WO2012046298A1 - 電気加熱式触媒及びその製造方法 - Google Patents

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WO2012046298A1
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electrically heated
heated catalyst
carrier
electrical resistance
central portion
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PCT/JP2010/067459
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一臣 山西
伸也 西ヶ谷
幸治 笠原
秀起 筒井
秀次 内藤
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トヨタ自動車株式会社
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    • F01—MACHINES OR ENGINES IN GENERAL; ENGINE PLANTS IN GENERAL; STEAM ENGINES
    • F01N—GAS-FLOW SILENCERS OR EXHAUST APPARATUS FOR MACHINES OR ENGINES IN GENERAL; GAS-FLOW SILENCERS OR EXHAUST APPARATUS FOR INTERNAL COMBUSTION ENGINES
    • F01N3/00—Exhaust or silencing apparatus having means for purifying, rendering innocuous, or otherwise treating exhaust
    • F01N3/08—Exhaust or silencing apparatus having means for purifying, rendering innocuous, or otherwise treating exhaust for rendering innocuous
    • F01N3/10—Exhaust or silencing apparatus having means for purifying, rendering innocuous, or otherwise treating exhaust for rendering innocuous by thermal or catalytic conversion of noxious components of exhaust
    • F01N3/18—Exhaust or silencing apparatus having means for purifying, rendering innocuous, or otherwise treating exhaust for rendering innocuous by thermal or catalytic conversion of noxious components of exhaust characterised by methods of operation; Control
    • F01N3/20—Exhaust or silencing apparatus having means for purifying, rendering innocuous, or otherwise treating exhaust for rendering innocuous by thermal or catalytic conversion of noxious components of exhaust characterised by methods of operation; Control specially adapted for catalytic conversion ; Methods of operation or control of catalytic converters
    • F01N3/2006—Periodically heating or cooling catalytic reactors, e.g. at cold starting or overheating
    • F01N3/2013—Periodically heating or cooling catalytic reactors, e.g. at cold starting or overheating using electric or magnetic heating means
    • F01N3/2026—Periodically heating or cooling catalytic reactors, e.g. at cold starting or overheating using electric or magnetic heating means directly electrifying the catalyst substrate, i.e. heating the electrically conductive catalyst substrate by joule effect
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02T—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO TRANSPORTATION
    • Y02T10/00—Road transport of goods or passengers
    • Y02T10/10—Internal combustion engine [ICE] based vehicles
    • Y02T10/12—Improving ICE efficiencies

Definitions

  • the present invention relates to an electrically heated catalyst and a method for producing the same.
  • An object of the present invention is to provide an electrically heated catalyst capable of relatively uniformly heating the entire honeycomb body, a method for manufacturing the same, and the like.
  • an electrically heated catalyst comprising: A honeycomb body having electrical conductivity; With a current-carrying electrode part, The honeycomb body includes a central portion and an end portion in the longitudinal direction of the honeycomb body, and the end portion has a lower electrical resistivity than the central portion, An electrically heated catalyst is provided in which the energizing electrode portion is provided at an end of the honeycomb body.
  • a method for producing an electrically heated catalyst Connecting the first material part and the second material part having a lower electrical resistivity than the first material part to form a continuous body; And a step of extruding the continuum through a mold for forming a honeycomb structure in a longitudinal direction of the continuum.
  • an SiC carrier for an electrically heated catalyst there is provided an SiC carrier having electrical conductivity, characterized in that the electrical resistivity is lower at the end portion in the longitudinal direction of the SiC carrier than at the central portion.
  • an electrically heated catalyst capable of relatively uniformly heating the entire honeycomb body, a manufacturing method thereof, and the like can be obtained.
  • Example 1 is a perspective view showing an external appearance of an electrically heated catalyst 1 according to an embodiment (Example 1) of the present invention. It is a perspective view which extracts and shows 1/4 part of the electrically heated catalyst 1 shown in FIG. It is a figure which shows the analysis result by the comparative examples 1 and 2 with the analysis result of the electrical density distribution in the electrically heated catalyst 1 of the present Example 1. It is a figure which shows typically the structure of a comparative example, and is sectional drawing cut
  • FIG. 2 It is a perspective view which shows the main structures of the electrically heated catalyst 2 by other one Example (Example 2) of this invention.
  • 3 is a cross-sectional view taken along a plane passing through the central axis of the carrier 100 of the electrically heated catalyst 2.
  • FIG. It is a figure which shows the same analysis result by the above-mentioned Example 1 with the analysis result of the electrical density distribution in the electrically heated catalyst 2 of the present Example 2.
  • FIG. It is a figure which shows the various variations regarding the concave form of the end surface 142 of the low electrical resistance part 140 in the electrically heated catalyst 2.
  • FIG. It is a perspective view which shows the main structures of the electrically heated catalyst 3 by other one Example (Example 3) of this invention. It is a perspective view of the continuous body 200 before the some support
  • 2 is a process diagram showing an example of details of a method for producing a plurality of carriers 10 of the electrically heated catalyst 1.
  • FIG. 1 is a perspective view showing an external appearance of an electrically heated catalyst 1 according to one embodiment (Example 1) of the present invention.
  • FIG. 1 also shows an enlarged view (indicated by symbol A) of a part of the end face of the electrically heated catalyst 1.
  • FIG. 2 is a perspective view showing a quarter portion of the electrically heated catalyst 1 shown in FIG.
  • the electrically heated catalyst 1 includes a carrier 10 having a cylindrical shape and an electrode 20 as shown in FIG.
  • the terms “axial direction” and “radial direction” are used on the basis of the cylindrical shape of the carrier 10.
  • the axial direction of the carrier 10 corresponds to the longitudinal direction of the carrier 10.
  • the carrier 10 has a honeycomb structure that forms a large number of passages.
  • the carrier 10 is made of a conductive material and is typically made of SiC (silicon carbide).
  • the honeycomb structure may be arbitrary as long as a plurality of passages are formed.
  • the carrier 10 includes a central portion 12 located in the center in the axial direction and low electrical resistance portions 14 at both ends thereof.
  • the central portion 12 and the low electrical resistance portion 14 preferably have a honeycomb structure having substantially the same phase so as not to increase resistance to a fluid (typically air) flowing through the electrically heated catalyst 1 during use.
