WO2021070562A1 - 積層体、電子デバイス - Google Patents
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Definitions
- phase change material examples include a material capable of storing heat generated outside the heat storage sheet as sensible heat and a material capable of storing heat generated outside the heat storage sheet as latent heat (hereinafter, also referred to as "latent heat storage material”). ), A material that causes a phase change due to a reversible chemical change, or the like.
- the phase change material is preferably one that can release the stored heat.
- a latent heat storage material is preferable as the phase change material in terms of ease of control of the amount of heat that can be transferred and transferred and the size of the amount of heat.
- the microcapsule has a core portion and a capsule wall for encapsulating the core material (encapsulated material (also referred to as an encapsulating component)) forming the core portion, and the phase changes as the core material (encapsulating component). Including the material. Since the phase-changing material is encapsulated in microcapsules, the phase-changing material can stably exist in a phase state depending on the temperature.
- encapsulated material also referred to as an encapsulating component
- aliphatic polyisocyanate examples include trimethylene diisocyanate, hexamethylene diisocyanate, propylene-1,2-diisocyanate, butylene-1,2-diisocyanate, cyclohexylene-1,2-diisocyanate, and cyclohexylene-1,3-diisocyanate.
- a polyamine is a compound having two or more amino groups (primary amino group or secondary amino group), and is a fat such as diethylenetriamine, triethylenetetramine, 1,3-propylenediamine, and hexamethylenediamine.
- the content of the microcapsules in the heat storage sheet is not particularly limited, but is preferably 75% by mass or more, more preferably 80% by mass or more, and more preferably 85% by mass, based on the total mass of the heat storage sheet, in that the heat storage property of the laminate is more excellent. It is more preferably from to 99% by mass, and particularly preferably from 90 to 99% by mass.
- aqueous solution for example, water, an aqueous acetic acid solution, etc.
- a dispersant for preventing aggregation may be added to the reaction system during the polymerization.
- a charge regulator such as niglosin or any other auxiliary agent may be added to the reaction system during the polymerization.
- surfactant 11.7 parts by mass 1,2-bis (3,3,4,5,4) 5,5,6,6,6-nonafluorohexyloxycarbonyl) sodium ethanesulfonate (WAHE, manufactured by Fujifilm Co., Ltd.) (diluted in an aqueous solution with a solid content concentration of 0.5% by mass); surfactant) 11 .7 parts by mass Pure water 30.1 parts by mass
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Abstract
本発明は、折れ又は曲がり等の変形が生じたとしても、発熱体の温度上昇を抑制する機能に優れた積層体、及び、これを有する電子デバイスを提供することを課題とする。 本発明の積層体は、相変化材料を有する蓄熱シートと、放熱シートとを備える。
Description
本発明は、積層体、及び電子デバイスに関する。
発熱体の発熱による電子デバイスの温度上昇を抑制する方法として、空気の流れによって熱を電子デバイスの外部に排出する方法、並びに、ヒートスプレッダ及びヒートパイプ等の伝熱部材によって電子デバイスの筐体全体に熱を拡散させる方法が用いられてきた。近年では、電子デバイスの薄型化及び防水性の点から電子デバイスの気密性が向上している。このような電子デバイスでは、空気の流れによって熱を排出する方法を採用することが困難であるので、上記方法のなかでは、電子デバイスの筐体全体に熱を拡散する方法が採用されている。
電子デバイスに搭載される発熱体の放熱処理に使用される伝熱部材には、金属材料（銅、アルミニウム等）並びに炭素材料（グラファイトシート等）の熱伝導性に優れた材料が使用されている。
例えば、特許文献１には、電子デバイスの発熱体の放熱処理に使用される熱伝導性に優れた材料として、厚さが９．６μｍ以下、５０ｎｍ超であり、２５℃におけるａ－ｂ面方向の熱伝導率が１９５０Ｗ／ｍＫ以上であることを特徴とするグラファイトシートに関する発明が記載されている。
例えば、特許文献１には、電子デバイスの発熱体の放熱処理に使用される熱伝導性に優れた材料として、厚さが９．６μｍ以下、５０ｎｍ超であり、２５℃におけるａ－ｂ面方向の熱伝導率が１９５０Ｗ／ｍＫ以上であることを特徴とするグラファイトシートに関する発明が記載されている。
本発明者らは、特許文献１に記載されているような材料を用いて形成される、発熱体の放熱処理に用いられる伝熱部材について検討したところ、これら伝熱部材の電子デバイスへの取り付け時、及び、取り扱い時において、伝熱部材に折れ又は曲がり等の変形が生じると、発熱体の温度上昇を抑制する機能が低下する場合があることを知見した。
本発明は、上記実情に鑑みて、折れ又は曲がり等の変形が生じたとしても、発熱体の温度上昇を抑制する機能に優れた積層体、及び、これを有する電子デバイスを提供することを課題とする。
本発明は、上記実情に鑑みて、折れ又は曲がり等の変形が生じたとしても、発熱体の温度上昇を抑制する機能に優れた積層体、及び、これを有する電子デバイスを提供することを課題とする。
本発明者らは、上記課題について鋭意検討した結果、以下の構成により上記課題を解決できることを見出した。
〔１〕 相変化材料を含む蓄熱シートと、放熱シートと、を備える積層体。
〔２〕 放熱シートと蓄熱シートとが接している、〔１〕に記載の積層体。
〔３〕 蓄熱シートがバインダーを更に含む、〔１〕又は〔２〕に記載の積層体。
〔４〕 相変化材料の相変化温度が０～８０℃である、〔１〕～〔３〕のいずれかに記載の積層体。
〔５〕 相変化材料がパラフィンを含む、〔１〕～〔４〕のいずれかに記載の積層体。
〔６〕 蓄熱シートが、相変化材料を内包するマイクロカプセルを含む、〔１〕～〔５〕のいずれかに記載の積層体。
〔７〕 相変化材料の含有量が、蓄熱シートの全質量に対して５０質量％以上である、〔１〕～〔６〕のいずれかに記載の積層体。
〔８〕 蓄熱シートの厚みが、１０μｍ超１０００μｍ以下である、〔１〕～〔７〕のいずれかに記載の積層体。
〔９〕 放熱シートが、グラファイトシートである、〔１〕～〔８〕のいずれかに記載の積層体。
〔１０〕 放熱シートの蓄熱シートに対向する面の面積に対する、蓄熱シートの放熱シートに対向する面の面積の比率が、９５％以上である、〔１〕～〔９〕のいずれかに記載の積層体。
〔１１〕 〔１〕～〔１０〕のいずれかに記載の積層体と、積層体上に配置された発熱体とを有する、電子デバイス。
〔１２〕 積層体において、放熱シートが発熱体側に配置され、蓄熱シートが発熱体とは反対側に配置されている、〔１１〕に記載の電子デバイス。
〔２〕 放熱シートと蓄熱シートとが接している、〔１〕に記載の積層体。
〔３〕 蓄熱シートがバインダーを更に含む、〔１〕又は〔２〕に記載の積層体。
〔４〕 相変化材料の相変化温度が０～８０℃である、〔１〕～〔３〕のいずれかに記載の積層体。
〔５〕 相変化材料がパラフィンを含む、〔１〕～〔４〕のいずれかに記載の積層体。
〔６〕 蓄熱シートが、相変化材料を内包するマイクロカプセルを含む、〔１〕～〔５〕のいずれかに記載の積層体。
〔７〕 相変化材料の含有量が、蓄熱シートの全質量に対して５０質量％以上である、〔１〕～〔６〕のいずれかに記載の積層体。
〔８〕 蓄熱シートの厚みが、１０μｍ超１０００μｍ以下である、〔１〕～〔７〕のいずれかに記載の積層体。
〔９〕 放熱シートが、グラファイトシートである、〔１〕～〔８〕のいずれかに記載の積層体。
〔１０〕 放熱シートの蓄熱シートに対向する面の面積に対する、蓄熱シートの放熱シートに対向する面の面積の比率が、９５％以上である、〔１〕～〔９〕のいずれかに記載の積層体。
〔１１〕 〔１〕～〔１０〕のいずれかに記載の積層体と、積層体上に配置された発熱体とを有する、電子デバイス。
〔１２〕 積層体において、放熱シートが発熱体側に配置され、蓄熱シートが発熱体とは反対側に配置されている、〔１１〕に記載の電子デバイス。
本発明によれば、折れ又は曲がり等の変形が生じたとしても、発熱体の温度上昇を抑制する機能に優れた積層体、及び、これを有する電子デバイスを提供できる。
以下、本発明について詳細に説明する。
なお、本明細書において「～」を用いて表される数値範囲は、「～」の前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む範囲を意味する。
後述する各種成分は、１種単独で又は２種以上を混合して用いてもよい。例えば、後述するポリイソシアネートは、１種単独で又は２種以上を混合して用いてもよい。
なお、本明細書において「～」を用いて表される数値範囲は、「～」の前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む範囲を意味する。
後述する各種成分は、１種単独で又は２種以上を混合して用いてもよい。例えば、後述するポリイソシアネートは、１種単独で又は２種以上を混合して用いてもよい。
［積層体］
本発明の積層体は、相変化材料（ＰＣＭ；Phase Change Material）を含む蓄熱シートと、放熱シートとを備える積層体である。
本発明の積層体は、相変化材料（ＰＣＭ；Phase Change Material）を含む蓄熱シートと、放熱シートとを備える積層体である。
本発明の積層体は、上記構成を有することにより、積層体に折れ又は曲がり等の変形が生じたとしても、積層体に隣接する発熱体の温度上昇を抑制する効果がより優れる（以下「本発明の効果がより優れる」とも記載する。）。これは、以下の理由によるものと推測される。
従来の熱伝導材料で構成される放熱シートでは、折れ又は曲がり等の変形が生じた場合、その変形部分において熱伝導性が低下する。特に、グラファイトシート等の炭素材料を含む放熱シートでは、炭素の結晶構造が断絶することにより、面内方向の熱伝導性が著しく低下する。
それに対して、本発明の積層体では、相変化材料を含む蓄熱シートを放熱シートに積層させることにより、放熱シートの曲げに対する耐性が向上し、折れ又は曲がり等の変形が生じた場合であっても、面内方向の熱伝導性の低下が抑制されたと考えられる。
また、蓄熱シート中の相変化材料は、積層体を発熱体に貼り合わせる前には、相変化前の状態（例えば、固体状態）であるため、蓄熱シート自体も比較的高い剛性を示すため、上記のような折れ又は曲がり等の変形に対して優れた耐性を積層体に付与できる。また、積層体を発熱体近傍に配置した後には、蓄熱シート中の相変化材料は相変化を起こして状態が変化し（例えば、固体状態から液体状態）に変化する。積層体中の放熱シートは発熱体の熱によって収縮・膨張など変形する場合があるが、相変化材料を含む蓄熱シートも熱によって相変化材料の相変化に伴って剛性が低下して変形しやすくなり、放熱シートの収縮・膨張に対応した変形が可能となる。結果として、積層体を発熱体近傍に配置した後において、放熱シートと蓄熱シートとの収縮・膨張の程度の差による放熱シートのクラックの発生が抑制され、結果として積層体の放熱特性の向上につながると考えられる。
さらに、蓄熱シートと放熱シートとを組み合わせることにより、仮に、放熱シートにおいて面内方向の熱伝導性の低下が生じる部分が存在していたとしても、放熱シートから蓄熱シートへの熱の移動に伴って、蓄熱シートの面内方向への熱の移動が生じて、積層体中で温度分布が生じることが抑制され、結果として積層体の放熱特性の向上につながるとも考えられる。
従来の熱伝導材料で構成される放熱シートでは、折れ又は曲がり等の変形が生じた場合、その変形部分において熱伝導性が低下する。特に、グラファイトシート等の炭素材料を含む放熱シートでは、炭素の結晶構造が断絶することにより、面内方向の熱伝導性が著しく低下する。
それに対して、本発明の積層体では、相変化材料を含む蓄熱シートを放熱シートに積層させることにより、放熱シートの曲げに対する耐性が向上し、折れ又は曲がり等の変形が生じた場合であっても、面内方向の熱伝導性の低下が抑制されたと考えられる。
また、蓄熱シート中の相変化材料は、積層体を発熱体に貼り合わせる前には、相変化前の状態（例えば、固体状態）であるため、蓄熱シート自体も比較的高い剛性を示すため、上記のような折れ又は曲がり等の変形に対して優れた耐性を積層体に付与できる。また、積層体を発熱体近傍に配置した後には、蓄熱シート中の相変化材料は相変化を起こして状態が変化し（例えば、固体状態から液体状態）に変化する。積層体中の放熱シートは発熱体の熱によって収縮・膨張など変形する場合があるが、相変化材料を含む蓄熱シートも熱によって相変化材料の相変化に伴って剛性が低下して変形しやすくなり、放熱シートの収縮・膨張に対応した変形が可能となる。結果として、積層体を発熱体近傍に配置した後において、放熱シートと蓄熱シートとの収縮・膨張の程度の差による放熱シートのクラックの発生が抑制され、結果として積層体の放熱特性の向上につながると考えられる。
さらに、蓄熱シートと放熱シートとを組み合わせることにより、仮に、放熱シートにおいて面内方向の熱伝導性の低下が生じる部分が存在していたとしても、放熱シートから蓄熱シートへの熱の移動に伴って、蓄熱シートの面内方向への熱の移動が生じて、積層体中で温度分布が生じることが抑制され、結果として積層体の放熱特性の向上につながるとも考えられる。
＜蓄熱シート＞
本発明の蓄熱シートは、相変化材料を含む。
本発明の積層体は、相変化材料を含む蓄熱シートを備えることにより、本発明の効果がより優れるとともに、折れ又は曲がり等の変形が生じたとしても、放熱シート（特にグラファイトシート）の面内方向に熱を拡散させる機能の低下を抑制でき、放熱シートにおける面内方向の温度ムラの発生を抑制し、積層体の面内方向の温度差を低減できる。
本発明の蓄熱シートは、相変化材料を含む。
