WO2014069535A1 - 微細構造付き樹脂成形体の製造方法 - Google Patents

微細構造付き樹脂成形体の製造方法 Download PDF

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長澤　敦
功 浜島
正大 鈴木
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株式会社クラレ
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Definitions

  • the present invention relates to a method for producing a resin molded body in which a fine structure for controlling light or imparting design properties is formed on the surface.
  • controlling light means a function of condensing and / or reflecting, and / or refraction, and / or scattering and / or diffracting light.
  • Resin molded products used in amusement machines and the like can be further improved in merchandise by adding design properties through printing or the like in addition to the functions originally required. Further, the appearance of the product can be improved by efficiently collecting, reflecting, refraction, scattering, and diffracting light without using a printing method or the like. If a resin molded body capable of freely controlling light can be realized in this way, an LED that is a simple point light source can be used as line light source illumination, surface light source illumination, or even characteristic design illumination. However, the resin molded body in the present specification is not limited to the uses listed here, and can be applied to various uses. Hereinafter, in this specification, “designability” and “light control” may be collectively referred to as “high designability”.
  • the concavo-convex structure include various examples such as a lens pattern such as a micro lens, a cylindrical lens, a prism lens, and a Fresnel lens, a diffraction grating having a periodic structure, and a random concavo-convex having light diffusivity. It is not done.
  • a lens pattern such as a micro lens, a cylindrical lens, a prism lens, and a Fresnel lens
  • a diffraction grating having a periodic structure
  • a random concavo-convex having light diffusivity It is not done.
  • the difference in height between the top and bottom of the concavo-convex structure is 0.1 mm or more, it is clearly visible to the human eye, and is difficult to apply to a resin molded product that appeals high design.
  • a method using a molding die made of metal called a mold or a stamper in which a shape in which a male and a female are inverted is formed on the surface is a fine structure.
  • the molding die is used in a method for molding a thermoplastic resin in a molten state, such as injection molding or hot press molding, a desired microstructure can be formed on the surface of the resin molded body. it can. According to this method, although a plurality of resin molded bodies having the same shape can be produced, the point is how to accurately produce a molding mother die.
  • a thin plate called a thin stamper formed with a fine structure is used in combination without directly forming a fine structure on the molding die.
  • a shape master similar to the microstructure to be formed on the surface of the resin molded body is prepared in advance by a high-precision method such as photolithography, and nickel electroforming is performed on the shape master, thereby reversing the microstructure.
  • a thin stamper is produced.
  • a resin molded body with a fine structure can be obtained by placing the thin stamper in a molding die and performing injection molding.
  • a shape master produced by photolithography or the like is produced on a planar substrate such as glass or silicon, only a planar stamper can inevitably be produced. Therefore, in reality, it cannot be applied to a resin molded body having a three-dimensional curved surface.
  • Patent Document 1 discloses a method called in-mold molding.
  • a member called a transfer film is placed on the molding die, and the surface of the resin molding can be exposed to fine, elaborate and various uneven patterns by injection molding of thermoplastic resin.
  • the specification clearly states that the height of the unevenness is 0.1 mm or more, and the problem of the specification cannot be solved.
  • the surface of the resin molded body is covered with a transfer layer composed of a protective layer, an adhesive layer, a vapor deposition layer, etc., and there is a risk of reflection loss at the interface due to layers having different refractive indexes, and light control. From this point of view, it is not preferable.
  • the present invention has been made in view of the above-described problems, and a microstructured resin molded body characterized in that a microstructure for imparting optical functions and high designability is formed on the surface. It aims to provide a method.
  • the manufacturing method of the resin molding with a fine uneven structure in which the difference in height between the top and the bottom adjacent to each other to solve the above problem is 0.1 mm or less has a shape inverted from the microstructure given to the resin molding.
  • a resin molded body is obtained by a process of peeling and removing the fine structure transfer film.
  • the surface of the resin molded body on which the fine uneven structure is formed is preferably a three-dimensional curved surface.
  • the step of cooling and solidifying the melted thermoplastic resin on the uneven surface of the microstructure transfer film in the present invention is in-mold injection molding.
  • a flat microstructure transfer film is installed in the injection mold, and the microstructure transfer film is injection-molded by the heat of the molten thermoplastic resin during the in-mold injection molding.
  • a resin molded body having a three-dimensional curved surface may be obtained by deforming along the three-dimensional curved surface of the metal mold.
  • the microstructure transfer film is preliminarily deformed into a three-dimensional curved surface by vacuum pressure forming or the like. You can leave it.
  • the uneven structure in the microstructure transfer film used in the present invention is preferably provided in a layer made of a curable resin that forms a cross-linked structure, and the curable resin has a layer made of the curable resin of 10 at 23 ° C. It is preferable that the elongation at break is at least%. Furthermore, it is preferable that the fine structure transfer film is formed by forming a layer having a concavo-convex structure with an ionizing radiation curable resin on a transparent base material that transmits ionizing radiation by 10% or more. In the fine structure transfer film used in the present invention, a release agent is preferably present on the surface or inside of the layer having a concavo-convex structure.
  • the microstructure in the resin molded body of the present invention has a microlens, a prism lens, a cylindrical lens, a Fresnel lens, a diffraction grating having a height of 0.01 mm or less, a diffusion pattern composed of random irregularities, a pitch and a height of 0. A moth-eye structure of .001 mm or less.
  • a fine structure for imparting high designability or functionality such as controlling light or imparting designability can be easily and inexpensively formed on the surface of a resin molded body.
  • the obtained resin molded body with fine structure is made up of equipment bodies such as daily necessities and daily necessities, containers for food and various articles, housings such as electronic equipment and office supplies, automobile interiors, game machines and toys, and game machines. It can be used for amusement equipment such as lighting devices.
