WO2014032874A1 - Strahlungsdetektor und verfahren zur herstellung eines strahlungsdetektors - Google Patents

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WO2014032874A1
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absorption layer
filler
radiation
radiation detector
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PCT/EP2013/065719
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Francesco ARCA
Günter Schmid
Oliver Schmidt
Sandro Francesco Tedde
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Siemens Aktiengesellschaft
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    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Definitions

  • the invention relates to a radiation detector for converting incident radiation and to a method for producing such a radiation detector.
  • radiation for example visible or infrared light, X-ray or gamma radiation
  • the radiation to be detected can penetrate into an absorption layer, be absorbed by this layer and thereby the radiation energy is converted during the absorption into an energy form, which is used for further signal processing can be.
  • the radiation energies are converted into electrical impulses.
  • direct conversion the incident radiation is converted by the absorption layer directly into charge carriers in the form of electron-hole pairs.
  • indirect conversion on the other hand, the incident radiation is first converted into visible light, and then the photons of this light are used to generate charge carriers in the form of electron-hole pairs.
  • German patent application DE 10 2008 029 782 A describes an absorption layer of organic carrier material with inorganic fillers.
  • the absorption and conversion of the radiation energy into electrical charge carriers takes place through the inorganic fillers, while subsequently these charge carriers move within the organic carrier matrix to the electrodes which are attached to the outer sides of the absorption layer.
  • the organic carrier matrix has a uniform distribution in terms of concentration and size of the fillers. With such a uniform distribution decreases the amount of absorbed radiation exponentially with the penetration depth. As a result, an unequal charge carrier distribution is generated in the absorption layer. This uneven charge carrier distribution then influences the conductivity of the absorption layer and thus has a negative effect on the removal of the charge carriers from the absorption layer.
  • the invention provides a radiation detector for converting incident radiation comprising a substrate having a first electrode; a second electrode; and an organic absorption layer with a nanoscale filler, wherein the organic absorption layer is arranged between the first electrode and the second electrode and has an inhomogeneous distribution of the nanoscale filler.
  • a method of fabricating a radiation detector comprising the steps of providing a substrate; applying a first electrode to the substrate; the application of an organic absorption layer with an inhomogeneous distribution of
  • nanoscale filler and applying a second electrode to the organic absorption layer.
  • One idea of the present invention is intentionally unevenly distributing the filler within the organic support matrix of the absorption layer within that absorption layer.
  • the distribution of the filler within the carrier matrix can have a specific influence on the absorption behavior.
  • An advantage of this uneven filler distribution is to counteract the decreasing with increasing penetration depth absorption behavior of the layer by a specific control of the filler distribution. Thus, a larger proportion of the radiation to be detected can penetrate further into the absorption layer.
  • a further advantage of this unequal distribution of the filler is the associated more uniform distribution of the charge carriers within the absorptive material. ons Mrs. In the best case, a homogeneous charge carrier distribution over the entire thickness of the absorption layer can be achieved by a controlled distribution of the nanoscale fillers.
  • the nanoscale filler is a substance for the direct conversion of radiation into electrical charge carriers.
  • the absorbed radiation can be converted directly into an electrical signal.
  • the nanoscale filler is a nanoscintillator.
  • the incident radiation is first converted into visible light and then this light can be converted into an electrical signal for further processing.
  • the distribution of the nanoscale filler within the organic absorption layer is varied as a function of the distance from the second electrode.
  • This distance from the second electrode corresponds to the penetration depth of the radiation to be detected.
  • the absorption behavior of the absorption layer for a radiation to be detected is greater in the vicinity of the first electrode than in the vicinity of the second electrode.
  • This targeted control of the absorption behavior can counteract the otherwise exponential decrease in the absorption and thus the charge carrier generation.
  • the concentration of the nanoscale filler is greater in the vicinity of the first electrode than in the vicinity of the second electrode.
  • the nanoscale filler has larger particles in the vicinity of the first electrode than in the vicinity of the second electrode. Since the absorption capacity of the fillers also depends on the size of the respective particles, control of the particle size can also influence the absorption behavior.
  • the absorption layer contains at least a first nanoscale filler and a second nanoscale filler, wherein the first nanoscale filler has a different absorption capacity from the second nanoscale filler for the radiation to be detected.
  • the use of at least two different fillers with different absorbency and a targeted introduction of these different fillers into the organic matrix can also influence the absorption capacity within the absorption layer and thus achieve the most uniform charge carrier distribution possible with incident radiation.
  • the absorption layer is formed by spraying a mixture of an organic substance for the support matrix with a applied nanoscale filler.
  • This spraying is a particularly suitable way of controlling an inhomogeneous distribution of nanoscale fillers along the absorption layer.
  • the concentration of the nanoscale filler in the mixture during application is varied.
  • a variation of the concentration in the absorption layer also results. This in turn leads to a change in the absorption behavior along the absorption layer.
  • the size of the particles of the nanoscale filler is varied during the application. Also, by varying the particle size, the absorption behavior can be influenced and thus influence on the properties of the resulting absorption layer can be taken.
  • Fig. 1 is a schematic representation of a cross section through a radiation detector according to a first
  • FIG. 2 shows a schematic illustration of a cross section through a radiation detector according to the invention in accordance with a further embodiment of the present invention
  • Fig. 3 is a schematic illustration of a cross section through a radiation detector of the present invention according to another embodiment of the present invention.
  • Fig. 4 is a schematic representation of a method for
  • FIG. 1 shows a schematic representation of a cross section of a radiation detector according to the invention.
