TWI445556B - 牙齒材料 - Google Patents
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Description
本發明關於申請專利範圍第1項的引文的一種牙齒材料。
習知的牙齒材料,特別是填充材料以及牙齒漆(Dentallacke)係由不由類的液態及固態的物質組成,該物質一般全具有不同的折射指數,然而,該習知牙齒材料的折射指數和自然牙齒的折射指數不同。如果它們施在牙齒中或牙齒上,則這點會造成牙齒材料之不利的光學性質。雖然天然的琺瑯質(牙釉質)(Schmelze)隨著層厚度增大而變得較白較亮且因此灰度值降低,但迄今習知之牙齒材料的表現則正好相反,因為其灰度隨層厚度增加而變大(玻璃效應)。因此用這種習知材料得到的修復物的光學性質與天然琺瑯質並不符合。
因此有一種需要,提供一種牙齒材料,特別是用於將琺瑯質部分者。即使是在與天然琺瑯質相當的層厚度的場合,它可也施到所要重建的牙齒上。
對此本發明提出對策。本發明的目的在提供一種牙齒材料,它給予所要修復的牙齒最佳的光學性質,且可用厚的層厚度施覆。
本發明利用具有申請專利範圍第1項的特點的一種牙齒材料達到此目的。
利用本發明達到的優點主要在於:A)本發明的牙齒材料--特別是當它當作琺瑯質層使用時--也可較大層厚度施覆,且因此可達到一種類似琺瑯質的光學效果;B)本發明的牙齒材料就光折射方面以各相同的方式相當於天然的琺瑯質,特別是具有最佳的透明度與深度效果;C)由於可施覆較厚的層,因此本發明的材料的使用較簡單且較佳;D)由於層厚度較厚,該材料對於口腔中的化學侵蝕的抵抗性也較佳。
在本發明一特別實施例,該牙齒材料的折射指數n4大於1.59,且宜大於1.60。此牙齒材料的折射指數宜小於1.64,且宜小於1.62。
在另一實施例,該僅單獨混以奈米級無機固體粒子的牙齒樹脂的折射指數n12與牙齒玻璃粒子的折射指數n3至多偏差了5%,且宜至多2%。在第一步驟中混入該牙齒樹脂中的奈米級無機固體粒子造成一種清澈透明(亦即非不透明)的膠質系統,藉著選用一種具近乎相同的折射指數的牙齒玻璃材料,還可使整個系統的光學系質中,連該液態或糊狀的牙齒材料全都保持透明,這點在牙科應用上有最大的意義。
折射指數n12與折射指數n3的偏差宜最多1.0%,尤宜最多0.2%,且在1.56~1.65範圍,且宜1.59~1.62範圍。
牙齒玻璃粒子的折射指數n3宜在1.58~1.65範圍,且宜在1.59~1.62範圍。牙齒樹脂的折射指數n1宜大於1.54。
依本發明,適用於作牙齒樹脂者為雙-甲基丙烯酸酯,且宜為雙GMA或一種乙氧基化的雙酚(Bisphenol)-A-二丙烯酸酯或其衍生物。該牙齒樹脂也可為一種甲基丙烯醯基取代的聚二苯基矽烷酮或二苯基矽烷衍生物,同樣地適合者還有由以下之物構成的牙齒樹脂:聚(五溴苯基-甲基丙烯酸酯)、聚(五溴丙基-丙烯酸酯)、聚(五溴苄基-甲基丙烯酸酯)、聚(五溴苄基-丙烯酸酯)、聚(2,4,6-三溴苯基-甲基丙烯酸酯)、聚(硫化乙烯基苯基)、聚(1-萘基-甲基丙基酸酯)、聚(2-乙烯噻吩)、聚(2,6-二氯苯乙烯)、聚(N-乙烯基苯二醯胺)、聚(2-氯苯乙烯)、聚(五氯苯基甲基丙烯酸酯)。
該奈米級的無機固體粒子宜以金屬氧化物為基礎,特別是由二氧化鈦、氧化鋅、氧化鋯、氧化鋁、及其混合物選出者,典型子為直徑小於100奈米(且宜在20~40奈米之間)的粒子。
在一特別實施例,牙齒樹脂與奈米級無機粒子之間的重量比例為1.0~2.5。
奈米級無機固體粒子的表面可用一種有機酸(且宜為一種羧酸衍生物或被用基丙烯酸取代的矽烷)施覆。這種覆層可防止牙齒樹脂中奈米級無機固體粒子再結塊的情
事。出乎意料地,即使在將此牙齒玻璃粒子加到該膠狀系統之後,這種有用的效果仍存在。特別適合者為:2-〔2-(2甲氧基乙基)-乙氧基〕乙酸或γ-甲基丙烯醯氧基丙基甲氧基矽烷。
