WO2011074491A1

WO2011074491A1 - 有機発光ダイオードおよび発光素子

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Publication number: WO2011074491A1
Application number: PCT/JP2010/072232
Authority: WO
Inventors: 良平垣内; 孝洋中井; 仁吉川; 紀行十二
Original assignee: 日東電工株式会社
Priority date: 2009-12-18
Filing date: 2010-12-10
Publication date: 2011-06-23
Also published as: JP2011129387A; KR20110114669A; TW201131850A; CN102577602A; US20120212127A1; DE112010004868T5

Abstract

　【課題】　従来の有機発光ダイオード３０においては、有機発光層３３で発生した光３５の一部が、透明基板３１と外部の境界、および、透明基板３１と透明電極層３２の境界で全反射を繰り返した末、透明基板３１の側面３１ａ、３１ｂから外部に出射する。従来の有機発光ダイオード３０は、光の取り出し効率が低い。　【解決手段】　本発明の有機発光ダイオード１０に用いられる透明基板１１は、短辺１６に平行な断面において、透明電極層１２側の辺１１ａ（上辺）の長さが、出射側の辺１１ｂ（下辺）の長さより短い。透明電極層１２側の辺１１ａ（上辺）の端１１ｃ、１１ｄと、出射側の辺１１ｂ（下辺）の端１１ｅ、１１ｆが、直線または曲線で結ばれる。透明基板１１の側面１１ｇ、１１ｈと、出射側の辺１１ｂ（下辺）がなす角度α、βは、０°より大きく、９０°より小さい。

Description

有機発光ダイオードおよび発光素子

　本発明は有機発光ダイオードに関し、特に、有機発光ダイオードの透明基板の構造に関する。また、本発明は有機発光ダイオードを組み合わせて形成した発光素子に関する。

　図６に、典型的な有機発光ダイオード３０（有機ＥＬ）の模式的な平面図と断面図を示す（非特許文献１）。図６に示すように、典型的な有機発光ダイオード３０においては、透明基板３１（ガラス基板）の上に、透明電極層３２（陽極）、有機発光層３３、裏面電極層３４（陰極）が積層形成される。透明電極層３２には、インジウム錫酸化物（ＩＴＯ）が広く用いられる。裏面電極層３４には、アルミニウムやマグネシウムが広く用いられる。裏面電極層３４は不透明である。

　透明電極層３２（陽極）と裏面電極層３４（陰極）の間に直流電圧を印加すると、透明電極層３２から注入されたホールと、裏面電極層３４から注入された電子が、有機発光層３３で結合して発光する。裏面電極層３４は不透明なため、有機発光層３３で発生した光３５は、透明電極層３２、透明基板３１を透過して、外部（下方）に出射する。

　有機発光ダイオードの別の例として、静止した記号や文字を表示する有機発光ダイオードが、特許文献１に記載されている。特許文献１に記載された有機発光ダイオードは、図示しないが、裏面電極層が２層に形成され、その内の１層が記号および文字のパターンとなっている。しかし、透明基板については、図６に示す有機発光ダイオード３０の透明基板３１と、特に異なるところはない。

　図７には、図６に示した有機発光ダイオード３０において、有機発光層３３で発生した光３５が透明基板３１の内部で進行する様子を示す。有機発光層３３で発生した光が、透明基板３１の内部で進行する様子は、特許文献１に記載された有機発光ダイオードでも同様である。

　有機発光層３３で発生した光３５には指向性がないため、透明電極層３２を通過した光３５は、透明基板３１の内部で様々な方向に進む。透明基板３１と外部（例えば空気）の境界の光の臨界角は、透明基板３１の屈折率と外部の屈折率の比により決まる。臨界角より大きい角度で、透明基板３１の内部から、透明基板３１と外部の境界に入射する光は、透明基板３１と外部の境界で全反射する。

　透明基板３１と外部の境界で全反射した光は、次に透明基板３１と透明電極層３２の境界で全反射する。その光は、再び透明基板３１と外部の境界で全反射する。有機発光層３３で発生した光３５のうち、臨界角より大きい角度で、透明基板３１の内部から、透明基板３１と外部の境界に入射する光は、このように全反射を繰り返した末、透明基板３１の側面３１ａ、３１ｂから外部に出射する。

