WO1995011745A1 - Katalytischer reaktor für endotherme reaktionen - Google Patents

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Definitions

  • the invention relates to a catalytic reactor for endothermic reactions according to the preamble of patent claim 1.
  • Examples of such reactions are, for example, the production of hydrogen by steam reforming of hydrocarbons and dehydrogenation processes, as are e.g. are carried out for the production of styrene from ethylbenzene or from propylene from propane or from isobutylene from isobutane.
  • a catalytic reactor is known from EP 0 380 192 B1, which has a cylindrical shape on the outside and has a reaction space with an annular cross section.
  • the feed material to be catalyzed is introduced from below into the reaction space filled with a catalytic substance, while the catalytically converted product obtained is drawn off at the upper end of the reaction space.
  • This known reactor can be heated with a burner, which is arranged below the basic level of the reaction space, is surrounded by a refractory envelope in the region of its combustion zone, and its flame direction is coaxial with the longitudinal axis of the reaction space.
  • the combustion gases of the burner which rise upwards, are conducted over almost the entire length of the reaction chamber in a heat distributor which is formed as a tubular body made of a good heat-conducting material and directly adjoins the fireproof combustion chamber wall. Between the tubular heat spreader and the inner boundary wall of the annular reaction space there remains an annular gap.
  • the resulting hot combustion gases are therefore first conducted upwards through the heat distributor and deflected into the annular gap at the upper end of the heat distributor.
  • the combustion gases then flow from top to bottom through the annular gap and give off heat into the reaction space through the inner boundary wall.
  • the combustion gases flowing down the wall of the heat distributor also absorb heat from the hot combustion gases flowing upwards in the interior of the heat distributor, so that the temperature of the gases in the annular gap remains almost constant.
  • the known device can be operated as a practically isothermal reactor.
  • the reactor known from EP 0 380 192 B1 has a plurality of parallel heat distributors instead of a centrally arranged heat distributor.
  • a single burner is provided, which is arranged with its combustion chamber below the basic level of the reaction chamber. Since practically no heat is emitted to the outside in the combustion chamber itself, the combustion of the fuel used in each case takes place under adiabatic conditions, so that, depending on the fuel, undesirably high flame temperatures are reached.
  • an excess of air which is usually approx. 10%, with a considerable, e.g. air excess increased to 50%.
  • EP 0 380 192 B1 proposes a return of exhaust gas to the combustion zone. This is associated in particular with the disadvantage of additional construction work.
  • Another endothermic reactor is known from EP 0 369 566 B1, the reaction chamber of which is filled with a catalyst and is designed in the form of a casing tube which is closed at the lower end and into which a riser tube is inserted, so that the material to be treated runs counter to one another through the annular space between the jacket tube and the riser pipe and on the other hand can flow through the riser pipe to pass through the reaction space.
  • the hot combustion gas is used to heat the reaction chamber in a separate one Plant part generated under adiabatic conditions and then inserted laterally in the region of the lower end of the reaction chamber in the refractory housing, which surrounds the outside of the reactor at a distance.
  • the supply of the combustion gas in the housing is designed so that the hot gases first encounter a tubular barrier made of refractory material, upwards deflected and again led down from the upper end of the refractory barrier along a second tubular barrier made of a good heat-conducting material. Only at the lower end of the second barrier can the combustion gas flow upwards again and make heat exchange contact with the wall of the reaction chamber. At the same time, heat is exchanged between the opposing combustion gas flows through the heat-conducting wall of the second barrier.
  • the object of the invention is to improve a catalytic reactor for endothermic reactions of the generic type in such a way that thermal damage to the reactor vessel is avoided without the need for expensive construction measures or undesirable increases in the amounts of exhaust gas and disadvantages in the energy utilization of the fuels used .
  • the solution according to the invention provides as an essential element to carry out the combustion under non-adiabatic conditions, that is to say already during the Combustion to dissipate heat from the flame chamber so that the maximum flame temperature is considerably reduced.
  • This is achieved in that not only a large number of burners but also a large number of catalyst vessels are provided, which are immersed in the flame space of the burners.
  • the catalyst vessels are each surrounded by a barrier, which is referred to below as a heat distributor, since it consists of a good heat-conducting material and absorbs the heat and distributes it as evenly as possible.
  • the catalyst vessels are arranged between the burners.
  • FIG. 3 shows the cross section B from FIG. 1,
  • FIG. 4a is an enlargement of the lower end of the reactor vessel from FIG. 4,
  • Fig. 5 shows a longitudinal section through an isothermal invention
  • FIG. 6 the cross section C from FIG. 5 and FIG. 7 an enlarged detail section of the reactor from FIG. 5.
  • a total of five tubular catalyst vessels 10 were arranged parallel to one another in the vertical longitudinal direction. Their longitudinal axes lie in a common plane H.
  • the catalyst vessels 10 are preferably at the same distance from the immediately adjacent catalyst vessels 10 (FIG. 3).
  • a row of four burners 15 is arranged at a distance from the catalyst vessels 10, which are spaced apart from one another in the same way as the catalyst vessels 10.
  • the longitudinal axes of the burners 15 are offset from the longitudinal axes of the catalyst vessels 10, that the burners 15 of the two rows of burners advantageously face each other in the region of the space between two catalyst vessels 10.
  • burners 15 and catalyst vessels 10 could also be selected.
  • the burner rows could be positioned concentrically in and around a circular arrangement of the catalyst vessels 10, so that even then a symmetrical arrangement would still be provided.
  • a less regular distribution of the burners 15 and catalyst vessels 10 would also be possible.
