TWI458126B - 以奈米壓印形成發光元件之薄膜結構的製造方法 - Google Patents

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Description

以奈米壓印形成發光元件之薄膜結構的製造方法
本發明關於一種以奈米壓印形成發光元件之薄膜結構的製造方法，並且特別地，本發明關於一種利用溶膠凝膠(sol-gel)材料或旋塗式玻璃(spin on glass,SOG)材料等前趨材料搭配奈米壓印技術形成發光元件之薄膜結構的製造方法。
傳統上光罩式曝光轉移圖案需要經過嚴格的光阻塗佈、烘烤、曝光、顯影…等過程，並利用昂貴的深紫外光步進機以達到較小的圖案線寬。在奈米等級的線寬上，傳統光罩式曝光轉移圖案方式已漸漸無法達到要求，且步進機的價格昂貴也限制了在製作奈米級結構上的發展。
奈米壓印法(nano-imprint)是一種將在光碟製造領域為眾所皆知之壓紋技術更進一步地發展，係利用經形成凹凸的圖案之模具原器如模仁(mold)、壓模(stamp)、模板(template)加壓於光阻，使其以力學的方式變形以精密地轉印微細圖案之技術。由於其係一種模仁經製造一次就可簡單的重複成型奈米結構，因此具有經濟效益，且同時可減少有害的廢棄排放物之奈米加工技術，近年來對於各種領域的應用被寄予厚望。
關於奈米壓印法，包含熱壓式奈米壓印法以及光照式奈米壓印法兩種。在使用熱壓式奈米壓印法之方式時，一般是將模仁加壓於經加熱在玻璃溫度以上的高分子或樹脂等材料材料上，冷卻之後移開模仁，而達成將微細結構轉印在高分子或樹脂等材料上。
而光照式奈米壓印法則是利用一透明模仁，經由光透過該透明模仁照射壓印之光阻，使受照之光阻發生交聯反應，因此不須額外加熱，可實現在室溫下進行壓印。
如美國專利US 6334960所揭露之技術，請參見圖一A至圖一E，其係繪示根據先前技術之光照式奈米壓印法的製作流程示意圖。如圖所示，利用一製作好的奈米級模仁90，接觸在塗佈感光高分子轉印層92的基板94上，再倒進聚合材料96，並經由曝光使聚合材料硬化，脫模後即可以此相對圖案當作蝕刻光罩進行蝕刻，完成圖案轉印的過程。
然而，於此製程中，該模仁材料90、該基板材料94以及該感光光阻96與中間層92是受限的，且該模仁材料90和該基板材料94兩者中必須有一者為透光的材料。此外，在進行最後蝕刻的時候，常會因為光阻的抗蝕刻能力較差而會有蝕刻後圖形失真或無法進行深蝕刻的疑慮，因此，適當於製程中加入暫時性的中間層，或對光阻進行額外的處理以提高光阻的抗性，就成為了解決這個問題的方法，然而這些步驟雖可解決蝕刻精確性的問題，但同時亦增加了製程的複雜度。
目前在奈米級圖案上的解決方式，除了上述的奈米壓印法之外，另外就是步進曝光圖案轉印法。此兩者都具有製作奈米級線寬和可大量生產的優點。然而，無論是使用那一種方法，目前皆是先將圖案製作在感光性光阻上，再利用光阻作為蝕刻的遮罩層，利用蝕刻的方式將光阻上的圖案轉印至基材上，這樣的步驟，都會遇到如前述的為維持圖案的精度而導致需增加製程複雜度的問題。
進一步，如何以簡單且低成本的全片幅晶圓壓印技術來增加發光二極體LED的光汲出效率(extraction efficiency)，亦是本發明所欲提及之另一範疇。
構成發光二極體LED之半導體化合物其折射率非常高，因此會在表面以及介面產生反射所導致的光損失問題。以磷化鎵(GaP)為例，其折射率有3.5，由於全反射，所以只能取出19%的光。
LED製造商不斷地努力於降低元件的單位流明成本，使得這些晶片能夠像固態發光元件那樣打進新的市場。習知技術係利用將表面粗糙化的方法，或者在元件內貼合反射鏡，以達到提升發光二極體之發光效率的目標。然而，利用光子晶體卻能夠得到更大的效益，這些光子晶體能限制光的任意傳播，並且在需要時可改變光的方向。
