WO2011018945A1 - 位相差板及びその製造方法並びに液晶表示装置 - Google Patents

位相差板及びその製造方法並びに液晶表示装置 Download PDF

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retardation
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resin
retardation plate
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拓 波多野
謙一 原井
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日本ゼオン株式会社
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    • G02F1/13—Devices or arrangements for the control of the intensity, colour, phase, polarisation or direction of light arriving from an independent light source, e.g. switching, gating or modulating; Non-linear optics for the control of the intensity, phase, polarisation or colour  based on liquid crystals, e.g. single liquid crystal display cells
    • G02F1/133—Constructional arrangements; Operation of liquid crystal cells; Circuit arrangements
    • G02F1/1333—Constructional arrangements; Manufacturing methods
    • G02F1/1335—Structural association of cells with optical devices, e.g. polarisers or reflectors
    • G02F1/13363—Birefringent elements, e.g. for optical compensation

Definitions

  • the present invention relates to a retardation plate, a manufacturing method thereof, and a liquid crystal display device, and more particularly to a retardation plate suitable for optical compensation of a liquid crystal display device, a manufacturing method thereof, and a liquid crystal display device using the retardation plate.
  • a liquid crystal display device includes a liquid crystal cell and a pair of polarizing plates (an incident side polarizing plate and an outgoing side polarizing plate) disposed so as to sandwich the liquid crystal cell.
  • the pair of polarizing plates is usually arranged in a crossed Nicols configuration, that is, so that the absorption axes of the respective polarizing plates are substantially perpendicular to each other.
  • it is designed to display black (blocking light transmission).
  • the absorption axis of the pair of polarizing plates apparently becomes an angle (obtuse angle) larger than orthogonal, and as a result, light leakage may occur. . That is, the black display when the liquid crystal display device is observed from an oblique direction is incomplete compared with the black display when the liquid crystal display device is observed from the front direction. The contrast may be lower than when the apparatus is observed from the front.
  • polarizing plate compensation As means for realizing the polarizing plate compensation function, conventionally, the slow axis direction of the refractive indices n x in the plane, it and the refractive index n y in the direction perpendicular in the plane, and the refractive index in the thickness direction n z, the retardation plate satisfying the relation of n x> n z> n y , sandwiching a pair of polarizing plates of the have been proposed.
  • Patent Document 1 when a resin film is stretched, a shrinkable film is bonded to one or both sides of the resin film to form a laminate, and the laminate is heated and stretched to stretch the resin film. It is described that a retardation plate satisfying a relationship of 0 ⁇ (n x ⁇ n z ) / (n x ⁇ n y ) ⁇ 1 is obtained by applying a contraction force in a direction orthogonal to the direction.
  • JP-A-5-157911 (corresponding US patent: US 5,245,456)
  • Patent Document 1 since a specific film is prepared and subjected to special processing, there is a problem that a method for manufacturing a retardation plate is complicated. Moreover, in the technique of patent document 1, since it obtains by shrinking
  • An object of the present invention has been made in view of the above-described problems, and is provided with a wide and easily manufactured retardation plate, a manufacturing method for manufacturing the retardation plate, and the retardation plate. A liquid crystal display device is provided.
  • a retardation plate having a retardation (also referred to as a retardation) suitable for exhibiting a polarizing plate compensation function is manufactured by a simple method in which the laminated body is stretched in different directions substantially orthogonal to each other at different temperatures.
  • the present invention has been completed by finding out what can be done. That is, the gist of the present invention is the following [1] to [5].
  • a method of manufacturing a retardation film, Resin A having a positive intrinsic birefringence value and Resin B having a negative intrinsic birefringence value are coextruded or co-cast to obtain an a layer containing resin A and a b layer containing resin B.
  • Forming a laminate including: A first stretching step of stretching the laminate in one direction at a temperature T1, After the first stretching step, a second stretching step of stretching in another direction substantially orthogonal to the stretching direction at a temperature T2 lower than the temperature T1 to obtain a retardation plate,
  • the retardation plate includes an in-plane retardation Rea of a layer subjected to stretching treatment, a retardation Rta in a thickness direction of the a layer subjected to stretching treatment, an in-plane retardation Reb of a b layer subjected to stretching treatment, and stretching.
  • a liquid crystal display device comprising: a pair of polarizing plates arranged so that each absorption axis is substantially orthogonal; and a liquid crystal cell provided between the pair of polarizing plates, A liquid crystal display device comprising the retardation plate according to [3] disposed between one of the pair of polarizing plates and the liquid crystal cell.
  • a display mode of the liquid crystal cell is an in-plane switching method.
  • the retardation plate and the manufacturing method thereof of the present invention there is an effect that it is possible to easily manufacture a relatively wide retardation plate that can compensate for light leakage caused by a pair of polarizing plates. Moreover, since the liquid crystal display device of the present invention includes the retardation plate of the present invention that can be easily manufactured, the cost can be reduced.
  • FIG. 1 is a high glass transition temperature Tg A of the resin A constituting the a layer, when the glass transition temperature Tg B of the resin B forming the layer b is assumed to be low, the layered body for manufacturing a phase difference plate a
  • Tg A of the resin A constituting the a layer
  • Tg B of the resin B forming the layer b is assumed to be low
  • FIG. 2 is a plot of the ratio R 40 / Re between the retardation Re at the incident angle of 0 ° and the retardation R 40 at the incident angle of 40 ° of the retardation plate 1 manufactured in Example 1 of the present invention in increments of 15 °.
  • FIG. 3 is a contrast contour map measured in Example 1 of the present invention.
  • FIG. 4 is a plot of the ratio R 40 / Re between the retardation Re at the incident angle of 0 ° and the retardation R 40 at the incident angle of 40 ° in increments of 15 ° of the retardation plate 2 manufactured in Example 2 of the present invention.
  • FIG. FIG. 5 is a contrast contour map measured in Example 2 of the present invention.
  • FIG. 6 is a plot of the ratio R 40 / Re between the retardation Re at the incident angle of 0 ° and the retardation R 40 at the incident angle of 40 ° in increments of 15 ° of the retardation plate 3 manufactured in Example 3 of the present invention.
  • FIG. FIG. 7 is a contrast contour map measured in Example 3 of the present invention.
  • FIG. 8 is a diagram in which the ratio R 40 / Re between the retardation Re at the incident angle of 0 ° and the retardation R 40 at the incident angle of 40 ° of the retardation plate 4 manufactured in Comparative Example 1 is plotted in increments of 15 °. is there.
  • FIG. 9 is a contrast contour map measured in Comparative Example 1.
  • FIG. 10 is a plot of the ratio R 40 / Re between the retardation Re at the incident angle of 0 ° and the retardation R 40 at the incident angle of 40 ° of the retardation plate 5 manufactured in Example 4 of the present invention in increments of 15 °.
  • FIG. FIG. 11 is a contrast contour map measured in Example 4 of the present invention.
  • FIG. 12 is a plot of the ratio R 40 / Re between the retardation Re at an incident angle of 0 ° and the retardation R 40 at an incident angle of 40 ° in increments of 15 ° of the retardation plate 5 manufactured in Example 5 of the present invention.
  • FIG. FIG. 13 is a contrast contour map measured in Example 5 of the present invention.
  • the present invention will be described in detail with reference to examples and embodiments.
  • the present invention is not limited to the examples and embodiments described below, and does not depart from the gist of the present invention and its equivalent scope. It can be implemented with any change in the range.
  • a resin A having a positive intrinsic birefringence value and a resin B having a negative intrinsic birefringence value are coextruded or co-cast, and a layer containing the resin A and the resin B
  • a step of forming a laminate hereinafter referred to as a “laminate for producing a retardation plate” as appropriate
  • a laminate for producing a retardation plate is manufactured by a manufacturing method that performs a first stretching step that stretches in the direction and a second stretching step that stretches in the other direction substantially orthogonal to the stretching direction at a temperature T2 lower than the temperature T1 after the first stretching step.
  • a laminate for producing a retardation plate is formed by co-extrusion or co-casting a resin A having a positive intrinsic birefringence value and a resin B having a negative intrinsic birefringence value.
  • the positive intrinsic birefringence value means that the refractive index in the stretching direction is larger than the refractive index in the direction orthogonal thereto, and the negative intrinsic birefringence value is in the stretching direction. It means that the refractive index is smaller than the refractive index in the direction perpendicular thereto.
  • the intrinsic birefringence value can also be calculated from the dielectric constant distribution.
  • the resin A is preferably a thermoplastic resin.
  • the polymer contained in the resin A include olefin polymers such as polyethylene and polypropylene; polyester polymers such as polyethylene terephthalate and polybutylene terephthalate; polyarylene sulfide polymers such as polyphenylene sulfide; polyvinyl alcohol polymers and polycarbonates. Examples thereof include polymers, polyarylate polymers, cellulose ester polymers, polyethersulfone polymers, polysulfone polymers, polyallyl sulfone polymers, polyvinyl chloride polymers, norbornene polymers, and rod-like liquid crystal polymers.
  • these polymers may be used individually by 1 type, and may be used combining two or more types by arbitrary ratios.
  • the polymer may be a homopolymer or a copolymer.
  • a polycarbonate polymer is preferable from the viewpoint of retardation development, stretchability at low temperature, and adhesiveness between the a layer and the layer other than the a layer.
  • Resin A may contain a compounding agent.
  • compounding agents include: lubricants; layered crystal compounds; inorganic fine particles; stabilizers such as antioxidants, heat stabilizers, light stabilizers, weathering stabilizers, ultraviolet absorbers, near infrared absorbers; plasticizers; dyes And coloring agents such as pigments and pigments; antistatic agents; and the like.
  • a lubricant and an ultraviolet absorber are preferable because they can improve flexibility and weather resistance.
  • the amount of the compounding agent can be appropriately determined within a range that does not significantly impair the effects of the present invention. For example, the total light transmittance at 1 mm thickness of the laminate for producing a retardation plate can be maintained at 80% or more. do it.
  • the lubricant examples include inorganic particles such as silicon dioxide, titanium dioxide, magnesium oxide, calcium carbonate, magnesium carbonate, barium sulfate, and strontium sulfate; polymethyl acrylate, polymethyl methacrylate, polyacrylonitrile, polystyrene, cellulose acetate, cellulose acetate Organic particles such as pionate can be mentioned. Among these, organic particles are preferable as the lubricant.
  • ultraviolet absorbers examples include oxybenzophenone compounds, benzotriazole compounds, salicylic acid ester compounds, benzophenone ultraviolet absorbers, benzotriazole ultraviolet absorbers, acrylonitrile ultraviolet absorbers, triazine compounds, nickel complex compounds. And inorganic powders.
  • UV absorbers include 2,2′-methylenebis (4- (1,1,3,3-tetramethylbutyl) -6- (2H-benzotriazol-2-yl) phenol), 2- (2′-hydroxy-3′-tert-butyl-5′-methylphenyl) -5-chlorobenzotriazole, 2,4-di-tert-butyl-6- (5-chlorobenzotriazol-2-yl) ) Phenol, 2,2′-dihydroxy-4,4′-dimethoxybenzophenone, 2,2 ′, 4,4′-tetrahydroxybenzophenone and the like. Particularly preferred are 2,2′-methylenebis ( 4- (1,1,3,3-tetramethylbutyl) -6- (2H-benzotriazol-2-yl) phenol).
  • a compounding agent may be used individually by 1 type, and may be used combining two or more types by arbitrary ratios.
  • the weight average molecular weight of the resin A within a range in which the resin A can be carried out by a method such as a melt extrusion method or a solution casting method.
  • the glass transition temperature Tg A of the resin A usually 80 ° C. or higher, preferably 90 ° C. or higher, more preferably 100 ° C. or higher, more preferably 110 ° C. or higher, particularly preferably 120 ° C. or higher. With such a high glass transition temperature Tg A , orientation relaxation of the resin A can be reduced. Although not particularly limited to the upper limit of the glass transition temperature Tg A, usually at 200 ° C. or less.
  • the breaking elongation of the resin A at the glass transition temperature Tg B of the resin B described later is preferably 50% or more, and more preferably 80% or more.
  • the retardation plate of the present invention can be stably produced by stretching.
  • the elongation at break is determined by using a test piece type 1B test piece described in JISK7127 at a pulling speed of 100 mm / min.
  • the resin B is preferably a thermoplastic resin.
  • polymers contained in the resin B include polystyrene polymers including homopolymers of styrene or styrene derivatives or copolymers with other monomers; polyacrylonitrile polymers, polymethyl methacrylate polymers, or these And a multi-component copolymer.
  • an acrylonitrile, maleic anhydride, a methylmethacrylate, and a butadiene are mentioned as a preferable thing, for example.
  • these polymers may be used individually by 1 type, and may be used combining two or more types by arbitrary ratios.
  • a polystyrene polymer is preferable from the viewpoint of high retardation development, and a copolymer of styrene or a styrene derivative and maleic anhydride is particularly preferable from the viewpoint of high heat resistance.
  • Resin B may contain a compounding agent.
  • examples thereof include the same compounding agents that may be contained in the resin A.
  • the amount of the compounding agent can be appropriately determined within a range that does not significantly impair the effects of the present invention. For example, the total light transmittance at 1 mm thickness of the laminate for producing a retardation plate can be maintained within 80% or more. That's fine.
  • a compounding agent may be used individually by 1 type, and may be used combining two or more types by arbitrary ratios.
  • the weight average molecular weight of the resin B within a range in which the resin B can be carried out by a method such as a melt extrusion method or a solution casting method.
  • the glass transition temperature Tg B of the resin B is usually 80 ° C. or higher, preferably 90 ° C. or higher, more preferably 100 ° C. or higher, more preferably 110 ° C. or higher, particularly preferably 120 ° C. or higher. With such a high glass transition temperature Tg B, the relaxation of orientation of the resin B can be reduced. Although not particularly limited to the upper limit of the glass transition temperature Tg B, usually it is 200 ° C. or less.
  • the breaking elongation of the resin B at the glass transition temperature Tg A of the resin A is preferably 50% or more, and more preferably 80% or more.
  • the upper limit of the elongation at break of the resin B is not particularly limited, but is usually 200% or less. If the breaking elongation is within this range, the retardation plate of the present invention can be stably produced by stretching.
  • the glass transition temperature Tg A is preferably higher than the glass transition temperature Tg B. Therefore, it is preferable that the resin A and the resin B usually satisfy the relationship of Tg A > Tg B + 5 ° C.
  • a co-extrusion method can be suitably used.
  • the co-extrusion method include a co-extrusion T-die method, a co-extrusion inflation method, and a co-extrusion lamination method.
  • Co-extrusion is an excellent molding method from the viewpoint of production efficiency and that volatile components such as solvents do not remain in the film to be molded.
  • the coextrusion T-die method is preferable.
  • the coextrusion T-die method includes a feed block method and a multi-manifold method, and the multi-manifold method is particularly preferable in that variation in the thickness of the a layer can be reduced.
