TWI596789B - 光電致變色電池裝置及其製造方法 - Google Patents

光電致變色電池裝置及其製造方法 Download PDF

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楊淑英
胡睿恩
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Description

光電致變色電池裝置及其製造方法
本發明係有關於一種光電致變色電池裝置，特別是有關於一種結合染料敏化太陽能電池及電致變色元件的光電致變色電池裝置及其製造方法。
由於工業發達而過度使用石化燃料與不當排放廢氣，導致地球面臨溫室效應與全球暖化的問題，故已發展出由電致變色材料所製作之智慧型節能窗，可控制太陽光之紅外線進入室內而減少太陽輻射熱之入射量且降低室內溫度，因此，降低冷氣空調之耗電量，進而達到節能減碳的效果。一般智慧型節能窗使用的電致變色材料為三氧化鎢(Tungsten oxide，WO3)，其著色過程僅需施加低伏特的直流偏壓，每平方公尺之鍍膜亦僅需消耗數十庫倫的電量。然而，使用智慧型節能窗仍需消耗電量，因此發展出結合染料敏化太陽能電池並透過智慧型控制裝置，利用太陽能提供電力驅動之智慧型節能窗，以達成零耗能之目標。
結合三氧化鎢電致變色薄膜與染料敏化太陽能電池的光電致變色電池裝置中，通常在三氧化鎢薄膜上形成著色快速的二氧化鈦多孔層作為工作電極，然而，此結構之缺點為褪色較緩慢且光線穿透率較低。以鈦絲線取代二氧化 鈦多孔層，可提高光線穿透率，然而，鈦絲線吸附之染料不足，反而造成著色效果較差。
因此，有必要尋求一種新穎的光電致變色電池裝置及其製造方法，其能夠解決或改善上述的問題。
本發明實施例係提供一種光電致變色電池裝置，包括一輔助電極、一工作電極及一變色層。工作電極相對設置於輔助電極上方，且包括一第一基板、一環形半導體層及一染料。其中環形半導體層設置於第一基板上，以面向輔助電極，且具有複數孔洞，且其中染料填入於每一孔洞內。變色層設置於輔助電極與環形半導體層之間，且完全對應於環形半導體層所圍繞的區域內。
本發明實施例係提供一種光電致變色電池裝置的製造方法，包括提供一輔助電極。將一工作電極相對設置於輔助電極上方。其中工作電極包括：一第一基板；一環形半導體層，設置於第一基板上，以面向輔助電極，且具有複數孔洞；以及一染料，填入於每一孔洞內。在輔助電極與環形半導體層之間形成一變色層，其中變色層完全對應於環形半導體層所圍繞的區域內。
根據本發明實施例，透過環形半導體層，使變色層完全對應於環形半導體層所圍繞的區域內。也就是說，當光線從工作電極進入變色層時，不會被半導體層阻隔。因此，可提高光線穿透率，且同時維持高著色效果。
以下說明本發明實施例之半導體裝置之製造方法。然而，可輕易瞭解本發明所提供的實施例僅用於說明以特定方法製作及使用本發明，並非用以侷限本發明的範圍。再者，在本發明實施例之圖式及說明內容中係使用相同的標號來表示相同或相似的部件。
請參照第3圖，其繪示出本發明實施例之光電致變色電池裝置30的立體圖。光電致變色電池裝置30包括：一輔助電極10、一變色層15、一電解液18及一工作電極20。工作電極20的結構包括：一第一基板11、一環形半導體層12及一染料13，且輔助電極10的結構包括：一第二基板17及一催化層16。
催化層16設置於第二基板17上，以形成輔助電極10。第二基板17可為各種可撓式基板，包括但不限於氧化銦錫聚對苯二甲酸乙二醇酯(Indium tin oxide/Polyethlene terephihalate，ITO/PET)基板、氧化銦錫聚碳酸酯(Indium tin oxide/polycarbonate，ITO/PC)基板或氧化銦錫聚萘二甲酸乙二醇酯(Indium tin oxide/polyethylene naphthalate，ITO/PEN)基板。在本實施例中，催化層16為可催化電解液18進行氧化還原反應之材料(例如，鉑、碳及鎳金屬)。再者，催化層16的厚度約為50nm至150nm，其中較佳的厚度為100nm。