光子晶體結構的有效性會隨著這些特性的增加而有所影響：光子晶體結構的密度越大，即越接近產生激射的元件發光區(active region)。甚至可以設計能發射特定角方向的束狀(beam)、椎形(cone)及矩形(rectangle)準晶體結構(quasi-crystal structure)。
然而，因為製作圖形及蝕刻週期結構(periodic structures)相關的製造方法太慢且非常昂貴，現今的LED製造商依舊使用諸如折射率匹配膠(index matching glue)的溶膠凝膠法(Sol-Gel)和定向光束光學法(beam-directing optic)之類的昂貴封裝級元件來生產LED。
因此，本發明之一範疇在於提供一種以奈米壓印形成發光元件之薄膜結構的製造方法，以解決上述之問題。
根據一具體實施例，該製造方法包含下列步驟：首先，獲得該發光元件，其中該發光元件係一發光二極體(Light Emitting Diode,LED)；接著，旋塗一前趨材料於該發光元件上以形成一薄膜，其中該前趨材料係一溶膠凝膠(sol-gel)材料或是一旋塗式玻璃(spin on glass,SOG)材料。
進一步，利用奈米壓印技術壓印一圖案至該薄膜。
最後，硬化該薄膜，致使該前趨材料形成薄膜結構，其中該薄膜結構係一凹凸結構，該凹凸結構係以二維排列之光子晶體。
本發明之另一範疇在於提供一種發光元件，包含一基板、一第一半導體層、一發光層、一第二半導體層、一前趨材料層、一第一電極以及一第二電極。
根據一具體實施例，該第一半導體層形成於該基板上，其中該第一半導體層係一n型摻雜半導體層。該發光層形成於該第一半導體層上。
進一步，該第二半導體層形成於該發光層上，並且具有一表面，其中該第二半導體層係一p型摻雜半導體層。該前趨材料層形成於該表面上，且該前趨材料層包含一薄膜結構。該第一電極連接該第一半導體層，而該第二電極連接該第二半導體層。
相較於先前技術，傳統的光罩式曝光轉移圖案需要經過嚴格的光阻塗佈、烘烤、曝光、顯影…等過程，並且利用昂貴的深紫外光步進機以達到較小的圖案線寬。
而本發明提供一種利用奈米壓印技術壓印一薄膜結構的製造方法，並且特別地，關於一種利用溶膠凝膠(sol-gel)材料或旋塗式玻璃(spin on glass,SOG)材料等前趨材料搭配奈米壓印技術壓印一薄膜結構的製造方法，適用於發光二極體表面凹凸結構的製程，不僅流程步驟簡單，並且可大幅降低製程時間以及製造成本。
關於本發明之優點與精神可以藉由以下的創作詳述及所附圖式得到進一步的瞭解。
請一併參見圖二以及圖三A至圖三D，圖二係繪示利用奈米壓印技術形成發光元件之薄膜結構的製造方法的流程圖；圖三A至圖三D則係繪示根據圖二之製造方法的流程示意圖。
如圖所示，該圖案化結構的製造方法包含下列步驟：首先，執行步驟S10，獲得該發光元件10。
進一步，執行步驟S12，旋塗一前趨材料12於該該發光元件10上以形成一薄膜12。
根據本具體實施例，該前趨材料12係一溶膠凝膠(sol-gel)材料或者是一旋塗式玻璃(spin on glass,SOG)材料。溶膠凝膠(sol-gel)材料或者是旋塗式玻璃材料於常溫下具有黏滯性，狀態有如麥芽糖狀，該等材料具有低介電常數、良好的熱準定性、低漏電流以及製程容易等優點，因此逐漸成為未來低介電常數材料製程技術的新寵兒。
於實際應用上，該旋塗式玻璃材料係SiO2 、TiO2 、ZnO、In2 O3 ，或是其他可以旋塗式製作薄膜的材料，並不以上述之實施例為限。
進一步，執行步驟S14，利用奈米壓印技術壓印一圖案至該薄膜12。如圖所示，步驟S14係利用一模型14壓印該圖案。
於實際應用上，上述之該模型14可由各種材料如金屬、半導體、陶瓷或塑膠等材料來製造。根據另一具體實施例，該模型14亦可利用本發明之製造方法搭配溶膠凝膠(sol-gel)材料或旋塗式玻璃(spin on glass,SOG)材料來製造。接著，執行步驟S16，硬化該薄膜12，致使該前趨材料12形成該薄膜結構。如圖所示，該薄膜結構係一凹凸結構。