  • a fluid typically air
  • each passage formed in the low electrical resistance portion 14 and each passage formed in the central portion 12 are continuous with each other.
  • the low electrical resistance portion 14 is configured to have a lower electrical resistivity than the central portion 12.
  • the low electrical resistance portion 14 is made of a material different from that of the central portion 12 so that the electrical resistivity is lower than that of the central portion 12.
  • the difference in electrical resistivity between the central portion 12 and the low electrical resistance portion 14 is realized by changing the silicon content in SiC of the material of the carrier 10 between the central portion 12 and the low electrical resistance portion 14, for example. May be.
  • the central portion 12 and the low electrical resistance portion 14 only need to have different electrical resistivity, and each electrical resistivity value itself may be arbitrary.
  • the electrode 20 is provided on each of the low electrical resistance portions 14 at both ends of the carrier 10.
  • the electrode 20 preferably has a ring shape and is provided so as to surround the entire outer periphery of the low electrical resistance portion 14. Further, the electrode 20 is provided in such a manner that it does not directly contact the central portion 12 but contacts only the low electrical resistance portion 14. At this time, the electrode 20 is preferably provided at the end portion (axial direction) of the low electrical resistance portion 14 as much as possible in order to improve the uniformity of heating in the low electrical resistance portion 14.
  • FIG. 3A is an analysis result of the electric density distribution in the electrically heated catalyst 1 of the first embodiment, and when a predetermined current is passed between the two electrodes 20 of the low electric resistance portions 14 on both sides. It is a figure which shows the analysis result of electrical density distribution.
  • FIGS. 3B and 3C show the same analysis results of Comparative Examples 1 and 2.
  • Comparative Example 1 has a configuration in which the low electric resistance portion 14 of the electrically heated catalyst 1 of this example does not exist, as schematically shown in the sectional view of FIG. That is, the comparative example 1 is a structure which is formed of the same material along the axial direction and has a constant electrical resistivity. Here, it is assumed that the electrical resistivity of the carrier of Comparative Example 1 is the same as the electrical resistivity of the central portion 12 of the electrically heated catalyst 1 of this example. In Comparative Example 2, as schematically shown in the cross-sectional view of FIG.
  • a portion corresponding to the central portion 12 of the electrically heated catalyst 1 of this example is configured by an insulator, and the insulator
  • the central part in the radial direction of this part is hollow, and a low electric resistance part is provided therein. That is, in Comparative Example 2, the both ends of the carrier and the central portion in the radial direction are continuous low electrical resistance portions, and the other portions are formed of an insulator.
  • the electrical resistivity of the low electrical resistance portion of the carrier of Comparative Example 2 is the same as the electrical resistivity of the low electrical resistance portion 14 of the electrically heated catalyst 1 of the present embodiment.
  • the electrodes are provided on the outer peripheral portions of both ends of the carrier in the same manner as the electrodes 20 of the electrically heated catalyst 1 of this embodiment.
  • Comparative Example 1 As shown in FIG. 3A, since the entire carrier has the same electrical resistivity, current flows from electrode to electrode on the surface of the carrier. That is, current concentrates on the carrier surface. As a result, the central portion of the carrier in the radial direction is hardly heated, and a large current density distribution is generated at both ends in the axial direction.
  • Comparative Example 2 As shown in FIG. 3B, the current flows only in the low electrical resistance portion of the carrier, and the insulating portion is not directly heated only by heat conduction, so that the heating time of the entire carrier becomes long. Moreover, it is disadvantageous from the viewpoint of productivity to make the electrical resistivity different between the central portion in the radial direction and the outer peripheral portion.
  • the current density in the low electrical resistance portion 14 is improved in a uniform direction. Further, the current density at the central portion 12 is also substantially uniform and higher than that of the first comparative example. From this, it can be seen that according to the present example, the entire carrier 10 can be heated more uniformly and quickly than in Comparative Example 1 and Comparative Example 2.
  • FIG. 5 is a graph comparing the analysis results shown in FIG. 3 in another manner.
  • FIG. 6 is an explanatory diagram of a measurement cross section and measurement point numbers in the graph of FIG.
  • FIG. 5A is a graph showing the current density at a plurality of measurement points in the central cross section (central central cross section) of the central portion 12 of the electrically heated catalyst 1 of this example as shown in FIG. 6A.
  • FIG. 5 (B) shows a plurality of measurement points in the end section (center section) of the central portion 12 of the electrically heated catalyst 1 of the present embodiment as shown in FIG. 6 (A). It is a graph which shows a current density. That is, FIG. 5B is a graph showing the current density in the cross section of the central portion 12 of the carrier 10 and in the vicinity of the low electrical resistance portion 14. The plurality of measurement points are shown together with measurement point numbers 1, 2, 3,... 13, 14, 15 in FIG.
  • FIG. 5 also shows a graph showing the current density at the same measurement point according to Comparative Example 1 (see FIGS. 3A and 4A).
  • the current density is shown by standardizing the current density at each measurement point with the current density at measurement point number 1 as the reference (1).
  • the current density in the outer peripheral portion is significantly higher than the current density in the central portion in the radial direction of the carrier, and the current is concentrated on the surface of the carrier. That is, in Comparative Example 1, the current density is not uniformly distributed along the radial direction.
  • the divergence between the current density at the central portion in the radial direction of the carrier 10 and the current density at the outer peripheral portion is significantly reduced as compared with Comparative Example 1 (arrows in FIG. 5). Q).
  • the entire central portion 12 of the carrier 10 can be heated more uniformly than in the first comparative example.
  • FIG. 7 is a perspective view showing the main configuration of the electrically heated catalyst 2 according to another embodiment (Example 2) of the present invention.
  • FIG. 7 is a perspective view showing a quarter portion of the electrically heated catalyst 2 in the same manner as FIG.
  • FIG. 8 is a cross-sectional view taken along a plane passing through the central axis of the carrier 100 of the electrically heated catalyst 2.
  • the electric heating catalyst 2 of the second embodiment is different from the electric heating catalyst 1 according to the first embodiment only in the configuration of the low electric resistance portion 140. In the following, only the differences will be described mainly.
  • Other configurations that may be the same as those of the first embodiment are denoted by the same reference numerals in FIGS. 7 and 8 and description thereof is omitted.
