WO2018043910A1 - 페로브 스카이트 태양전지 효율 향상을 위한 정공수송물질 - Google Patents

페로브 스카이트 태양전지 효율 향상을 위한 정공수송물질 Download PDF

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WO2018043910A1
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layer
solar cell
transport layer
electrode
hole transport
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PCT/KR2017/007578
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임종찬
이정현
이슬기
박헌수
제이. 니콜라스로빈
엔. 하비스르팅거세베린
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대주전자재료 주식회사
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Definitions

  • the present invention relates to a solar cell, and more particularly, to the development of a hole transport material for improving perovskite solar cell efficiency.
  • Perovskite solar cell is a device that converts light energy into electric energy by absorbing light by using perovskite, which is a metal oxide of special structure that shows superconducting phenomenon with non-conductor, semiconductor and conductor properties as photoactive layer.
  • Perovskite solar cells have reported efficiencies up to 20.1% and are capable of low temperature solution processing. As such, perovskite solar cells are spotlighted as next generation solar cells to replace silicon solar cells due to high efficiency and low manufacturing cost.
  • perovskite solar cells have difficulty in commercialization due to low stability of perovskite and lack of hole transport material.
  • PEDOT poly (3,4-ethylenedioxythiophene) polystyrene sulfonate
  • PSS poly (3,4-ethylenedioxythiophene) polystyrene sulfonate
  • An object of the present invention is to provide a solar cell having a high power conversion efficiency and excellent steady-state performance in order to solve the problems of the prior art as described above.
  • the present invention the first electrode; A light absorption layer formed on the first electrode and including a perovskite material; A hole transport layer formed on the light absorption layer; And a second electrode formed on the hole transport layer, wherein the hole transport layer is formed of a composite of a single-walled carbon nanotubes (SWNT) layer and a polymer layer, and the polymer layer is 4-ter Provided is a solar cell including sherry-butylpyridine (4-tert-butylpyridine).
  • SWNT single-walled carbon nanotubes
  • the concentration of 4-tert-butylpyridine is characterized in that 2wt% to 10wt%.
  • the polymer layer is characterized in that it comprises poly (methyl methacrylate) (poly (methylmethacrylate)) or polycarbonate (polycarbonate).
  • the single-walled carbon nanotube layer is characterized in that the surface is wrapped in a single shell of P3HT material.
  • the perovskite material is characterized in that represented by the formula (1).
  • A is an organic cation comprising CH 3 NH 3 + or HC (NH) 2 +
  • B is a metal cation comprising Pb 2+ or Sn 2+
  • X is Cl ⁇ .Br ⁇ and I ⁇ It is a halogen anion containing one.
  • the perovskite material is characterized in that the lead methyl ammonium iodide (CH 3 NH 3 PbI 3 ).
  • the perovskite material is characterized in that it is impregnated on a mesoporous support.
  • the mesoporous support is characterized in that it comprises mesoporous alumina (Al 2 O 3 ).
  • the first electrode between the first electrode and the light absorbing layer, characterized in that it further comprises an electron transport layer.
  • the electron transport layer is characterized in that it comprises a titanium dioxide (TiO 2 ) layer.
  • the light absorption layer and the hole transport layer characterized in that it further comprises a capping layer containing a perovskite material.
  • the perovskite material of the capping layer is characterized in that represented by the formula (2).
  • A is an organic cation comprising CH 3 NH 3 + or HC (NH) 2 +
  • B is a metal cation comprising Pb 2+ or Sn 2+
  • X is Cl ⁇ .Br ⁇ and I ⁇ It is a halogen anion containing one.
  • the perovskite material of the capping layer is characterized in that the lead methyl ammonium iodide (CH 3 NH 3 PbI 3 ).
  • the first electrode is characterized in that the transparent conductive electrode.
  • 4-tert butylpyridine is characterized in that at the interface with the perovskite material, the upper band bend favorable for hole extraction.
  • the direct chemical interaction between tBP and perovskite can improve the overall performance of the perovskite solar cell, including power conversion efficiency and steady state performance.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view of a solar cell according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 1 is an exploded perspective view of FIG. 1.
  • FIG 3 is an electron micrograph (SEM) of a partial cross-section of the solar cell according to the first embodiment of the present invention.
  • Example 5 is a graph showing the current-voltage characteristics of the solar cell according to Example 1 of the present invention.
  • PCE photoelectric conversion efficiency
  • Example 7 is a graph showing the PCE characteristics of the solar cell according to Example 1 of the present invention.
  • Example 8 is a graph showing the current-voltage characteristics of the solar cell according to Example 2 and Comparative Example 2 of the present invention.
  • Example 9 is a graph showing the PCE characteristics of the solar cell according to Example 2 and Comparative Example 2 of the present invention.
  • FIG. 10 is a graph showing current-voltage characteristics according to positive and negative biases under light conditions of solar cells according to Experimental Example 1 and Comparative Experimental Example 1 of the present invention.
  • FIG. 10 is a graph showing current-voltage characteristics according to positive and negative biases under light conditions of solar cells according to Experimental Example 1 and Comparative Experimental Example 1 of the present invention.
  • FIG. 11 is a graph showing current-voltage characteristics of positive and negative biases under dark charges of solar cells according to Experimental Example 1 and Comparative Experimental Example 1 of the present invention.
  • FIG. 11 is a graph showing current-voltage characteristics of positive and negative biases under dark charges of solar cells according to Experimental Example 1 and Comparative Experimental Example 1 of the present invention.
