WO2014141611A1 - 有機エレクトロルミネッセンス素子及びそれを用いた照明装置 - Google Patents

有機エレクトロルミネッセンス素子及びそれを用いた照明装置 Download PDF

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light
layer
light emitting
refractive index
emitting layer
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和幸 山江
安寿 稲田
享 橋谷
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パナソニック株式会社
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    • H10K2102/351—Thickness

Definitions

  • the present invention relates to an organic electroluminescent device and a lighting device using the same.
  • organic electroluminescent element As an organic electroluminescent element (hereinafter, also referred to as "organic EL element”), it is general to have a structure in which an anode made of a transparent electrode, a hole transport layer, a light emitting layer, an electron injection layer and a cathode are sequentially laminated on the surface of a transparent substrate.
  • organic EL element light emitted from the light emitting layer is extracted to the outside through the transparent electrode and the transparent substrate by applying a voltage between the anode and the cathode.
  • the light extraction efficiency of the organic EL element is said to be about 20 to 30%. This means that light which can not be effectively utilized as light emission occupies 70 to 80% of the total light emission amount. This is because light can not be effectively propagated to the outside where light emission is observed due to total reflection at an interface with different refractive indices, absorption of light by a material, and the like. Therefore, the expected value of the organic EL element efficiency improvement by the light extraction efficiency improvement is very large.
  • Patent Document 1 Japanese Patent No. 2991183
  • Patent Document 1 Japanese Patent No. 2991183
  • Patent Document 2 Japanese Patent Application Laid-Open No. 2004-165154 discloses that the optical film thickness is adjusted so that the light component has a maximum value by using an interference action in consideration of the phase shift. It is done.
  • Patent Document 1 is expected to have the effect of enhancing the light extraction property by the diffraction grating, but since it has a structure focused on light of only a specific wavelength and direction, the light flux emitted in all directions at a plurality of wavelengths. It is not necessarily the preferred design for improvement. Further, in the case of a light emitting layer having a plurality of light emitting colors and broad spectra, the adverse effect of the chromaticity shift due to the viewing angle becomes extremely large, and for example, the problem of viewing angle dependency Will occur.
  • Patent Document 2 is designed such that the amount of light components emitted in the front direction from the substrate to the maximum value is the maximum value, but it can not be said that all the light is extracted. There is a need for an improved light extraction performance.
  • an organic EL element having a structure in which a plurality of light emitting layers are laminated has attracted attention.
  • an organic EL element having a multi-unit structure by connecting a plurality of light emitting layers in series via an electric conduction layer called an intermediate layer, the merit of a thin light source, which is a feature of organic electroluminescence, is secured. It is possible to realize high brightness, high efficiency and long life. By reducing the current density to obtain the same luminance, higher efficiency and longer life can be achieved.
  • the present invention has been made in view of the above-described circumstances, and an object of the present invention is to provide an organic EL element having a high light extraction efficiency and suppressed in the viewing angle dependency and a lighting device.
  • the organic electroluminescent device is A light transmitting substrate, a light diffusing layer provided on the surface of the substrate, a light transmitting electrode provided on the surface of the light diffusing layer, and a light reflecting electrode forming a pair with the light transmitting electrode And an organic electroluminescent device having one or more light emitting layers provided between the light transmitting electrode and the light reflecting electrode, Among the light emitting layers, the light emitting layer disposed m th from the light reflective electrode is the m th light emitting layer (m is an integer of 1 or more), The weighted average emission wavelength of the mth light emitting layer is ⁇ m , In the light generated in the mth light emitting layer, the phase shift generated in the light reflective electrode represented by the following formula (1) is represented by ⁇ m
  • n s and k s respectively represent the refractive index and the extinction coefficient of the layer in contact with the light reflective electrode
  • n r and k r represent the refractive index and the extinction coefficient of the light reflective electrode
  • N s , n r , k s and k r are functions of ⁇ m
  • the average refractive index of the medium that fills the space from the light reflective electrode to the m th light emitting layer is n m ( ⁇ m ), and When the distance between the light reflective electrode and the mth light emitting layer is d m ,
  • l is an integer of 0 or more.
  • a plurality of the light emitting layers are provided apart from each other, and the relationship of the formula (2) is satisfied in the plurality of light emitting layers.
  • the average refractive index of the light-emitting layer and n a, the refractive index of the substrate is taken as n b, the relationship of n a> n b is satisfied,
  • ⁇ an incident angle of light reaching the light diffusion layer from the light emitting layer to the light reflection layer
  • the difference between the chromaticity at u'v 'coordinates of light incident under the condition of the angle ⁇ shown in the following equation (3) and the chromaticity at u'v' coordinates of light incident in the front direction The color difference ⁇ u'v 'is 0.1 or less in absolute value.
  • the light diffusion layer has a first transparent material layer and a second transparent material layer from the substrate side,
  • the second transparent material layer has a refractive index greater than that of the substrate,
  • An uneven structure is formed at an interface between the first transparent material layer and the second transparent material layer.
  • the first transparent material layer has a refractive index in the visible light wavelength range of 1.3 to 1.5.
  • the second transparent material layer has a refractive index of 1.75 or more in a visible light wavelength region.
  • the concavo-convex structure is a structure in which a plurality of convex portions or concave portions are arranged in a plane.
  • the light diffusion layer has a lens array structure, and the lenses constituting the lens array structure are from a circle of radius R 1 disposed parallel to the surface of the substrate. a semi-ellipsoidal shape protruding height R 2 in a direction perpendicular to the circle, the height R 2 is 4 times or less 0.8 times of the radius R 1.
  • the plurality of convex portions or concave portions have an axial length of an inscribed ellipse or a diameter of an inscribed circle of 0. 0 when viewed in a direction perpendicular to the surface of the substrate. It is in the range of 4 to 4 ⁇ m.
  • the axial length of the ellipse or the diameter of the inscribed circle is equal to or less than twice of ⁇ all .
  • the plurality of convex portions or concave portions are disposed in such a manner that the convex portions or concave portions for one section are randomly allocated to the grid-like sections.
  • the convex portions are arranged so as not to be continuously arranged in the same direction in the grid direction in the same direction, and the concave portions are in the same direction as the grid space. Are arranged so as not to line up continuously a predetermined number or more.
  • a light extraction layer is provided on the surface of the substrate opposite to the light diffusion layer.
  • a lighting device includes the above-described organic electroluminescent device.
  • the light emitted to the outside can be efficiently increased by utilizing the light interference action in consideration of the light in the oblique direction.
  • FIG. 18 is composed of FIGS. 18A and 18B.
  • Drawing 18A is an explanatory view explaining an example of concavo-convex structure, and shows a top view.
  • FIG. 18B is an explanatory view for explaining an example of the concavo-convex structure, and shows a cross-sectional view.
  • FIG. 18A is an explanatory view explaining an example of concavo-convex structure, and shows a top view.
  • FIG. 18B is an explanatory view for explaining an example of the concavo-convex structure, and shows a cross-sectional view.
  • FIG. 18A is an explanatory view explaining an example of concavo-convex structure, and shows a top view.
  • FIG. 19 is composed of FIGS. 19A and 19B.
  • FIG. 19A is a plan view showing an example of the concavo-convex structure.
  • FIG. 19B is a plan view showing an example of the concavo-convex structure.
  • FIG. 20 is composed of FIGS. 20A to 20C.
  • FIG. 20A is an explanatory view for explaining the arrangement of the block (section) of the concavo-convex structure.
  • FIG. 20B is an explanatory view for explaining the arrangement of the block (section) of the concavo-convex structure.
  • FIG. 20C is an explanatory view for explaining the arrangement of the block (section) of the concavo-convex structure.
  • FIG. 21 is composed of FIG. 21A and FIG. 21B.
  • FIG. 21A is a plan view showing an example of the concavo-convex structure.
  • FIG. 19B is a plan view showing an example of the concavo-convex structure.
  • FIG. 20
  • FIG. 21A is a plan view showing an example of the concavo-convex structure.
  • FIG. 21B is an explanatory view for explaining an ellipse used for calculation of the average pitch of the concavo-convex structure. It is a top view which shows an example of an uneven structure.
  • FIG. 23 is composed of FIGS. 23A to 23C.
  • FIG. 23A is a plan view showing an example of the concavo-convex structure.
  • FIG. 23B is a plan view showing an example of the concavo-convex structure.
  • FIG. 23C is a plan view showing an example of the concavo-convex structure.
  • FIG. 24 is composed of FIGS. 24A to 24C.
  • FIG. 24A is a graph showing the relationship between the structure size of the concavo-convex structure and the light extraction efficiency.
  • FIG. 24B is a plan view showing an example of the concavo-convex structure.
  • FIG. 24C is a plan view showing an example of the concavo-convex structure.
  • FIG. 25 is composed of FIGS. 25A to 25D.
  • FIG. 25A is a graph showing the relationship between the height of unevenness of the uneven structure and the light extraction efficiency.
  • FIG. 25B is a plan view showing an example of the concavo-convex structure.
  • FIG. 25C is a plan view showing an example of the concavo-convex structure.
  • FIG. 25D is a plan view showing an example of the concavo-convex structure.
  • FIG. 27 is composed of FIGS. 27A to 27C.
  • FIG. 27A is a graph showing a change in light intensity due to the difference in the concavo-convex structure.
  • FIG. 27B is a plan view showing an example of the concavo-convex structure.
  • FIG. 27C is a plan view showing an example of the concavo-convex structure.
  • FIG. 28 is composed of FIGS. 28A to 28D.
  • FIG. 28A is a plan view showing an example of the concavo-convex structure.
  • FIG. 21B shows a state in which the uneven structure is subjected to Fourier transform.
  • FIG. 28C is a plan view showing an example of the concavo-convex structure.
  • FIG. 28D shows the state of Fourier transform of the concavo-convex structure.
  • FIG. 29 is composed of FIGS. 29A and 29B.
  • FIG. 29A is a graph showing the relationship between the distance between the light emitting layer and the reflecting layer and the light intensity at the angle of emission.
  • FIG. 29B is a graph showing the relationship between the distance between the light emitting layer and the reflecting layer and the mode in which light propagates. It is a graph which shows the relationship between the incident angle at the time of changing an uneven structure, and the light transmittance. It is a top view which shows an example of an uneven structure. It is a schematic sectional drawing which shows an example of embodiment of an organic electroluminescent element.
  • FIG. 34 It is a graph which shows the relationship of the incident angle and light transmittance when changing a lens array structure.
  • FIG. 34 is composed of FIGS. 34A and 34B.
  • FIG. 34 shows a schematic view of lenses constituting the lens array structure.
  • FIG. 34A shows the case where the aspect ratio is smaller than one.
  • FIG. 34B shows the case where the aspect ratio is larger than one.
  • FIG. 1 shows a first embodiment of the organic electroluminescent device (organic EL device).
  • FIG. 2 shows a second embodiment of the organic EL element.
  • FIG. 3 shows a third embodiment of the organic EL element.
  • FIG. 4 shows a fourth embodiment of the organic EL element.
  • FIG. 5 shows a fifth embodiment of the organic EL element.
  • the organic EL element includes a light transmitting substrate 1, a light diffusion layer 2, a light transmitting electrode 3, a light reflecting electrode 4, and one or more light emitting layers E.
  • the light diffusion layer 2 is provided on the surface of the substrate 1.
  • the light transmitting electrode 3 is provided on the surface of the light diffusion layer 2.
  • the light reflective electrode 4 is an electrode paired with the light transmissive electrode 3.
  • the light emitting layer E is provided between the light transmitting electrode 3 and the light reflecting electrode 4.
  • “E” indicates a light emitting layer.
  • one light emitting layer E is provided. These are organic EL elements of single unit structure.
  • two light emitting layers E are provided. These are organic EL elements having a multi-unit structure.
  • the middle of the layer configuration is omitted, and it is described that one or more (two or more or three or more) light emitting layers E are provided.
  • the third embodiment can be said to be a generalization of the number of light emitting layers E. When a plurality of light emitting layers E are provided, it is preferable that the plurality of light emitting layers E be provided separately from each other.
  • the fourth embodiment is a modification of the first embodiment, and a light extraction layer 7 is provided on the surface of the substrate 1 opposite to the light diffusion layer 2.
  • the fifth embodiment is a modification of the second embodiment, and a light extraction layer 7 is provided on the surface of the substrate 1 opposite to the light diffusion layer 2.
  • the light emitting layer E disposed m th from the light reflective electrode 4 is represented as an m th light emitting layer Em.
  • m is an integer of 1 or more.
  • the first light emitting layer E is represented as a first light emitting layer E1.
  • the second light emitting layer E is represented as a second light emitting layer E2.
  • the weight average emission wavelength of the m-th light emitting layer Em is expressed as lambda m.
  • the weight average emission wavelength of the No.1 emitting layer E1 is expressed as lambda 1.
  • the weight average emission wavelength of the No.2 emitting layer E2 is expressed as lambda 2.
  • phase shift that occurs in the light reflective electrode 4 represented by the following formula (1) in the light generated in the mth light emitting layer Em is represented as ⁇ m .
  • n s and k s represent the refractive index and extinction coefficient of the layer in contact with the light reflective electrode, respectively
  • n r and k r represent the refractive index and extinction coefficient of the light reflective electrode, respectively.
  • N s , n r , k s and k r are functions of ⁇ m .
  • phase shift in the light of the No.1 emitting layer E1 is expressed as phi 1.
  • phase shift in the light of the No. 2 light emitting layer E2 is expressed as phi 2.
  • the average refractive index of the medium which fills between the light reflective electrode 4 and the mth light emitting layer Em is represented as n m ( ⁇ m ).
  • the average refractive index of the medium filling the space between the light reflective electrode 4 and the first light emitting layer E1 is expressed as n 1 ( ⁇ 1 ).
  • the average refractive index of the medium that fills the space between the light reflective electrode 4 and the second light emitting layer E2 is expressed as n 2 ( ⁇ 2 ). Since the average refractive index depends on the emission wavelength, the refractive index is calculated for each emission wavelength.
  • the distance between the light reflective electrode 4 and the mth light emitting layer Em is represented as d m .
  • d m The distance between the light reflective electrode 4 to No.1 emitting layer E1 is represented as d 1.
  • the distance between the light reflective electrode 4 to No. 2 light emitting layer E2 is represented as d 2.
  • the distance d m represents a physical distance.
  • l is an integer of 0 or more.
  • "l” is a lower case letter of L and is distinguished from the numeral "1".
  • equation (4) is derived.
  • the relationship of the above equations is preferably a single unit structure (FIGS. 1 and 4) or a multi-unit structure (FIGS. 2 and 5).
  • the relationship of the above-mentioned formula (2) is satisfied in the plurality of light emitting layers E. At this time, it is more preferable that all of the plurality of light emitting layers E be satisfied.
  • the relational expression of the above equation (2) utilizes the light interference action in consideration of light in the oblique direction, as described later. Therefore, the light emitted to the outside can be efficiently increased. Further, since light in oblique directions is taken into consideration, it is possible to suppress the difference in color caused by the viewing angle. As a result, it is possible to obtain an organic EL element having a high light extraction efficiency and excellent in light emission characteristics in which the viewing angle dependency is suppressed.
  • the average refractive index of the medium is obtained by the following equation (5).
  • d represents the thickness of the individual layers constituting the medium
  • n represents the refractive index of the individual layers constituting the medium
  • m is an integer of 1 or more and indicates a number sequentially given to each layer. That is, d, n and m in this formula are different from formulas (1) to (4).
  • the average refractive index of the medium can be said to be the average value of the refractive indices of the medium at the weighted average emission wavelength ⁇ of the spectrum of the light emitting material. In other words, it is the average value of the refractive index weighted by the thickness.
  • the weighted average emission wavelength is a wavelength calculated using the integral of the spectrum intensity obtained by measuring the spectrum of the intensity of the emission wavelength (emission spectrum), and more precisely, the following equation (6) Is represented by
  • ⁇ is the wavelength (nm) and P ( ⁇ ) represents the spectral intensity at each wavelength.
  • the phase shift will be described. Since the thickness of the light emitting layer of the organic EL element is relatively thin such as several hundreds nm and very close to the wavelength of light (the wavelength propagating in the medium), thin film interference occurs inside the organic EL element. As a result, the internal light emission interferes with the film thickness of the organic layer, and the intensity of the emitted light greatly increases and decreases. In order to maximize the intensity of the emitted light, light (direct light) directly from the light emitting layer to the light extraction side and light reflected from the light emitting layer after going from the light emitting layer to the reflective electrode are then taken out. Interference with light going to the side (reflected light) interferes and strengthens each other.
  • the optical film thickness (optical distance) derived by multiplying the refractive index n by the film thickness d between the light emission source and the surface of the reflective layer is 1 / 4 ⁇ of the wavelength ⁇ of light. It is designed to be approximately equal to the odd multiple. Thereby, the component amount of light emitted from the substrate in the front direction becomes the maximum value. It is a so-called cavity design. This method does not mean that the light is amplified internally, but it means changing the direction of the light and intensifying the light in a specific direction, for example, the front direction that is likely to extract the light into the atmosphere. .
  • phase shift of light does not become ⁇ , and refraction and extinction in the organic layer and the reflection layer become involved, and more complicated behavior is exhibited.
  • the phase shift of light at this time is represented by ⁇ .
  • the element can be designed using this phase shift ⁇ .
  • the light emitting layer E is based on the position of the center of its thickness, unless otherwise noted.
  • the surface on the light emitting layer E side is used as a reference. That is, the distance d can be said to be a distance from the surface of the light reflective electrode 4 on the light emitting layer E side to the thickness center of the light emitting layer E, more precisely.
  • Reference to the surface of the light reflective electrode 4 will be understood from the fact that light is reflected on the surface of the reflective layer.
  • the recombination point can be changed depending on the characteristics of the material or the device, and the thickness of the light emitting layer E is the whole.
  • the position of the reference may be considered to be the center of the light emitting layer E because the ratio of the light emitting layer E to the light emitting layer E is often thin.
  • the recombination point may be used as a reference for the distance d.
  • the recombination point may be a surface (a surface on the light reflective electrode 4 side or a surface on the light transmissive electrode 3 side) or the like in addition to the center of the thickness.
  • the charge transport layer 5 or the intermediate layer 6 is used.
  • the charge transport layer 5 may be a layer that injects or transports holes or electrons.
  • the intermediate layer 6 may be a layer that generates charge. In the first to fifth embodiments, the intermediate layer 6 is sandwiched between the charge transport layers 5.
  • a bipolar layer may be formed between the light emitting layer E and the light emitting layer E. In that case, the distance between the light emitting layers E can be increased or decreased without providing the intermediate layer 6, and the position of the light emitting layer E can be easily adjusted.
  • the charge transport layer 5 includes, from the light reflective electrode 4 side, a first charge transport layer 5a, a second charge transport layer 5b, a third charge transport layer 5c, and a fourth charge transport layer 5d, ... and are numbered.
  • the first charge transport layer 5a can be configured as an electron transport layer.
  • the second charge transport layer 5b can be configured as a hole transport layer.
  • the third charge transport layer 5c can be configured as an electron transport layer.
  • the fourth charge transport layer 5d can be configured as a hole transport layer.
  • the charge transport layer 5 may have a structure in which charge conversion is performed on the way.
  • one light emitting layer E is formed in one light emitting unit
  • a plurality of light emitting layers E may be stacked in one light emitting unit.
  • the light emitting layers E may be in direct contact with each other.
  • the light emitting layer E having a large contribution of light emitting characteristics can be designed to satisfy the relational expression of the above equation (2) .
  • the light extraction layer 7 is provided on the surface of the substrate 1 opposite to the light diffusion layer 2.
  • the light extraction layer 7 is provided, total reflection between the substrate 1 and the outside (atmosphere) is suppressed, and more light can be extracted outside.
  • the distance from the light emitting layer E to the surface of the light transmitting electrode 3 on the substrate 1 side is D.
  • the reference of the position of the light emitting layer E used for the distance D may be the same as the case of the distance d described above, and may be, for example, the thickness center of the light emitting layer E.
  • FIG. 6 is a design model of the organic EL element. This design model optimizes the organic EL element.
  • the organic EL element includes a substrate 1, a light transmitting electrode 3, a light emitting layer E, and a light reflecting electrode 4.
  • the light emitting layer E is one and is a single unit.
  • the organic EL element is provided with the charge transport layer 5.
  • the light diffusion layer 2 is not provided. By simplifying except for the light diffusion layer 2, it is possible to consider suitable conditions for extracting light.
  • the color difference shift is a color difference between light extracted in the front direction and light extracted at an angle ⁇ , as shown in FIG.
  • light in a specific emission direction is increased or decreased by interference between light emitted directly from the light emitting layer E and light reflected by the light reflective electrode, and the light distribution pattern is changed.
  • the light distribution pattern reaching the light diffusion layer or the substrate directly affects the efficiency and the color difference.
  • the distance d between the light emitting layer E of each luminescent color and the reflective layer (light reflective electrode 4) is an important factor for determining the efficiency and the color difference. Therefore, in the present design, a light distribution pattern that achieves preferable efficiency and color difference is obtained by mainly controlling the distance between the light emitting position and the reflective layer in detail.
  • FIG. 7 is a graph showing the light extraction direction component of a solid angle (radiant flux).
  • This graph can be said to be one in which the amount of light generated from the light emitting layer E is distributed to the component in the light extraction direction (angle ⁇ ).
  • angle ⁇ the viewing angle component at which the solid angle increases becomes the relative light emission energy amount (radiant flux) As will be more.
  • the angle at which the light extraction direction component of the radiant flux is the largest is around 45 ° because it is proportional to sin 2 ⁇ according to the calculation.
  • the optical design is performed focusing on the component in the oblique direction, particularly the component in the 45 ° direction, light can be extracted efficiently.
  • FIG. 8 shows the accumulation of the light amount accompanying the increase of the light extraction direction (angle ⁇ ).
  • angle ⁇ the refractive index of the substrate or the atmosphere is lower than the refractive index of the organic layer, so there is a critical angle of total reflection, and light of a certain angle or more can not be extracted outside by total reflection.
  • the critical angle is 34 °
  • light with the critical angle of 34 ° or more can not be extracted to the atmosphere. It is understood from the graph of FIG. 8 that only about 17% of the total light can be extracted to the outside when light of 34 ° or more can not be extracted (see the arrow in the drawing).
  • the refractive index and the extinction coefficient are averaged values, and the light reflective electrode 4 is made of Ag
  • the refractive index (n) of the light reflective electrode 4 is 0.125, and the extinction coefficient (n) is k) was 3.34
  • a light emitting material of the light emitting layer E one emitting light having a weight average light emitting wavelength of 550 nm was used from the light emitting layer E to the surface of the light transmitting electrode 3 on the substrate 1 side.
  • the distance D is 100 nm Note that this distance D does not significantly affect the light extraction efficiency Under the above conditions, between the light emitting layer E and the light reflective electrode 4 Of the light extracted from the 0 ° direction (front direction) by changing the distance d of The transition of the intensity of light extracted from the direction (oblique direction) was tested.
  • FIG. 9 is a graph showing a change in intensity of light extracted when the distance d is changed.
  • the cavity means that light is strengthened by interference.
  • FIG. 10 is a graph showing how much the value of the distance d shown in FIG. 9 is from the original cavity position.
  • a factor A defined by the following equation (7) is used for the deviation from the cavity.
  • the factor A is a numerical value representing how many times the wavelength deviates from the distance of the first-order interference at the optical distance (n ⁇ d).
  • the factor A is expressed as a factor representing the deviation of the distance from the distance of the primary interference. In this graph, factor A is on the horizontal axis.
  • A 0 at the original cavity position, that is, at the cavity position in the front direction.
  • the light extraction efficiency can be optimized by shifting the position of the light emitting layer from the original cavity position.
  • the layer configuration was the layer configuration of the fourth embodiment shown in FIG.
  • the luminescent color was orange.
  • the weighted average emission wavelength ( ⁇ 1 ) of the light emitting layer was 580 nm.
  • the average refractive index (n) of the medium filled between the first light emitting layer E1 and the light reflective electrode 4 was 1.80, and the extinction coefficient (k) was 0.0005.
  • the refractive index and extinction coefficient is an average value at a wavelength lambda 1.
  • the light reflective electrode 4 was made of Ag.
  • the refractive index (n) of the light reflective electrode 4 was 0.119, and the extinction coefficient (k) was 3.51.
  • the refractive index and the extinction coefficient depend on the light emission wavelength, so they have different values from the above design model.
  • ITO was used for the light transmitting electrode 3.
  • the light transmissive electrode 3 was configured as an anode, and the light reflective electrode 4 was configured as a cathode.
  • the substrate 1 used a glass substrate (refractive index 1.5).
  • the distance d 1 in the factor A is defined as d 1 (A).