  • the symmetrical arrangement has considerable advantages.
  • the burners are preferably aligned vertically with their direction of flame, namely from top to bottom.
  • a burner arrangement directed obliquely to the longitudinal axis of the catalyst vessels 10 or even perpendicularly from the side thereon would in principle also be possible, although the parallel arrangement is preferred because of its more uniform temperature distribution.
  • a further development of the invention could also provide a plurality of rows which are arranged in parallel with one another in alternation with burner rows. In this way, almost any adaptations to a desired reactor capacity can be achieved without having to change the construction of the individual catalyst vessels 10.
  • the reactor according to the invention shown as an example has a housing 13 which consists essentially of refractory material.
  • the housing 13 is expanded in its lower part to form a radiation chamber 14 which receives the burners 15 in wall openings in its roof.
  • the catalyst vessels 10, of which the longitudinal section shows only a single one, are immersed in the radiation chamber 14 from above by about a third of their length.
  • Each catalyst vessel 10 has a product gas feed line 17 for the feed material to be catalytically converted.
  • the product gas supply line 17 is arranged laterally at the upper end of the housing 13.
  • the product gas discharge line 19, through which the products generated in the catalytic reaction are drawn off, can also be in the upper part of the catalyst vessel 10 be arranged laterally.
  • the process gas supply line 17 and the product gas discharge line 19 are not arranged at the outermost upper end of the catalyst vessels 10, but are located close below, the upper end face could be provided with an easily accessible, removable cover 12 through which the catalytic material is filled and replaced if necessary .
  • a tubular heat distributor 16 made of a good heat-conducting material, preferably of a heat-resistant steel, so that between the wall of the catalyst vessel 10 and the heat distributor 16 an annular gap 21 is formed. This is shown in more detail in FIG. 1a, which shows the detail X from FIG. 1 on an enlarged scale and in greater detail.
  • the catalyst vessel 10 is sealed at its lower end by a bottom.
  • the product gas flowing from top to bottom through the catalyst mass 10 located in the annular space 11 is deflected in the region of the end face and can flow into the riser pipe 18 through an annular passage gap and be drawn off upwards.
  • This passage gap is formed in that the riser pipe 18 ends at a short distance from the bottom of the catalyst vessel 10.
  • the product gas discharge line 19 is connected to the riser pipe 18 (FIG. 1) and led out through the wall of the catalyst vessel 10.
  • the tubular heat spreader 16 is attached to the roof of the radiation chamber 14.
  • the length of the heat distributor 16 is dimensioned such that a sufficiently large distance is kept between the bottom of the housing 13 and the end face of the heat distributor 16, taking into account the thermal expansion in operation, so that the hot combustion gas from below via the inlet gap into the annular Gap 21 can flow between the heat distributor 16 and the catalyst vessel 10. In some cases it is advisable for the combustion gases to enter the gap Provide 21 slots in the wall of the heat spreader 16. This has the advantage that the flow conditions of the combustion gases can be set specifically by the choice of the number and size of these slots without having to change the outer geometry of the heat distributors 16 and catalyst vessels 10.
  • the heat required for the endothermic reaction is supplied to the process gas flowing through the catalyst vessel 10 from the partial flow of the combustion gases which passes through the gap 21. Since the heat spreader 16 is thermally conductive, this combustion gas stream also absorbs heat from the radiation chamber 14 through the wall of the heat spreader 16 at the same time as it emits heat, so that it maintains almost the same temperature until the height of the roof of the radiation chamber 14 is reached. However, this temperature is clearly below the adiabatic flame temperature, since heat is continuously given off to the process gas for endothermic catalytic conversion even during combustion.
  • the catalyst vessels 10 are each enveloped in a manner corresponding to that of the heat distributor 16 at a short distance from the refractory material of the housing 13, so that the gap 21 is continued upwards.
  • the temperature of the combustion gases drops continuously due to the constant heat emission and the lack of heat absorption.
  • the cooled combustion gas leaves the reactor through the flue gas discharge line 22 and can be used further in a convection part of a more complex overall system, not shown.
  • this reactor has a helical guide plate 24 within the annular gap 21, which deflects the combustion gas stream flowing through in an additional rotational movement about the longitudinal axis of the catalyst vessel 10 are offset, so that a particularly uniform temperature distribution is achieved when the reactor is heated as a result of the helical overall movement of the combustion gas stream caused thereby.
  • FIG. 4a The lower end of the catalyst vessel 10 with the heat distributor 16 is shown in Fig. 4a as an enlarged detail.
  • an installation acting as a heat exchange conveyor 23 can be seen inside the riser pipe 18, which is designed in the form of a preferably tubular flow displacement body and extends coaxially over essentially the entire length of the riser pipe 18. Its outer diameter is smaller than the inner diameter of the riser pipe 18, so that an annular space 25 is formed between the two.
  • the tubular body of the heat exchange conveyor 23 is tightly sealed on the inside (e.g. in the lower part), so that the product gas formed in the catalysis can only flow upwards through this annular space 25 to the product gas discharge line 19 after leaving the annular space 11 filled with the catalyst material.
  • FIGS. 5 to 7 show a further embodiment of the invention
  • FIGS. 5 and 6 schematically showing the design of the housing 13 and the arrangement of the burners 15 and the catalyst vessels 10, while FIG. 7 shows the catalyst vessel 10 in more detail.
  • the same reference numerals were used for parts with the same function as before.
  • the difference from the first embodiment in this case is that the radiation chamber 14 practically fills the entire housing 13 and the heat distributors 16 each extend over essentially the entire axial length of the catalyst vessels 10.