  • the electrically heated catalyst 2 includes a carrier 100 and an electrode 20.
  • the carrier 100 includes a central portion 12 and low electrical resistance portions 140 on both sides of the central portion 12 in the axial direction.
  • the low electrical resistance portion 140 is formed such that the radial center portion of the end surface 142 is concave. That is, the outer peripheral portion of the end surface 142 of the carrier 100 of the electrically heated catalyst 2 protrudes outward in the axial direction from the central portion in the radial direction.
  • a concave end surface 142 may be formed by cutting (processing) from a flat state, for example.
  • FIG. 9A is an analysis result of the electrical density distribution in the electrically heated catalyst 2 of the second embodiment, and shows an analysis result of the electrical density distribution when a predetermined current is passed between the electrodes 20. is there.
  • FIG. 9B shows the same analysis result according to Example 1 described above for comparison, and corresponds to FIG.
  • the current density uniformity in the low electrical resistance portion 140 improved by the above-described first embodiment as shown in FIG. 9A. Compared to the uniformity (see FIG. 9B). This is mainly because the way of current flow is improved by eliminating the portion (radially central portion) having a small current density in the low electrical resistance portion 14 according to the first embodiment.
  • the low electrical resistance portion 140 can be uniformly heated by making the end surface 142 of the low electrical resistance portion 140 concave.
  • FIG. 10 is a view showing various variations related to the concave shape of the end surface 142 of the low electric resistance portion 140 in the electrically heated catalyst 2, and is a cross-sectional view cut along a plane passing through the central axis of the carrier 100.
  • the thickness of the low electrical resistance portion 140 changes linearly in such a manner that it is thick at the outer peripheral side and thin at the center in the radial direction. Specifically, the thickness of the low electrical resistance portion 140 increases in proportion to an increase in diameter from t to d (> t) from the radial center to the radial outer periphery. That is, the low electrical resistance portion 140 has a shape in which the end surface 142 side is hollowed out in a conical shape having a height dt (conical shape coaxial with the carrier 100).
  • the thickness of the low electrical resistance portion 140 changes in a curve in such a manner that it is thick at the outer peripheral side and thin at the center in the radial direction. Specifically, the thickness of the low electrical resistance portion 140 changes according to an arc (curve) having a radius of curvature R in a cross-sectional view. That is, the low electrical resistance portion 140 has a shape in which the end surface 142 side is hollowed out by a part of a sphere having a radius R (a sphere having a center on the axis of the carrier 100).
  • the thickness of the low electrical resistance portion 140 changes discontinuously in such a manner that it is thick on the outer peripheral side and thin at the center in the radial direction.
  • the thickness of the low electrical resistance portion 140 maintains a constant thickness t from the center in the radial direction to the vicinity of the outer peripheral portion, and increases stepwise from the outer peripheral portion to the thickness d (> t). That is, the low electrical resistance portion 140 has a shape in which the end surface 142 side is hollowed out by a column having a height dt (a column coaxial with the carrier 100).
  • the thickness of the low electrical resistance portion 140 changes in a smooth stepped shape in such a manner that it is thick on the outer peripheral side and thin at the center in the radial direction.
  • the thickness of the low electric resistance portion 140 maintains a constant thickness t from the center in the radial direction to the vicinity of the outer peripheral portion, and increases at the outer peripheral portion with an angle R to a thickness d (> t).
  • the various variations shown in FIG. 10 are only a plurality of preferable examples, and the concave shape of the end surface 142 of the low electrical resistance portion 140 may be realized in a mode other than the various variations shown in FIG.
  • a rotationally symmetric recess is formed around the axis of the carrier 100, but it is not necessarily required to have a rotationally symmetric form.
  • the low electrical resistance portion 140 may have a shape in which the end surface 142 side is hollowed out with a rectangular parallelepiped or a cube having a height dt (a rectangular parallelepiped or a cube having a center on the axis of the carrier 100).
  • FIG. 11 is a perspective view showing the main configuration of the electrically heated catalyst 3 according to another embodiment (Example 3) of the present invention.
  • the illustration of the electrode 20 is omitted, but the electrode 20 may be the same as in the first embodiment.
  • the electric heating catalyst 3 of the third embodiment is different from the electric heating catalyst 1 according to the first embodiment only in the configuration between the low electric resistance portion 14 and the central portion 12. In the following, only the differences will be described mainly.
  • Other configurations that may be the same as those in the first embodiment are denoted by the same reference numerals in FIG.
  • the electrically heated catalyst 3 includes a carrier 103 and an electrode 20 (not shown in FIG. 11).
  • the carrier 103 includes a central portion 12 and low electrical resistance portions 14 at both ends in the axial direction. Further, the carrier 103 includes second and third low electrical resistance portions 15 and 16 between the central portion 12 and the low electrical resistance portion 14 in the axial direction.
  • the second low electrical resistance portion 15 has a higher electrical resistivity than the low electrical resistance portion 14, but has a lower electrical resistivity than the central portion 12.
  • the third low electrical resistance portion 16 has a higher electrical resistivity than the second low electrical resistance portion 15 but a lower electrical resistivity than the central portion 12.
  • the electrical resistivity of each of the low electrical resistance portion 14, the second low electrical resistance portion 15, the third low electrical resistance portion 16, and the central portion 12 is ⁇ 1, ⁇ 2, ⁇ 3, and ⁇ 4, ⁇ 1 ⁇ 2 ⁇ ⁇ 3 ⁇ 4.
  • the electrical resistivity of the carrier 103 gradually increases from the end toward the center in the axial direction. Thereby, the temperature uniformity in the center part 12 further improves.
  • the axial length (volume) of the entire low electrical resistance portion including the low electrical resistance portion 14, the second low electrical resistance portion 15, and the third low electrical resistance portion 16 increases, The resistance is reduced and the total heat generation is reduced.
  • the axial length (volume) of the entire low electrical resistance portion including the low electrical resistance portion 14, the second low electrical resistance portion 15, and the third low electrical resistance portion 16 is determined according to the required temperature. May be. Further, one or both of the second low electrical resistance portion 15 and the third low electrical resistance portion 16 may be eliminated depending on the required temperature. On the contrary, in addition to the second low electrical resistance portion 15 and the third low electrical resistance portion 16, a plurality of low electrical resistance portions such as fourth and fifth may be set according to the required temperature. . In this case, while maintaining the length (volume) in the axial direction of the entire low electric resistance portion, the length of each low electric resistance portion is shortened, thereby improving the uniformity while satisfying the requirement of the required temperature. Is possible.