  • the factor A is expressed by the following equation (9) using the distances d 1 (A) and d 1 (0).
  • the first order interference Formula (4) which used F is advantageous.
  • the layer configuration was the layer configuration of the fifth embodiment shown in FIG.
  • the overall luminescent color was white. White light emission is important in lighting applications and the like.
  • the weighted average emission wavelength ( ⁇ 1 ) of the first emission layer E1 was 580 nm.
  • the luminescent color of the first luminescent layer E1 is orange.
  • the weighted average emission wavelength ( ⁇ 2 ) of the second emission layer E2 was 470 nm.
  • the luminescent color of the second luminescent layer E2 is blue.
  • the average refractive index (n) of the medium filled between the first light emitting layer E1 and the light reflective electrode 4 was 1.80, and the extinction coefficient (k) was 0.0005.
  • the refractive index and extinction coefficient is an average value at a wavelength lambda 1.
  • the average refractive index (n) of the medium filled between the second light emitting layer E2 and the light reflective electrode 4 was 1.83, and the extinction coefficient (k) was 0.0007.
  • the refractive index and extinction coefficient is an average value at a wavelength lambda 2.
  • the light reflective electrode 4 was made of Ag.
  • the refractive index of the light reflective electrode 4, at the wavelength lambda 1 (n) is a 0.119, extinction coefficient (k) was 3.51.
  • the light-reflective electrode 4 the refractive index at a wavelength lambda 2 (n) is a 0.135, extinction coefficient (k) was 2.66.
  • ITO was used for the light transmitting electrode 3.
  • the light transmissive electrode 3 was configured as an anode, and the light reflective electrode 4 was configured as a cathode.
  • the substrate 1 used a glass substrate (refractive index 1.5).
  • the second light emitting layer E2 which is the light emitting layer E farther from the light reflective electrode 4 often has a secondary or higher interference peak. Therefore, in the multi-unit structure, it is preferable that optimization of interference in the mth light emitting layer Em is also performed.
  • the above design used in a single unit applies to this optimization. At that time, in expanding the optical design, it is considered that the interference peak appears for every half wavelength (precisely, it becomes half the value obtained by dividing the wavelength by the refractive index). Then, the relational expression of the said Formula (2) is derived
  • factor A is 0.55 to 0.75 when using second-order interference, and 1.05 to 1 when using third-order interference. It becomes .25. Further, the factor A can be obtained similarly for the fourth and subsequent interferences.
  • the film thickness of the multi-unit organic EL element is adjusted.
  • the d 2 as a parameter was device design.
  • the position of the second light emitting layer E2 is a condition shifted with reference to the position of the secondary interference. This is because the first order interference can not be optimized because it is close to the position of the first light emitting layer E1.
  • the viewing angle characteristics of the multi-unit organic EL element were confirmed using the color difference ( ⁇ u′v ′).
  • This ⁇ u′v ′ is the root mean square ( ⁇ u ′ ⁇ 2 + ⁇ v ′ ⁇ 2) ⁇ (1/2) of the amount by which the u′v ′ coordinate of the chromaticity deviates from the average value in the range of the viewing angle of 80 ° from the front. Means the maximum value of).
  • " ⁇ ” is a symbol indicating a multiplier. According to the EnergyStar standard (Program Requirements for Solid State Lighting Luminaires, Eligibility Criteria-Version 1.1, 2008), it is preferable to set ⁇ u'v ' ⁇ 0.007 as the illumination quality.
  • FIG. 13 is a graph showing the difference in chromaticity between the front direction and the oblique direction (80 °) when the distance d 2 is fixed and the distance d 1 is changed as a parameter.
  • the horizontal axis is factor A.
  • the distance d 1 is fixed
  • the distance d 2 when changing a parameter is a graph showing a difference in chromaticity between the front direction and the oblique direction (80 °).
  • the horizontal axis is factor A.
  • ⁇ u′v ′ becomes smaller at a factor A (distance d) that satisfies the above relational expression, and the above expression also applies to suppression of viewing angle characteristics (color difference). It was shown that the design by the relational expression of (2) is effective. Although the value of ⁇ u′v ′ may greatly change depending on the properties of the light diffusion layer 2 and the properties of the light extraction layer 7, in general, in the element design, suppressing ⁇ u′v ′ in a simpler system. Therefore, the color difference can be easily suppressed as a whole. Therefore, the design freedom of the light diffusion layer 2 and the light extraction layer 7 is increased.
  • the light transmitting electrode 3 side of the light emitting layer E is not as strong in cavity effect as the light reflecting electrode 4 side and does not greatly contribute to the efficiency, but the viewing angle characteristic is considered to affect the optical design .
  • attention is focused on the suppression of the color difference with respect to the light having a small incident angle which passes through the light diffusion layer 2 with a small number of reflections.
  • light having a critical angle of 56 ° is assumed to be the light diffusion layer 2
  • it is not extracted at one time, and is extracted while repeating the angle conversion and multiple reflection in the light diffusion layer 2. Because light is mixed in the process, it hardly contributes to color difference.
  • most of the light having a critical angle of 56 ° or less passes through the light diffusion layer 2 at one time, which may make it difficult to suppress color difference deviation in the light diffusion layer 2. Therefore, it is more effective for suppressing the color difference that the light less than the critical angle does not generate color difference in advance on the element side.
  • the test light emitting element which measures a color difference when it injects into the light-diffusion layer 2 in FIG. 15 is shown.
  • the test light emitting element is configured in the same layer configuration as the light emitting structure of the organic EL element.
  • the test light emitting element includes a light transmitting substrate 1, a light transmitting electrode 3, a light emitting layer E, a light reflecting electrode 4, and a charge transport layer 5.
  • the light diffusion layer 2 is not provided.
  • the refractive index of the substrate 1 is adjusted to be equal to the average refractive index of the organic layer (the light emitting layer E, the charge transport layer 5 and the light transmitting electrode 3), and the interface between the substrate 1 and the light transmitting electrode 3 is It is designed so that total reflection does not occur.
  • a hemispherical lens 30 is provided on the outside of the substrate 1 so as to cover the entire light emitting surface.
  • the hemispherical lens 30 has a refractive index equivalent to that of the substrate 1.
  • FIG. 15 shows a single unit as the light emitting structure, it is possible to confirm the color difference with a multi unit as a matter of course.
  • the distances d 1 , d 2 , D 1 and D 2 were changed, and fluctuations in viewing angle characteristics and light extraction efficiency were examined.
  • the viewing angle characteristics were confirmed by the test element system using the hemispherical lens 30 shown in FIG. 15 and the organic EL element system using the light diffusion layer 2 shown in FIG. The viewing angle was measured at 60 ° and 80 °.
  • Design Example 1 corresponds to the arrangement of the light emitting layer E in accordance with the interference condition. So to speak, a complete cavity design is performed. Therefore, the relationship of Formula (2) is not satisfied.
  • the arrangement of the first light emitting layer E1 is shifted from the interference condition so as to satisfy the equation (2).
  • the design example 3 is obtained by further shifting the arrangement of the second light emitting layer E2 from the interference condition so as to satisfy the formula (2) for the element of the design example 2.
  • the light extraction efficiency is improved more than in the design example 1, and the color difference ( ⁇ u′v ′) is also suppressed.
  • the light extraction efficiency is further improved than in the design example 2.
  • the color difference tends to be slightly larger, but the difference is small and it can be said that it is an acceptable range.
  • Design Examples 4 and 5 the elements of the design example 3, is obtained by changing the distance D 2 from No. 2 light emitting layer E2 to the substrate 1.
  • the change in distance D 2 the distance D 1 is also changed. Change of light extraction efficiency due to the change in distance D 2 is small.
  • the color difference by the change in distance D 2 is able to vary is confirmed. That is, in order to suppress the color difference, it is preferable to adjust the distance D 2.
  • the chromaticity at u′v ′ coordinates of light incident under the condition of the angle ⁇ shown by the following equation (3) and the chromaticity at u′v ′ coordinates of light incident in the front direction It is preferable that the color difference ⁇ u′v ′, which is the difference between With such a design, it becomes more possible to obtain good light emission with viewing angle characteristics without color shift depending on the viewing angle.
  • the average refractive index of the light emitting layer E is the refractive index when the number of the light emitting layer E is one, and the refractive index is the average of them when the number of the light emitting layers E is plural.
  • the refractive index may be an average value weighted by the layer thickness.
  • the column " ⁇ u 'v' 0-60 ° hemispherical lens” corresponds to the color difference at the angle ⁇ satisfying the relationship of the equation (3), and when this value is 0.1 or less It is confirmed that the color difference is small even in the element provided with the light diffusion layer 2.
  • the color difference should be as small as possible. For example, it is more preferable that the color difference be 0.09 or less in absolute value.
  • the smaller “ ⁇ u ′ v ′ 0-80 ° hemispherical lens” is better, and it is more preferable that the value be 0.14 or less. The lower the color difference, the better, so the lower limit is zero.
  • the material which comprises an organic EL element is demonstrated.
  • the organic EL element may be formed of any appropriate material that is usually used to manufacture an organic EL element.
  • a glass substrate can be used as the substrate 1. Soda glass can be used as the glass. Although alkali-free glass may be used, soda glass is generally inexpensive and advantageous in cost. Further, even if soda glass is used, the light diffusion layer 2 is present as a base layer of the organic layer, so that the influence of alkali diffusion to the light transmitting electrode 3 such as ITO can be suppressed.
  • the light diffusion layer 2 can be formed, for example, of a thin film obtained by blending scattering particles in a base material and applying the mixture.
  • the refractive index of the base material of the light diffusion layer 2 should be as high as possible, and is preferably equal to or higher than that of the light emitting layer E and the charge transport layer 5.
  • the material which does not absorb light as much as possible is preferable.
  • Resin can be used as a base material.
  • the refractive index may be increased by mixing a high refractive index inorganic material such as TiO 2 with the base material.
  • a short circuit is likely to occur.
  • the scattering particles are not particularly limited as long as the scattering particles exhibit the function of diffusing light together with the base material, but it is preferable that the scattering particles do not absorb light.
  • the light diffusion layer 2 can be formed by applying the material of the light diffusion layer 2 to the surface of the substrate 1. The material may be applied by spin coating, or coating methods such as slit coating, bar coating, spray coating, or inkjet may be used depending on the application, substrate size, and the like. The preferable form of the light diffusion layer 2 will be described later.
  • the organic light emitting laminate has a structure in which an organic EL layer is formed between an anode and a cathode.
  • the organic EL layer is defined as a layer between the anode and the cathode.
  • the organic EL layer can be configured to include, for example, a hole transport layer, a light emitting layer, an electron transport layer, and an electron injection layer from the anode side.
  • the light transmissive electrode 3 can be configured as an anode
  • the light reflective electrode 4 can be configured as a cathode.
  • the laminated structure of the organic EL layer is not limited to the above-mentioned example.
  • a single layer structure of the light emitting layer, a laminated structure of the hole transport layer, the light emitting layer and the electron transport layer, and a laminate of the hole transport layer and the light emitting layer It may be a structure or a laminated structure of a light emitting layer and an electron transporting layer.
  • a hole injection layer may be interposed between the anode and the hole transport layer.
  • the light emitting layer may have a single layer structure or a multilayer structure. For example, when a desired light emission color is white, three types of dopant dyes of red, green and blue are doped in the light emitting layer. Good.
  • the light emitting layer may adopt a laminated structure of a blue hole transporting light emitting layer, a green electron transporting light emitting layer and a red electron transporting light emitting layer, or the blue electron transporting light emitting layer and the green electron transporting property
  • a stacked structure of a light emitting layer and a red electron transporting light emitting layer may be employed.
  • a unit structure may be adopted.
  • the multi-unit structure is a structure in which a plurality of light emitting units overlapping in the thickness direction are electrically connected in series between one anode and one cathode.
  • the anode is an electrode for injecting holes, and it is preferable to use an electrode material composed of a metal having a large work function, an alloy, an electroconductive compound, or a mixture thereof, and having a HOMO (Highest Occupied Molecular Orbital) level It is preferable to use one having a work function of 4 eV or more and 6 eV or less so that the difference between
  • the electrode material of the anode is, for example, a metal oxide such as ITO, tin oxide, zinc oxide or IZO, a metal compound such as copper iodide, a conductive polymer such as PEDOT or polyaniline, or any acceptor. Examples thereof include conductive light transmitting materials such as conductive polymers and carbon nanotubes.
  • the anode may be formed on the surface of the light diffusion layer 2 provided on the substrate 1 as a thin film by a sputtering method, a vacuum evaporation method, a coating method, or the like.
  • the sheet resistance of the anode is preferably several hundreds ⁇ / sq or less, particularly preferably 100 ⁇ / sq or less.
  • the film thickness of the anode is set to 500 nm or less, preferably 10 to 200 nm. The thinner the anode, the better the light transmittance, but the sheet resistance increases in inverse proportion to the film thickness. Therefore, when the area of the organic EL element is increased, the voltage is increased and the uniformity of luminance uniformity is not uniform. (Due to uneven current density distribution due to voltage drop).
  • auxiliary wiring such as metal on the transparent anode.
  • a material excellent in conductivity is desirable, and Ag, Cu, Au, Al, Rh, Ru, Ni, Mo, Cr, Pd or the like or an alloy of these, for example, MoAlMo, AlMo, AgPdCu or the like may be used.
  • MoAlMo, AlMo, AgPdCu or the like may be used.
  • a metal having a high reflectance as much as possible.
  • ITO Indium Tin Oxide
  • the crystallization improves the conductivity and relaxes the trade-off conditions. Further, since the structure becomes dense, an effect of suppressing the transfer of outgassing (such as water) generated when a resin is used for the light diffusion layer 2 to the organic EL layer is also expected.
  • the material used for the hole injection layer can be formed using a hole injection organic material, a metal oxide, a so-called acceptor organic material or inorganic material, a p-doped layer or the like.
  • the hole-injecting organic material is, for example, a material having a hole-transporting property, a work function of about 5.0 to 6.0 eV, and a strong adhesion to the anode.
  • CuPc, starburst amine, etc. are examples thereof.
  • the hole-injectable metal oxide is, for example, a metal oxide containing any of molybdenum, rhenium, tungsten, vanadium, zinc, indium, tin, gallium, titanium, and aluminum.
  • oxides of a plurality of metals other than the oxides of only one metal such as indium and tin, indium and zinc, aluminum and gallium, gallium and zinc, titanium and niobium, etc.
  • the hole injection layer made of these materials may be formed by a dry process such as evaporation or transfer, or formed by a wet process such as spin coating, spray coating, die coating, or gravure printing. It may be a membrane.
  • the material used for the hole transport layer can be selected, for example, from the group of compounds having hole transportability.
  • Examples of the compound of this type include 4,4′-bis [N- (naphthyl) -N-phenyl-amino] biphenyl ( ⁇ -NPD), N, N′-bis (3-methylphenyl)-(1 1,1′-biphenyl) -4,4′-diamine (TPD), 2-TNATA, 4,4 ′, 4 ′ ′-tris (N- (3-methylphenyl) N-phenylamino) triphenylamine (MTDATA)
  • CBP 4,4′-N, N′-dicarbazole biphenyl
  • any material known as a material for an organic EL element can be used.
  • a light emitting material selected from among these compounds it is also preferable to appropriately mix and use a light emitting material selected from among these compounds.
  • a light emitting material selected from among these compounds not only compounds that produce fluorescence, as typified by the above compounds, but also material systems that emit light from spin multiplets, such as phosphorescent materials that produce phosphorescence, and a site made of them in a part of the molecule Compounds can also be suitably used.
  • the light emitting layer E made of these materials may be deposited by a dry process such as vapor deposition or transfer, or may be deposited by a wet process such as spin coating, spray coating, die coating or gravure printing. It may be a membrane.
  • the intermediate layer 6 can be formed of a material capable of generating an electric charge for each light emitting unit. In order to extract light, it is preferable to have light transparency.
  • the intermediate layer 6 can be formed of a metal thin film. Silver, aluminum, etc. are illustrated.
  • the intermediate layer 6 may be configured using an organic material.
  • the material used for the electron transport layer can be selected from the group of compounds having an electron transport property.
  • this type of compound include metal complexes known as electron transporting materials such as Alq 3 and compounds having a heterocycle such as phenanthroline derivatives, pyridine derivatives, tetrazine derivatives, oxadiazole derivatives, etc. Rather, it is possible to use any of the commonly known electron transport materials.
  • the material of the electron injection layer is, for example, metal fluorides such as lithium fluoride and magnesium fluoride, metal halides such as metal chlorides represented by sodium chloride and magnesium chloride, aluminum, cobalt, zirconium, titanium, Oxides, nitrides, carbides, oxynitrides, etc.
  • insulators such as magnesium, iron oxide, aluminum nitride, silicon nitride, silicon carbide, silicon oxynitride, boron nitride, etc., silicon compounds such as SiO 2 and SiO, carbon compounds, etc. It can be used. These materials can be formed into thin films by vacuum evaporation, sputtering, or the like.
  • the cathode is an electrode for injecting electrons into the light emitting layer, and it is preferable to use an electrode material composed of a metal, an alloy, an electrically conductive compound having a small work function, and a mixture thereof, and LUMO (Lowest Unoccupied Molecular Orbital) It is preferable to use one having a work function of 1.9 eV or more and 5 eV or less so that the difference with the level does not become too large.
  • an electrode material of the cathode for example, aluminum, silver, magnesium and the like, and alloys of these with other metals, such as magnesium-silver mixture, magnesium-indium mixture, aluminum-lithium alloy can be mentioned as an example.
  • metal conductive materials, metal oxides, etc., and mixtures of these with other metals for example, an extremely thin film composed of aluminum oxide (here, a thin film of 1 nm or less capable of flowing electrons by tunnel injection) A laminated film with a thin film made of aluminum can also be used.
  • the light emitting laminate is preferably sealed by a sealing material. Since the organic EL layer is weak to water etc., the organic EL layer side of the substrate 1 is sealed using cap glass etc. in a glove box under dew point management (eg -70 ° C. or lower) to avoid contact with air. . By including a desiccant or the like inside the seal, it is possible to further improve the shelf life.
  • the light extraction layer 7 can be provided on the side of the substrate 1 opposite to the light diffusion layer 2. This makes it possible to suppress the total reflection loss occurring at the interface between the substrate and the atmosphere.
  • the light extraction layer 7 can be formed of a diffusion film, a prism sheet, a microlens sheet, or the like attached with an adhesive.
  • the light extraction layer 7 may be formed with a light diffusion structure (for example, fine unevenness) obtained by directly processing the substrate 1 by blasting or etching.
  • the light diffusion layer 2 is formed of a transparent material.
  • the light diffusion layer 2 preferably has a first transparent material layer 21 and a second transparent material layer 22 from the substrate 1 side. Thereby, the concavo-convex structure 20 can be easily formed at the interface between the two layers.
  • the second transparent material layer 22 preferably has a refractive index greater than that of the substrate 1. Thereby, the refractive index difference can be reduced to further enhance the light extraction efficiency. It is preferable that a concavo-convex structure 20 be formed at the interface between the first transparent material layer 21 and the second transparent material layer 22. Since light is diffused by the concavo-convex structure 20 by the light diffusion layer 2 having a multilayer structure having the concavo-convex structure 20 at such an interface, light extraction can be further enhanced.
  • the second transparent material layer 22 functions as a coating layer to planarize the concavo-convex structure 20. It can be provided stably. Therefore, the disconnection defect and the short defect resulting from the unevenness can be suppressed.
  • the covering layer is provided, the light emitting laminate can be favorably laminated even when the uneven structure having a large height (depth) is provided.
  • the second transparent material layer 22 can function as a planarization layer and is preferred.
  • the two transparent material layers 21 and 22 are transparent and light transmissive, light can be effectively extracted.
  • the second transparent material layer 22 preferably has a refractive index n H in the visible light wavelength region of 1.75 or more. Thereby, the refractive index difference can be further reduced, the total reflection loss can be suppressed at a wide angle, and more light can be extracted.
  • the refractive index n b of the substrate 1 is, for example, in the range of 1.3 to 1.55.
  • the refractive index n H of the second transparent material layer 22 is also preferably equal to or higher than the refractive index (average refractive index) of the organic EL layer.
  • the average refractive index of the organic EL layer is, for example, in the range of 1.6 to 1.9. This average refractive index may be of the wavelength of the visible light range.
  • the upper limit of the refractive index n H is not particularly limited, and may be, for example, 2.2 or 2.0. Moreover, it is preferable to make small the refractive index difference between the light transmitting electrodes 3 which are adjacent layers. For example, this refractive index difference can be made 1.0 or less.
  • FIG. 16 is a graph showing a change in light extraction efficiency when the refractive index n L of the first transparent material layer 21 is fixed at 1.45 and the refractive index n H of the second transparent material layer 22 is varied. .
  • the organic EL element one having the layer configuration of the fifth embodiment was used. It is understood from this graph that the refractive index n H is preferably 1.75 or more.
  • the first transparent material layer 21 preferably has a refractive index n L in the visible light wavelength range of 1.3 to 1.5. Thereby, more light can be extracted.
  • the difference in refractive index between the first transparent material layer 21 and the substrate 1 should be small. For example, this refractive index difference can be made 1.0 or less. It is also preferable that the refractive index n L of the first transparent material layer 21 be smaller than the refractive index of the substrate 1. In that case, total reflection at the interface between the first transparent material layer 21 and the substrate 1 can be suppressed.
  • the first transparent material layer 21 may have a refractive index higher than that of the substrate 1.
  • FIG. 17 is a graph showing a change in light extraction efficiency when the refractive index n H of the second transparent material layer 22 is fixed at 1.75 and the refractive index n L of the first transparent material layer 21 is varied. . It is understood from this graph that the refractive index n L of the first transparent material layer 21 is preferably in the range of 1.3 to 1.5.
  • the light transmittance of the first transparent material layer 21 should be high.
  • the first transparent material layer 21 may have a transmittance of 80% or more, preferably 90% or more of visible light.
  • the light diffusion layer 2 can configure, for example, the first transparent material layer 21 as a low refractive index layer and the second transparent material layer 22 as a high refractive index layer.
  • the refractive index n L in the visible light wavelength region of the first transparent material layer 21 is in the range of 1.3 to 1.5, and the refractive index n H in the visible light wavelength region of the second transparent material layer 22 Is more preferably 1.75 or more.
  • the light diffusion layer 2 (the first transparent material layer 21 and the second transparent material layer 22) is preferably formed of a resin.
  • the refractive index can be easily adjusted, and the formation of the asperities and the flattening of the asperities can be easily performed.
  • a resin material is used, one having a relatively high refractive index can be easily obtained.
  • the resin can form a layer by application, it is possible to more easily form a layer having a flat surface by allowing the resin to enter the recess.
  • the material used for the first transparent material layer 21 examples include organic resins such as acrylic resins and epoxy resins.
  • additives for curing the resin may be added to the resin.
  • inorganic materials are illustrated as materials other than resin. For example, spin-on glass can be used to form the first transparent material layer 21.
  • Examples of the material of the second transparent material layer 22 include resins in which high refractive index nanoparticles such as TiO 2 are dispersed.
  • the resin may be an organic resin such as an acrylic resin or an epoxy resin.
  • additives for curing the resin (curing agent, curing accelerator, curing initiator, etc.) may be added to the resin.
  • the material other than the resin such as an inorganic film and composed of SiN, such as a membrane of an inorganic oxide (such as SiO 2) are exemplified.
  • the surface (the surface on the side of the light transmitting electrode 3) covered by the second transparent material layer 22 be a flat surface. Thereby, a short circuit failure and a stacking failure can be suppressed, and the light emitting laminate can be formed more stably.
  • the second transparent material layer 22 may not be provided as long as the light emitting performance and the like are not affected even if the second transparent material layer 22 is not provided. If the second transparent material layer 22 is not provided, the number of layers can be reduced, which makes it possible to manufacture the device more easily. For example, if the height of the concavo-convex shape of the first transparent material layer 21 does not affect the film formation of the upper layer, the second transparent material layer 22 may not be provided. Even in the case where the second transparent material layer 22 is not provided, it is possible to enhance the light extraction property by the light diffusion layer 2 configured by the concavo-convex structure 20. However, as described above, it is preferable to form the second transparent material layer 22 in order to suppress a short circuit failure and a disconnection failure.
  • the first transparent material layer 21 and the second transparent material layer 22 can be provided on the surface of the substrate 1 by applying the materials.
  • An appropriate coating method can be adopted as the method of applying the material, and spin coating may be used, or methods such as slit coating, bar coating, spray coating, ink jet etc. are adopted according to the application and substrate size, etc. can do.
  • the uneven structure 20 between the first transparent material layer 21 and the second transparent material layer 22 can be formed by an appropriate method.
  • particles such as beads can be mixed with the transparent material to form asperities due to the shape of the particles.