  • the combustion gas flowing upward through the gap 21 can give off heat to the process gas along its entire path and at the same time absorb heat through the wall of the heat distributor 16, so that it keeps its temperature practically constant in this way.
  • An isothermal catalytic reactor is formed in this way. Accordingly, this has through the riser pipe 18th Product gas flowing upward has the same temperature as the process gas flowing downward through the annular space 11, so that there is no heat exchange between these two gas flows. It is therefore not necessary to install a flow displacement body in the riser pipe.
  • a particular advantage of the invention is that the performance of a catalytic reactor can be varied within wide limits without changing the individual catalyst vessels 10 by the number of catalyst vessels 10 and the burner 15 alone. As a result of the non-adiabatic combustion, the flame temperatures are significantly reduced, so that no complicated and correspondingly expensive refractory structures are required. In addition, the thermal load on the tubular heat spreader remains comparatively low.
  • a construction according to the embodiments of FIGS. 1 to 4 is particularly suitable for the steam reforming of hydrocarbons, while an isothermal reactor, as shown in FIGS. 5 to 7, offers advantages particularly for dehydrogenation processes, as mentioned at the beginning.

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Abstract

Die Erfindung betrifft einen katalytischen Reaktor für endotherme Reaktionen. Der Katalysator befindet sich in einem aus feuerfestem Material gebildeten Gehäuse (13), wobei im Inneren des Gehäuses (13) mindestens ein röhrenartiges Katalysatorgefäß (10) angeordnet ist. Um einen katalytischen Reaktor bereitzustellen, wobei eine thermische Schädigung des Reaktorgefäßes vermieden wird, ohne daß aufwendige Baumaßnahmen oder unerwünschte Erhöhungen der Abgasmengen sowie Nachteile bei der Energieausnutzung der eingesetzten Brennstoffe in Kauf genommen werden müssen, wird erfindungsgemäß vorgeschlagen, daß in dem Gehäuse (13) jeweils mit Abstand voneinander mehrere Katalysatorgefäße (10) angeordnet sind, daß in dem Gehäuse (13) eine Vielzahl von Brennern (15) in der Weise angeordnet sind, daß die Katalysatorgefäße (10) zwischen den Brennern (15) liegen und daß der Flammbereich der Brenner (15) zur Gewährleistung einer nicht adiabatischen Verbrennung jeweils im Bereich der Wärmeverteiler (16) liegt.

Description

Katalytischer Reaktor für endotherme Reaktionen
Beschreibung
Die Erfindung betrifft einen katalytischen Reaktor für endotherme Reaktionen gemäß dem Oberbegriff des Patentanspruchs 1. Beispiele für derartige Reaktionen sind etwa die Herstellung von Wasserstoff durch Dampfreformierung von Kohlenwasserstoffen und Dehydrierprozesse, wie sie z.B. ausgeführt werden zur Herstellung von Styren aus Ethylbenzen oder von Propylen aus Propan oder von Isobutylen aus Isobutan.
Aus der EP 0 380 192 B1 ist ein katalytischer Reaktor bekannt, der nach außen eine zylindrische Form aufweist und einen Reaktionsraum mit ringförmigem Querschnitt besitzt. Das zu katalysierende Einsatzmaterial wird von unten in den mit einem katalytischen Stoff gefüllten Reaktionsraum eingeführt, während das erhaltene katalytisch umgewandelte Produkt am oberen Ende des Reaktionsraums abgezogen wird. Dieser bekannte Reaktor ist mit einem Brenner beheizbar, der unterhalb des Basisniveaus des Reaktionsraums angeordnet ist, im Bereich seiner Verbrennungszone von einer feuerfesten Umhüllung umgeben ist und mit seiner Flammrichtung koaxial zur Längsachse des Reaktionsraums liegt. Die nach oben aufsteigenden Verbrennungsgase des Brenners werden über nahezu die gesamte Länge des Reaktionsraums in einem Wärmeverteiler geführt, der als rohrförmiger Körper aus einem gut wärmeleitenden Material gebildet ist und unmittelbar an die feuerfeste Verbrennungsraumwandung anschließt. Zwischen dem rohrförmigen Wärmeverteiler und der inneren Begrenzungswand des ringförmigen Reaktionsraums verbleibt ein Ringspalt. Die entstehenden heißen Verbrennungsgase werden daher zunächst durch den Wärmeverteiler nach oben geleitet und am oberen Ende des Wärmeverteilers in den Ringspalt hinein umgelenkt. Die Verbrennungsgase strömen dann von oben nach unten durch den Ringspalt und geben dabei durch die innere Begrenzungswand hindurch Wärme in den Reaktionsraum ab. Gleichzeitig nehmen die nach unten an der Wand des Wärmeverteilers vorbeiströmenden Verbrennungsgase aber auch von den im Inneren des Wärmeverteilers nach oben strömenden heißen Verbrennungsgasen Wärme auf, so daß die Temperatur der im Ringspalt befindlichen Gase nahezu konstant bleibt. Auf diese Weise kann die bekannte Vorrichtung als praktisch isothermer Reaktor betrieben werden.