  • FIG. 1 is a schematic sectional view of a resin molded body with a microstructure.
  • a fine concavo-convex structure 11 having a difference in height between the top and bottom adjacent to each other of 0.1 mm or less is formed on at least one surface of the resin molded body 10 made of a thermoplastic resin.
  • fine concavo-convex structures having different shapes may be formed on a plurality of surfaces, or different fine concavo-convex structures may be juxtaposed on the same surface.
  • FIG. 1 shows a rectangular parallelepiped resin molded body, a fine uneven structure may be formed on a three-dimensional curved surface of a resin molded body having a hemispherical shape (not shown).
  • a shape master 20 having a structure in which the shape is reversed is prepared as a fine uneven structure that is finally required to be formed on a resin molded body.
  • the shape master 20 is produced by photolithography using a photosensitive resin, mechanical cutting of a metal or plastic substrate, or other methods.
  • FIG. 2 (B) the thin shape having the same shape as that finally formed on the resin molded body by electroforming to the shape master, mold making with silicone resin, or other methods.
  • the stamper 21 is produced.
  • a curable resin is brought into close contact with the thin stamper 21 in a liquid or gel state, and reacted with some external stimulus to form a crosslinked structure in the curable resin, which is cured and applied to the resin molded body.
  • a fine structure transfer film 23 having a shape inverted from the fine concavo-convex structure can be obtained. If this cross-linked structure does not change irreversibly with respect to heat, the fine concavo-convex structure does not undergo large shape deformation even at a high temperature given by the molten resin.
  • a typical example of “irreversible change with respect to heat” is “thermoplasticity”.
  • “some kind of external stimulus” corresponds to receiving energy from the outside of the curable resin, and examples of the energy include thermal energy, ionizing radiation energy, and electrical energy.
  • the energy include thermal energy, ionizing radiation energy, and electrical energy.
  • a method using an ionizing radiation curable resin in which the crosslinking reaction of the resin proceeds instantaneously by ionizing radiation energy a microstructure transfer film can be easily produced with high productivity. .
  • an ionizing radiation curable resin 221 is poured into the thin stamper 21 and irradiated with ionizing radiation to form a crosslinked structure in the ionizing radiation curable resin. Thereafter, the solidified ionizing radiation curable resin is peeled off from the thin stamper, whereby the microstructure transfer film 23 is obtained.
  • the strength of the microstructural transfer film made of only the ionizing radiation curable resin may be insufficient, a microstructural transfer film having a configuration as shown in FIG. 2D can also be produced.
  • an ionizing radiation curable resin 221 is poured into the thin stamper 21, and a transparent base material 24 through which ionizing radiation passes 10% or more is laminated. This is because if the transmittance of ionizing radiation is lower than 10%, the curability of the ionizing radiation curable resin is deteriorated, and it becomes difficult to obtain a good fine structure transfer film.
  • the transparent substrate 24 is peeled off from the thin stamper 21. As a result, the inverted shape of the fine concavo-convex structure as shown in FIG. A fine structure transfer film 23 having a sufficient strength can be produced.
  • a thin stamper is wound around a drum roll, and a transparent base material coated with an ionizing radiation curable resin with a predetermined thickness is transported and irradiated with ionizing radiation while closely contacting the thin stamper.
  • a film is obtained. If a fine structure transfer film can be obtained by a continuous method instead of a single wafer method, the productivity of in-mold injection molding described later can be dramatically improved, which can be said to be a very excellent method.
  • the present invention is not limited to this, and it goes without saying that it can be applied to a press molding method.
  • the fine structure transfer film 23 is placed in the injection mold 25 with the uneven surface inside.
  • the molten thermoplastic resin is injected into the injection mold 25, the molten thermoplastic resin is filled following the irregularities on the surface of the microstructure transfer film 23 and then cooled and solidified.
  • the fine structure transfer film 23 is peeled and removed to obtain the resin molded body 26 with a fine structure.
  • the film for fine structure transfer which consists of a laminated structure of the transparent base material and ionizing radiation-curable resin mentioned above is described. Any material can be used as long as it is a transparent base material capable of transmitting ionizing radiation by 10% or more. Polyester resins such as polyethylene terephthalate and polyethylene naphthalate are used for general in-mold molding.
  • the transparent substrate may be a copolymer resin containing the above-described resin as a main component, a mixture, or a laminate composed of a plurality of layers. Further, these transparent substrates can be used either unstretched, uniaxially or biaxially. Furthermore, for the purpose of improving the adhesion with the ionizing radiation curable resin, a corona discharge treatment or a plasma treatment may be performed, or an easy adhesion treatment by primer application may be performed. However, when considering the production of a resin-molded body with a microstructure having a three-dimensional curved surface as will be described later, the breaking elongation of the transparent substrate at 23 ° C. is preferably 10% or more.
  • the ionizing radiation curable resin of the present invention is not particularly limited, but a composition mainly composed of an acrylic resin or an epoxy resin can be used. Moreover, an ionizing radiation polymerization initiator, a diluent solvent, etc. can also be used together suitably as needed. Furthermore, when producing a microstructure transfer film with an ionizing radiation curable resin, it is preferable to use an additive such as a silicone resin or a fluorine resin called an internal release agent in the ionizing radiation curable resin.
  • an additive such as a silicone resin or a fluorine resin called an internal release agent in the ionizing radiation curable resin.
  • the release agent When the internal release agent is added, the release agent is present on the uneven surface and / or inside of the fine structure transfer film, and not only the release property from the thin stamper is improved, but also the resin molded body with a fine structure Therefore, it is easy to remove and remove the fine structure transfer film.
