WO2010006595A2 - Photoaktives bauelement mit organischen schichten und einer mehrschichtelektrode - Google Patents

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Nikola Allinger
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Technische Universitaet Dresden
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    • Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Definitions

  • the invention relates to a photoactive component with organic layers, in particular an organic solar cell, with a layer arrangement which has an electrode and a counter electrode and a sequence of organic layers
  • Organic solar cells consist of one series thin layers, which typically have a thickness between 1 nm and 1 .mu.m, of organic materials, which are preferably vapor-deposited in vacuum or applied from a solution.
  • the electrical contacting is generally carried out by transparent, semitransparent or non-transparent metal layers and / or transparent conductive layers Oxides (TCOs) and / or conductive polymers
  • organic-based devices over conventional inorganic-based devices, such as semiconductors such as silicon or gallium arsenide, are the sometimes very high optical absorption coefficients of up to 3 ⁇ 10 5 cm -1 , so that there is the possibility of having low material and Energy expenditure to produce very thin solar cells Further technological aspects are the low cost, the possibility of producing flexible large-area components on plastic films, and the almost unlimited possibilities of variation in organic chemistry
  • a solar cell converts light energy into electrical energy
  • solar cells do not generate free charge carriers directly, but excitons are formed, ie electrically neutral states of excitation, namely bound electron-hole pairs. These excitons can only be generated by In organic solar cells, sufficiently high fields are not available, so that all promising concepts for organic solar cells based on the exciton separation at photoactive interfaces (organic donor-acceptor interface - CW Tang, Appl Phys Lett, 48 (2), 183-185 (1986)) or interface to an inorganic semiconductor (see BO Regan et al, Nature 353, 737 (1991)) This requires that excitons generated in the bulk of the organic material can diffuse to this photoactive interface
  • the document WO 00/33396 proposes the formation of a so-called interpenetrating network.
  • a layer contains a colloidally dissolved substance which is distributed so as to form a network over which charge carriers can flow (percolation mechanism) such network either only one of the components or both
  • the active layer consists of an organic semiconductor in a gel or binder (US 3,844,843, US 3,900,945, US 4,175,981 and US 4,175,982)
  • a layer containing a pigment which generates the charge carriers and additionally a material which removes the charge carriers JP 07142751
  • Tandem cells can be further improved by using p-i-n structures with doped transport layers of large band gaps (DE 103 13 232)
  • a general disadvantage of both inorganic and organic solar cells is a limited choice of possible materials for electrical contacting (electrode and counterelectrode).
  • electrical contacting electrode and counterelectrode
  • transparent contact only a few alternatives are known, which are generally limited to some transparent, conductive oxides (TCOs), Limiting conductive polymers and semi-transparent metal layers
  • TCOs transparent, conductive oxides
  • Limiting conductive polymers Limiting conductive polymers
  • semi-transparent metal layers The simplest version to realize in organic solar cells is the vapor deposition of thin metal layers, which can be a good compromise between transparency and conductivity.
  • thin metal contacts are potentially more durable than conductive polymers, less expensive than tin-doped indium oxide ( ITO), which is currently often used as a standard material, more non-toxic than compounds containing indium, arsenic or cadmium, and process-technically easy to realize Due to these advantages, it is desirable to optimal dü to develop metal contacts
  • ITO tin-doped indium oxide
  • One possibility here is the vapor deposition of thin silver layers as a semitransparent electrode.
  • the object of the invention is to achieve an optimal compromise of different requirements with thin metal contacts.
  • the object is achieved by a photoactive component with organic layers, in particular a solar cell, with the features mentioned in claim 1.
  • Advantageous embodiments are the subject of dependent subclaims.
  • Advantageous uses arise from the claims 18 to 20.
  • At least the upper electrode of the photoactive component consists of several layers of different elements, wherein at least one layer of a main group metal (for example, but not limited to Al, Ga, In, Sn) with a layer thickness of 35 Angstrom to 200 Angstrom or a transition metal (for example, but not limited to Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn) having a layer thickness of up to 200 angstroms, and wherein at least one further layer of another metal or transition metal (for example, but not limited to Al, Ag , Au, Pt).
  • a main group metal for example, but not limited to Al, Ga, In, Sn
  • a transition metal for example, but not limited to Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn
  • Examples of the materials mentioned in claim 5 are 4,4 ', 4 "-tris (1-naphthylphenylamino) -triphenylamines (TNATA), N, N'-di (naphthalen-1-yl) -N, N'-diphenyl- benzidine (alpha-NPD), 4,4'-bis (N, N-diphenylamino) quaterphenyl (4P-TPD), N, N'-diphenyl-N, N'-bis (4 '- (N, N - bis (naphthyl) amino) biphenyl-4-yl) benzidines (di-NPB), N, N, N ', N'-tetrakis (4-methoxyphenyl) benzidines (MeO-TPD)
  • An advantageous embodiment of the invention contains in the HTL materials which serve as dopants (acceptors) for the materials which preferably conduct positive charges (holes), examples of which are 2,3,5,
  • Examples of the materials mentioned in claim 6 are 1,4,5,8-naphthalene-tetracarboxylic dianhydrides (NTCDA) or Buckminster fullerenes (C60).