工作電極20相對設置於輔助電極10上方。工作電極20的環形半導體層12設置於第一基板11上，以面向輔助電極10，且具有複數孔洞14，且染料13填入於每一孔洞14內。第一基板11類似於第二基板17，可為各種可撓式基板，包括但不限於氧化銦錫聚對苯二甲酸乙二醇酯(ITO/PET)基板、氧化銦錫聚碳酸酯(ITO/PC)基板或氧化銦錫聚萘二甲酸乙二醇酯(ITO/PEN)基板。在本實施例中，環形半導體層12可由包括具高比表面積(例如，大於50m 2/g)、能帶寬度大(例如，大於3eV)以及易吸附染料之多孔性半導體(例如，二氧化鈦(TiO2)或氧化鋅(ZnO))。環形半導體層12的厚度約為5μm至20μm，其中較佳的厚度為10μm。染料13可包括有機釕金屬錯合物(例如，N3(Ruthenium-535 BIS)、N719(Ruthenium-535 BIS-TBA)或黑染料(Black dye))。
變色層15設置於輔助電極10的催化層16與工作電極20的環形半導體層12之間，且完全對應於環形半導體層12所圍繞的區域19內。變色層15為可變色之材料，例如，三氧化鎢或二氧化鈦。
電解液18設置於工作電極20及輔助電極10之間。電解液18可為具氧化還原能力之電解液，其包括氧化還原電對(例如，I3 -/I-，其來源可包括碘(Iodide，I2))、可增加光電致變色電池裝置性能之添加劑(例如，碘化鋰(Lithium iodide，LiI))及溶劑(例如，3-甲氧基丙腈(3-methoxy propionitrile，MPN)及碳酸丙烯酯(Propylene carbonate，PC))。
第1至3圖係繪示出本發明實施例之光電致變色電池裝置的製造方法的立體圖。請參照第1圖，提供一輔助電極10。在本實施例中，輔助電極10包括一第二基板17及形成於其上的一催化層16。舉例來說，可透過沉積製程(例如，射頻濺鍍(radio frequency sputtering)製程)，在第二基板17上形成催化層16。第二基板17可為各種可撓式基板，包括但不限於氧化銦錫聚對苯二甲酸乙二醇酯(ITO/PET)基板、氧化銦錫聚碳酸酯(ITO/PC)基板或氧化銦錫聚萘二甲酸乙二醇酯(ITO/PEN)基板。催化層16為可催化電解液進行氧化還原反應之材料(例如，鉑、碳及鎳金屬)。催化層16的厚度約為50nm至150nm，其中較佳的厚度為100nm。
接著，可透過沉積製程(例如，射頻濺鍍製程)，在輔助電極10的催化層16上形成變色層15(繪示於第3圖)。在一實施例中，沉積製程的製程壓力由10mTorr增加至50mTorr，製程時間由60分鐘增加至120分鐘，且變色層15的厚度約為150nm至400nm。其中較佳的製程壓力、製程時間及變色層15的厚度分別為30mTorr、90分鐘及300nm。變色層15為可變色之材料，例如，三氧化鎢或二氧 化鈦。
請參照第2圖，提供一工作電極20，其包括一第一基板11、一環形半導體層12及一染料13。舉例來說，在第一基板11上形成具有複數孔洞14且圍繞區域19的環形半導體層12。接著，在環形半導體層12的每一孔洞14內填充染料13，以形成工作電極20。在本實施例中，第一基板11類似於第二基板17，可為各種可撓式基板，包括但不限於ITO/PET基板、ITO/PC基板或ITO/PEN基板。環形半導體層12可包括具高比表面積(例如，大於50m 2/g)、能帶寬度大(例如，大於3eV)以及易吸附染料之多孔性半導體(例如，二氧化鈦(TiO2)或氧化鋅(ZnO))。環形半導體層12的厚度約為5μm至20μm，其中較佳的厚度為10μm。染料13包括有機釕金屬錯合物(例如，N3、N719或黑染料)。