  • Example 1 a method for producing the electrically heated catalyst 1 (carrier 10) according to Example 1 will be described.
  • the manufacturing method of the electrically heated catalyst 1 according to the above-described embodiment 1 will be described, but the manufacturing methods of the electrically heated catalyst 2 and 3 according to the other embodiments 2 and 3 may be substantially the same. .
  • FIG. 12 is a perspective view of the continuum 200 before the plurality of carriers 10 of the electrically heated catalyst 1 are formed.
  • the carrier 10 of the electrically heated catalyst 1 may be manufactured from a continuous body 200 as shown in FIG.
  • the continuum 200 includes a solid first material portion (carrier bulk material) 12 ⁇ / b> A constituting the central portion 12 and a solid second material portion constituting the low electrical resistance portion 14.
  • Carrier bulk material) 14A and 14A are alternately connected in the axial direction.
  • One second material portion 14 ⁇ / b> A forms two low electrical resistance portions 14 except for the end of the continuous body 200.
  • the solid continuum 200 is extruded in the axial direction through a mold for forming a honeycomb structure, whereby a honeycomb structure having a phase match is formed in the first material portion 12A and the second material portion 14A. .
  • the continuous body 200 in which the honeycomb structure is formed is cut at the center portion in the axial direction of each second material portion 14 ⁇ / b> A and separated into a plurality of carriers 10.
  • Each separated carrier 10 may be subjected to post-processing to be a finished product (see FIG. 13).
  • the post-processing may be performed so that the central portion in the radial direction of the end surface 142 of the carrier 100 is concave as described above.
  • the continuous body 200 is configured to be able to manufacture a plurality of carriers 10 at the same time, but may be configured to manufacture a single carrier 10. That is, the continuous body 200 may be configured by connecting the second material portion 14A in the axial direction on both sides in the axial direction of the single first material portion 12A.
  • FIG. 13 is a process diagram showing an example of details of a method for manufacturing the plurality of carriers 10 of the electrically heated catalyst 1.
  • step 130 the material M1 constituting the central portion 12 and the material M2 constituting the low electrical resistance portion 14 are injected into the stirring devices S1 and S2 and stirred.
  • step 131 the materials M1 and M2 stirred in step 130 are solidified (solidified into clay).
  • step 132 the solidified material M1 and the solidified material M2 solidified in step 131 are alternately connected in the axial direction.
  • step 133 the continuum of the solidified material M1 and the solidified material M2 joined in step 132 is extruded through the mold D1 and has a circular section substantially corresponding to the cylindrical circular section of the carrier 10.
  • a columnar continuous body 200 (see FIG. 12) is formed.
  • step 134 the continuum 200 formed in step 133 is extruded in the axial direction through a mold D2 for forming a honeycomb structure, and thereby a continuum including a honeycomb structure continuous in an equal cross section along the axial direction. 200 is formed.
  • step 135 the continuum 200 in which the honeycomb structure is formed in step 134 is cut at the central portion in the axial direction of each second material portion 14A and separated into a plurality of carriers 10.
  • step 136 the plurality of carriers 10 formed in step 135 are subjected to post-processing such as drying, finishing, firing, inspection, and the like, and finished products.
  • the carrier 10 having the honeycomb structure in which the phase is matched between the central portion 12 and the low electrical resistance portion 14 it is possible to efficiently manufacture the carrier 10 having the honeycomb structure in which the phase is matched between the central portion 12 and the low electrical resistance portion 14.
  • the first material portion 12A constituting the central portion 12 and the second material portion 14A constituting the low electrical resistance portion 14 are alternately connected in the axial direction. Since it is extruded through the mold D2 for forming the honeycomb structure (see step 134 in FIG. 13), the carrier 10 having the honeycomb structure in which the phase is matched between the central portion 12 and the low electric resistance portion 14 can be manufactured.
  • carrier 10 can be manufactured efficiently by cut
  • the embodiment described above relates to the electrically heated catalysts 1, 2, 3 whose cross section perpendicular to the axial direction is a circular cross section.
  • the cross section) may be arbitrary.
  • the cross sections of the electrically heated catalysts 1, 2 and 3 are not necessarily rotationally symmetric.
  • the cross section of the electrically heated catalyst 1, 2, 3 may be, for example, an ellipse, a rectangle or the like.
  • the electrically heated catalysts 1, 2, 3 have a constant cross section perpendicular to the axial direction along the axial direction, but the cross section perpendicular to the axial direction may be varied along the axial direction. .
  • Example 1 the difference in electrical resistivity between the central portion 12 and the low electrical resistance portion 14 is the required performance of the electrically heated catalyst 1 (in the central portion 12 and / or the low electrical resistance portion 14).
  • the carrier 10 extends linearly along the axial direction.
  • the carrier 10 may extend in the axial direction while being bent. The same applies to the second and third embodiments.
  • the electrically heated catalysts 1, 2, and 3 according to the above-described embodiments can be used in an exhaust gas purification apparatus, and can be effectively used particularly for the purpose of purifying exhaust gas of an engine such as an automobile.