  • fine irregularities can be formed efficiently and accurately.
  • the fine unevenness can be formed with high accuracy by using the imprint method.
  • one uneven area may be constituted by one dot for printing.
  • the imprinting method is preferably one that can form a fine structure, and for example, a method called nanoimprinting can be used.
  • the imprinting method is roughly divided into a UV imprinting method and a thermal imprinting method, and either of them may be used.
  • a UV imprint method can be used.
  • the uneven structure can be formed by printing (transferring) the unevenness easily by the UV imprint method.
  • a film mold is used which is molded from a Ni master mold in which a rectangular (pillar) structure having a period of 2 ⁇ m and a height of 1 ⁇ m is patterned. Then, a UV curable transparent resin for imprinting is applied to a substrate, and a mold is pressed against the resin surface of the substrate.
  • the mold is peeled off after curing of the resin.
  • the mold is preferably subjected to release treatment (fluorine-based coating agent or the like) in advance, whereby the mold can be easily peeled off from the substrate.
  • release treatment fluorine-based coating agent or the like
  • the mold is provided with the concavities and convexities corresponding to the shape of the concavo-convex structure 20. Therefore, when the unevenness of the mold is transferred, the desired unevenness is formed in the layer of the transparent material. For example, by using a mold in which concave portions are randomly allocated to each section and formed, the uneven structure 20 to which convex portions are irregularly allocated can be obtained.
  • FIG. 18 is an example of the uneven structure 20 of the light diffusion layer 2.
  • FIG. 18 is composed of FIGS. 18A and 18B.
  • the concavo-convex structure 20 in the light diffusion layer 2 preferably has a structure in which a plurality of convex portions 11 or concave portions 12 are arranged in a plane. As a result, it is possible to enhance the diffusion of light without depending on the angle and to extract more light to the outside.
  • the surface on which the plurality of protrusions 11 or the recesses 12 are disposed may be a surface parallel to the surface of the substrate 1.
  • FIG. 18 shows that the plurality of convex portions 11 are arranged in a plane.
  • the concavo-convex structure 20 may have a structure in which a plurality of convex portions 11 and concave portions 12 are arranged in a plane.
  • convex portions 11 or concave portions 12 for one section are randomly assigned to grid-like sections 10. It is preferable that it is arrange
  • An example of the grid-like section 10 is one in which one section is a square. More preferably, the square is a square. In this case, it becomes a matrix grid (square grid) in which a plurality of quadrilaterals are spread in all directions.
  • Another example of the grid-like sections 10 is one where one section is a hexagon.
  • the hexagon is a regular hexagon.
  • it becomes a honeycomb lattice (hexagonal lattice) in which a plurality of hexagons are laid out in a filling structure.
  • the lattice may be a triangular lattice in which triangles are spread, but the square lattice or the hexagonal lattice facilitates control of the unevenness.
  • the concavo-convex structure 20 of FIG. 18 is formed by allocating a plurality of convex portions 11 having substantially the same height to each of the matrix-like concavities and convexities (lattice-like compartments 10) and arranging them in a plane. is there. And the concavo-convex structure 20 is formed so that the area ratio of the convex part 11 in the unit area in planar view is substantially the same in each area. By providing such a concavo-convex structure 20, the light extraction property can be efficiently improved.
  • FIG. 18A shows a state as viewed from a direction perpendicular to the surface of the substrate 1 and FIG. 18B shows a state as viewed in a direction parallel to the surface of the substrate 1 in the concavo-convex structure 20 of FIG.
  • FIG. 18A sections in which the convex portions 11 are provided are indicated by oblique lines.
  • Lines L1, L2 and L3 in FIG. 18A correspond to lines L1, L2 and L3 in FIG. 18B, respectively.
  • the convex portions 11 are allocated and arranged in a matrix-like concavo-convex section in which a plurality of squares are vertically and horizontally arranged like squares (matrix type). It is formed. Each uneven area is equally formed in area.
  • One of the convex portion 11 and the concave portion 12 is assigned to one section (one uneven section) of the uneven portion.
  • the assignment of the projections 11 may be regular or irregular.
  • FIG. 18 the form to which the convex part 11 is allocated at random is shown. As shown in FIG.
  • the convex portion 11 is formed by the material constituting the concavo-convex structure 20 protruding toward the light transmitting electrode 3 side. Further, the plurality of convex portions 11 are provided with substantially the same height.
  • the heights of the convex portions 11 are substantially equal means, for example, the convex portions within ⁇ 10% of the average height, or preferably within ⁇ 5%, when the heights of the convex portions 11 are averaged. 11 heights may fit and be aligned.
  • the cross-sectional shape of the convex portion 11 is a rectangular shape, but may be an appropriate shape such as a pleated shape, an inverted triangular shape, a trapezoidal shape, a semicircular shape, a semielliptical shape, or a sine wave.
  • the convex portions 11 are connected to form a large convex portion.
  • the concave portion 12 is connected to form a large concave portion.
  • the number of connected convex portions 11 and the number of recessed portions 12 is not particularly limited, but may be 100 or less, 20 or less, or 10, for example, because there is a possibility that the fine uneven structure 20 can not be obtained if the number of connected pieces increases.
  • the following can be appropriately set.
  • a design rule may be provided to invert the next region (convex in the case of concave, concave in the case of convex) in the case where three or more or two or more of the recesses 12 or the projections 11 continue. By this rule, the light diffusion effect is enhanced, and improvement in efficiency and color difference can be expected.
  • the area ratio of the convex portion 11 in the unit area is formed to be substantially the same in each area.
  • FIG. 18A a total of 100 uneven sections, 10 vertical and 10 horizontal, are illustrated, and such an area of 100 partitions can be used as a unit area.
  • the area ratio at which the convex portion 11 is formed is substantially equal for each unit region. That is, as shown in FIG. 18A, assuming that 50 convex portions 11 are provided in the unit area, about 50 (for example, 45) are provided in other areas having the same number of uneven sections and the same area. There may be provided up to 55 or 48 to 52 convex portions 11.
  • the unit area is not limited to 100 divisions, and can be sized as appropriate for the number of divisions.
  • the number of partitions may be 1000, 10000, 1000000, or more.
  • the area ratio of the convex portion 11 may be slightly different depending on how the region is taken, in this example, the area ratio is made to be substantially the same.
  • the upper and lower limits of the area ratio are preferably 10% or less of the average, more preferably 5% or less, still more preferably 3% or less, and still more preferably 1% or less. More preferable. By equalizing the area ratio, it is possible to improve the light extraction more uniformly in the plane.
  • the area ratio of the projections 11 in the unit area is not particularly limited, but is, for example, in the range of 20 to 80%, preferably in the range of 30 to 70%, and more preferably 40 to 60%. It can be set within the range.
  • the convex portions 11 and the concave portions 12 are one form that is preferably randomly allocated and disposed in the unit area. Thereby, a plurality of light can be extracted more independently of the angle. This becomes a structure especially suitable for a white organic EL element.
  • the uneven structure 20 is preferably a fine uneven surface. Thereby, light extraction can be further enhanced.
  • a minute uneven structure can be formed by setting one section of the unevenness to a square range of 0.1 to 100 ⁇ m on one side.
  • One side of the square forming one section of the unevenness may be 0.4 to 10 ⁇ m.
  • the unit area can be a square area of 1 mm long ⁇ 1 mm wide, or a square area of 10 mm long ⁇ 10 mm wide.
  • the recess 12 may not be provided with a material that constitutes the concavo-convex structure 20.
  • the lower layer (the first transparent material layer 21) in the concavo-convex structure 20 may be a layer in which a large number of fine projections 11 are dispersed in an island shape over the entire surface.
  • the second transparent material layer 22 may be in direct contact with the substrate 1 in the portion of the recess 12.
  • the height of the convex portion 11 is not particularly limited, but may be, for example, in the range of 0.1 to 100 ⁇ m. Thereby, the uneven structure 20 having a high light extraction property can be obtained. For example, when the height of the convex portion 11 is in the range of 1 to 10 ⁇ m, fine irregularities can be formed with high accuracy.
  • the plurality of convex portions 11 constituting the concavo-convex structure 20 may have the same shape.
  • the convex part 11 is provided in the whole of one uneven
  • the planar shape of the convex portion 11 may be another shape. For example, it may be circular or polygonal (triangular, pentagonal, hexagonal, octagonal, etc.).
  • the three-dimensional shape of the convex portion 11 was cylindrical, prismatic (triangular prism, quadrangular prism, etc.), pyramidal (triangular pyramid, quadrangular pyramid, etc.), hemispherical, semi-elliptical, and sinusoidal in section. It may have an appropriate shape such as a protrusion.
  • the concavo-convex structure 20 is a form that is preferably formed as a diffractive optical structure. At this time, it is preferable that the convex portions 11 be provided with a certain regularity so as to have a diffractive structure. In the diffractive optical structure, it is more preferable that the convex portions 11 be formed with periodicity.
  • the light diffusion layer 2 has a diffractive optical structure, the light extraction property can be improved. Further, in the present embodiment, even when the light diffusion layer 2 has a diffractive structure, light scattering can be caused by the light extraction layer 7 (such as an optical film) formed on the opposite surface of the substrate 1. The influence of dependency can be reduced.
  • the period P of the two-dimensional concavo-convex structure 20 (in the case of a structure without periodicity, the average periodicity of the concavo-convex structure)
  • This range may be set when the wavelength of light emitted from the light emitting layer E is in the range of 300 to 800 nm.
  • the geometrical optical effect that is, by increasing the area of the surface where the incident angle is less than the total reflection angle, the light extraction efficiency is improved or the light having the total reflection angle or more by the diffracted light is extracted. Light extraction efficiency can be improved.
  • the effective refractive index in the vicinity of the concavo-convex structure decreases gradually as the distance from the surface of the substrate increases. . Therefore, a thin film layer having a refractive index intermediate between the refractive index of the medium of the layer forming the concavo-convex structure and the refractive index of the covering layer or the anode is interposed between the substrate and the uneven coating layer or the anode. And it is possible to reduce Fresnel reflection.
  • the period P is set in the range of ⁇ / 4 to 100 ⁇ , reflection (total reflection or Fresnel reflection) can be suppressed, and light extraction efficiency can be improved.
  • the period P is smaller than ⁇ , only the Fresnel loss suppression effect can be exhibited and the light extraction effect may be reduced.
  • it exceeds 20 ⁇ it is required to increase the height of the unevenness correspondingly (to obtain a phase difference), and there is a possibility that the flattening in the covering layer (the second transparent material layer 22) is not easy.
  • the period P is set to, for example, ⁇ to 20 ⁇ .
  • the concavo-convex structure 20 may be a boundary diffraction structure.
  • the boundary diffraction structure may be formed by arranging the convex portions 11 at random.
  • the boundary diffraction structure it is possible to use a structure in which a diffraction structure partially formed in a minute region in a plane is disposed on one side.
  • the structure may be a structure in which a plurality of independent diffraction structures are formed in the plane.
  • the boundary diffractive structure due to the fine diffractive structure, it is possible to take out light utilizing diffraction, and to suppress the intensification of the diffractive action of the entire surface to reduce the angular dependence of the light. Therefore, the light extraction effect can be enhanced while suppressing the angular dependence.
  • the concavo-convex structure 20 may have a lens array structure.
  • the unevenness of the uneven structure 20 is preferably controlled in randomness.
  • the shape of the concavo-convex structure 20 is defined as follows. If the asperities are arranged completely randomly, it is called a completely random structure. When the unevenness is randomly arranged under a certain rule, it is called a controlled random structure. When the unevenness is not random but regularly arranged with a constant periodicity, it is called a periodic structure. Then, one of the grid-like sections 10 is considered as a block. Define the size of one block as w. The size of the block can be considered as one side in the case of a square. The size of the block, in the case of a hexagon, can be considered as the diameter of a circle inscribed in the hexagon.
  • a distance between an edge on the same side of one convex portion and another convex portion separated and adjacent to the convex portion is defined as an average period.
  • the average period is equal to the average pitch, so to speak.
  • the convex portions 11 are arranged so as not to be continuously arranged in the same direction in the lattice direction 10 in the same direction, and the concave portions 12 are not continuously arranged in the same direction in the same direction in the same direction.
  • they are arranged as follows. Thereby, the light extraction efficiency can be enhanced.
  • the angular dependence of the luminescent color can be reduced. Ten or less are preferable, as for the predetermined number which the convex part 11 and the recessed part 12 do not line up continuously, eight or less are more preferable, five or less are more preferable, and four or less are still more preferable.
  • FIG. 19 is composed of FIGS. 19A and 19B.
  • FIG. 19A shows a concavo-convex structure 20 of a completely random structure
  • FIG. 19B shows a concavo-convex structure 20 of a periodic structure.
  • the hatched portion is the convex portion 11
  • the white portion is the concave portion 12.
  • the convex portions 11 and the concave portions 12 are alternately arranged, the convex portions 11 are arranged at an average period of two blocks.
  • the concavo-convex structure 20 has a check shape.
  • the average period is 4 w.
  • FIG. 20 is composed of FIG. 20A, FIG. 20B and FIG. 20C.
  • the probability that the same block is aligned As shown in FIG. 20A, first, the probability that a block of width w (convex portion 11) is present is 1/2. As shown in FIG. 20B, the probability that two identical blocks are arranged is (1/2) ⁇ 2. As shown in FIG. 20C, the probability that three identical blocks are arranged is (1/2) ⁇ 3. " ⁇ N" indicates n-th power. Thereafter, in consideration of the probability that four or more identical blocks are arranged, the following relational expression (15) is derived.
  • w exp is the expected value of the width of the area in which the same block is continuously formed.
  • p exp is the expected value of the mean period.
  • the average period when the blocks are arranged completely randomly is 4 w.
  • the average period can be determined also in a structure in which randomness is controlled (controlled random structure) by a probabilistic idea.
  • FIG. 21 is composed of FIG. 21A and FIG. 21B.
  • the width w of the grid is shown.
  • the average period can be determined from the pattern of the structure.
  • an ellipse Q can be drawn inscribed in the boundary line in a portion where the same block (convex part 11 or concave part 12) is continuous.
  • an inscribed circle is drawn.
  • the average period is determined using the major axis length q1 and the minor axis length q2 of the ellipse Q.
  • the diameter is used.
  • the minimum value of the minor axis length q2 of the inscribed ellipse is w, that is, the boundary width.
  • the maximum value of the length of the major axis q1 of the inscribed ellipse can be considered to be 10 w.
  • the probability that n convex portions 11 are continuously arranged is (1/2) ⁇ n.
  • 2w is determined as an average value of the lengths of the axes of the inscribed ellipse Q from structural calculation. This 2w is the average boundary width. Therefore, the average pitch is 4 w.
  • FIG. 22 shows an example of a concavo-convex structure 20 having a completely random structure (boundary diffraction structure) of a hexagonal lattice.
  • the width w of the grid is shown.
  • the mean period can be considered by the length of the axis of the inscribed ellipse Q as in the square grid.
  • the minimum value of the length q2 of the minor axis of the inscribed ellipse is w, that is, the boundary width.
  • the maximum value of the length of the major axis q1 of the inscribed ellipse can be considered to be 10 w.
  • 2w is obtained as the average value of the lengths of the axes of the inscribed ellipse Q. This 2w is the average boundary width. Therefore, the average pitch is 4 w.
  • FIG. 23A The example of the uneven structure 20 of a control random structure is shown to FIG. 23A, FIG. 23B and FIG. 23C.
  • FIG. 23 is composed of FIG. 23A, FIG. 23B and FIG. 23C.
  • FIG. 23A is a square grid structure with an average pitch of 3 w.
  • FIG. 23B is a square grid structure with an average pitch of 3.3 w.
  • FIG. 23C is a hexagonal grid structure with an average pitch of 3.4 w.
  • FIG. 24A is a graph showing a change in light extraction efficiency when the structure size w (length of one section) of the concavo-convex structure 20 is changed.
  • FIG. 24 is composed of FIG. 24A, FIG. 24B and FIG. 24C. From this graph, it can be seen that the light extraction efficiency depends on the structure size w of the concavo-convex structure 20.
  • the height of the unevenness was 1.0 ⁇ m.
  • the refractive index of the substrate 1 was 1.5.
  • the refractive index of the first transparent material layer 21 was 1.35.
  • the refractive index of the second transparent material layer 22 was 2.0.
  • the wavelength of light (weighted average emission wavelength ⁇ ) was 550 nm.
  • the structure size w is preferably 0.4 to 2 ⁇ m in the case of a completely random structure. Further, in the case of the periodic structure, it is understood that the structure size w is preferably 0.4 to 4 ⁇ m.
  • the plurality of convex portions 11 or the concave portions 12 have an axial length of the ellipse Q or an inscribed circle diameter of 0.4 to 4 ⁇ m. It is understood that a range is preferred.
  • the protrusion 11 and the recess 12 used as the upper limit at this time may be a protrusion and a recess formed continuously over a plurality of sections.
  • the ellipse Q is drawn virtually, as described above.
  • the ellipse Q is a circle, that is, a perfect circle, when the major axis and the minor axis become equal in an attempt to draw the ellipse Q.
  • the ellipse Q is used when the ellipse Q can be drawn, and the circle is used when the ellipse Q is to be drawn to be a circle.
  • the axial length the length of the major axis is used for the upper limit, and the length of the minor axis is used for the lower limit.
  • the uneven shape is more preferably a shape in which the structures are randomly arranged. It is also understood that the grid-like sections 10 preferably have a length of one section in the range of 0.4 to 4 ⁇ m.
  • FIG. 25A is a graph showing a change in light extraction efficiency when the uneven height of the uneven structure 20 is changed.
  • FIG. 25 is composed of FIGS. 25A to 25D. From this graph, the dependence of the light extraction efficiency on the asperity height of the asperity structure 20 can be understood.
  • the refractive index of the substrate 1 is 1.51.
  • the refractive index of the first transparent material layer 21 was 1.45.
  • the refractive index of the second transparent material layer 22 was 1.76.
  • the wavelength of light (weighted average emission wavelength ⁇ ) was 550 nm.
  • the concavo-convex structure 20 was evaluated by what is shown by FIG. 25B, FIG. 25C and FIG. 25D.
  • the structure size w in FIG. 25B is 0.6 ⁇ m.
  • the structure size w in FIG. 25C is 1.2 ⁇ m.
  • the structure size w in FIG. 25D is 1.2 ⁇ m.
  • the convex portions 11 do not continue in the same direction by a predetermined number or more.
  • the recesses 12 are not continuous in the same direction by a predetermined number or more.
  • the block (lattice-like section 10) be configured not as a square but as a hexagon. It is considered that this is because the regular hexagon has a smaller dependence on the azimuthal direction than the square case.
  • FIG. 26 shows a measuring device. In this measurement apparatus, the intensity of light can be confirmed by using the hemispherical lens 30.
  • Each reference numeral is the same as that described above, and thus the description thereof is omitted.
  • FIG. 27A is a graph showing the relationship between the angle and the light intensity due to the difference in randomness.
  • FIG. 27 is composed of FIG. 27A, FIG. 27B and FIG. 27C.
  • the result of the completely random structure shown in FIG. 27B (dotted line) and the result of the controlled random structure shown in FIG. 27C (solid line) are shown. From this graph, it can be seen that the light on the high angle side (around 50 to 70 degrees) is increased in the structure in which the randomness is controlled (controlled random structure) than in the case where the randomness is completely random.
  • the random pattern is subjected to Fourier transform for the action by suppressing such large blocks. You can also check that.
  • FIG. 28 shows the amplitude of spatial frequency components obtained by Fourier transforming a random pattern.
  • FIG. 28 is composed of FIGS. 28A to 28D.
  • FIG. 28A shows a random pattern of a controlled random structure
  • FIG. 28B shows a Fourier transform of FIG. 28A.
  • FIG. 28C shows a random pattern of a completely random structure
  • FIG. 28D shows a Fourier transform of FIG. 28C.
  • the center of the figure represents a component with a spatial frequency of 0 (DC component). It is displayed so that spatial frequency becomes high as it goes to the outside from the center. As understood from this figure, it is confirmed that the low frequency component is suppressed at the spatial frequency of the controlled random pattern. In particular, it is understood that components smaller than 1 / (2 w) of the spatial frequency components are suppressed. Thus, when randomness is controlled, low frequency components are removed. As such, the controlled random structure can also be referred to as a low frequency rejection structure.
  • the boundary width (structure size) w is more preferably 0.73 ⁇ or more. This 0.73 is derived from 400/550.
  • the upper limit of the average pitch is preferably 8 ⁇ m.
  • the structure size w (the length of one grid section) is preferably 0.4 to 4 ⁇ m. Furthermore, the structure size w is preferably 0.4 to 2 ⁇ m.
  • the height of the concavities and convexities is fixed, but the heights of the respective concavities and convexities can also be random.
  • the concavo-convex structure 20 since the structure is formed by laminating two transparent materials, a difference occurs in the retardation of light passing through these parts. Thus, even if the height is random, the average phase difference of the transmitted light is determined by a plurality of average heights. Therefore, also in this case, the height may be random because light can be taken out by giving sufficient average phase difference to the transmitted light.
  • the concavo-convex structure 20 can also form the corner portion in each cross-sectional shape in a rounded shape.
  • the corner portion may be machined into a rounded shape or the step portion may be machined into a sloped shape.
  • the light diffusion layer 2 is formed of an optical sheet or the like, these structures may be formed during processing. Even if the corners of the asperities are rounded or sloped, the characteristics of light extraction and viewing angle dependency can be improved as long as the properties of the random pattern are not lost.
  • FIG. 29 is a graph showing the distribution of light in the organic EL element.
  • FIG. 29 is composed of FIGS. 29A and 29B.
  • FIG. 29A shows the relationship between the distance between the light emitting layer and the reflective layer (horizontal axis) and the intensity of light at the outgoing angle (vertical axis).
  • the light intensity is represented in the form of contour lines.
  • FIG. 29B shows the relationship between the distance (horizontal axis) between the light emitting layer and the reflective layer and the mode in which light propagates (vertical axis).
  • FIG. 29B shows that the light mode is divided into evanescent mode (plasmon loss), guided mode, absorption, substrate mode, and the atmosphere.
  • evanescent mode plasma loss
  • the organic EL element it is more advantageous to have a structure for efficiently extracting the high-angle component of the light emitted from the light emitting layer. Luminous efficiency can be improved by extracting more high angle components. In addition, the viewing angle dependency is reduced by extracting more high angle components.
  • High angle means a large angle with respect to the direction perpendicular to the surface of the substrate. The high angle may be an angle equal to or more than the total reflection angle. The high angle may be considered as the wide angle.
  • the light emitting layer and the light emitting layer and the reflecting layer have a distance of about 75 to 150 nm between the light emitting layer and the reflecting layer.
  • a light emitting layer in which the distance between them becomes about 225 to 300 nm can be arranged (see the region MT in FIGS. 29A and 29B).
  • such a distance can be set. This is to suppress plasmon loss and to use a second-order or higher-order cavity.
  • light emitted from the light emitting layer contains a large amount of components having a relatively high angle. Therefore, it is advantageous to take out the high angle component efficiently.
  • the further preferable aspect of the uneven structure contained in a light-diffusion layer is demonstrated.
  • FIG. 30 is a graph showing the relationship between the incident angle (horizontal axis) and the light transmittance (vertical axis) when the uneven structure is changed. The graph shows that the higher the angle component is, the closer to the right.
  • the weighted average emission wavelength ⁇ all of the entire light from the light emitting layer is 550 nm.
  • FIG. 30 shows the case where light is emitted from the organic layer having a refractive index of 1.8 to the atmosphere having a refractive index of 1.0.
  • G1 to G5 are graphs of a controlled random structure (low frequency removal structure).
  • the controlled random structure is a hexagonal grid.
  • the width w of the grid in the hexagonal grid is 0.8 ⁇ m, 1.2 ⁇ m or 1.8 ⁇ m.
  • the width w of the grid is the same as the width w shown in FIG.
  • the time is displayed as 1.8w.
  • the height h in the concavo-convex structure is 0.8 ⁇ m or 1.2 ⁇ m.
  • G1 shows the case where the grating width w is 800 nm and the height h is 800 nm.
  • G2 shows the case where the grating width w is 800 nm and the height h is 1200 nm.
  • G3 shows the case where the grating width w is 1200 nm and the height h is 800 nm.
  • G4 shows the case where the grating width w is 1200 nm and the height h is 1200 nm.
  • G5 shows the case where the grating width w is 1800 nm and the height h is 800 nm. As shown by the graphs G1 to G5 in FIG. 30, the higher the angular component of light is, the smaller the lattice width w of the unevenness is. In addition, MLA (abbreviation of a micro lens array) of FIG. 30 is mentioned later.