  • the manufacturing method of the resin molded body with a fine structure which has a three-dimensional curved surface is demonstrated using FIG. Since the microstructure transfer film is flat, it may not be installed in a molding die having a three-dimensional curved surface. Therefore, the flat fine structure transfer film 31 is shaped by heat forming, such as vacuum / pressure forming, and placed in the molding die 32. Then, after filling with a thermoplastic resin and cooling and solidifying, the fine structure transfer film 31 is peeled and removed to obtain a resin structure with a fine structure having a three-dimensional curved surface.
  • the microstructure transfer film is used for injection molding by the heat of the molten thermoplastic resin at the time of in-mold injection molding. It is also possible to obtain a resin molded body 33 having a three-dimensional curved surface by deforming along the three-dimensional curved surface of the mold. Any of the above-mentioned methods can be applied, but the former is applied in the case of a molding method having a relatively high stretch ratio, for example, deep drawing, and the latter is selected in the case of a relatively low stretch ratio. Is preferred.
  • the layer made of a curable resin is formed by using a curable resin having a breaking elongation of at least 10% at 23 ° C. preferable. This is because when the elongation at break is smaller than this, there is a high possibility that the fine structure breaks when the fine structure transfer film is deformed.
  • the layer made of the curable resin exhibits a sufficient elongation at break, it is easily suggested that the microstructure is deformed in the stretching direction when the microstructure transfer film is deformed.
  • the desired functionality and design may not be expressed, but the deformation amount of the fine concavo-convex structure after deforming to a three-dimensional curved surface is estimated, and the result is obtained from the shape master. It is possible to express desired high design by producing a resin molded body with a fine structure in which deformation is expected in advance by feeding back to the design.
  • the fine concavo-convex structure that exhibits high designability will be described.
  • the fine concavo-convex structure mentioned here is an example and is not limited to these.
  • the pitch is not limited, but for the reasons described above, it is preferable that the difference in height of the concavo-convex is 0.1 mm or less.
  • the use is not particularly limited, for example, when a prism lens is formed on the surface of a resin molded body, it can be used as a light guide plate for a planar light source.
  • a fine uneven structure with a height of 0.01 mm or less can also be used.
  • the light from the white LED is dispersed and designed illumination It can be used as a member.
  • the diffused pattern which consists of a random unevenness
  • corrugation which can be utilized as image erasing of point light sources, such as LED, as a fine uneven structure.
  • a non-reflective layer called a moth-eye structure, which has a concavo-convex structure with a height of 0.001 mm or less.
  • the pitch of the fine concavo-convex structure in the present invention is not particularly limited, but from the viewpoint of improving light control and design, it is preferably 0.3 mm or less, and more preferably 0.1 mm or less. preferable.
  • the lower limit values of the height and pitch of the fine concavo-convex structure in the present invention are not particularly limited, but it is needless to say that a sufficient size with respect to the wavelength of light to be controlled is required in order to control light.
  • An example is shown about a manufacturing method of a resin molding with a fine structure.
  • a pattern composed of a cylindrical fine concavo-convex structure was formed on a glass substrate with a photosensitive resin by a photolithography method using a photomask, and a shape master was produced.
  • the height of the cylinder was 0.001 mm
  • the diameter was 0.001 mm
  • the pitch was 0.002 mm
  • a hexagonal close-packed arrangement was made, and the size of the region where the irregularities were formed was 150 mm ⁇ 150 mm.
  • a thin film of nickel metal having a thickness of about 0.3 mm was formed on the shape master. Then, the nickel thin film was carefully peeled off from the shape master, and a thin stamper could be obtained. In addition, since the fine concavo-convex structure formed on the surface of the thin stamper has an inverted shape with respect to the fine concavo-convex structure of the shape master, a cylindrical hole is formed.
  • an appropriate amount of an ultraviolet curable resin (RL-1920) manufactured by Sanyu Rec Co., Ltd. was dropped onto a thin stamper, and a polyethylene terephthalate film (A4300: 0.1 mm thickness) manufactured by Toyobo Co., Ltd. was laminated. Then, ultraviolet rays were irradiated at a power of 100 mW / cm 2 so that the integrated light amount was 1000 mJ / cm 2 . After confirming that the ultraviolet curable resin was sufficiently cured, the microstructure transfer film was peeled from the thin stamper. When the microstructure transfer film is observed with a scanning electron microscope, a cylindrical projection having a height of 0.001 mm is formed, and the fine uneven structure produced as a shape master is faithfully reproduced. Was confirmed.
  • an injection mold having a size of 200 mm ⁇ 200 mm ⁇ 3 mmt was prepared, and one piece of the obtained microstructure transfer film was 200 mm ⁇ with the cylindrical protrusion on the inside and the polyethylene terephthalate film on the outside. It was installed on a 200 mm surface.
  • an acrylic resin parapet (GH-S) manufactured by Kuraray Co., Ltd. was melted, and then in-mold injection molding was performed.
  • G-S acrylic resin parapet
  • the molded body was taken out from the injection mold after the acrylic resin was cooled and solidified, it had an appearance like a transparent flat plate and did not appear to have a fine uneven structure.
  • the fine structure transfer film was peeled and removed from the formed body, it was confirmed that a fine uneven structure was formed on the surface of the formed body.
  • this resin molded body with a fine structure was observed with a scanning electron microscope, it was found that a cylindrical hole having a depth of 0.001 mm was formed.
  • the present invention relates to a method for producing a resin molded body in which a fine structure for controlling light or imparting design properties is formed on the surface.
  • the obtained resin molded body with fine structure is made up of equipment bodies such as daily necessities and daily necessities, containers for food and various articles, housings such as electronic equipment and office supplies, automobile interiors, game machines and toys, and game machines. It can be used for amusement equipment such as lighting devices.
