WO1982004347A1 - Method and device for decontaminating solid bodies - Google Patents

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WO1982004347A1
WO1982004347A1 PCT/EP1982/000103 EP8200103W WO8204347A1 WO 1982004347 A1 WO1982004347 A1 WO 1982004347A1 EP 8200103 W EP8200103 W EP 8200103W WO 8204347 A1 WO8204347 A1 WO 8204347A1
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discharge vessel
vessel
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discharge
electric field
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PCT/EP1982/000103
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Institut E V Battelle
Friedrich Dolezalek
Friedrich Doletalek
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Selders Matthias
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    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/001—Decontamination of contaminated objects, apparatus, clothes, food; Preventing contamination thereof
    • G21F9/002—Decontamination of the surface of objects with chemical or electrochemical processes

Definitions

  • the invention relates to a process for the decontamination of solids with toxic, in particular radioactive substances bound or adhering to the surface, and devices for carrying out this process.
  • the predominantly used mechanical methods include wiping with textiles, treatment by spraying with a cleaning solution, e.g. 25 High pressure water jet of 200 bar, or a steam jet, sandblasting and the like.
  • a cleaning solution e.g. 25 High pressure water jet of 200 bar, or a steam jet, sandblasting and the like.
  • the contaminated surface is removed by means of electrolysis, in which the toxic substances adhering or firmly anchored in the pores of the surface are removed.
  • Decontamination can also be carried out by alternating acidic and alkaline alternating baths. However, the toxic or radioactive particles are after decontamination
  • OMPI Form in low concentration in large volumes of textile materials such as filter materials or cleaning cloths as well as liquids.
  • the present invention has for its object to develop a method in which, while avoiding the above. Disadvantages that decontamination can be carried out economically with little expenditure of time and space and the toxic particles detached from the surface can be easily eliminated. It should not be necessary to process the funds used. The process should enable and facilitate the decontamination of fuel rods containing plutonium, especially in nuclear technology.
  • the material to be decontaminated is subjected to a glow discharge in a chamber at a pressure of 10 to 10 mbar, preferably 0.01 to 1 mbar, and at a temperature of 15 to 800 ° C., preferably at 25 to 100 ° C. .
  • the products formed in the process such as high-energy ions, electrons and chemically aggressive molecular species, are effective
  • glow discharge can be either inert gases such as argon, Heli Neon ⁇ nitrogen be used, wherein the ablation via the mechanical action of the impinging ions takes place, or received gen with the substances to be removed Verbindun ⁇ reac tive gases, which in the in the glow discharge conditions in the vessel are volatile.
  • Suitable reactive gases that produce volatile products are, for. B.
  • OM? ⁇ partners also consider oxygen and water vapor.
  • argon is preferably used in a mixture with the fluorine-containing gases mentioned.
  • the glow discharge is generated by applying an electrical alternating and / or constant field.
  • the solid to be decontaminated should at the same time have a negative potential.
  • a further modification of the method according to the invention is that a constant magnetic field is applied in addition to the alternating and / or constant field.
  • the direction of the magnetic field should be like this. be selected so that the electrons formed during the glow discharge experience a maximum Lorentz force and are deflected to the surface of the material to be decontaminated.
  • the devices that generate the electric field can be passed over the solid or the electric field is held stationary while the solid is being transported through the field.
  • the advantages achieved by the invention are to be seen essentially in the fact that the etching attack by excited gas particles takes place not only on the exposed outer surfaces of the decontaminated material, but also on all surfaces exposed to the gas. Furthermore, it is a dry physical process, the waste products of which fall in concentrated form in a cold trap or a pump oil a. If the reaction vessel is made of plastic or
  • Figure 1 shows a device in which a glow discharge can be generated with the help of an induction coil
  • FIG. 2 shows a further embodiment in which the glow discharge takes place by means of a few plate electrodes attached within the chamber
  • Figure 3 shows a possibility for the simultaneous creation of a
  • Figure 4 shows a possible embodiment for the decontamination of electrically conductive, elongated solids
  • FIG. 5 shows an arrangement for decontamination, in which the solids are exposed to the products of a gas discharge.
  • the material 1 to be decontaminated is placed in a cylindrical chamber 2 made of a non-conductive material, e.g. Glass, brought over the Einlas ⁇
  • the goods 1 to be decontaminated are brought into the vessel through an opening (not shown here) which is sealed after introduction and during the glow discharge.
  • an induction coil 4 With the help of an induction coil 4, a high-frequency field of approximately 1 MHz or higher is now applied and the glow discharge is maintained for a period of 30 seconds to 10 hours.
  • the reaction products can then be collected on the veg to the vacuum pump 5 with a cold trap, not shown here, or by means of an absorbent.
  • contaminated solids with an elongated geometry such as 4 to 5 m long fuel rods with a diameter of approx. 1 cm
  • the reaction vessel 2 consists of a material which is insulated or electrically non-conductive on the surface, preferably of plastic.
  • the attachment of the gas inlets 3 or the pump 5 corresponds to the embodiment shown in FIG. 1.
  • the material 1 to be decontaminated is located between the two plate-shaped electrodes 6 and 7 which are arranged in the chamber 2.
  • the entry points 8 of the supply lines into the chamber are isolated accordingly.
  • a glow discharge can be initiated and maintained at negative pressure with a frequency of 50 Hz to approx. 3 GHz.