在第一基板11上形成環形半導體層12的製造方法可包括下列步驟：(a)混合一半導體粉末(例如，二氧化鈦(TiO2)粉末或氧化鋅(ZnO)粉末，其粒徑可約為20nm至50nm)、一分散劑(例如，2,4-戊二酮(Acetylacetone)或乙基乙酰丙酮(Ethylacetoacetone))、一介面活性劑(例如，聚乙二醇辛基苯基醚(C14H22O(C2H4O)n，Triton X-100)及一溶劑(例如，去離子水(Deionized water，D.I.water)。接著，透過溶膠凝膠法(Sol-gel)得到一半導體塗佈膠體；(b)透過一製程(例如，網版印刷製程、旋轉塗佈製程、射頻濺鍍製程、 電化學沉積製程等等)將上述半導體塗佈膠體形成於第一基板11上；(c)將上述具有半導體塗佈膠體的第一基板11放置於烘箱內，並以100℃至150℃範圍內的定溫進行烘烤，其中較佳的溫度為120℃，以在第一基板11上形成圍繞區域19的環形半導體層12。
染料13的製備方法可包括下列步驟：(a)混合一染料粉末(例如，N3、N719及黑染料)及一溶劑(例如，無水酒精)，以得到一染料混合液；(b)以超音波振盪器攪拌上述染料混合液，以得到染料13。
將上述具有環形半導體層12形成其上的第一基板11浸泡於上述製備完成之染料13中，浸泡溫度約為60℃至80℃的範圍，且浸泡時間約為0.1小時至2小時，其中較佳的浸泡溫度與時間分別為75℃與1小時。取出上述第一基板11後，即可得到工作電極20，其具有環形半導體層12形成於第一基板11上，且染料13填充於環形半導體層12的每一孔洞14內。
請參照第3圖，以熱塑膜封裝工作電極20、變色層15及輔助電極10，使工作電極20相對設置於輔助電極10上方，且變色層15位於輔助電極10與工作電極20的環形半導體層12之間，其中變色層15完全對應於環形半導體層12所圍繞的區域19內。
接著，在工作電極20及輔助電極10之間注入電解液 18，即完成光電致變色電池裝置30的製造。熱塑膜可包括紫外線硬化樹脂或其他不與電解液18反應之材質，以避免熱塑膜與電解液18發生反應。電解液18可為具氧化還原能力之電解液，其包括氧化還原電對(例如，I3 -/I-，其來源可包括碘)、可增加光電致變色電池裝置性能之添加劑(例如，碘化鋰)及溶劑(例如，3-甲氧基丙腈(MPN)及碳酸丙烯酯(PC))。電解液18的製備方法可包括下列步驟：(a)混合氧化還原電對、添加劑及溶劑，以得到一混合溶液；(b)以超音波振盪器攪拌混合溶液，以得到電解液18。
以下將敘述光電致變色電池裝置的其他實施例以更清楚說明本發明，然而這些範例並非用以限定本發明之範疇。
【實施例】 1.輔助電極10之製備
提供一基板17。透過射頻濺鍍製程，在基板17上形成催化層16，以完成輔助電極10之製備。其中基板17包括ITO/PET基板、ITO/PEN基板及ITO/PC基板，而基板17上不需濺鍍的部分以鐵氟龍膠帶(Teflon)黏貼。在本實施例中，催化層16由純度為99.995%的鉑靶材所構成。射頻濺鍍製程的濺鍍功率由30W增加至80W、製程壓力由10mTorr增加至50mTorr及氬氣流量由20sccm增加至60sccm。其中較佳的濺鍍功率、製程壓力及氬氣流量分別為50W、30mTorr及40sccm。
2.變色層15之製備
將清洗過的輔助電極10黏貼於射頻濺鍍機之鋼板上，透過射頻濺鍍製程，在輔助電極10的催化層16上形成變色層15。在本實施例中，變色層15由純度為99.99%的三氧化鎢靶材所濺鍍而成。射頻濺鍍製程的濺鍍功率由60W增加至120W、製程壓力由10mTorr增加至50mTorr，氬氣流量由20sccm增加至60sccm，濺鍍時間則由60分鐘增加至120分鐘。其中較佳的濺鍍功率、氬氣流量及濺鍍時間分別為90W、30mTorr、40sccm及90分鐘。
3.工作電極20之製備
將基板11放置於超音波震盪器中，以去離子水清洗10分鐘。再以氮氣槍使其乾燥，並置於溫度100℃的烤箱內15分鐘，蒸發基板11內所含的水份。在本實施例中，基板11為ITO/PET基板。