本発明の積層体は、相変化材料を含む蓄熱シートを備えることにより、本発明の効果がより優れるとともに、折れ又は曲がり等の変形が生じたとしても、放熱シート（特にグラファイトシート）の面内方向に熱を拡散させる機能の低下を抑制でき、放熱シートにおける面内方向の温度ムラの発生を抑制し、積層体の面内方向の温度差を低減できる。
（相変化材料）
相変化材料の種類は特に制限されず、温度変化に応じて、相変化する材料を用いることができる。好ましくは、融解と凝固との状態変化を伴う固相－液相間の相変化を繰り返すことができる材料から、適宜選択できる。
相変化材料の相変化は、相変化材料自体が有する相変化温度に基づくことが好ましく、固相－液相間の相変化の場合、融点に基づくことが好ましい。
相変化材料の種類は特に制限されず、温度変化に応じて、相変化する材料を用いることができる。好ましくは、融解と凝固との状態変化を伴う固相－液相間の相変化を繰り返すことができる材料から、適宜選択できる。
相変化材料の相変化は、相変化材料自体が有する相変化温度に基づくことが好ましく、固相－液相間の相変化の場合、融点に基づくことが好ましい。
相変化材料としては、例えば、蓄熱シートの外部で発生した熱を顕熱として蓄え得る材料、及び、蓄熱シートの外部で発生した熱を潜熱として蓄え得る材料（以下、「潜熱蓄熱材」ともいう。）、可逆的な化学変化に伴う相変化を生じる材料などのいずれでもよい。相変化材料は、蓄えた熱を放出し得るものが好ましい。
なかでも、授受可能な熱量の制御のしやすさ、及び、熱量の大きさの点で、相変化材料としては、潜熱蓄熱材が好ましい。
なかでも、授受可能な熱量の制御のしやすさ、及び、熱量の大きさの点で、相変化材料としては、潜熱蓄熱材が好ましい。
潜熱蓄熱材とは、蓄熱シートの外部で発生した熱を潜熱として蓄熱する材料である。例えば、固相－液相間の相変化の場合、材料により定められた融点を相変化温度として融解と凝固との間の変化を繰り返すことで潜熱による熱の授受が行える材料を指す。
潜熱蓄熱材は、固相－液相間の相変化の場合、融点での融解熱及び凝固点での凝固熱を利用し、固体－液体間の相変化を伴って蓄熱し、また放熱できる。
潜熱蓄熱材は、固相－液相間の相変化の場合、融点での融解熱及び凝固点での凝固熱を利用し、固体－液体間の相変化を伴って蓄熱し、また放熱できる。
潜熱蓄熱材の種類は特に制限されず、融点を有して相変化が可能な化合物から選択できる。
潜熱蓄熱材としては、例えば、氷（水）；無機塩；パラフィン（例えば、イソパラフィン、ノルマルパラフィン）等の脂肪族炭化水素；トリ（カプリル・カプリン酸）グリセリル、ミリスチン酸メチル（融点１６～１９℃）、ミリスチン酸イソプロピル（融点１６７℃）、及び、フタル酸ジブチル（融点－３５℃）等の脂肪酸エステル系化合物；ジイソプロピルナフタレン（融点６７～７０℃）等のアルキルナフタレン系化合物、１－フェニル－１－キシリルエタン（融点－５０℃未満）等のジアリールアルカン系化合物、４－イソプロピルビフェニル（融点１１℃）等のアルキルビフェニル系化合物、トリアリールメタン系化合物、アルキルベンゼン系化合物、ベンジルナフタレン系化合物、ジアリールアルキレン系化合物、及び、アリールインダン系化合物等の芳香族炭化水素；ツバキ油、大豆油、コーン油、綿実油、菜種油、オリーブ油、ヤシ油、ひまし油、及び、魚油等の天然動植物油；鉱物油；ジエチルエーテル化合物；脂肪族ジオール；糖；並びに、糖アルコールが挙げられる。
潜熱蓄熱材としては、例えば、氷（水）；無機塩；パラフィン（例えば、イソパラフィン、ノルマルパラフィン）等の脂肪族炭化水素；トリ（カプリル・カプリン酸）グリセリル、ミリスチン酸メチル（融点１６～１９℃）、ミリスチン酸イソプロピル（融点１６７℃）、及び、フタル酸ジブチル（融点－３５℃）等の脂肪酸エステル系化合物；ジイソプロピルナフタレン（融点６７～７０℃）等のアルキルナフタレン系化合物、１－フェニル－１－キシリルエタン（融点－５０℃未満）等のジアリールアルカン系化合物、４－イソプロピルビフェニル（融点１１℃）等のアルキルビフェニル系化合物、トリアリールメタン系化合物、アルキルベンゼン系化合物、ベンジルナフタレン系化合物、ジアリールアルキレン系化合物、及び、アリールインダン系化合物等の芳香族炭化水素；ツバキ油、大豆油、コーン油、綿実油、菜種油、オリーブ油、ヤシ油、ひまし油、及び、魚油等の天然動植物油；鉱物油；ジエチルエーテル化合物；脂肪族ジオール；糖；並びに、糖アルコールが挙げられる。
また、相変化材料としては、上記の物質以外に、国際公開第２０１８／２０７３８７号の段落［００１６］～［００６７］に記載の潜熱蓄熱材であるアクリル樹脂（炭素数１２～３０のアルキル基を側鎖に有する（メタ）アクリル酸エステル重合体）が挙げられ、この記載は本明細書に組み込まれる。潜熱蓄熱材であるアクリル樹脂は、さらに、カルボキシル基、ヒドロキシル基、イソシアネート基、アミノ基及びエポキシ基からなる群より選ばれる少なくとも１種の基を有する繰り返し単位を有することが好ましい。
相変化材料の相変化温度は特に制限されず、熱を発する発熱体の種類、発熱体の発熱温度、冷却後の温度又は保持温度、及び、冷却方法に応じて適宜選択すればよい。
相変化材料は、目的とする温度領域（例えば、発熱体の動作温度；以下、「熱制御領域」ともいう。）に融点を持つ材料が選択されることが好ましい。
相変化材料の相変化温度は、熱制御領域に応じて異なるが、０～８０℃が好ましく、１０～７０℃がより好ましい。
相変化材料は、目的とする温度領域（例えば、発熱体の動作温度；以下、「熱制御領域」ともいう。）に融点を持つ材料が選択されることが好ましい。
相変化材料の相変化温度は、熱制御領域に応じて異なるが、０～８０℃が好ましく、１０～７０℃がより好ましい。
電子デバイス（特に、小型又は携帯用の電子デバイス）への適用の点で、相変化材料として、以下の融点を有する相変化材料が好ましい。
（１）相変化材料（好ましくは潜熱蓄熱材）としては、融点が０～８０℃の相変化材料が好ましい。
融点が０～８０℃の相変化材料を用いる場合、融点が０℃未満又は８０℃超の材料は相変化材料には含まれない。融点が０℃未満又は８０℃超の材料のうち、液体の状態にある材料は、溶媒として相変化材料と併用されてもよい。
（２）上記（１）の中では、融点が１０～７０℃の相変化材料が好ましい。
融点が１０～７０℃の相変化材料を用いる場合、融点が１０℃未満又は７０℃超の材料は相変化材料には含まれない。融点が１０℃未満又は７０℃超の材料のうち、液体の状態にある材料は、溶媒として相変化材料と併用されてもよい。
（３）更に、上記（２）の中では、融点が１５～５０℃の相変化材料がより好ましい。
融点が１５～５０℃の相変化材料を用いる場合、融点が１５℃未満又は５０℃超の材料は相変化材料には含まれない。融点が１５℃未満又は５０℃超の材料のうち、液体の状態にある材料は、溶媒として相変化材料と併用されてもよい。
（１）相変化材料（好ましくは潜熱蓄熱材）としては、融点が０～８０℃の相変化材料が好ましい。
融点が０～８０℃の相変化材料を用いる場合、融点が０℃未満又は８０℃超の材料は相変化材料には含まれない。融点が０℃未満又は８０℃超の材料のうち、液体の状態にある材料は、溶媒として相変化材料と併用されてもよい。
（２）上記（１）の中では、融点が１０～７０℃の相変化材料が好ましい。
融点が１０～７０℃の相変化材料を用いる場合、融点が１０℃未満又は７０℃超の材料は相変化材料には含まれない。融点が１０℃未満又は７０℃超の材料のうち、液体の状態にある材料は、溶媒として相変化材料と併用されてもよい。
（３）更に、上記（２）の中では、融点が１５～５０℃の相変化材料がより好ましい。
融点が１５～５０℃の相変化材料を用いる場合、融点が１５℃未満又は５０℃超の材料は相変化材料には含まれない。融点が１５℃未満又は５０℃超の材料のうち、液体の状態にある材料は、溶媒として相変化材料と併用されてもよい。
相変化材料（好ましくは潜熱蓄熱材）としては、脂肪族炭化水素が好ましく、パラフィンがより好ましい。
脂肪族炭化水素（好ましくはパラフィン）の融点は特に制限されないが、積層体の各種用途への適用の点で、０℃以上が好ましく、１５℃以上がより好ましく、２０℃以上が更に好ましい。上限は特に制限されないが、８０℃以下が好ましく、７０℃以下がより好ましく、６０℃以下が更に好ましく、５０℃以下が特に好ましい。
脂肪族炭化水素としては、積層体の蓄熱性がより優れる点で、直鎖状の脂肪族炭化水素が好ましい。直鎖状の脂肪族炭化水素の炭素数は特に制限されないが、１４以上が好ましく、１６以上がより好ましく、１７以上が更に好ましい。上限は特に制限されないが、２６以下が好ましく用いられる。
脂肪族炭化水素としては、融点が０℃以上の直鎖状の脂肪族炭化水素が好ましく、融点が０℃以上であって、かつ、炭素数１４以上の直鎖状の脂肪族炭化水素がより好ましい。
脂肪族炭化水素（好ましくはパラフィン）の融点は特に制限されないが、積層体の各種用途への適用の点で、０℃以上が好ましく、１５℃以上がより好ましく、２０℃以上が更に好ましい。上限は特に制限されないが、８０℃以下が好ましく、７０℃以下がより好ましく、６０℃以下が更に好ましく、５０℃以下が特に好ましい。
脂肪族炭化水素としては、積層体の蓄熱性がより優れる点で、直鎖状の脂肪族炭化水素が好ましい。直鎖状の脂肪族炭化水素の炭素数は特に制限されないが、１４以上が好ましく、１６以上がより好ましく、１７以上が更に好ましい。上限は特に制限されないが、２６以下が好ましく用いられる。
脂肪族炭化水素としては、融点が０℃以上の直鎖状の脂肪族炭化水素が好ましく、融点が０℃以上であって、かつ、炭素数１４以上の直鎖状の脂肪族炭化水素がより好ましい。
融点が０℃以上の直鎖状の脂肪族炭化水素（直鎖状のパラフィン）としては、例えば、ｎ－テトラデカン（融点６℃）、ｎ－ペンタデカン（融点１０℃）、ｎ－ヘキサデカン（融点１８℃）、ｎ－ヘプタデカン（融点２２℃）、ｎ－オクタデカン（融点２８℃）、ｎ－ノナデカン（融点３２℃）、ｎ－エイコサン（融点３７℃）、ｎ－ヘンイコサン（融点４０℃）、ｎ－ドコサン（融点４４℃）、ｎ－トリコサン（融点４８～５０℃）、ｎ－テトラコサン（融点５２℃）、ｎ－ペンタコサン（融点５３～５６℃）、ｎ－ヘキサコサン（融点５７℃）、ｎ－ヘプタコサン（融点６０℃）、ｎ－オクタコサン（融点６２℃）、ｎ－ノナコサン（融点６３～６６℃）、及び、ｎ－トリアコンタン（融点６６℃）が挙げられる。
なかでも、ｎ－ヘプタデカン（融点２２℃）、ｎ－オクタデカン（融点２８℃）、ｎ－ノナデカン（融点３２℃）、ｎ－エイコサン（融点３７℃）、ｎ－ヘンイコサン（融点４０℃）、ｎ－ドコサン（融点４４℃）、ｎ－トリコサン（融点４８～５０℃）、ｎ－テトラコサン（融点５２℃）、ｎ－ペンタコサン（融点５３～５６℃）、ｎ－ヘキサコサン（融点６０℃）、ｎ－ヘプタコサン（融点６０℃）、又は、ｎ－オクタコサン（融点６２℃）が好ましく用いられる。
なかでも、ｎ－ヘプタデカン（融点２２℃）、ｎ－オクタデカン（融点２８℃）、ｎ－ノナデカン（融点３２℃）、ｎ－エイコサン（融点３７℃）、ｎ－ヘンイコサン（融点４０℃）、ｎ－ドコサン（融点４４℃）、ｎ－トリコサン（融点４８～５０℃）、ｎ－テトラコサン（融点５２℃）、ｎ－ペンタコサン（融点５３～５６℃）、ｎ－ヘキサコサン（融点６０℃）、ｎ－ヘプタコサン（融点６０℃）、又は、ｎ－オクタコサン（融点６２℃）が好ましく用いられる。
無機塩としては、無機水和塩が好ましい。無機水和塩としては、例えば、アルカリ金属の塩化物の水和物（例：塩化ナトリウム２水和物等）、アルカリ金属の酢酸塩の水和物（例：酢酸ナトリウム水和物等）、アルカリ金属硫酸塩の水和物（例：硫酸ナトリウム水和物等）、アルカリ金属のチオ硫酸塩の水和物（例：チオ硫酸ナトリウム水和物等）、アルカリ土類金属硫酸塩の水和物（例：硫酸カルシウム水和物等）、及び、アルカリ土類金属の塩化物の水和物（例：塩化カルシウム水和物等）が挙げられる。
脂肪族ジオールとしては、１，６－ヘキサンジオール、及び、１，８－オクタンジオールが挙げられる。
糖及び糖アルコールとしては、キシリトール、エリスリトール、ガラクチトール、及び、ジヒドロキシアセトンが挙げられる。
脂肪族ジオールとしては、１，６－ヘキサンジオール、及び、１，８－オクタンジオールが挙げられる。
糖及び糖アルコールとしては、キシリトール、エリスリトール、ガラクチトール、及び、ジヒドロキシアセトンが挙げられる。
なかでも、積層体の蓄熱性がより優れる点で、相変化材料としてはパラフィン、糖、又は、糖アルコールが好ましく、パラフィンがより好ましい。
相変化材料は、１種単独で使用してもよいし、２種類以上を混合して使用してもよい。相変化材料を１種単独で又は融点の異なる複数使用することで、用途に応じて蓄熱性を発現する温度領域及び蓄熱量を調節できる。
相変化材料の蓄熱作用を得たい中心温度に融点を持つ相変化材料を中心に、その前後に融点を持つ相変化材料を混合することで、蓄熱可能な温度領域を拡げることができる。相変化材料としてパラフィンを用いる場合を例に具体的に説明すると、相変化材料の蓄熱作用を得たい中心温度に融点を持つパラフィンａを中心材料として用い、パラフィンａと、パラフィンａの前後に炭素数を有する他のパラフィンと、を混合することで、蓄熱シートが広い温度領域（熱制御領域）を持つように設計できる。
また、蓄熱作用を得たい中心温度に融点を持つパラフィンの含有量は特に制限されないが、相変化材料の全質量に対して、８０質量％以上が好ましく、９０質量％以上がより好ましく、９５質量％以上が更に好ましい。上限としては、１００質量％が挙げられる。
相変化材料の蓄熱作用を得たい中心温度に融点を持つ相変化材料を中心に、その前後に融点を持つ相変化材料を混合することで、蓄熱可能な温度領域を拡げることができる。相変化材料としてパラフィンを用いる場合を例に具体的に説明すると、相変化材料の蓄熱作用を得たい中心温度に融点を持つパラフィンａを中心材料として用い、パラフィンａと、パラフィンａの前後に炭素数を有する他のパラフィンと、を混合することで、蓄熱シートが広い温度領域（熱制御領域）を持つように設計できる。
また、蓄熱作用を得たい中心温度に融点を持つパラフィンの含有量は特に制限されないが、相変化材料の全質量に対して、８０質量％以上が好ましく、９０質量％以上がより好ましく、９５質量％以上が更に好ましい。上限としては、１００質量％が挙げられる。
相変化材料としてパラフィンを用いる場合、パラフィンを１種単独で使用してもよいし、２種類以上を混合して使用してもよい。融点の異なるパラフィンを複数使用する場合、蓄熱性を発現する温度領域を広くすることができる。
複数のパラフィンを使用する場合には、蓄熱性を発現する温度領域及び蓄熱量の点で、主たるパラフィンの含有量は特に制限されないが、パラフィン全質量に対して、８０～１００質量％が好ましく、９０～１００質量％がより好ましく、９５～１００質量％が更に好ましい。
なお、「主たるパラフィン」とは、含有される複数のパラフィンのうち、最も含有量の多いパラフィンのことを指す。主たるパラフィンの含有量は、パラフィン全質量に対して５０質量％以上が好ましい。
また、パラフィンの含有量は特に制限されないが、相変化材料（好ましくは潜熱蓄熱材）全質量に対して、８０～１００質量％が好ましく、９０～１００質量％がより好ましく、９５～１００質量％が更に好ましい。
また、パラフィンは、直鎖状のパラフィンが好ましく、分岐状のパラフィンを実質的に含まないことが好ましい。直鎖状のパラフィンを含み、分岐状のパラフィンを実質的に含まないことで、蓄熱性がより向上するためである。この理由としては、直鎖状のパラフィンの分子同士の会合が、分岐体によって阻害されることを抑制できるためと推測される。
ここで、分岐状のパラフィンを実質的に含まないとは、分岐状のパラフィンの含有量が、パラフィンの全質量に対して、５質量％以下であることを意味し、２質量％以下が好ましく、１質量％以下がより好ましい。
複数のパラフィンを使用する場合には、蓄熱性を発現する温度領域及び蓄熱量の点で、主たるパラフィンの含有量は特に制限されないが、パラフィン全質量に対して、８０～１００質量％が好ましく、９０～１００質量％がより好ましく、９５～１００質量％が更に好ましい。
なお、「主たるパラフィン」とは、含有される複数のパラフィンのうち、最も含有量の多いパラフィンのことを指す。主たるパラフィンの含有量は、パラフィン全質量に対して５０質量％以上が好ましい。
また、パラフィンの含有量は特に制限されないが、相変化材料（好ましくは潜熱蓄熱材）全質量に対して、８０～１００質量％が好ましく、９０～１００質量％がより好ましく、９５～１００質量％が更に好ましい。
また、パラフィンは、直鎖状のパラフィンが好ましく、分岐状のパラフィンを実質的に含まないことが好ましい。直鎖状のパラフィンを含み、分岐状のパラフィンを実質的に含まないことで、蓄熱性がより向上するためである。この理由としては、直鎖状のパラフィンの分子同士の会合が、分岐体によって阻害されることを抑制できるためと推測される。
ここで、分岐状のパラフィンを実質的に含まないとは、分岐状のパラフィンの含有量が、パラフィンの全質量に対して、５質量％以下であることを意味し、２質量％以下が好ましく、１質量％以下がより好ましい。
蓄熱シート中の相変化材料の含有量は特に制限されないが、本発明の効果及び積層体の蓄熱性がより優れる点で、蓄熱シート全質量に対して、５０質量％以上が好ましく、６５質量％以上がより好ましく、７５質量％以上が更に好ましく、８０質量％以上が特に好ましい。相変化材料の含有量の上限は特に制限されないが、蓄熱シートの強度の点で、蓄熱シート全質量に対して、９９．９質量％以下が好ましく、９９質量％以下がより好ましく、９８質量％以下が更に好ましい。