　特許文献１に記載された有機発光ダイオードにおいても、透明基板の構造は、図６、図７に示す有機発光ダイオード３０と同様であるから、有機発光層で発生した光の一部は全反射を繰り返した末、透明基板の側面から外部に出射する。

　従来の有機発光ダイオード３０においては、有機発光層３３で発生した光３５の一部は全反射を繰り返した末、透明基板３１の側面３１ａ、３１ｂから外部に出射する。透明基板３１の側面３１ａ、３１ｂから外部に出射した光は、利用することができないため、従来の有機発光ダイオード３０には、光の取り出し効率が低いという課題がある。

　従来の有機発光ダイオード３０は、透明基板３１としてガラス基板が広く用いられているため、可撓性がない。そのため、従来の有機発光ダイオード３０で、大型サイズのものを用いて、曲面発光素子あるいは曲面ディスプレイを作製することは難しい。

　従来の有機発光ダイオード３０で、小型サイズのものを並べて、曲面発光素子あるいは曲面ディスプレイを作製することはできる。しかし、従来の有機発光ダイオード３０は、通常、正方形または正方形に近い長方形であるため、曲面発光素子あるいは曲面ディスプレイを作製するためには、有機発光ダイオード３０を格子状に並べる必要がある。このため、有機発光ダイオード３０の数量が多くなり、配線も複雑になる。従って、従来の小型サイズの有機発光ダイオード３０を並べて、曲面発光素子あるいは曲面ディスプレイを作製することは実用的でない。

特開２００８－１０８７３１号公報

城戸淳二著「有機ＥＬのすべて」日本実業出版社、２００３年２月２０日発行、４７ページ

　従来の有機発光ダイオード３０においては、有機発光層３３で発生した光３５の一部が、透明基板３１と外部の境界、および、透明基板３１と透明電極層３２の境界で全反射を繰り返した末、透明基板３１の側面３１ａ、３１ｂから外部に出射する。透明基板３１の側面３１ａ、３１ｂから外部に出射する光３５は利用できないため、従来の有機発光ダイオード３０には、光の取り出し効率が低いという課題がある。

　従来の有機発光ダイオード３０は、平面形状が、一般に正方形または正方形に近い長方形である。また、従来の有機発光ダイオード３０は、透明基板３１がガラス板であるため、可撓性がない。このため、従来の有機発光ダイオード３０を用いて、曲面発光素子あるいは曲面ディスプレイを作製することは難しい。

　本発明の要旨は以下のとおりである。
（１）本発明の有機発光ダイオードは、少なくとも、透明基板と、透明電極層と、有機発光層と、裏面電極層とを、この順に有する。本発明の有機発光ダイオードは、平面形状が長方形であり、長方形の長辺の長さは短辺の長さの５倍以上である（長辺の長さを単に長さ、短辺の長さを幅ともいう）。透明基板の短辺に平行な断面において、透明基板の透明電極層側の辺の長さが、出射側の辺の長さより短い。透明基板の透明電極層側の辺の端と、出射側の辺の端とが、直線または曲線で結ばれている。それらの直線または曲線と、出射側の辺のなす角度は、０°より大きく、９０°より小さい。ここで、曲線と、出射側の辺のなす角度とは、出射側の辺の端における曲線の接線が、出射側の辺となす角度を意味する。
（２）本発明の有機発光ダイオードは、透明基板の短辺に平行な断面において、透明基板の透明電極層側の辺の各端と、出射側の辺の各端とが直線で結ばれる。従って、透明基板の短辺に平行な断面が台形である。
（３）本発明の有機発光ダイオードは、透明基板の、短辺に平行な断面が台形であり、台形の出射側の底角が４０°～５０°である。
（４）本発明の有機発光ダイオードは、透明基板の透明電極層側の辺の端と、出射側の辺の端とが放物線で結ばれる。
（５）本発明の有機発光ダイオードは、透明基板の透明電極層側の辺の端と、出射側の辺の端とが円弧で結ばれる。
（６）本発明の有機発光ダイオードは、透明基板が可撓性を有する高分子フィルムからなる。
（７）本発明の発光素子は、上記の有機発光ダイオードを、簾状に並べて形成される。

