WO2007131250A1 - Elektromischer störungsmodul mit einer einrichtung zum unterdrücken eines elektrischen nebenschlusstromes - Google Patents

Elektromischer störungsmodul mit einer einrichtung zum unterdrücken eines elektrischen nebenschlusstromes Download PDF

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WO2007131250A1
WO2007131250A1 PCT/AT2007/000182 AT2007000182W WO2007131250A1 WO 2007131250 A1 WO2007131250 A1 WO 2007131250A1 AT 2007000182 W AT2007000182 W AT 2007000182W WO 2007131250 A1 WO2007131250 A1 WO 2007131250A1
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electrolyte
flow
flow module
electrochemical
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PCT/AT2007/000182
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Adam Harding Whitehead
Tomislav Balvanovic
Herbert Bucsich
Martin Harrer
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Cellstrom Gmbh
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    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/18—Regenerative fuel cells, e.g. redox flow batteries or secondary fuel cells
    • H01M8/184—Regeneration by electrochemical means
    • H01M8/188—Regeneration by electrochemical means by recharging of redox couples containing fluids; Redox flow type batteries
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/04—Auxiliary arrangements, e.g. for control of pressure or for circulation of fluids
    • H01M8/04276—Arrangements for managing the electrolyte stream, e.g. heat exchange
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the subject invention relates to an electrochemical flow module having at least one flow reactor with a number of cells and at least one distribution line for supplying electrolyte liquid to the cells and a collecting line for removing electrolyte liquid from the cells and at least one device for suppressing an electrical shunt current. and use of the electrochemical flow module in a redox flow battery.
  • Electrochemical flow modules such as e.g. a redox flow battery, usually consist of one or more flow reactors of one or more cells. Each cell has at least one positive and one negative plate arranged in an insulating frame which defines the electrochemical chamber.
  • the chamber can be divided by a membrane (ion-exchange membrane, microporous membrane, etc.). Each cell or cell half in the case of a divided chamber is flowed through by an electrolyte liquid, which is supplied via a feed and discharged after flowing through the cell via an outlet.
  • the feeds of adjacent cells of a multi-cell reactor are typically connected to a feed channel (internal or external).
  • the outlets are similarly connected to a discharge channel (internal or external).
  • Undivided cells thus have a delivery and a discharge, and divided cells have a delivery and a discharge for each cell half.
  • each intermediate plate of the reactor is at a certain voltage level, depending on the position of the plate in the reactor, e.g. the more positive the closer to the positive end plate. Therefore, there are continuous electrolyte liquid volumes between many electrodes of different potentials. This leads to so-called shunt currents that flow through the cells and the discharge or supply channels. These shunt currents cause loss of efficiency as they reduce the overall voltage of the electrochemical flow reactor. In the case of a redox flow battery, such shunt currents are also the cause of a self-discharge.
  • the shunt currents increase as multiple flow reactors are serially connected to one or more cells and share the same electrolyte fluid.
  • One way to suppress such shunt currents is thus to switch each cell or reactors with a small number of cells electrically in parallel. That would however, increase the overall current, necessitating cables, switches and other higher power electrical equipment, which would be expensive.
  • Another simple method for suppressing or reducing shunt currents is to increase the electrical resistance of the electrolyte fluid or in the electrolyte fluid circuit. This could be accomplished simply by reducing the diameter of the fluid lines or by lengthening the fluid lines. However, both options increase the flow resistance and thus the pumping losses and thus reduce the overall efficiency of such a system.
  • This object is achieved according to the invention by arranging the at least one device for suppressing an electrical shunt current in one of the electrolyte-carrying lines and arranging a device through which a fluid can flow in the device for suppressing an electrical shunt current, in which a layer of an electrically non-conductive fluid having a different Density is provided as the electrolyte liquid, which forms an increase in the electrical resistance in the electrolyte fluid circuit.
  • a separation layer of an electrically non-conductive liquid of different density can be stably maintained and forms a secure electrical separation in the electrolyte fluid circuit.
  • Such an arrangement can also be constructive be carried out very easily, reliably and above all without additional error-prone moving mechanical parts. At the liquid separation phase or in the device even small flow resistance arise. By choosing a suitable liquid can be ensured that the fluids do not mix or only slightly and the electrical resistance is greatly increased.
  • the device is formed in a particularly simple embodiment as a U-shaped tube. Alternatively, this can also be designed as a container. Both variants are structurally very easy to implement and cause only low flow resistance.
  • the electrolyte liquid can be split very easily in the form of droplets when passing through the liquid phase, which increases the electrical resistance of this interruption.
  • the arrangement of a flow-through network and / or a filter which can be flowed through can prevent excessive amounts of the non-conductive liquid from entering the electrolyte circuit.
  • such devices also prevent turbulence between see the two liquid phases, which in turn reduces the mixing of the two liquids. This increases the reliability of the device.
  • the device for suppressing an electrical shunt current is preferably arranged between all cells of a flow reactor, alternatively with a slightly lower effect, even only between groups of cells. If the flow module is formed from a plurality of series-connected reactors, the device can also be preferably arranged between the reactors, which is favorable and often already brings about a reduction in the bypass currents that is sufficient in practice.
  • FIG. 1 is a schematic representation of a known redox flow battery
  • 2 shows a schematic representation of a redox flow battery with devices according to the invention for suppressing shunt currents
  • FIG. 3 shows a simple embodiment of the invention with a U-shaped tube
  • FIG. 4 shows an improved embodiment of the invention
  • FIG. 5 shows a schematic representation the resulting shunt currents in a flow module and
  • 6 to 8 are each a diagram of the resulting shunt currents in a flow module.
  • FIG. 1 shows an example of a well-known redox flow battery 1 with its most important components.
