WO2005098995A2 - Galvanisches element - Google Patents

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Definitions

  • the invention relates to a galvanic element with an anode, a cathode, an intermediate separator and an electrolyte.
  • the electrical connection of the arrester electrodes to the electrochemically active masses decisively determines the functionality of the cell. Decontacting of a purely mechanical nature or decontacting caused by the electrochemical structure of passivation layers are among the most common reasons for cell failure. The thickness or volume and weight of the conductor material also have a significant effect on the energy density of the galvanic element.
  • US Pat. No. 6,143,444 A1 describes methods for pasting the active compositions directly onto perforated foils or expanded metals made of aluminum or copper.
  • US Pat. No. 5,631,104 A1 discloses conductor foils made of aluminum or copper, which are coated with the active materials.
  • the active lithium intercalating materials are introduced into housing components of the button cell made of stainless steel in accordance with this publication.
  • expanded metals are used as conductor materials in the production of rechargeable lithium polymer cells, copper on the negative side and aluminum on the positive side.
  • the production of the expanded metals from foils is complex, since often one
  • a galvanic element with at least one lithium intercalating electrode can be seen, the electrochemically active material of which is applied to a foil-shaped metallic conductor.
  • the carrier material is selected from Al, Cu, V, Ti, Cr, Fe, Ni, Co or alloys of these metals or from a corrosion-resistant stainless steel.
  • the lithium cells described in more detail there have the schematic structure: positive electrode / Al expanded metal / positive electrode, separator, negative electrode / Cu foil / negative electrode, positive electrode / Al expanded metal / positive electrode.
  • manufacturing technology it is easier to pour and laminate onto a film. Manufacturing costs, such as punching processes and waste in the case of expanded metal, are eliminated, so that the costs for conductor materials are considerably reduced.
  • the arrester foils used are usually about 10 thick and therefore have a negative effect on the energy density of the cell.
  • the invention is based, to increase the energy density and to simplify the production of galvanic elements of the type mentioned. This object is achieved by a galvanic element with the features of claim 1.
  • Advantageous refinements of the invention are specified in the subclaims.
  • the separator is coated on at least one side with a thin porous metallic layer.
  • the metallic layer consists in particular of Al, Cu, Ag, V, Ti, Cr, Fe, Ni, Co or alloys of these metals or of a corrosion-resistant stainless steel.
  • the layer thickness of the metal on the separator is in the range from 10 nm to 1,000 nm, preferably between 20 nm and 500 nm.
  • At least one of the electrodes is preferably a lithium-intercalating electrode, the metallic layer on the separator on the anode side made of Cu and the metallic layer on the separator on the cathode side made of Al.
  • the porous separator consists in particular of PP, PE, PVDF or a combination of these polymers.
  • the anode conductor (e.g. Cu) and the cathode conductor (e.g. Al) are preferably applied to the separator (e.g. PP, PE) as a highly porous layer with a thickness of 50 nm (e.g. Vapor deposited).
  • the anode or cathode is then brought into direct contact with the coated separator or coated or laminated onto the separator. This means that higher energy densities are possible with lithium-ion or lithium-polymer batteries.
  • the separator can also be coated on one side (eg with Ag in the case of AgO cells.)
  • This one-sided porous silver layer serves for better contact between the separator and the electrode in the case of silver beroxid cells. This can reduce the internal resistance of the cell.
  • the structure according to the invention in which at least two different fluorinated polymers are dissolved in a solvent and without the addition of plasticizers, swelling agents or electrolyte, only with a highly conductive carbon black, the BET surface of which is between of surface-minimized graphite and activated carbon and is mixed with an electrochemically active material with a two-dimensional layer structure and an electronic conductivity of at least 10 "4 S / cm, in which lithium can be reversibly installed and removed.
  • the paste-like mass obtained in this way is applied to a separator coated according to the invention and dried.
  • a material from the group of ternary (Li-Mel -O) or quaternary (Li-Me1 -Me2-0) lithium transition metal oxides is used as the electrochemically active material for a positive electrode foil, Me1 and Me2 from a group Ti, V, Cr, Fe , Mn, Ni, Co are selected. This metal optionally contains up to 15 atomic percent Mg, Al, N or F to stabilize the structure. For example, a graphitized carbon modification is used as the electrochemically active material of the negative electrode film.
  • FIG. 1 shows an embodiment of a separator of a galvanic element
  • FIG. 1 shows the application of the invention in the preferred construction of a lithium polymer cell.
  • a porous separator 1 according to FIG. 1 consists of PP, PE, PVDF or a combination of these polymers and is provided on at least one side with an electrically conductive thin porous layer, for example by vapor deposition.
  • the electrically conductive porous conductor layer 2 consists of Cu on the anode side and Al on the cathode side 3.
  • the anode 4 is applied to the conductor layer 2 and the cathode 5 is applied to the conductor layer 3, e.g. B. laminated or coated directly on it.
  • the desired number of electrodes can be stacked or wound and then soaked and packed with electrolyte. Two such arrangements are stacked in FIG.
  • the outer pole conductors are designated 6 for the positive electrode and 7 for the negative electrode.
  • a porous layer of 100 nm Cu and on the other side 100 nm Al is evaporated onto a PP separator.
  • An anode consisting of graphite and a PVDF binder is then coated on the Cu side and a cathode consisting of UC0O 2 , conductive carbon black and PVDF binder is coated on the AI side.
  • This cell is then impregnated with electrolyte and packed in an Al-plastic composite film. Examples of suitable recipes for the active compositions can be found in document DE 101 08 695 A1 mentioned at the outset.
  • a porous 100 nm silver layer is evaporated on one side onto a PP separator or a PP fleece. This layer of silver improves the contact between electrode and separator, which reduces the internal resistance of the cell.
  • the separator is used, for example, in a button cell that contains a negative zinc powder electrode and a positive silver oxide electrode.