接著，將二氧化鈦粉末放入退火爐，以去除多餘的水份。退火溫度由300℃增加至500℃，且退火時間由10分鐘增加至50分鐘，其中較佳的退火溫度及退火時間分別為450℃及30分鐘。接著，混合3克的二氧化鈦粉末、0.1mL的乙基乙酰丙酮分散劑、0.1mL的Triton X-100介面活性劑及7mL的去離子水溶劑，以溶膠-凝膠法得到二氧化鈦塗佈膠體。
之後，透過網版印刷製程，將上述二氧化鈦塗佈膠體 均勻塗佈於基板11上，並置於烘箱內，以溫度120℃烘烤10分鐘，即可製備完成具有由二氧化鈦所構成的環形半導體層12形成於其上的基板11。
將N3染料粉末裝入不透明玻璃瓶，避免與日光反應，並溶於濃度99.8%及80mL的無水乙醇中，以形成染料溶液。染料溶液的濃度為3×10-4 M，再置於超音波振盪器中15分鐘，即完成N3染料之調配。接著，將上述具有環形半導體層12的基板11置於溫度為75℃的上述N3染料中浸泡1小時，即完成工作電極20之製備。
4.光電致變色電池裝置30之封裝及製備
以熱塑膜封裝工作電極20及具有變色層15形成於其上的輔助電極10，使得工作電極20相對設置於輔助電極10上方，且變色層15位於輔助電極10與工作電極20的環形半導體層12之間，其中變色層15完全對應於環形半導體層12所圍繞的區域19內。在本實施例中，熱塑膜由DuPontTM Surlyn® 1706所構成。
接著，以碳酸丙烯酯(PC)為溶劑混合碘化鋰(LiI)，其中混合濃度為0.5M。再以碳酸丙烯酯為溶劑混合碘(I2)，其中混合濃度為0.005M。之後，混合上述二種溶液，並以超音波振盪器攪拌5分鐘，即完成電解液18之製備。
在將工作電極20及具有變色層15形成於其上的輔助電極10封裝完成後，在工作電極20及輔助電極10之間注 入上述電解液18，以完成光電致變色電池裝置30的製造。
5.可撓式圖案化光電致變色電池之電化學量測
以下透過電化學分析裝置40，將製造完成之光電致變色電池裝置30在照光與無照光的情況下進行量測，並比較三種分別於不同射頻濺鍍製程壓力(即，製程壓力：30、40及50mTorr)下製備之變色層15(即，三氧化鎢薄膜)應用於光電致變色電池裝置30中造成的差異。
請參照第4圖，其繪示出本發明實施例之電化學分析裝置40的示意圖。電化學分析裝置40包括一恆電位儀51及一電腦52。將光電致變色電池裝置30之工作電極20連接至恆電位儀51的工作電極端WE(Working electrode)，再將輔助電極10連接至恆電位儀40之輔助電極端CE(Counter electrode)及參考電極端RE(Reference electrode)。在本實施例中，設定恆電位儀51的掃描頻率為100kHz至10Hz的範圍，且電位為光電致變色電池裝置30之開路電壓(Voc)。恆電位儀51所測量出的數據透過電腦52輸出，且可得到光電致變色電池裝置30之交流阻抗圖譜(Nyquist diagram，即，第5及6圖)。
第5及6圖係分別繪示出本發明實施例之光電致變色電池裝置30在不同射頻濺鍍製程壓力下製備出的變色層在無照光及照光情況下的交流阻抗圖譜，其中X軸座標為實部阻抗值，且Y軸座標為虛部阻抗值。第5圖中的曲線 A、B及C分別表示在製程壓力為30、40及50mTorr下製備的變色層15應用於光電致變色電池裝置30所測量出的電荷轉移阻抗曲線，且第6圖中的曲線D、E及F分別表示在製程壓力為30、40及50mTorr下製備的變色層15應用於光電致變色電池裝置30所測量出的電荷轉移阻抗曲線。其中第5及6圖中的曲線A、B、C、D、E及F的左方半圓為光電致變色電池裝置30中的輔助電極10的電荷轉移阻抗值(R ct,CE )，且曲線A、B、C、D、E及F的右方半圓為光電致變色電池裝置30中的工作電極20的電荷轉移阻抗值(R ct,PE )。