  • the electrochemical flow module in this case comprises a flow reactor 2 (in the following only a short reactor) consisting of a number of cells 10, in which an electrochemical reaction takes place.
  • the cells 10 each consist of two plates, which are separated by a membrane, as indicated in Fig. 1.
  • the cells 10 are traversed by a positive electrolyte liquid and a negative electrolyte liquid, which are separated by the membrane.
  • the electrolyte liquids are, for example, solutions of 1.6 mol of vanadium sulfate and 2 mol of sulfuric acid H 2 SO 4 , which differ only in their oxidation state, for example V (V), V (IV), V (III) or V (II).
  • the electrolyte liquids are stored in two tanks 3, 4. From there, the two electrolyte liquids are pumped by means of suitable pumps 9 via supply lines 6a, 6b and discharge lines 8a, 8b in a circuit through the cells 10, where they are separated by lon-exchange membranes and where they react and when discharging the battery 1 current is generated or charged while charging the electrolyte fluids.
  • the electrolyte liquids are guided via distribution lines 13, 15 to the individual cells 10 and discharged from there via manifolds 17, 19 again.
  • Depending on the number of cells connected in series (about 1, 1V to 1, 6V per cell 10) is formed on the reactor 2 during unloading a different, tapped at the two end plates 12 voltage UB- When charging is a corresponding voltage to the reactor. 2 to apply.
  • Such redox flow battery are well known, which is why their structure and their function will not be discussed here.
  • a bypass current i s (see FIG. 5) is produced by the electrolyte liquid circulation through the cells 10 and in the electrolyte liquid in the distribution 13, 15 and collecting lines 17, 19 of the cells 10 represents a loss of performance and is therefore undesirable.
  • the individual plates of each cell 10 have different electrical potential, as a result of which, of course, the electrolyte liquids flowing in the cells 10 also have correspondingly different electrical potential.
  • an unwanted neutron flowing through the cells 10 and the electrolyte fluid is produced.
  • each supply line and each output line of a cell means 14 s i 10 for suppressing an electrical shunt current arranged that an increase in the electrical resistance in the electrolyte circuit or an electrical open in the electrolyte circuit forms and thus prevents the formation of shunt currents is, as shown in Fig. 2.
  • This device 14 can, of course, be arranged externally as shown in FIG. 2, ie outside the reactor 2, or internally, ie integrated into the frame of a cell 10, for example. It is only important that the device 14 is arranged in one of the electrolyte-carrying lines.
  • the device 14 is formed in the simplest case of a U-shaped tube 20 which is traversed by the electrolyte liquid 24 (indicated by the arrows), as shown schematically in Fig. 3.
  • an electrically nonconductive phase 22 is provided in the U-shaped tube 20, preferably an electrically nonconducting liquid of lower or higher density than the electrolyte liquid 24.
  • This nonconductive liquid will collect in the tube curvature 21, wherein the pipe bend 21 is to be arranged above a lighter liquid above and under a heavier liquid underhab.
  • the electrolyte liquid 24 is circulated by means of a pump 9, the electrolyte liquid 24 is split into individual drops by the nonconductive liquid phase and pressed through this electrically nonconducting phase 22 in the form of droplets, resulting in an electrical interruption or at least an increase the electrical resistance in the electrolyte circuit comes.
  • it could also be provided to carry out the electrolyte liquid 24 through a perforated layer, through a net, through a nozzle arrangement, etc. It could also be provided to arrange a device which prevents penetration of the electrically non-conductive phase into the electrolyte fluid circuit, e.g. a baffle, filter, mesh, etc.
  • a liquid with a lower density than the electrolyte liquid for example, a mineral oil comes into question.
  • a liquid with a higher density than the electrolyte liquid is used as electrically nonconductive phase 22.
  • Such a liquid is further preferably immiscible with and chemically inert to the electrolyte liquid.
  • an electrolyte fluid as described above (with a density of 1350 kg / m 3 )
  • the following fluids are suitable: Novec TM HFE-7500 (3M) (2-trifluoromethyl-3-ethoxydodecofluorohexane) having a density of 1610 kg / m 3 at 25 ° C and a solubility in water of 45 ppmw, Galden TM HT200 (Solvay Solexis) (perfluoropolyether) having a density of 1790 kg / m 3 at 25 ° C a solubility in water of 14 ppmw and Krytox TM 143AZ (Du Pont) (perfluoroalkyl polyether) with a density of 1860 - 1910 kg / m 3 at 24 0 C.
  • Novec TM HFE-7500 (2-trifluoromethyl-3-ethoxydodecofluorohexane) having a density of 1610 kg / m 3
  • the device 14 here consists of a container 30, preferably made of an electrically non-conductive material, which is flowed through by the electrolyte liquid 24 (indicated by the arrows).
  • a perforated wall 26 e.g. a 1mm thick PVC wall with protruding nozzles with 1mm in diameter large through holes.
  • a net 28 e.g. a polyolefin net with 250 ⁇ m apertures, and a filter 29, such as e.g. a glass textile layer.
  • an electrically non-conductive phase 22 is arranged in the form of a denser liquid than the electrolyte liquid 24.
  • a suitable net or filter may also be provided in the entrance area.
  • the container 30 is positively flowed through by the electrolyte liquid 24, the electrically non-conductive phase 22 in the form of denser liquid, which naturally collects at rest at the bottom of the container 30, pressed through the perforated wall 26 and collects between this and the network 28.
  • the electrolyte liquid 24 is pressed in succession through the perforated wall 26 and is split by the action of the perforated wall 26 and the electrically non-conductive phase 22 in drops 27.
  • the wedge-shaped insert 25 upstream of the perforated wall 26 prevents the denser liquid of the electrically non-conductive phase 22 from remaining in the lower region of the container 30.