－マイクロカプセル－
蓄熱シートは、相変化材料を内包するマイクロカプセルを含んでいてもよい。換言すれば、蓄熱シートに含まれる相変化材料は、マイクロカプセルに内包された態様であってもよい。
蓄熱シートは、相変化材料のシート外への漏洩防止、繰返しの使用に対する耐久性、並びに、蓄熱材料の環境耐性（温度及び／又は湿度等に対する耐性付与）の点から、相変化材料を内包するマイクロカプセルを含むことが好ましい。
蓄熱シートは、相変化材料を内包するマイクロカプセルを含んでいてもよい。換言すれば、蓄熱シートに含まれる相変化材料は、マイクロカプセルに内包された態様であってもよい。
蓄熱シートは、相変化材料のシート外への漏洩防止、繰返しの使用に対する耐久性、並びに、蓄熱材料の環境耐性（温度及び／又は湿度等に対する耐性付与）の点から、相変化材料を内包するマイクロカプセルを含むことが好ましい。
マイクロカプセルは、コア部と、コア部をなすコア材（内包されるもの（内包成分ともいう。））を内包するためのカプセル壁と、を有し、コア材（内包成分）として、相変化材料を内包する。相変化材料がマイクロカプセルに内包されているため、相変化材料は温度に応じた相状態で安定的に存在できる。
〔コア部〕
マイクロカプセルのコア材としては、上述した相変化材料以外の他の成分が内包されていてもよい。マイクロカプセルにコア材として内包し得る他の成分としては、例えば、溶媒、及び、難燃剤等の添加剤が挙げられる。
コア材に占める相変化材料の含有量は特に制限されないが、蓄熱シートの蓄熱性がより優れる点で、コア材全質量に対して、８０～１００質量％が好ましく、９０～１００質量％がより好ましい。
マイクロカプセルのコア材としては、上述した相変化材料以外の他の成分が内包されていてもよい。マイクロカプセルにコア材として内包し得る他の成分としては、例えば、溶媒、及び、難燃剤等の添加剤が挙げられる。
コア材に占める相変化材料の含有量は特に制限されないが、蓄熱シートの蓄熱性がより優れる点で、コア材全質量に対して、８０～１００質量％が好ましく、９０～１００質量％がより好ましい。
マイクロカプセルは、コア材として、溶媒を内包していてもよい。
この場合の溶媒としては、融点が、蓄熱シートが使用される温度領域（熱制御領域；例えば、発熱体の動作温度）から外れている既述の相変化材料が挙げられる。即ち、溶媒は、熱制御領域において液体の状態で相変化しないものを指し、熱制御領域内において相転移を起こして吸放熱反応が生じる相変化材料と区別される。
この場合の溶媒としては、融点が、蓄熱シートが使用される温度領域（熱制御領域；例えば、発熱体の動作温度）から外れている既述の相変化材料が挙げられる。即ち、溶媒は、熱制御領域において液体の状態で相変化しないものを指し、熱制御領域内において相転移を起こして吸放熱反応が生じる相変化材料と区別される。
コア材に占める溶媒の含有量は特に制限されないが、コア材全質量に対して、３０質量％未満が好ましく、１０質量％未満がより好ましく、１質量％以下が更に好ましい。下限は特に制限されないが、０質量％が挙げられる。
マイクロカプセルにコア材として内包し得る他の成分としては、例えば、紫外線吸収剤、光安定化剤、酸化防止剤、ワックス、及び、臭気抑制剤等の添加剤が挙げられる。
〔カプセル壁（壁部）〕
マイクロカプセルは、コア材を内包するカプセル壁を有する。
マイクロカプセルにおけるカプセル壁を形成する材料は特に制限されず、例えば、ポリマーが挙げられ、より具体的には、ポリウレタンウレア、ポリウレタン、ポリウレア、メラミン樹脂、及び、アクリル樹脂が挙げられる。
カプセル壁を薄くでき、積層体の蓄熱性がより優れる点で、カプセル壁は、ポリウレタンウレア、ポリウレタン、ポリウレア、又は、メラミン樹脂を含むことが好ましく、ポリウレタンウレア、ポリウレタン、又は、ポリウレアを含むことがより好ましい。
なお、ポリウレタンとはウレタン結合を複数有するポリマーであり、ポリオールとポリイソシアネートとの反応生成物が好ましい。
また、ポリウレアとはウレア結合を複数有するポリマーであり、ポリアミンとポリイソシアネートとの反応生成物が好ましい。
また、ポリウレタンウレアとはウレタン結合及びウレア結合を有するポリマーであり、ポリオールと、ポリアミンと、ポリイソシアネートとの反応生成物が好ましい。なお、ポリオールとポリイソシアネートとを反応させる際に、ポリイソシアネートの一部が水と反応してポリアミンとなり、結果的にポリウレタンウレアが得られることがある。
マイクロカプセルは、コア材を内包するカプセル壁を有する。
マイクロカプセルにおけるカプセル壁を形成する材料は特に制限されず、例えば、ポリマーが挙げられ、より具体的には、ポリウレタンウレア、ポリウレタン、ポリウレア、メラミン樹脂、及び、アクリル樹脂が挙げられる。
カプセル壁を薄くでき、積層体の蓄熱性がより優れる点で、カプセル壁は、ポリウレタンウレア、ポリウレタン、ポリウレア、又は、メラミン樹脂を含むことが好ましく、ポリウレタンウレア、ポリウレタン、又は、ポリウレアを含むことがより好ましい。
なお、ポリウレタンとはウレタン結合を複数有するポリマーであり、ポリオールとポリイソシアネートとの反応生成物が好ましい。
また、ポリウレアとはウレア結合を複数有するポリマーであり、ポリアミンとポリイソシアネートとの反応生成物が好ましい。
また、ポリウレタンウレアとはウレタン結合及びウレア結合を有するポリマーであり、ポリオールと、ポリアミンと、ポリイソシアネートとの反応生成物が好ましい。なお、ポリオールとポリイソシアネートとを反応させる際に、ポリイソシアネートの一部が水と反応してポリアミンとなり、結果的にポリウレタンウレアが得られることがある。
マイクロカプセルのカプセル壁は、ウレタン結合を有することが好ましい。ウレタン結合を有するカプセル壁は、例えば、上述したポリウレタンウレア又はポリウレタンを用いて得られる。
ウレタン結合は、運動性の高い結合であるので、カプセル壁に熱可塑性をもたらすことができる。また、カプセル壁の柔軟性を調節しやすい。そのため、例えば蓄熱シートの製造時の乾燥時間を長くすると、マイクロカプセルが変形しながら互いに結合しやすくなり、マイクロカプセルの充填率を向上させることができる。
ウレタン結合は、運動性の高い結合であるので、カプセル壁に熱可塑性をもたらすことができる。また、カプセル壁の柔軟性を調節しやすい。そのため、例えば蓄熱シートの製造時の乾燥時間を長くすると、マイクロカプセルが変形しながら互いに結合しやすくなり、マイクロカプセルの充填率を向上させることができる。
また、マイクロカプセルは、変形する粒子として存在していることが好ましい。
マイクロカプセルが変形する粒子である場合、マイクロカプセルが壊れずに変形でき、蓄熱シート中におけるマイクロカプセルの充填率を向上させることができる。結果、蓄熱シートにおける相変化材料の量を増やすことが可能になり、より優れた蓄熱性を実現できる。
なお、マイクロカプセルが壊れずに変形するとは、変形量の程度は問わず、個々のマイクロカプセルに外圧が与えられていない状態での形状から変形することを意味する。マイクロカプセルに生じる変形としては、蓄熱シート内においてマイクロカプセル同士が互いに押され合った場合に、球面同士が接触して平面状、又は一方が凸状で他方が凹状である接触面ができる変形が含まれる。
マイクロカプセルが変形する粒子となり得る点で、カプセル壁を形成する材料としては、ポリウレタンウレア、ポリウレタン、又は、ポリウレアが好ましく、ポリウレタンウレア、又は、ポリウレタンがより好ましく、ポリウレタンウレアが更に好ましい。
マイクロカプセルが変形する粒子である場合、マイクロカプセルが壊れずに変形でき、蓄熱シート中におけるマイクロカプセルの充填率を向上させることができる。結果、蓄熱シートにおける相変化材料の量を増やすことが可能になり、より優れた蓄熱性を実現できる。
なお、マイクロカプセルが壊れずに変形するとは、変形量の程度は問わず、個々のマイクロカプセルに外圧が与えられていない状態での形状から変形することを意味する。マイクロカプセルに生じる変形としては、蓄熱シート内においてマイクロカプセル同士が互いに押され合った場合に、球面同士が接触して平面状、又は一方が凸状で他方が凹状である接触面ができる変形が含まれる。
マイクロカプセルが変形する粒子となり得る点で、カプセル壁を形成する材料としては、ポリウレタンウレア、ポリウレタン、又は、ポリウレアが好ましく、ポリウレタンウレア、又は、ポリウレタンがより好ましく、ポリウレタンウレアが更に好ましい。
上述したように、ポリウレタン、ポリウレア、及び、ポリウレタンウレアは、ポリイソシアネートを用いて形成されることが好ましい。
ポリイソシアネートとは、２つ以上のイソシアネート基を有する化合物であり、芳香族ポリイソシアネート、及び、脂肪族ポリイソシアネートが挙げられる。
芳香族ポリイソシアネートとしては、例えば、ｍ－フェニレンジイソシアネート、ｐ－フェニレンジイソシアネート、２，６－トリレンジイソシアネート、２，４－トリレンジイソシアネート、ナフタレン－１，４－ジイソシアネート、ジフェニルメタン－４，４’－ジイソシアネート、３，３’－ジメトキシ－ビフェニルジイソシアネート、３，３’－ジメチルジフェニルメタン－４，４’－ジイソシアネート、キシリレン－１，４－ジイソシアネート、キシリレン－１，３－ジイソシアネート、４－クロロキシリレン－１，３－ジイソシアネート、２－メチルキシリレン－１，３－ジイソシアネート、４，４’－ジフェニルプロパンジイソシアネート、及び、４，４’－ジフェニルヘキサフルオロプロパンジイソシアネートが挙げられる。
芳香族ポリイソシアネートとしては、例えば、ｍ－フェニレンジイソシアネート、ｐ－フェニレンジイソシアネート、２，６－トリレンジイソシアネート、２，４－トリレンジイソシアネート、ナフタレン－１，４－ジイソシアネート、ジフェニルメタン－４，４’－ジイソシアネート、３，３’－ジメトキシ－ビフェニルジイソシアネート、３，３’－ジメチルジフェニルメタン－４，４’－ジイソシアネート、キシリレン－１，４－ジイソシアネート、キシリレン－１，３－ジイソシアネート、４－クロロキシリレン－１，３－ジイソシアネート、２－メチルキシリレン－１，３－ジイソシアネート、４，４’－ジフェニルプロパンジイソシアネート、及び、４，４’－ジフェニルヘキサフルオロプロパンジイソシアネートが挙げられる。
脂肪族ポリイソシアネートとしては、例えば、トリメチレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、プロピレン－１，２－ジイソシアネート、ブチレン－１，２－ジイソシアネート、シクロヘキシレン－１，２－ジイソシアネート、シクロヘキシレン－１，３－ジイソシアネート、シクロヘキシレン－１，４－ジイソシアネート、ジシクロヘキシルメタン－４，４’－ジイソシアネート、１，４－ビス（イソシアネートメチル）シクロヘキサン、１，３－ビス（イソシアネートメチル）シクロヘキサン、イソホロンジイソシアネート、リジンジイソシアネート、及び、水素化キシリレンジイソシアネートが挙げられる。
なお、上記では２官能の芳香族ポリイソシアネート及び脂肪族ポリイソシアネートを例示したが、ポリイソシアネートとしては、３官能以上のポリイソシアネート（例えば、３官能のトリイソシアネート、及び、４官能のテトライソシアネート）も挙げられる。
より具体的には、ポリイソシアネートとしては、上記の２官能のポリイソシアネートの３量体であるビューレット体もしくはイソシアヌレート体、トリメチロールプロパン等のポリオールと２官能のポリイソシアネートとの付加体、ベンゼンイソシアネートのホルマリン縮合物、メタクリロイルオキシエチルイソシアネート等の重合性基を有するポリイソシアネート、及び、リジントリイソシアネートも挙げられる。
ポリイソシアネートについては「ポリウレタン樹脂ハンドブック」（岩田敬治編、日刊工業新聞社発行（１９８７））に記載されている。
より具体的には、ポリイソシアネートとしては、上記の２官能のポリイソシアネートの３量体であるビューレット体もしくはイソシアヌレート体、トリメチロールプロパン等のポリオールと２官能のポリイソシアネートとの付加体、ベンゼンイソシアネートのホルマリン縮合物、メタクリロイルオキシエチルイソシアネート等の重合性基を有するポリイソシアネート、及び、リジントリイソシアネートも挙げられる。
ポリイソシアネートについては「ポリウレタン樹脂ハンドブック」（岩田敬治編、日刊工業新聞社発行（１９８７））に記載されている。
なかでも、ポリイソシアネートとしては、３官能以上のポリイソシアネートが好ましい。
３官能以上のポリイソシアネートとしては、例えば、３官能以上の芳香族ポリイソシアネート、及び、３官能以上の脂肪族ポリイソシアネートが挙げられる。
３官能以上のポリイソシアネートとしては、２官能のポリイソシアネートと分子中に３つ以上の活性水素基を有する化合物（例えば、３官能以上の、ポリオール、ポリアミン、又はポリチオール等）とのアダクト体（付加物）である３官能以上のポリイソシアネート（アダクト型である３官能以上のポリイソシアネート）、又は、２官能のポリイソシアネートの３量体（ビウレット型又はイソシアヌレート型）も好ましい。
３官能以上のポリイソシアネートとしては、例えば、３官能以上の芳香族ポリイソシアネート、及び、３官能以上の脂肪族ポリイソシアネートが挙げられる。
３官能以上のポリイソシアネートとしては、２官能のポリイソシアネートと分子中に３つ以上の活性水素基を有する化合物（例えば、３官能以上の、ポリオール、ポリアミン、又はポリチオール等）とのアダクト体（付加物）である３官能以上のポリイソシアネート（アダクト型である３官能以上のポリイソシアネート）、又は、２官能のポリイソシアネートの３量体（ビウレット型又はイソシアヌレート型）も好ましい。
アダクト型である３官能以上のポリイソシアネートとしては、例えば、タケネート（登録商標）Ｄ－１０２、Ｄ－１０３、Ｄ－１０３Ｈ、Ｄ－１０３Ｍ２、Ｐ４９－７５Ｓ、Ｄ－１１０Ｎ、Ｄ－１２０Ｎ、Ｄ－１４０Ｎ、及び、Ｄ－１６０Ｎ（以上、三井化学株式会社製）；デスモジュール（登録商標）Ｌ７５、及び、ＵＬ５７ＳＰ（住化バイエルウレタン株式会社製）；コロネート（登録商標）ＨＬ、ＨＸ及びＬ（日本ポリウレタン株式会社製）；Ｐ３０１－７５Ｅ（旭化成株式会社製）；並びに、バーノック（登録商標）Ｄ－７５０（ＤＩＣ株式会社製）が挙げられる。
なかでも、アダクト型の３官能以上のポリイソシアネートとしては、三井化学株式会社製のタケネート（登録商標）Ｄ－１１０Ｎ、Ｄ－１２０Ｎ、Ｄ－１４０Ｎ、もしくは、Ｄ－１６０Ｎ、又は、ＤＩＣ株式会社製のバーノック（登録商標）Ｄ－７５０が好ましい。
イソシアヌレート型の３官能以上のポリイソシアネートとしては、例えば、タケネート（登録商標）Ｄ－１２７Ｎ、Ｄ－１７０Ｎ、Ｄ－１７０ＨＮ、Ｄ－１７２Ｎ、Ｄ－１７７Ｎ、及び、Ｄ－２０４（三井化学株式会社製）；スミジュールＮ３３００；デスモジュール（登録商標）Ｎ３６００、Ｎ３９００、及び、Ｚ４４７０ＢＡ（住化バイエルウレタン）；コロネート（登録商標）ＨＸ、及び、ＨＫ（日本ポリウレタン株式会社製）；並びに、デュラネート（登録商標）ＴＰＡ－１００、ＴＫＡ－１００、ＴＳＡ－１００、ＴＳＳ－１００、ＴＬＡ－１００、及び、ＴＳＥ－１００（旭化成株式会社製）が挙げられる。
ビウレット型の３官能以上のポリイソシアネートとしては、例えば、タケネート（登録商標）Ｄ－１６５Ｎ及びＮＰ１１００（三井化学株式会社製）、デスモジュール（登録商標）Ｎ３２００（住化バイエルウレタン）、並びに、デュラネート（登録商標）２４Ａ－１００（旭化成株式会社製）が挙げられる。
なかでも、アダクト型の３官能以上のポリイソシアネートとしては、三井化学株式会社製のタケネート（登録商標）Ｄ－１１０Ｎ、Ｄ－１２０Ｎ、Ｄ－１４０Ｎ、もしくは、Ｄ－１６０Ｎ、又は、ＤＩＣ株式会社製のバーノック（登録商標）Ｄ－７５０が好ましい。
イソシアヌレート型の３官能以上のポリイソシアネートとしては、例えば、タケネート（登録商標）Ｄ－１２７Ｎ、Ｄ－１７０Ｎ、Ｄ－１７０ＨＮ、Ｄ－１７２Ｎ、Ｄ－１７７Ｎ、及び、Ｄ－２０４（三井化学株式会社製）；スミジュールＮ３３００；デスモジュール（登録商標）Ｎ３６００、Ｎ３９００、及び、Ｚ４４７０ＢＡ（住化バイエルウレタン）；コロネート（登録商標）ＨＸ、及び、ＨＫ（日本ポリウレタン株式会社製）；並びに、デュラネート（登録商標）ＴＰＡ－１００、ＴＫＡ－１００、ＴＳＡ－１００、ＴＳＳ－１００、ＴＬＡ－１００、及び、ＴＳＥ－１００（旭化成株式会社製）が挙げられる。
ビウレット型の３官能以上のポリイソシアネートとしては、例えば、タケネート（登録商標）Ｄ－１６５Ｎ及びＮＰ１１００（三井化学株式会社製）、デスモジュール（登録商標）Ｎ３２００（住化バイエルウレタン）、並びに、デュラネート（登録商標）２４Ａ－１００（旭化成株式会社製）が挙げられる。
ポリオールとは、２つ以上のヒドロキシル基を有する化合物であり、例えば、低分子ポリオール（例：脂肪族ポリオール、芳香族ポリオール）、ポリエーテル系ポリオール、ポリエステル系ポリオール、ポリラクトン系ポリオール、ヒマシ油系ポリオール、ポリオレフィン系ポリオール、及び、水酸基含有アミン系化合物が挙げられる。
なお、低分子ポリオールとは、分子量が３００以下のポリオールを意味し、例えば、エチレングリコール、ジエチレングリコール、及び、プロピレングリコール等の２官能の低分子ポリオール、並びに、グリセリン、トリメチロールプロパン、ヘキサントリオール、ペンタエリスリトール、及び、ソルビトール等の３官能以上の低分子ポリオールが挙げられる。