該牙齒玻璃粒子的最大平均直徑宜為5μm,且宜最大0.7μm。
適用之牙齒玻璃特別是硼矽酸鹽玻璃、矽石、矽酸鈦、矽酸鋯、矽酸鋇鎂鋁玻璃、氧化鋇、石英與氧化鋁。此牙齒玻璃也可用γ-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷改質。
適用之牙齒玻璃還有非晶質的珠粒狀材料,它們係以混合氧化物為基礎(由SiO2、ZrO2、ZnO、La2O3、Al2O3構成),平均例子大小0.005~5.0μm,且宜0.1~1μm,以及巨視填充物料及「小視填充物料」(Mini-Füllstoff),如石英、玻璃陶瓷或玻璃粉、矽酸鋇玻璃、氟矽酸鋇玻璃及Li/Al矽酸鹽玻璃、玻玻璃、鋁氧化物、鋅、鑭、鋯或矽,其平均粒子大小0.01~20μm,且宜0.5~5μm。「小視」填充物料係指填充物粒的粒子大小0.5~1.5μm,「巨視填充物料」指填充物料的粒子大小10~20μm。
其他適合的牙齒玻璃係為(A)(B)構成的混合物:A)由氧化矽及多可達20莫耳%的週期長的I、Ⅱ、Ⅳ、V、XⅡ、XⅢ、及XⅣ族的至少一種元素的氧化物構成的非晶質珠狀粒子,其折射指數1.50~3.00,而平均初級粒子大小0.1~5.0μm;B)石英、玻璃陶瓷、或玻璃粉或其混合物,其折射指數
1.50~2.00,而平均粒子大小0.1~5.0μm。
但成分(A)及(B)也可個別地當作牙齒玻璃成分使用。
無機填充物料(A)所含之週期長的第I、Ⅱ、Ⅳ、V、Ⅶ、Ⅷ及XⅣ族的金屬的氧化物宜為鍶、鋁、鋅、鈦、鑭、及/或鋯的氧化物。平均初級粒子大小宜在0.15~2.0μm範圍,且無機填充料(A)的折射指數宜在1.57~1.64之間。特佳的值為1.60±0.02。(A)型的填充料也可燒結成集塊的混合物,其平均粒子大小0.5~2.0μm。
無機填充料(B)的平均初級粒子大小宜在0.1~0.5μm之間,尤宜在0.5~2.0μm之間,而折射指數的值宜在1.57~1.64之間。也可使用填充料的混合物。依本發明宜使用平均顆粒大小在0.4~2.0μm範圍的矽酸鋇玻璃及平均顆粒大小在0.4~2.0μm的矽酸鋰鋁玻璃。
牙齒玻璃粒子的表面可設一種具有可交聯的雙鍵的附著性賦與劑,且宜為γ-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷。
該牙齒玻璃粒子的氧化矽含量宜少於35重量%,且宜少於30重量%。和具有較高氧化矽比例的玻璃比起來,有一優點,即:可加入更多ZrO2或ZnO或類似物,它們可提高折射指數。
該奈米級的無機固體粒子(特別是氧化鋯)其比表面積宜在110~250m2/g範圍。
此牙齒玻璃粒子的比表面積宜在12~15m2/g(對於粒子大小0.7μm)、7~8m2/g(對於粒子大小1.0μm)及1~2m2/g(對於粒子大小5.0μm)的範圍。
牙齒玻璃粒子的密度宜在2.5~4.7g/cm3的範圍(特別是在3.47)。該奈米級無機固體粒子的密度宜為3.0~6.5g/cm3(特別是5.4)。
該硬化之牙齒材料的折射指數宜在1.56~1.70範圍,且宜1.58~1.64。
本發明以及其進一步特點在以下利用數個實施例詳細說明。
製造一種牙齒樹脂混合物,由以下成分構成:30.0克胺基甲酸乙酯、二甲基丙烯酸酯
55.0克Bis-GMA
15.0克己二醇二甲基丙烯酸酯
0.20克樟腦
0.20克乙基-對-二甲基胺基苯甲酸酯在一傳統之行星混合器中製造。所得之均質混合物具折射指數nD 20=1.5140。
在50.0克之實例1所得之牙齒樹脂混合物中,混入160.0克的一種在乙醇(40%)中的含氧化鋯的溶膠體。氧化鋯粒子的大小為4~20奈米。為此目的,將該牙齒樹脂混合物利用一磁鐵攪拌器攪拌或利用震簸而完全溶解在溶膠體中。所得之含氧化鋯的牙齒樹脂混合物利用一旋轉蒸
