物の重量を量り、三酸化モリブデンの蒸発がないことを確認した。焼成物を水で洗浄してフラックス剤を洗い流した後、乾燥させ、薄青色の粉末を得た。ＳＥＭ観察で多面体αアルミナの形成を確認した。また、蛍光Ｘ線定量分析の結果から、得られた粒子は、モリブデンを三酸化モリブデン換算で０．５０質量％含むものであることを確認した。
　各原料の配合（ｇ）を表１に示す。
　原料の、カリウム化合物中のカリウム原子に対するモリブデン化合物中のモリブデン原子のモル比［Ｍｏ］／［Ｋ］、及び、アルミニウム化合物中のアルミニウム原子に対するモリブデン化合物中のモリブデン原子のモル比［Ｍｏ］／［Ａｌ］を表１に示す。
［実施例２～６］
　モリブデン化合物、及びカリウム化合物の配合量を表１のとおりに変更したことを除いては、実施例１と同様の方法で、アルミナ粒子を製造した。
［比較例１］
　カリウム化合物を配合しなかったことを除いては、実施例１と同様の方法で、アルミナ粒子を製造した。
［比較例２］
　水酸化アルミニウムに代えて、遷移アルミナ（ＣＨＡＬＣＯ社製、平均粒子径４５μｍ）２６ｇを用い、モリブデン化合物、及びカリウム化合物の配合量を表１のとおりに変更したことを除いては、実施例１と同様の方法で、アルミナ粒子を製造した。
　（評価）
　アルミナ粒子の製造過程、及び製造されたアルミナ粒子について、以下の評価を行った。
＜三酸化モリブデン昇華の確認＞
　焼成後の坩堝から内容物（焼成物）を取り出して重量を量り、投入原料重量との差分から、三酸化モリブデンの蒸発量を確認した。評価結果を表１に示す。
＜アルミナ粒子取り出しの容易さの評価＞
　焼成後の坩堝から内容物（焼成物）取り出し、取り出された焼成物を水で洗浄してフラックス剤を洗い流し、フラックス剤からアルミナ粒子を取り出す操作を行い、以下の評価基準により、アルミナ粒子取り出しの容易さを評価した。評価結果を表１に示す。
「Ａ」…スパチュラを軽く押し込んで、焼成物を坩堝から取り出せる。焼成物は、乳鉢で砕くことなく、アルミナに対して５倍以下の水の量（重量基準）で水洗してフラックス剤を洗い流すことができ、アルミナ粒子を取り出すことができる。
「Ｂ」…スパチュラを軽く押し込んで、坩堝から焼成物を取り出せる。焼成物は、乳鉢で砕いて、アルミナに対して５倍以下の水の量（重量基準）で水洗してフラックス剤を洗い流すことができ、アルミナ粒子を取り出すことができる。
「Ｃ」…スパチュラを軽く押し込んで、坩堝から焼成物を取り出すことができず、ノミとハンマを用いて取り出すことができる。焼成物は、乳鉢で砕いて、アルミナに対して５倍以上の水の量（重量基準）で水洗しなければフラックス剤を洗い流せない。
　＜結晶構造の解析＞
　アルミナ粒子について、Ｘ線回折法（ＸＲＤ）により結晶構造を解析した。
　具体的には、広角Ｘ線回折装置であるＲｉｎｔ－ＴＴ　ＩＩ（株式会社リガク製）を用いて解析を行った。この際、測定方法は２θ／θ法を用いた。また、測定条件として、Ｃｕ／Ｋα線、４０ｋＶ／４０ｍＡ、スキャンスピードは２．０度／分であり、スキャン範囲は５～７０度であり、ステップは０．０２度である。
　その結果、各実施例及び比較例のアルミナ粒子はα－アルミナに由来する鋭い散乱ピークが表れ、α結晶構造の以外のアルミナ結晶系ピークは観察されなかった。
　α－アルミナと遷移アルミナの最強ピーク高さの比［α結晶化率（％）＝α－アルミナの最強ピーク高さ／α－アルミナの最強ピーク高さ＋遷移アルミナの最強ピーク高さ）×１００］から、アルミナ粒子のα結晶化率は、いずれも９５％以上と求められた。
　＜形状分析＞
　製造したアルミナ粒子について、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により多面体形状の観察および平均粒径の測定を行った。
　具体的には、表面観察装置であるＶＥ－９８００（株式会社キーエンス製）を用いて、多面体形状の観察および平均粒径の測定を行った。
　より詳細には、多面体形状については、サンプルの任意の視野からの複数ＳＥＭ画像により得られたイメージを観察した。そして、個数基準で６０％以上の粒子の形状を、そのサンプルが有する多面体形状と判断した。