  • the melting temperature of the resin in the extruder having the T-die is preferably 80 ° C. or higher, and 100 ° C. higher than the glass transition temperature (Tg) of each resin. It is more preferable to set it above, and it is preferable that the temperature be 180 ° C. or higher, and it is more preferable that the temperature be 150 ° C. or higher. If the melting temperature in the extruder is excessively low, the fluidity of the resin may be insufficient. Conversely, if the melting temperature is excessively high, the resin may be deteriorated.
  • the sheet-like molten resin extruded from the opening of the die is brought into close contact with the cooling drum.
  • the method for bringing the molten resin into close contact with the cooling drum is not particularly limited, and examples thereof include an air knife method, a vacuum box method, and an electrostatic contact method.
  • the number of cooling drums is not particularly limited, but is usually two or more. Examples of the arrangement method of the cooling drum include, but are not limited to, a linear type, a Z type, and an L type. Further, the way of passing the molten resin extruded from the opening of the die through the cooling drum is not particularly limited.
  • the cooling drum temperature is preferably (Tg + 30) ° C. or less, more preferably (Tg-5) ° C. to (Tg ⁇ ), where Tg is the glass transition temperature of the resin that is in contact with the drum out of the resin extruded from the die. 45) Set to a range of ° C. By doing so, problems such as slipping and scratches can be prevented.
  • Means for that purpose include (1) reducing the residual solvent of the resin as a raw material; (2) pre-drying the resin before forming the laminate for producing a retardation plate.
  • the preliminary drying is performed by a hot air dryer or the like in the form of pellets or the like.
  • the drying temperature is preferably 100 ° C. or more, and the drying time is preferably 2 hours or more.
  • the laminate for producing a phase difference plate includes an a layer containing a resin A having a positive intrinsic birefringence value and a b layer containing a resin B having a negative intrinsic birefringence value, and differing in temperature T1 and T2.
  • a phase difference occurs in each of the a layer and the b layer according to the temperatures T1 and T2 and the stretching direction.
  • the phase difference generated in the a layer and the phase difference generated in the b layer are combined, and in the retardation plate of the present invention, the entire laminate of the a layer and the b layer is in the in-plane slow axis direction.
  • the magnitude of the retardation generated in the a layer and the b layer by stretching depends on the configuration of the laminate for producing a retardation plate (for example, the number and thickness of each layer), the stretching temperature, the stretching ratio, and the like. Therefore, the structure of the laminate for producing a retardation plate may be determined according to an optical function such as a polarizing plate compensation function to be developed. If the configuration of the laminate for producing a retardation plate, the stretching temperature at the time of stretching, the stretching ratio, etc. are determined so that the phase difference defined by Formulas 1 to 4 is expressed in the retardation plate of the present invention, usually, In the retardation plate of the present invention, a polarizing plate compensation function is exhibited. Therefore, the configuration of the retardation plate manufacturing laminate can be variously set.
  • the laminate for producing a retardation plate has an X-axis as a stretching direction in one direction (that is, a uniaxial stretching direction), a Y-axis as a direction orthogonal to the uniaxial stretching direction in the film plane, and a film thickness direction.
  • Z is the Z axis
  • the linearly polarized light (hereinafter referred to as “XZ polarized light” where appropriate) is incident perpendicularly to the film surface and electrically incident on the film surface and the vibration plane of the electric vector is in the XZ plane.
  • YZ polarized light The phase with respect to linearly polarized light (hereinafter referred to as “YZ polarized light” where appropriate) whose vector vibration plane is in the YZ plane is When one axis is stretched in the X-axis direction at one of the temperatures T1 and T2 (usually the temperature T1), When the other of the temperatures T1 and T2 (usually the temperature T2) is uniaxially stretched in the X-axis direction, (Hereinafter referred to as “requirement P” as appropriate).
  • the above-mentioned requirement P may be satisfied when at least one of the various directions in the plane of the retardation plate manufacturing laminate is the X axis.
  • the laminate for producing a retardation film is an isotropic raw film, if any one direction in the plane is set as the X axis and the requirement P is satisfied, any other direction can be set as the X axis.
  • the requirement P can be satisfied.
  • the laminate for producing a retardation plate according to the present invention is a laminate using these properties, and is usually a film in which the appearance of the slow axis or the fast axis depends on the stretching temperature.
  • the temperature dependence of the development of such a phase difference can be adjusted, for example, by adjusting the relationship such as the photoelastic coefficient of the resin A and the resin B in the a layer and the b layer and the thickness ratio of each layer.
  • the phase difference of the laminate when the a layer and the b layer are laminated is synthesized from the phase difference of the a layer and the phase difference of the b layer. Therefore, in order to reverse the sign of the phase difference of the laminate including the a layer and the b layer by stretching at the high temperature T1 and the low temperature T2, (i) stretching at the low temperature T2 and glass transition temperature.
  • the absolute value of the phase difference expressed by the high resin is smaller than the absolute value of the phase difference expressed by the resin having a low glass transition temperature, and (ii) a resin having a low glass transition temperature is expressed by stretching at a high temperature T1. It is preferable to adjust the thicknesses of the a layer and the b layer so that the absolute value of the phase difference is smaller than the absolute value of the phase difference that is exhibited by the resin having a high glass transition temperature.
  • stretching in one direction i.e., uniaxial stretching
  • the difference between the refractive index N Y of refractive index N X and Y-axis direction of the X-axis direction expressed in each of a layer and b layer by, a layer And the thickness of the b layer are adjusted to satisfy the requirement P (that is, when the phase of the XZ polarized light with respect to the YZ polarized light is uniaxially stretched in the X-axis direction at one of the temperatures T1 and T2, the temperatures T1 and T2 are delayed.
  • Figure 1 is a high glass transition temperature Tg A of the resin A constituting the a layer, when the glass transition temperature Tg B of the resin B forming the layer b is assumed to be low, the layered body for manufacturing a phase difference plate a
  • Tg A of the resin A constituting the a layer when the glass transition temperature Tg B of the resin B forming the layer b is assumed to be low
  • Tg B of the resin B forming the layer b is assumed to be low
  • the layered body for manufacturing a phase difference plate a An example of the temperature dependence of the phase difference ⁇ when the layer and the b layer are stretched and the temperature dependence of the phase difference ⁇ when the laminate for producing a retardation plate (here, a layer + b layer) is stretched It is shown.
  • the thickness of the layer a and the layer b can be 1/15 or more, 1/10 or more, or 1/9 or more, and can also be 1/4 or less. . Even if the a layer becomes too thick or the b layer becomes too thick, the temperature dependence of the phase difference tends to be reduced.
  • the thickness ratio of the a layer and the b layer is also described above even when a material other than those described above is used as the material of each of the resins A and B. Can be in the numerical range.
  • the total thickness of the laminate for producing a retardation plate is preferably 10 ⁇ m or more, more preferably 20 ⁇ m or more, particularly preferably 30 ⁇ m or more, preferably 500 ⁇ m or less, more preferably 200 ⁇ m or less, and may be 150 ⁇ m or less. it can. If the laminate for producing a retardation plate is thinner than the lower limit of the range, it is difficult to obtain a sufficient retardation, and the mechanical strength tends to be weakened. It may cause trouble.
  • the thickness variation of the a layer and the b layer is preferably 1 ⁇ m or less over the entire surface.
  • a polymer filter having an opening of 20 ⁇ m or less is provided in the extruder; (2) the gear pump is rotated at 5 rpm or more; (3) Arranging means around the die; (4) Air gap is 200 mm or less; (5) Edge pinning is performed when the film is cast on a cooling roll; and (6) Twin screw as an extruder An extruder or a screw type double-flight type single-screw extruder may be used.
  • the thickness of the a layer and the b layer is determined by measuring the total thickness of the film using a commercially available contact thickness meter, then cutting the thickness measurement portion and observing the cross section with an optical microscope, and determining the thickness ratio of each layer. It can be calculated from the ratio. Further, the above operation can be performed at regular intervals in the MD direction (film flow direction) and TD direction (film width direction) of the film, and the average value and variation of the thickness can be obtained.
  • the laminate for producing a retardation plate preferably has a total light transmittance of 85% or more. If it is less than 85%, the retardation plate of the present invention may not be suitable as an optical member.
  • the light transmittance can be measured using a spectrophotometer (manufactured by JASCO Corporation, ultraviolet-visible near-infrared spectrophotometer “V-570”) in accordance with JIS K0115.
  • the haze of the laminate for producing a retardation plate is preferably 5% or less, more preferably 3% or less, and particularly preferably 1% or less.
  • haze is an average value obtained by measuring five points using “turbidity meter NDH-300A” manufactured by Nippon Denshoku Industries Co., Ltd. in accordance with JIS K7361-1997.
  • ⁇ YI is preferably 5 or less, and more preferably 3 or less. When this ⁇ YI is in the above range, there is no coloring and the visibility is good. ⁇ YI is measured using “Spectral Color Difference Meter SE2000” manufactured by Nippon Denshoku Industries Co., Ltd. according to ASTM E313. The same measurement is performed five times, and the arithmetic average value is obtained.
  • the laminate for producing a retardation film preferably has a JIS pencil hardness of H or higher.
  • the adjustment of the JIS pencil hardness can be performed by changing the type of resin, changing the layer thickness of the resin, or the like.
  • JIS pencil hardness is the hardness of a pencil that begins to be scratched by tilting a pencil of various hardness by 45 °, applying a load of 500 g from above, and scratching the film surface. .
  • the outer surface of the laminate for producing a phase difference plate is substantially flat with no linear concave portions or linear convex portions (so-called die lines) generated irregularly extending in the MD direction.
  • the surface is substantially free of irregularly formed linear recesses and linear protrusions and is flat” means that the depth is less than 50 nm even if linear recesses and linear protrusions are formed.
  • it is a linear recessed part with a width larger than 500 nm, and a linear convex part with a height less than 50 nm or a width larger than 500 nm.
  • it is a linear concave part having a depth of less than 30 nm or a width of more than 700 nm, and a linear convex part having a height of less than 30 nm or a width of more than 700 nm.
  • the depth of the linear concave portion described above, the height of the linear convex portion, and the width thereof can be obtained by the following method.
  • Light is applied to the laminate for producing the retardation plate, the transmitted light is projected on the screen, and the lighted or dark stripes of light appearing on the screen (this is the depth of the linear recess and the linear protrusion) Are cut out at 30 mm square.
  • the surface of the cut film piece is observed using a three-dimensional surface structure analysis microscope (field region 5 mm ⁇ 7 mm), converted into a three-dimensional image, and a cross-sectional profile is obtained from the three-dimensional image.
  • the cross-sectional profile is obtained at 1 mm intervals in the visual field region.
  • an average line is drawn, the length from the average line to the bottom of the linear concave portion is the depth of the linear concave portion, and the length from the average line to the top of the linear convex portion is the height of the linear convex portion. It becomes.
  • the distance between the intersection of the average line and the profile is the width.
  • the maximum values are obtained from the measured values of the linear concave portion depth and the linear convex portion height, respectively, and the width of the linear concave portion or the linear convex portion showing the maximum value is obtained.
  • the retardation plate manufacturing laminate is stretched in one direction at a temperature T1. That is, the retardation plate manufacturing laminate is uniaxially stretched at a temperature T1.
  • a phase difference is generated in each of the a layer and the b layer according to the configuration of the laminate for producing the phase difference plate, the stretching temperature T1, the stretching ratio, and the like, and the phase difference plate including the a layer and the b layer A phase difference is produced also in the whole laminate for production.
  • the laminate for producing a retardation plate satisfies the requirement P, the phase of the XZ polarized light with respect to the YZ polarized light is delayed or advanced.
  • the temperature T1 is preferably higher than Tg B, more preferably higher than Tg B + 5 ° C., and lower than TgA + 40 ° C., based on the glass transition temperature Tg A of the resin A and the glass transition temperature Tg B of the resin B. It can be lower than Tg A + 20 ° C. or lower than Tg A + 10 ° C.
  • Tg B the glass transition temperature
  • the uniaxial stretching can be performed by a conventionally known method.
  • a method of uniaxially stretching in the longitudinal direction usually coincides with the MD direction
  • a difference in peripheral speed between rolls or uniaxially in the transverse direction (usually coincides with the TD direction) using a tenter.
  • stretching etc. are mentioned.
  • Examples of the method of uniaxially stretching in the machine direction include an IR heating method and a float method between rolls, and the float method is preferable because a retardation plate with high optical uniformity can be obtained.
  • a tenter method can be mentioned as a method of uniaxially stretching in the transverse direction.
  • a temperature difference may be applied in the film width direction in the stretching zone in order to reduce stretching unevenness and thickness unevenness.
  • a temperature difference may be applied in the film width direction in the stretching zone in order to reduce stretching unevenness and thickness unevenness.
  • a known method such as adjusting the opening degree of the hot air nozzle in the width direction or controlling the heating by arranging IR heaters in the width direction. Can do.
  • a second stretching step is performed.
  • the retardation plate manufacturing laminate stretched in one direction in the first stretching step is stretched in another direction substantially orthogonal to the stretching direction in the first stretching step.
  • being substantially orthogonal means that the angle formed by the stretching direction in the first stretching step and the stretching direction in the second stretching step is usually 85 ° or more, preferably 89 ° or more, and usually 95 ° or less. , Preferably 91 ° or less.
  • the laminate for producing a retardation plate is stretched at a temperature T2 lower than the temperature T1. That is, the retardation plate manufacturing laminate is uniaxially stretched at a relatively low temperature T2.
  • a phase difference occurs in each of the a layer and the b layer according to the structure of the laminate for producing a retardation plate, the stretching temperature T2, the stretching ratio, and the like, and a retardation plate including the a layer and the b layer A phase difference is produced also in the whole laminate for production.
  • the stretching in the second stretching step causes the XZ.
  • the phase of polarized light with respect to YZ polarized light advances, and when the phase of XZ polarized light with respect to YZ polarized light advances due to stretching in the first stretching step, the phase of XZ polarized light with respect to YZ polarized light is delayed by stretching in the second stretching step.
  • the temperature T2 is preferably higher than Tg B ⁇ 20 ° C., more preferably higher than Tg B ⁇ 10 ° C., and lower than Tg B + 5 ° C., based on the glass transition temperature Tg B of the resin B. More preferably, it is lower than Tg B.
  • the stretching temperature T2 is made higher than the lower limit of the temperature range, the laminate for producing a retardation plate can be prevented from breaking or becoming clouded during stretching, and when the stretching temperature T2 is made lower than the upper limit of the temperature range, the layer b
  • the phase differences Reb and Rtb can be stably kept within a desired range.
  • the difference between the temperature T1 and the temperature T2 is usually 5 ° C. or higher, preferably 10 ° C. or higher.
  • the polarizing plate compensation function can be stably exhibited in the retardation plate.
  • it is 100 degrees C or less from a viewpoint of industrial productivity.
  • the uniaxial stretching in the second stretching step a method similar to the method that can be adopted in the uniaxial stretching in the first stretching step can be applied.
  • the uniaxial stretching in the second stretching step is preferably performed at a smaller stretching ratio than the uniaxial stretching in the first stretching step.
  • the first draw ratio is preferably 2 to 4 times
  • the second draw ratio is preferably 1.1 to 2 times.