  • FIG. 12 is a schematic view for explaining the mechanism of the solar cell according to Experimental Example 2 of the present invention.
  • Figure 13 shows the SPO of the solar cell according to Experimental Example 2 of the present invention.
  • the solar cell 100 may include a first electrode 110, an electron transport layer 120, a light absorption layer 130, a hole transport layer 140 and the second electrode 150, in addition to the gap It may include the ping layer 160.
  • the first electrode 110 may be a transparent conductive electrode to improve the transmission of light while being ohmic bonded to the electron transport layer 120.
  • the thickness of the electron transport layer 120 is not particularly limited, it is preferable that the electron transport layer 120 is formed of a thin film having a thickness of 50 nm to 100 nm.
  • the light absorption layer 130 is not particularly limited in thickness, but is preferably formed of a thin film having a thickness of 200 nm to 400 nm.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view of a solar cell according to an embodiment of the present invention
  • Figure 2 is an exploded perspective view of FIG.
  • the solar cell 100 includes a first electrode 110, an electron transport layer 120, a light absorption layer 130, a hole transport layer 140, and a second electrode 150. It may include, and in addition, it may include a gapping layer 160.
  • the first electrode 110 may be a transparent conductive electrode to improve the transmission of light while being ohmic bonded to the electron transport layer 120.
  • the transparent conductive electrode may include fluorine doped tin oxide (FTO) or indium doped tin oxide (ITO), but is not particularly limited thereto.
  • FTO fluorine doped tin oxide
  • ITO indium doped tin oxide
  • the first electrode 110 is used as an anode electrode.
  • the solar cell 100 may further include a transparent substrate 105 under the first electrode 110.
  • the transparent substrate 105 serves as a support for supporting the first electrode 110, and may be used without limitation as long as the substrate transmits light.
  • the transparent substrate 105 may be a rigid substrate including a glass substrate or polyethylene terephthalate (PET), polyethylene naphthalate (PEN), polyimide (PI), polycarbonate
  • PET polyethylene terephthalate
  • PEN polyethylene naphthalate
  • PI polyimide
  • the substrate may be a flexible substrate including polymers such as polycarbonate (PC), polypropylene (PP), triacetyl cellulose (TAC), and polyethersulfone (PES).
  • the electron transport layer 120 is formed on the first electrode 110 and provides a smooth movement path of electrons.
  • the electron transport layer 120 is an n-type layer and may include a metal oxide such as titanium dioxide (TiO 2).
  • the electron transport layer 120 has a hole-blocking effect to prevent holes from moving to the first electrode 110.
  • the thickness of the electron transport layer 120 is not particularly limited, it is preferable that the electron transport layer 120 is formed of a thin film having a thickness of 50 nm to 100 nm.
  • the contact area with the light absorbing layer 130 may be reduced, and the efficiency may be lowered. Can be.
  • the electron transport layer 120 can be deleted, it is more preferable to form in order to form a device of the current excellent performance.
  • the light absorption layer 130 is interposed between the electron transport layer 120 and the hole transport layer 140, and absorbs light to generate excitons.
  • the light absorption layer 130 includes a perovskite material, which is a metal oxide having a special structure, which exhibits a superconducting phenomenon together with non-conductor, semiconductor, and conductor properties.
  • the perovskite material has a structure represented by the following formula (1).
  • the A cation is bonded to 12 X anions with AX12 to form a cubic octahedral structure
  • the B cation is bound to 6 X anions with an octahedral structure with BX6.
  • the perovskite material represented by Formula 1 includes an organic cation (CH3NH3 + or HC (NH) 2+) at the A cation site and a metal cation (Pb2 + or Sn2 +) at the B cation site.
  • the perovskite material includes lead ammonium iodide (CH 3 NH 3 PbI 3 ) of three-dimensional structure.
  • CH 3 NH 3 PbI 3 is suitable as a light absorbing material of a solar cell because the band gap energy is as low as 1.5eV.
  • perovskite materials can accumulate holes on their own, contributing to the performance improvement of perovskite solar cells.
  • the perovskite material has a high absorbance in the visible light region because the perovskite light absorbing layer absorbs sufficient light even at a thickness of 500 nm or less to generate a lot of charge.
  • This perovskite material is completely impregnated in a support such as mesoporous alumina (Al 2 O 3 ) to form the light absorption layer 130.
  • the light absorption layer 130 may be interposed between the electron transport layer 120 and the hole transport layer 140 to form a heterojunction interface between the electron transport layer 120 and the hole transport layer 140 to interface with each other.
  • the light absorption layer 130 is not particularly limited in thickness, but is preferably formed of a thin film having a thickness of 200 nm to 400 nm.
  • the efficiency can be reduced, on the contrary, if it exceeds 400nm, the excitons generated by the distance to the pn interface is far away The efficiency can be reduced as it is not effectively separated by moving to.
  • the light absorbing layer 130 may be formed by applying a support solution on the electron transport layer 120 and then drying it, and then applying a perovskite solution on the support and drying without performing a high temperature heating or high vacuum process. .
  • CH 3 NH 3 PbI 3 may be formed by spin coating and heat treating a mixed solution of CH 3 NH 3 I and PbI 2 , or by spin coating PbI 2 and reacting with CH 3 NH 3 I. Can be.
  • the hole transport layer 140 is formed on the light absorption layer 130, and serves to transfer holes generated by sunlight absorbed by the solar cell 100 to the first electrode 110, which is a transparent conductive electrode.
