WO2011043304A1 - 有機エレクトロルミネッセンス素子、および有機エレクトロルミネッセンス表示装置 - Google Patents

有機エレクトロルミネッセンス素子、および有機エレクトロルミネッセンス表示装置 Download PDF

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WO2011043304A1
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organic
light emitting
region
anode
layer
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PCT/JP2010/067385
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Inventor
勇毅 小林
悦昌 藤田
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シャープ株式会社
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Publication date
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    • H05B33/12—Light sources with substantially two-dimensional radiating surfaces
    • H05B33/22—Light sources with substantially two-dimensional radiating surfaces characterised by the chemical or physical composition or the arrangement of auxiliary dielectric or reflective layers
    • H—ELECTRICITY
    • H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
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    • H10K50/10—OLEDs or polymer light-emitting diodes [PLED]
    • H10K50/14—Carrier transporting layers
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    • H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
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    • H10K50/10—OLEDs or polymer light-emitting diodes [PLED]
    • H10K50/14—Carrier transporting layers
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    • H10K50/165—Electron transporting layers comprising dopants
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    • H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K2101/00—Properties of the organic materials covered by group H10K85/00
    • H10K2101/80—Composition varying spatially, e.g. having a spatial gradient

Definitions

  • the present invention relates to an organic electroluminescence element and an organic electroluminescence display device that achieve high brightness, high efficiency, and long life with a simple structure.
  • FPD thin flat panel display
  • LCD liquid crystal display
  • PDP self-luminous plasma display panel
  • inorganic electroluminescence (inorganic EL) display or organic electroluminescence (organic EL).
  • a display or the like is known.
  • organic EL displays are actively researched and developed because the elements used for display (organic EL elements) are thin and lightweight, and have characteristics such as low voltage drive, high luminance, and self-luminous emission. Has been done. Recently, application of organic EL elements to light sources such as electrophotographic copying machines or printers or light emission is expected. When an organic EL element is used for light emission, the organic EL element has surface emission, has high color rendering properties, and has an advantage that light control is easy. Furthermore, fluorescent lamps contain mercury, but organic EL elements do not contain mercury, and there are many advantages such as that the organic EL elements do not contain ultraviolet rays.
  • an organic EL element has a heterojunction type as shown in FIG.
  • FIG. 7 is a view showing a cross section of a conventional heterojunction organic EL element 20a.
  • a heterojunction organic EL element 20a shown in FIG. 7 includes a hole injection layer 13, a hole transport layer 14, a light emitting layer 15, a hole blocking layer 16, an electron transport layer 17, and a gap between the anode 12 and the cathode 19. It has a multilayer structure composed of the electron injection layer 18 and the like. By adopting such a multilayer structure, the light emission efficiency can be increased and the light emission life can be extended.
  • An organic EL element using a phosphorescent material as a light emitting layer is becoming widespread.
  • An organic EL element using a phosphorescent material has advantages of high luminous efficiency and a long emission lifetime.
  • the organic EL device having the above-described structure improves the light emission efficiency and the light emission lifetime, but has a problem that the manufacturing process is complicated because it has a complicated layer structure. Further, as the manufacturing process becomes complicated, there are problems such as an increase in the cost of the manufacturing apparatus and an increase in the cost of the material.
  • FIG. 8 is a view showing a cross section of a conventional homojunction type organic EL element 20b.
  • the acceptor region 200, the light emitting region 201, the donor region 202, and the like are formed by doping other substances from the outside into a single material matrix (host).
  • both charge transporting light emitting layers are formed. That is, the homojunction organic EL element has a plurality of regions in a single matrix (both charge transporting light emitting layers). Since such a configuration has a simple layer configuration, the manufacturing process can be simplified.
  • Non-Patent Document 1 discloses a homojunction organic EL element that emits light of three primary colors.
  • an organic thin film having a thickness of 50 to 100 nm and an Al metal (cathode) are sequentially formed on an ITO transparent electrode (anode) by vacuum deposition.
  • This organic thin film contains bis (carbazoyl) benzodifuran (CZBDF) as a single matrix (host).
  • CZBDF bis (carbazoyl) benzodifuran
  • p-type doping is performed by co-evaporation with an inorganic oxidizing agent (vanadium pentoxide).
  • n-type doping is performed by co-evaporation with a reducing agent (metal cesium).
  • metal cesium metal cesium
  • the intermediate layer (thickness 50 to 100 nm) not doped with an oxidizing agent and a reducing agent is doped with a blue fluorescent dye, a green fluorescent dye, or a red phosphorescent dye, respectively. ing.
  • the green fluorescent element has an external quantum efficiency of 4.2% at a high luminance of 60,000 candela / m 2 , indicating an efficiency approaching the theoretical limit (5%) of the fluorescent organic EL element efficiency.
  • the characteristics described above are considered to be due to the following properties (1) to (3) of CZBDF.
  • the region doped with the p-type dopant at a high concentration and the region doped with the organic light emitting material are in direct contact, and the n-type dopant is added at a high concentration.
  • the doped region and the region doped with the organic light emitting material are in direct contact. Therefore, in the region doped with the organic light emitting material, holes cannot be efficiently propagated to the charge transporting materials in the region via the p-type dopant. Similarly, electrons cannot be efficiently propagated to both charge transporting materials in the region via the n-type dopant.
  • the anode and the organic layer are formed as separate layers, and similarly, the cathode and the organic layer are formed as separate layers. Therefore, the problem of the cost increase resulting from the complexity of the layer structure of the organic EL element still remains.
  • the present invention has been made in view of the above problems, and has a simple layer structure and high performance (low voltage drive, high luminous efficiency, and long life), a low-cost organic EL element, and
  • An object of the present invention is to provide an organic EL display including an organic EL element.
  • the organic electroluminescence device is A pair of electrodes;
  • An organic electroluminescent device comprising, on a substrate, an organic layer formed between the pair of electrodes and having at least a light emitting region doped with an organic light emitting material, At least one of the pair of electrodes is formed of a dopant that promotes transport of carriers injected into the organic layer through the electrode,
  • the organic layer further has a carrier transport region doped with the dopant in a state where the concentration of the dopant is continuously inclined from the electrode formed by the dopant toward the light emitting layer. It is characterized by that.
  • the organic electroluminescence (organic EL) element in the organic electroluminescence (organic EL) element according to the present invention, at least one of the pair of electrodes (anode and cathode) configured with the organic layer interposed therebetween is the organic layer. It is formed by a dopant that promotes transport of carriers injected from the electrode.
  • the anode is formed by an acceptor, or the cathode is formed by a donor.
  • the acceptor is doped so that the acceptor concentration decreases as it moves toward the light emitting region.
  • the work function of the anode and the highest occupied level (HOMO) in which holes propagate through the acceptor substantially coincide. Therefore, an energy barrier does not occur at the boundary between the anode and the hole transport region, and holes can be efficiently propagated from the anode to the hole transport region.
  • the level of the host material contained in the hole transport region and the HOMO level at which holes propagate through the acceptor substantially coincide with each other. Holes can be efficiently propagated from the region to the light emitting region.
  • the cathode when the cathode is formed of a donor, in the carrier transport region (electron transport region), the donor is doped so that the concentration of the donor decreases as it goes toward the light emitting region.
  • the work function of the cathode and the lowest vacancy level (LUMO) at which electrons propagate through the donor substantially coincide. Therefore, an energy barrier does not occur at the boundary between the cathode and the electron transport region, and electrons can be efficiently propagated from the cathode to the electron transport region.
  • the LUMO level of the host material in the electron transport region and the LUMO level at which electrons propagate through the donor almost coincide with each other. Electrons can be propagated efficiently.
  • the organic EL device As described above, in the organic EL device according to the present invention, at least one of holes and electrons can be efficiently injected and transported, so that the luminous efficiency and life of the organic EL device are improved, and the driving voltage is reduced. Can be reduced. Furthermore, at least one of the anode and the cathode can be formed as the same layer, not a layer different from the organic layer.
  • the manufacturing cost of the organic EL element can be greatly reduced.
  • the organic electroluminescence display device is characterized by including the above-described light-emitting device in order to solve the above-described problems.
  • the organic electroluminescent element capable of efficiently injecting and transporting holes and electrons to the region doped with the organic light emitting material, it has high brightness, high efficiency, and long length.
  • a lifetime display device can be provided.
  • the layer structure in the organic EL element can be further simplified.
  • FIG. 2 is a view showing a cross section of the organic electroluminescence display device 10 (hereinafter referred to as the organic EL display device 10).
  • the organic EL display device 10 includes an insulating substrate 1, a thin film transistor (TFT) 2, an interlayer insulating film 3, an anode 4 (electrode), an edge cover 5, an organic EL layer 8 (organic layer), and A cathode 9 (electrode) is provided.
  • a plurality of TFTs 2 are formed on the insulating substrate 1 at a predetermined interval.
  • a flattened interlayer insulating film 3 is disposed on the TFT 2.
  • Contact holes are formed in the interlayer insulating film 3.
  • the terminal of the TFT 2 is electrically connected to the anode 4 through the contact hole.
  • An organic EL layer 8 and a cathode 9 are formed on the anode 4 at a position facing the TFT 2.
  • Insulating substrate 1, anode 4, organic EL layer 8, and cathode 9 constitute organic EL element 7 (organic electroluminescence element).
  • An edge cover 5 is provided between the organic EL elements 7.
  • the anode 4, the organic EL layer 8, and the cathode 9 constitute a single charge transport layer 30 including both charge transport materials.
  • the organic EL layer 8 is formed between a pair of electrodes (anode 4 and cathode 9).
  • one of the pair of electrodes is an anode, and the other electrode is a cathode.
  • the anode 4 is formed of an acceptor (dopant) having a concentration of 100 wt% with respect to both charge transport materials, and is doped into the both charge transport materials so that the concentration of the acceptor decreases toward the cathode 9. Yes.
  • the cathode 9 is formed of a donor (dopant) having a concentration of 100% with respect to both charge transporting materials, and the charge transporting material is doped so that the concentration of the donors decreases toward the anode 4.
  • the concentration of the donors decreases toward the anode 4.
  • the injection of holes (carriers) from the anode 4 and the injection of electrons (carriers) from the cathode 9 can be performed efficiently. Furthermore, the propagation of holes and electrons in the organic EL layer 8 can also be performed efficiently. This will be described in detail later.
  • Outline of insulating substrate 1 As described above, the insulating substrate 1, the thin film transistor (TFT) 2, the interlayer insulating film 3, the anode 4, the edge cover 5, the organic EL layer 8, and the cathode 9 are provided. Each member will be described in detail below.
  • the insulating substrate 1 will be described.
  • the insulating substrate 1 for example, an inorganic material substrate made of glass, quartz, or the like, or a plastic substrate made of polyethylene terephthalate, polyimide resin, or the like can be used.
  • a substrate in which a metal substrate made of aluminum (Al) or iron or the like is coated with an insulator made of silicon oxide or an organic insulating material can be used.
  • a substrate obtained by insulating the surface of a metal substrate made of Al or the like by a method such as anodization can be used.
  • the type of TFT 2 is considered in which insulating substrate 1 is actually used.
  • the TFT 2 made of polycrystalline silicon since the TFT 2 is formed by a low temperature process, it is preferable to use a substrate that does not melt at a temperature of 500 ° C. or less and does not cause distortion.
  • the TFT 2 made of polycrystalline silicon since the TFT 2 is formed by a high temperature process, it is preferable to use a substrate that does not melt at a temperature of 1000 ° C. or less and does not cause distortion.
  • the TFT 2 (Outline of TFT2) The TFT 2 will be described.
  • the TFT 2 has a function as a switching element of each organic EL element 7. Therefore, examples of the material constituting the TFT 2 include inorganic semiconductor materials such as amorphous silicon, polycrystalline silicon, microcrystalline silicon, and cadmium selenide, polythiophene derivatives, and organic semiconductor materials such as pentacene.
  • a metal-insulator-metal (MIM) diode can also be used.
  • the interlayer insulating film 3 (Outline of interlayer insulating film 3)
  • the interlayer insulating film 3 will be described.
