WO2017082712A1 - 방열 테이프 - Google Patents

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WO2017082712A1
WO2017082712A1 PCT/KR2016/013089 KR2016013089W WO2017082712A1 WO 2017082712 A1 WO2017082712 A1 WO 2017082712A1 KR 2016013089 W KR2016013089 W KR 2016013089W WO 2017082712 A1 WO2017082712 A1 WO 2017082712A1
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WO
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heat
tape
particles
heat dissipation
carbon
Prior art date
Application number
PCT/KR2016/013089
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English (en)
French (fr)
Inventor
김현주
김근영
김민수
제갈본
Original Assignee
주식회사 지티에스
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    • H—ELECTRICITY
    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05K—PRINTED CIRCUITS; CASINGS OR CONSTRUCTIONAL DETAILS OF ELECTRIC APPARATUS; MANUFACTURE OF ASSEMBLAGES OF ELECTRICAL COMPONENTS
    • H05K7/00—Constructional details common to different types of electric apparatus
    • H05K7/20—Modifications to facilitate cooling, ventilating, or heating
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09J—ADHESIVES; NON-MECHANICAL ASPECTS OF ADHESIVE PROCESSES IN GENERAL; ADHESIVE PROCESSES NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE; USE OF MATERIALS AS ADHESIVES
    • C09J11/00—Features of adhesives not provided for in group C09J9/00, e.g. additives
    • C09J11/02—Non-macromolecular additives
    • C09J11/04—Non-macromolecular additives inorganic
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09J—ADHESIVES; NON-MECHANICAL ASPECTS OF ADHESIVE PROCESSES IN GENERAL; ADHESIVE PROCESSES NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE; USE OF MATERIALS AS ADHESIVES
    • C09J7/00—Adhesives in the form of films or foils
    • C09J7/20—Adhesives in the form of films or foils characterised by their carriers

Definitions

  • the present invention relates to a heat dissipation tape, and more particularly to a heat dissipation tape having excellent thermal conductivity.
  • the backlight for liquid crystal display panel using the light emitting diode with excellent color reproducibility and excellent contrast ratio has a higher heat generation than the liquid crystal display panel using the cold cathode fluorescent lamp used as a backlight.
  • a thin heat dissipation means that effectively removes the generated heat.
  • a first embodiment includes an adhesive medium; And a heat dissipating pressure-sensitive adhesive layer comprising carbon-based particles having an average particle diameter of 1 to 5 ⁇ m dispersed in the adhesive medium.
  • a heat dissipating tape having a weight ratio of the adhesive medium to the carbon-based particles in a range of 90:10 to 50:50.
  • the adhesive medium relates to a heat dissipation tape comprising at least one of acrylic resins and silicone resins.
  • the carbon-based particle relates to a heat-radiating tape comprising at least one member selected from the group consisting of graphite particles, expanded graphite particles, hard carbon particles, soft carbon particles, and high density compressed processed expanded graphite particles.
  • the fifth embodiment is any one of the first to fourth embodiments.
  • the heat dissipating adhesive layer relates to a heat dissipating tape further comprising at least one of a flame retardant and a heat conductive filler.
  • It relates to a heat radiation tape further comprising a release layer on at least one surface of the heat radiation pressure-sensitive adhesive layer.
  • thermoelectric tape which further has a base material layer between the said heat radiation adhesive layers and a mold release layer.
  • the eighth embodiment can be any one of the first to seventh embodiments;
  • the heat dissipation tape relates to a heat dissipation tape having a thermal conductivity of 5 m / mK or more.
  • the heat dissipation tape according to an embodiment of the present invention can be used in electronic products that require slimming by reducing the thickness of the heat dissipation tape while maintaining excellent heat dissipation.
  • 1A to 1C show SEM images of graphite particles having an average particle diameter of 3 ⁇ m used in the heat radiation tape of one embodiment of the present invention, and the magnifications are 700 times, 1,500 times, and 3,000 times.
  • FIGS. 2A to 2C show SEM images of graphite particles having an average particle diameter of 1.2 ⁇ m used in the heat dissipation tape of one embodiment of the present invention, and the magnifications are 500 times, 3,000 times, and 5,000 times.
  • 3A to 3C show SEM images of plate-like graphite particles having an average particle diameter of 8 ⁇ m used in a conventional heat-radiating tape, and the magnifications are 1,500, 2,000, and 2,500 times.
  • 4A to 4C show SEM images of graphite particles having an average particle diameter of 6.5 ⁇ m used in a conventional heat-radiating tape, and the magnifications are 1,000 times, 1,500 times, and 2,000 times.
  • Heat dissipation tape according to an aspect of the present invention, the adhesive medium; And a heat-dissipating pressure-sensitive adhesive layer comprising carbon-based particles having an average particle diameter of 1 to 5 ⁇ m dispersed in the adhesive medium.
  • the weight ratio of the tacky medium to the carbon-based particles may be 90:10 to 50:50, preferably 85:15 to 55:45, more preferably 80:20 to 60:40. When the weight ratio satisfies this range, it is possible to improve the thermal conductivity while maintaining the adhesiveness of the heat radiation tape.
  • the adhesive medium may include at least one of acrylic resins and silicone resins. That is, the pressure-sensitive adhesive medium may be an acrylic pressure-sensitive adhesive containing an acrylic resin, a silicone pressure-sensitive adhesive including a silicone resin, or a mixed pressure-sensitive adhesive mixed with both.
  • the acrylic pressure-sensitive adhesive is a composition containing a (meth) acrylic acid ester monomer, a polar functional group-containing monomer and a photocrosslinking agent, or the (meth) acrylic acid ester monomer polymerized by thermal polymerization, photopolymerization, or dual polymerization of photopolymerization and thermal polymerization. , It may be formed from a pressure-sensitive adhesive forming composition comprising a polymer of the polar functional group-containing monomer and the photocrosslinker.