  • the axial length or the inscribed length of the ellipse inscribed in the convex portion or the concave portion constituting the concavo-convex structure It is understood that the minimum value of the diameter of the circle is preferably not more than twice of ⁇ all .
  • the “minimum axial length of the ellipse or the diameter of the inscribed circle inscribed in the projections or recesses constituting the concavo-convex structure” corresponds to the width w of the lattice of the concavo-convex structure (see FIG. 22).
  • G5 in which the grating width w is 1800 nm, the light extraction property of the high angle component is weak. Further, G3 and G4 having a grating width w of 1200 nm also have more light of high angle components than G5, but the light extraction property of high angle components is not high. On the other hand, G1 and G2 having a grating width w of 800 nm have a large amount of light of high angle components.
  • the weighted average emission wavelength ⁇ all is 550 nm and the grating width w is twice or less (1100 nm or less) of this wavelength ⁇ all , high angle components such as G1 and G2 It is advantageous to light extraction of Although the graph of FIG.
  • the minimum value of the axial length of the ellipse or the diameter of the inscribed circle is twice the wavelength ⁇ all It can be said that the following is preferable. From FIG. 30, in order to extract more light of high angle, the minimum value of the axis length of the ellipse or the diameter of the inscribed circle is more preferably 1.8 times or less of the wavelength ⁇ all .
  • noises such as small structures (can be caused by dust or the like) with a size of 0.73 ⁇ or less and noises such as large structures of 4 ⁇ m or more (such as scratches) generated unintentionally at the time of manufacturing May be mixed into the structure. Even in such a case, sufficient effects can be obtained if the noise is about 10% or less of the entire area.
  • FIG. 31 shows a large noise structure T1 and a small noise structure T2. Even if 10% of these noises are intentionally added, desired organic EL elements can be formed as long as the effects can be obtained. Therefore, the concavo-convex structure 20 described above may be partially destroyed at a rate of 10% or less, and also in this case, it is included in the concavo-convex structure 20 described above.
  • FIG. 32 is an example of another light diffusion layer 2 and shows the organic EL element of the sixth embodiment.
  • the layer configuration in the middle is omitted, but may be a multi-unit structure or a single-unit structure.
  • the light emitting layer E is disposed in the same manner as the embodiment described above.
  • the light diffusion layer 2 has a lens array structure 14.
  • the lens array structure 14 is a structure in which the minute lenses 14 a are arranged in a plurality of planes.
  • the fine lens 14a has a substantially hemispherical shape, a semi-elliptic shape, a protrusion shape having a sinusoidal cross section, a tapered cylindrical shape, a tapered prismatic column (triangular prism, square prism, etc.), a pyramid (triangular pyramid, four prisms) It may be a pyramid or the like.
  • a substantially hemispherical lens is shown in FIG.
  • the cross-sectional shape of the micro lens 14a may be semicircular, semielliptical, sinusoidal, pleated, inverted triangular, trapezoidal or the like.
  • the lens array structure 14 may be a so-called microlens array.
  • the plurality of microlenses 14 a are provided on the surface of the resin layer 13.
  • the minute lenses 14 a protrude to the substrate 1 side.
  • An air gap 16 is provided between the adjacent fine lenses 14a.
  • An uneven structure 20 is formed by the surface of the lens array structure 14.
  • An anti-reflection layer 15 is provided on both sides of the substrate 1.
  • the anti-reflection layer 15 is composed of an anti-reflection layer 15a on the inner side and an anti-reflection layer 15b on the outer side.
  • the light transmitting electrode 3 is formed on the surface of the light diffusion layer 2, but in detail, it can be said that the light transmitting electrode 3 is formed on the surface of the resin layer 13.
  • the diameter of the microlenses 14a can be in the range of 1 to 500 ⁇ m. By forming the micro-order lens array structure 14, light extraction can be enhanced.
  • a resin film can be used as the resin layer 13.
  • the resin layer 13 is preferably a high refractive index layer.
  • the refractive index may be the same as that of the second transparent material layer 22 described above.
  • the resin film for example, polyethylene naphthalate (PEN, refractive index 1.77), polyethylene terephthalate (PET, refractive index 1.65), polyether sulfone (PES, refractive index 1.65), etc. may be used.
  • PEN polyethylene naphthalate
  • PET polyethylene terephthalate
  • PET polyether sulfone
  • S refractive index 1.65
  • the light diffusion layer 2 configured by the lens array structure 14 can be formed on the surface of the resin film (resin layer 13) opposite to the light transmitting electrode 3.
  • the lens array structure 14 can be formed by processing and forming the surface of the resin layer 13 or applying a diffusing resin.
  • an air gap 16 exists between the light transmitting substrate 1 and the concavo-convex structure 20. Therefore, when light passes through the light diffusion layer 2, light is once extracted to the gas phase, so that it is possible to suppress the occurrence of total reflection on both sides of the substrate 1. In this example, total reflection is suppressed, so the light extraction layer 7 may not be provided on the outer side of the substrate 1. However, in order to suppress Fresnel loss, it is preferable to provide the anti-reflection layer 15. Alternatively, a light scattering structure may be formed on the outer surface of the substrate 1 to improve the viewing angle characteristics. The resin may be disposed in the air gap 16.
  • the resin layer 13 when the resin layer 13 is exposed to the outside, moisture may intrude into the inside through the resin layer 13. Therefore, it is preferable to seal the resin layer 13 together and to confine the resin layer 13 inside the seal. Thereby, deterioration of the element due to moisture can be suppressed.
  • the plurality of resin layers 13 and the organic EL layers may be arranged on the surface of the substrate 1 in a plane or in a row. At that time, it is preferable that the plurality of resin layers 13 lined up in a plane or in a row are collectively sealed.
  • the electrodes formed on the resin layer 13 (the light transmitting electrode 3 and the light reflecting electrode 4) are connected to the electrodes formed on the substrate 1. This connection may be made, for example, by a conductive paste.
  • the organic EL element in which the light diffusion layer 2 has the lens array structure 14 it is more advantageous to have a structure for efficiently extracting the high-angle component of the light emitted from the light emitting layer. This is because, as described in FIG. 29, the light emitting layer may be disposed in the region MT of FIG. Luminous efficiency can be improved by extracting more high angle components. In addition, the viewing angle dependency is reduced by extracting more high angle components.
  • a further preferable aspect of the concavo-convex structure in the lens array structure will be described.
  • MLA is a graph of the lens array structure.
  • the concavo-convex structure is formed by a plurality of substantially hemispherical lenses.
  • the lens array structure can extract a relatively large amount of high angle light. Therefore, the light extraction property is enhanced.
  • MLA in the graph of FIG. 30 shows the case where the aspect ratio is 1.
  • the lens array structure is optimized by changing the aspect ratio.
  • FIG. 33 is a graph showing the relationship between the incident angle (horizontal axis) and the light transmittance (vertical axis) when the lens array structure is changed.
  • the change of the lens array structure is performed by changing the lens shape. In this graph, it is shown that the higher the angle component is, the closer to the right.
  • the weighted average emission wavelength of the entire light from the light emitting layer is 550 nm.
  • FIG. 33 shows the case where light is emitted from the organic layer having a refractive index of 1.8 to the atmosphere having a refractive index of 1.0.
  • FIG. 34 shows a schematic view of the lens 40 constituting the lens array structure.
  • FIG. 34 is composed of FIGS. 34A and 34B.
  • the lenses constituting the lens array structure deviate in shape from hemispherical shapes. If a deviation occurs from the hemispherical shape, the lens 40 becomes semi-elliptical.
  • the lens 40 constituting the lens array structure can be said to be a semi-elliptical shape projecting at a height R 2 in a direction perpendicular to the circle 40 C from a circle 40 C of a radius R 1 disposed parallel to the surface of the substrate 1 .
  • the aspect ratio of the lens 40 can be expressed by a radius R 1 the height of the minute R 2.
  • FIG. 34A is a semi-elliptic body in which the protruding height R 2 is smaller than the radius R 1 , and the aspect ratio is smaller than 1.
  • FIG. 34B the protruding height R 2 is a semi-ellipsoid larger than the radius R 1, the aspect ratio is greater than 1.
  • the aspect ratio is preferably 0.8 or more. In other words, it is the preferred height R 2 is not less than 0.8 times the radius R 1.
  • the aspect ratio is more preferably 4 or less. In other words, it is more preferred height R 2 is less than 4 times the radius R 1.
  • FIG. 35 is an example of the illuminating device 100 provided with the organic electroluminescent element (organic EL element 101).
  • the organic EL element 101 includes a substrate 1, a light diffusion layer 2, a light transmissive electrode 3, a plurality of light emitting layers E, a light reflective electrode 4, and a sealing material 50.
  • the light diffusion layer 2 has a first transparent material layer 21 and a second transparent material layer 22.
  • the organic light emitting body including the light emitting layer E is sealed by the sealing material 50.
  • the outgoing direction of light is indicated by an open arrow.
  • the lighting apparatus 100 includes an organic EL element 101 and an electrode pad 102 formed outside the organic EL element 101 in a sealed state.
  • the electrode pad 102 and the electrode of the organic EL element 101 are electrically connected by an appropriate wiring structure.
  • a wire 104 is connected to the electrode pad 102.
  • the lighting apparatus includes a plug 103 in which the wiring 104 is integrated.
  • the plug 103 can be connected to the external power supply 106 through the external wiring 105.
  • electricity flows between the electrodes and light is generated from the light emitting layer E.
  • light can be emitted from the lighting device 100.

Abstract

　光透過性を有する基板１、光拡散層２、光透過性電極３、光反射性電極４及び発光層Ｅを有する有機エレクトロルミネッセンス素子に関する。少なくとも光反射性電極４から第１番目に配置された第１番発光層Ｅ１において、下記式（２）の関係が満たされる。　この式において、λｍは重み平均発光波長、φｍは位相シフト、ｎｍ（λｍ）は光反射性電極４から第１番発光層Ｅ１までの間を満たす媒質の平均屈折率、ｄｍは光反射性電極４から第１番発光層Ｅ１までの間の距離を示す。ｍ＝１である。ｌは０以上の整数である。

Description

有機エレクトロルミネッセンス素子及びそれを用いた照明装置
　本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子及びそれを用いた照明装置に関する。
　有機エレクトロルミネッセンス素子（以下「有機ＥＬ素子」ともいう）として、透明基板の表面に、透明電極からなる陽極、ホール輸送層、発光層、電子注入層、陰極が順に積層された構造のものが一般的に知られている。有機ＥＬ素子では、陽極と陰極の間に電圧を印加することによって、発光層で発した光が、透明電極、透明基板を通して外部に取り出される。
　有機ＥＬ素子の光取り出し効率については、一般に２０～３０％程度と言われている。これは、いわゆる発光として有効に活用できていない光が全発光量の７０～８０％を占める、ということである。屈折率の異なる界面での全反射、材料による光の吸収などによって、発光を観測する外界へ有効に光を伝播できないためである。したがって、光取り出し効率向上による有機ＥＬ素子効率向上の期待値は、非常に大きい。
　光取り出し効率を向上するための試みがこれまで非常に多くなされている。中でも特に、有機層から基板層への到達光を増やす試みが多くなされている。一般的に、有機層の屈折率が約１．７以上であり、また通常、基板として用いられるガラス層の屈折率が約１．５であるため、有機層とガラス層の界面で発生する全反射ロス（薄膜導波モード）は、全放射光の約５０％に達する。この有機層－基板間の全反射ロスを低減することで、有機ＥＬ素子の光取り出し効率を大きく改善することが可能である。
　全反射ロスを低減する方法として、有機層と基板との間に回折格子を設けることが考えられる。例えば、特許文献１（日本国特許第２９９１１８３号公報）では、回折格子により光の角度を変化させて光をより多く取り出すことが提案されている。
　また、光取り出し効率を高めるための手段の一つとして干渉作用を利用することが考えられる。例えば、特許文献２（日本国特開２００４－１６５１５４号公報）では、位相のずれを考慮した干渉作用を利用して、光の成分が極大値になるように光学膜厚を調整することが開示されている。
　しかしながら、有機ＥＬ素子においては、上記の特許文献に記載されたような光学設計でも光取り出し効率は十分に高められているとは言えず、これらよりもさらに光取り出し性を高める構造が求められている。
　特許文献１の方法は、回折格子により光取り出し性を高める効果が期待されるが、特定の波長や方向のみの光に着目された構造であるため、複数の波長における全方向に出射する光束の向上に対しては必ずしも好適な設計になっていない。また、複数の発光色やブロードなスペクトルを持つ発光層の場合、視野角による色度ズレの悪影響が極めて大きくなり、例えば、見る角度によって色が異なって見栄えが悪くなるといった視野角依存性の問題が生じる。