  • a first electrode 2 is first arranged on a substrate 1.
  • an absorption layer 3 is first arranged on a substrate 1.
  • a further electrode 4 is arranged above this absorption layer 3.
  • a so-called interlayer 5 can be arranged between the first electrode and the absorption layer for lowering the dark current.
  • the substrate 1 is usually a carrier substrate in the form of a glass plate.
  • the substrate 1 may also be a suitable carrier layer of an organic polymer.
  • a metal foil having an insulating layer applied to this metal foil possible.
  • an electrically conductive contact in the form of an electrode 2 is arranged on one side.
  • This electrode can be made, for example, of a metal such as aluminum, calcium, silver, gold, titanium, nickel, cobalt,
  • Electrode materials are conductive oxides, e.g. Zinc oxide, indium tin oxide (ITO), chalcogenides or silicides.
  • conductive oxides e.g. Zinc oxide, indium tin oxide (ITO), chalcogenides or silicides.
  • ITO indium tin oxide
  • chalcogenides chalcogenides
  • silicides e.g.
  • Other electrically conductive coatings e.g. Zinc oxide, indium tin oxide (ITO), chalcogenides or silicides.
  • Other electrically conductive coatings such as PEDOTrPSS, PANI etc. of the substrate to form a
  • the electrode can be embodied over its entire area. This can be appropriate, for example, for the determination of an incoming radiation dose over the entire detector surface.
  • the first electrode 2 into a plurality of separate regions.
  • the incident radiation amount can be detected.
  • a spatial distribution of the radiation quantity can be determined in this case. In this case, however, it is necessary to lead each individual subarea of the electrode 2 separately to the outside and to process it separately.
  • materials for this interlayer 5 for example, PEDOT, P3HT, TFB or PCPDTBT are possible. This is followed by absorption layer 3 and another electrode 4.
  • As a second electrode 4 are particularly suitable coatings of indium tin oxide (ITO) or gold.
  • ITO indium tin oxide
  • other electrically conductive substances are conceivable which absorb as little as possible of the radiation to be detected.
  • the absorption layer 3 is an organic photoconductive layer in the form of a bulk heterojunction (BHJ), which is a mixture of an electron donor and an electron acceptor.
  • BHJ bulk heterojunction
  • this BHJ may be a semiconductive polymer or small molecule.
  • Nanoscale fillers 3a are added to this organic semiconductor mixture.
  • the BHJ as carrier matrix for the fillers consists for example of P3HT and PCBM.
  • other semiconductors can also be used, which can preferably be processed in liquid form and thus enable a good integration of fillers. In this case, it is not absolutely necessary to pay attention to a photosensitivity since the absorption of the radiation takes place via the fillers 3a.
  • the energy level of the lowest excited state of the filler particles 3a may be below the lowest unoccupied orbital (LUMO) of the PCBM molecule.
  • LUMO lowest unoccupied orbital
  • the highest occupied orbital (HOMO) of the P3HT molecule is well above the highest occupied energy level of the filler particle 3a in the ground state, allowing efficient hole transfer.
  • lead sulfide (PbS), lead selenide (PbSe) or zinc oxide (ZnO) are suitable as nanoscale filler particles 3a.
  • These fillers form quantum dots for direct Conversion of incident radiation into electron-hole pairs.
  • nanoscintillators such as doped gadolinium oxysulfide (GOS), cesium iodide (Csl), or YAG are also possible, which first convert the incident radiation into light and then convert that visible light into electron-hole pairs.
  • the nanoscale fillers 3 a are not uniformly distributed in the absorption layer 3.
  • the absorption layer 3 has a concentration of filler particles 3 a which increases from the second electrode 4 in the direction of the first electrode 2.
  • the distribution of the filler concentration is chosen so that sets as uniform as possible absorption within the entire thickness of the absorption layer 3 upon arrival of a radiation to be detected 10 over the entire thickness.
  • a higher concentration of nano-scale fillers 3a results than in the vicinity of the second electrode 4.
  • FIG. 2 shows an alternative form for a radiation detector with a uniform absorption of the incident radiation over the entire thickness of the absorption layer 3.
  • the absorption within the layer thickness of the absorption layer 3 is controlled by varying the particle size of the nanoscale filler 3a. Since filler particles 3a having a larger diameter have a higher absorption behavior than fillers 3a having a smaller diameter, a homogeneous absorption within the entire layer 3 can also be achieved in this way by suitable variation of the filler distribution.
  • FIG. 3 shows a further alternative for forming as constant an absorption as possible by varying the filler within the absorption layer. As shown here, in the absorption layer 3 in this case, fillers 3a and 3b are embedded in different materials.
  • fillers 3a and 3b need not be limited to just two materials. It is also possible to use a larger number of different materials as filler 3a, 3b. It is essential, however, that the different fillers 3a and 3b have a different absorption behavior. By selectively distributing these different fillers 3a and 3b within the absorption layer 3, the absorption capacity within this layer can thus be specifically controlled, even if initially an apparently identical concentration of fillers 3a and 3b prevails over the entire absorption layer 3.
  • Filler size can be taken into account in particular also the fact that high-energy X-ray radiation initially penetrates deeper into the detector as low-energy radiation.
  • a first electrode 2 is provided.
  • this electrode 2 is provided on a substrate 1, then in step 120 on the side facing away from the substrate 1
  • Electrode 2 the BHJ substance with nanoscale fillers 3a applied.
  • the BHJ substance is preferably present in the liquid phase. Thus, a particularly simple processing is possible.