  • the hole transport layer 140 is a p-type layer having an electron blocking effect.
  • the hole transport layer 140 of the present invention comprises a single-walled carbon nanotubes (SWNT) layer 142 and 4-tert butylpyridine (tBP) of the polymer layer 144 is added Composites, ie SWNT-polymer composites.
  • SWNT single-walled carbon nanotubes
  • tBP 4-tert butylpyridine
  • the SWNT-polymer composite is a structure in which the SWNT layer 122 is embedded in the matrix-type polymer layer 144 to which tBP is added, and the SWNT layer 122 is interconnected with the polymer layer 144 at high density. Forming a network. In this case, charge extraction occurs through SWNTs penetrating the polymer layer 144.
  • SWNT the active portion of the hole transport layer 140
  • P3HT material for individual dispersion and suppression of the formation of bundles and clusters.
  • the tBP added to the hole transport layer 140 is a hole transporting material (HTM), which is added to the overall performance of the device such as power-conversion efficiency and steady-state performance even with a small amount of addition. Has a beneficial effect.
  • HTM hole transporting material
  • This tBP is preferably added to the polymer layer 144 at a concentration of 2wt% to 10wt%. At this time, if the concentration of tBP is less than 2wt%, the effect may be insufficient, on the contrary, if the concentration of more than 10wt% may cause only a rise in manufacturing cost without any further effect.
  • the polymer layer 144 of the SWNT-polymer composite serves to minimize the shunting path due to the direct contact between the perovskite absorber and the metal electrode, and does not contribute to direct charge extraction but merely passive charge. Affects extraction.
  • the material is not particularly limited.
  • the poly (methylmethacrylate) poly (methylmethacrylate) (PMMA) or polycarbonate (polycarbonate) can be formed.
  • the thickness of the polymer layer 144 is not particularly limited, but is preferably formed to a thickness of approximately 300 nm. If the thickness of the polymer layer 144 is too thin, less than 300nm may lead to increased recombination and shunt resistance, and conversely, if the thickness is greater than 300nm, the series resistance and charge collection efficiency may increase.
  • the tBP added to the hole transport layer 140 having such a configuration forms a heterojunction interface between the three layers, that is, the SWNT layer 142, the polymer layer 144, and the perovskite of the light absorbing layer 130 to make an interface contact. Can be.
  • the second electrode 150 is formed on the hole transport layer 140 and is used as a cathode electrode.
  • the second electrode 150 may be formed of metals such as copper (Cu), gold (Au), aluminum (Al), calcium (Ca), silver (Ag), platinum (Pt), zinc (Zn), and chromium (Cr). It may include one or more, and is not particularly limited as long as it can be used as a cathode electrode.
  • a capping layer 160 may be further interposed between the light absorption layer 130 and the hole transport layer 140 for the purpose of improving efficiency.
  • the capping layer 160 preferably includes a perovskite material capable of accumulating holes on its own, and the characteristics of the perovskite material are the same as mentioned in the description of the light absorbing layer 130. Description is omitted.
  • the capping layer 160 may be used as the entire light absorbing layer (not shown) together with the light absorbing layer 130.
  • the perovskite of the capping layer 160 may be in interfacial contact with a heterojunction interface between tBP added to the hole transport layer 140.
  • the thickness of the capping layer 160 may be appropriately selected in consideration of the thickness of the entire light absorbing layer in terms of efficiency improvement.
  • the solar cell 100 of this configuration can operate with the following mechanism. Electrons in the valence band of the perovskite of the light absorption layer 130 are excited by the sunlight, and the excited electrons of the TiO 2 nanoparticles of the electron transport layer 120 are excited. It is injected into the conduction band. The injected electrons move to the first electrode 110 by diffusion, and holes generated in the valence band move to the second electrode 150 through the hole transporting material (HTM) of the hole transport layer 140. do.
  • HTM hole transporting material
  • the solar cell 100 of the present invention includes the hole transport layer 140 to which tBP is added, thereby improving power conversion efficiency and steady state performance of the solar cell 100.
  • This performance improvement is due to the direct chemical interaction between tBP and perovskite, which tBP improves the charge selectivity of the perovskite-hole transport layer 140 interface, resulting in steady-state performance. Because it leads to.
  • the tBP added to the hole transport layer 140 affects the steady-state charge collection efficiency of the solar cell by making the hole transport layer (HTL, 140) -perovskite interface essentially more selective for holes. Crazy This shows that the charge selective interface plays a decisive role in the steady-state charge extraction.
  • tBP is polar and can be considered a suitable strong base. This can be thought of as the deprotonation of methylammonium at the interface producing local negative space charges. This in turn facilitates hole extraction and inhibits electron extraction at this interface, resulting in slightly upper band bending. This band bending is the result of acid-base reaction between tBP and perovskite.
  • the present invention is important for the development of new hole transport materials that must demonstrate efficient charge extraction under steady-state conditions.
  • the effect of tBP can be considered when comparing new materials to established standards in the field, such as when including both spiro-OMeTAD, especially Li-TFSI and tBP.