なお、低分子ポリオールとは、分子量が３００以下のポリオールを意味し、例えば、エチレングリコール、ジエチレングリコール、及び、プロピレングリコール等の２官能の低分子ポリオール、並びに、グリセリン、トリメチロールプロパン、ヘキサントリオール、ペンタエリスリトール、及び、ソルビトール等の３官能以上の低分子ポリオールが挙げられる。
なお、水酸基含有アミン系化合物としては、例えば、アミノ化合物のオキシアルキル化誘導体であるアミノアルコールが挙げられる。アミノアルコールとしては、例えば、エチレンジアミン等のアミノ化合物のプロピレンオキサイド又はエチレンオキサイド付加物である、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラキス［２－ヒドロキシプロピル］エチレンジアミン、及び、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラキス［２－ヒドロキシエチル］エチレンジアミンが挙げられる。
ポリアミンとは、２つ以上のアミノ基（第１級アミノ基又は第２級アミノ基）を有する化合物であり、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、１，３－プロピレンジアミン、及び、ヘキサメチレンジアミン等の脂肪族多価アミン；脂肪族多価アミンのエポキシ化合物付加物；ピペラジン等の脂環式多価アミン；並びに、３，９－ビス－アミノプロピル－２，４，８，１０－テトラオキサスピロ－（５，５）ウンデカン等の複素環式ジアミンが挙げられる。
マイクロカプセルにおけるカプセル壁の質量は特に制限されないが、コア部に含まれる相変化材料全質量に対して、１２質量％以下が好ましく、１０質量％以下がより好ましい。カプセル壁の質量が内包成分である相変化材料に対して１２質量％以下であることは、カプセル壁が薄壁であることを示す。カプセル壁を薄壁とすることで、蓄熱シート中に占める相変化材料を内包したマイクロカプセルの含量が高められ、結果、積層体の蓄熱性がより優れたものとなる。
また、カプセル壁の質量の下限は特に制限されないが、マイクロカプセルの耐圧性を保つ点で、相変化材料全質量に対して、１質量％以上が好ましく、２質量％以上がより好ましく、３質量％以上が更に好ましい。
また、カプセル壁の質量の下限は特に制限されないが、マイクロカプセルの耐圧性を保つ点で、相変化材料全質量に対して、１質量％以上が好ましく、２質量％以上がより好ましく、３質量％以上が更に好ましい。
〔マイクロカプセルの物性〕
マイクロカプセルの粒径は特に制限されないが、体積基準のメジアン径（Ｄｍ）で１～８０μｍが好ましく、１０～７０μｍがより好ましく、１５～５０μｍが更に好ましい。
マイクロカプセルの体積基準のメジアン径は、後述するマイクロカプセルの製造方法について説明した方法の乳化工程における分散の条件を変更することにより、制御できる。
ここで、マイクロカプセルの体積基準のメジアン径とは、粒径を閾値としてマイクロカプセル全体を２つに分けた場合に、大径側と小径側での粒子の体積の合計が等量となる粒径をいう。マイクロカプセルの体積基準のメジアン径は、マイクロトラックＭＴ３３００ＥＸＩＩ（日機装株式会社製）を用いてレーザー回折・散乱法により測定される。
なお、マイクロカプセルの分取方法としては、蓄熱シートを水に２４時間以上浸漬し、得られた水分散液を遠心分離することで単離したマイクロカプセルが得られる。
マイクロカプセルの粒径は特に制限されないが、体積基準のメジアン径（Ｄｍ）で１～８０μｍが好ましく、１０～７０μｍがより好ましく、１５～５０μｍが更に好ましい。
マイクロカプセルの体積基準のメジアン径は、後述するマイクロカプセルの製造方法について説明した方法の乳化工程における分散の条件を変更することにより、制御できる。
ここで、マイクロカプセルの体積基準のメジアン径とは、粒径を閾値としてマイクロカプセル全体を２つに分けた場合に、大径側と小径側での粒子の体積の合計が等量となる粒径をいう。マイクロカプセルの体積基準のメジアン径は、マイクロトラックＭＴ３３００ＥＸＩＩ（日機装株式会社製）を用いてレーザー回折・散乱法により測定される。
なお、マイクロカプセルの分取方法としては、蓄熱シートを水に２４時間以上浸漬し、得られた水分散液を遠心分離することで単離したマイクロカプセルが得られる。
マイクロカプセルの粒径分布は特に制限されないが、以下の式で算出されるマイクロカプセルの体積基準のメジアン径のＣＶ（Ｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔ ｏｆ Ｖａｒｉａｔｉｏｎ）値（相関係数）が、１０～１００％であることが好ましい。
ＣＶ値＝標準偏差σ／メジアン径×１００
なお、標準偏差σは、上記のメジアン径の測定方法に従って測定されるマイクロカプセルの体積基準の粒径に基づいて算出される。
ＣＶ値＝標準偏差σ／メジアン径×１００
なお、標準偏差σは、上記のメジアン径の測定方法に従って測定されるマイクロカプセルの体積基準の粒径に基づいて算出される。
マイクロカプセルのカプセル壁の厚み（壁厚）は、特に制限されないが、より薄い方が変形しやすく、空隙を少なくすること、及び／又は、マイクロカプセル同士の接触面積を広げることが容易になりやすいため、１０μｍ以下が好ましく、０．２μｍ未満がより好ましく、０．１５μｍ以下が更に好ましい。一方で、ある程度の厚みがあることで、カプセル壁の強度が保つことができるため、壁厚は、０．０１μｍ以上が好ましく、０．０５μｍ以上がより好ましい。
壁厚は、蓄熱シートに含まれる任意の２０個のマイクロカプセルの個々の壁厚（μｍ）を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ：Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）により求めて平均した平均値をいう。
具体的には、蓄熱シートの断面切片を作製し、ＳＥＭを用いてその断面を観察し、上述した測定方法により算出したメジアン径±１０％の大きさのマイクロカプセルについて、２０個のマイクロカプセルを選択する。それら個々の選択されたマイクロカプセルについて断面を観察して壁厚を測定し、２０個のマイクロカプセルの平均値を算出することにより、マイクロカプセルの壁厚が求められる。
壁厚は、蓄熱シートに含まれる任意の２０個のマイクロカプセルの個々の壁厚（μｍ）を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ：Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）により求めて平均した平均値をいう。
具体的には、蓄熱シートの断面切片を作製し、ＳＥＭを用いてその断面を観察し、上述した測定方法により算出したメジアン径±１０％の大きさのマイクロカプセルについて、２０個のマイクロカプセルを選択する。それら個々の選択されたマイクロカプセルについて断面を観察して壁厚を測定し、２０個のマイクロカプセルの平均値を算出することにより、マイクロカプセルの壁厚が求められる。
上述のマイクロカプセルの体積基準のメジアン径をＤｍ［単位：μｍ］とし、上述のマイクロカプセルのカプセル壁の厚みをδ［単位：μｍ］とした場合、マイクロカプセルの体積基準のメジアン径に対するマイクロカプセルのカプセル壁の厚みの割合（δ／Ｄｍ）は、０．０２以下が好ましく、０．００７以下がより好ましく、０．００５以下が更に好ましい。δ／Ｄｍが０．００７以下であれば、蓄熱シートの製造時にマイクロカプセルが変形しやすくなるので、蓄熱シートの充填率を向上させることができる。
δ／Ｄｍの下限値は、マイクロカプセルの強度を維持できる点から、０．００１以上が好ましく、０．００１５以上がより好ましく、０．００２５以上が更に好ましい。
δ／Ｄｍの下限値は、マイクロカプセルの強度を維持できる点から、０．００１以上が好ましく、０．００１５以上がより好ましく、０．００２５以上が更に好ましい。
蓄熱シート中におけるマイクロカプセルの含有量は特に制限されないが、積層体の蓄熱性がより優れる点で、蓄熱シート全質量に対して、７５質量％以上が好ましく、８０質量％以上がより好ましく、８５～９９質量％が更に好ましく、９０～９９質量％が特に好ましい。
〔マイクロカプセルの製造方法〕
マイクロカプセルの製造方法は特に制限されず、公知の方法が採用できる。
例えば、カプセル壁がポリウレタンウレア、ポリウレタン、又は、ポリウレアを含む場合、相変化材料とカプセル壁材とを含む油相を、乳化剤を含む水相に分散して乳化液を調製する工程（乳化工程）と、カプセル壁材を油相と水相との界面で重合させてカプセル壁を形成し、相変化材料を内包するマイクロカプセルを形成する工程（カプセル化工程）と、を含む界面重合法が挙げられる。
カプセル壁がメラミン樹脂を含む場合は、相変化材料を含む油相を、乳化剤を含む水相に分散して乳化液を調製する工程（乳化工程）と、カプセル壁材を水相に添加し、乳化液滴の表面にカプセル壁材による高分子層を形成し、相変化材料を内包するマイクロカプセルを形成する工程（カプセル化工程）を含むコアセルベーション法が挙げられる。
なお、カプセル壁材とは、カプセル壁を形成し得る材料を意味する。
以下では、界面重合法の各工程について詳述する。
マイクロカプセルの製造方法は特に制限されず、公知の方法が採用できる。
例えば、カプセル壁がポリウレタンウレア、ポリウレタン、又は、ポリウレアを含む場合、相変化材料とカプセル壁材とを含む油相を、乳化剤を含む水相に分散して乳化液を調製する工程（乳化工程）と、カプセル壁材を油相と水相との界面で重合させてカプセル壁を形成し、相変化材料を内包するマイクロカプセルを形成する工程（カプセル化工程）と、を含む界面重合法が挙げられる。
カプセル壁がメラミン樹脂を含む場合は、相変化材料を含む油相を、乳化剤を含む水相に分散して乳化液を調製する工程（乳化工程）と、カプセル壁材を水相に添加し、乳化液滴の表面にカプセル壁材による高分子層を形成し、相変化材料を内包するマイクロカプセルを形成する工程（カプセル化工程）を含むコアセルベーション法が挙げられる。
なお、カプセル壁材とは、カプセル壁を形成し得る材料を意味する。
以下では、界面重合法の各工程について詳述する。
界面重合法の乳化工程では、相変化材料とカプセル壁材とを含む油相を、乳化剤を含む水相に分散して乳化液を調製する。なお、カプセル壁材には、ポリイソシアネートと、ポリオール及びポリアミンからなる選択される少なくとも１種の化合物とが少なくとも含まれる。
乳化液は、相変化材料とカプセル壁材とを含む油相を、乳化剤を含む水相に分散させることにより形成される。
油相は、少なくとも相変化材料及びカプセル壁材を含み、必要に応じて、溶媒、及び／又は、添加剤等の他の成分を更に含んでいてもよい。油相に含んでもよい溶媒としては、分散安定性が優れる点から、非水溶性有機溶媒が好ましく、酢酸エチル、メチルエチルケトン、又はトルエンがより好ましい。
水相は、少なくとも水性媒体及び乳化剤を含むことができる。
水性媒体としては、水、及び、水と水溶性有機溶剤との混合溶媒が挙げられ、水が好ましい。「水溶性」とは、２５℃の水１００質量％に対する対象物質の溶解量が５質量％以上であることを意味する。
水性媒体の含有量は特に制限されないが、油相と水相との混合物である乳化液全質量に対して、２０～８０質量％が好ましく、３０～７０質量％がより好ましく、４０～６０質量％が更に好ましい。
乳化液は、相変化材料とカプセル壁材とを含む油相を、乳化剤を含む水相に分散させることにより形成される。
油相は、少なくとも相変化材料及びカプセル壁材を含み、必要に応じて、溶媒、及び／又は、添加剤等の他の成分を更に含んでいてもよい。油相に含んでもよい溶媒としては、分散安定性が優れる点から、非水溶性有機溶媒が好ましく、酢酸エチル、メチルエチルケトン、又はトルエンがより好ましい。
水相は、少なくとも水性媒体及び乳化剤を含むことができる。
水性媒体としては、水、及び、水と水溶性有機溶剤との混合溶媒が挙げられ、水が好ましい。「水溶性」とは、２５℃の水１００質量％に対する対象物質の溶解量が５質量％以上であることを意味する。
水性媒体の含有量は特に制限されないが、油相と水相との混合物である乳化液全質量に対して、２０～８０質量％が好ましく、３０～７０質量％がより好ましく、４０～６０質量％が更に好ましい。
乳化剤としては、分散剤もしくは界面活性剤又はこれらの組み合わせが挙げられる。
分散剤としては、例えば、後述するバインダーが挙げられ、ポリビニルアルコールが好ましい。
界面活性剤としては、ノニオン界面活性剤、アニオン界面活性剤、カチオン界面活性剤、及び、両性界面活性剤が挙げられる。界面活性剤は、１種単独で使用してもよいし、２種類以上を混合して使用してもよい。
乳化剤の含有量は、油相と水相との混合物である乳化液全質量に対し、０質量％超２０質量％以下が好ましく、０．００５～１０質量％がより好ましく、０．０１～１０質量％が更に好ましく、１～５質量％が特に好ましい。
水相は、必要に応じて、紫外線吸収剤、酸化防止剤、及び、防腐剤等の他の成分を含んでいてもよい。
分散剤としては、例えば、後述するバインダーが挙げられ、ポリビニルアルコールが好ましい。
界面活性剤としては、ノニオン界面活性剤、アニオン界面活性剤、カチオン界面活性剤、及び、両性界面活性剤が挙げられる。界面活性剤は、１種単独で使用してもよいし、２種類以上を混合して使用してもよい。
乳化剤の含有量は、油相と水相との混合物である乳化液全質量に対し、０質量％超２０質量％以下が好ましく、０．００５～１０質量％がより好ましく、０．０１～１０質量％が更に好ましく、１～５質量％が特に好ましい。
水相は、必要に応じて、紫外線吸収剤、酸化防止剤、及び、防腐剤等の他の成分を含んでいてもよい。
分散は、油相を油滴として水相に分散させること（乳化）をいう。分散は、油相と水相との分散に用いられる公知の手段（例えば、ホモジナイザー、マントンゴーリー、超音波分散機、ディゾルバー、ケディーミル、及び、その他の公知の分散装置）を用いて行うことができる。
油相の水相に対する混合比（油相質量／水相質量）は、０．１～１．５が好ましく、０．２～１．２がより好ましく、０．４～１．０が更に好ましい。
カプセル化工程では、カプセル壁材を油相と水相との界面で重合させてカプセル壁を形成し、相変化材料を内包するマイクロカプセルを形成する。
重合は、好ましくは加熱下で行われる。重合における反応温度は、４０～１００℃が好ましく、５０～８０℃がより好ましい。また、重合の反応時間は、０．５～１０時間程度が好ましく、１～５時間程度がより好ましい。
重合中に、マイクロカプセル同士の凝集を防止するためには、水性溶液（例えば、水、酢酸水溶液等）を更に加えてマイクロカプセル同士の衝突確率を下げることが好ましい。
また、充分な攪拌を行うことも好ましい。
更に、重合中に反応系に凝集防止用の分散剤を添加してもよい。
更に、必要に応じて、重合中に反応系にニグロシン等の荷電調節剤、又はその他任意の補助剤を添加してもよい。
また、充分な攪拌を行うことも好ましい。
更に、重合中に反応系に凝集防止用の分散剤を添加してもよい。
更に、必要に応じて、重合中に反応系にニグロシン等の荷電調節剤、又はその他任意の補助剤を添加してもよい。
（バインダー）
蓄熱シートは、相変化材料（又は相変化材料を内包するマイクロカプセル）以外に、バインダーを含むことが好ましい。蓄熱シートがバインダーを含むことで、蓄熱シートの耐久性が向上する。
蓄熱シートは、相変化材料（又は相変化材料を内包するマイクロカプセル）以外に、バインダーを含むことが好ましい。蓄熱シートがバインダーを含むことで、蓄熱シートの耐久性が向上する。
バインダーとしては、膜を形成できるポリマーであれば特に制限はなく、水溶性ポリマー、及び、油溶性ポリマーが挙げられる。
水溶性ポリマーにおける「水溶性」とは、２５℃の水１００質量％に対する対象物質の溶解量が５質量％以上であることを意味し、より好適な水溶性ポリマーは、溶解量が１０質量％以上であることを意味する。
油溶性ポリマーにおける「油溶性」とは、２５℃の水１００質量％に対する対象物質の溶解量が５質量％未満であることを意味する。
水溶性ポリマーにおける「水溶性」とは、２５℃の水１００質量％に対する対象物質の溶解量が５質量％以上であることを意味し、より好適な水溶性ポリマーは、溶解量が１０質量％以上であることを意味する。
油溶性ポリマーにおける「油溶性」とは、２５℃の水１００質量％に対する対象物質の溶解量が５質量％未満であることを意味する。
水溶性ポリマーとしては、ポリビニルアルコール（未変性のポリビニルアルコール及び変性ポリビニルアルコール）、ポリアクリル酸アミド及びその誘導体、エチレン－酢酸ビニル共重合体、スチレン－無水マレイン酸共重合体、エチレン－無水マレイン酸共重合体、イソブチレン－無水マレイン酸共重合体、ポリビニルピロリドン、エチレン－アクリル酸共重合体、酢酸ビニル－アクリル酸共重合体、カルボキシメチルセルロース、メチルセルロース、カゼイン、ゼラチン、澱粉誘導体、アラビアゴム、及び、アルギン酸ナトリウムが挙げられる。
油溶性ポリマーとしては、例えば、国際公開第２０１８／２０７３８７号の段落［０００９］～［００５１］に記載の炭素数１２～３０のアルキル基を側鎖に有する（メタ）アクリル酸エステル重合体、及び、特開２００７－０３１６１０号公報に記載の、蓄熱性を有するポリマー、並びに、国際公開第２０１８／０６６６０５号の段落［００１９］～［００２１］に記載のオレフィン系共重合体が挙げられ、これらの記載は本明細書に組み込まれる。特に、炭素数が３～８のオレフィン共重合体が好ましく、エチレンと炭素数が３～８のオレフィン共重合体がより好ましい。