  • an inorganic material such as silicon oxide or silicon nitride, an acrylic resin, a polyimide resin, a photosensitive sol-gel material, an organic resin material such as a novolac resin, or the like
  • acrylic resin include Optomer series manufactured by JSR Corporation.
  • polyimide resin the photo nice series etc. of Toray Industries, Inc. are mentioned, for example.
  • the interlayer insulating film 3 is required to have light transmittance, and thus an opaque material such as polyimide resin is not suitable.
  • FIG. 1 is a view showing a cross section of the organic EL element 7 and the concentration of each material constituting the organic EL element 7.
  • the organic EL element 7 is obtained by forming a single layer having an anode 4, an organic EL layer 8, and a cathode 9 on an insulating substrate 1.
  • the TFT 2 and the interlayer insulating film 3 are omitted.
  • the organic EL layer 8 is divided into a hole transport region 100 (carrier transport region), a light emitting region 101, and an electron transport region 102 (carrier transport region).
  • the hole transport region 100 is located on the anode 4 side, while the electron transport region 102 is located on the cathode 9 side.
  • the light emitting region 101 is located between the hole transport region 100 and the electron transport region 102.
  • the anode 4 is formed of an acceptor having a concentration of 100 wt% with respect to both charge transporting materials.
  • the acceptor is doped so that the concentration of the acceptor decreases toward the light emitting region 101. That is, the material of the anode 4 is doped in the organic EL layer 8 as an acceptor.
  • a region where a concentration gradient is given so that the acceptor concentration 21 continuously decreases is the hole transport region 100.
  • the acceptor concentration 21 in the anode 4 is 100 wt%.
  • the acceptor concentration 21 continuously decreases from 100 wt% toward the cathode 9 from the anode 4 and reaches 0 wt% when reaching the light emitting region 101.
  • the concentration 23 of both charge transporting materials continuously increases from 0 wt% to 100 wt% before reaching the light emitting region 101.
  • the light emitting region 101 between the hole transport region 100 and the electron transport region 102 is doped with an organic light emitting material.
  • the organic light emitting material is preferably doped so that the concentration with respect to both charge transporting materials is preferably about 1 wt% to 20 wt%, more preferably about 6 wt%.
  • the gradient in the light emitting region 101 is such that the concentration of the organic light emitting material continuously increases from the end surface on the hole transport region 100 side and the end surface on the electron transport region 102 side toward the center of the light emitting region 101. More preferably, it is attached. Further, a region that does not include an acceptor and an organic light emitting material may be included between the hole transport region 100 and the light emitting region 101. This can prevent the excitons generated in the organic light emitting material from deactivating due to energy transfer to the acceptor. Similarly, a region not including a donor and an organic light emitting material may be included between the electron transport region 102 and the light emitting region 101. Thereby, it is possible to prevent the excitons generated in the organic light emitting material from deactivating due to energy transfer to the donor.
  • the cathode 9 is formed from a donor having a concentration of 100 wt% with respect to both charge transporting materials.
  • the donor is doped so that the donor concentration 22 decreases continuously from 100 wt% as it goes from the cathode 9 to the light emitting region 101. That is, the material of the cathode 9 is doped in the organic EL layer 8 as a donor.
  • a region where a concentration gradient is given so that the donor concentration 22 continuously decreases is an electron transport region 102.
  • the donor concentration 22 in the cathode 9 is 100 wt%.
  • the donor concentration 22 continuously decreases from 100 wt% toward the anode 4 from the cathode 9, and becomes 0 wt% when reaching the light emitting region 101.
  • the concentration 23 of both charge transporting materials continuously increases from 0 wt% to 100 wt% before reaching the light emitting region 101.
  • the anode 4 itself is made of the acceptor material, and the acceptor is doped so that its concentration decreases as it goes toward the light emitting region 101.
  • the work function of the anode 4 and the highest occupied level (HOMO) in which holes propagate through the acceptor substantially coincide. Therefore, no energy barrier is generated at the boundary portion between the anode 4 and the hole transport region 100, and holes can be efficiently propagated from the anode 4 to the hole transport region 100.
  • the concentration of the organic light emitting material in the light emitting region 101 is low, and the concentration of both charge transporting materials in the hole transport region 100 is 100 wt%. . Therefore, the HOMO level of both charge transporting materials in the acceptor-doped region and the HOMO level in which holes propagate through the acceptor substantially coincide, and holes are efficiently transferred from the hole transport region 100 to the light emitting region 101. Can propagate.
  • the cathode 9 itself is composed of a donor material, and the donor is doped so that its concentration decreases as it goes to the light emitting region 101.
  • the work function of the cathode 9 and the lowest vacancy level (LUMO) at which electrons propagate through the donor substantially coincide. Therefore, an energy barrier is not generated at the boundary between the cathode 9 and the electron transport region 102, and electrons can be efficiently propagated from the cathode 9 to the electron transport region 102.
  • LUMO lowest vacancy level
  • the concentration of the organic light emitting material in the light emitting region 101 is low, and the concentration of both charge transporting materials in the electron transporting region 102 is 100 wt%. Therefore, the LUMO level of both charge transporting materials in the electron transporting region and the LUMO level at which electrons propagate through the donor substantially coincide with each other, and electrons can be efficiently propagated from the electron transporting region 101 to the light emitting region 102. it can.
  • the organic EL element 7 As described above, in the organic EL element 7 according to this embodiment, no energy barrier is generated between both electrodes and the organic EL layer 8, and holes and electrons can be efficiently injected and transported. Therefore, the drive voltage of the organic EL element 7 can be reduced. Furthermore, in the organic EL element 7, the anode 4, the organic EL layer 8, and the cathode 9 are composed of a single layer. Thereby, the layer structure in the organic EL element 7 is simplified, and the manufacturing cost of the organic EL element 7 can be significantly reduced.
  • the acceptor concentration and the donor concentration have a linear gradient, but the present invention is not limited to this as long as it is a continuous gradient.
  • an exponential gradient may be used.
  • the anode 4 is formed in an island shape on the insulating substrate 1 (on the interlayer insulating film 3), and is electrically connected to the TFT 2 through a contact hole formed in the interlayer insulating film 3.
  • the anode 4 has a function of injecting holes into the organic EL layer 8.
  • the anode 4 is formed from an acceptor having a concentration of 100 wt% with respect to both charge transporting materials. Therefore, in the present invention, the acceptor is required to be a conductive material.
  • Examples of the material (acceptor) constituting the anode 4 include zinc oxide (ZnO), ruthenium oxide (RuO 2 ), molybdenum oxide (MoO 3 ), tin oxide (SnO 2 ), and titanium oxide (TiO 2 ).
  • Examples thereof include an electrically conductive oxide, or an inorganic material such as gold (Au), nickel (Ni), platinum (Pt), tungsten (W), or iridium (Ir).
  • the cathode 9 is provided so as to cover the organic EL layer 8 and the edge cover 5.
  • the cathode 9 has a function of injecting electrons into the organic EL layer 8.
  • the cathode 9 is formed from a donor having a concentration of 100 wt% with respect to both charge transporting materials. Therefore, in the present invention, the donor is required to have conductivity.
  • Examples of the material (donor) constituting the cathode 9 include alkali metals, alkaline earth metals, rare earth elements, aluminum (Al), silver (Ag), copper (Cu), indium (In), or cesium (Cs). And inorganic materials.
  • Each region constituting the organic EL layer 8 includes both charge transporting materials.
  • the charge transporting materials are classified into low molecular materials and high molecular materials. Specific examples thereof include low molecular weight materials such as bis (carbazoyl) benzodifuran (CZBDF) derivatives such as benzofuran, cyclopentadiene derivatives, tetraphenylbutadiene derivatives, triphenylamine derivatives, oxadiazole derivatives, bathophenanthroline derivatives.
  • CZBDF bis (carbazoyl) benzodifuran
  • Polymer materials include poly (oxadiazole) (Poly-OXZ), polystyrene derivative (PSS), polyaniline-camphor sulfonic acid (PANI-CSA), poly (triphenylamine-oxadiazole) derivative ( Poly-TPD-OXD) or poly (carbazole-triazole) derivatives (Poly-Cz-TAZ).
  • a dual charge transporting material having a singlet excitation level (S 1 ) higher than the triplet excitation level (T 1 ) of the organic light emitting material. That is, it is more preferable that the relationship of S 1 > T 1 is established.
  • S 1 singlet excitation level
  • T 1 triplet excitation level
  • the excitation energy can be confined in the phosphorescent material. Therefore, it is preferable to use a carbazole group, a triazole group, a benzofuran group, or the like having a high excitation level and a high hole mobility for the both charge transporting materials.
  • the light emitting region 101 in the organic EL layer 8 is doped with an organic light emitting material.
  • an organic light emitting material for organic EL elements can be used. Specific examples thereof include fluorescent materials such as styryl derivatives, perylene, iridium complexes, coumarin derivatives, lumogen F red, dicyanomethylenepyran, phenoxazone, or porphyrin derivatives, bis [(4,6-difluorophenyl) -pyridinato-N.
  • the edge cover 5 is provided between the organic EL elements 7. Note that a part of the edge cover 5 is formed so as to cover a part of the peripheral edge of the patterned anode 4. Therefore, the region where the edge cover 5 is not provided on the anode 4 is the organic EL element 7. Since the edge cover 5 is provided so as to cover the peripheral portion of the anode 4, the organic EL layer 8 is thinned or electric field concentration occurs at the peripheral portion, so that the anode 4 and the cathode 9. Can be prevented from short-circuiting.
  • Examples of the material constituting the edge cover 5 include an inorganic material such as silicon oxide or silicon nitride, an organic resin material such as an acrylic resin, a polyimide resin, a photosensitive sol-gel material, or a novolac resin.
  • Examples of the acrylic resin include an optomer series manufactured by JSR Corporation.
  • Examples of the polyimide resin include Toray's Photo Nice series.
  • a plurality of TFTs 2 for driving organic EL elements are formed on the insulating substrate 1.
  • a method for forming the TFT 2 a method of ion doping impurities into amorphous silicon formed by a plasma induced chemical vapor deposition (PECVD) method, a low pressure chemical vapor deposition (LPCVD) method using a silane (SiH 4 ) gas, and the like.
  • PECVD plasma induced chemical vapor deposition
  • LPCVD low pressure chemical vapor deposition
  • SiH 4 silane
  • Amorphous silicon is formed by a method, and after the amorphous silicon is crystallized by a solid phase growth method to obtain polysilicon, a known forming method such as ion doping by an ion implantation method may be used.
  • an interlayer insulating film 3 is formed.
  • An example in which an acrylic resin is used as the interlayer insulating film 3 is shown below.
  • a photosensitive positive acrylic resin material is applied onto the insulating substrate 1 on which the TFT 2 is formed by spin coating. After coating, the insulating substrate 1 is prebaked at 80 ° C. for 3 minutes to obtain an acrylic film (interlayer insulating film 3). Thereafter, the acrylic film at the portion where the terminal of the TFT 2 and the anode 4 are electrically connected is removed by photolithography, and post-baked at 220 ° C. for 1 hour. In this way, an interlayer insulating film 3 having contact holes is formed.
  • the film thickness of the interlayer insulating film 3 is preferably about 1 ⁇ m.
  • the anode 4 is formed.
  • An example using a RuO 2 electrode as the anode 4 is shown below.
  • a RuO 2 thin film is patterned on the insulating substrate 1 on which the interlayer insulating film 3 is formed by vapor deposition of RuO 2 .
  • a RuO 2 electrode (anode 4) is formed.
  • the film thickness of the anode 4 is about 350 nm.
  • the anode 4 is formed by a vapor deposition method, but may be formed by another dry process such as a high-frequency magnetron sputtering method or a wet process such as an inkjet method.
  • the edge cover 5 is formed.
  • An example using a polyimide resin as the edge cover 5 is shown below.
  • a photosensitive positive polyimide resin material is applied onto the insulating substrate 1 on which the anode 4 is formed by spin coating. After coating, the insulating substrate 1 is pre-baked at 100 ° C. for 3 minutes to obtain a polyimide film (edge cover 5). Thereafter, the polyimide film on the anode 4 is removed by photolithography and post-baked at 220 ° C. for 1 hour. In this way, the edge cover 5 is formed.