  • the plate electrodes can also be opened outside the chamber at frequencies of more than 1 MHz
  • the electrodes can also be cylindrical or rod-shaped. Also in this embodiment, in particular in the case of electrodes attached to the outside, a device can be provided which allows the electrodes to be transported along the cylindrical vessel, so that a successive gas discharge can be generated along the vessel in the case of solid bodies arranged in the longitudinal direction of the vessel.
  • both an electrical high-frequency field through the induction coil 4 and an electrical constant field are applied in the cylindrical vessel 2 made of a non-conductive material.
  • An electrode 9 and a counterelectrode 10 are provided in the vessel for the application of the direct electric field, in which case the electrode 10 is the electrically conductive solid to be treated, which is negatively polarized.
  • the elec trode 9 is cylindrical and provided with slot-shaped recesses 11 so that the high-frequency field can penetrate into the interior of the electrode 9.
  • the electrode 9 has any shape.
  • Another way of giving the electrically conductive solid body a negative potential is to connect it to a suitable point on the high-frequency generator via a coupling capacitor. In this case too, the induction coil 4 is operated at a high frequency of more than approximately 1 MHz.
  • All embodiments can furthermore be provided with a corresponding device in order to allow an additional axial magnetic field to act on the products of the gas discharge.
  • the cylindrical chamber and the electrodes must be made of a non-ferromagnetic material.
  • the discharge vessel 2 can be made of an electrically conductive material and itself serve as an electrode.
  • This embodiment is shown in Figure 4.
  • the material to be decontaminated, in this case the fuel rod 10, can also be used as the counter electrode.
  • the negative potential of the solid 10 to be treated is generated via a coupling capacitor.
  • the operating frequency is more than approx. 1 MHz.
  • a further modification also consists in using a inserted metal cylinder instead of the chamber wall as an electrode.
  • the method according to the invention can also be carried out if the glow discharge is not generated directly over the material to be decontaminated, but rather the solid to be decontaminated is only exposed to the gaseous products of such a glow discharge.
  • Figure 5 shows such an embodiment.
  • a slowly rotating drum or a device which picks up contaminated small parts and constantly circulates them so that the entire outer surface of the material is exposed to the glow discharge can also be provided in the discharge vessel.

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Abstract

In the method for the decontamination of solid bodies having toxic, particularly radioactive substances, bound or adhering at the surface, the bodies (1) are exposed to a continuous light discharge of a duration comprised between 30 seconds and 10 hours or to the gas products from said discharge, in a closed chamber (2) wherein a depression and an inert and/or reactive gas atmosphere conditions are prevailing. The reactive gas used should be able to react by combination with the toxic substances which, in the prevailing conditions, are volatile toxic substances.

Description

•- ~ , • - ~,
10 Verfahren und Vorrichtung zur10 Method and device for
Dekontamination von FestkörpernDecontamination of solids
1515
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Dekontamination von Festkörpern mit an der Oberfläche gebundenen bzw. anhaften¬ den toxischen, insbesondere radioaktiven Substanzen, sowie Vorrichtungen zur Durchführung dieses Verfahrens.The invention relates to a process for the decontamination of solids with toxic, in particular radioactive substances bound or adhering to the surface, and devices for carrying out this process.
2020th
Es sind zahlreiche Verfahren zur Dekontamination von Festkör¬ peroberflächen bekannt. Die vorwiegend angewandten mechani¬ schen Methoden umfassen das Abwischen mit textilen Gebilden, die Behandlung durch Abspritzen mit einer Reinigungslösung, 25 z.B. Hochdruckwasserstrahl von 200 bar, oder einem Dampfstrah Sandstrahlen und dergleichen. Eine Abtragung der kontaminier- ten Oberfläche wird mittels Elektrolyse erzielt, bei der die anhaftenden bzw. in den Poren der Oberfläche fest verankerten f toxischen Substanzen herausgelöst werden. Auch durch alternie 30 rende saure und alkalische Wechselbäder kann eine Dekontami¬ nation durchgeführt werden. Die toxischen bzw. radioaktiven Partikel liegen jedoch nach der erfolgten DekontaminationNumerous methods for decontaminating solid surfaces are known. The predominantly used mechanical methods include wiping with textiles, treatment by spraying with a cleaning solution, e.g. 25 High pressure water jet of 200 bar, or a steam jet, sandblasting and the like. The contaminated surface is removed by means of electrolysis, in which the toxic substances adhering or firmly anchored in the pores of the surface are removed. Decontamination can also be carried out by alternating acidic and alkaline alternating baths. However, the toxic or radioactive particles are after decontamination
OMPI in geringer Konzentration in großem Volumen von textilen Ge¬ bilden, wie Filtermaterialien oder Rei igungstüchern sowie von Flüssigkeiten vor.OMPI Form in low concentration in large volumes of textile materials such as filter materials or cleaning cloths as well as liquids.
All diesen bekannten Verfahren haften wesentliche Nachteile a In erster Linie ist eine Abtrennung der entfernten Substanzen aus textilen Gebilden bzw. aus den Flüssigkeiten zum Zwecke einer sicheren und platzsparenden Endlagerung schwierig und aufwendig. Bedingt durch die Verfahrensweise ist eine Lokali- sierung der giftigen Substanzen in wenigen genau umgrenztenAll these known processes have significant disadvantages. First and foremost, the removal of the removed substances from textile structures or from the liquids for the purpose of safe and space-saving final storage is difficult and expensive. Due to the procedure, the localization of the toxic substances is limited to just a few
Bereichen erschwert oder gar unmöglich. Diese Methoden bedür¬ fen ferner eines hohen Zeitaufwands und eines relativ großen Arbeitsraums.Areas difficult or even impossible. These methods also require a lot of time and a relatively large work space.
Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde^ ein Verfahren zu entwickeln, bei dem unter Vermeidung der o.g. Nachteile die Dekontamination mit einem geringen Zeitaufwand und Platzbedarf wirtschaftlich durchführbar ist und die von der Oberfläche losgelösten toxischen Teilchen leicht eli i- niert werden können. Eine Aufarbeitung der verwendeten Mittel sollte nicht notwendig sein. Das Verfahren soll vor allem in der Kerntechnik die Dekontamination von plutoniumhaltigen Brennstäben ermöglichen und erleichtern.The present invention has for its object to develop a method in which, while avoiding the above. Disadvantages that decontamination can be carried out economically with little expenditure of time and space and the toxic particles detached from the surface can be easily eliminated. It should not be necessary to process the funds used. The process should enable and facilitate the decontamination of fuel rods containing plutonium, especially in nuclear technology.
Es hat sich nun gezeigt, daß sich diese Aufgabe lösen läßt, wenn der Festkörper in einer allseitig geschlossenen Kammer bei Unterdruck und in einer inerten und/oder reaktiven Gasat- mosphäre einer fortwährenden Glimmentladung von 30 Sekunden bis 10 Stunden Dauer oder den gasfömigen Produkten einer sol chen Glimmentladung ausgesetzt wird, wobei die reaktiven Gase mit den toxischen Substanzen zu Verbindungen reagieren, die unter den herrschenden Bedingungen flüchtig sind. Weitere vor teilhafte Ausbildungen des erfindungsgemäßen Verfahrens sind in Unteransprüchen 2 bis 6 beschrieben, während die Unteran¬ sprüche 7 bis 17 Vorrichtungen zur Durchführung dieses Verfah rens betreffen.It has now been shown that this object can be achieved if the solid in a chamber closed on all sides at negative pressure and in an inert and / or reactive gas atmosphere with a continuous glow discharge lasting from 30 seconds to 10 hours or the gaseous products of a sol Chen glow discharge is exposed, the reactive gases react with the toxic substances to form compounds that are volatile under the prevailing conditions. Further before geous training of the inventive method are described in subclaims 2 to 6, while subclaims 7 to 17 relate to devices for carrying out this method.
Erfindungsgemäß wird das zu dekontaminierende Gut in einer Ka mer bei einem Druck von 10 bis 10 mbar, vorzugsweise 0,01 bis 1 mbar, und bei einer Temperatur von 15 bis 800 C, vor¬ zugsweise bei 25 bis 100 C, einer- Glimmentladung ausgesetzt. Die dabei gebildeten Produkte, wie energiereiche Ionen, Elek- tronen und chemisch aggressive Molekülspezies, greifen dieAccording to the invention, the material to be decontaminated is subjected to a glow discharge in a chamber at a pressure of 10 to 10 mbar, preferably 0.01 to 1 mbar, and at a temperature of 15 to 800 ° C., preferably at 25 to 100 ° C. . The products formed in the process, such as high-energy ions, electrons and chemically aggressive molecular species, are effective
Oberfläche des zu dekontaminierenden Gutes an und führen dazu daß sich das abgetragene Material mit den toxischen Substanze an den Wänden des zylindrischen Gefäßes niederschlägt bzw. mit dem durch die Glimmentladung aktivierten Gas zu flüchti- gen Substanzen umsetzt, die mittels einer Vakuumpumpe abge¬ pumpt werden können.Surface of the goods to be decontaminated and cause the removed material with the toxic substances to deposit on the walls of the cylindrical vessel or to react with the gas activated by the glow discharge to volatile substances which can be pumped off by means of a vacuum pump .
Zur Glimmentladung können entweder Inertgase, wie Argon, Heli Neon^Stickstoff verwendet werden, wobei die Abtragung über die mechanische Wirkung der auftreffenden Ionen erfolgt, oder reak tive Gase, die mit den zu entfernenden Substanzen Verbindun¬ gen eingehen, welche bei den bei der Glimmentladung im Gefäß herrschenden Bedingungen flüchtig sind. Als reaktive Gase, die flüchtige Produkte erzeugen, sind geeignet z. B. Kohlen- monoxid zum Ätzen von Eisen, Nickel, Chrom oder Verbindungen derselben, Chlor oder chlorhaltige Gase, wie Tetrachlorkohlen¬ stoff, zum Ätzen von z.B. Zirkonium oder dessen Verbindungen, fluorhaltige Gase wie Tetrafluorkohlenstoff, Fluorwasserstoff, Hexafluoräthan, Hexafluorpropylen, Fluor-Chlor-Verbindungen wie Difluordichlormethan, Trichlormonofluormethan, Trifluor- trichloräthan z.B. zum Ätzen von Uraniumdioxid oder Plutonium¬ dioxid. Die genannten Inertgase können auch in Verbindung mit den reaktiven Gasen die Kammeratmosphäre bilden. Als MischungsFor the glow discharge can be either inert gases such as argon, Heli Neon ^ nitrogen be used, wherein the ablation via the mechanical action of the impinging ions takes place, or received gen with the substances to be removed Verbindun¬ reac tive gases, which in the in the glow discharge conditions in the vessel are volatile. Suitable reactive gases that produce volatile products are, for. B. carbon monoxide for etching iron, nickel, chromium or compounds thereof, chlorine or chlorine-containing gases such as carbon tetrachloride, for etching zirconium or its compounds, fluorine-containing gases such as carbon tetrafluoride, hydrogen fluoride, hexafluoroethane, hexafluoropropylene, fluorine-chlorine Compounds such as difluorodichloromethane, trichloromonofluoromethane, trifluorotrichloroethane, for example for the etching of uranium dioxide or plutonium dioxide. The inert gases mentioned can also form the chamber atmosphere in conjunction with the reactive gases. As a mix
OM?Γ partner kommen ferner Sauerstoff und Wasserdampf in Betracht. Zur Dekontamination von mit Plutonium verunreinigten Oberflä chen von Brennstäben wird vorzugsweise Argon in Mischung mit den genannten fluorhaltigen Gasen verwendet.OM? Γ partners also consider oxygen and water vapor. For the decontamination of surfaces contaminated with plutonium from fuel rods, argon is preferably used in a mixture with the fluorine-containing gases mentioned.