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Abstract

본 발명은 태양전지에 관한 것으로, 본 발명에 따른 태양전지는 제1 전극; 상기 제1 전극 상에 형성되고, 페로브스카이트(perovskite) 물질을 포함하는 광흡수층; 상기 광흡수층 상에 형성된 정공수송층; 및 상기 정공수송층 상에 형성된 제2 전극;을 포함하며, 상기 정공수송층은 단일벽 탄소 나노튜브(single-walled carbon nanotubes; SWNT)층과 고분자층의 복합재로 형성되고, 상기 고분자층은 4-터트 부틸피리딘(4-tert butylpyridine)을 포함하는 것을 특징으로 한다.

Description

페로브 스카이트 태양전지 효율 향상을 위한 정공수송물질
본 발명은 태양전지에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 페로브 스카이트 태양전지 효율 향상을 위한 정공수송물질 개발에 관한 것이다.
화석 연료의 고갈과 환경오염 문제로 재생 가능한 친환경에너지 개발에 대한 필요성이 대두되면서, 태양빛으로부터 직접 전기적 에너지를 변화시키는 무한한 청정에너지 공급원인 태양전지에 대한 관심이 크게 증가하고 있다.
현재 상용화된 실리콘계 태양전지는 20% 이상의 발전효율을 갖고 있지만, 고순도 결정질 실리콘을 생산하기 위한 공정단가를 인하하는 게 쉽지 않다. 이에 따라 보편적인 에너지원으로 태양전지를 사용하기 위해 기존의 화석연료와 경쟁할 수 있는 초저가 고효율 태양전지의 개발이 시급하게 되었다.
최근 태양전지 개발에 있어서 실리콘 기반, 유기 염료 기반, 그리고 새롭게 페로브스카이트(perovskite) 기반 태양 전지가 각축을 벌이고 있으며, 그 중 페로브스카이트 기반 태양전지는 가장 유망한 태양광 기술로 주목받고 있다.
페로브스카이트 태양전지는 부도체·반도체·도체 성질과 함께 초전도 현상까지 보이는 특별한 구조의 금속 산화물인 페로브스카이트를 광활성층으로 이용하여 빛을 흡수하여 광에너지를 전기에너지로 변환시키는 소자이다.
페로브스카이트 태양전지는 효율이 20.1%까지 보고되었고, 저온 용액공정이 가능하다. 이처럼 페로브스카이트 태양전지는 높은 효율성과 낮은 제조 단가로 인해 실리콘 태양전지를 대체할 차세대 태양전지로 각광받고 있다.
이러한 장점에도 불구하고 페로브스카이트 태양전지는 페로브스카이트의 안정성이 낮고 정공수송층 소재가 부족하여 상용화에 어려움을 겪고 있다.
최근, 전자전달체와 정공수송층의 위치를 맞바꾼 역구조 페로브스카이트 태양전지가 개발됨에 따라 페로브스카이트 태양전지의 상용화에 걸림돌이 되는 장기적 안정성 문제를 해결할 수 있었다.
그러나, 역구조 페로브스카이트 태양전지의 정공수송층으로 널리 사용되고 있는 PEDOT:PSS(poly(3,4-ethylenedioxythiophene) polystyrene sulfonate)는 우수한 소자 효율을 나타내지만, 강산성이므로 페로브스카이트 광흡수층을 부식시켜 소자 수명을 단축하는 단점이 있다.
따라서, 페로브스카이트 태양전지의 장기적 안정성, 수명, 효율 등의 특성을 모두 만족할 수 있는 신규한 구조나 신소재에 대한 계속적인 연구가 필요한 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래 기술의 문제점을 해결하기 위하여 높은 전력변환효율 및 우수한 정상 상태(steady-state) 성능을 갖는 태양전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은, 제1 전극; 상기 제1 전극 상에 형성되고, 페로브스카이트(perovskite) 물질을 포함하는 광흡수층; 상기 광흡수층 상에 형성된 정공수송층; 및 상기 정공수송층 상에 형성된 제2 전극;을 포함하며, 상기 정공수송층은 단일벽 탄소 나노튜브(single-walled carbon nanotubes; SWNT)층과 고분자층의 복합재로 형성되고, 상기 고분자층은 4-터셔리-부틸피리딘(4-tert- butylpyridine)을 포함하는 태양전지를 제공한다.
상기에서, 4-터셔리-부틸피리딘의 농도는 2wt% 내지 10wt%인 것을 특징으로 한다.
상기에서, 고분자층은 폴리(메틸메타크릴레이트) (poly(methylmethacrylate)) 또는 폴리카보네이트(polycarbonate)를 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기에서, 단일벽 탄소 나노튜브층은 표면이 P3HT 재질의 단일 외피로 싸여있는 것을 특징으로 한다.
상기에서, 페로브스카이트 물질은 하기 화학식 1로 표시되는 것을 특징으로 한다.
<화학식 1> ABX3
(여기서, A는 CH3NH3 + 또는 HC(NH)2 +를 포함하는 유기물 양이온, B는 Pb2+ 또는 Sn2+를 포함하는 금속 양이온, X는 Cl-. Br- 및 I- 중 어느 하나를 포함하는 할로겐 음이온이다.)
상기에서, 페로브스카이트 물질은 메틸암모늄요오드화납(CH3NH3PbI3)인 것을 특징으로 한다.
상기에서, 페로브스카이트 물질은 메조포러스(mesoporous) 지지체 상에 함침되어 있는 것을 특징으로 한다.
상기에서, 메조포러스 지지체는 메조포러스 알루미나(Al2O3)를 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기에서, 제1 전극과 광흡수층 사이에, 전자수송층을 더 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기에서, 전자수송층은 이산화티탄(TiO2)층을 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기에서, 광흡수층과 정공수송층 사이에, 페로브스카이트 물질을 포함하는 캡핑층을 더 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기에서, 캡핑층의 페로브스카이트 물질은 하기 화학식 2로 표시되는 것을 특징으로 한다.