  • microstructure transfer film transparent substrate 25: injection mold 26: resin molding with microstructure Body 31: Modified microstructure transfer film 32: Injection mold having a three-dimensional curved surface 33: Resin molded body with a fine structure having a three-dimensional curved surface

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Abstract

本発明は、高い機能性または意匠性を付与するための微細凹凸構造が表面に形成されている樹脂成形体の製造方法を提供することを目的とする。樹脂成形体に付与される、互いに隣接するトップとボトムの高さの差が０．１ｍｍ以下である微細凹凸構造から反転した形状が表面に形成された微細構造転写用フィルムを作製する工程、該微細構造転写用フィルムの凹凸面上に溶融した熱可塑性樹脂を密着させた後、冷却固化する工程、熱可塑性樹脂から該微細構造転写用フィルムを剥離除去する工程により微細構造付き樹脂成形体を製造することができる。

Description

微細構造付き樹脂成形体の製造方法
　本発明は、光を制御したり、意匠性を付与したりするための微細構造が表面に形成されている樹脂成形体の製造方法に関するものである。なお、本明細書においては、「光を制御する」とは、光を集光、および／または反射、および／または屈折、および／または散乱、および／または回折させる機能を意味する。
　アミューズメント機器などに用いられる樹脂成形体は、本来必要とされる機能に加えて、印刷などにより意匠性を付加することで商品性が一段と向上する。また、印刷などの手法を用いずとも、光を効率良く集光、反射、屈折、散乱、回折させることで、商品の見栄えを良くすることができる。このように光を自在に制御できる樹脂成形体を実現できれば、単なる点光源であるＬＥＤを、線光源照明や面光源照明、更には特徴のあるデザイン照明として利用できる。ただし、本明細書における樹脂成形体はここで挙げた用途に限定されるわけではなく、様々な用途に適用することができる。なお、これ以降、本明細書においては、「意匠性」と「光の制御」をまとめて、単に「高意匠性」と示すこともある。
　樹脂成形体に高意匠性を付与するための方法として、該樹脂成形体の表面に様々なサイズや形状の凹凸構造を形成することが知られている。凹凸構造として、マイクロレンズやシリンドリカルレンズ、プリズムレンズ、フレネルレンズなどといったレンズパターン、周期構造を有する回折格子、更には光の拡散性を持つランダム凹凸など、様々な例が挙げられるが、これらに限定されるわけではない。該凹凸構造のトップとボトムの高さの差が０．１ｍｍ以上の場合、人間の目にはっきりと見えてしまい、高意匠性をアピールする樹脂成形体には適用しづらい。そのため、０．１ｍｍよりも小さな微細構造を形成することが高意匠性の樹脂成形体を実現するためには重要である。また、Ｍｉｅ散乱や光の回折現象を発現させるためには、０．０１ｍｍ程度かそれ以下の高さの微細構造を樹脂成形体の表面に形成しなければならない。更に、モスアイと呼ばれる無反射構造を実現する場合、その微細構造の高さを０．００１ｍｍよりも小さくすることが必要になるため、高意匠性を付与するためには、樹脂成形体に微細構造を形成することが非常に重要である。
　このような微細構造付き樹脂成形体を製造するために、微細構造とは雄と雌が反転した形状が表面に形成されている金型やスタンパと呼ばれる、金属からなる成形用母型を用いる方法がある。射出成形や熱プレス成形などに代表される、溶融状態になった熱可塑性樹脂を成形する方法に、該成形用母型を用いれば、所望の微細構造を樹脂成形体の表面に形成することができる。この方法によれば、同一形状の樹脂成形体を複数製造できるものの、成形用母型をいかに精度良く作製するかがポイントになる。
　最も一般的な成形用母型の作製方法として、あらかじめ樹脂成形体の外形寸法に加工しておいた母型に、微細構造の反転形状を機械切削で直接形成するものがある。しかし、前述したような０．１ｍｍ以下の微細構造を、切削で母型に精度良く微細構造の反転形状を形成することは技術的に容易ではない。特に、樹脂成形体が三次元曲面を有する形状であり、三次元曲面上に微細構造を形成しなければならない場合、機械切削で成形用母型を作製するのはほぼ不可能である。
　そこで、成形用母型に微細構造を直接形成せずに、薄型スタンパと呼ばれる微細構造が形成された薄板を併用する方法がある。樹脂成形体の表面に形成したい微細構造と同様な形状マスターを、フォトリソグラフィーなどの高精度な方法であらかじめ作製しておき、該形状マスターにニッケル電鋳を行うことで、微細構造の反転型となる薄型スタンパを作製する。該薄型スタンパを成形用母型の中に設置し射出成形することにより、微細構造付き樹脂成形体を得ることができる。しかし、フォトリソグラフィーなどで作製する形状マスターは、ガラスやシリコンなどの平面状の基板に作製されるため、必然的に平面状のスタンパしか作製できないこととなる。したがって、三次元曲面を有する樹脂成形体には適用できないのが現実である。