　本発明の有機発光ダイオードでは、従来は透明基板の側面から外部に出射して利用できなかった光の進路を制御し、透明基板の正面から出射するようにした。透明基板の正面から出射する光は利用できるから、本発明の有機発光ダイオードは、光の取り出し効率が従来のものより高い。

　本発明の有機発光ダイオードは細長い長方形である。この形状を利用して、本発明の有機発光ダイオードは、透明基板に可撓性がない場合でも、簾状に平行に並べることにより、大型の曲面発光素子あるいは曲面ディスプレイ（例えば円筒形のディスプレイ）を作製することができる。

　本発明の有機発光ダイオードは、可撓性のある高分子フィルムを透明基板に用いることにより、さらに自由な形状の曲面発光素子あるいは曲面ディスプレイ（例えば球形のディスプレイ）を作製することができる。

本発明の有機発光ダイオードの平面図と断面図本発明の有機発光ダイオードを平面的に簾状に並べた発光素子の平面図と断面図本発明の有機発光ダイオードを円筒形に並べたディスプレイの模式図（ａ）本発明の有機発光ダイオードの断面図、（ｂ）本発明の有機発光ダイオードの断面図、（ｃ）本発明の有機発光ダイオードの断面図、（ｄ）従来の有機発光ダイオードの断面図本発明の有機発光ダイオードにおける光の進路の模式図従来の有機発光ダイオードの平面図と断面図従来の有機発光ダイオードにおける光の進路の模式図

　［有機発光ダイオード］
　図１に本発明の有機発光ダイオード１０の一例を示す。本発明の有機発光ダイオード１０は、特定の断面形状を有する透明基板１１と、透明電極層１２と、有機発光層１３と、裏面電極層１４を、この順に備える。

　本発明の有機発光ダイオード１０は、図示しないが、上記の各層の間に他の層が配置されていてもよい。例えば、透明電極層１２と有機発光層１３との間に、ホール注入層やホール輸送層が配置されることがある。あるいは、有機発光層１３と裏面電極層１４との間に、電子輸送層や電子注入層が配置されることがある。

　図１に示すように、本発明の有機発光ダイオード１０の平面形状は、細長い長方形である。本発明の有機発光ダイオードは、長辺１５の長さＬ１が、短辺１６の長さ（幅）Ｗ１の少なくとも５倍以上であり、好ましくは１０倍以上であり、さらに好ましくは１００倍以上である。短辺１６の長さ（幅）Ｗ１は、好ましくは１０ｍｍ～１００ｍｍであり、さらに好ましくは１０ｍｍ～５０ｍｍである。

　図２に示すように、本発明の有機発光ダイオード１０を平面的に簾状に並べると、従来の有機発光ダイオード３０に似た、正方形または正方形に近い長方形の発光素子あるいはディスプレイを作製することができる。本発明の有機発光ダイオード１０を簾状に並べた発光素子あるいはディスプレイは、光の取り出し効率が高いため、同一サイズの従来の有機発光ダイオードよりも輝度が高い（原理後述）。

　図３に示すように、本発明の有機発光ダイオード１０は、簾状に並べて、曲面を容易に形成することができる。図３は、複数の本発明の有機発光ダイオード１０を簾状に並べて、円筒形の大型ディスプレイ２０を形成した例である。この円筒形の大型ディスプレイ２０の直径は例えば１ｍ、高さは例えば２ｍである。

　［透明基板］
　本発明に用いられる透明基板１１を形成する材料は、透明性に優れたものが好ましく、例えば、ポリエステル系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリシクロオレフィン系樹脂、またはポリカーボネート系樹脂などが適する。本発明に用いられる透明基板１１の厚みは、好ましくは１０μｍ～５００μｍである。

　図４（ａ）～（ｃ）に示すように、本発明の有機発光ダイオード１０に用いられる透明基板１１は、短辺１６に平行な断面（図１のＡ－Ａ断面）の形状に特徴がある。本発明に用いられる透明基板１１は、透明電極層１２側の辺１１ａ（上辺）の長さが、出射側の辺１１ｂ（下辺）の長さよりも短い。一方、従来の有機発光ダイオード３０に用いられる透明基板３１は、図４（ｄ）に示すように、透明電極層３２側の辺３１ｃ（上辺）の長さと、出射側の辺３１ｄ（下辺）の長さが等しく、断面が長方形である。