  • the weight ratio of the (meth) acrylic acid ester monomer and the polar functional group-containing monomer may be about 90:10 to about 70:30.
  • the (meth) acrylic acid ester monomers are butyl acrylate, butyl methacrylate, hexyl acrylate, hexyl methacrylate, n-octyl acrylate, n-octyl methacrylate, isooctyl acrylate, isooctyl methacrylate , At least one selected from the group consisting of 2-ethylhexyl acrylate, 2-ethylhexyl methacrylate, isononyl acrylate, isononyl methacrylate, acrylamide, acrylonitrile and combinations thereof.
  • the polar functional group-containing monomer may include at least one selected from the group consisting of a hydroxyl group-containing monomer, a carboxyl group-containing monomer, a nitrogen-containing monomer and a combination thereof.
  • the photocrosslinker may be a polyfunctional diacrylate-based crosslinking agent.
  • the amount of the photocrosslinking agent may be about 0.05 to about 5 parts by weight based on 100 parts by weight of the total of the (meth) acrylic acid ester monomer and the polar functional group-containing monomer.
  • the acrylic pressure-sensitive adhesive may be formed by curing the pressure-sensitive adhesive composition, or may be in the form of an acrylic foam by forming a foam at the same time with the curing.
  • the acrylic foam may be obtained by further forming a foam at the same time when the curing at the time of curing by further comprising a polymer micro-hollow sphere in the pressure-sensitive adhesive forming composition.
  • the polymer microspheres may be particles filled with gases present in a gaseous state at room temperature in the polymer shell.
  • the shell of the polymer micro-hollow tool may include at least one polymer selected from the group consisting of acrylic, vinylidene chloride, styrene, and combinations thereof.
  • the silicone resin is hardened by three mechanisms.
  • a radical is generated in a silicone-based resin by radical generation of benzoyl peroxide, and a hardening reaction occurs through a general sol-gel reaction.
  • a hydrosilylation reaction which is an addition reaction between a silicone-based resin having a hydride group and a silicone-based resin having a vinyl group in the presence of a Karlstedt catalyst which is a platinum catalyst.
  • the hydrosilylation reaction can be said to have advantages in the process because it shows a fast reaction rate even at a relatively low temperature.
  • the silicone adhesive composition forming the adhesive layer may be composed of three components of a silicone-based resin, a catalyst, and a curing agent resin.
  • the silicone pressure-sensitive adhesive composition of the pressure-sensitive adhesive layer may be formed by dissolving 0.1 to 10 parts by weight of the catalyst and 0.1 to 20 parts by weight of the curing agent resin with respect to 100 parts of the silicone resin.
  • the silicone resin is a polymer containing a siloxane (Si-O-Si) group, and generally has a functional group such as a hydroxyl group (-OH) or a methoxy group (-CH 3 ).
  • a functional group such as a hydroxyl group (-OH) or a methoxy group (-CH 3 ).
  • methyl group (-CH 3 ) or phenyl group (-C 6 H 5 ) is used as the organic group.
  • curing agent examples include peroxide-based and hydrosilane-based, such as dibenzoyl peroxide, tertbutyl cumyl foroxide, ditertbutyl peroxide, di-2,4-dichlorobenzoyl peroxide, and the like.
  • the solvent is toluene, heptane, hexane, xylene, methyl ethyl ketone, tetrahydrofuran, n-methylpyolidon, dimethylformamide, dimethylacetamide alone or two or more mixed solvents are preferably used.
  • the method for producing a pressure-sensitive adhesive tape from such a silicone pressure-sensitive adhesive composition first applying a silicone crude liquid composition on the substrate to form an adhesive layer; And drying and curing the coated adhesive layer at a temperature of 70 to 230 ° C.
  • the heat radiation adhesive layer may have a thickness of about 20 ⁇ m to about 2 mm.
  • the carbon-based particles may include at least one selected from the group consisting of graphite particles, expanded graphite particles, hard carbon particles, soft carbon particles, and high density compressed processed expanded graphite particles.
  • the graphite particles are formed from a carbon-based material which has been graphitized in the carbon-based particles, for example, formed of artificial graphite produced by carbonizing natural graphite, coal-based and petroleum crab pits, which are produced and mined in nature, to 2,500 ° C. or more. May be particles.
  • the expanded graphite particles form graphite intercalation compounds through chemical treatment of graphite particles such as natural graphite or artificial graphite, which are rapidly decomposed through high temperature treatment, and then expanded again to increase their volume to 100 to 400 times. Say that.
  • the carbon-based particles may be formed of a carbon-based material having low crystallinity because graphitization does not proceed.
  • soft carbon digraphitizable carbon
  • hard carbon non-graphitizable carbon
  • the high-density compression-processed expanded graphite particles may be formed by compressing the expanded graphite particles as described above to about 8 to 500 times and having a density of 0.1 g / cm 3 or more.
  • the average particle diameter of the carbon-based particles may be 1 to 5 ⁇ m, preferably 1 to 4.8 ⁇ m, more preferably 1.1 to 4.5 ⁇ m, even more preferably 1.2 to 4.5 ⁇ m.
  • the carbon-based particles have an average particle diameter in this range, the dispersibility in the adhesive medium is remarkably improved to provide a heat-dissipating pressure-sensitive adhesive layer with excellent thermal conductivity.
  • 1A to 1C show SEM images of graphite particles having an average particle diameter of 3 ⁇ m used in the heat radiation tape of one embodiment of the present invention, and the magnifications are 700 times, 1,500 times, and 3,000 times.
  • FIGS. 2A to 2C show SEM images of graphite particles having an average particle diameter of 1.2 ⁇ m used in the heat dissipation tape of one embodiment of the present invention, and the magnifications are 500 times, 3,000 times, and 5,000 times.
  • 3A to 3C show SEM images of plate-like graphite particles having an average particle diameter of 8 ⁇ m used in a conventional heat-radiating tape, and the magnifications are 1,500, 2,000, and 2,500 times.