  • the combination of the stretching directions in the first stretching step and the second stretching step is, for example, stretching in the longitudinal direction in the first stretching step and stretching in the transverse direction in the second stretching step, or stretching in the transverse direction in the first stretching step.
  • stretching process to extend
  • stretching process and to extend to the diagonal direction substantially orthogonal to it at a 2nd extending
  • stretching process and to extend
  • the vertical direction and the horizontal direction are generally substantially orthogonal.
  • the stretching temperature is applied to the a layer and the b layer in each of the first stretching step and the second stretching step.
  • a phase difference according to the stretching direction, the stretching ratio, and the like occurs.
  • the phase differences generated in the a layer and the b layer in each of the first stretching step and the second stretching step are synthesized. As a result, a phase difference sufficient to develop an optical function such as a polarizing plate compensation function is generated.
  • the manufacturing method of the retardation plate described above is simpler than the conventional method, and thus can be expected to improve productivity.
  • a desired retardation plate is obtained by applying a shrinkage force by a shrinkable film to a resin film, but it is complicated to control the direction and degree of shrinkage.
  • the magnitude of the shrinkage force varies depending on the film thickness of the shrinkable film, the conditions at the time of shrinkage, etc., so it is difficult to adjust the accuracy of shrinkage, and it is possible to produce a wide retardation plate. was difficult.
  • the manufacturing method of the phase difference plate described above it is only necessary to stretch the laminate for manufacturing the phase difference plate.
  • the process is simple and the manufacturing method is simple. Further, in the above-described method for producing a retardation plate, shrinkage is not necessary, and only stretching is performed, and since stretching is relatively easy to adjust in accuracy, it is easy to widen the retardation plate. Furthermore, for example, it is conceivable to prepare films having different retardations separately, and laminate them to produce a retardation plate having a polarizing plate compensation function. In that case, the lamination angle is adjusted precisely. As a result, the adjustment was complicated. Further, when an adhesive is used for bonding, an apparatus and time for curing the adhesive are provided, which is complicated.
  • the method for producing a retardation plate of the present invention other processes may be performed in addition to the above-described laminate forming process, first stretching process, and second stretching process.
  • the means for heating the laminate for producing a retardation plate include an oven-type heating device, a radiation heating device, or immersion in a liquid. Of these, an oven-type heating device is preferable.
  • the heating temperature in the preheating step is usually a stretching temperature of ⁇ 40 ° C. or more, preferably a stretching temperature of ⁇ 30 ° C. or more, and usually a stretching temperature of + 20 ° C. or less, preferably a stretching temperature of + 15 ° C. or less.
  • the stretching temperature means the set temperature of the heating device.
  • the stretched film may be fixed after the first stretching step and / or the second stretching step.
  • the temperature in the fixing treatment is usually room temperature or higher, preferably stretching temperature ⁇ 40 ° C. or higher, and usually stretching temperature + 30 ° C. or lower, preferably stretching temperature + 20 ° C. or lower.
  • the retardation plate of the present invention is obtained by the manufacturing method described above.
  • the retardation plate of the present invention is a retardation plate having a laminated structure including at least an a layer containing a resin A and a b layer containing a resin B.
  • the retardation is expressed by performing the stretching treatment in the first and second stretching steps.
  • the in-plane retardation Rea of the a layer and the retardation Rta in the thickness direction, and the in-plane retardation Reb of the b layer and the retardation Rtb in the thickness direction are expressed by the following formulas 1 to 4.
  • the in-plane retardation Rea of the a layer of the retardation plate of the present invention is usually greater than 0 nm, preferably greater than 5 nm, more preferably greater than 10 nm, usually less than 50 nm, preferably less than 45 nm, more preferably less than 40 nm. .
  • the retardation Rta in the thickness direction of the a layer of the phase difference plate of the present invention is usually greater than 50 nm, preferably greater than 60 nm, more preferably greater than 70 nm, usually less than 100 nm, preferably less than 95 nm, more preferably less than 90 nm. is there.
  • the in-plane retardation Reb of the b layer of the retardation plate of the present invention is usually greater than 100 nm, preferably greater than 110 nm, more preferably greater than 120 nm, usually less than 150 nm, preferably less than 145 nm, more preferably less than 140 nm. .
  • the retardation Rtb in the thickness direction of the b layer of the retardation plate of the present invention is usually greater than ⁇ 100 nm, preferably greater than ⁇ 90 nm, more preferably greater than ⁇ 80 nm, usually less than ⁇ 40 nm, preferably less than ⁇ 50 nm, more Preferably, it is less than -60 nm.
  • the in-plane retardation Rea and the thickness direction retardation Rta of the a layer, and the in-plane retardation Reb and the thickness direction retardation Rtb of the b layer fall within the above ranges, so that the retardation plate of the present invention has a polarizing plate compensation function. It can be demonstrated.
  • these retardation Rea, Rta, Reb, and Rtb what is necessary is just to adjust the draw ratio and extending
  • the in-plane retardation (Rea and Reb) of each layer is
  • Ny represents a refractive index in a direction perpendicular to the thickness direction (in-plane direction) and orthogonal to the Nx direction, and Th represents a film thickness.
  • the retardation in the thickness direction (Rta and Rtb) of each layer is ⁇
  • Nz is the refractive index in the thickness direction
  • Th is It represents a film thickness.
  • the retardation is evaluated for light having a wavelength of 550 nm.
  • Each of the retardations Rea, Rta, Reb, and Rtb is described in J. Org. A. It can be measured with a spectroscopic ellipsometer M-2000U manufactured by Woollam.
  • the ratio R 40 / Re between the retardation Re at an incident angle of 0 ° and the retardation R 40 at an incident angle of 40 ° is preferably 0.92 or more, more preferably 0.95 or more. , Preferably 1.08 or less, more preferably 1.05 or less.
  • the retardation Re at an incident angle of 0 ° is preferably 50 nm or more, more preferably 100 nm or more, and preferably 400 nm or less, and 350 nm or less. More preferred.
  • the incident angle 0 ° is the normal direction of the phase difference plate
  • the incident angle 40 ° is an angle inclined by 40 ° from the normal direction of the phase difference plate.
  • the direction in which the observation angle is tilted is not particularly limited, and the value of R 40 when tilted in any one direction may satisfy the requirement.
  • the wavelength for measuring the retardation Re and R 40 can be any wavelength within the visible light region, preferably 550 nm.
  • the retardations Re and R 40 at the incident angles of 0 ° and 40 ° can be measured by the parallel Nicol rotation method using KOBRA-WR manufactured by Oji Scientific Instruments.
  • the refractive index in a slow axis direction in a plane n x and the refractive index of the refractive index n y and a thickness direction in the direction it perpendicular in the plane n z and the n x> n z> n It is preferable to satisfy the relationship of y .
  • the refractive indexes nx , nz, and ny are calculated by Re and R 40, the thickness of the retardation plate, and the average refractive index n ave of the retardation plate.
  • n ave is determined by the following equation.
  • n ave ⁇ (n i ⁇ L i ) / ⁇ L i n i : Refractive index of i-layer resin
  • L i Film thickness of i-layer
  • the retardation plate of the present invention may shrink in the longitudinal and transverse directions by heat treatment at 60 ° C., 90% RH, 100 hours, but the shrinkage rate is preferably 0.5% or less, More preferably, it is 0.3% or less. If the shrinkage rate is excessive, when the retardation plate of the present invention is used in a high-temperature and high-humidity environment, the retardation plate may be deformed by shrinkage stress and may be peeled off from the display device.
  • the thickness of the retardation film of the present invention is preferably 10 ⁇ m or more, more preferably 30 ⁇ m or more, and preferably 200 ⁇ m or less, more preferably 150 ⁇ m or less, as the total thickness of the a layer and b layer. Furthermore, it is preferable that the variation in the thickness of the a layer and the b layer is 1 ⁇ m or less over the entire surface. Thereby, variation in color tone can be reduced. In addition, the color change after long-term use can be made uniform. In order to realize this, the thickness variation of the a layer and the b layer in the laminate for producing a retardation plate may be 1 ⁇ m or less over the entire surface.
  • the total light transmittance, haze, ⁇ YI, JIS pencil hardness, and the outer surface are substantially flat with no linear concave portions or linear convex portions. This is the same as the laminate for producing the retardation plate.
  • the retardation plate of the present invention may have other layers in addition to the a layer and the b layer.
  • other layers include an adhesive layer that bonds the a and b layers, a mat layer that improves the slipping property of the film, a hard coat layer such as an impact-resistant polymethacrylate resin layer, an antireflection layer, and an antifouling layer. Etc.
  • the retardation plate of the present invention can have a width-wise dimension of 1500 mm to 2000 mm.
  • the retardation plate of the present invention Since the retardation plate of the present invention has an excellent polarizing plate compensation function, it can be applied to a liquid crystal display device alone or in combination with other members.
  • a liquid crystal display device includes a pair of polarizing plates (light incident side polarizing plate and light emitting side polarizing plate) arranged so that their absorption axes are substantially orthogonal to each other, and a liquid crystal cell provided between the pair of polarizing plates.
  • substantially orthogonal means that the angle formed by the absorption axis is usually 85 ° or more, preferably 89 ° or more, usually 95 ° or less, preferably 91 ° or less.
  • the retardation plate of the present invention may be provided on the light incident side of the liquid crystal cell, may be provided on the light output side of the liquid crystal cell, or both the light incident side and the light output side of the liquid crystal cell. May be provided.
  • the pair of polarizing plates, the retardation plate of the present invention, and the liquid crystal cell are integrally provided as a liquid crystal panel, and the liquid crystal panel is irradiated with light from a light source to display an image on a display surface existing on the light emitting side of the liquid crystal panel Is displayed.
  • the retardation plate of the present invention since the retardation plate of the present invention exhibits an excellent polarizing plate compensation function, it is possible to reduce light leakage when the display surface of the liquid crystal display device is viewed obliquely.
  • the retardation plate of the present invention usually has an excellent optical function in addition to the polarizing plate compensation function, it is possible to further improve the visibility of the liquid crystal display device.
  • liquid crystal cell display modes include in-plane switching (IPS), vertical alignment (VA), multi-domain vertical alignment (MVA), continuous spin wheel alignment (CPA), and hybrid alignment nematic (HAN).
  • IPS in-plane switching
  • VA vertical alignment
  • MVA multi-domain vertical alignment
  • CPA continuous spin wheel alignment
  • HAN hybrid alignment nematic
  • examples thereof include a twisted nematic (TN) method, a super twisted nematic (STN) method, an optically compensated bend (OCB) method, and a blue phase mode method.
  • TN twisted nematic
  • STN super twisted nematic
  • OOB optically compensated bend
  • blue phase mode method a blue phase mode method.
  • the in-plane switching method and the vertical alignment method are preferable, and the in-plane switching method is particularly preferable.
  • the in-plane switching type liquid crystal cell has a wide viewing angle, the viewing angle can be further expanded by applying the retardation plate of the present invention.
  • the retardation plate of the present invention may be bonded to a liquid crystal cell or a polarizing plate.
  • a known adhesive can be used for bonding.
  • the retardation plate of the present invention may be used alone or in combination of two or more.
  • the retardation film of the present invention when the retardation film of the present invention is provided in a liquid crystal display device, it may be used in combination with another retardation film.
  • the retardation plate of the present invention when the retardation plate of the present invention is provided in a liquid crystal display device having a vertical alignment type liquid crystal cell, another position for improving the viewing angle characteristics between the pair of polarizing plates in addition to the retardation plate of the present invention is provided.
  • a phase difference plate may be provided.
  • the retardation plate of the present invention can be used for applications other than those described above.
  • the retardation plate of the present invention is a quarter wavelength plate, and this quarter wavelength plate is combined with a linear polarizer, It can be a circularly polarizing plate.
  • the angle formed by the slow axis of the quarter wave plate and the absorption axis of the linear polarizer is preferably 45 ⁇ 2 °.
  • the retardation plate of the present invention can also be used as a protective film for a polarizing plate.
  • the polarizing plate usually includes a polarizer and protective films bonded to both sides thereof. If the retardation film of the present invention is bonded to a polarizer, the retardation film of the present invention can be used as a protective film. In this case, since the protective film is omitted, the liquid crystal display device can be thinned.
  • the omnidirectional contrast is usually 60 or more, more preferably 80 or more, and even more preferably 170 or more. Such numerical values can improve the display quality when viewed from an oblique direction.
  • ⁇ Evaluation methods (1) Measuring method of thickness The film thickness of the film was measured using a contact-type thickness meter. The thickness of each layer constituting the film was embedded in an epoxy resin, then sliced using a microtome (manufactured by Yamato Kogyo Co., Ltd., product name “RUB-2100”), and the cross section was observed using a scanning electron microscope And measured.
  • a microtome manufactured by Yamato Kogyo Co., Ltd., product name “RUB-2100”
  • Polycarbonate resin and styrene-maleic anhydride copolymer resin were simultaneously extruded from the multi-manifold die at 260 ° C. to form a film.
  • the film-like molten resin was cast on a cooling roll adjusted to a surface temperature of 130 ° C., and then passed between two cooling rolls adjusted to a surface temperature of 50 ° C. to obtain a polycarbonate resin layer (a layer: 16 ⁇ m) and styrene -A laminate 1 for producing a retardation plate having a width of 1350 mm and a thickness of 196 ⁇ m comprising a maleic anhydride copolymer resin layer (b layer: 180 ⁇ m) was obtained (laminate formation step).
  • Example 1 The laminate 1 obtained in Production Example 1 was supplied to a tenter transverse uniaxial stretching machine and stretched in the transverse direction at a stretching temperature of 150 ° C. and a stretching ratio of 2.7 (first stretching step). Subsequently, the stretched film was supplied to a longitudinal uniaxial stretching machine and stretched in the longitudinal direction at a stretching temperature of 128 ° C. and a stretching ratio of 1.25 to obtain a retardation film 1 (second stretching step). About the obtained phase difference plate 1, the in-plane retardation Rea of the a layer and the retardation Rta in the thickness direction, and the in-plane retardation Reb of the b layer and the retardation Rtb in the thickness direction were measured. The results are shown in Table 1.
  • FIG. 2 shows a plot of the ratio R 40 / Re between the retardation Re at the incident angle of 0 ° and the retardation R 40 at the incident angle of 40 ° of the obtained retardation plate 1 in increments of 15 °.
  • Example 2 The laminate 1 obtained in Production Example 1 was supplied to a tenter transverse uniaxial stretching machine and stretched in the transverse direction at a stretching temperature of 150 ° C. and a stretching ratio of 2.7 (first stretching step). Subsequently, the stretched film was supplied to a longitudinal uniaxial stretching machine and stretched in the longitudinal direction at a stretching temperature of 130 ° C. and a stretching ratio of 1.35 to obtain a retardation film 2 (second stretching step). About the obtained phase difference plate 2, the in-plane retardation Rea of the a layer and the retardation Rta in the thickness direction, and the in-plane retardation Reb of the b layer and the retardation Rtb in the thickness direction were measured. The results are shown in Table 1.