　また、成形用母型に直接微細構造を形成する方法や、成形用母型とスタンパを併用する方法のいずれの場合においても、機械切削などで微細構造を形成する工程やスタンパを作製する工程は非常に高価である。そのため、異なる種類の微細構造付き樹脂成形体を作製する場合に複数の成形用母型が必要になる。更に、成形用母型に傷を付ける可能性や成形用母型の寿命の都合で、成形用母型を再作製しなければならない。したがって、これらの方法は微細構造付き樹脂成形体の製造において高コストにならざるを得ない。
　以上の課題を解決する手法として、インモールド成形と呼ばれる方法が、特許文献１に開示されている。この方法は転写フィルムと呼ばれる部材を成形用母型に設置し、熱可塑性樹脂の射出成形により、樹脂成形体の表面に微細で精巧でかつ多様な凹凸模様を現出させることができるとされている。しかしながら、該明細書には凹凸の高さが０．１ｍｍ以上であることが明記され、本明細書の課題を解決することができない。また、樹脂成形体の表面は、保護層、接着層、蒸着層などからなる転写層で覆われることになり、屈折率の異なる層による界面での反射ロスが発生する恐れがあり、光の制御の観点からは好ましいとはいえない。
特開２００８－１６２１６５　公報
　そこで本発明は、上記の課題に鑑みてなされたもので、光学的機能や高い意匠性を付与するための微細構造が表面に形成されていることを特徴とする微細構造付き樹脂成形体の製造方法を提供することを目的とする。
　上記課題を解決する、互いに隣接するトップとボトムの高さの差が０．１ｍｍ以下である微細凹凸構造付き樹脂成形体の製造方法は、樹脂成形体に付与される微細構造から反転した形状が表面に形成された微細構造転写用フィルムを作製する工程、該微細構造転写用フィルムの凹凸面上に溶融した熱可塑性樹脂を密着させた後、冷却固化する工程、前記固化した熱可塑性樹脂から該微細構造転写用フィルムを剥離除去する工程により樹脂成形体を得ることを特徴とする。特に前記樹脂成形体の記微細凹凸構造が形成される表面が、三次元曲面であるのが好ましい。
　また本発明における前記微細構造転写用フィルムの凹凸面上に溶融した熱可塑性樹脂を密着させた後、冷却固化する工程がインモールド射出成形であるのが好ましい。
　また、前記インモールド射出成形において、射出成形用金型内に平坦の微細構造転写用フィルムを設置し、インモールド射出成形時の溶融熱可塑性樹脂の熱により該微細構造転写用フィルムを該射出成形用金型の三次元曲面に沿って異形化して三次元曲面を有する樹脂成形体を得ても良い。
　一方、前記微細構造転写用フィルムの凹凸面上に溶融した熱可塑性樹脂を密着させた後、冷却固化する工程において、前記微細構造転写用フィルムをあらかじめ三次元曲面に真空圧空成形などで異形化しておいても良い。
　本発明に用いる微細構造転写用フィルムにおける凹凸構造は、架橋構造を形成する硬化性樹脂からなる層に設けられるのが好ましく、前記硬化性樹脂は、該硬化性樹脂からなる層が２３℃において１０％以上の破断伸度を示すものであるのが好ましい。
　さらに、前記微細構造転写用フィルムは、電離放射線を１０％以上透過する透明基材上に、電離放射線硬化性樹脂で凹凸構造を有する層が形成されてなるのが好ましい。
　本発明に用いる微細構造転写用フィルムは、凹凸構造を有する層の表面または内部に、離型剤が存在するのが好ましい。
　本発明の樹脂成形体における微細構造が、マイクロレンズ、プリズムレンズ、シリンドリカルレンズ、フレネルレンズ、高さ０．０１ｍｍ以下の高さの回折格子、ランダムな凹凸からなる拡散パターン、ピッチおよび高さが０．００１ｍｍ以下のモスアイ構造であることを特徴とする。
　本発明によれば、光を制御したり意匠性を付与したりといった、高意匠性または機能性を付与するための微細構造を、樹脂成形体の表面に容易にかつ安価に形成することができる。得られた微細構造付き樹脂成形体は、日用品や生活用品などの機器本体、食品や各種物品の容器類、電子機器や事務用品などの筐体類、自動車用内装、遊技機や玩具、ゲーム機などのアミューズメント機器、照明用部材などに利用できる。
微細構造付き樹脂成形体の概略構成図である。 本発明の微細構造付き樹脂成形体の製造方法を説明する図である。 本発明の微細構造付き樹脂成形体の製造方法を説明する図である。 三次元曲面を有する微細構造付き樹脂成形体の製造方法を説明する図である。
　本発明の微細構造付き樹脂成形体の製造方法を図を用いて説明する。図１は微細構造付き樹脂成形体の概略断面図を示す。熱可塑性樹脂からなる樹脂成形体１０の少なくともひとつの表面には互いに隣接するトップとボトムの高さの差が０．１ｍｍ以下である微細凹凸構造１１が形成されている。ここには図示しないが、異なる形状の微細凹凸構造を複数の表面に形成しても良いし、同一表面に異なる微細凹凸構造を併置しても良い。また、図１では直方体状の樹脂成形体を示しているが、半球形状のような樹脂成形体の三次元曲面上に微細凹凸構造を形成しても良い（図示しない）。
　図２を用いて、微細構造付き樹脂成形体の製造方法を説明する。はじめに図２（Ａ）に示すような、最終的に樹脂成形体に形成することが必要となる微細凹凸構造とは、形状を反転した構造の形状マスター２０を準備する。形状マスター２０は、感光性樹脂を用いたフォトリソグラフィー、金属もしくはプラスチック基板の機械切削、もしくはそれ以外の方法で作製する。次に、図２（Ｂ）のように形状マスターへの電鋳処理、もしくはシリコーン樹脂による型取り、あるいはそれ以外の方法により、最終的に樹脂成形体に形成されるものと同じ形状を有する薄型スタンパ２１を作製する。ただし、ここでは形状マスターを作製した後に薄型スタンパを得る方法を説明したが、形状マスターを介さずに直接最終的に樹脂成形体に形成されるものと同じ形状を有する薄型スタンパを作製する方法もある。ここでは図示しないが、フレネル旋盤やロール旋盤と呼ばれる方法がそれに該当する。いずれにしても、最終的に樹脂成形体に形成されるものと同じ形状を有する薄型スタンパ２１を作製することが必要である。