  • NTCDA 1,4,5,8-naphthalene-tetracarboxylic dianhydrides
  • C60 Buckminster fullerenes
  • An advantageous embodiment of the invention contains in the ETL materials serving as dopants (donors) for the materials which preferentially conduct negative charges (electrons). Examples of these are: (N, N, N ', N'-tetramethylacridine-3,6-diamine) (AOB) or NDNl (Novaled AG, Dresden, Germany).
  • Examples of the materials mentioned in claim 7 are zinc phthalocyanines (ZnPc), copper phthalocyanines (CuPc), Buckminster fullerenes (eg C60 or C70), dicyanovinyl Oligothiophene Derivatives (DCVxT), Chloroaluminum Phthalocyanine (CIAlPc or AlClPc)
  • Examples of the materials mentioned in claim 9 are Bathocuproine (BCP), 4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline (BPhen).
  • Examples of the materials mentioned in claim 10 are SiN, SiO 2.
  • the invention is based on the surprising, experimentally obtained knowledge that an already very thin intermediate layer of less favorable optical properties of the metal in combination with a second layer of a more optically favorable metal leads to very good morphological and optical properties.
  • This combination of at least two different elements for a transparent metal contact makes it possible, compared to a contact of only a single element, - to achieve a smoother, more closed layer with superior conductivity and transmission while maintaining a constant layer thickness,
  • the invention thus offers considerable potential for saving costs and material over conventional electrodes, which are usually made of a single metal such as aluminum, gold or silver, while improving the efficiency of the photoactive component
  • conventional electrodes which are usually made of a single metal such as aluminum, gold or silver
  • single layers are preferably used
  • the metal multilayer according to the invention thus represents the optimum compromise between the optical, electrical and morphological requirements and thus enables the construction of highly efficient photoactive components, the metal multilayer having superior performance compared to the commonly used single layers, precisely by combining the properties of several elements only possible with one element
  • the interaction of different elements means that even more expensive materials can be replaced by cheaper ones as well as thinner layers can be used
  • the invention thus comprises a photoactive component with organic layers and transparent multi-layer metal contact, in particular a solar cell, with a layer arrangement comprising an electrode and a counter electrode and a sequence of organic layers, which is arranged between the electrode and the counter electrode, wherein at least one the electrodes may be a combination of at least two different elements
  • these metal multilayers can be produced process-technically without further complications by applying a metal layer and after Completion of the deposition directly and immediately a second (or more) further layer (s) can be applied
  • a multiple metal layer can be achieved by the invention, which has approximately the properties of the advantageous second metal, without the properties of the first metal in importance
  • This total layer may be a total of much thinner than it is a single layer would be the more advantageous single material
  • Figure 1 shows an example of a possible layer structure (cross section), EBL
  • Figure 2 shows a comparison of different solar cells of Embodiment 2, containing different contacts made of aluminum-silver multilayers
  • a 15nm silver layer is covered by a multiple layer of 5nm aluminum and 10nm
  • Two samples were prepared, a) a sample on glass (1), with reflective back electrode of 100 nm of aluminum (2), Inm NDP2 (an acceptor material, Novaled AG), 30nm of TNATA (4.4 ', 4 "-tris (1) naphthylphenylamino) -triphenylamine, hole transport material, 3), doped with 5wt% NDP2, 10nm ZnPc (zinc phthalocyanine as absorber, 4), 25nm ZnPc C60 (1 doped, as absorber, 4), 40nm C60 (5), 7nm BPhen ( 4,7-diphenyl-l, 10-phenanthroline, exciton blocker, 6), 15nm silver (electrical, transparent top contact, 7) b) a sample on glass (1), with reflective back electrode of 100nm aluminum (2), lnm NDP2 ( an acceptor material, Novaled AG), 30nm TNATA (4,4 ', 4 "-tris (1-naphthylphen
  • sample a When characterizing the samples, it is striking that sample a) has the properties of a photovoltaic component (short-circuit current approx. 0.28 mA / cm 2 , open circuit voltage 0.41 V, full factor 25%), the photovoltaic efficiency approx , 03%, however, is very low
  • the sample b) achieves a short-circuit current of about 3.37 mA / cm 2 , a Open circuit voltage 0.41 V, full factor 48% and thus an efficiency of 0.69%, which corresponds to over 20 times of sample a)
  • the multiple layer of the single layer is clearly superior.
  • Examples 1 and 2 demonstrate that metal multilayers according to the present invention can both replace expensive materials (silver) with cheaper ones (aluminum), and that by selectively controlling the layer thicknesses, solar cell efficiency can be maximized.

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein photoaktives Bauelement mit organischen Schichten, insbesondere eine organische Solarzelle, mit einer Schichtanordnung, welche eine Elektrode und eine Gegenelektrode sowie eine Folge organischer Schichten aufweist, die zwischen der Elektrode und der Gegenelektrode angeordnet ist, wobei mindestens eine der Elektroden aus mehreren Schichten mindestens zweier verschiedener Metalle besteht, wobei mindestens eine der Schichten ein Hauptgruppenmetall mit einer Schichtdicke von 35 Angstrom bis 200 Angstrom oder ein Übergangsmetall mit einer Schichtdicke von höchstens 200 Angstrom ist, und wobei mindestens eine weitere Schicht ein Metall oder Übergangsmetall ist.