　また、平均粒子径の値は、サンプルの任意の視野からの複数のＳＥＭ画像により得られたイメージから無作為に選出した５０個のアルミナ粒子から測定、算出された算術平均値とした。
　その結果、各実施例及び比較例のアルミナ粒子は、［００１］面以外の結晶面を主結晶面とし、［００１］面よりも大きな面積の結晶面を持つ多面体粒子であることを確認した。六角両錘形以外であり、８面体以上の多面体粒子であった。
　得られた実施例５のアルミナ粒子のＳＥＭ画像を図１に示す。
　各実施例及び比較例のアルミナ粒子の平均粒子径の値を表１に示す。
　＜モリブデン含有量の測定＞
　製造したアルミナ粒子について、蛍光Ｘ線測定（ＸＲＦ）によりモリブデン含有量を測定した。
　具体的には、蛍光Ｘ線分析装置であるＺＳＸ１００ｅ（株式会社リガク製）を用いて測定を行った。この際、測定方法はＦＰ（ファンクションポイント）法を用いた。また、測定条件として、ＥＺスキャンを用い、測定範囲はＢ～Ｕであり、測定径は１０ｍｍであり、試料重量は５０ｍｇである。なお、粉末のまま測定を行い、この際、飛散防止のためポリプロピレン（ＰＰ）フィルムを使用した。
　ＸＲＦ分析により得られた、各実施例及び比較例のアルミナ粒子１００質量％に対するモリブデン含有量の割合（三酸化モリブデン換算値）を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　原料に水酸化アルミニウムを用いた実施例１～６では、原料に遷移アルミナを用いた比較例２よりも、得られるアルミナ粒子の平均粒子径の値を小さくできたことがわかる。得られた焼成物では、多数の小さなアルミナ粒子がフラックス剤の連続相を断ち切るよう分布しており、この焼成物のフラックス剤からは、アルミナ粒子を容易に取り出すことができた。
　また、実施例１～６の原料では、［Ｍｏ］／［Ａｌ］モル比が０．２以下であり、比較例２に比べて、アルミニウム原料に対するフラックス剤の量が少なく、得られた焼成物のフラックス剤からアルミナ粒子を容易に取り出すことができた。
　原料にカリウム化合物を用いた実施例１～６では、原料にカリウム化合物を用いない比較例１と比べ、ＭｏＯ３の昇華が抑制されており、ＭｏＯ３回収等のための設備負荷を軽減できた。
　なかでも、［Ｍｏ］／［Ｋ］モル比が３以下である実施例１～４では、ＭｏＯ３の昇華を、特に抑制できた。
　各実施形態における各構成及びそれらの組み合わせ等は一例であり、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、構成の付加、省略、置換、およびその他の変更が可能である。また、本発明は各実施形態によって限定されることはなく、請求項（クレーム）の範囲によってのみ限定される。

Claims (6)

  1. 　モリブデン化合物及びカリウム化合物の存在下、アルミニウム化合物を焼成する工程を含み、前記アルミニウム化合物が水酸化アルミニウムを含む、アルミナ粒子の製造方法。
  2. 　前記アルミナ粒子の平均粒子径が２０μｍ以下である、請求項１に記載の製造方法。
  3. 　前記アルミニウム化合物中のアルミニウム原子に対する前記モリブデン化合物中のモリブデン原子のモル比（モリブデン／アルミニウム）が、０．０１～０．２である、請求項１又は２に記載の製造方法。
  4. 　前記カリウム化合物中のカリウム原子に対する前記モリブデン化合物中のモリブデン原子のモル比（モリブデン／カリウム）が、０．１～５である、請求項１～３のいずれか１項に記載の製造方法。
  5. 　前記アルミナ粒子がモリブデンを含む、請求項１～４のいずれか１項に記載の製造方法。
  6. 　前記アルミナ粒子が、六角両錘形以外、かつ、多面体粒子であり、
    　［００１］面以外の結晶面を主結晶面としたものであり、最も大きな平坦面の面積が、酸化アルミニウムの面積の８分の１以下である、請求項１～５のいずれか１項に記載の製造方法。
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