  • 4A to 4C show SEM images of graphite particles having an average particle diameter of 6.5 ⁇ m used in a conventional heat-radiating tape, and the magnifications are 1,000 times, 1,500 times, and 2,000 times.
  • the heat dissipating pressure-sensitive adhesive layer may further include at least one of a flame retardant and a thermally conductive filler.
  • the flame retardant is uniformly dispersed in the water-based acrylic pressure-sensitive adhesive to optimize the flame retardant effect, and has a characteristic that does not affect the physical properties (adhesive force, heat cohesive strength, etc.) of the adhesive layer.
  • flame retardants can be used as such flame retardants, for example, halogen flame retardants such as bromine flame retardants, chlorine flame retardants and the like; Phosphorus flame retardants such as red phosphorous, phosphate ester flame retardants, phosphate flame retardants and the like; Nitrogen flame retardants such as melamine flame retardants, guanidine flame retardants and the like; Silicone flame retardants such as silicone oil, silicone resin and the like can be used, and one or more of these can be used in combination. If necessary, known flame retardant aids may be added. Flame retardant aids include, for example, antimony compounds such as antimony trioxide and the like; Carbon black; Mention may be made of tin compounds such as zinc stannate and the like.
  • the inorganic conductive material may include about 1 part by weight to about 300 parts by weight based on 100 parts by weight of the adhesive medium.
  • the thermally conductive filler may have an average particle diameter of about 1 ⁇ m to about 200 ⁇ m, specifically about 10 ⁇ m to about 180 ⁇ m. Since the average particle diameter of the thermally conductive inorganic filler is maintained in the above range, there is no problem of increasing the viscosity before curing of the pressure-sensitive adhesive composition, and the effect of flame retardancy can be maximized while suppressing particle sedimentation during the curing process.
  • the thermally conductive inorganic filler may be an inorganic filler including at least one selected from the group consisting of metal oxides, metal hydroxides, metal nitrides, metal carbides, metal borides, and combinations thereof.
  • the thermally conductive inorganic filler may include aluminum oxide, magnesium oxide, zinc oxide, silicon carbide, aluminum nitride, boron nitride, silicon nitride, aluminum hydroxide, magnesium hydroxide, silicon oxide, and the like.
  • the amount of smoke generated during combustion of the pressure-sensitive adhesive composition is very small and advantageous in terms of environment, and excellent flame retardancy can be ensured.
  • the aluminum hydroxide is suitable when the processing temperature of the pressure-sensitive adhesive composition is low because the decomposition temperature is low as about 200 °C, when the processing temperature is high, the magnesium hydroxide can be used relatively high decomposition temperature of about 320 °C. Furthermore, the magnesium hydroxide can ensure excellent flame retardancy even when the amount of addition is small when using nano-sized particles.
  • the heat dissipating pressure-sensitive adhesive layer may further include at least one additive selected from the group consisting of a tackifier, a coupling agent, an antistatic agent, a dye, a pigment, a sunscreen agent, an antioxidant, a processing oil, and a combination thereof.
  • the tackifier functions to increase the initial adhesion of the heat dissipation tape.
  • a rosin ester tackifier, a rosin tackifier, a terpene tackifier, a petroleum resin tackifier, or a combination thereof may be used.
  • the coupling agent promotes crosslinking of the acrylic polymer constituting the adhesive medium over time by heat, sunlight, or temperature applied after the heat dissipation tape is used for adhesion between adherends, and the like. It forms a dimensional network and shows permanent bonding force.
  • a mixture of an amine silane and an epoxy silane may be used.
  • the antistatic agent functions to prevent static electricity from occurring in the adherend in which the heat dissipation tape is used.
  • As the antistatic agent a known antistatic agent used in the art can be used.
  • the processed oil may be added to improve the cold resistance.
  • the processed oils include, but are not limited to, Di-isobutyl Phthalate (DIBP), di-octyl-phthalate (DOP), allyl ether-based, paraffin oil, naphthalene-based oil, and the like.
  • the content of these additives can be adjusted according to the properties of the desired final product.
  • a release layer may be further provided on at least one surface of the heat dissipating adhesive layer.
  • the release layer may be made of, for example, a polyester film or a release paper, may have a thickness of about 10 to 300 ⁇ m, serves to prevent the heat-resistant adhesive layer is contaminated, and the heat-resistant tape to prevent It is removed before application to the adhesive substrate.
  • the base layer may be further provided between the heat dissipating pressure-sensitive adhesive layer and the release layer.
  • a base layer may be located between the heat dissipating pressure-sensitive adhesive layer and the release layer to improve the morphological stability of the heat dissipating pressure-sensitive adhesive layer, and may also serve to cushion the impact applied to the heat dissipating pressure-sensitive adhesive layer.
  • the substrate layer may be formed of a film substrate or a nonwoven substrate.
  • polyolefin-based polymers such as polyethylene, polypropylene, polybutylene, and polypentene, such as high density polyethylene, linear low density polyethylene, low density polyethylene, and ultra high molecular weight polyethylene, may be formed alone or by mixing two or more kinds thereof. can do.
  • the film substrate may be manufactured by molding into a film shape using various polymers such as polyester in addition to polyolefin.
  • the film base material may be formed in a structure in which two or more film layers are laminated, and each film layer may be formed of a polymer such as polyolefin and polyester alone or a polymer of two or more thereof.
  • the film substrate and the non-woven fabric substrate may be a polyethylene terephthalate, a polybutylene terephthalate, a polyester, a polyacetal, a polyamide, a polyamide, a polyolefin, and the like.
  • Carbonate, polyimide, polyetheretherketone, polyethersulfone, polyphenyleneoxide, polyphenylenesulfide, polyethylenenaphthalene and the like It may be formed of a polymer alone or a mixture thereof.