Description

PHOTOAKTIVES BAUELEMENT MIT ORGANISCHEN SCHICHTEN UND EINER
MEHRS CHI CHTELEKTRODE
Beschreibung
Die Erfindung betrifft ein photoaktives Bauelement mit organischen Schichten, insbesondere eine organische Solarzelle, mit einer Schichtanordnung, welche eine Elektrode und eine Gegenelektrode sowie eine Folge organischer Schichten aufweist
Seit der Demonstration der ersten organischen Solarzelle mit einem Wirkungsgrad im Prozentbereich durch Tang et al 1986 (C W Tang et al , Appl Phys Lett 48, 183 (1986)) werden organische Materialien intensiv für verschiedene elektronische und optoelektronische Bauelemente untersucht Organische Solarzellen bestehen aus einer Folge dunner Schichten, die typischerweise eine Dicke zwischen 1 nm bis 1 um aufweisen, aus organischen Materialien, welche bevorzugt im Vakuum aufgedampft oder aus einer Losung aufgebracht werden Die elektrische Kontaktierung erfolgt in der Regel durch transparente, semitransparente oder nicht transparente Metallschichten und / oder transparente leitfahige Oxide (TCOs) und / oder leitfahige Polymere
Der Vorteil solcher Bauelemente auf organischer Basis gegenüber den konventionellen Bauelementen auf anorganischer Basis, beispielsweise Halbleitern wie Silizium oder Galliumarsenid, sind die teilweise sehr hohen optischen Absorptionskoeffizienten von bis zu 3xlO5 cm"1, so dass sich die Möglichkeit bietet, mit geringem Material- und Energieaufwand sehr dünne Solarzellen herzustellen Weitere technologische Aspekte sind die niedrigen Kosten, die Möglichkeit, flexible großflächige Bauteile auf Plastikfolien herzustellen, und die nahezu unbegrenzten Variationsmoglichkeiten der organischen Chemie
Eine Solarzelle wandelt Lichtenergie in elektrische Energie um Im Gegensatz zu anorganischen Solarzellen werden bei organischen Solarzellen durch das Licht nicht direkt freie Ladungsträger erzeugt, sondern es bilden sich zunächst Exzitonen, also elektrisch neutrale Anregungszustande, nämlich gebundene Elektron-Loch-Paare Diese Exzitonen können nur durch sehr hohe elektrische Felder oder an geeigneten Grenzflachen getrennt werden In organischen Solarzellen stehen ausreichend hohe Felder nicht zur Verfugung, so dass alle Erfolg versprechenden Konzepte für organische Solarzellen auf der Exzitonentrennung an photoaktiven Grenzflachen beruhen (organische Donor-Akzeptor-Grenzflache - C W Tang, Appl Phys Lett , 48 (2), 183- 185 (1986)) oder Grenzflache zu einem anorganischen Halbleiter (vgl B O"Regan et al , Nature 353, 737 (1991)) Dafür ist es erforderlich, dass Exzitonen, die im Volumen des organischen Materials generiert wurden, an diese photoaktive Grenzflache diffundieren können
Die die rekombinationsarme Diffusion von Exzitonen an die aktive Grenzfläche spielt also eine kritische Rolle bei organischen Solarzellen Um einen Beitrag zum Photostrom zu leisten, muss daher in einer guten organischen Solarzelle die Exzitonendiffusionslänge zumindest in der Größenordnung der typischen Eindringtiefe des Lichts liegen, damit der überwiegende Teil des Lichts genutzt werden kann Strukturell und bezüglich der chemischen Reinheit perfekte organische Kristalle oder Dünnschichten erfüllen durchaus dieses Kriterium. Für großflächige Anwendungen ist allerdings die Verwendung von monokristallinen organischen Materialien nicht möglich und die Herstellung von Mehrfachschichten mit ausreichender struktureller Perfektion ist bis jetzt noch sehr schwierig.
Statt die Exzitonendiffusionslänge zu vergrößern, kann man auch den mittleren Abstand bis zur nächsten Grenzfläche verkleinern. In dem Dokument WO 00/33396 wird die Bildung eines so genannten interpenetrierenden Netzwerkes vorgeschlagen Eine Schicht enthält eine kolloidal geloste Substanz, die so verteilt ist, dass sich ein Netzwerk bildet, über das Ladungsträger fließen können (Perkolationsmechanismus) Die Aufgabe der Lichtabsorption übernimmt in einem solchen Netzwerk entweder nur eine der Komponenten oder auch beide
Der Vorteil einer solchen Mischschicht ist, dass die erzeugten Exzitonen nur einen sehr kurzen Weg zurücklegen müssen bis sie an eine Domänengrenze gelangen, wo sie getrennt werden. Der Abtransport der Elektronen und der Löcher erfolgt getrennt in der gelösten Substanz oder in der übrigen Schicht Da in der Mischschicht die Materialien überall miteinander im Kontakt sind, ist bei diesem Konzept entscheidend, dass die getrennten Ladungen eine lange Lebensdauer auf dem jeweiligen Material besitzen und von jedem Ort aus geschlossene Perkolationspfade für beide Ladungsträgersorten zum jeweiligen Kontakt hin vorhanden sind Mit diesem Ansatz konnten Wirkungsgrade von 2,5% erreicht werden (C. J. Brabec et al., Advanced Functional Materials 11, 15 (2001)), wobei polymerbasierte Tandemzellen bereits über 6% Effizienz haben (J Y. Kim et al., Science 13, 222-225 (2007)). Weitere bekannte Ansätze zur Realisierung bzw. Verbesserung der Eigenschaften von organischen Solarzellen sind im Folgenden aufgezählt:
- Ein Kontaktmetall hat eine große und das andere eine kleine Austrittsarbeit, so dass mit der organischen Schicht eine Schottky-Barriere ausgebildet wird (US 4, 127,738). - Die aktive Schicht besteht aus einem organischen Halbleiter in einem Gel oder Bindemittel (US 3,844,843, US 3,900,945, US 4,175,981 und US 4,175,982)
- Herstellung einer Transportschicht, die kleine Partikel mit einer Große von etwa 0 01 bis 50μm enthalt, welche den Ladungstragertransport übernehmen (US 5,965,063)
- Eine Schicht enthalt zwei oder mehr Arten von organischen Pigmenten, die verschiedene spektrale Charakteristika besitzen (JP 04024970)
- Eine Schicht enthalt ein Pigment, das die Ladungsträger erzeugt, und zusatzlich ein Material, das die Ladungsträger abtransportiert (JP 07142751)
- Polymerbasierende Solarzellen, die Kohlenstoffteilchen als Elektronenakzeptoren enthalten (US 5,986,206) - Dotierung von den oben erwähnten Mischsystemen zur Verbesserung der Transporteigenschaften in Mehrschichtsolarzellen (vgl DE 102 09 789)
- Anordnung einzelner Solarzellen übereinander, so dass eine so genannte Tandemzelle gebildet ist (US 4,461,922, US 6,198,091, US 6,198,092)
- Tandemzellen können durch Verwendung von p-i-n Strukturen mit dotierten Transportschichten großer Bandlucke weiter verbessert werden (DE 103 13 232)
Ein genereller Nachteil sowohl inorganischer als auch organischer Solarzellen ist eine nur begrenzte Auswahl an möglichen Materialien zur elektrischen Kontaktierung (Elektrode und Gegenelektrode) Insbesondere als transparenter Kontakt sind nur wenige Alternativen bekannt, die sich in der Regel auf einige transparente, leitfahige Oxide (TCOs), leitfahige Polymere und semi-transparente Metall schichten beschranken Die am einfachsten zu realisierende Variante ist bei organischen Solarzellen das Aufdampfen dunner Metallschichten, die einen guten Kompromiss zwischen Transparenz und Leitfähigkeit darstellen können Gleichzeitig sind dünne Metallkontakte auch potentiell langzeitstabiler als leitfahige Polymere, preisgünstiger als Zinndotiertes Indiumoxid (ITO), welches zur Zeit oft als Standardmaterial benutzt wird, ungiftiger als Verbindungen, die Indium, Arsen oder Cadmium enthalten, und prozesstechnisch einfach zu realisieren Aufgrund dieser Vorteile ist es erstrebenswert, optimale dünne Metallkontakte zu entwickeln Eine Möglichkeit ist hierbei das Aufdampfen dünner Silberschichten als semitransparente Elektrode. Bekannte Probleme sind hierbei der große Einfluss der Aufdampf bedingungen auf die Qualität, Beschaffenheit und Rauhigkeit der resultierenden Schicht (R. S. Sennett and G. D. Scott, Journal of the Optical Society of America 40(4), 203-211 (1950)) und auch der ebenso wichtige Einfluss des Substrates auf die resultierende Metallschicht (S. E. Roark and K. L. Rowlen, Anal. Chem. 66, 261-270 (1994)). Trotz verschiedener Modelle (J. A. Thornton, J. Vac. Sei. Technol. A 4, 3059-3065 (1986); R. Messier, A. P. Giri, and R. A. Roy, J. Vac. Sei. Technol. A2, 500-503 (1984); R. Messier, J. Vac. Sei. Technol. A 4/3, 490^95 (1986); C. R. M. Grovenor, H. T. G. Hentzell, and D. A. Smith, Acta Metall. 32, 773-781 (1984); P. B. Barna and M. Adamik, "Growth mechanisms of polycrystalline thin films," in Science and Technology of Thin Films, in F. C. Matacotta and G. Ottaviani, eds. (World Scientific, Singapore, 1995), pp. 1-28) ist die Zahl der Parameter noch zu hoch, um anlagenspezifische Voraussagen treffen zu können.
Bekannt ist, dass dünne Metallschichten oft erst im Volmer-Weber Wachstum Inseln bilden, die erst ab höheren Schichtdicken geschlossene Schichten bilden (vgl. z.B. N. Kaiser, Applied Optics 41(16), 3053-3060 (2002)). Geschlossene Schichten sind allerdings unbedingt notwendig, um die benötigten Pfade für Landungstransport und damit die notwendige hohe Leitfähigkeit zu erreichen.
Gerade für Solarzellen stellt diese Anforderung ein erhebliches Problem dar, da Metallschichten mit höherer Schichtdicke immer mehr Licht absorbieren oder reflektieren, so dass schließlich nicht mehr genügend Photonen auf die aktiven, Licht absorbierenden Schichten in der Solarzelle treffen. Eine entscheidende Verbesserung wäre es somit, wenn sich dünne Metallschichten herstellen ließen, die trotz geringer Schichtdicke glatte, geschlossene leitfähige Schichten ohne Inselwachstum bilden würden.
Aufgabe der Erfindung ist es, bei dünnen Metallkontakten einen optimalen Kompromiss verschiedener Anforderungen zu erreichen.