  • the film thickness of the edge cover 5 is preferably about 1.5 to 2.0 ⁇ m.
  • the organic EL layer 8 is formed.
  • the hole transport region 100 is formed.
  • RuO 2 is used as the acceptor material and bis (carbazoline) benzodifuran (CZBDF) is used as the charge transport material is shown below.
  • CZBDF bis (carbazoline) benzodifuran
  • the hole transport region 100 is formed by co-evaporating RuO 2 and CZBDF on the anode 4 in a region from the anode 4 to 40 nm.
  • the concentration of RuO 2 is 100 wt% with respect to CZBDF on just the anode 4, the position of 40nm from the anode 4, as RuO 2 concentration of 0 wt%, is co-deposited CZBDF and RuO 2.
  • the acceptor material and CZBDF are co-evaporated.
  • the formation of the hole transport region 100 in the organic EL layer 8 can be realized by the same vapor deposition process following the formation of the anode 4. That is, the anode 4 and the organic EL layer 8 are formed as the same layer, not as separate layers. Therefore, the manufacturing cost of the organic EL element 7 can be further reduced.
  • the light emitting region 101 is formed on the hole transport region 100.
  • An example in which tris (2-phenylpyridyl) iridium (III) (Ir (ppy) 3 ) is used as a light-emitting material is shown below.
  • Ir (ppy) 3 and CZBDF both charge transport materials are co-evaporated on the hole transport region 100.
  • doping is performed so that the concentration of Ir (ppy) 3 with respect to CZBDF becomes 6 wt%. In this way, the light emitting region 101 is formed.
  • the film thickness of the light emitting material doped region is preferably about 20 nm.
  • an electron transport region 102 is formed on the light emitting region 101.
  • An example using Al as the donor material is shown below.
  • Al and CZBDF both charge transporting materials
  • Al and CZBDF are co-deposited so that the Al concentration with respect to CZBDF is 0 wt% just above the light emitting region 101 and the Al concentration is 100 wt% at a position 40 nm away from the light emitting region 101.
  • Al and CZBDF are set so that the Al concentration increases linearly from 0 wt% to 100 wt% while the end point is located at a position 40 nm away from the light emitting region 101, with the base point being just above the light emitting region 101. Is co-evaporated. In this way, the electron transport region 102 is formed.
  • the cathode 9 is formed on the electron transport region 102.
  • An example using an Al electrode as the cathode 9 is shown below.
  • An Al electrode (cathode 9) is deposited on the electron transport region 102 at a deposition rate of about 2 nm / sec. In this way, the cathode 9 is formed.
  • the film thickness of the cathode 9 is preferably about 1000 nm.
  • the cathode 9 can be formed by the same vapor deposition process. That is, the organic EL layer 8 and the cathode 9 are formed as the same layer, not as separate layers. Therefore, the manufacturing cost of the organic EL element 7 can be further reduced.
  • the insulating substrate 1 is sealed.
  • the sealing substrate is bonded to the insulating substrate 1 from above the cathode 9 via an ultraviolet curable resin.
  • the UV curable resin is cured by irradiating UV light of 6000 mJ with a UV lamp, and the insulating substrate 1 is sealed with the sealing substrate. In this way, the organic EL display device 10 is formed.
  • the organic EL display device 10 including the display unit in which the organic EL element 7 is formed on the thin film transistor substrate is realized.
  • FIG. 3 is a view showing a cross section of the organic EL display device 10a according to the present embodiment.
  • FIG. 4 is a diagram showing a cross section of the organic EL element 7a and the concentration of each material constituting the organic EL element 7a.
  • the organic EL display device 10 a includes an insulating substrate 1, a TFT 2, an interlayer insulating film 3, a transparent electrode 4 ′, an anode 4, an edge cover 5, an organic EL layer 8, and a cathode 9. Yes.
  • a plurality of TFTs 2 are formed on the insulating substrate 1 at a predetermined interval, and a flattened interlayer insulating film 3 is disposed on the TFTs 2.
  • a contact hole is formed in the interlayer insulating film 3, and the terminal of the TFT 2 is electrically connected to the transparent electrode 4 'through the contact hole.
  • an anode 4 is formed at a position facing the TFT 2.
  • an organic EL layer 8 and a cathode 9 are formed on the anode 4.
  • the insulating substrate 1, the transparent electrode 4 ', the anode 4, the organic EL layer 8, and the cathode 9 constitute an organic EL element 7a.
  • An edge cover 5 is provided between the organic EL elements 7a.
  • the anode 4, the organic EL layer 8, and the cathode 9 according to the present embodiment constitute a single-layer both charge transporting layer 30 containing both charge transporting materials as in the first embodiment.
  • the organic EL element 7a is obtained by forming a single layer having an anode 4, an organic EL layer 8, and a cathode 9 on an insulating substrate 1 having a transparent electrode 4 '.
  • the TFT 2 and the interlayer insulating film 3 are omitted.
  • the acceptor material and the donor material are doped with a concentration gradient as in the first embodiment.
  • the transparent electrode 4 ' an electrode made of a light-transmitting conductive material such as indium tin oxide (ITO) or indium zinc oxide (IZO) can be used.
  • ITO indium tin oxide
  • IZO indium zinc oxide
  • the organic EL display device 10 a has the transparent electrode 4 ′ in addition to the anode 4.
  • the film thickness is as thick as about 350 nm. Therefore, the transmittance in the visible light region at the anode 4 is as low as about 10%, and it may be difficult to extract the light emitted from the organic EL element 7a from the insulating substrate 1 side. Therefore, in the present embodiment, a transparent electrode 4 ′ having a high visible light transmittance is used as the electrode.
  • the transmittance of the anode 4' in the visible light region is as high as about 90%.
  • the transmittance in the visible light region is 60%.
  • the transmittance in the visible light region is tripled, and the extraction efficiency of the light emitted from the organic EL element 7a can be improved. it can.
  • efficient injection and transport properties of holes and electrons are maintained, low voltage driving of the organic EL display device 10a can be maintained.
  • the organic EL display device 10a is the same as the manufacturing method of the organic EL display device 10 according to the first embodiment except that the transparent electrode 4 ′ is formed in addition to the anode 4, and here, the transparent electrode 4 ′ and Only the method for forming the anode 4 will be described.
  • a transparent electrode 4 ′ is formed.
  • An example in which an ITO electrode is used as the transparent electrode 4 ′ is shown below.
  • An insulating substrate on which an ITO thin film and an interlayer insulating film 3 are formed by a high-frequency magnetron sputtering method using an ITO doped with 5 wt% tin oxide as a target and Ar introduced with 1% oxygen (0 2 ) as a sputtering gas A pattern is formed on 1.
  • an ITO electrode (transparent electrode 4 ′) is formed.
  • the transparent electrode 4 ′ is formed.
  • the film thickness of the transparent electrode 4 ′ is preferably about 120 nm.
  • the transparent electrode 4 ′ is formed by a sputtering method, but may be formed by other dry processes such as a vacuum deposition method, or a wet process such as an inkjet method.
  • the anode 4 is formed.
  • An example using a RuO 2 electrode as the anode 4 is shown below.
  • a RuO 2 thin film is patterned on the insulating substrate 1 on which the interlayer insulating film 3 is formed by vapor deposition of RuO 2 .
  • a RuO 2 electrode (anode 4) is formed.
  • the film thickness of the anode 4 is preferably about 30 nm.
  • the anode 4 is formed by a vapor deposition method, but may be formed by another dry process such as a high-frequency magnetron sputtering method or a wet process such as an inkjet method. Since the subsequent manufacturing steps are the same as those in the first embodiment, they are omitted here.
  • the transparent electrode 4 ′ is formed so as to be in contact with the surface opposite to the surface in contact with the organic layer 8 in the anode.
  • the present invention is not limited to this, and the transparent electrode 4 ′ may be formed on the surface of the cathode 9 opposite to the surface in contact with the organic layer 8. That is, the transparent electrode 4 'may be formed on at least one of the anode side and the cathode side. Preferably, it may be provided as an electrode on the light extraction side.
  • FIG. 5 is a view showing a cross section of the organic EL display device 10b according to the present embodiment.
  • FIG. 6 is a diagram showing a cross section of the organic EL element 7b and the concentration of each material constituting the organic EL element 7b.
  • the organic EL display device 10 b includes an insulating substrate 1, a TFT 2, an interlayer insulating film 3, an anode 4, an edge cover 5, an organic EL layer 8, a cathode 9, and an inorganic film 40. .
  • a plurality of TFTs 2 are formed on the insulating substrate 1 at a predetermined interval, and a flattened interlayer insulating film 3 is disposed on the TFTs 2.
  • a contact hole is formed in the interlayer insulating film 3, and the terminal of the TFT 2 is electrically connected to the anode 4 through the contact hole.
  • An organic EL layer 8 and a cathode 9 are formed on the anode 4.
  • an inorganic film 40 is formed on the cathode 9.
  • the insulating substrate 1, the anode 4, the organic EL layer 8, the cathode 9, and the inorganic film 40 constitute an organic EL element 7b.
  • An edge cover 5 is provided between the organic EL elements 7b.
  • the anode 4, the organic EL layer 8, and the cathode 9 according to the present embodiment constitute a single-layer both charge transporting layer 30 containing both charge transporting materials as in the first embodiment.
  • the organic EL element 7 b is obtained by forming a single layer having an anode 4, an organic EL layer 8, a cathode 9, and an inorganic film 40 on an insulating substrate 1.
  • the TFT 2 and the interlayer insulating film 3 are omitted.
  • the acceptor material and the donor material are doped with a concentration gradient as in the first embodiment.
  • the inorganic film 40 SiO 2 , SiON, SiN, or the like can be used, but the inorganic film 40 according to the present embodiment is not limited to the materials listed here.
  • the inorganic film 40 is formed on the cathode 9.
  • a material having a work function lower than that of Al for example, Cs
  • the cathode 9 easily reacts with oxygen or moisture in the atmosphere, and the cathode 9 The property cannot be maintained, and as a result, the drive voltage of the organic EL element is increased, or the light emission characteristics are deteriorated such as a decrease in luminance and a decrease in life.
  • the inorganic film 40 is formed on the cathode 9 in order to shield the cathode 9 from oxygen or moisture in the atmosphere. Even when the inorganic film 40 is formed, efficient injection and transport of holes and electrons are maintained, so that the organic EL display device 10b can be driven at a low voltage.
  • the process until the edge cover 5 is formed is the same as the manufacturing method of the organic EL display device 10 according to the first embodiment, and here, the manufacturing after the step of forming the organic EL layer 8 is performed. Only mention the method.
  • the organic EL layer 8 is formed.
  • the hole transport region 100 is formed as in the first embodiment.
  • the light emitting region 101 is formed on the hole transport region 100 as in the first embodiment.
  • an electron transport region 102 is formed on the light emitting region 101.
  • An example using Cs as a donor material is shown below.
  • the electron transport region 102 is formed by co-evaporating Cs and CZBDF (both charge transport materials) on the light emitting region 101 in a region from the light emitting region 101 to 40 nm.
  • Cs and CZBDF are co-deposited so that the Cs concentration with respect to CZBDF is 0 wt% just above the light emitting region 101 and the Cs concentration is 100 wt% at a position 40 nm away from the light emitting region 101.
  • Cs and CZBDF are set so that the Cs concentration increases linearly from 0 wt% to 100 wt% while the end point is a position 40 nm away from the light emitting area 101, with the base point being just above the light emitting area 101. Is co-evaporated. In this way, the electron transport region 102 is formed.
  • the cathode 9 is formed on the electron transport region 102.
  • An example using a Cs electrode as the cathode 9 is shown below.
  • a Cs electrode (cathode 9) is deposited on the electron transport region 102 at a deposition rate of about 2 nm / sec. In this way, the cathode 9 is formed.
  • the film thickness of the cathode 9 is preferably about 1000 nm.
  • an inorganic film 40 is formed on the cathode 9.
  • An example using SiO 2 as the inorganic film 40 is shown below.
  • SiO 2 is formed on the cathode 9 with a thickness of 1 ⁇ m by sputtering using a shadow mask.
  • the insulating substrate 1 is sealed as in the first embodiment. In this way, the organic EL display device 10b is formed.