  • FIG. 4 shows a plot of the ratio R 40 / Re between the retardation Re at the incident angle of 0 ° and the retardation R 40 at the incident angle of 40 ° of the obtained retardation plate 2 in increments of 15 °. Further, when the display characteristics of the obtained retardation plate 2 are visually evaluated in the manner described above, even when the screen is viewed from the front, it is displayed even when viewed from an oblique direction within a polar angle of 80 ° from all directions. Was good and uniform. Table 1 shows the omnidirectional contrast obtained by optical simulation using this 4 ⁇ 4 matrix for this liquid crystal display device, and FIG. 5 shows the contrast contour map.
  • Example 3 The laminate 1 obtained in Production Example 1 was supplied to a tenter transverse uniaxial stretching machine and stretched in the transverse direction at a stretching temperature of 153 ° C. and a stretching ratio of 2.7 (first stretching step). Subsequently, the stretched film was supplied to a longitudinal uniaxial stretching machine, and stretched in the longitudinal direction at a stretching temperature of 130 ° C. and a stretching ratio of 1.35 to obtain a retardation film 3 (second stretching step). About the obtained phase difference plate 3, the in-plane retardation Rea of the a layer and the retardation Rta in the thickness direction, and the in-plane retardation Reb of the b layer and the retardation Rtb in the thickness direction were measured. The results are shown in Table 1.
  • FIG. 6 shows a plot of the ratio R 40 / Re between the retardation Re at the incident angle of 0 ° and the retardation R 40 at the incident angle of 40 ° of the obtained retardation plate 3 in increments of 15 °. Further, when the display characteristics of the obtained retardation plate 3 are visually evaluated in the manner described above, even when the screen is viewed from the front, it is displayed even when viewed from an oblique direction within a polar angle of 80 ° from all directions. Was good and uniform. Table 1 shows the omnidirectional contrast obtained by optical simulation using a 4 ⁇ 4 matrix for this liquid crystal display device, and FIG. 7 shows a contrast contour map.
  • FIG. 8 shows a plot of the ratio R 40 / Re between the retardation Re at the incident angle 0 ° and the retardation R 40 at the incident angle 40 ° of the obtained retardation plate 4 in increments of 15 °. Further, when the display characteristics of the obtained retardation plate 4 were visually evaluated in the manner described above, the display was good when the screen was viewed from the front, but the display was viewed from an oblique direction within a polar angle of 80 °. In the case, the light leakage was large and the display performance was remarkably inferior.
  • Table 1 shows the omnidirectional contrast obtained by optical simulation using a 4 ⁇ 4 matrix for this liquid crystal display device, and FIG. 9 shows a contrast contour map.
  • Example 4 A laminate 2 having a thickness of 176 ⁇ m was obtained in exactly the same manner as in Production Example 1 except that the thickness of the styrene-maleic anhydride copolymer resin layer (b layer) was 160 ⁇ m (laminate formation step).
  • the laminate 2 was supplied to a tenter transverse uniaxial stretching machine and stretched in the transverse direction at a stretching temperature of 150 ° C. and a stretching ratio of 2.7 (first stretching step). Subsequently, the stretched film was supplied to a longitudinal uniaxial stretching machine and stretched in the longitudinal direction at a stretching temperature of 128 ° C. and a stretching ratio of 1.25 to obtain a retardation film 5 (second stretching step).
  • FIG. 10 shows a plot of the ratio R 40 / Re between the retardation Re at the incident angle 0 ° and the retardation R 40 at the incident angle 40 ° of the obtained retardation plate 5 in increments of 15 °.
  • Example 5 A laminate 3 having a thickness of 200 ⁇ m was obtained in exactly the same manner as in Production Example 1 except that the thickness of the polycarbonate resin layer (a layer) was 20 ⁇ m (laminate formation step).
  • the laminate 3 was supplied to a tenter transverse uniaxial stretching machine and stretched in the transverse direction at a stretching temperature of 150 ° C. and a stretching ratio of 2.7 (first stretching step).
  • the stretched film was supplied to a longitudinal uniaxial stretching machine, and stretched in the longitudinal direction at a stretching temperature of 128 ° C. and a stretching ratio of 1.25 to obtain a retardation plate 6 (second stretching step).
  • the obtained retardation plate 6 was measured for the in-plane retardation Rea and the thickness direction retardation Rta of the a layer, and the in-plane retardation Reb and the thickness direction retardation Rtb of the b layer.
  • the results are shown in Table 1.
  • Obtained retardation plate 6, met the relation of n x> n z> n y .
  • the laminate 3 used for manufacturing the retardation film 6 satisfied the requirement P.
  • FIG. 12 shows a plot of the ratio R 40 / Re between the retardation Re of the obtained retardation plate 6 at an incident angle of 0 ° and the retardation R 40 at an incident angle of 40 ° in increments of 15 °.
  • the retardation plate and the manufacturing method thereof of the present invention can be arbitrarily used for optical applications, and are particularly suitable for use in a liquid crystal display device.

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Abstract

　固有複屈折値が正である樹脂Ａと固有複屈折値が負である樹脂Ｂとを共押出し又は共流延し樹脂Ａを含有するａ層と樹脂Ｂを含有するｂ層とを含む積層体を形成する工程と、該積層体を温度Ｔ１で一方向に延伸する工程と、その後温度Ｔ１より低い温度Ｔ２において前記延伸方向とは略直交する方向へ延伸する工程とを経て、ａ層の面内レタデーションＲｅａ及び厚み方向のレタデーションＲｔａ並びにｂ層の面内レタデーションＲｅｂ及び厚み方向のレタデーションＲｔｂが０ｎｍ＜Ｒｅａ＜５０ｎｍ、５０ｎｍ＜Ｒｔａ＜１００ｎｍ、１００ｎｍ＜Ｒｅｂ＜１５０ｎｍ及び－１００ｎｍ＜Ｒｔｂ＜－４０ｎｍを満たす位相差板を製造する。これにより、製造工程が簡便な新たな製造方法で製造できる位相差板を提供する。

Description

位相差板及びその製造方法並びに液晶表示装置
　本発明は位相差板及びその製造方法並びに液晶表示装置に関し、より詳しくは液晶表示装置の光学補償に好適な位相差板及びその製造方法並びにその位相差板を用いた液晶表示装置に関する。
　液晶表示装置は、一般に、液晶セルと、この液晶セルを挟むように配置される一対の偏光板（入射側偏光板および出射側偏光板）とを備えて構成される。一対の偏光板は、ＶＡモードやＩＰＳモード等の一般的な液晶表示モードの場合には、通常、クロスニコル配置、すなわち、各偏光板が有する吸収軸が略直交するように配置され、無電界時には黒表示（光の透過を遮断）となるように設計されている。
　しかしながら、このような液晶表示装置を斜め方向から観察した場合には、一対の偏光板の吸収軸が見かけ上直交よりも大きな角度（鈍角）となることにより、その結果光漏れが生じることがある。すなわち、液晶表示装置を斜め方向から観察した場合の黒表示が、正面方向から観察した場合の黒表示に比べて不完全になるため、液晶表示装置を斜め方向から観察した場合には、液晶表示装置を正面方向から観察した場合に比べてコントラストが低下することがある。
　そこで、このような光漏れを低減するために、液晶表示装置においては、通常、一対の偏光板の間に、これらの偏光板に起因する光漏れを補償（以下、適宜、「偏光板補償」と称する。）するための位相差板が設けられる。偏光板補償機能を実現する手段として、従来、面内の遅相軸方向の屈折率ｎｘと、それに面内で直交する方向の屈折率ｎｙと、厚み方向の屈折率ｎｚとが、ｎｘ＞ｎｚ＞ｎｙの関係を満たす位相差板を、前記の一対の偏光板の間に挟み込むことが提案されている。例えば、特許文献１には、樹脂フィルムを延伸する際に、その樹脂フィルムの片面又は両面に収縮性フィルムを接着して積層体を形成し、その積層体を加熱延伸して前記樹脂フィルムの延伸方向と直交する方向の収縮力を付与することによって、０＜（ｎｘ－ｎｚ）／（ｎｘ－ｎｙ）＜１の関係を満たす位相差板を得ることが記載されている。