  • the concentration of filler 3a which is desired directly in the vicinity of the first electrode 2 can first be adjusted in the substance. The mixture thus present is then sprayed onto the electrode 2. During the further spraying process, more and more BHJ substance is continuously added to the provided mixture of BHJ substance and filler 3a, so that the concentration of filler 3a is successively lowered during the further spraying process. At the end of the spraying process, the concentration of filler 3a should be adjusted so that it corresponds to the desired concentration at the upper electrode 4. Alternatively, it is also possible to provide the BHJ substance and the filler 3a from separate reservoirs.
  • BHJ substance is continuously sprayed onto the electrode 2 from the one reservoir and, at the same time, filler 3a is also sprayed from a further filler reservoir.
  • the dose of filler 3a is continuously varied, so that there is a variation in the filler concentration in the sprayed-on absorption layer 3.
  • a filler 3a but also a further filler 3b is to be integrated into the absorption layer 3
  • these can be provided from separate reservoirs and, during the application, the respective dose of filler 3a and 3b to the desired extent be varied. For example, continuously during the spraying, the amount of filler 3a can be reduced and, in parallel, the amount of filler 3b can be increased.
  • an inhomogeneous filler distribution absorption layer is also possible.
  • a plurality of thin layers each having different filler concentrations, filler sizes or filler materials can be applied to the first electrode 2 in succession.
  • methods such as printing, rolling, doctoring, etc. are conceivable.
  • the second electrode 4 is finally applied.
  • the present invention relates to a photodiode or a photoconductor for radiation detection with an inhomogeneous distribution of nanoscale fillers.
  • a photodiode or a photoconductor for radiation detection with an inhomogeneous distribution of nanoscale fillers.
  • these nanoscale fillers 3a By a targeted unequal distribution of these nanoscale fillers 3a, a more uniform distribution of the absorpti tion of the incident radiation over the entire absorption layer can be achieved.
  • a significant increase in the external quantum efficiency can thus be achieved.

Abstract

Die Erfindung betrifft einen Strahlendetektor mit einer hybrid-organischen Photodiode zur Röntgendetektion. Für eine möglichst gleichmäßige Ladungsträgerverteilung innerhalb der gesamten Absorptionsschicht wird der anorganische Füllstoff innerhalb der organischen Absorptionsschicht variiert. Auf diese Weise ergibt sich über die gesamte Dicke der Absorptionsschicht eine annähernd gleiche Absorptionsrate.

Description

Beschreibung
Strahlungsdetektor und Verfahren zur Herstellung eines
Strahlungsdetektors
Die Erfindung betrifft einen Strahlungsdetektor zur Konvertierung einfallender Strahlung und ein Verfahren zur Herstellung eines solchen Strahlungsdetektors. Bei der Detektion von Strahlungen, beispielsweise sichtbarem oder infrarotem Licht, Röntgen- oder Gammastrahlung, kann die zu detektierende Strahlung in eine Absorptionsschicht eindringen, von dieser Schicht absorbiert werden und dabei während der Absorption die Strahlungsenergie in eine Energieform umgewandelt werden, die zur weiteren Signalverarbeitung herangezogen werden kann. Vorzugsweise werden dabei die Strahlungsenergien in elektrische Impulse umgewandelt. Man unterscheidet dabei zwischen direkter und indirekter Konversion. Bei der direkten Konversion wird die einfallende Strahlung durch die Absorptionsschicht unmittelbar in Ladungsträger in Form von Elektron-Loch-Paare umgewandelt. Bei der indirekten Konversion dagegen wird die eintreffende Strahlung zunächst in sichtbares Licht konvertiert und anschließend durch die Photonen dieses Licht wiederum Ladungsträger in Form von Elektron-Loch-Paaren erzeugt.
In der deutschen Patentanmeldung DE 10 2008 029 782 A wird eine Absorptionsschicht aus organischem Trägermaterial mit anorganischen Füllstoffen beschrieben. Dabei erfolgt die Ab- Sorption und Umwandlung der Strahlungsenergie in elektrische Ladungsträger durch die anorganischen Füllstoffe, während sich anschließend diese Ladungsträger innerhalb der organischen Trägermatrix zu den an den Außenseiten der Absorptions- schicht angebrachten Elektroden bewegen.
Üblicherweise besitzt dabei die organische Trägermatrix eine hinsichtlich Konzentration und Größe der Füllstoffe gleichmäßige Verteilung. Bei einer solch gleichmäßigen Verteilung nimmt die Menge der absorbierten Strahlung exponentiell mit der Eindringtiefe ab. Dadurch wird in der Absorptionsschicht eine ungleiche Ladungsträgerverteilung erzeugt. Diese ungleichmäßige Ladungsträgerverteilung beeinflusst daraufhin die Leitfähigkeit der Absorptionsschicht und wirkt sich somit negativ auf den Abtransport der Ladungsträger aus der Absorptionsschicht aus.