<화학식 2> ABX3
(여기서, A는 CH3NH3 + 또는 HC(NH)2 +를 포함하는 유기물 양이온, B는 Pb2+ 또는 Sn2+를 포함하는 금속 양이온, X는 Cl-. Br- 및 I- 중 어느 하나를 포함하는 할로겐 음이온이다.)
상기에서, 캡핑층의 페로브스카이트 물질은 메틸암모늄요오드화납(CH3NH3PbI3)인 것을 특징으로 한다.
상기에서, 제1 전극은 투명 도전성 전극인 것을 특징으로 한다.
상기에서, 4-터트 부틸피리딘은 페로브스카이트 물질과의 계면에서, 정공 추출에 호의적인 위쪽 밴드 굽힘(band benting)을 발생시키는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따르면 tBP가 첨가된 정공수송층을 포함함으로써, tBP와 페로브스카이트 사이의 직접적인 화학적 상호작용에 의해 전력변환효율 및 정상 상태 성능 등 페로브스카이트 태양전지의 전체 성능을 향상시킬 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 태양전지의 단면도이다.
도 2는 도 1의 분해 사시도이다.
도 3은 본 발명의 실시예 1에 따른 태양전지 일부 단면의 전자현미경(SEM) 사진이다.
도 4는 본 발명의 비교예 1에 따른 태양전지의 전류-전압 특성을 나타낸 그래프이다.
도 5는 본 발명의 실시예 1에 따른 태양전지의 전류-전압 특성을 나타낸 그래프이다.
도 6은 본 발명의 비교예 1에 따른 태양전지의 광전변환효율(PCE) 특성을 나타낸 그래프이다.
도 7은 본 발명의 실시예 1에 따른 태양전지의 PCE 특성을 나타낸 그래프이다.
도 8은 본 발명의 실시예 2 및 비교예 2에 따른 태양전지의 전류-전압 특성을 나타낸 그래프이다.
도 9는 본 발명의 실시예 2 및 비교예 2에 따른 태양전지의 PCE 특성을 나타낸 그래프이다.
도 10는 본 발명의 실험예 1 및 비교실험예 1에 따른 태양전지의 광하에서의 양·음 바이어스별 전류-전압 특성을 나타낸 그래프이다.
도 11은 본 발명의 실험예 1 및 비교실험예 1에 따른 태양전지의 암전하에서의 양·음 바이어스별 전류-전압 특성을 나타낸 그래프이다.
도 12는 본 발명의 실험예 2에 따른 태양전지의 메커니즘을 설명하기 위한 모식도이다.
도 13은 본 발명의 실험예 2에 따른 태양전지의 SPO를 나타낸 것이다.
본 발명에 따른 태양전지(100)는 제1 전극(110), 전자수송층(120), 광흡수층(130), 정공수송층(140) 및 제2 전극(150)을 포함할 수 있고, 이에 더하여 갭핑층(160)을 포함할 수 있다. 제1 전극(110)은 전자수송층(120)과 오믹 접합되면서 광의 투과를 향상시키기 위해 투명 도전성 전극일 수 있다. 전자수송층(120)은 그 두께가 특별히 한정되지는 않지만, 효율 향상을 위해 50nm 내지 100nm 두께의 박막으로 형성됨이 바람직하다. 광흡수층(130)은 그 두께가 특별히 한정되지는 않지만, 200nm 내지 400nm 두께의 박막으로 형성됨이 바람직하다.
본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 첨부되는 도면들과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시예들 및 실험예들을 참조하면 명확해질 것이다. 다만, 이는 본 발명의 바람직한 예시로 제시된 것이며 어떠한 의미로도 이에 의해 본 발명이 제한되는 것으로 해석될 수는 없다. 여기에 기재되지 않은 내용은 이 기술 분야에서 숙련된 자이면 충분히 기술적으로 유추할 수 있는 것이므로 그 설명을 생략하기로 한다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 따른 태양전지에 관하여 상세히 설명하기로 한다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 태양전지의 단면도이고, 도 2는 도 1의 분해 사시도이다.
도 1 및 도 2를 참조하면, 본 발명에 따른 태양전지(100)는 제1 전극(110), 전자수송층(120), 광흡수층(130), 정공수송층(140) 및 제2 전극(150)을 포함할 수 있고, 이에 더하여 갭핑층(160)을 포함할 수 있다.
제1 전극(110)은 전자수송층(120)과 오믹 접합되면서 광의 투과를 향상시키기 위해 투명 도전성 전극일 수 있다.
일례로, 투명 도전성 전극은 FTO(fluorine doped tin oxide) 또는 ITO(indium doped tin oxide)를 포함할 수 있으나, 특별히 이에 한정되지는 않는다. 이러한 제1 전극(110)은 양극(anode) 전극으로 사용된다.
한편, 태양전지(100)는 제1 전극(110) 아래에 투명 기판(105)을 더 포함할 수 있다. 이 투명 기판(105)은 제1 전극(110)을 지지하기 위한 지지체의 역할을 수행하며, 광이 투과되는 기판이면 제한 없이 사용 가능하다.