  • the network 28 essentially serves to dampen turbulences at the transition between the non-conductive phase and the electrolyte liquid 24 and thus to reduce or completely eliminate the amount of electrically non-conductive liquid 22 entering the electrolyte liquid circuit.
  • the filter 29 also serves to prevent small drops of the electrically non-conductive liquid 22 from entering the electrolyte fluid circuit.
  • the choice of material of the device 14 and the perforated walls 26, nets 28 or filter 29 contained therein is preferably to be tuned with the electrolyte liquid 24 to prevent the formation of electrolyte films on the interior surfaces of the container 30 of the device 14 and thus the reduction of the electrical resistance of the device To prevent device 14.
  • the electrical resistance could be increased, for example, from approximately 1 k ⁇ to »10 k ⁇ .
  • the shunt current i s is thus reduced to the same extent.
  • the pressure loss through such a device 14 is also very low, for example, a pressure loss in the mbar range was measured for a specific embodiment of a redox flow battery. In any case, the pressure loss is small enough for most practical applications of an electrochemical flow module, such as a redox flow battery.
  • the means 14 for suppressing a shunt electric current may be arranged at each single cell 10. However, it is equally possible to use such a device 14 only at certain cells 10 or between reactors 2 of a module with a plurality of reactors 2 connected in series. In DIE sem way, the remaining resulting shunt currents s i by general electrochemical principles of design in an acceptable magnitude is maintained. Of course, this also reduces the size and weight of a redox flow battery 1 because fewer devices 14 are needed.
  • An electrochemical flow module 40 with two series-connected reactors 2a, 2b is shown schematically in FIG. 5, for example.
  • the two reactors 2a, 2b are electrically connected in series via an electrical connection 31.
  • the distribution lines 13, 15 and the manifolds 17, 19 of the two reactors 2 a, 2 b are hydraulically connected to one another via connecting lines 32, 33 in order to make do with one tank per electrolyte group for the entire module 40. Consequently, certain shunt currents i s , of course, also flow between the reactors 2 a, 2 b of the module 40, as indicated in FIG. 5 again by arrows.
  • the shunt currents i s increase with the number of reactors 2 or the number of cells 10 in the reactors, as shown in FIG.
  • FIG. 6 shows the shunt currents i s through a module 40 consisting of four reactors 2 each having twenty cells 10. It can be seen in particular that the shunt currents i s are highest in the reactor center and in the middle of the module, and yet can assume considerable sizes.
  • a suitable place for arranging a device 14 for suppressing an electrical shunt current is now for example in the connecting lines 32, 33 between the reactors 2 of the module 40, as indicated in Fig. 5 by the dashed device 14.
  • the resulting shunt currents i s are significantly reduced, as shown in Fig. 7, since no currents can flow between the reactors 2 of the module 40 or these would be at least significantly reduced.
  • the shunt currents i s can, of course, be further reduced, because then the shunt currents i s between the cells 10 are also reduced, as shown in FIG. 8.
  • the influence of the device 14 according to the invention for suppressing shunt currents i s on the magnitude of the shunt currents i s is particularly clear from the table below, for which a typical redox flow battery with four reactors 2 to twenty cells 10 an average shunt current i s and a resulting power loss P s was calculated for different arrangements of devices 14.

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Abstract

In elektrochemischen Stromungsmodulen bestehend aus Strömungsreaktoren mit einer Anzahl von Zellen entstehen Nebenschlussströme, die einen Wirkungsgradverlust darstellen und die auch zu einer Selbstentladung eines solchen Strömungsmoduls führen können. Die vorliegende Erfindung beschreibt nun einen elektrochemischen Strömungsmodul (40) mit einer Einrichtung (14) zur Unterdrückung von Nebenschlussströmen (iS), mittels der im Elektrolytflüssigkeitskreislauf eine Phase einer elektrisch nicht leitenden Flüssigkeit unterschiedlicher Dichte als die Elektrolytflüssigkeit angeordnet wird.

Description

BLEKTROMISCHER STÖRUNGSMODUL MIT EINER EINRICHTUNG ZUM UNTERDRÜCKEN EINES ELEKTRISCHEN NEBENSCHLUSSSTROMES
Die gegenständliche Erfindung betrifft einen elektrochemischen Strömungsmodul mit zumindest einem Strömungsreaktor mit einer Anzahl von Zellen und zumindest je einer Verteillei- tung zur Zufuhr von Elektrolytflüssigkeit zu den Zellen und einer Sammelleitung zur Abfuhr von Elektrolytflüssigkeit von den Zellen und zumindest einer Einrichtung zum Unterdrücken eines elektrischen Nebenschlussstromes, sowie eine Verwendung des elektrochemischen Strömungsmodul in einer Redox-Durchflussbatterie.
Elektrochemische Strömungsmodule, wie z.B. eine Redox-Durchflussbatterie, bestehen in der Regel aus einem oder mehreren Strömungsreaktoren aus jeweils einer oder mehreren Zellen. Jede Zelle hat zumindest eine positive und eine negative Platte, angeordnet in einem isolierenden Rahmen, der die elektrochemische Kammer festlegt. Die Kammer kann dabei durch eine Membran (lon-Austauschmembran, mikroporöse Membran, etc.) geteilt werden. Jede Zelle oder jede Zellhälfte im Falle einer geteilten Kammer wird von einer Elektrolytflüs- sigkeit durchströmt, die über eine Zuführung zugeführt und nach dem Durchströmen der Zelle über eine Abführung abgeführt wird. Die Zuführungen benachbarter Zellen eines Reaktors mit mehreren Zellen sind typischerweise mit einem Zuführkanal (intern oder extern) verbunden. Die Abführungen sind in ähnlicher Weise mit einem Abführkanal (intern oder extern) verbunden. Ungeteilte Zellen haben folglich eine Zuführung und eine Abführung und geteilte Zellen eine Zuführung und eine Abführung für jede Zellhälfte. Wenn eine Spannung zwischen der positiven und negativen Endplatte angelegt wird, liegt jede dazwischen liegende Platte des Reaktors auf einem bestimmten Spannungsniveau, je nach der Position der Platte im Reaktor, also z.B. je positiver umso näher an der positiven Endplatte. Daher existieren durchgehende Elektrolytflüssigkeitsvolumen zwischen vielen Elektroden unterschiedlicher Potentiale. Das führt zu sogenannten Nebenschlussströmen, die durch die Zellen und die Abführ- bzw. Zuführkanäle fließen. Diese Nebenschlussströme verursachen einen Wirkungsgradverlust, da diese die Gesamtspannung des Elektrochemische Strömungsreaktors verringern. Im Falle einer Redox-Durchflussbatterie sind solche Nebenschlussströme auch Verursacher einer Selbstentladung.
