WO2019020917A1 - Méthode de purification de gaz naturel mettant en œuvre un économiseur - Google Patents

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Pascal Marty
Yong Ding
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L'air Liquide, Societe Anonyme Pour L'etude Et L'exploitation Des Procedes Georges Claude
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    • Y02C20/40—Capture or disposal of greenhouse gases of CO2

Definitions

  • the present invention relates to a process for purifying a hydrocarbon stream such as natural gas.
  • Raw natural gas can contain a large number of troublesome impurities to be removed.
  • Carbon dioxide is one example.
  • From a certain concentration of CO2 in natural gas it is typically not marketable because of its low calorific value.
  • To remove CO2 from natural gas several technologies exist. When the content is relatively low (for example less than 10%), an amine wash is most often used.
  • One of the weak points of this solution is the energy needed to regenerate the amines having absorbed CO2.
  • this technology becomes prohibitive in terms of operating costs for example.
  • the inventors of the present invention have developed a solution for removing the CO2 contained in a stream of natural gas to be liquefied by minimizing methane losses during this withdrawal and while minimizing the costs required to deploy this type of process. of purification.
  • the subject of the present invention is a process for purifying a natural gas supply gas stream comprising methane, CO2 and hydrocarbons having at least two carbon atoms, comprising the following steps:
  • the subject of the invention is also:
  • a process as defined above characterized in that the residue stream contains less than 8 mol% of CO2 and more than 80 mol% of methane.
  • a process as defined above characterized in that the gaseous stream from step d) undergoes a Joule-Thomson relaxation prior to step e).
  • step e) is heated by introduction into a heating means to produce a gas stream prior to step f).
  • a method as defined above characterized in that the liquid stream from step b) is introduced into the heat exchanger implemented in step a) against the flow of the feed stream.
  • a method as defined above characterized in that the liquid stream from step d) is mixed with the liquid stream from step b) before being introduced into the heat exchanger implemented at the step a) against the current of the supply current.
  • the invention is particularly advantageous for a gas field with a lot of CO2.
  • the hydrocarbon stream is usually a stream of natural gas obtained from a nearby gas field. It can also be a domestic gas network distributed via pipelines.
  • natural gas refers to any composition containing hydrocarbons including at least methane.
  • the heat exchanger may be any heat exchanger, unit or other arrangement adapted to allow the passage of a number of flows, and thus allow a direct or indirect heat exchange between one or more lines of refrigerant, and a or multiple feed streams.
  • the flow of natural gas is essentially composed of methane.
  • natural gas contains quantities of hydrocarbons heavier than methane, such as, for example, ethane, propane, butane and pentane, as well as certain aromatic hydrocarbons.
  • the natural gas stream also contains non-hydrocarbon products such as nitrogen or other impurities H2O, CO2, H2S and other sulfur compounds, mercury and others.
  • the first membrane separation unit implemented in step c) has a higher permeation capacity for CO2 than for methane (high CO2 / methane selectivity) and operates in the presence of liquid.
  • the second membrane separation unit implemented during step f) is more selective for CO2 than for methane and more selective for methane than for heavy hydrocarbons.
  • the CO2 / methane selectivity is greater than for the first membrane unit.
  • this second membrane unit does not work in the presence of liquid.
  • a natural gas feed stream 1 is introduced into a heat exchanger 14 at a temperature T1.
  • the feed stream 1 comprises at least 50 mol% of methane and at least 20 mol% of CO2.
  • a partially condensed stream 2 exits the heat exchanger 14 at a temperature T2 less than T1.
  • the stream 2 is introduced into a phase separator pot 15 from which a liquid stream 3 and a gas stream 4 emerge.
  • the gas stream 4 is then introduced into a first membrane separation unit 16 having a greater selectivity for CO2 than for methane and operating in the presence of liquid.
  • the stream is separated into a highly enriched CO2 gas permeate stream and a partially condensed residue stream 6 at a temperature T3 of less than T2.
  • the stream 6 is introduced into a phase separator pot 17.
  • a liquid stream 7 comprising at least 0.5%, preferably at least 1% (in molar base), of hydrocarbons having at least three carbon atoms initially is obtained. contained in the feed stream 1. It also emerges from the phase separator pot 17, a gas stream 8 having a hydrocarbon dew point at least 2 ° C lower than the supply stream (at equivalent pressure), preferably at least 5 ° C lower (at pressure equivalent), and more preferably at least 10 ° C lower.
  • the gas stream 8 is then reheated 9 in the heat exchanger 14 to a temperature fairly close to T1 (that is to say at a temperature strictly greater than T2 and at least between T2 and T1).
  • the stream 8 Before being introduced into the heat exchanger 14, the stream 8 is optionally expanded, for example by means of a Joule Thomson valve 19.
  • the stream 8 heats up in the heat exchanger against the direction of the flow of feed 1 which is cooled to the temperature T2.
  • the stream 9 at the outlet of the exchanger 14 is then introduced at a temperature T4 into a second membrane separation unit 18 after having been heated in a heating means 11.
  • stream 9 is warmed (it then becomes stream 10) from about 30 ° C to 50 ° C (i.e.: the difference between T1 and T4 is between 30 ° C to 50 ° C ). From the passage of the stream 10 in the unit 18, this results in a gaseous residue stream 13 depleted in CO2 and enriched in methane and a permeate stream 12 enriched in CO2 and depleted in hydrocarbons.
  • the stream 13 comprises less than 8 mol% of CO2 and more than 80 mol% of methane and the stream 12 comprises at least 40 mol% of CO 2 .
  • the membrane unit 18 comprises at least one membrane that is selective for CO2 but non-selective for heavy hydrocarbons ("glassy membranes" type, ie a membrane that is more selective for CO2 than for methane and more selective for methane only for heavy hydrocarbons). This membrane unit 18 does not work in the presence of liquid.
  • the liquid streams 3 and 7 can be introduced, independently or after being mixed, into the heat exchanger 14 in order to be reheated and used to cool the feed stream 1 and then, at the outlet, to be re-heated. mixed with the feed stream for recycling.
  • the point of the hydrocarbon dew point (in ° C at the fluid pressure) of the gas at the main points is calculated below (it can be seen that the dew point of the product 13 is significantly lower than the temperature, which is critical to ensure that nowhere in the second membrane is formed liquid):

