TWI537981B - Mo-99放射性廢液之處理方法 - Google Patents
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Description
本發明係有關於一種Mo-99放射性廢液之處理方法，尤指涉及一種進行積貯之高活度 Mo-99 程序廢液處理，特別係指可順利完成Mo-99放射性強酸無機廢液之抽出、酸鹼中和、pH調理與過濾、核種吸附、及硝酸根離子與汞離子去除等程序之處理方法者。
申請人-核研所（以下簡稱本所）於民國74年建立完成約50居禮（Ci）生產能量之鉬-99/鎝-99m（Molybdenum-99/Technetium-99m）分離純化程序設施，自照射天然二氧化鈾之核分裂產物中分離與純化鉬-99（Mo-99），以供核醫用放射性同位素鎝-99m（Tc-99m）之母核種，逐步進行冷試、半熱試、熱試及全量熱試。然而，在製作核醫藥物Mo-99同位素處理過程中產生了無機放射性廢液（例如：Mo-99廢液），暫存於內含不銹鋼內襯桶之重砂屏蔽桶中，廢液含有10N硝酸液，考慮其長久貯存，重砂屏蔽桶漸有老化且破裂，而造成環境污染。因此有必要對重砂屏蔽桶內放射性廢液進行處理，惟如何於處理過程中有利操作人員安全操作且避免受放射性物質污染，尚且有待解決。
Mo-99製程產生之無機廢酸液，包括來自第一萃取循環之萃餘液（WA類）廢液及其清洗液（WC類）廢液，因Mo-99製程之原料為核反應爐照射過之鈾燃料，溶解於強酸並經過萃取程序，其廢液具有非常高之輻射劑量率以及多類分裂核種，處理難度極高。對於WA類廢液，幾乎所有國家皆採安全貯存策略，以避免強行處理造成人員之不必要輻射傷害。
世界上生產醫用Mo-99同位素之國家有加拿大、比利時、南非、荷蘭、蘇聯、澳洲、美國及德國等等，各國採用之製程不盡相同（International Atomic Energy Agency, “Management of radioactive waste from 99 Mo production”, IAEA-TECDOC-1051, 1998.以及Martin Stewart, SYNROC- Demonstrated Capabilities,Project Status and Related Mo-99Production Applicability, IAEA Consultancy Meeting on ConversionPlanning for Mo-99 Production Facilities from HEU to LEU, 24-27th August 2010, Vienna.），產生之廢液性質及成份亦互有差異，且多數國家係採取長期貯存，等待新處理技術或成熟之經驗技術，而貯存容器使用防腐蝕之不銹鋼材料。其中荷蘭係將廢液分成中等強度及低強度兩類，集中貯存於COVRA（Centrale Organisatie Voor Radioactief Afval）場址，該場址為荷蘭主要處理放射性廢料之單位（Rozé.M. van Kleef, “Radioactive waste treatment from Mo-99 production facility in the Netherlands”, WM’01 Conference, USA, 2001.）；澳洲做法與荷蘭相近，集中貯存於ANSTO （Australian Nuclear Science and Technology Organisation）場址（J. Harries, L. Dimitrovski, K. Hart and D. Levins, “Radioactive waste management at ANSTO- managing current and historic waste”, International Conference onManagement of Radioactive Waste from Non-Power Applications, IAEA-CN-87/4,2001.），同時該機構研究酸性廢液之固化方法，於2010年發表之資料表示，該單位製造Mo-99產生之廢液有酸性（1980-2006年產生）及鹼性（2007年後產生）廢液兩種，擬採用自家開發之syncroANSTO®程序，利用熱等靜壓（Hot Isostatic Press, HIP）壓縮方法將其固化後貯存，其體積比單用水泥固化後可縮小很多（Martin Stewart, SYNROC- Demonstrated Capabilities,Project Status and Related Mo-99Production Applicability, IAEA Consultancy Meeting on ConversionPlanning for Mo-99 Production Facilities from HEU to LEU, 24-27th August 2010, Vienna.），但因生產製程與我國不同，其技術重點在於去除氨氮，因此可借鏡之處極其有限。