請參照第5圖，由於在不同製程壓力下製備出變色層15，因此光電致變色電池裝置30可具有不同的電荷轉移阻抗值R ct,CE ，且由第5圖中的曲線A、B及C，可得知在製程壓力為30mTorr下製備的變色層15應用於光電致變色電池裝置30，在無照光情況下所測量出的電荷轉移阻抗值最低。
比較第5圖與第6圖之交流阻抗圖譜，可發現在照光情況下的光電致變色電池裝置30之工作電極20與輔助電極10的電荷轉移阻抗值相對較低，且光電致變色電池裝置30在照光情況下會產生擴散現象，即，第6圖之交流阻抗圖譜中的各曲線尾端，代表電解液18之離子在環形半導體層12(即，二氧化鈦)擴散的內部阻抗(Warburg)。
上述光電致變色電池裝置30於照光下以電化學分析裝置40量測的各項實驗數據如表1所示：
表1中的R s 、R ct,PE 、及R ct,CE 依序代表串聯電阻(Electronical Resistance of System)、工作電極20之電荷轉移阻抗(Charge Transfer Impedance of Photoelecctrode)、化學電容(Chemical Capacitance)及輔助電極10之電荷轉移阻抗(Charge Transfer Impedance of Counter Elecctrode)。
由表1及第6圖可得知在製程壓力為30mTorr下製備的變色層15(即，三氧化鎢薄膜)應用於光電致變色電池裝置30，在照光情況下所測量出的內部阻抗皆相對較低，由此可知，在製程壓力為30mTorr下製備的三氧化鎢薄膜可具有良好的電荷轉移，因此，可有效提高著色程度與裝置效能。
本發明結合染料敏化太陽能電池與三氧化鎢電致變色技術，利用太陽能提供電力驅動變色層發生變色反應，以應用於智慧型節能窗，而達到零耗能之效益。再者，本發 明之優點在於設計一環形半導體層，使光電致變色電池裝置具高透光性。根據本發明實施例，變色層完全對應於環形半導體層所圍繞的區域內。因此，當光線從工作電極進入變色層時，不會被半導體層阻隔，進而提高光線穿透率，且同時維持高著色效果。
雖然本發明已以較佳實施例揭露如上，然其並非用以限定本發明，任何所屬技術領域中具有通常知識者，在不脫離本發明之精神和範圍內，當可作更動與潤飾，因此本發明之保護範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為準。
10‧‧‧輔助電極
11‧‧‧第一基板/基板
12‧‧‧環形半導體層
13‧‧‧染料
14‧‧‧孔洞
15‧‧‧變色層
16‧‧‧催化層
17‧‧‧第二基板/基板
18‧‧‧電解液
19‧‧‧區域
20‧‧‧工作電極
30‧‧‧光電致變色電池裝置
40‧‧‧電化學分析裝置
51‧‧‧恆電位儀
52‧‧‧電腦
A、B、C、D、E、F‧‧‧曲線
CE‧‧‧輔助電極端
RE‧‧‧參考電極端
WE‧‧‧工作電極端
第1至3圖係繪示出本發明實施例之光電致變色電池裝置的製造方法的立體圖；第4圖係繪示出本發明實施例之光電致變色電池裝置的電化學分析裝置的示意圖；第5圖係繪示出本發明實施例之光電致變色電池裝置在不同濺鍍壓力下製備出的變色層在無照光情況下的交流阻抗圖譜；以及第6圖係繪示出本發明實施例之光電致變色電池裝置在不同濺鍍壓力下製備出的變色層在照光情況下的交流阻抗圖譜。
10‧‧‧輔助電極
11‧‧‧第一基板/基板
12‧‧‧環形半導體層
13‧‧‧染料
14‧‧‧孔洞
15‧‧‧變色層
16‧‧‧催化層
17‧‧‧第二基板/基板
18‧‧‧電解液
19‧‧‧區域
20‧‧‧工作電極
30‧‧‧光電致變色電池裝置

Claims (27)

  1. 一種光電致變色電池裝置，包括：一輔助電極；一工作電極，相對設置於該輔助電極上方，其中該工作電極包括：一第一基板；一環形半導體層，設置於該第一基板上，以面向該輔助電極，且具有複數孔洞；以及一染料，填入於每一該等孔洞內；以及一變色層，設置於該輔助電極與該環形半導體層之間，其中該變色層完全對應於該環形半導體層所圍繞的區域內。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之光電致變色電池裝置，其中該輔助電極，包括：一第二基板；以及一催化層，設置於該第二基板及該變色層之間。