Abstract

Procédé de purification d'un courant gazeux d'alimentation de gaz naturel comprenant les étapes suivantes : -Etape a) : Refroidissement du courant gazeux d'alimentation dans un échangeur de chaleur; -Etape b) : Introduction du courant (2) issu de l'étape a) dans un pot séparateur de phases pour produire un courant liquide et un courant gazeux; -Etape c) : Séparation du courant gazeux issu de l'étape b)dans une première unité de perméation membranaire d'où sort au moins un courant perméat gazeux et un courant résidu partiellement condensé appauvri en CO2 et enrichi en méthane; -Etape d) : Introduction du courant résidu issu de l'étape c) dans un pot séparateur de phases pour produire au moins un courant liquide comportant au moins 0,5% mol, de préférence au moins 1% mol, des hydrocarbures ayant au moins trois atomes de carbone initialement contenus dans le courant d'alimentation et un courant gazeux; -Etape e) : Réchauffement du courant gazeux issu de l'étape d) par introduction dans l'échangeur de chaleur à contre courant du courant d'alimentation.

Description

Méthode de purification de gaz naturel mettant en œuvre un économiseur.
La présente invention concerne un procédé de purification d'un courant d'hydrocarbures tel que le gaz naturel.
Le gaz naturel brut peut contenir un grand nombre d'impuretés gênantes à retirer. Le dioxyde de carbone en est un exemple. A partir d'une certaine concentration en CO2 dans le gaz naturel, celui-ci n'est typiquement pas commercialisable à cause de son faible pouvoir calorifique. Pour retirer le CO2 du gaz naturel, plusieurs technologies existent. Lorsque la teneur est relativement faible (par exemple inférieure à 10%), on utilise le plus souvent un lavage aux aminés. Un des points faibles de cette solution est l'énergie nécessaire pour régénérer les aminés ayant absorbé le CO2. Lorsque la teneur est plus élevée, cette technologie en devient prohibitive en termes de coûts opératoires par exemple.
Une autre solution connue et plus adaptée est l'utilisation de membranes pour retirer le CO2. Cette technologie en elle-même est peu coûteuse mais demande des systèmes de prétraitement du gaz à traiter par les membranes souvent très complexes et coûteux, en particulier pour retirer les hydrocarbures lourds et les aromatiques.
Le schéma typique d'extraction du CO2 du gaz naturel avec des membranes implique l'utilisation en amont de systèmes d'adsorption pour retirer les hydrocarbures lourds par exemple. Le document Récent Developments in CO2 Removal Membrane Technology by David Dortmundt and Kishore Doshi (1999 UOP LLC) explique diverses optimisations possibles de tels systèmes mais jamais l'idée de ne pas utiliser un système à adsorption n'est évoquée. Le problème des solutions par adsorption est qu'il faut mettre en place un système intermittent nécessitant un grand nombre d'équipements (réchauffeurs, soufflantes, refroidisseurs...).
Les inventeurs de la présente invention ont mis au point une solution permettant de retirer le CO2 contenu dans un courant de gaz naturel à liquéfier en minimisant les pertes de méthane lors de ce retrait et tout en minimisant les coûts nécessaires au déploiement de ce type de procédés de purification. La présente invention a pour objet un procédé de purification d'un courant gazeux d'alimentation de gaz naturel comprenant du méthane, du CO2 et des hydrocarbures ayant au moins deux atomes de carbone comprenant les étapes suivantes :
- Etape a) : Refroidissement du courant gazeux d'alimentation dans un échangeur de chaleur ;
Etape b) : Introduction du courant issu de l'étape a) dans un pot séparateur de phases pour produire un courant liquide appauvri en méthane et enrichi en hydrocarbures ayant plus de trois atomes de carbone et un courant gazeux ;
Etape c) : Séparation du courant gazeux issu de l'étape b) dans une première unité de perméation membranaire comportant au moins un étage de séparation membranaire principal d'où sort au moins un courant perméat gazeux enrichi en CO2 et un courant résidu partiellement condensé appauvri en CO2 et enrichi en méthane ;