　図４（ｄ）に示す従来の有機発光ダイオード３０では、図７に示すように、有機発光層３３で発生した光３５の一部は全反射を繰り返した末、透明基板３１の側面３１ａ、３１ｂから外部に出射する。透明基板３１の側面３１ａ、３１ｂから外部に出射した光３５は利用できない。

　図４（ａ）に示す、本発明に用いられる透明基板１１の一例では、透明電極層１２側の辺１１ａ（上辺）の端１１ｃと、出射側の辺１１ｂ（下辺）の端１１ｅを結ぶ、透明基板１１の側面１１ｇを表わす線が、直線である。また、透明電極層１２側の辺１１ａ（上辺）の端１１ｄと、出射側の辺１１ｂ（下辺）の端１１ｆを結ぶ、透明基板１１の側面１１ｈを表わす線が、直線である。この場合、透明基板１１の、短辺１６に平行な断面の形状は、台形となる。

　図４（ａ）に示すように、透明基板１１の、短辺１６に平行な断面の形状が台形となる場合、出射側の辺１１ｂ（下辺）と側面１１ｇのなす角度α、出射側の辺１１ｂ（下辺）と側面１１ｈのなす角度βは、４０°～５０°が好ましい。角度αと角度βが等しい場合、透明基板１１の、短辺１６に平行な断面の形状は等脚台形となる。

　図４（ｂ）に示す、本発明に用いられる透明基板１１の別の例では、透明電極層１２側の辺１１ａ（上辺）の端１１ｃと、出射側の辺１１ｂ（下辺）の端１１ｅを結ぶ、透明基板１１の側面１１ｇを表わす線が、放物線である。透明基板１１の側面１１ｇの、出射側の辺１１ｂ（下辺）の端１１ｅにおける接線１１ｉと、出射側の辺１１ｂ（下辺）のなす角度はαである。また、透明電極層１２側の辺１１ａ（上辺）の端１１ｄと、出射側の辺１１ｂ（下辺）の端１１ｆを結ぶ、透明基板１１の側面１１ｈを表わす線が、放物線である。透明基板１１の側面１１ｈの、出射側の辺１１ｂ（下辺）の端１１ｆにおける接線１１ｊと、出射側の辺１１ｂ（下辺）のなす角度はβである。

　図４（ｃ）に示す、本発明に用いられる透明基板１１のさらに別の例では、透明電極層１２側の辺１１ａ（上辺）の端１１ｃと、出射側の辺１１ｂ（下辺）の端１１ｅを結ぶ、透明基板１１の側面１１ｇを表わす線が、円弧である。透明基板１１の側面１１ｇの、出射側の辺１１ｂ（下辺）の端１１ｅにおける接線１１ｉと、出射側の辺１１ｂ（下辺）のなす角度はαである。また、透明電極層１２側の辺１１ａ（上辺）の端１１ｄと、出射側の辺１１ｂ（下辺）の端１１ｆを結ぶ、透明基板１１の側面１１ｈを表わす線が、円弧である。透明基板１１の側面１１ｈの、出射側の辺１１ｂ（下辺）の端１１ｆにおける接線１１ｊと、出射側の辺１１ｂ（下辺）のなす角度はβである。

　図４（ａ）～（ｃ）に示す、透明基板１１の断面図は左右対称であるが、必ずしも左右対称である必要はない。また、透明基板１１の側面１１ｇと、透明基板１１の側面１１ｈが、同種の曲線である必要はなく、また、一方が直線で他方が曲線でもよい。

　図４（ａ）～（ｃ）に示す透明基板１１の断面形状は、例えば、ダイシング加工やインプリント加工により形成することができる。

　図５に示すように、本発明の有機発光ダイオード１０において、透明電極層１２から出射して、透明基板１１の側面１１ｇ、１１ｈに向かう光１７は、透明基板１１の側面１１ｇ、１１ｈで反射して、透明基板１１の出射側の辺１１ｂ（下辺）から出射する。このため、光１７が透明基板１１の側面１１ｇ、１１ｈから外部に出射することが避けられ、光１７の利用効率が高くなる。