In einer anderen Ausführungsform weist der aus der EP 0 380 192 B1 bekannte Reaktor anstelle eines zentral angeordneten Wärmeverteiiers mehrere parallele Wärmeverteiler auf. Auch bei dieser Vorrichtung ist nur ein einziger Brenner vorgesehen, der mit seinem Verbrennungsraum unterhalb des Basisniveaus des Reaktionsraums angeordnet ist. Da in dem Verbrennungsraum selbst praktisch keine Wärme nach außen abgegeben wird, findet die Verbrennung des jeweils eingesetzten Brennstoffs unter adiabatischen Bedingungen statt, so daß je nach Brennstoff unerwünscht hohe Flammtemperaturen erreicht werden. Zur Absenkung der Temperatur der Verbrennungsgase kann zwar anstelle von einem üblicherweise ca. 10°% betragenden Luftüberschuß mit einem erheblich, z.B. auf 50 °% erhöhten Luftüberschuß gearbeitet werden. Dies führt aber zwangsläufig zu einer entsprechenden Erhöhung der Abgasmenge und der damit verbundenen Wärmeverluste, was wiederum unerwünscht ist. Als Alternative für eine Temperaturabsenkung wird in der EP 0 380 192 B1 eine Rückführung von Abgas in die Verbrennungszone vorgeschlagen. Dies ist insbesondere mit dem Nachteil eines zusätzlichen Bauaufwands verbunden.
Aus der EP 0 369 566 B1 ist ein weiterer endothermer Reaktor bekannt, dessen mit einem Katalysator gefüllter Reaktionsraum in Form eines am unteren Ende verschlossenen Mantelrohres ausgebildet ist, in das ein Steigrohr eingesetzt ist, so daß das zu behandelnde Material gegenläufig einerseits durch den Ringraum zwischen den Mantelrohr und dem Steigrohr und andererseits durch das Steigrohr strömen kann, um den Reaktionsraum zu passieren. Bei diesem Apparat wird das heiße Verbrennungsgas zur Beheizung des Reaktionsraums in einem separaten Anlagenteil unter adiabatischen Bedingungen erzeugt und anschließend seitlich im Bereich des unteren Endes des Reaktionsraums in das feuerfeste Gehäuse eingeführt, welches den Reaktor außen mit Abstand umgibt. Um zu vermeiden, daß das heiße Verbrennungsgas direkt auf die Wand des Reaktionsraums auftrifft und dort wegen der hohen Temperatur zu Schädigungen führt, ist die Zuführung des Verbrennungsgases im Gehäuse so gestaltet, daß die heißen Gase zunächst auf eine rohrförmige Barriere aus Feuerfestmaterial stoßen, nach oben umgelenkt und vom oberen Ende der Feuerfestbarriere entlang einer zweiten rohrförmigen Barriere aus einem gut wärmeleitenden Material wieder nach unten geführt werden. Erst am unteren Ende der zweiten Barriere kann das Verbrennungsgas wieder nach oben strömen und mit der Wand des Reaktionsraums in Wärmetauschkontakt treten. Gleichzeitig findet auch ein Wärmetausch zwischen den gegenläufigen Verbrennungsgasströmen durch die wärmeleitende Wand der zweiten Barriere hindurch statt. Durch diese Vorkehrungen wird wie bei der aus der EP 0 380 192 B1 bekannten Vorrichtung eine deutliche Temperaturabsenkung des Verbrennungsgases bewirkt, so daß die Wand des Reaktionsraums vor unzulässigen thermischen Belastungen geschützt wird. Der Reaktionsraum dieses Reaktors ist auf ein einziges Reaktorgefäß beschränkt, so daß für Anlagen unterschiedlicher Leistungsfähigkeit jeweils eine entsprechend neue Dimensionierung des Reaktorgefäßes erfolgen muß. Außerdem ist es nachteilig, daß die den hohen Temperaturen ausgesetzten Barrieren Verschleißteile darstellen, die nach einer gewissen Betriebszeit ausgetauscht werden müssen.
Aufgabe der Erfindung ist es, einen katalytischen Reaktor für endotherme Reaktionen der gattungsgemäßen Art dahingehend zu verbessern, daß eine thermische Schädigung des Reaktorgefäßes vermieden wird, ohne daß aufwendige Baumaßnahmen oder unerwünschte Erhöhungen der Abgasmengen sowie Nachteile bei der Energieausnutzung der eingesetzten Brennstoffe in Kauf genommen werden müssen.
Gelöst wird diese Aufgabe für einen gattungsgemäßen Reaktor mit den kennzeichnenden Merkmalen des Patentanspruchs 1. Vorteilhafte Weiterbildungen der Erfindung sind in den Unteransprüchen 2 bis 14 angegeben.
Die erfindungsgemäße Lösung sieht als wesentliches Element vor, die Verbrennung unter nicht adiabatischen Bedingungen durchzuführen, also bereits während der Verbrennung Wärme aus dem Flammraum abzuleiten, so daß die maximal entstehende Flammtemperatur erheblich abgesenkt wird. Dies wird dadurch erreicht, daß nicht nur eine Vielzahl von Brennern, sondern eine Vielzahl von Katalysatorgefäßen vorgesehen ist, welche in den Flammraum der Brenner eintauchen. In dem Bereich des Flammraums sind die Katalysatorgefäße jeweils von einer Barriere umgeben, die nachfolgend als Wärmeverteiler bezeichnet wird, da sie aus einem gut wärmeleitenden Material besteht und die Wärme aufnimmt und möglichst gleichmäßig weiterverteilt. Die Katalysatorgefäße sind jeweils zwischen den Brennern angeordnet.