Die Glimmentladung wird durch Anlegen eines elektrischen Wechsel- und/oder Gleichfeldes erzeugt. Vorzugsweise sollte der zu dekontaminierende Festkörper gleichzeitig ein negati¬ ves Potential erhalten.The glow discharge is generated by applying an electrical alternating and / or constant field. Preferably, the solid to be decontaminated should at the same time have a negative potential.
Eine weitere Abwandlung des erfindungsgemäßen Verfahrens be¬ steht darin, daß zusätzlich zu dem Wechsel- und/oder Gleich¬ feld ein konstantes Magnetfeld angelegt wird. Die Richtung des Magnetfeldes sollte so. ausgewählt sein, daß die bei der Glimmentladung gebildeten Elektronen eine maximale Lorentz- kraft erfahren und zu der Oberfläche des zu dekontaminieren¬ den Gutes abgelenkt werden.A further modification of the method according to the invention is that a constant magnetic field is applied in addition to the alternating and / or constant field. The direction of the magnetic field should be like this. be selected so that the electrons formed during the glow discharge experience a maximum Lorentz force and are deflected to the surface of the material to be decontaminated.
Bei der Dekontamination von in Längsrichtung in der Kammer a geordneten Festkörpern, z.B. von Brennstäben, können die Ein richtungen, die das elektrische Feld erzeugen, über die Fest körper hinweggeführt werden oder das elektrische Feld wird stationär gehalten, während man den Festkörper durch das Fel hindurch transportiert.In the decontamination of solids arranged in the longitudinal direction in chamber a, e.g. of fuel rods, the devices that generate the electric field can be passed over the solid or the electric field is held stationary while the solid is being transported through the field.
Die durch die Erfindung erzielten Vorteile sind im wesentli¬ chen darin zu sehen, daß der Ätzangriff durch angeregte Gas¬ teilchen nicht nur an den freiliegenden Außenflächen des de¬ kontaminierten Gutes, sondern an allen dem Gas ausgesetzten Flächen erfolgt. Ferner handelt es sich um einen trocken ab¬ laufenden physikalischen Prozeß, dessen Abfallprodukte in konzentrierter Form in einer Kühlfalle oder einem Pumpenöl a fallen. Falls das Reaktionsgefäß aus Kunststoff besteht oderThe advantages achieved by the invention are to be seen essentially in the fact that the etching attack by excited gas particles takes place not only on the exposed outer surfaces of the decontaminated material, but also on all surfaces exposed to the gas. Furthermore, it is a dry physical process, the waste products of which fall in concentrated form in a cold trap or a pump oil a. If the reaction vessel is made of plastic or
-^UREX; - damit ausgekleidet ist, reinigt sich dieses während des Be¬ triebs durch gleichzeitige Ätzung von selbst.- ^ UREX; - so that it is lined, it cleans itself during operation by simultaneous etching.
Die Erfindung wird anhand von beiliegenden und lediglich eine 5 Ausführungsweg darstellenden Zeichnungen näher erläutert. Es zeigen in schematischer VereinfachungThe invention is explained in more detail with reference to the accompanying drawings, which illustrate only one embodiment. They show a schematic simplification
Figur 1 eine Vorrichtung, in der eine Glimmentladung mit Hilfe einer Induktionsspule erzeugbar ist; 10Figure 1 shows a device in which a glow discharge can be generated with the help of an induction coil; 10
Figur 2 eine weitere Ausführungsform, bei der die Glimment¬ ladung durch ein paar innerhalb der Kammer angebrach¬ ten Plattenelektroden erfolgt;FIG. 2 shows a further embodiment in which the glow discharge takes place by means of a few plate electrodes attached within the chamber;
15 Figur 3 eine Möglichkeit zur gleichzeitigen Anlegung eines15 Figure 3 shows a possibility for the simultaneous creation of a
Wechsel- und Gleichfeldes;Alternating and constant field;
Figur 4 eine mögliche Ausführungsform zur Dekontamination von elektrisch leitfähigen, länglich ausgebildeten Fest- 20 körpern undFigure 4 shows a possible embodiment for the decontamination of electrically conductive, elongated solids and
Figur 5 eine Anordnung zur Dekontamination, bei der die Fest¬ körper den Produkten einer Gasentladung ausgesetzt werden.FIG. 5 shows an arrangement for decontamination, in which the solids are exposed to the products of a gas discharge.