  • the thickness of the base layer is not particularly limited, but may be preferably 1 to 100 ⁇ m, more preferably 5 to 50 ⁇ m.
  • a heat radiation adhesive and a heat radiation tape were prepared in the same manner as in Example 1 except that aluminum hydroxide particles having an average particle diameter of 12.5 ⁇ m and a density of 1.589 g / cm 3 were used.
  • the thermal conductivity of the heat dissipation tape according to Example 1 and Comparative Example 1 was measured by requesting a regional innovation center of the Korea University of Technology and Education. In this case, the measurement method was carried out by a flash method, and as a measuring equipment, NETZSCH LFA equipment was used. Evaluation was carried out five times for each heat dissipation tape, and the results of Example 1 are shown in Table 1 below, and the results of Comparative Example 1 are shown in Table 2, respectively.
  • the heat dissipation tape according to Example 1 exhibited a thermal conductivity of 10 times or more compared with Comparative Example 1, and it was found that the heat dissipation was excellent.
  • a heat-radiating tape was prepared by bonding a conductive base material including conductive fibers plated with nickel uniformly to an adhesive layer formed by mixing graphite having a particle size of 5 to 15 ⁇ m with an acrylic dot. It was.
  • the thermal conductivity of the heat dissipation tape of Korean Patent No. 10-1362077 according to the following reference table is all 0.774W / mk.
  • the thermal conductivity of the heat dissipation tape of the present invention is significantly improved even when compared to the heat dissipation tape of Korea Patent Registration No. 10-1362077 to further improve the thermal conductivity by applying the conductive base portion.

Abstract

점착성 매질; 및 상기 점착성 매질 내에 분산된 1 내지 5 ㎛의 평균 입경을 갖는 탄소계 입자를 포함하는 점착층을 구비하는 방열 테이프가 제시된다.

Description

방열 테이프
본 발명은 방열 테이프에 관한 것으로, 보다 상세하게는 탁월한 열전도도를 갖는 방열 테이프에 관한 것이다.
최근에는 텔레비전, 비디오, 컴퓨터, 의료 기구, 사무 기계, 통신 장치, 최신 전기전자용 및 자동차용의 부품이나 장치는 복잡성이 증가하고 있다. 전자 부품 등이 복잡해질수록 소형화, 고성능화로 인해 점점 면적이 축소되면서 조립되는 전자 부품의 개수는 증가하면서 부품 자체의 형상도 계속해서 소형화되고 있다.
이에 따라, 각각의 전자 부품에서 발생하는 열이 증가함으로 인해 일어나는 고장이나 불량을 방지하기 위해 발생하는 열을 효과적으로 방출하느냐는 제품의 성능과 품질을 좌우하는 핵심적인 요소가 되고 있다.
또한, LED조명 시장이 커지면서 LED조명에서 발생하는 열이 증가함으로 인해 일어나는 부품수명이나 불량을 방지하기 위해 발생하는 열을 효과적으로 제거해야 할 필요성이 커지고 있다.
근래에 출시되고 있는 색 재현율이 우수하고, 명암 대비비가 우수한 발광 다이오드가 적용된 액정 디스플레이용 패널용 백라이트는 기존에 사용하던 냉음극 형광램프를 백라이트로 사용하던 액정 디스플레이 패널에 비하여 발열량이 매우 높기 때문에, 발생된 열을 효과적으로 제거하는 두께가 얇은 방열 수단이 필요하게 되었다.
따라서, 최신 전기전자용 부품, 자동차용 부품, LED 조명 등에서 사용될 수 있는 높은 점착과 열전도도를 가지는 제품이 필요성이 점점 더 커지고 있다.
본 발명의 목적은 열전도도가 탁월한 방열 테이프를 제공하는 것이다.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명의 일 측면에 따르면, 하기 구현예들의 방열 테이프가 제공된다.
제1 구현예는, 점착성 매질; 및 상기 점착성 매질 내에 분산된 1 내지 5 ㎛의 평균 입경을 갖는 탄소계 입자를 포함하는 방열 점착제층을 구비하는 방열 테이프에 관한 것이다.
제2 구현예는, 제1 구현예에 있어서,
상기 점착성 매질 대 탄소계 입자의 중량비가 90:10 내지 50:50인 방열 테이프에 관한 것이다.
제3 구현예는, 제1 구현예 또는 제2 구현예에 있어서,
상기 점착성 매질이 아크릴계 수지 및 실리콘계 수지 중 1종 이상을 포함하는 방열 테이프에 관한 것이다.
제4 구현예는, 제1 구현예 내지 제3 구현예 중 어느 한 구현예에서,
상기 탄소계 입자가 흑연 입자, 팽창 흑연 입자, 하드 카본 입자, 소프트 카본 입자, 및 고밀도 압축가공 팽창흑연 입자로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 방열 테이프에 관한 것이다.
제5 구현예는, 제1 구현예 내지 제4 구현예 중 어느 한 구현예에서,
상기 방열 점착제층이 난연재, 및 열전도성 필러 중 1종 이상을 더 포함하는 방열 테이프에 관한 것이다.
제6 구현예는, 제1 구현예 내지 제5 구현예 중 어느 한 구현예에서,
상기 방열 점착제층의 적어도 일면 상에 이형층을 더 구비하는 방열 테이프에 관한 것이다.
제7 구현예는, 제6 구현예에서,
상기 방열 점착제층과 이형층 사이에 기재층을 더 구비하는 방열 테이프에 관한 것이다.
제8 구현예는, 제1 구현예 내지 제7 구현예 중 어느 한 구현예에서,
상기 방열 테이프가 5m/mK 이상의 열전도도를 갖는 방열 테이프에 관한 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 방열 테이프는, 우수한 방열을 유지하면서 방열테이프의 두께를 얇게 하여 슬림화가 요구되는 전자 제품에 사용할 수 있다. 또한 기존의 방열 테이프보다 뛰어난 점착력을 나타내는 고열전도성 방열 테이프 및 이를 포함하는 고열전도성 방열테이프 물품을 제공할 수 있다.