Anhand der in den Fig. 1 bis 7 dargestellten Ausführungsbeispiele wird die Erfindung nachfolgend näher erläutert. Es zeigen:
Fig. 1 einen Längsschnitt durch einen erfindungsgemäßen Reaktor,
Fig. 1 a die Einzelheit X aus Fig. 1 ,
Fig. 2 den Querschnitt A aus Fig. 1 ,
Fig. 3 den Querschnitt B aus Fig. 1 ,
Fig. 4 einen Längsschnitt eines abgewandelten Reaktors,
Fig. 4a eine Vergrößerung des unteren Endes des Reaktorgefäßes aus Fig. 4,
Fig. 5 einen Längsschnitt durch einen isothermen erfindungsgemäßen
Reaktor, Fig. 6 den Querschnitt C aus Fig. 5 und Fig. 7 einen vergrößerten Detailschnitt des Reaktors aus Fig. 5.
Bei dem in den Fig. 1 bis 3 in unterschiedlichen Schnitten dargestellten katalytischen Reaktor wurden insgesamt fünf rohrförmige Katalysatorgefäße 10 parallel zueinander in vertikaler Längsrichtung angeordnet. Ihre Längsachsen liegen in einer gemeinsamen Ebene H. Die Katalysatorgefäße 10 haben zu den jeweils unmittelbar benachbarten Katalysatorgefäßen 10 vorzugsweise den gleichen Abstand (Fig. 3). Beiderseits der Ebene H ist mit Abstand von den Katalysatorgefäßen 10 jeweils eine Reihe von vier Brennern 15 abgeordnet, die untereinander in gleicher Weise voneinander beabstandes sind wie die Katalysatorgefäße 10. Die Längsachsen der Brenner 15 sind in der Weise versetzt zu den Längsachsen der Katalysatorgefäße 10, daß sich die Brenner 15 der beiden Brennerreihen in vorteilhafter Weise jeweils im Bereich des Zwischenraums zwischen zwei Katalysatorgefäßen 10 gegenüberliegen. Anstelle einer spiegelsymmetrischen Anordnung könnten auch andere Anordnungen Von Brennern 15 und Katalysatorgefäßen 10 gewählt werden. Beispielsweise ließen sich die Brennerreihen konzentrisch in und um eine kreisförmige Anordnung der Katalysatorgefäße 10 positionieren, so daß auch dann noch eine symmetrische Anordnung gegeben wäre. Im Grundsatz wäre auch eine weniger regelmäßige Verteilung der Brenner 15 und Kataiysatorgefäße 10 möglich. Im Interesse einer möglichst gleichmäßigen wärmetechnischen Wirkung hat die symmetrische Anordnung jedoch erhebliche Vorteile.
In bevorzugter Weise sind die Brenner mit ihrer Flammrichtung vertikal ausgerichtet, und zwar von oben nach unten weisend. Auch eine schräg zur Längsachse der Katalysatorgefäße 10 oder sogar senkrecht von der Seite darauf gerichtete Brenneranordnung wäre grundsätzlich möglich, wenngleich die parallele Anordnung wegen deer gleichmäßigeren Temperaturverteilung bevorzugt wird. Anstelle einer einzigen Reihe von Katalysatorgefäßen 10 könnten in Weiterbildung der Erfindung auch mehrere Reihen vorgesehen sein, die jeweils im Wechsel mit Brennerreihen parallel zueinander angeordnet werden. Auf diese Weise lassen sich nahezu beliebige Anpassungen an eine gewünschte Reaktorkapazität erzielen, ohne die Konstruktion der einzelnen Katalysatorgefäße 10 verändern zu müssen.
Wie der Längsschnitt in Fig. 1 zeigt, hat der als Beispiel dargestellte erfindungsgemäße Reaktor ein Gehäuse 13, das im wesentlichen aus feuerfestem Material besteht. Das Gehäuse 13 ist in seinem unteren Teil zu einer Strahlungskammer 14 erweitert, die in Wanddurchbrüchen in ihrem Dach die Brenner 15 aufnimmt. Die Katalysatorgefäße 10, von denen der Längsschnitt nur ein einziges zeigt, tauchen etwa zu einem Drittel ihrer Länge von oben in die Strahlungskammer 14 ein. Jedes Katalysatorgefäß 10 besitzt jeweils eine Produktgaszuleitung 17 für das katalytisch umzuwandelnde Einsatzmaterial. Die Produktgaszuleitung 17 ist in diesem Beispiel am oberen Ende des Gehäuses 13 seitlich angeordnet. Da konzentrisch in dem Katalysatorgefäß 10 jeweils ein Steigrohr 8 eingebaut ist, das sich praktisch über die gesamte axiale Länge des Katalysatorgefäßes 10 erstreckt, kann die Produktgasableitung 19, durch die die in der katalytischen Reaktion erzeugten Produkte abgezogen werden, im oberen Teil des Katalysatorgefäßes 10 ebenfalls seitlich angeordnet werden. Dies hat den Vorteil, daß die Katalysatorgefäße 10 jeweils an ihrem oberen Ende im Gehäuse 13 frei hängend befestigt werden können. Da im Ruhezustand ein ausreichend großer Abstand des unteren Endes des Katalysatorsgefäßes 10 vom Boden des Gehäuses 13 gelassen wurde, können sich die Katalysatorgefäße 10 bei Erwärmung im Betriebszustand frei nach unten ausdehen. Würde man die Produktgasableitung 19 an das der Prozeßgaszuleitung 17 gegenüberliegende Ende der Katalysatorgefäße 10 anschließen, wären aufwendige konstruktive Maßnahmen zu treffen, um die thermischen Dehnungen zu kompensieren, damit keine Beschädigungen der Rohrleitungen eintreten.