Etape d) : Introduction du courant résidu issu de l'étape c) dans un pot séparateur de phases pour produire au moins deux phases dont un courant liquide comportant au moins 0,5% mol, de préférence au moins 1 % mol, des hydrocarbures ayant au moins trois atomes de carbone initialement contenus dans le courant d'alimentation et un courant gazeux ;
Etape e) : Réchauffement du courant gazeux issu de l'étape d) par introduction dans l'échangeur de chaleur mis en œuvre à l'étape a) à contre courant du courant d'alimentation afin de produire un courant gazeux appauvri en CÛ2 et enrichi en méthane par rapport au courant d'alimentation.
Selon d'autres modes de réalisation, l'invention a aussi pour objet :
Un procédé tel que défini précédemment, comprenant en outre l'étape f) : introduction du courant gazeux issu de l'étape e) dans une deuxième unité de séparation membranaire d'où sort au moins un courant perméat gazeux enrichi en CO2 et un courant résidu gazeux appauvri en CO2 et enrichi en méthane.
Un procédé tel que défini précédemment, caractérisé en ce que le courant résidu contient moins de 8% molaire de CO2 et plus de 80% molaire de méthane. Un procédé tel que défini précédemment, caractérisé en ce que le courant gazeux issu de l'étape d) subit une détente Joule-Thomson préalablement à l'étape e).
Un procédé tel que défini précédemment, caractérisé en ce que le courant d'alimentation à purifier comprend au moins 15% molaire de CO2.
Un procédé tel que défini précédemment, caractérisé en ce que le courant gazeux issu de l'étape e) est réchauffé par introduction dans un moyen de réchauffement afin de produire un courant gazeux préalablement à l'étape f).
Un procédé tel que défini précédemment, caractérisé en ce que le courant liquide issu de l'étape b) est introduit dans l'échangeur de chaleur mis en œuvre à l'étape a) à contre courant du courant d'alimentation.
Un procédé tel que défini précédemment, caractérisé en ce que le courant liquide issu de l'étape d) est mélangé au courant liquide issu de l'étape b) avant d'être introduit dans l'échangeur de chaleur mis en œuvre à l'étape a) à contre courant du courant d'alimentation.
L'invention est particulièrement avantageuse pour un champ de gaz comportant beaucoup de CO2.
Le courant d'hydrocarbures est généralement un flux de gaz naturel obtenu à partir d'un champ de gaz à proximité. Il peut aussi s'agir d'un réseau de gaz domestique distribué via des gazoducs.
L'expression "gaz naturel" telle qu'utilisée dans la présente demande se rapporte à toute composition contenant des hydrocarbures dont au moins du méthane.
L'échangeur de chaleur peut être tout échangeur thermique, toute unité ou autre agencement adapté pour permettre le passage d'un certain nombre de flux, et ainsi permettre un échange de chaleur direct ou indirect entre une ou plusieurs lignes de fluide réfrigérant, et un ou plusieurs flux d'alimentation.
Habituellement, le flux de gaz naturel est composé essentiellement de méthane. En fonction de la source, le gaz naturel contient des quantités d'hydrocarbures plus lourds que le méthane, tels que par exemple l'éthane, le propane, le butane et le pentane ainsi que certains hydrocarbures aromatiques. Le flux de gaz naturel contient également des produits non-hydrocarbures tels que l'azote ou d'autres impuretés H2O, CO2, H2S et d'autres composés soufrés, le mercure et autres. La première unité de séparation membranaire mise en œuvre lors de l'étape c) a une capacité de perméation pour le CO2 plus importante que pour le méthane (sélectivité CO2 / méthane importante) et fonctionne en présence de liquide.
La deuxième unité de séparation membranaire mise en œuvre lors de l'étape f) est plus sélective pour le CÛ2 que pour le méthane et plus sélective pour le méthane que pour les hydrocarbures lourds. La sélectivité CO2 / méthane est plus importante que pour la première unité membranaire. Par ailleurs, cette deuxième unité membranaire ne fonctionne pas en présence de liquide.
Un exemple de mise en œuvre est illustré sur la figure par l'exemple suivant.
Sur la figure, un courant d'alimentation de gaz naturel 1 est introduit dans un échangeur de chaleur 14 à une température T1 .