特開平５－１５７９１１号公報（対応米国特許：ＵＳ５，２４５，４５６）
　しかしながら、特許文献１の技術では、特定のフィルムを準備して特殊な処理を施すため、位相差板の製造方法が煩雑であるという課題がある。また、特許文献１の技術では、積層体を収縮させて得られることから、幅の広い位相差板を製造することが困難であるという課題もある。
　本発明の目的は、上記の課題に鑑みてなされたものであって、幅広で、かつ簡便に製造できる位相差板、その位相差板を製造する製造方法、並びに、その位相差板を備えた液晶表示装置を提供することである。
　上述した課題を解決し、目的を達成するために、本発明者は鋭意検討した結果、固有複屈折値が正である樹脂Ａと負である樹脂Ｂとを共押出し又は共流延して得られる積層体に対し、異なる温度で略直交する異なる方向にそれぞれ延伸するという簡単な方法により、偏光板補償機能を発揮するのに適したレタデーション（位相差ともいう。）を有する位相差板を製造できることを見出し、本発明を完成させた。
　即ち、本発明は以下の〔１〕～〔５〕を要旨とする。
　〔１〕　位相差板の製造方法であって、
　固有複屈折値が正である樹脂Ａと、固有複屈折値が負である樹脂Ｂとを共押出しまたは共流延して、樹脂Ａを含有するａ層と樹脂Ｂを含有するｂ層とを含む積層体を形成する工程と、
　該積層体を温度Ｔ１で一方向に延伸する第一延伸工程と、
　前記第一延伸工程の後に、温度Ｔ１より低い温度Ｔ２において前記の延伸方向に略直交する他方向へ延伸して、位相差板を得る第二延伸工程と、を備え、
　前記位相差板は、延伸処理が施されたａ層の面内レタデーションＲｅａ、延伸処理が施されたａ層の厚み方向のレタデーションＲｔａ、延伸処理が施されたｂ層の面内レタデーションＲｅｂ、延伸処理が施されたｂ層の厚み方向のレタデーションＲｔｂとして、式１～式４を満足する位相差板の製造方法。
　０ｎｍ＜Ｒｅａ＜５０ｎｍ　　・・・式１
　５０ｎｍ＜Ｒｔａ＜１００ｎｍ　　・・・式２
　１００ｎｍ＜Ｒｅｂ＜１５０ｎｍ　　・・・式３
　－１００ｎｍ＜Ｒｔｂ＜－４０ｎｍ　　・・・式４
　〔２〕　樹脂Ａのガラス転移温度ＴｇＡと樹脂Ｂのガラス転移温度ＴｇＢとがＴｇＡ＞ＴｇＢ＋５℃の関係を満足する〔１〕記載の位相差板の製造方法。
　〔３〕　〔１〕または〔２〕に記載の製造方法により得られる位相差板。
　〔４〕　各吸収軸が略直交するように配置される一対の偏光板と、前記一対の偏光板の間に設けられる液晶セルと、を備える液晶表示装置であって、
　前記一対の偏光板のいずれかと前記液晶セルとの間に配置される〔３〕に記載の位相差板を備える液晶表示装置。
　〔５〕　前記液晶セルの表示モードがインプレーンスイッチング方式である〔４〕記載の液晶表示装置。
　本発明の位相差板及びその製造方法によれば、一対の偏光板に起因する光漏れを補償できる、比較的幅広の位相差板を簡便に製造できるという効果がある。また、本発明の液晶表示装置は、簡便に製造できる本発明の位相差板を備えるため、コストダウンを実現できる。
図１は、ａ層を構成する樹脂Ａのガラス転移温度ＴｇＡが高く、ｂ層を構成する樹脂Ｂのガラス転移温度ＴｇＢが低いと仮定した場合に、位相差板製造用積層体のａ層及びｂ層をそれぞれ延伸したときの位相差Δの温度依存性と、位相差板製造用積層体（ここでは、ａ層＋ｂ層）を延伸したときの位相差Δの温度依存性の一例を示す図である。 図２は、本発明の実施例１で製造した位相差板１の入射角０°におけるレタデーションＲｅと、入射角４０°におけるレタデーションＲ４０との比Ｒ４０／Ｒｅを方位角１５°刻みでプロットした図である。 図３は、本発明の実施例１で測定されたコントラスト等高線図である。 図４は、本発明の実施例２で製造した位相差板２の入射角０°におけるレタデーションＲｅと、入射角４０°におけるレタデーションＲ４０との比Ｒ４０／Ｒｅを方位角１５°刻みでプロットした図である。 図５は、本発明の実施例２で測定されたコントラスト等高線図である。 図６は、本発明の実施例３で製造した位相差板３の入射角０°におけるレタデーションＲｅと、入射角４０°におけるレタデーションＲ４０との比Ｒ４０／Ｒｅを方位角１５°刻みでプロットした図である。 図７は、本発明の実施例３で測定されたコントラスト等高線図である。 図８は、比較例１で製造した位相差板４の入射角０°におけるレタデーションＲｅと、入射角４０°におけるレタデーションＲ４０との比Ｒ４０／Ｒｅを方位角１５°刻みでプロットした図である。 図９は、比較例１で測定されたコントラスト等高線図である。 図１０は、本発明の実施例４で製造した位相差板５の入射角０°におけるレタデーションＲｅと、入射角４０°におけるレタデーションＲ４０との比Ｒ４０／Ｒｅを方位角１５°刻みでプロットした図である。 図１１は、本発明の実施例４で測定されたコントラスト等高線図である。 図１２は、本発明の実施例５で製造した位相差板５の入射角０°におけるレタデーションＲｅと、入射角４０°におけるレタデーションＲ４０との比Ｒ４０／Ｒｅを方位角１５°刻みでプロットした図である。 図１３は、本発明の実施例５で測定されたコントラスト等高線図である。
　以下、例示物や実施形態を挙げて本発明について詳細に説明するが、本発明は以下に挙げる例示物や実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施できる。また、後述する樹脂Ａの符号「Ａ」、樹脂Ｂの符号「Ｂ」、ａ層の符号「ａ」およびｂ層の符号「ｂ」は、いずれもその符号が付された要素を他の要素から区別するために付した符号であり、要素の区別以外の意味を有するものではない。
〔１．本発明の位相差板の製造方法〕
　本発明の位相差板は、固有複屈折値が正である樹脂Ａと、固有複屈折値が負である樹脂Ｂとを共押出しまたは共流延し、樹脂Ａを含有するａ層と樹脂Ｂを含有するｂ層とを含む積層体（以下、適宜「位相差板製造用積層体」という。）を形成する工程（積層体形成工程）と、位相差板製造用積層体を温度Ｔ１で一方向に延伸する第一延伸工程と、第一延伸工程の後に温度Ｔ１より低い温度Ｔ２において前記の延伸方向とは略直交する他方向へ延伸する第二延伸工程とを行う製造方法により製造される。
　〔１－１．積層体形成工程〕
　積層体形成工程では、固有複屈折値が正である樹脂Ａと固有複屈折値が負である樹脂Ｂとを、共押出しまたは共流延により位相差板製造用積層体を形成するが、後述する観点から共押出し方法が好ましい。ここで、固有複屈折値が正であるとは、延伸方向の屈折率がそれに直交する方向の屈折率よりも大きくなることを意味し、固有複屈折値が負であるとは、延伸方向の屈折率がそれに直交する方向の屈折率よりも小さくなることを意味する。固有複屈折値は誘電率分布から計算することもできる。
　（ｉ．樹脂Ａ）
　樹脂Ａは熱可塑性樹脂であることが好ましい。樹脂Ａに含まれる重合体の例を挙げると、ポリエチレン、ポリプロピレン等のオレフィン重合体；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等のポリエステル重合体；ポリフェニレンサルファイド等のポリアリーレンサルファイド重合体；ポリビニルアルコール重合体、ポリカーボネート重合体、ポリアリレート重合体、セルロースエステル重合体、ポリエーテルスルホン重合体、ポリスルホン重合体、ポリアリルサルホン重合体、ポリ塩化ビニル重合体、ノルボルネン重合体、棒状液晶ポリマーなどが挙げられる。なお、これらの重合体は１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。また、重合体は単独重合体でもよく共重合体でもよい。これらの中でも、位相差発現性、低温での延伸性、およびａ層とａ層以外の層との接着性の観点からポリカーボネート重合体が好ましい。
　樹脂Ａは配合剤を含んでいてもよい。配合剤の例を挙げると、滑剤；層状結晶化合物；無機微粒子；酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、耐候安定剤、紫外線吸収剤、近赤外線吸収剤等の安定剤；可塑剤；染料や顔料等の着色剤；帯電防止剤；などが挙げられる。中でも、滑剤や紫外線吸収剤は、可撓性や耐候性を向上させることができるので好ましい。なお配合剤の量は、本発明の効果を著しく損なわない範囲で適宜定めることができ、例えば、位相差板製造用積層体の１ｍｍ厚での全光線透過率が８０％以上を維持できる範囲とすればよい。
　滑剤としては、例えば、二酸化ケイ素、二酸化チタン、酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、硫酸バリウム、硫酸ストロンチウムなどの無機粒子；ポリメチルアクリレート、ポリメチルメタクリレート、ポリアクリロニトリル、ポリスチレン、セルロースアセテート、セルロースアセテートプロピオネート等の有機粒子などが挙げられる。中でも、滑剤としては有機粒子が好ましい。
　紫外線吸収剤としては、例えば、オキシベンゾフェノン系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物、サリチル酸エステル系化合物、ベンゾフェノン系紫外線吸収剤、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、アクリロニトリル系紫外線吸収剤、トリアジン系化合物、ニッケル錯塩系化合物、無機粉体などが挙げられる。好適な紫外線吸収剤の具体例を挙げると、２，２’－メチレンビス（４－（１，１，３，３－テトラメチルブチル）－６－（２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）フェノール）、２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔｅｒｔ－ブチル－５’－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール、２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－６－（５－クロロベンゾトリアゾール－２－イル）フェノール、２，２’－ジヒドロキシ－４，４’－ジメトキシベンゾフェノン、２，２’，４，４’－テトラヒドロキシベンゾフェノンなどが挙げられ、特に好適なものとしては、２，２’－メチレンビス（４－（１，１，３，３－テトラメチルブチル）－６－（２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）フェノール）が挙げられる。
　なお、配合剤は１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　樹脂Ａの重量平均分子量は、樹脂Ａを溶融押し出し法や溶液流延法等の方法により実施できる範囲に調整することが好ましい。
　樹脂Ａのガラス転移温度ＴｇＡは、通常８０℃以上、好ましくは９０℃以上、より好ましくは１００℃以上、更に好ましくは１１０℃以上、特に好ましくは１２０℃以上である。ガラス転移温度ＴｇＡがこのように高いことにより、樹脂Ａの配向緩和を低減することができる。なお、ガラス転移温度ＴｇＡの上限に特に制限は無いが、通常は２００℃以下である。
　後述する樹脂Ｂのガラス転移温度ＴｇＢにおける樹脂Ａの破断伸度は、５０％以上であることが好ましく、８０％以上であることがより好ましい。破断伸度がこの範囲にあれば、延伸により安定的に本発明の位相差板を作製することができる。なお破断伸度は、ＪＩＳＫ７１２７記載の試験片タイプ１Ｂの試験片を用いて、引っ張り速度１００ｍｍ／分によって求める。
　（ｉｉ．樹脂Ｂ）
　樹脂Ｂは熱可塑性樹脂であることが好ましい。樹脂Ｂに含まれる重合体の例を挙げると、スチレン又はスチレン誘導体の単独重合体または他のモノマーとの共重合体を含むポリスチレン系重合体；ポリアクリロニトリル重合体、ポリメチルメタクリレート重合体、あるいはこれらの多元共重合ポリマーなどが挙げられる。また、前記スチレン又はスチレン誘導体と共重合させる前記他のモノマーとしては、例えば、アクリロニトリル、無水マレイン酸、メチルメタクリレート、及びブタジエンが好ましいものとして挙げられる。なお、これらの重合体は１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。これらの中でも、位相差発現性が高いという観点から、ポリスチレン系重合体が好ましく、さらに耐熱性が高いという点で、スチレン又はスチレン誘導体と無水マレイン酸との共重合体が特に好ましい。
　樹脂Ｂは配合剤を含んでいてもよい。その例としては、樹脂Ａが含んでいてもよい配合剤と同様のものが挙げられる。配合剤の量は、本発明の効果を著しく損なわない範囲で適宜定めることができ、例えば、位相差板製造用積層体の１ｍｍ厚での全光線透過率が８０％以上を維持できる範囲とすればよい。なお、配合剤は１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　樹脂Ｂの重量平均分子量は、樹脂Ｂを溶融押し出し法や溶液流延法等の方法により実施できる範囲に調整することが好ましい。
　樹脂Ｂのガラス転移温度ＴｇＢは、通常８０℃以上、好ましくは９０℃以上、より好ましくは１００℃以上、更に好ましくは１１０℃以上、特に好ましくは１２０℃以上である。ガラス転移温度ＴｇＢがこのように高いことにより、樹脂Ｂの配向緩和を低減することができる。なお、ガラス転移温度ＴｇＢの上限に特に制限は無いが、通常は２００℃以下である。
　樹脂Ａのガラス転移温度ＴｇＡにおける樹脂Ｂの破断伸度は、５０％以上であることが好ましく、８０％以上であることがより好ましい。なお、樹脂Ｂの破断伸度の上限に特に制限は無いが、通常は２００％以下である。破断伸度がこの範囲にある樹脂であれば、延伸により安定的に本発明の位相差板を作製することができる。
　樹脂Ａのガラス転移温度ＴｇＡと、樹脂Ｂのガラス転移温度ＴｇＢとの差の絶対値は、好ましくは５℃より大きく、より好ましくは８℃以上であり、好ましくは４０℃以下、より好ましくは３０℃以下、特に好ましくは２０℃以下である。前記のガラス転移温度の差の絶対値が小さすぎると位相差発現の温度依存性が小さくなる傾向がある。一方、前記のガラス転移温度の差の絶対値が大きすぎるとガラス転移温度の高い樹脂の延伸がし難くなり、位相差板の平面性が低下しやすくなる可能性がある。なお、前記のガラス転移温度ＴｇＡは、ガラス転移温度ＴｇＢよりも高いことが好ましい。よって、樹脂Ａと樹脂Ｂとは通常はＴｇＡ＞ＴｇＢ＋５℃の関係を満足することが好ましい。
　（ｉｉｉ．積層体形成方法）
　上述した固有複屈折値が正である樹脂Ａと固有複屈折値が負である樹脂Ｂとを共押出しまたは共流延し、フィルム状の位相差板製造用積層体を形成する。このようにして位相差板製造用積層体を得て、得られた位相差板製造用積層体を延伸して位相差板を製造するようにすることで、通常は、得られる位相差板においてａ層及びｂ層が接着層を介さずに直接に接することになるので、位相差板の厚みを薄くすることが可能となり、光学的機能の発現の点で有利となる。
　本発明では共押出し方法を好適に用いることができるが、この共押出し方法としては、共押出Ｔダイ法、共押出インフレーション法、共押出ラミネーション法等が挙げられる。共押出しは、製造効率や、成形されるフィルム中に溶剤などの揮発性成分を残留させないという観点で優れた成形方法である。これらの中でも、共押出Ｔダイ法が好ましい。共押出Ｔダイ法にはフィードブロック方式およびマルチマニホールド方式があるが、ａ層の厚みのばらつきを少なくできる点でマルチマニホールド方式が特に好ましい。