도 1a 내지 1c는 본 발명의 일 실시예의 방열 테이프에 사용되는 평균 입경 3㎛의 흑연 입자의 SEM 사진을 나타낸 것으로서, 그 배율이 700배, 1,500배, 및 3,000배이다.
도 2a 내지 2c는 본 발명의 일 실시예의 방열 테이프에 사용되는 평균 입경 1.2㎛의 흑연 입자의 SEM 사진을 나타낸 것으로서, 그 배율이 500배, 3,000배, 및 5,000배이다.
도 3a 내지 3c는 종래의 방열 테이프에 사용되는 평균 입경 8㎛의 판상 흑연 입자의 SEM 사진을 나타낸 것으로서, 그 배율이 1,500배, 2,000배, 및 2,500배이다.
도 4a 내지 4c는 종래의 방열 테이프에 사용되는 평균 입경 6.5㎛의 흑연 입자의 SEM 사진을 나타낸 것으로서, 그 배율이 1,000배, 1,500배, 및 2,000배이다.
이하, 본 발명을 상세히 설명하기로 한다. 이에 앞서, 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
따라서, 본 명세서에 기재된 실시예에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상에 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
이하 첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 관하여 상세히 설명하면 다음과 같다.
본 발명의 일 측면에 따른 방열 테이프는, 점착성 매질; 및 상기 점착성 매질 내에 분산된 1 내지 5 ㎛의 평균 입경을 갖는 탄소계 입자를 포함하는 방열 점착제층을 구비한다.
상기 점착성 매질 대 탄소계 입자의 중량비는 90:10 내지 50:50, 바람직하게는 85:15 내지 55:45, 더 바람직하게는 80:20 내지 60:40일 수 있다. 상기 중량비가 이러한 범위를 만족하는 경우, 방열 테이프의 점착성을 유지하면서도 열전도성을 개선시킬 수 있다.
상기 점착성 매질은 아크릴계 수지 및 실리콘계 수지 중 1종 이상을 포함할 수 있다. 즉, 상기 점착성 매질은 아크릴계 수지를 포함하는 아크릴계 점착제, 실리콘계 수지를 포함하는 실리콘계 점착제, 또는 이들 양자가 혼합된 혼합형 점착제 등이 적용될 수 있다.
상기 아크릴계 점착제는 (메타)아크릴산 에스테르계 모노머, 극성 관능기 함유 모노머 및 광가교제를 포함하는 조성물이거나, 또는 열중합, 광중합, 또는 광중합과 열중합의 듀얼 중합에 의하여 중합된 상기 (메타)아크릴산 에스테르계 모노머, 상기 극성 관능기 함유 모노머 및 상기 광가교제의 중합물을 포함하는 점착제 형성용 조성물로부터 형성될 수 있다.
상기 (메타)아크릴산 에스테르계 모노머, 극성 관능기 함유 모노머의 중량비가 약 90 : 10 내지 약 70 : 30일 수 있다.
상기 (메타)아크릴산 에스테르계 모노머는 부틸아크릴레이트, 부틸메타크릴레이트, 헥실아크릴레이트, 헥실메타크릴레이트, n-옥틸아크릴레이트, n-옥틸메타크릴레이트, 이소옥틸아크릴레이트, 이소옥틸메타크릴레이트, 2-에틸헥실아크릴레이트, 2-에틸헥실메타크릴레이트, 이소노닐아크릴레이트, 이소노닐메타크릴레이트, 아크릴아미드, 아크릴로니트릴 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 포함할 수 있다.
상기 극성 관능기 함유 모노머는 히드록시기 함유 모노머, 카르복실기 함유 모노머, 질소 함유 모노머 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 포함할 수 있다.
상기 광가교제는 다관능성 디아크릴레이트계 가교제일 수 있다.
상기 광가교제의 함량이 상기 (메타)아크릴산 에스테르계 모노머 및 상기 극성 관능기 함유 모노머의 총합 100 중량부 대비 약 0.05 내지 약 5 중량부일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 아크릴계 점착제는 점착제 형성용 조성물을 경화시켜서 형성될 수 있고, 또는 경화와 동시에 폼을 형성하여 아크릴폼 형태일 수도 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 아크릴폼은 점착제 형성용 조성물에 고분자 미소중공구를 더 포함하여 경화시 경화와 동시에 폼을 형성하여 얻어질 수 있다. 상기 고분자 미소중공구는 고분자 쉘 내에 상온에서 기체 상태로 존재하는 가스들이 채워진 입자일 수 있다. 상기 고분자 미소중공구의 쉘은 아크릴계, 염화비닐리덴계, 스티렌계 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나의 고분자를 포함할 수 있다.
상기 실리콘계 수지는 크게 세가지의 메카니즘으로 경화 반응이 일어나게 되는 바, 예를 들면, 벤조일 펄옥사이드의 라디칼 생성으로 실리콘계 수지에 라디칼이 발생하여 경화 반응이 일어나는 메카니즘과, 일반적인 졸-겔 반응을 통한 경화반응으로 경화가 일어나는 메카니즘 및 백금촉매인 칼스테드 촉매 존재하에 하이드라이드기를 가진 실리콘계 수지와 비닐기를 가진 실리콘계 수지의 부가 반응인 하이드로실레이션 반응에 의한 경화가 있다. 하이드로실레이션 반응은 비교적 저온에서도 빠른 반응속도를 보이므로 공정상에 잇점이 있다고 할 수 있다.