蓄熱シートが相変化材料を内包するマイクロカプセルを含む場合、バインダーとしては、水溶性ポリマーが好ましく、ポリオールがより好ましく、ポリビニルアルコールが更に好ましく、変性ポリビニルアルコールが特に好ましい。水溶性ポリマーを用いることで、コア材がパラフィン等の油溶性材料である油／水型（Ｏ／Ｗ（Ｏｉｌ ｉｎ Ｗａｔｅｒ）型）のマイクロカプセル液を調製する際の分散性を維持したまま、蓄熱シートを形成するのに適している。
ポリビニルアルコールのうち、未変性のポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルの酢酸基の少なくとも一部を、けん化反応によって水酸基に置換して得られる。ポリビニルアルコールは、ポリ酢酸ビニルの酢酸基の一部のみが水酸基に置換されたポリビニルアルコール（部分ケン化ポリビニルアルコール）であってもよいし、ポリ酢酸ビニルの酢酸基の全部が水酸基に置換されたポリビニルアルコール（完全ケン化ポリビニルアルコール）であってもよい。
変性ポリビニルアルコールとは、変性基を有するポリビニルアルコールを意味する。変性基は、カルボキシ基又はその塩、及び、アセトアセチル基からなる群より選択される少なくとも１種の基が好ましく、カルボキシ基又はその塩、及び、アセトアセチル基からなる群より選択される少なくとも１種の基がより好ましい。
カルボキシ基の塩としては、カルボキシ基の金属塩が好ましく、カルボキシ基のナトリウム塩がより好ましい。
変性ポリビニルアルコールは、例えば、変性基を有する単量体と、ビニルエステル（例えば、酢酸ビニル等）と、を共重合して得たポリマーを、けん化することによって得ることができる。また、変性ポリビニルアルコールは、未変性のポリビニルアルコールにおける水酸基又は酢酸基と、変性基を有する化合物と、を反応させることで得られたものであってもよい。
ポリビニルアルコールとしては、例えば、株式会社クラレ製のクラレポバールシリーズ（例：クラレポバールＰＶＡ－２１７Ｅ、クラレポバールＫＬ－３１８等）、三菱ケミカル株式会社製のゴーセネックスシリーズ（例：ゴーセネックスＺ－３２０等）、日本酢ビ・ポバール株式会社製のＡシリーズ（例：ＡＰ－１７等）が挙げられる。
ポリビニルアルコールの重合度は、５００～５０００が好ましく、１０００～３０００がより好ましく、２０００～３０００が更に好ましい。
変性ポリビニルアルコールとは、変性基を有するポリビニルアルコールを意味する。変性基は、カルボキシ基又はその塩、及び、アセトアセチル基からなる群より選択される少なくとも１種の基が好ましく、カルボキシ基又はその塩、及び、アセトアセチル基からなる群より選択される少なくとも１種の基がより好ましい。
カルボキシ基の塩としては、カルボキシ基の金属塩が好ましく、カルボキシ基のナトリウム塩がより好ましい。
変性ポリビニルアルコールは、例えば、変性基を有する単量体と、ビニルエステル（例えば、酢酸ビニル等）と、を共重合して得たポリマーを、けん化することによって得ることができる。また、変性ポリビニルアルコールは、未変性のポリビニルアルコールにおける水酸基又は酢酸基と、変性基を有する化合物と、を反応させることで得られたものであってもよい。
ポリビニルアルコールとしては、例えば、株式会社クラレ製のクラレポバールシリーズ（例：クラレポバールＰＶＡ－２１７Ｅ、クラレポバールＫＬ－３１８等）、三菱ケミカル株式会社製のゴーセネックスシリーズ（例：ゴーセネックスＺ－３２０等）、日本酢ビ・ポバール株式会社製のＡシリーズ（例：ＡＰ－１７等）が挙げられる。
ポリビニルアルコールの重合度は、５００～５０００が好ましく、１０００～３０００がより好ましく、２０００～３０００が更に好ましい。
バインダーの数平均分子量（Ｍｎ）は特に制限されないが、膜強度の点で、２０，０００～３００，０００が好ましく、２０，０００～１５０，０００がより好ましい。
分子量の測定は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定される値である。
ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）による測定は、測定装置として、ＨＬＣ（登録商標）－８０２０ＧＰＣ（東ソー（株））を用い、カラムとして、ＴＳＫｇｅｌ（登録商標）Ｓｕｐｅｒ Ｍｕｌｔｉｐｏｒｅ ＨＺ－Ｈ（４．６ｍｍＩＤ×１５ｃｍ、東ソー（株））を３本用い、溶離液として、ＴＨＦ（テトラヒドロフラン）を用いる。また、測定条件としては、試料濃度を０．４５質量％、流速を０．３５ｍｌ／ｍｉｎ、サンプル注入量を１０μｌ、及び測定温度を４０℃とし、ＲＩ（示差屈折）検出器を用いて行う。
検量線は、東ソー（株）の「標準試料ＴＳＫ ｓｔａｎｄａｒｄ，ｐｏｌｙｓｔｙｒｅｎｅ」：「Ｆ－４０」、「Ｆ－２０」、「Ｆ－４」、「Ｆ－１」、「Ａ－５０００」、「Ａ－２５００」、「Ａ－１０００」、及び、「ｎ－プロピルベンゼン」の８サンプルから作製する。
分子量の測定は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定される値である。
ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）による測定は、測定装置として、ＨＬＣ（登録商標）－８０２０ＧＰＣ（東ソー（株））を用い、カラムとして、ＴＳＫｇｅｌ（登録商標）Ｓｕｐｅｒ Ｍｕｌｔｉｐｏｒｅ ＨＺ－Ｈ（４．６ｍｍＩＤ×１５ｃｍ、東ソー（株））を３本用い、溶離液として、ＴＨＦ（テトラヒドロフラン）を用いる。また、測定条件としては、試料濃度を０．４５質量％、流速を０．３５ｍｌ／ｍｉｎ、サンプル注入量を１０μｌ、及び測定温度を４０℃とし、ＲＩ（示差屈折）検出器を用いて行う。
検量線は、東ソー（株）の「標準試料ＴＳＫ ｓｔａｎｄａｒｄ，ｐｏｌｙｓｔｙｒｅｎｅ」：「Ｆ－４０」、「Ｆ－２０」、「Ｆ－４」、「Ｆ－１」、「Ａ－５０００」、「Ａ－２５００」、「Ａ－１０００」、及び、「ｎ－プロピルベンゼン」の８サンプルから作製する。
蓄熱シートにおけるバインダーの含有量は特に制限されないが、蓄熱シートの膜強度及び積層体の蓄熱性のバランスの点で、０．１～２０質量％が好ましく、１～１１質量％がより好ましい。
バインダーが水溶性ポリマーを含む場合、水溶性ポリマーの含有量は、蓄熱シートの全質量に対する相変化材料の含有割合を高くでき、蓄熱シートの蓄熱性をより向上できる点から、バインダーの全質量に対して８５質量％以上が好ましく、９０質量％以上がより好ましく、９５質量％以上が更に好ましい。上限は、１００質量％が好ましい。
（他の成分）
蓄熱シートは、相変化材料（又は相変化材料を内包するマイクロカプセル）及びバインダー以外の他の成分を含んでいてもよい。他の成分としては、水、熱伝導材料、ゲル化剤、難燃剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、及び、防腐剤が挙げられる。
蓄熱シートは、相変化材料（又は相変化材料を内包するマイクロカプセル）及びバインダー以外の他の成分を含んでいてもよい。他の成分としては、水、熱伝導材料、ゲル化剤、難燃剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、及び、防腐剤が挙げられる。
蓄熱シートは水を含有してもよいが、蓄熱シートに含まれる水分が蒸発すると、水分が蒸発した部分が蓄熱シートにおける空隙になる場合ある。そのため、蓄熱シートにおける水の含有量は、空隙の発生を抑制する点から、少ない方が好ましい。具体的には、蓄熱シートにおける水の含有量は、蓄熱シートにおける空隙の発生をより抑制する点から、蓄熱シートの全質量に対して、５質量％以下が好ましく、２質量％以下がより好ましく、１質量％以下が更に好ましい。
蓄熱シートにおける水の含有量の下限は特に制限されないが、０質量％が挙げられる。
蓄熱シートにおける水の含有量の測定方法は次の通りである。まず、蓄熱シートを２５％ＲＨ、４０℃の恒温恒湿槽内にて２４時間保存して、蓄熱シートＡを得る。恒温恒湿槽から取り出した蓄熱シートＡを１００℃で３時間乾燥して、蓄熱シートＢを得る。このようにして得られた蓄熱シートＡ及び蓄熱シートＢの質量を測定して、以下の式に従って得られた値を蓄熱シートにおける水の含有量とする。
蓄熱シートにおける水の含有量（質量％）＝１００×｛（蓄熱シートＡの質量）－（蓄熱シートＢの質量）｝／（蓄熱シートＡの質量）
蓄熱シートにおける水の含有量の下限は特に制限されないが、０質量％が挙げられる。
蓄熱シートにおける水の含有量の測定方法は次の通りである。まず、蓄熱シートを２５％ＲＨ、４０℃の恒温恒湿槽内にて２４時間保存して、蓄熱シートＡを得る。恒温恒湿槽から取り出した蓄熱シートＡを１００℃で３時間乾燥して、蓄熱シートＢを得る。このようにして得られた蓄熱シートＡ及び蓄熱シートＢの質量を測定して、以下の式に従って得られた値を蓄熱シートにおける水の含有量とする。
蓄熱シートにおける水の含有量（質量％）＝１００×｛（蓄熱シートＡの質量）－（蓄熱シートＢの質量）｝／（蓄熱シートＡの質量）
蓄熱シートが含んでもよい熱伝導材料としては、後述する放熱シートを構成する熱伝導材料が挙げられ、好適な態様も同じである。
蓄熱シートが含んでもよいゲル化剤としては、国際公開第２０１８／０６６６０５号の段落［００２６］～［００２９］に記載の成分が挙げられ、この記載は本明細書に組み込まれる。
蓄熱シートに含まれる相変化材料及びバインダー以外の他の成分の含有量は、蓄熱シート全質量に対して、１０質量％以下が好ましく、５質量％以下がより好ましい。下限は特に制限されないが、０質量％が挙げられる。
（蓄熱シートの物性）
蓄熱シートの厚みは特に制限されないが、１～１０００μｍが好ましく、１０μｍ超１０００μｍ以下がより好ましく、５０～５００μｍが更に好ましい。
厚みは、蓄熱シートを厚み方向と平行に裁断した裁断面をＳＥＭで観察し、任意の点を５点測定し、５点の厚みを平均した平均値とする。
蓄熱シートの厚みは特に制限されないが、１～１０００μｍが好ましく、１０μｍ超１０００μｍ以下がより好ましく、５０～５００μｍが更に好ましい。
厚みは、蓄熱シートを厚み方向と平行に裁断した裁断面をＳＥＭで観察し、任意の点を５点測定し、５点の厚みを平均した平均値とする。
蓄熱シートの潜熱容量は特に制限されないが、積層体の蓄熱性が高く、熱を発する発熱体の温度調節に好適である点で、１１５Ｊ／ｍｌ以上が好ましく、１２０Ｊ／ｍｌ以上がより好ましく、１３０Ｊ／ｍｌ以上が更に好ましい。上限は特に制限されないが、３００Ｊ／ｍｌ以下の場合が多い。
潜熱容量は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ；Differential scanning calorimetry）の結果と蓄熱シートの厚みとから算出される値である。
なお、限られた空間内で高い蓄熱量を発現するという点で考えた場合、蓄熱量は「Ｊ／ｍｌ（単位体積当たりの蓄熱量）」で捉えることが適切と考えられるが、電子デバイス等の用途を考慮した場合は、電子デバイスの重さも重要となる。そのため、限られた質量内において高い蓄熱性を発現するという捉え方をすると、「Ｊ／ｇ（単位質量当たりの蓄熱量）」で捉えることが適当な場合がある。この場合には、潜熱容量としては、１５０Ｊ／ｇ以上が好ましく、１６０Ｊ／ｇ以上がより好ましい。上限は特に制限されないが、３００Ｊ／ｇ以下の場合が多い。
潜熱容量は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ；Differential scanning calorimetry）の結果と蓄熱シートの厚みとから算出される値である。
なお、限られた空間内で高い蓄熱量を発現するという点で考えた場合、蓄熱量は「Ｊ／ｍｌ（単位体積当たりの蓄熱量）」で捉えることが適切と考えられるが、電子デバイス等の用途を考慮した場合は、電子デバイスの重さも重要となる。そのため、限られた質量内において高い蓄熱性を発現するという捉え方をすると、「Ｊ／ｇ（単位質量当たりの蓄熱量）」で捉えることが適当な場合がある。この場合には、潜熱容量としては、１５０Ｊ／ｇ以上が好ましく、１６０Ｊ／ｇ以上がより好ましい。上限は特に制限されないが、３００Ｊ／ｇ以下の場合が多い。
蓄熱シートの弾性率（引張弾性率）は特に制限されないが、１７００ＭＰａ以上が好ましく、２０００ＭＰａ以上がより好ましく、３７００ＭＰａ以上が更に好ましく、４０００ＭＰａ以上が特に好ましい。
蓄熱シートの弾性率の上限は特に制限されないが、１００００ＭＰａ以下が好ましい。
なお、蓄熱シートの弾性率（引張弾性率）は、ＪＩＳ Ｋ ７１６１－１：２０１４に従って測定される。
蓄熱シートの弾性率の上限は特に制限されないが、１００００ＭＰａ以下が好ましい。
なお、蓄熱シートの弾性率（引張弾性率）は、ＪＩＳ Ｋ ７１６１－１：２０１４に従って測定される。
蓄熱シートが、相変化材料を内包するマイクロカプセルを含む場合、蓄熱シート中に占めるマイクロカプセルの体積率（充填率）は、蓄熱シートの全体積に対して、６０体積％以上が好ましく、８０体積％以上がより好ましく、９０体積％以上が更に好ましい。上限は特に制限されないが、１００体積％以下が挙げられる。
（蓄熱シートの製造方法）
蓄熱シートの製造方法は特に制限されず、公知の方法が挙げられる。例えば、上述の相変化材料と、必要に応じて使用される上述のバインダーとを含む蓄熱シート形成用組成物を基材上に塗布し、乾燥させることで作製する方法が挙げられる。
蓄熱シートの製造方法は特に制限されず、公知の方法が挙げられる。例えば、上述の相変化材料と、必要に応じて使用される上述のバインダーとを含む蓄熱シート形成用組成物を基材上に塗布し、乾燥させることで作製する方法が挙げられる。
基材としては、例えば、樹脂基材、ガラス基材、及び、金属基材が挙げられる。樹脂基材に含まれる樹脂としては、ポリエステル（例：ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート）、ポリオレフィン（例：ポリエチレン、ポリプロピレン）、及び、ポリウレタンが挙げられる。
基材の厚みは特に制限されないが、１～１００μｍが好ましく、１～２５μｍがより好ましく、３～１５μｍが更に好ましい。
なお、基材としては、剥離可能な仮基材を用いてもよい。
基材の厚みは特に制限されないが、１～１００μｍが好ましく、１～２５μｍがより好ましく、３～１５μｍが更に好ましい。
なお、基材としては、剥離可能な仮基材を用いてもよい。
蓄熱シート形成用組成物の塗布方法としては、例えば、ダイコート法、エアーナイフコート法、ロールコート法、ブレードコート法、グラビアコート法、及び、カーテンコート法が挙げられる。
蓄熱シート形成用組成物の塗膜の乾燥方法は、特に制限されず、公知の方法で乾燥させればよい。
乾燥温度は、乾燥する際の水分量にも依存するが、組成物の溶媒が水である場合、２０～１３０℃が好ましく、３０～１２０℃がより好ましく、３３～１００℃が更に好ましい。
乾燥時間は、膜中の水分が乾燥しきる直前で終了することが好ましい。より具体的には、３０秒間以上が好ましく、１分間以上がより好ましい。乾燥時間の上限は、蓄熱シートの生産効率の点からは、短ければ短いほどよい。
乾燥を行う工程では、塗布膜に対して、平坦化処理を施してもよい。平坦化処理の方法としては、ローラー、ニップローラー、及び、カレンダー等の手段で塗布膜に圧力をかけて膜中のマイクロカプセルの充填率を上げる方法が挙げられる。
乾燥温度は、乾燥する際の水分量にも依存するが、組成物の溶媒が水である場合、２０～１３０℃が好ましく、３０～１２０℃がより好ましく、３３～１００℃が更に好ましい。
乾燥時間は、膜中の水分が乾燥しきる直前で終了することが好ましい。より具体的には、３０秒間以上が好ましく、１分間以上がより好ましい。乾燥時間の上限は、蓄熱シートの生産効率の点からは、短ければ短いほどよい。
乾燥を行う工程では、塗布膜に対して、平坦化処理を施してもよい。平坦化処理の方法としては、ローラー、ニップローラー、及び、カレンダー等の手段で塗布膜に圧力をかけて膜中のマイクロカプセルの充填率を上げる方法が挙げられる。
基材と蓄熱シートとの密着性を向上させる目的で、基材の表面を処理することが好ましい。表面処理方法としては、例えば、コロナ処理、プラズマ処理、及び、易接着層である薄層の付与が挙げられる。
易接着層を構成する材料は特に制限はないが、樹脂が挙げられ、より具体的には、スチレン－ブタジエンゴム、ウレタン樹脂、アクリル樹脂、シリコーン樹脂、及び、ポリビニル樹脂が挙げられる。
易接着層の厚みは特に制限されないが、０．１～５μｍが好ましく、０．５～２μｍがより好ましい。
易接着層の厚みは特に制限されないが、０．１～５μｍが好ましく、０．５～２μｍがより好ましい。
また、後述する蓄熱シートと放熱シートとが接している積層体を製造する場合の積層体の製造方法は、特に制限されないが、例えば、上述する蓄熱シートの製造方法において基材に代えて放熱シートを使用することにより、製造する方法が挙げられる。
＜放熱シート＞
本発明の積層体は、放熱シートを有する。放熱シート（熱拡散シート、ヒートスプレッダとも称される）は、発熱体から生じた熱を別の媒体に伝導するとともに、面内方向に熱を拡散させる機能を有する。
放熱シートは、熱伝導材料によって形成される。
熱伝導材料の「熱伝導性」としては、熱伝導率が１０Ｗｍ－１Ｋ－１以上であることが好ましい。即ち、熱伝導材料としては、熱伝導率が１０Ｗｍ－１Ｋ－１以上である材料が好ましい。熱伝導率（単位：Ｗｍ－１Ｋ－１）は、フラッシュ法にて２５℃の温度下、日本工業規格（ＪＩＳ）Ｒ１６１１に準拠した方法により測定される値である。