  • Cs having a low work function is used as the cathode 9, but the inorganic film 40 may be formed on the cathode 9 regardless of the work function.
  • the anode 4 is formed of an acceptor
  • the cathode 9 is formed of a donor.
  • at least one of the pair of electrodes is formed of the same material as the dopant that promotes the transport of carriers injected into the organic EL layer 8 by the electrode. All you need is it.
  • the driving voltage of the organic EL element 7 can be lowered.
  • at least one of the anode 4 and the cathode 9 can be formed as the same layer, not a layer different from the organic EL layer 8. Therefore, since the layer structure in the organic EL element 7 is simplified, the manufacturing cost of the organic EL element 7 can be greatly reduced.
  • the organic EL layer 8 contains CZBDF as both charge transport materials. That is, the organic EL layer 8 has a homojunction structure. Thereby, the layer structure of the whole organic EL element 7 is simplified.
  • the organic EL layer 8 may have a so-called heterojunction structure in which a plurality of different hosts are included as separate layers.
  • One electrode of the pair of electrodes is an anode formed by an acceptor as the dopant
  • the other electrode of the pair of electrodes is a cathode formed by a donor as the dopant
  • the organic layer is Positioned on the anode side of the light emitting region, the acceptor is positively doped as the carrier transport region doped with a gradient so that the concentration of the acceptor decreases from the anode side toward the light emitting region.
  • Pore transport area Electrons as the carrier transport region, located on the cathode side of the light emitting region, wherein the donor is doped with a gradient so that the concentration of the donor decreases from the cathode side toward the light emitting region. It is preferable to have a transport region.
  • both holes and electrons can be efficiently injected and transported. Therefore, the luminous efficiency and lifetime of the organic EL element can be further improved, and the drive voltage can be further reduced. Furthermore, both the anode and the cathode can be formed as the same layer, not as a separate layer from the organic layer. Therefore, since the layer configuration in the organic EL element is further simplified, the manufacturing cost of the organic EL element can be further reduced.
  • the organic light emitting material is preferably doped with a gradient so that the concentration of the organic light emitting material increases from the end surface on the carrier transport region side toward the center of the light emitting region.
  • the concentration of the organic light emitting material is low in the interface region between the light emitting region and the carrier transporting region. For this reason, the carriers propagating the dopant can be efficiently propagated in the interface region, and finally the carriers can be completely propagated to the light emitting region.
  • the organic layer further includes a region in which the dopant and the organic light emitting material are not doped between the light emitting region and the carrier transporting region.
  • the organic light emitting material and the dopant are not in direct contact with each other, it is possible to prevent excitons generated in the organic light emitting material from deactivating due to energy transfer to the dopant. it can. Therefore, high luminous efficiency can be realized effectively.
  • the dopant concentration is preferably exponentially graded.
  • the carriers can be more efficiently propagated to the light emitting region, the light emitting efficiency can be improved.
  • At least one of the pair of electrodes further has a transparent electrode on the surface opposite to the surface in contact with the organic layer.
  • the transparent electrode in addition to the electrodes (anode, cathode), the light transmittance through the electrode side is further improved. Therefore, the light emitted from the organic EL element can be extracted more efficiently.
  • the organic layer preferably has a structure in which the dopant and the organic light emitting material are doped in a material having both charge transporting properties.
  • the organic layer can be configured as a single layer. Therefore, the layer structure can be further simplified.
  • the present invention can be used for various devices using organic EL elements, and can be used for display devices such as televisions.

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Abstract

　本発明に係る有機ＥＬ素子（７）では、両電荷輸送性層（３０）が、陽極（４）、有機ＥＬ層（８）、および陰極（９）を有している。陽極（４）はアクセプターによって形成されており、陰極（９）はドナーによって形成されている。有機ＥＬ層（８）中の正孔輸送領域（１００）において、陽極（４）の材料と同じアクセプターが、発光領域（１０１）に向かうに従いアクセプターの濃度が連続的に低下していくようにドープされている。電子輸送領域（１０２）において、陰極（９）の材料と同じドナーが、発光領域（１０１）に向かうに従いドナーの濃度が連続的に低下していくようにドープされている。

Description

有機エレクトロルミネッセンス素子、および有機エレクトロルミネッセンス表示装置
　本発明は、単純な構造で高輝度、高効率および長寿命を実現する有機エレクトロルミネッセンス素子、および有機エレクトロルミネッセンス表示装置に関する。
　近年、従来主流であったブラウン管を使用した表示装置から、薄型のフラットパネルディスプレイ（ＦＰＤ）の表示装置のニーズが高まりつつある。ＦＰＤには各種のものがあり、例えば、非自発光型の液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）、自発光型のプラズマディスプレイパネル（ＰＤＰ）、無機エレクトロルミネッセンス（無機ＥＬ）ディスプレイ、または有機エレクトロルミネッセンス（有機ＥＬ）ディスプレイ等が知られている。
　中でも、有機ＥＬディスプレイは、表示に使用する素子（有機ＥＬ素子）が薄型かつ軽量であり、なおかつ低電圧駆動、高輝度および自発光等の特性を有していることから、その研究開発が盛んに行われている。最近では、電子写真複写機、またはプリンター等の光源、または発光等への有機ＥＬ素子の応用が期待されている。有機ＥＬ素子を発光に用いた場合、有機ＥＬ素子は面発光であり、高い演色性を示し、なおかつ調光が容易であるという利点がある。さらには、蛍光灯は水銀を含んでいるが、有機ＥＬ素子は水銀を含んでおらず、有機ＥＬ素子の発光には紫外線を含まない等、優位な点が多い。
　一般に有機ＥＬ素子は、図７に示したようなヘテロ接合型をしている。図７は、従来のヘテロ接合型の有機ＥＬ素子２０ａの断面を示す図である。図７に示すヘテロ接合型有機ＥＬ素子２０ａは、陽極１２と陰極１９との間に正孔注入層１３、正孔輸送層１４、発光層１５、正孔ブロッキング層１６、電子輸送層１７、および電子注入層１８等から成る多層構造である。このような多層構造を採ることによって、発光効率を高めることができ、発光寿命も延ばすことができる。
　また、近年では、発光層として燐光材料を用いた有機ＥＬ素子が普及しつつある。燐光材料を利用した有機ＥＬ素子は、発光効率が高く、発光寿命が長いという利点がある。