　図４（ｂ）に示す透明基板１１、図４（ｃ）に示す透明基板１１においても、透明電極層１２から出射して透明基板１１の側面１１ｇ、１１ｈに向かう光は、透明基板１１の側面１１ｇ、１１ｈで反射して、透明基板１１の出射側の辺１１ｂ（下辺）から出射する。このため、光が透明基板１１の側面１１ｇ、１１ｈから外部に出射することが避けられ、光の利用効率が高くなる。

　本発明の有機発光ダイオード１０に用いられる透明基板１１は、短辺１６に平行な断面において、透明電極層１２側の辺１１ａ（上辺）の長さが、出射側の辺１１ｂ（下辺）の長さより短い。そして、透明電極層１２側の辺１１ａ（上辺）の端１１ｃ、１１ｄと、出射側の辺１１ｂ（下辺）の端１１ｅ、１１ｆが、直線または曲線で結ばれる。前記の直線または曲線は、透明基板１１の側面１１ｇ、１１ｈを表わす。

　前記の直線または曲線（透明基板１１の側面１１ｇ、１１ｈ）と、出射側の辺１１ｂ（下辺）がなす角度（α、β）は、０°より大きく、９０°より小さい。なお、前記の曲線（透明基板１１の側面１１ｇ、１１ｈ）と、出射側の辺１１ｂ（下辺）がなす角度とは、出射側の辺１１ｂ（下辺）の端１１ｅ、１１ｆにおける曲線の接線が、出射側の辺１１ｂ（下辺）となす角度を意味する。

　本発明の有機発光ダイオード１０は、透明基板１１の側面１１ｇ、１１ｈの形状を上記のように形成することによって、従来の有機発光ダイオード３０では透明基板３１の側面３１ａ、３１ｂから外部に出射していた光を、透明基板１１の側面１１ｇ、１１ｈで反射させて、透明基板１１の正面（出射側の辺１１ｂ）に向かうようにすることができる。その結果、本発明の有機発光ダイオード１０は、光の利用効率が高くなる。

　［透明電極層］
　本発明に用いられる透明電極層１２は、透明性が高く、電気伝導度が高い（抵抗率が低い）層である。透明電極層１２は、有機発光層１３にホールを注入する陽極として用いられる。透明電極層１２の抵抗率は、好ましくは、１×１０［－３］Ω・ｃｍ以下である（本明細書では、１０^ｎを１０［ｎ］と表示する）。

　本発明に用いられる透明電極層１２を形成する材料は、特に制限はないが、代表的にはインジウム錫酸化物（ＩＴＯ）またはインジウム亜鉛酸化物（ＩＺＯ）である。これらの層は、例えば、真空蒸着法やスパッタ法により形成される。本発明に用いられる透明電極層１２の厚みは、好ましくは、２０ｎｍ～５００ｎｍである。

　［有機発光層］
　本発明に用いられる有機発光層１３は、注入された電荷が再結合することにより励起され、発光する層である。

　本発明に用いられる有機発光層１３を形成する材料は、特に制限はないが、例えば、低分子発光色素、π共役系ポリマー、色素含有系ポリマー、または発光性オリゴマーなどである。これらの層は、真空蒸着法や溶液塗布法などで形成される。本発明に用いられる有機発光層１３の厚みは、好ましくは、１０ｎｍ～３００ｎｍである。

　［裏面電極層］
　本発明に用いられる裏面電極層１４は、有機発光層１３に電子を注入する陰極として用いられる。本発明に用いられる裏面電極層１４を形成する材料は、特に制限はないが、代表的にはアルミニウムや、マグネシウムや、リチウムを含む合金である。本発明に用いられる裏面電極層１４の厚みは、好ましくは、２０ｎｍ～５００ｎｍである。

　［実施例１］
　幅１０ｍｍ、厚み１００μｍ、長さ１００ｍｍのポリエチレンナフタレートからなる透明基板１１を準備し、ダイシングにより長辺１５側の両側面を４５°傾斜面に加工した。これにより、透明基板１１の短辺１６に平行な断面は等脚台形となり、底角α、底角βはいずれも４５°となった。

　透明基板１１の上側表面に、厚み８５ｎｍのインジウム錫酸化物（ＩＴＯ）からなる透明電極層１２、厚み５０ｎｍのナフチルジアミン（α－ＮＰＤ）からなるホール輸送層、厚み５０ｎｍのアルミニウムキノリン錯体からなる有機発光層１３、厚み１００ｎｍのアルミニウムからなる裏面電極層１４を、真空蒸着法により順次形成した。