2525
In der in Figur 1 gezeigten Anordnung wird das zu dekontami¬ nierende Gut 1 in eine zylindrische Kammer 2 aus einem nicht¬ leitenden Material, z.B. Glas, gebracht, die über die Einlas¬In the arrangement shown in FIG. 1, the material 1 to be decontaminated is placed in a cylindrical chamber 2 made of a non-conductive material, e.g. Glass, brought over the Einlas¬
« se 3 mit einer Gasatmosphäre gefüllt werden kann. Die Ein-.«Se 3 can be filled with a gas atmosphere. The A-.
30 bringung des zu dekontaminierendεn Gutes 1 in das Gefäß er¬ folgt durch eine hier nicht gezeigte Öffnung, welche nach der Einbringung und während der Glimmentladung abgedichtet ist. Mit Hilfe einer Induktionsspule 4 wird nun ein Hochfrequenz¬ feld von etwa 1 MHz oder höher angelegt und die Glimmentla¬ dung für eine Dauer von 30 Sekunden bis 10 Stunden aufrecht¬ erhalten. Die Reaktionsprodukte können dann auf dem Veg zur Vakuumpumpe 5 mit einer hier nicht gezeigten Kühlfalle oder durch ein Absorbens aufgefangen werden. Mit verunreinigten Festkörpern mit länglicher Geometrie, wie z.B. 4 bis 5 m lang Brennstäbe mit ca. 1 cm Durchmesser ist es vorteilhaft, die Induktionsspule 4 entlang der Achse des zylindrischen Gefäßes 2 zu bewegen, um so mit der abtragenden Glimmentladung die gesamte zu de ontaminierende Oberfläche zu überstreichen. Es ist aber auch möglich, die Induktionsspule 4 stationär zu hal¬ ten und das zu dekontaminierende, länglich ausgebildete Gut durch vakuumdicht schließende Dichtkörper in das Behandlungs- gefäß hinein und durch eine ebensolche Einrichtung wieder heraus zu transportieren. Hierdurch kann auch eine wesentlich kompaktere Ausführung der Behandlungskammer ermöglicht werdenThe goods 1 to be decontaminated are brought into the vessel through an opening (not shown here) which is sealed after introduction and during the glow discharge. With the help of an induction coil 4, a high-frequency field of approximately 1 MHz or higher is now applied and the glow discharge is maintained for a period of 30 seconds to 10 hours. The reaction products can then be collected on the veg to the vacuum pump 5 with a cold trap, not shown here, or by means of an absorbent. With contaminated solids with an elongated geometry, such as 4 to 5 m long fuel rods with a diameter of approx. 1 cm, it is advantageous to move the induction coil 4 along the axis of the cylindrical vessel 2 in order to remove the entire surface to be de-contaminated with the abrasive glow discharge to paint over. However, it is also possible to hold the induction coil 4 stationary and to transport the elongated material to be decontaminated into the treatment vessel through vacuum-tight sealing bodies and out again by means of such a device. This also enables a significantly more compact design of the treatment chamber
Ein elektrisches Wechselfeld kann auch unter Verwendung von Elektroden angelegt werden, wie dies in Figur 2 gezeigt ist. Auch in diesem Fall besteht das Reaktionsgefäß 2 aus einem an der Oberfläche isolierten oder elektrisch nichtleitenden Material, vorzugsweise aus Kunststoff. Die Anbringung der Gas einlässe 3 bzw. der Pumpe 5 entspricht der in Figur 1 αarge- stellten Ausführungsform. Das zu dekontaminierende Gut 1 be¬ findet sich zwischen beiden plattenförmig ausgebildeten Elek¬ troden 6 und 7, die in der Kammer 2 angeordnet sind. Die Ein¬ trittsstellen 8 der Versorgungsleitungen in die Kammer werden entsprechend isoliert. Eine Glimmentladung kann sich bei Unte druck mit einer Frequenz von 50 Hz bis ca. 3 GHz einleiten un aufrechthalten lassen. Die Plattenelektroden können bei Fre¬ quenzen von mehr als 1 MHz auch außerhalb der Kammer angebracAn alternating electric field can also be applied using electrodes, as shown in FIG. In this case too, the reaction vessel 2 consists of a material which is insulated or electrically non-conductive on the surface, preferably of plastic. The attachment of the gas inlets 3 or the pump 5 corresponds to the embodiment shown in FIG. 1. The material 1 to be decontaminated is located between the two plate-shaped electrodes 6 and 7 which are arranged in the chamber 2. The entry points 8 of the supply lines into the chamber are isolated accordingly. A glow discharge can be initiated and maintained at negative pressure with a frequency of 50 Hz to approx. 3 GHz. The plate electrodes can also be opened outside the chamber at frequencies of more than 1 MHz
Figure imgf000008_0001
werden. Die Elektroden können auch zylinder- bzw. stabförmig sein. Auch bei dieser Ausführungsform, insbesondere bei außen angebrachten Elektroden, kann eine Einrichtung vorgesehen sei die einen Transport der Elektroden entlang des zylindrischen Gefäßes gestattet, so daß bei in der Längsrichtung des Ge¬ fäßes angeordneten Festkörpern eine sukzessive Gasentladung entlang des Gefäßes erzeugt werden kann.