Da die Prozeßgaszuleitung 17 und die Produktgasableitung 19 nicht am äußersten oberen Ende der Katalysatorgefäße 10 angeordnet sind, sondern dicht darunter liegen, konnte die obere Stirnfläche mit einem gut zugänglichen, abnehmbaren Deckel 12 versehen werden, durch den das katalytische Material eingefüllt und bei Bedarf ausgetauscht wird. Über die gesamte Länge, mit der die Katalysatorgefäße 10 in die Strahlungskammer 14 eintauchen, sind sie jeweils mit Abstand von einem rohrartigen Wärmeverteiler 16 aus einem gut wärmeleitenden Material, vorzugsweise aus einem hitzebeständigen Stahl umgeben, so daß zwischen der Wand des Katalysatorgefäßes 10 und dem Wärmeverteiler 16 ein ringförmiger Spalt 21 gebildet wird. Dies ist in der Fig. 1a, die die Einzelheit X aus Fig. 1 vergrößert und detaillierter zeigt, näher dargestellt. Man erkennt, daß das Kataiysatorgefäß 10 an seiner unteren Stirnseite durch einen Boden dicht verschlossen ist. Das von oben nach unten durch die in dem ringförmigen Raum 11 befindliche Katalysatormasse 10 strömende Produktgas wird im Bereich der Stirnseite umgelenkt und kann durch einen ringförmigen Durchtrittsspalt in das Steigrohr 18 einströmen und nach oben abgezogen werden. Dieser Durchtrittsspalt wird dadurch gebildet, daß das Steigrohr 18 mit geringem Abstand vom Boden des Katalysatorgefäßes 10 endet. Die Produktgasableitung 19 ist mit dem Steigrohr 18 verbunden (Fig. 1) und durch die Wand des Katalysatorgefäßes 10 herausgeführt. Die rohrförmigen Wärmeverteiler 16 sind an dem Dach der Strahlungskammer 14 befestigt. Die Länge der Wärmeverteiler 16 ist so bemessen, daß zwischen dem Boden des Gehäuses 13 und der Stirnseite des Wärmeverteilers 16 jeweils unter Berücksichtigung der thermischen Längendehnung im Betriebsfall noch ein ausreichend großer Abstand gehalten wird, damit das heiße Verbrennungsgas von unten über den Einlaßspalt in den ringförmigen Spalt 21 zwischen dem Wärmeverteiier 16 und dem Katalysatorgefäß 10 einströmen kann. In manchen Fällen empfiehlt es sich, für den Eintritt der Verbrennungsgase in den Spalt 21 Schlitze in der Wand der Wärmeverteiler 16 vorzusehen. Dies hat den Vorteil, daß allein durch die Wahl der Zahl und Größe dieser Schlitze die Strömungsverhältnisse der Verbrennungsgase gezielt eingestellt werden können, ohne die äußere Geometrie der Wärmeverteiler 16 und Katalysatorgefäße 10 verändern zu müssen.
Die für die endotherme Reaktion benötigte Wärme wird dem durch das Katalysatorgefäß 10 strömenden Prozeßgas von dem Teilstrom der Verbrennungsgase zugeführt, der durch den Spalt 21 geht. Da der Wärmeverteiler 16 wärmeleitend ist, nimmt dieser Verbrennungsgasstrom gleichzeitig zu seiner Wärmeabgabe aber auch wieder Wärme aus der Strahlungskammer 14 durch die Wand des Wärmeverteilers 16 hindurch auf, so daß er bis zum Erreichen der Höhe des Dachs der Strahlungskammer 14 nahezu die gleiche Temperatur behält. Diese Temperatur liegt aber deutlich unter der adiabatischen Flammtemperatur, da bereits während der Verbrennung ständig Wärme an das Prozeßgas zur endothermen katalytischen Umwandlung abgegeben wird.
Oberhalb des Dachs der Strahlungskammer 14 sind die Katalysatorgefäße 10 jeweils in entsprechender weise wie von dem Wärmeverteiler 16 mit geringem Abstand von dem feuerfesten Material des Gehäuses 13 umhüllt, so daß der Spalt 21 nach oben fortgesetzt wird. Selbstverständlich wäre es auch möglich, die Wärmeverteiler 16 bis an das obere Ende des Gehäuses 13 durchzuziehen und die Gehäusewand erst um den oberen Teil der Wärmeverteiler herumzuiegen. Im oberen Teil des Katalysatorgefäßes 10, d.h. im Beispiel der Fig. 1 auf etwa 2/3 seiner Länge, sinkt die Temperatur der Verbrennungsgase infolge der stetigen Wärmeabgabe und der fehlenden Möglichkeit einer Wärmeaufnahme kontinuierlich ab. Das abgekühlte Verbrennungsgas verläßt den Reaktor durch die Rauchgasableitung 22 und kann in einem Konvektionsteil einer nicht dargestellten komplexeren Gesamtanlage weiter genutzt werden.
Die Fig. 4 und 4a zeigen eine abgewandelte Ausführungsform des erfindungsgemäßen Reaktors. Funktionsgleiche Teile sind mit denselben Bezugszeichen versehen, wie in den Fig. 1 bis 3, so daß hierauf nicht erneut eingegangen werden muß. Im Unterschied zu dem ersten Ausführungsbeispiel weist dieser Reaktor innerhalb des ringförmigen Spaltes 21 ein wendeiförmiges Leitblech 24 auf, das den durchströmenden Verbrennungsgasstrom in eine zusätzliche Rotationsbewegung um die .Längsachse des Katalysatorgefäßes 10 versetzt, so daß infolge der dadurch bewirkten schraubenlinienförmigen Gesamtbewegung des Verbrennungsgasstroms eine besonders gleichförmige Temperaturverteilung bei der Beheizung des Reaktors erzielt wird.