Abstract

　本発明の一実施例による電気加熱式触媒は、電導性を有するハニカム体と、通電電極部とを備え、ハニカム体は、その長手方向で中央部と端部とを備え、該端部は、該中央部よりも電気抵抗率が低く、通電電極部は、ハニカム体の端部に設けられる。好ましい実施例では、ハニカム体の長手方向の端面は凹状に形成される。

Description

電気加熱式触媒及びその製造方法
　本発明は、電気加熱式触媒及びその製造方法等に関する。
　従来から、電気加熱式触媒に関して、非導電性材料からなるハニカム体の径方向の中央部に通電層を設け、非電導性のハニカム体の周辺部を通電層からの熱の伝導により加熱する構成が知られている（例えば、特許文献１参照）。
特開平８－７４５６５号公報
　しかしながら、上記の特許文献１に記載の技術では、ハニカム体の径方向中央部のみを直接加熱し、外周部の加熱は中央部からの熱伝導のみであるので、ハニカム体全体を必要な温度まで温度上昇させるのに時間がかかるという問題点がある。
　本発明は、ハニカム体全体を比較的均一に加熱することが可能な電気加熱式触媒及びその製造方法等の提供を目的とする。
　本発明の一局面によれば、電気加熱式触媒であって、
　電導性を有するハニカム体と、
　通電電極部とを備え、
　前記ハニカム体は、該ハニカム体の長手方向で中央部と端部とを備え、該端部は、該中央部よりも電気抵抗率が低く、
　前記通電電極部は、前記ハニカム体の端部に設けられる、電気加熱式触媒が提供される。
　本発明の他の一局面によれば、電気加熱式触媒の製造方法であって、
　第１素材部と、前記第１素材部よりも電気抵抗率が低い第２素材部とを繋ぎ合わせて連続体を形成する段階と、
　ハニカム構造を形成するための型を通して前記連続体を、該連続体の長手方向に押し出す段階とを含む、電気加熱式触媒の製造方法が提供される。
　本発明の他の一局面によれば、電気加熱式触媒用のＳｉＣ担体であって、
　電導性を有し、該ＳｉＣ担体の長手方向で端部の方が中央部よりも電気抵抗率が低いことを特徴とする、ＳｉＣ担体が提供される。
　本発明によれば、ハニカム体全体を比較的均一に加熱することが可能な電気加熱式触媒及びその製造方法等が得られる。
本発明の一実施例（実施例１）による電気加熱式触媒１の外観を示す斜視図である。 図１に示す電気加熱式触媒１の１／４部分を抜き出して示す斜視図である。 本実施例１の電気加熱式触媒１における電気密度分布の解析結果と共に比較例１，２による同解析結果を示す図である。 比較例の構成を模式的に示す図であり、担体の中心軸を通る面で切断した断面図である。 図３に示す解析結果を別の態様で評価するグラフである。 図５のグラフの計測断面と計測点番号の説明図である。 本発明のその他の一実施例（実施例２）による電気加熱式触媒２の主要構成を示す斜視図である。 電気加熱式触媒２の担体１００の中心軸を通る面で切断した断面図である。 本実施例２の電気加熱式触媒２における電気密度分布の解析結果と共に上述の実施例１による同解析結果を示す図である。 電気加熱式触媒２における低電気抵抗部１４０の端面１４２の凹状の形態に関する各種バリエーションを示す図である。 本発明のその他の一実施例（実施例３）による電気加熱式触媒３の主要構成を示す斜視図である。 電気加熱式触媒１の複数の担体１０が出来る前の連続体２００の斜視図である。 電気加熱式触媒１の複数の担体１０の製造方法の詳細の一例を示すプロセス図である。
　以下、図面を参照して、本発明を実施するための最良の形態の説明を行う。
　図１は、本発明の一実施例（実施例１）による電気加熱式触媒１の外観を示す斜視図である。尚、図１には、電気加熱式触媒１の端面の一部の拡大図（符号Aにより指示）が併せて示されている。図２は、図１に示す電気加熱式触媒１の１／４部分を抜き出して示す斜視図である。
　電気加熱式触媒１は、図１に示すように、円筒形の形態を有する担体１０と、電極２０とを含む。ここでは、説明の都合上、担体１０の円筒形を基準として用語「軸方向」及び「径方向」を用いる。尚、担体１０の軸方向は、担体１０の長手方向に対応する。
　担体１０は、図１（拡大図A）に示すように、多数の通路を形成するハニカム構造を有する。担体１０は、電導性を有する材料からなり、典型的には、ＳｉＣ（炭化珪素）により構成される。尚、ハニカム構造は、複数の通路が形成される形態であれば、任意であってよい。
　担体１０は、図２に示すように、軸方向で中央に位置する中央部１２とその両端に低電気抵抗部１４とを含む。中央部１２及び低電気抵抗部１４は、好ましくは、使用時に電気加熱式触媒１内を流通する流体（典型的には、空気）に対する抵抗を増加させないように、略同一の位相のハニカム構造を有する。即ち、低電気抵抗部１４内に形成される各通路と、中央部１２内に形成される各通路とは、互いに連続する。
　低電気抵抗部１４は、中央部１２よりも電気抵抗率が低くなるように構成される。典型的には、低電気抵抗部１４は、中央部１２よりも電気抵抗率が低くなるように、中央部１２とは異なる材料で構成される。かかる中央部１２と低電気抵抗部１４との間の電気抵抗率の相違は、中央部１２と低電気抵抗部１４とで例えば担体１０の材料のＳｉＣにおけるシリコンの含有率を変えることにより、実現されてもよい。尚、中央部１２と低電気抵抗部１４とは、電気抵抗率が相違していればよく、それぞれの電気抵抗率の値自体は任意であってよい。
　電極２０は、担体１０の両端の低電気抵抗部１４にそれぞれ設けられる。電極２０は、好ましくは、リング状の形態を有し、低電気抵抗部１４の外周全体を囲繞するように設けられる。また、電極２０は、中央部１２とは直接接触せず、低電気抵抗部１４のみに接触する態様で設けられる。この際、電極２０は、好ましくは、低電気抵抗部１４での加熱の均一性を高めるため、可能な限り低電気抵抗部１４の端部（軸方向）に設けられる。
　図３（Ａ）は、本実施例１の電気加熱式触媒１における電気密度分布の解析結果であって、両側の低電気抵抗部１４の２つの電極２０間に所定の電流を流したときの電気密度分布の解析結果を示す図である。図３（Ｂ）及び（Ｃ）は、比較例１，２による同解析結果を示す。