Figure imgf000008_0001
become. The electrodes can also be cylindrical or rod-shaped. Also in this embodiment, in particular in the case of electrodes attached to the outside, a device can be provided which allows the electrodes to be transported along the cylindrical vessel, so that a successive gas discharge can be generated along the vessel in the case of solid bodies arranged in the longitudinal direction of the vessel.
Bei der in Figur 3 dargestellten Vorrichtung wird in dem aus einem nichtleitenden Material angefertigten zylindrischen Ge¬ fäß 2 sowohl ein elektrisches Hochfrequenzfeld durch di'e In¬ duktionsspule 4 als auch ein elektrisches Gleichfeld angelegt. Zur Anlegung des elektrischen Gleichfeldes ist in dem Gefäß eine Elektrode 9 und eine Gegenelektrode 10 vorgesehen, wobei in diesem Fall die Elektrode 10 der elektrisch leitende, zu behandelnde Festkörper ist, der negativ gepolt wird. Die Elek trode 9 ist zylindrisch ausgebildet und mit schlitzförmigen Aussparungen 11 versehen, damit das Hochfrequenzfeld in das Innere der Elektrode 9 eindringen kann.In the device shown in FIG. 3, both an electrical high-frequency field through the induction coil 4 and an electrical constant field are applied in the cylindrical vessel 2 made of a non-conductive material. An electrode 9 and a counterelectrode 10 are provided in the vessel for the application of the direct electric field, in which case the electrode 10 is the electrically conductive solid to be treated, which is negatively polarized. The elec trode 9 is cylindrical and provided with slot-shaped recesses 11 so that the high-frequency field can penetrate into the interior of the electrode 9.
Auch bei dieser Ausführungsform ist denkbar, daß die Elektro¬ de 9 beliebige Formen aufweist. Eine andere Möglichkeit, dem elektrisch leitenden Festkörper ein negatives Potential zu verleihen, besteht darin, daß dieser über einen Koppelkonden- sator mit einer geeigneten Stelle des Hochfrequenzgenerators verbunden wird. Die Induktionsspule 4 wird auch in diesem Fall mit Hochfrequenz von mehr als ca. 1 MHz betrieben.It is also conceivable in this embodiment that the electrode 9 has any shape. Another way of giving the electrically conductive solid body a negative potential is to connect it to a suitable point on the high-frequency generator via a coupling capacitor. In this case too, the induction coil 4 is operated at a high frequency of more than approximately 1 MHz.
Alle Ausführungsformen können ferner mit einer entsprechenden Einrichtung versehen werden, um ein zusätzliches axiales Magnetfeld auf die Produkte der Gasentladung einwirken zu lassen. In diesem Fall müssen die zylindrische Kammer und die Elektroden aus einem nichtferromagnetischen Material angefer¬ tigt sein.All embodiments can furthermore be provided with a corresponding device in order to allow an additional axial magnetic field to act on the products of the gas discharge. In this case, the cylindrical chamber and the electrodes must be made of a non-ferromagnetic material.
O H Ferner kann das Entladungsgefäß 2 aus einem elektrisch lei¬ tenden Material hergestellt sein und selbst als eine Elektro de dienen. Diese Ausführungsform ist in Figur 4 dargestellt. Als Gegenelektrode kann auch das zu dekontaminierende Gut, in diesem Fall der Brennstab 10, verwendet werden. In der dargestellten Ausführungsform wird das negative Potential de zu behandelnden Festkörpers 10 über einen Koppelkondensator erzeugt. Die Betriebsfrequenz beträgt mehr als ca. 1 MHz. Die oben erläuterten Variationsmöglichkeiten gelten auch für diese Ausführungsform.OH Furthermore, the discharge vessel 2 can be made of an electrically conductive material and itself serve as an electrode. This embodiment is shown in Figure 4. The material to be decontaminated, in this case the fuel rod 10, can also be used as the counter electrode. In the embodiment shown, the negative potential of the solid 10 to be treated is generated via a coupling capacitor. The operating frequency is more than approx. 1 MHz. The variation options explained above also apply to this embodiment.
Eine weitere Modifikation besteht ferner darin, einen einge¬ schobenen Metalizylinder anstelle der Kammerwandung als Elek trode zu verwenden.A further modification also consists in using a inserted metal cylinder instead of the chamber wall as an electrode.
Das erfindungsgemäße Verfahren ist auch durchführbar, wenn die Glimmentladung nicht direkt über dem zu dekontaminieren¬ den Gut erzeugt wird, sondern der zu dekontaminierende Fest¬ körper lediglich den gasförmigen Produkten einer solchen Glimmentladung ausgesetzt wird. Figur 5 zeigt eine solche Ausführungsform.The method according to the invention can also be carried out if the glow discharge is not generated directly over the material to be decontaminated, but rather the solid to be decontaminated is only exposed to the gaseous products of such a glow discharge. Figure 5 shows such an embodiment.