Dabei spielen mehrere Faktoren eine Rolle: bei einer sehr dünnen Metallschicht (deutlich kleiner als 100 Angstrom) ist zwar die Transparenz (und somit die Transmission von Licht in die Solarzelle) hervorragend, dafür sind aus morphologischen Gründen noch keine geschlossenen Transportpfade für Ladungen vorhanden, da das Metall, wie oben erwähnt, in Clustern und Inseln wächst und eine raue, unregelmäßige Oberfläche mit hohen Spitzen und ohne vollständige Bedeckung des Substrates bildet. Bei dickeren Schichten werden Morphologie, Glätte der Schicht und Leitfähigkeit besser, da geschlossene Schichten entstehen; allerdings steigen Reflektion und Absorption ebenfalls an, so dass schließlich nicht mehr ausreichend viele Photonen in das Bauelement gelangen können.
Erfindungsgemäß wird die Aufgabe durch ein photoaktives Bauelement mit organischen Schichten, insbesondere eine Solarzelle, mit den im Anspruch 1 genannten Merkmalen gelöst. Vorteilhafte Ausgestaltungen sind Gegenstand von abhängigen Unteransprüchen. Vorteilhafte Verwendungsmöglichkeiten ergeben sich aus den Ansprüchen 18 bis 20.
Erfindungsgemäß besteht mindestens die obere Elektrode des photoaktiven Bauelementes aus mehreren Schichten verschiedener Elemente, wobei mindestens eine Schicht aus einem Hauptgruppenmetall (beispielsweise, aber nicht beschränkt auf Al, Ga, In, Sn) mit einer Schichtdicke von 35 Angstrom bis 200 Angstrom oder einem Übergangsmetall (beispielsweise, aber nicht beschränkt auf Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn) mit einer Schichtdicke bis 200 Angstrom besteht, und wobei mindestens eine weitere Schicht aus einem anderen Metall oder Übergangsmetall (beispielsweise, aber nicht beschränkt auf Al, Ag, Au, Pt) besteht.
Beispiele für die in Anspruch 5 genannten Materialien sind 4,4',4"-tris(l-naphthylphenylamino)- triphenylamine (TNATA), N,N'-Di(naphthalen-l-yl)-N,N'-diphenyl-benzidine (alpha-NPD), 4,4'-Bis-(N,N-diphenylamino)-quaterphenyl (4P-TPD), N,N'-Diphenyl-N,N'-bis(4'-(N,N- bis(naphth- 1 -yl)-amino)-biphenyl-4-yl)-benzidine (Di-NPB), N,N,N',N'-Tetrakis(4- methoxyphenyl)-benzidine (MeO-TPD). Eine vorteilhafte Ausfuhrung der Erfindung enthalt in der HTL Materialien, die als Dotanden (Akzeptoren) für die Materialien, die bevorzugt positive Ladungen (Löcher) leiten, dienen. Beispiele dafür sind 2,3,5,6-Tetrafluoro-7,7,8,8- tetracyanoquinodimethane (F4-TCNQ) oder NDP2 (Novaled AG, Dresden, Deutschland).
Beispiele für die in Anspruch 6 genannten Materialien sind 1,4,5, 8-naphthalene-tetracarboxylic- dianhydride (NTCDA) oder Buckminster Fullerene (C60). Eine vorteilhafte Ausführung der Erfindung enthält in der ETL Materialien, die als Dotanden (Donatoren) für die Materialien, die bevorzugt negative Ladungen (Elektronen) leiten, dienen. Beispiele dafür sind: (N,N,N',N'- tetramethylacridine-3,6-diamine) (AOB) oder NDNl (Novaled AG, Dresden, Deutschland).
Beispiele für die in Anspruch 7 genannten Materialien sind Zink Phthalocyanine (ZnPc), Kupfer Phthalocyanine (CuPc), Buckminster Fullerene (z.B. C60 oder C70), Dicyanovinyl- Oligothiophen-Derivative (DCVxT), Chlor-Aluminium-Phthalocyanin (CIAlPc oder auch AlClPc)
Beispiele für die in Anspruch 9 genannten Materialien sind Bathocuproine (BCP), 4,7-diphenyl- 1,10-phenanthroline (BPhen).
Beispiele für die in Anspruch 10 genannten Materialien sind SiN, SiO2.
Die nach dem Stand der Technik übliche Herangehensweise zur Lösung des in der Aufgabe beschriebenen Problems ist bisher, Edelmetalle mit intrinsisch hervorragenden optischen und elektrischen Eigenschaften, gepaart mit hoher chemischer Stabilität, zu wählen. Dabei beschränkt sich die Auswahl in der Regel auf Silber oder Gold. Für diese Materialien werden nun üblicherweise die optimalen Aufdampfbedingungen empirisch ermittelt, die üblicherweise sehr anlagen- und systemspezifisch sind, und mit den so gewonnenen Parametern wird gearbeitet. Dieses Verfahren ist arbeits- und zeitintensiv. Ein weiteres Problem dieser Herangehensweise ist außerdem, das zwar funktionsfähige photoaktive Bauelemente im Labormaßstab hergestellt werden können, aber die hohen Rohstoffpreise der Gold- und Silberkontakte gerade einen der Hauptvorteile organischer Bauelemente, die niedrigen Herstellungskosten organischer Schichten, wieder kompensieren.