　また、特許文献２に記載の方法は、基板から外部へ正面方向に出射する光の成分の量が極大値となるように設計されているが、光を全て取り出しているとはいえず、更なる光取り出し性の向上が求められている。
　ところで、近年、有機ＥＬ素子のさらなる高輝度化、高効率化、長寿命化が大きな課題とされており、複数の発光層を積層させた構造の有機ＥＬ素子が注目されている。例えば、マルチユニット構造の有機ＥＬ素子では、中間層とよばれる電気伝導層を介して複数の発光層を直列に接続することで、有機エレクトロルミネッセンスの特長である薄型光源のメリットを確保しつつ、高輝度、高効率、長寿命を実現することが可能である。同じ輝度を得るための電流密度を減らすことにより、高効率化、長寿命化を達成することができるのである。しかし、高輝度化・長寿命化でメリットのある複数の発光層を有する構造においては、発光位置が複数になったり発光波長が複数になったりするため、特許文献１や特許文献２の方法で好適な膜厚条件にすることがさらに難しくなる。
　本発明は、上記の事情に鑑みてなされたものであり、光取り出し効率が高く、視野角依存性の抑制された有機ＥＬ素子及び照明装置を提供することを目的とするものである。
　本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、
　光透過性を有する基板と、この基板の表面に設けられた光拡散層と、この光拡散層の表面に設けられた光透過性電極と、この光透過性電極と対をなす光反射性電極と、前記光透過性電極と前記光反射性電極との間に設けられた一又は複数の発光層と、を有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
　前記発光層のうち、前記光反射性電極から第ｍ番目に配置された前記発光層を第ｍ番発光層とし（ｍは１以上の整数である）、
　前記第ｍ番発光層の重み平均発光波長をλｍとし、
　前記第ｍ番発光層で生じた光における、下記式（１）で示される前記光反射性電極で生じる位相シフトをφｍとし、
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000001
　　（この式において、ｎｓ、ｋｓは、光反射性電極と接する層の屈折率及び消衰係数をそれぞれ表し、ｎｒ、ｋｒは、光反射性電極の屈折率及び消衰係数をそれぞれ表し、ｎｓ、ｎｒ、ｋｓ及びｋｒは、λｍの関数である）
　前記光反射性電極から前記第ｍ番発光層までの間を満たす媒質の平均屈折率をｎｍ（λｍ）とし、及び、
　前記光反射性電極から前記第ｍ番発光層までの間の距離をｄｍとしたときに、
　下記式（２）の関係が、少なくとも第１番発光層（ｍ＝１）において満たされることを特徴とする。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000002
　　（この式において、ｌは０以上の整数である）。
　上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記発光層は離間して複数設けられており、上記式（２）の関係が、複数の前記発光層において満たされる。
　上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記発光層の平均屈折率をｎａとし、前記基板の屈折率をｎｂとしたときに、ｎａ＞ｎｂの関係が満たされ、
　前記発光層から前記光拡散層に到達する光の光反射層への入射角をθとしたときに、
　次の式（３）で示される角度θの条件で入射する光におけるｕ’ｖ’座標での色度と、正面方向に入射する光におけるｕ’ｖ’座標での色度との差である色差Δｕ’ｖ’が、絶対値で０．１以下である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000003
　上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記光拡散層は、前記基板側から第１透明材料層と第２透明材料層とを有し、
　前記第２透明材料層は、前記基板よりも屈折率が大きく、
　前記第１透明材料層と前記第２透明材料層との界面に、凹凸構造が形成されている。
　上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記第１透明材料層は、可視光波長領域での屈折率が１．３～１．５の範囲内である。
　上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記第２透明材料層は、可視光波長領域での屈折率が１．７５以上である。
　上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記凹凸構造は、複数の凸部又は凹部が面状に配置された構造である。
　上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記光拡散層は、レンズアレイ構造を有し、前記レンズアレイ構造を構成するレンズは、前記基板の表面と平行に配置された半径Ｒ１の円からこの円に垂直な方向に高さＲ２で突出する半楕円体状であり、前記高さＲ２は、前記半径Ｒ１の０．８倍以上４倍以下である。
　上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記複数の凸部又は凹部は、前記基板の表面に垂直な方向から見たときに内接する楕円の軸長さ又は内接円の直径が、０．４～４μｍの範囲である。
　上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記一又は複数の発光層からの光の全体の重み平均発光波長をλａｌｌとしたときに、前記楕円の軸長さ又は前記内接円の直径の最小値は、λａｌｌの２倍以下である。
　上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記複数の凸部又は凹部は、格子状の区画に一区画分の凸部又は凹部がランダムに割り当てられて配置されている。
　上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記凸部は、前記格子状の区画に同一方向に所定個数以上連続して並ばないように配置され、前記凹部は、前記格子状の区画に同一方向に所定個数以上連続して並ばないように配置されている。
　上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記基板の前記光拡散層とは反対側の表面に光取り出し層が設けられている。
　本発明に係る照明装置は、上記の有機エレクトロルミネッセンス素子を備える。
　本発明によれば、斜め方向の光を考慮した光干渉作用を利用することによって外部に出射される光を効率よく増やすことができる。その結果、光取り出し効率が高く、視野角依存性が抑制された発光特性の優れた有機エレクトロルミネッセンス素子及び照明装置を得ることができる。
有機エレクトロルミネッセンス素子の実施形態の一例を示す概略断面図である。 有機エレクトロルミネッセンス素子の実施形態の一例を示す概略断面図である。 有機エレクトロルミネッセンス素子の実施形態の一例を示す概略断面図である。 有機エレクトロルミネッセンス素子の実施形態の一例を示す概略断面図である。 有機エレクトロルミネッセンス素子の実施形態の一例を示す概略断面図である。 有機エレクトロルミネッセンス素子のモデルを示す概略断面図である。 光取り出し方向と光強度との関係を示すグラフである。 光取り出し方向と光量との関係を示すグラフである。 有機エレクトロルミネッセンス素子モデルにおける発光層の位置と光強度との関係を示すグラフである。 有機エレクトロルミネッセンス素子モデルにおける発光層の位置（ファクターＡ）と光強度との関係を示すグラフである。 第１番発光層の位置（ファクターＡ）と光取り出し効率との関係を示すグラフである。 第２番発光層の位置（ファクターＡ）と光取り出し効率との関係を示すグラフである。 第１番発光層の位置（ファクターＡ）と色差との関係を示すグラフである。 第２番発光層の位置（ファクターＡ）と色差との関係を示すグラフである。 色差の測定方法の一例を示す概略断面図である。 第２透明材料層の屈折率と光取り出し効率との関係を示すグラフである。 第１透明材料層の屈折率と光取り出し効率との関係を示すグラフである。 図１８は図１８Ａ及び図１８Ｂから構成される。図１８Ａは、凹凸構造の一例を説明する説明図であり、平面図を示す。図１８Ｂは、凹凸構造の一例を説明する説明図であり、断面図を示す。 図１９は図１９Ａ及び図１９Ｂから構成される。図１９Ａは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図１９Ｂは、凹凸構造の一例を示す平面図である。 図２０は図２０Ａ～図２０Ｃから構成される。図２０Ａは、凹凸構造のブロック（区画）の配置を説明する説明図である。図２０Ｂは、凹凸構造のブロック（区画）の配置を説明する説明図である。図２０Ｃは、凹凸構造のブロック（区画）の配置を説明する説明図である。 図２１は図２１Ａ及び図２１Ｂから構成される。図２１Ａは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図２１Ｂは、凹凸構造の平均ピッチの計算に用いる楕円を説明する説明図である。 凹凸構造の一例を示す平面図である。 図２３は図２３Ａ～図２３Ｃから構成される。図２３Ａは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図２３Ｂは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図２３Ｃは、凹凸構造の一例を示す平面図である。 図２４は図２４Ａ～図２４Ｃから構成される。図２４Ａは、凹凸構造の構造サイズと光取り出し効率との関係を示すグラフである。図２４Ｂは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図２４Ｃは、凹凸構造の一例を示す平面図である。 図２５は図２５Ａ～図２５Ｄから構成される。図２５Ａは、凹凸構造の凹凸高さと光取り出し効率との関係を示すグラフである。図２５Ｂは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図２５Ｃは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図２５Ｄは、凹凸構造の一例を示す平面図である。 有機ＥＬ素子の光強度を測定する方法の一例を示す断面図である。 図２７は図２７Ａ～図２７Ｃから構成される。図２７Ａは、凹凸構造の違いによる光強度の変化を示すグラフである。図２７Ｂは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図２７Ｃは、凹凸構造の一例を示す平面図である。 図２８は図２８Ａ～図２８Ｄから構成される。図２８Ａは、は凹凸構造の一例を示す平面図である。図２１Ｂは、凹凸構造をフーリエ変換した様子を示している。図２８Ｃは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図２８Ｄは、凹凸構造をフーリエ変換した様子を示している。 図２９は図２９Ａ及び図２９Ｂから構成される。図２９Ａは、発光層と反射層との間の距離と、出射する角度における光の強度との関係を示すグラフである。図２９Ｂは、発光層と反射層との間の距離と、光の伝播するモードとの関係を示すグラフである。 凹凸構造を変化させた場合の入射角と光透過率との関係を示すグラフである。 凹凸構造の一例を示す平面図である。 有機エレクトロルミネッセンス素子の実施形態の一例を示す概略断面図である。 レンズアレイ構造を変化させたときの入射角と光透過率との関係を示すグラフである。 図３４は図３４Ａ及び図３４Ｂから構成される。図３４はレンズアレイ構造を構成するレンズの模式図を示す。図３４Ａはアスペクト比が１より小さい場合である。図３４Ｂはアスペクト比が１より大きい場合である。 照明装置の一例を示す概略断面図である。
　図１は、有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）の第１実施形態を示す。図２は、有機ＥＬ素子の第２実施形態を示す。図３は、有機ＥＬ素子の第３実施形態を示す。図４は、有機ＥＬ素子の第４実施形態を示す。図５は、有機ＥＬ素子の第５実施形態を示す。有機ＥＬ素子の各実施形態の共通事項を中心にしながら各実施形態について説明する。
　有機ＥＬ素子は、光透過性を有する基板１と、光拡散層２と、光透過性電極３と、光反射性電極４と、一又は複数の発光層Ｅとを備えている。光拡散層２は、基板１の表面に設けられている。光透過性電極３は、光拡散層２の表面に設けられている。光反射性電極４は、光透過性電極３と対をなす電極である。発光層Ｅは、光透過性電極３と光反射性電極４との間に設けられている。図１～６等において「Ｅ」は発光層を示す。
　第１実施形態及び第４実施形態では、発光層Ｅは一つ設けられている。これらはシングルユニット構造の有機ＥＬ素子である。第２実施形態及び第５実施形態では、発光層Ｅは二つ設けられている。これらはマルチユニット構造の有機ＥＬ素子である。第３実施形態では、層構成の途中を省略しており、発光層Ｅが一つ又は複数（二以上又は三以上）設けられていることを説明している。第３実施形態は発光層Ｅの数を一般化したものと言える。発光層Ｅが複数の場合、複数の発光層Ｅは互いに離間して設けられていることが好ましい。
　第４実施形態は、第１実施形態の変形例であり、基板１の光拡散層２とは反対側の表面に光取り出し層７が設けられている。第５実施形態は、第２実施形態の変形例であり、基板１の光拡散層２とは反対側の表面に光取り出し層７が設けられている。
　発光層Ｅの番号付けを一般化した第３実施形態を用いて説明する。もちろん、以下の説明は各実施形態においても適用される。
　本明細書では、発光層Ｅのうち、光反射性電極４から第ｍ番目に配置された発光層Ｅを第ｍ番発光層Ｅｍとして表す。このとき、ｍは１以上の整数である。例えば、第１番目の発光層Ｅは第１番発光層Ｅ１として表される。また、第２番目の発光層Ｅは第２番発光層Ｅ２として表される。
　第ｍ番発光層Ｅｍの重み平均発光波長をλｍとして表す。例えば、第１番発光層Ｅ１の重み平均発光波長はλ１として表される。また、第２番発光層Ｅ２の重み平均発光波長はλ２として表される。
　第ｍ番発光層Ｅｍで生じた光における、下記式（１）で示される光反射性電極４で生じる位相シフトをφｍとして表す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000004
　　この式において、ｎｓ、ｋｓは、光反射性電極と接する層の屈折率及び消衰係数をそれぞれ表し、ｎｒ、ｋｒは、光反射性電極の屈折率及び消衰係数をそれぞれ表し、ｎｓ、ｎｒ、ｋｓ及びｋｒは、λｍの関数である。
　例えば、第１番発光層Ｅ１の光における位相シフトはφ１として表される。また、第２番発光層Ｅ２の光における位相シフトはφ２として表される。
　光反射性電極４から第ｍ番発光層Ｅｍまでの間を満たす媒質の平均屈折率をｎｍ（λｍ）として表す。例えば、光反射性電極４から第１番発光層Ｅ１までの間を満たす媒質の平均屈折率はｎ１（λ１）として表される。また、光反射性電極４から第２番発光層Ｅ２までの間を満たす媒質の平均屈折率はｎ２（λ２）として表される。平均屈折率は発光波長に依存するため、発光波長ごとに屈折率が算定される。
　光反射性電極４から第ｍ番発光層Ｅｍまでの間の距離をｄｍとして表す。例えば、光反射性電極４から第１番発光層Ｅ１までの間の距離はｄ１として表される。また、光反射性電極４から第２番発光層Ｅ２までの間の距離はｄ２として表される。距離ｄｍは、物理的な距離を表す。
　距離ｄｍについては、
　　　ｄ１　＜　ｄ２　＜　ｄ３　＜　・・・
の関係が満たされる。
　そして、有機ＥＬ素子においては、下記式（２）の関係が、少なくともｍ＝１である第１番発光層Ｅ１において満たされる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000005
　　この式において、ｌは０以上の整数である。
　このとき、第１番発光層Ｅ１においては、好ましくは、ｌ＝０の条件で満たされる。なお、「ｌ」はＬの小文字であり、数字の１とは区別される。上記式（２）から第１番発光層Ｅ１の好ましい関係として、次の式（４）の関係式が導出される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000006
　上式の関係は、シングルユニット構造（図１及び図４）であってもマルチユニット構造（図２及び図５）であっても好ましい。
　さらに、複数の発光層Ｅを有する場合、好ましくは、上記式（２）の関係が、複数の発光層Ｅにおいて満たされる。このとき、複数の発光層Ｅの全てにおいて満たされることがより好ましい。
　上記式（２）の関係式は、後述するように、斜め方向の光を考慮した光干渉作用を利用している。そのため、外部に出射される光を効率よく増やすことができる。また、斜め方向の光を考慮するため、見る角度によって生じる色の違いを抑制することができる。その結果、光取り出し効率が高く、視野角依存性が抑制された発光特性の優れた有機ＥＬ素子を得ることができる。
　ここで、媒質の平均屈折率は、下記式（５）によって求められる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000007
　ただし、上式においては、ｄは媒質を構成する個々の層の厚みを示し、ｎは媒質を構成する個々の層の屈折率を示す。ｍは１以上の整数であり、個々の層に順番に付けられた番号を示す。すなわち、この式でいうｄ、ｎ及びｍは、式（１）～（４）とは異なるものである。
　上式で示すように、媒質の平均屈折率は、発光材料のスペクトルの重み平均発光波長λにおける媒質の屈折率の平均値ということができる。いわば、厚さで重み付けした屈折率の平均値である。
　ここで、重み平均発光波長とは、発光波長の強度のスペクトル（発光スペクトル）を測定して得たスペクトル強度の積分を用いて算出される波長であり、正確には、下記の式（６）で表される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000008
　この式において、λは波長（ｎｍ）であり、Ｐ（λ）は各波長におけるスペクトル強度を表す。
　位相シフトについて説明する。有機ＥＬ素子は発光層の膜厚が数百ｎｍと比較的薄く、光の波長（媒質内を伝播する波長）と非常に近いため、有機ＥＬ素子内部で薄膜干渉が生じる。その結果、有機層の膜厚によって内部の発光が干渉し、出射する光の強度が大きく増減する。出射する光の強度を最大限に高めるためには、発光層から光取り出し側へ直接向かう光（直接光）と、発光層から反射性の電極へ向かった後にこの電極で反射されてから光取り出し側へ向かう光（反射光）とが、干渉しあって強めあうようにする。光が反射層において反射すると、その前後で位相シフトπが生じる。そこで、理想モデルにおいては、発光源と反射層の表面との間の膜厚ｄに屈折率ｎを乗じて導出される光学膜厚（光学的距離）が、光の波長λの１／４πの奇数倍と略等しくなるように設計される。これにより、基板から正面方向に出射する光の成分量が極大値となる。いわゆるキャビティ設計である。この方法は、光が内部で増幅されることを意味するわけではなく、光の方向を変更させ、特定の方向、例えば、大気中へ光を取り出しやすい正面方向への光を強めることを意味する。しかしながら、実際には、光の位相シフトはπとはならず、有機層及び反射層における屈折、消衰が関わってくることとなり、より複雑な挙動を示す。このときの光の位相シフトをφと表している。有機ＥＬ素子ではこの位相シフトφを用いて素子を設計することができる。
　発光層Ｅと光反射性電極４との間の距離ｄを考える際、本明細書では、特に言及のない限り、発光層Ｅはその厚みの中心の位置を基準とし、光反射性電極４は発光層Ｅ側の表面を基準とする。すなわち、距離ｄは、より正確に言えば、光反射性電極４の発光層Ｅ側の表面から、発光層Ｅの厚み中央までの距離ということができる。光反射性電極４の表面を基準とすることは、光が反射層の表面で反射することから理解できるであろう。一方、発光層Ｅについては、厳密には電子とホールとの再結合点とすることが好ましいが、再結合点は材料や素子の特性により変化し得るし、また、発光層Ｅの厚みは全体に占める割合としては薄いことが多いので、基準の位置を発光層Ｅの中央と考えてもよいのである。もちろん、再結合点が分かる場合、再結合点を距離ｄの基準としてもよい。例えば、再結合点は、厚みの中央の他に、表面（光反射性電極４側の表面又は光透過性電極３側の表面）などとなる可能性がある。
　電極と発光層Ｅとの間、及び、複数の発光層Ｅの間には、有機ＥＬ素子を駆動可能にさせる適宜の層が形成される。例えば、電荷輸送層５や中間層６である。図１～図５では、電荷輸送層５及び中間層６が図示されている。電荷輸送層５は、ホール又は電子を注入したり輸送したりする層であってよい。中間層６は、電荷を発生させる層であってよい。第１から第５実施形態では、中間層６は電荷輸送層５に挟まれている。なお、発光層Ｅと発光層Ｅとの間に、バイポーラ性の層が形成される構造であってもよい。その場合、中間層６を設けずに、発光層Ｅ間の距離を離したり近づけたりすることができ、発光層Ｅの位置を容易に調整することができる。
　図２などで示すように、電荷輸送層５は、光反射性電極４側から、第１電荷輸送層５ａ、第２電荷輸送層５ｂ、第３電荷輸送層５ｃ、第４電荷輸送層５ｄ、・・・、とナンバリングされる。第１電荷輸送層５ａは電子輸送性の層として構成することができる。第２電荷輸送層５ｂはホール輸送性の層として構成することができる。第３電荷輸送層５ｃは電子輸送性の層として構成することができる。第４電荷輸送層５ｄはホール輸送性の層として構成することができる。もちろん、電荷輸送層５は、途中で電荷転換される構造であってもよい。
　ところで、本明細書では、一つの発光ユニットに一つの発光層Ｅが形成された素子の例を中心に説明するが、一つの発光ユニットに複数の発光層Ｅが積層されていてもよい。一つの発光ユニット内に、複数の発光層Ｅが積層される場合、発光層Ｅは直接接して重ねられる構造にすることができる。一つの発光ユニットが、複数の発光層Ｅを有する場合、発光特性の寄与（光取り出し効率及び色差）の大きい発光層Ｅにおいて、上記式（２）の関係式を満たすように設計するようにできる。もちろん、全ての発光層Ｅで上記式（２）を満たすことがより好ましい。
　第４実施形態及び第５実施形態では、基板１の光拡散層２とは反対側の表面に光取り出し層７が設けられている。光取り出し層７を設けると、基板１と外部（大気）との間での全反射が抑制され、より多くの光を外部に取り出すことができる。
　なお、発光層Ｅから光透過性電極３の基板１側の表面までの距離はＤとする。距離Ｄに用いる発光層Ｅの位置の基準は、上記の距離ｄの場合と同じであってよく、例えば、発光層Ｅの厚み中央であってよい。
　［素子の設計］
　有機ＥＬ素子の設計モデルにより、上記の関係式が好ましいことを説明する。
　図６は、有機ＥＬ素子の設計モデルである。この設計モデルにより、有機ＥＬ素子の好適化を行う。この有機ＥＬ素子は、基板１、光透過性電極３、発光層Ｅ、及び、光反射性電極４を備えている。発光層Ｅは一つであり、シングルユニットである。また、有機ＥＬ素子は、電荷輸送層５を備えている。ただし、光拡散層２は設けられていない。光拡散層２を除いて単純化することにより、光を取り出す好適条件を考察することができる。
　有機ＥＬ素子の好適化にあたっては、発光素子の特性として、効率（光取出し効率）と視野角による色差（ｕ’ｖ’座標のズレ）に着目している。色差のズレとは、図６で示すように、正面方向で取り出される光と、角度θで取り出される光との色のズレである。有機ＥＬ素子は、発光層Ｅから直接出射する光と光反射性の電極で反射する光とが干渉することで特定の出射方向への光が増減し、配光パターンが変化する。光拡散層や基板へ到達する配光パターンは効率や色差に直接影響を及ぼす。したがって、各発光色の発光層Ｅと反射層（光反射性電極４）との距離ｄが、効率と色差とを決定する重要なファクターとなる。そこで、本設計では、主に発光位置と反射層との距離を詳細に制御することで、好ましい効率と色差を実現する配光パターンを得るようにしている。
　図７は、立体角（放射束）の光取り出し方向成分を示すグラフである。このグラフは、発光層Ｅから生じる光量を光取り出し方向（角度θ）の成分に配分したものといえる。ここで、発光源からすべての方向に等しい確率で光が出射している状態を前提として考えると、ガウスの法則から、立体角が大きくなる視野角成分が相対的な発光エネルギー量（放射束）として多くなる。その放射束の光取出し方向成分がもっとも大きくなる角度は、計算によればｓｉｎ２θに比例するため、４５°周辺となる。図７のグラフでは、光取り出し方向成分Ｐ（θ）＝ｓｉｎ２θが示されている。したがって、斜め方向の成分、特に４５°方向の成分に着目して光学設計を行えば、効率的に光を取り出すことが可能となる。要するに、正面方向だけの好適化ではなく斜め方向を考慮した好適化によって、より光取り出し効率を高めることができるのである。
　図８は、光取り出し方向（角度θ）の増加に伴う光量の累積を示している。斜め方向の光を考慮するにあたり、注意すべき点がある。一般に、有機層の屈折率よりも基板や大気の屈折率は低いため、全反射の臨界角が存在し、ある角度以上の光は全反射によって外部に取り出すことができない。例えば、有機層の屈折率が１．８の場合は、臨界角は３４°となり、この臨界角３４°以上の光を大気に取り出せない。図８のグラフから、３４°以上の光が取り出せない場合、全体の約１７％の光しか外部に取り出せないことが理解される（図中の矢印参照）。４５°付近の光に焦点を当てる場合、光を取り出すためには有機層から大気へ光を取り出すための方策が求められる。そこで、有機層と基板の間に光拡散層２を挿入すれば、４５°付近の光を取り出すことが可能になる。
　以上の前提の下、図６のモデルによって、正面方向からの傾き角度θが４５°周辺の光が大きくなる光学設計について検討した。具体的な材料としては、基板１としてガラス基板（屈折率１．５）を用いた。また、有機層（発光層Ｅから光反射性電極４との間を満たす媒質の屈折率（ｎ）を１．８４とし、消衰係数（ｋ）を０．００１とした。なお、有機層の屈折率及び消衰係数は平均した値である。また、光反射性電極４をＡｇで構成した。この光反射性電極４の屈折率（ｎ）は、０．１２５であり、消衰係数（ｋ）は３．３４であった。発光層Ｅの発光材料としては、重み平均発光波長５５０ｎｍの光を発するものを用いた。発光層Ｅから光透過性電極３の基板１側の表面までの距離Ｄは、１００ｎｍとした。なお、この距離Ｄは、光取り出し効率にあまり大きな影響を与えないことが確認されている。以上の条件の下、発光層Ｅと光反射性電極４との間の距離ｄを変化させて、０°方向（正面方向）から取り出される光の強度、及び、４５°方向（斜め方向）から取り出される光の強度の推移を試験した。
　図９は、距離ｄを変化させたときに取り出される光の強度変化を示すグラフである。一般的には、０°方向でピークを示すｄ＝５０～６０ｎｍ付近がキャビティ設計の最適値となる。キャビティとは干渉によって光が強め合うことをいう。一方、４５°周辺の発光に着目するとｄ＝８０～９０ｎｍ付近がピークとなっている。これは、４５°方向の光では、発光位置と反射層との距離（直接光と反射光の光路差）が、角度がついている分長くなることに由来するものと考えられる。
　図１０は、図９で示された距離ｄの数値が本来のキャビティ位置からどれくらいずれているか示したグラフである。本明細書では、キャビティからのずれについて、下記式（７）で規定するファクターＡを用いる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000009
　ファクターＡは、光学距離（ｎ×ｄ）において、距離が１次干渉の距離から波長の何倍ずれているかを表す数値である。ファクターＡは、１次干渉の距離からの距離のズレを表すファクターとして表される。このグラフでは、ファクターＡを横軸にしている。
　モデル系の有機ＥＬ素子において、本来のキャビティ位置、つまり、正面方向のキャビティ位置では、Ａ＝０になる。しかしながら、斜め方向の光を考慮した設計によれば、Ａ＝０．０５～０．２５付近、好ましくはＡ＝０．１～０．２付近の設計を行うことで、発光のピークが得られることが予測される。正面方向（０°）だけではなく斜め方向の合算により光を取り出すためである。このように、発光層の位置を本来のキャビティ位置からずらすことにより、光取り出し効率の好適化が図れることが理解される。