In dem Entladungsgefäß kann auch eine langsam rotierende Trommel oder eine Einrichtung vorgesehen sein, die kontami- nierte Kleinteile aufnimmt und ständig umwälzt, damit die gesamte Außenfläche des Gutes der Glimmentladung ausgesetzt wird. A slowly rotating drum or a device which picks up contaminated small parts and constantly circulates them so that the entire outer surface of the material is exposed to the glow discharge can also be provided in the discharge vessel.

Claims

Patentansprüche Claims
1. Verfahren zur Dekontamination von Festkörpern mit an der Oberfläche gebundenen bzw. anhaftenden toxischen, insbe¬ sondere radioaktiven Substanzen, dadurch gekennzeichnet, daß der Festkörper in einem' allseitig geschlossenen Gefäß bei Unterdruck und in einer inerten und/oder reaktiven Gasatmosphäre einer fortwährenden Glimmentladung von 30 Sekunden bis 10 Stunden Dauer oder den gasförmigen1. A process for the decontamination of solid bodies with toxic, in particular radioactive substances bound or adhering to the surface, characterized in that the solid body in a ' vessel closed on all sides at negative pressure and in an inert and / or reactive gas atmosphere of a continuous glow discharge of 30 seconds to 10 hours duration or the gaseous
Produkten einer solchen Glimmentladung ausgesetzt wird, wobei die reaktiven Gase mit den toxischen Substanzen zu Verbindungen reagieren, die unter den herrschenden Be¬ dingungen flüchtig sind.Products are exposed to such a glow discharge, the reactive gases reacting with the toxic substances to form compounds which are volatile under the prevailing conditions.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Inertgase Helium, Neon, Argon, Stickstoff und als reaktive Gase Kohlenmonoxid, Chlor oder chlorhaltige Gase wie Tetra¬ chlorkohlenstoff, fluorhaltige Gase wie Tetrafluorkohlen- Stoff, Fluorwasserstoff, Hexafluoräthan, Hexafluorpropylen, Fluor-Chlor-Verbindungen wie Difluordichlormethan, Tri- chlormonofluormethan, Trifluortrichloräthan, gegebenenfalls in Mischung mit Sauerstoff oder Wasserdampf verwendet wer¬ den. 2. The method according to claim 1, characterized in that as inert gases helium, neon, argon, nitrogen and as reactive gases carbon monoxide, chlorine or chlorine-containing gases such as carbon tetrachloride, fluorine-containing gases such as carbon tetrafluoride, hydrogen fluoride, hexafluoroethane, hexafluoropropylene, fluorine Chlorine compounds such as difluorodichloromethane, trichloromonofluoromethane, trifluorotrichloroethane, optionally in a mixture with oxygen or steam, are used.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Glimmentladung bei einem Druck von 10 bis 50 mbar, vorzugsweise 0,01 bis 1 mbar, und einer Temperatur von 15 bis 800 °C, vorzugsweise 25 bis 100 °C, durchgeführt wird.3. The method according to claim 1 or 2, characterized in that the glow discharge at a pressure of 10 to 50 mbar, preferably 0.01 to 1 mbar, and a temperature of 15 to 800 ° C, preferably 25 to 100 ° C, performed becomes.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekenn¬ zeichnet, daß die Glimmentladung durch Anlegen eines elek¬ trischen Wechsel- und/oder Gleichfeldes erzeugt wird und daß beim Anlegen eines Gleichfeldes der Festkörper ein nega- tives Potential erhält.4. The method according to any one of claims 1 to 3, characterized gekenn¬ characterized in that the glow discharge is generated by applying an elec¬ tric alternating and / or constant field and that the solid body receives a negative potential when a constant field is applied.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekenn¬ zeichnet, daß ein konstantes Magnetfeld in Bezug auf das elektrische Feld in einer solchen Richtung angelegt wird, daß die bei der Glimmentladung gebildeten Elektronen eine maximale Lorentzkraft erfahren.5. The method according to any one of claims 1 to 4, characterized gekenn¬ characterized in that a constant magnetic field with respect to the electric field is applied in such a direction that the electrons formed during the glow discharge experience a maximum Lorentz force.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekenn¬ zeichnet, daß bei länglichen oder im Gefäß in der Längsrich- tung angeordneten Festkörpern das elektrische Feld über die Festkörper hinweggeführt wird oder das elektrische Feld stationär ist, während die Festkörper durch das Feld hin¬ durch transportiert werden.6. The method according to any one of claims 1 to 5, characterized gekenn¬ characterized in that the elongated or in the vessel in the longitudinal direction arranged solids, the electric field is passed over the solids or the electric field is stationary, while the solids through the field be transported through.
7. Vorrichtung zur Dekontamination von Festkörpern mit an der Oberfläche gebundenen bzw. anhaftenden toxischen, insbeson¬ dere radioaktiven Substanzen nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß sie aus einem Entladungsge¬ fäß besteht, das mit einer Einrichtung (4,6,7,9,10) zur -Er- zeugung eines elektrischen Wechsel- und/oder Gleichfeldes ausgestattet und mit Anschlüssen zur Einleitung (3) von Gasen und zur Evakuierung (5) sowie mit einer Öffnung zur Beschickung mit zu dekontaminierenden Festkörpern (1,10) versehen ist. 7. Device for decontamination of solids with toxic, in particular radioactive substances bound or adhering to the surface according to one of claims 1 to 6, characterized in that it consists of a discharge vessel comprising a device (4,6 , 7,9,10) for generating an electrical alternating and / or constant field and with connections for introducing (3) gases and for evacuation (5) and with an opening for loading solid bodies to be decontaminated (1, 10) is provided.