　以上のような構成をした有機ＥＬ素子は、発光効率および発光寿命は向上するが、複雑な層構成をしているため、製造プロセスが複雑になるという問題がある。さらに、製造プロセスの複雑化に伴って、製造装置のコストの増加、および材料のコストが増加するなどの問題もある。
　そこで、上記問題を解決するために、図８に示したようなホモ接合型の有機ＥＬ素子２０ｂが開発されている。図８は、従来のホモ接合型の有機ＥＬ素子２０ｂの断面を示す図である。図８に示すホモ接合型有機ＥＬ素子２０ｂでは、単一物質のマトリックス（ホスト）中に外部から他の物質をドーピングして、アクセプター領域２００、発光領域２０１、およびドナー領域２０２等を形成し、全体として両電荷輸送性発光層を形成している。すなわちホモ接合型の有機ＥＬ素子は、単一マトリックス（両電荷輸送性発光層）内に複数の領域を有している。このような構成は、層構成が単純であるため、製造プロセスを簡易化することができる。
　例えば、非特許文献１には、三原色発光のホモ接合型有機ＥＬ素子が開示されている。本文献に開示されている有機ＥＬ素子では、ＩＴＯ透明電極（陽極）の上に、順次厚さ５０～１００ｎｍの有機薄膜、Ａｌ金属（陰極）が真空蒸着により形成されている。この有機薄膜は、ビス（カルバゾーイル）ベンゾジフラン（ＣＺＢＤＦ）を単一のマトリックス（ホスト）として含んでいる。当該マトリックスにおける陽極から３０ｎｍの範囲には、無機酸化剤（五酸化バナジウム）との共蒸着によるｐ型ドーピングが施されている。一方、陰極から２０ｎｍの範囲には、還元剤（金属セシウム）との共蒸着によるｎ型ドーピングが施されている。以上の構成により、電極からＣＺＢＤＦへの電荷注入ならびに電荷輸送が容易になる。
　また、非特許文献１の有機ＥＬ素子では、酸化剤および還元剤がドープされていない中間層（厚さ５０～１００ｎｍ）には、青色蛍光色素、緑色蛍光色素、または赤色燐光色素をそれぞれドープされている。これにより、各色素発光による三原色発光を実現している。特に緑色蛍光素子は、６万カンデラ／ｍ２という高輝度において外部量子効率が４．２％と、蛍光有機ＥＬ素子効率の理論限界（５％）に迫る効率を示している。
　以上に説明した特性は、ＣＺＢＤＦが持つ以下の性質（１）～（３）によるものであると考えられる。（１）高バランスかつ高移動度を持ち、両極性である。（２）最高被占準位／最低空準位（ＨＯＭＯ／ＬＵＭＯ）エネルギー差が十分大きく（３ｅＶ程度）、ワイドギャップ材料である。（３）発光色素に効果的に電荷を閉じこめることが可能である。
ＡＤＶＡＮＣＥＤ ＭＡＴＥＲＩＡＬＳ ２００９，２１巻，３７号,３７７６～３７７９ページ
　しかし、上記したようなホモ接合型の有機ＥＬ素子において、高濃度にｐ型ドーパントがドープされた領域と、有機発光材料がドープされた領域とが直接接しており、高濃度にｎ型ドーパントがドープされた領域と、有機発光材料がドープされた領域とが直接接している。そのため、有機発光材料がドープされた領域において、ｐ型ドーパントを介して正孔を当該領域中の両電荷輸送性材料に効率良く伝搬することができない。同様に、ｎ型ドーパントを介して電子を当該領域中の両電荷輸送性材料に効率良く伝搬することができない。また、高濃度にドーパントがドープされた領域と、各電極との間において、エネルギー障壁が存在し、各電極から両電荷輸送性材料への良好なキャリア注入が行われないという問題は依然として残されている。そのため、駆動電圧、発光効率、または寿命等の有機ＥＬ素子の特性は低いという問題を依然と抱えたままである。
　また、陽極と有機層とは別々の層として形成されており、同様に、陰極と有機層とも、別々の層として形成されている。したがって、有機ＥＬ素子の層構造の複雑さに起因するコストアップの問題も依然として残されている。
　本発明は上記の問題に鑑みてなされたものであり、層構造が単純であり、かつ高性能（低電圧駆動、高発光効率、および長寿命）であり、低コストの有機ＥＬ素子、および当該有機ＥＬ素子を備えた有機ＥＬディスプレイを提供することにある。
　本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、上記の課題を解決するために、
　一対の電極と、
　上記一対の電極間に形成され、有機発光材料がドープされている発光領域を少なくとも有する有機層とを基板上に備えた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
　前記一対の電極のうち少なくとも一方の電極は、当該電極を通じて前記有機層に注入されるキャリアの輸送を促進するドーパントによって形成されており、
　上記有機層は、前記ドーパントによって形成された電極から前記発光層に向かって、当該ドーパントの濃度が連続的に勾配をつけた状態で前記ドーパントがドープされているキャリア輸送領域をさらに有していることを特徴としている。
　上記構成によれば、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス（有機ＥＬ）素子では、有機層を挟んで構成される一対の電極（陽極および陰極）のうち、少なくともいずれかの電極が、有機層において当該電極から注入されたキャリアの輸送を促進するドーパントによって形成されている。例えば、陽極がアクセプターによって形成され、または陰極がドナーによって形成されている。
　陽極がアクセプターによって形成されている場合、キャリア輸送領域（正孔輸送領域）において、アクセプターは発光領域に向かうに従い、アクセプターの濃度が低下していくようにドープされている。これによって、陽極と正孔輸送領域との境界部分では、陽極の仕事関数と正孔がアクセプターを伝搬する最高被占準位（ＨＯＭＯ）とがほぼ一致する。したがって、陽極と正孔輸送領域との境界部分において、エネルギー障壁が生じず、陽極から正孔輸送領域に効率良く正孔を伝搬することができる。また、発光領域と正孔輸送領域との境界部分においては、正孔輸送領域に含まれるホスト材料の準位と、正孔がアクセプターを伝搬するＨＯＭＯ準位とがほぼ一致するため、正孔輸送領域から発光領域に効率良く正孔を伝搬することができる。
　一方、陰極がドナーによって形成されている場合、キャリア輸送領域（電子輸送領域）において、ドナーは発光領域に向かうに従い、ドナーの濃度が低下していくようにドープされている。これによって、陰極と電子輸送領域との境界部では、陰極の仕事関数と電子がドナーを伝搬する最低空準位（ＬＵＭＯ）とがほぼ一致する。したがって、陰極と電子輸送領域との境界部分において、エネルギー障壁が生じず、陰極から電子輸送領域に効率良く電子を伝搬することができる。また、発光領域と電子輸送領域との境界部分においては、電子輸送領域中のホスト材料のＬＵＭＯ準位と、電子がドナーを伝搬するＬＵＭＯ準位とがほぼ一致するため、電子輸送領域から発光領域に効率良く電子を伝搬することができる。
　以上より、本発明に係る有機ＥＬ素子では、正孔または電子の少なくともいずれかを、効率良く注入し、輸送することができるため、有機ＥＬ素子の発光効率、および寿命を向上させ、駆動電圧を低下させることができる。さらには、陽極および陰極の少なくともいずれかを、有機層とは別の層ではなく同一の層として形成することができる。
　以上のように、本発明に係る有機ＥＬ素子では、有機ＥＬ素子中の層構成が単純化されるので、有機ＥＬ素子の製造コストを大幅に削減することができる。
　また、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス表示装置は、上記の課題を解決するために、上述した発光装置を備えていることを特徴としている。
　上記の構成によれば、有機発光材料がドープされている領域まで効率よく正孔および電子を注入し、輸送することが可能な有機エレクトロルミネッセンス素子を備えているため、高輝度、高効率かつ長寿命の表示装置を提供できる。
　本発明の他の目的、特徴、および優れた点は、以下に示す記載によって十分分かるであろう。また、本発明の利点は、添付図面を参照した次の説明で明白になるであろう。
　本発明に係る有機ＥＬ素子では、有機ＥＬ素子中の層構成をより単純化することができる。
本発明の一実施形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子の断面、および、当該素子を構成する各材料の濃度を示す図である。 本発明の一実施形態に係る有機エレクトロルミネッセンス表示装置の断面を示す図である。 本発明の一実施形態意係る有機エレクトロルミネッセンス表示装置の断面を示す図である。 本発明の一実施形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子の断面、および、当該素子を構成する各材料の濃度を示す図である。 本発明の一実施形態に係る有機エレクトロルミネッセンス表示装置の断面を示す図である。 本発明の一実施形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子の断面、および、当該素子を構成する各材料の濃度を示す図である。 従来のヘテロ接合型の有機エレクトロルミネッセンス素子の断面を示す図である。 従来のホモ型の有機エレクトロルミネッセンス素子の断面を示す図である。
　〔第一の実施形態〕
　（有機エレクトロルミネッセンス表示装置１０の概要）
　本実施形態に係る有機ＥＬ表示装置１０の概要について、図２を参照して説明する。図２は、有機エレクトロルミネッセンス表示装置１０（以下、有機ＥＬ表示装置１０と表記）の断面を示す図である。この図に示すように、有機ＥＬ表示装置１０は、絶縁性基板１、薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）２、層間絶縁膜３、陽極４（電極）、エッジカバー５、有機ＥＬ層８（有機層）、および陰極９（電極）を備えている。
　絶縁性基板１上に、ＴＦＴ２が所定の間隔で複数形成されている。ＴＦＴ２上には、平坦化された層間絶縁膜３が配設されている。層間絶縁膜３にはコンタクトホールが形成されている。ＴＦＴ２の端子は、当該コンタクトホールを介して陽極４と電気的に接続されている。陽極４上における、ＴＦＴ２に対向する位置には、有機ＥＬ層８および陰極９が形成されている。絶縁性基板１、陽極４、有機ＥＬ層８、および陰極９は、有機ＥＬ素子７（有機エレクトロルミネッセンス素子）を構成している。各有機ＥＬ素子７の間には、エッジカバー５が設けられている。
　詳しくは後述するが、本実施形態に係る陽極４、有機ＥＬ層８、および陰極９は、両電荷輸送性材料を含む単層の両電荷輸送性層３０を構成している。有機ＥＬ層８は、一対の電極（陽極４および陰極９）の間に形成されている。本実施形態では一対の電極のうち一方の電極は陽極であり、また他方の電極は陰極である。
　陽極４は、両電荷輸送性材料に対する濃度が１００ｗｔ％のアクセプター（ドーパント）によって形成されており、陰極９に向かうに従い当該アクセプターの濃度が低下していくように両電荷輸送性材料にドープされている。さらに、陰極９は、両電荷輸送性材料に対する濃度が１００％のドナー（ドーパント）によって形成されており、陽極４に向かうに従い当該ドナーの濃度が低下していくように両電荷輸送性材料にドープされている。両電荷輸送性材料において、アクセプターの濃度が連続的に低下するように濃度勾配がつけられた領域と、ドナーの濃度が連続的に低下するように濃度勾配がつけられた領域との間には、有機発光材料がドープされた領域がある。
　上記の構成によれば、陽極４からの正孔（キャリア）の注入、および陰極９からの電子（キャリア）の注入を効率よく行うことができる。さらに、有機ＥＬ層８内における正孔および電子の伝搬も効率よく行うことができる。これについては、後ほど詳しく説明する。
　（絶縁性基板１の概要）
　前述したように、絶縁性基板１、薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）２、層間絶縁膜３、陽極４、エッジカバー５、有機ＥＬ層８、および陰極９を有している。以下に各部材について、詳しく説明する。
　まず、絶縁性基板１について説明する。絶縁性基板１として、例えば、ガラス、または石英等からなる無機材料基板、あるいは、ポリエチレンテレフタレート、またはポリイミド樹脂等からなるプラスチック基板を利用できる。他には、アルミニウム（Ａｌ）または鉄等からなる金属基板に、酸化シリコンまたは有機絶縁材料等からなる絶縁物を表面にコーティングした基板を利用できる。あるいは、Ａｌ等からなる金属基板の表面を陽極酸化等の方法によって絶縁化処理した基板も利用できる。
　実際にどの絶縁性基板１を用いるかは、ＴＦＴ２の種類を考慮する。例えば、多結晶シリコンからなるＴＦＴ２を用いる場合、当該ＴＦＴ２を低温プロセスで形成するので、５００℃以下の温度で融解せず、歪みも生じない基板を用いることが好ましい。一方、多結晶シリコンからなるＴＦＴ２が用いる場合、当該ＴＦＴ２を高温プロセスで形成するので、１０００℃以下の温度で融解せず、歪みも生じない基板を用いることが好ましい。
　なお、有機ＥＬ層８が発した光を絶縁性基板１側から取り出す場合には、透明または半透明の基板を用いる必要がある。
　（ＴＦＴ２の概要）