　［シングルユニットの有機ＥＬ素子］
　上記設計に基づいて、シングルユニットの有機ＥＬ素子を試作した。層構成は、図４に示す第４実施形態の層構成にした。発光色は、橙色発光とした。発光層の重み平均発光波長（λ１）は５８０ｎｍとした。第１番発光層Ｅ１と光反射性電極４との間を満たす媒質の平均屈折率（ｎ）は１．８０、消衰係数（ｋ）は０．０００５とした。この屈折率及び消衰係数は波長λ１における平均値である。また、光反射性電極４をＡｇで構成した。この光反射性電極４の屈折率（ｎ）は、０．１１９であり、消衰係数（ｋ）は３．５１であった。なお、屈折率及び消衰係数は、発光波長に依存するため、上記の設計モデルとは値が異なっている。光透過性電極３にはＩＴＯを用いた。光透過性電極３を陽極として構成し、光反射性電極４を陰極として構成した。基板１はガラス基板（屈折率１．５）を用いた。この有機ＥＬ素子では、斜め方向（特にθ＝４５°）付近の光を活用するため、光拡散層２を基板１と光透過性電極３との間に挿入した。光拡散層２の導入により、光の進行方向が変更されるため、斜め方向の光をより多く取り出すことができる。
　ファクターＡが０～０．３の範囲で、発光層Ｅと光反射性電極４と間の距離ｄ１を制御して、ファクターＡの異なる数サンプルの素子を試作し、評価を行った。
　この素子では、ｎｓ、ｋｓ、ｎｒ、ｋｒが定まるので、上記の式（１）から、φ（λ）が求まる。
　すなわち、まず、この有機ＥＬ素子では、上記式（１）から、発光波長λ１において、
　　φ（λ１）＝０．６９４π
となる。
　ここで、ファクターＡにおける距離ｄ１をｄ１（Ａ）と規定する。ファクターＡ＝０の場合の距離ｄ１はｄ１（０）と表される。
　すると、距離ｄ１（０）は、次の式（８）で表される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000010
　この式に、上記のφ（λ１）＝０．６９４π、λ１＝５８０、ｎ＝１．８０を代入すると、ｄ１（０）＝５６ｎｍが導出される。このｄ１（０）は、いわばキャビティ設計においてずれを生じさせないときの膜厚である。
　ファクターＡは、距離ｄ１（Ａ）、ｄ１（０）を用いて、次の式（９）で表される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000011
　すなわち、ｄ１（Ａ）を求める式として、次の式（１０）が導出される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000012
　この式より、例えば、Ａ＝０．１５のときは、
　ｄ１（０．１５）＝　５６　＋　０．１５×５８０／１．８０　＝１０４ｎｍ
と計算され、ファクターＡを考慮した距離ｄ１が求まる。
　ファクターＡは、１次干渉ではＡ＝０となり、２次干渉ではＡ＝０．５となり、３次干渉ではＡ＝１となる。すなわちα次の干渉では理想系においてＡ＝０．５×（α－１）となる。したがって、ファクターＡと距離ｄとの関係が導かれる。
　図１１は、ファクターＡと光取り出し効率との関係を示すグラフである。図１１から、Ａ＝０．１５付近にピークがあることが確認され、上記の設計モデルと同じ傾向を示した。すなわち、キャビティ設計を正面方向で合わせたファクター値であるＡ＝０ではなく、そのファクター値とはずれたファクター値において、光取り出し効率がピークとなることが確認された。なお、ピークトップを１００％とした場合に、９０％以上を満たすファクターＡの範囲はおよそＡ＝０．０５～０．２５の範囲である。
　したがって、シングルユニットの有機ＥＬ素子においては、ｄ１が、上記式（４）の関係式を満たす場合に、光取り出し効率の好適化が図られることが確認された。
　なお、シングルユニット構造においては、２次干渉を利用し、式（２）においてｌ＝１の条件で発光層Ｅの位置を調整する設計も可能であるが、薄膜化の観点からは１次干渉を利用した式（４）の方が有利である。
　［マルチユニットの有機ＥＬ素子］
　上記設計に基づいて、マルチユニットの有機ＥＬ素子を試作した。層構成は、図５に示す第５実施形態の層構成にした。全体の発光色は、白色とした。白色発光は、照明用途などにおいて重要である。第１番発光層Ｅ１の重み平均発光波長（λ１）は５８０ｎｍとした。第１番発光層Ｅ１の発光色は橙色である。第２番発光層Ｅ２の重み平均発光波長（λ２）は４７０ｎｍとした。第２番発光層Ｅ２の発光色は青色である。第１番発光層Ｅ１と光反射性電極４との間を満たす媒質の平均屈折率（ｎ）は１．８０、消衰係数（ｋ）は０．０００５とした。この屈折率及び消衰係数は波長λ１における平均値である。第２番発光層Ｅ２と光反射性電極４との間を満たす媒質の平均屈折率（ｎ）は１．８３、消衰係数（ｋ）は０．０００７とした。この屈折率及び消衰係数は波長λ２における平均値である。また、光反射性電極４をＡｇで構成した。この光反射性電極４の、波長λ１における屈折率（ｎ）は、０．１１９であり、消衰係数（ｋ）は３．５１であった。また、光反射性電極４の、波長λ２における屈折率（ｎ）は、０．１３５であり、消衰係数（ｋ）は２．６６であった。光透過性電極３にはＩＴＯを用いた。光透過性電極３を陽極として構成し、光反射性電極４を陰極として構成した。基板１はガラス基板（屈折率１．５）を用いた。この有機ＥＬ素子では、斜め方向（特にθ＝４５°）付近の光を活用するため、光拡散層２を基板１と光透過性電極３との間に挿入した。光拡散層２の導入により、光の進行方向が変更されるため、斜め方向の光をより多く取り出すことができる。
　発光ユニットが２つとなった２ユニットマルチ構造では、光反射性電極４から遠い方の発光層Ｅである第２番発光層Ｅ２が、２次以上の干渉ピークとなる場合が多い。そのため、マルチユニット構造では、第ｍ番目の発光層Ｅｍにおける干渉の好適化も行われることが好ましい。この好適化には、シングルユニットで用いた上記の設計が応用される。その際、光学設計の拡張にあたっては、干渉ピークが半波長（正確には、波長を屈折率で割った値の半分となる）ごとにあらわれることが考慮される。すると、上記式（２）の関係式が導出される。
　上記式（２）の関係式から、ファクターＡの値は、２次の干渉を利用した場合には０．５５～０．７５となり、３次の干渉を利用した場合には１．０５～１．２５となる。また、４次以降の干渉も同様にファクターＡが求められる。
　参考までに、第２番発光層Ｅ２が発する波長λ２の光おける２次の干渉を利用した場合の関係式を式（１１）として示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000013
　すなわち、上記式（２）において、ｍ＝２、ｌ＝１を代入したものとなる。すなわち、α次の干渉を利用する場合には、ｌ＝α－１を代入すればよい。
　このような設計を基に、マルチユニットの有機ＥＬ素子の膜厚を調整する。このとき、ｄ１をファクターＡ＝０．１５となるような値（ｄ１＝１０４ｎｍ）に固定し、ｄ２をパラメータとして変化させて、素子設計を行った。
　この素子では、ｎｓ、ｋｓ、ｎｒ、ｋｒが定まっているので、上記の式（１）から、φ（λ２）＝０．６１７πである。
　また、上記式（８）と同様に下記式（１２）が導かれる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000014
　この式に、上記のφ（λ２）＝０．６１７π、λ２＝４７０、ｎ＝１．８３を代入すると、ｄ２（０）＝４０ｎｍが導出される。このｄ２（０）は、いわば１次干渉のキャビティ設計においてずれを生じさせないときの膜厚である。
　また、上記式（９）、（１０）と同様に下記式（１３）、（１４）が導かれる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000015
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000016
　この式より、例えば、Ａ＝０．６５であるときの距離ｄ２は、
　ｄ２（０．６５）＝　４０　＋　０．６５×４７０／１．８３　＝２０７ｎｍ
と計算され、ファクターＡを考慮した距離ｄ２が求まる。なお、第２番発光層Ｅ２の位置は、２次干渉の位置を基準にしてずらした条件としている。１次干渉では第１番発光層Ｅ１の位置と近くなり好適化できないからである。
　図１２は、距離ｄ２から求まるファクターＡと、光取り出し効率との関係を示すグラフである。このグラフに示すように、第２番発光層Ｅ２においては、ファクターＡ＝０．６５付近となるｄ２の条件において、光取り出し効率のピークが確認された。
　よって、上記式（２）の関係式が満たされることにより、光取り出し効率が好適化されることが確認された。
　マルチユニット構造の有機ＥＬ素子においては、二つ以上の発光層Ｅを備えるため、特に視野角特性（色度のズレの抑制）が重要となる。そこで、上記のマルチユニットの有機ＥＬ素子の視野角特性を、色差（Δｕ’ｖ’）を用いて確認した。このΔｕ’ｖ’は、色度のｕ’ｖ’座標が正面から視野角８０°の範囲において平均値からのずれた量の２乗平均（Δｕ’＾２＋Δｖ’＾２）＾（１／２）の最大値を意味している。ここで、「＾」は乗数を示す記号である。ＥｎｅｒｇｙＳｔａｒの規格（Program Requirements for Solid State Lighting Luminaires,Eligibility Criteria - Version 1.1, 2008）によれば、Δｕ’ｖ’＜０．００７にすることが照明品質として好ましい。
　図１３は、距離ｄ２を固定し、距離ｄ１をパラメータとして変化させたときの、正面方向と斜め方向（８０°）との色度の差を示すグラフである。横軸はファクターＡとしている。ｄ２は、Ａ＝０．６５で固定した。
　図１４は、距離ｄ１を固定し、距離ｄ２をパラメータとして変化させたときの、正面方向と斜め方向（８０°）との色度の差を示すグラフである。横軸はファクターＡとしている。ｄ１は、Ａ＝０．１５で固定した。
　図１３及び図１４のグラフから分かるように、上記の関係式を満たすようなファクターＡ（距離ｄ）において、Δｕ’ｖ’が小さくなっており、視野角特性（色差）の抑制にも上記式（２）の関係式による設計が有効であることが示された。なお、Δｕ’ｖ’の値は、光拡散層２の性質や光取り出し層７の性質によっても大きく変わり得るが、一般に、素子設計においては、より単純な系においてΔｕ’ｖ’を抑制することで、全体的に色差を抑制しやすくなる方向になる。そのため、光拡散層２や光取り出し層７の設計自由度が増える。
　色差のズレをさらに抑制するためには、発光層Ｅと光拡散層２との間の距離を調整することも有効である。発光層Ｅの光透過性電極３側は、光反射性電極４側ほどキャビティ効果が強くなく、効率に対しては大きく寄与しないが、視野角特性は光学設計には影響を及ぼすものと考えられる。ここで、距離の調整にあたっては、光拡散層２を少ない反射回数で通過する入射角度の小さい光に対する色差を抑制することに着目する。例えば、有機層（ｎ＝１．８）とガラス基板（ｎ＝１．５）との界面の臨界角は約５６°であり、臨界角５６°を超える光は光拡散層２があったとしても１回で取り出されず、光拡散層２で角度変換及び多重反射を繰り返しながら取り出される。その過程で光が混ざるため、色差にほとんど寄与しない。一方、臨界角５６°未満の光の大部分は光拡散層２を一度で通過してしまうため、光拡散層２で色差のズレを抑制することが難しくなってしまうおそれがある。よって、臨界角未満の光は素子側であらかじめ色差が発生しない構成にしておくことが、色差の抑制のためにはより効果的である。
　図１５に、光拡散層２に入射するときの色差を測定する試験発光素子を示す。この試験発光素子は、有機ＥＬ素子の発光構造と同様の層構成で構成されている。試験発光素子は、光透過性を有する基板１と、光透過性電極３と、発光層Ｅと、光反射性電極４と、電荷輸送層５とを備えている。ただし、光拡散層２は設けられていない。また、基板１の屈折率は有機層（発光層Ｅ、電荷輸送層５及び光透過性電極３）の平均屈折率と同等に調整されており、基板１と光透過性電極３との界面で全反射が起こらないように設計されている。また、基板１の外部側には発光面全体を覆うように半球レンズ３０が設けられている。この半球レンズ３０は、基板１と同等の屈折率となっている。このような試験発光素子では、発光した光が全反射せずに１パスで取り出されるため、薄膜内部での配光分布を直接的に確認することができ、正面方向と斜め方向とでの色差を容易に確認することができる。なお、図１５は、発光構造としてシングルユニットを示しているが、マルチユニットでも当然ながら色差の確認は可能である。
　このような検討から、マルチユニットの有機ＥＬ素子について、距離ｄ１、ｄ２、Ｄ１、Ｄ２を変化させて、視野角特性及び光取り出し効率の変動を調べた。なお、視野角特性については、図１５に示す半球レンズ３０を用いた試験素子の系と、図５に示す光拡散層２を用いた有機ＥＬ素子の系とで確認した。視野角は６０°と８０°との二つで測定した。
　結果を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１において、設計例１は、発光層Ｅの配置を干渉条件に合わせたものである。いわば完全なキャビティ設計が行われている。そのため、式（２）の関係は満たされていない。設計例２は、第１番発光層Ｅ１の配置を、式（２）を満足するように干渉条件からずらしたものである。設計例３は、設計例２の素子について、さらに第２番発光層Ｅ２の配置を、式（２）を満足するように干渉条件からずらしたものである。
　設計例２では設計例１よりも光取り出し効率が向上し、色差（Δｕ’ｖ’）も抑制されている。設計例３では、設計例２よりもさらに光取り出し効率が向上している。色差が若干大きくなる傾向が見られるが、その差は小さく許容範囲といえる。
　設計例４、５は、設計例３の素子について、第２番発光層Ｅ２から基板１までの距離Ｄ２を変化させたものである。距離Ｄ２の変化により、距離Ｄ１も変化する。距離Ｄ２の変化による光取り出し効率の変化は小さい。しかしながら、距離Ｄ２の変化により色差が変動することが確認される。すなわち、色差の抑制のためには、距離Ｄ２を調整することが好ましい。
　表１の結果から、光拡散層２に入射する光について、正面方向からの角度が０～６０°の範囲での色差を抑えることで、全体の色差を抑制できることが確認された。また、上記で説明した光透過性電極３と発光層Ｅの距離関係によって色差も抑制可能なことが確認された。半球レンズ３０で確認された色差Δｕ’ｖ’（０～６０°）として、０．１以下が有効である。このような設計は３段以上（発光ユニットが３つ以上）の多段マルチにも適用可能である。この角度６０°は、屈折率ｎ１からｎ２の媒質に光が進入する際の全反射条件の角度（θ＝ｓｉｎ－１（ｎ２／ｎ１））と近似できる。
　以上より、一般化すると、まず、発光層Ｅの平均屈折率をｎａとし、基板１の屈折率をｎｂとしたときに、ｎａ＞ｎｂの関係が満たされることが前提となる。そして、その前提の下、発光層Ｅから光拡散層２に到達する光の光拡散層２への入射角をθとする。このときに、次の式（３）で示される角度θの条件で入射する光におけるｕ’ｖ’座標での色度と、正面方向に入射する光におけるｕ’ｖ’座標での色度との差である色差Δｕ’ｖ’が、絶対値で０．１以下であることが好ましいこととなる。このような設計によって見る角度によって色ズレのない視野角特性のよい発光を得ることがより可能になる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000017
　なお、発光層Ｅの平均屈折率について、発光層Ｅが一つの場合はその屈折率となり、発光層Ｅが複数の場合はそれらを平均した屈折率になる。屈折率は層の厚さで重み付けした平均値であってよい。
　表１においては、「Δｕ’ｖ’０－６０°半球レンズ」の欄が式（３）の関係を満たす角度θのときの色差に対応しており、この値が０．１以下の場合には、光拡散層２を設けた素子においても色差が小さいことが確認される。色差は、小さい方がよく、例えば、絶対値で０．０９以下になることがさらに好ましい。また、「Δｕ’ｖ’０－８０°半球レンズ」についても、小さい方がよく、この値が、０．１４以下であることがより好ましい。色差は小さいほどよいため、その下限は０である。
　［有機ＥＬ素子の材料］
　有機ＥＬ素子を構成する材料を説明する。有機ＥＬ素子は、有機ＥＬ素子を製造するために通常用いられる適宜の材料で形成され得る。
　基板１としては、ガラス基板を用いることができる。ガラスとしてはソーダガラスを用いることができる。無アルカリガラスを用いてもよいが、ソーダガラスの方が一般的に安価であり、コスト面で有利である。また、ソーダガラスを用いても、光拡散層２が有機層の下地層として存在しているため、ＩＴＯ等の光透過性電極３へのアルカリ拡散の影響を抑制することができる。
　光拡散層２は、例えば、母材に散乱粒子を配合して塗布した薄膜で構成することができる。この場合、光拡散層２の母材の屈折率はなるべく高い方がよく、発光層Ｅ及び電荷輸送層５と同等以上であることが好ましい。また、光取り出し性を高めるために、なるべく光を吸収しない材料が好ましい。母材としては樹脂を用いることができる。また、母材にＴｉＯ２などの高屈折率の無機材料を混合して屈折率を高めてもよい。ただし、粒子の凝集によって突起が生じるなどすると、ショートが発生しやすくなるので、品質を損なうことのないような処理、例えばコーティング処理などがなされていることが好ましい。また、散乱粒子は母材と合わせて光を拡散する機能が発揮されるものであれば、特に制限はないが、散乱粒子は光を吸収しないことが好ましい。光拡散層２は、光拡散層２の材料を基板１の表面に塗布することによって形成することができる。材料の塗布方法はスピンコートでもよいし、スリットコート、バーコート、スプレーコート、インクジェットなどのコーティング方法を、用途や基板サイズなどに応じて用いてもよい。光拡散層２の好ましい形態については後述する。
　光拡散層２上に、発光構造を構成する有機発光積層体が形成される。有機発光積層体は、陽極と陰極との間に有機ＥＬ層が形成された構成となっている。本明細書では、有機ＥＬ層とは、陽極と陰極との間の層として定義する。有機ＥＬ層は、例えば、陽極側から、ホール輸送層、発光層、電子輸送層、電子注入層を備える構成とすることができる。有機ＥＬ素子では、光透過性電極３を陽極として構成し、光反射性電極４を陰極として構成することができる。
　有機ＥＬ層の積層構造は、上述の例に限らず、例えば、発光層の単層構造や、ホール輸送層と発光層と電子輸送層との積層構造や、ホール輸送層と発光層との積層構造や、発光層と電子輸送層との積層構造などでもよい。また、陽極とホール輸送層との間にホール注入層を介在させてもよい。また、発光層は、単層構造でも多層構造でもよく、例えば、所望の発光色が白色の場合には、発光層中に赤色、緑色、青色の３種類のドーパント色素をドーピングするようにしてもよい。あるいは、発光層は、青色正孔輸送性発光層と緑色電子輸送性発光層と赤色電子輸送性発光層との積層構造を採用してもよいし、青色電子輸送性発光層と緑色電子輸送性発光層と赤色電子輸送性発光層との積層構造を採用してもよい。また、陽極と陰極とで挟んで電圧を印加すれば発光する機能を有する有機ＥＬ層を１つの発光ユニットとして、複数の発光ユニットを光透過性および導電性を有する中間層を介して積層したマルチユニット構造を採用してもよい。マルチユニット構造とは、１つの陽極と１つの陰極との間に、厚み方向に重なる複数の発光ユニットが電気的に直列接続して配置された構造である。
　陽極は、ホールを注入するための電極であり、仕事関数の大きい金属、合金、電気伝導性化合物、あるいはこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましく、ＨＯＭＯ（Ｈｉｇｈｅｓｔ　Ｏｃｃｕｐｉｅｄ　Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ　Ｏｒｂｉｔａｌ）準位との差が大きくなりすぎないように仕事関数が４ｅＶ以上６ｅＶ以下のものを用いるのが好ましい。陽極の電極材料としては、例えば、ＩＴＯ、酸化錫、酸化亜鉛、ＩＺＯなどの金属酸化物や、ヨウ化銅などの金属化合物、ＰＥＤＯＴ、ポリアニリンなどの導電性高分子および任意のアクセプタなどでドープした導電性高分子、カーボンナノチューブなどの導電性光透過性材料を挙げることができる。ここにおいて、陽極は、基板１に設けられた光拡散層２の表面に、スパッタ法、真空蒸着法、塗布法などによって薄膜として形成すればよい。なお、陽極のシート抵抗は数百Ω／□以下とすることが好ましく、特に好ましくは１００Ω／□以下がよい。ここで、陽極の膜厚は５００ｎｍ以下、好ましくは１０～２００ｎｍの範囲で設定するのがよい。陽極を薄くすればするほど光の透過率が改善するが、シート抵抗が膜厚と反比例して増加するため、有機ＥＬ素子の大面積化の際に高電圧化や輝度均斉度の不均一化（電圧降下による電流密度分布の不均一化による）が発生する。このトレードオフを回避するため、メタルなどの補助配線（グリッド）を透明陽極上に形成することも一般的に有効である。材料としては導電性に優れたものが望ましく、Ａｇ、Ｃｕ、Ａｕ，Ａｌ，Ｒｈ、Ｒｕ、Ｎｉ、Ｍｏ、Ｃｒ、Ｐｄなどやこれらの合金、例えば、ＭｏＡｌＭｏ、ＡｌＭｏ、ＡｇＰｄＣｕなどを用いるとよい。この際、メタルグリッドが遮光材料として働かないよう、グリッド部から陰極に電流が流れないような絶縁処理をグリッド部表面に施すとなおよい。また、拡散した光がグリッドで吸収される影響を最小化するため、グリッドに用いる金属はなるべく高反射率のものを用いることが好ましい。
　陽極にＩＴＯを用いる場合、ＩＴＯが結晶化する１５０℃以上で成膜するか、低温成膜したあとでアニール処理（１５０℃以上）を行うことが好ましい。結晶化させると導電性が改善し、前記トレードオフ条件が緩和する。また、構造が密になることから、光拡散層２に樹脂を用いた場合に発生するアウトガス（水など）が有機ＥＬ層に伝わるのを抑制する効果も期待される。
　ホール注入層に用いられる材料は、ホール注入性の有機材料、金属酸化物、いわゆるアクセプタ系の有機材料あるいは無機材料、ｐ－ドープ層などを用いて形成することができる。ホール注入性の有機材料とは、ホール輸送性を有し、また仕事関数が５．０～６．０ｅＶ程度であり、陽極との強固な密着性を示す材料などがその例である。例えば、ＣｕＰｃ、スターバーストアミンなどがその例である。また、ホール注入性の金属酸化物とは、例えば、モリブデン、レニウム、タングステン、バナジウム、亜鉛、インジウム、スズ、ガリウム、チタン、アルミニウムのいずれかを含有する金属酸化物である。また、１種の金属のみの酸化物ではなく、例えばインジウムとスズ、インジウムと亜鉛、アルミニウムとガリウム、ガリウムと亜鉛、チタンとニオブなど、上記のいずれかの金属を含有する複数の金属の酸化物であってもよい。また、これらの材料からなるホール注入層は、蒸着法、転写法などの乾式プロセスによって成膜しても良いし、スピンコート法、スプレーコート法、ダイコート法、グラビア印刷法などの湿式プロセスによって成膜するものであってもよい。
　ホール輸送層に用いる材料は、例えば、ホール輸送性を有する化合物の群から選定することができる。この種の化合物としては、例えば、４，４’－ビス［Ｎ－（ナフチル）－Ｎ－フェニル－アミノ］ビフェニル（α－ＮＰＤ）、Ｎ，Ｎ’－ビス（３－メチルフェニル）－（１，１’－ビフェニル）－４，４’－ジアミン（ＴＰＤ）、２－ＴＮＡＴＡ、４，４’，４”－トリス（Ｎ－（３－メチルフェニル）Ｎ－フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）、４，４’－Ｎ，Ｎ’－ジカルバゾールビフェニル（ＣＢＰ）、スピロ－ＮＰＤ、スピロ－ＴＰＤ、スピロ－ＴＡＤ、ＴＮＢなどを代表例とする、アリールアミン系化合物、カルバゾール基を含むアミン化合物、フルオレン誘導体を含むアミン化合物などを挙げることができるが、一般に知られる任意のホール輸送材料を用いることが可能である。
　発光層Ｅの材料としては、有機ＥＬ素子用の材料として知られる任意の材料が使用可能である。例えばアントラセン、ナフタレン、ピレン、テトラセン、コロネン、ペリレン、フタロペリレン、ナフタロペリレン、ジフェニルブタジエン、テトラフェニルブタジエン、クマリン、オキサジアゾール、ビスベンゾキサゾリン、ビススチリル、シクロペンタジエン、キノリン金属錯体、トリス（８－ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体、トリス（４－メチル－８－キノリナート）アルミニウム錯体、トリス（５－フェニル－８－キノリナート）アルミニウム錯体、アミノキノリン金属錯体、ベンゾキノリン金属錯体、トリ－（ｐ－ターフェニル－４－イル）アミン、１－アリール－２，５－ジ（２－チエニル）ピロール誘導体、ピラン、キナクリドン、ルブレン、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、ジスチリルアミン誘導体および各種蛍光色素など、上述の材料系およびその誘導体を始めとするものが挙げられるが、これらに限定するものではない。また、これらの化合物のうちから選択される発光材料を適宜混合して用いることも好ましい。また、上記化合物に代表される蛍光発光を生じる化合物のみならず、スピン多重項からの発光を示す材料系、例えば燐光発光を生じる燐光発光材料、およびそれらからなる部位を分子内の一部に有する化合物も好適に用いることができる。また、これらの材料からなる発光層Ｅは、蒸着法、転写法などの乾式プロセスによって成膜しても良いし、スピンコート法、スプレーコート法、ダイコート法、グラビア印刷法など、湿式プロセスによって成膜するものであってもよい。
　中間層６は、各発光ユニットに対して電荷を発生させることができる材料により形成することができる。光を取り出すためには、光透過性を有することが好ましい。例えば、金属薄膜により中間層６を構成することができる。銀、アルミなどが例示される。また、有機材料を用いて中間層６を構成してもよい。
　電子輸送層に用いる材料は、電子輸送性を有する化合物の群から選定することができる。この種の化合物としては、Ａｌｑ３等の電子輸送性材料として知られる金属錯体や、フェナントロリン誘導体、ピリジン誘導体、テトラジン誘導体、オキサジアゾール誘導体などのヘテロ環を有する化合物などが挙げられるが、この限りではなく、一般に知られる任意の電子輸送材料を用いることが可能である。
　電子注入層の材料は、例えば、フッ化リチウムやフッ化マグネシウムなどの金属フッ化物、塩化ナトリウム、塩化マグネシウムなどに代表される金属塩化物などの金属ハロゲン化物や、アルミニウム、コバルト、ジルコニウム、チタン、バナジウム、ニオブ、クロム、タンタル、タングステン、マンガン、モリブデン、ルテニウム、鉄、ニッケル、銅、ガリウム、亜鉛、シリコンなどの各種金属の酸化物、窒化物、炭化物、酸化窒化物など、例えば酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化鉄、窒化アルミニウム、窒化シリコン、炭化シリコン、酸窒化シリコン、窒化ホウ素などの絶縁物となるものや、ＳｉＯ２やＳｉＯなどをはじめとする珪素化合物、炭素化合物などから任意に選択して用いることができる。これらの材料は、真空蒸着法やスパッタ法などにより形成することで薄膜状に形成することができる。
　陰極は、発光層中に電子を注入するための電極であり、仕事関数の小さい金属、合金、電気伝導性化合物およびこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましく、ＬＵＭＯ（Ｌｏｗｅｓｔ　Ｕｎｏｃｃｕｐｉｅｄ　Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ　Ｏｒｂｉｔａｌ）準位との差が大きくなりすぎないように仕事関数が１．９ｅＶ以上５ｅＶ以下のものを用いるのが好ましい。陰極の電極材料としては、例えば、アルミニウム、銀、マグネシウムなど、およびこれらと他の金属との合金、例えばマグネシウム－銀混合物、マグネシウム－インジウム混合物、アルミニウム－リチウム合金を例として挙げることができる。また、金属の導電材料、金属酸化物など、およびこれらと他の金属との混合物、例えば、酸化アルミニウムからなる極薄膜（ここでは、トンネル注入により電子を流すことが可能な１ｎｍ以下の薄膜）とアルミニウムからなる薄膜との積層膜なども使用可能である。