　比較例１は、図４（Ａ）の断面図に模式的に示すように、本実施例の電気加熱式触媒１の低電気抵抗部１４が存在しない構成である。即ち、比較例１は、軸方向に沿って同一の材料で形成され電気抵抗率が一定である構成である。ここでは、比較例１の担体の電気抵抗率は、本実施例の電気加熱式触媒１の中央部１２の電気抵抗率と同一であるとする。比較例２は、図４（Ｂ）の断面図に模式的に示すように、本実施例の電気加熱式触媒１の中央部１２に相当する部分が絶縁体により構成され、且つ、当該絶縁体の部分の径方向中央部が中空であり、その中に低電気抵抗部を備える構成である。即ち、比較例２では、担体の両端部と径方向中央部が互いに連続した低電気抵抗部であり、それ以外の部分が絶縁体で形成されている。ここでは、比較例２の担体の低電気抵抗部の電気抵抗率は、本実施例の電気加熱式触媒１の低電気抵抗部１４の電気抵抗率と同一であるとする。尚、比較例１，２のそれぞれにおいて、電極は、本実施例の電気加熱式触媒１の電極２０と同様の態様で、担体の両端部の外周部に設けられる。
　比較例１では、図３（Ａ）に示すように、担体全体が同一の電気抵抗率であるので、電流は担体表面で電極から電極へと流れる。即ち、担体表面に電流が集中する。この結果、担体の径方向の中心部分が加熱され難く、また、軸方向の両端部では大きな電流密度分布が発生する。
　比較例２では、図３（Ｂ）に示すように、担体の低電気抵抗部のみに電流が流れ、絶縁部は熱伝導のみで直接加熱されないので、担体全体の加熱時間が長くなる。また、径方向中央部と外周部とで電気抵抗率を異ならせることは、生産性の観点から不利である。
　これに対して、本実施例によれば、図３（Ｃ）に示すように、低電気抵抗部１４での電流密度が均一になる方向に改善されている。また、中央部１２での電流密度についても略均一であり、且つ、比較例１よりも高くなっている。このことから、本実施例によれば、比較例１及び比較例２に比べて、担体１０全体を均一且つ迅速に加熱することができることがわかる。
　図５は、図３に示す解析結果を別の態様で比較するグラフである。図６は、図５のグラフの計測断面と計測点番号の説明図である。
　図５（Ａ）は、図６（Ａ）に示すような本実施例の電気加熱式触媒１の中央部１２の中央断面（中央部中央断面）における複数の計測点での電流密度を示すグラフであり、図５（Ｂ）は、図６（Ａ）に示すような本実施例の電気加熱式触媒１の中央部１２の端部断面（中央部端部断面）における複数の計測点での電流密度を示すグラフである。即ち、図５（Ｂ）は、担体１０の中央部１２の断面であって、低電気抵抗部１４近傍の断面おける電流密度を示すグラフである。複数の計測点は、図６（Ｂ）に計測点番号１，２，３・・・１３，１４，１５と共に示されている。複数の計測点は、径方向の中心から外周に向けて等間隔に設定されている。また、図５には、比較例１（図３（Ａ）及び図４（Ａ）参照）による同計測点での電流密度を示すグラフが併せて示されている。図５において、電流密度は、計測点番号１の電流密度を基準（１）とし、各計測点での電流密度を規格化して示されている。
　比較例１によれば、図５に示すように、担体の径方向中心部の電流密度よりも外周部の電流密度が顕著に高く、担体表面に電流が集中している。即ち、比較例１では、電流密度が径方向に沿って均一に分布していない。
　これに対して、本実施例によれば、比較例１に比べて、担体１０の径方向中心部の電流密度と外周部の電流密度との乖離が有意に低減されている（図５の矢印Ｑ参照）。このように、本実施例によれば、比較例１に比べて、担体１０の中央部１２全体を均一に加熱することができる。
　図７は、本発明のその他の一実施例（実施例２）による電気加熱式触媒２の主要構成を示す斜視図である。図７は、図２と同様、電気加熱式触媒２の１／４部分を抜き出して示す斜視図である。図８は、電気加熱式触媒２の担体１００の中心軸を通る面で切断した断面図である。
　本実施例２の電気加熱式触媒２は、上述の実施例１による電気加熱式触媒１に対して、低電気抵抗部１４０の構成のみが異なる。以下では、相違する点についてのみ重点的に説明する。上述の実施例１と同様であってよい他の構成については、図７及び図８において、同一の参照符号を付して説明を省略する。
　電気加熱式触媒２は、担体１００と、電極２０とを含む。担体１００は、中央部１２と、軸方向で中央部１２の両側に低電気抵抗部１４０とを含む。
　低電気抵抗部１４０は、図７及び図８に示すように、端面１４２の径方向中央部が凹状に形成される。即ち、電気加熱式触媒２の担体１００の端面１４２は、外周部が径方向中心部よりも軸方向外側に突出している。このような凹状の端面１４２は、例えば、平らな状態から切削（加工）により形成されてもよい。
　図９（Ａ）は、本実施例２の電気加熱式触媒２における電気密度分布の解析結果であって、電極２０間に所定の電流を流したときの電気密度分布の解析結果を示す図である。図９（Ｂ）は、比較のために上述の実施例１による同解析結果を示し、図３（Ｃ）に対応する。
　本実施例２によれば、図９（Ａ）に示すように、低電気抵抗部１４０での電流密度の均一性が、上述の実施例１により改善された低電気抵抗部１４での電流密度の均一性（図９（Ｂ）参照）に比べて、更に改善されている。これは、主に、上述の実施例１による低電気抵抗部１４における電流密度の小さい部位（径方向中央部）を無くすことにより、電流の流れ方が改善されたためである。このように、本実施例２によれば、低電気抵抗部１４０の端面１４２を凹状にすることにより、低電気抵抗部１４０についても均一に加熱することができることがわかる。
　図１０は、電気加熱式触媒２における低電気抵抗部１４０の端面１４２の凹状の形態に関する各種バリエーションを示す図であり、担体１００の中心軸を通る面で切断した断面図である。