本発明の積層体は、放熱シートを有する。放熱シート（熱拡散シート、ヒートスプレッダとも称される）は、発熱体から生じた熱を別の媒体に伝導するとともに、面内方向に熱を拡散させる機能を有する。
放熱シートは、熱伝導材料によって形成される。
熱伝導材料の「熱伝導性」としては、熱伝導率が１０Ｗｍ－１Ｋ－１以上であることが好ましい。即ち、熱伝導材料としては、熱伝導率が１０Ｗｍ－１Ｋ－１以上である材料が好ましい。熱伝導率（単位：Ｗｍ－１Ｋ－１）は、フラッシュ法にて２５℃の温度下、日本工業規格（ＪＩＳ）Ｒ１６１１に準拠した方法により測定される値である。
放熱シートを構成する熱伝導材料としては、例えば、炭素材料（例えば、グラファイト）、金属（例えば、銀、銅、アルミニウム、鉄、白金、ステンレス、及びニッケル）、並びに、シリコンが挙げられる。
放熱シートとしては、例えば、金属箔シート（より好ましくは銅箔シート）、金属皮膜樹脂シート、金属含有樹脂シート、及び、グラファイトシートが挙げられ、厚み方向に対して面内方向に熱を拡散させる機能に優れる点、及び、本発明の効果がより優れる点から、グラファイトシートが好ましい。
放熱シートの厚みは特に制限されないが、１０～５００μｍが好ましく、２０～３００μｍがより好ましい。
放熱シートとしては、例えば、金属箔シート（より好ましくは銅箔シート）、金属皮膜樹脂シート、金属含有樹脂シート、及び、グラファイトシートが挙げられ、厚み方向に対して面内方向に熱を拡散させる機能に優れる点、及び、本発明の効果がより優れる点から、グラファイトシートが好ましい。
放熱シートの厚みは特に制限されないが、１０～５００μｍが好ましく、２０～３００μｍがより好ましい。
＜密着層＞
積層体は、後述する発熱体との密着性を向上する目的で、発熱体側に密着層を有してもよい。密着層は、例えば、放熱シートにおける蓄熱シートとは反対側の面に形成される。密着層としては、粘着層及び接着層が挙げられる。
粘着層の材料は特に制限されず、公知の粘着剤が挙げられる。
粘着剤としては、例えば、アクリル系粘着剤、ゴム系粘着剤、及び、シリコーン系粘着剤が挙げられる。また、粘着剤の例として、「剥離紙・剥離フィルム及び粘着テープの特性評価とその制御技術」、情報機構、２００４年、第２章に記載のアクリル系粘着剤、紫外線硬化型粘着剤、及び、シリコーン粘着剤が挙げられる。
なお、アクリル系粘着剤とは、（メタ）アクリルモノマーの重合体（（メタ）アクリルポリマー）を含む粘着剤をいう。
粘着層は、更に、粘着付与剤を含んでいてもよい。
積層体は、後述する発熱体との密着性を向上する目的で、発熱体側に密着層を有してもよい。密着層は、例えば、放熱シートにおける蓄熱シートとは反対側の面に形成される。密着層としては、粘着層及び接着層が挙げられる。
粘着層の材料は特に制限されず、公知の粘着剤が挙げられる。
粘着剤としては、例えば、アクリル系粘着剤、ゴム系粘着剤、及び、シリコーン系粘着剤が挙げられる。また、粘着剤の例として、「剥離紙・剥離フィルム及び粘着テープの特性評価とその制御技術」、情報機構、２００４年、第２章に記載のアクリル系粘着剤、紫外線硬化型粘着剤、及び、シリコーン粘着剤が挙げられる。
なお、アクリル系粘着剤とは、（メタ）アクリルモノマーの重合体（（メタ）アクリルポリマー）を含む粘着剤をいう。
粘着層は、更に、粘着付与剤を含んでいてもよい。
接着層の材料は特に制限されず、公知の接着剤が挙げられる。
接着剤としては、例えば、ウレタン樹脂接着剤、ポリエステル接着剤、アクリル樹脂接着剤、エチレン酢酸ビニル樹脂接着剤、ポリビニルアルコール接着剤、ポリアミド接着剤、及び、シリコーン接着剤が挙げられる。
接着剤としては、例えば、ウレタン樹脂接着剤、ポリエステル接着剤、アクリル樹脂接着剤、エチレン酢酸ビニル樹脂接着剤、ポリビニルアルコール接着剤、ポリアミド接着剤、及び、シリコーン接着剤が挙げられる。
密着層の形成方法は特に制限されないが、例えば、積層体の表面上に密着層を転写する方法、及び、粘着剤又は接着剤を含む組成物を積層体の表面上に塗布して密着層を形成する方法が挙げられる。
密着層の厚みは特に制限されないが、０．５～１００μｍが好ましく、１～２５μｍがより好ましく、１～１５μｍが更に好ましい。
密着層の厚みは特に制限されないが、０．５～１００μｍが好ましく、１～２５μｍがより好ましく、１～１５μｍが更に好ましい。
＜保護層＞
保護層は、蓄熱シート上に配置され、蓄熱シートを保護する機能を有する層である。放熱シートが発熱体側に配置している場合、保護層は、蓄熱シートにおける放熱シートとは反対側の面側に配置される。
保護層は、蓄熱シートと接触するように配置されていてもよいし、他の層を介して蓄熱シート上に配置されていてもよい。
保護層を構成する材料は特に制限されず、樹脂が好ましく、耐水性及び難燃性がより良好となる点で、フッ素樹脂及びシロキサン樹脂からなる群から選択される樹脂がより好ましい。
保護層は、蓄熱シート上に配置され、蓄熱シートを保護する機能を有する層である。放熱シートが発熱体側に配置している場合、保護層は、蓄熱シートにおける放熱シートとは反対側の面側に配置される。
保護層は、蓄熱シートと接触するように配置されていてもよいし、他の層を介して蓄熱シート上に配置されていてもよい。
保護層を構成する材料は特に制限されず、樹脂が好ましく、耐水性及び難燃性がより良好となる点で、フッ素樹脂及びシロキサン樹脂からなる群から選択される樹脂がより好ましい。
フッ素樹脂としては、公知のフッ素樹脂が挙げられる。フッ素樹脂としては、例えば、ポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニル、ポリフッ化ビニリデン、ポリ塩化３フッ化エチレン、及び、ポリテトラフルオロプロピレンが挙げられる。
フッ素樹脂は、単独のモノマーを重合したホモポリマーでもよいし、２種類以上を共重合したものでもよい。さらには、これらのモノマーと他のモノマーとの共重合体でもよい。
共重合体としては、例えば、テトラフルオロエチレンとテトラフルオロプロピレンとの共重合体、テトラフルオロエチレンとフッ化ビニリデンとの共重合体、テトラフルオロエチレンとエチレンとの共重合体、テトラフルオロエチレンとプロピレンとの共重合体、テトラフルオロエチレンとビニルエーテルとの共重合体、テトラフルオロエチレンとパーフロロビニルエーテルとの共重合体、クロロトリフルオロエチレンとビニルエーテルとの共重合体、及び、クロロトリフルオロエチレンとパーフロロビニルエーテルとの共重合体が挙げられる。
フッ素樹脂としては、例えば、ＡＧＣコーテック社製のオブリガート（登録商標）ＳＷ００１１Ｆ、ＳＩＦＣＬＥＡＲ－Ｆ１０１、Ｆ１０２（ＪＳＲ社製）、ＫＹＮＡＲ ＡＱＵＡＴＥＣ（登録商標）ＡＲＣ、ＦＭＡ－１２（ともにアルケマ社製）が挙げられる。
フッ素樹脂は、単独のモノマーを重合したホモポリマーでもよいし、２種類以上を共重合したものでもよい。さらには、これらのモノマーと他のモノマーとの共重合体でもよい。
共重合体としては、例えば、テトラフルオロエチレンとテトラフルオロプロピレンとの共重合体、テトラフルオロエチレンとフッ化ビニリデンとの共重合体、テトラフルオロエチレンとエチレンとの共重合体、テトラフルオロエチレンとプロピレンとの共重合体、テトラフルオロエチレンとビニルエーテルとの共重合体、テトラフルオロエチレンとパーフロロビニルエーテルとの共重合体、クロロトリフルオロエチレンとビニルエーテルとの共重合体、及び、クロロトリフルオロエチレンとパーフロロビニルエーテルとの共重合体が挙げられる。
フッ素樹脂としては、例えば、ＡＧＣコーテック社製のオブリガート（登録商標）ＳＷ００１１Ｆ、ＳＩＦＣＬＥＡＲ－Ｆ１０１、Ｆ１０２（ＪＳＲ社製）、ＫＹＮＡＲ ＡＱＵＡＴＥＣ（登録商標）ＡＲＣ、ＦＭＡ－１２（ともにアルケマ社製）が挙げられる。
シロキサン樹脂は、シロキサン骨格を有する繰り返し単位を有するポリマーであり、下記式（１）で表される化合物の加水分解縮合物が好ましい。
式（１） Ｓｉ（Ｘ）ｎ（Ｒ）４－ｎ
Ｘは、加水分解性基を表す。加水分解性基としては、例えば、アルコキシ基、ハロゲン基、アセトキシ基、及び、イソシアネート基が挙げられる。
Ｒは、非加水分解性基を表す。非加水分解性基としては、例えば、アルキル基（例えば、メチル基、エチル基、及び、プロピル基）、アリール基（例えば、フェニル基、トリル基、及び、メシチル基）、アルケニル基（例えば、ビニル基、及び、アリル基）、ハロアルキル基（例えば、γ－クロロプロピル基）、アミノアルキル基（例えば、γ－アミノプロピル基、及び、γ－（２－アミノエチル）アミノプロピル基）、エポキシアルキル基（例えば、γ－グリシドキシプロピル基、及び、β－（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチル基）、γ－メルカプトアルキル基、（メタ）アクリロイルオキシアルキル基（γ－メタクリロイルオキシプロピル基）、及び、ヒドロキシアルキル基（例えば、γ－ヒドロキシプロピル基）が挙げられる。
ｎは、１～４の整数を表し、３又は４が好ましい。
上記加水分解縮合物とは、上記式（１）で表される化合物中の加水分解性基が加水分解し、得られた加水分解物を縮合して得られる化合物を意図する。なお、上記加水分解縮合物としては、すべての加水分解性基が加水分解され、かつ、加水分解物がすべて縮合されているもの（完全加水分解縮合物）であっても、一部の加水分解性基が加水分解され、一部の加水分解物が縮合しているもの（部分加水分解縮合物）であってもよい。つまり、上記加水分解縮合物は、完全加水分解縮合物、部分加水分解縮合物、又は、これらの混合物であってもよい。
式（１） Ｓｉ（Ｘ）ｎ（Ｒ）４－ｎ
Ｘは、加水分解性基を表す。加水分解性基としては、例えば、アルコキシ基、ハロゲン基、アセトキシ基、及び、イソシアネート基が挙げられる。
Ｒは、非加水分解性基を表す。非加水分解性基としては、例えば、アルキル基（例えば、メチル基、エチル基、及び、プロピル基）、アリール基（例えば、フェニル基、トリル基、及び、メシチル基）、アルケニル基（例えば、ビニル基、及び、アリル基）、ハロアルキル基（例えば、γ－クロロプロピル基）、アミノアルキル基（例えば、γ－アミノプロピル基、及び、γ－（２－アミノエチル）アミノプロピル基）、エポキシアルキル基（例えば、γ－グリシドキシプロピル基、及び、β－（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチル基）、γ－メルカプトアルキル基、（メタ）アクリロイルオキシアルキル基（γ－メタクリロイルオキシプロピル基）、及び、ヒドロキシアルキル基（例えば、γ－ヒドロキシプロピル基）が挙げられる。
ｎは、１～４の整数を表し、３又は４が好ましい。
上記加水分解縮合物とは、上記式（１）で表される化合物中の加水分解性基が加水分解し、得られた加水分解物を縮合して得られる化合物を意図する。なお、上記加水分解縮合物としては、すべての加水分解性基が加水分解され、かつ、加水分解物がすべて縮合されているもの（完全加水分解縮合物）であっても、一部の加水分解性基が加水分解され、一部の加水分解物が縮合しているもの（部分加水分解縮合物）であってもよい。つまり、上記加水分解縮合物は、完全加水分解縮合物、部分加水分解縮合物、又は、これらの混合物であってもよい。
保護層としては、例えば、特開２０１８－２０２６９６号公報、特開２０１８－１８３８７７号公報、特開２０１８－１１１７９３号公報に記載の、公知のハードコート剤を含む層又はハードコートフィルムを用いてもよい。また、蓄熱性の観点から、国際公開第２０１８／２０７３８７号及び特開２００７－０３１６１０号公報に記載の、蓄熱性を有するポリマーを有する保護層を用いてもよい。
保護層は、樹脂以外の他の成分を含んでいてもよい。他の成分としては、熱伝導材料、難燃剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、及び、防腐剤が挙げられる。
難燃剤としては、特に制限はなく、公知の材料を用いることができる。例えば、「難燃剤・難燃材料の活用技術」（シーエムシー出版）記載の難燃剤などを用いることでき、ハロゲン系難燃剤、リン系難燃剤、無機系難燃剤が好ましく用いられる。電子用途でハロゲンの混入が抑制されることが望ましい場合は、リン系難燃剤又は無機系難燃剤が好ましく用いられる。
リン系難燃剤としては、トリフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート、トリキシレニルホスフェート、クレジルフェニルホスフェート、２―エチルヘキシルジフェニルホスフェート等のホスフェート系材料、その他芳香族リン酸エステル、芳香族縮合リン酸エステル、ポリリン酸塩化合物、ホスフィン酸金属塩、及び、赤リンが挙げられる。
また、難燃剤と併用して難燃助剤を含むことも好ましい。難燃助剤としては、例えば、ペンタエリスリトール、亜リン酸、及び、２２酸化４亜塩１２ホウ素７水和物が挙げられる。
リン系難燃剤としては、トリフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート、トリキシレニルホスフェート、クレジルフェニルホスフェート、２―エチルヘキシルジフェニルホスフェート等のホスフェート系材料、その他芳香族リン酸エステル、芳香族縮合リン酸エステル、ポリリン酸塩化合物、ホスフィン酸金属塩、及び、赤リンが挙げられる。
また、難燃剤と併用して難燃助剤を含むことも好ましい。難燃助剤としては、例えば、ペンタエリスリトール、亜リン酸、及び、２２酸化４亜塩１２ホウ素７水和物が挙げられる。
保護層の厚みは特に制限されないが、５０μｍ以下が好ましく、０．０１～２５μｍがより好ましく、０．５～１５μｍが更に好ましい。
厚みは、保護層を厚み方向と平行に裁断した裁断面をＳＥＭで観察し、任意の点を５点測定し、５点の厚みを平均した平均値とする。
厚みは、保護層を厚み方向と平行に裁断した裁断面をＳＥＭで観察し、任意の点を５点測定し、５点の厚みを平均した平均値とする。
保護層の形成方法は特に制限されず、公知の方法が挙げられる。例えば、樹脂又はその前駆体を含む保護層形成用組成物と蓄熱シートとを接触させて、蓄熱シート上に形成された塗膜に対して、必要に応じて硬化処理を施す方法、及び、保護層を蓄熱シート上に貼り合わせる方法が挙げられる。
以下、保護層形成用組成物を用いる方法について詳述する。
以下、保護層形成用組成物を用いる方法について詳述する。
保護層形成用組成物に含まれる樹脂は、上述した通りである。
なお、樹脂の前駆体とは、硬化処理により樹脂となる成分を意味し、例えば、上述した式（１）で表される化合物が挙げられる。
保護層形成用組成物は、必要に応じて、溶媒（例えば、水及び有機溶媒）を含んでいてもよい。
なお、樹脂の前駆体とは、硬化処理により樹脂となる成分を意味し、例えば、上述した式（１）で表される化合物が挙げられる。
保護層形成用組成物は、必要に応じて、溶媒（例えば、水及び有機溶媒）を含んでいてもよい。
保護層形成用組成物と蓄熱シートとを接触させる方法は特に制限されず、保護層形成用組成物を蓄熱シート上に塗布する方法、及び、保護層形成用組成物中に蓄熱シートを浸漬する方法が挙げられる。
なお、保護層形成用組成物を塗布する方法としては、ディップコーター、ダイコーター、スリットコーター、バーコーター、エクストルージョンコーター、カーテンフローコーター、及び、スプレー塗布等の公知の塗布装置、並びに、グラビア印刷、スクリーン印刷、オフセット印刷、及び、インクジェット印刷等の印刷装置を用いる方法が挙げられる。
なお、保護層形成用組成物を塗布する方法としては、ディップコーター、ダイコーター、スリットコーター、バーコーター、エクストルージョンコーター、カーテンフローコーター、及び、スプレー塗布等の公知の塗布装置、並びに、グラビア印刷、スクリーン印刷、オフセット印刷、及び、インクジェット印刷等の印刷装置を用いる方法が挙げられる。
＜難燃層＞
積層体は、難燃層を有していてもよい。難燃層の位置は特に制限されず、保護層と一体となっていても、別の層として設けていてもよい。別の層として設ける場合には、上記保護層と上記蓄熱シートとの間に積層されていることが好ましい。また、保護層と一体となっている場合には、上記保護層が難燃性の機能を有していることを意味する。特に、相変化材料がパラフィンのような燃えやすい材料の場合には、難燃性の保護層又は難燃層を設けることで、積層体全体を難燃性とすることができる。
難燃性の保護層及び難燃層としては、難燃性であれば特に制限されないが、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリカーボネート樹脂、シリコーン樹脂、及び、フッ素含有樹脂等の難燃性有機樹脂、並びに、ガラス膜等の無機素材からなる群より選択される少なくとも１種の材料から形成されることが好ましい。ここで、ガラス膜は、例えば、シランカップリング剤又はシロキサンオリゴマーを蓄熱シート上に塗布し、加熱又は乾燥して形成できる。
積層体は、難燃層を有していてもよい。難燃層の位置は特に制限されず、保護層と一体となっていても、別の層として設けていてもよい。別の層として設ける場合には、上記保護層と上記蓄熱シートとの間に積層されていることが好ましい。また、保護層と一体となっている場合には、上記保護層が難燃性の機能を有していることを意味する。特に、相変化材料がパラフィンのような燃えやすい材料の場合には、難燃性の保護層又は難燃層を設けることで、積層体全体を難燃性とすることができる。