Wird ein Strahlungsdetektor im Photoleiter-Modus betrieben, so besteht ein Ungleichgewicht der Ladungsträgerbeweglichkeit zwischen Elektronen und Löchern. Beispielsweise können Elektronen aufgrund ihrer niedrigen intrinsischen Beweglichkeit oder aufgrund von Trapping sich nur sehr langsam fortbewegen. Auf der anderen Seite können in diesem Fall die generierten Löcher eine sehr hohe Beweglichkeit aufweisen. Erreicht nun ein Loch seine Elektrode bevor das entsprechende Elektron auf der gegenüberliegenden Elektrode ankommt, so kann an der Elektrode ein neues Loch generiert werden. Dieser Vorgang zur Generierung neuer Löcher wird solange aufrechterhalten bis auch das Elektron ebenfalls seine Elektrode erreicht hat oder mit einem Loch rekombiniert. Durch diesen Effekt kann aus einem einzigen Elektron-Loch-Paar eine Vielzahl von Ladungsträgern generieren und somit ein stärkeres Signal erzeugt werden. Ist nun jedoch die Konzentration der getrappten Elektro- den über den Querschnitt der Schicht inhomogen, so beschränkt die niedrigste Konzentration der getrappten Elektroden den Photoleitereffekt .
Es besteht daher ein Bedarf nach einem Photodetektor, der eine hohe Quanteneffizienz aufweisen.
Weiterhin besteht ein Bedarf nach einem Photodetektor, bei dem innerhalb der gesamten Absorptionsschicht eine möglichst gleichmäßige Absorption und somit Ladungsträgerverteilung er- reicht wird. OFFENBARUNG DER ERFINDUNG
Die Erfindung schafft hierzu gemäß einem Aspekt einen Strahlungsdetektor zur Konversion einfallender Strahlung umfassend ein Substrat mit einer ersten Elektrode; eine zweite Elektrode; und eine organische Absorptionsschicht mit einem nanoskaligen Füllstoff, wobei die organische Absorptionsschicht zwischen der ersten Elektrode und der zweiten Elektrode angeordnet ist und eine inhomogene Ver- teilung des nanoskaligen Füllstoffes aufweist.
Gemäß einem weiteren Aspekt der vorliegenden Erfindung wird ein Verfahren zur Herstellung eines Strahlungsdetektors geschaffen mit den Schritten des Bereitstellens ei- nes Substrats; des Aufbringens einer ersten Elektrode auf das Substrat; des Aufbringens einer organischen Absorptionsschicht mit einer inhomogenen Verteilung von
nanoskaligem Füllstoff; und dem Aufbringen einer zweiten Elektrode auf die organische Absorptionsschicht.
Eine Idee der vorliegenden Erfindung besteht darin, den Füllstoff innerhalb der organischen Trägermatrix der Absorptionsschicht innerhalb dieser Absorptionsschicht absichtlich ungleichmäßig zu verteilen. Durch die Vertei- lung des Füllstoffes innerhalb der Trägermatrix kann gezielt Einfluss auf das Absorptionsverhalten genommen werden .
Ein Vorteil dieser ungleichmäßigen Füllstoffverteilung besteht darin, durch eine gezielte Steuerung der Füllstoffverteilung dem mit zunehmender Eindringtiefe abnehmenden Absorptionsverhalten der Schicht entgegenzuwirken. Somit kann ein größerer Anteil der zu detektierenden Strahlung weiter in die Absorptionsschicht eindringen.
Ein weiterer Vorteil dieser Ungleichverteilung des Füllstoffes besteht in der damit einhergehenden gleichmäßigeren Verteilung der Ladungsträger innerhalb der Absorpti- onsschicht . Im günstigsten Fall kann durch eine gezielt gesteuerte Verteilung der nanoskaligen Füllstoffe eine homogene Ladungsträgerverteilung über die gesamte Dicke der Absorptionsschicht erreicht werden.
Gemäß einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist der nanoskalige Füllstoff ein Stoff zur Direktumwandlung von Strahlung in elektrische Ladungsträger. Somit kann die absorbierte Strahlung unmittelbar in ein elekt- risches Signal umgewandelt werden.
Gemäß einer alternativen Ausführungsform der Erfindung ist der nanoskalige Füllstoff ein Nanoszintillator . Dabei wird die einfallende Strahlung zunächst in sichtbares Licht umgewandelt und anschließend kann dieses Licht in ein elektrisches Signal zu Weiterverarbeitung umgewandelt werden .
Gemäß eines Aspektes der vorliegenden Erfindung wird die Verteilung des nanoskaligen Füllstoffes innerhalb der organischen Absorptionsschicht in Abhängigkeit des Abstan- des von der zweiten Elektrode variiert. Dieser Abstand von der zweiten Elektrode entspricht der Eindringtiefe der zu detektierenden Strahlung. Durch Anpassung der Füllstoffverteilung an den Abstand von dieser Elektrode kann daher gezielt eine homogenere Absorption durch den gesamten Querschnitt der Absorptionsschicht und somit eine gleichmäßigere Ladungsträgerverteilung erreicht werden .
Gemäß einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist das Absorptionsverhalten der Absorptionsschicht für eine zu detektierende Strahlung in der Nähe der ersten Elektrode größer als in der Nähe der zweiten Elektrode. Durch diese gezielte Steuerung des Absorptionsverhaltens kann dem ansonsten exponentiellen Abfall der Absorption und somit der Ladungsträgergeneration entgegengewirkt werden . Gemäß einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist die Konzentration des nanoskaligen Füllstoffes in der Nähe der ersten Elektrode größer als in der Nähe der zweiten Elektrode. Durch die Anpassung der Konzentration des Füllstoffes innerhalb der organischen Matrix kann gezielt Einfluss auf das Absorptionsverhalten der Absorptionsschicht genommen werden. Somit ist eine gute Steuerung des Absorptionsverhaltens möglich.