Das untere Ende des Katalysatorgefäßes 10 mit dem Wärmeverteiler 16 ist in Fig. 4a als vergrößerte Einzelheit dargestellt. Man erkennt ebenso wie in Fig. 4 innerhalb des Steigrohrs 18 einen als Wärmetauschförderer 23 wirkenden Einbau, der in Form eines vorzugsweise rohrförmigen Strömungsverdrängungskörpers ausgebildet ist und koaxial über im wesentlichen die gesamte Länge des Steigrohrs 18 verläuft. Sein Außendurchmesser ist kleiner als der Innendurchmesser des Steigrohrs 18, so daß zwischen beiden ein ringförmiger Raum 25 entsteht. Der rohrförmige Körper des Wärmetauschförderers 23 ist innen dicht verschlossen (z.B. im unteren Teil), so daß das in der Katalyse gebildete Produktgas nach Verlassen des mit dem Katalysatormaterial gefüllten ringförmigen Raum 11 nur durch diesen ringförmigen Raum 25 zur Produktgasableitung 19 nach oben strömen kann. Auf diese Weise wird das Produktgas zu einem innigen Wärmeaustausch mit dem nach unten strömenden zu erwärmenden Prozeßgas gezwungen, der durch die Wand des Steigrohrs 18 hindurch erfolgt. Anstelle eines rohrförmigen Wärmetauschförderers 23 könnte selbstverständlich auch ein Strömungsverdrängungskörper aus einem Vollmaterial verwendet werden.
In den Fig. 5 bis 7 ist eine weitere Ausführungsform der Erfindung dargestellt, wobei die Fig. 5 und 6 die Ausbildung des Gehäuses 13 sowie die Anordnung der Brenner 15 und der Katalysatorgefäße 10 schematisch wiedergibt, während Fig. 7 das Katalysatorgefäß 10 genauer zeigt. Es wurden wiederum für funktionsgleiche Teile dieselben Bezugszeichen verwendet wie zuvor. Der Unterschied zu dem ersten Ausführungsbeispiel liegt in diesem Fall darin, daß die Strahlungskammer 14 praktisch das gesamte Gehäuse 13 ausfüllt und die Wärmeverteiler 16 sich jeweils über im wesentlichen die gesamte axiale Länge der Katalysatorgefäße 10 erstrecken. Auf diese Weise kann das durch den Spalt 21 nach oben strömende Verbrennungsgas auf seinem gesamten Weg Wärme an das Prozeßgas abgeben und gleichzeitig durch die Wand des Wärmeverteilers 16 Wärme aufnehmen, so daß es seine Temperatur auf diesem Wege praktisch konstant hält. Auf diese Weise wird ein isothermer katalytischer Reaktor gebildet. Dementsprechend weist das durch das Steigrohr 18 nach oben strömende Produktgas die gleiche Temperatur auf wie das durch den Ringraum 11 nach unten strömende Prozeßgas, so daß es nicht zu einem Wärmeaustausch zwischen diesen beiden Gasströmen kommt. Auf den Einbau eines Strömungsverdrängungskörpers in das Steigrohr kann daher verzichtet werden.
Ein besonderer Vorteil der Erfindung besteht darin, daß die Leistung eines katalytischen Reaktors in der Planung ohne eine Änderung der einzelnen Katalysatorgefäße 10 allein durch die Anzahl der Katalysatorgefäße 10 und der Brenner 15 in weiten Grenzen verändert werden kann. Infolge der nicht adiabatischen Verbrennung sind die Flammtemperaturen deutlich abgesenkt, so daß keine komplizierten und entsprechend teuren Feuerfestkonstruktionen erforderlich sind. Darüber hinaus bleibt die Wärmebelastung des rohrförmigen Wärmeverteilers vergleichsweise gering.
Eine Bauweise entsprechend den Ausführungsformen der Fig. 1 bis 4 eignet sich insbesondere für die Dampfreformierung von Kohlenwasserstoffen, während ein isothermer Reaktor, wie ihn die Fig. 5 bis 7 zeigen, besonders für Dehydrierprozesse, wie sie eingangs genannt wurden, Vorteile bietet.

Claims

Patentansprüche
1. Katalytischer Reaktor für endotherme Reaktionen mit einem aus feuerfestem Material gebildeten Gehäuse (13), dessen Inneres durch heiße Verbrennungsgase beheizbar ist, die durch eine Rauchgasableitung (22) nach außen abführbar sind, wobei im Inneren des Gehäuses ( 3) mindestens ein röhrenartiges Katalysatorgefäß (10) angeordnet ist, welches zumindest im Nahbereich seiner Außenwand mit einem katalytischen Material gefüllt ist und eine Prozeßgaszuleitung (17) für das katalytisch zu behandelnde Material sowie eine Produktgasableitung (19) für das in der katalytischen Reaktion gebildete Produkt aufweist, und wobei das mindestens eine Katalysatorgefäß (10) zumindest über einen Teil seiner axialen Länge unter Belassung eines schmalen ringförmigen Spaltes (21) für den Durchtritt der heißen Verbrennungsgase von einem röhrenartigen Wärmeverteiler (16) aus einem gut wärmeleitenden Material, insbesondere aus Metall, umgeben ist, dadurch gekennzeichnet, daß in dem Gehäuse (13) jeweils mit Abstand voneinander mehrere
Katalysatorgefäße (10) angeordnet sind, daß in dem Gehäuse (13) eine Vielzahl von Brennern (15) in der Weise angeordnet sind, daß die Katalysatorgefäße (10) zwischen den Brennern (15) liegen und daß der Flammbereich der Brenner (15) zur Gewährleistung einer nicht adiabatischen Verbrennung jeweils im Bereich der Wärmeverteiler (16) liegt.