難燃性の保護層及び難燃層としては、難燃性であれば特に制限されないが、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリカーボネート樹脂、シリコーン樹脂、及び、フッ素含有樹脂等の難燃性有機樹脂、並びに、ガラス膜等の無機素材からなる群より選択される少なくとも１種の材料から形成されることが好ましい。ここで、ガラス膜は、例えば、シランカップリング剤又はシロキサンオリゴマーを蓄熱シート上に塗布し、加熱又は乾燥して形成できる。
難燃性の保護層を形成する方法としては、上記保護層の樹脂中に、難燃剤を混合して形成する方法が挙げられる。難燃剤としては、上述した難燃剤、及び、シリカ等の無機粒子が挙げられる。
難燃性の保護層が無機粒子を含む場合、無機粒子の量及び種類は、面状及び／又は膜質によって、樹脂の種類を含めて調整できる。無機粒子のサイズは、０．０１～１μｍが好ましく、０．０５～０．５μｍがより好ましく、０．１～０．３μｍが更に好ましい。無機粒子の含有量は、難燃性の保護層の全質量に対して、０．１～５０質量％が好ましく、１～４０質量％がより好ましい。
難燃性の保護層における難燃剤の含有量は、蓄熱量及び難燃性の観点から、難燃性の保護層の全質量に対して、０．１～２０質量％が好ましく、１～１５質量％がより好ましく、１～５質量％が更に好ましい。また、難燃性の保護層の厚みは、蓄熱量及び難燃性の観点から、０．１～２０μｍが好ましく、０．５～１５μｍがより好ましく、０．５～１０μｍが更に好ましい。
難燃性の保護層が無機粒子を含む場合、無機粒子の量及び種類は、面状及び／又は膜質によって、樹脂の種類を含めて調整できる。無機粒子のサイズは、０．０１～１μｍが好ましく、０．０５～０．５μｍがより好ましく、０．１～０．３μｍが更に好ましい。無機粒子の含有量は、難燃性の保護層の全質量に対して、０．１～５０質量％が好ましく、１～４０質量％がより好ましい。
難燃性の保護層における難燃剤の含有量は、蓄熱量及び難燃性の観点から、難燃性の保護層の全質量に対して、０．１～２０質量％が好ましく、１～１５質量％がより好ましく、１～５質量％が更に好ましい。また、難燃性の保護層の厚みは、蓄熱量及び難燃性の観点から、０．１～２０μｍが好ましく、０．５～１５μｍがより好ましく、０．５～１０μｍが更に好ましい。
＜他の部材＞
積層体は、蓄熱シート、放熱シート、密着層、保護層及び難燃層以外の他の部材を有していてもよい。他の部材としては、例えば、密着層における積層体とは反対側の面に配置された仮基材が挙げられる。積層体にこのような仮基材を設けることにより、積層体の保管時及び搬送時における蓄熱シート又は放熱シートの損傷を抑制できる。
仮基材の材料及び構造は、上述した基材と同様である。積層体が仮基材を有する場合、積層体から仮基材を剥離した後、積層体を使用する。このことから、仮基材は、密着層と接する面が、密着層からの剥離が容易な剥離面で形成されていることが好ましい。
積層体は、蓄熱シート、放熱シート、密着層、保護層及び難燃層以外の他の部材を有していてもよい。他の部材としては、例えば、密着層における積層体とは反対側の面に配置された仮基材が挙げられる。積層体にこのような仮基材を設けることにより、積層体の保管時及び搬送時における蓄熱シート又は放熱シートの損傷を抑制できる。
仮基材の材料及び構造は、上述した基材と同様である。積層体が仮基材を有する場合、積層体から仮基材を剥離した後、積層体を使用する。このことから、仮基材は、密着層と接する面が、密着層からの剥離が容易な剥離面で形成されていることが好ましい。
＜積層体の構成＞
積層体は、蓄熱シートと放熱シートとを備える限り、その構成は特に制限されないが、本発明の効果により優れる点から、蓄熱シートと放熱シートとが接していることが好ましい。なお、本明細書において、２つの部材が「接する」とは、２つの部材が他の部材を介さずに隣接して配置されていることを意味する。
積層体は、蓄熱シートと放熱シートとを備える限り、その構成は特に制限されないが、本発明の効果により優れる点から、蓄熱シートと放熱シートとが接していることが好ましい。なお、本明細書において、２つの部材が「接する」とは、２つの部材が他の部材を介さずに隣接して配置されていることを意味する。
また、積層体は、２層以上の蓄熱シートを備えてもよいし、２層以上の放熱シートを備えてもよい。
本発明の効果がより優れる点から、２層以上の蓄熱シートを備えることが好ましく、２層の蓄熱シートの間に放熱シートが挟まれた層構造を有することがより好ましい。
本発明の効果がより優れる点から、２層以上の蓄熱シートを備えることが好ましく、２層の蓄熱シートの間に放熱シートが挟まれた層構造を有することがより好ましい。
また、積層体において、本発明の効果がより優れる点から、蓄熱シートにおける放熱シートに対向する面の面積（以下、単に「蓄熱シートの面積」とも記載する。）に対する、放熱シートにおける蓄熱シートに対向する面の面積（以下、単に「放熱シートの面積」とも記載する。）の比率（放熱シートの面積／蓄熱シートの面積）は、８０％以上が好ましく、９０％以上がより好ましく、９５％以上が更に好ましい。
上限は特に制限されないが、放熱シート及び吸熱シートの強度がより優れる点から、１２０％以下が好ましく、１１０％以下がより好ましい。
上限は特に制限されないが、放熱シート及び吸熱シートの強度がより優れる点から、１２０％以下が好ましく、１１０％以下がより好ましい。
＜積層体の用途＞
上記の積層体は、電子デバイス（例えば、携帯電話（特に、スマートフォン）、携帯情報端末、パーソナルコンピューター（特に、携帯用のパーソナルコンピューター）、ゲーム機、及び、リモコン等）の用途に用いられることが好ましく、気流による放熱処理が困難な携帯用の電子デバイスの放熱処理に用いることがより好ましい。上記の積層体を用いることにより、電子デバイスの筐体に熱を拡散させ、発熱体の温度上昇をより抑制できるためである。
上記の積層体は、電子デバイス（例えば、携帯電話（特に、スマートフォン）、携帯情報端末、パーソナルコンピューター（特に、携帯用のパーソナルコンピューター）、ゲーム機、及び、リモコン等）の用途に用いられることが好ましく、気流による放熱処理が困難な携帯用の電子デバイスの放熱処理に用いることがより好ましい。上記の積層体を用いることにより、電子デバイスの筐体に熱を拡散させ、発熱体の温度上昇をより抑制できるためである。
また、積層体は、電子デバイス以外に、日中の急激な温度上昇又は室内での暖冷房時の温調に適した建材（例えば、床材、屋根材、及び、壁材等）；環境温度の変化又は運動時もしくは安静時の体温変化に応じた温度調整に適した衣類（例えば、下着、上着、防寒着、及び、手袋等）；寝具；不要な排出熱を蓄えて熱エネルギーとして利用する排熱利用システム等の用途に用いることもできる。
［電子デバイス］
本発明の電子デバイスは、上述の積層体と、積層体上に配置された発熱体とを有する。
電子デバイスが有する積層体については、上述した通りである。
本発明の電子デバイスは、上述の積層体と、積層体上に配置された発熱体とを有する。
電子デバイスが有する積層体については、上述した通りである。
＜発熱体＞
発熱体は、電子デバイスにおける発熱する場合がある部材であって、例えば、ＣＰＵ（Ｃｅｎｔｒａｌ Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ Ｕｎｉｔ）、ＧＰＵ（Graphics Processing Unit）、ＳＲＡＭ（Static Random Access Memory）、及び、ＲＦ（Radio Frequency）デバイス等のＳｏＣ（Systems on a Chip）、カメラ、ＬＥＤパッケージ、パワーエレクトロニクス、並びに、バッテリー（特にリチウムイオン二次電池）が挙げられる。
発熱体は、積層体と接触するように配置されていてもよいし、積層体と発熱体との間に他の部材が配置されていてもよい。
発熱体は、電子デバイスにおける発熱する場合がある部材であって、例えば、ＣＰＵ（Ｃｅｎｔｒａｌ Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ Ｕｎｉｔ）、ＧＰＵ（Graphics Processing Unit）、ＳＲＡＭ（Static Random Access Memory）、及び、ＲＦ（Radio Frequency）デバイス等のＳｏＣ（Systems on a Chip）、カメラ、ＬＥＤパッケージ、パワーエレクトロニクス、並びに、バッテリー（特にリチウムイオン二次電池）が挙げられる。
発熱体は、積層体と接触するように配置されていてもよいし、積層体と発熱体との間に他の部材が配置されていてもよい。
積層体と発熱体との間に配置される他の部材としては、例えば、金属等の熱伝導材料で構成されるケーシングが挙げられる。ケーシングは、発熱体の保護、及び、発熱体から生じた熱を積層体に伝導する機能を有する。ケーシングを構成する熱伝導材料としては、例えば、アルミニウム、銅、及び、ステンレスが挙げられる。
ケーシングにおける発熱体とは反対側の面には、積層体が有する放熱シートが接触していてもよいし、他の層（例えば、密着層及び蓄熱シート等）を介して放熱シートが配置されていてもよい。
ケーシングにおける発熱体とは反対側の面には、積層体が有する放熱シートが接触していてもよいし、他の層（例えば、密着層及び蓄熱シート等）を介して放熱シートが配置されていてもよい。
＜電子デバイスの放熱構造＞
電子デバイスが有する積層体において、本発明の効果により優れる点から、放熱シートが発熱体側に配置され、蓄熱シートが発熱体とは反対側に配置されている放熱構造を有することが好ましい。
電子部材は、放熱部材を有していてもよい。放熱部材としては、例えば、金属等の熱伝導材料からなる筐体、放熱フィン及びＣＰＵクーラーが挙げられる。
電子デバイスが有する積層体において、本発明の効果により優れる点から、放熱シートが発熱体側に配置され、蓄熱シートが発熱体とは反対側に配置されている放熱構造を有することが好ましい。
電子部材は、放熱部材を有していてもよい。放熱部材としては、例えば、金属等の熱伝導材料からなる筐体、放熱フィン及びＣＰＵクーラーが挙げられる。
また、積層体が保護層を有する場合、電子デバイスは、積層体と、上記積層体とは反対の面側に配置された発熱体と、を有する態様が挙げられる。換言すると、保護層、積層体（より好ましくは、蓄熱シート、放熱シート）、発熱体がこの順に積層されている態様が好ましい。
電子デバイスにおいて、発熱体（又はケーシング）における積層体に対向する面の面積（以下、単に「発熱体の面積」とも記載する。）に対する、放熱シートの面積の比率（放熱シートの面積／発熱体の面積）は、特に制限されないが、より広範囲に熱を拡散でき、結果として、本発明の効果がより優れる点から、１．５倍以上が好ましく、３倍以上がより好ましい。
上限値は、特に制限されず、上述した放熱部材の構造及び他の部材の配置によって適宜設定すればよいが、３０倍以下が好ましい。
上限値は、特に制限されず、上述した放熱部材の構造及び他の部材の配置によって適宜設定すればよいが、３０倍以下が好ましい。
電子デバイスの具体例については、上述した通りであるので、その説明を省略する。
以下、本発明を実施例により更に具体的に説明するが、本発明はその趣旨を越えない限り、以下の実施例に制限されるものではない。
＜実施例１＞
（蓄熱シート形成用組成物の調製）
ｎ－エイコサン（潜熱蓄熱材；融点３７℃、炭素数２０の脂肪族炭化水素 純度９９．５％）７２質量部を６０℃に加熱溶解し、酢酸エチル１２０質量部を加えた溶液Ａを得た。
次に、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラキス（２－ヒドロキシプロピル）エチレンジアミン（アデカポリエーテルＥＤＰ－３００、株式会社ＡＤＥＫＡ）０．０５質量部を、攪拌している溶液Ａに加えて溶液Ｂを得た。
更に、メチルエチルケトン１質量部に溶解したトリレンジイソシアネートのトリメチロールプロパン付加物（バーノックＤ－７５０、ＤＩＣ株式会社）４．０質量部を、攪拌している溶液Ｂに加え、溶液Ｃを得た。
そして、水１４０質量部にバインダーとしてポリビニルアルコール（クラレポバール（登録商標）ＫＬ－３１８（株式会社クラレ製；ＰＶＡ：Polyvinyl alcohol））７．４質量部を溶解した溶液中に、上記の溶液Ｃを加えて、乳化分散した。乳化分散後の乳化液に水２５０質量部を加え、得られた溶液を攪拌しながら７０℃まで加温し、１時間攪拌を継続した後、３０℃に冷却した。冷却後の液に更に水を加えて濃度を調整し、ポリウレタンウレアのカプセル壁を有するエイコサン内包マイクロカプセルの分散液を得た。分散液の固形分濃度は、１４質量％であった。
なお、ポリビニルアルコールとして用いたクラレポバールＫＬ－３１８は、カルボキシ基又はその塩を変性基として有する変性ポリビニルアルコールである。
（蓄熱シート形成用組成物の調製）
ｎ－エイコサン（潜熱蓄熱材；融点３７℃、炭素数２０の脂肪族炭化水素 純度９９．５％）７２質量部を６０℃に加熱溶解し、酢酸エチル１２０質量部を加えた溶液Ａを得た。
次に、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラキス（２－ヒドロキシプロピル）エチレンジアミン（アデカポリエーテルＥＤＰ－３００、株式会社ＡＤＥＫＡ）０．０５質量部を、攪拌している溶液Ａに加えて溶液Ｂを得た。
更に、メチルエチルケトン１質量部に溶解したトリレンジイソシアネートのトリメチロールプロパン付加物（バーノックＤ－７５０、ＤＩＣ株式会社）４．０質量部を、攪拌している溶液Ｂに加え、溶液Ｃを得た。
そして、水１４０質量部にバインダーとしてポリビニルアルコール（クラレポバール（登録商標）ＫＬ－３１８（株式会社クラレ製；ＰＶＡ：Polyvinyl alcohol））７．４質量部を溶解した溶液中に、上記の溶液Ｃを加えて、乳化分散した。乳化分散後の乳化液に水２５０質量部を加え、得られた溶液を攪拌しながら７０℃まで加温し、１時間攪拌を継続した後、３０℃に冷却した。冷却後の液に更に水を加えて濃度を調整し、ポリウレタンウレアのカプセル壁を有するエイコサン内包マイクロカプセルの分散液を得た。分散液の固形分濃度は、１４質量％であった。
なお、ポリビニルアルコールとして用いたクラレポバールＫＬ－３１８は、カルボキシ基又はその塩を変性基として有する変性ポリビニルアルコールである。
得られた分散液における、マイクロカプセルの体積基準でのメジアン径Ｄｍは、２０μｍであった。また、マイクロカプセルのカプセル壁の厚みは、０．１μｍであった。
得られたマイクロカプセル分散液１０００質量部に対して、側鎖アルキルベンゼンスルホン酸アミン塩（ネオゲンＴ、第一工業製薬社製）を１．５質量部、１，２－ビス（３，３，４，４，５，５，６，６，６－ノナフルオロヘキシルオキシカルボニル）エタンスルホン酸ナトリウム（Ｗ－ＡＨＥ、富士フイルム株式会社製）を０．１５質量部、及び、ポリオキシアルキレンアルキルエーテル（ノイゲンＬＰ－９０、第一工業製薬社製）０．１５質量部を加え、混合して蓄熱シート形成用組成物１を得た。
（積層体１の作製）
厚み２５μｍのグラファイトシート（放熱シート、パナソニック株式会社製「ＰＧＳ」（登録商標））の片面に、蓄熱シート形成用組成物１を、乾燥後の厚みが２００μｍとなるように、バーコーターにより塗布し、塗膜を８０℃で２５分間乾燥させた。乾燥された塗膜を、２５℃、５０％ＲＨの恒温恒湿槽内に２時間静置して、放熱シート上に蓄熱シート１を形成し、放熱シートと蓄熱シート１とが接合している積層体１を作製した。
積層体１における、蓄熱シート１の面積に対する放熱シートの面積の比率は、１００％であった。
また、蓄熱シート中におけるマイクロカプセルの含有量は、蓄熱シートの全質量に対して、９１質量％であった。また、蓄熱シート中における相変化材料（エイコサン）の含有量は、蓄熱シートの全質量に対して、８５質量％であった。
厚み２５μｍのグラファイトシート（放熱シート、パナソニック株式会社製「ＰＧＳ」（登録商標））の片面に、蓄熱シート形成用組成物１を、乾燥後の厚みが２００μｍとなるように、バーコーターにより塗布し、塗膜を８０℃で２５分間乾燥させた。乾燥された塗膜を、２５℃、５０％ＲＨの恒温恒湿槽内に２時間静置して、放熱シート上に蓄熱シート１を形成し、放熱シートと蓄熱シート１とが接合している積層体１を作製した。
積層体１における、蓄熱シート１の面積に対する放熱シートの面積の比率は、１００％であった。
また、蓄熱シート中におけるマイクロカプセルの含有量は、蓄熱シートの全質量に対して、９１質量％であった。また、蓄熱シート中における相変化材料（エイコサン）の含有量は、蓄熱シートの全質量に対して、８５質量％であった。
＜実施例２＞
蓄熱シート形成用組成物の塗布後の乾燥条件を１００℃で１５分間に変更した以外は、実施例１と同様の手順に従って、蓄熱シート２を形成し、積層体２を作製した。
なお、実施例２の積層体２において、蓄熱シートの面積に対する放熱シートの面積、蓄熱シート中におけるマイクロカプセルの含有量、及び、蓄熱シート中における相変化材料の含有量はいずれも、実施例１と同じであった。
蓄熱シート形成用組成物の塗布後の乾燥条件を１００℃で１５分間に変更した以外は、実施例１と同様の手順に従って、蓄熱シート２を形成し、積層体２を作製した。
なお、実施例２の積層体２において、蓄熱シートの面積に対する放熱シートの面積、蓄熱シート中におけるマイクロカプセルの含有量、及び、蓄熱シート中における相変化材料の含有量はいずれも、実施例１と同じであった。
＜実施例３＞