본 발명에서는 위의 세가지 메카니즘 중에서 하이드로실레이션 반응을 이용한 방법을 사용한 것으로, 이러한 점착층을 형성하는 실리콘 점착조성물은 실리콘계 수지, 촉매 및 경화제 수지의 3성분으로 구성될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 이러한 점착층의 실리콘 점착조성물은 실리콘계 수지 100 부에 대하여, 촉매 0.1 내지 10 중량부, 경화제 수지 0.1 내지 20 중량부를 용매에 용해시켜 형성될 수 있다.
상기 실리콘계 수지는 실록산(Si-O-Si)기를 함유한 고분자로서, 일반적으로 수산기(-OH) 또는 메톡시기(-CH3)와 같은 관능기를 갖는 것이다. 또한 유기기로는 메틸기(-CH3) 또는 페닐기(-C6H5)를 사용한 것이다.
이러한 경화제의 구체적인 예는 디벤조일퍼옥사이드, 터트부틸큐밀포옥사이드, 디터트부틸퍼옥사이드, 디-2,4-디클로로벤조일퍼옥사이드 등의 과산화물 계열과 하이드로 실란 계열 등이 있다.
또한 용매는 톨루엔, 헵탄, 헥산, 크실렌, 메틸에틸케톤, 테트라하이드로퓨란, n-메틸파이올리돈, 디메틸포름아미드, 디메틸아세트아미드 등을 단독으로 또는 2종 이상의 혼합용매를 사용하는 바, 바람직하기로는 톨루엔, 크실렌, 헵탄 등이다.
한편, 이러한 실리콘 점착조성물로부터 점착테이프를 제조하는 방법은, 먼저 실리콘 조액 조성물을 기재 위에 도포시켜 점착층을 형성시키는 단계; 및 코팅된 점착층을 70 내지 230℃ 의 온도에서 건조ㅇ경화시키는 단계를 포함한다.
상기 방열 점착제층의 두께는 약 20㎛ 내지 약 2mm일 수 있다.
상기 탄소계 입자는 흑연 입자, 팽창 흑연 입자, 하드 카본 입자, 소프트 카본 입자, 및 고밀도 압축가공 팽창흑연 입자로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
상기 흑연 입자는 탄소계 입자 중 흑연화가 진행된 탄소계 재료로부터 형성되며, 예를 들면, 자연에서 생성되어 채굴되는 천연 흑연, 석탄계 및 석유게 피츠등을 2,500℃ 이상으로 탄화시켜 제조되는 인조 흑연으로 형성된 입자일 수 있다.
상기 팽창 흑연 입자는 천연 흑연 또는 인조 흑연 등의 흑연 입자를 화학처리를 거치면 흑연층간 화합물을 형성하고, 이를 고온처리를 거쳐 급속히 분해된후 다시 팽창하여 그 체적은 기존의 100 내지 400배로 증가시켜서 얻어진 것을 말한다.
또한, 상기 탄소계 입자로는 흑연화가 진행되지 않아 결정화도가 낮은 탄소계 재료로 형성될 수 있으며, 예를 들면, 고온에서 열처리로 흑연화가 진행되기 쉬운 탄소계 재료인 소프트 카본(이흑연화성탄소)과, 고온(2,500℃ 이상)에서 열처리하여도 흑연 구조로 바뀌지 않는 탄소계 재료인 하드 카본(난흑연화성탄소)로부터 각각 형성될 수 있다.
또한, 상기 고밀도 압축가공 팽창흑연 입자는 전술한 팽창흑연 입자를 8 내지 500배 정도로 압축가공하여 밀도가 0.1g/cm3 이상으로 형성될 수 있다.
상기 탄소계 입자의 평균 입경은 1 내지 5 ㎛, 바람직하게는 1 내지 4.8㎛, 더 바람직하게는 1.1 내지 4.5㎛, 더욱더 바람직하게는 1.2 내지 4.5㎛일 수 있다.
상기 탄소계 입자가 이러한 범위의 평균 입경을 가짐에 따라, 점착성 매질 내에 분산성이 현저하게 개선되어 열전도도가 탁월하게 개선된 방열 점착제층을 제공할 수 있게 된다.
도 1a 내지 1c는 본 발명의 일 실시예의 방열 테이프에 사용되는 평균 입경 3㎛의 흑연 입자의 SEM 사진을 나타낸 것으로서, 그 배율이 700배, 1,500배, 및 3,000배이다.
도 2a 내지 2c는 본 발명의 일 실시예의 방열 테이프에 사용되는 평균 입경 1.2㎛의 흑연 입자의 SEM 사진을 나타낸 것으로서, 그 배율이 500배, 3,000배, 및 5,000배이다.
도 3a 내지 3c는 종래의 방열 테이프에 사용되는 평균 입경 8㎛의 판상 흑연 입자의 SEM 사진을 나타낸 것으로서, 그 배율이 1,500배, 2,000배, 및 2,500배이다.
도 4a 내지 4c는 종래의 방열 테이프에 사용되는 평균 입경 6.5㎛의 흑연 입자의 SEM 사진을 나타낸 것으로서, 그 배율이 1,000배, 1,500배, 및 2,000배이다.
상기 방열 점착제층은 난연재, 및 열전도성 필러 중 1종 이상을 더 포함할 수 있다.
상기 난연제는 수분산형 아크릴계 점착제 내에 균일하게 분산되어 난연효과를 최적화하며, 점착층의 물성(점착력, 내열응집력 등)에 영향을 미치지 않는 특성을 갖는다. 또한 상기 난연제는 플라스틱 및 금속표면을 부식시키지 않고, 불에 탈시 다이옥신이 발생하지 않는 것을 사용하는 것이 바람직하다.
이와 같은 난연제로서는 공지의 난연제가 사용될 수 있으며, 예를 들어, 브롬 난연제, 염소 난연제 등과 같은 할로겐 난연제; 적린 (red phosphorous), 인산 에스테르 난연제, 인산 염 난연제 등과 같은 인 난연제; 멜라민 난연제, 구아니딘 난연제 등과 같은 질소 난연제; 실리콘 오일, 실리콘 수지 등과 같은 실리콘 난연제 등이 사용될 수 있고, 이들 중 1 종 이상이 조합 사용될 수 있다. 필요시, 공지의 난연성 보조제를 첨가할 수 있다. 난연성 보조제로는, 예를 들어, 안티몬 트리옥시드 등과 같은 안티몬 화합물; 카본 블랙 (carbon black); 주석산아연 등과 같은 주석 화합물 등이 언급될 수 있다.