Typiquement le courant d'alimentation 1 comprend au moins 50% molaire de méthane et au moins 20% molaire de CO2.
Un courant partiellement condensé 2 sort de l'échangeur de chaleur 14 à une température T2 inférieure à T1 .
Le courant 2 est introduit dans un pot séparateur de phases 15 d'où il ressort un courant liquide 3 et un courant gazeux 4.
Le courant gazeux 4 est ensuite introduit dans une première unité de séparation membranaire 16 ayant une sélectivité pour le CO2 plus importante que pour le méthane et fonctionnant en présence de liquide. Dans cette unité membranaire, le courant est séparé en un courant perméat 5 gazeux très enrichi en CO2 et un courant résidu 6 partiellement condensé à une température T3 inférieure à T2.
Le courant 6 est introduit dans un pot séparateur de phases 17. Il en ressort un courant liquide 7 comportant au moins 0,5%, de préférence au moins 1 % (en base molaire), des hydrocarbures ayant au moins trois atomes de carbone initialement contenus dans le courant d'alimentation 1 . Il ressort également du pot séparateur de phases 17, un courant gazeux 8 ayant un point de rosée hydrocarbures au moins 2°C plus bas que le courant d'alimentation (à pression équivalente), préférentiellement au moins 5°C plus bas (à pression équivalente), et encore préférentiellement au moins 10°C plus bas. Le courant gazeux 8 est ensuite réchauffé 9 dans l'échangeur de chaleur 14 jusqu'à une température assez proche de T1 (c'est-à-dire à une température supérieure strictement à T2 et au moins comprise entre T2 et T1 ). Avant d'être introduit dans l'échangeur de chaleur 14, le courant 8 est éventuellement détendu, par exemple au moyen d'une vanne Joule Thomson 19. Le courant 8 se réchauffe dans l'échangeur de chaleur à contre sens du courant d'alimentation 1 qui lui est refroidit jusqu'à la température T2. Le courant 9 en sortie de l'échangeur 14 est ensuite introduit à une température T4 dans une deuxième unité de séparation membranaire 18 après avoir été réchauffé dans un moyen de réchauffement 1 1 .
Typiquement, le courant 9 est réchauffé (il devient alors le courant 10) d'environ 30°C à 50°C (c'est-à-dire : la différence entre T1 et T4 est comprise entre 30°C à 50°C). Du passage du courant 10 dans l'unité 18, il en résulte un courant résidu gazeux 13 appauvri en CO2 et enrichi en méthane ainsi qu'un courant perméat 12 enrichi en CO2 et appauvri en hydrocarbures.
Typiquement, le courant 13 comporte moins de 8% molaire de CO2 et plus de 80% molaire de méthane et le courant 12 comporte au moins 40% molaire de CO2.
L'unité membranaire 18 comprend au moins une membrane sélective pour le CO2 mais non sélective pour les hydrocarbures lourds (type « glassy membranes », c'est-à-dire une membrane plus sélective pour le CO2 que pour le méthane et plus sélective pour le méthane que pour les hydrocarbures lourds). Cette unité membranaire 18 ne fonctionne pas en présence de liquide.
Les courants liquides 3 et 7 peuvent être introduits, indépendamment ou après avoir été mélangés, dans l'échangeur de chaleur 14 afin d'être réchauffés et de servir à refroidir le courant d'alimentation 1 puis, en sortie, d'être re-mélangés au courant d'alimentation afin d'être recyclés.
La mise en œuvre d'un mode de réalisation l'invention tel que décrit avec la figure est illustrée par le tableau récapitulatif suivant (dans le bilan matière ci- dessous les liquides 3 et 5 ne sont pas réchauffés dans l'échangeur pour simplifier l'échangeur de chaleur 14 même s'il pourrait être possible de le faire afin d'améliorer encore les performances du système):
Figure imgf000008_0001
Pour illustrer l'intérêt principal de l'invention le point du point de rosée hydrocarbures (en °C à la pression du fluide) du gaz aux points principaux est calculé ci-dessous (on peut constater que le point de rosée du produit 13 est significativement plus bas que la température, ce qui est critique pour garantir que nulle part dans la deuxième membrane ne se forme du liquide):
• Alimentation (courant 1 ) : 26.6°C
· Courant 8 : 13.6°C
• Courant 13 : 25°C