Gemäß einer weiteren Ausführungsform variiert die
Partikelgröße des nanoskalige Füllstoffs in Abhängigkeit des Abstandes von der zweiten Elektrode. Der nanoskalige Füllstoff weist dabei in der Nähe der ersten Elektrode größere Partikel auf als in der Nähe der zweiten Elektrode. Da das Absorptionsvermögen der Füllstoffe auch von der Größe der jeweiligen Partikel abhängt, kann durch Steuerung der Partikelgröße ebenfalls Einfluss auf das Absorptionsverhalten genommen werden.
In einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung enthält die Absorptionsschicht mindestens einen ersten nanoskaligen Füllstoff und einen zweiten nanoskaligen Füllstoff, wobei der erste nanoskalige Füllstoff ein von dem zweiten nanoskaligen Füllstoff verschiedenes Absorptionsvermögen für die zu detektierende Strahlung aufweist. Durch die Verwendung von mindestens zwei unterschiedlichen Füllstoffen mit verschiedenen Absorptionsvermögen und einem gezielten Einbringen dieser unter- schiedlichen Füllstoffe in die organische Matrix kann ebenfalls Einfluss auf das Absorptionsvermögen innerhalb der Absorptionsschicht genommen werden und somit bei einfallender Strahlung eine möglichst gleichmäßige Ladungsträgerverteilung erreicht werden.
In einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wird die Absorptionsschicht durch Aufsprühen eines Gemisches einer organischen Substanz für die Trägermatrix mit einem nanoskaligen Füllstoff aufgebracht. Dieses Aufsprühen ist eine besonders geeignete Art zur Steuerung einer inhomogenen Verteilung nanoskaliger Füllstoffe entlang der Absorptionsschicht .
In einer Ausführungsform wird dabei die Konzentration des nanoskaligen Füllstoffes in dem Gemisch während des Aufbringens variiert. Durch die Variation der Konzentration des Füllstoffes während des Aufbringens ergibt sich somit auch eine Variation der Konzentration in der Absorptionsschicht. Dies wiederum führt zu einer Veränderung des Absorptionsverhaltens entlang der Absorptionsschicht.
In einer weiteren Ausführungsform wird die Größe der Par- tikel des nanoskaligen Füllstoffes während des Aufbringens variiert. Auch durch die Variation der Partikelgröße kann das Absorptionsverhalten beeinflusst werden und somit Einfluss auf die Eigenschaften der daraus resultierenden Absorptionsschicht genommen werden.
Weitere Merkmale und Vorteile von Ausführungsformen der Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden Beschreibung mit Bezug auf die beigefügten Zeichnungen. KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
Es zeigen:
Fig. 1 eine schematische Darstellung eines Querschnitts durch einen Strahlungsdetektor gemäß einer ersten
Ausführungsform der vorliegenden Erfindung;
Fig. 2 eine schematische Darstellung eines Querschnitts durch einen erfindungsgemäßen Strahlungsdetektor gemäß einer weiteren Ausführungsform der vorliegenden Erfindung; Fig. 3 eine schematische Darstellung eines Querschnitts durch einen Strahlungsdetektor der vorliegenden Erfindung gemäß einer anderen Ausführungsform der vorliegenden Erfindung; und
Fig. 4 eine schematische Darstellung eines Verfahrens zur
Herstellung eines Strahlungsdetektors gemäß einer Ausführungsform der Erfindung. Die im Folgenden verwendete Richtungsterminologie, das heißt Begriffe wie „links", „rechts", „oben", „unten" und dergleichen werden lediglich zum besseren Verständnis der Zeichnungen verwendet. Dies soll in keinem Fall eine Beschränkung der Allgemeinheit darstellen. Gleiche Bezugszeichen bezeichnen im Allgemeinen gleichartige oder gleichwirkende Komponenten. Die in den Figuren gezeigten Darstellungen sind zum Teil aus Gründen der Übersichtlichkeit nicht notwendigerweise maßstabsgetreu abgebildet. Figur 1 zeigt eine schematische Darstellung eines Querschnitts eines erfindungsgemäßen Strahlungsdetektors. Auf einem Substrat 1 ist zunächst eine erste Elektrode 2 angeordnet. Darüber befindet sich eine Absorptionsschicht 3. Weiterhin ist über diese Absorptionsschicht 3 eine weitere Elektro- de 4 angeordnet. Optional kann zwischen der ersten Elektrode und der Absorptionsschicht zur Erniedrigung des Dunkelstroms ein sogenanntes Interlayer 5 angeordnet sein.
Bei dem Substrat 1 handelt es sich üblicherweise um ein Trä- gersubstrat in Form einer Glasplatte. Alternativ sind jedoch auch andere Trägersubstrate denkbar. Beispielsweise kann es sich bei dem Substrat 1 ebenso um eine geeignete Trägerschicht aus einem organischen Polymer handeln. Insbesondere durch die Verwendung von im Vergleich zu Glas weniger spröden Materialien kann bei Substraten mit einer geeigneten Flexibilität eine höhere Robustheit des Strahlungsdetektors erreicht werden. Weiterhin ist beispielsweise eine Metallfolie mit einer auf dieser Metallfolie aufgebrachten Isolationsschicht möglich. Somit kann die Gefahr, dass der Strahlungsdetektor bei mechanischer Beanspruchung zerstört oder beschädigt wird, herabgesetzt werden. Auf dieses Substrat 1 ist auf einer Seite ein elektrisch leitfähiger Kontakt in Form einer Elektrode 2 angeordnet. Diese Elektrode kann beispielsweise aus einem Metall wie Aluminium, Kalzium, Silber, Gold, Titan, Nickel, Kobalt,
Chromium, Kupfer oder einer Legierung mit diesen Elementen bestehen. Andere Elektrodenmaterialien sind leitfähige Oxide wie z.B. Zinkoxid, Indium Tin Oxid (ITO) , Chalkogenide oder Silizide. Andere elektrische leitfähige Beschichtungen wie PEDOTrPSS, PANI etc. des Substrats zur Ausbildung einer
Elektrode sind jedoch ebenso möglich.