Es ist daher wünschenswert, teure Edelmetalle (und damit Kosten) zu sparen, dünnere Schichten zu verwenden (Materialersparnis) und ein allgemein gültiges, systemunabhängiges Verfahren zu finden, mit dem elektrische Kontakte mit guten optischen, elektrischen und morphologischen Eigenschaften erstellt werden können. Die vorliegende Erfindung löst den nach wie vor bestehenden Konflikt.
Die Erfindung beruht auf der überraschenden, experimentell gewonnen Erkenntnis, dass eine bereits sehr dünne Zwischenschicht eines von den optischen Eigenschaften her weniger günstigen Metalls in Kombination mit einer zweiten Schichte eines optisch günstigeren Metalls zu sehr guten morphologischen und optischen Eigenschaften führt. Diese Kombination mindestens zweier verschiedener Elemente für einen transparenten Metallkontakt ermöglicht es, gegenüber einem Kontakt aus lediglich einem einzelnen Element, - bei gleich bleibender Schichtdicke eine glattere, geschlossenere Schicht mit überlegener Leitfähigkeit und Transmission zu erreichen,
- bei geringerer Schichtdicke vergleichbare Leitfähigkeit, Geschlossenheit und Transparenz zu erreichen, die sonst nur durch erheblich dickere Einzelschichten erzielt werden konnten, wobei die dickere Einzelschicht die Effizienz des photoaktiven Bauelementes, insbesondere der Solarzelle, durch unerwünschte Absorption und Reflektion verringern wurde,
- ein Optimum zu finden, das optischen, elektrischen und morphologischen Anforderungen gleichermaßen genügt
Die Erfindung bietet somit gegenüber den herkömmlichen Elektroden, die üblicherweise aus einem einzelnen Metall wie z B Aluminium, Gold oder Silber hergestellt werden, erhebliches Potential zum Einsparen von Kosten und Material bei gleichzeitiger Verbesserung der Effizienz des photoaktiven Bauelementes Diese Erkenntnis ist eine Neuerung, da in der Fachliteratur und bei den üblichen praktischen Anwendungen in der Regel Einzelschichten bevorzugt verwendet werden
Die erfϊndungsgemaße Metall-Mehrfachschicht stellt damit den optimalen Kompromiss aus den optischen, elektrischen und morphologischen Anforderungen dar und ermöglicht somit die Konstruktion hocheffizienter photoaktiver Bauelemente, wobei die Metall-Mehrfachschicht gerade durch das Kombinieren der Eigenschaften mehrerer Elemente überlegene Leistung verglichen mit den üblicherweise benutzten Einfachschichten aus lediglich einem Element ermöglicht Durch das Zusammenspiel verschiedener Elemente können damit sowohl teurere Materialien durch gunstige ersetzt, als auch dünnere Schichten verwendet werden
Die Erfindung umfasst somit ein photoaktives Bauelement mit organischen Schichten und transparentem Mehrschicht-Metallkontakt, insbesondere eine Solarzelle, mit einer Schichtanordnung, welche eine Elektrode und eine Gegenelektrode sowie eine Folge organischer Schichten aufweist, die zwischen der Elektrode und der Gegenelektrode angeordnet ist, wobei mindestens eine der Elektroden eine Kombination mindestens zweier verschiedener Elemente sein kann
Erfindungsgemaß können diese Metall-Mehrschichten prozesstechnisch ohne weitere Komplikationen hergestellt werden, indem eine Metallschicht aufgetragen wird und nach Beendigung der Deposition direkt und unmittelbar eine zweite (oder mehrere) weitere Schicht(en) aufgetragen werden können
Insgesamt kann durch die Erfindung eine Mehrfach-Metall Schicht erzielt werden, die naherungsweise die Eigenschaften des vorteilhaften zweiten Metalls hat, ohne dass die Eigenschaften des ersten Metalls ins Gewicht fallen Diese Mehrfach-Schicht kann dabei insgesamt noch weitaus dunner sein, als es eine Einzelschicht aus dem vorteilhafteren Einzelmaterial wäre
Die Erfindung wird nachfolgend an Hand von Ausfuhrungsbeispielen naher erläutert In den zugehörigen Zeichnungen zeigen
Abbildung 1 ein Beispiel für einen möglichen Schichtaufbau (Querschnitt), EBL
Exzitonenblocker, ETL Elektronentransporter, HTL Lochtransporter
Abbildung 2 einen Vergleich verschiedener Solarzellen aus Ausfuhrungsbeispiel 2, die verschiedene Kontakte aus Aluminium-Silber-Mehrfachschichten enthalten
Ausführungsbeispiel 1
Das Ausfuhrungsbeispiel ist in Abbildung 1 schematisch dargestellt, die Ziffern im Text
(fettgedruckt) beziehen sich auf die Abbildung
Eine 15nm Silberschicht wird durch eine Mehrfach-Schicht aus 5nm Aluminium und lOnm
Silber in einer organischen Solarzelle in p-i-n Bauweise ersetzt