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Abstract

In einem galvanischen Element mit einer Anode (4), einer Kathode (3), einem zwischenliegenden Separator (1) und einem Elektrolyten ist der Separator auf mindestens einer Seite mit einer dünnen porösen metallischen Schicht beschichtet. Die metallische Schicht besteht vorzugsweise aus Al, Cu, Ag, V, Ti, Cr, Fe, Ni, Co oder Legierungen dieser Metalle oder aus einem korrosionsbeständigen Edelstahl. Die Schichtdicke des Metalls auf dem Separator (1) liegt insbesondere im Bereich von 10 nm bis 1.000 nm, vorzugsweise zwischen 20 nm und 500 nm. Die metallische Schicht ist dabei vorzugsweise auf den Separator (1) aufgedampft. Insbesondere ist mindestens eine der Elektroden (3, 4) eine Lithium-interkalierende Elektrode, wobei die metallische Schicht auf dem Separator (1) auf der Anodenseite (4) aus Cu und auf der Kathodenseite (3) aus AI besteht und der poröse Separator aus PP, PE, PVDF oder einer Kombination dieser Polymere besteht.

Description

Beschreibung Galvanisches Element
Gegenstand der Erfindung ist ein galvanisches Element mit einer Anode, einer Kathode, einem zwischenliegenden Separator und einem Elektrolyten.
In galvanischen Elementen bestimmt die elektrische Anbindung der Ableiterelektroden an die elektrochemisch aktiven Massen ganz maßgeb- lieh die Funktionsfähigkeit der Zelle. Dekontaktierungen rein mechanischer Natur oder Dekontaktierungen, die durch den elektrochemischen Aufbau von Passivierungsschichten verursacht werden, zählen zu den häufigsten Gründen für ein Versagen der Zelle. Die Dicke bzw. Volumen und Gewicht des Ableitermaterials wirken sich auch erheblich auf die Energiedichte des galvanischen Elements aus.
Für Lithium-interkalierende Elektroden sind die verschiedensten Ableitermaterialien bekannt.
Im US-Patent 6,143,444 A1 sind Verfahren zum direkten Aufpastieren der aktiven Massen auf perforierte Folien oder Streckmetalle aus Aluminium oder Kupfer beschrieben.
Im US-Patent US 5,631 ,104 A1 sind Ableiterfolien aus Aluminium oder Kupfer offenbart, die mit den aktiven Massen beschichtet werden. Bei galvanischen Elementen in Knopfzellenform werden gemäß dieser Druckschrift die aktiven Lithium-interkalierenden Massen in aus Edelstahl bestehende Gehäusebauteile der Knopfzelle eingebracht.
Im allgemeinen werden bei der Herstellung von wiederaufladbaren Lithium-Polymerzellen als Ableitermaterialien Streckmetalle verwendet, auf der negativen Seite Kupfer, auf der positiven Seite Aluminium. Die Herstellung der Streckmetalle aus Folien ist aufwendig, da oftmals ein
BESTATIGUNGSKOPIE Walz- und Glühschritt erforderlich ist. Außerdem entsteht bei einer solchen Herstellung unvermeidlich Abfall. Darüber hinaus sind, wie insbesondere die US 5,460,904 zeigt, anschließende aufwendige Beschichtungen mit sogenannten Primern notwendig, um eine ausreichende Haf- tung der Elektroden auf den Streckmetallen zu gewährleisten.
Aus der Druckschrift DE 101 08 695 A1 ist ein galvanisches Element mit mindestens einer Lithium-interkalierenden Elektrode zu entnehmen, deren elektrochemisch aktives Material auf einen folienförmigen metalli- sehen Abieiter aufgebracht ist. Dabei ist das Trägermaterial ausgewählt aus AI, Cu, V, Ti, Cr, Fe, Ni, Co oder Legierungen dieser Metalle oder aus einem korrosionsbeständigen Edelstahl.
Die dort näher beschriebenen Lithium-Zellen besitzen den schemati- sehen Aufbau: Positive Elektrode/AI-Streckmetall/Positive Elektrode, Separator, Negative Elektrode/Cu-Folie/Negative Elektrode, Positive Elekt- rode/AI-Streckmetall/Positive Elektrode.
Die daraus resultierenden Vorteile sind gravierend. Die Anbindung wird flächig, dies ist insbesondere deswegen wichtig, da Inhomogenitäten in der negativen Elektrode Polarisation, Lithiumabscheidung und damit schleichende Zerstörung provozieren können. Fertigungstechnisch läßt sich auf eine Folie einfacher aufgießen und laminieren. Herstellungskosten, wie insbesondere Stanzvorgänge und Abfall beim Streckmetall, fallen weg, so daß sich die Kosten für Ableitermaterialien erheblich ver- ringern.
Allerdings sind die dabei verwendeten Ableiterfolien in der Regel etwa 10 dick und wirken sich somit negativ auf die Energiedichte der Zelle aus.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, bei galvanischen Elementen der eingangs genannten Gattung die Energiedichte zu erhöhen und die Fertigung zu vereinfachen. Diese Aufgabe wird durch ein galvanisches Element mit den Merkmalen des Anspruchs 1 gelöst. In den Unteransprüchen sind vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung angegeben.
Erfindungsgemäß ist der Separator auf mindestens einer Seite mit einer dünnen porösen metallischen Schicht beschichtet. Die metallische Schicht besteht insbesondere aus AI, Cu, Ag, V, Ti, Cr, Fe, Ni, Co oder Legierungen dieser Metalle oder aus einem korrosionsbeständigen Edel- stahl.