예를 들어, 투명 기판(105)은 유리 기판을 포함하는 강성(rigid) 기판 또는 폴리에틸렌 테레프탈레이트(polyethyleneterephthalate; PET), 폴리에틸렌 나프탈레이트(Polyethylene Naphthalate; PEN), 폴리이미드(polyimide; PI), 폴리카보네이트(polycarbonate; PC), 폴리프로필렌(polypropylene; PP), 트리아세틸셀룰로오스(triacetyl cellulose; TAC), 폴리에테르술폰(polyethersulfone; PES) 등의 고분자를 포함하는 유연한(flexible) 기판일 수 있다.
전자수송층(120)은 제1 전극(110) 상에 형성되며, 전자의 원활한 이동경로를 제공한다.
전자수송층(120)은 n형(n-type) 층으로 금속 산화물, 예컨대 이산화티탄(TiO2)을 포함할 수 있다. 이러한 전자수송층(120)은 정공이 제1 전극(110)으로 이동하는 것을 방지하는 정공 차단(hole-blocking) 효과를 가진다.
전자수송층(120)은 그 두께가 특별히 한정되지는 않지만, 효율 향상을 위해 50nm 내지 100nm 두께의 박막으로 형성됨이 바람직하다.
이때, 전자수송층(120)의 두께가 50nm 미만이면, 광흡수층(130)과의 접촉면적이 줄어들어 효율이 저하될 수 있고, 반대로 100nm를 초과하게 되면 광전류의 이동 거리가 길어지게 되므로 효율이 감소할 수 있다.
한편, 전자수송층(120)은 삭제 가능하나, 전류적으로 우수한 성능의 소자를 형성하기 위해서는 형성하는 것이 보다 바람직하다.
광흡수층(130)은 전자수송층(120)과 정공수송층(140) 사이에 개재되며, 광을 흡수하여 여기자(exciton)를 생성한다.
광흡수층(130)은 부도체·반도체·도체 성질과 함께 초전도 현상까지 보이는 특별한 구조의 금속 산화물인 페로브스카이트(perovskite) 물질을 포함한다.
페로브스카이트 물질은 하기 화학식 1로 표시되는 구조를 가진다.
<화학식 1>
ABX3
(여기서, A와 B는 양이온, X는 이들과 결합하고 있는 음이온이다.)
화학식 1로 표시되는 페로브스카이트 물질에서, A 양이온은 AX12로 12개의 X 음이온과 결합하여 입방 팔면체 구조를 형성하고, B 양이온은 BX6로 6개의 X 음이온과 팔면체 구조로 결합하고 있다.
구체적인 일례로, 화학식 1로 표시되는 페로브스카이트 물질은, A 양이온 자리에 유기물 양이온(CH3NH3+ 또는 HC(NH)2+)을 포함하고, B 양이온 자리에 금속 양이온 (Pb2+ 또는 Sn2+)을 포함하고, X 음이온 자리에는 할로겐 음이온 (Cl-. Br- 및 I- 중 어느 하나)을 포함하는 3차원 구조의 유무기 복합 페로브스카이트 물질이다.
바람직하게, 페로브스카이트 물질은 3차원 구조의 메틸암모늄요오드화납(CH3NH3PbI3)을 들 수 있다. CH3NH3PbI3은 밴드갭 에너지가 1.5eV 정도로 낮기 때문에 태양전지의 흡광물질로서 적합하다.
이러한 페로브스카이트 물질은 자체적으로 정공을 축적할 수 있기 때문에 페로브스카이트 태양전지의 성능 향상에 기여한다. 또한, 페로브스카이트 물질은 페로브스카이트 광흡수층이 가시광선 영역에서 높은 흡광도를 가지고 있어 500㎚ 이하의 두께에서도 충분한 빛을 흡수하여 많은 전하를 발생시킨다.
이 페로브스카이트 물질은 메조포러스(mesoporous) 알루미나(Al2O3)와 같은 지지체에 완전히 함침되어 광흡수층(130)을 구성한다.
이렇듯, 광흡수층(130)은 전자수송층(120)과 정공수송층(140) 사이에 개재되어, 전자수송층(120) 및 정공수송층(140) 간에 이종접합 계면(heterojunction interface)을 이루며 계면 접촉할 수 있다.
광흡수층(130)은 그 두께가 특별히 한정되지는 않지만, 200nm 내지 400nm 두께의 박막으로 형성됨이 바람직하다.
이때, 광흡수층(130)의 두께가 200nm 미만이면, 빛의 흡수가 충분하지 못하여 전류밀도가 낮아 효율이 감소할 수 있고, 반대로 400nm를 초과하면 p-n 계면까지의 거리가 멀어져 생성된 여기자가 p-n 계면으로 이동하여 효과적으로 분리되지 못함에 따라 효율이 감소할 수 있다.
이러한 광흡수층(130)은 고온 가열이나 고진공 프로세스의 수행 없이, 전자수송층(120) 상에 지지체 용액을 도포 후 건조하고, 다음으로 지지체 상에 페로브스카이트 용액을 도포 후 건조하여 형성할 수 있다.
예컨대, CH3NH3PbI3는 CH3NH3I와 PbI2의 혼합 용액을 스핀코팅(spin coating)하고 열처리하여 형성하거나, 혹은 PbI2를 스핀코팅하고 CH3NH3I와 반응시켜 형성할 수 있다.
정공수송층(140)은 광흡수층(130) 상에 형성되어, 태양전지(100)에 흡수된 태양광으로 생성된 정공을 투명 도전성 전극인 제1 전극(110)으로 전달하는 역할을 한다. 또한, 정공수송층(140)은 전자 차단(electron-blocking) 효과를 가진 p형(p-type) 층이다.