Im Stand der Technik finden sich eine Reihe von Methoden, solche Nebenschlussströme zu unterbinden bzw. zu unterdrücken:
Die Nebenschlussströme steigen, wenn mehrere Strömungsreaktoren mit einer oder mehreren Zelle(n) seriell zusammengeschaltet werden und dieselbe Elektrolytflüssigkeit teilen. Eine Methode zur Unterdrückung solcher Nebenschlussströme liegt also darin, jede Zelle oder Reaktoren mit einer geringen Anzahl von Zellen elektrisch parallel zu schalten. Das würde jedoch den Gesamtstrom erhöhen und damit Kabel, Schalter und andere elektrische Einrichtungen mit einer höheren Nennleistung nötig machen, was wiederum teuer wäre.
Eine andere Möglichkeit ist, getrennte Elektrolytflüssigkeitsquellen für die einzelnen Zellen oder Unterreaktoren zu verwenden, wie z.B. in der JP 2000 149 975 A beschrieben. Dazu würde man aber natürlich zusätzliche Elektrolytflüssigkeitsbehälter und -pumpen benötigen, was wiederum die Kosten einer solchen Anlage erhöhen würde.
Eine weitere einfache Methode zur Unterdrückung bzw. Verringerung von Nebenschlussströmen ist den elektrischen Widerstand der Elektrolytflüssigkeit bzw. im Elektrolytflüssigkeitskreislauf zu erhöhen. Dies könnte einfach durch Reduzieren des Durchmessers der Flüssigkeitsleitungen oder durch Verlängern der Flüssigkeitsleitungen bewirkt werden. Beide Möglichkeiten erhöhen jedoch den Strömungswiderstand und damit auch die Pumpverluste und reduzieren somit den Gesamtwirkungsgrad einer solchen Anlage.
Andere Ansätze sehen Unterbrechungen im Elektrolytkreislauf vor, wie z.B. in der US 4 533 455 A, der CH 206 960 und der JP 62 160 664 A beschrieben. Bei all diesen Anordnungen werden im Elektrolytkreislauf eine gasförmige Unterbrechung und damit auch eine elektrische Unterbrechung vorgesehen, womit Nebenschlussströme unterbunden werden. Diese Einrichtungen sind jedoch konstruktiv aufwendig und fehleranfällig. Außerdem kann eine gasförmige Unterbrechung nicht zuverlässig im Elektrolytkreislauf aufrecht erhalten werden, da sich das Gas im Elektrolyt lösen würde, womit ein ständiges Nachfüllen des Gases erfor- derlich wäre, womit der Aufwand einer solchen Anordnung weiter steigt.
Es ist daher eine Aufgabe der gegenständlichen Erfindung einen elektrochemischen Strömungsmodul mit einen Einrichtung zum Unterdrücken eines elektrischen Nebenschlussstromes anzugeben, die konstruktiv einfach aufgebaut ist, die sicher und zuverlässig mit geringem Aufwand und Verlust betrieben werden kann und die einen geringen Strömungswider- stand aufweist.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß gelöst, indem die zumindest eine Einrichtung zum Unterdrücken eines elektrischen Nebenschlussstromes in einer der elektrolytführenden Leitungen angeordnet wird und in der Einrichtung zum Unterdrücken eines elektrischen Nebenschlussstromes eine durchströmbare Vorrichtung angeordnet ist, in der eine Schicht einer elektrisch nicht leitenden Flüssigkeit mit einer unterschiedlichen Dichte als die Elektrolytflüssigkeit vorgesehen ist, die eine Erhöhung des elektrischen Widerstands im Elektrolytflüssigkeitskreislauf bildet. Eine Trennschicht aus einer elektrisch nicht leitenden Flüssigkeit unterschiedlicher Dichte kann stabil aufrecht erhalten werden und bildet eine sichere elektrische Trennung im Elektrolytflüssigkeitskreislauf. Eine solche Anordnung kann auch konstruktiv sehr einfach, zuverlässig und vor allem auch ohne zusätzlicher fehleranfälliger beweglicher mechanischer Teile ausgeführt werden. An der flüssigen Trennphase bzw. in der Einrichtung entstehen auch nur geringe Strömungswiderstände. Durch Wahl einer geeigneten Flüssigkeit kann dabei sichergestellt werden, dass sich die Flüssigkeiten nicht oder nur unwesentlich vermischen und der elektrische Widerstand stark erhöht wird.
Die Vorrichtung wird in einer besonders einfachen Ausgestaltung als U-förmiges Rohr ausgebildet ist. Alternativ kann diese auch als Behälter ausgebildet sein. Beide Varianten sind konstruktiv sehr einfach zu realisieren und verursachen nur geringe Strömungswiderstände.