Claims

REVENDICATIONS
1 . Procédé de purification d'un courant gazeux d'alimentation de gaz naturel comprenant du méthane, du CO2 et des hydrocarbures ayant au moins deux atomes de carbone comprenant les étapes suivantes :
Etape a) : Refroidissement du courant gazeux d'alimentation (1 ) dans un échangeur de chaleur (14) ;
- Etape b) : Introduction du courant (2) issu de l'étape a) dans un pot séparateur de phases (15) pour produire un courant liquide (3) appauvri en méthane et enrichi en hydrocarbures ayant plus de trois atomes de carbone et un courant gazeux (4) ;
Etape c) : Séparation du courant gazeux (4) issu de l'étape b) dans une première unité de perméation membranaire (16) comportant au moins un étage de séparation membranaire principal d'où sort au moins un courant perméat gazeux (5) enrichi en CO2 et un courant résidu (6) partiellement condensé appauvri en CO2 et enrichi en méthane;
Etape d) : Introduction du courant résidu (6) issu de l'étape c) dans un pot séparateur de phases (17) pour produire au moins deux phases dont un courant liquide (7) comportant au moins 0,5% mol, de préférence au moins 1 % mol, des hydrocarbures ayant au moins trois atomes de carbone initialement contenus dans le courant d'alimentation (1 ) et un courant gazeux (8) ;
Etape e) : Réchauffement du courant gazeux (8) issu de l'étape d) par introduction dans l'échangeur de chaleur (14) mis en œuvre à l'étape a) à contre courant du courant d'alimentation (1 ) afin de produire un courant gazeux (9) appauvri en CÛ2 et enrichi en méthane par rapport au courant d'alimentation (1 ).
2. Procédé selon la revendication précédente comprenant en outre l'étape f) : introduction du courant gazeux issu de l'étape e) dans une deuxième unité de séparation membranaire (18) d'où sort au moins un courant perméat gazeux (12) enrichi en CO2 et un courant résidu gazeux (13) appauvri en CO2 et enrichi en méthane.
3. Procédé selon la revendication précédente, caractérisé en ce que le courant résidu (13) contient moins de 8% molaire de CO2 et plus de 80% molaire de méthane.
4. Procédé selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que le courant gazeux (8) issu de l'étape d) subit une détente Joule-Thomson préalablement à l'étape e).
5. Procédé selon l'une des revendications précédentes caractérisé en ce que le courant d'alimentation à purifier comprend au moins 15% molaire de CO2.
6. Procédé selon l'une des revendications 2 à 5 caractérisé en ce que le courant gazeux (9) issu de l'étape e) est réchauffé par introduction dans un moyen de réchauffement (1 1 ) afin de produire un courant gazeux (10) préalablement à l'étape f).
7. Procédé selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que le courant liquide (3) issu de l'étape b) est introduit dans l'échangeur de chaleur (14) mis en œuvre à l'étape a) à contre courant du courant d'alimentation (1 ).
8. Procédé selon la revendication précédente, caractérisé en ce que le courant liquide (7) issu de l'étape d) est mélangé au courant liquide (3) issu de l'étape b) avant d'être introduit dans l'échangeur de chaleur (14) mis en œuvre à l'étape a) à contre courant du courant d'alimentation (1 ).
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