　ＴＦＴ２について説明する。ＴＦＴ２は、各有機ＥＬ素子７のスイッチング素子としての機能を有する。したがって、ＴＦＴ２を構成する材料としては、例えば、非晶質シリコン、多結晶シリコン、微結晶シリコン、またはセレン化カドミウム等の無機半導体材料、ポリチオフェン誘導体、またはペンタセン等の有機半導体材料等が挙げられる。ＴＦＴ２の代わりに、金属－絶縁体―金属（ＭＩＭ）ダイオードを用いることもできる。
　（層間絶縁膜３の概要）
　層間絶縁膜３について説明する。層間絶縁膜３には、例えば、酸化シリコン、または窒化シリコン等の無機材料、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂、感光性ゾルゲル材料、またはノボラック樹脂等の有機樹脂材料等が利用できる。上記アクリル樹脂としては、例えば、ＪＳＲ株式会社製のオプトマーシリーズ等が挙げられる。また、上記ポリイミド樹脂としては、例えば、東レ株式会社のフォトニースシリーズ等が挙げられる。ただし、有機ＥＬ表示装置１０の構造がボトムエミッション型である場合には、層間絶縁膜３に光透過性が要求されるため、ポリイミド樹脂等の不透明な材料は適さない。
　（陽極４、有機ＥＬ層８および陰極９の構成）
　前述したように、本実施形態に係る陽極４、有機ＥＬ層８および陰極９は、両電荷輸送性材料を含む単層から構成されていることを特徴としている。その詳しい構成について、図１を参照して説明する。図１は、有機ＥＬ素子７の断面、および有機ＥＬ素子７を構成する各材料の濃度を示す図である。
　図１に示すように、有機ＥＬ素子７は、陽極４、有機ＥＬ層８、および陰極９を有する単層を絶縁性基板１上に形成したものである。本図では、ＴＦＴ２および層間絶縁膜３は省略している。有機ＥＬ層８は、正孔輸送領域１００（キャリア輸送領域）と、発光領域１０１と、電子輸送領域１０２（キャリア輸送領域）とに分けられる。正孔輸送領域１００は、陽極４側に位置し、一方、電子輸送領域１０２は、陰極９側に位置する。発光領域１０１は、正孔輸送領域１００と電子輸送領域１０２との間に位置する。
　有機ＥＬ素子７では、陽極４は、両電荷輸送性材料に対する濃度が１００ｗｔ％のアクセプターから形成されている。そして、上記アクセプターは発光領域１０１に向かうに従いアクセプターの濃度が低下していくようにドープされている。すなわち、陽極４の材料が、アクセプターとして有機ＥＬ層８にドープされている。アクセプターの濃度２１が連続的に低下するように濃度勾配がつけられた領域が、正孔輸送領域１００である。
　図１に示すように、陽極４中のアクセプターの濃度２１は、１００ｗｔ％である。そして、正孔輸送領域１００においては、アクセプターの濃度２１は陽極４から陰極９に向かって１００ｗｔ％から連続的に低下していき、発光領域１０１に達する際には０ｗｔ％になる。それに伴い、両電荷輸送性材料の濃度２３は発光領域１０１に達するまでに０ｗｔ％から１００ｗｔ％に向かって連続的に増加していく。
　正孔輸送領域１００と電子輸送領域１０２との間にある、発光領域１０１には、有機発光材料がドープされている。この際、有機発光材料は、両電荷輸送性材料に対する濃度が好ましくは１ｗｔ％～２０ｗｔ％程度、より好ましくは６ｗｔ％程度になるようにドープされていることが好ましい。
　ただし、発光領域１０１における、正孔輸送領域１００側の端面、および電子輸送領域１０２側の端面から、発光領域１０１の中央に向かって、有機発光材料の濃度が連続的に高くなるように勾配がつけられていることがより好ましい。また、正孔輸送領域１００と発光領域１０１との間に、アクセプターおよび有機発光材料が含まれていない領域を含んでいても良い。これによって、有機発光材料において生成された励起子がアクセプターにエネルギー移動して失活することを防止することができる。同様に、電子輸送領域１０２と発光領域１０１との間に、ドナーおよび有機発光材料が含まれていない領域を含んでいてもよい。これによって、有機発光材料において生成された励起子がドナーにエネルギー移動して失活することを防止することができる。
　一方、有機ＥＬ素子７において、陰極９は、両電荷輸送性材料に対する濃度が１００ｗｔ％のドナーから形成されている。そしてドナーは、陰極９から発光領域１０１に向かうに従いドナーの濃度２２が１００ｗｔ％から連続的に低下していくようにドープされている。すなわち、陰極９の材料が、ドナーとして有機ＥＬ層８にドープされている。ドナーの濃度２２が連続的に低下するように濃度勾配がつけられた領域が、電子輸送領域１０２である。
　図１に示すように、陰極９中のドナーの濃度２２は、濃度１００ｗｔ％を示している。電子輸送領域１０２においては、ドナーの濃度２２は陰極９から陽極４に向かって１００ｗｔ％から連続的に低下していき、発光領域１０１に達する際には０ｗｔ％になる。それに伴い、両電荷輸送性材料の濃度２３は発光領域１０１に達するまでに０ｗｔ％から１００ｗｔ％に向かって連続的に増加していく。
　以上の構成によれば、陽極４自身がアクセプター材料によって構成されており、アクセプターは発光領域１０１に向かうに従い、その濃度が低下していくようにドープされている。これによって、陽極４と正孔輸送領域１００との境界部分では、陽極４の仕事関数と正孔がアクセプターを伝搬する最高被占準位（ＨＯＭＯ）とがほぼ一致する。したがって、陽極４と正孔輸送領域１００との境界部分において、エネルギー障壁が生じず、陽極４から正孔輸送領域１００に効率良く正孔を伝搬することができる。また、発光領域１０１と正孔輸送領域１００との境界部分においては、発光領域１０１中の有機発光材料の濃度は低く、対する正孔輸送領域１００中の両電荷輸送性材料濃度は１００ｗｔ％である。そのため、アクセプタードープ領域中の両電荷輸送性材料のＨＯＭＯ準位と、正孔がアクセプターを伝搬するＨＯＭＯ準位とがほぼ一致し、正孔輸送領域１００から発光領域１０１に効率良く正孔を伝搬することができる。
　同様に、以上の構成によれば、陰極９自身がドナー材料によって構成されており、ドナーは発光領域１０１に向かうに従い、その濃度が低下していくようにドープされている。これによって、陰極９と電子輸送領域１０２との境界部分では、陰極９の仕事関数と電子がドナーを伝搬する最低空準位（ＬＵＭＯ）とがほぼ一致する。したがって、陰極９と電子輸送領域１０２との境界部分において、エネルギー障壁が生じず、陰極９から電子輸送領域１０２に効率良く電子を伝搬することができる。また、発光領域１０１と電子輸送領域１０２との境界部分においては、発光領域１０１中の有機発光材料の濃度は低く、対する電子輸送領域１０２中の両電荷輸送性材料の濃度は１００ｗｔ％である。そのため、電子輸送領域中の両電荷輸送性材料のＬＵＭＯ準位と、電子がドナーを伝搬するＬＵＭＯ準位とがほぼ一致し、電子輸送領域１０１から発光領域１０２に効率良く電子を伝搬することができる。
　以上のように、本実施形態に係る有機ＥＬ素子７では、両電極と有機ＥＬ層８との間にエネルギー障壁が生じず、正孔および電子を効率良く注入し、輸送することができる。そのため、有機ＥＬ素子７の駆動電圧を低下させることができる。さらには、有機ＥＬ素子７では、陽極４、有機ＥＬ層８、および陰極９は単層から構成されている。これより、有機ＥＬ素子７中の層構成が単純化され、有機ＥＬ素子７の製造コストを大幅に削減することができる。
　なお、本実施形態では、アクセプター濃度およびドナー濃度が直線的な勾配をもつようにしたが、連続的な勾配であればこれに限定されない。例えば、指数関数的な勾配であってもよい。
　（陽極４の概要）
　以下に、陽極４について詳しく説明する。絶縁性基板１上（層間絶縁膜３上）に陽極４は、島状にパターン形成されており、層間絶縁膜３に形成されているコンタクトホールを介してＴＦＴ２と電気的に接続されている。陽極４は、有機ＥＬ層８内に正孔を注入する機能を有する。また、前述したように、陽極４は、両電荷輸送性材料に対する濃度が１００ｗｔ％のアクセプターから形成されたものである。したがって本発明において、アクセプターは導電性を有する物質であることが求められる。
　陽極４を構成する材料（アクセプター）としては、例えば、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、酸化ルテニウム（ＲｕＯ２）、酸化モリブデン（ＭｏＯ３）、酸化スズ（ＳｎＯ２）、または酸化チタニウム（ＴｉＯ２）等の電気伝導性酸化物、あるいは金（Ａｕ）、ニッケル（Ｎｉ）、白金（Ｐｔ）、タングステン（Ｗ）、またはイリジウム（Ｉｒ）等の無機材料等が挙げられる。
　（陰極９の概要）
　次に陰極９について説明する。陰極９は、有機ＥＬ層８およびエッジカバー５を覆うようにして設けられている。陰極９は、有機ＥＬ層８内に電子を注入する機能を有する。また、前述したように、陰極９は、両電荷輸送性材料に対する濃度が１００ｗｔ％のドナーから形成されたものである。したがって本発明において、ドナーは導電性を有することが求められる。
　陰極９を構成する材料（ドナー）としては、例えば、アルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類元素、アルミニウム（Ａｌ）、銀（Ａｇ）、銅（Ｃｕ）、インジウム（Ｉｎ）、またはセシウム（Ｃｓ）等の無機材料等が挙げられる。
　（有機ＥＬ層８の概要）
　続いて、有機ＥＬ層８について説明する。有機ＥＬ層８を構成する各領域は、いずれも両電荷輸送性材料が含まれている。当該両電荷輸送性材料は、低分子材料、および高分子材料に分類される。その具体的な例として、低分子材料としては、ビス（カルバゾーイル）ベンゾジフラン（ＣＺＢＤＦ）等のベンゾフラン等の誘導体、シクロペンタジエン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体、トリフェニルアミン誘導体、オキサジアゾール誘導体、バソフェナントロリン誘導体、ピラゾロキノリン誘導体、スチリルベンゼン誘導体、スチリルアリーレン誘導体、アミノスチリル誘導体、シロール誘導体、チオフェン環化合物、ピリジン環化合物、ペリノン誘導体、ペリレン誘導体、オリゴチオフェン誘導体、クマリン誘導体、ルブレン誘導体、キナクリドン誘導体、スクアリウム誘導体、ポルフィリン誘導体、スチリル系色素、テトラセン誘導体、ピラゾリン誘導体、トリフマニルアミン誘導体、アントラセン誘導体、ジフェニルアントラセン誘導体、ピレン誘導体、カルバゾール誘導体、オキサジアゾールダイマー、ビラゾリンダイマー、アルミキノリノール錯体、ベンゾキノリノールベリリウム錯体、ベンゾオキサゾール亜鉛錯体、ベンゾチアゾール亜鉛錯体、アゾメチル亜鉛錯体、ポルフィリン亜鉛錯体、ユーロビウム錯体、イリジウム錯体、または白金錯体等、Ａｌ、亜鉛（Ｚｎ）、ベリリウム（Ｂｅ）、Ｐｔ、Ｉｒ、テルビウム（Ｔｂ）、ユウロピウム（Ｅｕ）、またはジスプロシウム（Ｄｙ）等を中心金属として有し、かつオキサジアゾール、チアジアゾール、フェニルピリジン、フェニルベンゾイミダゾール、またはキノリン構造等を配位子として有する金属錯体等の低分子材料等が挙げられる。
　また、高分子材料としては、ポリ（オキサジアゾール）（Ｐｏｌｙ－ＯＸＺ）、ポリスチレン誘導体（ＰＳＳ）、ポリアニリン－樟脳スルホン酸（ＰＡＮＩ－ＣＳＡ）、ポリ（トリフェニルアミン-オキサジアジゾール）誘導体（Ｐｏｌｙ－ＴＰＤ－ＯＸＤ）、またはポリ（カルバゾール－トリアゾール）誘導体（Ｐｏｌｙ－Ｃｚ－ＴＡＺ）等が挙げられる。
　なお、高い発光効率を得るためには、有機発光材料の三重項励起準位（Ｔ１）のよりも高い一重項励起準位（Ｓ１）をもつ両電荷輸送性材料を用いることが好ましい。すなわち、Ｓ１＞Ｔ１の関係が成り立つことがより好ましい。これより、励起エネルギーを燐光材料中に閉じ込めることができる。したがって、両電荷輸送性材料には、励起準位が高く、なおかつ高い正孔移動度を持つカルバゾール基、トリアゾール基、またはベンゾフラン基等を用いることが好ましい。
　有機ＥＬ層８中の発光領域１０１には、有機発光材料がドープされている。この材料として、有機ＥＬ素子用の公知の有機発光材料を用いることができる。その具体的な例として、スチリル誘導体、ペリレン、イリジウム錯体、クマリン誘導体、ルモーゲンＦレッド、ジシアノメチレンピラン、フェノキザゾン、またはポリフィリン誘導体等の蛍光材料、ビス［（４，６－ジフルオロフェニル）－ピリジナト－Ｎ，Ｃ２’］ピコリネート　イリジウム（III）（ＦＩｒｐｉｃ）、トリス（２－フェニルピリジル）イリジウム（III）（Ｉｒ（ｐｐｙ）３）、トリス（１－フェニルイソキノリン）イリジウム（III）（Ｉｒ（ｐｉｑ）３）、またはトリス（ビフェニルキノキサリナト）イリジウム（III）（Ｑ３Ｉｒ）等の燐光発光有機金属錯体等が挙げられる。これらのうち、消費電力の劇的な低減を図る目的から、燐光発光材料を用いることが好ましい。
　（エッジカバー５の概要）
　エッジカバー５は、各有機ＥＬ素子７の間に設けられている。なお、エッジカバー５の一部は、パターン形成された陽極４の周縁部の一部を覆うようにして形成されている。したがって、陽極４上においてエッジカバー５が設けられていない領域が有機ＥＬ素子７となる。エッジカバー５は、陽極４の周縁部を覆うように設けられているため、該周縁部において有機ＥＬ層８が薄くなったり、電界集中が起こったりすることに起因して陽極４と陰極９とが短絡するのを防止することができる。
　エッジカバー５を構成する材料としては、例えば、酸化シリコン、または窒化シリコン等の無機材料、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂、感光性ゾルゲル材料、またはノボラック樹脂等の有機樹脂材料等が挙げられる。アクリル樹脂としては、例えばＪＳＲ株式会社製のオプトマーシリーズ等が挙げられる。ポリイミド樹脂としては、例えば、東レ株式会社のフォトニースシリーズ等が挙げられる。