就目前所得之資料顯示，國外之廢液貯存，未見貯存期間之管理如洩壓、取樣及不銹鋼腐蝕偵測等報導。在民國83年時，本所前人曾規劃以甲酸脫硝方式進行廢液之處理（Radiocesium removal from high level liquid waste and immobilisation in sodium silicotitanate for geological disposal, Radiochimica Acta, March 2001.），並建造脫硝設施進行處理，也同時進行二(2-乙基己基)磷酸（D
2EHPA）有機廢液之減容破壞實驗，但無後續報告交代處理結果。
鑑於廢液處理主要困難點在於，廢液係高濃度硝酸液具強腐蝕性且高活度放射性劑量，從屏蔽桶內取出與液體輸送管路需要內部不銹鋼管外覆鉛材質，以防廢液輸送過程人員遭受高輻射劑量照射；廢液處理攪拌反應槽也須使用不銹鋼材質，外部以不銹鋼屏蔽箱圍阻；初步處理過濾後之儲存桶也須是鉛屏蔽箱桶，以減少操作人員輻射劑量。
故，ㄧ般習用者係無法符合使用者於實際使用時克服強酸液取出後處理之危險，以及防止人員高活度輻射照射，並將廢液中高放射性核種去除之所需，實有必要研發適用於Mo-99廢液，進而可擴及適用於其他放射性廢液之處理方法及裝置。
本發明之主要目的係在於，克服習知技藝所遭遇之上述問題並提供一種可順利完成Mo-99放射性強酸無機廢液之抽出、酸鹼中和、pH調理與過濾、核種吸附、及硝酸根離子與汞離子去除等程序之Mo-99放射性廢液之處理方法。
本發明之次要目的係在於，提供一種進行積貯之高活度 Mo-99 程序廢液處理，可防止桶槽經年累月受腐蝕損壞而造成意外洩漏等危害發生，以消除潛在環境污染威脅之Mo-99放射性廢液之處理方法。
本發明之另一目的係在於，提供一種除了可處理強酸放射性廢水外，對含Cs-137與Sr-90放射性廢水亦具有潔淨處理效能之放射性廢液處理方法。
為達以上之目的，本發明係一種Mo-99放射性廢液之處理方法，其至少包含下列步驟：步驟一：將一具高放射性活度強酸無機廢液抽出2～4公升；步驟二：加入一強鹼液體於該無機廢液中進行中和攪拌；步驟三：調理其pH值後一段時間並以負壓過濾方式處理；步驟四：利用核種吸附劑，連續三次250～350公克天然沸石（ Natural Zeolite）粉末攪拌吸附後再過濾，再經Cs-treat及Sr-treat各40～60公克管柱吸附去除銫（Cs-137）及鍶（Sr-90）核種，處理完後將固體廢棄物烘乾儲存於屏蔽桶中；以及步驟五：將放射性活度去除後之無機廢液中硝酸根離子（NO
3）及汞（Hg）離子去除；最後可依法規標準排放或送至低放射性廢棄物處理場貯存。
於本發明上述實施例中，該強鹼液體係為氫氧化鈉（NaOH）。
於本發明上述實施例中，該無機廢液係中和調理至pH 10.0～10.5之間。
於本發明上述實施例中，該核種吸附以前之處理皆須在厚重之輻射屏蔽物內。
於本發明上述實施例中，該步驟四中會排出少量之中活度固體廢棄物。
步驟S101～S106
第１圖，係本發明之Mo-99放射性廢液處理流程示意圖。
請參閱『第１圖』所示，係本發明之Mo-99放射性廢液處理流程示意圖。如圖所示：本發明係一種Mo-99放射性廢液之處理方法，其至少包含下列步驟：
步驟S101中，將一具高放射性活度強酸無機廢液抽出3公升；
步驟S102中，加入一氫氧化鈉（NaOH）強鹼液體於該無機廢液中進行中和攪拌；
步驟S103中，調理其pH值至10.0～10.5之間後一段時間並以負壓過濾方式處理；
步驟S104、S105中，利用核種吸附劑，連續三次300公克天然沸石（ Natural Zeolite）粉末攪拌吸附後再過濾，再經Cs-treat及Sr-treat各50公克管柱吸附去除銫（Cs-137）及鍶（Sr-90）核種，並排出少量之中活度固體廢棄物，且處理完後將固體廢棄物烘乾儲存於屏蔽桶中；以及