Hergestellt wurden zwei Proben, a) eine Probe auf Glas (1), mit reflektierender Ruckelektrode aus lOOnm Aluminium (2), lnm NDP2 (ein Akzeptormaterial, Novaled AG), 30nm TNATA (4,4',4"-tris(l- naphthylphenylamino)-triphenylamine, Lochtransportmaterial, 3), dotiert mit 5wt% NDP2, lOnm ZnPc (Zink Phthalocyanin als Absorber, 4), 25nm ZnPc C60 (1 1 dotiert, als Absorber, 4), 40nm C60 (5), 7nm BPhen (4,7-diphenyl-l,10-phenanthroline, Exzitonenblocker, 6), 15nm Silber (elektrischer, transparenter Topkontakt, 7) b) eine Probe auf Glas (1), mit reflektierender Ruckelektrode aus lOOnm Aluminium (2), lnm NDP2 (ein Akzeptormaterial, Novaled AG), 30nm TNATA (4,4',4"-tris(l- naphthylphenylamino)-triphenylamine, Lochtransportmaterial, 3), dotiert mit 5wt% NDP2, lOnm ZnPc (Zink Phthalocyanin als Absorber, 4), 25nm ZnPc C60 (1 1 dotiert, als Absorber, 4), 40nm C60 (5), 7nm BPhen(4,7-diphenyl-l,10-phenanthroline, Exzitonenblocker, 6), 5nm Aluminium und 10 nm Silber (elektrischer, transparenter Topkontakt, 7)
Beim Charakterisieren der Proben fallt auf, dass Probe a) zwar die Eigenschaften eines photovoltaischen Bauelementes hat (Kurzschluss- Strom ca. 0,28 mA/cm2, Leerlaufspannung 0,41 V, Fullfaktor 25%), die photovoltaische Effizienz mit ca. 0,03% allerdings sehr niedrig ist Nach dem Ersetzen der 15nm Silber durch 5nm Aluminium/ lOnm Silber bei ansonsten gleich bleibender Probenstruktur unter identischen Prozessierungsbedingungen unter vergleichbaren Messbedingungen erzielt die Probe b) einen Kurzschluss-Strom von ca 3,37 mA/cm2, eine Leerlaufspannung 0,41 V, Fullfaktor 48% und damit eine Effizienz von 0,69%, was einem über 20-fachen von Probe a) entspricht Somit ist die Mehrfach-Schicht der Einzelschicht deutlich überlegen.
Ausfiihrungsbeispiel 2
Nachweis der Existenz einer optimalen Mehrfachschicht. Hergestellt wurden drei Proben unter identischen Bedingungen, c) eine Probe auf Glas (1), mit reflektierender Rϋckelektrode aus lOOnm Aluminium (2), lnm NDP2 (ein Akzeptormaterial, Novaled AG), 30nm TNATA (4,4',4"-tris(l- naphthylphenylamino)-triphenylamine, Lochtransportmaterial, 3), dotiert mit 5wt% NDP2, lOnm ZnPc (Zink Phthalocyanin als Absorber, 4), 25nm ZnPc C60 (1 1 dotiert, als Absorber, 4), 40nm C60 (5), 7nm BPhen (4,7-diphenyl-l, 10-phenanthroline, Exzitonenblocker, 6), 3 nm Aluminium und 12 nm Silber (elektrischer, transparenter Topkontakt, 7) d) eine identische Probe wie c) , wobei in Schicht 7 bei dieser Probe 5 nm Al / 12 nm Silber benutzt wurden, e) eine identische Probe wie c) , wobei in Schicht 7 bei dieser Probe 7 nm Al / 12 nm Silber benutzt wurden
Die Strom-Spannungs-Kennlinien der vier Proben sind dargestellt in Abbildung 2 Zusammenfassend fällt auf, dass sämtliche Solarzellenparameter (Kurzschluss-Strom, Leerlaufspannung, Fullfaktor, Sättigung, Effizienz) deutlich von der genauen Struktur des elektrischen Kontaktes abhängen An diesem Beispiel kann klar gezeigt werden, dass es eine optimale Schichtdicken-Kombination gibt, durch die ein Maximum an Leistung erzeugt werden kann, wobei hier - wie oben beschrieben - sowohl elektrische Effekte eine Rolle spielen (dickere Schichten fuhren zu geschlossenen Schichten mit besserer Leitfähigkeit, was höhere Füllfaktoren ermöglicht), als auch optische Effekte erkennbar werden (bei zu hohen Schichtdicken wird zuviel Licht absorbiert, was auf Kosten des erzielbaren Photostromes geht)
Somit belegen die Anfuhrungsbeispiele 1 und 2, dass erfindungsgemäße Metall- Mehrfachschichten sowohl den Ersatz teurer Materialien (Silber) durch billigere (Aluminium) ermöglichen, als auch durch gezieltes Steuern der Schichtdicken die Solarzelleneffizienz maximiert werden kann.

Claims

Patentansprüche
1. Photoaktives Bauelement mit organischen Schichten, insbesondere eine organische Solarzelle, mit einer Schichtanordnung, welche eine Elektrode und eine Gegenelektrode sowie eine Folge organischer Schichten aufweist, dadurch gekennzeichnet, dass mindestens die obere Elektrode des photoaktiven Bauelementes (siehe Abbildung 1, Ziffer 7) aus mehreren Schichten verschiedener Elemente bestehen, wobei mindestens eine Schicht aus einem Hauptgruppenmetall (beispielsweise, aber nicht beschränkt auf Al, Ga, In, Sn) mit einer Schichtdicke von 35 Angstrom bis 200 Angstrom oder einem Übergangsmetall (beispielsweise, aber nicht beschrankt auf Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn) mit einer Schichtdicke bis 200 Angstrom besteht, und wobei mindestens eine weitere Schicht aus einem anderen Metall oder Ubergangsmetall (beispielsweise, aber nicht beschrankt auf Al, Ag, Au, Pt) besteht
2 Photoaktives Bauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das photoaktive Bauelement Antidiffusionsschichten aus Metallen oder Ubergangsmetallen enthält (beispielsweise, aber nicht beschränkt auf Ti, Pd, Cr).