　（有機ＥＬ表示装置１０の製造方法）
　以下では、有機ＥＬ表示装置１０の製造方法について説明する。具体例を用いて有機ＥＬ表示装置１０の製造方法を説明するが、本実施形態に係る有機ＥＬ表示装置１０の製造方法は、これに限定されるものではない。
　まず、絶縁性基板１上に有機ＥＬ素子を駆動するためのＴＦＴ２を複数形成する。当該ＴＦＴ２の形成方法としては、プラズマ誘起化学気相成長（ＰＥＣＶＤ）法により成膜したアモルファスシリコンに不純物をイオンドーピングする方法、シラン（ＳｉＨ４）ガスを用いた減圧化学気相成長（ＬＰＣＶＤ）法によりアモルファスシリコンを形成し、固相成長法によりアモルファスシリコンを結晶化してポリシリコンを得た後、イオン打ち込み法によりイオンドーピングする方法等、公知の形成方法を用いれば良い。
　次に、ＴＦＴ２の凹凸を平坦化するために、層間絶縁膜３を形成する。層間絶縁膜３としてアクリル樹脂を用いた例を以下に示す。まず感光性ポジ型アクリル樹脂材料をスピンコート法によって、ＴＦＴ２を形成した絶縁性基板１上に塗布する。塗布した後、絶縁性基板１を８０℃で３分間プリベークし、アクリル膜（層間絶縁膜３）を得る。その後、ＴＦＴ２の端子と陽極４とが電気的に接続される箇所のアクリル膜をフォトリソグラフィー法によって除去し、２２０℃で１時間ポストベークする。このようにして、コンタクトホールを有する層間絶縁膜３を形成する。なお、層間絶縁膜３の膜厚は１μｍ程度であることが好ましい。
　次に、陽極４を形成する。陽極４としてＲｕＯ２電極を用いた例を以下に示す。ＲｕＯ２を蒸着法によってＲｕＯ２薄膜を、層間絶縁膜３を形成した絶縁性基板１上にパターン形成する。このようにして、ＲｕＯ２電極（陽極４）を形成する。なお、陽極４の膜厚は、３５０ｎｍ程度であることが好ましい。本実施形態では、蒸着法によって陽極４を形成しているが、高周波マグネトロンスパッタ法等のその他のドライプロセス、またはインクジェット法等のウェットプロセス等によって形成しても良い。
　続いて、エッジカバー５を形成する。エッジカバー５としてポリイミド樹脂を用いた例を以下に示す。まず感光性ポジ型ポリイミド樹脂材料をスピンコート法によって、陽極４を形成した絶縁性基板上１に塗布する。塗布した後、絶縁性基板１を１００℃で３分間プリベークし、ポリイミド膜（エッジカバー５）を得る。その後、陽極４上のポリイミド膜をフォトリソグラフィーによって除去し、２２０℃で１時間ポストベークする。このようにして、エッジカバー５を形成する。なお、エッジカバー５の膜厚は１．５～２．０μｍ程度であることが好ましい。
　次に、有機ＥＬ層８を形成する。始めに、正孔輸送領域１００を形成する。アクセプター材料としてＲｕＯ２を用い、両電荷輸送性材料としてビス（カルバゾリン）ベンゾジフラン（ＣＺＢＤＦ）を用いた例を以下に示す。本例では、陽極４から４０ｎｍまでの領域に、ＲｕＯ２とＣＺＢＤＦとを陽極４上に共蒸着することによって、正孔輸送領域１００を形成する。この際、陽極４の丁度上においてＣＺＢＤＦに対するＲｕＯ２の濃度が１００ｗｔ％となり、陽極４から４０ｎｍの位置では、ＲｕＯ２濃度が０ｗｔ％になるように、ＣＺＢＤＦおよびＲｕＯ２を共蒸着させる。より詳しくは、陽極４の丁度上を基点とし、陽極４から離れた４０ｎｍの位置を終点とする間において、ＲｕＯ２濃度が１００ｗｔ％から０ｗｔ％に直線的に低下するように、アクセプター材料とＣＺＢＤＦとを共蒸着させる。
　このように、本発明によれば、陽極４の形成に続いて、同じ蒸着プロセスによって、有機ＥＬ層８のうち正孔輸送領域１００の形成を実現することができる。すなわち、陽極４と有機ＥＬ層８とは別々の層ではなく同一の層として形成されている。したがって、有機ＥＬ素子７の製造コストをより低減することができる。
　次に、正孔輸送領域１００上に発光領域１０１を形成する。発光材料としてトリス（２－フェニルピリジル）イリジウム（III）（Ｉｒ（ｐｐｙ）３）を用いた例を以下に示す。まずＩｒ（ｐｐｙ）３とＣＺＢＤＦ（両電荷輸送性材料）とを正孔輸送領域１００上に共蒸着する。この際、ＣＺＢＤＦに対するＩｒ（ｐｐｙ）３の濃度が６ｗｔ％になるようにドープする。このようにして、発光領域１０１を形成する。なお、発光材料ドープ領域の膜厚は２０ｎｍ程度であることが好ましい。
　続いて、発光領域１０１上に電子輸送領域１０２を形成する。ドナー材料としてＡｌを用いた例を以下に示す。まず発光領域１０１から４０ｎｍまでの領域に、ＡｌとＣＺＢＤＦ（両電荷輸送性材料）とを発光領域１０１上に共蒸着することによって、電子輸送領域１０２を形成する。この際、発光領域１０１の丁度上においてＣＺＢＤＦに対するＡｌの濃度が０ｗｔ％となり、発光領域１０１から４０ｎｍ離れた位置においては、Ａｌ濃度が１００ｗｔ％になるように、ＡｌおよびＣＺＢＤＦを共蒸着させる。より詳しくは、発光領域１０１の丁度上を基点にして、発光領域１０１から４０ｎｍ離れた位置を終点とする間において、Ａｌ濃度が０ｗｔ％から１００ｗｔ％に直線的に上昇するように、ＡｌおよびＣＺＢＤＦを共蒸着させる。このようにして、電子輸送領域１０２を形成する。
　次に、電子輸送領域１０２上に陰極９を形成する。陰極９としてＡｌ電極を用いた例を以下に示す。蒸着速度２ｎｍ／ｓｅｃ程度で電子輸送領域１０２上にＡｌ電極（陰極９）を蒸着させる。このようにして、陰極９を形成する。なお、陰極９の膜厚は１０００ｎｍ程度であることが好ましい。
　このように、本発明によれば、電子輸送領域１０２の形成に続いて、同じ蒸着プロセスによって陰極９を形成できる。すなわち、有機ＥＬ層８と陰極９とは別々の層ではなく同一の層として形成されている。したがって、有機ＥＬ素子７の製造コストをより低減することができる。
　最後に、絶縁性基板１を封止する。紫外線硬化樹脂を介して、封止基板を陰極９上から絶縁性基板１と貼り合せる。そして、ＵＶランプによって６０００ｍＪのＵＶ光を照射して紫外線硬化樹脂を硬化させ、絶縁性基板１を封止基板によって封止する。このようにして、有機ＥＬ表示装置１０を形成する。
　以上のように、本実施形態によれば、有機ＥＬ素子７を薄膜トランジスタ基板上に形成した表示手段を備える有機ＥＬ表示装置１０が実現される。
　〔第二の実施形態〕
　（有機ＥＬ表示装置１０ａの概要）
　本実施形態に係る有機ＥＬ表示装置１０ａは、陽極４以外に透明電極４’を有している。この点以外は、第一の実施形態に係る有機ＥＬ表示装置１０と同様の構成である。本実施形態に係る有機ＥＬ表示装置１０ａの概要について、図３および図４を参照して説明する。図３は、本実施形態に係る有機ＥＬ表示装置１０ａの断面を示す図である。図４は、有機ＥＬ素子７ａの断面、および有機ＥＬ素子７ａを構成する各材料の濃度を示す図である。
　図３に示すように、有機ＥＬ表示装置１０ａは、絶縁性基板１、ＴＦＴ２、層間絶縁膜３、透明電極４’、陽極４、エッジカバー５、有機ＥＬ層８、および陰極９を有している。絶縁性基板１上にはＴＦＴ２が所定の間隔で複数形成されており、ＴＦＴ２上には平坦化された層間絶縁膜３が配設されている。層間絶縁膜３にはコンタクトホールが形成されており、ＴＦＴ２の端子は当該コンタクトホールを介して透明電極４’と電気的に接続されている。透明電極４’上には、ＴＦＴ２に対向する位置に陽極４が形成されている。さらに、陽極４上には有機ＥＬ層８および陰極９が形成されている。絶縁性基板１、透明電極４’、陽極４、有機ＥＬ層８、および陰極９は、有機ＥＬ素子７ａを構成している。各有機ＥＬ素子７ａの間にはエッジカバー５が設けられている。
　なお、本実施形態に係る陽極４、有機ＥＬ層８、および陰極９は、第一の実施形態と同様に両電荷輸送性材料を含む単層の両電荷輸送性層３０を構成している。図４に示すように、有機ＥＬ素子７ａは、陽極４、有機ＥＬ層８、および陰極９を有する単層を透明電極４’を有する絶縁性基板１上に形成したものである。本図では、ＴＦＴ２および層間絶縁膜３は省略している。当該有機ＥＬ層８において、アクセプター材料およびドナー材料が濃度勾配をつけてドープされている点も第一の実施形態と同様である。なお、透明電極４’としては、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）、または酸化インジウム亜鉛（ＩＺＯ）等の光透過性を有する導電性物質からなる電極が利用可能である。
　前述したように、本実施形態に係る有機ＥＬ表示装置１０ａは、陽極４以外に透明電極４’を有している。第一の実施形態において、陽極４としてＲｕＯ２を用いた場合、その膜厚は３５０ｎｍ程度と厚い。そのため、陽極４における可視光域の透過率が１０％程度と低く、絶縁性基板１側から有機ＥＬ素子７ａが発した光を取り出すことが困難な場合がある。そこで、本実施形態では、電極として可視光域の透過率が高い透明電極４’を用いている。例えば、陽極４’としてＩＴＯ電極を用いた場合、該陽極４’の可視光域の透過率は９０％程度と高い。透明電極４’としてＩＴＯ電極を膜厚１２０ｎｍ程度で成膜し、当該透明電極４’に陽極４としてＲｕＯ２を膜厚３０ｎｍ程度で積層した場合、可視光域の透過率は６０％となる。第一の実施形態のようにＲｕＯ２のみで陽極４を構成する場合と比べて、可視光域の透過率は３倍になり、有機ＥＬ素子７ａが発した光の取り出し効率を向上させることができる。それとともに、正孔および電子の効率の良い注入性および輸送性は保たれたままなので、有機ＥＬ表示装置１０ａの低電圧駆動も維持できる。
　（有機ＥＬ表示装置１０ａの製造方法）
　以下では、有機ＥＬ表示装置１０ａの製造方法について説明する。
　有機ＥＬ表示装置１０ａは、陽極４以外に透明電極４’を形成している点以外は、第一の実施形態に係る有機ＥＬ表示装置１０の製造方法と同様なので、ここでは透明電極４’および陽極４の形成方法についてのみ言及する。
　まず透明電極４’を形成する。透明電極４’としてＩＴＯ電極を用いた例を以下に示す。５ｗｔ％の酸化錫が添加されたＩＴＯをターゲットとし、酸素（０２）が１％導入されたＡｒをスパッタガスとして、高周波マグネトロンスパッタ法によってＩＴＯ薄膜を、層間絶縁膜３を形成した絶縁性基板１上にパターン形成する。このようにして、ＩＴＯ電極（透明電極４’）を形成する。このようにして、透明電極４’を形成する。なお、透明電極４’の膜厚は、１２０ｎｍ程度であることが好ましい。本実施形態では、スパッタ法によって透明電極４’を形成しているが、真空蒸着法等のその他のドライプロセス、またはインクジェット法等のウェットプロセス等によって形成しても良い。
　次に、陽極４を形成する。陽極４としてＲｕＯ２電極を用いた例を以下に示す。ＲｕＯ２を蒸着法によってＲｕＯ２薄膜を、層間絶縁膜３を形成した絶縁性基板１上にパターン形成する。このようにして、ＲｕＯ２電極（陽極４）を形成する。なお、陽極４の膜厚は、３０ｎｍ程度であることが好ましい。本実施形態では、蒸着法によって陽極４を形成しているが、高周波マグネトロンスパッタ法等のその他のドライプロセス、またはインクジェット法等のウェットプロセス等によって形成しても良い。これ以後の製造工程は第一の実施形態と同様であるのでここでは省略する。
　なお、本実施形態では、陽極における有機層８と接する面と反対側の面に接するように、透明電極４’が形成されている。しかしこれに限らず、陰極９における、有機層８と接する面と反対側の面に、透明電極４’が形成されていてもよい。すなわち、透明電極４’は、陽極側および陰極側のうち少なくとも一方に形成されていればよい。好ましくは、光を取り出す側の電極として設けられていればよい。
　〔第三の実施形態）
　（有機ＥＬ表示装置１０ｂの概要）
　本実施形態に係る有機ＥＬ表示装置１０ｂは、陰極９上に無機膜４０が形成されている。この点以外は、第一の実施形態に係る有機ＥＬ表示装置１０と同様の構成である。本実施形態に係る有機ＥＬ表示装置１０ｂの概要について、図５および図６を参照して説明する。図５は、本実施形態に係る有機ＥＬ表示装置１０ｂの断面を示す図である。図６は、有機ＥＬ素子７ｂの断面、および有機ＥＬ素子７ｂを構成する各材料の濃度を示す図である。
　図５に示すように、有機ＥＬ表示装置１０ｂは、絶縁性基板１、ＴＦＴ２、層間絶縁膜３、陽極４、エッジカバー５、有機ＥＬ層８、陰極９、および無機膜４０を有している。絶縁性基板１上にはＴＦＴ２が所定の間隔で複数形成されており、ＴＦＴ２上には平坦化された層間絶縁膜３が配設されている。層間絶縁膜３にはコンタクトホールが形成されており、ＴＦＴ２の端子は当該コンタクトホールを介して陽極４と電気的に接続されている。陽極４上には、有機ＥＬ層８および陰極９が形成されている。さらに、陰極９上には無機膜４０が形成されている。絶縁性基板１、陽極４、有機ＥＬ層８、陰極９、および無機膜４０は、有機ＥＬ素子７ｂを構成している。各有機ＥＬ素子７ｂの間にはエッジカバー５が設けられている。
　なお、本実施形態に係る陽極４、有機ＥＬ層８、および陰極９は、第一の実施形態と同様に両電荷輸送性材料を含む単層の両電荷輸送性層３０を構成している。図６に示すように、有機ＥＬ素子７ｂは、陽極４、有機ＥＬ層８、陰極９、および無機膜４０を有する単層を絶縁性基板１上に形成したものである。本図では、ＴＦＴ２および層間絶縁膜３は省略している。当該有機ＥＬ層８において、アクセプター材料およびドナー材料が濃度勾配をつけてドープされている点も第一の実施形態と同様である。なお、無機膜４０としては、ＳｉＯ２、ＳｉＯＮ、またはＳｉＮ等が利用可能であるが、本実施形態に係る無機膜４０は、ここで挙げた材料に何ら限定されるものではない。