Wenn in der Vorrichtung eine durchström bare perforierte Wand angeordnet wird kann die Elektrolytflüssigkeit beim Durchtritt durch die flüssige Phase sehr einfach in Tröpfchenform aufgespaltet werden, was den elektrischen Widerstand dieser Unterbrechung erhöht.
Durch die Anordnung eines durchströmbaren Netzes und/oder eines durchströmbaren Filters kann verhindert werden, dass zu große Mengen der nicht leitenden Flüssigkeit in den Elektrolytkreislauf gelangt. Außerdem verhindern solche Einrichtungen auch Turbulenzen zwi- sehen den beiden flüssigen Phasen, was wiederum die Durchmischung der beiden Flüssigkeiten verringert. Damit wird die Zuverlässigkeit der Vorrichtung erhöht.
Durch das Anordnen einer keilförmigen Einlage stromaufwärts der perforierten Wand wird sichergestellt, dass die elektrisch nicht leitenden Flüssigkeit durch die Elektrolytumwälzung durch die perforierte Wand gedrückt wird.
Besonders bevorzugt wird eine elektrisch nicht leitende Flüssigkeit verwendet, die zusätzlich nicht vermischbar mit der und/oder chemisch inert zur Elektrolytflüssigkeit ist und deren Dichte sich um zumindest 50kg/m3 von der Dichte der Elektrolytflüssigkeit unterscheidet. Mit einer solchen Flüssigkeit kann die Zuverlässigkeit der Anordnung noch weiter erhöht werden.
Die Einrichtung zum Unterdrücken eines elektrischen Nebenschlussstromes wird bevorzugt zwischen allen Zellen eines Strömungsreaktors angeordnet, alternativ mit einer etwas geringeren Wirkung auch nur zwischen Gruppen von Zellen. Wenn der Strömungsmodul aus mehreren in Serie geschalteten Reaktoren gebildet wird, kann die Einrichtung auch bevorzugt zwischen den Reaktoren angeordnet werden, was günstig ist und oftmals bereits eine für die Praxis ausreichende Reduzierung der Nebenschlussströme bewirkt.
Die vorliegende Erfindung wird im Nachfolgenden anhand der Figuren 1 bis 8, die jeweils schematische, nicht einschränkende Ausführungsbeispiele der Erfindung zeigen beschrieben. Dabei zeigt
Fig. 1 eine schematische Darstellung einer bekannten Redox-Durchflussbatterie, Fig. 2 eine schematische Darstellung einer Redox-Durchflussbatterie mit erfindungs- gemäßen Einrichtungen zur Unterdrückung von Nebenschlussströmen, Fig. 3 eine einfache Ausführung der Erfindung mit einem U-förmigen Rohr, Fig. 4 eine verbesserte Ausführung der Erfindung, Fig. 5 eine schematische Darstellung der entstehenden Nebenschlussströme in einem Strömungsmodul und
Fig. 6 bis 8 jeweils ein Diagramm der entstehenden Nebenschlussströme in einem Strömungsmodul.
In Fig. 1 ist als Beispiel eine hinlänglich bekannte Redox-Durchflussbatterie 1 mit ihren wich- tigsten Komponenten dargestellt. Der elektrochemische Strömungsmodul umfasst hier einen Strömungsreaktor 2 (im Folgenden nur kurz Reaktor) bestehend aus einer Anzahl von Zellen 10, in denen eine elektrochemische Reaktion abläuft. Die Zellen 10 bestehen aus jeweils zwei Platten, die durch eine Membran getrennt sind, wie in Fig. 1 angedeutet. Die Zellen 10 werden von einer positiven Elektrolytflüssigkeit und einer negativen Elektrolytflüssigkeit durchströmt, die durch die Membran voneinander getrennt werden. Die Elektrolytflüssigkeiten sind z.B. Lösungen von 1 ,6 Mol Vanadiumsulfat und 2 Mol Schwefelsäure H2SO4, die sich lediglich durch ihren Oxidationszustand, z.B. V(V), V(IV), V(III) oder V(II), unterscheiden. Die Elektrolytflüssigkeiten werden in zwei Tanks 3, 4 gespeichert. Von dort werden die beiden Elektrolytflüssigkeiten mittels geeigneter Pumpen 9 über Zuführleitungen 6a, 6b und Abfuhrleitungen 8a, 8b in einem Kreislauf durch die Zellen 10 gepumpt, wo sie durch lon- Austausch-Membranen getrennt werden und wo sie reagieren und beim Entladen der Batterie 1 Strom erzeugt wird oder beim Laden die Elektrolytflüssigkeiten aufgeladen werden. Die Elektrolytflüssigkeiten werden dabei über Verteilleitungen 13, 15 zu den einzelnen Zellen 10 geführt und von dort über Sammelleitungen 17, 19 wieder abgeführt. Je nach Anzahl der in Serie geschalteten Zellen (ca. 1 ,1V bis 1 ,6V pro Zelle 10) entsteht am Reaktor 2 beim Entladen eine unterschiedliche, an den beiden Endplatten 12 abgreifbare Spannung UB- Beim Laden ist eine entsprechende Spannung an den Reaktor 2 anzulegen. Solche Redox- Durchflussbatterie sind hinlänglich bekannt, weshalb auf deren Aufbau und deren Funktion hier nicht weiter eingegangen wird.