　共押出Ｔダイ法を採用する場合、Ｔダイを有する押出機における樹脂の溶融温度は、各樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）よりも、８０℃高い温度以上にすることが好ましく、１００℃高い温度以上にすることがより好ましく、また、１８０℃高い温度以下にすることが好ましく、１５０℃高い温度以下にすることがより好ましい。押出機での溶融温度が過度に低いと、樹脂の流動性が不足するおそれがあり、逆に溶融温度が過度に高いと、樹脂が劣化する可能性がある。
　通常、ダイスの開口部から押出されたシート状の溶融樹脂は、冷却ドラムに密着させるようにする。溶融樹脂を冷却ドラムに密着させる方法は、特に制限されず、例えば、エアナイフ方式、バキュームボックス方式、静電密着方式などが挙げられる。
　冷却ドラムの数は特に制限されないが、通常は２本以上である。また、冷却ドラムの配置方法としては、例えば、直線型、Ｚ型、Ｌ型などが挙げられるが特に制限されない。またダイスの開口部から押出された溶融樹脂の冷却ドラムへの通し方も特に制限されない。
　冷却ドラムの温度により、押出されたシート状の樹脂の冷却ドラムへの密着具合が変化する。冷却ドラムの温度を上げると密着はよくなるが、温度を上げすぎるとシート状の樹脂が冷却ドラムから剥がれずに、ドラムに巻きつく不具合が発生するおそれがある。そのため、冷却ドラム温度は、ダイスから押し出す樹脂のうちドラムに接触する層の樹脂のガラス転移温度をＴｇとすると、好ましくは（Ｔｇ＋３０）℃以下、さらに好ましくは（Ｔｇ－５）℃～（Ｔｇ－４５）℃の範囲にする。そうすることにより滑りやキズなどの不具合を防止することができる。
　位相差板製造用積層体中の残留溶剤の含有量は少なくすることが好ましい。そのための手段としては、（１）原料となる樹脂の残留溶剤を少なくする；（２）位相差板製造用積層体を成形する前に樹脂を予備乾燥する；などの手段が挙げられる。予備乾燥は、例えば樹脂をペレットなどの形態にして、熱風乾燥機などで行われる。乾燥温度は１００℃以上が好ましく、乾燥時間は２時間以上が好ましい。予備乾燥を行うことにより、位相差板製造用積層体中の残留溶剤を低減させる事ができ、さらに押し出されたシート状の樹脂の発泡を防ぐことができる。
　（ｉｖ．位相差板製造用積層体）
　位相差板製造用積層体は、正の固有複屈折値を有する樹脂Ａを含有するａ層と負の固有複屈折値を有する樹脂Ｂを含有するｂ層とを含み、温度Ｔ１及びＴ２という異なる温度で互いに略直交する異なる角度に延伸することにより、ａ層及びｂ層それぞれにおいて各温度Ｔ１及びＴ２並びに延伸方向に応じて位相差が生じる。このようにしてａ層に生じた位相差とｂ層に生じた位相差とが合成され、本発明の位相差板ではａ層及びｂ層の積層体全体として、面内の遅相軸方向の屈折率ｎｘと、それに面内で直交する方向の屈折率ｎｙと、厚み方向の屈折率ｎｚとした際に、ｎｘ＞ｎｚ＞ｎｙの関係を満たす位相差板とすることができ、これにより、偏光板補償機能が発現するようになっている。
　延伸によりａ層及びｂ層に生じる位相差の大きさは、位相差板製造用積層体の構成（例えば、各層の数及び厚み等）、延伸温度、及び延伸倍率などに応じて決まる。そのため、位相差板製造用積層体の構成は、発現させようとする偏光板補償機能等の光学的機能に応じて定めればよい。本発明の位相差板において式１～式４で規定される位相差が発現するように位相差板製造用積層体の構成並びに延伸時の延伸温度及び延伸倍率等を定めれば、通常は、本発明の位相差板において偏光板補償機能が発現することになる。したがって、位相差板製造用積層体の構成は様々に設定できる。
　中でも、位相差板製造用積層体は、ある一方向への延伸方向（すなわち、一軸延伸方向）をＸ軸、一軸延伸方向に対してフィルム面内で直交する方向をＹ軸、およびフィルム厚み方向をＺ軸としたときに、フィルム面に垂直に入射しかつ電気ベクトルの振動面がＸＺ面にある直線偏光（以下、適宜「ＸＺ偏光」という。）の、フィルム面に垂直に入射しかつ電気ベクトルの振動面がＹＺ面にある直線偏光（以下、適宜「ＹＺ偏光」という。）に対する位相が、
　温度Ｔ１及びＴ２のうちの一方（通常は温度Ｔ１）でＸ軸方向に一軸延伸したときには遅れ、
　温度Ｔ１及びＴ２のうちの他方（通常は温度Ｔ２）でＸ軸方向に一軸延伸したときには進む、
との要件（以下、適宜「要件Ｐ」という。）を満たすことが好ましい。
　前記の要件Ｐは、位相差板製造用積層体の面内の様々な方向のうち、少なくとも一の方向をＸ軸とした場合に満たせばよい。通常、位相差板製造用積層体は等方な原反フィルムであるので、面内の一の方向をＸ軸としたときに要件Ｐを満たせば、他のどの方向をＸ軸としたときも要件Ｐを満たすことができる。
　一軸延伸によってＸ軸に遅相軸が現れるフィルムでは、ＸＺ偏光はＹＺ偏光に対して位相が遅れる。逆に一軸延伸によってＸ軸に進相軸が現れるフィルムでは、ＸＺ偏光はＹＺ偏光に対して位相が進む。
　本発明に係る位相差板製造用積層体はこれらの性質を利用した積層体であり、通常、遅相軸または進相軸の現れ方が延伸温度に依存するフィルムである。このような位相差の発現の温度依存性は、例えば、ａ層及びｂ層における樹脂Ａ及び樹脂Ｂの光弾性係数並びに各層の厚み比などの関係を調整することで調整できる。
　面内の位相差は、延伸方向であるＸ軸方向の屈折率ｎＸと延伸方向に直交する方向であるＹ軸方向の屈折率ｎＹとの差（＝｜ｎＸ－ｎＹ｜）に厚みｄを乗じて求められる値である。ａ層とｂ層とを積層したときの積層体の位相差は、ａ層の位相差とｂ層の位相差とから合成される。そこで、高い温度Ｔ１および低い温度Ｔ２における延伸によってａ層とｂ層とを含む積層体の位相差の符号が逆になるようにするために、（ｉ）低い温度Ｔ２における延伸で、ガラス転移温度の高い樹脂が発現する位相差の絶対値がガラス転移温度の低い樹脂が発現する位相差の絶対値よりも小さくなり、（ｉｉ）高い温度Ｔ１における延伸で、ガラス転移温度の低い樹脂が発現する位相差の絶対値がガラス転移温度の高い樹脂が発現する位相差の絶対値よりも小さくなるように、ａ層及びｂ層の厚みを調整することが好ましい。
　このように、一方向への延伸（即ち、一軸延伸）によってａ層およびｂ層のそれぞれに発現するＸ軸方向の屈折率ＮＸとＹ軸方向の屈折率ＮＹとの差と、ａ層の厚みと、ｂ層の厚みとを調整することで、要件Ｐ（即ち、ＸＺ偏光のＹＺ偏光に対する位相が、温度Ｔ１及びＴ２の一方でＸ軸方向に一軸延伸したときには遅れ、温度Ｔ１及びＴ２の他方でＸ軸方向に一軸延伸したときには進む、という要件）を満たす位相差板製造用積層体を得ることができる。
　要件Ｐを満たす位相差板製造用積層体を延伸した場合の位相差の発現について、図を参照して具体的に説明する。図１は、ａ層を構成する樹脂Ａのガラス転移温度ＴｇＡが高く、ｂ層を構成する樹脂Ｂのガラス転移温度ＴｇＢが低いと仮定した場合に、位相差板製造用積層体のａ層及びｂ層をそれぞれ延伸したときの位相差Δの温度依存性と、位相差板製造用積層体（ここでは、ａ層＋ｂ層）を延伸したときの位相差Δの温度依存性の一例を示すものである。図１に示すような位相差板製造用積層体では、温度Ｔｂにおける延伸ではａ層において発現するプラスの位相差に比べｂ層において発現するマイナスの位相差の方が大きいので、ａ層＋ｂ層ではマイナスの位相差Δを発現することになる。一方、温度Ｔａにおける延伸ではａ層において発現するプラスの位相差に比べｂ層において発現するマイナスの位相差の方が小さいので、ａ層＋ｂ層ではプラスの位相差Δを発現することになる。したがって、このような異なる温度Ｔａ及びＴｂの延伸を組み合わせることにより、各温度での延伸で生じる位相差を合成して、所望の位相差を有し、ひいては所望の光学的機能を発揮する位相差板を安定して実現できる。
　位相差板製造用積層体の構成の例を挙げると、例えば樹脂Ａがポリカーボネート系樹脂であり、樹脂Ｂがスチレン－無水マレイン酸共重合体である場合には、ａ層の厚みと、ｂ層の厚みとの比（ａ層の厚み／ｂ層の厚み）は、１／１５以上、１／１０以上、あるいは１／９以上とすることができ、また、１／４以下とすることができる。ａ層が厚くなり過ぎても、ｂ層が厚くなり過ぎても、位相差発現の温度依存性が小さくなる傾向がある。なお、樹脂Ａと樹脂Ｂの例示として前述のような材料を用いたが、各樹脂Ａ，Ｂの材料として前述以外の材料を用いた場合においても、ａ層とｂ層の厚み比としては前述の数値範囲とすることができる。
　位相差板製造用積層体の総厚は、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは２０μｍ以上、特に好ましくは３０μｍ以上であり、好ましくは５００μｍ以下、より好ましくは２００μｍ以下であり、１５０μｍ以下とすることもできる。位相差板製造用積層体が前記範囲の下限よりも薄いと十分な位相差を得難くなり機械的強度も弱くなる傾向があり、前記範囲の上限よりも厚いと柔軟性が悪化し、ハンドリングに支障をきたす可能性がある。
　また、位相差板製造用積層体において、ａ層およびｂ層の厚みのばらつきは全面で１μｍ以下であることが好ましい。これにより、本発明の位相差板の色調のばらつきを小さくできる。また、本発明の位相差板の長期使用後の色調変化を均一にできるようになる。
　ａ層およびｂ層の厚みのばらつきを全面で１μｍ以下とするためには、例えば、（１）押出機内に目開きが２０μｍ以下のポリマーフィルターを設ける；（２）ギヤポンプを５ｒｐｍ以上で回転させる；（３）ダイス周りに囲い手段を配置する；（４）エアギャップを２００ｍｍ以下とする；（５）フィルムを冷却ロール上にキャストする際にエッジピニングを行う；および（６）押出機として二軸押出機又はスクリュー形式がダブルフライト型の単軸押出機を用いる；を行うようにすればよい。
　ａ層およびｂ層の厚みは、市販の接触式厚み計を用いて、フィルムの総厚を測定し、次いで厚み測定部分を切断し断面を光学顕微鏡で観察して、各層の厚み比を求めて、その比率より計算できる。また以上の操作をフィルムのＭＤ方向（フィルムの流れ方向）及びＴＤ方向（フィルムの幅方向）において一定間隔毎に行い、厚みの平均値およびばらつきを求めることができる。
　なお、厚みのばらつきは、上記で測定した測定値の算術平均値Ｔａｖｅを基準とし、測定した厚みＴの内の最大値をＴｍａｘ、最小値をＴｍｉｎとして、以下の式から算出する。
　厚みのばらつき（μｍ）＝Ｔａｖｅ－Ｔｍｉｎ、及び
　　　　　　　Ｔｍａｘ－Ｔａｖｅ　のうちの大きい方。
　位相差板製造用積層体は、全光線透過率が８５％以上であることが好ましい。８５％未満であると本発明の位相差板が光学部材として適さなくなる可能性がある。前記光線透過率は、ＪＩＳ　Ｋ０１１５に準拠して、分光光度計（日本分光社製、紫外可視近赤外分光光度計「Ｖ－５７０」）を用いて測定できる。
　位相差板製造用積層体のヘイズは、好ましくは５％以下、より好ましくは３％以下、特に好ましくは１％以下である。ヘイズを低い値とすることにより、本発明の位相差板を組み込んだ表示装置の表示画像の鮮明性を高めることができる。ここで、ヘイズは、ＪＩＳ　Ｋ７３６１－１９９７に準拠して、日本電色工業社製「濁度計　ＮＤＨ－３００Ａ」を用いて、５箇所測定し、それから求めた平均値である。
　位相差板製造用積層体は、ΔＹＩが５以下であることが好ましく、３以下であることがより好ましい。このΔＹＩが上記範囲にあると、着色がなく視認性が良好となる。ΔＹＩは、ＡＳＴＭ　Ｅ３１３に準拠して、日本電色工業社製「分光色差計　ＳＥ２０００」を用いて測定する。同様の測定を五回行い、その算術平均値にして求める。
　位相差板製造用積層体は、ＪＩＳ鉛筆硬度でＨまたはそれ以上の硬さを有することが好ましい。このＪＩＳ鉛筆硬度の調整は、樹脂の種類の変更や樹脂の層厚の変更などによって行うことができる。ＪＩＳ鉛筆硬度は、ＪＩＳ　Ｋ５６００－５－４に準拠して、各種硬度の鉛筆を４５°傾けて、上から５００ｇ重の荷重を掛けてフィルム表面を引っ掻き、傷が付きはじめる鉛筆の硬さである。
　位相差板製造用積層体の外表面は、ＭＤ方向に伸びる不規則に生じる線状凹部や線状凸部（いわゆるダイライン）を実質的に有さず、平坦であることが好ましい。ここで、「不規則に生じる線状凹部や線状凸部を実質的に有さず、平坦」とは、仮に線状凹部や線状凸部が形成されたとしても、深さが５０ｎｍ未満もしくは幅が５００ｎｍより大きい線状凹部、および高さが５０ｎｍ未満もしくは幅が５００ｎｍより大きい線状凸部であることである。より好ましくは、深さが３０ｎｍ未満もしくは幅が７００ｎｍより大きい線状凹部であり、高さが３０ｎｍ未満もしくは幅が７００ｎｍより大きい線状凸部である。このような構成とすることにより、線状凹部や線状凸部での光の屈折等に基づく、光の干渉や光漏れの発生を防止でき、光学性能を向上できる。なお、不規則に生じるとは、意図しない位置に意図しない寸法、形状等で形成されるということである。
　上述した線状凹部の深さや、線状凸部の高さ、及びこれらの幅は、次に述べる方法で求めることができる。位相差板製造用積層体に光を照射して、透過光をスクリーンに映し、スクリーン上に現れる光の明又は暗の縞の有る部分（この部分は線状凹部の深さ及び線状凸部の高さが大きい部分である。）を３０ｍｍ角で切り出す。切り出したフィルム片の表面を三次元表面構造解析顕微鏡（視野領域５ｍｍ×７ｍｍ）を用いて観察し、これを３次元画像に変換し、この３次元画像から断面プロファイルを求める。断面プロファイルは視野領域で１ｍｍ間隔で求める。
　この断面プロファイルに、平均線を引き、この平均線から線状凹部の底までの長さが線状凹部深さ、また平均線から線状凸部の頂までの長さが線状凸部高さとなる。平均線とプロファイルとの交点間の距離が幅となる。これら線状凹部深さ及び線状凸部高さの測定値からそれぞれ最大値を求め、その最大値を示した線状凹部又は線状凸部の幅をそれぞれ求める。以上から求められた線状凹部深さ及び線状凸部高さの最大値、その最大値を示した線状凹部の幅及び線状凸部の幅を、そのフィルムの線状凹部の深さ、線状凸部の高さ及びそれらの幅とする。
　〔１－２．第一延伸工程〕
　第一延伸工程では、位相差板製造用積層体を温度Ｔ１で一方向に延伸する。即ち、位相差板製造用積層体を温度Ｔ１で一軸延伸する。温度Ｔ１で延伸すると、ａ層及びｂ層のそれぞれにおいて、位相差板製造用積層体の構成、延伸温度Ｔ１及び延伸倍率などに応じて位相差が生じ、ａ層及びｂ層を含む位相差板製造用積層体全体としても位相差を生じる。この際、例えば位相差板製造用積層体が要件Ｐを満たす場合には、ＸＺ偏光のＹＺ偏光に対する位相は、遅れるか、若しくは進むことになる。
　温度Ｔ１は、樹脂Ａのガラス転移温度ＴｇＡおよび樹脂Ｂのガラス転移温度ＴｇＢを基準として、ＴｇＢより高いことが好ましく、ＴｇＢ＋５℃より高いことがより好ましく、また、ＴｇＡ＋４０℃より低いこと、ＴｇＡ＋２０℃より低いこと、あるいはＴｇＡ＋１０℃より低いこととすることができる。温度Ｔ１を前記温度範囲の下限よりも高くするとｂ層の位相差Ｒｅｂ及びＲｔｂを所望の範囲に安定して収めることができ、温度Ｔ１を前記温度範囲の上限よりも低くするとａ層の位相差Ｒｅａ及びＲｔａを所望の範囲に安定して収めることができる。
　一軸延伸は、従来公知の方法で行うことができる。例えば、ロール間の周速の差を利用して縦方向（通常はＭＤ方向に一致する。）に一軸延伸する方法や、テンターを用いて横方向（通常はＴＤ方向に一致する。）に一軸延伸する方法等が挙げられる。縦方向に一軸延伸する方法としては、例えば、ロール間でのＩＲ加熱方式やフロート方式等が挙げられ、中でも光学的な均一性が高い位相差板が得られる点からフロート方式が好適である。一方、横方向に一軸延伸する方法としては、テンター法が挙げられる。