步驟S106中，將前述放射性活度去除後之無機廢液中所含高濃度硝酸根離子（NO
3）及汞（Hg）離子分別依氧化銅及硼氫化鈉還原硝酸根與使用硫化鈉去除汞離子；最後可依法規標準排放或送至低放射性廢棄物處理場貯存。其中，前述步驟S104以前之處理皆須在厚重之輻射屏蔽物內。如是，藉由上述揭露之流程構成一全新之Mo-99放射性廢液之處理方法。
當運用時，編號WA-1原廢液Cs-137活度141000 Bq/ml，經上述程序處理後為2.54 Bq/ml；編號WC-103原廢液Cs-137活度1369 Bq/ml，經上述程序處理後為0.29 Bq/ml，其核種去除效率分別為99.99%與99.97%，顯見本方法去除效率高。其中WA與WC係分別為第一萃取循環之萃餘液廢液及其清洗液廢液。
藉此，使用本發明所提之方法進行積貯於重砂屏蔽桶之濃硝酸高活度Mo-99 程序廢液處理，係可順利完成Mo-99放射性強酸無機廢液之抽出、酸鹼中和、pH調理與過濾、核種吸附、及硝酸根離子與汞離子去除等程序，將廢液內所含之Cs-137及Sr-90核種降低至人員無須防護即可接近程度，並使用吸附劑天然沸石以減低耗材費用，使處理作業達到更安全及更有效率之機制，進而可防止貯存桶槽經年累月受腐蝕損壞而造成意外洩漏等危害發生，以消除潛在環境污染威脅；此外，本發明所提之方法除了可處理強酸高放射性污染廢水外，對一般無機放射性廢水亦具有潔淨處理效能，因此具有非常高之經濟效益。
綜上所述，本發明係一種Mo-99放射性廢液之處理方法，可有效改善習用之種種缺點，可順利完成Mo-99放射性強酸無機廢液之抽出、酸鹼中和、pH調理與過濾、核種吸附、及硝酸根離子與汞離子去除等程序，將廢液內所含之高放射性Cs-137及Sr-90核種降低至人員無須防護即可接近程度，並使用吸附劑天然沸石（ Natural Zeolite）以減低耗材費用，使處理作業達到更安全及更有效率之機制，進而可防止桶槽經年累月受腐蝕損壞而造成意外洩漏等危害發生，以消除潛在環境污染威脅；此外，本發明所提之方法除了可處理放射性污染廢水外，對一般無機放射性廢水亦具有潔淨處理效能，因此具有非常高之經濟效益，進而使本發明之産生能更進步、更實用、更符合使用者之所須，確已符合發明專利申請之要件，爰依法提出專利申請。
惟以上所述者，僅為本發明之較佳實施例而已，當不能以此限定本發明實施之範圍；故，凡依本發明申請專利範圍及發明說明書內容所作之簡單的等效變化與修飾，皆應仍屬本發明專利涵蓋之範圍內。
步驟S101～S106
Claims (5)
- 【第１項】一種Mo-99放射性廢液之處理方法，其至少包含下列步驟：
步驟一：將一具高放射性活度強酸無機廢液抽出2～4公升；
步驟二：加入一強鹼液體於該無機廢液中進行中和攪拌；
步驟三：調理其pH值後一段時間並以負壓過濾方式處理；
步驟四：利用核種吸附劑，連續三次250～350公克天然沸石（Natural Zeolite）粉末攪拌吸附後再過濾，再經Cs-treat及Sr-treat各40～60公克管柱吸附去除銫（Cs-137）及鍶（Sr-90）核種，處理完後將固體廢棄物烘乾儲存於屏蔽桶中；以及
步驟五：將放射性活度去除後之無機廢液中硝酸根離子（NO 3）及汞（Hg）離子去除；最後可依法規標準排放或送至低放射性廢棄物處理場貯存。 - 【第２項】依申請專利範圍第１項所述之Mo-99放射性廢液之處理方法，其中，該強鹼液體係為氫氧化鈉（NaOH）。
- 【第３項】依申請專利範圍第１項所述之Mo-99放射性廢液之處理方法，其中，該無機廢液係中和調理至pH 10.0～10.5之間。
- 【第４項】依申請專利範圍第１項所述之Mo-99放射性廢液之處理方法，其中，該核種吸附以前之處理皆須在厚重之輻射屏蔽物內。
- 【第５項】依申請專利範圍第１項所述之Mo-99放射性廢液之處理方法，其中，該步驟四中會排出少量之中活度固體廢棄物。
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| TW103134482A TWI537981B (zh) | 2014-10-02 | 2014-10-02 | Mo-99放射性廢液之處理方法 |
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| TW201614674A TW201614674A (en) | 2016-04-16 |
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