Soll lediglich ein einziger Strahlungswert für die gesamte in den Strahlungsdetektor einfallende Strahlungsenergie bestimmt werden, so kann die Elektrode vollflächig ausgeführt werden. Dies kann beispielsweise für die Bestimmung einer eintreffen- den Strahlungsdosis über die gesamte Detektorfläche angebracht sein.
Alternativ ist es jedoch auch möglich, die erste Elektrode 2 in mehrere getrennte Bereiche zu strukturieren. Somit kann für jeden dieser Bereiche separat die einfallende Strahlungsmenge detektiert werden. Durch eine gezielte Auswertung und Weiterverarbeitung kann in diesem Falle eine räumliche Verteilung der Strahlungsmenge ermittelt werden. In diesem Fall ist es jedoch erforderlich, jeden einzelnen Teilbereich der Elektrode 2 separat nach außen zu führen und getrennt weiter- zuverarbeiten .
Das sich optional über die Elektrode anschließende Interlayer 5 dient zur Reduktion des Dunkelstroms und einer besseren Ex- traktion de Ladungsträger (Löcher) . Als Materialien für dieses Interlayer 5 sind beispielsweise PEDOT, P3HT, TFB oder PCPDTBT möglich. Darüber schließt sich die Absorptionsschicht 3 und eine weitere Elektrode 4 an. Als zweite Elektrode 4 eignen sich besonders Beschichtungen aus Indium-Zinn-Oxid (ITO) oder Gold. Jedoch sind auch andere elektrisch leitfähige Substanzen denkbar, die möglichst wenig der zu detektierenden Strahlung absorbieren .
Bei der Absorptionsschicht 3 handelt es sich um eine organische photoleitfähige Schicht in Form einer Bulk- Heterojunktion (BHJ) , bei der es sich um ein Gemisch aus einem Elektronendonator und einem Elektronenakzeptor handelt. Bei dieser BHJ kann es sich beispielsweise um einen halbleitenden Polymer oder Kleinmolekül handeln. Diesem organischen Halbleitergemisch sind nanoskalige Füllstoffe 3a zugesetzt.
Die BHJ als Trägermatrix für die Füllstoffe besteht beispielsweise aus P3HT und PCBM. Alternativ können auch andere Halbleiter zum Einsatz kommen, die vorzugsweise flüssig prozessiert werden können und somit eine gute Integration von Füllstoffen ermöglichen. Dabei muss nicht zwingend auf eine Photosensitivität geachtet werden, da die Absorption der Strahlung über die Füllstoffe 3a erfolgt. Entscheidend ist jedoch das Bandalignment zwischen dem Füllstoff 3a und dem Halbleiter der BHJ.
Bei einer geeigneten Wahl des Durchmessers der Füllstoffpartikel 3a kann das Energieniveau des niedrigsten angeregten Zustands der Füllstoffpartikel 3a unterhalb des niedrigstens unbesetzten Orbitals (LUMO) des PCBM-Moleküls liegen. Somit können Elektronen getrappt werden. Dagegen liegt das höchste besetzte Orbital (HOMO) des P3HT-Moleküls weit über dem höchsten besetzten Energieniveau des FüllstoffPartikels 3a im Grundzustand und erlaubt damit einen effizienten Lochtransfer .
Als nanoskalige Füllstoffpartikel 3a kommen dabei insbesondere Bleisulfid (PbS) , Bleiselenid (PbSe) oder Zinkoxid (ZnO) in Frage. Diese Füllstoffe bilden Quantenpunkte zur direkten Umwandlung einfallender Strahlung in Elektronen-Loch-Paare. Alternativ sind auch Nanoszintillatoren wie zum Beispiel dotiertes Gadoliniumoxysulfid (GOS) , Cäsium-Iodid (Csl) oder YAG möglich, die die einfallende Strahlung zunächst in Licht umwandeln und anschließend dieses sichtbare Licht in Elektronen-Loch-Paare umgewandelt wird.
Auf diese Weise kann sowohl elektromagnetische Strahlung in Form von Röntgenquanten oder aber auch Photonen in sichtbarem oder infrarotem Licht detektiert werden.
Wie nun in Figur 1 dargestellt ist, sind die nanoskaligen Füllstoffe 3a in der Absorptionsschicht 3 nicht gleichmäßig verteilt. Unter der Annahme, dass die zu detektierende Strah- lung 10 von oben über die erste Elektrode 4 in die Absorptionsschicht 3 eindringt, weist die Absorptionsschicht 3 eine von der zweiten Elektrode 4 in Richtung der ersten Elektrode 2 zunehmende Konzentration von FüllstoffPartikeln 3a auf. Dabei wird die Verteilung der Füllstoffkonzentration so gewählt, dass sich innerhalb der gesamten Dicke der Absorptionsschicht 3 bei Eintreffen einer zur detektierenden Strahlung 10 über die gesamte Dicke eine möglichst gleichmäßige Absorption einstellt. Somit ergibt sich in der Nähe der ers- ten Elektrode 2 eine höhere Konzentration an nanoskaligen Füllstoffen 3a, als in der Nähe der zweiten Elektrode 4.