본 발명의 정공수송층(140)은 단일벽 탄소 나노튜브(single-walled carbon nanotubes; SWNT)층(142)과 4-터트 부틸피리딘(4-tert butylpyridine; tBP)이 첨가된 고분자층(144)의 복합재, 즉 SWNT-고분자 복합재로 형성될 수 있다.
이 SWNT-고분자 복합재는 tBP가 첨가된 매트릭스 형태의 고분자층(144)에 SWNT층(122)이 내장된(embedded) 구조로, SWNT층(122)이 고분자층(144)과 고밀도로 상호접속된 네트워크를 형성하고 있다. 이 경우, 전하 추출은 고분자층(144)을 관통하는 SWNT를 통해 발생한다.
정공수송층(140)의 활성 부분인 SWNT는, 개별 분산과 번들(bundle) 및 클러스터(cluster)의 형성 억제를 위해 표면이 P3HT 재질의 단일 외피로 싸여있다.
정공수송층(140)에 첨가된 tBP는 정공수송물질(hole transporting material; HTM)로서 소량의 첨가만으로도 전력변환효율(power-conversion efficiency) 및 정상 상태 성능(steady-state performance) 등 소자의 전체 성능에 유익한 효과를 가져온다.
SWNT-고분자 복합재 중 tBP가 SWNT층(122)에 첨가되면, tBP가 매우 낮은 농도로 첨가되더라도 SWNT 클러스터 형성 및 페로브스카이트 물질의 열화가 초래되어 장치 성능이 취약해지므로, tBP는 고분자층(124)에 첨가됨이 바람직하다.
이러한 tBP는 2wt% 내지 10wt%의 농도로 고분자층(144)에 첨가되는 것이 바람직하다. 이때, tBP의 농도가 2wt% 미만이면, 그 효과가 불충분할 수 있고, 반대로 10wt%를 초과하면 더 이상의 효과없이 제조비용 상승만을 초래할 수 있다.
한편, 정공수송층(140)에의 tBP의 첨가에 따른 구체적인 효과는 후술하기로 한다.
또한, SWNT-고분자 복합재의 고분자층(144)은 페로브스카이트 흡수체와 금속 전극 사이의 직접 접촉에 의한 분로(shunting path)를 최소화하는 역할을 하며, 직접 전하 추출에 기여하지 않고 단지 수동적으로 전하 추출에 영향을 미친다.
이렇듯 고분자층(144)은 tBP와의 상호 작용에 의한 소자의 성능 변화와 독립적이므로 특별히 그 재질이 한정되지는 않지만, 예를 들어, 폴리(메틸메타크릴레이트) poly(methylmethacrylate)(PMMA) 또는 폴리카보네이트(polycarbonate)를 포함하여 형성될 수 있다.
고분자층(144)은 그 두께가 특별히 한정되지는 않지만, 대략 300nm의 두께로 형성됨이 바람직하다. 고분자층(144)의 두께가 300nm 미만으로 너무 얇으면 재결합 증가와 분로저항(shunt resistance) 감소를 초래할 수 있고, 반대로 300nm를 초과하여 너무 두꺼우면 직렬 저항과 전하 수집 효율이 증가할 수 있다.
이러한 구성의 정공수송층(140)에 첨가된 tBP는 세 개의 층, 즉 SWNT층(142), 고분자층(144) 및 광흡수층(130)의 페로브스카이트 사이에 이종접합 계면을 이루며 계면 접촉할 수 있다.
제2 전극(150)은 정공수송층(140) 상에 형성되며, 음극(cathode) 전극으로 이용된다. 제2 전극(150)은 구리(Cu), 금(Au), 알루미늄(Al), 칼슘(Ca), 은(Ag), 백금(Pt), 아연(Zn) 및 크롬(Cr) 등의 금속을 1종 이상 포함할 수 있으며, 음극 전극으로 이용될 수 있는 한 특별히 이에 한정되지는 않는다.
한편, 광흡수층(130)과 정공수송층(140) 사이에는 효율 향상을 목적으로 캡핑층(160)이 더 개재될 수 있다.
이 캡핑층(160)은 자체적으로 정공을 축적할 수 있는 페로브스카이트 물질을 포함하는 것이 바람직하고, 이 페로브스카이트 물질의 특성은 광흡수층(130) 설명 과정에서 언급한 바와 동일하므로 중복 설명은 생략한다.
이 경우, 캡핑층(160)은 광흡수층(130)과 함께 전체 광흡수층(미도시)으로 사용될 수 있다. 또한, 캡핑층(160)의 페로브스카이트는 정공수송층(140)에 첨가된 tBP와의 사이에 이종접합 계면을 이루며 계면 접촉할 수 있다.
캡핑층(160)의 두께는 효율 향상 관점에서 전체 광흡수층의 두께를 고려하여 적절히 선택될 수 있다.
이러한 구성의 태양전지(100)는 아래의 메커니즘으로 작동할 수 있다. 태양빛에 의해 광흡수층(130)의 페로브스카이트의 가전자대에 있는 전자가 전도대로 여기되고, 여기된 전자는 전자수송층(120)의 TiO2 나노입자의 전도대로 주입된다. 주입된 전자는 확산에 의해서 제1 전극(110)으로 이동하게 되고, 가전자대에 생성된 정공은 정공수송층(140)의 홀 전도체(hole transporting material; HTM)를 통해서 제2 전극(150)으로 이동한다.