　延伸の際には、延伸ムラや厚みムラを小さくするために、延伸ゾーンにおいてフィルム幅方向に温度差がつくようにしてもよい。延伸ゾーンにおいてフィルム幅方向に温度差をつけるには、例えば、温風ノズルの開度を幅方向で調整したり、ＩＲヒーターを幅方向に並べて加熱制御したりするなど、公知の手法を用いることができる。
　〔１－３．第二延伸工程〕
　第一延伸工程の後、第二延伸工程を行う。第二延伸工程では、第一延伸工程で一方向に延伸した位相差板製造用積層体を、第一延伸工程での延伸方向に略直交する他方向へ延伸する。ここで、本発明において、略直交するとは、第一延伸工程での延伸方向と第二延伸工程での延伸方向とのなす角度が、通常８５°以上、好ましくは８９°以上、通常９５°以下、好ましくは９１°以下であることをいう。
　また第二延伸工程では、温度Ｔ１よりも低い温度Ｔ２において位相差板製造用積層体を延伸する。即ち、位相差板製造用積層体を相対的に低い温度Ｔ２において一軸延伸する。温度Ｔ２で延伸すると、ａ層及びｂ層のそれぞれにおいて、位相差板製造用積層体の構成、延伸温度Ｔ２及び延伸倍率などに応じて位相差が生じ、ａ層及びｂ層を含む位相差板製造用積層体全体としても位相差を生じる。この際、例えば位相差板製造用積層体が要件Ｐを満たすのであれば、第一延伸工程での延伸によりＸＺ偏光のＹＺ偏光に対する位相が遅れた場合には第二延伸工程での延伸によりＸＺ偏光のＹＺ偏光に対する位相は進み、第一延伸工程での延伸によりＸＺ偏光のＹＺ偏光に対する位相が進んだ場合には第二延伸工程での延伸によりＸＺ偏光のＹＺ偏光に対する位相は遅れることになる。
　温度Ｔ２は、樹脂Ｂのガラス転移温度ＴｇＢを基準として、ＴｇＢ－２０℃より高いことが好ましく、ＴｇＢ－１０℃より高いことがより好ましく、また、ＴｇＢ＋５℃より低いことが好ましく、ＴｇＢより低いことがより好ましい。延伸温度Ｔ２を前記温度範囲の下限よりも高くすると延伸時に位相差板製造用積層体が破断したり白濁したりすることを防止でき、延伸温度Ｔ２を前記温度範囲の上限よりも低くするとｂ層の位相差Ｒｅｂ及びＲｔｂを所望の範囲に安定して収めることができる。
　また、温度Ｔ１と温度Ｔ２との差は、通常５℃以上、好ましくは１０℃以上である。温度Ｔ１と温度Ｔ２との差を前記のように大きくすることで、位相差板に偏光板補償機能を安定して発現させることができる。なお、温度Ｔ１と温度Ｔ２との差の上限に制限は無いが、工業生産性の観点からは１００℃以下である。
　第二延伸工程での一軸延伸は、第一延伸工程での一軸延伸で採用できる方法と同様の方法が適用できる。ただし第二延伸工程での一軸延伸は、第一延伸工程での一軸延伸よりも小さい延伸倍率で行うことが好ましい。具体的には、第一延伸倍率は２倍～４倍、第二延伸倍率は１．１倍～２倍であることが好ましい。
　第一延伸工程及び第二延伸工程における延伸方向の組み合わせは、例えば、第一延伸工程で縦方向に延伸し第二延伸工程で横方向に延伸したり、第一延伸工程で横方向に延伸し第二延伸工程で縦方向に延伸したり、第一延伸工程で斜め方向に延伸し第二延伸工程でそれに略直交する斜め方向に延伸したりすればよい。中でも、第一延伸工程で横方向に延伸し、第二延伸工程で縦方向に延伸することが好ましい。延伸倍率が小さい第二延伸工程での延伸を縦方向に行うようにすることで、得られる位相差板の全幅にわたって光軸の方向のバラツキを小さくできるからである。なお、縦方向と横方向とは、通常は略直交する。
　上述したように位相差板製造用積層体に対して第一延伸工程と第二延伸工程とを行うことにより、第一延伸工程及び第二延伸工程のそれぞれにおいてａ層及びｂ層に延伸温度、延伸方向及び延伸倍率等に応じた位相差が生じる。このため、第一延伸工程と第二延伸工程とを経て得られる本発明の位相差板では、第一延伸工程及び第二延伸工程のそれぞれにおいてａ層及びｂ層に生じた位相差が合成されることにより、偏光板補償機能等の光学的機能を発現するに足りる位相差が生じることになる。
　上述した位相差板の製造方法は、従来の方法と比較して工程が簡便であるため、生産性の向上が期待できる。
　例えば特許文献１記載の技術では樹脂フィルムに対して収縮性フィルムによる収縮力を付与することで所望の位相差板を得ていたが、収縮の方向及び程度の制御が煩雑であった。また、収縮性フィルムを用いる方法では収縮力の大きさが収縮性フィルムの膜厚や収縮時の条件等により変動するため収縮の精度調整が困難であり、幅広の位相差板を製造することが難しかった。これに対し、上述した位相差板の製造方法では位相差板製造用積層体に対して延伸を行うだけでよいため、工程がシンプルであり製造方法として簡便である。また、上述した位相差板の製造方法であれば収縮は必要ではなく延伸だけを行えばよく、また延伸は精度調整が比較的容易であるため、位相差板の広幅化が容易である。
　さらに、例えば異なる位相差を有するフィルムを別々に用意し、それらを貼り合わせて偏光板補償機能を有する位相差板を製造することも考えられるが、その場合には貼り合わせ角度を精密に調整することになり、その調整が煩雑であった。また、貼り合わせのために接着剤を用いると接着剤の硬化のための装置及び時間を設けることになり、煩雑であった。これに対し、上述した位相差板の製造方法であれば、位相差板製造用積層体を用意した後で延伸を行っているため貼り合わせ角度の調整が不要であり、製造に要する手間が少なく簡便であるので、生産性の向上が期待できる。さらに、貼り合わせ角度の調整が不要であることから遅相軸の方向精度の向上が容易であり、製品の高品質化も期待できる。
　〔１－４．その他の工程〕
　本発明の位相差板の製造方法においては、上述した積層体形成工程、第一延伸工程及び第二延伸工程以外にその他の工程を行うようにしてもよい。
　例えば、位相差板製造用積層体を延伸する前に、位相差板製造用積層体を予め加熱する工程（予熱工程）を設けてもよい。位相差板製造用積層体を加熱する手段としては、例えば、オーブン型加熱装置、ラジエーション加熱装置、又は液体中に浸すことなどが挙げられる。中でもオーブン型加熱装置が好ましい。予熱工程における加熱温度は、通常は延伸温度－４０℃以上、好ましくは延伸温度－３０℃以上であり、通常は延伸温度＋２０℃以下、好ましくは延伸温度＋１５℃以下である。なお延伸温度とは、加熱装置の設定温度を意味する。
　また、例えば第一延伸工程及び／又は第二延伸工程の後に、延伸したフィルムを固定処理しても良い。固定処理における温度は、通常は室温以上、好ましくは延伸温度－４０℃以上であり、通常は延伸温度＋３０℃以下、好ましくは延伸温度＋２０℃以下である。
　〔２．本発明の位相差板〕
　上述した製造方法により、本発明の位相差板が得られる。本発明の位相差板は、少なくとも樹脂Ａを含有するａ層と樹脂Ｂを含有するｂ層とを含む積層構造を有する位相差板である。また、本発明の位相差板のａ層及びｂ層では、第一及び第二延伸工程において延伸処理が施されたことにより位相差が発現している。具体的には、本発明の位相差板は、ａ層の面内レタデーションＲｅａ及び厚み方向のレタデーションＲｔａ、並びに、ｂ層の面内レタデーションＲｅｂ及び厚み方向のレタデーションＲｔｂが、以下の式１～４を満足する位相差板である。
　０ｎｍ＜Ｒｅａ＜５０ｎｍ　　・・・式１
　５０ｎｍ＜Ｒｔａ＜１００ｎｍ　　・・・式２
　１００ｎｍ＜Ｒｅｂ＜１５０ｎｍ　　・・・式３
　－１００ｎｍ＜Ｒｔｂ＜－４０ｎｍ　　・・・式４
　以下、式１～４について更に詳しく説明する。
　本発明の位相差板のａ層の面内レタデーションＲｅａは、通常０ｎｍより大きく、好ましくは５ｎｍより大きく、より好ましくは１０ｎｍより大きく、通常５０ｎｍ未満、好ましくは４５ｎｍ未満、より好ましくは４０ｎｍ未満である。
　本発明の位相差板のａ層の厚み方向のレタデーションＲｔａは、通常５０ｎｍより大きく、好ましくは６０ｎｍより大きく、より好ましくは７０ｎｍより大きく、通常１００ｎｍ未満、好ましくは９５ｎｍ未満、より好ましくは９０ｎｍ未満である。
　本発明の位相差板のｂ層の面内レタデーションＲｅｂは、通常１００ｎｍより大きく、好ましくは１１０ｎｍより大きく、より好ましくは１２０ｎｍより大きく、通常１５０ｎｍ未満、好ましくは１４５ｎｍ未満、より好ましくは１４０ｎｍ未満である。
　本発明の位相差板のｂ層の厚み方向のレタデーションＲｔｂは、通常－１００ｎｍより大きく、好ましくは－９０ｎｍより大きく、より好ましくは－８０ｎｍより大きく、通常－４０ｎｍ未満、好ましくは－５０ｎｍ未満、より好ましくは－６０ｎｍ未満である。
　ａ層の面内レタデーションＲｅａ及び厚み方向のレタデーションＲｔａ、並びに、ｂ層の面内レタデーションＲｅｂ及び厚み方向のレタデーションＲｔｂが前記の範囲に収まることにより、本発明の位相差板は偏光板補償機能を発揮することができる。なお、これらのレタデーションＲｅａ、Ｒｔａ、Ｒｅｂ及びＲｔｂを調整する場合、例えば、第一延伸工程及び第二延伸工程における延伸倍率及び延伸温度を調整すればよい。
　各層の面内レタデーション（Ｒｅａ及びＲｅｂ）は、｜Ｎｘ－Ｎｙ｜×Ｔｈ（式中、Ｎｘは厚み方向に垂直な方向（面内方向）であって最大の屈折率を与える方向の屈折率を表し、Ｎｙは厚み方向に垂直な方向（面内方向）であってＮｘの方向に直交する方向の屈折率を表し、Ｔｈは膜厚を表す。）で表される値である。また、各層の厚み方向のレタデーション（Ｒｔａ及びＲｔｂ）は、｛｜Ｎｘ＋Ｎｙ｜／２－Ｎｚ｝×Ｔｈ（式中、Ｎｘは厚み方向に垂直な方向（面内方向）であって最大の屈折率を与える方向の屈折率を表し、Ｎｙは厚み方向に垂直な方向（面内方向）であってＮｘの方向に直交する方向の屈折率であり、Ｎｚは厚み方向の屈折率を表し、Ｔｈは膜厚を表す。）で表される値である。なお、レタデーションはいずれも波長５５０ｎｍの光に対する評価とする。
　前記の各レタデーションＲｅａ、Ｒｔａ、Ｒｅｂ及びＲｔｂは、Ｊ．Ａ．Ｗｏｏｌｌａｍ社製分光エリプソメーターＭ－２０００Ｕにより測定できる。
　本発明の位相差板は、入射角０°におけるレタデーションＲｅと、入射角４０°におけるレタデーションＲ４０との比Ｒ４０／Ｒｅが、好ましくは０．９２以上、より好ましくは０．９５以上であり、好ましくは１．０８以下、より好ましくは１．０５以下である。ＲｅとＲ４０とがこのような関係を満たすことにより、本発明の位相差板を備えた表示装置における観察角度による色調の変化を少なくすることができる。
　本発明の位相差板は、入射角０°におけるレタデーションＲｅが、５０ｎｍ以上であることが好ましく、１００ｎｍ以上であることがより好ましく、また、４００ｎｍ以下であることが好ましく、３５０ｎｍ以下であることがより好ましい。
　ここで、入射角０°とは位相差板の法線方向であり、入射角４０°とは位相差板の法線方向から４０°傾いた角度である。Ｒ４０の測定にあたり、観察角度を傾ける方向は特に限定されず、どれか一の方向に傾けた場合のＲ４０の値が当該要件を満たせばよい。
　また、レタデーションＲｅとＲ４０を測定する波長は、可視光線領域内のいずれかの波長とすることができ、好ましくは５５０ｎｍとすることができる。
　前記の入射角０°及び４０°におけるレタデーションＲｅ及びＲ４０は、王子計測器社製ＫＯＢＲＡ－ＷＲを用いて、平行ニコル回転法により測定することができる。
　本発明の位相差板は、面内の遅相軸方向の屈折率ｎｘとそれに面内で直交する方向の屈折率ｎｙと厚み方向の屈折率ｎｚとがｎｘ＞ｎｚ＞ｎｙの関係を満たすことが好ましい。
　ここで、屈折率ｎｘ、ｎｚおよびｎｙは、Ｒｅ及びＲ４０、位相差板の厚み、並びに位相差板の平均屈折率ｎａｖｅにより算出される。ｎａｖｅは次式により決定する。
　ｎａｖｅ＝Σ（ｎｉ×Ｌｉ）／ΣＬｉ
　ｎｉ：ｉ層樹脂の屈折率
　Ｌｉ：ｉ層の膜厚
　本発明の位相差板は、６０℃、９０％ＲＨ、１００時間の熱処理によって、縦方向および横方向において収縮するものであってもよいが、その収縮率は、好ましくは０．５％以下、より好ましくは０．３％以下である。収縮率が過大になると、高温・高湿環境下で本発明の位相差板を使用した際に、収縮応力によって位相差板の変形が生じ、表示装置から剥離する可能性がある。
　本発明の位相差板の厚みは、ａ層及びｂ層の厚みの合計として、１０μｍ以上が好ましく、３０μｍ以上がより好ましく、また、２００μｍ以下が好ましく、１５０μｍ以下がより好ましい。
　さらに、ａ層及びｂ層の厚みのばらつきが全面で１μｍ以下であることが好ましい。これにより、色調のばらつきを小さくできる。また、長期使用後の色調変化を均一にできるようになる。これを実現するには、位相差板製造用積層体においてａ層及びｂ層の厚みのばらつきを全面で１μｍ以下にすればよい。
　本発明の位相差板は、その全光線透過率、ヘイズ、ΔＹＩ、ＪＩＳ鉛筆硬度、並びに外表面が線状凹部や線状凸部を実質的に有さず平坦であることが好ましい点については、位相差板製造用積層体と同様である。
　本発明の位相差板は、ａ層及びｂ層以外にその他の層を有してもよい。その他の層の例としては、ａ層とｂ層とを接着する接着層、フィルムの滑り性を良くするマット層、耐衝撃性ポリメタクリレート樹脂層などのハードコート層、反射防止層、防汚層等が挙げられる。
　本発明の位相差板は、その幅方向の寸法を１５００ｍｍ～２０００ｍｍとすることができる。
〔３．液晶表示装置〕
　本発明の位相差板は優れた偏光板補償機能を有するため、それ単独であるいは他の部材と組み合わせて、液晶表示装置に適用することができる。
　液晶表示装置は、通常、各吸収軸が略直交するように配置される一対の偏光板（光入射側偏光板と光出射側偏光板）と、前記一対の偏光板の間に設けられる液晶セルとを備える。ここで略直交するとは、吸収軸のなす角度が、通常８５°以上、好ましくは８９°以上、通常９５°以下、好ましくは９１°以下であることをいう。
　液晶表示装置に本発明の位相差板を設ける場合、前記一対の偏光板のいずれかと液晶セルとの間に本発明の位相差板を設ける。この際、本発明の位相差板は、液晶セルよりも光入射側に設けてもよく、液晶セルよりも光出射側に設けてもよく、液晶セルよりも光入射側及び光出射側の両方に設けてもよい。通常、これら一対の偏光板、本発明の位相差板及び液晶セルは液晶パネルとして一体に設けられ、この液晶パネルに光源から光を照射して液晶パネルの光出射側に存在する表示面に画像が表示されるようになっている。この際、本発明の位相差板が優れた偏光板補償機能を発揮するため、液晶表示装置の表示面を斜めから見た場合の光漏れを低減することが可能である。また、本発明の位相差板は、通常、偏光板補償機能の他にも優れた光学的機能を有するため液晶表示装置の視認性を更に向上させることが可能である。
　液晶セルの表示モードとしては、例えば、インプレーンスイッチング（ＩＰＳ）方式、バーチカルアラインメント（ＶＡ）方式、マルチドメインバーチカルアラインメント（ＭＶＡ）方式、コンティニュアスピンホイールアラインメント（ＣＰＡ）方式、ハイブリッドアラインメントネマチック（ＨＡＮ）方式、ツイステッドネマチック（ＴＮ）方式、スーパーツイステッドネマチック（ＳＴＮ）方式、オプチカルコンペンセイテッドベンド（ＯＣＢ）方式、ブルー相モード方式などが挙げられる。中でもインプレーンスイッチング方式及びバーチカルアラインメント方式が好ましく、インプレーンスイッチング方式が特に好ましい。インプレーンスイッチング方式の液晶セルは視野角が広いが、本発明の位相差板を適用することにより視野角を更に広げることが可能である。