　前記薄型スタンパ２１に、硬化性樹脂を液状もしくはゲル状の状態で密着させ、外部からの何らかの刺激に反応させることで硬化性樹脂に架橋構造を形成させて硬化させ、樹脂成形体に付与される微細凹凸構造から反転した形状を有する微細構造転写用フィルム２３を得ることができる。この架橋構造が熱に対して不可逆的な変化をしなければ、微細凹凸構造は溶融樹脂によって与えられる高温下でも大きな形状変形を起こさない。「熱に対して不可逆的な変化」としては「熱可塑性」が典型的に挙げられる。
　ここで、「外部からの何らかの刺激」とは、硬化性樹脂の外部からエネルギーを受けることに相当し、該エネルギーとしては熱エネルギー、電離放射線エネルギー、電気エネルギーなどが挙げられる。特に、これらのエネルギーの中でも、電離放射線エネルギーにより樹脂の架橋反応が瞬時に進行する電離放射線硬化性樹脂を用いる方法であれば、微細構造転写用フィルムを高い生産性で容易に作製することができる。
　ここで、微細構造転写用フィルムの作製方法において、電離放射線硬化性樹脂を使用した具体例を説明する。薄型スタンパ２１に電離放射線硬化性樹脂２２１を流し込み、電離放射線を照射することにより該電離放射線硬化性樹脂に架橋構造を形成させる。その後、固化した電離放射線硬化性樹脂を薄型スタンパから剥離することにより、微細構造転写用フィルム２３が得られる。ただし、電離放射線硬化性樹脂のみからなる微細構造転写用フィルムでは強度が不十分になる可能性があるため、図２（Ｄ）のような構成の微細構造転写用フィルムを作製することもできる。まず、図２（Ｃ）に示すように薄型スタンパ２１に電離放射線硬化性樹脂２２１を流し込み、電離放射線が１０％以上透過する透明基材２４をラミネートする。１０％よりも電離放射線の透過率が低いと、電離放射線硬化性樹脂の硬化性が悪くなり、良好な微細構造転写用フィルムを得ることが難しくなるためである。次いで、電離放射線を十分量照射した後に、透明基材２４を薄型スタンパ２１から剥離すると、図２（Ｄ）に示すような、微細凹凸構造の反転形状が電離放射線硬化性樹脂で形成された十分な強度を有する微細構造転写用フィルム２３を作製できる。更に、この積層構成であれば、長尺の微細構造転写用フィルムを作製することも可能である。つまり、薄型スタンパをドラムロールに巻き付け、所定厚みの電離放射線硬化性樹脂を塗設した透明基材を搬送しながら薄型スタンパに密着させながら電離放射線を照射することで、連続的に微細構造転写用フィルムが得られる。枚葉方式でなく連続方式で微細構造転写用フィルムが得られれば、後述するインモールド射出成形の生産性を劇的に向上することもできるため、非常に優れた方法であるといえる。
　次に、微細構造付き樹脂成形体の作製方法を図３で説明する。ここではインモールド射出成形の例を図示するが、これに限定されるわけではなく、プレス成形する方法などにも適用できることは言うまでもない。まず、射出成形用金型２５の中に凹凸面を内側にして微細構造転写用フィルム２３を設置する。次いで、溶融した熱可塑性樹脂を射出成形用金型２５内に射出すると、溶融状態の熱可塑性樹脂は該微細構造転写用フィルム２３の表面の凹凸に追随して充填された後に冷却固化される。
　最後に、射出成形用金型２５から樹脂成形体を取り出した後、微細構造転写用フィルム２３を剥離除去すると、微細構造付き樹脂成形体２６が得られる。
　ここで、前述した透明基材と電離放射線硬化性樹脂との積層構成からなる微細構造転写用フィルムについての詳細を述べる。電離放射線を１０％以上透過する性質を持つ透明基材であれば、いかなる材料を用いることも可能であり、一般的なインモールド成形に使用される、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレートなどのポリエステル系樹脂、ナイロン６などのポリアミド系樹脂、ポリエチレンやポリプロピレンなどのオレフィン系樹脂、ポリ塩化ビニルなどのビニル系樹脂、ポリメチルメタクリレートなどのアクリル系樹脂、ポリカーボネートやセロファンなどのセルロース系フィルムなどが挙げられる。また、該透明基材は以上に説明した樹脂を主成分とする共重合樹脂、または混合体、もしくは複数層からなる積層体であっても良い。また、これらの透明基材は未延伸でも一軸延伸でも二軸延伸でも用いることができる。更に、電離放射線硬化性樹脂との密着性を向上することを目的に、コロナ放電処理やプラズマ処理を行っても良いし、プライマー塗布による易接着処理を施しても良い。ただし、後述するような三次元曲面を有する微細構造付き樹脂成形体を作製することを考慮した場合、２３℃における透明基材の破断伸度は１０％以上を示すことが好ましい。
　また、本発明の電離放射線硬化性樹脂としては特に限定されるものではないが、アクリル系樹脂やエポキシ系樹脂などを主成分とする組成物を用いることができる。また、必要に応じて、電離放射線重合開始剤や希釈溶剤などを適宜併用することもできる。更に、電離放射線硬化性樹脂で微細構造転写用フィルムを作製する場合、電離放射線硬化性樹脂の中に内部離型剤と呼ばれる、シリコーン系樹脂やフッ素系樹脂などの添加剤を用いることが好ましい。前記内部離型剤を添加すると、微細構造転写用フィルムにおける凹凸の表面および／または内部に離型剤が存在し、薄型スタンパからの離型性が向上するだけでなく、微細構造付き樹脂成形体から微細構造転写用フィルムの剥離除去も容易になる。