Die Schichtdicke des Metalls auf dem Separator liegt im Bereich von 10 nm bis 1.000 nm, vorzugsweise zwischen 20 nm und 500 nm.
Vorzugsweise ist mindestens eine der Elektroden eine Lithium- interkalierende Elektrode, wobei die metallische Schicht auf dem Separator auf der Anodenseite aus Cu und die metallische Schicht auf dem Separator auf der Kathodenseite aus AI besteht. Der poröse Separator besteht insbesondere aus PP, PE, PVDF oder einer Kombination dieser Polymere.
Vorzugsweise wird bei der hier vorgestellten Erfindung der Anodenableiter (z. B. Cu) und der Kathoden-Ableiter (z. B. AI) auf den Separator (z. B. PP, PE) als hochporöse Schicht mit 50 nm Dicke aufgebracht (z. B. aufgedampft). Anschließend wird die Anode bzw. Kathode direkt mit dem beschichteten Separator in Kontakt gebracht oder auf den Separator gecoatet oder laminiert. Somit sind bei Lithium-Ionen- bzw. Lithium-Polymer-Batterien höhere Energiedichten möglich.
Der Separator kann allerdings auch einseitig beschichtet sein (z. B. mit Ag im Falle von AgO-Zellen.) Diese einseitige poröse Silberschicht dient der besseren Kontaktierung zwischen Separator und Elektrode bei Sil- beroxid-Zellen. Der Innenwiderstand der Zelle kann dadurch reduziert werden.
Besonders vorteilhaft ist die Verwendung des erfindungsgemäßen Auf- baus bei einem Verfahren zur Herstellung von Elektrodenfolien, bei dem mindestens zwei verschiedene fluorierte Polymere in einem Lösungsmittel gelöst und ohne Zusätze von Plastifizierer, Quellmittel oder Elektrolyt lediglich mit einem hochleitfähigen Ruß, dessen BET-Oberfläche zwischen der von oberflächenminimiertem Graphit und aktiviertem Koh- lenstoff liegt und mit einem elektrochemisch aktiven Material mit einer zweidimensionalen Schichtstruktur und einer elektronischen Leitfähigkeit von mindestens 10"4 S/cm, in welches Lithium reversibel ein- und ausbaubar ist, vermischt werden. Die so erhaltene pastöse Masse wird auf einen erfindungsgemäß beschichteten Separator aufgebracht und ge- trocknet.
Als elektrochemisch aktives Material für eine positive Elektrodenfolie wird ein Material aus der Gruppe temärer (Li-Mel -O) oder quatemärer (Li-Me1 -Me2-0) Lithiumübergangsmetalloxide verwendet, wobei Me1 und Me2 aus einer Gruppe Ti, V, Cr, Fe, Mn, Ni, Co ausgewählt sind. Dieses Metall enthält gegebenenfalls zusätzlich bis zu 15 Atom-Prozent Mg, AI, N oder F zur Stabilisierung der Struktur. Als elektrochemisch aktives Material der negativen Elektrodenfolie wird beispielsweise eine gra- phitisierte Kohlenstoffmodifikation verwendet.
Im folgenden ist der Gegenstand der Erfindung anhand der schematischen Figuren näher erläutert.
Figur 1 zeigt eine Ausführungsform eines Separators eines erfin- dungsgemäßen galvanischen Elements und
Figur 2 zeigt die Anwendung der Erfindung in der bevorzugten Bauweise einer Lithium-Polymer-Zelle. Ein poröser Separator 1 gemäß Figur 1 besteht aus PP, PE, PVDF oder einer Kombination dieser Polymere und wird auf mindestens einer Seite mit einer elektrisch leitenden dünnen porösen Schicht versehen, bei- spielsweise durch Aufdampfen. Im Falle von Lithium-Ionen- bzw. Lithium-Polymer-Batterien besteht die elektrisch leitende poröse Ableiterschicht 2 auf der Anodenseite aus Cu und auf der Kathodenseite 3 aus AI.
Wie in Figur 2, die den Aufbau einer Zelle zeigt, dargestellt ist, ist auf die Ableiterschicht 2 die Anode 4 und auf die Ableiterschicht 3 die Kathode 5 aufgebracht, z. B. auflaminiert oder direkt darauf gecoatet. Dieser Elektrodenverbund kann in gewünschter Anzahl gestapelt oder gewickelt werden und anschließend mit Elektrolyt getränkt und verpackt werden. In Figur 2 sind zwei solche Anordnungen gestapelt.
Die äußeren Polableiter sind mit 6 für die positive Elektrode und 7 für die negative Elektrode bezeichnet.
Beispiele
1. Auf einen PP-Separator wird jeweils auf der einen Seite eine poröse Schicht von 100 nm Cu und auf der anderen Seite von 100 nm AI aufgedampft. Anschließend wird auf die Cu-Seite eine Anode bestehend aus Graphit und einem PVDF-Binder gecoatet und auf die AI-Seite eine Kathode bestehend aus UC0O2, Leitruß und PVDF-Binder. Diese Zelle wird dann mit Elektrolyt getränkt und in eine Al-Kunststoff-Verbundfolie verpackt. Beispiele für geeignete Rezepturen der aktiven Massen sind dem eingangs genannten Dokument DE 101 08 695 A1 zu entnehmen.
2. Auf einen PP-Separator oder ein PP-Vlies wird einseitig eine poröse 100 nm Silberschicht aufgedampft. Diese Silberschicht ver- bessert die Kontaktierung von Elektrode zu Separator, wodurch der Innenwiderstand der Zelle verringert wird. Die Separator wird beispielsweise in einer Knopfzelle verwendet, die eine negative Zinkpulverelektrode und eine positive Silberoxidelektrode enthält.