　本発明の位相差板は液晶セルまたは偏光板に貼り合わせてもよい。貼り合わせには公知の接着剤を用い得る。
　また、本発明の位相差板は１枚を単独で用いてもよく、２枚以上を用いてもよい。
　さらに、本発明の位相差板を液晶表示装置に設ける場合、更に別の位相差板と組み合わせて用いてもよい。例えば本発明の位相差板をバーチカルアラインメント方式の液晶セルを備えた液晶表示装置に設ける場合、一対の偏光板の間に、本発明の位相差板に加えて視野角特性を改善するための別の位相差板を設けるようにしてもよい。
〔４．その他の事項〕
　本発明の位相差板は、上述した以外の用途に用いることも可能である。
　例えば、本発明の位相差板の面内レタデーションＲｅを１２０ｎｍ～１６０ｎｍとすることによって本発明の位相差板を１／４波長板とし、この１／４波長板を直線偏光子と組み合わせれば、円偏光板とすることができる。この際、１／４波長板の遅相軸と直線偏光子の吸収軸とのなす角度は４５±２°にすることが好ましい。
　また、本発明の位相差板を偏光板の保護フィルムとして用いることもできる。偏光板は、通常、偏光子とその両面に貼り合わせられた保護フィルムとを備える。本発明の位相差板を偏光子に貼り合わせれば、本発明の位相差板を保護フィルムとして用いることができる。この場合、保護フィルムが省略されるので液晶表示装置を薄くすることができる。
　本発明の液晶表示装置では、全方位コントラストが通常６０以上であり、８０以上であることがより好ましく、１７０以上であることが更に好ましい。このような数値であることにより、斜め方向から見た場合の表示品位を高めることができる。
　以下、実施例を示して本発明について具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではなく、本発明の要旨及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施できる。なお、実施例および比較例において、偏光板として偏光板［（株）サンリッツ、ＬＬＣ２－９５１８］を用いた。液晶セルとして、厚さ３．３４９μｍ、波長５５０ｎｍの複屈折Δｎ＝０．１１、プレチルト角０度のものを用いた。
〔評価方法〕
（１）厚みの測定方法
　フィルムの膜厚は、接触式の厚み計を用いて測定した。
　フィルムを構成する各層の層厚は、フィルムをエポキシ樹脂に包埋したのち、ミクロトーム（大和工業社製、製品名「ＲＵＢ－２１００」）を用いてスライスし、走査電子顕微鏡を用いて断面を観察し、測定した。
（２）レタデーションの測定方法
　フィルムのａ層側表面、ｂ層側表面について、Ｊ．Ａ．Ｗｏｏｌｌａｍ社製分光エリプソメーターＭ－２０００Ｕを用い、測定波長５５０ｎｍで、フィルムの長手方向の屈折率Ｎｘ、幅方向の屈折率Ｎｙ及び厚み方向の屈折率Ｎｚをそれぞれ測定し、該層の厚みＴｈ（ｎｍ）から次式によって計算した。
　Ｒｅａ及びＲｅｂ＝｜Ｎｘ－Ｎｙ｜×Ｔｈ
　Ｒｔａ及びＲｔｂ＝（｜Ｎｘ＋Ｎｙ｜／２－Ｎｚ）×Ｔｈ
（３）液晶表示装置の視野角特性
　光学異方体を、インプレーンスイッチング（ＩＰＳ）モードの液晶表示装置の液晶セルに隣接する位置に配置して、表示特性を目視により観察した。また、４×４マトリクスを用いた光学シミュレーションにより白表示輝度と黒表示輝度との比を表すコントラストを求め、コントラスト等高線図として表示した。
〔製造例１〕
　二種二層の共押出成形用のフィルム成形装置を準備し、ポリカーボネート樹脂（旭化成社製、ワンダーライトＰＣ－１１０、ガラス転移温度１４５℃）のペレットを、ダブルフライト型のスクリューを備えた一方の一軸押出機に投入して、溶融させた。
　スチレン－無水マレイン酸共重合体樹脂（ＮｏｖａＣｈｅｍｉｃａｌｓ社製、ＤｙｌａｒｋＤ３３２、ガラス転移温度１３５℃）のペレットをダブルフライト型のスクリューを備えたもう一方の一軸押出機に投入して、溶融させた。
　溶融された２６０℃のポリカーボネート樹脂を目開き１０μｍのリーフディスク形状のポリマーフィルターを通してマルチマニホールドダイ（ダイスリップの表面粗さＲａ：０．１μｍ）の一方のマニホールドに、溶融された２６０℃のスチレン－無水マレイン酸共重合体樹脂を目開き１０μｍのリーフディスク形状のポリマーフィルターを通してもう一方のマニホールドに、それぞれ供給した。
　ポリカーボネート樹脂およびスチレン－無水マレイン酸共重合体樹脂を該マルチマニホールドダイから２６０℃で同時に押し出しフィルム状にした。該フィルム状溶融樹脂を表面温度１３０℃に調整された冷却ロールにキャストし、次いで表面温度５０℃に調整された２本の冷却ロール間に通して、ポリカーボネート樹脂層（ａ層：１６μｍ）とスチレン－無水マレイン酸共重合体樹脂層（ｂ層：１８０μｍ）とからなる幅１３５０ｍｍで且つ厚み１９６μｍの位相差板製造用の積層体１を得た（積層体形成工程）。
〔実施例１〕
　製造例１で得られた積層体１をテンター横一軸延伸機に供給し、延伸温度１５０℃、延伸倍率２．７で横方向に延伸した（第一延伸工程）。続いて、延伸されたフィルムを縦一軸延伸機に供給し、延伸温度１２８℃、延伸倍率１．２５で縦方向に延伸して、位相差板１を得た（第二延伸工程）。
　得られた位相差板１について、ａ層の面内レタデーションＲｅａ及び厚み方向のレタデーションＲｔａ、並びに、ｂ層の面内レタデーションＲｅｂ及び厚み方向のレタデーションＲｔｂを測定した。結果を表１に示す。得られた位相差板１は、ｎｘ＞ｎｚ＞ｎｙの関係を満たしていた。また、位相差板１の製造に用いた積層体１は前記要件Ｐを満たしていた。さらに、得られた位相差板１の入射角０°におけるレタデーションＲｅと、入射角４０°におけるレタデーションＲ４０との比Ｒ４０／Ｒｅを方位角１５°刻みでプロットしたものを図２に示す。
　また、得られた位相差板１を、ＩＰＳモードの液晶表示装置の液晶セルに隣接する位置に配置して、表示特性を目視で評価すると、画面を正面からみた場合でも、全方位から極角８０°以内の斜めの方向から見た場合も、表示は良好かつ均一であった。この液晶表示装置について４×４マトリックスを用いた光学シミュレーションにより得られた全方位コントラストを表１に、コントラスト等高線図を図３に示す。
〔実施例２〕
　製造例１で得られた積層体１をテンター横一軸延伸機に供給し、延伸温度１５０℃、延伸倍率２．７で横方向に延伸した（第一延伸工程）。続いて、延伸されたフィルムを縦一軸延伸機に供給し、延伸温度１３０℃、延伸倍率１．３５で縦方向に延伸して、位相差板２を得た（第二延伸工程）。
　得られた位相差板２について、ａ層の面内レタデーションＲｅａ及び厚み方向のレタデーションＲｔａ、並びに、ｂ層の面内レタデーションＲｅｂ及び厚み方向のレタデーションＲｔｂを測定した。結果を表１に示す。得られた位相差板２は、ｎｘ＞ｎｚ＞ｎｙの関係を満たしていた。また、位相差板２の製造に用いた積層体１は前記要件Ｐを満たしていた。さらに、得られた位相差板２の入射角０°におけるレタデーションＲｅと、入射角４０°におけるレタデーションＲ４０との比Ｒ４０／Ｒｅを方位角１５°刻みでプロットしたものを図４に示す。
　また、得られた位相差板２を、前述の要領で表示特性を目視で評価すると、画面を正面からみた場合でも、全方位から極角８０°以内の斜めの方向から見た場合も、表示は良好かつ均一であった。この液晶表示装置について４×４マトリックスを用いた光学シミュレーションにより得られた全方位コントラストを表１に、コントラスト等高線図を図５に示す。
〔実施例３〕
　製造例１で得られた積層体１をテンター横一軸延伸機に供給し、延伸温度１５３℃、延伸倍率２．７で横方向に延伸した（第一延伸工程）。続いて、延伸されたフィルムを縦一軸延伸機に供給し、延伸温度１３０℃、延伸倍率１．３５で縦方向に延伸して、位相差板３を得た（第二延伸工程）。
　得られた位相差板３について、ａ層の面内レタデーションＲｅａ及び厚み方向のレタデーションＲｔａ、並びに、ｂ層の面内レタデーションＲｅｂ及び厚み方向のレタデーションＲｔｂを測定した。結果を表１に示す。得られた位相差板３は、ｎｘ＞ｎｚ＞ｎｙの関係を満たしていた。また、位相差板３の製造に用いた積層体１は前記要件Ｐを満たしていた。さらに、得られた位相差板３の入射角０°におけるレタデーションＲｅと、入射角４０°におけるレタデーションＲ４０との比Ｒ４０／Ｒｅを方位角１５°刻みでプロットしたものを図６に示す。
　また、得られた位相差板３を、前述の要領で表示特性を目視で評価すると、画面を正面からみた場合でも、全方位から極角８０°以内の斜めの方向から見た場合も、表示は良好かつ均一であった。この液晶表示装置について４×４マトリックスを用いた光学シミュレーションにより得られた全方位コントラストを表１に、コントラスト等高線図を図７に示す。
〔比較例１〕
　製造例１で得られた積層体１をテンター横一軸延伸機に供給し、延伸温度１５０℃、延伸倍率２．７で横方向に延伸した（第一延伸工程）。続いて、延伸されたフィルムを縦一軸延伸機に供給し、延伸温度１５０℃、延伸倍率１．２５で縦方向に延伸して、位相差板４を得た（第二延伸工程）。
　得られた位相差板４について、ａ層の面内レタデーションＲｅａ及び厚み方向のレタデーションＲｔａ、並びに、ｂ層の面内レタデーションＲｅｂ及び厚み方向のレタデーションＲｔｂを測定した。結果を表１に示す。さらに、得られた位相差板４の入射角０°におけるレタデーションＲｅと、入射角４０°におけるレタデーションＲ４０との比Ｒ４０／Ｒｅを方位角１５°刻みでプロットしたものを図８に示す。
　また、得られた位相差板４を、前述の要領で表示特性を目視で評価すると、画面を正面からみた場合は表示は良好であったが、極角８０°以内の斜めの方向から見た場合は、光漏れが大きく表示性能は著しく劣っていた。この液晶表示装置について４×４マトリックスを用いた光学シミュレーションにより得られた全方位コントラストを表１に、コントラスト等高線図を図９に示す。
〔実施例４〕
　スチレン－無水マレイン酸共重合体樹脂層（ｂ層）の厚みを１６０μｍとしたこと以外は製造例１と全く同様にして、厚み１７６μｍの積層体２を得た（積層体形成工程）。
　積層体２をテンター横一軸延伸機に供給し、延伸温度１５０℃、延伸倍率２．７で横方向に延伸した（第一延伸工程）。続いて、延伸されたフィルムを縦一軸延伸機に供給し、延伸温度１２８℃、延伸倍率１．２５で縦方向に延伸して、位相差板５を得た（第二延伸工程）。
　得られた位相差板５について、ａ層の面内レタデーションＲｅａ及び厚み方向のレタデーションＲｔａ、並びに、ｂ層の面内レタデーションＲｅｂ及び厚み方向のレタデーションＲｔｂを測定した。結果を表１に示す。得られた位相差板５は、ｎｘ＞ｎｚ＞ｎｙの関係を満たしていた。また、位相差板５の製造に用いた積層体２は前記要件Ｐを満たしていた。さらに、得られた位相差板５の入射角０°におけるレタデーションＲｅと、入射角４０°におけるレタデーションＲ４０との比Ｒ４０／Ｒｅを方位角１５°刻みでプロットしたものを図１０に示す。
　また、得られた位相差板５を、前述の要領で表示特性を目視で評価すると、画面を正面からみた場合でも、全方位から極角８０°以内の斜めの方向から見た場合も、表示は良好かつ均一であった。この液晶表示装置について４×４マトリックスを用いた光学シミュレーションにより得られた全方位コントラストを表１に、コントラスト等高線図を図１１に示す。
〔実施例５〕
　ポリカーボネート樹脂層（ａ層）の厚みを２０μｍとしたこと以外は製造例１と全く同様にして、厚み２００μｍの積層体３を得た（積層体形成工程）。
　積層体３をテンター横一軸延伸機に供給し、延伸温度１５０℃、延伸倍率２．７で横方向に延伸した（第一延伸工程）。続いて、延伸されたフィルムを縦一軸延伸機に供給し、延伸温度１２８℃、延伸倍率１．２５で縦方向に延伸して、位相差板６を得た（第二延伸工程）。
　得られた位相差板６について、ａ層の面内レタデーションＲｅａ及び厚み方向のレタデーションＲｔａ、並びに、ｂ層の面内レタデーションＲｅｂ及び厚み方向のレタデーションＲｔｂを測定した。結果を表１に示す。得られた位相差板６は、ｎｘ＞ｎｚ＞ｎｙの関係を満たしていた。また、位相差板６の製造に用いた積層体３は前記要件Ｐを満たしていた。さらに、得られた位相差板６の入射角０°におけるレタデーションＲｅと、入射角４０°におけるレタデーションＲ４０との比Ｒ４０／Ｒｅを方位角１５°刻みでプロットしたものを図１２に示す。
　また、得られた位相差板６を、前述の要領で表示特性を目視で評価すると、画面を正面からみた場合でも、全方位から極角８０°以内の斜めの方向から見た場合も、表示は良好かつ均一であった。この液晶表示装置について４×４マトリックスを用いた光学シミュレーションにより得られた全方位コントラストを表１に、コントラスト等高線図を図１３に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　〔まとめ〕
　表１から分かるように、積層体形成工程、第一延伸工程及び第二延伸工程を行うことにより、ａ層の面内レタデーションＲｅａ及び厚み方向のレタデーションＲｔａ、並びに、ｂ層の面内レタデーションＲｅｂ及び厚み方向のレタデーションＲｔｂが式１～４を満たす位相差板を製造できる。また、ａ層の面内レタデーションＲｅａ及び厚み方向のレタデーションＲｔａ、並びに、ｂ層の面内レタデーションＲｅｂ及び厚み方向のレタデーションＲｔｂが式１～４を満たす実施例１～５においては、全方位コントラストが大きいことから十分な偏光板補償機能が発揮されていることが分かる。
　本発明の位相差板及びその製造方法は、光学用途に任意に用いることができ、特に、液晶表示装置に用いて好適である。

Claims (5)

  1. 　位相差板の製造方法であって、
    　固有複屈折値が正である樹脂Ａと、固有複屈折値が負である樹脂Ｂとを共押出しまたは共流延して、樹脂Ａを含有するａ層と、樹脂Ｂを含有するｂ層とを含む積層体を形成する工程と、
    　該積層体を温度Ｔ１で一方向に延伸する第一延伸工程と、
    　前記第一延伸工程の後に、温度Ｔ１より低い温度Ｔ２において前記の延伸方向に略直交する他方向へ延伸して、位相差板を得る第二延伸工程と、を備え、
    　前記位相差板は、延伸処理が施されたａ層の面内レタデーションＲｅａ、延伸処理が施されたａ層の厚み方向のレタデーションＲｔａ、延伸処理が施されたｂ層の面内レタデーションＲｅｂ、延伸処理が施されたｂ層の厚み方向のレタデーションＲｔｂとして、式１～式４を満足する位相差板の製造方法。
    　０ｎｍ＜Ｒｅａ＜５０ｎｍ　　・・・式１
    　５０ｎｍ＜Ｒｔａ＜１００ｎｍ　　・・・式２
    　１００ｎｍ＜Ｒｅｂ＜１５０ｎｍ　　・・・式３
    　－１００ｎｍ＜Ｒｔｂ＜－４０ｎｍ　　・・・式４
  2. 　樹脂Ａのガラス転移温度ＴｇＡと樹脂Ｂのガラス転移温度ＴｇＢとがＴｇＡ＞ＴｇＢ＋５℃の関係を満足する請求項１記載の位相差板の製造方法。
  3. 　請求項１に記載の製造方法により得られる位相差板。
  4. 　各吸収軸が略直交するように配置される一対の偏光板と、前記一対の偏光板の間に設けられる液晶セルと、を備える液晶表示装置であって、
    　前記一対の偏光板のいずれかと前記液晶セルとの間に配置される請求項３に記載の位相差板を備える液晶表示装置。
  5. 　前記液晶セルの表示モードがインプレーンスイッチング方式である請求項４記載の液晶表示装置。
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