發器在遮暗的條件下除去易揮發的成分並在室溫在真空乾燥30分。如此所得之混合物的折射指數為nD 20=1.5880。
在50.0克之由實例1得到的牙齒樹脂混合物中混入180克的一種在乙醇(40%)中之含氧化鋯的溶膠體,與實例2相似。所得之含氧化鋯的牙齒樹脂混合物利用一旋轉蒸發器在遮暗的條件下除去容易揮發的成分,且在室溫在真空乾燥30分。如此所得之混合物的折射指數nD 20=1.6050。
在85.0克之實例3所得的混合物混入130.0克之矽烷化的玻璃粉。此玻璃粉具以下性質:平均粒子大小:0.7μm
折射指數nD 20=1.6000
密度(ρ):3.42
組成:30%SiO2/25%SrO/10%ZnO/10%ZrO2
其餘:B2O3/Al2O3/La2O3/CaO/Na2O
這種混合物在一傳統行是混合器處理成一均質的糊狀物,其折射指數nD 20=1.6000。
將此糊狀物的一檢體用傳統光聚合裝置(Spektra 2000,Schütz-Dental公司)硬化9分鐘。所得之硬化的複合物具有以下的性質:折射指數nD 20=1.6060
Vicker’s硬度,表面:44.5
Vicker’s硬度,2mm深度處:16.9
在85.0克之實例3所得的混合物中混入130.0克之矽烷化的玻璃粉。該玻璃粉具以下性質:平均粒子大小:1.0μm
折射指數nD 20=1.6000
密度(ρ):3.42
組成:30%SiO2/25%SrO/10%ZnO/10%ZrO2
其餘:B2O3/Al2O3/La2O3/CaO/Na2O
將此混合物在一傳統行量混合器處理成一均質糊狀物,且折射指數nD 20=1.6050。將糊狀物一檢體用一傳統光聚合裝置(Spektra 2000;Schütz-Dental公司)硬化9分鐘之久。所得之硬化的複合物具以下性質:折射指數nD 20=1.6050
Vicker’s硬度,表面:49.9
Vicker’s硬度,2mm深度處:34.1
由以下成分:40克Bis-GMA
88克胺基甲酸乙酯二甲基丙烯酸酯
32克己二醇二甲基丙烯酸酯
0.32克乙基-對-二甲基胺基苯甲酸酯
在一傳統行量混合器中製造一種牙齒樹脂混合物。所得之均質混合物的折射指數nD 20=1.4960。
下表顯示由實例的牙齒樹脂及含氧化鋯的溶膠體的混合物的折射指數與氧化鋯含量的關係:
在85.0克之實例13所得之混合物中混入130.0克之矽烷化的玻璃粉。此玻璃粉具以下性質:粒子大小:1.0μm
折射指數nD 20=1.6000
密度(ρ):3.42
組成:30%SiO2/25%SrO/10%ZnO/5%La2O3/5%Al2O3
其餘:B2O3/CaO/Na2O/ZrO2將此混合物在一行量混合器中處理成一均質糊狀物。將此糊狀物的一檢體用一傳統光聚合裝置(Spektra 2000;
Schütz-Dental公司)硬化9分鐘之久。所得之硬化的複合物具以下的性質:nD 20=1.5955
Vicker’s硬度,表面:52.7
Vicker’s硬度,2mm深度處:40.1
在85.0克之實例3所得之混合物混入130.0克矽烷化的玻璃粉。該玻璃粉具以下性質:平均粒子大小:0.7μm
折射指數nD 20=1.6000
密度(ρ):3.42
組成:30%SiO2/25%SrO/10%ZnO/10%ZrO2
其餘:B2O3/Al2O3/La2O3/CaO/Na2O將此混合物在一傳統行量混合器處理成一均質的糊狀物。將糊狀物的一檢體用傳統的光聚合裝置(Spektra 2000;Schütz-Dental公司)硬化9分鐘之久。所得之硬化複合物具以下性質:nD 20=1.5945
Vicker’s硬度,表面:50.5
Vicker’s硬度,2mm深度處:35.5
由以下之成分50.0克Bis-GMA(具折射指數nD 20=1.5503)