Durch die inhomogene Verteilung der nanoskaligen Füllstoffe 3a und der sich damit einstellenden gleichmäßigen Absorption über die gesamte Schichtdicke der Absorptionsschicht 3 ergibt sich somit auch über die gesamte Schichtdicke eine gleichmäßige Erzeugung von Ladungsträgern in Form von Elektronen- Loch-Paaren. Somit wird im Photoleiter eine konstante und homogene Leitfähigkeit erzeugt.
Figur 2 zeigt eine alternative Form für einen Strahlungsdetektor mit einer gleichmäßigen Absorption der einfallenden Strahlung über die gesamte Dicke der Absorptionsschicht 3. Hierbei erfolgt die Steuerung der Absorption innerhalb der Schichtdicke der Absorptionsschicht 3 durch Variation der Partikelgröße des nanoskaligen Füllstoffs 3a. Da Füllstoff- Partikel 3a mit einem größeren Durchmesser ein höheres Ab- sorptionsverhalten aufweisen, als Füllstoffe 3a mit einem kleineren Durchmesser, kann auch auf diese Weise durch geeignete Variation der Füllstoffverteilung eine homogene Absorption innerhalb der gesamten Schicht 3 erreicht werden. Figur 3 zeigt eine weitere Alternative zur Ausbildung einer möglichst konstanten Absorption durch Variation des Füllstoffes innerhalb der Absorptionsschicht. Wie hier dargestellt, sind in der Absorptionsschicht 3 in diesem Fall Füllstoff 3a und 3b aus unterschiedlichen Materialien eingebettet. Dabei muss die Auswahl der Füllstoffe 3a und 3b nicht auf nur zwei Materialien beschränkt bleiben. Es kann auch eine größere Anzahl von unterschiedlichen Materialien als Füllstoff 3a, 3b eingesetzt werden. Wesentlich dabei ist jedoch, dass die unterschiedlichen Füllstoffe 3a und 3b ein unterschiedliches Absorptionsverhalten aufweisen. Durch gezieltes Verteilen dieser unterschiedlichen Füllstoffe 3a und 3b innerhalb der Absorptionsschicht 3 kann somit das Absorptionsvermögen innerhalb dieser Schicht ge- zielt gesteuert werden, auch wenn zunächst über der gesamten Absorptionsschicht 3 eine augenscheinlich gleiche Konzentration von Füllstoffen 3a und 3b vorherrscht.
Durch die hier beschriebene Variation der Füllstoffmateria- lien, wie auch durch die zuvor beschriebene Variation der
Füllstoffgroße kann insbesondere auch der Tatsache Rechnung getragen werden, dass hochenergetische Röntgenstrahlung zunächst tiefer in den Detektor eindringt als niederenergetische Strahlung.
Die zuvor in Bezug auf die Figuren 1 bis 3 beschriebenen Ausführungsformen variieren zunächst für sich genommen lediglich einen Parameter wie Füllstoffkonzentration, Füllstoffgroße oder Füllstoffmaterial . Darüber hinaus ist es jedoch auch möglich, gleichzeitig mehrere oder alle der genannten Parameter zu variieren. Weiterhin ist es auch möglich, andere Parameter der Füllstoffe 3a innerhalb der Absorptionsschicht 3 zu variieren, um damit über die Eindringtiefe der Strahlung zunehmende Absorptionseigenschaften zu erhalten und damit eine möglichst gleichmäßige resultierende Absorption über die gesamte Distanz zwi- sehen den beiden Elektroden 2 und 4 zu erzielen.
Zur Herstellung eines erfindungsgemäßen Strahlungsdetektors mit einer inhomogenen Verteilung von Füllstoffen 3a innerhalb der Absorptionsschicht 3 kann dabei wie folgt vorgegangen werden. Zunächst wird in einem ersten Schritt 110 eine erste Elektrode 2 bereitgestellt. Vorzugsweise wird diese Elektrode 2 auf einem Substrat 1 bereitgestellt, anschließend wird in Schritt 120 auf die dem Substrat 1 abgewandte Seite der
Elektrode 2 die BHJ-Substanz mit den nanoskaligen Füllstoffen 3a aufgebracht. Die BHJ-Substanz liegt dabei vorzugsweise in flüssiger Phase vor. Somit ist eine besonders einfache Weiterverarbeitung möglich.
Zur Variation mit der Konzentration des Füllstoffes 3a wäh- rend des Aufbringens der BHJ-Substanz kann zunächst in der Substanz die Konzentration an Füllstoff 3a eingestellt werden, die unmittelbar in der Nähe der ersten Elektrode 2 gewünscht wird. Die so vorliegende Mischung wird daraufhin auf die Elektrode 2 aufgesprüht. Während des weiteren Sprühvor- gangs wird der bereitgestellten Mischung aus BHJ-Substanz und Füllstoff 3a kontinuierlich mehr BHJ-Substanz zugegeben, so dass sich die Konzentration an Füllstoff 3a während des weiteren Sprühvorgangs sukzessive erniedrigt. Am Ende des Sprühvorgangs sollte dabei die Konzentration an Füllstoff 3a so eingestellt sein, dass sie der gewünschten Konzentration an der oberen Elektrode 4 entspricht. Alternativ ist es auch möglich, die BHJ-Substanz und den Füllstoff 3a aus getrennten Reservoirs bereitzustellen. In diesem Fall wird aus dem einen Reservoir kontinuierlich BHJ- Substanz auf die Elektrode 2 aufgesprüht und dabei gleichzei- tig aus einem weiteren Füllstoffreservoir ebenfalls Füllstoff 3a aufgesprüht. Während des Sprühvorgangs wird dabei die Dosis an Füllstoff 3a kontinuierlich variiert, so dass sich bei der aufgesprühten Absorptionsschicht 3 eine Variation der Füllstoffkonzentration ergibt.