상기 무기 도전재로는 상기 점착성 매질 100 중량부에 대해서 약 1 중량부 내지 약 300 중량부를 포함할 수 있다. 상기 열전도성 필러의 함량이 상기 범위를 유지함으로써 상기 방열 점착제층의 경도가 상승하여 부착면적이 감소하는 우려가 없고, 상기 방열 점착제층의 난연성을 확보할 수 있다.
상기 열전도성 필러는 평균 입자 직경이 약 1㎛ 내지 약 200㎛, 구체적으로는 약 10㎛ 내지 약 180㎛를 포함할 수 있다. 상기 열전도성 무기필러의 평균입자직경이 상기 범위를 유지함으로써 점착제 조성물의 경화전 점도 상승의 문제가 없고, 경화공정 중 입자침강을 억제하면서 난연성의 효과를 극대화할 수 있다.
상기 열전도성 무기필러는 산화금속, 수산화금속, 질화금속, 탄화금속, 붕화금속 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 포함하는 무기 필러일 수 있다. 구체적으로, 상기 열전도성 무기필러는 산화알루미늄, 산화마그네슘, 산화아연, 탄화규소, 질화알루미늄, 질화붕소, 질화규소, 수산화알루미늄, 수산화마그네슘, 산화규소 등을 포함할 수 있다.
보다 구체적으로, 상기 열전도성 무기필러로서 수산화알루미늄 또는 수산화마그네슘을 사용하는 경우 상기 점착제 조성물의 연소시 연기발생량이 매우 작아 환경측면에서 유리하며, 탁월한 난연성을 확보할 수 있다. 상기 수산화알루미늄은 분해온도가 약 200℃로 낮기 때문에 점착제 조성물의 가공온도가 낮을 때 적합하며, 가공온도가 높을 때에는 분해온도가 약 320℃로 상대적으로 높은 수산화마그네슘을 사용할 수 있다. 나아가, 상기 수산화마그네슘은 나노크기의 입자를 사용할 때 첨가량이 적더라도 우수한 난연성을 확보할 수 있다.
상기 방열 점착제층은 그 밖에 점착부여제, 커플링제, 대전방지제, 염료, 안료, 자외선차단제, 항산화제, 가공유 및 이들의 조합으로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 하나의 첨가제를 더 포함될 수 있다.
상기 점착부여제는 상기 방열 테이프의 초기 접착성을 증대시키는 기능을 한다. 상기 점착부여제로는 로진에스테르계 점착부여제, 로진계 점착부여제, 테르펜계 점착부여제, 석유수지계 점착부여제 등 또는 이들의 조합을 사용할 수 있다.
상기 커플링제는 상기 방열 테이프가 피착재 간의 부착 등에 사용된 후, 외기조건 하에서 가해지는 열, 햇빛 또는 온도 등에 의해 시간의 경과에 따라 상기 점착성 매질을 구성하는 아크릴계 폴리머 등의 가교화를 촉진하여 3차원 네트워크를 형성하게 하여 영구 접합력을 나타내도록 하는 기능을 한다. 상기 커플링제로는 아민계 실란과 에폭시 실란의 혼합물이 사용될 수 있다.
상기 대전방지제는 상기 방열 테이프가 사용된 피착재에서 정전기가 발생하는 것을 방지하는 기능을 한다. 상기 대전 방지제로서는 당업계에서 사용되는 공지의 대전방지제를 사용할 수 있다.
상기 가공유는 내한성을 개선하기 위해서 첨가될 수 있다. 상기 가공유는 DIBP(Di-isobutyl Phthalate), DOP(di-octyl-phthalate), allyl ether계, 파라핀 오일, 나프탈렌계 오일 등을 포함하며, 이에 한정하지 않는다.
이들 첨가제의 함량은 목적으로 하는 최종 제품의 특성에 따라 조절될 수 있다.
상기 방열 점착제층의 적어도 일면 상에 이형층을 더 구비할 수 있다.
상기 이형층은 예를 들어 폴리에스테르 필름 또는 이형지로 이루어질 수 있으며, 약 10 내지 300 ㎛의 두께를 가질 수 있고, 방열 점착제층이 오염되는 것을 방지하는 역할을 하며, 방열 테이프를 전자제품 등의 피접착 기재에 적용하기 전에 제거된다.
또한, 본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 방열 점착제층과 이형층 사이에 기재층을 더 구비할 수 있다. 그 결과, 이러한 기재층은 방열 점착제층과 이형층 사이에 위치하여 방열 점착제층의 형태 안정성을 개선할 수 있고, 또한 방열 점착제층에 부여되는 충격을 완충하는 역할을 할 수도 있다.
상기 기재층은 필름 기재 또는 부직포 기재로 형성될 수 있다.
상기 필름 기재로는 고밀도 폴리에틸렌, 선형 저밀도 폴리에틸렌, 저밀도 폴리에틸렌, 초고분자량 폴리에틸렌과 같은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리부틸렌, 폴리펜텐 등의 폴리올레핀계 고분자를 각각 단독 또는 이들의 2종 이상 혼합하여 고분자로 형성할 수 있다.
또한, 상기 필름 기재는 폴리올레핀 외에 폴리에스테르 등의 다양한 고분자들을 이용하여 필름 형상으로 성형하여 제조될 수도 있다. 또한, 상기 필름 기재는 2층 이상의 필름층이 적층된 구조로 형성될 수 있으며, 각 필름층은 전술한 폴리올레핀, 폴리에스테르 등의 고분자 단독으로 또는 이들을 2종 이상 혼합한 고분자로 형성될 수도 있다.