　有機ＥＬ素子においては、発光積層体は封止材により封止されることが好ましい。有機ＥＬ層は水などに弱いため、空気との接触を避けるため、露点管理（例えば－７０℃以下）されたグローブボックス内でキャップガラスなどを用いて基板１の有機ＥＬ層側が封止される。乾燥剤等を封止の内部に含めることにより、さらに保管寿命を改善することが可能である。
　光取り出し層７は、基板１の光拡散層２とは反対側に設けることができる。これにより基板と大気の界面で生じる全反射ロスを抑制することが可能である。光取り出し層７は、接着剤で貼り付けた拡散フィルム、プリズムシート、マイクロレンズシートなどで構成することができる。あるいは、光取り出し層７は、基板１をブラストやエッチングなどで直接加工して得られる光の拡散構造（例えば微細凹凸）で形成されてもよい。
　［光拡散層］
　有機ＥＬ素子では、光拡散層２を設けることによって有機層と基板との界面での全反射を抑制し、光をより多く外部に取り出せるようにしている。そのため、光拡散層２を好適化することによって、さらなる光取り出し性の向上を行うことができる。光拡散層２は、透明材料によって形成される。
　以下、光拡散層２の好ましい態様について説明する。
　光拡散層２は、基板１側から第１透明材料層２１と第２透明材料層２２とを有していることが好ましい。それにより、二つの層の界面で容易に凹凸構造２０を形成することができる。第２透明材料層２２は、基板１よりも屈折率が大きいことが好ましい。それにより、屈折率差を低減して、光取り出し効率をさらに高めることができる。第１透明材料層２１と第２透明材料層２２との界面に、凹凸構造２０が形成されていることが好ましい。このような界面に凹凸構造２０を有する複層構成の光拡散層２によって、凹凸構造２０によって光が拡散されるため、光取り出し性をさらに高めることができる。
　また、光拡散層２が二つの透明材料層２１，２２で構成されていると、第２透明材料層２２が被膜層として機能して、凹凸構造２０が平坦化されるため、発光積層体を安定して設けることができる。そのため、凹凸に起因する断線不良やショート不良を抑制することができる。また、被覆層を設けた場合、高さ（深さ）の大きい凹凸構造を設けた場合であっても、発光積層体を良好に積層形成することが可能になる。このように、第２透明材料層２２は平坦化層として機能することが可能であり好ましい。また、二つの透明材料層２１，２２は透明であり光透過性を有するため、光を有効に取り出すことができる。
　第２透明材料層２２は、可視光波長領域での屈折率ｎＨが１．７５以上であることが好ましい。それにより、屈折率差をより低減して、広い角度において全反射ロスを抑制して、光をより多く取り出すことができる。基板１の屈折率ｎｂは、例えば、１．３～１．５５の範囲である。第２透明材料層２２の屈折率ｎＨは、有機ＥＬ層の屈折率（平均屈折率）と同等以上であることも好ましい。有機ＥＬ層の平均屈折率は、例えば、１．６～１．９の範囲である。この平均屈折率は可視光領域の波長のものであってよい。屈折率ｎＨの上限は、特に限定されるものではないが、例えば２．２であってよく、あるいは２．０であってもよい。また、隣接する層である光透過性電極３との間の屈折率差を小さくすることが好ましい。例えば、この屈折率差を１．０以下にすることができる。
　図１６は、第１透明材料層２１の屈折率ｎＬを１．４５で固定し、第２透明材料層２２の屈折率ｎＨを変動させたときの光取り出し効率の変化を示すグラフである。有機ＥＬ素子は、第５実施形態の層構成のものを用いた。このグラフから、屈折率ｎＨは１．７５以上が好ましいことが理解される。
　第１透明材料層２１は、可視光波長領域での屈折率ｎＬが１．３～１．５の範囲内であることが好ましい。それにより、光をより多く取り出すことができる。第１透明材料層２１と基板１との間の屈折率差は小さい方がよい。例えば、この屈折率差を１．０以下にすることができる。第１透明材料層２１の屈折率ｎＬが基板１の屈折率よりも小さいことも好ましい。その場合、第１透明材料層２１と基板１との界面での全反射を抑制することができる。もちろん、光拡散層２によれば、光の拡散によって光を取り出すことができるので、第１透明材料層２１は基板１よりも屈折率が高くてもよい。
　図１７は、第２透明材料層２２の屈折率ｎＨを１．７５で固定し、第１透明材料層２１の屈折率ｎＬを変動させたときの光取り出し効率の変化を示すグラフである。このグラフから、第１透明材料層２１の屈折率ｎＬは１．３～１．５の範囲が好ましいことが理解される。
　基板１と第１透明材料層２１とは、屈折率が低いほどよく（下限は大気と同じ１）、屈折率が１に近づくほど、基板１と大気との界面での全反射が発生しにくくなる。そのため、光取り出し層７を設けなくても光を取り出すことが可能になるため、より構造を簡単にすることができる。第１透明材料層２１の光透過率は高い方がよい。例えば、第１透明材料層２１は、可視光の８０％以上、好ましくは９０％以上の透過性を有することがよい。
　光拡散層２は、例えば、第１透明材料層２１を低屈折率層として構成し、第２透明材料層２２を高屈折率層として構成することができる。第１透明材料層２１の可視光波長領域での屈折率ｎＬが１．３～１．５の範囲内であり、かつ、第２透明材料層２２の可視光波長領域での屈折率ｎＨが１．７５以上であることがより好ましい。
　光拡散層２（第１透明材料層２１及び第２透明材料層２２）は、樹脂により形成されていることが好ましい。それにより、屈折率を容易に調整することができるとともに、凹凸の形成と凹凸の平坦化とを簡単に行うことができる。樹脂材料を用いた場合、比較的高屈折率のものを容易に得ることができる。また、樹脂は塗布によって層を形成することができるため、凹部に樹脂を侵入させて表面が平坦面となった層をより簡単に形成することができる。
　第１透明材料層２１に用いる材料としては、アクリル系やエポキシ系などの有機樹脂が例示される。また、樹脂には、樹脂を硬化させるための添加剤（硬化剤、硬化促進剤、硬化開始剤など）が添加されていてもよい。第１透明材料層２１の材料は、消衰係数ｋがなるべく小さいことが好ましく、理想的にはｋ＝０（または測定不能なレベルの数値）となることが好ましい。したがって、第１透明材料層２１は、好ましくは全可視波長領域で消衰係数ｋ＝０であるが、材料の膜厚によって許容される範囲が決定されるものであってよい。なお、樹脂以外の材料としては、無機系材料が例示される。例えば、スピンオンガラスを用いて第１透明材料層２１を構成することができる。
　第２透明材料層２２の材料としては、ＴｉＯ２などの高屈折率ナノ粒子を分散した樹脂などが挙げられる。樹脂は、アクリル系やエポキシ系などの有機樹脂であってよい。また、樹脂には、樹脂を硬化させるための添加剤（硬化剤、硬化促進剤、硬化開始剤など）が添加されていてもよい。また、第２透明材料層２２の材料は、消衰係数ｋがなるべく小さいことが好ましく、理想的にはｋ＝０（または測定不能なレベルの数値）となることが好ましい。なお、樹脂以外の材料としては、ＳｉＮなどで構成される無機膜や、無機酸化物（ＳｉＯ２など）の膜などが例示される。
　第２透明材料層２２によって被覆された表面（光透過性電極３側の面）は平坦な面であることが好ましい。それにより、ショート不良や積層不良を抑制して、発光積層体をより安定して形成することができる。
　なお、第２透明材料層２２を設けなくても発光性能などに影響がないのであれば、第２透明材料層２２は設けられなくてもよい。第２透明材料層２２を設けない場合、層の数を減らすことができるので、素子をより簡単に製造することが可能になる。例えば、第１透明材料層２１の凹凸形状の高さが上層の成膜に影響を与えない程度の高さであるならば、第２透明材料層２２は設けないようにしてもよい。第２透明材料層２２を設けていない場合であっても、凹凸構造２０で構成された光拡散層２によって光取り出し性を高めることが可能である。ただし、ショート不良や断線不良の抑制のためには上記したように第２透明材料層２２を形成することが好ましい。
　第１透明材料層２１及び第２透明材料層２２は、その材料を塗布することにより基板１の表面に設けることができる。材料の塗布方法は、適宜のコート法を採用することができ、スピンコートを用いてもよく、あるいは、スリットコート、バーコート、スプレーコート、インクジェットなどの方法を用途や基板サイズなどに応じて採用することができる。
　第１透明材料層２１と第２透明材料層２２との間の凹凸構造２０は適宜の方法により形成することができる。例えば、透明材料にビーズのような粒子を混合して、その粒子形状に起因して凹凸を形成することができる。また、インプリント法により凹凸構造２０の凹凸を形成することも好ましい。インプリント法によれば、微細な凹凸を効率よく精度高く形成することができる。また、後述するように、凹凸区画ごとに凸部又は凹部を割り当てて凹凸を形成する場合、インプリント法を用いれば、精度高く微細な凹凸を形成することが可能になる。インプリント法によって凹凸を形成する場合、一つの凹凸区画は、プリントを行う一ドットにより構成されるものであってよい。インプリント法は微細構造を形成し得るものが好ましく、例えば、ナノインプリントと称せられる方法を用いることができる。
　インプリント法は大きく分けてＵＶインプリント法と熱インプリント法があり、両者のどちらを用いてもよい。例えば、ＵＶインプリント法を用いることができる。ＵＶインプリント法により簡単に凹凸をプリント（転写）して凹凸構造を形成することができる。ＵＶインプリント法では、例えば、周期２μｍ、高さ１μｍの矩形（ピラー）構造をパターニングしたＮｉマスターモールドから型取りしたフィルムモールドを用いる。そして、ＵＶ硬化性のインプリント用透明樹脂を基板に塗布し、この基板の樹脂表面にモールドを押し付ける。その後、ＵＶ光（例えば波長λ＝３６５ｎｍのｉ線など）を基板側から基板を通して、またはモールド側からフィルムモールドを通して照射し、樹脂を硬化させる。そして、樹脂の硬化後にモールドを剥離する。このとき、モールドには事前に離型処理（フッ素系コーティング剤など）を施していることが好ましく、それにより、容易に基板からモールドを剥離することができる。これにより、モールドの凹凸形状を基板に転写することができる。なお、このモールドには、凹凸構造２０の形状と対応した凹凸が設けられている。そのため、モールドの凹凸が転写されたときには、所望の凹凸形状が透明材料の層に形成される。例えば、モールドとして不規則に凹部が区画ごとに割り当てられて形成されているものを用いれば、不規則に凸部が割り当てられた凹凸構造２０を得ることができる。
　図１８は、光拡散層２の凹凸構造２０の一例である。図１８は図１８Ａ及び図１８Ｂから構成される。光拡散層２における凹凸構造２０は、複数の凸部１１又は凹部１２が面状に配置された構造であることが好ましい。それにより、角度依存性なく光の拡散作用を高めて、より多くの光を外部に取り出すことができる。複数の凸部１１又は凹部１２が配置される面は基板１の表面と平行な面であってよい。図１８では、複数の凸部１１が面状に配置されている様子が示されている。また、複数の凹部１２が面状に配置された様子が示されているともいえる。凹凸構造２０は、複数の凸部１１及び凹部１２が面状に配置された構造であってもよい。
　光拡散層２における凹凸構造２０においては、図１８に示すように、複数の凸部１１又は凹部１２は、格子状の区画１０に一区画分の凸部１１又は凹部１２がランダムに割り当てられて配置されていることが好ましい。それにより、角度依存性なく光の拡散作用を高めて、より多くの光を外部に取り出すことができる。格子状の区画１０の一例は、一区画が四角形となったものである。四角形は正方形であることがさらに好ましい。この場合、複数の四角形が縦横に敷き詰められるマトリックス状の格子（四角格子）となる。格子状の区画１０の他の一例は、一区画が六角形となったものである。六角形は正六角形であることがさらに好ましい。この場合、複数の六角形が充填構造で敷き詰められるハニカム状の格子（六角格子）となる。なお、格子としては、三角形が敷き詰められた三角格子であってもよいが、四角格子又は六角格子の方が凹凸の制御が容易になる。
　図１８の凹凸構造２０は、高さが略等しい複数の凸部１１がマトリックス状の凹凸の一区画（格子状の区画１０）ごとに割り当てられて面状に配置することにより形成されるものである。そして、凹凸構造２０は、平面視での単位領域における凸部１１の面積率が各領域において略同一であるように形成されている。このような、凹凸構造２０を設けることにより、光取り出し性を効率よく向上させることができる。
　図１８の凹凸構造２０において、図１８Ａは基板１の表面と垂直な方向から見た様子を示し、図１８Ｂは基板１の表面と平行な方向から見た様子を示している。図１８Ａでは凸部１１が設けられている区画を斜線で示している。図１８ＡにおけるラインＬ１、Ｌ２、Ｌ３は、図１８ＢにおけるラインＬ１、Ｌ２、Ｌ３にそれぞれ対応する。
　図１８Ａに示すように、この凹凸構造２０は、縦横に複数の正方形がマス目（行列型）のように並んで構成されるマトリックス状の凹凸区画に、凸部１１が割り当てられて配置されて形成されている。各凹凸区画は面積が等しく形成されている。凹凸の一区画（一つの凹凸区画）には一つの凸部１１及び凹部１２のいずれかが割り当てられている。凸部１１の割り当ては規則的であってもよいし、不規則であってもよい。図１８の形態では、ランダムに凸部１１が割り当てられている形態が示されている。図１８Ｂに示すように、凸部１１が割り当てられた区画では、凹凸構造２０を構成する材料が光透過性電極３側に突出することにより凸部１１を形成している。また、複数の凸部１１は高さが略等しく設けられている。ここで、凸部１１の高さが略等しいとは、例えば、凸部１１の高さを平均した場合、平均の高さの±１０％以内に、あるいは好ましくは±５％以内に、凸部１１の高さが収まって揃うことであってよい。
　図１８Ｂでは、凸部１１の断面形状は矩形状になっているが、ひだ状、逆三角形状、台形状、半円状、半楕円状、正弦波状など適宜の形状であってよい。一の凸部１１と他の凸部１１とが隣り合う部分では、凸部１１は連結して、大きな凸部が形成されている。また、一の凹部１２と他の凹部１２とが隣り合う部分では、凹部１２は連結して、大きな凹部が形成されている。凸部１１及び凹部１２の連結個数は、特に限定されるものではないが、連結個数が大きくなると微細な凹凸構造２０にならなくなるおそれがあるため、例えば、１００個以下、２０個以下、１０個以下などに適宜設定することができる。３個以上又は２個以上連続で凹部１２または凸部１１が続いた場合に次の領域を反転（凹の場合は凸、凸の場合は凹）させるという設計ルールを設けてもよい。このルールにより、光拡散効果が高まり、効率および色差の改善が期待できる。
　凹凸構造２０においては、単位領域における凸部１１の面積率が各領域において略同一となるように形成される。例えば、図１８Ａでは、縦１０個、横１０個の合計１００個の凹凸区画が図示されており、このような１００区画分の領域を単位領域にすることができる。そして、このとき、凹凸構造２０の面内において、凸部１１の形成された面積率は、各単位領域ごとにほぼ等しいものとなる。すなわち、図１８Ａに示すように、単位領域において、５０個分の凸部１１が設けられているとすると、凹凸の区画数が同じで面積の等しい他の領域においても５０個分程度（例えば４５～５５個又は４８～５２個）の凸部１１が設けられるものであってよい。単位領域は１００区画分に限られるものではなく、適宜の区画数分の大きさにすることができる。例えば、１０００区画、１００００区画、１００００００区画、又はそれ以上の区画数であってもよい。凸部１１の面積率は、領域の取り方によって多少異なる場合があるが、この例では、面積率は略同一であるようにする。例えば、面積率の上限及び下限の範囲を平均の１０％以下にすることが好ましく、５％以下にすることがより好ましく、３％以下にすることがさらに好ましく、１％以下にすることがさらにより好ましい。面積率がより等しくなることにより面内においてより均一に光取り出し性を高めることができる。単位領域における凸部１１の面積率は、特に限定されるものではないが、例えば、２０～８０％の範囲内に、好ましくは３０～７０％の範囲内に、より好ましくは４０～６０％の範囲内に設定することができる。
　凸部１１及び凹部１２は、単位領域内においてランダムに割り当てられて配置されることが好ましい一形態である。それにより、角度依存性なく、複数の光をより多く取り出すことができる。これにより、白色の有機ＥＬ素子に特に適した構造となる。
　凹凸構造２０は、微細な凹凸であることが好ましい。それにより、光取り出し性をより高めることができる。例えば、凹凸の一区画を一辺が０．１～１００μｍの正方形の範囲にすることにより、微細凹凸構造を形成することができる。凹凸の一区画を形成する正方形の一辺は０．４～１０μｍであってもよく、例えば、この一辺を１μｍにすると、微細な凹凸構造２０を精度よく形成することができる。また、単位領域は、縦１ｍｍ×横１ｍｍの正方形の領域にしたり、あるいは、縦１０ｍｍ×横１０ｍｍの正方形の領域にしたりすることができる。なお、凹凸構造２０では、凹部１２には凹凸構造２０を構成する材料が設けられていなくてもよい。その場合、凹凸構造２０における下層（第１透明材料層２１）は、面全体で多数の微細な凸部１１が島状に分散された層となっていてよい。例えば、凹部１２の部分において、第２透明材料層２２が基板１に直接接していてもよい。
　凸部１１の高さは、特に限定されるものではないが、例えば、０．１～１００μｍの範囲であってよい。それにより、光取り出し性の高い凹凸構造２０を得ることができる。例えば、凸部１１の高さを１～１０μｍの範囲にすると、微細な凹凸を精度よく形成することができる。
　凹凸構造２０を構成する複数の凸部１１は同一形状のものであってよい。図１８Ａでは、凸部１１が一つの凹凸区画全体に設けられて、平面視における形状が矩形状（長方形又は正方形）である凸部１１を示しているが、これに限定されるものでなく、凸部１１の平面形状は他の形状であってもよい。例えば、円状や、多角形状（三角形、五角形、六角形、八角形など）であってもよい。このとき、凸部１１の立体形状は、円柱状、角柱状（三角柱、四角柱など）、角錐状（三角錐、四角錐など）、半球状、半楕円体状、断面が正弦波状となった突起状などといった適宜の形状であってよい。
　凹凸構造２０は、回折光学構造として形成されていることが好ましい一形態である。このとき、凸部１１は回折構造となるように一定の規則性もって設けられていることが好ましい。回折光学構造では周期性をもって凸部１１が形成されることがさらに好ましい。光拡散層２が回折光学構造を有する場合、光取り出し性を向上することができる。また、本形態では、光拡散層２を回折構造にした場合でも、基板１の反対側の一面に形成した光取り出し層７（光学フィルムなど）によって光散乱を生じさせることができるため、視野角依存性の影響を低減することができる。回折光学構造においては、二次元の凹凸構造２０の周期Ｐ（周期性がない構造の場合は、凹凸構造の平均的な周期）は、媒質内の波長をλ（真空中の波長を媒質の屈折率で除した値）として、おおよそ波長λの１／４～１００倍の範囲で適宜設定することが好ましい。この範囲は、発光層Ｅで発光する光の波長が３００～８００ｎｍの範囲内にある場合に設定されるものであってよい。このとき、幾何光学的な効果、つまり、入射角が全反射角未満となる表面の広面積化により、光取り出し効率を向上するか、あるいは回折光による全反射角以上の光を取り出す作用により、光の取り出し効率を向上することができる。また、特に小さな周期Ｐ（たとえば、λ／４～λの範囲）で設定した場合には、凹凸構造部付近の有効屈折率が基板の表面からの距離が大きくなるにつれて徐々に低下することとなる。そのため、基板と、凹凸被覆の層、または陽極との間に、凹凸構造を形成する層の媒質の屈折率と、被覆層又は陽極の屈折率との中間の屈折率を有する薄膜層を介在させるのと同等となり、フレネル反射を低減させることが可能となる。要するに、周期Ｐをλ／４～１００λの範囲で設定すれば、反射（全反射あるいはフレネル反射）を抑制することができ、光取り出し効率を向上することができる。この中でも、周期Ｐがλより小さい場合はフレネルロス抑制効果しか発揮できなくなり光取り出し効果が小さくなるおそれがある。一方、２０λを超えるとそれに対応して凹凸の高さも大きくすることが求められ（位相差を得るため）、被覆層（第２透明材料層２２）での平坦化が容易でなくなるおそれがある。被覆層を非常に厚くする手法（例えば１０ｕｍ以上）も考えられるが、透過率の低下や材料コスト、樹脂材料の場合はアウトガス増加など、非常に弊害が多いため、厚くする手法は不利益な点もある。そのため、周期Ｐを例えば、λ～２０λのように設定することが好ましいのである。
　凹凸構造２０は、境界回折構造であってもよい。境界回折構造は、凸部１１をランダムに配置して形成されるものであってよい。また、境界回折構造として、面内に部分的に微細領域内で形成された回折構造が、一面に配設された構造を用いることもできる。この場合、面内に独立した複数の回折構造が形成されている構造といってもよい。境界回折構造では、微細な回折構造によって、回折を利用して光を取り出すとともに、面全体の回折作用が強くなりすぎるのを抑えて、光の角度依存性を低下させることができる。そのため、角度依存性を抑制しつつ光取り出し効果を高めることができる。また、凹凸構造２０はレンズアレイ構造を有していてもよい。
　図１８のようにランダムに凸部１１及び凹部１２を配設する場合、凸部１１又は凹部１２が連続しすぎると十分に光取り出し性を高めることができなくなるおそれがある。そこで、さらに好ましい凹凸構造２０について説明する。
　［凹凸構造のランダム制御］
　凹凸構造２０の凹凸は、ランダム性が制御されていることが好ましい。ここで、凹凸構造２０の形状について、次のように定義する。凹凸が完全にランダムに配置される場合は完全ランダム構造という。凹凸がある一定のルールの下でランダムに配置される場合は制御ランダム構造という。凹凸がランダムではなく一定の周期性をもって規則的に配置される場合は周期構造という。そして、格子状の区画１０の一つをブロックとして考える。一つのブロックのサイズをｗと定義する。ブロックのサイズは、四角形の場合、１辺と考えることができる。ブロックのサイズは、六角形の場合、この六角形に内接する円の直径と考えることができる。凸部１１が繋がって形成された大きい凸部において、一の凸部とこの凸部に離間して隣り合う他の凸部との同じ側の端縁間の距離を平均周期として規定する。平均周期は、いわば平均ピッチと等しい。
　制御ランダム構造における制御では、同じブロック（凸部１１及び凹部１２の一方）が連続して所定個数以上並ばないというルールを設けることが好ましい。すなわち、凸部１１は、格子状の区画１０に同一方向に所定個数以上連続して並ばないように配置され、凹部１２は、格子状の区画１０に同一方向に所定個数以上連続して並ばないように配置されていることが好ましい。それにより、光取り出し効率を高めることができる。また、発光色の角度依存性を低減することができる。凸部１１及び凹部１２が連続して並ばない所定の個数は、１０個以下が好ましく、８個以下がより好ましく、５個以下がさらに好ましく、４個以下がさらにより好ましい。
　図１９により凹凸構造２０の考え方について説明する。図１９は図１９Ａ及び図１９Ｂから構成される。図１９Ａは完全ランダム構造の凹凸構造２０を示し、図１９Ｂは周期構造の凹凸構造２０を示している。斜線部分が凸部１１であり、白抜き部分が凹部１２である。以降の凹凸構造２０の説明図でも同様とする。
　図１９Ｂのように、あるサイズｗのブロックを周期的に規則性をもって並べた場合、平均周期は２ｗとなる。すなわち、凸部１１と凹部１２が交互に配置される構造であるので、２ブロック分の平均周期で凸部１１が配置される。なお、図１９Ｂの例では、凹凸構造２０は、チェック状となる。
　図１９Ａのように、あるサイズｗのブロックを完全にランダムに並べた場合、平均周期は４ｗとなる。
　図２０により、完全ランダム構造における平均周期の求め方を説明する。図２０は図２０Ａ、図２０Ｂ及び図２０Ｃから構成される。ランダムな配置では、同じブロックが並ぶ確率を考える。図２０Ａに示すように、まず、幅ｗのブロック（凸部１１）が存在する確率は１／２である。図２０Ｂに示すように、同じブロックが２つ並ぶ確率は、（１／２）＾２である。図２０Ｃに示すように、同じブロックが３つ並ぶ確率は、（１／２）＾３である。「＾ｎ」はｎ乗を示す。以降、４つ以上同じブロックが並ぶ確率を考えると、次の式（１５）の関係式が導き出される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000018
　上式において、ｗｅｘｐは、同じブロックが連続して形成される領域の幅の期待値である。
　上記の方法では、ブロックとして、凸部１１と凹部１２の２種類が考えられる。したがって、平均周期は、次の式（１６）で求められる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000019
　上式において、ｐｅｘｐは、平均周期の期待値である。
　したがって、完全にランダムにブロックが配置された場合の平均周期は４ｗとなる。
　六角格子の場合も同様に確率論的な考え方で、平均周期Ｐ＝４ｗを求めることができる。
　同様に確率論的な考え方で、ランダム性を制御した構造（制御ランダム構造）においても、平均周期を求めることができる。
　図２１により、完全ランダム構造における平均周期の他の求め方を説明する。図２１は図２１Ａ及び図２１Ｂから構成される。格子の幅ｗが示されている。図２１では、構造のパターンから平均周期を求めることができる。
　図２１Ａに示すように、同じブロック（凸部１１又は凹部１２）が連続した部分には、境界線に内接して楕円Ｑを描画することができる。楕円Ｑを描画しようとして円になるときは内接円を描画する。そして、図２１Ｂに示すように、楕円Ｑの長軸の長さｑ１及び短軸の長さｑ２を用いて平均周期を求める。内接円の場合は直径を用いる。図２１Ａの例では、内接する楕円の短軸の長さｑ２の最小値はｗ、すなわち境界幅となる。また、内接する楕円の長軸ｑ１の長さの最大値は１０ｗと考えることができる。なお、確率１／２で同じブロックを配設した場合、無限に同じブロックが連続した配置もあり得る。例えば、ｎ個連続して凸部１１が並ぶ確率は（１／２）＾ｎとなる。ここで、１０個連続して並ぶ確率は、（１／２）＾１０＝１／１０２８＝０．０００９７となる。すなわち、１０個以上並ぶ配列は、０．１％以下になり、非常に小さく無視できる。そのため、上記のように、内接する楕円の長軸の長さｑ１の最大値は１０ｗと考えてもよいのである。そして、構造的な計算から、内接する楕円Ｑの軸の長さの平均値として２ｗが定まる。この２ｗは平均境界幅である。よって、平均ピッチは４ｗとなる。
　図２２は、六角格子の完全ランダム構造（境界回折構造）を有する凹凸構造２０の一例である。格子の幅ｗが示されている。平均周期は、四角格子と同様に内接する楕円Ｑの軸の長さで考えることができる。すると、内接する楕円の短軸の長さｑ２の最小値はｗ、すなわち境界幅となる。また、内接する楕円の長軸ｑ１の長さの最大値は１０ｗと考えることができる。そして、内接する楕円Ｑの軸の長さの平均値として２ｗが求まる。この２ｗは平均境界幅である。よって、平均ピッチは４ｗとなる。
　図２３Ａ、図２３Ｂ及び図２３Ｃに制御ランダム構造の凹凸構造２０の例を示す。図２３は、図２３Ａ、図２３Ｂ及び図２３Ｃから構成される。図２３Ａは、四角格子の構造で平均ピッチ３ｗである。図２３Ｂは、四角格子の構造で平均ピッチ３．３ｗである。図２３Ｃは、六角格子の構造で平均ピッチ３．４ｗである。
　図２４Ａは、凹凸構造２０の構造サイズｗ（一区画の長さ）を変化させたときの光取り出し効率の変化を示すグラフである。図２４は、図２４Ａ、図２４Ｂ及び図２４Ｃから構成される。このグラフから、凹凸構造２０の構造サイズｗに、光取り出し効率が依存していることが分かる。この例では、凹凸の高さは１．０μｍとした。基板１の屈折率は１．５とした。第１透明材料層２１の屈折率は１．３５とした。第２透明材料層２２の屈折率は２．０とした。光の波長（重み平均発光波長λ）は５５０ｎｍとした。グラフ中には、図２４Ｂに示す完全ランダム構造の凹凸形状の結果（●）と、図２４Ｃに示す周期構造の凹凸形状の結果（□）が示されている。このグラフから、完全ランダム構造の場合、構造サイズｗは０．４～２μｍが好ましいことが理解される。また、周期構造の場合、構造サイズｗは０．４～４μｍが好ましいことが理解される。