　図４を用いて三次元曲面を有する微細構造付き樹脂成形体の製造方法を説明する。微細構造転写用フィルムは平坦であるため、三次元曲面を有する成形用金型に設置することはできない場合がある。そこで、真空圧空成形などに代表される熱フォーミング成形などにより、平坦な微細構造転写用フィルム３１を異形化し、成形用金型３２に設置する。そこに、熱可塑性樹脂を充填し冷却固化した後に、該微細構造転写用フィルム３１を剥離除去することで三次元曲面を有する微細構造付き樹脂成形体を得ることができる。
　一方、ここでは図示しないが、平坦な微細構造転写用フィルムを射出成形用金型に設置した後、インモールド射出成形時の溶融熱可塑性樹脂の熱により該微細構造転写用フィルムを該射出成形用金型の三次元曲面に沿って異形化して三次元曲面を有する樹脂成形体３３を得ることもできる。
　上述したいずれの方法も適用することができるが、延伸率の比較的高い、例えば深絞りといわれる成形方法などの場合は前者を適用し、延伸率の比較的低い場合には後者を選択することが好ましい。
　三次元曲面を有する微細構造付き樹脂成形体を作製する場合、硬化性樹脂からなる層は、その破断伸度が２３℃において少なくとも１０％以上を示す硬化性樹脂を用いて形成されていることが好ましい。これよりも破断伸度が小さい場合、微細構造転写用フィルムの異形化時に微細構造が破壊する可能性が高いためである。なお、硬化性樹脂からなる層が十分な破断伸度を示す場合、微細構造転写用フィルムの異形化時に、その延伸方向に微細構造が変形することが容易に示唆される。このような微細凹凸構造の変形により、所望の機能性や意匠性を発現しなくなることもあるが、三次元曲面に異形化後の微細凹凸構造の変形量を推定し、その結果を形状マスターの設計にフィードバックして、あらかじめ変形を見込んだ微細構造付き樹脂成形体を作製することにより、所望の高意匠性を発現させることが可能である。
　最後に、高意匠性を発現させる微細凹凸構造について説明する。ただし、ここに挙げる微細凹凸構造は一例であり、これらに限定されるものではない。まず、光の出射方向を制御する微細凹凸構造として、マイクロレンズやプリズムレンズ、シリンドリカルレンズ、フレネルレンズなどがある。いずれの微細凹凸構造の場合もピッチは限定されないが、前述した理由により、凹凸の高さの差を０．１ｍｍ以下にすることが好ましい。用途は特に限定されないが、例えばプリズムレンズを樹脂成形体の表面に形成した場合、面状光源用の導光板として使用することが可能である。
　また、光を回折させることを目的に、高さ０．０１ｍｍ以下の微細凹凸構造を用いることもでき、回折角の波長依存性を利用することで、白色ＬＥＤからの光を分光し、デザイン照明用部材として使用することができる。更には、ＬＥＤなどの点光源のイメージ消しとして利用できる、ランダムな凹凸からなる拡散パターンを微細凹凸構造としても良い。また、モスアイ構造と呼ばれる、高さ０．００１ｍｍ以下の凹凸構造からなる無反射層を適用することも可能である。
　また、前記したように本発明における微細凹凸構造のピッチは特に限定されないが、光制御や意匠性を高くする観点からは、０．３ｍｍ以下であるのが好ましく０．１ｍｍ以下であるのがより好ましい。
　なお、本発明における微細凹凸構造の高さおよびピッチの下限値は特に限定されないが、光の制御をするためには制御したい光の波長に対して十分な大きさが必要なのはもちろんである。
　微細構造付き樹脂成形体の製造方法について実施例を示す。まず、フォトマスクを用いたフォトリソグラフィー法により、ガラス基板上に感光性樹脂で円柱状の微細凹凸構造からなるパターンを形成し、形状マスターを作製した。なお、円柱の高さ０．００１ｍｍ、直径０．００１ｍｍ、ピッチ０．００２ｍｍで六方細密配列とし、凹凸が形成されている領域のサイズは１５０ｍｍ×１５０ｍｍとした。
　次に、得られた形状マスターにニッケル電鋳を行うことにより、該形状マスター上にニッケル金属の０．３ｍｍ厚み程度の薄膜が形成された。そして、形状マスターからニッケル薄膜を慎重に剥離し、薄型スタンパを得ることができた。なお、該薄型スタンパの表面に形成されている微細凹凸構造は、形状マスターの微細凹凸構造とは反転形状となっているため、円柱孔が形成されていることとなる。
　さらに、薄型スタンパにサンユレック株式会社製紫外線硬化性樹脂（ＲＬ－１９２０）を適量滴下し、東洋紡績株式会社製ポリエチレンテレフタレートフィルム（Ａ４３００：０．１ｍｍ厚）をラミネートした。そこに、１００ｍＷ／ｃｍ２のパワーで、積算光量が１０００ｍＪ／ｃｍ２となるように紫外線を照射した。紫外線硬化性樹脂が十分に硬化していることを確認した後、薄型スタンパから微細構造転写用フィルムを剥離した。該微細構造転写用フィルムを走査型電子顕微鏡で観察したところ、０．００１ｍｍの高さの円柱状の突起物が形成されており、形状マスターとして作製した微細凹凸構造が忠実に再現されていることを確認できた。
　ここで、２００ｍｍ×２００ｍｍ×３ｍｍｔのサイズの射出成形用金型を準備し、得られた微細構造転写用フィルム１枚を、円柱状の突起を内側、ポリエチレンテレフタレートフィルムが外側になるように２００ｍｍ×２００ｍｍの面に設置した。