Wie direkt aus Fig. 1 ersichtlich, entsteht bekannter Weise durch den Elektrolytflüssigkeitskreislauf durch die Zellen 10 und in der Elektrolytflüssigkeit in den Verteil- 13, 15 und Sammelleitungen 17, 19 der Zellen 10 jedoch ein Nebenschlussstrom is (siehe Fig. 5), der einen Leistungsverlust darstellt und daher unerwünscht ist. Durch die serielle Aneinanderreihung mehrerer Zellen 10, haben die einzelnen Platten jeder Zelle 10 unterschiedliches elektri- sches Potential, wodurch natürlich auch die in den Zellen 10 fließenden Elektrolytflüssigkeiten entsprechend unterschiedliches elektrisches Potential haben. Dadurch entsteht in den Zellen 10 ein durch die Zellen 10 und die Elektrolytflüssigkeit fließender, unerwünschter Ne- benschlussstrom, der wiederum einen Wirkungsgradverlust darstellt und die Gesamtspannung U8 des Reaktors reduziert und der durch die mittleren Zellen 10 des Reaktors 2 höher ist, als durch die Zellen 10, die näher an den Endplatten 12 liegen. Außerdem führen diese Nebenschlussströme is auch zu einer Selbstentladung der Batterie 1. Diese Ströme is sind in Fig. 5 durch die Strompfeile angedeutet, wobei die Pfeilstärke die Stromstärke symbolisiert.
Um solche elektrischen Nebenschlussströme is zu unterdrücken, ist z.B. in jeder einzelnen Zufuhrleitung und jeder Abfuhrleitung einer Zelle 10 eine Einrichtung 14 zum Unterdrücken eines elektrischen Nebenschlussstromes is angeordnet, die eine Erhöhung des elektrischen Widerstandes im Elektrolytkreislauf bzw. eine elektrische Unterbrechung im Elektrolytkreis- lauf bildet und so die Bildung von Nebenschlussströmen is verhindert, wie in Fig. 2 gezeigt. Diese Einrichtung 14 kann natürlich extern wie in Fig. 2 dargestellt, also außerhalb des Reaktors 2, oder intern, also z.B. in den Rahmen einer Zelle 10 integriert, angeordnet sein. Wesentlich dabei ist nur, dass die Einrichtung 14 in einer der elektrolytführenden Leitungen angeordnet ist.
Die Einrichtung 14 wird im einfachsten Fall von einem U-förmigen Rohr 20 gebildet, das von der Elektrolytflüssigkeit 24 durchströmt wird (angedeutet durch die Pfeile), wie in Fig. 3 schematisch dargestellt. Als elektrische Unterbrechung wird im U-förmigen Rohr 20 eine e- lektrisch nicht leitende Phase 22 vorgesehen, vorzugsweise eine elektrisch nicht leitende Flüssigkeit geringerer oder höherer Dichte als die Elektrolytflüssigkeit 24. Diese nicht leiten- de Flüssigkeit wird sich dabei in der Rohrkrümmung 21 sammeln, wobei die Rohrkrümmung 21 bei einer leichteren Flüssigkeit oberhalb und bei einer schwereren Flüssigkeit unterhab anzuordnen ist. Da die Elektrolytflüssigkeit 24 mit einer Pumpe 9 umgewälzt wird, wird die Elektrolytflüssigkeit 24 durch die nicht leitende flüssige Phase in einzelnen Tropfen aufgespaltet und tropfenförmig durch diese elektrisch nicht leitende Phase 22 durchgepresst, wo- mit es zu einer elektrischen Unterbrechung bzw. zumindest zu einer Erhöhung des elektrischen Widerstandes im Elektrolytkreislauf kommt. Um die Tropfenbildung zu unterstützen könnte auch vorgesehen seien, die Elektrolytflüssigkeit 24 durch eine perforierte Schicht, durch ein Netz, durch eine Düsenanordnung, etc. durchzuführen. Ebenso könnte vorgesehen sein eine Einrichtung anzuordnen, die ein Eindringen der elektrisch nicht leitenden Phase in den Elektrolytflüssigkeitskreislauf verhindert, wie z.B. ein Ablenkblech, Filter, Netz, etc.
Als Flüssigkeit mit geringerer Dichte als die Elektrolytflüssigkeit kommt z.B. ein Mineralöl in Frage. Bevorzugt wird als elektrisch nicht leitende Phase 22 jedoch eine Flüssigkeit mit höherer Dichte als die Elektrolytflüssigkeit eingesetzt. Eine solche Flüssigkeit ist weiters vorzugsweise unvermischbar mit der und chemisch inert zur Elektrolytflüssigkeit. In nicht ab- schließender Aufzählung kommen bei einer Elektrolytflüssigkeit wie oben beschrieben (mit einer Dichte von 1350 kg/m3) die folgenden Flüssigkeiten in Frage: Novec™ HFE-7500 (3M) (2-trifluoromethyl-3-ethoxydodecofluorohexan) mit einer Dichte von 1610 kg/m3 bei 25°C und einer Löslichkeit in Wasser von 45 ppmw, Galden TM HT200 (Solvay Solexis) (Perfluoropo- lyether) mit einer Dichte von 1790 kg/m3 bei 25°C einer Löslichkeit in Wasser von 14 ppmw und Krytox TM 143AZ (Du Pont) (Perfluoroalkyl Polyether) mit einer Dichte von 1860 - 1910 kg/m3 bei 240C.
Eine andere Einrichtung 14 zum Unterdrücken eines elektrischen Nebenschlussstromes ist in Fig. 4 dargestellt. Die Einrichtung 14 besteht hier aus einem Behälter 30, vorzugsweise aus einem elektrisch nicht leitenden Material, der von der Elektrolytflüssigkeit 24 (angedeutet durch die Pfeile) durchströmt wird. Im unteren Bereich des Behälters 30 ist eine perforierte Wand 26 angeordnet, z.B. eine 1mm dicke PVC-Wand mit davon abstehenden Düsen mit 1mm im Durchmesser großen durchgehenden Öffnungen. Stromabwärts der perforierten Wand 26 ist im Behälter 30 weiters ein Netz 28, z.B. ein Polyolefin Netz mit 250μm großen Öffnungen, und ein Filter 29, wie z.B. eine Glastextilschicht, angeordnet. Weiters ist im Behälter 30 eine elektrisch nicht leitende Phase 22 in Form einer dichteren Flüssigkeit als die Elektrolytflüssigkeit 24 angeordnet. Um zu verhindern, dass die dichtere Flüssigkeit in den Eingangskanal des Behälters 30 eintritt, kann im Eingangsbereich auch ein geeignetes Netz oder Filter vorgesehen sein.