於實際應用上，該凹凸結構係以二維排列之光子晶體，在發光二極體的應用上，光子晶體能限制光的任意傳播，並且在需要時可改變光的方向，進而提高發光二極體之光汲出效率。其中該凹凸結構係以三角晶格(triangular)、四角晶格(square)、六角晶格(hexagonal)以及其混合型式其中之一型態排列。
根據本具體實施例，該發光元件係一發光二極體(Light Emitting Diode,LED)。然而於實際應用上，本發明之製造方法適用於其他半導體製程，如液晶顯示面板製程、太陽能板製程、晶圓代工製程等，並不以此實施例中之發光二極體為限。
請進一步參見圖四，圖四係繪示根據本發明之一具體實施例之發光元件3的剖面圖。
如圖所示，該發光元件3包含一基板30、一第一半導體層31、一發光層32、一第二半導體層33、一前趨材料層34、一第一電極35以及一第二電極36。
進一步，該第一半導體層31形成於該基板30上，其中該第一半導體層31係一n型摻雜半導體層。該發光層32形成於該第一半導體層31上。
進一步，該第二半導體層33形成於該發光層32上，並且具有一表面330，其中該第二半導體層33係一p型摻雜半導體層。該前趨材料層34形成於該表面330上，且該前趨材料層34包含一薄膜結構340。該第一電極35連接該第一半導體層31，而該第二電極36連接該第二半導體層33。
於實務中，本發明之發光元件3的第一半導體層31以及第二半導體層33的材質也可互換，即，第一半導體層31為p型摻雜半導體層，而第二半導體層33為n型摻雜半導體層。
該發光元件3之該第一半導體層31以及該第二半導體層33通常具有非常高的折射率，因此容易在表面以及介面產生全反射，進而導致光損失的問題。以磷化鎵(GaP)為例，其折射率有3.5，由於半導體層之表面以及介面間的全反射，所以只能汲出19%的光。
為了提高光汲出效率，在該發光元件3上形成一具有凹凸結構340的前趨材料層34，藉以提高該發光元件3之光透率。
該凹凸結構340係利用奈米壓印技術圖案化於該前趨材料層34上，其製造方法包含下列步驟：首先，旋塗一前趨材料於該第二半導體層33上以形成該前趨材料層34；接著，利用一模型(未繪示於圖四中)壓印一圖案至該前趨材料層34；最後，硬化該前趨材料層34，致使該前趨材料34形成該凹凸結構340。
請進一步參見圖五，圖五係繪示根據本發明之另一具體實施例之發光元件5的剖面圖。
如圖所示，該發光元件5包含一基板50、一前趨材料層54、一第一半導體層51、一發光層52、一第二半導體層53、一第一電極55以及一第二電極56。
相較於圖四之發光元件3，圖五之前趨材料層54係形成於基板50以及第一半導體層51之間。根據本具體實施例，該發光元件5係向下發光，其中該基板50係一透明基板，因此該前趨材料層54上之薄膜結構540係一凹凸結構，藉此提高該發光元件5之光透率。綜合上述，根據本發明之一種利用奈米壓印技術形成一薄膜結構的製造方法，利用溶膠凝膠(sol-gel)材料或旋塗式玻璃(spin on glass,SOG)材料等前趨材料，搭配奈米壓印技術，可適用於一般發光二極體表面凹凸結構的製程，藉以提高該發光二極體之光汲出效率。
相較於先前技術，傳統的光罩式曝光轉移圖案需要經過嚴格的光阻塗佈、烘烤、曝光、顯影…等過程，並且利用昂貴的深紫外光步進機以達到較小的圖案線寬。因此，本發明之製造方法不僅流程步驟簡單，並且可大幅降低製程時間以及製造成本。
請參閱圖六，其繪示根據本發明之發光元件之光取出效率與光線入射角度之關係圖，依電磁理論進行遠場光學模擬所得。改變凹凸結構之週期與深度，可使光在入射角超過23.6度的情況下，仍可由半導體層穿透至空氣中，進而增加整體發光二極體的出光量最高達18%，達成提升發光二極體元件光萃取效率之目的。
藉由以上較佳具體實施例之詳述，係希望能更加清楚描述本發明之特徵與精神，而並非以上述所揭露的較佳具體實施例來對本發明之範疇加以限制。相反地，其目的是希望能涵蓋各種改變及具相等性的安排於本發明所欲申請之專利範圍的範疇內。因此，本發明所申請之專利範圍的範疇應該根據上述的說明作最寬廣的解釋，以致使其涵蓋所有可能的改變以及具相等性的安排。