　次に、株式会社クラレ製アクリル樹脂パラペット（ＧＨ－Ｓ）を溶融した後、インモールド射出成形を行った。アクリル樹脂が冷却固化した後、射出成形用金型から成形体を取り出すと、透明な単なる平板のような外観を呈しており、微細凹凸構造が形成されているようには見えなかった。しかし、該成形体から微細構造転写用フィルムを剥離除去すると、成形体表面に微細凹凸構造が形成されていることが確認された。この微細構造付き樹脂成形体を走査型電子顕微鏡で観察すると、深さ０．００１ｍｍの円柱孔が形成されていることがわかった。さらに、該微細構造付き樹脂成形体に白色ＬＥＤ光を入射すると、表面凹凸による回折現象により、０次光、１次光、２次光、・・・に回折して複数の光源があるかのように見えるとともに、白色光が波長ごとの光に分離されきれいな虹色になることが分かった。
　本発明は、光を制御したり、意匠性を付与したりするための微細構造が表面に形成されている樹脂成形体の製造方法に関するものである。得られた微細構造付き樹脂成形体は、日用品や生活用品などの機器本体、食品や各種物品の容器類、電子機器や事務用品などの筐体類、自動車用内装、遊技機や玩具、ゲーム機などのアミューズメント機器、照明用部材などに利用できる。
　この出願は、２０１２年１０月３１日に出願された日本出願特願２０１２－２４０３４８を基礎とする優先権を主張し、その開示の全てをここに取り込む。
１０：樹脂成形体
１１：微細構造
２０：形状マスター
２１：薄型スタンパ
２２１：電離放射線硬化性樹脂
２３：微細構造転写用フィルム
２４：透明基材
２５：射出成形用金型
２６：微細構造付き樹脂成形体
３１：異形化した微細構造転写用フィルム
３２：三次元曲面を有する射出成形用金型
３３：三次元曲面を有する微細構造付き樹脂成形体

Claims (18)

  1. 樹脂成形体に付与される、互いに隣接するトップとボトムの高さの差が０．１ｍｍ以下である微細凹凸構造から反転した形状が表面に形成された微細構造転写用フィルムを作製する工程、該微細構造転写用フィルムの凹凸面上に溶融した熱可塑性樹脂を密着させた後、冷却固化する工程、前記固化した熱可塑性樹脂から該微細構造転写用フィルムを剥離除去する工程により樹脂成形体を得ることを特徴とする微細構造付き樹脂成形体の製造方法。
  2. 前記樹脂成形体の記微細凹凸構造が形成される表面が、三次元曲面である請求項１に記載の微細構造付き樹脂成形体の製造方法。
  3. 前記微細構造転写用フィルムの凹凸面上に溶融した熱可塑性樹脂を密着させた後、冷却固化する工程が、熱可塑性樹脂のインモールド射出成形によることを特徴とする、請求項１または２に記載の微細構造付き樹脂成形体の製造方法。
  4. 前記インモールド射出成形が、射出成形用金型内に平坦な微細構造転写用フィルムを設置し、該インモールド射出成形時に溶融熱可塑性樹脂の熱により該微細構造転写用フィルムを該射出成形用金型の三次元曲面に沿って異形化して三次元曲面を有する樹脂成形体を得るものである、請求項３記載の微細構造付き樹脂成形体の製造方法。
  5. 前記微細構造転写用フィルムをあらかじめ三次元曲面に異形化した後に、溶融した熱可塑性樹脂を密着させた後、冷却固化して樹脂成形体を得ることを特徴とする、請求項２または３に記載の微細構造付き樹脂成形体の製造方法。
  6. 前記微細構造転写用フィルムの異形化が、真空圧空成形により行われることを特徴とする、請求項５記載の微細構造付き樹脂成形体の製造方法。
  7. 前記微細構造転写用フィルムにおける凹凸構造が、架橋構造を形成する硬化性樹脂からなる層に設けられることを特徴とする、請求項１～６のいずれか１項に記載の微細構造付き樹脂成形体の製造方法。
  8. 前記架橋構造を形成する硬化性樹脂は、該硬化性樹脂からなる層が２３℃において１０％以上の破断伸度を示すものである請求項７に記載の微細構造付き樹脂成形体の製造方法。
  9. 前記架橋構造を形成する硬化性樹脂が電離放射線硬化性樹脂であることを特徴とする、請求項７または８記載の微細構造付き樹脂成形体の製造方法。
  10. 前記微細構造転写用フィルムが、電離放射線を１０％以上透過する透明基材上に、電離放射線硬化性樹脂で凹凸構造を有する層が形成されたものである、請求項９に記載の微細構造付き樹脂成形体の製造方法。
  11. 前記架橋構造を形成する硬化性樹脂が、内部離型剤を含むことを特徴とする、請求項７～１０のいずれか１項に記載の微細構造付き樹脂成形体の製造方法。
  12. 前記微細構造が、マイクロレンズであることを特徴とする、請求項１～１１のいずれか１項に記載の微細構造付き樹脂成形体の製造方法。
  13. 前記微細構造が、プリズムレンズであることを特徴とする、請求項１～１１のいずれか１項に記載の微細構造付き樹脂成形体の製造方法。
  14. 前記微細構造が、シリンドリカルレンズであることを特徴とする、請求項１～１１のいずれか１項に記載の微細構造付き樹脂成形体の製造方法。
  15. 前記微細構造が、フレネルレンズであることを特徴とする、請求項１～１１のいずれか１項に記載の微細構造付き樹脂成形体の製造方法。
  16. 前記微細構造が、高さ０．０１ｍｍ以下の回折格子であることを特徴とする、請求項１～１１のいずれか１項に記載の微細構造付き樹脂成形体の製造方法。
  17. 前記微細構造が、ランダムな凹凸からなる拡散パターンであることを特徴とする、請求項１～１１のいずれか１項に記載の微細構造付き樹脂成形体の製造方法。
  18. 前記微細構造が、ピッチおよび高さが０．００１ｍｍ以下のモスアイ構造であることを特徴とする、請求項１～１１のいずれか１項に記載の微細構造付き樹脂成形体の製造方法。
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