Sobald die Elektrolytflüssigkeit 24 umgewälzt wird, also der Behälter 30 von der Elektrolytflüssigkeit 24 zwangsdurchströmt wird, wird die elektrisch nicht leitende Phase 22 in Form der dichteren Flüssigkeit, die sich im Ruhezustand natürlich am Boden des Behälters 30 sammelt, durch die perforierte Wand 26 gedrückt und sammelt sich zwischen dieser und dem Netz 28. Die Elektrolytflüssigkeit 24 wird in Folge durch die perforierte Wand 26 gedrückt und wird durch die Wirkung der perforierten Wand 26 und der elektrisch nicht leitenden Phase 22 in Tropfen 27 aufgespaltet. Die keilförmige Einlage 25 stromaufwärts der per- forierten Wand 26 verhindert dabei, dass die dichtere Flüssigkeit der elektrisch nicht leitenden Phase 22 im unteren Bereich des Behälters 30 verbleibt.
In einer anderen möglichen Ausführung ohne perforierter Wand 26 würden größere Tropfen des Elektrolyts 24 durch die nicht leitende Phase 22 aufsteigen.
Das Netz 28 dient im Wesentlichen dazu, Turbulenzen am Übergang zwischen der nicht lei- tenden Phase und der Elektrolytflüssigkeit 24 zu dämpfen und somit die Menge der elektrisch nicht leitenden Flüssigkeit 22, die in den Elektrolytflüssigkeitskreislauf gelangt, zu reduzieren oder dies gänzlich auszuschließen. Der Filter 29 dient ebenfalls dazu, zu verhindern, dass kleine Tropfen der elektrisch nicht leitenden Flüssigkeit 22 in den Elektrolytflüssigkeitskreislauf gelangt. Die Wahl des Materials der Einrichtung 14 und der darin enthaltenen perforierten Wände 26, Netze 28 oder Filter 29 ist vorzugsweise mit der Elektrolytflüssigkeit 24 abzustimmen, um die Bildung von Elektrolytfilmen an den Innenflächen des Behälters 30 der Einrichtung 14 und somit die Reduzierung des elektrischen Widerstandes der Einrichtung 14 zu verhindern.
Mit einer Einrichtung 14 gemäß Fig. 4 konnte der elektrische Widerstand z.B. von ca. 1kΩ auf »10kΩ erhöht werden. Der Nebenschlussstrom is wird folglich im selben Ausmaß reduziert. Der Druckverlust durch eine solche Einrichtung 14 ist außerdem sehr niedrig, für eine konkrete Ausführung einer Redox-Durchflussbatterie wurde z.B. ein Druckverlust im mbar- Bereich gemessen. Jedenfalls ist der Druckverlust klein genug für die meisten praktischen Anwendungen eines elektrochemischen Strömungsmoduls, wie z.B. einer Redox- Durchflussbatterie.
Weiters kann eine Möglichkeit zum Nachfüllen von elektrisch nicht leitender Flüssigkeit 22, zum Beispiel in Form einer geeignet angeordneten Zuführöffnung, vorgesehen sein. Ebenfalls kann eine Vorrichtung zum Überprüfen des Flüssigkeitsstandes der nicht leitenden Flüssigkeit 22, z.B. in Form eines Sichtsfensters, vorgesehen sein.
Wie oben beschrieben, kann die Einrichtung 14 zum Unterdrücken eines elektrischen Nebenschlussstromes bei jeder einzelnen Zelle 10 angeordnet sein. Es ist jedoch gleichermaßen möglich, eine solche Einrichtung 14 nur an bestimmten Zellen 10 oder zwischen Reaktoren 2 eines Moduls mit mehreren in Serie geschalteten Reaktoren 2 zu verwenden. Auf die- sem Wege, können die verbleibenden entstehenden Nebenschlussströme is durch allgemeine elektrochemische Konstruktionsgrundsätze in einer akzeptablen Größenordnung gehalten werden. Das reduziert natürlich auch die Baugröße und das Gewicht einer Redox- Durchflussbatterie 1 , da weniger Einrichtungen 14 benötigt werden.
Ein elektrochemischer Strömungsmodul 40 mit zwei in Serie geschalteten Reaktoren 2a, 2b ist beispielsweise schematisch in Fig. 5 dargestellt. Die beiden Reaktoren 2a, 2b sind über eine elektrische Verbindung 31 elektrisch in Serie geschaltet. Ebenso sind die Verteilleitungen 13, 15 und die Sammelleitungen 17, 19 der beiden Reaktoren 2a, 2b über Verbindungsleitungen 32, 33 hydraulisch miteinander verbunden, um mit einem Tank pro Elektrolytgruppe für den gesamte Modul 40 auszukommen. Folglich fließen natürlich auch zwischen den Reaktoren 2a, 2b des Moduls 40 gewisse Nebenschlussströme is, wie in Fig. 5 wieder durch Pfeile angedeutet. Die Nebenschlussströme is steigen dabei mit der Anzahl der Reaktoren 2 oder der Anzahl der Zellen 10 in den Reaktoren an, wie in Fig. 6 dargestellt.
Fig. 6 zeigt die Nebenschlussströme is durch einen Modul 40 bestehend aus vier Reaktoren 2 mit jeweils zwanzig Zellen 10. Man erkennt insbesondere, dass die Nebenschlussströme is in Reaktormitte und in Modulmitte jeweils am höchsten sind und doch beträchtliche Größen annehmen können.