S10～S16．．．流程步驟
90．．．模仁
92．．．轉印層
94、10、30．．．基板
96．．．聚合材料
12．．．前趨材料
14．．．模型
3、5．．．發光元件
31、51．．．第一半導體層
32、52．．．發光層
33、53．．．第二半導體層
34、54．．．前趨材料層
35、55．．．第一電極
36、56．．．第二電極
330、500．．．表面
340、540．．．薄膜結構
圖一A至圖一E係繪示根據先前技術之光奈米壓印法的製作流程示意圖。
圖二係繪示利用奈米壓印技術形成一圖案化結構之製造方法的流程圖。
圖三A至圖三D係繪示根據圖二之製造方法的流程示意圖。
圖四係繪示根據本發明之一具體實施例之發光元件的剖面圖。
圖五係繪示根據本發明之另一具體實施例之發光元件的剖面圖。
圖六係繪示根據本發明之發光元件之光取出效率與光線入射角度之關係。
S10～S16．．．流程步驟

Claims (17)

  1. 一種以奈米壓印形成發光元件之薄膜結構的製造方法，包含下列步驟：(a)獲得該發光元件；(b)旋塗一前趨材料於該發光元件上以形成一薄膜；(c)利用奈米壓印技術壓印一圖案至該薄膜；(d)硬化該薄膜，致使該前趨材料形成該薄膜結構；其中該薄膜結構係一二維排列之光子晶體。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之製造方法，其中該發光元件係一發光二極體(Light Emitting Diode,LED)。
  3. 如申請專利範圍第1項所述之製造方法，其中該薄膜結構係一凹凸結構。
  4. 如申請專利範圍第3項所述之製造方法，其中，該凹凸結構係以三角晶格(triangular)、四角晶格(square)、六角晶格(hexagonal)以及其混合型式其中之一型態排列。
  5. 如申請專利範圍第1項所述之製造方法，其中該前趨材料係一溶膠凝膠(sol-gel)材料。
  6. 如申請專利範圍第1項所述之製造方法，其中該前趨材料係一旋塗式玻璃(spin on glass,SOG)材料。
  7. 如申請專利範圍第6項所述之製造方法，其中該旋塗式玻璃材料係SiO2 、TiO2 、ZnO或In2 O3 。
  8. 如申請專利範圍第1項所述之製造方法，其中步驟(c)係利用一模型壓印該圖案。
  9. 一種發光元件，包含： 一基板；一第一半導體層，形成於該基板上；一發光層，形成於該第一半導體層上；一第二半導體層，形成於該發光層上，並且具有一表面；一前趨材料層，形成於該表面上，且該前趨材料層包含一薄膜結構；一第一電極，連接該第一半導體層；一第二電極，連接該第二半導體層；其中該薄膜結構係一二維排列之光子晶體。
  10. 如申請專利範圍第9項所述之發光元件，其中，該薄膜結構係利用奈米壓印技術壓印該前趨材料層而形成。
  11. 如申請專利範圍第9項所述之發光元件，其中該薄膜結構係一凹凸結構。
  12. 如申請專利範圍第11項所述之發光元件，其中，該凹凸結構係以三角晶格(triangular)、四角晶格(square)、六角晶格(hexagonal)以及其混合型式其中之一型態排列。
  13. 如申請專利範圍第9項所述之發光元件，其中該前趨材料係一溶膠凝膠(sol-gel)材料。
  14. 如申請專利範圍第9項所述之發光元件，其中該前趨材料係一旋塗式玻璃(spin on glass,SOG)材料。
  15. 如申請專利範圍第14項所述之發光元件，其中該旋塗式玻璃材料係SiO2 、TiO2 、ZnO或In2 O3 。
  16. 如申請專利範圍第9項所述之發光元件，其中該第一半導體層係一n型摻雜半導體層或一p型摻雜半導體層。
  17. 如申請專利範圍第9項所述之發光元件，其中該第二半導體層係一n型摻雜半導體層或一p型摻雜半導體層。
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