Claims

Patentansprüche
1. Galvanisches Element mit einer Anode (4), einer Kathode (5), ei- nem zwischenliegenden Separator (1 ) und einem Elektrolyten, dadurch gekennzeichnet, daß der Separator auf mindestens einer Seite mit einer dünnen porösen metallischen Schicht beschichtet ist.
2. Galvanisches Element gemäß Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, daß die metallische Schicht aus AI, Cu, Ag, V, Ti, Cr, Fe, Ni, Co oder Legierungen dieser Metalle oder aus einem korrosionsbeständigen Edelstahl besteht.
3. Galvanisches Element nach Anspruch 1 oder Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Dicke der metallischen Schicht auf dem Separator (1) im Bereich von 10 nm bis 1000 nm liegt, vorzugsweise zwischen 20 nm und 500 nm.
4. Galvanisches Element nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß mindestens eine der Elektroden (3, 4) eine Lithium-interkalierende Elektrode ist.
5. Galvanisches Element nach einem der Ansprüche 1 bis 4, da- durch gekennzeichnet, daß die metallische Schicht auf dem Separator (1) auf der Anodenseite (4) aus Cu besteht.
6. Galvanisches Element nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die metallische Schicht auf dem Sepa- rator (1 ) auf der Kathodenseite (3) aus AI besteht.
7. Galvanisches Element nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß der mit Metall beschichtete Separator (1) aus PP, PE, PVDF oder einer Kombination dieser Polymere besteht.
8. Galvanisches Element nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß die metallische Schicht auf den Separator (1) aufgedampft ist.
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