3 Photoaktives Bauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das organische photoaktive Bauelement auf einem Substrat (siehe Abbildung 1, Ziffer 1) aus beispielsweise, aber nicht beschrankt auf Glas, Aluminiumfolie, Stahl, textilem Material oder Plastikfolie hergestellt wird
4 Photoaktives Bauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das organische photoaktive Bauelement auf dem Substrat einen Grundkontakt aus Metall (zum Beispiel, aber nicht beschrankt auf Aluminium oder Silber), einem leitfähigen Polymer (zum Beispiel, aber nicht beschrankt auf Poly(Ethylen Dioxythiophen).Poly(Styrolsulfonat) [PEDOT PSS]) oder ein transparentes leitfähiges Oxid (zum Beispiel, aber nicht beschrankt auf Aluminium-dotiertes Zinkoxid, Zinn-dotiertes Indiumoxid, Fluor-dotiertes Zinnoxid) oder Kombinationen von Metall, leitfähigem Polymer oder transparent leitfähigem Oxid enthalt (siehe Abbildung 1, Ziffer 2)
5 Photoaktives Bauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das organische photoaktive Bauelement Materialien enthält, die bevorzugt positive Ladungen (Locher) leiten, auch „hole transport layer" (HTL) genannt (siehe Abbildung 1, Ziffer 3)
6 Photoaktives Bauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das organische photoaktive Bauelement Materialien enthält, die bevorzugt negative Ladungen (Elektronen) leiten, auch „electron transport layer" (ETL) (siehe Abbildung 1, Ziffer 5) Photoaktives Bauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das organische photoaktive Bauelement eines oder mehrere Materialien enthalt, die als so genannte aktive Schicht Photonen absorbieren (siehe Abbildung 1, Ziffer 4) Photoaktives Bauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das organische photoaktive Bauelement mehrere Materialien enthalt, die als so genannte aktive Schicht Photonen absorbieren, und die zusammen in einer gemischten Schicht aufgetragen wurden (siehe Abbildung 1, Ziffer 4) Photoaktives Bauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das organische photoaktive Bauelement Materialien enthalt, die als so genannte Exzitonen-Blocker- Schicht dienen (d h Exzitonen daran hindern sollen, zur Elektrode zu gelangen) (Siehe Abbildung 1 Ziffer 6) Photoaktives Bauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das organische photoaktive Bauelement Materialien enthalt, die der Verkapselung dienen Photoaktives Bauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das organische photoaktive Bauelement Materialien enthalt, die die Lichteinkopplung in das oder aus dem Bauelement verbessern, beispielsweise, aber nicht beschrankt auf organische dielektrische Deckschichten oder anorganische dielektrische Deckschichten, die als Antireflektionsschichten, reflektierende Bragg-Spiegel oder Resonatorverstarker genutzt werden Photoaktives Bauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das organische photoaktive Bauelement oder Teile davon durch thermisches Verdampfen oder andere thermische Verfahren hergestellt wurde Photoaktives Bauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das organische photoaktive Bauelement oder Teile davon durch Rotationsbeschichtung/ Aufschleudern (spincoating), Eintauchen (dip-coating), Auftropfen (drop-casting), doctor-blading, chemische Dampf-Phasen Deposition (chemical vapour phase deposition, CVPD, oder organic vapour phase deposition, OVPD), Elektrodeposition oder andere chemische, elektrochemische oder nasschemische Verfahren hergestellt wurde Photoaktives Bauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das organische photoaktive Bauelement oder Teile davon durch Siebdruck, Offset-Druck, InkJet Printing oder andere auf Drucken basierende Verfahren hergestellt wurde
15. Photoaktives Bauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das organische photoaktive Bauelement oder Teile davon durch Magnetron sputtern oder andere, auf Kathodenzerstäubung basierende Verfahren hergestellt wurde.
16. Photoaktives Bauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das organische photoaktive Bauelement oder Teile davon durch Molekularstrahlepitaxie oder vergleichbare Verfahren hergestellt wurde.
17. Photoaktives Bauelement nach Ansprüchen 1-16, dadurch gekennzeichnet, dass das organische photoaktive Bauelement oder Teile davon in umgekehrter Reihenfolge („invertiert") aufgebaut ist (beispielsweise, aber nicht beschränkt auf das Austauschen von HTL und ETL oder das Austauschen von Topkontakt und Grundkontakt).
18. Verwendung eines photoaktiven Bauelementes nach einem der Ansprüche 1-17 in Anwendungen in Form von beispielsweise, aber nicht beschränkt auf so genannte „p-i-n", „p-i-i" oder „m-i-p" Strukturen, wobei im Schichtaufbau p-Typ Transportmaterialien, intrinsische Materialien, Metalle und n-Typ Transportmaterialien miteinander kombiniert sind.
19. Verwendung eines photoaktiven Bauelementes nach einem der Ansprüche 1-17 in einer oder zum Herstellen einer organischen Solarzelle.
20. Verwendung eines photoaktiven Bauelementes nach einem der Ansprüche 1-17 in einem oder zum Herstellen eines Photodetektors.
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