본 발명의 태양전지(100)는 tBP가 첨가된 정공수송층(140)을 포함함으로써, 태양전지(100)의 전력변환효율 및 정상 상태 성능을 향상시킬 수 있다.
이러한 성능 향상은 tBP와 페로브스카이트 사이의 직접적인 화학적 상호작용에 기인한 것으로, 이는 tBP가 페로브스카이트-정공수송층(140) 계면의 전하 선택성을 향상시키고, 그 결과가 정상-상태 성능 향상으로 이어지기 때문이다.
즉, 정공수송층(140)에 첨가된 tBP는, 본질적으로 정공에 대해 더 선택적인 정공수송층(HTL, 140)-페로브스카이트 계면을 만드는 것에 의해 태양전지의 정상-상태 전하 수집 효율에 영향을 미친다. 이는 전하 선택적 계면이 정상-상태 전하 추출에 결정적인 역할을 한다는 것을 보여준다.
또한, tBP는 극성이며, 적당한 강염기로 간주될 수 있다. 이것은 국부적 네거티브 공간 전하를 생성하는 계면에서 메틸암모늄(methylammonium)이 탈양성자된 것이라고 생각할 수 있다. 이것은 차례로 정공 추출을 용이하게 하고, 이 계면에서 전자 추출을 억제하여 약간 위쪽 밴드 굽힘을 초래한다. 이 밴드 굽힘은 tBP와 페로브스카이트 사이의 산-염기 반응의 결과이다.
본 발명은 정상-상태 조건하에서 효율적인 전하 추출을 보여줘야 하는 새로운 홀 수송 물질의 개발을 위해 중요하다. tBP의 효과는 spiro-OMeTAD, 특히 Li-TFSI 및 tBP를 모두 포함할 때, 와 같은 분야의 확립된 표준 물질에 새로운 재료를 비교할 때 고려될 수 있다.
본 발명에 따르면 tBP가 첨가된 정공수송층을 포함함으로써, tBP와 페로브스카이트 사이의 직접적인 화학적 상호작용에 의해 전력변환효율 및 정상 상태 성능 등 페로브스카이트 태양전지의 전체 성능을 향상시킬 수 있으므로 산업상 이용가능성이 인정된다.

Claims (15)

  1. 제1 전극;
    상기 제1 전극 상에 형성되고, 페로브스카이트 물질을 포함하는 광흡수층;
    상기 광흡수층 상에 형성된 정공수송층; 및
    상기 정공수송층 상에 형성된 제2 전극;을 포함하며,
    상기 정공수송층은 단일벽 탄소 나노튜브층과 고분자층의 복합재로 형성되고, 상기 고분자층은 4-터트 부틸피리딘(4-tert butylpyridine)을 포함하는 태양전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 4-터트 부틸피리딘의 농도는
    2wt% 내지 10wt%인 태양전지.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 고분자층은
    폴리(메틸메타크릴레이트) (poly(methylmethacrylate)) 또는 폴리카보네이트(polycarbonate)를 포함하는 태양전지.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 단일벽 탄소 나노튜브층은
    표면이 P3HT 재질의 단일 외피로 싸여있는 태양전지.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 페로브스카이트 물질은 하기 화학식 1로 표시되는 태양전지.
    <화학식 1> ABX3
    (여기서, A는 CH3NH3 + 또는 HC(NH)2 +를 포함하는 유기물 양이온, B는 Pb2+ 또는 Sn2+를 포함하는 금속 양이온, X는 Cl-. Br- 및 I- 중 어느 하나를 포함하는 할로겐 음이온이다.)
  6. 제5항에 있어서,
    상기 페로브스카이트 물질은 메틸암모늄요오드화납(CH3NH3PbI3)인 태양전지.
  7. 제5항에 있어서,
    상기 페로브스카이트 물질은 메틸암모늄요오드화납(CH3NH3PbI3)인 태양전지.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 메조포러스 지지체는 메조포러스 알루미나(Al2O3)를 포함하는 태양전지.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 제1 전극과 상기 광흡수층 사이에
    전자수송층을 더 포함하는 태양전지.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 전자수송층은 이산화티탄(TiO2)층을 포함하는 태양전지.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 광흡수층과 상기 정공수송층 사이에 페로브스카이트 물질을 포함하는 캡핑층을 더 포함하는 태양전지.
  12. 제10항에 있어서,
    상기 캡핑층의 페로브스카이트 물질은 하기 화학식 2로 표시되는 태양전지.
    <화학식 2> ABX3
    (여기서, A는 CH3NH3 + 또는 HC(NH)2 +를 포함하는 유기물 양이온, B는 Pb2+ 또는 Sn2+를 포함하는 금속 양이온, X는 Cl-. Br- 및 I- 중 어느 하나를 포함하는 할로겐 음이온이다.)
  13. 제12항에 있어서,
    상기 캡핑층의 페로브스카이트 물질은
    메틸암모늄요오드화납(CH3NH3PbI3)인 태양전지.
  14. 제1항에 있어서,
    상기 제1 전극은
    투명 도전성 전극인 태양전지.
  15. 제1항에 있어서,
    상기 4-터트 부틸피리딘은
    상기 페로브스카이트 물질과의 계면에서, 정공 추출에 호의적인 위쪽 밴드 굽힘을 발생시키는 태양전지.
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