또한, 상기 필름 기재 및 부직포 기재는 상기와 같은 폴리올레핀계 외에 폴리에틸렌테레프탈레이트(polyethyleneterephthalate), 폴리부틸렌테레프탈레이트(polybutyleneterephthalate), 폴리에스테르(polyester), 폴리아세탈(polyacetal), 폴리아미드(polyamide), 폴리카보네이트(polycarbonate), 폴리이미드(polyimide), 폴리에테르에테르케톤(polyetheretherketone), 폴리에테르설폰(polyethersulfone), 폴리페닐렌옥사이드(polyphenyleneoxide), 폴리페닐렌설파이드(polyphenylenesulfide), 폴리에틸렌나프탈렌(polyethylenenaphthalene) 등을 각각 단독으로 또는 이들을 혼합한 고분자로 형성될 수 있다. 상기 기재층의 두께는 특별히 제한되지 않으나, 바람직하게는 1 내지 100 ㎛, 더욱 바람직하게는 5 내지 50 ㎛일 수 있다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 통해 본 발명의 구성 및 작용을 더욱 상세히 설명하기로 한다. 다만, 이는 본 발명의 바람직한 예시로 제시된 것이며 어떠한 의미로도 이에 의해 본 발명이 제한되는 것으로 해석될 수는 없다. 여기에 기재되지 않은 내용은 이 기술 분야에서 숙련된 자이면 충분히 기술적으로 유추할 수 있는 것이므로 그 설명을 생략하기로 한다.
실시예 1
아크릴 점착제 80 중량부에 평균 입경이 1.2㎛이고, 밀도가 1.065g/cm3 인 천연 흑연입자 20 중량부를 혼합하고, 30~60분 정도 고속 교반기를 통하여 천연 흑연입자를 균일하게 분산시켰다. 이후 탈포를 위해서 약 30 내지 60분 정도, 약 20 내지 30℃ 정도의 상온에서 안정화 시켜 방열 점착제를 제조하였다. 그 후 상기 방열 점착제를 콤마 코터를 이용하여 폴리에스테르 기재에 도포하였다. 그리고 기재가 도포된 면의 반대편에 이형 필름(종이)을 코팅하여서 방열 테이프를 제조하였다.
비교예 1
평균 입경 12.5㎛이고, 밀도가 1.589g/cm3인 수산화 알루미늄 입자를 사용한 점을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 방열 점착제 및 방열 테이프를 제조하였다.
열전도도 평가
한국기술교육대학교 지역혁신센터에 의뢰하여 상기 실시예 1 및 비교예 1에 따른 방열테이프의 열전도도를 측정하였고, 이때, 측정방법은 플래시법으로 실시하였고, 또한 측정 장비로는 넷츠(NETZSCH)사의 LFA 장비를 사용하였다. 각 방열 테이프에 대해서 5회씩 평가를 진행하였으며, 실시예 1의 결과는 하기 표 1에, 비교예 1의 결과는 하기 표 2에 각각 나타내었다.
표 1
측정 결과 열전도율(W/mK)
1회 9.455
2회 9.285
3회 9.783
4회 10.193
5회 10.081
평균 9.760
표 2
측정 결과 열전도율(W/mK)
1회 0.634
2회 0.635
3회 0.637
4회 0.640
5회 0.641
평균 0.637
상기 표 1 및 2를 참조하면, 실시예 1에 따른 방열 테이프가 비교예 1에 비하여 10배 이상의 열전도율을 나타내고 있어, 방열성이 탁월하게 개선되었음을 알 수 있었다.
또한, 이러한 본 발명의 유리한 효과는 종래의 더 큰 평균 입경을 갖는 그래파이트 를 사용한 방열 테이프를 개시하는 한국등록특허 10-1362077을 참조하면 더욱 명확히 알 수 있다.
한국등록특허 10-1362077에 따르면, 입자 크기가 5 내지 15㎛인 그라파이트를 아크릴 점작체에 혼합하여 형성된 점착제층에, 니켈이 균일하게 도금된 전도성 섬유를 포함하는 전도성 기재부를 결합하여 방열 테이프를 제조하였다.
하지만, 하기 참조 표에 따른 한국등록특허 10-1362077의 방열 테이프의 열전도율이 모두 0.774W/mk를 나타내고 있다.
따라서, 전도성 기재부를 적용하겨 열전도율을 더 개선하고자한 한국등록특허 10-1362077의 방열 테이프에 비교하여도, 본 발명의 방열 테이프의 열전도성은 매우 현저하게 개선된 것임을 알 수 있다.
[참조 표 - 한국등록특허 10-1362077의 표 1]
Figure PCTKR2016013089-appb-I000001
이상 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예들을 설명하였으나, 본 발명은 상기 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사항이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다.
그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다.

Claims (7)

  1. 점착성 매질; 및 상기 점착성 매질 내에 분산된 1 내지 5 ㎛의 평균 입경을 갖는 탄소계 입자를 포함하는 방열 점착제층을 구비하는 방열 테이프.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 점착성 매질 대 탄소계 입자의 중량비가 90:10 내지 50:50인 방열 테이프.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 점착성 매질이 아크릴계 수지 및 실리콘계 수지 중 1종 이상을 포함하는 방열 테이프.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 탄소계 입자가 흑연 입자, 팽창 흑연 입자, 하드 카본 입자, 소프트 카본 입자, 및 고밀도 압축가공 팽창흑연 입자로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 방열 테이프.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 방열 점착제층이 난연재, 및 열전도성 필러 중 1종 이상을 더 포함하는 방열 테이프.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 방열 점착제층의 적어도 일면 상에 이형층을 더 구비하는 방열 테이프.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 방열 점착제층과 이형층 사이에 기재층을 더 구비하는 방열 테이프.
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