Soll dabei während des Aufbaus der Absorptionsschicht nicht nur ein Füllstoff 3a, sondern auch ein weiterer Füllstoff 3b mit in die Absorptionsschicht 3 integriert werden, so können diese aus getrennten Reservoirs bereitgestellt werden und während des Aufbringens die jeweilige Dosis an Füllstoff 3a und 3b in gewünschten Maße variiert werden. Beispielsweise kann kontinuierlich während des Aufsprühens die Füllstoffmenge 3a reduziert werden und parallel dazu die Menge an Füllstoff 3b erhöht werden.
Andere Verfahren zum Aufbringen einer Absorptionsschicht mit inhomogener Füllstoffverteilung sind darüber hinaus ebenso möglich. Beispielsweise können mehrere dünne Schichten mit jeweils unterschiedlichen Füllstoffkonzentrationen, Füll- Stoffgrößen oder Füllstoffmaterialien nacheinander auf die erste Elektrode 2 aufgebracht werden. Hierzu sind beispielsweise Verfahren wie Drucken, Walzen, Rakeln usw. denkbar.
Nach Aufbringen der Absorptionsschicht 3 und gegebenenfalls einem weiteren Prozessschritt zum Aushärten der in flüssiger Phase aufgebrachten Substanzen, erfolgt abschließend das Aufbringen der zweiten Elektrode 4.
Zusammenfassend betrifft die vorliegende Erfindung eine Pho- todiode oder ein Photoleiter für eine Strahlungsdetektion mit einer inhomogenen Verteilung von nanoskaligen Füllstoffen. Durch eine gezielte Ungleichverteilung dieser nanoskaligen Füllstoffe 3a kann eine gleichmäßigere Verteilung der Absorp- tion der einfallenden Strahlung über die gesamte Absorptionsschicht erreicht werden. Bei dem Betrieb eines solchen Strahlungsdetektors im Photoleitermodus kann somit eine deutliche Steigerung der externen Quanteneffizienz erreicht werden.

Claims

Strahlungsdetektor zur Konversion einfallender Strahlung, umfassend
ein Substrat (1) mit einer ersten Elektrode (2),
eine zweite Elektrode (4),
eine organische Absorptionsschicht (3) mit einem
nanoskaligen Füllstoff (3a) , wobei die organische Absorptionsschicht (3) zwischen der ersten Elektrode (2) und der zweiten Elektrode (4) angeordnet ist und eine inhomogene Verteilung des nanoskaligen Füllstoffs (3a, 3b) aufweist .
Strahlungsdetektor nach Anspruch 1, wobei der nanoskalige Füllstoff (3a, 3b) ein Stoff zur Direktumwandlung von Strahlung in elektrische Ladungsträger ist.
Strahlungsdetektor nach Anspruch 1, wobei der nanoskalige Füllstoff (3a) ein Nanoszintillator ist.
Strahlungsdetektor nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei die Verteilung des nanoskaligen Füllstoffes (3a, 3b) in Abhängigkeit des Abstandes von der ersten Elektrode (2) variiert.
Strahlungsdetektor nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei das Absorptionsverhalten der Absorptionsschicht (3) für eine zu detektierende Strahlung in der Nähe der ersten Elektrode (2) größer ist, als in der Nähe der zweiten Elektrode (4) .
Strahlungsdetektor nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei die Konzentration des nanoskaligen Füllstoffs (3a, 3b) in der Nähe der ersten Elektrode (2) größer ist, als in der Nähe der zweiten Elektrode (4) .
7. Strahlungsdetektor nach einem der Ansprüche 1 bis 6, wobei die Partikelgröße des nanoskalige Füllstoffs (3a, 3b) in Abhängigkeit des Abstandes von der zweiten Elektrode (4) variiert.
Strahlungsdetektor nach einem der Ansprüche 1 bis 7, wobei die Absorptionsschicht mindestens einen ersten nanoskaligen Füllstoff (3a) und einen zweiten
nanoskaligen Füllstoff (3b) enthält, und der erste nanoskalige Füllstoff (3a) ein von dem zweiten
nanoskaligen Füllstoff (3b) verschiedenes Absorptionsvermögen für die zu detektierende Strahlung aufweist.
Verfahren zur Herstellung eines Strahlungsdetektors mit den Schritten:
Bereitstellen (110) einer ersten Elektrode (2);
Aufbringen (120) einer organischen Absorptionsschicht (3) mit einem nanoskaligen Füllstoff (3a, 3b) ;
Aufbringen (130) einer zweiten Elektrode (4) auf die organische Absorptionsschicht (3) .
Verfahren nach Anspruch 9, wobei die Absorptionsschicht (3) durch Aufsprühen aufgebracht wird.
Verfahren nach Anspruch 10, wobei die Konzentration des nanoskaligen Füllstoffes (3a, 3b) während des Aufbringen variiert wird.
Verfahren nach Anspruch 9, wobei die Größe der Partikel des nanoskaligen Füllstoffes (3a, 3b) während des Aufbringens variiert wird.
Verfahren nach Anspruch 10, wobei der nanoskalige Füllstoff (3a, 3b) und eine organische Trägersubstanz getrennt aufgesprüht werden.
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