2. Reaktor nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, daß die Katalysatorgefäße (10) vertikal und im wesentlichen parallel zueinander angeordnet sind, daß der Abstand der unmittelbar benachbarten Katalysatorgefäße (10) voneinander jeweils gleich ist und daß die Brenner (15) symmetrisch zu den Katalysatorgefäßen (10) angeordnet sind.
3. Reaktor nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß zumindest ein Teil der Katalysatorgefäße (10) mit ihren Längsachsen in einer gemeinsamen Ebene liegen und daß die diesen Katalysatorgefäßen (10) zugeordneten Brenner in zwei Reihen nebeneinander spiegelsymmetrisch zur Ebene der Längsachsen der Katalysatorgefäße (10) angeordnet sind.
4. Reaktor nach einem der Ansprüche 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Brenner (15) mit ihrer Flammrichtung vertikal, insbesondere mit von oben nach unten weisender Flammrichtung angeordnet sind.
5. Reaktor nach einem der Ansprüche 3 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß abwechselnd mehrere parallel nebeneinander angeordnete Reihen von Katalysatorgefäßen (10) und Brennern (15) vorgesehen sind.
6. Reaktor nach einem der Ansprüche 2 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die einer Reihe von Katalysatorgefäßen (10) zugeordneten Brenner (15) mit ihren Längsachsen in der Weise versetzt zu den Längsachsen der Katalysatorgefäße (10) angeordnet sind, daß jeweils ein Brenner (15) der einen Brennerreihe einem Brenner (15) der anderen Brennerreihe im Bereich der zwischen den Katalysatorgefäßen (10) bestehenden Zwischenräume gegenüberliegt.
7. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Wärmeverteiler (16) sich zur Ausbildung eines isothermen Reaktors jeweils über im wesentlichen die gesamte axiale Länge des Katalysatorgefäßes (10) erstrecken.
8. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Wärmeverteiler (16) sich jeweils nur über einen Teil der axialen Länge, insbesondere nur über den unteren Teil des Katalysatorgefäßes (10) erstrecken und daß die Katalysatorgefäße (10) über den restlichen Teil ihrer axialen Länge unter Fortsetzung des jeweiligen schmalen ringförmigen Spalts (21) von dem feuerfesten Material des Gehäuses (13) umgeben sind.
9. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß in dem ringförmigen Spalt (21) ein wendeiförmiges Leitblech (24) angeordnet ist, welches das jeweils durch den Spalt (21) strömende Verbrennungsgas in eine außen um das Katalysatorgefäß (10) schraubenlinienförmig rotierende Strömung versetzt.
10. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß in den Katalysatorgefäßen (10), die an ihrem unteren Ende durch einen Boden dicht verschlossen sind, jeweils ein koaxial zur Längsachse angeordnetes, sich über im wesentlichen dessen gesamte axiale Länge erstreckendes, mit geringem Abstand vom Boden des Katalysatorgefäßes (10) unter Belassung eines Durchtrittsspaltes endendes Steigrohr (18) vorgesehen ist, wobei zwischen dem Steigrohr (18) und der äußeren Wand des Katalysatorgefäßes (10) ein ringförmiger Raum (11) gebildet wird, der von dem Prozeßgas von oben nach unten durchströmbar und mit dem katalytischen Material gefüllt ist und wobei die Produktgasableitung (19) oben an das Steigrohr (18) angeschlossen ist.
11. Reaktor nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß in dem Steigrohr (18) jeweils ein Wärmetauschförderer (23) in Form eines vorzugsweise rohrförmig ausgebildeten Strömungsverdrängungskörpers angeordnet ist, der unter Belassung eines zweiten ringförmigen, vom Produktgas von unten nach oben durchströmbaren Raum (25) koaxial über im wesentlichen die gesamte axiale Länge des Steigrohrs (18) verläuft.
12. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 11 , dadurch gekennzeichnet, daß das Katalysatorgefäß (10) an seinem oberen Ende stirnseitig mit einem dicht verschließbaren Deckel (12) versehen ist, der außerhalb des Gehäuses liegt und durch den das katalytische Material einfüllbar ist, und daß die Prozeßgaszuleitung (17) und die Produktgasableitung (19) jeweils unterhalb des Deckels (12) seitlich aus dem oberen Teil des Katalysatorgefäßes (10) herausgeführt sind.
13. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß die Katalysatorgefäße (10) und die Wärmeverteiler (16) frei hängend am oberen Teil des Gehäuses (13) befestigt sind, wobei deren unteres Ende jeweils mindestens in einem solchen Abstand vom Boden des Gehäuses (13) endet, daß unter Berücksichtigung der thermischen Längendehnungen im Betriebsfall noch ein freies Hängen gewährleistet ist und der Einlaßspalt (20) für das Einströmen der Verbrennungsgase in den ringförmigen Spalt (21) frei bleibt.
14. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 13, dadurch gekennzeichnet, daß die Wärmeverteiler (16) an ihrem unteren Ende jeweils Schlitze in ihrer Wand aufweisen, durch die der Eintritt der Verbrennungsgase in den ringförmigen Spalt (21) erfolgt.
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