  3. 如申請專利範圍第2項所述之光電致變色電池裝置，其中該第一基板或該第二基板包括氧化銦錫聚對苯二甲酸乙二醇酯、氧化銦錫聚碳酸酯或氧化銦錫聚萘二甲酸乙二醇酯。
  4. 如申請專利範圍第2項所述之光電致變色電池裝置，其中該催化層包括鉑、碳或鎳金屬。
  5. 如申請專利範圍第1項所述之光電致變色電池裝置，更包括一電解液，設置於該工作電極與該輔助電極之 間。
  6. 如申請專利範圍第5項所述之光電致變色電池裝置，其中該電解液包括一氧化還原電對、一添加劑及一溶劑。
  7. 如申請專利範圍第6項所述之光電致變色電池裝置，其中該氧化還原電對為I3 -/I-。
  8. 如申請專利範圍第6項所述之光電致變色電池裝置，其中該添加劑為碘化鋰。
  9. 如申請專利範圍第6項所述之光電致變色電池裝置，其中該溶劑為碳酸丙烯酯。
  10. 如申請專利範圍第1項所述之光電致變色電池裝置，其中該環形半導體層包括二氧化鈦或氧化鋅。
  11. 如申請專利範圍第1項所述之光電致變色電池裝置，其中該染料包括有機釕金屬錯合物。
  12. 如申請專利範圍第1項所述之光電致變色電池裝置，其中該染料包括N3、N719或黑染料。
  13. 如申請專利範圍第1項所述之光電致變色電池裝置，其中該變色層包括三氧化鎢或二氧化鈦。
  14. 一種光電致變色電池裝置的製造方法，包括：提供一輔助電極；將一工作電極相對設置於該輔助電極上方，其中該工作電極包括：一第一基板；一環形半導體層，設置於該第一基板上，以面向該輔助電極，且具有複數孔洞；以及 一染料，填入於每一該等孔洞內；以及在該輔助電極與該環形半導體層之間形成一變色層，其中該變色層完全對應於該環形半導體層所圍繞的區域內。
  15. 如申請專利範圍第14項所述之光電致變色電池裝置的製造方法，其中該輔助電極，包括：一第二基板；以及一催化層，設置於該第二基板及該變色層之間。
  16. 如申請專利範圍第15項所述之光電致變色電池裝置的製造方法，其中該第一基板或該第二基板包括氧化銦錫聚對苯二甲酸乙二醇酯、氧化銦錫聚碳酸酯或氧化銦錫聚萘二甲酸乙二醇酯。
  17. 如申請專利範圍第15項所述之光電致變色電池裝置的製造方法，其中該催化層包括鉑、碳或鎳金屬。
  18. 如申請專利範圍第14項所述之光電致變色電池裝置的製造方法，更包括以熱塑膜封裝該工作電極、該變色層及該輔助電極。
  19. 如申請專利範圍第18項所述之光電致變色電池裝置的製造方法，更包括在封裝該工作電極、該變色層及該輔助電極後，在該工作電極及該輔助電極之間形成一電解液。
  20. 如申請專利範圍第19項所述之光電致變色電池裝置的製造方法，其中該電解液包括一氧化還原電對、一添加劑及一溶劑。
  21. 如申請專利範圍第20項所述之光電致變色電池裝 置的製造方法，其中該氧化還原電對為I3 -/I-。
  22. 如申請專利範圍第20項所述之光電致變色電池裝置的製造方法，其中該添加劑為碘化鋰。
  23. 如申請專利範圍第20項所述之光電致變色電池裝置的製造方法，其中該溶劑為碳酸丙烯酯。
  24. 如申請專利範圍第14項所述之光電致變色電池裝置的製造方法，其中該環形半導體層包括二氧化鈦或氧化鋅。
  25. 如申請專利範圍第14項所述之光電致變色電池裝置的製造方法，其中該染料包括有機釕金屬錯合物。
  26. 如申請專利範圍第14項所述之光電致變色電池裝置的製造方法，其中該染料包括N3、N719或黑染料。
  27. 如申請專利範圍第14項所述之光電致變色電池裝置的製造方法，其中該變色層包括三氧化鎢或二氧化鈦。
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