　このようにして作製した有機発光ダイオード１０を１０本準備し、これらを図２に示すように、簾状に並べて電気的に接続し、縦横１００ｍｍの正方形の発光素子を作製した。この発光素子の光の取り出し効率を表１に示す。

　［実施例２］
　縦横１００ｍｍの正方形のポリエチレンナフタレートからなる透明基板を準備し、ダイシングにより、相対する１組の辺の側面を４５°傾斜面に加工した（底角α、底角βはいずれも４５°）。これ以外は、実施例１と同様の方法で有機発光ダイオードを作製し、これを電気的に接続し、縦横１００ｍｍの正方形の発光素子を作製した。この発光素子の光の取り出し効率を表１に示す。

　［比較例］
　縦横１００ｍｍの正方形のポリエチレンナフタレートからなる透明基板を準備した。透明基板の端面のダイシング加工はしなかったため、透明基板の、辺に平行な断面は、長方形である。これ以外は、実施例１と同様の方法で有機発光ダイオードを作製し、これを電気的に接続し、縦横１００ｍｍの正方形の発光素子を作製した。この発光素子の光の取り出し効率を表１に示す。

　［評価］
　実施例２と比較例を比較すると、実施例２の方が正面輝度、光の取り出し効率が少し高い。この理由として、実施例２は２辺がダイシング加工されていて、この辺で光が正面方向に反射されるのに対し、比較例はどの辺もダイシング加工されていないためであると考えられる。ダイシング加工された辺は光漏れが少なく、ダイシング加工されていない辺は光漏れが多い。

　実施例１と実施例２を比較すると、実施例１の方が正面輝度、光の取り出し効率がかなり高い。この理由として、実施例１はダイシング加工された辺が２０本あるのに対し、実施例２はダイシング加工された辺が２本しかないためであると考えられる。ダイシング加工された辺の本数が多い方が、正面に向かう光が多くなるため、正面輝度、光の取り出し効率が高くなる。

　［正面輝度の測定方法］
　有機発光ダイオード（発光素子）に１０Ｖの直流電圧を印加し、発光素子中央付近の法線方向の輝度を、プレサイスゲージ社製「有機ＥＬ発光効率測定装置ＥＬ１００３」を用いて測定した。

　本発明の有機発光ダイオードおよび発光素子は、用途に特に制限はないが、例えば、ディスプレイ、電子ペーパー、電子広告、照明などに用いることができる。

Claims

　少なくとも、透明基板と、透明電極層と、有機発光層と、裏面電極層とを、この順に有する有機発光ダイオードであって、
　前記有機発光ダイオードは、平面形状が長方形であり、
　前記長方形の長辺の長さは、短辺の長さの５倍以上であり、
　前記透明基板の前記短辺に平行な断面において、
　前記透明基板の前記透明電極層側の辺の長さが、出射側の辺の長さより短く、
　前記透明基板の前記透明電極層側の辺の端と、前記出射側の辺の端とが、直線または曲線で結ばれ
　前記の直線または曲線と、前記出射側の辺のなす角度は、０°より大きく、９０°より小さい、有機発光ダイオード。
　前記透明基板の前記短辺に平行な断面において、
　前記透明基板の前記透明電極層側の辺の各端と、前記出射側の辺の各端とが直線で結ばれ、
　前記透明基板の前記短辺に平行な断面が台形である、請求項１に記載の有機発光ダイオード。
　前記透明基板の、前記短辺に平行な断面が台形であり、
　前記台形の前記出射側の底角が４０°～５０°である、請求項２に記載の有機発光ダイオード。
　前記透明基板の前記透明電極層側の辺の端と、前記出射側の辺の端とが放物線で結ばれた、請求項１に記載の有機発光ダイオード。
　前記透明基板の前記透明電極層側の辺の端と、前記出射側の辺の端とが円弧で結ばれた、請求項１に記載の有機発光ダイオード。
　前記透明基板が可撓性を有する高分子フィルムからなる、請求項１～５のいずれかに記載の有機発光ダイオード。
　請求項１～６のいずれかの有機発光ダイオードを、簾状に並べて形成した発光素子。