　図１０（Ａ）に示す例は、上述の図７及び図８に示した例に対応する。図１０（Ａ）に示す例では、低電気抵抗部１４０の厚みは、外周側で厚く、径方向中心で薄くなる態様で、直線的に変化する。具体的には、低電気抵抗部１４０の厚みは、径方向中心から径方向の外周縁にかけてｔからｄ（＞ｔ）へと径の増加に比例して増加する。即ち、低電気抵抗部１４０は、端面１４２側が高さｄ－ｔの円錐形（担体１００と同軸の円錐形）でくり抜かれた形態を有する。
　図１０（Ｂ）に示す例では、低電気抵抗部１４０の厚みは、外周側で厚く、径方向中心で薄くなる態様で、曲線で変化する。具体的には、低電気抵抗部１４０の厚みは、断面視で曲率半径Ｒの円弧（曲線）に従って変化する。即ち、低電気抵抗部１４０は、端面１４２側が半径Ｒの球（担体１００の軸上に中心がある球）の一部でくり抜かれた形態を有する。
　図１０（Ｃ）に示す例では、低電気抵抗部１４０の厚みは、外周側で厚く、径方向中心で薄くなる態様で、不連続に変化する。低電気抵抗部１４０の厚みは、径方向中心から外周部付近まで一定厚みｔを維持し、外周部にて厚みｄ（＞ｔ）へとステップ状に増加する。即ち、低電気抵抗部１４０は、端面１４２側が高さｄ－ｔの円柱（担体１００と同軸の円柱）でくり抜かれた形態を有する。
　図１０（Ｄ）に示す例では、低電気抵抗部１４０の厚みは、外周側で厚く、径方向中心で薄くなる態様で、滑らかな段付き形状で変化する。低電気抵抗部１４０の厚みは、径方向中心から外周部付近まで一定厚みｔを維持し、外周部にて厚みｄ（＞ｔ）へと角Ｒを付けて増加する。
　尚、図１０に示す各種バリエーションは、好ましい複数の例に過ぎず、低電気抵抗部１４０の端面１４２の凹状の形態は、図１０に示す各種バリエーション以外の態様で実現されてもよい。例えば、図１０に示す各種バリエーションでは、担体１００の軸まわりに回転対称な凹部が形成されているが、必ずしも回転対称な形態である必要は無い。例えば、低電気抵抗部１４０は、端面１４２側が高さｄ－ｔの直方体又は立方体（担体１００の軸上に中心を有する直方体又は立方体）でくり抜かれた形態であってもよい。
　図１１は、本発明のその他の一実施例（実施例３）による電気加熱式触媒３の主要構成を示す斜視図である。図１１では、電極２０については図示が省略されているが、電極２０については上述の実施例１と同様であってよい。
　本実施例３の電気加熱式触媒３は、上述の実施例１による電気加熱式触媒１に対して、低電気抵抗部１４と中央部１２との間の構成のみが異なる。以下では、相違する点についてのみ重点的に説明する。上述の実施例１と同様であってよい他の構成については、図１１において、同一の参照符号を付して説明を省略する。
　電気加熱式触媒３は、担体１０３と、電極２０（図１１には図示せず）とを含む。担体１０３は、中央部１２と、軸方向で両端部に低電気抵抗部１４とを含む。また、担体１０３は、軸方向で中央部１２と低電気抵抗部１４との間に第２及び第３の低電気抵抗部１５，１６を備える。第２の低電気抵抗部１５は、低電気抵抗部１４よりも電気抵抗率が高いが中央部１２よりも電気抵抗率が低い。第３の低電気抵抗部１６は、第２の低電気抵抗部１５よりも電気抵抗率が高いが中央部１２よりも電気抵抗率が低い。従って、低電気抵抗部１４、第２の低電気抵抗部１５、第３の低電気抵抗部１６及び中央部１２のそれぞれの電気抵抗率をρ１、ρ２、ρ３及びρ４とすると、ρ１＜ρ２＜ρ３＜ρ４である。即ち、担体１０３は、軸方向で端部から中央に向けて徐々に電気抵抗率が増加する。これにより、中央部１２での温度均一性が更に向上する。尚、低電気抵抗部１４、第２の低電気抵抗部１５及び第３の低電気抵抗部１６を含む低電気抵抗部全体としての軸方向の長さ（容積）が長くなると、担体１０３全体の抵抗が小さくなり、総発熱量が小さくなる。従って、低電気抵抗部１４、第２の低電気抵抗部１５及び第３の低電気抵抗部１６を含む低電気抵抗部全体としての軸方向の長さ（容積）は、要求温度に応じて決定されてもよい。また、要求温度に応じて第２の低電気抵抗部１５及び第３の低電気抵抗部１６のいずれか又は双方を無くしてもよい。また、逆に、要求温度に応じて第２の低電気抵抗部１５及び第３の低電気抵抗部１６に加えて第４、第５といったようにより多数の低電気抵抗部を設定してもよい。この場合、低電気抵抗部全体としての軸方向の長さ（容積）を維持しつつ、各低電気抵抗部の長さを短くすることで、要求温度の要件を満たしつつ均一性を高めることも可能である。
　次に、上述の実施例１による電気加熱式触媒１（担体１０）の製造方法について説明する。ここでは、上述の実施例１による電気加熱式触媒１の製造方法について説明するが、他の実施例２，３による電気加熱式触媒２，３の製造方法についても実質的に同様であってよい。
　図１２は、電気加熱式触媒１の複数の担体１０が出来る前の連続体２００の斜視図である。電気加熱式触媒１の担体１０は、図１２に示すような連続体２００から製造されてもよい。図１２に示す例では、連続体２００は、中央部１２を構成する中実状態の第１素材部（担体バルク素材）１２Ａと、低電気抵抗部１４を構成する中実状態の第２素材部（担体バルク素材）１４Ａとが交互に軸方向に繋げられて形成される。１つの第２素材部１４Ａは、連続体２００の端部を除き、２つ分の低電気抵抗部１４を構成する。中実状態の連続体２００は、ハニカム構造を形成するための型を通して軸方向に押し出され、これにより、第１素材部１２Ａ及び第２素材部１４Ａに、位相が一致したハニカム構造が形成される。次いで、ハニカム構造が形成された連続体２００は、各第２素材部１４Ａの軸方向の中央部にて切断され、複数の担体１０へと分離される。尚、分離された各担体１０は、後処理を受けて完成品とされてもよい（図１３参照）。例えば、実施例２による電気加熱式触媒２の担体１００の場合には、後処理として、上述の如く担体１００の端面１４２の径方向中央部が凹状になるように加工されてもよい。
　このような製造方法によれば、中央部１２と低電気抵抗部１４とで位相が一致したハニカム構造を備える担体１０を効率的に製造することができる。尚、図１２に示す例では、連続体２００は、複数の担体１０を同時に製造することが可能に構成されているが、単一の担体１０を製造するように構成されてもよい。即ち、連続体２００は、単一の第１素材部１２Ａの軸方向の両側に第２素材部１４Ａを軸方向に繋ぎ合わせることで構成されてもよい。