　前述したように、本実施形態に係る有機ＥＬ表示装置１０ｂは、陰極９上に無機膜４０が形成されている。第一の実施形態において、陰極９としてＡｌよりも仕事関数が低い材料（例えば、Ｃｓ）を代わりに用いた場合、陰極９が大気中の酸素または水分と容易に反応してしまい、陰極としての性質を保持することができなくなり、結果として有機ＥＬ素子の駆動電圧の上昇、または輝度低下、寿命低下等の発光特性の悪化を引き起こす。
　そこで、本実施形態では、陰極９を大気中の酸素または水分から遮蔽するために、陰極９上に無機膜４０を形成している。無機膜４０を形成しても、正孔および電子の効率の良い注入性および輸送性は保たれたままなので、有機ＥＬ表示装置１０ｂの低電圧駆動も維持できる。
　（有機ＥＬ表示装置１０ｂの製造方法）
　以下では、有機ＥＬ表示装置１０ｂの製造方法について説明する。
　有機ＥＬ表示装置１０ｂでは、エッジカバー５を形成するまでの工程は、第一の実施形態に係る有機ＥＬ表示装置１０の製造方法と同様なので、ここでは有機ＥＬ層８を形成する工程以降の製造方法についてのみ言及する。
　まず有機ＥＬ層８を形成する。始めに、正孔輸送領域１００を第一の実施形態と同様に形成する。次に、正孔輸送領域１００上に発光領域１０１を第一の実施形態と同様に形成する。
　続いて、発光領域１０１上に電子輸送領域１０２を形成する。ドナー材料としてＣｓを用いた例を以下に示す。本例では、発光領域１０１から４０ｎｍまでの領域に、ＣｓとＣＺＢＤＦ（両電荷輸送性材料）とを発光領域１０１上に共蒸着することによって、電子輸送領域１０２を形成する。この際、発光領域１０１の丁度上においてＣＺＢＤＦに対するＣｓの濃度が０ｗｔ％となり、発光領域１０１から４０ｎｍ離れた位置においては、Ｃｓ濃度が１００ｗｔ％になるように、ＣｓおよびＣＺＢＤＦを共蒸着させる。より詳しくは、発光領域１０１の丁度上を基点にして、発光領域１０１から４０ｎｍ離れた位置を終点とする間において、Ｃｓ濃度が０ｗｔ％から１００ｗｔ％に直線的に上昇するように、ＣｓおよびＣＺＢＤＦを共蒸着させる。このようにして、電子輸送領域１０２を形成する。
　次に、電子輸送領域１０２上に陰極９を形成する。陰極９としてＣｓ電極を用いた例を以下に示す。蒸着速度２ｎｍ／ｓｅｃ程度で電子輸送領域１０２上にＣｓ電極（陰極９）を蒸着させる。このようにして、陰極９を形成する。なお、陰極９の膜厚は１０００ｎｍ程度であることが好ましい。
　次に、陰極９上に無機膜４０を形成する。無機膜４０としてＳｉＯ２を用いた例を以下に示す。本例では、ＳｉＯ２をスパッタ法により１μｍの膜厚でシャドーマスクを用いて陰極９上に形成する。最後に、絶縁性基板１を第一の実施形態と同様に封止する。このようにして、有機ＥＬ表示装置１０ｂを形成する。
　なお、本実施形態では、陰極９として仕事関数の低いＣｓを用いたが、仕事関数の大小に関わらず、陰極９上には無機膜４０を形成してもよい。
　本発明は上述した実施形態に限定されるものではなく、請求項に示した範囲で種々の変更が可能である。すなわち、請求項に示した範囲で適宜変更した技術的手段を組み合わせて得られる実施形態についても本発明の技術的範囲に含まれる。
　例えば、上述した３つの実施形態では、陽極４がアクセプターによって形成され、かつ、陰極９がドナーによって形成されている。しかし、本発明では、一対の電極（陽極４および陰極９）のうち少なくとも一方の電極が、当該電極によって有機ＥＬ層８に注入されるキャリアの輸送を促進するドーパントと同一の材料によって形成されてさえいれば良い。これにより、二種のキャリア（正孔または電子）の少なくともいずれかを、効率良く注入し、輸送することができるため、有機ＥＬ素子７の駆動電圧を低下させることができる。さらには、陽極４および陰極９の少なくともいずれかを、有機ＥＬ層８とは別の層ではなく同一の層として形成することができる。したがって、有機ＥＬ素子７中の層構成が単純化されるので、有機ＥＬ素子７の製造コストを大幅に削減することができる。
　上述した２つの実施形態では、有機ＥＬ層８には両電荷輸送性材料としてＣＺＢＤＦが含まれている。すなわち、有機ＥＬ層８はホモ接合型の構造を有している。これにより、有機ＥＬ素子７全体の層構造を単純化している。しかし、本発明では有機ＥＬ層８は複数の異なるホストがそれぞれ別々の層として含まれている、いわゆるヘテロ接合型の構造を取っても良い。
　〔実施形態の総括〕
　以上のように、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子では、さらに、
　前記一対の電極のうち一方の電極は、前記ドーパントとしてのアクセプターによって形成されている陽極であり、
　前記一対の電極のうち他方の電極は、前記ドーパントとしてのドナーによって形成されている陰極であり、
　前記有機層は、
　　前記発光領域よりも前記陽極側に位置し、前記アクセプターが、前記陽極側から前記発光領域に向かって前記アクセプターの濃度が低くなるように勾配をつけてドープされている前記キャリア輸送領域としての正孔輸送領域と、
　　前記発光領域の前記陰極側に位置し、前記ドナーが、前記陰極側から前記発光領域に向かって前記ドナーの濃度が低くなるように勾配をつけてドープされている、前記キャリア輸送領域としての電子輸送領域とを有していることが好ましい。
　上記の構成によれば、正孔および電子の両方を効率良く注入し、輸送することができる。そのため、有機ＥＬ素子の発光効率、および寿命をより一層向上させ、なおかつ駆動電圧をより一層低下させることができる。さらには、陽極および陰極の両方とも、有機層とは別の層ではなく同一の層として形成することができる。したがって、有機ＥＬ素子中の層構成がより一層単純化されるので、有機ＥＬ素子の製造コストをより一層削減することができる。
　また、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子においては、さらに、
　前記発光領域において、前記有機発光材料は、前記キャリア輸送領域側の端面から当該発光領域の中央に向かって前記有機発光材料の濃度がより高くなるように勾配をつけてドープされていることが好ましい。
　上記構成によれば、発光領域とキャリア輸送領域との界面領域では、有機発光材料の濃度が低くなっている。そのため、ドーパントを伝搬していたキャリアを界面領域において効率よく伝搬させることができ、最終的にキャリアを発光領域まで完全に伝搬させることができる。
　また、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子においては、さらに、
　前記有機層は、前記発光領域と前記キャリア輸送領域との間に、前記ドーパントおよび前記有機発光材料がドープされていない領域をさらに有していることが好ましい。
　上記構成によれば、有機発光材料とドーパント（アクセプター、キャリア）とが直接接することがないため、有機発光材料において生成された励起子がドーパントにエネルギー移動して失活することを防止することができる。よって、高い発光効率を効果的に実現することができる。
　また、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子においては、さらに、
　前記ドーパントの濃度は指数関数的に勾配していることが好ましい。
　上記の構成によれば、キャリアを発光領域までより効率よく伝搬することができるため、発光効率を向上させることができる。
　また、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子においては、さらに、
　前記一対の電極のうち少なくとも一方の電極における、前記有機層と接する面と反対側の面に、透明電極をさらに有していることが好ましい。
　上記構成によれば、電極（陽極、陰極）以外に透明電極を有することによって、当該電極側を通じた光の透過度がより向上する。したがって、有機ＥＬ素子が発した光をより効率良く取り出すことができる。
　また、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子においては、さらに、
　前記有機層は、両電荷輸送性の材料に上記ドーパントおよび上記有機発光材料がドープされている構造を有していることが好ましい。
　上記の構成によれば、有機層を単一の層として構成できる。したがって、層構造をさらに簡素化できる。
　発明の詳細な説明の項においてなされた具体的な実施形態または実施例は、あくまでも、本発明の技術内容を明らかにするものであって、そのような具体例にのみ限定して狭義に解釈されるべきものではなく、本発明の精神と次に記載する請求の範囲内で、いろいろと変更して実施することができるものである。
　本発明は、有機ＥＬ素子を用いた各種デバイスに利用することが可能であり、例えばテレビ等の表示装置等に利用することができる。
１　絶縁性基板
２　薄膜トランジスタ
３　層間絶縁膜
４　陽極
４’　透明電極
５　エッジカバー
７，７ａ，２０ａ，２０ｂ　有機エレクトロルミネッセンス素子
８　有機エレクトロルミネッセンス層
９　陰極
１０，１０ａ　有機エレクトロルミネッセンス表示装置
１１　基板
１２　陽極
１３　正孔注入層
１４　正孔輸送層
１５　発光層
１６　正孔ブロッキング層
１７　電子輸送層
１８　電子注入層
１９　陰極
３０　両電荷輸送性層
４０　無機膜
１００　正孔輸送領域
１０１　発光領域
１０２　電子輸送領域
２００　アクセプター領域
２０１　発光領域
２０２　ドナー領域

Claims (8)

  1. 　一対の電極と、
    　上記一対の電極間に形成され、有機発光材料がドープされている発光領域を少なくとも有する有機層とを基板上に備えた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
    　前記一対の電極のうち少なくとも一方の電極は、当該電極を通じて前記有機層に注入されるキャリアの輸送を促進するドーパントによって形成されており、
    　上記有機層は、前記ドーパントによって形成された電極から前記発光領域に向かって、当該ドーパントの濃度が連続的に勾配をつけて前記ドーパントがドープされているキャリア輸送領域をさらに有していることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
  2. 　前記一対の電極のうち一方の電極は、前記ドーパントとしてのアクセプターによって形成されている陽極であり、
    　前記一対の電極のうち他方の電極は、前記ドーパントとしてのドナーによって形成されている陰極であり、
    　前記有機層は、
    　　前記発光領域よりも前記陽極側に位置し、前記アクセプターが、前記陽極側から前記発光領域に向かって前記アクセプターの濃度が低くなるように勾配をつけてドープされている前記キャリア輸送領域としての正孔輸送領域と、
    　　前記発光領域の前記陰極側に位置し、前記ドナーが、前記陰極側から前記発光領域に向かって前記ドナーの濃度が低くなるように勾配をつけてドープされている、前記キャリア輸送領域としての電子輸送領域とを有していることを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  3. 　前記発光領域において、前記有機発光材料は、前記キャリア輸送領域側の端面から当該発光領域の中央に向かって前記有機発光材料の濃度がより高くなるように勾配をつけてドープされていることを特徴とする請求項１または２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  4. 　前記有機層は、前記発光領域と前記キャリア輸送領域との間に、前記ドーパントおよび前記有機発光材料がドープされていない領域をさらに有していることを特徴とする請求項１～３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  5. 　前記ドーパントの濃度は指数関数的に勾配していることを特徴とする請求項１～４のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  6. 　前記一対の電極のうち少なくとも一方の電極における、前記有機層と接する面と反対側の面に、透明電極をさらに有していることを特徴とする請求項１～５のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  7. 　前記有機層は、両電荷輸送性の材料に上記ドーパントおよび上記有機発光材料がドープされている構造を有していることを特徴とする請求項１～６のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  8. 　請求項１～７のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を薄膜トランジスタ基板上に形成した表示手段を備えることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
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