蓄熱シート形成用組成物の塗膜の乾燥条件を１００℃で１２分間に変更した以外は、実施例１と同様の手順に従って、放熱シート上に蓄熱シート３を形成した。その後、蓄熱シート３の上に、下記保護層形成用組成物１を塗布し、６０℃で２分間乾燥して、保護層１を形成した。保護層１の膜厚は３μｍであった。これを積層体３とした。
なお、実施例３の積層体３において、蓄熱シートの面積に対する放熱シートの面積、蓄熱シート中におけるマイクロカプセルの含有量、及び、蓄熱シート中における相変化材料の含有量はいずれも、実施例１と同じであった。
蓄熱シート形成用組成物の塗膜の乾燥条件を１００℃で１２分間に変更した以外は、実施例１と同様の手順に従って、放熱シート上に蓄熱シート３を形成した。その後、蓄熱シート３の上に、下記保護層形成用組成物１を塗布し、６０℃で２分間乾燥して、保護層１を形成した。保護層１の膜厚は３μｍであった。これを積層体３とした。
なお、実施例３の積層体３において、蓄熱シートの面積に対する放熱シートの面積、蓄熱シート中におけるマイクロカプセルの含有量、及び、蓄熱シート中における相変化材料の含有量はいずれも、実施例１と同じであった。
（保護層形成用組成物１の調製）
以下の成分を混合して、保護層形成用組成物１を調製した。
ＫＹＮＡＲ Ａｑｕａｔｅｃ ＡＲＣ（Ａｒｋｅｍａ社製、固形分濃度４４質量％；フッ素樹脂） １１．４質量部
エポクロス ＷＳ－７００（日本触媒株式会社製、固形分濃度２５質量％；硬化剤） １０．１質量部
ＦＵＪＩ ＪＥＴ ＢＬＡＣＫ Ｂ－１５（冨士色素（株）製、固形分濃度１５質量％、カーボンブラック） １５．６３質量部
タイエンＥ（太平化学産業（株）製；難燃剤、固形分濃度２０質量％水分散液に希釈） １５．６質量部 （メジアン径 ０．４μｍ （ガラスビーズによる粉砕で調製））
ノイゲンＬＰ－７０（第一工業製薬（株）製（固形分濃度０．５質量％水溶液に希釈）；界面活性剤） １１．７質量部
１，２－ビス（３，３，４，４，５，５，６，６，６－ノナフルオロヘキシルオキシカルボニル）エタンスルホン酸ナトリウム（Ｗ－ＡＨＥ、富士フイルム株式会社製）（固形分濃度０．５質量％水溶液に希釈）；界面活性剤） １１．７質量部
純水 ３０．１質量部
以下の成分を混合して、保護層形成用組成物１を調製した。
ＫＹＮＡＲ Ａｑｕａｔｅｃ ＡＲＣ（Ａｒｋｅｍａ社製、固形分濃度４４質量％；フッ素樹脂） １１．４質量部
エポクロス ＷＳ－７００（日本触媒株式会社製、固形分濃度２５質量％；硬化剤） １０．１質量部
ＦＵＪＩ ＪＥＴ ＢＬＡＣＫ Ｂ－１５（冨士色素（株）製、固形分濃度１５質量％、カーボンブラック） １５．６３質量部
タイエンＥ（太平化学産業（株）製；難燃剤、固形分濃度２０質量％水分散液に希釈） １５．６質量部 （メジアン径 ０．４μｍ （ガラスビーズによる粉砕で調製））
ノイゲンＬＰ－７０（第一工業製薬（株）製（固形分濃度０．５質量％水溶液に希釈）；界面活性剤） １１．７質量部
１，２－ビス（３，３，４，４，５，５，６，６，６－ノナフルオロヘキシルオキシカルボニル）エタンスルホン酸ナトリウム（Ｗ－ＡＨＥ、富士フイルム株式会社製）（固形分濃度０．５質量％水溶液に希釈）；界面活性剤） １１．７質量部
純水 ３０．１質量部
＜実施例４＞
エチレンとオクテンとの共重合体（ダウ・ケミカル日本（株）製、製品名「ＥＮＧＡＧＥ８１５０」）２８質量部と、ｎ－ヘキサデカン（融点：１８℃）６７質量部とを、ｎ－ヘキサデカンの融点以上に加温した状態で、混合した。均一に混合した混合液にオレイン酸２質量部、及び、２－エチルヘキサン酸アルミニウム３質量部を添加して、更に均一混合することにより、蓄熱シート形成用組成物４を得た。
厚み２５μｍのグラファイトシート（放熱シート、パナソニック株式会社製「ＰＧＳ」（登録商標））の片面に、蓄熱シート形成用組成物４を溶融成膜して、蓄熱シート４（厚み：２００μｍ）を形成し、積層体４を作製した。
なお、実施例４の積層体４において、蓄熱シートの面積に対する放熱シートの面積は、実施例１と同じであり、蓄熱シート中における相変化材料（ｎ－ヘキサデカン）の含有量は、蓄熱シートの全質量に対して、６７質量％であった。
エチレンとオクテンとの共重合体（ダウ・ケミカル日本（株）製、製品名「ＥＮＧＡＧＥ８１５０」）２８質量部と、ｎ－ヘキサデカン（融点：１８℃）６７質量部とを、ｎ－ヘキサデカンの融点以上に加温した状態で、混合した。均一に混合した混合液にオレイン酸２質量部、及び、２－エチルヘキサン酸アルミニウム３質量部を添加して、更に均一混合することにより、蓄熱シート形成用組成物４を得た。
厚み２５μｍのグラファイトシート（放熱シート、パナソニック株式会社製「ＰＧＳ」（登録商標））の片面に、蓄熱シート形成用組成物４を溶融成膜して、蓄熱シート４（厚み：２００μｍ）を形成し、積層体４を作製した。
なお、実施例４の積層体４において、蓄熱シートの面積に対する放熱シートの面積は、実施例１と同じであり、蓄熱シート中における相変化材料（ｎ－ヘキサデカン）の含有量は、蓄熱シートの全質量に対して、６７質量％であった。
＜実施例５＞
以下の溶液重合方法により、実施例５で用いたアクリル樹脂を合成した。
撹拌機、温度計、窒素ガス導入管、排出管及び加熱ジャケットから構成された５００ｍＬフラスコを反応器とし、フラスコ内に窒素を１００ｍＬ／分で流した。
次に、モノマーとしてベヘニルアクリレート（日油（株）製）８０ｇ、グリシジルメタクリレート（日油（株）製）１０ｇ及びブチルアクリレート（富士フイルム和光純薬（株）製）１０ｇ、並びに、溶媒として２－プロパノール８１．８ｇを混合した。撹拌回転数２５０回／分で撹拌しながら反応器内温度を６０℃に昇温した。６０℃に昇温完了後、アゾビスイソブチロニトリル０．３ｇを反応器内に添加し、７時間反応させた。その後、溶媒を減圧下で除去し、アクリル樹脂を得た。アクリル樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は３５０００であり、アクリル樹脂の融点は５１℃であった。
以下の溶液重合方法により、実施例５で用いたアクリル樹脂を合成した。
撹拌機、温度計、窒素ガス導入管、排出管及び加熱ジャケットから構成された５００ｍＬフラスコを反応器とし、フラスコ内に窒素を１００ｍＬ／分で流した。
次に、モノマーとしてベヘニルアクリレート（日油（株）製）８０ｇ、グリシジルメタクリレート（日油（株）製）１０ｇ及びブチルアクリレート（富士フイルム和光純薬（株）製）１０ｇ、並びに、溶媒として２－プロパノール８１．８ｇを混合した。撹拌回転数２５０回／分で撹拌しながら反応器内温度を６０℃に昇温した。６０℃に昇温完了後、アゾビスイソブチロニトリル０．３ｇを反応器内に添加し、７時間反応させた。その後、溶媒を減圧下で除去し、アクリル樹脂を得た。アクリル樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は３５０００であり、アクリル樹脂の融点は５１℃であった。
得られたアクリル樹脂９．８ｇ、及び、硬化剤として１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾール（四国化成工業（株）製、商品名「キュアゾール２ＰＺ－ＣＮ」）０．２ｇ（固形分比）を配合し、１００℃で３０分間混錬し、蓄熱シート形成用組成物５を得た。次に、この蓄熱シート形成用組成物５を１０ｃｍ×１０ｃｍ×１ｍｍの型枠（ステンレス鋼板）中に充填し、ステンレス鋼板で上蓋をした後、６０ｋＰａの加圧下、１８０℃で１．５時間硬化させ、厚み１ｍｍのシート状の蓄熱シート５を得た。得られた蓄熱シート５の融点は４８℃であった。
厚み２５μｍのグラファイトシート（放熱シート、パナソニック株式会社製「ＰＧＳ」（登録商標））の片面に、蓄熱シート５を貼り合わせて、積層体５を作製した。
厚み２５μｍのグラファイトシート（放熱シート、パナソニック株式会社製「ＰＧＳ」（登録商標））の片面に、蓄熱シート５を貼り合わせて、積層体５を作製した。
実施例５の積層体５において、蓄熱シート５の面積に対する放熱シートの面積は、実施例１と同じであった。
なお、アクリル樹脂及び蓄熱シート５の融点は、以下のとおり測定した。
示差走査熱量測定計（パーキンエルマー社製、型番ＤＳＣ８５００）を用いて、アクリル樹脂又は蓄熱シートを、２０℃／分で１００℃まで昇温し、１００℃で３分間保持した後、１０℃／分の速度で－３０℃まで降温し、次いで－３０℃で３分間保持した後、１０℃／分の速度で１００℃まで再び昇温することによって、アクリル樹脂又は蓄熱シートの熱挙動を測定した。得られた融解ピークをアクリル樹脂又は蓄熱シートの融点として算出した。
示差走査熱量測定計（パーキンエルマー社製、型番ＤＳＣ８５００）を用いて、アクリル樹脂又は蓄熱シートを、２０℃／分で１００℃まで昇温し、１００℃で３分間保持した後、１０℃／分の速度で－３０℃まで降温し、次いで－３０℃で３分間保持した後、１０℃／分の速度で１００℃まで再び昇温することによって、アクリル樹脂又は蓄熱シートの熱挙動を測定した。得られた融解ピークをアクリル樹脂又は蓄熱シートの融点として算出した。
＜比較例１＞
放熱シートとして、厚み２５μｍのグラファイトシート（パナソニック株式会社製「ＰＧＳ」（登録商標））を用意した。
放熱シートとして、厚み２５μｍのグラファイトシート（パナソニック株式会社製「ＰＧＳ」（登録商標））を用意した。
＜評価＞
以下の評価を実施した。評価結果を表１に示す。
以下の評価を実施した。評価結果を表１に示す。
（折り曲げ試験）
実施例１～５で作製した積層体１～５及び比較例１の放熱シートのそれぞれを、２５ｍｍ×１００ｍｍに切断して、試験用サンプルを準備した。
円筒形マンドレル屈曲試験機にて直径１ｍｍの心棒を用いて、サンプルを折り曲げる操作を１００回繰り返した。このとき、積層体１～５については、蓄熱シートを内側に、放熱シート（グラファイトシート）を外側に配置して、折り曲げ試験を行った。
実施例１～５で作製した積層体１～５及び比較例１の放熱シートのそれぞれを、２５ｍｍ×１００ｍｍに切断して、試験用サンプルを準備した。
円筒形マンドレル屈曲試験機にて直径１ｍｍの心棒を用いて、サンプルを折り曲げる操作を１００回繰り返した。このとき、積層体１～５については、蓄熱シートを内側に、放熱シート（グラファイトシート）を外側に配置して、折り曲げ試験を行った。
（放熱特性評価）
折り曲げ試験を行う前、及び、折り曲げ試験を行った後の各サンプルに対して、以下の方法で放熱特性を測定した。
シリコンウエハを２５ｍｍ×２５ｍｍのサイズに切り出し、ヒーターにセットし、切り出したシリコンチップの上に、放熱シート面が接するように試験サンプルを配置した。このとき、試験サンプルの長手方向の端部を含む２５ｍｍ×２５ｍｍの領域と、上記シリコンチップが重なるように配置した。
その後、シリコンチップが２０℃から８０℃になるようにヒーターを昇温させた。各試験サンプルに接するシリコンチップはいずれも、８０℃に達する前に、一定温度に保持された。各試験サンプルについて、シリコンチップが一定温度に保持されたときの温度（以下「到達温度」とも記載する）、及び、昇温開始から一定温度に達するまでの時間を測定した。
蓄熱シートと放熱シートが積層された積層体１～５と比較例１の放熱シートとを各々比較すると、折り曲げ試験を行う前、及び、折り曲げ試験を行った後のいずれの場合においても、積層体１～５を用いた場合には、一定温度に達する時間が早く、比較例１のみが一定温度に達する時間が遅れた。また、到達温度についても、比較例１の放熱シートを用いた場合のみ、他の実施例１～５と比べて高い温度であった。また、比較例１では、折り曲げ試験を行う前の到達温度と折り曲げ試験を行った後の到達温度に差があったが、積層体１～５を用いた場合では、折り曲げ試験前後の一定温度に差がなかった。なお、温度は温度計を用いて測定した。
折り曲げ試験を行う前、及び、折り曲げ試験を行った後の各サンプルに対して、以下の方法で放熱特性を測定した。
シリコンウエハを２５ｍｍ×２５ｍｍのサイズに切り出し、ヒーターにセットし、切り出したシリコンチップの上に、放熱シート面が接するように試験サンプルを配置した。このとき、試験サンプルの長手方向の端部を含む２５ｍｍ×２５ｍｍの領域と、上記シリコンチップが重なるように配置した。
その後、シリコンチップが２０℃から８０℃になるようにヒーターを昇温させた。各試験サンプルに接するシリコンチップはいずれも、８０℃に達する前に、一定温度に保持された。各試験サンプルについて、シリコンチップが一定温度に保持されたときの温度（以下「到達温度」とも記載する）、及び、昇温開始から一定温度に達するまでの時間を測定した。
蓄熱シートと放熱シートが積層された積層体１～５と比較例１の放熱シートとを各々比較すると、折り曲げ試験を行う前、及び、折り曲げ試験を行った後のいずれの場合においても、積層体１～５を用いた場合には、一定温度に達する時間が早く、比較例１のみが一定温度に達する時間が遅れた。また、到達温度についても、比較例１の放熱シートを用いた場合のみ、他の実施例１～５と比べて高い温度であった。また、比較例１では、折り曲げ試験を行う前の到達温度と折り曲げ試験を行った後の到達温度に差があったが、積層体１～５を用いた場合では、折り曲げ試験前後の一定温度に差がなかった。なお、温度は温度計を用いて測定した。
（熱拡散機能の評価）
上記の放熱特性評価試験において、一定温度に達したときの各サンプルの温度分布を、赤外線サーモグラフィカメラを用いて測定した。ここで、実施例１～５においては、蓄熱シート側の表面を測定し、比較例においては、放熱シートの表面（ヒーターとは反対側の面）の温度分布を測定した。測定結果を、以下の基準により評価した。
表１に、各実施例及び比較例の積層体の評価結果を示す。
上記の放熱特性評価試験において、一定温度に達したときの各サンプルの温度分布を、赤外線サーモグラフィカメラを用いて測定した。ここで、実施例１～５においては、蓄熱シート側の表面を測定し、比較例においては、放熱シートの表面（ヒーターとは反対側の面）の温度分布を測定した。測定結果を、以下の基準により評価した。
表１に、各実施例及び比較例の積層体の評価結果を示す。
（熱拡散機能の評価基準）
Ａ：蓄熱シート表面の温度分布において、長手方向両端部での温度差が小さく、温度分布にムラが見られない。
Ｂ：蓄熱シート表面の温度分布において、長手方向両端部での温度差がやや大きく、温度分布にムラが見られる。
Ｃ：蓄熱シート表面の温度分布において、長手方向両端部での温度差が大きく、温度分布のムラが大きい。
Ａ：蓄熱シート表面の温度分布において、長手方向両端部での温度差が小さく、温度分布にムラが見られない。
Ｂ：蓄熱シート表面の温度分布において、長手方向両端部での温度差がやや大きく、温度分布にムラが見られる。
Ｃ：蓄熱シート表面の温度分布において、長手方向両端部での温度差が大きく、温度分布のムラが大きい。
表１に示すように、本発明の積層体を用いた場合（実施例１～５）、相変化材料を含む蓄熱シートを用いない場合（比較例１）と比較して、折り曲げ試験後であっても、発熱体の温度上昇を抑制する効果に優れ、且つ、積層体において熱を面内方向に拡散させる効果に優れることが確認できた。
実施例１～５で作製した積層体１～５について、折り曲げ試験を行った後のサンプルを粘着層を介してＣＰＵの金属カバー面に貼着したところ、ＣＰＵが発熱しても蓄熱シート面は熱くならず、かつ、温度分布にムラが見られないことを確認した。
Claims (12)
- 相変化材料を含む蓄熱シートと、
放熱シートと、を備える積層体。 - 前記放熱シートと前記蓄熱シートとが接している、請求項１に記載の積層体。
- 前記蓄熱シートがバインダーを更に含む、請求項１又は２に記載の積層体。
- 前記相変化材料の相変化温度が、０～８０℃である、請求項１～３のいずれか１項に記載の積層体。
- 前記相変化材料が、パラフィンを含む、請求項１～４のいずれか１項に記載の積層体。
- 前記蓄熱シートが、前記相変化材料を内包するマイクロカプセルを含む、請求項１～５のいずれか１項に記載の積層体。
- 前記相変化材料の含有量が、前記蓄熱シートの全質量に対して５０質量％以上である、請求項１～６のいずれか１項に記載の積層体。
- 前記蓄熱シートの厚みが、１０μｍ超１０００μｍ以下である、請求項１～７のいずれか１項に記載の積層体。
- 前記放熱シートが、グラファイトシートである、請求項１～８のいずれか１項に記載の積層体。
- 前記放熱シートの前記蓄熱シートに対向する面の面積に対する、前記蓄熱シートの前記放熱シートに対向する面の面積の比率が、９５％以上である、請求項１～９のいずれか１項に記載の積層体。
- 請求項１～１０のいずれか１項に記載の積層体と、前記積層体上に配置された発熱体とを有する、電子デバイス。
- 前記積層体において、前記放熱シートが前記発熱体側に配置され、前記蓄熱シートが前記発熱体とは反対側に配置されている、請求項１１に記載の電子デバイス。
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|---|---|---|---|
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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2020
- 2020-09-11 WO PCT/JP2020/034531 patent/WO2021070562A1/ja active Application Filing
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