8. Vorrichtung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Einrichtung (4) zur Erzeugung des elektrischen Feldes entlang des Entladungsgefäßes (2) verschiebbar angeordnet is .8. The device according to claim 7, characterized in that the device (4) for generating the electric field along the discharge vessel (2) is arranged displaceably.
9. Vorrichtung nach Anspruch 7 oder 8, dadurch gekennzeichnet, daß das Entladungsgefäß (2) aus einem elektrisch nichtlei¬ tenden Material besteht und sich innerhalb einer mit Hoch¬ frequenz von mehr als 1 MHz betriebenen Spule (4) befindet.9. Apparatus according to claim 7 or 8, characterized in that the discharge vessel (2) consists of an electrically non-conductive material and is located within a coil (4) operated with high frequency of more than 1 MHz.
10. Vorrichtung nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß zur Erzeugung eines zusätzlichen elektrischen- Gleichfel¬ des innerhalb des Entladungsgefäßes (2) Elektroden (9,10) vorgesehen sind, vorzugsweise in Form von durchbrochenen Platten, Zylindern oder Stäben, wobei gegebenenfalls eine der Elektroden der zu dekontaminierende, elektrisch leitfä¬ hige Festkörper (10) ist.10. The device according to claim 9, characterized in that for generating an additional electrical DC field within the discharge vessel (2) electrodes (9, 10) are provided, preferably in the form of perforated plates, cylinders or rods, optionally one of the Electrodes is the electrically conductive solid (10) to be decontaminated.
11. Vorrichtung nach Anspruch 7 oder 8, dadurch gekennzeichnet, daß das Entladungsgefäß (2) aus einem elektrisch nichtlei¬ tenden Material besteht und zur Erzeugung eines elektri¬ schen Wechselfeldes innerhalb oder außerhalb des Entladungs gefäßes Elektroden (6,7) vorgesehen sind, vorzugsweise in Form von Platten, Zylindern oder Stäben.11. The device according to claim 7 or 8, characterized in that the discharge vessel (2) consists of an electrically non-conductive material and for generating an electrical alternating field inside or outside the discharge vessel electrodes (6, 7) are provided, preferably in the form of plates, cylinders or bars.
12. Vorrichtung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß das Entladungsgefäß (2) aus einen elektrisch leitfähigen Material besteht und in dem Entladungsgefäß zentral eine Elektrode (10) angebracht ist, wobei das elektrische Feld zwischen dieser Elektrode (10) und der Gefäßwandung (2) anlegbar ist. 12. The apparatus according to claim 7, characterized in that the discharge vessel (2) consists of an electrically conductive material and an electrode (10) is centrally mounted in the discharge vessel, the electric field between this electrode (10) and the vessel wall (2nd ) can be created.
13. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 10 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß wenn der zu dekontaminierende Fest¬ körper (10) elektrisch leitfähig ist, dieser zur Anlegung eines elektrischen Gleichfeldes als die negative Elektrode und zur Anlegung eines elektrischen Wechselfeldes als die Gegenelektrode verwendet wird.13. The device according to one of claims 10 to 12, characterized in that when the Fest¬ body to be decontaminated (10) is electrically conductive, this is used to apply a DC electric field as the negative electrode and to apply an AC electric field as the counter electrode .
14. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 7 bis 13, dadurch gekennzeichnet, daß wenn der zu dekontaminierende Fest- körper (10) elektrisch leitfähig ist, dieser mit einem14. Device according to one of claims 7 to 13, characterized in that if the solid body (10) to be decontaminated is electrically conductive, this with a
Koppelkondensator (12) verbunden ist und dadurch eine ne¬ gative Vorspannung erhält, wobei der Koppelkondens tor (12 mit einem Hochfrequenzgenerator von mehr als 1 MHz Fre¬ quenz verbunden ist.Coupling capacitor (12) is connected and thereby receives a negative bias, the coupling capacitor (12) being connected to a high-frequency generator of more than 1 MHz frequency.
15. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 7 bis 14, dadurch gekennzeichnet, daß zur Erzeugung eines konstanten Magnet¬ feldes Permanentmagnete und/oder Gleichstromspulen vorge¬ sehen sind.15. The device according to one of claims 7 to 14, characterized in that permanent magnets and / or DC coils are provided for generating a constant magnetic field.
16. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 7 bis 15, dadurch gekennzeichnet, daß zur Dekontamination von Reaktor-Brenn¬ stäben (10) das Entladungsgefäß (2) zylindrisch ausgebildet ist und daß der Brennstab (10) durch das Entladungsgefäß (2) in axialer Richtung hochvakuumdicht hindurchführbar is16. The device according to one of claims 7 to 15, characterized in that for the decontamination of Reaktor-Brenn¬ rods (10) the discharge vessel (2) is cylindrical and that the fuel rod (10) through the discharge vessel (2) in the axial direction can be passed through in a vacuum-tight manner
17. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 7 bis 16, dadurch gekennzeichnet, daß das Entladungsgefäß (2) rotierbar ist oder eine Einrichtung vorgesehen ist, mit der eine Umwäl- zung der Festkörper vorgenommen wird.17. Device according to one of claims 7 to 16, characterized in that the discharge vessel (2) is rotatable or a device is provided with which the solids are circulated.
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