　図１３は、電気加熱式触媒１の複数の担体１０の製造方法の詳細の一例を示すプロセス図である。
　ステップ１３０では、中央部１２を構成する材料Ｍ１と、低電気抵抗部１４を構成する材料Ｍ２とが攪拌装置Ｓ１、Ｓ２に注入され、攪拌される。
　ステップ１３１では、ステップ１３０で攪拌された材料Ｍ１，Ｍ２がそれぞれ凝固させられる（粘土状に固められる）。
　ステップ１３２では、ステップ１３１で凝固された材料Ｍ１の凝固物と材料Ｍ２の凝固物とが軸方向に交互に繋ぎ合わせられる。
　ステップ１３３では、ステップ１３２で繋ぎ合せられた材料Ｍ１の凝固物と材料Ｍ２の凝固物との連続体が型Ｄ１を通して押し出され、担体１０の円柱形の円形断面に略対応した円形断面を持つ長尺の円柱形の連続体２００（図１２参照）が形成される。
　ステップ１３４では、ステップ１３３で形成された連続体２００が、ハニカム構造を形成するための型Ｄ２を通して軸方向に押し出され、これにより、軸方向に沿って等断面で連続するハニカム構造を備える連続体２００が形成される。
　ステップ１３５では、ステップ１３４でハニカム構造が形成された連続体２００が、各第２素材部１４Ａの軸方向の中央部にて切断され、複数の担体１０へと分離される。
　ステップ１３６では、ステップ１３５で形成された複数の担体１０は、乾燥、仕上げ、焼成、検査等の後処理を受けて、完成品とされる。
　このような製造方法によれば、中央部１２と低電気抵抗部１４とで位相が一致したハニカム構造を備える担体１０を効率的に製造することができる。具体的には、中央部１２を構成する第１素材部１２Ａ、及び、低電気抵抗部１４を構成する第２素材部１４Ａ（図１２参照）は、軸方向に交互に繋ぎ合せた状態で、ハニカム構造を形成するための型Ｄ２を通して押し出されるので（図１３のステップ１３４参照）、中央部１２と低電気抵抗部１４とで位相が一致したハニカム構造を備える担体１０を製造することができる。また、かかる押し出しによる製造方法によれば、ハニカム構造を備える連続体２００を各第２素材部１４Ａの軸方向中央付近で切断することで、複数の担体１０を効率的に製造することができる。
　以上、本発明の好ましい実施例について詳説したが、本発明は、上述した実施例に制限されることはなく、本発明の範囲を逸脱することなく、上述した実施例に種々の変形及び置換を加えることができる。
　例えば、上述の実施例は、軸方向に垂直な断面が円形断面の電気加熱式触媒１，２，３に関するものであるが、電気加熱式触媒１，２，３の断面（軸方向に垂直な断面）は、任意であってよい。また、電気加熱式触媒１，２，３の断面は、断面が必ずしも回転対称である必要はない。電気加熱式触媒１，２，３の断面は、例えば、楕円、矩形等であってよい。また、電気加熱式触媒１，２，３は、軸方向に垂直な断面が軸方向に沿って一定の等断面であるが、軸方向に垂直な断面が軸方向に沿って可変されてもよい。
　また、上述の実施例１において、中央部１２と低電気抵抗部１４との間の電気抵抗率の差は、電気加熱式触媒１の要求性能（中央部１２及び／又は低電気抵抗部１４における必要な温度や温度の必要な均一性）等に依存して決定されるべきパラメータであり、試験や解析を用いて適合されてもよい。これは、他の実施例２，３においても同様である。
　また、上述の実施例１では、担体１０は、軸方向に沿って直線状に延在しているが、担体１０は、屈曲しつつ軸方向に延在していてもよい。これは、他の実施例２，３においても同様である。
　上述の実施例による電気加熱式触媒１，２，３は、排ガス浄化装置において利用可能であり、特に自動車等のエンジンの排ガスを浄化する目的で効果的に利用することが可能である。
　１，２，３　　電気加熱式触媒
　１０，１００，１０３　　担体
　１２　　中央部
　１２Ａ　　第１素材部
　１４，１４０　　低電気抵抗部
　１４Ａ　　第２素材部
　１５　　第２の低電気抵抗部
　１６　　第３の低電気抵抗部
　２０　　電極
　１４２　　低電気抵抗部の端面
　２００　　連続体

Claims (8)

  1. 　電気加熱式触媒であって、
    　電導性を有するハニカム体と、
    　通電電極部とを備え、
    　前記ハニカム体は、該ハニカム体の長手方向で中央部と端部とを備え、該端部は、該中央部よりも電気抵抗率が低く、
    　前記通電電極部は、前記ハニカム体の端部に設けられる、電気加熱式触媒。
  2. 　前記ハニカム体の長手方向の端面は、凹状に形成される、請求項１に記載の電気加熱式触媒。
  3. 　前記ハニカム体は、前記長手方向で前記端部と前記中央部の間に遷移部を有し、前記遷移部の電気抵抗率は、前記中央部の電気抵抗率よりも低く且つ前記端部の電気抵抗率よりも高い、請求項１又は２に記載の電気加熱式触媒。
  4. 　前記ハニカム体の中央部と端部とは、ハニカム構造の位相が一致している、請求項１～３のうちのいずれか1項に記載の電気加熱式触媒。
  5. 　電気加熱式触媒の製造方法であって、
    　中実の第１素材部と、前記第１素材部よりも電気抵抗率が低い中実の第２素材部とを繋ぎ合わせて連続体を形成する段階と、
    　ハニカム構造を形成するための型を通して前記連続体を、該連続体の長手方向に押し出す段階とを含む、電気加熱式触媒の製造方法。
  6. 　前記連続体を形成する段階は、前記第１素材部と前記第２素材部とを前記長手方向で交互にそれぞれ２個以上繋ぎ合わせることを含む、請求項５に記載の電気加熱式触媒の製造方法。
  7. 　前記押し出しされた連続体における第２素材部であって、該第２素材部の前記長手方向の中央部を切断する段階を更に含む、請求項６に記載の電気加熱式触媒の製造方法。
  8. 　電気加熱式触媒用のＳｉＣ担体であって、
    　電導性を有し、該ＳｉＣ担体の長手方向で端部の方が中央部よりも電気抵抗率が低いことを特徴とする、ＳｉＣ担体。
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