　光は波長よりも十分小さい構造によって回折されない。これにより、ランダム構造でも周期構造でも４００ｎｍ以下（０．４μｍ以下）の構造単位を並べたときには効果が得られにくくなっている。すなわち、発光層Ｅの重み平均波長をλとするとブロックのサイズｗは０．７３（＝４００／５５０）λ以上が好ましいことが分かる。
　また、構造単位が波長よりも十分大きな領域では、ランダム構造の場合ではｗは２μｍ以下が好ましく、周期構造の場合ではｗは４μｍ以下が好ましい結果が得られている。このことと、完全ランダム構造の平均周期が４ｗであり、周期構造の平均周期が２ｗであることから、平均ピッチＰとすると、Ｐは８μｍ以下が好ましいことが導出される。また、光の回折原理から光の回折パターンは構造サイズ（周期）と光の波長の比、即ちＰ／λで決まることから、平均ピッチＰは１４．５（＝８／０．５５）λ以下が好ましいことが分かる。なお、この結果から、構造のパターンによらず、平均ピッチでおおよその取り出し効率が決まっていることが分かる。
　以上のことから、複数の凸部１１又は凹部１２は、基板１の表面に垂直な方向から見たときに内接する楕円Ｑの軸長さ又は内接円の直径が、０．４～４μｍの範囲であることが好ましいことが理解される。もちろん、このときの上限に用いられる凸部１１及び凹部１２は、複数区画に亘って連続して形成された凸部及び凹部のことであってよい。また、楕円Ｑは、上記で説明したように、仮想して描画されるものである。この楕円Ｑは、楕円Ｑを描画しようとして長軸と短軸とが等しくなった場合に円、すなわち真円となる。よって、上記の範囲においては、楕円Ｑが描画できる場合は楕円Ｑが用いられ、楕円Ｑを描画しようとして円になる場合は円が用いられる。軸長さは、上限については、長軸の長さが用いられ、下限について短軸の長さが用いられる。
　凹凸をランダムに並べたときと周期的に並べたときとの光取り出し効率に対する差異はそれほど大きくないが、周期構造にすると回折格子の性質により、波長依存性が大きくなり、視野角に対する色むらの発生が大きくなる。よって、凹凸形状は、ランダムに構造を並べた形状がより好ましい。また、格子状の区画１０は、一区画の長さが、０．４～４μｍの範囲であることが好ましいことが理解される。
　図２５Ａは、凹凸構造２０の凹凸高さを変化させたときの光取り出し効率の変化を示すグラフである。図２５は、図２５Ａ～図２５Ｄから構成される。このグラフから、凹凸構造２０の凹凸高さに対する光取り出し効率の依存性について分かる。この例では、基板１の屈折率は１．５１とした。第１透明材料層２１の屈折率は１．４５とした。第２透明材料層２２の屈折率は１．７６とした。光の波長（重み平均発光波長λ）は５５０ｎｍとした。凹凸構造２０は、図２５Ｂ、図２５Ｃ及び図２５Ｄに示されるもので評価した。図２５Ｂの構造サイズｗは０．６μｍとした。図２５Ｃの構造サイズｗは１．２μｍとした。図２５Ｄの構造サイズｗは１．２μｍとした。
　図２５Ａのグラフ中には、図２５Ｂに示す完全ランダム構造の結果（●）と、図２５Ｃに示す制御ランダム構造の結果（△）と、図２５Ｄに示す制御ランダム構造の結果（□）が示されている。図２５Ｃの制御ランダム構造では、同一方向に３つ以上ブロックが並ばないように制御している。図２５Ｃでは、平均ピッチは３ｗである。図２５Ｄの制御ランダム構造では、同一方向に４つ以上ブロックが並ばないように制御している。図２５Ｄでは、平均ピッチは３．４ｗである。グラフに示すように、凹凸高さに関しては、いずれの構造においてもほとんど光取り出し効率に影響しないことが分かる。よって、凹凸高さの依存性は少ないと言える。
　一方、グラフから、凹凸のランダム性に関しては、（●）（△）（□）の順番で光取り出し効率が向上する変化を示す傾向にあることが分かった。この結果からは、まず、（●）（△）の比較から、ランダム性を制御し、ブロックが連続して並ぶことを制限する方が好ましいことが確認される。これは、ブロックが連続して並ぶと、実質的に構造のサイズが大きくなる領域ができてしまい、その領域における取り出し効率が低下してしまうからであると推測される。実際に図２５Ｂの完全ランダム構造を見ると、６個以上連続して同一方向にブロックが並んでいる場所が存在することが示されている。つまり、構造サイズ０．６μｍでは、ローカルに３．６μｍ（＝０．６μｍ×６）以上の大きさの構造が存在する場合がある。図２４Ａにおいて、周期構造の結果を見ると、凹凸区画のサイズが３．６μｍの場合は光取り出し効率があまり高くないことから、ローカルに大きなサイズの領域が現れることは取り出し効率の低下につながると言える。したがって、凸部１１が同一方向に所定個数以上連続しないことが好ましいのである。同様に、凹部１２が同一方向に所定個数以上連続しないことが好ましい。
　また、ブロック（格子状の区画１０）は、四角形ではなく六角形で構成される方が好ましい。これは、正方形の場合よりも正六角形の方が方位方向に対する依存性が小さいことが要因であると考えられる。四角形では、対角の長さは辺の長さの√２倍（ルート２倍＝約１．４１４）であり、正六角形の場合は対角の長さは辺の長さの√３／２倍（ルート３倍の半分＝約０．８６６０）であるためである。つまり、正方形を並べた場合は、辺の方向あるいは対角の方向のどちらかの取り出し効率が低くなってしまうが、正六角形の場合は、方位によらず高い取り出し効率が得られる。ハニカム構造が、細密充填構造であることに起因するとも考えられる。
　ランダム性を制御したパターンの効果をより詳しく調べるために、図２５Ｂ及び図２５Ｃで説明した完全ランダム構造と制御ランダム構造の素子（凹凸高さ０．６μｍ）について、基板１内の光の強度分布を測定した。図２６に、測定装置を示す。この測定装置では、半球レンズ３０を用いることで、光の強度を確認することができる。各符号は、上記で説明した構成と同様であるため、説明を省略する。
　図２７Ａは、ランダム性の違いによる、角度と光強度との関係を示すグラフである。図２７は、図２７Ａ、図２７Ｂ及び図２７Ｃから構成される。このグラフでは、図２７Ｂに示す完全ランダム構造の結果（破線）と、図２７Ｃに示す制御ランダム構造の結果（実線）が示されている。このグラフから、完全にランダムな場合よりも、ランダム性を制御した構造（制御ランダム構造）の方が、高角度側（５０～７０度付近）の光が増加していることが分かる。
　以上のように、連続して並んだ大きなブロックを抑制することによるランダム性の制御方法とその効果を示したが、このような大きなブロックを抑制することによる作用については、ランダムパターンをフーリエ変換することでも確認することができる。
　図２８に、ランダムパターンをフーリエ変換し、空間周波数成分の振幅を示した図を示す。図２８は、図２８Ａ～図２８Ｄから構成される。図２８Ａは制御ランダム構造のランダムパターンを示し、図２８Ｂは、図２８Ａをフーリエ変換したものを示している。図２８Ｃは完全ランダム構造のランダムパターンを示し、図２８Ｄは、図２８Ｃをフーリエ変換したものを示している。
　図２８Ｂ及び図２８Ｄにおいて、図の中心は、空間周波数が０の成分（直流成分）を表している。中心から外側に向かうに従い、空間周波数が高くなるように表示している。この図から理解されるように、制御されたランダムパターンの空間周波数では、低周波成分が抑制されていることが確認される。特に、空間周波数成分のうち１／（２ｗ）より小さい成分が抑制されていることが分かる。このように、ランダム性を制御した場合、低周波成分が除去される。そのため、制御ランダム構造は低周波除去構造と呼ぶこともできる。
　ランダム性を制御した場合においても平均ピッチを求めることができる。そして、境界幅（構造サイズ）ｗは、０．７３λ以上がより好ましいと言える。この０．７３は４００／５５０から導出される。平均ピッチの上限は８μｍが好ましいと言える。
　また、構造サイズｗ（格子状の一区画の長さ）は、０．４～４μｍであることが好ましい。さらに、構造サイズｗは、好ましくは、０．４～２μｍである。
　なお、上記の凹凸構造２０においては、凹凸の高さを一定としたが、各々の高さをランダムにすることもできる。凹凸構造２０では、二つの透明材料の積層により構造が形成されているので、これらの部分を通過する光の位相差に差が生じる。よって、もし高さがランダムでも、透過した光の平均位相差は、複数の平均高さで決定される。したがって、この場合においても、透過した光に十分な平均位相差を与えて光を取り出せるので、高さがランダムであってもよい。
　また、凹凸構造２０は、各々の断面形状における角の部分をアール状に構成することもできる。例えば、切削加工及び積層プロセス等によりミクロンオーダーの構造を加工する際に、角の部分がアール状に加工される、或いは、段差の部分が斜面状に加工されていてもよい。光学シートなどで光拡散層２を形成する場合、加工の際に、これらの構造が形成される場合がある。凹凸の角部がアールになったり斜面になったりしたとしても、ランダムパターンの性質が失われない限り、光取り出し性及び視野角依存性の特性を向上させることができる。
　図２９は有機ＥＬ素子における光の分布を示すグラフである。図２９は図２９Ａ及び図２９Ｂから構成される。図２９Ａは、発光層と反射層との間の距離（横軸）と、出射する角度における光の強度（縦軸）との関係を示している。図２９Ａでは光の強度が等高線状に表されている。図２９Ｂは、発光層と反射層との間の距離（横軸）と、光の伝播するモード（縦軸）との関係を示している。図２９Ｂは、光のモードが、エバネッセントモード（プラズモンロス）、導波モード、吸収、基板モード、及び大気、に区分されることを示している。
　有機ＥＬ素子では、発光層から発する光のうち高角度の成分を効率よく取り出す構造を有することがより有利である。高角度成分をより多く取り出すことにより、発光効率を向上することができる。また、高角度成分をより多く取り出すことにより、視野角依存性が低減される。高角度とは基板の表面と垂直な方向に対して大きい角度を意味する。高角度は全反射角以上の角度であってもよい。高角度は広角度と考えてもよい。
　上記のように有機ＥＬ素子を構成した場合、図２９Ａ及び図２９Ｂに示すように、発光層と反射層との間の距離が７５～１５０ｎｍ程度となった発光層と、発光層と反射層との間の距離が２２５～３００ｎｍ程度となった発光層とが配置され得る場合がある（図２９Ａ及び図２９Ｂの領域ＭＴ参照）。とくに、白色発光のマルチユニット構造では、そのような距離に設定され得る。プラズモンロスを抑制するため、及び、２次干渉以上のキャビティが利用され得るためである。このとき、発光層から発する光は、比較的高角度になった成分が多く含まれている。そのため、高角度の成分を効率よく取り出すことが有利になる。以下、光拡散層に含まれる凹凸構造の更に好ましい態様について説明する。
　図３０は、凹凸構造を変化させた場合の入射角（横軸）と光透過率（縦軸）との関係を示すグラフである。グラフでは、右に行くほど高角度成分であることを示している。発光層からの全体の光の重み平均発光波長λａｌｌは５５０ｎｍとしている。図３０は、屈折率１．８の有機層から屈折率１．０の大気に光が放出される場合を示している。
　図３０において、Ｇ１～Ｇ５は、制御ランダム構造（低周波除去構造）のグラフである。制御ランダム構造は六角格子となっている。六角格子における格子の幅ｗは、０．８μｍ、１．２μｍ又は１．８μｍである。格子の幅ｗは、図２２に示されている幅ｗと同じである。図３０のグラフでは、格子の幅ｗが０．８μｍのときを０．８ｗと表示し、格子の幅ｗが１．２μｍのときを１．２ｗと表示し、格子の幅ｗが１．８μｍのときを１．８ｗと表示している。また、凹凸構造における高さｈは、０．８μｍ又は１．２μｍである。図３０のグラフでは、高さｈが０．８μｍのときを０．８ｈと表示し、高さｈが１．２μｍのときを１．２ｈと表示している。したがって、Ｇ１は、格子幅ｗが８００ｎｍで、高さｈが８００ｎｍの場合を示している。Ｇ２は、格子幅ｗが８００ｎｍで、高さｈが１２００ｎｍの場合を示している。Ｇ３は、格子幅ｗが１２００ｎｍで、高さｈが８００ｎｍの場合を示している。Ｇ４は、格子幅ｗが１２００ｎｍで、高さｈが１２００ｎｍの場合を示している。Ｇ５は、格子幅ｗが１８００ｎｍで、高さｈが８００ｎｍの場合を示している。図３０のＧ１～Ｇ５のグラフに示されるように、凹凸の格子幅ｗが小さくなるほど、光の高角度成分は増加している。なお、図３０のＭＬＡ（マイクロレンズアレイの略）は後述する。
　図３０のグラフから、一又は複数の発光層からの光の全体の重み平均発光波長をλａｌｌとしたときに、凹凸構造を構成する凸部又は凹部に内接する楕円の軸長さ又は内接円の直径の最小値が、λａｌｌの２倍以下であることが好ましいことが理解される。「凹凸構造を構成する凸部又は凹部に内接する楕円の軸長さ又は内接円の直径の最小値」は、凹凸構造の格子の幅ｗに相当する（図２２参照）。格子幅ｗが１８００ｎｍとなったＧ５では、高角度成分の光の取り出し性が弱い。また、格子幅ｗが１２００ｎｍとなったＧ３及びＧ４も、Ｇ５よりも高角度成分の光が多いものの、高角度成分の光取り出し性は高いとはいえない。一方、格子幅ｗが８００ｎｍとなったＧ１及びＧ２は高角度成分の光が多い。図３０のグラフでは、重み平均発光波長λａｌｌが５５０ｎｍの光であり、格子幅ｗがこの波長λａｌｌの２倍以下（１１００ｎｍ以下）になっていると、Ｇ１及びＧ２のように高角度成分の光取り出しに有利である。図３０のグラフでは波長５５０ｎｍの場合を示したが、他の波長でも同じであると考えられるため、前記の楕円の軸長さ又は内接円の直径の最小値は、波長λａｌｌの２倍以下が好ましいと言える。図３０から、高角度の光をより多く取り出すためには、前記の楕円の軸長さ又は内接円の直径の最小値は、波長λａｌｌの１．８倍以下がより好ましい。
　ところで、有機ＥＬ素子では、製造時に意図せず発生する大きさが０．７３λ以下の小さい構造（ゴミなどが原因でできる）や、４μｍ以上の大きい構造（引っかき傷など）等のノイズが、凹凸構造に紛れ込む場合がある。そのような場合であっても、それらノイズが全体の面積に対して１０％程度以下であれば十分効果は得られる。図３１では、大きいノイズ構造Ｔ１と、小さいノイズ構造Ｔ２とを示している。意図的にこれらのノイズを１０％程度入れても、効果が得られる限り、所望の有機ＥＬ素子を形成することができる。よって、上記で説明した凹凸構造２０が、１０％以下の割合で、部分的に破壊されていてもよく、この場合も上記の凹凸構造２０に含まれる。
　［レンズアレイ構造を有する光拡散層］
　図３２は、他の光拡散層２の例であり、第６実施形態の有機ＥＬ素子を示している。第６実施形態は、途中の層構成を省略しているが、マルチユニット構造であってもよく、シングルユニット構造であってもよい。発光層Ｅは、上記で説明した形態と同様に配置されている。
　第６実施形態では、光拡散層２はレンズアレイ構造１４を有している。レンズアレイ構造１４は、微細レンズ１４ａが複数面状に並んだ構造である。微細レンズ１４ａは、略半球状、半楕円体状、断面が正弦波状となった突起状、テーパを有する円柱状、テーパを有する角柱状（三角柱、四角柱など）、角錐状（三角錐、四角錐など）、などであってよい。図３２では略半球状のレンズが示されている。微細レンズ１４ａの断面形状は、半円状、半楕円状、正弦波状、ひだ状、逆三角形状、台形状などであってよい。レンズアレイ構造１４は、いわゆるマイクロレンズアレイであってよい。
　図３２では、複数の微細レンズ１４ａは、樹脂層１３の表面に設けられている。微細レンズ１４ａは基板１側に突出している。隣り合う微細レンズ１４ａの間には空隙１６が設けられている。レンズアレイ構造１４の表面によって凹凸構造２０が形成されている。基板１の両方の面には、アンチリフレクション層１５が設けられている。アンチリフレクション層１５は、内部側のアンチリフレクション層１５ａと、外部側のアンチリフレクション層１５ｂとで構成されている。光透過性電極３は、光拡散層２の表面に形成されているが、詳細には、樹脂層１３の表面に形成されていると言える。
　微細レンズ１４ａの直径は１～５００μｍの範囲にすることができる。マイクロオーダーのレンズアレイ構造１４を形成することにより、光取り出し性を高めることができる。
　樹脂層１３としては、樹脂フィルムを用いることができる。樹脂層１３は高屈折率層であることが好ましい。例えば、上記で説明した第２透明材料層２２と同様の屈折率であってよい。樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ、屈折率１．７７）、ポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ、屈折率１．６５）、ポリエーテルサルフォン（ＰＥＳ、屈折率１．６５）などを用いることができる。これらの樹脂フィルムは、ガラスよりも屈折率が高い。
　レンズアレイ構造１４で構成される光拡散層２は、樹脂フィルム（樹脂層１３）の光透過性電極３とは反対側の面に形成することができる。例えば、樹脂層１３の表面を加工して形成したり、拡散性樹脂を塗布したりすることにより、レンズアレイ構造１４を形成することができる。
　レンズアレイ構造１４では、光透過性を有する基板１と凹凸構造２０の間に空隙１６が存在している。そのため、光拡散層２を通過したときに、一度、気相に光が取り出されるので、基板１の両面において全反射が発生することを抑制できる。この例では、全反射が抑制されるので、基板１の外部側に光取り出し層７が設けられなくてもよい。ただし、フレネルロスを抑制するために、アンチリフレクション層１５を設けることが好ましい。あるいは、視野角特性をよくするために光散乱構造を基板１の外部側の表面に形成してもよい。なお、空隙１６に樹脂が配置されていてもよい。
　ここで、樹脂層１３が外部に露出すると、樹脂層１３を通して水分が内部に浸入するおそれがある。そのため、樹脂層１３ごと封止して、樹脂層１３を封止内部に閉じ込めることが好ましい。それにより、水分による素子の劣化を抑制することができる。また、樹脂層１３及び有機ＥＬ層は、複数、基板１の表面に面状又は列状に並べられてもよい。その際、面状又は列状に並んだ複数の樹脂層１３は、全体がまとめて封止されていることが好ましい。なお、電極を外部に取り出すため、樹脂層１３の上に形成された電極（光透過性電極３、光反射性電極４）は、基板１上に形成された電極と接続される。この接続は、例えば、導電性ペーストによって行われるものであってよい。
　光拡散層２がレンズアレイ構造１４を有する有機ＥＬ素子においても、発光層から発する光のうち高角度の成分を効率よく取り出す構造を有することがより有利である。図２９で説明したように、発光層が、図２９の領域ＭＴに配置される場合があるからである。高角度成分をより多く取り出すことにより、発光効率を向上することができる。また、高角度成分をより多く取り出すことにより、視野角依存性が低減される。以下、レンズアレイ構造における凹凸構造の更に好ましい態様について説明する。
　図３０のグラフにおいて、ＭＬＡは、レンズアレイ構造のグラフである。レンズアレイ構造では、略半球状の複数のレンズで凹凸構造が形成されている。図３０から分かるように、レンズアレイ構造では、高角度の光を比較的多く取り出すことができる。そのため、光取り出し性が高まる。図３０のグラフのＭＬＡは、アスペクト比が１の場合を示している。アスペクト比を変化させることで、レンズアレイ構造の好適化が行われる。
　図３３は、レンズアレイ構造を変化させたときの入射角（横軸）と光透過率（縦軸）との関係を示すグラフである。レンズアレイ構造の変化は、レンズ形状を変化させることによって行われる。このグラフでは、右に行くほど高角度成分であることを示している。発光層からの全体の光の重み平均発光波長は５５０ｎｍである。図３３は、屈折率１．８の有機層から屈折率１．０の大気に光が放出される場合を示している。
　図３４にレンズアレイ構造を構成するレンズ４０の模式図を示す。図３４は図３４Ａ及び図３４Ｂから構成される。アスペクト比を考慮した場合、レンズアレイ構造を構成するレンズは、半球状からの形状のずれが生じる。半球状からずれが生じた場合、レンズ４０は半楕円体状になる。レンズアレイ構造を構成するレンズ４０は、基板１の表面と平行に配置された半径Ｒ１の円４０Ｃからこの円４０Ｃに垂直な方向に高さＲ２で突出する半楕円体状であると言える。レンズ４０におけるアスペクト比は、半径Ｒ１分の高さＲ２で表すことができる。つまり、アスペクト比はＲ２／Ｒ１である。図３４Ａは、突出高さＲ２が半径Ｒ１よりも小さい半楕円体であり、アスペクト比は１よりも小さい。図３４Ｂは、突出高さＲ２が半径Ｒ１よりも大きい半楕円体であり、アスペクト比は１よりも大きい。
　図３３のグラフから、アスペクト比が０．５のときには、高角度成分の取り出し性は低いことが理解される。一方、アスペクト比が１では高角度成分の光を取り出すことが可能である。このことから、アスペクト比は０．８以上が好ましいことが理解される。つまり、高さＲ２が半径Ｒ１の０．８倍以上であることが好ましいのである。
　また、図３３のグラフから、アスペクト比が６以上になったときも高角度成分の取り出し性は低くなることが理解される。そのため、高角度成分の光を取り出すためには、アスペクト比が４以下であることがより好ましい。つまり、高さＲ２が半径Ｒ１の４倍以下であることがより好ましいのである。
　［照明装置］
　図３５は、有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子１０１）を備えた照明装置１００の一例である。有機ＥＬ素子１０１は、基板１と光拡散層２と光透過性電極３と複数の発光層Ｅと光反射性電極４と封止材５０とを有している。光拡散層２は第１透明材料層２１と第２透明材料層２２とを有する。発光層Ｅを含む有機発光体は、封止材５０によって封止されている。光の出射方向は、白抜き矢印で示されている。照明装置１００は、有機ＥＬ素子１０１と、有機ＥＬ素子１０１の封止外部に形成された電極パッド１０２とを有する。電極パッド１０２と有機ＥＬ素子１０１の電極とは適宜の配線構造によって電気的に接続される。電極パッド１０２には配線１０４が接続されている。照明装置は配線１０４を集積したプラグ１０３を備えている。プラグ１０３は、外部配線１０５を通じて外部電源１０６と接続され得る。外部電源１０６に接続されることで、電極間に電気が流れ、発光層Ｅから光が生じる。それにより、照明装置１００から光を出射することができる。
　Ｅ　　　発光層
　Ｅ１　　第１番発光層
　Ｅ２　　第２番発光層
　Ｅｍ　　第ｍ番発光層
　１　　　基板
　２　　　光拡散層
　３　　　光透過性電極
　４　　　光反射性電極
　５　　　電荷輸送層
　６　　　中間層
　７　　　光取り出し層
　１０　　格子状の区画
　１１　　凸部
　１２　　凹部
　１３　　樹脂層
　１４　　レンズアレイ構造
　２０　　凹凸構造

Claims (14)

  1. 　光透過性を有する基板と、この基板の表面に設けられた光拡散層と、この光拡散層の表面に設けられた光透過性電極と、この光透過性電極と対をなす光反射性電極と、前記光透過性電極と前記光反射性電極との間に設けられた一又は複数の発光層と、を有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
    　前記発光層のうち、前記光反射性電極から第ｍ番目に配置された前記発光層を第ｍ番発光層とし（ｍは１以上の整数である）、
    　前記第ｍ番発光層の重み平均発光波長をλｍとし、
    　前記第ｍ番発光層で生じた光における、下記式（１）で示される前記光反射性電極で生じる位相シフトをφｍとし、
    Figure JPOXMLDOC01-appb-M000020
     　　（この式において、ｎｓ、ｋｓは、光反射性電極と接する層の屈折率及び消衰係数をそれぞれ表し、ｎｒ、ｋｒは、光反射性電極の屈折率及び消衰係数をそれぞれ表し、ｎｓ、ｎｒ、ｋｓ及びｋｒは、λｍの関数である）
    　前記光反射性電極から前記第ｍ番発光層までの間を満たす媒質の平均屈折率をｎｍ（λｍ）とし、及び、
    　前記光反射性電極から前記第ｍ番発光層までの間の距離をｄｍとしたときに、
    　下記式（２）の関係が、少なくとも第１番発光層（ｍ＝１）において満たされることを特徴とする、有機エレクトロルミネッセンス素子。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-M000021
     　　（この式において、ｌは０以上の整数である）
  2. 　前記発光層は離間して複数設けられており、
    　上記式（２）の関係が、複数の前記発光層において満たされることを特徴とする、請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  3. 　前記発光層の平均屈折率をｎａとし、前記基板の屈折率をｎｂとしたときに、ｎａ＞ｎｂの関係が満たされ、
    　前記発光層から前記光拡散層に到達する光の光反射層への入射角をθとしたときに、
    　次の式（３）で示される角度θの条件で入射する光におけるｕ’ｖ’座標での色度と、正面方向に入射する光におけるｕ’ｖ’座標での色度との差である色差Δｕ’ｖ’が、絶対値で０．１以下であることを特徴とする、請求項１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-M000022
  4. 　前記光拡散層は、前記基板側から第１透明材料層と第２透明材料層とを有し、
    　前記第２透明材料層は、前記基板よりも屈折率が大きく、
    　前記第１透明材料層と前記第２透明材料層との界面に、凹凸構造が形成されていることを特徴とする、請求項１～３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  5. 　前記第１透明材料層は、可視光波長領域での屈折率が１．３～１．５の範囲内であることを特徴とする、請求項４に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  6. 　前記第２透明材料層は、可視光波長領域での屈折率が１．７５以上であることを特徴とする、請求項４又は５に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  7. 　前記凹凸構造は、複数の凸部又は凹部が面状に配置された構造であることを特徴とする、請求項４～６のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  8. 　前記光拡散層は、レンズアレイ構造を有し、
    　前記レンズアレイ構造を構成するレンズは、前記基板の表面と平行に配置された半径Ｒ１の円からこの円に垂直な方向に高さＲ２で突出する半楕円体状であり、
    　前記高さＲ２は、前記半径Ｒ１の０．８倍以上４倍以下であることを特徴とする、請求項１～７のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  9. 　前記複数の凸部又は凹部は、前記基板の表面に垂直な方向から見たときに内接する楕円の軸長さ又は内接円の直径が、０．４～４μｍの範囲であることを特徴とする、請求項７に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  10. 　前記一又は複数の発光層からの光の全体の重み平均発光波長をλａｌｌとしたときに、前記楕円の軸長さ又は前記内接円の直径の最小値は、λａｌｌの２倍以下であることを特徴とする、請求項９に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  11. 　前記複数の凸部又は凹部は、格子状の区画に一区画分の凸部又は凹部がランダムに割り当てられて配置されていることを特徴とする請求項７、９及び１０のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  12. 　前記凸部は、前記格子状の区画に同一方向に所定個数以上連続して並ばないように配置され、
    　前記凹部は、前記格子状の区画に同一方向に所定個数以上連続して並ばないように配置されていることを特徴とする、請求項１１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  13. 　前記基板の前記光拡散層とは反対側の表面に光取り出し層が設けられていることを特徴とする、請求項１～１２のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  14. 　請求項１～１３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を備えた照明装置。
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