100.0克在乙醇中之40%含氧化鋯的溶膠體
0.05克樟腦醌
0.05克乙基-對-二甲基胺基苯甲酸酯在一傳統行量混合器(類似實例2)製造一牙齒樹脂混合物。所得之均質混合物之折射指數nD 20=1.5920。
將100克之實例19所得的混合物與130克的矽烷化的玻璃粉混合。此玻璃粉具以下性質:平均粒子大小:0.7μm
折射指數nD 20=1.6000
密度(ρ):3.42
組成:30%SiO2/25%SrO/10%ZnO/10%ZrO2
其餘:B2O3/Al2O3/La2O3/CaO/Na2O將此混合物在一傳統行量混合器加工成一均勻之糊狀物。將此糊狀物一檢體用一傳統光聚合裝置(Spektra 2000;Schütz-Dental公司)硬化9分鐘之久。所得之硬化複合物具以下性質:nD 20=1.6010
Vicker’s硬度,表面:35.8
Vicker’s硬度,2mm深度處:19.5
將100克之實例19所得之混合物與130克矽烷化玻璃粉混合。此玻璃粉具以下組成:平均粒子大小:5.0μm
折射指數nD 20=1.6000
密度(ρ):3.42
組成:30%SiO2/25%SrO/10%ZnO/5%La2O3/5%Al2O3
其餘:B2O3/CaO/Na2O/ZrO2將此混合物在一傳統行量混合器加工成一均勻之糊狀物。將糊狀物一檢體用一傳統光聚合裝置(Spektra 2000;Schütz-Dental公司)硬化9分鐘之久。所得之硬化複合物具以下性質:nD 20=1.6060
Vicker’s硬度,表面:27.4
Vicker’s硬度,2mm深度處:18.2
30.0克胺基甲酸乙酯-二甲基丙烯酸酯
55.0克Bir-GMA
15.0克己二醇二甲基丙烯酸酯
50.0克之上述基本樹脂混合物
180.0克之40%在乙醇中的含氧化鋯的溶膠體
85.0克之上述含氧化鋯的牙齒樹脂混合物
0.27克之N,N-雙〔(2)-羥基乙基〕-對甲苯胺
130.0克玻璃粉(平均粒子大小0.7μm)
85.0克上述含氧化鋯的牙齒樹脂混合物
12.5克二苯甲醯過氧化物(50%之在苯二酸酯中的粉末)
130.0克玻璃粉(0.7μm)
將相同量之成分A與B用一刮匙(Spatel)混合30秒,並將此物料用於將一琺瑯質病灶修復。該硬化的物料在牙齒上產生高度的半透明性(Transluzena),且外觀更接近天然琺瑯質。
本發明的牙齒材料可製成可流動或可揉捏的形式。所有硬化之牙齒合材料在1mm層厚度有出色的透明度。
Claims (34)
- 一種牙齒材料,包含:一可聚合之牙齒樹脂,其折射指數n1,奈米級的無機固體粒子,其折射指數n2,牙齒玻璃粒子,其折射指數n3,以及用於使牙齒樹脂自動聚合或光硬化的輔助料,其特徵在:(A)該牙齒材料整體具有一折射指數n4,在1.56~1.70範圍,(B)該硬化的牙齒材料的折射指數n5在1.56~1.70範圍,(C)只含該牙齒樹脂和該奈米級無機粒子的混合物的折射指數n12和該牙齒玻璃粒子的折射指數n3偏差至多5%,且(D)該牙齒材料在硬化後有高透明度。
- 如申請專利範圍第1項之牙齒材料,其中:該折射指數n4大於1.59。
- 如申請專利範圍第2項之牙齒材料,其中:該折射指數n4>1.60。
- 如申請專利範圍第1或第2項之牙齒材料,其中:該折射指數n4小於1.64。
- 如申請專利範圍第4項之牙齒材料,其中:該折射指數n4<1.62。
- 如申請專利範圍第1或第2項之牙齒材料,其中:使用該奈米級無機固體粒子混合的牙齒樹脂的折射指數n12與牙齒玻璃粒子的折射指數n3的偏差最多2%。
- 如申請專利範圍第4項之牙齒材料,其中:該折射指數n12與折射指數n3的偏差至多1.0%。
- 如申請專利範圍第7項之牙齒材料,其中:該折射指數n12與折射指數n3的偏差至多0.2%。