Ein geeigneter Platz zum Anordnen einer Einrichtung 14 zum Unterdrücken eines elektrischen Nebenschlussstromes is ist nun z.B. in den Verbindungsleitungen 32, 33 zwischen den Reaktoren 2 des Moduls 40, wie in Fig. 5 durch die strichlierte Einrichtung 14 angedeutet. Mit solchen Einrichtungen 14 werden die entstehenden Nebenschlussströme is erheblich reduziert, wie in Fig. 7 dargestellt, da zwischen den Reaktoren 2 des Moduls 40 keine Ströme mehr fließen können oder diese zumindest erheblich reduziert wären.
Wird zusätzlich noch eine Einrichtung 14 zwischen den Zellen 10 angeordnet, wie z.B. in Fig. 2 gezeigt, können dadurch die Nebenschlussströme is natürlich noch weiter reduziert werden, da dann auch die Nebenschlussströme is zwischen den Zellen 10 reduziert werden, wie in Fig. 8 gezeigt.
Der Einfluss der erfindungsgemäßen Einrichtung 14 zum Unterdrücken von Nebenschlussströmen is auf die Höhe der Nebenschlussströme is wird besonders deutlich aus der nachfolgenden Tabelle, für die für eine typische Redox-Durchflussbatterie mit vier Reaktoren 2 zu jeweils zwanzig Zellen 10 ein durchschnittlicher Nebenschlussstrom is und eine daraus entstehende Verlustleistung Ps für unterschiedliche Anordnungen von Einrichtungen 14 berechnet wurde.
Figure imgf000010_0001
Patentansprüche:

Claims

Patentansprüche:
1. Elektrochemischer Strömungsmodul mit zumindest einem Strömungsreaktor (2) mit einer Anzahl von Zellen (10) und zumindest je einer Verteilleitung (13, 15) zur Zufuhr von Elektrolytflüssigkeit (24) zu den Zellen (10) und einer Sammelleitung (17,19) zur
Abfuhr von Elektrolytflüssigkeit (24) von den Zellen (10) und zumindest einer Einrichtung (14) zum Unterdrücken eines elektrischen Nebenschlussstromes (is), d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass die zumindest eine Einrichtung (14) zum Unterdrücken eines elektrischen Nebenschlussstromes (is) in einer der elektrolytführenden Leitungen angeordnet ist und dass in der Einrichtung (14) zum Unterdrücken eines elektrischen
Nebenschlussstromes (is) eine durchströmbare Vorrichtung angeordnet ist, in der eine Schicht (22) einer elektrisch nicht leitenden Flüssigkeit mit einer unterschiedlichen Dichte als die Elektrolytflüssigkeit (24) vorgesehen ist, die eine Erhöhung des elektrischen Widerstands im Elektrolytflüssigkeitskreislauf bildet.
2. Elektrochemischer Strömungsmodul nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass die durchströmbare Vorrichtung als U-förmiges Rohr (20) oder als Behälter (30) ausgebildet ist.
3. Elektrochemischer Strömungsmodul nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass in der Vorrichtung eine durchströmbare perforierte Wand (26) angeordnet ist.
4. Elektrochemischer Strömungsmodul nach Anspruch 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, dass in der Vorrichtung ein durchströmbares Netz (28) angeordnet ist.
5. Elektrochemischer Strömungsmodul nach Anspruch 2, 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, dass in der Vorrichtung ein durchströmbares Filter (29) angeordnet ist.
6. Elektrochemischer Strömungsmodul nach einem der Ansprüche 3 bis 5, dadurch ge- kennzeichnet, dass stromaufwärts der perforierten Wand (26) eine keilförmige Einlage
(25) angeordnet ist.
7. Elektrochemischer Strömungsmodul nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass die elektrisch nicht leitende Flüssigkeit nicht vermischbar mit der und/oder chemisch inert zur Elektrolytflüssigkeit (24) ist.
8. Elektrochemischer Strömungsmodul nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass sich die Dichte der elektrisch nicht leitenden Flüssigkeit um zumindest 50kg/m3 von der Dichte der Elektrolytflüssigkeit (24) unterscheidet.
9. Elektrochemischer Strömungsmodul nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass an jeder Zuführung und Abführung jeder Zelle (10) eine Einrichtung (14) zum Unterdrücken eines elektrischen Nebenschlussstromes (is) vorgesehen ist.
10. Elektrochemischer Strömungsmodul nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch ge- kennzeichnet, dass an der Zuführung und Abführung einer Gruppe von Zellen (10) eine
Einrichtung (14) zum Unterdrücken eines elektrischen Nebenschlussstromes (is) vorgesehen ist.
11. Elektrochemischer Strömungsmodul nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass der Strömungsmodul (1 ) aus zumindest zwei in Serie geschalteten Strömungsreaktoren (2a, 2b) gebildet ist.
12. Elektrochemischer Strömungsmodul nach Anspruch 11 , dadurch gekennzeichnet, dass die Einrichtung (14) zum Unterdrücken eines elektrischen Nebenschlussstromes (is) in zumindest einer Verbindungsleitung (32, 33) zwischen den Strömungsreaktoren (2a, 2b) angeordnet ist.
13. Redox-Durchflussbatterie, insbesondere Vanadium Redox-Durchflussbatterie, mit einem elektrochemischen Strömungsmodul (40) nach einem der Ansprüche 1 bis 12 und mit zumindest zwei Tanks (3, 4) für die Aufnahme jeweils einer Elektrolytflüssigkeit, die über Zuführ- und Abführleitungen (6a, 6b, 8a, 8b) mit den Verteil- und Sammelleitungen (13, 15, 17, 19) des Reaktors (2) verbunden sind.
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