- 如申請專利範圍第4項之牙齒材料,其中:該折射指數n12在1.56~1.65範圍。
- 如申請專利範圍第9項之牙齒材料,其中:該折射指數n12在1.59~1.62間的範圍。
- 如申請專利範圍第4項之牙齒材料,其中:該折射指數n3在1.58~1.65範圍。
- 如申請專利範圍第11項之牙齒材料,其中:該折射指數n3在1.59~1.62範圍。
- 如申請專利範圍第1或第2項之牙齒材料,其中:該牙齒樹脂的折射指數n1大於1.54。
- 如申請專利範圍第1或第2項之牙齒材料,其中:該牙齒樹脂為一種雙甲基丙烯酸酯,且宜為雙-GMA或一種乙氧基化之Bisphenol-A-二甲基丙烯酸酯或其衍生物。
- 如申請專利範圍第1或第2項之牙齒材料,其中:該牙齒樹脂為一種用甲基丙烯酸酯取代之聚二苯基矽烷酮或二苯基矽烷基衍生物。
- 如申請專利範圍第1或第2項之牙齒材料,其中:該牙齒樹脂由以下之物選出:聚(五溴苯基甲基丙烯酸酯)、聚(五溴苯基丙烯酸酯)、聚(五溴苯甲醯甲基丙烯酸酯)、聚(五溴苯甲醯丙烯酸酯)、聚(2,4,6-三溴苯基甲基丙烯酸酯)、聚(硫化乙烯基苯基)、聚(1-萘基甲基苯基丙烯酸酯)、聚(2- 乙烯基噻吩)、聚(2,6-二氯苯乙烯)、聚(N-乙烯基苯二醯胺)、聚(2-氯苯乙烯)、聚(五氯苯基甲基丙烯酸酯)。
- 如申請專利範圍第1或第2項之牙齒材料,其中:該奈米級無機固體粒子以金屬氧化物為基礎,宜由以下之物選出:二氧化鈦、氧化鋯或氧化鋁及其混合物。
- 如申請專利範圍第1或第2項之牙齒材料,其中:該牙齒樹脂與無機固體粒子的重量比在1.0~2.5範圍。
- 如申請專利範圍第1或第2項之牙齒材料,其中:該奈米級無機固體粒子的表面用一種有機酸施覆,且宜用一種羧酸衍生物或甲基丙烯酸取代之矽烷。
- 如申請專利範圍第1或第2項之牙齒材料,其中:該牙齒玻璃粒子的最大平均直徑為5μm。
- 如申請專利範圍第20項之牙齒材料,其中:該牙齒玻璃粒子的最大平均直徑為0.7μm。
- 如申請專利範圍第1或第2項之牙齒材料,其中:該牙齒玻璃粒子表面有一可交聯之具雙鍵的附著性賦與劑。
- 如申請專利範圍第22項之牙齒材料,其中:該附著性賦與劑為γ-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷。
- 如申請專利範圍第1或第2項之牙齒材料,其中:該牙齒玻璃粒子的氧化矽含量少於35重量%。
- 如申請專利範圍第24項之牙齒材料,其中:該氧化矽含量少於30重量%。
- 如申請專利範圍第1或第2項之牙齒材料,其中:該奈米級無機固體粒子特別是氧化鋯的比表面積在110~250m2/g範圍。
- 如申請專利範圍第1或第2項之牙齒材料,其中:該牙齒玻璃粒子的比表面積為:12~15m2/g(對粒子大小0.7μm)7~8m2/g(對於粒子大小1.0μm的情形)及1~2m2/g(對於粒子大小5.0μm的情形)的範圍。
- 如申請專利範圍第1或第2項之牙齒材料,其中:該牙齒玻璃粒子密度2.5~4.7g/cm3。
- 如申請專利範圍第1或第2項之牙齒材料,其中:該奈米無機固體粒子的密度3.0~6.5g/cm3。
- 如申請專利範圍第1或第2項之牙齒材料,其中:該硬化之牙齒材料的折射指數n5在1.58~1.64。
- 如申請專利範圍第1或第2項之牙齒材料,其中:該奈米級無機固體粒子的直徑小於100奈米。
- 一種用於將申請專利範圍第1~23項之任一項的牙齒材料聚合化的方法,其特徵在:該方法造成一種硬化的複合材料。
- 一種硬化的牙齒複合材料,其係由申請專利範圍第1~23項之任一項的未聚合的牙齒材料製成者。
- 一種如申請專利範圍第25項的硬化的牙齒複合材料的應用,其係當作CAD/CAM磨粉材料之用。
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